CH382152A - Process for the preparation of steroid m-sulfobenzoates - Google Patents

Process for the preparation of steroid m-sulfobenzoates

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Publication number
CH382152A
CH382152A CH7188059A CH7188059A CH382152A CH 382152 A CH382152 A CH 382152A CH 7188059 A CH7188059 A CH 7188059A CH 7188059 A CH7188059 A CH 7188059A CH 382152 A CH382152 A CH 382152A
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CH
Switzerland
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sep
steroid
pyridine
benzene
salt
Prior art date
Application number
CH7188059A
Other languages
French (fr)
Inventor
Allais Andre
Girault Pierre
Original Assignee
Roussel Uclaf
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J31/00Normal steroids containing one or more sulfur atoms not belonging to a hetero ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

  

  Procédé pour la préparation de     m-sulfolbenzoates    de stéroïdes    Dans son brevet     français    No 1330706, la titulaire a décrit un procédé de     préparation    de     21-o-sulfoben-          zoates    de     01,4-déhydro-corticostéroïdes    et de métaux alcalins de formule générale  
EMI0001.0007     
  
EMI0001.0008     
    et M = métal     alcalin,    solubles dans l'eau, obtenus en  faisant agir un dérivé fonctionnel de l'acide     o-sulfo-          benzoïque,    par exemple son     dichlorure    ou son anhy  dride,

   en présence d'une base     tertiaire,    sur le     @1,4_     corticostéroïde     dans    un solvant     inerte.    On     arrive        ainsi     à estérifier la fonction alcool primaire du     Q1>4-déhy-          drocorticostéroïde    par le carboxyle de l'acide     o-sulfo-          benzoïque    en même temps que la fonction acide     sul-          fonique    est     salifiée.    Or,

   si l'on essaie d'opérer de la  même façon avec un dérivé fonctionnel de l'acide m-         sulfobenzoïque,    on ne parvient pas aux     m-sulfoben-          zoates    de     /\1,4-déhydrocorticostéroïdes    cherchés.  



  On a trouvé qu'il est possible de     parvenir    aux       21-m-sulfobenzoates    mentionnés ci-dessus, en     utili-          sant,        comme    agent estérifiant, le complexe     pyridini-          que    du chlorure de     m-carboxy-benzène-sulfonyle    au  lieu d'un dérivé fonctionnel de l'acide     m-sulfobenzoï-          que.    On a, en outre, trouvé que l'on peut obtenir de  manière analogue les     17-m-sulfobenzoates    de stéroï  des de la série de     l'androstane,    comportant un grou  pement hydroxyle en position 17.

    



  L'objet du présent brevet est un procédé de pré  paration de     m-sulfobenzoates    de stéroïdes répondant  à la formule générale  
EMI0001.0043     
      dont le noyau A peut présenter une double liaison  dans l'une au moins des positions 1,2 et 4,5 et où    H H       R1    = .     G    ou = O  H OH         R2    représente de l'hydrogène ou un groupement hy  droxyle, n représente le nombre zéro ou 1 et M repré  sente un métal alcalin ;

   ce procédé est caractérisé en  ce qu'on fait agir le complexe     pyridinique    du chlo  rure de     m-carboxy-benzène-sulfonyle,    à chaud et en  présence d'une base tertiaire, sur un stéroïde répon  dant à la formule générale  
EMI0002.0006     
    dont le noyau A peut présenter une double liaison  dans l'une au moins des positions 1,2 et 4,5 et où  
EMI0002.0007     
    et n représente le nombre zéro ou 1, et on transforme  le sel de     pyridine    du 17- ou     21-m-sulfobenzoate    de  stéroïde     formé    en sel de métal alcalin.  



  Le présent procédé permet ainsi de transformer  les stéroïdes de formule II en dérivés     utilisables    sous       forme    de solutions aqueuses. Le reste     sulfobenzoylé     confère une solubilité     suffisante    dans l'eau et égale  ment des propriétés notablement antiseptiques avan  tageuses dans des     formes    pharmaceutiques telles que  les collyres. Par rapport aux     o-sulfobenzoates,    les  nouveaux composés ont l'avantage d'une saponifica  tion plus aisée dans     l'organisme,    l'hydrolyse en milieu  aqueux étant plus rapide.  



  Le complexe     pyridinique    du chlorure de     m-car-          boxy-benzÜne-sulfonyle    utilisé comme agent estérifiant  peut être obtenu en préparant d'abord le chlorure de       m-carboxy-benzène-sulfonyle     
EMI0002.0022     
    par des procédés connus, notamment par action de  la     chlorhydrine    sulfurique sur l'acide benzoïque, et  en transformant ensuite le chlorure de     m-carboxy-          benzène-sulfonyle    par réaction avec la     pyridine    en un  complexe     pyridinique    cristallisé,

   dont on ne connaît  toutefois pas exactement la nature de sa     structure.     



       Dans    la mise en     oeuvre    du procédé suivant l'inven  tion, on peut faire agir le complexe     pyridinique    du    chlorure de     m-carboxy-benzène-sulfonyle    sur un corti  costéroïde de formule générale  
EMI0002.0033     
    dans laquelle  
EMI0002.0034     
    au sein d'un solvant inerte, par exemple d'un hydro  carbure halogéné tel que le     chloroforme,    et en pré  sence d'une base     tertiaire    aliphatique telle que la       triéthylamine    ou la     tributylamine.    Il suffit alors de  chasser le solvant et les bases par distillation et de  traiter le mélange réactionnel par la soude,

   la potasse  ou la lithine aqueuses pour obtenir une solution du       m-sulfobenzoate    cherché d'où on le     relargue    facile  ment par addition d'un sel du métal alcalin cherché  comme l'acétate de sodium, de potassium ou de li  thium. On peut purifier ensuite le     m-sulfobenzoate    par  recristallisation.

   On peut également diluer le mélange  réactionnel par un solvant     inerte    insoluble dans l'eau,  identique ou non à celui dans lequel on a effectué  l'estérification, et faire passer le sel cherché en phase  aqueuse par lavage avec une base aqueuse comme la  soude, la potasse ou la lithine, puis après séparation  des deux phases, le     relarguer    comme plus haut de  sa phase aqueuse, puis le purifier par cristallisation.  



       Conformément    à un autre mode de mise en     aeuvre     du procédé suivant la présente invention, on fait agir  le complexe     pyridinique    du chlorure de     rn-carboxy-          benzène-sulfonyle    sur un stéroïde de la série de     l'an-          drostane,        hydroxylé    en position 17, par exemple sur  la testostérone ou la     17(3-hydroxy-androstane-3-one.     Dans ce cas, il est préférable d'utiliser la     pyridine    à  titre de base tertiaire et en même     temps    comme sol  vant,

   l'estérification du stéroïde étant plus difficile et       incomplète    si l'on utilise une amine     tertiaire    aliphati  que. On peut effectuer la réaction dans le     milieu     même de préparation du complexe     pyridinique,    ce  qui     permet    une estérification facile de ces stéroïdes       hydroxylés    en position 17. Le sel de     pyridine    de l'es  ter acide résultant est ensuite transformé en sel de  métal alcalin.

   On peut effectuer cette transformation  en chassant la     pyridine    libre par distillation du mé  lange réactionnel et en décomposant le sel de     pyridine     par une solution aqueuse de la base alcaline voulue.  On peut alors précipiter le sel     alcalin    résultant par       relargage    avec un acétate alcalin et le purifier finale  ment par des méthodes usuelles.  



       Les    points de fusion indiqués dans les exemples  qui suivent sont des points de fusion instantanée, dé  terminés sur bloc de     Maquenne.         Exemple 1  <I>Préparation du sel de sodium du</I>     21-m-sulfobenzoate     <I>de</I>     1\1.4        pregnadiène-ll(3,17a-21-triol-3,20-dione     <I>a) Préparation du chlorure de</I>     m-carboxy-benzène-          sulfonyle     On introduit sous agitation, dans 600 g de     chlor-          hydrine        sulfurique,    225 g d'acide benzoïque pur. La  température monte spontanément à 400 C.

   On     chauffe     une heure à 130-140 C, refroidit à la température  ambiante puis verse sur de la glace. Le précipité du       sulfochlorure    acide formé est essoré, lavé à Peau par       empâtage,    puis séché sous vide et     recristallisé    en  benzène. On obtient après séchage 250 g de     chlorure     de     m-carboxy-benzène-sulfonyle,    F. 136-l37  C, ren  fermant 16 % de chlore (théorie: Cl % 16,1) identi  que au produit décrit par     Delaby    (Bull. Soc.     Chim.     France, 1945, 12, 954).

      <I>b) Préparation du complexe</I>     pyridinique   <I>du</I>     m-car-          boxy-benzène-sulfochlorure     Sous courant d'azote et agitation mécanique, on  introduit 12 g de     sulfochlorure    acide préparé comme  indiqué sous a) dans 80     cm3    de     pyridine.    Il y a dis  solution et la température monte, à     35     C. On     chauffe     la solution pendant 15 minutes à 700 C sans inter  rompre l'agitation. La cristallisation du complexe  commence après 10     minutes    de chauffage. On refroi  dit à la température ambiante et agite pendant  1 heure.

   Le produit cristallisé obtenu est essoré et  lavé par     empâtage    au chloroforme anhydre. Après  séchage, on obtient 12 g de complexe F.     125()    C.  L'analyse montre une teneur de 1 % de chlore et de  5 % d'azote. Le produit est apparemment identique  au composé décrit par     Ruggli,        Helv.        Chim.    Acta,  1941, 24, 197.

      <I>c) Condensation du complexe</I>     pyridinique   <I>avec la</I>       A1,4-pregltadiène-11(3,17a,21-triol-3,20-dione     A 4 g de     QI,4-pregnadiène-11(3,17a,21-triol-3,20-          dione,    on ajoute 6 g de complexe     pyridinique    du     m-          carboxy-benzène-sulfochlorure    préparé selon b) et  40     cm3    de chloroforme anhydre, puis introduit sous  courant d'azote et agitation mécanique 5     cm3    de     tri-          éthylamine    anhydre.

   La température monte à 300 C et  l'on chauffe au     reflux    pendant 1 h. La solution oran  gée est refroidie à la température ambiante puis éva  porée à sec sous vide. Le résidu est repris par  100     cm3    d'eau, on ajoute 34     cm3    de soude N, puis  2     cml    d'acide acétique et 100     cm3    de solution aqueuse  saturée d'acétate de sodium. Le     m-sulfobenzoate    de  sodium cherché précipite à l'état gommeux.

   On le  sépare par décantation, le     redissout    dans 50     cm3    d'eau  et le précipite à nouveau en versant la solution       aqueuse    dans 100     cm3    de solution aqueuse saturée  d'acétate de sodium. On triture le précipité, l'essore  et le lave par     empâtage    avec une solution saturée  d'acétate de sodium et sèche. On obtient     ainsi    6 g de       m-sulfobenzoate    de QM-pregnadiène-ll(0,17a,21-         triol-3,20-dione    et de sodium brut, que l'on purifie  par     recristallisation    dans 3 volumes d'eau.

   Après une  nuit d'abandon en glacière, on essore, lave avec le  minimum d'eau glacée, puis, par     empâtage    avec un  peu d'acétone. Après séchage, on obtient 3,35 g de  produit pur cristallisé en     aiguilles,    soit un rendement  de 53,4 % par     rapport    à l'hormone de départ. F.       293-295o    C     (déc.),        [ ]D    =     -f-    1700   1,5 (c = 1 %  eau). Le produit est légèrement hygroscopique, insolu  ble dans l'acétone, le benzène, le chloroforme et  l'éther, peu soluble en alcool, facilement soluble dans  l'eau chaude, soluble à environ 2 % dans l'eau froide.

    La solution aqueuse à 1 % montre un pH de 6,26 et  s'hydrolyse complètement en 4 heures.  
EMI0003.0064     
  
    <I>Analyse:</I> <SEP> CzgH3109SNa <SEP> = <SEP> 566,6
<tb>  Calculé <SEP> : <SEP> C <SEP> 59,35% <SEP> H <SEP> 5,51% <SEP> S <SEP> 5,66% <SEP> Na <SEP> 4,06%
<tb>  Trouvé <SEP> : <SEP> 59,5 <SEP> 5,5 <SEP> 5,7 <SEP> 3,8       Ce produit n'est pas décrit dans la littérature.    En opérant de la même façon que celle décrite  dans     cet    exemple avec la     al-déhydro-cortisone,    on  obtient le     21-m-sulfobenzoate    de     Ql-déhydro-corti-          sone   <I>et de</I> sodium.

      Exemple 2    Au mélange réactionnel obtenu de la manière dé  crite dans l'exemple 1 par réaction de 7,5 g de chlo  rure de     m-carboxy-benzène-sulfonyle    avec 60     cm3    de       pyridine,    on ajoute 5 g de testostérone et     chauffe     4 heures à     70,,    C sous azote. Après refroidissement,  on distille à sec sous vide. Le résidu, repris dans  30     cm3    d'eau est additionné, sous vide, de 2     cm3     d'acide     acétique    et 42,5     cms    de soude N.

   On     distille     la     pyridine        libérée,    ajoute 2     cm3    d'acétone et 10     cm3     d'acétate de sodium à 50 %. Le sel de sodium du       m-sulfobenzoate    de testostérone commence à précipi  ter, on abandonne une nuit, puis essore et lave le pré  cipité avec une solution aqueuse à 10 % d'acétate de  sodium. Après séchage, on recueille 7 g de produit  brut qu'on     recristallise    par dissolution à chaud dans  8 volumes d'eau, passage au noir     animal,    filtration et  abandon à la température ambiante pendant une nuit.

    On essore ensuite, empâte avec 10     cm3    d'eau glacée  et sèche sous vide pour recueillir 5,7 g de sel de so  dium (soit 67 % par rapport à la testostérone em  ployée) du     m-sulfobenzoate    de testostérone qui se  présente sous forme de fines aiguilles blanches, solu  bles dans l'eau ou le chloroforme aqueux, insolubles  dans le chloroforme anhydre, l'acétone, le benzène,  l'alcool ou l'éther. Le produit est légèrement     hygro-          scopique    (teneur en eau : 4,4 [a]20 =     -I-        116o       1,5 (c = 1 %, eau).

    
EMI0003.0093     
  
    <I>Analyse:</I> <SEP> Cz6H3106NaS <SEP> = <SEP> 494,57
<tb>  Calculé <SEP> : <SEP> C <SEP> 63,15 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,31 <SEP> % <SEP> S <SEP> 6,48 <SEP> % <SEP> Na <SEP> 4,65 <SEP> %
<tb>  Trouvé <SEP> : <SEP> 63,4 <SEP> 6,2 <SEP> 6,7 <SEP> 4,5
<tb>  Spectre <SEP> U.V. <SEP> : <SEP> El<B>%</B> <SEP> m <SEP> = <SEP> 426 <SEP> à <SEP> 240 <SEP> mu.       Ce composé n'est pas décrit dans la littérature.

        Exemple 3  <I>Préparation du sel de sodium du</I>     m-sulfobenzoate   <I>de</I>       17f)-hydroxy-androstane-3-one     En opérant d'une manière analogue à l'exemple 2,  on obtient au départ de 5 g de     17(3-hydroxy-an-          drostane-3-one,    5,1 g de sel de sodium de     m-sulfo-          benzoate    de     17(3-hydroxy-androstane-3-one,        [a]2    =       70,5o      1,5 (c = 0,5 %, éthanol aqueux à 50 %     ).       Ce produit, qui se présente sous forme de prismes       blancs,    est soluble dans l'eau et insoluble dans l'al  cool, l'éther,

   l'acétone, le benzène ou le chloroforme.  
EMI0004.0012     
  
    <I>Analyse:</I> <SEP> Ca6H3306NaS <SEP> = <SEP> 496,6
<tb>  Calculé <SEP> : <SEP> C <SEP> 62,88% <SEP> H <SEP> 6,69% <SEP> Na <SEP> 4,63% <SEP> S <SEP> 6,45%
<tb>  Trouvé <SEP> : <SEP> 62,9 <SEP> 6,6 <SEP> 4,5 <SEP> 6,6       Spectre U.V. :     Ei"\@    231 à 231 mu  Ce     composé    n'est pas décrit dans la littérature.



  Process for the preparation of steroid m-sulfolbenzoates In its French patent No 1330706, the licensee described a process for the preparation of 21-o-sulfobenzoates of 01,4-dehydro-corticosteroids and of alkali metals of general formula
EMI0001.0007
  
EMI0001.0008
    and M = alkali metal, soluble in water, obtained by reacting a functional derivative of o-sulfobenzoic acid, for example its dichloride or its anhydride,

   in the presence of a tertiary base, on the corticosteroid 1,4_ in an inert solvent. It is thus possible to esterify the primary alcohol function of Q1> 4-dehydrocorticosteroid by the carboxyl of o-sulfobenzoic acid at the same time as the sulfuric acid function is salified. Gold,

   if one tries to operate in the same way with a functional derivative of m-sulfobenzoic acid, one does not arrive at the desired β-1,4-dehydrocorticosteroid m-sulfobenzoates.



  It has been found that it is possible to achieve the 21-m-sulfobenzoates mentioned above by using, as an esterifying agent, the pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride instead of a functional derivative of m-sulfobenzoic acid. It has also been found that the steroid 17-m-sulfobenzoates of the androstane series, comprising a hydroxyl group in position 17, can be obtained in an analogous manner.

    



  The object of the present patent is a process for the preparation of steroid m-sulfobenzoates corresponding to the general formula
EMI0001.0043
      in which ring A may have a double bond in at least one of positions 1,2 and 4,5 and where H H R1 =. G or = O H OH R2 represents hydrogen or a hydroxyl group, n represents the number zero or 1 and M represents an alkali metal;

   this process is characterized in that the pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride is made to act, under heat and in the presence of a tertiary base, on a steroid corresponding to the general formula
EMI0002.0006
    in which ring A may have a double bond in at least one of positions 1,2 and 4,5 and where
EMI0002.0007
    and n represents the number zero or 1, and the pyridine salt of the steroid 17- or 21-m-sulfobenzoate formed is converted to the alkali metal salt.



  The present process thus makes it possible to convert the steroids of formula II into derivatives which can be used in the form of aqueous solutions. The sulfobenzoyl residue confers sufficient solubility in water and also significantly beneficial antiseptic properties in pharmaceutical forms such as eye drops. Compared to o-sulfobenzoates, the new compounds have the advantage of easier saponification in the organism, hydrolysis in aqueous medium being faster.



  The pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride used as an esterifying agent can be obtained by first preparing m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride.
EMI0002.0022
    by known processes, in particular by the action of sulfuric chlorohydrin on benzoic acid, and then by converting m-carboxybenzene-sulfonyl chloride by reaction with pyridine to a crystalline pyridine complex,

   however, we do not know exactly the nature of its structure.



       In carrying out the process according to the invention, the pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride can be made to act on a corticosteroid of general formula
EMI0002.0033
    in which
EMI0002.0034
    in an inert solvent, for example a halogenated hydrocarbon such as chloroform, and in the presence of an aliphatic tertiary base such as triethylamine or tributylamine. It is then sufficient to remove the solvent and the bases by distillation and to treat the reaction mixture with sodium hydroxide,

   aqueous potassium hydroxide or lithine to obtain a solution of the desired m-sulfobenzoate from which it is easily released by addition of a salt of the desired alkali metal such as sodium, potassium or thium acetate. The m-sulfobenzoate can then be purified by recrystallization.

   It is also possible to dilute the reaction mixture with an inert solvent insoluble in water, identical or not to that in which the esterification was carried out, and pass the desired salt in the aqueous phase by washing with an aqueous base such as sodium hydroxide, potash or lithine, then after separation of the two phases, releasing it as above from its aqueous phase, then purifying it by crystallization.



       According to another embodiment of the process according to the present invention, the pyridine complex of rn-carboxy-benzene-sulfonyl chloride is made to act on a steroid of the an- drostane series, hydroxylated at position 17, for example on testosterone or 17 (3-hydroxy-androstan-3-one. In this case, it is preferable to use pyridine as a tertiary base and at the same time as a solvent,

   esterification of the steroid being more difficult and incomplete if an aliphatic tertiary amine is used. The reaction can be carried out in the same medium for preparing the pyridine complex, which allows easy esterification of these steroids hydroxylated at the 17 position. The pyridine salt of the resulting acid ester is then converted into the alkali metal salt.

   This transformation can be carried out by distilling off the free pyridine from the reaction mixture and decomposing the pyridine salt with an aqueous solution of the desired alkaline base. The resulting alkali salt can then be precipitated by salting out with an alkali acetate and finally purified by usual methods.



       The melting points indicated in the examples which follow are instantaneous melting points, determined on a Maquenne block. Example 1 <I> Preparation of the sodium salt of </I> 21-m-sulfobenzoate <I> of </I> 1 \ 1.4 pregnadiene-II (3,17a-21-triol-3,20-dione <I > a) Preparation of </I> m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride 225 g of pure benzoic acid are introduced with stirring into 600 g of sulfuric hydrochloride. The temperature spontaneously rises to 400 C.

   Heated for one hour at 130-140 C, cooled to room temperature and then poured onto ice. The precipitate of the acid sulfochloride formed is filtered off, washed with water by mashing, then dried under vacuum and recrystallized from benzene. After drying, 250 g of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride, Mp 136-137 C, containing 16% chlorine (theory: Cl% 16.1), identical to the product described by Delaby (Bull. Soc. . Chim. France, 1945, 12, 954).

      <I> b) Preparation of the </I> pyridine <I> </I> m-carboxyl-benzene-sulfochloride complex Under a stream of nitrogen and mechanical stirring, 12 g of acid sulfochloride are introduced, prepared as indicated under a) in 80 cm3 of pyridine. The solution is dissolved and the temperature rises to 35 ° C. The solution is heated for 15 minutes at 700 ° C. without interrupting the stirring. Crystallization of the complex begins after 10 minutes of heating. Cooled said to room temperature and stirred for 1 hour.

   The crystalline product obtained is filtered off and washed by mashing with anhydrous chloroform. After drying, 12 g of F. 125 () C complex are obtained. Analysis shows a content of 1% of chlorine and of 5% of nitrogen. The product is apparently identical to the compound described by Ruggli, Helv. Chim. Acta, 1941, 24, 197.

      <I> c) Condensation of the </I> pyridine <I> complex with </I> A1,4-pregltadiene-11 (3,17a, 21-triol-3,20-dione A 4 g of QI, 4 -pregnadiene-11 (3,17a, 21-triol-3,20-dione, 6 g of pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfochloride prepared according to b) and 40 cm3 of anhydrous chloroform are added, then introduced under stream d nitrogen and mechanical stirring 5 cm3 of anhydrous triethylamine.

   The temperature rises to 300 ° C. and the mixture is heated under reflux for 1 h. The orange solution is cooled to room temperature and then evaporated to dryness under vacuum. The residue is taken up in 100 cm3 of water, 34 cm3 of N sodium hydroxide are added, then 2 cml of acetic acid and 100 cm3 of saturated aqueous solution of sodium acetate. The desired sodium m-sulfobenzoate precipitates in a gummy state.

   It is separated by decantation, redissolved in 50 cm3 of water and precipitated again by pouring the aqueous solution into 100 cm3 of saturated aqueous solution of sodium acetate. The precipitate is triturated, drained and washed by mashing with a saturated solution of sodium acetate and dried. 6 g of QM-pregnadiene-II m-sulfobenzoate (0.17a, 21-triol-3,20-dione and crude sodium are thus obtained, which is purified by recrystallization from 3 volumes of water.

   After a night of abandonment in the cooler, it is wrung out, washed with a minimum of ice water, then, by mashing with a little acetone. After drying, 3.35 g of pure product crystallized in needles are obtained, ie a yield of 53.4% relative to the starting hormone. Mp 293-295o C (dec.), [] D = -f- 1700 1.5 (c = 1% water). The product is slightly hygroscopic, insoluble in acetone, benzene, chloroform and ether, sparingly soluble in alcohol, easily soluble in hot water, soluble to about 2% in cold water.

    The 1% aqueous solution shows a pH of 6.26 and hydrolyzes completely within 4 hours.
EMI0003.0064
  
    <I> Analysis: </I> <SEP> CzgH3109SNa <SEP> = <SEP> 566.6
<tb> Calculated <SEP>: <SEP> C <SEP> 59.35% <SEP> H <SEP> 5.51% <SEP> S <SEP> 5.66% <SEP> Na <SEP> 4, 06%
<tb> Found <SEP>: <SEP> 59.5 <SEP> 5.5 <SEP> 5.7 <SEP> 3.8 This product is not described in the literature. By operating in the same way as that described in this example with al-dehydro-cortisone, the 21-m-sulfobenzoate of Ql-dehydro-cortisone <I> and </I> sodium is obtained.

      Example 2 To the reaction mixture obtained as described in Example 1 by reacting 7.5 g of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride with 60 cm3 of pyridine, 5 g of testosterone are added and heated for 4 hours. at 70 ° C under nitrogen. After cooling, it is distilled to dryness under vacuum. The residue, taken up in 30 cm3 of water is added, under vacuum, 2 cm3 of acetic acid and 42.5 cm3 of N soda.

   The pyridine liberated is distilled, 2 cm3 of acetone and 10 cm3 of 50% sodium acetate are added. The sodium salt of testosterone m-sulfobenzoate begins to precipitate, the mixture is left overnight, then the precipitate is filtered off and washed with a 10% aqueous solution of sodium acetate. After drying, 7 g of crude product are collected which are recrystallized by dissolving hot in 8 volumes of water, switching to animal charcoal, filtration and leaving at room temperature overnight.

    It is then filtered off, impasted with 10 cm3 of ice-cold water and dried under vacuum to collect 5.7 g of sodium salt (i.e. 67% relative to the testosterone used) of testosterone m-sulfobenzoate which is in the form thin white needles, soluble in water or aqueous chloroform, insoluble in anhydrous chloroform, acetone, benzene, alcohol or ether. The product is slightly hygro- scopic (water content: 4.4 [a] 20 = -I-116o 1.5 (c = 1%, water).

    
EMI0003.0093
  
    <I> Analysis: </I> <SEP> Cz6H3106NaS <SEP> = <SEP> 494.57
<tb> Calculated <SEP>: <SEP> C <SEP> 63.15 <SEP>% <SEP> H <SEP> 6.31 <SEP>% <SEP> S <SEP> 6.48 <SEP>% <SEP> Na <SEP> 4.65 <SEP>%
<tb> Found <SEP>: <SEP> 63.4 <SEP> 6.2 <SEP> 6.7 <SEP> 4.5
<tb> Specter <SEP> U.V. <SEP>: <SEP> El <B>% </B> <SEP> m <SEP> = <SEP> 426 <SEP> to <SEP> 240 <SEP> mu. This compound is not described in the literature.

        Example 3 <I> Preparation of the sodium salt of </I> m-sulfobenzoate <I> of </I> 17f) -hydroxy-androstan-3-one By operating in a manner analogous to Example 2, it is starts with 5 g of 17 (3-hydroxy-androstan-3-one, 5.1 g of sodium salt of 17 (3-hydroxy-androstan-3-one) m-sulfobenzoate, [a ] 2 = 70.5o 1.5 (c = 0.5%, 50% aqueous ethanol). This product, which is in the form of white prisms, is soluble in water and insoluble in alcohol, ether,

   acetone, benzene or chloroform.
EMI0004.0012
  
    <I> Analysis: </I> <SEP> Ca6H3306NaS <SEP> = <SEP> 496.6
<tb> Calculated <SEP>: <SEP> C <SEP> 62.88% <SEP> H <SEP> 6.69% <SEP> Na <SEP> 4.63% <SEP> S <SEP> 6, 45%
<tb> Found <SEP>: <SEP> 62.9 <SEP> 6.6 <SEP> 4.5 <SEP> 6.6 UV spectrum: Ei "\ @ 231 to 231 mu This compound is not described in the litterature.

 

Claims (1)

REVENDICATION Procédé pour la préparation de m-sulfobenzoates de stéroïdes de formule EMI0004.0018 dans laquelle Rs représente de l'hydrogène ou un groupe hydroxyle, caractérisé en ce qu'on fait agir le complexe pyridinique du chlorure de m-carboxy- benzène-sulfonyle, à chaud et en présence d'une base tertiaire, sur un stéroïde répondant à la formule EMI0004.0026 dont le noyau A peut présenter une double liaison dans l'une au moins des positions 1,2 et 4, CLAIM Process for the preparation of steroid m-sulfobenzoates of formula EMI0004.0018 in which Rs represents hydrogen or a hydroxyl group, characterized in that the pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride is made to act, under heat and in the presence of a tertiary base, on a steroid corresponding to to the formula EMI0004.0026 whose ring A may have a double bond in at least one of positions 1,2 and 4, 5 et où EMI0004.0028 et n représente le nombre zéro ou 1, et on transforme le sel de pyridine du 17- ou 21-m-sulfobenzoate de stéroïde formé en sel de métal alcalin. SOUS-REVENDICATIONS 1. 5 and where EMI0004.0028 and n represents the number zero or 1, and the pyridine salt of the steroid 17- or 21-m-sulfobenzoate formed is converted to the alkali metal salt. SUB-CLAIMS 1. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on fait agir le complexe pyridinique du chlo rure de m-carboxy-benzène-sulfonyle sur un O déhydrocorticostéroïde au sein d'un solvant hydro- carboné halogéné, tel que le chloroforme, et en pré sence d'une amine aliphatique tertiaire telle que la triéthylamine ou la tributylamine. 2. Process according to claim, characterized in that the pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride is made to act on an O dehydrocorticosteroid in a halogenated hydrocarbon solvent, such as chloroform, and in pre sence of a tertiary aliphatic amine such as triethylamine or tributylamine. 2. Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 1, caractérisé en ce que le stéroïde de départ est la /\1-déhydrocortisone ou le /\1-déhydro- cortisol. 3. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on fait agir le complexe pyridinique du chlo rure de m-carboxy-benzène-sulfonyle, en présence de pyridine, sur un androstane-3-one, comportant un groupement hydroxyle en position 17. 4. A process according to claim and sub-claim 1 characterized in that the starting steroid is / \ 1-dehydrocortisone or / \ 1-dehydro-cortisol. 3. Method according to claim, characterized in that the pyridine complex of m-carboxy-benzene-sulfonyl chloride is made to act, in the presence of pyridine, on an androstan-3-one, comprising a hydroxyl group in position 17 . 4. Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 3, caractérisé en ce que le stéroïde de départ est la testostérone ou la 17p-hydroxy-andro- stane-3-one. 5. A process according to claim and sub-claim 3, characterized in that the starting steroid is testosterone or 17p-hydroxy-andro-stan-3-one. 5. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que la transformation du sel de pyridine du 17- ou 21-m-sulfobenzoate du stéroïde en sel de métal alca lin est effectuée par condensation à sec du mélange réactionnel, reprise du résidu avec une solution aqueuse d'une base alcaline, telle que la soude, et précipitation du sel alcalin de sa solution aqueuse par addition d'un acétate alcalin. Process according to claim, characterized in that the conversion of the pyridine salt of the 17- or 21-m-sulfobenzoate of the steroid to the alkaline metal salt is carried out by dry condensation of the reaction mixture, taking up the residue with an aqueous solution of an alkaline base, such as sodium hydroxide, and precipitation of the alkali salt from its aqueous solution by addition of an alkali acetate.
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