CN107847864B - 在具有scr催化剂的系统中在asc之前没有doc且具有充当doc的asc的排气系统 - Google Patents

在具有scr催化剂的系统中在asc之前没有doc且具有充当doc的asc的排气系统 Download PDF

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Abstract

公开了催化剂制品，其具有含第一SCR催化剂的第一区和含氨泄漏催化剂(ASC)的第二区，其中氨泄漏催化剂包含第二SCR催化剂和氧化催化剂，和ASC具有DOC功能，其中第一区位于基材的入口侧上和第二区位于基材的出口侧上。催化制品用于选择性催化还原(SCR)废气中的NOX、减少氨泄漏的量和氧化有机残余物。还公开了包含催化剂制品的排气系统和在SCR方法中使用催化制品的方法，其中减少了氨泄漏的量和通过ASC催化剂氧化烃。

Description

在具有SCR催化剂的系统中在ASC之前没有DOC且具有充当DOC 的ASC的排气系统
本发明领域
本发明涉及氨泄漏催化剂(ASC)、包含氨泄漏催化剂的制品和制造和使用这样的制品以降低氨泄漏的方法。
背景技术
在柴油发动机、固定式燃气轮机和其它系统中的烃燃烧产生废气，废气必须经处理以除去包括NO(一氧化氮)和NO2(二氧化氮)的氮氧化物(NOX)，其中NO是主要的所形成的NOX。众所周知，NOX会造成人类的多种健康问题，并造成许多有害的环境影响，包括形成烟雾和酸雨。为了减轻废气中NOX对人类和环境的影响，希望消除这些不希望的组分，优选通过不产生其它有害或有毒物质的方法。
贫燃和柴油发动机中产生的废气通常具有氧化性。在被称为选择性催化还原(SCR)的方法中，需要用催化剂和还原剂选择性地还原 NOX，该方法将NOX转化成单质氮(N2)和水。在SCR方法中，在废气与催化剂接触之前，将气态还原剂(通常为无水氨、氨水或尿素)添加至废气流中。还原剂被吸收到催化剂上，并且随着气体通过或经过经催化的基材，NOX被还原。为了使NOX的转化最大化，往往需要向气流中添加超过化学计量量的氨。但是，将过量的氨释放到大气中将不利于人类健康和环境。另外，氨是腐蚀性的，特别是其含水形式。排气催化剂下游的排气管线区中的水和氨的冷凝会导致会损害排气系统的腐蚀性混合物。因此应该消除废气中氨的释放。在许多传统的排气系统中，在SCR催化剂的下游安装氨氧化催化剂(也称为氨泄漏催化剂或“ASC”)，以通过将氨转化成氮而从废气中除去氨。氨泄漏催化剂的使用可以允许经过典型的柴油驱动循环使NOX转化率大于90％。
希望具有一种催化剂，该催化剂提供通过SCR的NOX除去和选择性氨转化成氮两者，其中在车辆驱动循环的宽温度范围内发生氨转化，和形成最少的氮氧化物和一氧化二氮副产物。
发明内容
在第一方面，本发明涉及催化剂制品，其包含包括入口端和出口的基材、含第一SCR催化剂的第一区和含氨泄漏催化剂(ASC)的第二区，其中氨泄漏催化剂包括第二SCR催化剂和氧化催化剂，和ASC 具有DOC功能，其中第一区位于基材的入口侧上和第二区位于基材的出口侧上。
在另一方面，本发明涉及排气系统，其包括本发明第一方面的催化制品和用于在废气中形成NH3的装置。
在又一方面，本发明涉及发动机，其包括排气系统，所述排气系统包括本发明第一方面的催化剂制品和用于在废气中形成NH3的装置。
在仍另一方面，本发明涉及控制废气中的烃排放的方法，其中该方法包括使含烃废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
在另一方面，本发明涉及在废气的催化剂处理烃排放中形成放热的方法，其中该方法包括使含烃废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
在仍另一方面，本发明涉及在废气的催化剂处理烃排放中形成放热的方法，该方法包括使含烃废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
在又一方面，本发明涉及控制废气中的NOX排放的方法，其中该方法包括使包含NOX或NH3的废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
在进一步的方面，本发明涉及控制废气中的N2O排放的方法，其中该方法包括使包含NOX或NH3的废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
附图说明
图1描绘了其中SCR定位于ASC之前的废气流中的构造。
图2描绘了其中SRC定位于包括在含氧化催化剂的底层上方的具有第二SCR催化剂的顶层的双层催化剂之前的废气流中的构造。
图3描绘了其中SRC定位于包括第二SCR催化剂和氧化催化剂的共混物的ASC之前的废气流中的构造。
图4为显示使用新鲜催化剂的NH3转化率、N2O选择性和NOX选择性的图。
图5为显示使用老化的催化剂的NH3转化率、N2O选择性和NOX选择性的图。
图6为显示使用新鲜催化剂的NO转化率的图。
图7为显示使用老化的催化剂的NO转化率的图。
图8为显示使用新鲜催化剂的CO转化率的图。
图9为显示使用老化的催化剂的CO转化率的图。
图10为显示使用新鲜参比催化剂的烃(HC)转化率的图。
图11为显示使用具有1:5Pt:Pd之比的新鲜催化剂的烃(HC)转化率的图。
图12为显示使用具有2:1Pt:Pd之比的新鲜催化剂的烃(HC)转化率的图。
图13为显示使用老化的参比催化剂的烃(HC)转化率的图。
图14为显示使用具有1:5Pt:Pd之比的老化的催化剂的烃(HC)转化率的图。
图15为显示使用具有2:1Pt:Pd之比的老化的催化剂的烃(HC)转化率的图。
图16为显示在包含具有Pt作为仅有的PGM的参比催化剂的排气系统中处于各个点的温度的图。
图17为显示在包含具有1:5负载量的Pt和Pd的参比催化剂的排气系统中处于各个点的温度的图。
图18为显示在包含具有2:1负载量的Pt和Pd的参比催化剂的排气系统中处于各个点的温度的图。
具体实施方案
如在本说明书和所附权利要求中所用，除非上下文另有明确指示，否则单数形式“一种”、“一个”和“该”包括复数指代物。因此，例如，提及“一种催化剂”包括两种或更多种催化剂的混合物等。
术语“氨泄漏”是指通过SCR催化剂的未反应的氨的量。
术语“载体”是指固定催化剂的材料。
术语“具有低氨储存量的载体”是指储存小于0.001mmol NH3/m3载体的载体。具有低氨储存量的载体优选为分子筛或具有选自以下的骨架类型的沸石：AEI，ANA，ATS，BEA，CDO，CFI，CHA，CON， DDR，ERI，FAU，FER，GON，IFR，IFW，IFY，IHW，IMF，IRN， -IRY，ISV，ITE，ITG，ITN，ITR，ITW，IWR，IWS，IWV，IWW， JOZ，LTA，LTF，MEL，MEP，MFI，MRE，MSE，MTF，MTN，MTT，MTW，MVY，MWW，NON，NSI，RRO，RSN，RTE，RTH， RUT，RWR，SEW，SFE，SFF，SFG，SFH，SFN，SFS，SFV， SGT，SOD，SSF，SSO，SSY，STF，STO，STT，SVR，SVV，TON， TUN，UOS，UOV，UTL，UWY，VET，VNI。更优选地，分子筛或沸石具有选自BEA，CDO，CON，FAU，MEL，MFI和MWW的骨架类型，甚至更优选骨架类型选自BEA和MFI。
术语“煅烧(calcine)”或“煅烧(calcination)”是指在空气或氧气中加热材料。该定义与IUPAC煅烧的定义是一致的。 (IUPAC.Compendium of Chemical Terminology，第二版(“Gold Book”)，A.D.McNaught和A.Wilkinson编，Blackwell ScientificPublications，Oxford(1997)，XML在线修正版：http:// goldbook.iupac.org(2006-)，由M.Nic，J.Jirat，B.Kosata创建；由 A.Jenkins编辑的更新，ISBN0-9678550-9-8.doi：10.1351/goldbook。) 进行煅烧以分解金属盐并促进催化剂内金属离子的交换，并且还将催化剂粘附到基材上。煅烧中使用的温度取决于待煅烧材料中的组分，和通常在约400℃至约900℃之间达约1至8小时。在一些情况下，煅烧可以在至多约1200℃的温度进行。在涉及本文所述方法的应用中，煅烧通常在约400℃至约700℃的温度进行约1至8小时，优选在约400℃至约650℃的温度进行约1至4小时。
术语“约”是指近似的，并且是指该术语所关联的值的任选±25％，优选±10％，更优选±5％，或最优选±1％的范围。
当提供各种数值要素的一个或多个范围时，除非另有说明，一个或多个范围可以包括这些值。
术语“N2选择性”是指氨至氮的转化百分比。
术语“柴油氧化催化剂”(DOC)是本领域公知的术语，用于描述处理来自燃烧过程的含烃废气所使用的一类催化剂。
术语“铂族金属”或“PGM”是指铂、钯、钌、铑、锇和铱。铂族金属优选为铂、钯、钌或铑。
术语“活性组分负载量”是指共混物中铂的载体重量+铂重量+第一SCR催化剂的重量。铂可以以约0.01至约0.25重量％(包括端值) 的活性组分负载量存在于催化剂中。优选地，铂可以以0.04至0.2重量％(包括端值)的活性组分负载量存在于催化剂中。更优选地，铂可以以0.07至0.17重量％(包括端值)的活性组分负载量存在于催化剂中。最优选地，铂可以以0.05至0.15重量％(包括端值)的活性组分负载量存在于催化剂中。
术语“下游”和“上游”描述催化剂或基材的定向，其中废气的流动是从基材或制品的入口端至出口端。
术语“第一”、“第二”是在本文中通常使用的标签，用于区分具有相同名称的特征，并且除非上下文另外指出，否则它们在数字上不限于这些特征中的每一个的数量。
如本文所用的表述“DOC功能”是指用于处理通常在由贫燃发动机如柴油发动机产生的废气中的一氧化碳(CO)和/或烃(HCs)的氧化催化剂。
在本发明的第一方面，催化剂制品包含包括入口端和出口端的基材端、含第一SCR催化剂的第一区和含氨泄漏催化剂(ASC)的第二区，其中氨泄漏催化剂包括第二SCR催化剂和氧化催化剂，和ASC具有 DOC功能，其中第一区位于基材的入口侧上(例如入口端处)和第二区位于基材的出口侧中(例如出口端处)。催化剂制品可以产生放热。
第一区和第二区可以位于相同的基材上，优选其中第一区位于基材的入口侧上和第二区位于基材的出口侧上。
催化剂制品可以进一步包括第二基材，其中第一区位于第一基材上和第二区位于第二基材上，和第一基材位于第二基材的上游。催化剂制品可以包括第一片和第二片，其中第一区位于第一片中和第二区位于第二片中和第一片位于第二片的上游。
第一区包括第一SCR催化剂。第二区包括含氧化催化剂和第二 SCR催化剂的ASC催化剂。
ASC可以为具有含氧化催化剂的底层和含第二SCR催化剂的顶部上覆层的双层。
ASC催化剂可以为含氧化催化剂和第二SCR催化剂的共混物的单一层。
SCR催化剂
该组合物包括两种SCR催化剂：第一区(例如SCR区)中的第一 SCR催化剂和作为氨泄漏催化剂(ASC)的部分的第二SCR催化剂。
第一SCR催化剂与第二SCR催化剂的不同之处可以在于包含不同的活性组分，如下所述，在于活性组分的不同负载量，或两者。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的每一者中的活性组分或 SCR组合物可以独立地选自贱金属，贱金属的氧化物，分子筛，金属交换的分子筛或它们的混合物。
贱金属可以选自钒(V)，钼(Mo)，钨(W)，铬(Cr)，铈(Ce)，锰(Mn)，铁(Fe)，钴(Co)，镍(Ni)，铜(Cu)，和锆(Zr)及它们的混合物。
由负载在难熔金属氧化物(例如氧化铝，二氧化硅，氧化锆，二氧化钛，二氧化铈及它们的组合)上的钒组成的SCR组合物是众所周知的且广泛地商业上用于移动应用中。典型的组合物描述于美国专美国专利号4,010,238和4,085,193，其全部内容通过引用并入本文。商业上使用的组合物，特别是用于移动应用中，包含TiO2，其中WO3和 V2O5已经分别以5-20重量％和0.5-6重量％的浓度分分散在TiO2上。 SCR催化剂可以包含在MnO2上的Nb-Ce-Zr或Nb。这些催化剂可包含其它无机材料，例如SiO2和ZrO2充当粘合剂和促进剂。
当SCR催化剂是贱金属时，催化剂制品可以进一步包含至少一种贱金属促进剂。如本文所用，“促进剂”应理解为是指当添加至催化剂中时提高催化剂的活性的物质。
贱金属促进剂可以是金属、金属氧化物或它们的混合物的形式。
至少一种贱金属促进剂或贱金属催化剂促进剂可选自钕(Nd)，钡 (Ba)，铈(Ce)，镧(La)，镨(Pr)，镁(Mg)，钙(Ca)，锰(Mn)，锌(Zn)，铌(Nb)，锆(Zr)，钼(Mo)，锡(Sn)，钽(Ta)，锶(Sr)和它们的氧化物。
至少一种贱金属促进剂或贱金属催化剂促进剂可以优选MnO2， Mn2O3，Fe2O3，SnO2，CuO，CoO，CeO2及它们的混合物。
至少一种贱金属催化剂促进剂可以水溶液中盐如硝酸盐或乙酸盐的形式添加至催化剂中。
至少一种贱金属促进剂或贱金属催化剂促进剂和至少一种贱金属催化剂如铜可以从水溶液浸渍到一种或多种氧化物载体材料上，可添加至包含一种或多种氧化物载体材料的载体涂料中，或者可浸渍到事先用载体涂料涂覆的载体中。
SCR催化剂可以包括分子筛或金属交换的分子筛。如本文所用，“分子筛”被理解为是指含有精确和均匀尺寸的极小孔的亚稳材料，其可用作气体或液体的吸附剂。足够小从而通过该孔的分子被吸附，而较大的分子则不被吸附。分子筛可以是沸石分子筛、非沸石分子筛或它们的混合物。
沸石分子筛是具有由国际沸石协会(IZA)出版的沸石结构数据库中列出的骨架结构中的任一种的微孔铝硅酸盐。骨架结构包括但不限于CHA，FAU，BEA，MFI，MOR类型的骨架结构。具有这些结构的沸石的非限制性实例包括菱沸石，八面沸石，沸石Y，超稳定沸石 Y，β沸石，丝光沸石，硅沸石，沸石X和ZSM-5。铝硅酸盐沸石的二氧化硅/氧化铝摩尔比(SAR)定义为SiO2/Al2O3)为至少约5，优选至少约20，有用的范围为约10-200。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的每一者可独立地包括小孔、中孔或大孔分子筛或它们的组合。
“小孔分子筛”是含有8个四面体原子的最大环尺寸的分子筛。“中孔分子筛”是含有10个四面体原子的最大环尺寸的分子筛。“大孔分子筛”是具有12个四面体原子的最大环尺寸的分子筛。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的每一者可独立地包括小孔分子筛，其选自铝硅酸盐分子筛，金属取代的铝硅酸盐分子筛，铝磷酸盐(AlPO)分子筛，金属取代的铝磷酸盐(MeAlPO)分子筛，硅-铝磷酸盐(SAPO)分子筛，和金属取代的硅-铝磷酸盐(MeAPSO)分子筛，和它们的混合物。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的每一者可独立地包括选自以下的骨架类型的小孔分子筛：ACO，AEI，AEN，AFN，AFT，AFX， ANA，APC，APD，ATT，CDO，CHA，DDR，DFT，EAB，EDI，EPI，ERI，GIS，GOO，IHW，ITE，ITW，LEV，KFI，MER， MON，NSI，OWE，PAU，PHI，RHO，RTH，SAT，SAV，SFW， SIV，THO，TSC，UEI，UFI，VNI，YUG，和ZON，和它们的混合物和/或共生物。优选小孔分子筛选自以下的骨架类型：CHA，LEV， AEI，AFX，ERI，SFW，KFI，DDR和ITE。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的每一者可独立地包括选自以下的骨架类型的中孔分子筛：AEL，AFO，AHT，BOF，BOZ， CGF，CGS，CHI，DAC，EUO，FER，HEU，IMF，ITH，ITR， JRY，JSR，JST，LAU，LOV，MEL，MFI，MFS，MRE，MTT， MVY，MWW，NAB，NAT，NES，OBW，PAR，PCR，PON，PUN，RRO，RSN，SFF，SFG，STF，STI，STT，STW，-SVR，SZR， TER，TON，TUN，UOS，VSV，WEI，和WEN，和它们的混合物和/或共生物。优选地，中孔分子筛选自以下的骨架类型：MFI，FER 和STT。
第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的每一者可独立地包括选自以下的骨架类型的大孔分子筛：AFI，AFR，AFS，AFY，ASV，ATO， ATS，BEA，BEC，BOG，BPH，BSV，CAN，CON，CZP，DFO，EMT，EON，EZT，FAU，GME，GON，IFR，ISV，ITG，IWR， IWS，IWV，IWW，JSR，LTF，LTL，MAZ，MEI，MOR，MOZ， MSE，MTW，NPO，OFF，OKO，OSI，RON，RWY，SAF，SAO， SBE，SBS，SBT，SEW，SFE，SFO，SFS，SFV，SOF，SOS，STO， SSF，SSY，USI，UWY，和VET，和它们的混合物和/或共生物。优选地，大孔分子筛选自以下的骨架类型：MOR，OFF和BEA。
金属交换的分子筛可以具有至少一种沉积在分子筛的通道、空腔或笼内或外表面上的骨架外位点上的来自周期表的VB，VIB，VIIB， VIIIB，IB或IIB族之一的金属。金属可以是几种形式中的一种，包括但不限于零价金属原子或簇，分离的阳离子，单核或多核氧基阳离子(oxycation)，或作为延伸的金属氧化物。优选地，金属可以是铁、铜以及它们的混合物或组合。
可以使用金属前体在合适的溶剂中的溶液或混合物将金属与沸石组合。术语“金属前体”是指可以分散在沸石上以产生催化活性金属组分的任何化合物或络合物。由于使用其它溶剂的经济性和环境方面，溶剂优选为水。当使用铜(优选的金属)时，合适的络合物或化合物包括但不限于无水和水合硫酸铜，硝酸铜，乙酸铜，乙酰丙酮酸铜，氧化铜，氢氧化铜和铜氨的盐(例如[铜(NH3)4]2+)。本发明不限于具体类型、组成或纯度的金属前体。可以将分子筛添加至金属组分的溶液以形成悬浮液，然后使其反应，从而使金属组分分布在沸石上。金属可以分布在分子筛的孔道以及外表面上。金属可以以离子形式或作为金属氧化物分布。例如，铜可以以铜(II)离子、铜(I)离子或以氧化铜的形式分布。含有金属的分子筛可以从悬浮液的液相中分离、洗涤并干燥。然后可以将得到的含金属的分子筛煅烧以将金属固定在分子筛中。
优选地，第一SCR催化剂和第二SCR催化剂的每一者可独立地包括Cu-SCR，Fe-SCR，钒，混合的氧化物，促进的Ce-Zr或促进的 MnO2。
金属交换的分子筛可以包含约0.10重量％和约10重量％范围内的位于分子筛的通道、空腔或笼内或外表面上的骨架外位点上的VB， VIB，VIIB，VIIIB，IB或IIB族金属。优选地，骨架外金属可以以约0.2重量％和约5重量％范围内的量存在。
金属交换的分子筛可以是铜(Cu)或铁(Fe)负载的分子筛，其具有催化剂总重量的约0.1重量％-约20重量％的铜或铁。更优选地，铜或铁以催化剂总重量的约0.5重量％-约15重量％存在。最优选地，铜或铁以催化剂总重量的约1重量％-约9重量％存在。
第二SCR催化剂可以为Cu-SCR催化剂，Fe-SCR催化剂，贱金属，贱金属的氧化物或混合的氧化物或钒催化剂。
Cu-SCR催化剂包括铜和小孔分子筛，和Fe-SCR催化剂包括铁和小孔分子筛。
小孔分子筛可以为铝硅酸盐，铝磷酸盐(AlPO)，硅-铝磷酸盐 (SAPO)，或它们的混合物。
小孔分子筛可以选自以下的骨架类型：ACO，AEI，AEN，AFN， AFT，AFX，ANA，APC，APD，ATT，CDO，CHA，DDR，DFT， EAB，EDI，EPI，ERI，GIS，GOO，IHW，ITE，ITW，LEV，KFI， MER，MON，NSI，OWE，PAU，PHI，RHO，RTH，SAT，SAV， SIV，THO，TSC，UEI，UFI，VNI，YUG，和ZON，和它们的混合物和/或共生物。
优选地，小孔分子筛可以选自以下的骨架类型：AEI，AFX，CHA， DDR，ERI，ITE，KFI，LEV和SFW。
第一SCR催化剂的量与具有低氨储存量的载体上的铂的量之比可以为以下的至少一者：(a)0:1-300:1，(b)3:1-300:1，(c)7:1-100:1；和 (d)10:1-50:1(包括端值)，基于这些组分的重量计。
铂可以由以下的至少一者存在：(a)0.01-0.3重量％，(b)0.03-0.2重量％，(c)0.05-0.17重量％，和(d)0.07-0.15重量％(包括端值)，相对于共混物中的铂的载体的重量+铂的重量+第一SCR催化剂的重量计。
氨泄漏催化剂
氨泄漏催化剂可以为具有含氧化催化剂的下层和含第二SCR催化剂的上层上覆层的双层。
氨泄漏催化剂可以为含氧化催化剂和第二SCR催化剂的共混物的单一层。
氧化催化剂优选为铂族金属，优选铂或钯或它们的混合物。
铂可以以约0.1g/ft3-约20g/ft3的量存在于ASC区中。
钯可以以约0.1g/ft3-约20g/ft3的量存在于ASC区中。
当铂和钯两者存在于ASC区中，Pt和Pd按照重量计以约1:0.01- 约1:10的比例存在。
双层氨泄漏催化剂优选包括含铂的底层和含铜沸石，优选铜菱沸石的顶层，其中钯还存在于底层或顶层或顶部和底层两者。顶层可以进一步包括钯。当钯存在于顶层时，优选存在于与铜沸石的共混物中，其中钯在与铜沸石混合以制备共混物时在载体上。这些组合物可以有助于改进催化剂的放热性能。
当第二区包含氧化催化剂和第二SCR催化剂的共混物时，氧化催化剂可以包括载体，优选具有低氨储存量的载体上的铂。具有低氨储存量的载体可以为硅质载体。
硅质载体可以包括二氧化硅或具有以下的至少一者的二氧化硅与氧化铝之比的沸石：(a)至少100，(b)至少200，(c)至少250，(d)至少 300，(e)至少400，(f)至少500，(g)至少750和(h)至少1000。
硅质载体可以包括具有BEA，CDO，CON，FAU，MEL，MFI 或MWW骨架类型的分子筛。
SCR催化剂的量与具有低氨储存量的载体上的铂的量之比可以为 0:1-300:1，优选3:1-300:1，更优选7:1-100:1和最优选10:1-50:1(包括比例中的端值的每一者)，基于这些组分的重量计。
共混物可以进一步包括MnO2上的Pd、Nb-Ce-Zr或Nb。
本文所述的催化剂可以用于来自各种发动机的废气的SCR处理。包含在硅质载体上的铂与第一SCR催化剂(其中第一SCR催化剂是 Cu-SCR或Fe-SCR催化剂)的共混物的催化剂的性质之一是，与包含类似配制物的催化剂相比，其可以提供在约250℃-约350℃的温度来自氨的N2产率的改进，在所述类似配制物中第一SCR催化剂作为第一层存在，和铂负载在储存氨的层上(存在于第二涂层中)，并且含NH3气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。包含在具有低氨储存量的载体上的铂与第一SCR催化剂(其中第一SCR催化剂是Cu-SCR催化剂或Fe-SCR催化剂)的共混物的催化剂的另一个性质是，与包含类似配制物的催化剂相比，其可以提供减少的从NH3形成的N2O，所述类似配制物中第一SCR催化剂作为第一层存在，在储存氨的载体上负载的铂存在于第二涂层中，并且含NH3气体在通过第二涂层之前通过第二涂层。
在本发明的一个方面中，可以制备包括在具有低氨储存量的载体上的铂与第一SCR催化剂的共混物的催化剂的各种构造。包含在不储存氨的载体上的铂与第一SCR催化剂的共混物的催化剂的部分在下文所述的附图中标记为“共混物”。
在第一构造中，催化剂制品包括具有入口和出口的基材、含SCR 催化剂的第一区和含氨泄漏催化剂(ASC)的第二区，其中第一区位于基材的入口侧上和第二区位于第一区的下游和基材的出口侧上。图1 描绘了其中SCR定位于废气流内的制品的入口处和ASC定位于制品的出口处的构造。
在第二构造中，催化剂制品包括具有入口和出口的基材，含第一 SCR催化剂的第一区，含氨泄漏催化剂(ASC)的第二区，其中ASC包括具有含第二SCR催化剂的顶层和含氧化催化剂的底层的双层，其中第一区位于基材的入口侧上，第二区位于第一区的下游和位于基材的出口侧上。该构造类似于第一构造，其中ASC为具有含第二SCR催化剂的顶层和含氧化催化剂的底层的双层。图2描绘了这样的构造，其中第一区定位于废气流内的的制品的入口处，包括包含具有含第二 SCR催化剂的顶层和含氧化催化剂的底层的双层的ASC的第二区定位第一区的下游和定位于制品的出口处。除了第二SCR催化剂以外，顶层可以包括钯。
在第三构造中，催化剂制品包括具有入口和出口的基材、含第一 SCR催化剂的第一区和含氨泄漏催化剂(ASC)的第二区，其中氨泄漏催化剂包括第二SCR催化剂和氧化催化剂的共混物，和第一区位于基材的入口侧上和第二区位于第一区的下游和位于基材的出口侧上。该构造类似于第一构造，其中ASC为第二SCR催化剂和氧化催化剂的共混物。图3描绘了这样的构造，其中含第一SCR催化剂的SCR区定位于废气流内的的制品的入口处，和ACS区包括第二SCR催化剂和氧化催化剂的共混物，和ACS区定位于SCR区的下游在制品的出口处。
在上述构造的每一者中，每个区可以位于相同的基材上或可以存在在每个基材上具有一个或多个区的两个或更多个基材。在排气系统中，当使用两个或更多个基材时，一个或多个基材可以位于单一的壳体或外罩中或不同的壳体或外罩中。
当催化制品中的第二区包括氧化催化剂和第二SCR催化剂的共混物时，催化制品可以具有与N2产率、NOX形成的降低和N2O形成的降低相关的一种或多种特性。相比于包含类似配制物的催化剂，催化剂制品可以提供在约250℃-约350℃的温度来自氨的N2产率的改进，在所述类似配制物中第一SCR催化剂作为第一涂层存在和在具有低氨储存量的载体上的铂存在于第二涂层和含NH3气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。相比于包含类似配制物的催化剂，催化剂制品可以提供以下的至少一者：(a)在约350℃-约450℃的温度来自氨的N2产率的改进，和(b)在约350℃-约450℃的温度NOX形成的降低，在所述类似配制物中第一SCR催化剂作为第一涂层存在和负载的铂存在于第二涂层和含NH3气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。相比于包含类似配制物的催化剂，催化剂制品可以提供减少的从NH3形成的 N2O，在所述类似配制物中第一SCR催化剂作为第一涂层存在和负载的铂存在于第二涂层和含NH3气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。
用于催化剂的基材可以是通常用于制备汽车催化剂的任何材料，其包括流通式或过滤器型结构，例如蜂窝结构，挤出载体，金属基材或SCRF。优选地，基材具有多个从基材的入口延伸到出口面的精细平行的气体流动通路，使得通路对流体流动是开放的。这样的整体式载体可包含每平方英寸截面至多约700或更多的流动通路(或“孔”)，尽管可以使用更少的流动通路。例如，载体可具有每平方英寸(“cpsi”) 约7-600个，更通常约100-400个孔。通路基本上是从其流体入口至其流体出口的直线路径且由壁限定，在所述壁上SCR催化剂作为“载体涂料”涂覆，使得流过通路的气体与催化材料接触。整体式基材的流动通路是薄壁通道，其可以具有任何合适的截面形状，例如梯形，矩形，正方形，三角形，正弦形，六边形，椭圆形，圆形等。本发明不限于特定基材类型、材料或几何形状。
陶瓷基材可由任何合适的耐火材料制成，例如堇青石，堇青石- α氧化铝，α-氧化铝，碳化硅，氮化硅，氧化锆，莫来石，锂辉石，氧化铝-二氧化硅氧化镁，硅酸锆，硅线石，硅酸镁，锆石，透锂长石，铝硅酸盐及其混合物。
壁流式基材也可由陶瓷纤维复合材料形成，例如由堇青石和碳化硅形成的陶瓷纤维复合材料。这种材料能够承受处理废气流时遇到的环境，特别是高温。
基材可以是高孔隙率基材。术语“高孔隙率基材”是指孔隙率在约40％和约80％之间的基材。高孔隙率基材可以具有优选至少约 45％，更优选至少约50％的孔隙率。高孔隙率基材可以具有优选小于约75％，更优选小于约70％的孔隙率。本文所用的术语“孔隙率”是指总孔隙率，优选如用汞孔隙率测量法测量。
优选地，基材可以堇青石，高孔隙率堇青石，金属基材，挤出SCR，过滤器或SCRF。
包含在具有低氨储存量的载体，优选硅质载体上的铂和第一SCR 催化剂(其中第一SCR催化剂优选是Cu-SCR催化剂或Fe-SCR催化剂)的共混物的载体涂料可以使用本领域已知的方法施加至基材的入口侧。在载体涂料涂覆后，可将组合物干燥并煅烧。当组合物包含第二SCR时，第二SCR可以在单独的载体涂料中涂覆至具有底层的煅烧制品，如上所述。在施加第二载体涂料之后，它可以如对第一涂层所进行来进行干燥和煅烧。
具有含铂层的基材可以在300℃-1200℃，优选400℃-700℃，和更优选450℃-650℃的温度干燥和煅烧。煅烧优选在干燥条件下进行，但也可以水热进行，即在一定水分含量的条件下进行。煅烧可以进行在约30分钟和约4小时，优选约30分钟和约2小时，更优选约30分钟和约1小时之间的时间。
排气系统可以包括本发明第一方面的催化剂制品和用于在废气中形成NH3或在废气中引入NH3的第一装置，其中用于在废气中形成 NH3或在废气中引入NH3的第一装置位于催化制品之前。
在排气系统中，当使用两个或更多个基材时，一个或多个基材可以位于单一的壳体或外罩中或不同的壳体或外罩中。
排气系统可以进一步包括催化碳烟过滤器(CSF)或SCRF(过滤器上的SCR)，其中CSF或SCRF定位在催化制品的下游。当系统包括 SCRF时，用于在废气中形成NH3或在废气中引入NH3的第二装置位于催化制品和SCRF之间。
催化碳烟过滤器可以包括在过滤器前面的高PGM负载量。高 PGM负载量是指在过滤器前面5-50mm中的重型柴油发动机中的至少5g/ft3和轻型柴油发动机中的约10g/ft3-约205g/ft3的负载量。
发动机可以包括排气系统，所述排气系统包括本发明第一方面的催化剂制品和用于在废气中形成NH3或在废气中引入NH3的装置。发动机可以是车辆上的柴油发动机，固定式来源上的柴油发动机，或船只如船舶上的柴油发动机。
在本发明的另一个方面，控制废气中的烃排放的方法包括使含烃废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
在本发明的又一个方面，在废气的催化剂处理烃排放中形成放热的方法包括使含烃废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
在本发明的仍另一个方面，控制废气中的NOX排放的方法包括使包含NOX或NH3的废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。
在本发明的进一步的方面，控制废气中的N2O排放的方法包括使包含NOX或NH3的废气与本发明第一方面的催化剂制品接触。优选地，本发明第一方面的催化剂制品不是包括DOC的排气系统的部分。
以下实施例仅说明本发明；本领域技术人员将认识到在本发明的精神和权利要求的范围内的许多变化。
实施例
实施例1
通过首先将包含氧化铝上的PGM的载体涂料置于基材上以形成底层，然后干燥载体涂料，在堇青石基材(400cpsi)上制备催化剂制品。通过施加包含铜菱沸石(Cu-CHA)(120g/ft3Cu)的载体涂料，然后干燥顶层，将顶层置于底层上。顶层干燥后，将制品煅烧。
制备以3g/ft3的负载量仅包含铂作为PGM的参比催化剂制品。制备包含Pt和Pd作为PGM的样品，其中总PGM负载量为18g/ft3， Pt:Pd之比为1:5。制备包含Pt和Pd作为PGM的样品，其中总PGM 负载量为18g/ft3，Pt:Pd之比为2:1。
新鲜和在580℃水热老化100小时后对样品进行测试。
随着温度从室温升高至150℃，样品的1”×1”芯首先通过N2气体。然后，在SV＝150000h-1时，含有NH3＝500ppm、CO2＝4.5％、H2O ＝5％、CO＝200ppm、O2＝12％，余量为N2的气体经过样品，而温度以10℃/分钟的速率从150℃升高至500℃。在系统出口处用FTIR 测量NH3、NOX、N2O、CO和CO2的浓度。
图4和5显示了在新鲜和老化的样品中在200℃至500℃的温度下三种样品的NH3转化率、N2O选择性和NOx选择性。具有2:1比例的Pt和Pd的催化剂提供了比仅具有Pt的参比更好的低温NH3转化率，而具有1:5比例的Pt和Pd的催化剂在低于约350℃提供了更少的NH3转化率。具有2:1比例的Pt和Pd的催化剂提供了比仅具有Pt 的参比或具有1:5比例的Pt和Pd的催化剂更高的N2O选择性。三种催化剂提供了类似的NOx选择性。这些结果适用于新鲜和老化的样品两者。
图6和7显示了在新鲜和老化的样品中在150℃至500℃的温度下三种样品的NO转化率。再次，新鲜和老化的样品提供了类似的结果，其中Pt:Pd的2:1混合物提供了等于或大于仅具有Pt作为PGM的参比的转化率。
图8和图9显示了在新鲜和老化的样品中在150℃至500℃的温度下三种样品的CO转化率。再次，新鲜和老化的样品提供了类似的结果，其中Pt:Pd的2:1混合物提供了等于或大于仅具有Pt作为PGM 的参比的转化率，Pt:Pd的2:1混合物提供了等于或者大于仅具有Pt作为PGM的参比的转化率。
图10-12和13-15分别显示了在新鲜和老化的样品中在150℃至 500℃的温度下三种样品的HC转化率。再次，新鲜和老化的样品提供了类似的结果。仅包含Pt作为PGM的参比样品在约450℃至500℃具有约70％的最大HC转化率。然而，包含Pt和Pd的混合物的两种样品提供了到约375℃时的约70％的HC转化率和到500℃时的90％或更高的HC转化率。这表明在ASC中Pt和Pd的混合物能够氧化比单独使用Pt多得多的烃。
实施例2
将如实施例1中所述制备的催化剂样品与柴油氧化催化剂(DOC) 和催化碳烟过滤器(CSF)一起置于排气系统中。催化剂以SCR：ASC： DOC：CSF的顺序置于排气系统中。排气系统连接至发动机，和将尿素注入SCR催化剂之前的排气流中。在SCR之前，燃料喷射器的出口也位于该系统中。该系统通过在450℃运行发动机1小时进行调节；然后降低发动机转速以使发动机温度稳定在约300℃。在温度稳定之后，将燃料注入SCR催化剂之前的排气系统中以将CSF之后的温度升高至约450℃。在CSF之后的温度维持恒定约15分钟后，停止向排气系统中添加燃料，并使温度回到约300℃。
测量SCR的入口处的温度，以及ASC、DOC和CSF的出口温度。这些温度示于图16-18中，图16-18分别针对仅包含Pt的参比，具有 18g/ft3的PGM与1:5Pt:Pd负载量的催化剂，以及具有18g/ft3的PGM 与2:1Pt:Pd负载量的催化剂。图16显示了使用仅包含Pt作为PGM 的催化剂导致ASC的出口温度在约1250秒达到最高约350℃，然后到约1600秒时下降至约300℃。然而，在使用Pt和Pd的组合的两个系统中，ASC的出口温度在约1250秒达到最高约390℃，并且温度保持在约390℃直到约2200秒，表明这两种催化剂产生放热。在仅包含 Pt作为PGM的参比催化剂中没有观察到这种稳定的放热。这表明当在ASC之前使用SCR时，SCR不会产生稳定的放热。
实施例3-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。钒在载体涂料中的负载量优选为0.5-5重量％ (包括端值)。通过首先将包含铂的载体涂料置于流通式基材上以形成第一层，然后将包含Cu-CHA的载体涂料置于第一层上方来形成从流通式基材的出口端延伸的第二区。优选地，铜以1-5重量％(包括端值) 的量存在于菱沸石中/上，且Cu-CHA以约60g/ft3-约300g/ft3的量存在于层中。在ASC区中，铂以约10g/ft3-约20g/ft3的量存在于该层中。
将催化剂制品以第一位置于CSF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
实施例4-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。通过首先将包含铂的载体涂料置于流通式基材上以形成第一层，然后将包含Cu-CHA的载体涂料置于第一层上方来形成从流通式基材的出口端延伸的第二区。在实施例3中描述了可以使用的钒、铜和菱沸石的量。
将催化剂制品以第一位置于SCRF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
实施例5-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。通过首先将包含铂和钯的载体涂料置于流通式基材上以形成第一层，然后将包含Cu-CHA的载体涂料置于第一层上方来制备从流通式基材的出口端延伸的第二区。在ASC区中，铂和钯以10g/ft3-20g/ft3的总量存在于该层中，其中Pt和Pd按照重量计以 1:1-1:10的比例存在。在实施例3中描述了可以使用的钒、铜和菱沸石的量。
将催化剂制品以第一位置于CSF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
实施例6-从系统中省去DOC催化剂
如实施例5中所述制备催化剂制品，其中钯也存在于置于第一层上方的包含Cu-CHA的载体涂料中。
实施例7-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。通过首先将包含铂和钯的载体涂料置于流通式基材上以形成第一层，然后将包含Cu-CHA的载体涂料置于第一层上方来制备从流通式基材的出口端延伸的第二区。在ASC区中，铂和钯以10g/ft3-20g/ft3的总量存在于该层中，其中Pt和Pd按照重量计以 1:1-1:10的比例存在。在实施例3中描述了可以使用的钒、铜和菱沸石的量。
将催化剂制品以第一位置于SCRF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
实施例8-从系统中省去DOC催化剂
如实施例7中所述制备催化剂制品，其中钯也存在于置于第一层上方的包含Cu-CHA的载体涂料中。
实施例9-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。通过将包含铂和Cu-CHA的混合物(共混物) 的载体涂料置于流通式基材上以形成层来制备从流通式基材的出口端延伸的第二区。在ASC区中，铂以10g/ft3-20g/ft3的量存在于该层中。在实施例3中描述了可以使用的钒、铜和菱沸石的量。
将催化剂制品以第一位置于CSF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
实施例10-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。通过将包含铂和Cu-CHA的混合物(共混物) 的载体涂料置于流通式基材上以形成层来制备从流通式基材的出口端延伸的第二区。在ASC区中，铂以10g/ft3-20g/ft3的量存在于该层中。在实施例3中描述了可以使用的钒、铜和菱沸石的量。
将催化剂制品以第一位置于SCRF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
实施例11-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。通过将包含铂、钯和Cu-CHA的混合物(共混物)的载体涂料置于流通式基材上以形成层来制备从流通式基材的出口端延伸的第二区。在ASC区中，铂和钯以约10g/ft3-约20g/ft3的总量存在于该层中，其中Pt和Pd按照重量计以约1:1-约1:10的比例存在。在实施例3中描述了可以使用的钒、铜和菱沸石的量。
将催化剂制品以第一位置于CSF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
实施例12-从系统中省去DOC催化剂
通过将包含钒的载体涂料置于从流通式基材的入口端延伸的第一区中来制备催化剂制品。通过将包含铂、钯和Cu-CHA的混合物(共混物)的载体涂料置于流通式基材上以形成层来制备从流通式基材的出口端延伸的第二区。在ASC区中，铂和钯以约10g/ft3-约20g/ft3的总量存在于该层中，其中Pt和Pd按照重量计以约1:1至约1:10的比例存在。在实施例3中描述了可以使用的钒、铜和菱沸石的量。
将催化剂制品以第一位置于SCRF之前的排气后处理系统中和该系统不包括DOC。
比较例1
在比较系统中，将DOC置于ASC之后和后处理系统的其余部分之前。
实施例3-12的催化剂制品用于不包括DOC的系统。通过省去 DOC，由于省略了DOC，所以降低了成本并且减少了所需的空间。使用实施例3-12中描述的制品也可以得到以下另外的益处。
贵金属的相对高负载量有助于产生所需的放热。
在实施例5-8、11和12中，与仅使用Pt产生放热的制品相比，将 Pd与Pt并入ASC促进了放热的产生，并且对NH3氧化的影响较小。
通过提供改进的放热性质，催化剂制品也将减少烃。
在ASC中使用一种或多种PGM将增加NO2的形成，减少对DOC 的需求。
通过减小ASC区中顶层的厚度，可以促进底层中的放热产生。这可以改进NO2的形成。
在实施例9-12中，使用包含一种或多种PGM和SCR催化剂的混合物(共混物)的单层作为ASC将进一步改进放热性能并降低成本，并且可以改进NO2的形成。
在顶层中使用Pd也将改进制品的放热性能，并改进NO2的形成和减少烃排放。
实施例中描述的系统可以通过消除DOC的使用来减少N2O生产。当DOC存在于常规系统中时，NH3会从DOC的上游系统泄漏并导致 N2O形成。
实施例13-分区系统
将在实施例3-10中描述的系统进行修改以在其中ASC的出口端中 PGM负载量较高的ASC内提供分区。该分区在如实施例3-6中所述的分层系统中或者在实施例7-10中的组合单层中通过将两种或更多种载体涂料彼此相邻放置而产生，其中最接近出口的一个或多个区中具有上升水平的一种或多种PGM。
当使用双层ASC区时，实施例3-10中描述的系统可以被修改以在 ASC区中提供不同的顶层厚度。
可以将在实施例3-10中描述的系统中的ASC的组成修改为在朝向催化剂制品的端部的出口端的顶层中包括一种或多种PGM。
前面的实施例只是意图作为说明；所附权利要求限定了本发明的范围。

Claims (49)

1.催化剂制品，其包含包括入口端和出口的基材，含第一SCR催化剂的第一区和含氨泄漏催化剂(ASC)的第二区，其中所述氨泄漏催化剂包括第二SCR催化剂和氧化催化剂，和ASC具有DOC功能，其中所述第一区位于所述基材的入口侧上和所述第二区位于所述基材的出口侧上，其中所述氧化催化剂包含重量比为1:0.01至1:10的铂和钯的混合物。
2.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述第一区和所述第二区位于相同的基材上和所述第一区位于所述基材的入口侧上和所述第二区位于所述基材的出口侧上。
3.根据权利要求1所述的催化剂制品，还包括第二基材，其中所述第一区位于第一基材上和所述第二区位于第二基材上和第一基材位于第二基材的上游。
4.根据权利要求3所述的催化剂制品，其中所述制品包括第一片和第二片，其中所述第一区位于第一片中和所述第二区位于第二片中和第一片位于第二片的上游。
5.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述ASC为具有含氧化催化剂的底层和含第二SCR催化剂的顶部上覆层的双层。
6.根据权利要求5所述的催化剂制品，其中顶层还包括钯。
7.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述第二区包含所述氧化催化剂和所述第二SCR催化剂的共混物。
8.根据权利要求7所述的催化剂制品，其中所述共混物还包括MnO2上的Pd、Nb-Ce-Zr或Nb。
9.根据权利要求7所述的催化剂制品，其中所述氧化催化剂包括载体上的铂。
10.根据权利要求7所述的催化剂制品，其中所述氧化催化剂包括具有低氨储存量的载体上的铂。
11.根据权利要求10所述的催化剂制品，其中所述具有低氨储存量的载体为硅质载体。
12.根据权利要求11所述的催化剂制品，其中所述硅质载体包括二氧化硅或具有以下的至少一者的二氧化硅与氧化铝之比的沸石：(a)至少100，(b)至少200，(c)至少250，(d)至少300，(e)至少400，(f)至少500，(g)至少750和(h)至少1000。
13.根据权利要求11或权利要求12所述的催化剂制品，其中所述硅质载体包括BEA，CDO，CON，FAU，MEL，MFI或MWW。
14.根据权利要求9所述的催化剂制品，其中所述第二SCR催化剂的量与所述载体上的铂的量之比为以下的至少一者：(a)0:1-300:1，(b)3:1-300:1，(c)7:1-100:1和(d)10:1-50:1，包括比例中的端值的每一者，基于这些组分的重量计。
15.根据权利要求10所述的催化剂制品，其中所述第二SCR催化剂的量与所述具有低氨储存量的载体上的铂的量之比为以下的至少一者：(a)0:1-300:1，(b)3:1-300:1，(c)7:1-100:1和(d)10:1-50:1，包括比例中的端值的每一者，基于这些组分的重量计。
16.根据权利要求9所述的催化剂制品，其中铂以以下的至少一者存在：(a)0.01-0.3重量％，(b)0.03-0.2重量％，(c)0.05-0.17重量％，和(d)0.07-0.15重量％，包括端值，相对于所述共混物中的铂的载体的重量+铂的重量+第二SCR催化剂的重量计。
17.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述氧化催化剂包括铂族金属。
18.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述氧化催化剂包括铂或钯或它们的混合物。
19.根据权利要求18所述的催化剂制品，其中Pt以0.1g/ft3-20g/ft3的量存在于所述ASC区中。
20.根据权利要求18或权利要求19所述的催化剂制品，其中Pd以0.1g/ft3-20g/ft3的量存在于所述ASC区中。
21.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述第一SCR催化剂为贱金属，贱金属的氧化物，分子筛，金属交换的分子筛或它们的混合物。
22.根据权利要求21所述的催化剂制品，其中所述贱金属选自钒(V)，钼(Mo)和钨(W)，铬(Cr)，铈(Ce)，锰(Mn)，铁(Fe)，钴(Co)，镍(Ni)，铜(Cu)和锆(Zr)，及它们的混合物。
23.根据权利要求21或权利要求22所述的催化剂制品，还包括至少一种贱金属促进剂。
24.根据权利要求21所述的催化剂制品，其中所述分子筛或金属交换的分子筛为小孔、中孔、大孔或它们的混合物。
25.根据权利要求21所述的催化剂制品，其中所述第一SCR催化剂包括小孔分子筛，其选自铝硅酸盐分子筛，金属取代的铝硅酸盐分子筛，铝磷酸盐(AlPO)分子筛，金属取代的铝磷酸盐(MeAlPO)分子筛，硅-铝磷酸盐(SAPO)分子筛，和金属取代的硅-铝磷酸盐(MeSAPO)分子筛，和它们的混合物。
26.根据权利要求21所述的催化剂制品，其中所述第一SCR催化剂包括选自以下的骨架类型的小孔分子筛：ACO，AEI，AEN，AFN，AFT，AFX，ANA，APC，APD，ATT，CDO，CHA，DDR，DFT，EAB，EDI，EPI，ERI，GIS，GOO，IHW，ITE，ITW，LEV，KFI，MER，MON，NSI，OWE，PAU，PHI，RHO，RTH，SAT，SAV，SIV，THO，TSC，UEI，UFI，VNI，YUG，和ZON，和它们的混合物和/或共生物。
27.根据权利要求21所述的催化剂制品，其中所述第一SCR催化剂包括选自以下的骨架类型的小孔分子筛：CHA，LEV，AEI，AFX，ERI，SFW，KFI，DDR和ITE。
28.根据权利要求21所述的催化剂制品，其中所述第一SCR催化剂包括选自以下的骨架类型的中孔分子筛：AEL，AFO，AHT，BOF，BOZ，CGF，CGS，CHI，DAC，EUO，FER，HEU，IMF，ITH，ITR，JRY，JSR，JST，LAU，LOV，MEL，MFI，MFS，MRE，MTT，MVY，MWW，NAB，NAT，NES，OBW，PAR，PCR，PON，PUN，RRO，RSN，SFF，SFG，STF，STI，STT，STW，SVR，SZR，TER，TON，TUN，UOS，VSV，WEI，和WEN，和它们的混合物和/或共生物。
29.根据权利要求21所述的催化剂制品，其中第一SCR催化剂包括选自以下的骨架类型的大孔分子筛：AFI，AFR，AFS，AFY，ASV，ATO，ATS，BEA，BEC，BOG，BPH，BSV，CAN，CON，CZP，DFO，EMT，EON，EZT，FAU，GME，GON，IFR，ISV，ITG，IWR，IWS，IWV，IWW，JSR，LTF，LTL，MAZ，MEI，MOR，MOZ，MSE，MTW，NPO，OFF，OKO，OSI，RON，RWY，SAF，SAO，SBE，SBS，SBT，SEW，SFE，SFO，SFS，SFV，SOF，SOS，STO，SSF，SSY，USI，UWY，和VET，和它们的混合物和/或共生物。
30.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述第二SCR催化剂为Cu-SCR催化剂，Fe-SCR催化剂，贱金属，贱金属的氧化物或混合的氧化物或钒催化剂。
31.根据权利要求30所述的催化剂制品，其中所述Cu-SCR催化剂包括铜和分子筛，所述Fe-SCR催化剂包括铁和分子筛。
32.根据权利要求31所述的催化剂制品，其中所述分子筛为铝硅酸盐，铝磷酸盐(AlPO)，硅-铝磷酸盐(SAPO)或它们的混合物。
33.根据权利要求31或权利要求32所述的催化剂制品，其中所述分子筛选自以下的骨架类型：ACO，AEI，AEN，AFN，AFT，AFX，ANA，APC，APD，ATT，CDO，CHA，DDR，DFT，EAB，EDI，EPI，ERI，GIS，GOO，IHW，ITE，ITW，LEV，KFI，MER，MON，NSI，OWE，PAU，PHI，RHO，RTH，SAT，SAV，SIV，THO，TSC，UEI，UFI，VNI，YUG，和ZON，和它们的混合物和/或共生物。
34.根据权利要求31所述的催化剂制品，其中所述分子筛选自以下的骨架类型：AEI，AFX，CHA，DDR，ERI，ITE，KFI，LEV和SFW。
35.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述基材为堇青石，高孔隙率堇青石，金属基材，挤出SCR，壁流式过滤器，过滤器或SCRF。
36.根据权利要求1所述的催化剂制品，相比于包含可比配制物的催化剂，所述催化剂制品提供在250℃-350℃的温度来自氨的N2产率的改进，在所述可比配制物中第一SCR催化剂作为第一涂层存在和在具有低氨储存量的载体上的铂存在于第二涂层和含NH3气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。
37.根据权利要求1所述的催化剂制品，相比于包含可比配制物的催化剂，所述催化剂制品提供以下的至少一者：(a)在350℃-450℃的温度来自氨的N2产率的改进，和(b)在350℃-450℃的温度NOX形成的降低，在所述可比配制物中第一SCR催化剂作为第一涂层存在和负载的铂存在于第二涂层和含NH3气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。
38.根据权利要求1所述的催化剂制品，相比于包含可比配制物的催化剂，所述催化剂制品提供减少的从NH3形成的N2O，在所述可比配制物中第一SCR催化剂作为第一涂层存在和负载的铂存在于第二涂层和含NH3气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。
39.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述催化剂制品产生放热。
40.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述氧化催化剂包含重量比为2:1的铂和钯的混合物。
41.排气系统，其包括根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品和用于在废气中形成NH3或在废气中引入NH3的第一装置，其中所述用于在废气中形成NH3或在废气中引入NH3的第一装置位于所述催化制品之前。
42.根据权利要求41所述的排气系统，还包括CSF或SCRF，其中CSF或SCRF定位在所述催化制品的下游，当所述系统包括SCRF时，用于在废气中形成NH3或在废气中引入NH3的第二装置位于所述催化制品和SCRF之间。
43.根据权利要求42所述的排气系统，其中CSF包括在CSF前面的高PGM负载量，所述高PGM负载量是指在过滤器前面5-50mm中的重型柴油发动机中至少5g/ft3和轻型柴油发动机中10g/ft3-205g/ft3的负载量。
44.发动机，其包含包括根据权利要求1所述的催化剂制品和用于在废气中形成NH3或在废气中引入NH3的装置的排气系统。
45.控制废气中的烃排放的方法，所述方法包括使含烃废气与根据权利要求1-40中任一项所述的催化剂制品接触。
46.在废气的催化剂处理烃排放中形成放热的方法，所述方法包括使含烃废气与根据权利要求1-40中任一项所述的催化剂制品接触。
47.控制废气中的NOX排放的方法，所述方法包括使包含NOX或NH3的废气与根据权利要求1-40中任一项所述的催化剂制品接触。
48.控制废气中的N2O排放的方法，所述方法包括使包含NOX或NH3的废气与根据权利要求1-40中任一项所述的催化剂制品接触。
49.根据权利要求48所述的方法，其中根据权利要求1-40中任一项所述的催化剂制品不是包括DOC的排气系统的部分。
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