BE824292A - Procede de production de polymeres d'alpha-olefines fortement cristallin - Google Patents

Procede de production de polymeres d'alpha-olefines fortement cristallin

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BE824292A
BE824292A BE152298A BE152298A BE824292A BE 824292 A BE824292 A BE 824292A BE 152298 A BE152298 A BE 152298A BE 152298 A BE152298 A BE 152298A BE 824292 A BE824292 A BE 824292A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond

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Description


  Procédé de production de polymères d'a-oléfines fortement cristallin. 

  
La présente invention est relative à un procédé de fabrication d'un polymère a-oléfinique fortement cristallin par l'utilisation d'un nouveau catalyseur mixte. Plus particulièrement, l'invention concerne un procédé

  
de production d'un polymère a-oléfinique fortement cristallin par mise en contact d'une a-oléfine ou d'un mélange d'a-cléfines avec un catalyseur essentiellement constitué de trichlorure de titane, d'un composé d'aluminium organique et d'une lactone.

  
Dans le'présent mémoire descriptif et les revendications qui le terminent, le terme "polymérisation" signifie tant l'homopolymérisation que la copolymérisation et le terme "polymère" désigne tant l'homopolymère que le copolymère, sauf spécification contraire.

  
 <EMI ID=1.1> 

  
ou plusieurs monomères, par exemple, lorsque du propylène est polymérisé, un polymère atactique soluble dans le solvant de polymérisation est généralement formé à titre de sous-produit qui n'a aucune utilité, actuellement du moins. La production du sous-produit en question est nettement défavorable à la production industrielle du polymère souhaité, étant donné qu'elle consomme non seulement du monomère de manière non nécessaire, mais qu'il est également extrêmement difficile de séparer le sousproduit d'un polymère isotactique insoluble dans le solvant de polymérisation, ce qui vient encore compliquer le procédé. 

  
La demanderesse a effectué des études approfondies pour découvrir un procédé amélioré de production d'un polymère fortement cristallin en diminuant la sousproduction du polymère atactique et a découvert qu'un  catalyseur mixte constitué essentiellement de trichlorure

  
de titane, d'un composé d'aluminium organique et d'une lactone était efficace à cette fin.

  
La présente invention a plus particulièrement

  
pour objet un procédé pour la production d'un polymère a-oléfinique cristallin.

  
La présente invention a encore pour objet un procédé perfectionné de production du polymère souhaité 

  
en réduisant la sous-production du polymère atactique  indésirable.

  
L'invention a aussi pour objet un nouveau  catalyseur mixte convenant pour réduire la sous-production du polymère atactique non souhaité.

  
Ces objets et d'autres encore de la présente invention ressortiront de la description détaillée de l'invention qui suit. 

  
Conformément à la présente invention, on peut  produire le polymère a-oléfinique fortement cristallin  souhaité en mettant le monomère a-oléfinique ou un mélange  d'a-oléfines en contact avec un catalyseur mixte constitué  essentiellement : 

  
(1) de trichlorure de titane,

  
(2) d'un composé d'aluminium organique répondant à la for- <EMI ID=2.1> 

  
un groupe hydrocarboné, X est un halogène et n a une valeur arbitraire de 2-3 et

  
(3) une lactone qui est un composé cyclique à 4-10 chaînons

  
et peut comporter un substituant sur la chaîne latérale.

  
Par conséquent, le procédé selon la présente invention permet d'obtenir un polymère a-oléfinique fortement cristallin par homopolymérisation d'un monomère a-oléfinique ou d'un mélange d'a-oléfines, en particulier de propylène, ou par copolymérisation de propylène et d'une autre oléfine en présence d'un nouveau catalyseur mixte, grâce auquel la sous-production du polymère atactique est remarquablement diminuée.

  
Comme exemples convenables des autres oléfines copolymérisables avec le propylène, on peut citer l'éthylène, le butène-1, le 3-méthylbutène-1, le 4-méthyl. pentène-1 ou leurs mélanges. La polymérisation conforme à l'invention peut également s'effectuer en présence d'hydrogène servant de régulateur du poids moléculaire.

  
Le premier constituant du catalyseur utilisé pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention comprend n'importe quel trichlorure de titane classique, comme celui obtenu par réduction de tétrachlorure de titane par de l'aluminium, de l'hydrogène ou un composé d'aluminium organique (par exemple le chlorure de diéthylaluminium), ou celui obtenu en traitant les divers trichlorures de titane, comme mentionné plus haut, par une substance organique (par exemple du méthacrylate de méthy-le, du formiate de butyle ou de la pyridine).

  
Le second constituant du catalyseur est un composé d'aluminium organique répondant à la formule

  
 <EMI ID=3.1> 

  
groupe hydrocarboné, X est un atome d'halogène et n a

  
une valeur arbitraire de 2-3. Le groupe hydrocarboné R comprend les radicaux alkyle ayant de 1 à 12 atomes de carbone (par exemple méthyle, éthyle, propyle, isopropyle, butyle ou isobutyle), les radicaux aryle (par exemple phényle), les radicaux aralkyle (par exemple benzyle ou phénéthyle), les radicaux alkylaryle (par exemple tolyle cu xylyle) et les radicaux cycloalkyle (par exemple cyclopentyle ou cyclohexyle). Des exemples appropriés

  
des composés d'aluminium organiques sont les trialkylaluminium (par exemple le triéthylaluminium ou le triisobutylaluminium), les halogénures de dialkylaluminium
(par exemple le chlorure de diéthylaluminium, le bromure de diéthylaluminium, le chlorure de dipropylaluminium

  
ou le bromure de dipropylaluminium), les sesquihalogénures d'alkylaluminium (par exemple le sesquichlorure d'éthylaluminium) et analogues. Les composés d'aluminium organiques peuvent s'utiliser seuls ou en mélanges de deux

  
ou de plus de deux d'entre eux. Le rapport molaire du composé d'aluminium organique au trichlorure de titane
(trichlorure de titane : composé d'aluminium organique)

  
varie de préférence de 1:0,1 à 1:30, ce qui est habituel pour cette sorte de réaction de polymérisation. 

  
Le troisième constituant du catalyseur est une lactone qui répond à la formule suivante :

  

 <EMI ID=4.1> 


  
 <EMI ID=5.1> 

  
d'hydrogène, un radical hydrocarboné aliphatique saturé

  
ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone (par exemple méthyle, éthyle, propyle, butyle, lauryle, palmityle ou stéaryle), un radical hydrocarboné alicyclique
(par exemple cyclopentyle ou cyclohexyle) ou un radical hydrocarboné aromatique (par exemple phényle); et n représente un nombre entier variant de 2 à 8. Les lactones les plus efficaces sont la Y-butyrolactone, la Y-valérolactone,

  
 <EMI ID=6.1> 

  
Comme exemples représentatifs des lactones convenables, on peut citer les produits suivants :

  
(1) Y-lactones répondant à la formule suivante :

  

 <EMI ID=7.1> 


  
dans laquelle R représente un groupe hydrocarboné aliphatique saturé ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone, un groupe hydrocarboné alicyclique ou un groupe hydrocarboné aromatique, par exemple la Y-butyrolactone
(R=H), la Y-valérolactone (R=CH3), la Y-caprolactone

  
 <EMI ID=8.1>   <EMI ID=9.1> 

  
(2) 6-lactones répondant à la formule suivante : 

  

 <EMI ID=10.1> 


  
dans laquelle R possède les significations précitées, par exemple la 5-valérolactone (R=H) ou la &#65533;-caprolactone
(R=CH 3) ;

  
 <EMI ID=11.1> 

  
répondant à la formule cuisante :

  

 <EMI ID=12.1> 


  
(4) p-lactones répondant à la formule suivante : 

  

 <EMI ID=13.1> 


  
dans laquelle R possède les significations susmentionnées, 

  
par exemple la p-propiolactone (R=H) ou la diméthylpropiolactone (R=CH3). Le rapport molaire des lactones au trichlorure de titane (trichlorure de titane : lactone)

  
varie de 1 : 0,001 à 1 : 10. Lorsque la lactone s'utilise

  
en une quantité supérieure à la limite susmentionnée,

  
cela se traduit par une réduction désavantageuse de la

  
vitesse de polymérisation et, d'autre part, lorsque l'on utilise cette lactone en une quantité inférieure à la

  
limite susmentionnée, l'effet de la lactone ne se fait  pas ressentir. 

  
Le procédé conforme à la présente invention

  
se caractérise par l'emploi du nouveau catalyseur constitué essentiellement des trois composants suivants :
trichlorure de titane, un composé d'aluminium organique et une lactone, pour la réaction de polymérisation d'oléfines et il n'existe pas de limite spécifique à l'ordre d'addition ou à la manière d'addition de ces trois constituants. Cependant, lorsque le catalyseur est formé de manière appropriée, il est plus efficace. Par exemple, lorsque le catalyseur s'utilise de la manière suivante, la réaction de polymérisation souhaitée s'effectue de manière plus avantageuse.

  
(1) A un système de polymérisa-cion contenant deux constituants du catalyseur, à savoir le trichlorure de titane et un composé d'aluminium organique, on ajoute une lactose en même temps qu'un ou plusieurs monomères, de manière à former un catalyseur et on ajoute ensuite une quantité supplémentaire d'un ou plusieurs monomères qui sont identiques ou différents du ou des premiers monomères ajoutés et on soumet ensuite le mélange à une réaction de polymérisation.

  
(2) A un système de polymérisation contenant deux constituants du catalyseur, à savoir le trichlorure de titane et un composé d'aluminium organique, on ajoute une quantité prescrite d'un ou plusieurs monomères et on polymérise moins de 3000 g de polymère par gramme de trichlorure de titane et on ajoute ensuite une lactone pour former un catalyseur, ainsi qu'une quantité complé-mentaire d'un ou plusieurs monomères qui sont identiques ou différents du ou des monomères ajoutés en premier lieu et on soumet ensuite le mélange à la réaction de polymérisation. Lorsque l'on ajoute une lactone après que le mélange ait polymérisé à raison de plus de 3000 g de polymère par gramme de trichlorure de titane, l'effet catalytique souhaité peut fortement se faire ressentir.

  
La réaction de polymérisation conforme à la présente invention peut s'effectuer en l'absence d'un solvant, c'est-à-dire en utilisant un monomère liquéfié

  
ou gazeux, mais on l'effectue habituellement dans un solvant hydrocarboné.. Comme exemples de solvants hydrocarbonés inertes, on peut citer les hydrocarbures aliphatiques

  
à chaîne droite ou à chaîne ramifiée (par exemple propane, butane, pentane, hexane, heptane ou octane), les hydrocarbures alicycliques (par exemple méthylcyclopentane, cyclohexane ou tétraline), les hydrocarbures aromatiques
(par exemple benzène, toluène ou xylène) ou analogues

  
que l'on peut utiliser seuls ou en mélange.

  
Les conditions de polymérisation peuvent varier entre de larges limites. Par exemple, la pression de polymérisation peut être n'importe quelle pression non inférieure à la pression atmosphérique et varie de préférence de la pression atmosphérique à 100 kg/cm<2>. La température de polymérisation peut habituellement varier de 0 à 200[deg.]C, de préférence de 50 à 90[deg.]C. La durée de polymérisation

  
peut habituellement varier de 10 minutes à 50 heures, de préférence de 20 minutes à 30 heures. Au surplus, la réac-tion de polymérisation peut s'effectuer dans un système discontinu ou dans un système continu. Après la polymérisation d'une quantité prescrite des monomères pendant une durée prescrite, l'action du catalyseur peut être arrêtée d'uns manière classique que l'on utilise habituellement lors de la polymérisation d'a-oléfines.

   Par exemple, on peut ajouter une faible quantité d'un alcool au système de polymérisation dans une atmosphère d'un gaz inerte, afin de désactiver le catalyseur et on peut ensuite laver le mélange réactionnel avec une grande quantité d'alcool, d'un mélange d'acide chlorhydrique et d'alcool ou d'acétylacétone, afin de séparer les restes de catalyseur qui sont contenus dans le système réactionnel sous la forme de cendre, de manière à obtenir le polymère blanc souhaité contenant peu de cendres.

  
Le polymère ainsi obtenu est un polymère fortement stéréorégulier possédant un poids moléculaire élevé et peut aisément engendrer divers produits moulés, des pellicules et analogues.

  
Par conséquent, conformément à la présente invention, du propylène est polymérisé ou copolymérisé avec d'autres oléfines en présence d'un catalyseur mixte, de manière à obtenir un polymère isotactique fortement cristallin insoluble dans le solvant de polymérisation, avec sous-production réduite du polymère atactique indésirable soluble dans le solvant de polymérisation.

  
La présente invention sera à présent illustrée

  
à l'aide des exemples non limitatifs suivants. 

  
EXEMPLE 1

  
Un autoclave résistant à la pression, en verre, d'une contenance de 1,0 litre, équipé d'un agitateur, est suffisamment séché et l'air dans le système est remplacé par de l'argon gazeux, puis la pression est ramenée à la pression atmosphérique. Le réacteur est chargé de n-heptane
(600 ml), de chlorure de diéthylaluminium (0,96 g) et de trichlorure de titane (qualité AA. 0,303 g) sous atmosphère d'argon. On introduit de l'hydrogène gazeux jusqu'à

  
 <EMI ID=14.1> 

  
de la pression atmosphérique et on élève la température

  
 <EMI ID=15.1> 

  
pression à 6 kg/cm<2>, on introduit du propylène (120 g) dans le mélange en l'espace de 68 minutes. On ajoute au mélange une solution de Y-caprolactone (0,116 g) dans un mélange de toluène et d'heptane (1:1 en volume, 10 ml)

  
à une pression d'éthylène de 8 kg/cm . Tout en maintenant la température à 60[deg.]C et la pression à 8 kg/cm<2>, on ajoute de l'éthylène (20 g) en l'espace de 21 minutes. Au mélange de réaction, on ajoute du n-butanol (10 ml) sous une pression de propylène de 8,5 kg/cm<2>, afin d'arrêter la réaction de polymérisation. On sépare le copolymère insoluble dans l'heptane du copolymère soluble dans l'heptane par décantation, on le lave avec une quantité excédentaire d'heptane, on le lave avec un mélange d'acide chlorhydrique et de méthanol pendant 10 minutes et on le sèche enfin sous pression réduite, de façon à obtenir un copolymère blanc (69,6 g). 

  
On réunit le liquide surnageant l'heptane et

  
le liquide de lavage susmentionné et on ajoute le tout

  
à une quantité fortement excédentaire de méthanol et on sépare ensuite le copolymère précipité pour le sécher finalement sous pression réduite, de façon à obtenir le copolymère soluble dans l'heptane (10,1 g).

  
EXEMPLE 2 

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 1, sauf que l'on utilise de la Y-butyrolactone (0,0803  au lieu de Y-caprolactone, de manière à obtenir du copolymère insoluble dans l'heptane (67,3 g) et du copolymère soluble dans l'heptane (10,5 g).

  
EXEMPLE 3

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exem-

  
 <EMI ID=16.1> 

  
au lieu de Y-caprolactone, de façon à obtenir du copolymère insoluble dans l'heptane (66,0 g) et du copolymère soluble dans l'heptane (15,5 g).

  
EXEMPLE COMPARATIF 1 

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 1, sauf que l'on n'utilise pas de Y-caprolactone pour obtenir le copolymère insoluble dans l'heptane (61,2 g) et le copolymère soluble dans l'heptane (16,2 g).'Au cours de la mise en oeuvre de ce procédé, on introduit du propylène (120 g) en l'espace de 68 minutes et de l'éthylène
(20 g) en l'espace de 20 minutes.

  
Ainsi qu'il ressort clairement des résultats susmentionnés, la sous-production de copolymère soluble

  
à dans l'heptane est diminuée dans l'exemple 1 par l'addition-de Y-caprolactone sans abaissement de la vitesse de polymérisation.

  
EXEMPLE 4

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 1, sauf que l'on ajoute du propylène (65 g) au système contenant du chlorure de diéthylaluminium et du trichlorure de titane, à une température de 60[deg.]C et sous une pression de 6 kg/cm<2> et on y ajoute immédiatement une solution de Y-butyrolactone (0,0805 g) dans un mélange

  
de toluène et d'hexane (1:1 en volume, 10 ml), sous une pression d'éthylène de 8 kg/cm et on y ajoute ensuite

  
une quantité supplémentaire d'éthylène (20 g) en maintenant la température à 60[deg.]C et la pression à 8 kg/cm<2> et on y ajoute ensuite immédiatement du propylène (55 g), tout

  
 <EMI ID=17.1> 

  
8 kg/cm , de façon à obtenir un copolymère insoluble dans l'heptane (45,1 g) et un copolymère soluble dans l'heptane
(31,9 g).. 

  
EXEMPLE COMPARATIF 2

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 4, sauf que l'on n'utilise pas de Y-butyrolactone pour obtenir le copolymère insoluble dans l'heptane (38,9 g)

  
et le copolymère soluble dans l'heptane (38,5 g).

  
Les résultats des exemples 1-4 susmentionnés

  
et des exemples 1-2 comparatifs sont rassemblés dans le tableau 1 qui suit. 

  

 <EMI ID=18.1> 


  

 <EMI ID=19.1> 
 

  
EXEMPLE 5

  
Un autoclave résistant à la pression, en verre, d'une contenance de 1,5 litre, équipé d'un agitateur,

  
est suffisamment séché et l'air contenu dans le système est remplacé par de l'argon gazeux, puis la pression est ramenée à la pression atmosphérique. Le réacteur est chargé de n-heptane (600 ml), de chlorure de diéthylaluminium
(0,96 g) et de trichlorure de titane (qualité AA, 0,299 g), sous une atmosphère d'argon. On introduit ensuite de l'hydrogène gazeux jusqu'à ce que la pression s'accroisse

  
 <EMI ID=20.1> 

  
et on élève la température à 75[deg.]C. Tout en maintenant la

  
 <EMI ID=21.1> 

  
tone (0,0346 g) dans un mélange de toluène et d'heptane
(1:1 en volume, 10 ml) au mélange, sous une pression de

  
 <EMI ID=22.1> 

  
à 5 kg/cm , on ajoute du propylène (120 g) en l'espace de 95 minutes. Au mélange de réaction, on ajoute du

  
 <EMI ID=23.1> 

  
afin d'arrêter la réaction de polymérisation. On sépare le polymère insoluble dans l'heptane du liquide surnageant l'heptane, par décantation, on le lave avec une quantité excédentaire d'heptane, on le lave avec un

  
 <EMI ID=24.1> 

  
10 minutes et on le sèche ensuite sous pression réduite de façon à obtenir un polymère blanc (76,2 g).

  
On réunit le liquide surnageant l'heptane et la liqueur de lavage susmentionnée et on ajoute le tout à un fort excès de méthanol et on sépare ensuite le polymère précipité pour le sécher sous pression réduite, de façon à obtenir du polymère soluble dans l'heptane
(5,6 g).

  
EXEMPLE 6

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 5, sauf que l'on utilise une solution de Y-caprolactone (0,0108 g) dans de l'heptane (30 ml), au lieu de la solution d'e-caprolactone, de façon à obtenir du polymère insoluble dans l'heptane (74,1 g) et du polymère soluble dans l'heptane (7,7 g). 

  
EXEMPLE 7

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 5, sauf que l'on charge le réacteur de n-heptane

  
(600 ml), de chlorure de diéthylaluminium (0,96 g) et

  
de trichlorure de titane (0,300 g) et ensuite de Y-butyrolactone (0,0346 g) au lieu d'e-caprolactone, de façon à obtenir du polymère insoluble dans l'heptane (73,5 g)

  
et du polymère soluble dans l'heptane (7,8 g).

  
EXEMPLE COMPARATIF 3

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 5, sauf que l'on n'utilise pas l'E-caprolactone pour obtenir le polymère insoluble dans l'heptane (73,8 g) et le polymère soluble dans l'heptane (9,0 g). Dans ce pro-

  
 <EMI ID=25.1> 

  
minutes.

  
Ainsi qu'il ressort clairement des résultats susmentionnés, la sous-production de polymère soluble dans l'heptane est diminuée dans l'exemple 5 par l'addi-tion d'e-caprolactone, sans pour autant abaisser la vitesse de polymérisation.

  
EXEMPLE 8

  
On charge le même réacteur que celui décrit

  
à l'exemple 5 de n-heptane (600 ml), de chlorure de diéthylaluminium (0,96 g) et de trichlorure de titane
(qualité AA, 0,301 g), sous une atmosphère d'azote gazeux. On introduit de l'hydrogène gazeux jusqu'à ce que la pression s'élève jusqu'à 0,3 kg/cm<2> au-dessus de la pres-

  
 <EMI ID=26.1> 

  
Tout en maintenant la température à 75[deg.]C et la pression à 3 kg/cm<2>, on ajoute du propylène (50 g) en l'espace de
68 minutes. Au mélange ainsi obtenu, on ajoute immédiate-

  
 <EMI ID=27.1> 

  
mélange de toluène et d'hexane (1:1 en volume, 10 ml) sous une pression de propylène de 5 kg/cm- et, ensuite, tout en maintenant la température à 75[deg.]C et la pression

  
à 5 kg/cm , on ajoute du propylène (70 g) en l'espace de
84 minutes. Au mélange ainsi obtenu, on ajoute immédiatement du n-butanol (5 ml), sous une pression d'azote de

  
8 kg/cm<2>, de façon à arrêter la réaction de polymérisation. On sépare le polymère insoluble dans l'heptane du liquide surnageant l'heptane, par décantation, on le lave avec une quantité excédentaire d'heptane, on le lave avec un mélange d'acide chlorhydrique et de méthanol pendant
10 minutes et on le sèche ensuite sous pression réduite, de façon à obtenir un polymère blanc (71,8 g).

  
On réunit le liquide surnageant l'heptane et la liqueur de lavage susmentionnée et on ajoute le tout à un très fort excès de méthanol, puis on sépare le polymère précipité et on le sèche sous pression réduite, de façon

  
à obtenir du polymère soluble dans l'heptane (8,8 g). EXEMPLE COMPARATIF 4

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 8, sauf que l'on n'utilise pas de Y-butyrolactone

  
pour obtenir le polymère insoluble dans l'heptane (70,1 g) et le polymère soluble dans l'heptane (10,5 g).

  
EXEMPLE 9

  
On a chargé le même réacteur que celui décrit à l'exemple 5 de n-heptane (600 ml), de chlorure de diéthylaluminium (0,96 g) et de trichlorure de titane (qualité AA, 0,307 g) sous une atmosphère d'azote gazeux. On ajoute de l'hydrogène gazeux jusqu'à ce que la pression s'élève jusqu'à 0,3 kg/cm<2> au-dessus de la pression atmosphérique et on élève la température. On ajoute de la Y-butyrolactone
(0,0635 g), sous une pression de propylène de 6 kg/cm<2> et, ensuite, tout en maintenant la température à 60[deg.]C et la pression à 6 kg/cm<2>, on ajoute du propylène (125 g) en l'espace de 105 minutes et, ensuite, tout en maintenant

  
la température à 60[deg.]C et la pression à 8 kg/cm , on ajoute de l'éthylène (25 g) en l'espace de 39 minutes. Au mélange, on ajoute immédiatement du n-butanol (5 ml), sous une pression d'azote de 8 kg/cm , afin d'arrêter la réaction

  
de polymérisation. On sépare le polymère insoluble dans l'heptane du liquide surnageant l'heptane, par décantation, on le lave avec une quantité excédentaire d'heptane, on le lave avec un mélange d'acide chlorhydrique et de méthanol pendant 10 minutes et on le sèche ensuite, sous pression 1

  
réduite, de façon à obtenir du polymère blanc (71,5 g).

  
On réunit le liquide surnageant l'heptàne et la liqueur de lavage susmentionnée et on ajoute le tout à une quantité fortement excédentaire de méthanol et on sépare ensuite le polymère précipité et on le sèche sous pression réduite, de façon à obtenir du polymère soluble dans l'heptane (17,9 g).

  
EXEMPLE COMPARATIF 5

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exem-

  
 <EMI ID=28.1> 

  
pour obtenir le polymère insoluble dans l'heptane (73,0 g) et le polymère soluble dans l'heptane (20,0 g).

  
EXEMPLE 10

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 5, sauf que l'on utilise une solution de Y-butyro.lactone {0,0227 g) dans un mélange de toluène et d'heptane
(1:1 en volume, 10 ml), au lieu de la solution d'[pound]-caprolactone et on ajoute ensuite une quantité supplémentaire de butène-1 (4 g) après l'addition de propylène (120 g), de façon à obtenir le polymère insoluble dans l'heptane
(72,2 g) et le polymère soluble dans l'heptane (13,5 g). EXEMPLE COMPARATIF 6 

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 6, sauf que l'on n'utilise pas de Y-butyrolactone pour obtenir le polymère insoluble dans l'heptane (71,3 g) et le polymère soluble dans l'heptane (14,8 g). 

  
EXEMPLE 11

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 5, sauf que l'on traite le trichlorure de titane
(0,301 g) par du méthacrylate de méthyle pour obtenir

  
du polymère insoluble dans l'heptane (75,3 g) et du polymère soluble dans l'heptane (6,5 g).

  
EXEIIPLE COMPARATIF 7

  
On répète le mode opératoire décrit à l'exemple 11, sauf que l'on n'utilise pas de Y-butyrolactone pour obtenir le polymère insoluble dans l'heptane (74,2 g) et le polymère soluble dans l'heptane (7,9 g).

  
Les résultats des exemples 5 à 11 ci-dessus et des exemples comparatifs 3 à 7 ci-dessus sont rassemblés dans le tableau 2 suivant.

  
De ces résultats, il ressort clairement que par l'addition de lactones, on diminue la sous-production de polymère soluble dans l'heptane, tout en augmentant le rendement en polymère insoluble dans l'heptane (c'est-àdire en polymère isotactique). 

  

 <EMI ID=29.1> 


  

 <EMI ID=30.1> 
 

  

 <EMI ID=31.1> 


  

 <EMI ID=32.1> 
 

REVENDICATIONS

  
1. Procédé de production d'un polymère a-oléfinique fortement cristallin, caractérisé en ce que l'on polymérise une a-oléfine ou un mélange d'a-oléfines, en présence d'un catalyseur mixte constitué essentiellement

  
(1) de trichlorure de titane, (2) d'un composé d'aluminium

  
 <EMI ID=33.1> 

  
laquelle R est un groupe hydrocarboné, X est un atome d'halogène et n a une valeur arbitraire de 2-3 et

  
(3) d'une lactone répondant à la formule suivante :

  

 <EMI ID=34.1> 


  
 <EMI ID=35.1> 

  
d'hydrogène, un radical hydrocarboné aliphatique saturé

  
ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone, un radical hydrocarboné alicyclique ou un radical hydrocarboné aromatique et n est un nombre entier dont la valeur varie de 2 à 8.

Claims (1)

  1. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le composé d'aluminium organique formant
    le second constituant du catalyseur mixte est choisi dans
    le groupe formé par le triéthylaluminium, le triisobutyl- aluminium, le chlorure de diéthylaluminium, le bromure de diéthylaluminium, le chlorure de dipropylaluminium, le bromure de dipropylaluminium et le sesquichlorure d'éthyl- . aluminium. 1
    3. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la lactone constituant le troisième constituant du catalyseur mixte est choisi dans le groupe formé par les Y-lactones répondant à la formule suivante : <EMI ID=36.1>
    dans laquelle R est un radical hydrocarboné aliphatique saturé ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone, un radical hydrocarboné alicyclique ou un radical hydrocarboné aromatique, les S-lactones répondant à la formule suivante : <EMI ID=37.1>
    dans laquelle R possède les significations susmentionnées, les e-lactones et les p-lactones répondant à la formule suivante : <EMI ID=38.1>
    dans laquelle R possède les significations susmentionnées.
    4. Procédé suivant la revendication 3, caractérisé en ce que la lactone est choisie dans le groupe formé par les substances suivantes : Y-butyrolactone, Y-valérolactone, Y-caprolactone, Y-caprylolactone, Y-laurolactone, <EMI ID=39.1>
    &#65533;-caprolactone, e-caprolactone, p-propiolactone et diméthylpropiolactone. 5. Procède suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le rapport molaire du composé d'aluminium organique au trichlorure de titane varie de 1 : 0,1 à
    1 : 30 (trichlorure de titane : composé d'aluminium organique).
    6. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le rapport molaire de la lactone au trichlorure de titane varie de 1 : 0,001 à 1 : 10 (trichlorure de tisane : lactone).
    7. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que l'a-olefine est le propylène.
    8. Procédé de production d'un polymère a-oléfinique fortement cristallin, caractérisé en ce que l'on ajoute une lactone répondant à la formule suivante :
    <EMI ID=40.1>
    dans laquelle R' et R" sont chacun de l'hydrogène, un radical hydrocarboné aliphatique saturé ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone, un radical hydrocarboné alicyclique ou un radical hydrocarboné aromatique et n est un nombre entier dont la valeur varie de 2 à 8, en même temps qu'une ou plusieurs a-oléfines, à un système de polymérisation contenant du trichlorure de titane, un composé d'aluminium organique répondant à la formule
    <EMI ID=41.1>
    X est un atome d'halogène et n a une valeur arbitraire de 2-3, en ce qu'on y ajoute ensuite une quantité supplé-mentaire d'une ou plusieurs a-oléfines et en ce que l'on soumet enfin le mélange à la réaction de polymérisation.
    9. Procédé de production d'un polymère a-oléfinique fortement cristallin, caractérisé en ce que l'on ajoute una ou plusieurs a-oléfines à un système de polymérisation contenant du trichlorure de titane et un composé d'aluminium organique répondant à la formule suivante :
    <EMI ID=42.1>
    X est un atome d'halogène et n a une valeur arbitraire
    de 2-3, en ce que l'on y ajoute ensuite une lactone répondant à la formule suivante :
    <EMI ID=43.1>
    dans laquelle R' et R" sont chacun de l'hydrogène, un radical hydrocarboné aliphatique saturé ou insaturé ayant de 1 à 20 atomes de carbone, un radical hydrocarboné alicyciique ou un radical hydrocarboné aromatique et n est un nombre entier dont la valeur varie de 2 à 8, en ce qu' on ajoute ensuite une quantité supplémentaire d'une ou plusieurs a-oléfines et en ce que l'on soumet finalement le mélange à la réaction de polymérisation.
    10. Catalyseur de polymérisation d'a-oléfines caractérisé en ce qu'il est essentiellement constitué de trichlorure de titane, d'un composé d'aluminium organique répondant à la formule suivante : AlRnX3-n dans laquelle R est un radical hydrocarboné, X est un atome d'halogène et n possède une valeur arbitraire de 2-3, et d'une lac- <EMI ID=44.1>
    <EMI ID=45.1>
    dans laquelle R' et R" représentent chacun de l'hydrogène, un groupe hydrocarboné aliphatique saturé ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone, un groupe hydrocarboné alicyclique ou un groupe hydrocarboné aromatique et n est un nombre entier dont la valeur varie de 2 à 8.
    11. Catalyseur obtenu en ajoutant une lactone
    <EMI ID=46.1>
    <EMI ID=47.1>
    <EMI ID=48.1>
    un groupe hydrocarboné aliphatique saturé ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone, un groupe hydrocarboné alicyclique ou un groupe hydrocarboné aromatique et n est un nombre entier dont la valeur varie de 2 à 8, en même temps qu'une ou plusieurs a-oléfines, à un système conte-
    <EMI ID=49.1>
    organique répondant à la formule suivante : AlRnX3-n dans laquelle R est un groupe hydrocarboné, X est un atome d'halogène et n possède une valeur arbitraire de 2-3.. 12. Catalyseur obtenu en ajoutant une ou plusieurs a-oiéfines à un système contenant du trichlorure de titane et un composé d'aluminium organique répondant à la formule : AlRnX3-n dans laquelle R est un groupe hydrocarboné, X est un atome d'halogène et n possède une valeur arbitraire de 2-3 et en y ajoutant ensuite une lactone répondant à la formule suivante :
    <EMI ID=50.1>
    dans laquelle R' et R" représentent chacun de l'hydrogène, un groupe hydrocarboné aliphatique saturé ou insaturé possédant de 1 à 20 atomes de carbone, un groupe hydrocarboné alicyclique ou un groupe hydrocarboné aromatique et n est un nombre entier dont la valeur varie de 2 à 8.
BE152298A 1974-01-10 1975-01-10 Procede de production de polymeres d'alpha-olefines fortement cristallin BE824292A (fr)

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