BE897436A

BE897436A - Procede pour le traitement d'une barre de combustible pour reacteur nucleaire

Info

Publication number: BE897436A
Application number: BE0/211279A
Authority: BE
Original assignee: Alkem Gmbh
Priority date: 1982-08-03
Filing date: 1983-08-01
Publication date: 1983-12-01
Also published as: EP0100941A1; US4514364A; DE3367296D1; BR8304128A; CA1212787A; EP0100941B1; DE3228979A1; JPS5977392A

Description


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  La Société dite : ALKEM GmbH à Hanau (République Fédérale d'Allemagne) 
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 - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : -   "Procédé   pour le retraitement d'une barre de combustible pour réacteur nucléaire" 
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 - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - : - C. I. : Demande de brevet de la République Fédérale d'Allemagne P 32 28 979.0 déposée le 3 août
1982. 

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   L'invention concerne un procédé pour le retraitement d'une barre de combustible pour réacteur nucléaire-barre contenant du combustible nucléaire dans une gaine-en séparant la gaine d'avec le combustible nucléaire. 



   Un tel procédé est connu par le brevet pris en Grande-Bretagne sous le numéro 10 97 597. La barre de combustible nucléaire appelée à être retraitée d'après ce procédé présente une gaine en un alliage de magnésium, dans laquelle est contenu un corps d'uranium métallique en tant que combustible nucléaire. La gaine est chauffée dans une installation   dite"schredder"à l'aide   d'un courant électrique à haute fréquence et est ainsi élargie et ramollie ; finalement, le corps d'uranium métallique est enlevé sous la forme de copeaux par les cylindres du schredder.

   Lors de cette opération, la barre de combustible est disposée dans le schredder de telle manière que la surface latérale de sa gaine se trouve entre deux cylindres du schredder à axes parallèles, cylindres dont la nappe extérieure présente des dents tranchantes et qui sont guidés le long de l'axe longitudinal de la barre de combustible qui tourne autour de cet axe. Après que la gaine ait été éliminée dans la schredder, le corps en uranium métallique est soumis au traitement subséquent, par voie chimique. 



   Plus particulièrement, et vu que des barres de combustible irradiées avaient subi une déformation irrégulière, on ne peut pas exclure l'éventualité que de la matière constitutive de la gaine ait été entraînée vers le traitement chimique subséquent ensemble avec le corps d'uranium métallique. D'autre part, du combustible nucléaire peut avoir adhéré aux copeaux qui se forment lors de la fragmentation de la gaine et qui ne peuvent être séparés du combustible nucléaire que par une grande mobilisation de moyens. 

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   Suivant l'invention, un procédé de l'espèce définie dans le préambule est caractérisé en ce que la gaine, à l'état hermétiquement obturé, est chauffée uniformément, ensemble avec le combustible nucléaire qu'elle contient, à une température si élevée, que le diamètre de la gaine subit un agrandissement durable, avec augmentation de la distance entre le combustible nucléaire et la gaine et sans fissuration de cette dernière, en ce que l'on ouvre ensuite à une extrémité la gaine élargie, et en ce que, finalement, on évacue le combustible nucléaire hors de la gaine désormais ouverte et le soumet au traitement subséquent à l'état séparé de la gaine. 



   L'élargissement de la gaine, qui est constitué en métal, est favorisé, lors du chauffage, par l'augmentation de la pression des gaz contenus dans la gaine, obturée hermétiquement, et qui s'échauffent également. Dans le cas de barres de combustible irradiées pour réacteur nucléaire, qui proviennent, par exemple, d'éléments combustibles pour réacteur nucléaire, ces gaz chauffés peuvent consister en produits de fission gazeux. 



   Grâce à l'élargissement durable de la gaine, les points d'adhérence entre le combustible nucléaire et la paroi de la gaine, qui ont pu se constituer par suite d'une cuisson agglutinante, se rompent, de sorte que même un combustible nucléaire formé par voie d'oxydation,   c'est-à-dire   un combustible céramique, comme, par exemple, un combustible nucléaire constitué par des cristaux mixtes de (U/Pu)   O   peut être évacué sans difficulté, par gravité, à partir de l'extrémité ouverte la gaine et être ainsi séparé de celle-ci. A ce propos, on peut même se dispenser de la division préalable des éléments combustibles consommés du réacteur nucléaire, ainsi que du retrait préalable, hors de ces éléments, 

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 des barres de combustible irradiées. 



   Le combustible nucléaire évacué hors de la gaine de cette façon ne contient plus du tout de matière constitutive de la gaine et peut être-en particulier lorsqu'il s'agit de combustible nucléaire céramiquetrès finement broyé, ce qui améliore notablement la so-   labilité   de ce combustible nucléaire dans un solvant et son aptitude au transport. Etant donné que le combustible nucléaire évacué ne contient pas de matière constitutive de la gaine, du zirconium par exemple, il peut être, en vue d'améliorer davantage sa solubilité dans le solvant-dissous à des températures particulièrement élevées.

   D'une manière générale, il s'agit, en ce concerne la matière constitutive des gaines, de métaux, tels que des alliages de zirconium par exemple, qui, si l'on adoptait des températures particulièrement élevées du solvant, les solvants sont en règle générale des acides, l'acide nitrique par exemple-réagirait avec le solvant, en donnant lieu à une formation violente et perturbatrice d'hydrogène. D'autre part, l'invention élimine le risque d'une inflammation des copeaux formés lors de la fragmentation des gaines. 



   Lorsque le combustible était constitué par une barre de combustible irradiée pour réacteur nucléai- 
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 re, la gaine vidée peut être laminée à plat, être com- pactée ensemble avec d'autres gaines laminées à plat, le tout pouvant ainsi être livré, sous un volume réduit, au stockage final.

   Le tritium, qui se forme dans un réacteur nucléaire, pendant la marche, en tant que produit de fission nucléaire, a diffusé dans une mesure accrue, après le traitement thermique précité, dans la matière constitutive métallique, qui consiste en zirconium par exemple, de la gaine, c'est-à-dire qu'il ne se trouve pratiquement pas dans le combustible nucléaire d'une barre de combustible irradiée, mais dans la matière 

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 constitutive de la gaine de cette barre de combustible irradiée, et est dirigé sans problème vers le stockage final, ensemble avec celle-ci. Il s'ensuit qu'il n'est pas nécessaire de procéder à l'élimination du tritium à partir du combustible nucléaire dissous, du moins pas dans la mesure pratiquée à ce jour. 



   Une disposition avantageuse consiste à dissoudre dans l'acide nitrique, dans un autoclave, le combustible nucléaire évacué de la gaine. Un tel autoclave permet également la dissolution de cristaux mixtes de (U/Pu)   02'   difficilement solubles. 



   Lorsque le combustible nucléaire d'une barre consommée de combustible pour réacteur nucléaire contient une grande proportion de ruthénium, de palladium et/ou de rhodium, sous la forme d'oxydes, comme c'est tout particulièrement le cas, par exemple, pour les barres de combustible d'éléments combustibles consommés de réacteurs surrégénérateurs rapides, une disposition avantageuse, qui vise à séparer ces composés chimiques hautement radioactifs de métaux précieux d'avec le combustble nucléaire dissous, consiste à dissoudre dans un autoclave, en présence d'une atmosphère chargée d'oxygène, le combustible nucléaire évacué de la gaine et à éliminer de l'atmosphère de l'autoclave, à l'aide d'un piège cryogénique, les composés volatils, en particulier du ruthénium et d'autres métaux précieux, ainsi que ceux des gaz de fission. 



   L'invention et ses avantages seront décrits ci-après plus en détail avec   l'aide   du dessin annexé et en se référant à un exemple de réalisation. 



   Le dessin représente, en coupe longitudinale, une barre de combustible 2 pour réacteur nucléaire, irradiée dans un réacteur nucléaire, cette barre présentant une longueur de 1500 mm environ et un diamètre de 14,5 mm environ. Cette barre de combustible 2 est munie 

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 d'une gaine 3 en un alliage de zirconium (zircalloy), dont la paroi présente une épaisseur de 0,6 mm. Cette gaine 3 est obturée aux deux extrémités par des bouchons en bout 4 et 5, également constitués en alliage de zirconium (zircalloy) et qui sont soudés à la gaine 3. La gaine 3 contient des pastilles céramiques de combustible nucléaire 6, qui consistent essentiellement en oxyde mixte (U/Pu) 02. Elles contiennent en outre des produits radioactifs de fission nucléaire. La gaine 3 contient d'autre part un ressort tendeur 7 en acier.

   Finalement, l'espace intérieur de la gaine 3, obturée hermétiquement, contient encore un gaz protecteur, constitué par l'hélium, et des produits gazeux de fission nucléai- 
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 re. 



   Pour régénérer la barre de combustible 2, on chauffe celle-ci, la gaine 3 étant obturée d'une manière hermétique, dans un moufle, à une température de 12000 C, pendant trois heures. Ce chauffage peut aussi être effectué à l'aide d'un courant électrique traversant la gaine 3 dans le sens de la longueur. Il en résulte une augmentation moyenne de 10 % du diamètre de la gaine 3, sans que la gaine présente une fissuration. 



   On retire ensuite la barre de combustible 2 du moufle. Après refroidissement à la température ambiante de 200C environ, la gaine 3 se trouve être élargie, sans fissuration, à un diamètre durable, qui est de 10 % environ supérieur au diamètre initial. Finalement, on sépare le chapeau d'extrémité 5 d'avec la gaine 3 à l'aide d'un outil de coupe. Les pastilles de combustible nucléaire 6-dont les points d'agglutination à la face intérieure de la gaine 3 avaient été rompus à la suite de l'élargissement dans le moufle-sont ensuite évacuées de la gaine 3 par gravité. 



   Ces pastilles de combustible nucléaire 6 sont ensuite réduites mécaniquement, dans un broyeur à 

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 boulets, en une poudre fine d'une grosseur de grain inférieure à 400 microns. On introduit ensuite cette poudre, ensemble avec de l'acide nitrique, dans un autoclave, que l'on balaie à l'aide d'oxygène pur. Puis, on remplit l'enceinte à gaz de cet autoclave d'oxygène pur sous une pression de 20 bar environ et l'on obture l'autoclave hermétiquement. L'acide nitrique contenu dans l'autoclave est ensuite chauffé à 2200 C et est maintenu à cette température d'une manière constante pendant 20 heures environ. Par suite, il s'établit dans l'autoclave une pression de 64 bar environ. 



   Après que l'autoclave s'est refroidi jusqu'à la température ambiante de 200 C environ, on ouvre une conduite de détente partant de l'autoclave, et l'atmosphère qui s'échappe de ce dernier est amenée à traverser un piège cryogénique, dans lequel a lieu la séparation de composés oxygénés du ruthénium et d'autres métaux précieux, ainsi que de l'iode et du crypton.   FinÅalement,   la solution nitrique de combustible nucléaire est livrée à un procédé courant visant le traitement subséquent. 



   La gaine 3 élargie peut encore contenir à ce moment jusqu'à 0,5 pour-cent èn poids de combustible nucléaire irradié, que l'on élimine de la gaine 3 avantageusement par vibration et déformation (laminage écrasant) et que l'on livre à la dissolution dans l'acide nitrique contenu dans l'autoclave. La gaine peut ensuite être avantageusement soumise, ensemble avec les gaines vidées d'autres barres de combustible irradiées, à une compression qui en réduit considérablement le volume sous la forme de cubes ou de cylindres, que l'on livre au stockage final.

Claims

REVENDICATIONS 1. Procédé pour le retraitement d'une barre de combustible pour réacteur nucléaire-barre contenant du combustible nucléaire dans une gaine-en séparant la gaine d'avec le combustible nucléaire, caractérisé en ce que la gaine (3), à l'état hermétiquement ob- turé, est chauffée uniformément, ensemble avecle combustible nucléaire (6) qu'elle contient, à une température si élevée, que le diamètre de la gaine (3) subit un agrandissement durable, avec augmentation de la distance entre le combustible nucléaire (6) et la gaine (3) et sans fissuration de cette dernière, en ce que l'on ouvre ensuite à une extrémité la gaine (3) élargie, et en ce que, finalement, on évacue le combustible nucléaire (6) hors de la gaine (3) désormais ouverte et le soumet au traitement subséquent à l'état séparé de la gaine (3).
2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le combustible nucléaire (6) évacué de la gaine (3) est désintégré mécaniquement.
3. Procédé suivant la revendication l ou 2. caractérisé en ce que le combustible nucléaire (6) évacué de la gaine (3) est dissous dans l'acide nitrique, dans un autoclave.
4. Procédé suivant la revendication 3, caractérisé en ce que le combustible nucléaire (6) évacué de la gaine est dissous dans un autoclave en présence d'une atmosphère chargée d'oxygène et en ce que des composés oxygénés volatils du ruthénium et d'autres métaux précieux, ainsi que de gaz de fission, sont séparés de l'atmosphère de l'autoclave à l'aide d'un piège cryogénique.