CH373436A - Elektronisch leitender Stoff und Verfahren zum Herstellen dieses elektronisch leitenden Stoffes - Google Patents
Elektronisch leitender Stoff und Verfahren zum Herstellen dieses elektronisch leitenden StoffesInfo
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Description
Elektronisch leitender Stoff und Verfahren zum Herstellen dieses elektronisch leitenden Stoffes Sowohl für die technische Ausnutzung des See- beckeffekts als auch für die Ausnutzung des um gekehrten sogenannten Peltiereffekts tritt immer wieder die Notwendigkeit auf, Materialien herzustel len, deren Wärmeleitfähigkeit gering, deren elek trische Leitfähigkeit und Thermokraft aber mög lichst gross ist. Es ist bekannt, die Wärmeleitfähigkeit dadurch klein zu machen, dass man z. B. Materialien mit kleinem Elastizitätsmodul, also solche, die aus schweren Atomen und Ionen bestehen, verwendet. Eine kleine Wärmeleitfähigkeit ist auch bei Kristal len mit grossem thermischen Ausdehnungskoeffizien ten zu erwarten. Ausserdem sind auch Kristalle be kannt, bei denen die Wärmeleitfähigkeit durch den Einbau von Neutralatomen oder durch Mischkristall bildung herabgesetzt ist. Durch den Unterschied in der Wellenlänge von Elektronen und den sogenann ten Phononen, die den im Kristall sich fortpflanzen den Gitterschwingungen in gleicher Weise entspre chen wie die Photonen den Lichtwellen, werden an geeigneten Inhomogenitäten im Gitter nur die Phononen gestreut, während die Beweglichkeit der Elektronen und damit die elektrische Leitfähigkeit des Stoffes praktisch unverändert bleibt. Bei den bisher bekannten Materialien erhält man also die gewünschte kleine Wärmeleitfähigkeit durch geeignete Wahl bzw. durch Beeinflussung des Kristall gitters. Die Erfindung schlägt durch Ausnutzung des wellenmechanischen Tunneleffekts einen ganz neuen Weg vor. Für ein besseres Verständnis der Erfindung wird auf die folgenden Ausführungen verwiesen: In Fig. 1 ist in einem Diagramm ein hier recht eckig angenommener Potentialwall, wie er aus der Physik des Atomkerns bekannt ist, dargestellt. Als Ordinate ist die Energie F. und als Abszisse die Orts koordinate r aufgetragen. Ein Teilchen der Energie Eo, die nicht ausreichen würde, den Potentialwall zu überwinden, kann mit einer bestimmten Wahr scheinlichkeit diesen durchdringen, und zwar um so leichter, je geringer die Dicke d des Potentialwalls ist. Ein Durchdringen des Potentialwalls kann gerade noch auftreten, wenn seine Dicke d in der Grössen ordnung der Materienwellenlänge des gegen den Wall anlaufenden Teilchens liegt. Der Grundgedanke der Erfindung wird anhand der Fig. 2 erläutert. Es ist eine elektronisch leitende Anordnung dargestellt, die aus zwei elektrisch lei tenden Teilen, insbesondere aus zwei Halbleiter teilen, und einer isolierenden oder elektrisch schlecht leitenden Zwischenschicht besteht. Wenn nun die Zwischenschicht 2 nur etwa 5 AE bis 100 AE dick ist, ist zwischen den beiden elektrisch leitenden Teilen 1 und 3 elektronische Leitfähigkeit infolge des wellenmechanischen Tunneleffekts vorhanden, das heisst, die elektrische Leitfähigkeit der Zwischen schicht 2 ist wesentlich grösser, als es klassisch nach der spezifischen Leitfähigkeit der Zwischenschicht zu erwarten wäre, während ihre Wärmeleitfähigkeit praktisch unverändert bleibt. Teilchen, die von 1 oder 3 kommen, finden einen durch die Zwischen schicht 2 der Dicke a bedingten Potentialwall vor, der für Elektronen, deren Wellenlänge in der Grössen ordnung von etwa 100 AE liegt, durchlässig ist, nicht aber so für Phononen, da die Phononenwellen- länge in der Grössenordnung weniger Gitterkonstan ten, also etwa bei 10 AE, liegt. Der Leiter 4 ist also über die Platte 3 und die Zwischenschicht 2 mit der Wand 1 elektrisch verbunden. Die Zwischenschicht 2 wirkt nur als Wärmeisolation. Bei einem elektronisch leitenden Stoff gemäss der vorliegenden Erfindung sind in einem isolierenden oder elektrisch schlecht leitenden Trägerstoff elek trisch leitende Teilchen, insbesondere Halbleiter teilchen, in feinster Verteilung, z. B. als Pulver, ein gebettet. Die aus dem isolierenden oder elektrisch schlecht leitenden Material bestehende Schicht zwi schen den elektrisch leitenden Teilchen weist eine Dicke von nur etwa 5 bis 100 AE auf, so dass zwi schen den elektrisch leitenden Teilchen eine elektro nische Leitfähigkeit infolge des wellenmechanischen Tunneleffekts auftritt, das heisst, dass die elektrische Leitfähigkeit der Zwischenschicht grösser ist als es der spezifischen Leitfähigkeit des Materials der Zwi schenschicht entspricht, während ihre Wärmeleit fähigkeit praktisch dem klassischen Wert entspricht. Durch die Wahl der Menge der pro Volumen einheit im Trägermaterial suspendierten Teilchen kann die Lorenzzahl AfxT des aus dem Trägerstoff und den in ihn eingebetteten Teilchen bestehenden Stoffes, insbesondere um etwa 100/9 oder mehr, ge genüber der Lorenzzahl des Stoffes oder der Stoffe der eingebetteten Teilchen verkleinert werden. Die notwendige Menge der im Trägermaterial suspen dierten Teilchen hängt von Zahl und Volumen der suspendierten Teilchen und damit von der Form der Teilchen und der Streuung der Teilchengrösse ab. Die Lorenzzahl ist durch das Verhältnis der Wärme leitfähigkeit zur elektrischen Leitfähigkeit bestimmt. Dieses Verhältnis möglichst klein zu machen, ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung und wird durch Ausnutzung des wellenmechanischen Tunneleffekts gelöst. In den Fig. 3 bis 6 sind Beispiele für die An wendung des erfindungsgemässen Stoffes bei thermo- elektrischen Vorrichtungen dargestellt. In Fig. 3 ist eine Verbindungsstelle einer Thermo- elementanordnung gemäss Fig.4 vergrössert darge stellt. Die in das Trägermaterial 10 bzw.<B>11</B> ein gebetteten Teilchen haben einen Abstand b vonein ander, der zwischen 5 AE und 100 AE liegt. Bei der Verteilung der elektrisch leitenden Teilchen in dem isolierenden oder elektrisch schlecht leitenden Trägermaterial, z. B. durch hochfrequente mecha nische Erschütterungen mit Ultraschall, tritt als Folge der als Reibungselektrizität bekannten Erscheinung eine Aufladung der suspendierten Teilchen auf. Da die einzelnen Teilchen dann eine bezüglich des Vor zeichens gleiche Ladung aufweisen, werden ab stossende Coulomb-Kräfte zwischen ihnen wirksam. Bei einer geeigneten Menge von suspendierten Teil chen stellt sich bei dem für das Eintreten des Tunnel effekts günstigen, zwischen 5 AE und 100 AE lie genden Abstand ein Kräftegleichgewicht ein. Um eine Aufladung der Teilchen zu erzielen, ist die Ab leitung der Oberflächenladung wesentlich. Diese Ab leitung ist wegen des hohen elektrischen Feldes bei Stoffen mit hohem elektrischem Dipolmoment beson ders gross, und es ist daher günstig, solche Stoffe als Trägermaterial zu verwenden. Man kann die geladenen Teilchen der Susp; nsion auch etwa dadurch auf den für das Eintreten des Tunneleffekts notwendigen Abstand bringen, dass man an einen Körper, der aus dem durch die Erfin dung vorgeschlagenen Stoff besteht, eine Spannung legt. Die geladenen Teilchen wandern dann, wie es von der sogenannten Elektrophorese her bekannt ist, in dem entstandenen Spannungsgefälle, und man kann so die gewünschte Verteilung der im Träger material eingebetteten Teilchen herbeiführen. Bei Halbleitern, die sich leicht mit einer relativ dicken nicht leitenden Oxydliaut überziehen, so dass sie nicht mehr auf einen so geringen Abstand, wie er für das Eintreten des well-nmechanischen Tunnel effekts notwendig ist, gebracht werden können, kann man die Bildung dieser Oxydhaut durch einen dünnen Überzug (Grössenordnung mil) eines Edel metalls oder einer Edelmetall-Legierung verhindern. Der Edelmetallüberzug muss sehr dünn sein, da er einen elektrischen Nebenschluss darstellt, der die thermoelektrischen Eigenschaften des Stoffes ver schlechtert. Da die Halbleiterteilchen oberflächlich immer oxydiert sind, ist es auch möglich, den für das Ein treten des wellenmechanischen Tunneleffekts günsti gen Abstand durch diese vorhandenen Oxydhäute herbeizuführen. Man kann auch in geeigneter Atmosphäre an der Oberfläche der Halbleiterteilchen chemische Ver bindungen, z. B. Fluoride, Hydride, Karbide oder Ni tride, herstellen und die Dicke des durch die chemische Verbindung gebildeten Überzugs so wählen, dass die Teilchen auch bei Berührung den gewünschten Abstand ihrer elektrisch leitenden Kerne haben. Ein zusammenhängender Körper mit einer ge wissen mechanischen Festigkeit kann aus diesen mit einer Isolation umhüllten elektrisch leitenden Teil chen etwa durch einen Sintervorgang in geeigneter Atmosphäre, im Vakuum und/oder durch Pressen bei hohem Druck hergestellt werden. Bei der Sinterung ist darauf zu achten, dass die isolierenden Zwischen schichten, z. B. Oxyde, Fluoride, Hydride, Karbide und Nitride, nicht zerstört werden. Eine weitere Herabsetzung der Wärmeleitfähig keit des elektronisch leitenden Stoffes kann man durch Einlagerung kleiner Gasbläschen in die Sus pension erreichen, so dass sie eine schaumige oder poröse Konsistenz besitzt, wie sie bei der Herstellung durch Sinterung ohnehin vorhanden ist. Der durch die Erfindung vorgeschlagene Stoff er möglicht bei einer Verwendung in thermoelektrischen Anordnungen eine starke Herabsetzung der Lorenz zahl, wenn man als Material für die in das Träger material eingebetteten Teilchen elektrisch leitende Stoffe mit grosser Thermokraft und hoher elektrischer Leitfähigkeit verwendet, bei denn die Wärmeleit fähigkeit im wesentlichen durch die Gitterschwin gungen und nur in sehr geringem Masse durch die Elektronen bedingt ist. Diese Herabsetzung ist dann am grössten, wenn durch geeignete Wahl des Ab standes der suspendierten Teilchen der gittermässige Anteil der Wärmeleitfähigkeit des elektronisch lei- t,-nden Stoffes gleich dem Anteil der Elektronen wärmeleitfähigkeit dieses Stoffes ist. Dies soll durch die folgende überlegung näher erläutert werden: Bezeichnet man mit L die Lorenzzahl eines thermoelektrischen Materials mit grosser Thermo- kraft und grosser Gitterwärmeleitfähigkeit A..., wie es als Material für die suspendierten Teilchen verwen det wird, das eine kleine Elektronenwärmeleitfähig- keit .1,, hat, die der elektrischen Leitfähigkeit x nach dem Wiedemann -Franz - Lorenzgesetz entspricht, dann ist die Lorenzzahl L dieses Materials gegeben durch EMI0003.0016 wobei T die absolute Temperatur ist. Die durch das Trägermaterial und/oder die an der Oberfläche vorhandenen chemischen Verbindun gen gebildeten Zwischenschichten führen zu einer Herabsetzung der Gitterwärmeleitfähigkeit, die jetzt durch @, gegeben ist. x' ist die elektrische Leitfähig keit des infolge des Tunneleffektes elektronisch lei tenden Stoffes, der nach dem Gesetz von Wiede- mann-Franz und Lorenz einer Elektronenwärmeleit- fähigkeit 2',, entspricht. Die Lorenzzahl L' des elek tronisch leitenden Stoffes gemäss der Erfindung ist dann gegeben durch EMI0003.0026 Da nach dem Wiedemann-Franz-Lorenz-Gesetz mer EMI0003.0029 ist, wird, da 2;, < 2:.. ist, immer<I>L'</I> kleiner als<I>L</I> sein, wenn ;c'-- x ist. Die grösste Herabsetzung der Lorenzzahl, die erreicht werden kann, ist dann gegeben, wenn der Abstand der suspendierten Teilchen so gewählt ist, dass @, @ i!, wird. Für L' ergibt sich dann aus Gleichung (2) und (3) (4) L' - 2L,#let.11= 5 - 10-8 V2/grad2 Die Verbesserung der thermoelektrischen Eigen schaften des elektronisch leitenden Stoffes wird vor allem durch die Betrachtung des sogenannten Ar beitsfaktors A eines Thermopaares offensichtlich. Er ist gegeben durch die Beziehung EMI0003.0042 Dabei ist E die Thermokraft, und L1 und L2 sind die Lorenzzahlen der Materialien, aus denen die beiden Thermoschenkel bestehen. Die Thermokraft beträgt bei Halbleitern, wie sie im vorliegenden Fall vorzugsweise verwendet werden, bis über 1000,uV/grad. Sind beide Thermoschenkel aus einem elektronisch leitenden Stoff gemäss der Erfindung, so wird EMI0003.0052 Mit dem Zahlenwert aus Gleichung (4) für L' und einem Wert für die Thermokraft von e,@ 500AV/grad ergibt sich ein Arbeitsfaktor von etwa 1,3, während er bei den besten zur Zeit bekannten Thermopaaren nur etwa 0,6 beträgt. Als Stoffe mit einer hohen elektrischen Leit fähigkeit und einer hohen Thermokraft sowie hoher Gitterwärmeleitfähigkeit sind Halbleiterteilchen, ins besondere aus dotierten AlIIBv Verbindungen, Sili zium, Siliziumkarbid und Germanium besonders ge eignet. Die Dotierung kann insbesondere durch Diffusion erfolgen, indem man z. B. das Halbleiterpulver in einer geeigneten Atmosphäre, z. B. Bor oder Anti- mon-Dampf, hinreichend lange tempert. Man kann jedoch auch die Dotierung gleichzeitig mit einem eventuellen Sinterungsprozess vornehmen. Für eine starke Herabsetzung der Lorenzzahl ist es günstig, möglichst feinkörniges Halbleiterpulver zu verwen den, insbesondere aus Teilchen, die nicht grösser als 1 ,u sind. Als Anwendungsbeispiel des elektronisch leiten den Stoffes ist in Fig. 4 ein Thermoelement darge stellt, bei dem z. B. beide Thermoschenkel 5 und 6 des Thermopaares aus diesem Stoff gefertigt sind, wobei die in dem Trägerstoff des einen Thermo- schenkels eingebauten Teilchen eine grosse Thermo- kraft gegenüber dem im Trägermaterial des andern Thermoschenkels suspendierten Teilchen haben. Sind die beiden Verbindungsstellen 8 und 9 auf verschie denen Temperaturen T1 und T2, so fliesst ein Thermo- strom, der mit dem Instrument 7 gemessen werden kann. Die Trägermaterialien können aus dem glei chen oder aus verschiedenen Stoffen bestehen. Es kann auch insbesondere nur ein Thermoschenkel aus dem erfindungsgemäss ausgebildeten Stoff bestehen. Eine andere Anwendungsmöglichkeit in einer Peltieranordnung ist in Fig. 5 dargestellt. Der Peltier- effekt ist eine Umkehrung des Seebeckeffekts und Anordnungen, die zur Ausnutzung des Peltiereffekts dienen, stellen die gleichen Anforderungen an das Material, wie sie an thermoelektrische Materialien gestellt werden, also hohe Thermokraft, hohe elek trische Leitfähigkeit und kleine Wärmeleitfähigkeit, das heisst kleine Lorenzzahl. In dem Ausführungs beispiel der Fig. 5 besteht das Plättchen 12 z. B. aus einem Metall, das Plättchen 13 aus einem erfindungs gemäss ausgebildeten Stoff. In Fig. 6 ist eine Ver bindungsstelle vergrössert dargestellt. Fliesst durch die Anordnung der Fig. 5 ein durch die Spannungs quelle 16 erzeugter Strom, so stellen sich an den Verbindungsstellen 14 und 15 verschiedene Tempe- raturen T3 und T4 ein. Es können insbesondere auch alle Plättchen aus einem erfindungsgemäss ausgebil deten Stoff sein.
Claims (1)
- PATENTANSPRÜCHE I. Elektronisch leitender Stoff, bei dem elektrisch leitende Teilchen in einem isolierenden oder elek trisch schlecht leitenden Material eingebettet sind, da durch gekennzeichnet, dass die aus dem isolierenden oder elektrisch schlecht leitend-,n Material bestehende Schicht zwischen den elektrisch leitenden Teilchen eine Dicke von nur etwa 5 AE bis 100 AE aufweist, so dass zwischen den elektrisch leitenden Teilchen elektronische Leitfähigkeit infolge des wellenmecha nischen Tunneleffekts auftritt, das heisst, die elek trische Leitfähigkeit der Zwischenschicht grösser ist, als es der spezifischen Leitfähigkeit des Materials der Zwischenschicht entspricht,während ihre Wärme leitfähigkeit praktisch dem klassischen Wert ent spricht. Il. Verfahren zum Herstellen eines elektronisch leitenden Stoffes nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch leitenden Teilchen in einen isolierenden oder elektrisch schlecht leiten den Trägerstoff gleichmässig eingebettet werden und die Menge der pro Volumeinheit im Trägermaterial suspendierten Teilchen so gewählt wird, dass die Lorenzzahl 2/rT des aus dem Trägerstoff und den in ihn eingebetteten Teilchen bestehenden Stoffes gegenüber der Lorenzzahl des Stoffes der eingebette ten Teilchen verkleinert wird.11I. Anwendung eines elektronisch leitenden Stoffes nach Patentanspruch I in thermoelektrischen Anordnungen. UNTERANSPRÜCHE 1. Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch leitenden Teilchen aus Halbleitermaterial bestehen. 2. Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und Unteranspruch 1, dadurch gekenn zeichnet, dass die elektrisch leitenden Teilchen aus dotiertem Halbleitermaterial bestehen. 3.Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und den Unteransprüchen 1 und 2, da durch gekennzeichnet, dass die Thermokraft des Materials der suspendierten Teilchen grösser als 1000 /cV/grad ist. 4. Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und den Unteransprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch leitenden Teil chen als Pulver in dem isolierenden oder elektrisch schlecht leitendes Trägermaterial suspendiert sind. 5. Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und den Unteransprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Teilchen eine Korngrösse unter 1 ,u aufweisen. 6.Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und den Unteransprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch leitenden Teil chen mit einer Schicht eines Edelmetalls oder einer Edelmetall-Legierung überzogen sind, deren Dicke in der Grössenordnung einiger m@t liegt. 7. Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und den Unteransprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass in dem Stoff feine Gasbläschen eingebettet sind, so dass er eine poröse Struktur be sitzt. B. Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und den Unteransprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die isolierende oder elektrisch schlecht leitende Zwischenschicht aus chemischen Verbindungen der Halbleiterteilchen an deren Ober fläche besteht. 9.Elektronisch leitender Stoff nach Patentan spruch I und den Unteransprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die isolierende oder elektrisch schlecht leitende Zwischenschicht aus den Oxyd häuten der Halbleiterteilchen besteht. 10. Verfahren nach Patentanspruch 1I, dadurch gekennzeichnet, dass die Teilchen mit Ultraschall im Trägermaterial suspendiert werden. 11. Verfahren nach Patentanspruch 1I, dadurch gekennzeichnet, dass die Teilchen mit Hilfe der Elek trophorese im Trägermaterial suspendiert werden. 12. Verfahren nach Patentanspruch 1I, dadurch gekennzeichnet, dass die mit einer Isolierschicht überzogenen Teilchen durch einen Sintervorgang zu einem festen Körper zusammengebacken werden. 13.Verfahren nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die Teilchen durch Pressen mit hohem Druck zu einem Körper vereinigt werden. 14. Verfahren nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die aus Halbleitermaterial be stehenden Teilchen mittels Diffusion dotiert werden. 15.Verfahren nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge der pro Volumen einheit im Trägermaterial suspendierten Teilchen so gewählt wird, dass die Lorenzzahl des aus dem Trä gerstoff und den in ihm eingebetteten Teilchen be- stehenden Stoffes um mindestens 10% gegenüber der Lorenzzahl des Stoffes der eingebetteten Teil chen verkleinert wird. 16.Anwendung eines elektronisch leitenden Stoffes nach Patentanspruch III, dadurch gekenn zeichnet, dass wenigstens ein Thermoschenkel eines Thermopaares einer Thermoelementanordnung aus diesem Stoff besteht. 17. Anwendung eines elektronisch leitenden Stoffes nach Patentanspruch III, dadurch gekenn zeichnet, dass in einer Peltieranordnung wenigstens eines der Peltierplättchen aus diesem Stoff besteht.
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