CH354085A - Method for preparing piperazines - Google Patents

Method for preparing piperazines

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CH354085A
CH354085A CH354085DA CH354085A CH 354085 A CH354085 A CH 354085A CH 354085D A CH354085D A CH 354085DA CH 354085 A CH354085 A CH 354085A
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CH
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ether
phenyl
piperazine
solution
acetate
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Application number
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Inventor
F Parcell Robert
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Parke Davis & Co
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/08Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms
    • C07D295/084Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms with the ring nitrogen atoms and the oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings
    • C07D295/088Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms with the ring nitrogen atoms and the oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings to an acyclic saturated chain

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

  

  
 



  Procédé de préparation de pipérazines
 L'invention a pour objet un procédé de préparation de pipérazines de formule
EMI1.1     
 dans laquelle Q désigne un radical alcoyle inférieur ou un   radical - O - R    ou   - S - R,    représentant un radical alcoyle inférieur ou un radical allyle, et n est un nombre entier de 3 à 6. Ces composés peuvent être transformés en sels d'addition d'acide par réaction avec des acides minéraux tels que les acides chlorhydrique, bromhydrique, sulfurique, phosphorique, iodhydrique et semblables.



   Le procédé selon l'invention est caractérisé en ce que   l'on    soumet à une hydrolyse ou une alcoolyse une substance de formule
EMI1.2     
 dans laquelle   Acyi    désigne le radical acyle d'un acide carboxylique aliphatique inférieur.



   L'hydrolyse peut être effectuée commodément avec un hydroxyde aqueux de métal alcalin ou alcalino-terreux dans un solvant organique tel qu'un alcool aliphatique inférieur ou une cétone aliphatique inférieure. L'alcoolyse peut se faire avec des quantités catalytiques   d'un    alcoolate de métal alcalin dans un solvant organique anhydre tel qu'un alcool aliphatique inférieur. L'alcoolyse ou l'hydrolyse, selon le cas, peut être effectuée à des températures comprises entre de larges limites, mais on l'exécute de préférence au point d'ébullition du mélange de réaction.



   Comme il a été indiqué ci-dessus, les pipérazines résultant du procédé selon l'invention peuvent être transformés en sels l'addition d'acide. Ces sels peuvent être préparés en faisant réagir la base libre avec un acide en présence d'un solvant organique convenable dans lequel le sel résultant est insoluble, ce qui permet d'isoler le sel désiré par filtration ou décantation. D'autre part, dans les cas où il est désiré de convertir le sel par addition d'acide en la base libre, cela peut être effectué en dissolvant ce sel dans un solvant convenable, tel que l'eau   oulemétha-    nol, en neutralisant la solution avec une base telle que l'hydroxyde de sodium, l'hydroxyde d'ammonium ou un carbonate de métal alcalin et en isolant la base libre désirée par extraction ou autre moyen convenable.



   Les pipérazines résultant du procédé selon l'invention et leurs sels d'acides possèdent une activité pharmacologique, et peuvent être utilisés, administrés sous une forme à dosage convenable, pour la prévention de nausées et de vomissements, ainsi que pour le traitement de l'hypertension et d'états d'anxiété.



   Ces substances présentent aussi de l'intérêt comme produits intermédiaires pour la préparation d'autres substances chimiques.



  Exemple   1 :    a) Une solution de 38 g de l-(o-éthyl-phényl)-pipér
 azine et 21 g d'acétate de 5-bromo-pentan-1-ol
 dans 200 ml de toluène, est agitée et chauffée
 avec reflux pendant douze heures; on élimine
 100   ml    de toluène par distillation et la solution
 résiduaire est refroidie et diluée à 600   ml    avec
 de l'éther. Le mélange est filtré et le solvant est  éliminé sous pression réduite. L'huile résiduaire est divisée en deux parties égales, et l'une de ces portions est traitée avec un équivalent d'acide chlorhydrique isopropanolique et diluée avec de l'éther. Le précipité résultant est séparé et recristallisé dans de l'isopropanol.

   Le produit, le monochlorhydrate d'acétate de   4-(o-éthyl-phényl)-1-    pipérazine-pentanol, a la formule
EMI2.1     
 b) La portion restante de l'huile résiduaire de a) est
 dissoute dans 50   ml    de méthanol. On y ajoute
 une solution de 3 g d'hydroxyde de sodium dans
 10   ml    d'eau, ou une solution de 1 g de méthoxyde
 de sodium dans de l'alcool absolu, et on chauffe
 la solution résultante avec reflux pendant six
 heures. Le solvant est éliminé par distillation et
 on ajoute   150ml    d'eau au résidu. Le mélange
 est extrait avec de l'éther. La solution éthérique
 est séchée sur du sulfate de magnésium anhydre,
 filtrée, puis l'éther est éliminé par distillation.

   Le
 produit résiduaire, le   4-(o-éthyl-phényl)- 1 -pipér-   
 azine-pentanol, est purifié par recristallisation
 dans un mélange d'éther et d'éther de pétrole à
 bas point d'ébullition. Sa formule est
EMI2.2     

Exemple 2:
 La moitié d'une substance huileuse, obtenue par réaction de   43, 2 g    de l-(o-propoxy-phényl)-pipérazine et de 21 g d'acétate de 5-bromo-pentane-1-ol suivie de séparation en procédant comme décrit dans l'exemple 1, contenant l'acétate de 4-(o-propoxy  phényl)- 1 -pipérazine-pentanol,    est dissoute dans 50   ml    de méthanol. On y ajoute une solution de 3 g d'hydroxyde de sodium dans   10ml    d'eau, ou une solution de 1 g de méthoxyde de sodium dans de l'alcool absolu, et on chauffe la solution résultante à reflux pendant six heures.

   On enlève le solvant par distillation et ajoute au résidu   150 mi    d'eau. Le mélange est extrait à l'éther et la solution éthérique est séchée sur du sulfate de magnésium anhydre. Ce dernier est enlevé par filtration ou décantation, puis l'éther est éliminé par distillation. Le produit résiduaire est le   4-(o-propoxy-phényl)- 1 -pipérazine-pen-    tanol, qui fond à 58-600 C après recristallisation dans un mélange d'éther et d'éther de pétrole à bas point d'ébullition. Sa formule est
EMI2.3     

 La base libre est convertie en son   monochlorhy-    drate par addition d'un équivalent d'acide chlorhydrique dans de l'isopropanol. Le mélange est dilué avec de l'éther et le précipité est enlevé par filtration, et recristallisé dans un mélange d'isopropanol et d'éther.



   Les substances nécessaires à la préparation du composé pipérazinique de départ peuvent être préparées de la manière suivante:
   l-(o-propoxy-phényl)-pipérazine.    Une solution de 151 g d'o-propoxy-aniline et 156 g de bromhydrate de   bis-(,-bromo-éthyl)-amine    dans 400   ml    de butanol sec, est agitée à température de reflux pendant vingt heures. On y ajoute 53 g de carbonate de sodium anhydre, puis enlève l'excès de butanol et d'o-propoxy-aniline par entraînement à la vapeur.



  La solution restante est rendue basique avec de l'hydroxyde de sodium aqueux et extraite à l'éther.



  La solution éthérique est séchée puis l'éther est enlevé par distillation. Le résidu est distillé sous vide; la l-(o-propoxy-phényl)-pipérazine se trouve dans la fraction de distillat bouillant à 132-1350 C (1,5 mm de mercure).



   Acétate de   5-bromo-pentan-l-ol.    2 g de zinc granulé sont ajoutés à 140 g de bromure d'acétyle contenant des traces d'acide bromhydrique, et le mélange est agité et doucement chauffé pendant vingt minutes. On ajoute alors 86 g de tétrahydropyran et agite le mélange à   60-700 C    pendant deux heures, en maintenant cette température par refroidissement, si c'est nécessaire. La température est ensuite élevée à   90-100O    C et maintenue ainsi pendant trente minutes. Le mélange de réaction est distillé sous pression réduite et   l'on    obtient, en rendement presque quantitatif, l'acétate de   5-bromopentan-1-ol;    P.E.



     109-1110 C      (14mm    de mercure).



  Exemple 3:
 La totalité d'une substance huileuse, obtenue par réaction de 46 g de   l-(o-butoxy-phényl)-pipérazine    et de 21 g d'acétate de   5-bromo-pentan-1-ol    suivie de séparation comme décrit dans l'exemple 1, et contenant l'acétate de   i -(o-butoxy-phényl)- i -pipérazine-    pentanol, est dissoute dans 100   ml    de méthanol. On ajoute une solution de 6 g d'hydroxyde de sodium  dans 10 ml d'eau ou 1 g de méthoxyde de sodium dans du méthanol absolu, et chauffe avec reflux la solution résultante pendant six heures. On enlève le solvant par distillation et ajoute au résidu   150ml    d'eau. Le mélange est extrait à l'éther et la solution éthérique est séchée sur du sulfate de magnésium anhydre. Ce dernier est séparé par filtration, puis l'éther est distillé.

   Le produit résiduaire, le 4-(obutoxy-phényl)-l-pipérazine-pentanol, a la formule
EMI3.1     

 Pour convertir ce produit en son monochlorhydrate, on ajoute un équivalent d'acide chlorhydrique isopropanolique et le précipité résultant est   isolé    et recristallisé dans de l'isopropanol.



  Exemple 4:
 La moitié d'une substance huileuse, obtenue par réaction de 43,5 g de   l-(o-allyloxy-phényl)    pipérazine et de 21 g d'acétate de 5-bromo-pentan-1-ol suivie de séparation de manière analogue à l'exemple 1, contenant l'acétate de 4-(o-allyloxy-phényl)-1pipérazine-pentanol, est dissoute dans   300 mi    de méthanol absolu. On ajoute 2 g de méthoxyde de sodium puis évapore la solution au bain-marie. Le résidu est dilué avec 500 ml d'éther, lavé trois fois avec de l'eau, puis séché sur du sulfate de magnésium anhydre. Ce dernier est enlevé par filtration et le filtrat est concentré par évaporation au bainmarie. On dissout le résidu dans de l'éther et le traite avec un équivalent d'acide chlorhydrique isopropanolique.

   Le produit qui se sépare est isolé et recristallisé dans de l'isopropanol et éther, et on obtient le monochlorhydrate de   4-(o-allyloxy-phényl)- 1 -pipér-    azine-pentanol; P.F.   125-1270 C.    Sa formule est
EMI3.2     

Exemple 5:
 La moitié d'une substance huileuse, obtenue par réaction de 41,6 g de l-(o-méthylmercapto-phényl)pipérazine et de 21 g d'acétate de 5-bromo-pentan  l-ol    comme décrit dans l'exemple 1, contenant l'acétate de   4-(o-méthylmercapto-phényl)- 1 -pipérazine-    pentanol, est dissoute dans 50   ml    de méthanol. On ajoute une solution de 3 g d'hydroxyde de sodium dans 10   ml    d'eau et chauffe la solution résultante à reflux pendant six heures.

   Le solvant est ensuite éliminé par distillation et on ajoute   150 ml    d'eau au résidu. Le mélange résiduaire est extrait à l'éther et la solution éthérique est séchée sur du sulfate de magnésium anhydre. Ce dernier est enlevé par filtration ou décantation, puis   éther    est éliminé par distillation. Le produit résiduaire, le 4-(o-méthylmercapto-phényl)-l-pipérazine-pentanol, a la formule
EMI3.3     

 Ce produit est converti en monochlorhydrate avec un équivalent d'acide chlorhydrique isopropanolique.



  Le chlorhydrate est recristallisé deux fois dans de   l'isopropanol;    P.F.   187-1880    C.



  Exemple 6:
 La moitié d'une substance huileuse, obtenue par réaction de   44, 6 g    de l-(o-éthylmercapto-phényl)pipérazine et de 21 g d'acétate de 5-bromo-penta  nol-l    de manière analogue à l'exemple 1, contenant l'acétate de   4- (o-éthylmercapto-phényl)- 1 -pipérazine-    pentanol, est dissoute dans 250   ml    de méthanol et on ajoute 1 g de méthoxyde de sodium. La solution est concentrée par évaporation au bain-marie, le résidu est dilué à 500   ml    avec de l'éther et lavé deux fois avec de l'eau. La solution éthérique est séchée sur du sulfate de magnésium, filtrée, et l'éther est éliminé du filtrat par distillation.

   Le produit résiduaire, le   4-(o-éthylmercapto-phényl)- 1-pipérazine-pentanol,    a la formule
EMI3.4     

 Ce produit est converti en monochlorhydrate par addition d'un équivalent d'acide chlorhydrique isopropanolique ou dilué avec de l'éther, puis on filtre. Le produit restant sur le filtre est recristallisé dans un mélange d'isopropanol et d'éther; P.F.



     133-1350    C.



  Exemple 7:
 La moitié d'une substance huileuse, obtenue par réaction de 47 g de l-(o-allylmercapto-phényl)-pipérazine et de 21 g d'acétate de 5-bromo-pentan-1-ol suivie de séparation de manière analogue à l'exemple 1, contenant l'acétate de 4-(o-allylmercapto-phényl)-l-pipérazine-pentanol, est dissoute dans 300   ml    de méthanol absolu; on ajoute 2 g de méthoxyde de sodium, et évapore la solution au bain-marie. Le  résidu est dilué avec 500   ml    d'éther, lavé trois fois avec de l'eau, puis séché sur du sulfate de magnésium anhydre. Ce dernier est enlevé par filtration et le filtrat est concentré par évaporation au bain-marie.



  Le résidu est dissous dans de l'éther et traité avec un équivalent d'acide chlorhydrique isopropanolique.



  Le produit qui se sépare est isolé et recristallisé dans de l'isopropanol et de l'éther, et   l'on    obtient le monochlorhydrate de   4-(o-allylmercapto-phényl)- 1 -pipér-    azine-pentanol; sa formule est
EMI4.1     

 La l-(o-allylmercapto-phényl)-pipérazine peut être préparée à partir   d'o-allylmercapto-aniline,    qui   ellememe    peut être préparée à partir de 2-aminobenzènethiol.



  Exemple 8:
 La moitié d'une substance huileuse, obtenue par réaction de 50 g de   1-(o-butylmercapto-phényl)-pipér-    azine et de 21 g d'ester acétate de 5-bromo-penta  nol-l    suivie de séparation de manière analogue à l'exemple 1, contenant l'acétate de 4-(o-butylmercapto-phényl)-l-pipérazine-pentanol, est mélangée à 250   ml    de méthanol et on ajoute 1 g de méthoxyde de sodium. Le solvant est éliminé par évaporation au bain-marie, puis le résidu est dilué à 500   ml    avec de l'éther et lavé deux fois avec de l'eau. La solution éthérique est séchée sur du sulfate de magnésium anhydre, et filtrée, puis l'éther est éliminé du filtrat par distillation.

   Le   4- (o-butylmercapto-phényl)- 1-    pipérazine-pentanol résiduel, de formule
EMI4.2     
 est converti en monochlorhydrate par addition d'un équivalent d'acide chlorhydrique isopropanolique; le mélange est dilué avec de l'éther et filtré. Le gâteau du filtre est recristallisé dans un mélange d'isopropanol et d'éther; P.F.   133-1350C.   



   La   l-(o-butylmercapto-phényl)-pipérazine    peut être préparée à partir d'o-butylmercapto-aniline, qui elle-même peut être préparée à partir de 2-aminobenzènethiol.
  



  
 



  Method for preparing piperazines
 The subject of the invention is a process for preparing piperazines of formula
EMI1.1
 in which Q denotes a lower alkyl radical or an - O - R or - S - R radical, representing a lower alkyl radical or an allyl radical, and n is an integer from 3 to 6. These compounds can be converted into salts d adding acid by reaction with mineral acids such as hydrochloric, hydrobromic, sulfuric, phosphoric, hydroiodic and the like.



   The process according to the invention is characterized in that a substance of formula is subjected to hydrolysis or alcoholysis
EMI1.2
 in which Acyi denotes the acyl radical of a lower aliphatic carboxylic acid.



   The hydrolysis can conveniently be carried out with an aqueous alkali or alkaline earth metal hydroxide in an organic solvent such as a lower aliphatic alcohol or a lower aliphatic ketone. The alcoholysis can be done with catalytic amounts of an alkali metal alcoholate in an anhydrous organic solvent such as a lower aliphatic alcohol. Alcoholysis or hydrolysis, as the case may be, can be carried out at temperatures within wide limits, but is preferably carried out at the boiling point of the reaction mixture.



   As indicated above, the piperazines resulting from the process according to the invention can be converted into salts by adding acid. These salts can be prepared by reacting the free base with an acid in the presence of a suitable organic solvent in which the resulting salt is insoluble, thereby allowing the desired salt to be isolated by filtration or decantation. On the other hand, in cases where it is desired to convert the salt by addition of acid to the free base, this can be done by dissolving this salt in a suitable solvent, such as water or methanol, neutralizing solution with a base such as sodium hydroxide, ammonium hydroxide or an alkali metal carbonate and isolating the desired free base by extraction or other suitable means.



   The piperazines resulting from the process according to the invention and their acid salts possess pharmacological activity, and can be used, administered in a suitable dosage form, for the prevention of nausea and vomiting, as well as for the treatment of. hypertension and anxiety states.



   These substances are also of interest as intermediates for the preparation of other chemicals.



  Example 1: a) A solution of 38 g of 1- (o-ethyl-phenyl) -piper
 azine and 21 g of 5-bromo-pentan-1-ol acetate
 in 200 ml of toluene, is stirred and heated
 with reflux for twelve hours; we eliminate
 100 ml of toluene by distillation and the solution
 residue is cooled and diluted to 600 ml with
 ether. The mixture is filtered and the solvent is removed under reduced pressure. The waste oil is divided into two equal parts, and one of these parts is treated with one equivalent of isopropanolic hydrochloric acid and diluted with ether. The resulting precipitate is separated and recrystallized from isopropanol.

   The product, 4- (o-ethyl-phenyl) -1-piperazine-pentanol acetate monohydrochloride, has the formula
EMI2.1
 b) The remaining portion of the waste oil from a) is
 dissolved in 50 ml of methanol. We add
 a solution of 3 g of sodium hydroxide in
 10 ml of water, or a solution of 1 g of methoxide
 of sodium in absolute alcohol, and we heat
 the resulting solution with reflux for six
 hours. The solvent is removed by distillation and
 150 ml of water are added to the residue. The mixture
 is extracted with ether. The etheric solution
 is dried over anhydrous magnesium sulfate,
 filtered, then the ether is removed by distillation.

   The
 waste product, 4- (o-ethyl-phenyl) - 1 -pipér-
 azine-pentanol, is purified by recrystallization
 in a mixture of ether and petroleum ether at
 low boiling point. Its formula is
EMI2.2

Example 2:
 Half of an oily substance, obtained by reacting 43.2 g of 1- (o-propoxy-phenyl) -piperazine and 21 g of 5-bromo-pentan-1-ol acetate followed by separation by proceeding as described in Example 1, containing the acetate of 4- (o-propoxy phenyl) - 1 -piperazine-pentanol, is dissolved in 50 ml of methanol. To this is added a solution of 3 g of sodium hydroxide in 10 ml of water, or a solution of 1 g of sodium methoxide in absolute alcohol, and the resulting solution is heated under reflux for six hours.

   The solvent is removed by distillation and 150 ml of water are added to the residue. The mixture is extracted with ether and the ethereal solution is dried over anhydrous magnesium sulfate. The latter is removed by filtration or decantation, then the ether is removed by distillation. The residual product is 4- (o-propoxy-phenyl) - 1 -piperazine-pentanol, which melts at 58-600 C after recrystallization from a mixture of ether and petroleum ether at low boiling point. . Its formula is
EMI2.3

 The free base is converted to its monochloride by adding one equivalent of hydrochloric acid in isopropanol. The mixture is diluted with ether and the precipitate is removed by filtration, and recrystallized from a mixture of isopropanol and ether.



   The substances necessary for the preparation of the starting piperazine compound can be prepared as follows:
   1- (o-propoxy-phenyl) -piperazine. A solution of 151 g of o-propoxy-aniline and 156 g of bis - (, - bromo-ethyl) -amine hydrobromide in 400 ml of dry butanol is stirred at reflux temperature for twenty hours. 53 g of anhydrous sodium carbonate are added thereto, then the excess butanol and o-propoxy-aniline are removed by steam stripping.



  The remaining solution is made basic with aqueous sodium hydroxide and extracted with ether.



  The ethereal solution is dried and then the ether is removed by distillation. The residue is distilled under vacuum; 1- (o-propoxy-phenyl) -piperazine is found in the distillate fraction boiling at 132-1350 C (1.5 mm Hg).



   5-Bromo-pentan-1-ol acetate. 2 g of granulated zinc are added to 140 g of acetyl bromide containing traces of hydrobromic acid, and the mixture is stirred and gently heated for twenty minutes. 86 g of tetrahydropyran are then added and the mixture is stirred at 60-700 C for two hours, maintaining this temperature by cooling, if necessary. The temperature is then raised to 90-100O C and maintained thus for thirty minutes. The reaction mixture is distilled off under reduced pressure and 5-bromopentan-1-ol acetate is obtained in almost quantitative yield; P.E.



     109-1110 C (14mm of mercury).



  Example 3:
 All of an oily substance, obtained by reacting 46 g of 1- (o-butoxy-phenyl) -piperazine and 21 g of 5-bromo-pentan-1-ol acetate followed by separation as described in l Example 1, and containing the acetate of i - (o-butoxy-phenyl) - i -piperazine-pentanol, is dissolved in 100 ml of methanol. A solution of 6 g of sodium hydroxide in 10 ml of water or 1 g of sodium methoxide in absolute methanol is added, and the resulting solution is heated with reflux for six hours. The solvent is removed by distillation and 150 ml of water are added to the residue. The mixture is extracted with ether and the ethereal solution is dried over anhydrous magnesium sulfate. The latter is separated by filtration, then the ether is distilled.

   The waste product, 4- (Obutoxy-phenyl) -1-piperazine-pentanol, has the formula
EMI3.1

 To convert this product to its monohydrochloride, one equivalent of isopropanolic hydrochloric acid is added and the resulting precipitate is isolated and recrystallized from isopropanol.



  Example 4:
 Half of an oily substance, obtained by reacting 43.5 g of 1- (o-allyloxy-phenyl) piperazine and 21 g of 5-bromo-pentan-1-ol acetate followed by separation in a similar manner in Example 1, containing the acetate of 4- (o-allyloxy-phenyl) -1piperazine-pentanol, is dissolved in 300 ml of absolute methanol. 2 g of sodium methoxide are added then the solution is evaporated off in a water bath. The residue is diluted with 500 ml of ether, washed three times with water, then dried over anhydrous magnesium sulfate. The latter is removed by filtration and the filtrate is concentrated by evaporation in a water bath. The residue is dissolved in ether and treated with one equivalent of isopropanolic hydrochloric acid.

   The product which separates is isolated and recrystallized from isopropanol and ether, and 4- (o-allyloxy-phenyl) - 1 -piper-azine-pentanol monohydrochloride is obtained; P.F. 125-1270 C. Its formula is
EMI3.2

Example 5:
 Half of an oily substance, obtained by reacting 41.6 g of 1- (o-methylmercapto-phenyl) piperazine and 21 g of 5-bromo-pentan-l-ol acetate as described in Example 1 , containing the acetate of 4- (o-methylmercapto-phenyl) - 1 -piperazine-pentanol, is dissolved in 50 ml of methanol. A solution of 3 g of sodium hydroxide in 10 ml of water is added and the resulting solution is heated under reflux for six hours.

   The solvent is then removed by distillation and 150 ml of water are added to the residue. The residual mixture is extracted with ether and the ethereal solution is dried over anhydrous magnesium sulfate. The latter is removed by filtration or decantation, then the ether is removed by distillation. The waste product, 4- (o-methylmercapto-phenyl) -l-piperazine-pentanol, has the formula
EMI3.3

 This product is converted to monohydrochloride with one equivalent of isopropanolic hydrochloric acid.



  The hydrochloride is recrystallized twice from isopropanol; P.F. 187-1880 C.



  Example 6:
 Half of an oily substance, obtained by reacting 44.6 g of 1- (o-ethylmercapto-phenyl) piperazine and 21 g of 5-bromo-penta nol-1 acetate in a manner analogous to example 1, containing 4- (o-ethylmercapto-phenyl) - 1 -piperazine-pentanol acetate, is dissolved in 250 ml of methanol and 1 g of sodium methoxide is added. The solution is concentrated by evaporation on a water bath, the residue is diluted to 500 ml with ether and washed twice with water. The ether solution is dried over magnesium sulfate, filtered, and the ether is removed from the filtrate by distillation.

   The waste product, 4- (o-ethylmercapto-phenyl) - 1-piperazine-pentanol, has the formula
EMI3.4

 This product is converted to monohydrochloride by adding one equivalent of isopropanolic hydrochloric acid or diluted with ether, then filtered. The product remaining on the filter is recrystallized from a mixture of isopropanol and ether; P.F.



     133-1350 C.



  Example 7:
 Half of an oily substance, obtained by reacting 47 g of 1- (o-allylmercapto-phenyl) -piperazine and 21 g of 5-bromo-pentan-1-ol acetate followed by separation in a manner analogous to Example 1, containing the acetate of 4- (o-allylmercapto-phenyl) -1-piperazine-pentanol, is dissolved in 300 ml of absolute methanol; 2 g of sodium methoxide are added, and the solution is evaporated off in a water bath. The residue is diluted with 500 ml of ether, washed three times with water, then dried over anhydrous magnesium sulfate. The latter is removed by filtration and the filtrate is concentrated by evaporation in a water bath.



  The residue is dissolved in ether and treated with one equivalent of isopropanolic hydrochloric acid.



  The product which separates is isolated and recrystallized from isopropanol and ether, and 4- (o-allylmercapto-phenyl) - 1 -piper-azine-pentanol monohydrochloride is obtained; its formula is
EMI4.1

 1- (o-allylmercapto-phenyl) -piperazine can be prepared from o-allylmercapto-aniline, which itself can be prepared from 2-aminobenzenethiol.



  Example 8:
 Half of an oily substance, obtained by reacting 50 g of 1- (o-butylmercapto-phenyl) -piper-azine and 21 g of 5-bromo-penta nol-1 acetate ester followed by separation in such a way analogous to example 1, containing the acetate of 4- (o-butylmercapto-phenyl) -l-piperazine-pentanol, is mixed with 250 ml of methanol and 1 g of sodium methoxide is added. The solvent is removed by evaporation in a water bath, then the residue is diluted to 500 ml with ether and washed twice with water. The ether solution is dried over anhydrous magnesium sulfate, and filtered, then the ether is removed from the filtrate by distillation.

   The residual 4- (o-butylmercapto-phenyl) - 1-piperazine-pentanol, of the formula
EMI4.2
 is converted to monohydrochloride by adding one equivalent of isopropanolic hydrochloric acid; the mixture is diluted with ether and filtered. The filter cake is recrystallized from a mixture of isopropanol and ether; M.p. 133-1350C.



   1- (o-Butylmercapto-phenyl) -piperazine can be prepared from o-butylmercapto-aniline, which itself can be prepared from 2-aminobenzenethiol.
  

 

Claims (1)

REVENDICATION Procédé de préparation de pipérazines de formule EMI4.3 dans laquelle Q désigne un radical alcoyle inférieur ou un radical - O - R ou - S - R, R représentant un radical alcoyle inférieur ou un radical allyle, et n est un nombre entier de 3 à 6, caractérisé en ce que l'on soumet à une hydrolyse ou une alcoolyse une substance de formule EMI4.4 dans laquelle Acyl désigne le radical acyle d'un acide carboxylique aliphatique inférieur. CLAIM Process for preparing piperazines of the formula EMI4.3 in which Q denotes a lower alkyl radical or a radical - O - R or - S - R, R representing a lower alkyl radical or an allyl radical, and n is an integer from 3 to 6, characterized in that one subjects to hydrolysis or alcoholysis a substance of formula EMI4.4 in which Acyl denotes the acyl radical of a lower aliphatic carboxylic acid. SOUS-REVENDICATION Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'on transforme le produit obtenu en sel d'addition d'acide. SUB-CLAIM Process according to claim, characterized in that the product obtained is converted into an acid addition salt.
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