CH634299A5 - Process for preparing novel phenylazacycloalkanes - Google Patents

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CH634299A5
CH634299A5 CH533781A CH533781A CH634299A5 CH 634299 A5 CH634299 A5 CH 634299A5 CH 533781 A CH533781 A CH 533781A CH 533781 A CH533781 A CH 533781A CH 634299 A5 CH634299 A5 CH 634299A5
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Ferrini Pier Giorgio
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Ciba Geigy Ag
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Description


  
 

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   PATENTANSPRÜCHE
1. Verfahren zur Herstellung neuer alkylsubstituierter 4-(Phenyl)-l-azacycloalkane der allgemeinen Formel (I)    R1-Ph-R2 (1)    worin   Rl    einen Rest der Formel
EMI1.1     
 darstellt, in welchem R3 Niederalkyl bedeutet, Ph einen gegebenenfalls durch Niederalkyl, Niederalkoxy, Nitro und/oder Halogen substituierten p-Phenylenrest bedeutet, und R2 Niederalkyl darstellt, in freier Form oder in Salzform, dadurch gekennzeichnet, dass man auf ein Gemisch von Verbindungen der allgemeinen Formeln   R,-Ph-H    (VI)   undR'0-X4    (VII) worin einer der Reste   Ro    und   Rto    einen N-niederalkylierten Rest   R    und der andere einen Rest R2 bedeutet,

   und X4 eine gegebenenfalls reaktionsfähig veresterte Hydroxygruppe oder eine sich zu dem benachbarten Kohlenstoffatom erstreckende Bindung bedeutet, und Ph und R2 die angegebenen Bedeutungen haben, oder auf ein Salz davon ein geeignetes saures Mittel einwirken lässt, und gewünschtenfalls eine erhaltene freie Verbindung in ein Salz oder ein erhaltenes Salz in die freie Verbindung überführt.



   2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man auf ein Gemisch von Verbindungen der allgemeinen Formeln (VI) und (VII) ausgeht, worin X4 Halogen bedeutet, ein Aluminiumtrihalogenid einwirken   lässt.   



   3. Verfahren nach einem der beiden Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel (I), worin   R    die im Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat, Ph gegebenenfalls durch Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, Niederalkoxy mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen oder Halogen bis Atomnummer 17 monosubstituiertes p-Phenylen bedeutet, R2 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, und R3 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, in freier Form oder in Salzform herstellt.



   4. Verfahren nach einem der beiden Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das l-Methyl-4-(4-äthylphenyl)piperidin herstellt.



   5. Verfahren nach einem der beiden Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das   l-Äthyl-4.(4-äthylphenyl)piperidin    herstellt.



   6. Verwendung von gemäss Anspruch 1 erhältlichen Verbindungen der Formel (I) zur Herstellung entsprechender Verbindungen der Formel (1), worin   Rs    Wasserstoff bedeutet, gekennzeichnet durch Umsetzung mit einem Halogenameisensäureester und nachfolgende Hydrolyse.



   Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung neuer alkylsubstituierter 4-(Phenyl)-l-azacycloalkane der allgemeinen Formel I    R1-Ph-R2    (I) worin   Rl    einen Rest der Formel
EMI1.2     
 darstellt, in welchem   R3    Niederalkyl bedeutet, Ph einen gegebenen falls durch Niederalkyl, Niederalkoxy, Nitro und/oder Halogen sub stituierten p-Phenylenrest bedeutet, und R2 Niederalkyl darstellt, in freier Form oder in Salzform.



   Vor- und nachstehend werden unter niederen organischen Verbindungen und von diesen abgeleiteten Resten insbesondere solche Verbindungen und Reste verstanden, die bis zu 7, vor allem bis zu 4, Kohlenstoffatome aufweisen.



   Niederalkyl enthält beispielsweise bis zu 7, vor allem bis zu 4, Kohlenstoffatome und kann verzweigt sowie in beliebiger Stellung gebunden sein, ist aber vorzugsweise geradkettig. Als Beispiele seien vor allem Butyl, Propyl, Isopropyl und speziell Äthyl und Methyl genannt.



   Niederalkoxy enthält beispielsweise bis zu 7, vor allem bis zu 4, Kohlenstoffatome und kann verzweigt sein, wobei die Oxygruppe in beliebiger Stellung gebunden sein kann, ist aber vorzugsweise geradkettig. Als Beispiele seien Butoxy, Propoxy, Isopropoxy, Äthoxy und insbesondere Methoxy genannt.



   Halogen ist beispielsweise Halogen bis und mit Atomnummer 35, insbesondere Chlor.



   Die Verbindungen der allgemeinen Formel I und ihre pharmazeutisch verwendbaren Salze besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften. So zeigen sie eine ausgeprägte reserpinantagonistische Wirkung, die beispielsweise an der Maus anhand der Umkehr der durch Reserpin bewirkten Hypothermie nach Verabreichung in Dosen von etwa 3 bis etwa 100 mg/kg p.o. und an der Ratte im Lidspaltentest anhand der durch Reserpin hervorgerufenen Ptosis in Dosen von etwa 10 bis etwa 100, z.B. von etwa 3 bis etwa 30, mg/kg p.o.



  nachgewiesen werden kann. Sie zeigen vor allem tetrabenazinantagonistische Wirkung, die beispielsweise an der Ratte im Tetrabenazin-Katalepsietest in Dosen von etwa 3 bis etwa 30 mg/kg i.p.



  nachgewiesen werden kann.



   Weiterhin bewirken sie eine Hemmwirkung auf die Noradrenalinnahme, wie sich anhand der Noradrenalinaufnahme am Rattenhirn in Dosen von etwa 10 bis 100 mg/kg p.o. zeigen lässt. Ferner bewirken sie in Dosen von etwa 30 bis etwa 300 mg/kg p.o. eine Monoaminoxidasehemmung im   Rattenhirn,    die mittels Serotonin oder Phenethylamine als Substrat nachgewiesen werden kann, und eine 5 Hydroxytryptaminpotenzierung, die sich an der Maus in Dosen von etwa 10 bis 100 mg/kg p.o. zeigen lässt. Die neuen Verbindungen sind ferner besser verträglich als vorbekannte Verbindungen gleicher Wirkungsrichtung und ähnlicher Struktur.



   Die neuen Verbindungen können daher als Psychopharmaka, insbesondere als Antidepressiva, beispielsweise zur Behandlung von Gemütsdepressionen, Anwendung finden.



   Die Erfindung betrifft in erster Linie ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin   Rl,    R3 und Ph die angegebenen Bedeutungen haben, und R2 geradkettiges Niederalkyl bedeutet, in freier Form oder in Salzform.



   Die Erfindung betrifft insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin   Rl    die angegebene Bedeutung hat, Ph gegebenenfalls durch Niederalkyl, vor allem mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, Niederalkoxy, vor allem mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methoxy, oder Halogen, vor allem Halogen bis Atomnummer 35, wie Chlor, monosubstituiertes   p-Phenylen    bedeutet, R2 geradkettiges Niederalkyl mit jeweils bis zu 7, z.B. bis zu 4, Kohlenstoffatomen bedeutet, und R3 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, bedeutet, in freier Form oder in Salzform.

 

   Die Erfindung betrifft vor allem ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin   Rl    die angegebene Bedeutung hat, Ph durch Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, Niederalkoxy mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methoxy, oder Halogen bis Atomnummer 17, wie Chlor, monosubstituiertes oder vor allem unsubstituiertes p-Phenylen bedeutet, R2 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, nämlich wie Butyl, Propyl oder vor allem Äthyl oder Methyl, bedeutet, und   R2    Niederalkyl mit bis zu 4, z.B. bis zu 2, Kohlenstoffatomen, wie Methyl, bedeutet, in freier Form oder in Salzform.



   Die Erfindung betrifft namentlich ein Verfahren zur Herstellung der in den Beispielen genannten Verbindungen der allgemeinen Formel I in freier Form oder in Salzform.  



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der neuen Ver



  bindungen ist dadurch gekennzeichnet, dass man auf ein Gemisch von Verbindungen der allgemeinen Formeln VI und VII   R,-Ph-H    (VI) und   R0,-X4    (VII) worin einer der Reste   Ro    und   Rto    einen N-niederalkylierten Rest   R    und der andere einen Rest R2 bedeutet, und X4 eine gegebenenfalls reaktionsfähig veresterte Hydroxygruppe oder eine sich zu einem benachbarten Kohlenstoffatom erstreckende Bindung bedeutet, ein geeignetes saures Mittel einwirken lässt, und gewünschtenfalls die erhältliche Verbindung in eine andere Verbindung der allgemeinen Formel I umwandelt, ein erhältliches Isomerengemisch in die reinen Isomeren auftrennt,

   ein erhältliches Racemat in die optischen Antipoden aufspaltet und/oder eine erhältliche freie Verbindung in ein Salz oder ein erhältliches Salz in die freie Verbindung oder in ein anderes Salz überführt.



   Der Rest X4 ist vor allem reaktionsfähig verestertes Hydroxy, insbesondere Halogen mit Atomnummer 17 und höher, wie Chlor.



   Geeignete saure Mittel sind beispielsweise Mineralsäuren, wie Fluorwasserstoffsäure oder gegebenenfalls in   Anhydridform    vorliegende Sauerstoffsäuren des Phosphors oder Schwefels, z.B.



  Phosphorsäure, Diphosphorsäure, Polyphosphorsäuren oder Phosphorpentoxid oder Schwefelsäure, oder vor allem Lewissäuren, wie Halogenide von Elementen der Hauptgruppen III, IV und V und der Nebengruppen II und VIII des Periodischen Systems der Elemente, wie des Bors, Aluminiums, Galliums, Zinns, Antimons und Eisen, z.B. neben Eisentrichlorid, Zinkchlorid, Zinnchlorid und Antimonpentachlorid, vor allem Bortrichlorid und -fluorid und Aluminiumtrichlorid und -bromid, ferner komplexe Metallsäuren, wie Tetrafluorbor- oder Hexachloroantimonsäure.



   Die Umsetzung erfolgt in üblicher Weise, beispielsweise in einem inerten Lösungsmittel, wie Schwefelkohlenstoff, Nitrobenzol, Tetrachlormethan, Diäthyläther, Tetrahydrofuran oder einem Überschuss des Ausgangsstoffes der Formel VII, bei normaler, mässig erhöhter oder erniedrigter Temperatur, z.B. bei   etwa -30    bis etwa   100"C,    vorteilhaft unter Feuchtigkeitsausschluss und/oder Schutzgas, z.B.



  unter Stickstoff.



   In einer bevorzugten Ausführungsform des vorstehenden Verfahrens lässt man beispielsweise auf ein Gemisch von Verbindungen der Formeln VI und VII, worin   Ro    einen   l-Niederalkylpiperidylrest,      Rto    Niederalklyl, und X4 Chlor oder Brom bedeutet, Aluminiumtrichlorid einwirken, wobei man vorzugsweise in siedendem Schwefelkohlenstoff arbeitet.



   Die Ausgangsstoffe der Formel VI sind bekannt oder können in an sich bekannter Weise erhalten werden.



   Verbindungen der Formel VI, worin   Ro    einen N-Niederalkylpiperidylrest bedeutet, können beispielsweise hergestellt werden, indem man ein entsprechendes N-Niederalkyl-4-piperidon mit einem gegebenenfalls substituierten Phenylmagnesiumbromid umsetzt und die so erhältliche   l-Niederalkyl-4-hydroxy-4-phenylpiperidin-    verbindung, erforderlichenfalls nach vorhergehender Wasserabspaltung in üblicher Weise, z.B. in Gegenwart von Palladiumkohle partiell hydriert.



   Zweckmässig verwendet man für die Durchführung der erfindungsgemässen Reaktionen solche Ausgangsstoffe, die zu den eingangs besonders erwähnten Gruppen von Endstoffen und besonders zu den speziell beschriebenen oder hervorgehobenen Endstoffen führen.



   In, beispielsweise wie angegeben erhältlichen, Verbindungen der allgemeinen Formel I kann man im Rahmen der Definition der Endstoffe Substituenten einführen, umwandeln oder abspalten.



   So kann man in Verbindungen der Formel 1, worin R3 Wasserstoff ist, in üblicher Weise, beispielsweise durch übliche Umsetzung mit einem Alkylierungsmittel, wie einem reaktionsfähigen Ester, vorzugsweise einem Halogen- oder Sulfonsäureester, z.B. dem Chlor-, Brom oder Jodwasserstoffsäureester oder Benzol-, p-Toluol-, p Brombenzol- oder Methansulfonsäureester, eines Niederalkanols, oder unter reduzierenden Bedingungen mit einem Niederalkanol oder Diniederalkylketon, beispielsweise in Gegenwart von, z.B.



  durch Palladium, Platin oder Verbindungen davon, wie von Palladium auf Kohle oder von Raney-Nickel, katalytisch erregtem Wasserstoff, Niederalkyl R3 einführen, erforderlichenfalls in einem inerten Lösungsmittel und/oder bei erhöhtem Druck und/oder erhöhter Temperatur.



   Ferner kann man in Verbindungen der Formel I, in denen der Rest Ph mindestens ein substituierbares Wasserstoffatom aufweist, einen oder mehrere der genannten Substituenten, insbesondere Halogen oder Nitro, einführen. Die Phenylsubstitution kann in üblicher Weise erfolgen, zur Einführung von Halogen beispielsweise durch Umsetzung mit einem üblichen Kernhalogenierungsmittel, z.B. mit Brom in Gegenwart von Eisen oder mit N-Chlorsuccinimid bzw. seinen Komplex mit Dimethylformamid, erforderlichenfalls in einem inerten Lösungsmittel, und zur Einführung von Nitro durch übliche Nitrierung, z.B. mittels rauchender Salpetersäure.



   Die Einführung von Niederalkoxy oder Halogen kann aber auch erfolgen, indem man die zu substituierende Verbindung zunächst in üblicher Weise, z.B. mittels eines Salpetersäure/Schwefelsäure-Gemisches, nitriert, in der erhaltenen Nitroverbindung in üblicher Weise, z.B. mit katalytisch erregtem Wasserstoff, die Nitrogruppe zur Aminogruppe reduziert, diese in üblicher Weise, z.B. mit salpetriger Säure, diazotiert und das erhaltene Diazoniumsalz in üblicher Weise mit einem Cu-I-halogenid, z.B. nach Sandmeyer, umsetzt oder mit einem Niederalkanol verkocht, wobei die entsprechende durch Halogen bzw. Niederalkoxy substituierte Verbindung der Formel I erhalten wird.



   Ferner kann man in Verbindungen der Formel I Substituenten von Ph, insbesondere Halogen, abspalten. Die Abspaltung von Substituenten kann in üblicher Weise erfolgen. Halogen kann beispielsweise reduktiv abgespalten werden, z.B. durch Umsetzung mit Wasserstoffin Gegenwart eines Hydrierungskatalysators, wie eines der genannten, z.B. von Palladium auf Kohle oder von Raney-Nickel, erforderlichenfalls in einem inerten Lösungsmittel und/oder bei erhöhtem Druck und/oder bei erhöhter Temperatur, oder mit einem geeigneten Dileichtmetallhydrid, z.B. mit Natrium-bis-(2-methoxy äthyl)aluminiumhydrid in einem inerten Lösungsmittel, z.B. in Benzol oder Toluol, erforderlichenfalls in der Wärme.



   Ferner kann man aus Verbindungen der Formel I, worin R3 Niederalkyl, vor allem Methyl, ist, diese Gruppe in üblicher Weise, beispielsweise durch Umsetzung mit einem Halogenameisensäureester, z.B. mit Äthylchlorformiat, vorteilhaft im Überschuss und erforderlichenfalls in einem inerten Lösungsmittel, z.B. in Chloroform oder Benzol, und/oder bei erhöhter Temperatur, z.B. bei Siedetemperatur, und anschliessende übliche Hydrolyse des erhaltenen Carbamates, beispielsweise in Gegenwart einer Säure, z.B. einer Halogenwasserstoffsäure, wie Salzsäure oder einer Base, z.B. eines Alkalimetallhydroxydes, gegen Wasserstoff austauschen.



   Die genannten Reaktionen werden in üblicher Weise in An- oder Abwesenheit von Verdünnungs-, Kondensations- und/oder katalytischen Mitteln, bei erniedrigter, gewöhnlicher oder erhöhter Temperatur, gegebenenfalls im geschlossenen   Gefäss    durchgeführt.



   Je nach den Verfahrensbedingungen und Ausgangsstoffen erhält man die Verbindungen der allgemeinen Formel I in freier Form oder in der ebenfalls in der Erfindung inbegriffenen Form ihrer Salze, vorzugsweise ihrer Säureadditionssalze. So können beispielsweise basische, neutrale oder gemischte Salze, gegebenenfalls auch Hemi-, Mono-, Sesqui- oder Polyhydrate davon erhalten werden. Die Säureadditionssalze der neuen Verbindungen können in an sich bekannter Weise in die freie Verbindung übergeführt werden, z.B. mit basischen Mitteln, wie Alkalien oder lonenaustauschern. Anderseits können die erhaltenen freien Basen mit organischen oder anorganischen Säuren Salze bilden. Zur Herstellung von Säureadditionssalzen werden insbesondere solche Säuren verwendet, die zur Bildung von therapeutisch verwendbaren Salzen geeignet sind. 

  Als solche Säuren seien beispielsweise genannt: Halogenwasserstoffsäuren, Schwefelsäuren, Phosphorsäuren, Salpetersäure, Perchlorsäure, aliphatische, alicyclische, aromatische oder heterocyclische Carbon- oder Sulfonsäuren,  wie Ameisen-, Essig-, Propion-, Bernstein-, Glykol-, Milch-, Äpfel-, Wein-, Zitronen-, Ascorbin-, Malein-, Hydroxymalein-, Brenztrauben-, Phenylessig-, Benzoe-, p-Aminobenzoe-, Anthranil-, p Hydroxybenzoe-, Salicyl-, p-Aminosalicyl-, Embon-, Methansulfon-, Äthansulfon-, Hydroxyäthansulfon-, Äthylensulfon-, Halogenbenzolsulfon-, Toluolsulfon-, Naphtalinsulfon- oder Sulfanilsäure.



   Diese oder andere Salze der neuen Verbindungen, wie z.B. die Pikrate, können auch zur Reinigung der erhaltenen freien Base dienen, indem man die freien Basen in Salze überführt, diese abtrennt und aus den Salzen wiederum die Basen freimacht. Infolge der engen Beziehungen zwischen den neuen Verbindungen in freier Form und in Form ihrer Salze sind im Vorausgegangenen und nachfolgend unter den freien Verbindungen sinn- und zweckmässig gegebenenfalls auch die entsprechenden Salze zu verstehen.



   Die Erfindung betrifft auch diejenigen Ausführungsformen eines Verfahrens, bei denen man einen Ausgangsstoff in Form eines Salzes und/oder Racemates bzw. Antipoden verwendet oder insbesondere unter den Reaktionsbedingungen bildet.



   Die neuen Verbindungen können, je nach der Wahl der Ausgangsstoffe und Arbeitsweisen, in Form eines der verschiedenen Stereoisomeren oder als Stereoisomerengemisch, z.B. je nach der Anzahl der asymmetrischen Kohlenstoffatome, als reine optische Isomere, z.B. in Form eines reinen Antipoden, oder als Isomerengemische, wie Racemate, Diastereoisomerengemische oder Racematgemische, vorliegen.



   Erhaltene Diastereomerengemische und Racematgemische können auf Grund der physikalisch-chemischen Unterschiede der Bestandteile in bekannter Weise in die reinen Diastereomeren oder Racemate aufgetrennt werden, beispielsweise durch Chromatographie und/oder fraktionierte Kristallisation.



   Erhaltene Racemate lassen sich nach bekannten Methoden in die optischen Antipoden zerlegen, beispielsweise durch Umkristallisation aus einem optisch aktiven Lösungsmittel, mit Hilfe von Mikroorganismen, oder durch Umsetzen eines basischen Endstoffes mit einer mit der racemischen Base Salze bildenden optisch aktiven Säure und Trennung der auf diese Weise erhaltenen Salze, z.B. auf Grund ihrer verschiedenen Löslichkeiten, in die Diastereomeren, aus denen die Antipoden durch Einwirkung geeigneter Mittel freigesetzt werden können, zerlegen. Besonders gebräuchliche optisch aktive Säuren sind z.B. die D- und L-Formen von Weinsäure, Di-o-toluylweinsäure, Äpfelsäure, Mandelsäure, Camphersulfonsäure oder Chinasäure. Vorteilhaft isoliert man den wirksameren der beiden Antipoden.



   Die pharmakologisch verwendbaren Verbindungen, hergestellt nach der vorliegenden Erfindung, können z.B. zur Herstellung von pharmazeutischen Präparaten verwendet werden, welche eine wirksame Menge der Aktivsubstanz zusammen oder im Gemisch mit anorganischen oder organischen, festen oder flüssigen, pharmazeutisch verwendbaren Trägerstoffen enthalten, die sich zur enteralen Verabreichung eignen. Vorzugsweise verwendet man Tabletten oder Gelatinekapseln, welche den Wirkstoff zusammen mit Verdünnungsmitteln, z.B. Laktose, Dextrose, Sukrose, Mannitol, Sorbitol, Zellulose und/oder Glycin und Schmiermitteln, z.B. Kieselerde, Talk, Stearinsäure oder Salze davon, wie Magnesium- oder Calciumstearat, und/oder Polyäthylenglykol, aufweisen; Tabletten enthalten ebenfalls Bindemittel, z.B.

  Magnesiumsilikat, Stärken, wie Mais-, Weizen-, Reis- oder Pfeilwurzstärke, Gelatine, Traganth, Methylzellulose, Natriumcarboxymethylzellulose und/oder Polyvinylpyrrolidon, und, wenn erwünscht, Sprengmittel, z.B. Stärken, Agar, Alginsäure oder ein Salz davon, wie Natriumalginat, Enzyme der Bindemittel und/oder Brausemischungen, oder Adsorptionsmittel, Farbstoffe, Geschmackstoffe und Süssmittel. Injizierbare Präparate sind vorzugsweise isotonische wässerige Lösungen oder Suspensionen, Suppositorien oder Salben in erster Linie Fettemulsionen oder -suspensionen. Die pharmakologischen Präparate können sterilisiert sein und/oder Hilfsstoffe, z.B. Konservier-, Stabiliser-, Netzund/oder Emulgiermittel, Löslichkeitsvermittler, Salze zur Regulierung des osmotischen Druckes und/oder Puffer enthalten.

  Die vorliegenden pharmazeutischen Präparate, die, wenn erwünscht, weitere pharmakologisch wertvolle Stoffe enthalten können, werden in an sich bekannter Weise, z.B. mittels konventioneller Misch-, Granulieroder Dragierverfahren, hergestellt und enthalten von etwa 0,1 bis etwa 75%, insbesondere von etwa 1 bis etwa 50% des Aktivstoffes.



   Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen werden einem etwa 75 kg schweren Warmblüter vorteilhaft in Tagesdosen von etwa 5 bis etwa 150 mg, z.B. von etwa 10 bis etwa 75 mg, vorzugsweise in Form mehrerer gleicher Dosen über den Tag verteilt, verabreicht.



   Die Erfindung wird in den folgenden Beispielen näher beschrieben. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



  Beispiel
Zu einer Lösung von 3,5 g 1-Methyl-4-phenylpiperidin in 50 ml Tetrachloräthan fügt man unter Rühren 2,7 g feingepulvertes Aluminiumchlorid und anschliessend 2,5 g Äthylbromid hinzu und rührt die Reaktionsmischung 4 h bei   50".    Dann versetzt man mit 50 g   Eis, macht mit konzentrierter Natronlauge alkalisch CH2 (pH 14) und    extrahiert dreimal mitje 100 ml Äthylacetat. Die organischen Phasen werden über Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum eingedampft.



  Destillation des Eindampfrückstandes im Hochvakuum und chromatographische Reinigung der bei 85 bis   100    (0,04 mm) siedenden Fraktion an Kieselgel mit Chloroform und wenig Methanol als Elutionsmittel ergibt das rohe   4-(4-Äthylphenyl)-l-methylpiperidin,    das durch fraktionierte Kristallisation des Hydrochlorids (F. 209 bis   210 )    weiter gereinigt werden kann.



   Dieselbe Verbindung lässt sich auch ausgehend von   4-Chlor-l-    methylpiperidin und Äthylbenzol in analoger Weise herstellen.



   In analoger Weise kann man auch das l-Äthyl-4-(p-äthylphenyl)piperidin, Schmelzpunkt des Hydrochlorides 119 bis   120",    herstellen.



   Tabletten enthaltend 100 mg Wirkstoff, z.B. 4-(4-Äthylphenyl)piperidin, oder dessen Hydrochlorid, Tartrat, Fumarat oder Methansulfonat können beispielsweise in folgender Zusammensetzung hergestellt werden:
Zusammensetzung Pro Tablette
Wirkstoff, z.B. 4-(4-Äthylphenyl)piperidin . 100 mg
Milchzucker . . 50 mg
Weizenstärke . . 73 mg
Kolloidale Kieselsäure . 13 mg
Talk . . . . 12mg
Magnesiumstearat. 2 mg
250 mg Herstellung
Der Wirkstoff wird mit dem Milchzucker, einem Teil der Weizenstärke und mit kolloidaler Kieselsäure gemischt und die Mischung durch ein Sieb getrieben. Ein weiterer Teil der Weizenstärke wird mit der   Sfachen    Menge Wasser auf dem Wasserbad verkleistert und die Pulvermischung mit diesem Kleister angeknetet, bis eine schwach plastische Masse entstanden ist. 

  Die Masse wird durch ein Sieb von ca. 3 mm Maschenweite getrieben, getrocknet und das trockene Granulat nochmals durch ein Sieb getrieben. Darauf werden die restliche Weizenstärke, Talk und Magnesiumstearat zugemischt. Die erhaltene Mischung wird zu Tabletten von 250 ml mit Bruchkerbe(n) verpresst. 

Claims (6)

  1. PATENTANSPRÜCHE 1. Verfahren zur Herstellung neuer alkylsubstituierter 4-(Phenyl)-l-azacycloalkane der allgemeinen Formel (I) R1-Ph-R2 (1) worin Rl einen Rest der Formel EMI1.1 darstellt, in welchem R3 Niederalkyl bedeutet, Ph einen gegebenenfalls durch Niederalkyl, Niederalkoxy, Nitro und/oder Halogen substituierten p-Phenylenrest bedeutet, und R2 Niederalkyl darstellt, in freier Form oder in Salzform, dadurch gekennzeichnet, dass man auf ein Gemisch von Verbindungen der allgemeinen Formeln R,-Ph-H (VI) undR'0-X4 (VII) worin einer der Reste Ro und Rto einen N-niederalkylierten Rest R und der andere einen Rest R2 bedeutet,
    und X4 eine gegebenenfalls reaktionsfähig veresterte Hydroxygruppe oder eine sich zu dem benachbarten Kohlenstoffatom erstreckende Bindung bedeutet, und Ph und R2 die angegebenen Bedeutungen haben, oder auf ein Salz davon ein geeignetes saures Mittel einwirken lässt, und gewünschtenfalls eine erhaltene freie Verbindung in ein Salz oder ein erhaltenes Salz in die freie Verbindung überführt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man auf ein Gemisch von Verbindungen der allgemeinen Formeln (VI) und (VII) ausgeht, worin X4 Halogen bedeutet, ein Aluminiumtrihalogenid einwirken lässt.
  3. 3. Verfahren nach einem der beiden Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel (I), worin R die im Anspruch 1 angegebene Bedeutung hat, Ph gegebenenfalls durch Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, Niederalkoxy mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen oder Halogen bis Atomnummer 17 monosubstituiertes p-Phenylen bedeutet, R2 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, und R3 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, in freier Form oder in Salzform herstellt.
  4. 4. Verfahren nach einem der beiden Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das l-Methyl-4-(4-äthylphenyl)piperidin herstellt.
  5. 5. Verfahren nach einem der beiden Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man das l-Äthyl-4.(4-äthylphenyl)piperidin herstellt.
  6. 6. Verwendung von gemäss Anspruch 1 erhältlichen Verbindungen der Formel (I) zur Herstellung entsprechender Verbindungen der Formel (1), worin Rs Wasserstoff bedeutet, gekennzeichnet durch Umsetzung mit einem Halogenameisensäureester und nachfolgende Hydrolyse.
    Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung neuer alkylsubstituierter 4-(Phenyl)-l-azacycloalkane der allgemeinen Formel I R1-Ph-R2 (I) worin Rl einen Rest der Formel EMI1.2 darstellt, in welchem R3 Niederalkyl bedeutet, Ph einen gegebenen falls durch Niederalkyl, Niederalkoxy, Nitro und/oder Halogen sub stituierten p-Phenylenrest bedeutet, und R2 Niederalkyl darstellt, in freier Form oder in Salzform.
    Vor- und nachstehend werden unter niederen organischen Verbindungen und von diesen abgeleiteten Resten insbesondere solche Verbindungen und Reste verstanden, die bis zu 7, vor allem bis zu 4, Kohlenstoffatome aufweisen.
    Niederalkyl enthält beispielsweise bis zu 7, vor allem bis zu 4, Kohlenstoffatome und kann verzweigt sowie in beliebiger Stellung gebunden sein, ist aber vorzugsweise geradkettig. Als Beispiele seien vor allem Butyl, Propyl, Isopropyl und speziell Äthyl und Methyl genannt.
    Niederalkoxy enthält beispielsweise bis zu 7, vor allem bis zu 4, Kohlenstoffatome und kann verzweigt sein, wobei die Oxygruppe in beliebiger Stellung gebunden sein kann, ist aber vorzugsweise geradkettig. Als Beispiele seien Butoxy, Propoxy, Isopropoxy, Äthoxy und insbesondere Methoxy genannt.
    Halogen ist beispielsweise Halogen bis und mit Atomnummer 35, insbesondere Chlor.
    Die Verbindungen der allgemeinen Formel I und ihre pharmazeutisch verwendbaren Salze besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften. So zeigen sie eine ausgeprägte reserpinantagonistische Wirkung, die beispielsweise an der Maus anhand der Umkehr der durch Reserpin bewirkten Hypothermie nach Verabreichung in Dosen von etwa 3 bis etwa 100 mg/kg p.o. und an der Ratte im Lidspaltentest anhand der durch Reserpin hervorgerufenen Ptosis in Dosen von etwa 10 bis etwa 100, z.B. von etwa 3 bis etwa 30, mg/kg p.o.
    nachgewiesen werden kann. Sie zeigen vor allem tetrabenazinantagonistische Wirkung, die beispielsweise an der Ratte im Tetrabenazin-Katalepsietest in Dosen von etwa 3 bis etwa 30 mg/kg i.p.
    nachgewiesen werden kann.
    Weiterhin bewirken sie eine Hemmwirkung auf die Noradrenalinnahme, wie sich anhand der Noradrenalinaufnahme am Rattenhirn in Dosen von etwa 10 bis 100 mg/kg p.o. zeigen lässt. Ferner bewirken sie in Dosen von etwa 30 bis etwa 300 mg/kg p.o. eine Monoaminoxidasehemmung im Rattenhirn, die mittels Serotonin oder Phenethylamine als Substrat nachgewiesen werden kann, und eine 5 Hydroxytryptaminpotenzierung, die sich an der Maus in Dosen von etwa 10 bis 100 mg/kg p.o. zeigen lässt. Die neuen Verbindungen sind ferner besser verträglich als vorbekannte Verbindungen gleicher Wirkungsrichtung und ähnlicher Struktur.
    Die neuen Verbindungen können daher als Psychopharmaka, insbesondere als Antidepressiva, beispielsweise zur Behandlung von Gemütsdepressionen, Anwendung finden.
    Die Erfindung betrifft in erster Linie ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin Rl, R3 und Ph die angegebenen Bedeutungen haben, und R2 geradkettiges Niederalkyl bedeutet, in freier Form oder in Salzform.
    Die Erfindung betrifft insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin Rl die angegebene Bedeutung hat, Ph gegebenenfalls durch Niederalkyl, vor allem mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, Niederalkoxy, vor allem mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methoxy, oder Halogen, vor allem Halogen bis Atomnummer 35, wie Chlor, monosubstituiertes p-Phenylen bedeutet, R2 geradkettiges Niederalkyl mit jeweils bis zu 7, z.B. bis zu 4, Kohlenstoffatomen bedeutet, und R3 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, bedeutet, in freier Form oder in Salzform.
    Die Erfindung betrifft vor allem ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin Rl die angegebene Bedeutung hat, Ph durch Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methyl, Niederalkoxy mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, wie Methoxy, oder Halogen bis Atomnummer 17, wie Chlor, monosubstituiertes oder vor allem unsubstituiertes p-Phenylen bedeutet, R2 Niederalkyl mit bis zu 4 Kohlenstoffatomen, nämlich wie Butyl, Propyl oder vor allem Äthyl oder Methyl, bedeutet, und R2 Niederalkyl mit bis zu 4, z.B. bis zu 2, Kohlenstoffatomen, wie Methyl, bedeutet, in freier Form oder in Salzform.
    Die Erfindung betrifft namentlich ein Verfahren zur Herstellung der in den Beispielen genannten Verbindungen der allgemeinen Formel I in freier Form oder in Salzform. **WARNUNG** Ende CLMS Feld konnte Anfang DESC uberlappen**.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0301549A1 (de) * 1987-07-29 1989-02-01 Ferrer Internacional, S.A. 1-(2-(Phenylmethyl)phenyl)-piperazin-Verbindungen, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende pharmazeutische Zusammensetzungen
EP0548798A1 (de) * 1991-12-18 1993-06-30 Sanwa Kagaku Kenkyusho Co., Ltd. Antivirale Agenten

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