CN101213010B - 用于在酸性气体捕获过程中降低能量的方法和装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种新的通过下述步骤在吸收设备中从气体混合物中除去并回收酸性气体的方法：为了通过使所述酸性气体平衡向所述气体侧移动而释放酸性气体，将有机酸添加到所述解吸器中的所述富吸收剂流中，随后将所述有机酸与所述吸收剂分离。使用这种方法，基本上降低了该方法的能量消耗。本发明也涉及操作该方法的装置。

Description

用于在酸性气体捕获过程中降低能量的方法和装置
技术领域
目前温室气体(特别是CO2)的大量排放被认为是全球变暖的一个主要原因。吸收法是最常用的除去CO2的方法，但是从具有低CO2分压的气体中大规模除去CO2受到经济考虑的限制。从天然气、工艺气体、特别是来自例如基于化石燃料的发电站、钢铁厂的废气中吸收CO2和H2S与用于吸收剂再生的高的能量需求有关。
本发明解决了这一特殊问题，因为它引入了一种新的方法和装置，通过添加可简化再生、但对吸收器的操作产生有限影响的组分而降低了吸收剂再生的能量需求。
背景技术
图1简要给出了用于从(例如)废气中除去酸性气体(例如CO2或H2S)的吸收设备的常规布置图。待处理的气体1进入吸收器底部，并向上穿过吸收器A1。贫吸收剂(lean absorbent)3在高于柱的内部构件的位置进入吸收器A1，并与气体逆流向下穿过。相之间的紧密接触和吸收剂性能使酸性气体离开气相，并被吸收于吸收剂中，这通常部分由液相中的放热化学反应引起。为了限制吸收剂的损失，吸收器可以在顶部装有水洗部分，但这与本发明无关。
净化气体2在顶部离开吸收器A1，而此时富含酸性气体的液体4从底部离开吸收器A1。然后，富吸收剂(rich absorbent)溶液4穿过热交换器H1，在热交换器中它被加热至接近解吸器温度的温度，然后作为流5运送至解吸器D1中。
在解吸器中，控制酸性气体溶液的平衡(包括化学反应)由于温度增加而被逆转。温度的增加通过引入对解吸器再沸器R1的直接加热或间接加热而实现，如图1所示。在酸性气体的平衡逆转和解吸后，吸收剂作为流7离开解吸器，并作为贫吸收剂6从再沸器R1离开，再沸器R1也产生用于解吸器的流11。贫吸收剂6在其可能被冷却并作为流3被引导回到吸收器A1之前，穿过热交换器H1，并同时加热富吸收剂。来自解吸器的CO2连同水蒸气8运送至冷凝器C1中，在冷凝器C1中温度降低，水被冷凝并返回到解吸器9中。主要包含CO2的气相10为产物。
将这项技术用于全球以例如大规模除去CO2的主要障碍在于，在解吸器中吸收剂再生所需的能量。例如，常规技术如Fluor Econamine法通常使用约3850MJ能量/吨CO2去除，用于从来自燃煤发电站的废气中吸收CO2(S.Reddy等人.Proceedings 2nd national conference onCarbon Sequestration，pp 1-11，Alexandria USA，Ma 2003)。已经对这些方法进行了改进，Fluor Econamine Plus法据称再生能量需求为约3250 MJ/吨CO2去除(S.Reddy等人.Proceedings 2nd national conferenceon Carbon Sequestration，pp 1-11，Alexandria USA，Ma 2003)。Mitsubishi也开发了新的方法，他们的新吸收剂KS1据称需要约3250MJ/吨CO2去除(S.Reddy等人.Proceedings 2nd national conference on CarbonSequestration，pp 1-11，Alexandria USA，Ma 2003，和Mimura等人.Energy Convers.Mgmt.36(1995)，pp397-400和Chem.Eng.Comm.，170(1998)，pp 245-260)。
然而，这些能量需求的降低并不足以使吸收法被接受为(例如)从废气中除去CO2的可行技术。尽管不能给出用于再生能量需求的必需降低的精确量，但是据信，1500-1800MJ/吨CO2去除的范围会是可接受的。
已知当在方法中使用胺作为吸收剂时，可形成有机酸作为降解产物。对于添加降解抑制剂的大多数体系，情况也是如此，因为这些抑制剂并不能完全对氧化免疫。当存在痕量的氧时，胺如MEA将与氧反应，以形成(例如)甘氨酸、乙醇酸和草酸。  (这些化合物可进一步与其自身发生反应，以形成其它降解产物)(参见：Leci and Goldthorpe.；Energy Convers.Mgmt，33，5-8，477-485，1992)这些和其它酸在溶液中聚集，并通过吸收器和解吸器流通。这些酸使酸性气体吸收和解吸的平衡曲线发生移动，但是总的效果可能是积极的，因为可以获得能量需求的少量降低。这种操作方式的缺点在于，使平衡曲线发生移动的酸存在于整个过程中。因此它们不能以大的浓度存在，并且经常需要进行吸收剂回收，以除去这些酸和其它作为热稳定性盐的降解产物。
已知在从烟道气中除去SO2的方法中，在解吸器部分中可以使用高浓度的酸式盐(例如己二酸钠)溶液，并且酸式盐可以通过沉淀从线路中除去(参见：O.Erga，Ind.Eng.Chem.Fundam.，25(1986)，pp692-695)。在该方法中，加热贫溶液，并且蒸发溶剂。以这种方式，可以实现己二酸盐的过饱和，沉淀导致了更低浓度的吸收剂。这增加了吸收。
发明内容
本发明提供了一种在吸收设备中从气体混合物中除去并回收酸性气体的方法，其中气体混合物穿过吸收器中的碱性吸收剂，且其中富吸收剂(即含有酸性气体的吸收剂)穿过热交换器，然后穿过解吸器，在解吸器中酸性气体被从富吸收剂汽提出来，其特征在于为了通过使酸性气体平衡向气体侧移动而增加酸性气体的释放，在解吸器中或在解吸器前将有机酸添加到富吸收剂流中，且其中随后将有机酸作为单独的液相从贫吸收剂中分离出来，任选地通过在返回到吸收器之前将其萃取到该有机溶剂中而实现该分离。使用这种方法，基本上降低了该方法的能量消耗。有机酸可以是环烷酸(naphtenic acid)、C1-C18羧酸、氨基酸或其混合物。有机酸是这样的，使得它与贫吸收剂(即汽提出酸性气体后的吸收剂)的混合物在释放出酸性气体后形成两个独立的相，一相富含有机酸，另一相富含吸收剂和水，两相在液相分离器中分离。分离可以通过(例如)冷却贫吸收剂或通过使用有机溶剂部分溶解有机酸而实现。因此，添加到吸收器的贫吸收剂含有少量的有机酸。
本发明的另一方面是，所添加的有机酸可以结合并从溶液中除去重金属。
另外，本发明提供了一种用于实施该方法的装置，该装置包括置于解吸器D1或错流热交换器H1前的有机酸供应源5b、13和14a(图2)，分离器S1被置于热交换器H1和吸收器A1之间的循环管线3b-3a中，以将有机酸15从贫吸收剂3b中分离出来。为了分离所形成的三相，可包括有解吸器顶部馏分(overhead)分离器S2，并安装了用于循环富有机物相以及富含水和吸收剂相的管线。分离器可以是任何类型的用于液/液分离的分离器，例如重力沉降槽或离心式分离器。
另外，本申请提供了这样的装置，其具有：用于有机酸的循环管线14a、14b、14c，和置于错流热交换器后的用于有机溶剂的分离器S3，所述分离器S3具有用于运送溶剂至贫吸收剂流6的返回管16。
附图说明
图1示出了用于CO2去除的常规吸收设备。
图2示出了根据新发明操作的用于CO2去除设备的典型流程图的例子。
图3示出了图2结构的替代方案，其中包含有机酸的溶液在错流热交换器前返回到富和贫吸收剂溶液中。
图4示出了在120℃下部分中和对于关于MEA溶液的CO2分压的影响。
图5是一种替代结构，其中有机酸和有机溶剂一起被添加，且其中有机溶剂在富吸收剂流进入解吸器之前与该富吸收剂流分离，并在错流热交换器前返回到贫吸收剂流中。
图6示出了通过将重金属萃取到包含有机酸的液相中，随后在来自吸收过程的排出物(bleed)的单独洗涤中除去金属，以从待处理的气流除去重金属(例如汞)的例子。
图7示出了与溶剂中的有机酸接触的MEA在40℃和80℃两个温度下的CO2平衡数据，说明了所需的效果。
发明详述
本发明涉及如何在不对吸收器中的平衡曲线造成任何大的影响的情况下，改变解吸器中的用于解吸的平衡曲线。
本发明的原理是，在将部分或全部可溶的组分，优选有机酸(例如环烷酸、羧酸或氨基酸)通过流13在图2和3中例示的位置处添加到富吸收剂流中，该位置就在富吸收剂解吸器入口之前或就在富吸收剂错流热交换器H1入口之前。这些位置仅仅是例子，并且是非限制性的。酸可以以纯的形式添加，或作为有机溶剂和有机酸的混合物的形式添加。酸具有随着温度增加而在吸收剂水溶液中的溶解性增加的性能。因此，在解吸器中发现酸的高溶解性。将酸添加到吸收剂(为碱)中将中和吸收剂，并使酸性气体平衡向气体侧移动。相对于初始方法，这将增加解吸器D1中的酸性气体的分压。分压的变化取决于溶解于水性吸收剂中的有机酸的量和所添加的量。图4给出了部分中和对平衡曲线的影响的例子。CO2分压的增加将使解吸容易地进行，并且需要更少的能量。作为模拟结果，表1中给出了例子。此处以将CO2吸收到吸收剂MEA(单乙醇胺)中作为例子。通过有机酸将吸收剂中和至不同的程度，这将明显地改变酸性气体的负荷。可以看出，25％的中和度将用于CO2吸收的能量需求的量由正常的3890MJ/吨CO2降低至小于2000MJ/吨CO2。中和度的进一步增加进一步降低了能量需求，在中和度为32％时，能量需求远小于1500MJ/吨CO2。
表1
被中和的吸收剂的分数   能量需求(MJ/吨CO2) 贫吸收剂负荷摩尔CO2/摩尔吸收剂 富吸收剂负荷摩尔CO2/摩尔吸收剂
    0.0     3890     0.2000     0.457
    0.05     3440     0.2100     0.457
    0.07     3200     0.2160     0.457
    0.09     2990     0.2310     0.457
    0.17     2480     0.2400     0.457
    0.25     1950     0.2666     0.457
    0.32     1440     0.2960     0.457
添加到解吸器的有机酸如果不在贫吸收剂溶液返回到吸收器之前被除去，就会对吸收能力产生不利的影响。
因此，本发明的第二方面涉及从贫吸收剂溶液中除去酸的方法。这通过如下实现：选择添加的有机酸的性能，使得当贫吸收剂溶液冷却时，如在错流热交换器H1中冷却，混合物就形成两相。一相富含吸收剂和水，并且包含一些残存的有机酸，而另一相富含有机酸，并包含一些吸收剂和水。如图2所示，富酸相15在常规分离器S1中分离，并从富吸收剂相3b中除去。S1置于贫吸收剂流3b-3a之上，其可以是分离器，或冷凝器和分离器的组合。然后富吸收剂相3a运送至吸收器A1中。富有机酸相15可以在许多位置处返回，优选在其进入解吸器D1之前返回到热的富吸收剂流5a中，如图2所示，或者在其进入错流热交换器H1之前返回到富吸收剂流4中，如图3所示。后者具有附加的优点，因为在错流热交换器中可以传送更多的热量。
取决于有机酸的挥发性，一部分有机酸在解吸器中蒸发并和CO2、水和吸收剂8一起流动至解吸器的顶部馏出物冷凝器S2中，并在此处冷却和冷凝。在冷凝器S2中形成三相。气相10主要包含CO2，并且是产物。液体形成两相，其中一相富含有机酸14，另一相富含水和吸收剂9。作为非限制性的例子，富有机酸相将返回到解吸器顶部14a或再沸器14b中，如图2所示，或者作为流14c返回到富吸收剂流4中，如图3所示。也可以使用两种方式的混合。
本方法可以使用有机碱性组分作为吸收剂进行，所述有机碱性组分例如为所有的胺及其混合物，例如，链烷醇胺如MEA(单乙醇胺)、DEA(二乙醇胺)、MDEA(甲基-二乙醇胺)；二胺和多胺例如AEEA(氨乙基-乙醇胺)、DETA(二亚乙基三胺)；环胺例如PZ(哌嗪)和位阻胺如AMP(氨基-甲基丙醇)，但是使用无机吸收剂如碳酸盐同样很好地进行。也可以在基于物理和化学吸收剂的混合体系中进行。
有机酸的非排他性例子可以为C1-C18范围内的羧酸，例如戊酸(pentanoic acid)、己酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、十一烷酸、十二烷酸、十三烷酸、戊酸(valeric acid)和乙基-己酸。也包括在相同范围内的环烷酸。也可以使用羧酸的混合物，例如市售的混合物Versatic 911。氨基酸的例子为：甘氨酸、牛磺酸、肌氨酸和脯氨酸。
如果使用羧酸与有机溶剂的混合物，如图5所示，混合物在解吸器D1的温度下可能不全部溶解于吸收剂溶液中。在这种情况下，一种替代操作方式是，在富吸收剂流5a-5b上增加分离器S3，以将有机溶剂及其所含的羧酸分离出来。进而避免了解吸器中存在两种液相的情况。有机溶剂和一些有机酸16在错流热交换器H1前返回到贫吸收剂流6中。溶剂的非排他性例子为：Shellsol 80、Exxol 80和Solvesso。
本发明的另一个方面是，羧酸和环烷酸能够结合并从溶液、进而从气体中除去重金属。重金属，特别是汞(Hg)是来自燃煤发电站的非常有害的污染物。本发明的方法具有除去这种汞的附加的潜能。图6示出了这个方面。此处将富含有机酸的相的排出流17和/或18取出，并使用无机酸/水溶液19洗涤。汞与其它通过有机酸萃取的重金属将转移到水溶液20，并被单独进行处理。净化的排出流21和22返回到贫吸收剂流，到达流6、3a或3b中。在图7中示出了分别在40和80℃下，使用溶剂/有机酸混合物来平衡MEA/水混合物对CO2平衡的影响的实验数据的一个例子。对于最高温度，平衡曲线的移动最突出，这是所需的效果。

Claims (11)

1.用于在吸收设备中从气体混合物中除去并回收酸性气体CO2的方法，其中所述气体混合物穿过吸收器中的碱性吸收剂，且其中富吸收剂即含有酸性气体的吸收剂穿过热交换器，然后穿过解吸器，在所述解吸器中所述酸性气体被从富吸收剂中汽提出来，
其特征在于，为了通过使酸性气体平衡向气体侧移动而增加所述酸性气体释放，在所述解吸器前将溶于有机溶剂中的有机酸添加到所述富吸收剂流中，且其中，随后将所述有机酸作为独立的液相从贫吸收剂即汽提出酸性气体后的吸收剂中分离出来，所述分离通过在贫吸收剂返回到所述吸收器之前将有机酸萃取到有机溶剂中而实现。
2.根据权利要求1的方法，其中所述有机酸是环烷酸、或C1-C18羧酸、或其混合物。
3.根据权利要求1-2中任一项的方法，其中所述有机酸是这样的，使得它与贫吸收剂的混合物在释放出所述酸性气体后形成两个独立的相，一相富含有机酸，另一相富含吸收剂和水，所述两相是分离的。
4.根据权利要求1-2中任一项的方法，其中所述用于部分溶解所述有机酸的有机溶剂通过在所述解吸器前萃取与所述富吸收剂流分离，并返回到所述贫吸收剂流中。
5.根据权利要求1-2中任一项的方法，其中在所述解吸器中蒸发的一部分有机酸在冷凝器中被分离，其中在所述冷凝器中形成三相。
6.根据权利要求1-2中任一项的方法，其中所述有机酸被用于结合并从所述溶液中除去重金属。
7.用于实施权利要求1-5中任一项的方法的装置，其包括：吸收器(A1)、热交换器(H1)、解吸器(D1)和再沸器(R1)，
其特征在于
-至少一种有机酸供应源(5b、13、14a)，其被置于所述解吸器前或所述热交换器前，
-分离器/冷凝器(S1)，其被置于热交换器和吸收器之间的循环管线内，以将所述有机酸(15)与所述贫吸收剂(3b)分离。
8.根据权利要求7的装置，其中为了分离所形成的三相，包括有解吸器顶部馏分分离器(S2)，并安装了用于循环所述富有机酸相(14a、14b、14c)以及富水和吸收剂相(9)的管线。
9.根据权利要求7或8的装置，其中就在富吸收剂热交换器(H1)入口之前，所述有机酸(13)被供应并与来自所述分离器(S1)的有机酸(15)混合。
10.根据权利要求7或8的装置，其中分离器(S3)被置于所述热交换器(H1)和所述解吸器(D1)入口之间，以分离待返回到在所述热交换器前的贫吸收剂中的包含有机溶剂和一些有机酸的第二液相。
11.根据权利要求7或8的装置，其中用于从所述有机相中除去重金属的酸洗装置(AW1)被这样放置，使得包含金属的有机酸可以被除去、洗涤和返回。
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