CH627587A5 - Procede de precharge de l'electrode negative d'accumulateurs nickel-cadmium alcalins. - Google Patents
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Description
L'invention concerne un procédé de précharge de l'électrode négative d'accumulateurs nickel-cadmium alcalins.
Précharger l'électrode négative consiste à établir un état de charge tel que la capacité chargée de l'électrode négative est supérieure à la capacité chargée de l'électrode positive. On sait que pour éviter les dégagements d'hydrogène, il est avantageux de donner à l'électrode négative une capacité supérieure à celle de l'électrode positive de telle sorte que quand l'électrode positive arrive à l'état complètement chargé, il reste encore une certaine capacité non chargée sur l'électrode négative. Si, avant de charger l'électrode positive, on donne à l'électrode négative une charge inférieure à la différence des capacité négative et possitive, il restera bien sur l'électrode négative une capacité non chargée à la fin de la charge de l'électrode positive. Mais en outre, à la décharge, l'électrode négative sera encore chargée quand l'électrode positive sera déchargée. Il en résulte une fin de décharge plus nette et en outre on constate dans les accumulateurs où l'électrode négative reçoit une précharge, une stabilisation de la capacité au cours du cyclage.
Il peut paraître assez simple de donner ces états de charge en chargeant l'accumulateur à l'état ouvert de la capacité voulue. Mais on sait que dans les accumulateurs à électrodes minces et rapprochées, lorsque l'électrode positive arrive en fin de charge, le rendement de charge de l'électrode négative devient très faible, voire nul. La quantité effectivement chargée sur l'électrode négative ne correspond donc pas à la quantité d'électricité fournie.
Si l'on cherche à donner la charge voulue à l'électrode négative avant montage, on trouve que la charge ne reste pas stable pendant les manipulations de l'électrode, du fait de la grande réactivité du cadmium réduit.
Il est connu par le brevet français n° 70 43 008 publié sous le n° 2 115 704 de fixer les états relatifs de charge des électrodes d'un accumulateur alcalin dans lequel l'électrode négative a une capacité supérieure à celle de l'électrode positive, en chargeant l'accumulateur à l'état ouvert, et en lui donnant après la charge complète de l'électrode positive, une surcharge suffisante pour que l'électrode négative soit dans un état de charge tel que sa capacité chargée soit supérieure à celle de l'électrode positive. La valeur de cet excédent de capacité chargée devant être fixée avec précision, la surcharge précédemment mentionnée est réalisée à une température de l'ordre de — 10 °C. De préférence, l'excédent de capacité chargée de l'électrode négative est compris entre 10 et 50% de la différence existant entre la capacité totale réelle de l'électrode négative et la capacité de l'électrode positive.
Cependant un tel procédé est d'une mise en œuvre difficile, puisqu'il est nécessaire d'opérer à basse température.
Par ailleurs dans certains cas où la précharge souhaitée devrait se faire sur l'électrode positive, il a été proposé d'introduire un oxydant chimique qui transformait l'hydroxyde de nickel en oxydes supérieurs. La transposition à l'électrode néga-5 tive au moyen de réducteurs de l'hydroxyde de cadmium n'est cependant pas possible, l'hydroxyde de cadmium étant beaucoup trop stable chimiquement.
La présente invention permet de remédier à ces inconvénients. Elle a pour objet un procédé de précharge de l'électrode io négative d'un accumulateur nickel-cadmium alcalin dont les électrodes sont montées à l'état au moins partiellement déchargé, caractérisé par le fait qu'avant la première charge de l'accumulateur on y introduit un produit irréversiblement oxydable en milieu alcalin sans dégagement gazeux à un potentiel 15 tel qu'il est oxydé anodiquement avant l'hydroxyde de nickel, puis on charge l'accumulateur.
Le cadmium est donc formé après fermeture de l'accumulateur, ce qui présente l'avantage d'éviter la précharge avant montage, et par conséquent la réaction de décharge du cadmium au 20 contact de l'oxygène de l'air selon la réaction suivante:
2Cd + O, + 2H,0-
>2Cd (OH)2
En outre, le taux de précharge peut être déterminé avec 25 précision en modulant la quantité d'additif dans l'électrolyte. Comme produits anodiquement oxydables on peut utiliser en particulier un alcool, choisi notamment parmi le méthanol, l'éthanol et le propanol.
Ainsi le méthanol s'oxyde anodiquement en milieu alcalin ,n selon le schéma réactionnel suivant:
CH3OH + 8OH- -6e-
35
»CQ32- + 6H20
le bilan faradique étant de 5Ah/g de méthanol.
Une telle réaction est irréversible.
Dans le cas où le méthanol est mis dans un accumulateur nickel-cadmium la réaction globale de charge de celui-ci pendant l'oxydation du méthanol est donc:
40
3Cd(OH)2 + CH3OH + 20H"
)32- + 3 Cd + 6H20
Le cadmium métallique formé de la sorte représente la cadmium préchargé.
Après épuisement du méthanol, la réaction classique de charge de l'accumulateur se produit normalement. 45 Les caractéristiques et avantages de l'invention ressortent de la description qui suit donnée à titre d'exemple purement illus-tratif mais nullement limitatif.
Plusieurs séries d'accumulateurs nickel-cadmium étanches de capacité nominale de 0,5 Ah chacun ont été montées. 50 De tels accumulateurs sont référencés comme suit:
Standard: accumulateurs dont l'électrode négative n'a reçu aucune précharge.
Série 1 : accumulateur dont l'électrode négative est pré-55 chargée életrochimiquement avant le montage des
électrodes, d'une quantité d'électricité de 100m Ah.
Série 2: Comme ci-dessus, mais la précharge est de 200mAh.
60 Série 3 : Comme ci-dessus, mais la précharge est de 300mAh.
Série Mt: accumulateur dont l'électrode négative n'a reçu aucune précharge avant montage, mais où on a ajouté 20 mg de méthanol dans l'électrolyte, ce qui 65 correspond à une précharge de lOOmAh
Série M2: accumulateur comme Mj mais où l'on a ajouté 40 mg de méthanol à l'électrolyte, ce qui correspond à une précharge de 200mAh.
3
627 587
Série M,: accumulateur comme M! mais où l'on a ajouté 60 mg de méthanol à l'électrolyte, ce qui correspond à une précharge de 300mAh.
Ces accumulateurs ont été soumis à des cycles consistant chacun en une charge à 50mAh pendant 14 h suivie immédiatement d'une décharge à une intensité de 1A jusqu'à une tension aux bornes de 0,9 V.
Les résultats obtenus sont sonsignés dans les tableaux ci-dessous.
Le tableau I illustre les capacités des divers accumulateurs dans les conditions définies ci-dessus.
Le tableau II donne l'efficacité E de la précharge en pourcentage, celle-ci étant définie par la différence entre la capacité de l'accumulateur préchargé et la capacité de l'accumulateur non préchargé divisée par la précharge introduite.
(Voir tableaux en fin de texte).
Le tableau I montre qu'en général une précharge, réalisée soit par voi électrochimique, soit selon l'invention, accroît de façon sensible la capacité en cyclage. En effet, dès le 3ème cycle l'accumulateur standard n'a plu qu'une capacité de 322mAh au lieu de la capacité nominale de 500mAh. Au contraire les capacités des accumulateurs 1,2 et entre 3 se situent entre 377 et 454mAh et celles des accumulateurs Ml, M2 et M3 entre 407 et 45 ImAh. Au 138ème cycle ces capacités sont respectivement: 280mAh pour l'accumulateur standard, entre 284 et 360 mAh pour les accumulateurs 1,2,3 et entre 314 et 410 mAh pour les accumulateurs Ml, M2, M3. On notera que la capacité reste d'autant plus grande que la précharge est plus élevée. Un tel résultat est d'ailleurs conforme au fait bien connu que, au cours de cyclages du type charge lente-décharge rapide on assiste à un grossissement intempestif des grains de cadmium qui perdent leur aptitude à se décharger.
La précharge joue donc le rôle d'une réserve de cadmium 5 déchargeable.
Le tableau II montre que, d'une part l'efficacité de la précharge électrochimique est généralement plus faible que celle au méthanol et que d'autre part, bien qu'elle ait tendance à décroître au cours des cycles l'efficacité de la précharge au méthanol io reste beaucoup plus constante, de l'ordre de 50% environ.
On a décrit ci-dessus l'utilisation du méthanol en tant qu'agent de précharge.
Cependant, il faut noter que tout produit à base d'atomes de carbone, d'hydrogène et d'oxygène peut être utilisé, sous ré-15 serve qu'il puisse s'oxyder irréversiblement anodiquement sans dégagement gazeux, par exemple, en donnant de l'eau et des ions carbonates.
Une telle réaction est telle que ci-dessous:
20
Cx Hy Oz + (y + 6x — 2z) OH - (y + 4x — 2z) e -C032- + (y + 3x - z) H20.
Il est souhaitable que x soit aussi faible que possible.
Le procédé selon l'invention permet donc de donner à l'é-25 lectrode négative d'un accumulateur alcalin notamment du type nickel-cadmium, une précharge rigoureusement prédéterminée et cela après sertissage ou fermeture dudit accumulateur, évitant ainsi les inconvénients dûs aux méthodes électrochimiques.
Bien entendu l'invention n'est nullement limitée au mode de 30 réalisation décrit ci-dessus, mais elle en couvre au contraire toutes les variantes.
Standard
Précharge Electrochimique
Précharge au méthanol
Cycle N°
S
1
2
3
Ml
M2 M3
3
322
377
432
454
407
415 451
4
304
348
428
446
389
430 450
6
292
327
395
416
357
405 428
9
305
331
401
434
363
409 430
15
304
324
404
437
360
416 451
36
309
329
394
419
362
415 453
62
292
302
371
400
343
410 446
138
280
284
325
360
314
376 410
Tableau I—
Capacités (mAh) d'accumulateurs dont la décharge est arrêtée à 0,9 V après charge 14h à C/10, pas de repos et décharge à 2C
Précharge électrochimique Précharge au méthanol 1 2 3 Ml M2 M3
Cycle N°
3
4 6 9
15 36 62 138
55 44 35 26 20 20 10 4
55 62 51 48 50 47 40 22
44 47 41 43 41 37 36 27
85 85 65 58 56 51 51 34
46 63 56
52 56
53 59 43
43 49 45
42 49 48 51
43
Tableau II—
Efficacité de la précharge (en %) (Capacité d'un accumulateur non préchargé-capacité d'un accumulateur préchargé) précharge introduite.
C
Claims (4)
1. Procédé de précharge de l'électrode négative d'un accumulateur nickel-cadmium alcalin, dont les électrodes sont montées à l'état au moins partiellement déchargé, caractérisé par le fait qu'avant la première charge de l'accumulateur on y introduit un produit irréversiblement oxydable en milieu alcalin sans dégagement gazeux, à un potentiel tel qu'il est oxydé anodique-ment avant l'hydroxyde de nickel, puis on charge l'accumulateur.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ledit produit est à base d'hydrogène, d'oxygène et de carbone uniquement.
2
REVENDICATIONS
3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé par le fait que ledit produit est choisi parmi le méthanol, l'éthanol et le propanol.
4. Electrode négative d'un accumulateur préchargée par le procédé selon l'une des revendications précédentes.
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