BR112017026961B1 - Artigo catalisador, e, método para controlar as emissões de no x em um gás de escape - Google Patents
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Abstract
ARTIGO CATALISADOR, SISTEMA DE ESCAPE, MOTOR, E, MÉTODOS PARA CONTROLAR AS EMISSÕES DE HIDROCARBONETOS DE UM GÁS DE ESCAPE, PARA FORMAR UMA EXOTERMIA NO TRATAMENTO DE UM CATALISADOR DE EMISSÕES DE HIDROCARBONETOS EM UM GÁS DE ESCAPE, PARA CONTROLAR AS EMISSÕES DE NOX EM UM GÁS DE ESCAPE E PARA CONTROLAR AS EMISSÕES DE N2O EM UM GÁS DE ESCAPE. São descritos artigos de catalisador com uma primeira zona contendo um primeiro catalisador de SCR e uma segunda zona contendo um catalisador de vazamento de amônia (ASC), em que o catalisador de vazamento de amônia contém um segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação e o ASC possui funcionalidade DOC, onde a primeira zona está localizada no lado da entrada do substrato e a segunda zona está localizada no lado de saída do substrato. Os artigos catalíticos são úteis para a redução catalítica seletiva (SCR) de NOX em gases de escape, na redução da quantidade de vazamento de amônia e em resíduos orgânicos oxidantes. Também são descritos sistemas de escape contendo os artigos de catalisador e os métodos de uso dos artigos catalíticos em um processo de SCR, onde a quantidade de vazamento de amônia é reduzida e o hidrocarboneto é oxidado pelo catalisador de ASC.
Description
[001] A invenção se refere a catalisadores de vazamento de amônia (ASC), artigos contendo catalisadores de vazamento de amônia e métodos de fabricação e uso de tais artigos para reduzir o vazamento de amônia.
[002] A combustão de hidrocarbonetos em motores a diesel, turbinas de gás estacionárias e outros sistemas gera gases de escape que devem ser tratados para remover óxidos de nitrogênio (NOx), que compreende NO (óxido nítrico) e NO2 (dióxido de nitrogênio), sendo NO a maioria dos NOx formados. NOx é conhecido por causar uma série de problemas de saúde em pessoas, bem como causar uma série de efeitos ambientais prejudiciais, incluindo a formação de smog e chuva ácida. Para mitigar o impacto humano e ambiental de NOx nos gases de escape, é desejável eliminar esses componentes indesejáveis, de preferência por um processo que não gera outras substâncias nocivas ou tóxicas.
[003] O gás de escape gerado em máquinas de queima fina e diesel é geralmente oxidativo. O NOx precisa ser reduzido seletivamente com um catalisador e um redutor em um processo conhecido como redução catalítica seletiva (SCR) que converte NOx em nitrogênio elementar (N2) e água. Em um processo SCR, é adicionado a uma corrente de gases de escape um redutor gasoso, tipicamente amônia anidra, amônia aquosa ou ureia, antes do gás de escape contatar o catalisador. O redutor é absorvido no catalisador e o NOx é reduzido à medida que os gases passam através ou sobre o substrato catalisado. Para maximizar a conversão de NOx, muitas vezes é necessário adicionar mais do que uma quantidade estequiométrica de amônia à corrente de gás. No entanto, a liberação do excesso de amônia na atmosfera seria prejudicial para a saúde das pessoas e para o meio ambiente. Além disso, a amônia é cáustica, especialmente na sua forma aquosa. A condensação de amônia e água nas regiões da linha de escape a jusante dos catalisadores de exaustão pode resultar em uma mistura corrosiva que pode danificar o sistema de escape. Portanto, a liberação de amônia nos gases de escape deve ser eliminada. Em muitos sistemas de escape convencionais, um catalisador de oxidação de amônia (também conhecido como catalisador de vazamento de amônia ou “ASC”) é instalado a jusante do catalisador SCR para remover a amônia dos gases de escape convertendo-a em nitrogênio. O uso de catalisadores de vazamento de amônia pode permitir conversões de NOx superiores a 90% em um ciclo típico de condução de diesel.
[004] Seria desejável ter um catalisador que forneça a remoção de NOx por SCR e a conversão seletiva de amônia ao nitrogênio, onde a conversão de amônia ocorre em uma ampla faixa de temperaturas no ciclo de condução de um veículo e são formados subprodutos mínimos de óxido de nitrogênio e óxido nitroso.
[005] Em um primeiro aspecto, a invenção se refere a um artigo de catalisador que compreende um substrato que compreende uma extremidade de entrada e uma de saída, uma primeira zona compreendendo um primeiro catalisador de SCR e uma segunda zona compreendendo um catalisador de vazamento de amônia (ASC), em que o catalisador de vazamento de amônia compreende um segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação, e o ASC possui funcionalidade DOC, onde a primeira zona está localizada no lado de entrada do substrato e a segunda zona está localizada no lado da saída do substrato.
[006] Em outro aspecto, a invenção se refere a um sistema de escape que compreende um artigo catalítico do primeiro aspecto da invenção e um meio para formar NH3 nos gases de escape.
[007] Ainda em outro aspecto, a invenção se refere a um motor que compreende um sistema de escape compreendendo um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção e um meio para formar NH3 no gás de escape.
[008] Ainda em outro aspecto, a invenção se refere a métodos de controle de emissões de hidrocarbonetos em um gás de escape, em que o método compreende contatar um gás de escape que compreende hidrocarbonetos com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[009] Em outro aspecto, a invenção se refere a métodos de formação de uma exotermia em um catalisador que trata as emissões de hidrocarbonetos em um gás de escape, em que o método compreende contatar um gás de escape que compreende hidrocarbonetos com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[0010] Ainda em outro aspecto, a invenção se refere a métodos de formação de uma exotermia em um catalisador que trata as emissões de hidrocarbonetos em um gás de escape, o método compreendendo contatar um gás de escape que compreende hidrocarbonetos com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[0011] Ainda em outro aspecto, a invenção se refere a um método de controle de emissões de NOx em um gás de escape, em que o método compreende contatar um gás de escape que compreende NOx ou NH3 com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[0012] Em outro aspecto, a invenção se refere a um método de controle de emissões de N2O em um gás de escape, em que o método compreende contatar um gás de escape que compreende NOx ou NH3 com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[0013] A Fig. 1 representa uma configuração na qual o SCR está posicionado no fluxo de gases de escape antes de um ASC.
[0014] A Fig. 2 representa uma configuração na qual o SRC está posicionado no fluxo de gás de escape antes de um catalisador bicamada que compreende uma camada superior com um segundo catalisador de SCR sobre uma camada inferior compreendendo um catalisador de oxidação.
[0015] A Fig. 3 representa uma configuração na qual o SRC está posicionado no fluxo de gases de escape antes de uma ASC compreendendo uma mistura de um segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação.
[0016] A Fig. 4 é um gráfico que mostra a conversão de NH3, seletividade de N2O e seletividade de NOx utilizando catalisadores frescos.
[0017] A Fig. 5 é um gráfico que mostra a conversão de NH3, seletividade de N2O e seletividade de NOx utilizando catalisadores envelhecidos.
[0018] A Fig. 6 é um gráfico que mostra conversão de NO utilizando catalisadores frescos.
[0019] A Fig. 7 é um gráfico que mostra conversão de NO utilizando catalisadores envelhecidos.
[0020] A Fig. 8 é um gráfico que mostra a conversão de CO utilizando catalisadores frescos.
[0021] A Fig. 9 é um gráfico que mostra a conversão de CO utilizando catalisadores envelhecidos.
[0022] A Fig. 10 é um gráfico que mostra a conversão de hidrocarbonetos (HC) utilizando um catalisador de referência novo.
[0023] A Fig. 11 é um gráfico que mostra a conversão de hidrocarbonetos (HC) utilizando um catalisador novo com uma razão de Pt:Pd de 1:5.
[0024] A Fig. 12 é um gráfico que mostra a conversão de hidrocarboneto (HC) utilizando um catalisador novo com uma razão de Pt:Pd de 2:1.
[0025] A Fig. 13 é um gráfico que mostra a conversão de hidrocarbonetos (HC) utilizando um catalisador de referência envelhecido.
[0026] A Fig. 14 é um gráfico que mostra a conversão de hidrocarbonetos (HC) utilizando um catalisador envelhecido com uma razão de Pt:Pd de 2:1.
[0027] A Fig. 15 é um gráfico que mostra a conversão de hidrocarboneto (HC) utilizando um catalisador envelhecido com uma razão de Pt:Pd de 1:5.
[0028] A Fig. 16 é um gráfico que mostra a temperatura em vários pontos em um sistema de escape contendo um catalisador de referência com Pt como o único PGM.
[0029] A Fig. 17 é um gráfico que mostra a temperatura em vários pontos em um sistema de escape contendo um catalisador de referência com Pt e Pd em uma carga de 1:5.
[0030] A Fig. 18 é um gráfico que mostra a temperatura em vários pontos em um sistema de escape contendo um catalisador de referência com Pt e Pd em uma carga 2:1.
[0031] Conforme usado neste relatório descritivo e nas reivindicações anexas, as formas singulares “um”, “uma” e “o/a” incluem referentes plurais, a menos que o contexto indique claramente o contrário. Assim, por exemplo, a referência a “um catalisador” inclui uma mistura de dois ou mais catalisadores e semelhantes.
[0032] O termo “vazamento de amônia” significa a quantidade de amônia que não reagiu que passa pelo catalisador de SCR.
[0033] O termo “suporte” significa o material no qual um catalisador é fixado.
[0034] O termo “suporte com armazenamento baixo em amônia” significa um suporte que armazena menos de 0,001 mmol de NH3 por m3 de suporte. O suporte com armazenamento baixo de amônia é, de preferência, uma peneira ou zeólita molecular com um tipo de estrutura selecionado do grupo que consiste em AEI, ANA, ATS, BEA, CDO, CFI, CHA, CON, DDR, ERI, FAU, FER, GON, IFR IFW, IFY, IHW, FMI, IRN, IRY, ISV, ITE, ITG, ITN, ITR, ITW, IWR, IWS, IWV, IWW, JOZ, LTA, LTF, MEL, MEP, MFI, MRE, MSE, MTF, MTN, MTT, MTW, MVY, MWW, NON, NSI, RRO, RSN, RTE, RTH, RUT, RWR, SEW, SFE, SFF, SFG, SFH, SFN, SFS, SFV, SGT, SOD, SSF, SSO SSY, STF, STO, STT, SVR, SVV, TON, TUN, UOS, UOV, UTL, UWY, VET, VNI. Mais preferencialmente, a peneira ou zeólita molecular tem um tipo de estrutura selecionado do grupo que consiste em BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI e MWW, ainda mais preferencialmente o tipo de estrutura é selecionado do grupo que consiste em BEA e MFI.
[0035] O termo “calcina”, ou “calcinação”, significa aquecer o material no ar ou oxigênio. Esta definição é consistente com a definição de calcinação da IUPAC (IUPAC. Compendium of Chemical Terminology, 2a ed. (O “Livro do Ouro”). Compilado por AD McNaught e A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997). XML versão corrigida online: http://goldbook.iupac.org (2006-) criado por M. Nic, J. Jirat, B. Kosata, atualizações compiladas por A. Jenkins. ISBN 0-9678550-9-8. doi: 10.1351/goldbook). A calcinação é realizada para decompor um sal metálico e promover a troca de íons metálicos dentro do catalisador e também aderir o catalisador a um substrato. As temperaturas utilizadas na calcinação dependem dos componentes no material a ser calcinado e geralmente estão entre cerca de 400°C a cerca de 900°C durante aproximadamente 1 a 8 horas. Em alguns casos, a calcinação pode ser realizada até uma temperatura de cerca de 1200°C. Em aplicações envolvendo os processos aqui descritos, as calcinações são geralmente realizadas a temperaturas de cerca de 400°C a cerca de 700°C durante aproximadamente 1 a 8 horas, de preferência a temperaturas de cerca de 400°C a cerca de 650°C durante aproximadamente 1 a 4 horas.
[0036] O termo “cerca” significa aproximadamente e se refere a um intervalo que é opcionalmente ± 25%, de preferência ± 10%, mais preferencialmente, ± 5%, ou mais preferencialmente ± 1% do valor com o qual o termo está associado.
[0037] Quando um intervalo, ou intervalos, para vários elementos numéricos são fornecidos, o intervalo, ou intervalos, podem incluir os valores, a menos que especificado de outra forma.
[0038] O termo “seletividade de N2” significa a conversão percentual de amônia em nitrogênio.
[0039] O termo “catalisador de oxidação diesel” (DOC) é um termo bem conhecido na técnica utilizado para descrever um tipo de catalisador utilizado para tratar os gases de escape que contêm hidrocarbonetos dos processos de combustão.
[0040] O termo “metal do grupo da platina” ou “PGM” se refere a platina, paládio, rutênio, ródio, ósmio e irídio. O metal do grupo da platina é de preferência platina, paládio, rutênio ou ródio.
[0041] O termo “carregamento de componente ativo” se refere ao peso do suporte da platina + o peso da platina + o peso do primeiro catalisador de SCR na mistura. A platina pode estar presente no catalisador em um componente ativo carregando de cerca de 0,01 a cerca de 0,25% em peso, inclusive. De preferência, a platina pode estar presente no catalisador em um componente ativo carregando de 0,04 a 0,2% em peso, inclusive. Mais preferencialmente, a platina pode estar presente no catalisador em um componente ativo carregando de 0,07 a 0,17% em peso, inclusive. Mais preferencialmente, a platina pode estar presente no catalisador em um componente ativo carregando de 0,05 a 0,15% em peso, inclusive.
[0042] Os termos “a jusante” e “a montante” descrevem a orientação de um catalisador ou substrato em que o fluxo de gases de escape é desde a extremidade de entrada até a extremidade de saída do substrato ou artigo.
[0043] Os termos “primeiro”, “segundo” geralmente utilizados aqui são rótulos para diferenciar recursos que têm o mesmo nome e não estão limitando numericamente quanto ao número de cada um desses recursos, a menos que o contexto indique o contrário.
[0044] A expressão “funcionalidade DOC”, tal como aqui utilizada, se refere a um catalisador de oxidação para o tratamento de monóxido de carbono (CO) e/ou hidrocarbonetos (HC), tipicamente em um gás de escape produzido por um motor de queima pobre, tal como um motor diesel.
[0045] No primeiro aspecto da invenção, um artigo de catalisador compreende um substrato que compreende uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída, uma primeira zona compreendendo um primeiro catalisador de SCR e uma segunda zona compreendendo um catalisador de vazamento de amônia (ASC), em que o catalisador de vazamento de amônia compreende um segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação, e o ASC possui funcionalidade DOC, onde a primeira zona está localizada no lado da entrada (por exemplo, em uma extremidade de entrada) do substrato e a segunda zona está localizada no lado da saída (por exemplo, extremidade de saída) do substrato. O artigo do catalisador pode gerar uma exotermia.
[0046] A primeira zona e a segunda zona podem estar localizadas no mesmo substrato, de preferência onde a primeira zona está localizada no lado de entrada do substrato e a segunda zona está localizada no lado da saída do substrato.
[0047] O artigo de catalisador pode ainda compreender um segundo substrato, em que a primeira zona está localizada em um primeiro substrato e a segunda zona está localizada no segundo substrato e o primeiro substrato está localizado a montante do segundo substrato. O artigo de catalisador pode compreender uma primeira peça e uma segunda peça, em que a primeira zona está localizada na primeira peça e a segunda zona está localizada na segunda peça e a primeira peça está localizada a montante da segunda peça.
[0048] A primeira zona compreende um primeiro catalisador de SCR. A segunda zona compreende um catalisador de ASC compreendendo um catalisador de oxidação e um segundo catalisador de SCR.
[0049] O ASC pode ser uma bicamada com uma camada inferior compreendendo um catalisador de oxidação e uma camada superior, sobreposição, compreendendo um segundo catalisador de SCR.
[0050] O catalisador ASC pode ser uma camada única compreendendo uma mistura de um catalisador de oxidação e um segundo catalisador de SCR.
[0051] As composições compreendem dois catalisadores de SCR: um primeiro catalisador de SCR na primeira zona (por exemplo, zona SCR) e um segundo catalisador de SCR como parte do catalisador de vazamento de amônia (ASC).
[0052] O primeiro catalisador de SCR pode ser diferente do segundo catalisador de SCR, compreendendo um componente ativo diferente, como descrito abaixo, tendo um carregamento diferente do componente ativo, ou ambos.
[0053] O componente ativo ou a composição de SCR em cada um dos primeiro catalisador de SCR e segundo catalisador de SCR podem ser independentemente selecionados a partir do grupo constituído por um metal de base, um óxido de um metal de base, uma peneira molecular, uma peneira molecular trocada por metal ou uma mistura dos mesmos.
[0054] O metal de base pode ser selecionado do grupo que consiste em vanádio (V), molibdênio (Mo), tungstênio (W), cromo (Cr), cério (Ce), manganês (Mn), ferro (Fe), cobalto (Co), níquel (Ni), cobre (Cu) e zircônio (Zr) e suas misturas.
[0055] As composições de SCR que consistem em vanádio suportado em um óxido de metal refratário, tal como alumina, sílica, zircônia, titânia, céria e suas combinações são bem conhecidas e amplamente utilizadas comercialmente em aplicações móveis. As composições típicas estão descritas nas patentes Nos. US 4,010,238 e 4,085,193, cujo conteúdo inteiro é aqui incorporado por referência. As composições utilizadas comercialmente, especialmente em aplicações móveis, compreendem TiO2 em que WO3 e V2O5 foram dispersos em concentrações variando de 5 a 20% em peso e 0,5 a 6% em peso, respectivamente. O catalisador de SCR pode compreender Nb- Ce-Zr ou Nb em MnO2. Estes catalisadores podem conter outros materiais inorgânicos, tais como SiO2 e ZrO2 atuando como aglutinantes e promotores.
[0056] Quando o catalisador de SCR é um metal de base, o artigo de catalisador pode ainda compreender pelo menos um promotor de metal de base. Tal como aqui utilizado, entende-se por “promotor” uma substância que, quando adicionada a um catalisador, aumenta a atividade do catalisador.
[0057] O promotor de metal de base pode estar na forma de um metal, um óxido do metal, ou uma mistura dos mesmos.
[0058] O promotor de catalisador de metal de base ou promotor de metal de base pode ser selecionado de neodímio (Nd), bário (Ba), cério (Ce), lantânio (La), praseodímio (Pr), magnésio (Mg), cálcio (Ca), manganês (Mn), zinco (Zn), nióbio (Nb), zircônio (Zr), molibdênio (Mo), estanho (Sn), tântalo (Ta), estrôncio (Sr) e óxidos dos mesmos.
[0059] O pelo menos um promotor de metal de base ou promotor de catalisador de metal de base pode de preferência ser MnO2, Mn2O3, Fe2O3, SnO2, CuO, CoO, CeO2 e misturas dos mesmos.
[0060] O pelo menos um promotor de catalisador de metal de base pode ser adicionado ao catalisador na forma de um sal em uma solução aquosa, tal como um nitrato ou um acetato.
[0061] O pelo menos um promotor de metal de base ou o promotor de catalisador de metal de base e pelo menos um catalisador de metal de base, por exemplo, cobre, podem ser impregnados a partir de uma solução aquosa sobre o(s) material(is) de suporte de óxido, podem ser adicionados a um revestimento de lavagem que compreende o material de suporte de óxido, ou pode ser impregnado em um suporte previamente revestido com o revestimento de lavagem.
[0062] O catalisador de SCR pode compreender uma peneira molecular ou uma peneira molecular trocada por metal. Como é utilizado aqui, “peneira molecular” significa um material metaestável contendo pequenos poros de tamanho preciso e uniforme que podem ser usados como adsorvente para gases ou líquidos. As moléculas que são pequenas o suficiente para passar pelos poros são adsorvidas enquanto as moléculas maiores não são. A peneira molecular pode ser uma peneira molecular zeolítica, uma peneira molecular não zeolítica ou uma mistura das mesmas.
[0063] Uma peneira molecular zeolítica é um aluminossilicato microporoso com qualquer uma das estruturas listadas na Base de Dados de Estruturas de Zeólitas, publicada pela International Zeolite Association (IZA). As estruturas incluem, mas não estão limitadas às dos tipos CHA, FAU, BEA, MFI, MOR. Exemplos não limitativos de zeólitas que possuem essas estruturas incluem chabazita, faujasita, zeólita Y, zeólita ultraescível Y, zeólita beta, mordenita, silicalita, zeólita X e ZSM-5. As zeólitas de aluminossilicato podem ter uma razão molar de sílica/alumina (SAR) definida como SiO2/Al2O3) de pelo menos cerca de 5, de preferência pelo menos cerca de 20, com intervalos úteis de cerca de 10 a 200.
[0064] Cada um dos primeiro catalisador de SCR e segundo catalisador de SCR pode compreender independentemente um poro pequeno, um poro médio ou uma peneira molecular de poro grande ou uma combinação dos mesmos.
[0065] Uma “peneira molecular de poros pequenos” é uma peneira molecular contendo um tamanho máximo do anel de 8 átomos tetraédricos. Uma “peneira molecular de poros médios” é uma peneira molecular contendo um tamanho máximo de anel de 10 átomos tetraédricos. Uma “peneira molecular de poros grandes” é uma peneira molecular com um tamanho de anel máximo de 12 átomos tetraédricos.
[0066] Cada um dos primeiro catalisador de SCR e segundo catalisador de SCR pode independentemente compreender uma peneira molecular de poros pequenos selecionada do grupo constituído por uma peneira molecular de aluminossilicato, uma peneira molecular de aluminossilicato substituído por metal, uma peneira molecular de aluminofosfato (AlPO), um peneira molecular de aluminofosfato substituído por metal (MeAlPO), uma peneira molecular de silico-aluminofosfato (SAPO) e uma peneira molecular de silico-aluminofosfato substituído por metal (MeAPSO) e uma mistura dos mesmos.
[0067] Cada um dos primeiro catalisador de SCR e segundo catalisador de SCR podem compreender independentemente uma peneira molecular de poros pequenos selecionados do grupo de Tipos de Estrutura que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SFW, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG e ZON, e uma mistura e/ou um intercrescimento do mesmo. De preferência, a peneira molecular de poros pequenos é selecionada a partir do grupo de Tipos de Estrutura constituídos por CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR e ITE.
[0068] Cada um dos primeiro catalisador de SCR e segundo catalisador de SCR podem compreender independentemente uma peneira molecular de poro médio selecionado do grupo de Tipos de Estrutura que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI e WEN, e uma mistura e/ou intercrescimento do mesmo. De preferência, a peneira molecular de poro médio selecionado do grupo de Tipos de Estrutura que consiste de MFI, FER e STT.
[0069] Cada um dos primeiro catalisador de SCR e segundo catalisador de SCR pode compreender independentemente uma peneira molecular de poros grandes selecionado do grupo de Tipos de Estrutura que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e EFP, e uma mistura e/ou um intercrescimento do mesmo. De preferência, a peneira molecular de poros grandes é selecionada no grupo de Tipos de Estrutura que consiste em MOR, OFF e BEA.
[0070] Uma peneira molecular trocada por metal pode ter pelo menos um metal de um dos grupos VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB ou IIB da tabela periódica depositado em locais extra-estruturais na superfície externa ou dentro dos canais, cavidades ou grades das peneiras moleculares. O metal pode estar em uma das várias formas, incluindo, mas não limitado a, um átomo ou aglomerado metálico zero valente, um cátion isolado, um oxicátion mononuclear ou polinuclear, ou como um óxido metálico estendido. De preferência, o metal pode ser ferro, cobre e uma mistura ou uma combinação dos mesmos.
[0071] O metal pode ser combinado com a zeólita utilizando uma mistura ou uma solução do precursor de metal em um solvente adequado. O termo “precursor de metal” significa qualquer composto ou complexo que pode ser disperso na zeólita para dar um componente metálico cataliticamente ativo. De preferência, o solvente é água, tanto por aspectos econômicos quanto ambientais, de usar outros solventes. Quando cobre, é utilizado um metal preferido, complexos ou compostos adequados incluem, mas não estão limitados a, sulfato de cobre anidro e hidratado, nitrato de cobre, acetato de cobre, acetilacetonato de cobre, óxido de cobre, hidróxido de cobre e sais de aminas de cobre (por exemplo, [Cu(NH3)4]2+). Esta invenção não se restringe a precursores metálicos de um tipo, composição ou pureza particular. A peneira molecular pode ser adicionada à solução do componente metálico para formar uma suspensão, que é então deixada reagir de modo que o componente metálico seja distribuído na zeólita. O metal pode ser distribuído nos canais de poros, bem como na superfície externa da peneira molecular. O metal pode ser distribuído na forma iônica ou como óxido metálico. Por exemplo, o cobre pode ser distribuído como íons de cobre (II), íons de cobre (I) ou como óxido de cobre. A peneira molecular contendo o metal pode ser separada da fase líquida da suspensão, lavada e seca. A peneira molecular resultante contendo metal pode então ser calcinada para fixar o metal na peneira molecular.
[0072] De preferência, cada um dos primeiro catalisador de SCR e segundo catalisador de SCR pode compreender independentemente um Cu- SCR, Fe-SCR, vanádio, um óxido misto, Ce-Zr promovido ou MnO2 promovido.
[0073] Uma peneira molecular trocada por metal pode conter na faixa de cerca de 0,10% e cerca de 10% em peso de um grupo VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB ou IIB localizado em locais de estrutura extra na superfície externa ou dentro dos canais, cavidades ou grades da peneira molecular. De preferência, o metal de estrutura extra pode estar presente em uma quantidade na faixa de cerca de 0,2% e cerca de 5% em peso.
[0074] A peneira molecular trocada por metal pode ser uma peneira molecular suportada de cobre (Cu) ou de ferro (Fe) que tem de cerca de 0,1% em peso a cerca de 20% de cobre ou ferro do peso total do catalisador. Mais preferencialmente, cobre ou ferro está presente de cerca de 0,5% em peso a cerca de 15% em peso do peso total do catalisador. Mais preferencialmente, cobre ou ferro está presente de cerca de 1% em peso para cerca de 9% do peso total do catalisador.
[0075] O segundo catalisador de SCR pode ser um catalisador de Cu- SCR, um catalisador de Fe-SCR, um metal de base, um óxido de um metal de base ou um óxido misto ou um catalisador de vanádio.
[0076] O catalisador de Cu-SCR compreende cobre e uma peneira molecular de poros pequenos e o catalisador de Fe-SCR compreende ferro e uma peneira molecular de poros pequenos.
[0077] A peneira molecular de poros pequenos pode ser um aluminossilicato, um aluminofosfato (AlPO), um silico-aluminofosfato (SAPO) ou misturas dos mesmos.
[0078] A peneira molecular de poros pequenos pode ser selecionada a partir do grupo de Tipos de Estrutura que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, e ZON, e uma mistura e/ou um intercrescimento do mesmo.
[0079] De preferência, a peneira molecular de poros pequenos pode ser selecionada a partir do grupo de Tipos de Estrutura que consiste em AEI, AFX, CHA, DDR, ERI, ITE, KFI, LEV e SFW.
[0080] A proporção da quantidade do primeiro catalisador de SCR para a quantidade de platina no suporte com baixo armazenamento de amônia pode estar na faixa de pelo menos um de: (a) 0:1 a 300:1, (b) 3:1 a 300:1, (c) 7:1 a 100:1; e (d) 10:1 a 50:1, inclusive, com base no peso desses componentes.
[0081] A platina pode estar presente em pelo menos uma de: (a) 0,01 a 0,3% em peso, (b) 0,03 a 0,2% em peso, (c) 0,05 a 0,17% em peso, e (d) 0,07 a 0,15% em peso, inclusive, em relação ao peso do suporte da platina + o peso da platina + o peso do primeiro catalisador de SCR na mistura.
[0082] O catalisador de vazamento de amônia pode ser uma bicamada com uma camada inferior compreendendo um catalisador de oxidação e uma camada superior, sobreposta, compreendendo um segundo catalisador de SCR.
[0083] O catalisador de vazamento de amônia pode ser uma camada única compreendendo uma mistura de um catalisador de oxidação e um segundo catalisador de SCR.
[0084] O catalisador de oxidação é de preferência um metal do grupo da platina, de preferência platina ou paládio ou uma mistura dos mesmos.
[0085] A platina pode estar presente em uma quantidade de cerca de 0,1 g/pés3 a cerca de 20 g/pés3 na zona de ASC.
[0086] O paládio pode estar presente em uma quantidade de cerca de 0,1 g/pés3 a cerca de 20 g/pés3 na zona de ASC.
[0087] Quando a platina e o paládio estão ambos presentes na zona de ASC, Pt e Pd estão presentes em uma proporção de cerca de 1:0,01 a cerca de 1:10 em peso.
[0088] Um catalisador de vazamento de amônia bicamada de preferência compreende uma camada inferior compreendendo platina e uma camada superior compreendendo zeólita de cobre, de preferência uma chabazita de cobre, em que o paládio também está presente na camada inferior ou na camada superior ou ambas as camadas superior e inferior. A camada superior pode ainda compreender paládio. Quando o paládio está presente na camada superior, está preferencialmente presente em uma mistura com a zeólita de cobre onde o paládio está sobre um suporte quando misturado com a zeólita de cobre para formar a mistura. Essas composições podem ajudar a melhorar o desempenho exotérmico do catalisador.
[0089] Quando a segunda zona compreende uma mistura de um catalisador de oxidação e do segundo catalisador de SCR, o catalisador de oxidação pode compreender platina em um suporte, de preferência um suporte com baixo armazenamento de amônia. O suporte com baixo armazenamento de amônia pode ser um suporte silicioso.
[0090] O suporte silicioso pode compreender uma sílica ou uma zeólita com uma proporção de sílica para alumina de pelo menos um de: (a) pelo menos 100, (b) pelo menos 200, (c) pelo menos 250, (d) pelo menos 300, (e) pelo menos 400, (f) pelo menos 500, (g) pelo menos 750 e (h) pelo menos 1000.
[0091] O suporte silicioso pode compreender uma peneira molecular com um Tipo de Estrutura BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI ou MWW.
[0092] A proporção da quantidade do catalisador de SCR para a quantidade de platina no suporte com armazenamento baixo de amônia pode estar na faixa de 0:1 a 300:1, de preferência 3:1 a 300:1, mais preferencialmente 7:1 a 100:1 e mais preferencialmente 10:1 a 50:1, incluindo cada um dos pontos finais na proporção, com base no peso destes componentes.
[0093] A mistura pode ainda compreender Pd, Nb-Ce-Zr ou Nb em MnO2.
[0094] Os catalisadores aqui descritos podem ser utilizados no tratamento SCR de gases de escape de vários motores. Uma das propriedades de um catalisador que compreende uma mistura de platina sobre um suporte silicioso com um primeiro catalisador de SCR, em que o primeiro catalisador de SCR é um catalisador Cu-SCR ou Fe-SCR, é que pode proporcionar uma melhoria no rendimento de N2 a partir de amônia a uma temperatura de cerca de 250°C a cerca de 350°C em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina é suportada em uma camada que armazena amônia está presente em um segundo revestimento e o gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar pelo segundo revestimento. Outra propriedade de um catalisador que compreende uma mistura de platina sobre um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR, em que o primeiro catalisador de SCR é um catalisador de Cu-SCR ou um catalisador de Fe-SCR, é que pode proporcionar uma formação reduzida de N2O a partir de NH3 em comparação com um catalisador compreendendo uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como uma primeira camada e a platina suportada em um suporte que armazena amônia está presente em um segundo revestimento e o gás que compreende NH3 passa através da primeira camada antes de passar pelo segundo revestimento.
[0095] Em um aspecto da invenção, podem ser preparadas várias configurações de catalisadores compreendendo uma mistura de platina sobre um suporte com baixo armazenamento de amônia com um primeiro catalisador de SCR. A porção do catalisador que compreende uma mistura de platina sobre um suporte que não armazena amônia com um primeiro catalisador de SCR é rotulada como “mistura” nas figuras descritas abaixo.
[0096] Em uma primeira configuração, um artigo de catalisador compreende um substrato possuindo uma entrada e uma saída, uma primeira zona compreendendo um catalisador de SCR e uma segunda zona compreendendo um catalisador de vazamento de amônia (ASC), onde a primeira zona está localizada no lado de entrada do substrato e a segunda zona está localizada a jusante da primeira zona e no lado da saída do substrato. A Fig. 1 representa uma configuração na qual o SCR está posicionado na entrada do artigo dentro do fluxo de gases de escape e o ASC está posicionado na saída do artigo.
[0097] Em uma segunda configuração, um artigo de catalisador compreende um substrato tendo uma entrada e uma saída, uma primeira zona compreendendo um primeiro catalisador de SCR, uma segunda zona compreendendo um catalisador de vazamento de amônia (ASC), em que o ASC compreende uma bicamada com uma camada de topo compreendendo um segundo catalisador de SCR e uma camada inferior compreendendo um catalisador de oxidação, em que a primeira zona está localizada no lado de entrada do substrato, a segunda zona está localizada a jusante da primeira zona e está localizada no lado de saída do substrato. Esta configuração é semelhante à primeira configuração com o ASC sendo uma bicamada com uma camada superior compreendendo um segundo catalisador de SCR e uma camada inferior compreendendo um catalisador de oxidação. A Fig. 2 representa uma configuração na qual a primeira zona está posicionada na entrada do artigo dentro do fluxo de gás de escape, a segunda zona compreendendo uma ASC compreendendo uma bicamada com uma camada superior compreendendo um segundo catalisador de SCR e uma camada inferior compreendendo um catalisador de oxidação está posicionado a jusante da primeira zona e está posicionado na saída do artigo. A camada superior pode compreender paládio em adição ao segundo catalisador de SCR.
[0098] Em uma terceira configuração, um artigo de catalisador compreende um substrato tendo uma entrada e uma saída, uma primeira zona compreendendo um primeiro catalisador de SCR e uma segunda zona compreendendo um catalisador de vazamento de amônia (ASC), em que o catalisador de vazamento de amônia compreende uma mistura de segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação, e a primeira zona está localizada no lado de entrada do substrato e a segunda zona está localizada a jusante da primeira zona e está localizada no lado de saída do substrato. Esta configuração é semelhante à primeira configuração com o ASC sendo uma mistura de um segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação. A Fig. 3 representa uma configuração na qual a zona SCR compreendendo um primeiro catalisador de SCR está posicionada na entrada do artigo dentro do fluxo de gás de escape, e a zona ACS é constituída por uma mistura de um segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação, e a zona ACS está posicionada a jusante da zona SCR na saída do artigo.
[0099] Em cada uma das configurações acima, cada uma das zonas pode estar localizada no mesmo substrato ou pode haver dois ou mais substratos com uma ou mais zonas em cada substrato. Em um sistema de escape, quando dois ou mais substratos são usados, um ou mais substratos podem ser localizados em uma única caixa ou invólucro ou em diferentes caixas ou invólucros.
[00100] Quando a segunda zona no artigo catalítico compreende uma mistura do catalisador de oxidação e do segundo catalisador de SCR, o artigo catalítico pode ter uma ou mais propriedades relacionadas com o rendimento de N2, redução na formação de NOx e redução na formação de N2O. O artigo de catalisador pode proporcionar uma melhoria no rendimento de N2 a partir de amônia a uma temperatura de cerca de 250°C a cerca de 350°C em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como um primeiro revestimento e a platina em um suporte com armazenamento baixo de amônia está presente em um segundo revestimento e o gás que compreende NH3 passa pelo primeiro revestimento antes de passar pelo segundo revestimento. O artigo de catalisador pode proporcionar pelo menos um dos seguintes: (a) uma melhoria no rendimento de N2 a partir de amônia a uma temperatura de cerca de 350°C a cerca de 450°C, e (b) uma redução na formação de NOx a uma temperatura de cerca de 350°C a cerca de 450°C, em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como um primeiro revestimento e a platina suportada está presente em um segundo revestimento e o gás que compreende NH3 passa pelo primeiro revestimento antes de passar através do segundo revestimento. O artigo de catalisador pode proporcionar uma formação de N2O reduzida a partir de NH3 em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável em que o primeiro catalisador de SCR está presente como um primeiro revestimento e a platina suportada está presente em um segundo revestimento e o gás que compreende NH3 passa pelo primeiro revestimento antes passando pelo segundo revestimento.
[00101] O substrato para o catalisador pode ser qualquer material tipicamente utilizado para a preparação de catalisadores automotivos que compreende uma estrutura de fluxo ou filtro, tal como uma estrutura em favo de mel, um suporte extrusado, um substrato metálico ou um SCRF. De preferência, o substrato tem uma pluralidade de passagens de fluxo de gás finas e paralelas que se prolongam a partir de uma entrada para uma face de saída do substrato, de modo que as passagens estão abertas ao fluxo de fluido. Tais transportadores monolíticos podem conter até cerca de 700 ou mais passagens de fluxo (ou “células”) por polegada quadrada de seção transversal, embora seja possível utilizar muito menos. Por exemplo, o transportador pode ter de cerca de 7 a 600, mais geralmente de cerca de 100 a 400, células por polegada quadrada (“cpsi”). As passagens, que são essencialmente caminhos diretos da sua entrada de fluido para a sua saída de fluido, são definidas por paredes sobre as quais o catalisador de SCR é revestido como um “revestimento de lavagem” de modo que os gases que fluem através das passagens entrem em contato com o material catalítico. As passagens de fluxo do substrato monolítico são canais de paredes finas que podem ser de qualquer forma de seção transversal adequada, tal como trapezoidal, retangular, quadrada, triangular, sinusoidal, hexagonal, oval, circular, etc. A invenção não se limita a um tipo, material ou geometria do substrato particular.
[00102] Os substratos cerâmicos podem ser feitos de qualquer material refratário adequado, como cordierita, alumina de cordierita-α, α-alumina, carboneto de silício, nitreto de silício, zircônia, mulita, espodumeno, magnésia de alumina e sílica, silicato de zircônio, silimanita, silicatos de magnésio, zircão, petalita, aluminossilicatos e misturas dos mesmos.
[00103] Os substratos de fluxo de parede também podem ser formados por materiais compósitos de fibras cerâmicas, tais como os formados a partir de cordierita e carboneto de silício. Tais materiais são capazes de suportar o ambiente, particularmente altas temperaturas, encontradas no tratamento dos fluxos de escape.
[00104] Os substratos podem ser um substrato de alta porosidade. O termo “substrato de alta porosidade” se refere a um substrato com uma porosidade entre cerca de 40% e cerca de 80%. O substrato de alta porosidade pode ter uma porosidade preferencialmente de pelo menos cerca de 45%, mais preferencialmente de pelo menos cerca de 50%. O substrato de alta porosidade pode ter uma porosidade preferencialmente inferior a cerca de 75%, mais preferivelmente inferior a cerca de 70%. O termo porosidade, tal como aqui utilizado, se refere à porosidade total, de preferência medida com porosimetria de mercúrio.
[00105] De preferência, o substrato pode ser cordierita, uma cordierita de alta porosidade, um substrato metálico, um SCR extrudado, um filtro ou um SCRF.
[00106] Um revestimento de lavagem que compreende uma mistura de platina sobre um suporte com baixo armazenamento de amônia, de preferência um suporte silicioso e um primeiro catalisador de SCR, em que o primeiro catalisador de SCR é de preferência um catalisador Cu-SCR ou um catalisador Fe-SCR, pode ser aplicado no lado de entrada do substrato utilizando um método conhecido na técnica. Após a aplicação do revestimento de lavagem, a composição pode ser seca e calcinada. Quando a composição compreende um segundo SCR, o segundo SCR pode ser aplicado em um revestimento de lavagem separado a um artigo calcinado com a camada inferior, conforme descrito acima. Após a aplicação do segundo revestimento, pode ser seco e calcinado como realizado para o primeiro revestimento.
[00107] O substrato com a camada contendo platina pode ser seco e calcinado a uma temperatura dentro da faixa de 300°C a 1200°C, de preferência 400°C a 700°C e mais preferencialmente 450°C a 650°C. A calcinação é preferencialmente feita sob condições secas, mas também pode ser realizada hidrotermicamente, isto é, na presença de certo teor de umidade. A calcinação pode ser realizada por um período de entre cerca de 30 minutos e cerca de 4 horas, de preferência entre cerca de 30 minutos e cerca de 2 horas, mais preferencialmente entre cerca de 30 minutos e cerca de 1 hora.
[00108] Um sistema de escape pode compreender um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção e um primeiro meio para formar NH3 no gás de escape ou introduzir NH3 no gás de escape, onde o primeiro meio para formar NH3 no gás de escape ou introduzir NH3 no gás de escape está localizado antes do artigo catalítico.
[00109] Em um sistema de escape, quando dois ou mais substratos são usados, um ou mais substratos podem estar localizados em uma única caixa ou invólucro ou em diferentes caixas ou invólucros.
[00110] O sistema de escape pode ainda compreender um filtro de fuligem catalisado (CSF) ou um SCRF (SCR em um filtro), onde o CSF ou SCRF estão posicionados a jusante do artigo catalítico. Quando o sistema compreende um SCRF, um segundo meio para formar NH3 no gás de escape ou introduzir NH3 no gás de escape está localizado entre o artigo catalítico e o SCRF.
[00111] O filtro de fuligem catalisado pode compreender uma alta carga de PGM na frente do filtro. Um alto carregamento de PGM significa um carregamento de pelo menos 5 g/pés3 em motores diesel pesados e de cerca de 10 g/pés3 a cerca de 205 g/pés3 em motores diesel de baixa potência na cerca de 5 a 50 mm na frente do filtro.
[00112] Um motor pode compreender um sistema de escape compreendendo um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção e um meio para formar NH3 no gás de escape ou introduzir NH3 no gás de escape. O motor pode ser um motor diesel em um veículo, um motor diesel em uma fonte estacionária, ou um motor diesel em uma embarcação, como um navio.
[00113] Em outro aspecto da invenção, um método para controlar as emissões de hidrocarbonetos em um gás de escape compreende contatar um gás de escape que compreende hidrocarbonetos com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[00114] Ainda em outro aspecto da invenção, um método para formar uma exotermia em um catalisador que trata as emissões de hidrocarbonetos em um gás de escape compreende contatar um gás de escape que compreende hidrocarbonetos com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[00115] Ainda em outro aspecto da invenção, um método para controlar as emissões de NOx em um gás de escape compreende contatar um gás de escape compreendendo NOx ou NH3 com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção.
[00116] Em outro aspecto da invenção, um método para controlar emissões de N2O em um gás de escape compreende contatar um gás de escape que compreende NOx ou NH3 com um artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção. De preferência, o artigo de catalisador do primeiro aspecto da invenção não faz parte de um sistema de escape que compreende um DOC.
[00117] Os exemplos seguintes apenas ilustram a invenção; a pessoa habilitada reconhecerá muitas variações que estão dentro do espírito da invenção e escopo das reivindicações.
[00118] Os artigos de catalisador foram preparados em um substrato de cordierita (400 cpsi) colocando primeiro um revestimento de lavagem que compreende uma PGM em alumina sobre o substrato para formar uma camada inferior, depois secando o revestimento de lavagem. Uma camada superior foi colocada na camada inferior aplicando um revestimento de lavagem que compreende chabazita de cobre (Cu-CHA) (120 g/pés3 de Cu), depois secando a camada superior. Após a camada superior ser secada, o artigo foi calcinado.
[00119] Um artigo de catalisador de referência foi preparado contendo apenas platina como o PGM com um carregamento de 3 g/pés3. Uma amostra compreendendo Pt e Pd à medida que o PGM foi preparado com um carregamento PGM total de 18 g/pés3, com uma proporção de Pt:Pd de 1:5. Uma amostra compreendendo Pt e Pd como PGM foi preparada com um carregamento PGM total de 18 g/pés3, com uma proporção de Pt:Pd de 2:1.
[00120] As amostras foram testadas frescas e após o envelhecimento hidrotermal a 580°C durante 100 horas.
[00121] 1” x 1” do núcleo das amostras primeiro teve gás N2 passado sobre eles como a temperatura aumentou da temperatura ambiente para 150°C. Em seguida, o gás contendo NH3 = 500 ppm, CO2 = 4,5%, H2O = 5%, CO = 200 ppm, O2 = 12%, com o balanço sendo N2, superou as amostras em SV = 150000 h-1, enquanto a temperatura aumentou de 150°C a 500°C a uma taxa de 10°C/minuto. As concentrações de NH3, NOx, N2O, CO e CO2 foram medidas pelo FTIR na saída do sistema.
[00122] As Figuras 4 e 5 mostram a conversão de NH3, a seletividade de N2O e a seletividade de NOx das três amostras a temperaturas de 200°C a 500°C em amostras frescas e envelhecidas. O catalisador com Pt e Pd em uma proporção de 2:1 proporcionou melhor conversão de NH3 a baixa temperatura do que a referência com apenas Pt, enquanto o catalisador com Pt e Pd em uma proporção 1:5 proporcionou menos conversão de NH3 abaixo de cerca de 350°C. O catalisador com Pt e Pd em uma proporção de 2:1 proporcionou maior seletividade de N2O do que a referência com apenas Pt ou o catalisador com Pt e Pd em uma proporção de 1:5. Os três catalisadores proporcionaram seletividade de NOx semelhante. Estes resultados se aplicam a amostras novas e envelhecidas.
[00123] As Figuras 6 e 7 mostram conversões de NO das três amostras a temperaturas de 150°C a 500°C em amostras frescas e envelhecidas. Novamente, amostras frescas e envelhecidas forneceram resultados semelhantes, com a mistura de Pt:Pd de 2:1 proporcionando conversão igual ou maior do que a referência com apenas Pt como PGM.
[00124] As Figuras 8 e 9 mostram conversões de CO das três amostras a temperaturas de 150°C a 500°C em amostras frescas e envelhecidas. Novamente, amostras frescas e envelhecidas forneceram resultados semelhantes, com a mistura de Pt:Pd de 2:1 proporcionando conversão igual ou maior que a referência com apenas Pt como PGM, com a mistura de Pt:Pd de 2:1 proporcionando conversão igual a ou superior à referência com apenas Pt como o PGM.
[00125] As Figuras 10 a 12 e 13 a 15 mostram as conversões de HC das três amostras a temperaturas de 150°C a 500°C em amostras frescas e envelhecidas, respectivamente. Mais uma vez, amostras frescas e envelhecidas forneceram resultados semelhantes. As amostras de referência, que apenas contêm Pt como PGM, tiveram uma conversão de HC máxima de cerca de 70% a cerca de 450°C a 500°C. No entanto, ambas as amostras contendo misturas de Pt e Pd proporcionaram cerca de 70% de conversão de HC em cerca de 375°C e 90% ou mais de conversão de HC a 500°C. Isso demonstra que uma mistura de Pt e Pd em um ASC é capaz de oxidar muito mais hidrocarbonetos do que do uso de Pt sozinho.
[00126] As amostras de catalisadores preparados como descrito no Exemplo 1 foram colocadas em um sistema de escape juntamente com um catalisador de oxidação a diesel (DOC) e um filtro de fuligem catalisado (CSF). Os catalisadores foram colocados no sistema de escape na ordem SCR:ASC:DOC:CSF. O sistema de escape foi conectado ao motor e ureia foi injetada no fluxo de escape antes do catalisador de SCR. A saída de um injetor de combustível também estava localizada no sistema antes do SCR. O sistema foi condicionado pelo funcionamento do motor durante 1 hora a 450°C; a velocidade do motor foi então reduzida para permitir que a temperatura do motor se estabilize a cerca de 300°C. Após a estabilização da temperatura, o combustível foi injetado no sistema de escape antes do catalisador de SCR para elevar a temperatura após o CSF até cerca de 450°C. Depois de manter a temperatura após a constante de CSF durante cerca de 15 minutos, a adição de combustível no sistema de escape foi interrompida e a temperatura foi deixada retornar a cerca de 300°C.
[00127] As temperaturas na entrada para o SCR, e as saídas do ASC, DOC e CSF foram medidas. Estas temperaturas são mostradas nas Figs. 16 a 18, pois a referência contém apenas Pt, o catalisador com 18 g/pés3 de PGM carregando Pt:Pd de 1:5 e o catalisador com 18 g/pés3 de PGM carregando Pt:Pd de 2:1, respectivamente. A Fig. 16 mostra que a utilização de um catalisador contendo apenas Pt como PGM resultou na temperatura de saída no ASC atingindo um máximo de cerca de 350°C a cerca de 1250 segundos, depois caindo para cerca de 300°C por cerca de 1600 segundos. No entanto, em ambos os sistemas que utilizam uma combinação de Pt e Pd, a temperatura de saída no ASC atingiu um máximo de cerca de 390°C a cerca de 1250 segundos e a temperatura permaneceu a cerca de 390°C até cerca de 2200 segundos, indicando que ambos os catalisadores geraram uma exotermia. Esta exotermia estável não foi observada no catalisador de referência contendo apenas Pt como PGM. Isso demonstra que, ao usar um SCR antes de um ASC, o SCR não gerou uma exotermia estável.
[00128] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. O carregamento de vanádio no revestimento é de preferência entre 0,5 e 5% em peso, inclusive. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é formada primeiro colocando um revestimento de lavagem que compreende platina no substrato de fluxo para formar uma primeira camada, depois colocando um revestimento de lavagem que compreende Cu-CHA sobre a primeira camada. De preferência, o cobre está presente na/sobre a chabazita em uma quantidade compreendida entre 1 e 5% em peso, inclusive e Cu-CHA está presente na camada em uma quantidade de cerca de 60 g/pés3 a cerca de 300 g/pés3. A platina está presente na camada em uma quantidade de cerca de 10 g/pés3 a cerca de 20 g/pés3 na zona ASC.
[00129] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um CSF e o sistema não contém um DOC.
[00130] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é formada primeiro colocando um revestimento de lavagem que compreende platina no substrato de fluxo para formar uma primeira camada, depois colocando um revestimento de lavagem que compreende Cu-CHA sobre a primeira camada. As quantidades de vanádio, cobre e chabazita que podem ser utilizadas são descritas no Exemplo 3.
[00131] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um SCRF e o sistema não contém um DOC.
[00132] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é preparada primeiro colocando um revestimento de lavagem que compreende platina e paládio no substrato de fluxo para formar uma primeira camada, depois colocando um revestimento de lavagem que compreende Cu- CHA sobre a primeira camada. A platina e o paládio estão presentes na camada em uma quantidade combinada de 10 g/pés3 a 20 g/pés3 na zona ASC, onde Pt e Pd estão presentes em uma proporção de 1:1 a 1:10 em peso. As quantidades de vanádio, cobre e chabazita que podem ser utilizadas são descritas no Exemplo 3.
[00133] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um CSF e o sistema não contém um DOC.
[00134] Um artigo de catalisador é preparado como descrito no Exemplo 5 com o paládio também presente no revestimento de lavagem compreendendo Cu-CHA, que é colocado sobre a primeira camada.
[00135] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é preparada primeiro colocando um revestimento de lavagem que compreende platina e paládio no substrato de fluxo para formar uma primeira camada, depois colocando um revestimento de lavagem que compreende Cu- CHA sobre a primeira camada. A platina e o paládio estão presentes na camada em uma quantidade combinada de 10 g/pés3 a 20 g/pés3 na zona ASC, onde Pt e Pd estão presentes em uma proporção de 1:1 a 1:10 em peso. As quantidades de vanádio, cobre e chabazita que podem ser utilizadas são descritas no Exemplo 3.
[00136] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um SCRF e o sistema não contém um DOC.
[00137] Um artigo de catalisador é preparado como descrito no Exemplo 7, com o paládio também presente no revestimento de lavagem compreendendo Cu-CHA, que é colocado sobre a primeira camada.
[00138] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é preparada colocando um revestimento de lavagem compreendendo uma mistura (combinação) de platina e Cu-CHA no substrato de fluxo para formar uma camada. A platina está presente na camada em uma quantidade de 10 g/pés3 a 20 g/pés3 na zona ASC. As quantidades de vanádio, cobre e chabazita que podem ser utilizadas são descritas no Exemplo 3.
[00139] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um CSF e o sistema não contém um DOC.
[00140] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é preparada colocando um revestimento de lavagem que compreende uma mistura (combinação) de platina e Cu-CHA no substrato de fluxo para formar uma camada. A platina está presente na camada em uma quantidade de 10 g/pés3 a 20 g/pés3 na zona ASC. As quantidades de vanádio, cobre e chabazita que podem ser utilizadas são descritas no Exemplo 3.
[00141] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um SCRF e o sistema não contém um DOC. Exemplo 11 - Omitir o catalisador DOC de um sistema
[00142] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é preparada colocando um revestimento de lavagem compreendendo uma mistura (combinação) de platina, paládio e Cu-CHA no substrato de fluxo para formar uma camada. A platina e o paládio estão presentes na camada em uma quantidade combinada de cerca de 10 g/pés3 a cerca de 20 g/pés3 na zona ASC, onde Pt e Pd estão presentes em uma proporção de cerca de 1:1 a cerca de 1:10 em peso. As quantidades de vanádio, cobre e chabazita que podem ser utilizadas são descritas no Exemplo 3.
[00143] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um CSF e o sistema não contém um DOC.
[00144] Um artigo de catalisador é preparado por colocação de um revestimento de lavagem que compreende vanádio em uma primeira zona que se prolonga a partir da extremidade de entrada de um substrato de fluxo. Uma segunda zona que se prolonga a partir da extremidade de saída do substrato de fluxo é preparada colocando um revestimento de lavagem compreendendo uma mistura (combinação) de platina, paládio e Cu-CHA no substrato de fluxo para formar uma camada. A platina e o paládio estão presentes na camada em uma quantidade combinada de cerca de 10 g/pés3 a cerca de 20 g/pés3 na zona ASC, onde Pt e Pd estão presentes em uma proporção de cerca de 1:1 a cerca de 1:10 em peso. As quantidades de vanádio, cobre e chabazita que podem ser utilizadas são descritas no Exemplo 3.
[00145] O artigo do catalisador é colocado primeiro no sistema de pós- tratamento de escape antes de um SCRF e o sistema não contém um DOC.
[00146] Em um sistema comparativo, um DOC é colocado após o ASC e antes do restante do sistema de pós-tratamento.
[00147] Os artigos de catalisador dos Exemplos 3 a 12 são utilizados em sistemas sem DOC. Ao omitir o DOC, há custos reduzidos e espaço reduzido, porque o DOC é omitido. Os seguintes benefícios adicionais também podem resultar do uso de artigos descritos nos Exemplos 3 a 12.
[00148] O carregamento relativamente alto de metais preciosos ajuda a gerar a exotermia desejada.
[00149] Nos exemplos 5 a 8, 11 e 12, a incorporação de Pd com Pt no ASC promove a geração de uma exotermia com menor impacto na oxidação de NH3 em comparação com um artigo utilizando apenas Pt para gerar a exotermia.
[00150] Ao proporcionar propriedades de exotermia melhoradas, os artigos de catalisador também reduzirão os hidrocarbonetos.
[00151] O uso de um ou mais PGMs no ASC aumentará a formação de NO2, reduzindo a necessidade de um DOC.
[00152] Ao reduzir a espessura da camada superior na zona ASC, a geração exotérmica na camada inferior pode ser promovida. Isso pode melhorar a formação de NO2.
[00153] Nos Exemplos 9 a 12, o uso de uma camada única que compreende uma mistura (combinação) de uma ou mais PGMs e o catalisador de SCR como ASC irá melhorar ainda mais o desempenho exotérmico e reduzir o custo e pode melhorar a formação de NO2.
[00154] O uso de Pd na camada superior também melhorará as propriedades exotérmicas do artigo e melhorará a formação de NO2 e reduzirá as emissões de hidrocarbonetos.
[00155] O sistema descrito nos Exemplos pode reduzir a produção de N2O, eliminando o uso de um DOC. Quando um DOC está presente em um sistema convencional, o NH3 pode escorregar de um sistema a montante de um DOC e causar a formação de N2O.
[00156] Os sistemas descritos nos Exemplos 3 a 10 são modificados para fornecer zoneamento dentro do ASC onde o carregamento PGM é maior na extremidade de saída do ASC. Este zoneamento é produzido quer no sistema em camadas, como descrito nos Exemplos 3 a 6, quer na camada única combinada nos Exemplos 7 a 10 colocando dois ou mais produtos de lavagem próximos uns dos outros com níveis crescentes de um ou mais PGMs na(s) zona(s) mais próxima(s) da saída.
[00157] Os sistemas descritos nos Exemplos 3 a 10 podem ser modificados para fornecer diferentes espessuras de camada superior na zona ASC quando é utilizada uma zona ASC bicamada.
[00158] A composição do ASC nos sistemas descritos nos Exemplos 3 a 10 pode ser modificada para incluir uma ou mais PGM na camada superior em relação à extremidade de saída da extremidade do artigo de catalisador.
[00159] Os exemplos anteriores são destinados apenas como ilustrações; as reivindicações seguintes definem o escopo da invenção.
Claims (8)
1. Artigo catalisador, caracterizado pelo fato de que compreende um substrato compreendendo um lado de entrada e um lado saída, uma primeira zona compreendendo um primeiro catalisador de SCR e uma segunda zona compreendendo um catalisador de vazamento de amônia (ASC), onde o ASC compreende um segundo catalisador de SCR e um catalisador de oxidação, onde a primeira zona está localizada no lado da entrada do substrato e a segunda zona está localizada no lado da saída do substrato, em que o ASC é uma bicamada com uma camada inferior compreendendo um catalisador de oxidação e uma camada superior compreendendo um segundo catalisador SCR, e em que o primeiro catalisador SCR é diferente do segundo catalisador SCR, e em que o catalisador de oxidação compreende uma mistura de platina e paládio em uma razão de 2:1 em peso.
2. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a primeira zona e a segunda zona estão localizadas no mesmo substrato e a primeira zona está localizada no lado de entrada do substrato e a segunda zona está localizada no lado de saída do substrato.
3. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que compreende adicionalmente um segundo substrato, onde a primeira zona está localizada em um primeiro substrato e a segunda zona está localizada no segundo substrato e o primeiro substrato está localizado a montante do segundo substrato.
4. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o primeiro catalisador de SCR é um metal de base, um óxido de um metal de base, uma peneira molecular, uma peneira molecular trocada por metal ou uma mistura dos mesmos.
5. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de SCR é um catalisador de Cu-SCR, um catalisador de Fe-SCR, um metal de base, um óxido de um metal de base ou um óxido misto ou um catalisador de vanádio.
6. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o catalisador de oxidação compreende platina e paládio sobre um suporte que armazena menos do que 0,001 mmol NH3/m3 do suporte.
7. Artigo catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o artigo catalisador gera uma reação exotérmica.
8. Método para controlar as emissões de NOx em um gás de escape, caracterizado pelo fato de compreender contatar um gás de escape que compreende NOx ou NH3 com um artigo catalisador como definido na reivindicação 1.
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