BR112020017976A2 - Artigo catalítico, sistema de exaustão, método para melhorar a conversão de nh3 de um gás de exaustão, e, método para tratamento de gás de exaustão - Google Patents
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Abstract
a presente invenção se refere a um artigo catalítico compreendendo um substrato que tem uma entrada e uma saída; um primeiro revestimento que compreende uma mistura de: (1) platina sobre um suporte, e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (scr); e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (scr); sendo que o suporte compreende pelo menos um zeólito ou um óxido misto de sio2-alo3. a platina pode ser fixada no suporte em solução.
Description
1 / 40 ARTIGO CATALÍTICO, SISTEMA DE EXAUSTÃO, MÉTODO PARA MELHORAR A CONVERSÃO DE NH3 DE UM GÁS DE EXAUSTÃO, E,
[001] A combustão de hidrocarbonetos em motores a diesel, turbinas a gás estacionárias, e outros sistemas gera gás de escape que deve ser tratado para remover óxidos de nitrogênio (NOx), que compreendem NO (óxido nítrico) e NO2 (dióxido de nitrogênio), com NO sendo a maioria do NOx formado. NOx é conhecido por causar vários problemas de saúde em pessoas, bem como causar vários efeitos ambientais prejudiciais, incluindo a formação de smog e a chuva ácida. Para mitigar o impacto ambiental e humano de NOx em gás de escape, é desejável eliminar esses componentes indesejáveis, de preferência por meio de um processo que não gere outras substâncias nocivas ou tóxicas.
[002] Os gases de escape gerados em motores a diesel e de queima enxuta são geralmente oxidantes. Os NOx precisam ser reduzidos seletivamente com um catalisador e um redutor em um processo conhecido como redução catalítica seletiva (CRS), que converte os NOx em nitrogênio elementar (N2) e água. Em um processo de redução catalítica seletiva, um redutor gasoso, tipicamente amônia anidra, amônia aquosa, ou ureia, é adicionado a uma corrente de gás de escape antes que o gás de escape entre em contato com o catalisador. O redutor é absorvido sobre o catalisador e o NOx é reduzido à medida que os gases passam através ou acima do substrato catalisado. Para maximizar a conversão de NOx, é frequentemente necessário adicionar mais do que uma quantidade estequiométrica de amônia à corrente de gás. No entanto, a liberação do excesso de amônia na atmosfera seria prejudicial para a saúde das pessoas e para o ambiente. Além disso, a amônia, especialmente em sua forma aquosa, é cáustica. A condensação de amônia e água em regiões da linha de escape a jusante do catalisador de escape pode
2 / 40 resultar em uma mistura corrosiva que pode danificar o sistema de escape. Portanto, a liberação de amônia em gases de escape deve ser eliminada. Em muitos sistemas de escape convencionais, um catalisador de oxidação de amônia (também conhecido como um catalisador de slip de amônia ou “ASC” [do inglês ammonia slip catalyst]) é instalado a jusante do catalisador de redução catalítica seletiva para remover amônia do gás de escape pela sua conversão em nitrogênio. O uso de catalisadores de slip de amônia pode permitir conversões de NOx maiores que 90% durante um ciclo típico de condução a diesel.
[003] Seria desejável ter um catalisador que fornece tanto a remoção de NOx por redução catalítica seletiva (SCR) quanto a conversão seletiva de amônia em nitrogênio, onde a conversão de amônia ocorre ao longo de uma ampla faixa de temperaturas em um ciclo de condução de veículo, e onde uma quantidade mínima de óxido de nitrogênio e subprodutos de óxido nitroso são formados.
[004] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um artigo catalítico pode incluir: um substrato que tem uma entrada e uma saída; um primeiro revestimento que compreende uma mistura de: (1) platina em um suporte, e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR); e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR); em que o suporte compreende pelo menos um zeólito ou um óxido misto de SiO2-AlO3. Em algumas modalidades, a platina é fixada no suporte em solução. Em algumas modalidades, o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) de Cobre (Cu) ou um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) de Ferro (Fe).
[005] Em algumas modalidades, o suporte compreende um óxido misto de SiO2-AlO3. Em algumas modalidades, SiO2 está presente em uma
3 / 40 quantidade de 1% em peso até cerca de 70% em peso, ou cerca de 40% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto.
[006] Em algumas modalidades, o suporte compreende um zeólito. Um zeólito adequado pode ter uma área superficial externa de pelo menos 50 m2/g; pelo menos 70 m2/g; ou pelo menos 100 m2/g. Em algumas modalidades, um zeólito adequado tem um tamanho médio de cristal menor que cerca de 1 µm; menor que cerca de 0,5 µm; ou menor que cerca de 0,3 µm. Em algumas modalidades, um zeólito adequado tem uma proporção entre sílica-alumina maior que 100; maior que 300; ou maior que 1000. Em certas modalidades, um zeólito é selecionado do grupo de tipos de estrutura que consiste de ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, ZON, BEA, MFI e FER e misturas e/ou intercrescimentos destes. Em algumas modalidades, o zeólito é selecionado do grupo de tipos de estrutura que consiste de CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR, ITE, BEA, MFI e FER.
[007] Em algumas modalidades, o segundo revestimento se sobrepõe completamente ao primeiro revestimento. Em algumas modalidades, o segundo revestimento se sobrepõe parcialmente ao primeiro revestimento. Em algumas modalidades, o segundo revestimento se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída cobrindo menos que um comprimento total do substrato. Em algumas modalidades, o primeiro revestimento se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada cobrindo menos que um comprimento total do substrato. Em algumas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) está localizado no lado de entrada do revestimento compreendendo a mistura de platina em um suporte com o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Em algumas modalidades, o
4 / 40 segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) está localizado no lado de entrada do revestimento compreendendo a mistura de platina em um suporte com o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR).
[008] Em algumas modalidades, a platina está presente em uma quantidade de pelo menos: (a) de 0,01 a 0,3% em peso; (b) de 0,03 a 0,2% em peso; (c) de 0,05 a 0,17% em peso; e (d) de 0,07 a 0,15% em peso, inclusive, em relação ao peso do suporte de platina + o peso de platina + o peso do primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) na mistura. A proporção de peso entre o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) e a platina sobre o suporte pode estar na faixa de pelo menos um dos seguintes: (a) 0:1 até 300:1, (b) 3:1 até 300:1, (c) 7:1 até 100:1; e (d) 10:1 até 50:1, inclusive, com base no peso destes componentes.
[009] Em algumas modalidades, a mistura compreende ainda pelo menos um dentre os seguintes: paládio (Pd), ouro (Au) prata (Ag), rutênio (Ru) ou ródio (Rh).
[0010] Em certas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é uma base de metal, um óxido de um metal de base, uma peneira molecular, uma peneira molecular de metal substituído, um óxido misto ou uma mistura dos mesmos. A base de metal pode ser selecionada a partir do grupo que consiste de vanádio (V), molibdênio (Mo) e tungstênio (W), cromo (Cr), cério (Ce), manganês (Mn), ferro (Fe), cobalto (Co), Níquel (Ni), e Cobre (Cu), e misturas dos mesmos. Tal segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) pode incluir adicionalmente pelo menos um promotor de metal de base.
[0011] Onde o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é uma peneira molecular ou uma peneira molecular de metal substituído, a peneira molecular ou a peneira molecular de metal substituído pode ser de poros pequenos, médios, grandes ou uma mistura dos mesmos. Em algumas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva
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(SCR) compreende uma peneira molecular selecionada do grupo que consiste de peneiras moleculares de aluminossilicato, peneiras moleculares de aluminossilicato substituído por metal, peneiras moleculares de aluminofosfato (AIPO), peneiras moleculares de aluminofosfato substituído por metal (MeAlPO), peneiras moleculares de sílica-aluminofosfato (SAPO) e peneiras moleculares de sílica-aluminofosfato substituído por metal (MeAPSO), e misturas dos mesmos.
Em algumas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros pequenos selecionada do grupo de tipos de estruturas que consiste de: ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, e misturas e/ou intercrescimentos destes.
Em algumas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros pequenos selecionada do grupo de tipos de estruturas que consiste de CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR e ITE.
Em algumas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros médios selecionada de um grupo de tipos de estrutura que consiste de AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, -PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, e WEN, ou misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos.
Em algumas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros grandes selecionada do grupo de tipos de estrutura de AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR,
6 / 40 LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, ou uma mistura e/ou um intercrescimento dos mesmos. Em certas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende Ce-Zr promovido ou MnO2 promovido.
[0012] Um substrato adequado pode incluir, cordierita, uma cordierita de alta porosidade, um substrato metálico, um SCR extrudado, um filtro ou um SCRF.
[0013] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um sistema de exaustão inclui um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção e um meio para introduzir um redutor a montante do artigo catalítico. Um sistema de exaustão pode incluir adicionalmente um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) que fornece < 100% de conversão de NOx, sendo que o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) de Cu- zeólito e é colocado em um fluxo de gases de exaustão a montante do artigo catalítico aqui descrito.
[0014] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um método para melhorar a conversão de NH3 de um gás de exaustão a uma temperatura de cerca de 300°C ou inferior inclui colocar em contato um gás de exaustão que compreende amônia e um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção.
[0015] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um método para melhorar a conversão de NH3 de um gás de exaustão a uma temperatura de cerca de 300°C ou inferior inclui colocar em contato um gás de exaustão que compreende amônia e um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção, o qual contém platina que foi fixada no suporte em solução. Em algumas modalidades, a conversão de NH3 é de cerca de 30% até
7 / 40 cerca de 100% superior em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável na qual a platina é pré-fixada no suporte.
[0016] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um método para tratamento de gás de exaustão que compreende amônia e NOx inclui colocar em contato um gás de exaustão que compreende amônia e um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção. Em algumas modalidades, a proporção de peso entre a amônia e o NOx nos gases de exaustão é >1,0 para pelo menos uma porção do tempo de operação do sistema.
[0017] As Figuras de 1 a 8 são representações esquemáticas de configurações de catalisadores que compreendem uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). A porção do catalisador que compreende uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), é identificada como “mistura” nessas figuras.
[0018] A Figura 1 mostra uma configuração na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão durante a mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre toda a mistura.
[0019] A Figura 2 mostra uma configuração na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão durante a mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre toda a mistura.
[0020] A Figura 3 mostra uma configuração na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão durante a mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre toda a mistura.
[0021] A Figura 4 mostra uma configuração na qual o segundo
8 / 40 catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão durante a mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre toda a mistura.
[0022] A Figura 5 mostra uma configuração na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) cobre a totalidade da mistura e uma porção da segunda redução catalítica seletiva (SCR) é posicionada no fluxo dos gases de exaustão após a mistura.
[0023] A Figura 6 mostra uma configuração na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) cobre a totalidade da mistura e uma porção da segunda redução catalítica seletiva (SCR) é posicionada no fluxo dos gases de exaustão após a mistura.
[0024] A Figura 7 mostra uma configuração na qual um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é uma camada de fundo sobre um substrato, com uma segunda camada compreendendo a mistura, cobrindo parcialmente o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e uma terceira camada, que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), posicionado sobre e cobrindo a totalidade da camada de mistura.
[0025] A Figura 8 mostra uma configuração na qual um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é uma camada de fundo sobre um substrato, com uma segunda camada compreendendo a mistura, cobrindo parcialmente o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e uma terceira camada, que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), posicionado sobre e cobrindo a totalidade da camada de mistura.
[0026] A Figura 9 mostra o escorregamento de NH3, a formação de N2O e NOx quando vários ASCs (catalisadores de escorregamento de amônia) são expostos ao pulso de um minuto de 1000 ppm de NH3.
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[0027] Os catalisadores da presente invenção se referem a catalisadores de deslizamento de amônia que podem fornecer conversão melhorada de NH3 em temperaturas mais baixas, e que podem ser preparados de maneira mais econômica. Artigos catalisadores de modalidades da presente invenção incluem um substrato com um primeiro revestimento contendo uma mistura de: (1) platina em um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o suporte inclui um zeólito e/ou um óxido misto SiO2-Al2O3. Os artigos catalisadores incluem também um segundo revestimento que compreende um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Em algumas modalidades, a platina é fixada no suporte em solução, por exemplo, no local. Os catalisadores e configurações específicas são descritas em mais detalhes abaixo. Platina sobre um suporte/catalisadores de oxidação de amônia
[0028] As modalidades da presente invenção incluem platina sobre um suporte, que pode ser incluída como um catalisador de oxidação de amônia em artigos catalisadores conforme descrito na presente invenção. De preferência, o suporte inclui um zeólito e/ou um óxido misto SiO2-Al2O3. Em algumas modalidades, a platina é fixada sobre o suporte em solução, por exemplo, por fixação de platina no local.
[0029] Artigos catalíticos da presente invenção incluem platina sobre um suporte, onde o suporte inclui um zeólito e/ou um óxido misto SiO2- Al2O3. Em algumas modalidades, a platina está presente sobre o suporte em uma quantidade de cerca de 0,5% em peso até cerca de 10% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 1% em peso até cerca de 6% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 1,5% em peso até cerca de 4% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 10% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 0,5% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 1% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 2% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 3% em peso do
10 / 40 peso total da platina e do suporte; cerca de 4% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 5% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 6% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 7% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 8% em peso do peso total da platina e do suporte; cerca de 9% em peso do peso total da platina e do suporte; ou cerca de 10% em peso do peso total da platina e do suporte.
[0030] Em modalidades onde a platina é suportada sobre um óxido misto SiO2-Al2O3, o SiO2 pode estar presente em uma quantidade de cerca de 1% em peso até cerca de 80% em peso do óxido misto; cerca de 1% em peso até cerca de 75% em peso do óxido misto; cerca de 1% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto; cerca de 5% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto; cerca de 10% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto; cerca de 20% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto; cerca de 30% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto; cerca de 40% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto; cerca de 50% em peso até cerca de 60% em peso do óxido misto; cerca de 1% em peso do óxido misto; cerca de 5% em peso do óxido misto; cerca de 10% em peso do óxido misto; cerca de 20% em peso do óxido misto; cerca de 30% em peso do óxido misto; cerca de 40% em peso do óxido misto; cerca de 50% em peso do óxido misto; cerca de 60% em peso do óxido misto; cerca de 70% em peso do óxido misto; cerca de 75% em peso do óxido misto; ou cerca de 80% em peso do óxido misto.
[0031] Em modalidades onde a platina é suportada em um zeólito, um zeólito adequado pode ter uma área superficial externa de pelo menos cerca de 30 m2/g; pelo menos cerca de 40 m2/g; pelo menos cerca de 50 m2/g; pelo menos cerca de 60 m2/g; pelo menos cerca de 70 m2/g; pelo menos cerca de 80 m2/g; pelo menos cerca de 90 m2/g; ou cerca de 100 m2/g. Em algumas modalidades, um zeólito adequado pode ter um tamanho médio de cristal de
11 / 40 cerca de 2 µm ou inferior; cerca de 1,5 µm ou inferior; cerca de 1 µm ou inferior; cerca de 0,5 µm ou inferior; cerca de 0,3 µm ou inferior; inferior a cerca de 2 µm; inferior a cerca de 1,5 µm; inferior a cerca de 1 µm; inferior a cerca de 0,5 µm; inferior a cerca de 0,3 µm; cerca de 0,1 µm até cerca de 2 µm; cerca de 0,3 µm até cerca de 1,5 µm; ou cerca de 0,5 µm até cerca de 1 µm. Notavelmente, o tamanho de partícula pode ser significativamente diferente do tamanho de cristal de zeólito, pois uma partícula pode consistir de agregados de cristais muitos menores. Em algumas modalidades, um zeólito adequado tem uma proporção sílica/alumina de pelo menos 100; pelo menos 200; pelo menos 250; pelo menos 300; pelo menos 400; pelo menos 500; pelo menos 600; pelo menos 750; pelo menos 800; ou pelo menos 1000. Os zeólitos são descritos em mais detalhes na seção do catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) abaixo. Em certas modalidades, um zeólito adequado para suportar platina é selecionado do grupo de tipos de estrutura que consiste de ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, ZON, BEA, MFI e FER e misturas e/ou intercrescimentos destes. Em algumas modalidades, um zeólito adequado para selecionar platina é selecionado do grupo de tipos de estrutura que consiste de CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR, ITE, BEA, MFI e FER.
[0032] Os artigos catalisadores da presente invenção podem incluir um ou mais catalisadores de oxidação de amônia, também chamados de catalisador de slip de amônia (“ASC”). Um catalisador de oxidação de amônia preferencial inclui platina sobre um suporte, conforme descrito acima, no entanto, outro catalisador de oxidação de amônia adicional pode ser incluído em modalidades da presente invenção. Um ou mais catalisadores de oxidação de amônia podem ser incluídos com ou a jusante de um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), para oxidar o excesso de amônia e impedir que a
12 / 40 mesma seja liberada para a atmosfera. Em algumas modalidades, o catalisador de oxidação de amônia pode ser incluído no mesmo substrato como um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), ou misturado com um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Em certas modalidades, o material catalisador de oxidação de amônia pode ser selecionado e formulado para favorecer a oxidação da amônia em vez da formação de NOx ou N2O. Os materiais catalisadores geralmente preferenciais incluem platina, paládio ou uma combinação dos mesmos. O catalisador de oxidação de amônia pode compreender platina e/ou paládio suportado em um óxido metálico. Em algumas modalidades, o catalisador está disposto sobre um suporte de grande área superficial, incluindo mas não se limitando à alumina.
[0033] Em algumas modalidades, um catalisador de oxidação de amônia compreende um metal do grupo da platina sobre um suporte silicoso. Um material silicoso pode incluir um material como: (1) sílica; (2) um zeólito com uma razão de sílica para alumina de pelo menos 200; e (3) alumina dopada com sílica amorfa com teor de SiO2 ≥ 40%. Em algumas modalidades, um material silicoso pode incluir um material como um zeólito com uma razão sílica/alumina de pelo menos 200; pelo menos 250; pelo menos 300; pelo menos 400; pelo menos 500; pelo menos 600; pelo menos 750; pelo menos 800; ou pelo menos 1000. Em algumas modalidades, um metal do grupo da platina está presente no suporte em uma quantidade de cerca de 0,5%, em peso, a cerca de 10% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 1% em peso a cerca de 6% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 1,5% em peso a cerca de 4% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 10% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 0,5% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 1% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 2% em peso do peso total do metal do grupo da platina e
13 / 40 do suporte; cerca de 3% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 4% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 5% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 6% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 7% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 8% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 9% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; ou cerca de 10% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte.
[0034] Em algumas modalidades, o suporte silicoso pode compreender uma peneira molecular que tem um tipo de estrutura BEA, CDO, CON, FAU, MEL, MFI ou MWW. Catalisador de RCS
[0035] Os sistemas da presente invenção podem incluir um ou mais catalisadores de RCS. Em algumas modalidades, um artigo catalisador pode incluir um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) e um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Em algumas modalidades, o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) e o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) podem compreender a mesma formulação. Em algumas modalidades, o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) e o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) podem compreender diferentes formulações.
[0036] O sistema de exaustão das modalidades da presente invenção pode incluir um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) que é posicionado a jusante de um injetor para introduzir amônia ou um composto degradável em amônia no gás de exaustão. O catalisador de RCS pode ser posicionado diretamente a jusante do injetor para injeção de amônia ou de um composto degradável a amônia (por exemplo, não há catalisador intermediário entre o injetor e o catalisador de RCS).
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[0037] O catalisador de RCS inclui um substrato e uma composição catalisadora. O substrato pode ser um substrato de escoamento ou um substrato de filtragem. Quando o catalisador de RCS tem um substrato de escoamento, então o substrato pode compreender a composição do catalisador de RCS (isto é, o catalisador de RCS é obtido por extrusão) ou a composição do catalisador de RCS pode estar disposta ou suportada sobre o substrato (isto é, a composição do catalisador de RCS é aplicada sobre o substrato por um método de washcoating).
[0038] Quando o catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) tem um substrato de filtragem, então ele é um catalisador de filtro de redução catalítica seletiva, que é chamado na presente invenção pela abreviatura “SCRF”. O FCRS compreende um substrato de filtragem e a composição de redução catalítica seletiva (CRS). As referências ao uso de catalisadores CRS ao longo deste pedido são compreendidas como incluindo também o uso de catalisadores FCRS, onde aplicável.
[0039] A composição para redução catalítica seletiva pode compreender, ou consistir essencialmente de, uma formulação de catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) à base de um óxido metálico, uma formulação de catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) baseado em metal base, uma formulação de catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) baseado em peneira molecular, uma peneira molecular de metal substituído, ou misturas dos mesmos. Tais formulações de catalisador de RCS são conhecidas na técnica. Composições típicas são descritas na Patente US N°s. 4.010.238 e 4.085.193, a totalidade de seu conteúdo aqui incorporada a título de referência.
[0040] A composição para redução catalítica seletiva pode compreender, ou consistir essencialmente em, uma formulação de catalisador de RCS à base de um óxido metálico. A formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico compreende vanádio ou tungstênio ou uma mistura
15 / 40 dos mesmos suportado em um óxido refratário. O óxido refratário pode ser selecionado do grupo que consiste em alumina, sílica, óxido de titânio, zircônia, óxido de cério e combinações dos mesmos.
[0041] A formulação de catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) à base de óxido metálico pode compreender, ou consistir essencialmente de, um óxido de vanádio (por exemplo V2O5) e/ou um óxido de tungstênio (por exemplo WO3) suportado em um óxido refratário selecionado do grupo que consiste de óxido de titânio (por exemplo TiO2), óxido de cério (por exemplo CeO2), e um óxido misto ou composto de cério e zircônio (por exemplo CexZr(1-x)O2, em que x = 0,1 a 0,9, de preferência x = 0,2 a 0,5).
[0042] Quando o óxido refratário é óxido de titânio (por exemplo TiO2), então de preferência a concentração do óxido de vanádio é de 0,5 a 6% em peso (por exemplo, da formulação de RCS à base de óxido metálico) e/ou a concentração do óxido de tungstênio (por exemplo, WO3) é de 5 a 20% em peso. Com mais preferência, o óxido de vanádio (por exemplo, V2O5) e o óxido de tungstênio (por exemplo, WO3) estão suportados em óxido de titânio (por exemplo TiO2). Esses catalisadores podem conter outros materiais inorgânicos como SiO2 e ZrO2 agindo como aglutinantes e promotores.
[0043] Quando o óxido refratário é óxido de cério (por exemplo CeO2), então de preferência a concentração do óxido de vanádio é de 0,1 até 9% em peso (por exemplo, da formulação de redução catalítica seletiva (SCR) à base de óxido metálico) e/ou a concentração do óxido de tungstênio (por exemplo, WO3) é de 0,1 até 9% em peso.
[0044] A formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico pode compreender, ou consistir essencialmente em, um óxido de vanádio (por exemplo, V2O5) e opcionalmente um óxido de tungstênio (por exemplo, WO3), suportado sobre óxido de titânio (por exemplo, TiO2).
[0045] A composição para redução catalítica seletiva (SCR) pode
16 / 40 compreender, ou consistir essencialmente de, uma formulação de catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) à base de um óxido metálico. Metais de base adequados podem incluir vanádio (V), molibdênio (Mo) e tungstênio (W), cromo (Cr), cério (Ce), manganês (Mn), ferro (Fe), cobalto (Co), níquel (Ni), e cobre (Cu), e misturas dos mesmos.
[0046] Quando o catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é um metal de base ou óxido metálico misturado de base, o artigo catalisador pode compreender adicionalmente pelo menos um promotor de metal de base. Como usado aqui, um “promotor” deve ser compreendido como significando uma substância que quando adicionada a um catalisador, aumenta a atividade do catalisador. O promotor de metal de base pode estar na forma de um metal, um óxido do metal, ou uma mistura dos mesmos. Pelo menos um promotor do catalisador de metal de base pode ser selecionado de neodímio (de Nd), bário (Bá), cério (Ce), lantânio (La), praseodímio (Pr), magnésio (Mg), cálcio (Ca), manganês (Mn), zinco (Zn), nióbio (Nb), zircônio (Zr), molibdênio (Mo), estanho (Sn), tântalo (Ta), estrôncio (Sr) e óxidos dos mesmos. Pelo menos um promotor de catalisador de metal de base pode de preferência ser MnO2, Mn2O3, Fe2O3, SnO2, CuO, CoO, CeO2 e misturas dos mesmos. Pelo menos um promotor de catalisador de metal de base pode ser adicionado ao catalisador na forma de um sal em uma solução aquosa, como um nitrato ou um acetato. Pelo menos um promotor de catalisador de metal de base e pelo menos um catalisador de metal de base, por exemplo, cobre, pode ser impregnado a partir de uma solução aquosa sobre o material (materiais) de suporte de óxido, pode ser adicionado a um revestimento de selamento que compreende o material (materiais) de suporte de óxido, ou pode ser impregnado em um suporte previamente revestido com o revestimento de selamento.
[0047] A composição para redução catalítica seletiva pode compreender, ou consistir essencialmente em, uma formulação de catalisador
17 / 40 de RCS baseado em peneira molecular. A formulação de catalisador de RCS baseado em peneira molecular compreende uma peneira molecular, a qual é opcionalmente uma peneira molecular substituída com metal de transição. É preferencial que a formulação do catalisador de RCS compreenda uma peneira molecular substituída com metal de transição.
[0048] Em geral, a formulação de catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) à base de peneira molecular pode compreender uma peneira molecular que tem uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólito), uma estrutura de aluminofosfato (por exemplo, AlPO), uma estrutura de silicoaluminofosfato (por exemplo, SAPO), uma estrutura de aluminossilicato contendo heteroátomo, uma estrutura de aluminofosfato contendo heteroátomo (por exemplo, MeAlPO, onde Me é um metal), ou uma estrutura de silicoaluminofosfato contendo heteroátomo (por exemplo, MeSAPO, onde Me é um metal), ou misturas das mesmas. O heteroátomo (isto é, em uma estrutura contendo heteroátomo) pode ser selecionado do grupo que consiste em boro (B), gálio (Ga), titânio (Ti), zircônio (Zr), zinco (Zn), ferro (Fe), vanádio (V) e combinações de quaisquer dois ou mais dos mesmos. É preferencial que o heteroátomo seja um metal (por exemplo, cada uma das estruturas acima que contêm heteroátomos pode ser uma estrutura contendo metal).
[0049] É preferencial que a formulação de catalisador de RCS à base de uma peneira molecular compreenda, ou consista essencialmente em, uma peneira molecular tendo uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólito) ou uma estrutura de silicoaluminofosfato (por exemplo, SAPO). Uma peneira molecular zeolítica é um aluminossilicato microporoso que contém qualquer uma das estruturas listadas no quadro de dados de estruturas de zeólito publicadas pela Associação Internacional de Zeólito (IZA). As estruturas incluem, mas não se limitam a aquelas dos tipos CHA, FAU, BEA, MFI, MOR. Exemplos não limitadores de zeólitos que contém essas
18 / 40 estruturas incluem chabazita, faujasita, zeólito Y, zeólito Y ultraestável, beta zeólito, mordenita, silicalita, zeólito X, e ZSM-5.
[0050] Quando a peneira molecular tem uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, a peneira molecular é um zeólito), então tipicamente a peneira molecular tem uma razão molar de sílica para alumina (SAR) de 5 a 200 (por exemplo, de 10 a 200), de 10 a 100 (por exemplo, de 10 a 30 ou de 20 a 80), como de 12 a 40 ou de 15 a 30. Em algumas modalidades, uma peneira molecular adequada tem uma SAR de > 200; > 600; ou > 1200. Em algumas modalidades, a peneira molecular tem uma SAR de cerca de 1500 a cerca de 2100.
[0051] Tipicamente, a peneira molecular é microporosa. Uma peneira molecular microporosa tem poros com um diâmetro menor que 2 nm (por exemplo, de acordo com a definição IUPAC de “microporosa”, [consulte Pure & Appl. Chem., 66(8), (1994), 1739-1758)]).
[0052] Uma formulação de catalisador de RCS à base de peneira molecular pode compreender uma peneira molecular de poros pequenos (por exemplo, uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de oito átomos tetraédricos), uma peneira molecular de poros médios (por exemplo, uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de dez átomos tetraédricos) ou uma peneira molecular de poros grandes (uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de doze átomos tetraédricos) ou uma combinação de dois ou mais dos mesmos.
[0053] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros pequenos, então a peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, LTA, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SFW, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG e ZON, ou uma
19 / 40 mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poros pequenos contém uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste de CHA, LEV, AEI, AFX, EM, ERI, LTA, SFW, KFI, DDR e ITE. Com mais preferência, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA e AEI. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC CHA. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC AEI. Quando a peneira molecular de poros pequenos é um zeólito e tem uma estrutura representada pelo FTC CHA, então o zeólito pode ser chabazita.
[0054] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros médios, então a peneira molecular de poros médios pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, -PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI e WEN, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poro médio tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER, MEL, MFI e STT. Com mais preferência, a peneira molecular de poro médio tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER e MFI, particularmente MFI. Quando a peneira molecular de poro médio é um zeólito e tem uma estrutura representada pelo FTC FER ou MFI, então o zeólito pode ser ferrierita, silicalita ou ZSM-5.
[0055] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros grandes, então a peneira molecular de poros grandes pode ter uma estrutura
20 / 40 representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em AFI, BEA, MAZ, MOR e OFF. Com mais preferência, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em BEA, MOR e MFI. Quando a peneira molecular de poros grandes é um zeólito e tem uma estrutura representada por um FTC BEA, FAU ou MOR, então o zeólito pode ser beta zeólito, faujasita, zeólito Y, zeólito X ou mordenita.
[0056] A formulação de catalisador de RCS baseado em peneira molecular compreende preferencialmente uma peneira molecular substituída com metal de transição. Uma peneira molecular substituída com metal pode ter pelo menos um metal de um dos grupos VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB ou IIB da tabela periódica depositado sobre locais adicionais da estrutura na superfície externa ou dentro dos canais, cavidades ou gaiolas das peneiras moleculares. Metais podem estar em uma dentre várias formas, incluindo, mas não se limitando a, átomos de metal de valência zero ou aglomerados, cátions isolados, oxicátions mononucleares ou polinucleares, ou óxidos metálicos estendidos. O metal de transição pode ser selecionado do grupo que consiste em cobalto, cobre, ferro, manganês, níquel, paládio, platina, rutênio e rênio.
[0057] O metal de transição pode estar presente em um sítio extra- estrutural na superfície externa da peneira molecular ou dentro de um canal,
21 / 40 cavidade ou gaiola da peneira molecular.
[0058] Tipicamente, a peneira molecular trocada com metal de transição compreende uma quantidade de 0,10 a 10% em peso da peneira molecular trocada com metal de transição, preferencialmente uma quantidade de 0,2 a 5% em peso.
[0059] A peneira molecular substituída por metal pode ser uma peneira molecular de pequenos poros suportada em cobre (Cu) contendo de cerca de 0,1 até cerca de 20,0% em peso de cobre do peso total do catalisador. Mais preferencialmente, Cobre está presente de cerca de 0,5% em peso até cerca de 15% em peso do peso total do catalisador. Mais preferencialmente, Cobre está presente de cerca de 1% em peso até cerca de 9% em peso do peso total do catalisador.
[0060] Em geral, o catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende a composição de redução catalítica seletiva (SCR) em uma concentração total de 0,5 até 4,0 g pol-3, preferencialmente 1,0 até 3,0 4,0 g pol-3.
[0061] A composição do catalisador de RCS pode compreender uma mistura de uma formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico e uma formulação de catalisador de RCS à base de peneira molecular. A formulação do catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) à base de óxido metálico (a) pode compreender, ou consistir essencialmente de, um óxido de vanádio (por exemplo, V2O5) e opcionalmente um óxido de tungstênio (por exemplo, WO3), suportado sobre óxido de titânio (por exemplo, TiO2) e a formulação do catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) à base de peneira molecular (b) pode compreender uma peneira molecular de metal de transição substituído.
[0062] Quando o catalisador CRS é um FCRS, então o substrato de filtragem pode, de preferência, ser um monolito de substrato de filtro de fluxo de parede. O monólito de substrato filtrante de fluxo de parede (por exemplo
22 / 40 do RCS-DPF) tem tipicamente uma densidade celular de 60 a 400 células por polegada quadrada (cppq). É preferencial que o monolito de substrato de filtro de fluxo de parede tenha uma densidade celular de 100 a 350 cpsi, com mais preferência de 200 a 300 cpsi.
[0063] O monólito de substrato filtrante de fluxo de parede pode ter uma espessura de parede (por exemplo, espessura de parede interna média) de 0,20 a 0,50 mm, de preferência de 0,25 a 0,35 mm (por exemplo, cerca de 0,30 mm).
[0064] Em geral, o monólito de substrato filtrante de fluxo de parede não-revestido tem uma porosidade de 50 a 80%, de preferência de 55 a 75%, e com mais preferência de 60 a 70%.
[0065] O monolito de substrato de filtro de fluxo de parede não- revestido tem tipicamente um tamanho médio de poro de pelo menos 5 µm. É preferencial que o tamanho médio de poro seja de 10 a 40 µm, como de 15 a 35 µm, com mais preferência de 20 a 30 µm.
[0066] O substrato filtrante de fluxo de parede pode ter um design de célula simétrico ou design de célula assimétrico.
[0067] Em geral, para um CRSF, a composição de redução catalítica seletiva está disposta dentro da parede do monolito de substrato de filtro de fluxo de parede. Adicionalmente, a composição de redução catalítica seletiva pode estar disposta sobre as paredes dos canais de entrada e/ou nas paredes dos canais de saída. Mistura
[0068] Modalidades da presente invenção podem incluir uma mistura de (1) platina sobre um suporte, e (2) um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Em algumas modalidades, dentro da mistura, uma proporção de peso entre o catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) e a platina sobre um suporte é de cerca de 3:1 até cerca de 300:1; cerca de 3:1 até cerca de 250:1; cerca de 3:1 até cerca de 200:1; cerca de 4:1 até cerca de 150:1;
23 / 40 cerca de 5:1 até cerca de 100:1; cerca de 6:1 até cerca de 90:1; cerca de 7:1 até cerca de 80:1; cerca de 7:1 até cerca de 100:1; cerca de 8:1 até cerca de 70:1; cerca de 9:1 até cerca de 60:1; cerca de 10:1 até cerca de 50:1; cerca de 3:1; cerca de 4:1; cerca de 5:1; cerca de 6:1; cerca de 7:1; cerca de 8:1; cerca de 9:1; cerca de 10:1; cerca de 15:1; cerca de 20:1; cerca de 25:1; cerca de 30:1; cerca de 40:1; cerca de 50:1; cerca de 75:1; cerca de 100:1; cerca de 125:1; cerca de 150:1; cerca de 175:1; cerca de 200:1; cerca de 225:1; cerca de 250:1; cerca de 275:1; ou cerca de 300:1.
[0069] O termo “carga de componente ativo” se refere ao peso do suporte de platina + o peso de platina + o peso do primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) na mistura. Em algumas modalidades, a platina está presente em uma carga de componente ativo a partir de cerca de 0,01% em peso até cerca de 0,25% em peso, inclusive; cerca de 0,04% em peso até cerca de 0,2% em peso, inclusive; cerca de 0,07% em peso até cerca de 0,17% em peso, inclusive; cerca de 0,05% em peso até cerca de 0,15% em peso, inclusive; cerca de 0,01% em peso; cerca de 0,02% em peso; cerca de 0,03% em peso; cerca de 0,04% em peso; cerca de 0,05% em peso; cerca de 0,06% em peso; cerca de 0,07% em peso; cerca de 0,08% em peso; cerca de 0,1% em peso; cerca de 0,12% em peso; cerca de 0,15% em peso; cerca de 0,17% em peso; cerca de 0,2% em peso; cerca de 0,22% em peso; cerca de 0,25% em peso.
[0070] Em algumas modalidades, a mistura que compreende platina sobre o suporte e um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende ainda pelo menos um dentre os seguintes: paládio (Pd), ouro (Au) prata (Ag), rutênio (Ru) ou ródio (Rh). Substrato
[0071] Os catalisadores da presente invenção podem cada um compreender adicionalmente um substrato de escoamento ou substrato de filtro. Em uma modalidade, o catalisador pode ser revestido sobre o substrato
24 / 40 de escoamento ou de filtro, e de preferência, depositado sobre o substrato de escoamento ou de filtro usando um procedimento washcoat.
[0072] A combinação de um catalisador CRS e um filtro é conhecida como um filtro de redução catalítica seletiva (catalisador FCRS). Um catalisador de FCRS é um dispositivo de substrato único que combina a funcionalidade de um CRS e filtro particulado, e é adequado para modalidades da presente invenção, conforme desejado. Deve-se compreender que a descrição e as referências ao catalisador CRS ao longo deste pedido incluem também, onde aplicável, o catalisador de FCRS.
[0073] O substrato de escoamento ou de filtro é um substrato que é capaz de conter catalisador/componentes adsorventes. De preferência o substrato é um substrato cerâmico ou um substrato metálico. O substrato cerâmico pode ser produzido a partir de qualquer material refratário adequado, por exemplo, alumina, sílica, óxido de titânio, óxido de cério, zircônia, magnésia, zeólitos, nitreto de silício, carbureto de silício, silicatos de zircônio, silicatos de magnésio, aluminossilicatos e metalo-aluminossilicatos (como cordierita e espodumena), ou uma mistura ou óxido misto de quaisquer dois ou mais dos mesmos. Cordierita, um aluminossilicato de magnésio, e carbeto de silício, são particularmente preferenciais.
[0074] O substrato metálico pode ser produzido a partir de qualquer metal adequado, e em particular, metais e ligas de metal resistentes ao calor, como titânio e aço inoxidável, bem como ligas ferríticas contendo ferro, níquel, cromo e/ou alumínio em adição a outros traços de metais.
[0075] O substrato de escoamento é de preferência um monólito de escoamento que tem uma estrutura de colmeia com muitos canais pequenos, com paredes delgadas paralelos que correm axialmente através do substrato e que se estendem completamente a partir uma entrada ou uma saída do substrato. A seção transversal do canal do substrato pode ser de qualquer formato, mas de preferência é quadrada, senoidal, triangular, retangular,
25 / 40 hexagonal, trapezoidal, circular, ou oval. O substrato de escoamento pode também ser de alta porosidade que permita que o catalisador penetre nas paredes do substrato.
[0076] O substrato filtrante é, de preferência, um filtro de monólito de fluxo de parede. Os canais de um filtro de fluxo de parede são alternadamente bloqueados, o que permite que a corrente de gás de escape entre em um canal a partir da entrada, então flua através das paredes do canal e saia do filtro a partir de um canal diferente que leva à saída. Os particulados na corrente de gás de escape são assim aprisionados no filtro.
[0077] O catalisador/adsorvedor pode ser adicionado ao substrato de escoamento ou de filtro por quaisquer meios conhecidos, tais como um procedimento washcoat. Configurações
[0078] Modalidades da presente invenção se relacionam a artigos catalíticos que têm um primeiro revestimento e um segundo revestimento, em que o primeiro revestimento inclui uma mistura de (1) platina de um suporte, e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e o segundo revestimento incluindo um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Os artigos catalíticos podem ser preparados com várias configurações. Em algumas modalidades, os revestimentos são dispostos de modo que o gás de exaustão entra em contato com o segundo revestimento antes de entrar em contato com o primeiro revestimento. Em algumas modalidades, o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) está localizado no lado de entrada da mistura. Em algumas modalidades, o catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) está localizado no lado de saída da mistura.
[0079] Em uma primeira configuração, um catalisador pode compreender um primeiro revestimento que compreende uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica
26 / 40 seletiva (SCR), e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o segundo revestimento está situado em uma camada sobre o primeiro revestimento e o segundo revestimento cobre a totalidade do primeiro revestimento. A Figura 1 mostra um exemplo desta configuração, na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão durante a mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre toda a mistura.
[0080] Em uma segunda configuração, um catalisador pode compreender um primeiro revestimento que compreende uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o primeiro revestimento se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos do que um comprimento total do substrato, e o segundo revestimento se estende por todo o comprimento do substrato, se sobrepondo completamente no primeiro revestimento. A Figura 2 mostra um exemplo desta configuração, na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão antes da mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) se sobrepõe em toda a mistura.
[0081] Em uma segunda configuração, um catalisador pode compreender um primeiro revestimento que compreende uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o primeiro revestimento se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos do que um comprimento total do substrato, e o segundo revestimento se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, se sobrepondo parcialmente no primeiro
27 / 40 revestimento. O segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) pode se sobrepor no primeiro revestimento por uma quantidade de cerca de 10% até cerca de 95%, inclusive, preferencialmente cerca de 50% até cerca de 95%, inclusive. A Figura 3 mostra um exemplo desta configuração, na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão antes da mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre uma porção, mas a totalidade, da mistura. Na Figura 3, a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre cerca de 40% da mistura.
[0082] Em uma quarta configuração, um catalisador pode compreender um primeiro revestimento que compreende uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o primeiro revestimento se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos do que um comprimento total do substrato, e o segundo revestimento se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, sem se sobrepor no primeiro revestimento. Pode haver um espaço entre o primeiro revestimento e o segundo revestimento, o primeiro revestimento e o segundo revestimento podem se encontrar mas não se sobrepõem, ou pode haver uma ligeira e insubstanciais sobreposição do primeiro e do segundo revestimento. A Figura 4 mostra um exemplo desta configuração, na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é posicionado no fluxo dos gases de exaustão antes da mistura e a segunda redução catalítica seletiva (SCR) encontra mas não se sobrepõe na mistura.
[0083] Em uma quinta configuração, um catalisador pode compreender um primeiro revestimento que compreende uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e um segundo revestimento que compreende um segundo
28 / 40 catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o primeiro revestimento se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos do que um comprimento total do substrato, e o segundo revestimento se estende por todo o comprimento do substrato, se sobrepondo completamente no primeiro revestimento. A Figura 5 mostra um exemplo desta configuração na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) cobre a totalidade da mistura e uma porção da segunda redução catalítica seletiva (SCR) é posicionada no fluxo dos gases de exaustão após a mistura.
[0084] Em uma sexta configuração, um catalisador pode compreender um primeiro revestimento que compreende uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o primeiro revestimento se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos do que um comprimento total do substrato, e o segundo revestimento se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, se sobrepondo parcialmente no primeiro revestimento. O segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) pode se sobrepor na mistura por uma quantidade de cerca de 10% até cerca de 95%, inclusive, preferencialmente cerca de 50% até cerca de 95%, inclusive. A Figura 6 mostra um exemplo desta configuração na qual o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) cobre uma porção mas não a totalidade da mistura, e uma porção da segunda redução catalítica seletiva (SCR) é posicionada no fluxo dos gases de exaustão após a mistura. Na Figura 6, a segunda redução catalítica seletiva (SCR) cobre cerca de 95% da mistura.
[0085] Em uma sétima configuração, um catalisador pode compreender uma primeira camada que compreende um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). A primeira camada pode ser
29 / 40 parcialmente, mas não completamente, coberta por um revestimento compreendendo uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). A mistura pode cobrir o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) em uma quantidade de cerca de 10% até cerca de 95%, inclusive, preferencialmente cerca de 50% até cerca de 95%, inclusive. A mistura pode ser coberta por um revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o segundo revestimento do catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) cobre a totalidade do revestimento da mistura. A Figura 7 mostra um exemplo desta configuração na qual um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é uma camada de fundo sobre um substrato, com uma segunda camada que compreende a mistura, cobrindo parcialmente o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e uma terceira camada, que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), posicionado sobre a segunda camada e cobrindo a totalidade da camada de mistura.
[0086] Em uma oitava configuração, um catalisador pode compreender uma primeira camada que compreende um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). A primeira camada pode ser parcialmente, mas não completamente, coberta por um revestimento compreendendo uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). A mistura pode cobrir o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) em uma quantidade de cerca de 10% até cerca de 95%, inclusive, preferencialmente cerca de 50% até cerca de 95%. A mistura pode ser coberta por um revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), onde o segundo revestimento do catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) cobre parcialmente mas não completamente o revestimento da mistura, e uma porção do segundo revestimento do
30 / 40 catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) também está localizada a jusante da mistura e também cobre uma porção do terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) a jusante do revestimento da mistura. O segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) pode cobrir o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) em uma quantidade de cerca de 10% até cerca de 95%, inclusive, preferencialmente cerca de 50% até cerca de 95%, inclusive. A Figura 8 mostra um exemplo desta configuração na qual um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é uma camada de fundo sobre um substrato, com uma segunda camada que compreende a mistura, cobrindo parcialmente mas não completamente o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), e uma terceira camada, que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), posicionado sobre a segunda camada e cobrindo parcialmente mas não totalmente a camada da mistura. Na Figura 8, a camada da mistura cobre cerca de 60% da primeira camada e a camada com o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) cobre cerca de 20% da primeira camada. O termo “cobertura” significa a porção de uma camada que está em contato direto com uma camada diferente. Redutor/injetor de ureia
[0087] Os sistemas de algumas modalidades da presente invenção podem incluir um meio para introduzir um redutor nitrogenado no sistema de exaustão a montante do catalisador de escorregamento de amônia. Pode ser preferencial que os meios para introduzir um redutor nitrogenado no sistema de exaustão estejam diretamente a montante do catalisador de escorregamento de amônia (por exemplo, não há catalisador intermediário entre os meios para introduzir um redutor nitrogenado e o catalisador de escorregamento de amônia).
[0088] O redutor é adicionado ao gás de escape fluente por quaisquer meios adequados para introduzir o redutor nos gases de escape. Os meios
31 / 40 adequados incluem um injetor, aspersor ou alimentador. Tais meios são bem conhecidos na técnica.
[0089] O redutor de nitrogênio para uso no sistema pode ser amônia por si só, hidrazina, ou um precursor de amônia selecionado do grupo que consiste em ureia, carbonato de amônio, carbamato de amônio, hidrogênio carbonato de amônio e formiato de amônio. A ureia é particularmente preferencial.
[0090] O sistema de escape pode compreender também um meio para controlar a introdução de redutor no gás de escape para reduzir NOx no mesmo. Meios de controle preferenciais podem incluir uma unidade de controle eletrônico, opcionalmente uma unidade de controle de motor, e pode adicionalmente compreender um sensor de NOx localizado a jusante do catalisador de redução de NO. Método de fabricação
[0091] Os artigos catalíticos de algumas modalidades da presente invenção podem ser preparados por quaisquer meios adequados conhecidos na técnica. Para os artigos catalíticos que incluem platina sobre um suporte, tal platina pode ser fixada sobre o suporte em solução, ou seja, no local, de modo que nenhum processo de pré-fixação em separado é necessário. Para preparar um revestimento que inclui uma mistura de (1) platina sobre um suporte e (2) um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), as seguintes etapas podem ser executadas: • Combinar o material de suporte com água em um lote e misturar; • Adicionar um ácido orgânico que age como um redutor de platina e/ou criar um ambiente redutor durante a etapa de calcinação (mais adiante). Exemplos de um ácido orgânico adequado pode incluir ácido cítrico, ácido succínico, ácido oxálico, ácido ascórbico, ácido acético, ácido fórmico, e combinações dos mesmos;
32 / 40 • Adicionar nitrato de platina no lote, em uma quantidade tal que a razão molar entre o ácido orgânico a platina é 20:1 até 1:1; 10:1 até 1:1; ou 5:1 até 1:1; • Combinar o lote de platina com um lote de redução catalítica seletiva (SCR); • Ajustar a reologia e o percentual de sólidos do lote combinado, revestir e aquecer a 500°C - 550°C em ar. Método de uso
[0092] Um método de reduzir emissões a partir de um fluxo de exaustão pode incluir colocar a corrente de exaustão em contato com um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção. De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um método para melhorar a conversão de NH3 de um gás de exaustão a uma temperatura de cerca de 300°C ou inferior inclui colocar em contato um gás de exaustão que compreende amônia com um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção. De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um método para o tratamento de gás de exaustão que compreende amônia e NOx pode incluir colocar em contato um gás de exaustão que compreende amônia e um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção. Em algumas modalidades, a proporção de peso entre a amônia e o NOx (ANR) nos gases de exaustão é >1,0 para pelo menos uma porção do tempo de operação do sistema. Benefícios
[0093] Os artigos catalíticos da presente invenção podem fornecer melhoramentos na atividade e seletividade catalítica. Catalisadores de escorregamento de amônia que incluem uma camada com uma mistura de (1) um metal do grupo da platina sobre um suporte e (2) um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) têm fornecido melhorias tanto na formação de N2O quanto na recuperação de NOx, no entanto, alguns desses
33 / 40 catalisadores podem apresentar desvantagens e/ou limitações. Especificamente, onde tais catalisadores exigem a pré-fixação do metal do grupo da platina sobre um suporte, tais catalisadores envolvem o custo extra associado à etapa de pré-fixação, e podem exibir baixa conversão de NH3 em baixas temperaturas (como por exemplo abaixo de 300°C), e sob condições desafiadoras (como alto escorregamento de NH3 e/ou alta velocidade espacial).
[0094] Tem sido surpreendentemente observado que artigos catalíticos da presente invenção podem minimizar ou reduzir tais desvantagens e limitações acima mencionadas. Por exemplo, por meio da fixação de um metal do grupo da platina a um suporte em solução, ou seja, no local, o custo adicional associado à etapa de pré-fixação é eliminado. Adicionalmente, tais artigos catalítico apresentam uma conversão melhorada de NH3 em baixas temperaturas (como por exemplo abaixo de 300°C), e sob condições desafiadoras (como alto escorregamento de NH3 e/ou alta velocidade espacial).
[0095] Em algumas modalidades, artigos catalíticos da presente invenção contendo um metal do grupo da platina que foi fixado sobre um suporte em solução podem fornecer atividade equivalente ou melhorada de conversão de NH3 em temperaturas de cerca de 300°C ou inferior em comparação com um artigo catalítico que é equivalente exceto que contém um metal do grupo da platina pré-fixado sobre um suporte. Em algumas modalidades, os artigos catalíticos da presente invenção que têm um metal do grupo da platina que foi fixado sobre um suporte em solução podem ter atividade aumentada da conversão de NH3 em temperaturas de cerca de 300°C ou temperaturas inferiores em comparação a um artigo catalítico que é equivalente exceto que contém um metal do grupo da platina pré fixado sobre um suporte, o artigo catalítico da invenção que mostra um aprimoramento na conversão de NH3 em temperaturas de cerca de 300 °C ou inferior, de cerca
34 / 40 de 30% até cerca de 100%; de cerca de 35% até cerca de 95%; cerca de 40% até cerca de 90%; cerca de 45% até cerca de 85%; cerca de 50% até cerca de 80%; cerca de 55% até cerca de 75%; cerca de 30% até cerca de 50%; cerca de 35% até cerca de 55%; cerca de 40% até cerca de 60%; cerca de 50% até cerca de 70%; cerca de 60% até cerca de 80%; cerca de 70% até cerca de 90%; cerca de 80% até cerca de 100%; maior que 30%; maior que 40%; maior que 50%; maior que 60%; maior que 70%; maior que 80%; ou maior que 90%.
[0096] Em algumas modalidades, os artigos catalíticos da presente invenção que têm platina sobre um suporte que compreende um zeólito de elevada área superficial externa (>50 m2/g) ou um óxido misto SiO2-Al2O3 podem fornecer atividade equivalente ou melhorada de conversão de NH3 em temperaturas de cerca de 300°C ou inferior em comparação com um artigo catalítico que é equivalente com a exceção de conter um metal do grupo da platina fixado sobre um suporte diferente de um zeólito de elevada área superficial externa (>50 m2/g) ou um óxido misto SiO2-Al2O3. Em algumas modalidades, os artigos catalíticos da presente invenção contendo platina sobre um suporte que compreende um zeólito de elevada área superficial externa (>50 m2/g) ou um óxido misto SiO2-Al2O3 podem fornecer atividade equivalente ou melhorada de conversão de NH3 em temperaturas de cerca de 300°C ou inferior em comparação com um artigo catalítico que é equivalente com a exceção de conter um metal do grupo da platina fixado sobre um suporte diferente de um zeólito de elevada área superficial externa (>50 m2/g) ou um óxido misto SiO2-Al2O3, o artigo catalítico da invenção demonstrando uma melhora na conversão de NH3 em temperaturas de cerca de 300°C ou inferior de cerca de 30% até cerca de 100%; cerca de 35% até cerca de 95%; cerca de 40% até cerca de 90%; cerca de 45% até cerca de 85%; cerca de 50% até cerca de 80%; cerca de 55% até cerca de 75%; cerca de 30% até cerca de 50%; cerca de 35% até cerca de 55%; cerca de 40% até cerca de 60%; cerca
35 / 40 de 50% até cerca de 70%; cerca de 60% até cerca de 80%; cerca de 70% até cerca de 90%; cerca de 80% até cerca de 100%; maior que 30%; maior que 40%; maior que 50%; maior que 60%; maior que 70%; maior que 80%; ou maior que 90%.
[0097] Conforme usado neste relatório descritivo e nas reivindicações em anexo, as formas singulares “um”, “uma” e “o/a” incluem referências no plural a menos que o contexto claramente indique de outro modo. Dessa forma, por exemplo, referência a “um catalisador” inclui uma mistura de dois ou mais catalisadores, e similares.
[0098] O termo “slip de amônia”, significa a quantidade de amônia não reagida que passa através do catalisador de RCS.
[0099] O termo “suporte” significa o material ao qual um catalisador é fixado.
[00100] O termo “calcinar”, ou “calcinação”, significa aquecer o material em ar ou em oxigênio. Esta definição é consistente com a definição de calcinação da IUPAC. (IUPAC. Compendium of Chemical Terminology, 2a ed. (o “Livro de Ouro”). Compilado por A. D. McNaught e A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997). versão XML corrigida online: http://goldbook.iupac.org (2006-) criado por M. Nic, J. Jirat, b. Kosata; atualizações compiladas por A. Jenkins. ISBN 0-9678550-9-8. doi:10.1351/ goldbook.) A calcinação é realizada para decompor um sal metálico e promover a troca de íons metálicos dentro do catalisador e também para aderir o catalisador a um substrato. As temperaturas usadas na calcinação dependem dos componentes no material a ser calcinado e geralmente estão entre cerca de 400 °C a cerca de 900 °C por aproximadamente 1 a 8 horas. Em alguns casos, a calcinação pode ser realizada até uma temperatura de cerca de 1200 °C. Em aplicações envolvendo os processos aqui descritos, as calcinações são geralmente realizadas a temperaturas de cerca de 400 °C a cerca de 700 °C por aproximadamente 1 a 8 horas, de preferência a
36 / 40 temperaturas de cerca de 400 °C a cerca de 650 °C por aproximadamente 1 a 4 horas.
[00101] Quando uma faixa, ou faixas, para vários elementos numéricos são fornecidas, a faixa, ou faixas, podem incluir os valores, a menos que especificado em contrário.
[00102] O termo “seletividade para N2” significa o percentual de conversão de amônia em nitrogênio.
[00103] Os termos “catalisador de oxidação diesel” (DOC), “catalisador exotérmico diesel” (DEC), “absorvedor de NOx”, “SCR/PNA” (redução catalítica seletiva/adsorvedor passivo de NOx), “catalisador de partida a frio” (CSC) e “catalisador de três vias” (TWC) são termos bem conhecidos na técnica usados para descrever vários tipos de catalisadores usados para tratar os gases de exaustão dos processos de combustão.
[00104] O termo “metal do grupo da platina” ou “PGM” se refere a platina, paládio, rutênio, ródio, ósmio e irídio. Os metais do grupo da platina são de preferência platina, paládio, rutênio ou ródio.
[00105] Os termos “a jusante” e “a montante” descrevem a orientação de um catalisador ou substrato onde está o fluxo de gás de escape em relação à extremidade de entrada até a extremidade de saída do substrato ou artigo.
[00106] Os seguintes exemplos simplesmente ilustram a invenção; aqueles com habilidades na técnica reconhecerão muitas variações que permanecem no espírito da invenção e no escopo das reivindicações. Exemplo
[00107] Os catalisadores de mistura no local foram preparados incluindo platina sobre um suporte misturado com um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Vários catalisadores foram preparados, com o uso de diferentes suportes, conforme observado na Tabela 1 abaixo.
[00108] Para preparar os catalisadores de mistura no local, a fixação de platina no local foi usada, ou seja, um precursor de platina foi fixado sobre o
37 / 40 suporte em solução e portanto não é necessário um processo de pré-fixação separado, conforme descrito abaixo: • Combinar o material de suporte com água em um lote e misturar; • Adicionar um ácido orgânico que age como um redutor de platina e/ou criar um ambiente redutor durante a etapa de calcinação (mais adiante). Exemplos de um ácido orgânico adequado pode incluir ácido cítrico, ácido succínico, ácido oxálico, ácido ascórbico, ácido acético, ácido fórmico, e combinações dos mesmos; • Adicionar nitrato de platina no lote, em uma quantidade tal que a razão molar entre o ácido orgânico a platina é 20:1 até 1:1; 10:1 até 1:1; ou 5:1 até 1:1; • Combinar o lote de platina com um lote de redução catalítica seletiva (SCR); • Ajustar a reologia e o percentual de sólidos do lote combinado, revestir e aquecer a 500°C - 550°C em ar. Tabela 1 Propriedades dos materiais de suporte usados na fixação de platina no local Nome Composição Área superficial acessível para a platina (m2/g)* Alumina Al2O3 140 Nano-alumina Al2O3 220 Sílica pirogenada SiO2 200 Sílica gel SiO2 500 Sílica-Titânio 10% SiO2, 90% TiO2 110 Sílica-alumina 40% SiO2, 60% Al2O3 500 Zeólito Razão MFI, SiO2- / - Al2O3 = 2000 5 Nano zeólito Razão MFI, SiO2- / - Al2O3 = 400 80 * Nota: a área superficial BET total é usada para óxidos; as áreas superficiais externas pelo método “t-Plot” são usadas para zeólitos
[00109] Os seguintes catalisadores foram preparados: Referência ASC:
[00110] Uma formulação que tem platina sobre uma camada de fundo de alumina e uma camada superior de redução catalítica seletiva (SCR) foi usada como um exemplo de referência.
38 / 40
[00111] Uma camada de fundo foi aplicada a um substrato cerâmico com o uso de um revestimento de selamento que compreende 0,17% em peso de platina em uma mistura de alumina e zeólito exposto. O revestimento de selamento foi aplicado a um substrato de cerâmica, então o revestimento de selamento foi colocado sobre o substrato através do uso de vácuo. O artigo foi seco e calcinado a cerca de 500°C durante cerca de 1 hora. O carregamento de platina no artigo foi de 3 g/ft3.
[00112] Uma camada superior foi aplicada ao substrato revestido com a camada de fundo através do uso de um segundo revestimento de selamento que compreende um Cu-CHA, então o revestimento de selamento foi colocado sobre o substrato através do uso de vácuo. O artigo foi seco e calcinado a cerca de 500°C durante cerca de 1 hora. O carregamento de CuCHA na camada superior foi de 1,8 g/pol3. Mistura de platina pré-fixada -zeólito ASC:
[00113] Uma camada de fundo foi aplicada a um substrato cerâmico pelo uso de um revestimento de selamento que compreende uma mistura de 4% em peso de platina em um ZSM-5 (estrutura MFI com SAR=2000) e um Cu-CHA. O revestimento de selamento foi aplicado a um substrato de cerâmica, então o revestimento de selamento foi colocado sobre o substrato através do uso de vácuo. O artigo foi seco e calcinado a cerca de 500 °C durante cerca de 1 hora. O carregamento de platina, o zeólito e o CuCHA no artigo foi de 3 g/ft3, 0,045 g/pol3, e 0,9 g/pol3, respectivamente.
[00114] Uma camada superior foi aplicada ao substrato revestido com a camada de fundo através do uso de um segundo revestimento de selamento que compreende um Cu-CHA, então o revestimento de selamento foi colocado sobre o substrato até uma distância de cerca de 50% do comprimento do substrato através do uso de vácuo. O artigo foi seco e calcinado a cerca de 500 °C durante cerca de 1 hora. O carregamento de CuCHA na camada superior foi de 1,8 g/pol3.
39 / 40 Mistura no local ASC:
[00115] As formulações de camada dupla contendo mistura de suporte de platina localmente fixada com camada de fundo de Cu-CHA e uma camada superior de redução catalítica seletiva (SCR) com vários materiais de suporte para plaina foram preparadas pelo procedimento anteriormente descrito.
[00116] As camadas de fundo compreenderam 3,5% em peso de platina sobre os suportes listados na Tabela 1. O carregamento de platina, o zeólito e o CuCHA no artigo foi de 3 g/ft3, 0,05 g/pol3, e 0,9 g/pol3, respectivamente.
[00117] Uma camada superior foi aplicada ao substrato revestido com a camada de fundo através do uso de um segundo revestimento de selamento que compreende um Cu-CHA, então o revestimento de selamento foi colocado sobre o substrato através do uso de vácuo. O artigo foi seco e calcinado a cerca de 500 °C durante cerca de 1 hora. O carregamento de CuCHA na camada superior foi de 1,8 g/pol3.
[00118] Os catalisadores preparados foram testados sob as seguintes condições: - Condições de envelhecimento: 650°C sob 10% de H2O em ar durante 50 horas - Condições de ensaio: 1 minuto de pulso de 1000 ppm NH3 em 10% de O2, 4,5% de H2O, 4,5% de CO2, equilíbrio de N2; a SV = 120.000 h-1
[00119] A Figura 9 mostra o escorregamento de NH3, a formação de N2O e NOx quando vários ASCs (catalisadores de escorregamento de amônia) são expostos ao pulso de um minuto de 1000 ppm de NH3. Todos os catalisadores contêm carga de platina equivalente a 3 g/ft3 e camada superior de CuCH na mesma carga. Comparando com a referência ASC, todas as ASCs da mistura (tanto formulações de platina pré fixada-zeólito quanto as formulações de suporte de platina) demostraram vantagens claras na formação
40 / 40 menor de N2O e NOx.
No entanto, a eficiência de conversão de NH3 é altamente dependente da escolha do material de suporte de platina.
Comparando com a mistura de platina pré fixada-Zeólito ASC, as misturas no local ASCs com alumina, sílica-alumina ou sílica-titânio como suporte de platina demostraram todos uma conversão similar ou aprimorada de NH3. As amostras com materiais silicosos puros (sílica pirolisada, gel de sílica e zeólito silicoso) como suporte de platina, em geral, contém a pior conversão de NH3; com a única exceção de nano zeólito que demonstrou a mais elevada atividade de conversão de NH3 entre todas as misturas ASCs testadas.
Claims (44)
1. Artigo catalítico, caracterizado pelo fato de que compreende: um substrato que tem uma entrada e uma saída; um primeiro revestimento que compreende uma mistura de: (1) platina sobre um suporte, e (2) um primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR); e um segundo revestimento que compreende um segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR); sendo que o suporte compreende pelo menos um zeólito ou um óxido misto SiO2-Al2O3.
2. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a platina ser fixada sobre o suporte em solução.
3. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o suporte compreende um óxido misto SiO2- Al2O3.
4. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 3, caracterizado pelo fato de que SiO2 estar presente em uma quantidade de 1% em peso até cerca de 70% em peso, ou cerca de 40% em peso até cerca de 70% em peso do óxido misto.
5. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o suporte compreende um zeólito.
6. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito compreende uma área superficial externa de pelo menos 50 m2/g.
7. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito compreende uma área superficial externa de pelo menos 70 m2/g.
8. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5,
caracterizado pelo fato de que o zeólito compreende uma área superficial externa de pelo menos 100 m2/g.
9. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ter um tamanho médio de cristal menor que cerca de 1 µm.
10. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ter um tamanho médio de cristal menor que cerca de 0,5 µm.
11. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ter um tamanho médio de cristal menor que cerca de 0,3 µm.
12. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ter uma proporção sílica/alumina superior a 100.
13. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ter uma proporção sílica/alumina superior a 300.
14. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ter uma proporção sílica/alumina superior a 1000.
15. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ser selecionado do grupo de tipos de estrutura que consiste de ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, ZON, BEA, MFI e FER e misturas e/ou intercrescimentos destes.
16. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que o zeólito ser selecionado do grupo de tipos de estrutura que consiste de CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR, ITE, BEA, MFI e FER.
17. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo revestimento se sobrepor completamente ao primeiro revestimento.
18. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo revestimento se sobrepor parcialmente ao primeiro revestimento.
19. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo revestimento se estender a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída cobrindo menos que um comprimento total do substrato.
20. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o primeiro revestimento se estender a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada cobrindo menos que um comprimento total do substrato.
21. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) estar localizado no lado de entrada do revestimento que compreende a mistura de platina sobre um suporte com o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR).
22. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) estar localizado no lado de saída do revestimento que compreende a mistura de platina sobre um suporte com o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR).
23. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a platina estar presente em uma quantidade de pelo menos uma das seguintes: (a) de 0,01 a 0,3% em peso; (b) de 0,03 a
0,2% em peso; (c) de 0,05 a 0,17% em peso; e (d) de 0,07 a 0,15% em peso, inclusive, em relação ao peso do suporte de platina + o peso de platina + o peso do primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) na mistura.
24. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que uma proporção entre o peso do primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) e o peso de platina sobre o suporte estar na faixa de pelo menos um dentre os seguintes: (a) 0:1 até 300:1, (b) 3:1 até 300:1, (c) 7:1 até 100:1; e (d) 10:1 até 50:1, inclusive, com base no peso destes componentes.
25. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a mistura compreende ainda pelo menos um dentre os seguintes: paládio (Pd), ouro (Au) prata (Ag), rutênio (Ru) ou ródio (Rh).
26. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) ser um metal de base, um óxido de um metal de base, uma peneira molecular, uma peneira molecular de metal substituído, um óxido misto ou uma mistura dos mesmos.
27. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que o metal de base poder ser selecionado a partir do grupo que consiste de vanádio (V), molibdênio (Mo) e tungstênio (W), cromo (Cr), cério (Ce), manganês (Mn), ferro (Fe), cobalto (Co), Níquel (Ni), e Cobre (Cu), e misturas dos mesmos.
28. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que compreende ainda pelo menos um promotor de metal de base.
29. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que a peneira molecular ou a peneira molecular de metal substituído ser de poros pequenos, médios, grandes ou uma mistura dos mesmos.
30. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular selecionada do grupo que consiste de peneiras moleculares de aluminossilicato, peneiras moleculares de aluminossilicato substituído por metal, peneiras moleculares de aluminofosfato (AIPO), peneiras moleculares de aluminofosfato substituído por metal (MeAlPO), peneiras moleculares de sílica-aluminofosfato (SAPO) e peneiras moleculares de sílica-aluminofosfato substituído por metal (MeAPSO), e misturas das mesmas.
31. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros pequenos selecionada do grupo de tipos de estruturas que consiste de: ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG, e ZON, e misturas e/ou intercrescimentos destes.
32. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros pequenos selecionada do grupo de tipos de estruturas que consiste de CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, SFW, KFI, DDR e ITE.
33. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros médios selecionada de um grupo de tipos de estrutura que consiste de AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW,
NAB, NAT, NES, OBW, -PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI, e WEN, ou misturas e/ou intercrescimentos dos mesmos.
34. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 26, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende uma peneira molecular de poros grandes selecionada do grupo de tipos de estrutura de AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, ou uma mistura e/ou um intercrescimento dos mesmos.
35. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) compreende Ce-Zr promovido ou MnO2 promovido.
36. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o primeiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) ser um catalisador Cu-SCR ou um catalisador Fe-SCR.
37. Artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o substrato ser cordierita, uma cordierita de alta porosidade, um substrato metálico, um SCR extrudado, um filtro, ou um SCRF.
38. Sistema de exaustão, caracterizado pelo fato de que compreende o artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1, e meios para introduzir um redutor a montante do artigo catalítico.
39. Sistema de exaustão de acordo com a reivindicação 38, caracterizado pelo fato de que compreende ainda um terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) que fornece < 100% de conversão de NOx,
sendo que o terceiro catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) de Cu-zeólito e é colocado em um fluxo de gases de exaustão a montante do artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1.
40. Método para melhorar a conversão de NH3 de um gás de exaustão a uma temperatura de cerca de 300°C ou inferior, o método caracterizado pelo fato de que colocar em contato um gás de exaustão que compreende amônia com um artigo catalítico de acordo com a reivindicação
1.
41. Método para melhorar a conversão de NH3 de um gás de exaustão a uma temperatura de cerca de 300°C ou inferior, o método caracterizado pelo fato de que colocar em contato um gás de exaustão que compreende amônia com um artigo catalítico de acordo com a reivindicação
2.
42. Método de acordo com a reivindicação 41, caracterizado pelo fato de que a conversão de NH3 ser de cerca de 30% até cerca de 100% superior em comparação com um catalisador que compreende uma formulação comparável na qual a platina é pré-fixada no suporte.
43. Método para tratamento de gás de exaustão, caracterizado pelo fato de que compreende amônia e NOx, o método compreendendo o contato com um gás de exaustão que compreende amônia com um artigo catalítico de acordo com a reivindicação 1.
44. Método de acordo com a reivindicação 43, caracterizado pelo fato de que a proporção de peso entre a amônia e o NOx nos gases de exaustão ser >1,0 para pelo menos uma porção do tempo de operação do sistema.
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