BE514028A - - Google Patents

Info

Publication number
BE514028A
BE514028A BE514028DA BE514028A BE 514028 A BE514028 A BE 514028A BE 514028D A BE514028D A BE 514028DA BE 514028 A BE514028 A BE 514028A
Authority
BE
Belgium
Prior art keywords
diol
diene
process according
produced
dienes
Prior art date
Application number
Other languages
French (fr)
Publication of BE514028A publication Critical patent/BE514028A/fr

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C5/00Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms
    • C07C5/32Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms by dehydrogenation with formation of free hydrogen
    • C07C5/373Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms by dehydrogenation with formation of free hydrogen with simultaneous isomerisation
    • C07C5/393Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms by dehydrogenation with formation of free hydrogen with simultaneous isomerisation with cyclisation to an aromatic six-membered ring, e.g. dehydrogenation of n-hexane to benzene
    • C07C5/41Catalytic processes
    • C07C5/415Catalytic processes with metals
    • C07C5/417Catalytic processes with metals of the platinum group
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C15/00Cyclic hydrocarbons containing only six-membered aromatic rings as cyclic parts
    • C07C15/02Monocyclic hydrocarbons
    • C07C15/067C8H10 hydrocarbons
    • C07C15/08Xylenes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C5/00Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms
    • C07C5/32Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms by dehydrogenation with formation of free hydrogen
    • C07C5/373Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms by dehydrogenation with formation of free hydrogen with simultaneous isomerisation
    • C07C5/393Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing the same number of carbon atoms by dehydrogenation with formation of free hydrogen with simultaneous isomerisation with cyclisation to an aromatic six-membered ring, e.g. dehydrogenation of n-hexane to benzene
    • C07C5/41Catalytic processes
    • C07C5/412Catalytic processes with metal oxides or metal sulfides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  PERFECTIONNEMENTS A LA PREPARATION D'HYDROCARBURES AROMATIQUES. 



   La présente invention est relative à la préparation d'hydro-   -carbures   aromatiques. 



   Elle a pour objet un procédé pour la préparation d'hydrocar- bures aromatiques suivant lequel on met un diène contenant au moins 6 atomes de carbone, en contact avec un catalyseur tel que défini dans la suite, en phase vapeur et à une température de 300 C à   750 C.   



   Des catalyseurs utilisables dans le procédé de la présente in- vention sont ceux normalement utilisés dans des réactions d'aromatisation. 



  Ils comprennent des métaux du groupe VIII du système périodique des éléments et les oxydes de chrome, molybdène,et vanadium conviennent particulièrement bien, On peut les utiliser en association avec des oxydes métalliques tels que l'alumine et la magnésie. Des catalyseurs préférés sont l'oxyde chromi- que sur de l'alumine et les catalyseurs de platine sur supports, comme du platine sur du charbon de bois. 



   On peut préparer un catalyseur d'oxyde chromique-alumine con- venable, par exemple en déshydratant du trihydrate d'alumine à une tempéra- ture de 400 C jusqu'à ce que sa teneur en eau soit de 9 à 11% en poids. 



  On transforme ensuite l'alumine en comprimés, en utilisant un lubrifiant convenant à la préparation de comprimés, et, si nécessaire, on peut ensuite calciner les comprimés à une température de 700 C pour éliminer le lubrifiant servant à la formation des comprimés. On les plonge ensuite dans une solu- tion d'acide chromique, on les retire et on les sèche. Il est désirable que la teneur en oxyde de chrome soit voisine de 10 à 15% en poids. L'in- corporation dans le catalyseur de chromate de magnésium en quantité mineure, équivalent par exemple à 2% en poids de magnésie, augmente l'activité et tend à augmenter la durée de vie du catalyseur. On peut également produire un catalyseur d'oxyde chromique-alumine en co-précipitant les oxydes et met- tant ensuite le produit obtenu en comprimés. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Le procédé de la présente invention offre une importance par- ticulière pour la production de xylènes, et particulièrement de paraxylène. 



  Pour la préparation de   paraxylène,     Une   matière de départ appropriée consiste en un diène ou un mélange de diènes ayant comme squelette de carbone : 
 EMI2.1 
 Ainsi, deux diènes qu'on peut utiliser sont le   1:1:4:4-tétramétbyl   butadiène : 
 EMI2.2 
 et le 2:5-diméthylhexa-1:5-diène (diméthallyle) : 
 EMI2.3 
 On transforme avantageusement ces dièses en hydrocarbures aromatiques en les mettant en contact de façon continue avec un catalyseur du genre décrit ci-dessus. La température optimum à laquelle on maintient le catalyseur dépend du catalyseur utilisé; une température de 500  à 600 C convient, par exemple, quand on utilise un catalyseur d'oxyde chromique-alumine. 



   On peut effectuer la conversion en présence d'un gaz inerte, par exemple de l'azote ou de l'hydrogène, qui agit comme véhicule du diène',, 
La vitesse à laquelle la vapeur de l'hydrocarbure est mise en contact avec le catalyseur n'est pas critique mais des vitesses spatia- les de 0,01 à 1 litre d'hydrocarbure liquide par heure et par litre d'espa- ce rempli de catalyseur, conviennent. 



   On peut produire les diènes à utiliser dans le présent procé- dé de toute manière appropriée. On peut par exemple préparer le 2:5-dimé- thylhexa-1:5-diène   (diméthallyle)   en faisant réagir du chlorure de méthal- lyle avec du magnésium. 



   Suivant un mode de réalisation préféré du procédé de la présen- te invention, la matière de départ s'obtient à partir de 2:5-diméthylhexane- 2 :5-diol qu'on peut préparer, par exemple, par condensation d'acétone et d'acétylène en présence   d'hydroxyde   de potassium, suivie de l'hydrogénation du produit. On peut alors transformer de différentes façons le 2:5-diméthyl- hexane-2:diol obtenu en un diène ou un mélange de diènes convenant pour le procédé de la présente invention. 



     On   peut par exemple déshydrater le diène en le mettant en con- tact en phase vapeur avec un catalyseur de déshydratation, choisi parmi des terres siliceuses telles que la bentonite, l'alumine, le gel de silice-alu- mine, le phosphate d'aluminium basique et l'oxyde bleu de tungstène. On effectue cette réaction de préférence à une température comprise dans la gamme de 250 à 600 C. 



   Suivant un second procédé de transformation du diol saturé en un diène ou mélange de diènes, on transforme le diol en un di-ester et on décompose ce dernier par voie thermique. On peut transformer le diol en diester de toute façon appropriée. Si, par exemple, on désire utiliser un diacétate, on peut faire réagir le diol avec de l'anhydride acétique, du cétène ou de l'acétate d'isopropényle. On peut aussi dissoudre ou mettre en suspension le diol dans un milieu basique, par exemple une solution aqueuse d'hydroxyde de sodium ou de la pyridine, et ajouter du chlorure d'acétyle en quantité au moins suffisante pour l'acétylation. 



   Si on désire utiliser l'ester d'un acide supérieur, on peut le préparer en utilisant le chlorure d'acide et un milieu basique, ou par échange d'ester, c'est-à-dire en traitant le diester de diol d'un acide à 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 point d'ébullition plus bas par l'acide à point d'ébullition plus   élevé,   ou par tout autre moyen   approprié. '' '   
On transforme le diester en un diène ou mélange de diènes par décomposition thermique. On peut par exemple l'introduire dans un appareil de réaction maintenu à la température désirée. L'appareil peut être vide ou chargé de matière non catalytique telle que des granules de silice. Si on effectue la décomposition en l'absence de catalyseur, des températures comprises dans la gamme de 3500 à 600 C conviennent particulièrement bien. 



   Ce procédé, appliqué à la préparation, par exemple de 2:5-di- méthylhexa-1:5-diène peut être représenté comme suit, On traite par hydro- génation du   2:5-diméthylhex-3-yne-2:5-diol .   
 EMI3.1 
 pour obtenir du   2: 5-diméthylhexane-2: 5-diol :   
 EMI3.2 
 qu'on transforme ensuite en un diester ayant comme structure : 
 EMI3.3 
 dans laquelle R est un groupe alkyl. Par décomposition thermique, ce di- ester donne lieu à la   formation   de 2:5-diméthylhexa-1:5-diène et deux molé- cules de R.COOH. 



   Suivant un troisième procédé de préparation d'un diène ou d'un mélange de diènes appropriés, on déshydrate du   2:5-diméthylhexane-2:5-diol   pour obtenir du 2:2:5:5-tétraméthyl-tétrahydrofurane et on soumet ce composé à une nouvelle opération de déshydratation à température élevée.

   Par exem- ple, on peut déshydrater du 2:5-diméthyl   hexane-2:5-diol   en 2:2:5:5-tétra- méthyl tétrahydrofurane par contact avec un agent de déshydratation, par exemple de l'acide phosphorique, de l'acide sulfurique, de l'acide chlorhy- drique, du chlorure de zinc, de l'anhydride acétique, contenant de préfé- rence une petite quantité d'acide sulfurique, et de l'acide p-toluène sul-   fonique.   Ainsi, on peut mettre le diol en contact, à une température de   100 C   par exemple, avec de l'acide phosphorique contenant au voisinage de   60% en poids de H2PO.

   Si on utilise de l'acide chlorhydrique, une solution normale convient en le faisant réagir avec le diol à 50 C, on produit dans   le mélange de réaction une couche supérieure insoluble dans l'eau qui con- siste en 2:2:5:5-tétraméthyl tétrahydrofurane substantiellement pur. On effectue la nouvelle déshydratation du dérivé de tétrahydrofurane en diène, à température élevée en phase vapeur, en utilisant un catalyseur choisi par- mi des terres siliceuses telles que la bentonite   ou   la mordénite, l'álumine, le gel de silice-alumine, le phosphate d'aluminium basique et l'oxyde bleu de tungstène. En général, on préfère effectuer cette réaction à une tempé- rature de   200 C   à 600 C. 



   Suivant un quatrième procédé de préparation d'un diène ou mé- lange de diènes convenables, à partir de 2:5-diméthylhexane-2:5-diol, on transforme ce dernier en 2:5-diméthyl-2:5-dichlorhexane, par exemple par réaction avec de l'acide chlorhydrique gazeux dans un solvant inerte, tel que l'éther de pétrole bouillant dans la gamme de 60    à   80 C, on lave le produit avec une solution de bicarbonate de sodium pour éliminer tout excès d'acide chlorhydrique, on fait ensuite réagir le produit avec de la pipéri- dine ou une base organique analogue pour transformer le   2:5-diméthyl-2:5-   dichlorhexane en 2:5-diméthylhexa-2:5-diène, et   on sépare@   le diène par dis- 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 tillation fractionnée.

   Dans ce procédé, il peut se former comme   sous-produit   
 EMI4.1 
 une quantité substantielle de 2::5:5-tétram.éthyltétrahydrofnran.e, qui peut être transformé en 2:5-dimétbylhexa-1:5-diène par le procédé décrit ci-des- sus. 



   Quand on a produit le diène, par exemple par un des procédés décrits plus haut, et qu'on   1-la   ensuite aromatisé en un produit contenant du paraxylène par le procédé de la présente invention, on sépare les xylènes du produit de réaction et on peut renvoyer à la zone d'aromatisation le mé- lange restant pouvant contenir du diène   inchangé.   



   EXEMPLE. 



   On prépare comme suit des échantillons des diènes à utiliser dans le procédé de la présente invention. 
 EMI4.2 
 



  Procédé A. On fait passer 42,5 gr. de 2:5-di.éthylhexane-2:5- diol {L,, ml) à l'état liquide à une température de 11CPC et à une vitesse spatiale de   0,5   litre de liquide par litre de catalyseur par heure au contact d'un catalyseur de phosphate basique d'aluminium maintenu à une température de 350 C. Le catalyseur se trouve sous forme de comprimés de 3 mm (1/8 pouce) et on fait passer de l'azote à travers le mélange de réaction à raison de 10 litres par heure. On obtient   12,8   gr. de produit organique. 



  On trouve à l'analyse que ce produit contient   8,3   gr. de tétraméthyl buta- 
 EMI4.3 
 diène, 0,7 gr. de diméthallyle, et 3t2 gr. d'un mélange de 2:5-d3méthglhe- xane et 2:5-d3méthylhexène, La production de passage des diènes est de   28,2%.   



   Procédé B. On chauffe à reflux 160 gr. de   2:5-diméthylhexane-   2:5-diol avec 200 ml. d'anhydride acétique pendant 2 heures. On lave le produit à l'eau, on sépare la couche organique et on neutralise par du car- bonate de sodium. On extrait le produit à l'éther, on sèche et on distille 
 EMI4.4 
 sous vide, On obtient de cette fagon 107,6 gr. de diacétate de 2:5-d.iméthgl   hexane-2: 5-diol,   qui bout à 109-112 C à une pression de 12 mm Hg. 



   On fait passer 75,3 gr. de ce diacétate à travers un tube de silice vide chauffé à une température de 590 C, à raison de 25 ml de liquide par heure.. On fait pàsser en même temps de l'azote à travers le tube à rai- son de 25 litres/ heure. On 'obtient 60,3 gr. de produit liquide. On le lave, on le neutralise par du carbonate de soude et on le distille. On obtient   14,0   gr. de diméthallyle et   4,8   gr. de tétraméthyl butadiène. 



   On aromatise alors ces diènes par les procédés décrits ci-des- sous. 
 EMI4.5 
 



  Transformation de diméthallyle en paraylène.- On met 65,5 gr. de diméthallyle en contact à une vitesse spatiale de liquide de 0,1 avec un catalyseur d'oxyde chromique sur alumine contenant en poids 13% d'oxydes de chrome, 2% en poids de magnésie (sous forme de chromate de magnésium) et 85% en poids d'alumine active. On maintient la température à   5500C.   On obtient 57,9 gr. d'un produit liquider L'analyse montre qu'il renferme : 
 EMI4.6 
 
<tb> Paraxylène <SEP> 31,7 <SEP> gr.
<tb> 
<tb> 



  Métaxylène <SEP> 0,9 <SEP> "
<tb> Toluène <SEP> 0,2 <SEP> "
<tb> 
 
 EMI4.7 
 i3éthallyle 1,5 re Tétramethylbutadiene 0,9 Il 
 EMI4.8 
 
<tb> 2:5-diméthylhexane <SEP> et <SEP> )
<tb> 
<tb> ) <SEP> 20,8 <SEP> Il
<tb> 
 
 EMI4.9 
 2:5-cUmétlylhexêne )   On   obtient donc 32,8 gr. d'hydrocarbures aromatiques dont   96,5%   en poids consistent en   paraxylène,     @   

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
On obtient en outre 23,2 gr. d'hydrocarbures aliphatiques-qu'on   peut facilement aromatiser en paraxylène avec une productivité élevée. @   
Transformation de 1:1:4:4-tétraméthyl   butadiène   en paraxylène. 



   On met 55,1 gr. de 1:1:4:4-tétraméthyl butadiène en   conta '   à une vitesse spatiale de liquide de 0,1 avec un catalyseur d'oxyde chromi- que sur alumine qui renferme 13% en poids d'oxydes de chrome; 2% en poids de magnésie (sous forme de chromate de magnésium) et 85% en poids d'alumine active. On maintient la température à   5500C.     On   obtient 43,7 gr. d'un produit liquide. Par l'analyse, on trouve.qu'il renferme les composés sui- vants : 
 EMI5.1 
 
<tb> Paraxylène <SEP> 23,2 <SEP> gr.
<tb> 
<tb> 



  Métaxylène <SEP> 0,7 <SEP> gr.
<tb> 
<tb> 
<tb> 



  Toluène <SEP> 0,3 <SEP> "
<tb> 
<tb> 
<tb> Diméthallyle <SEP> 1,9 <SEP> "
<tb> 
<tb> 
<tb> Tétraméthylbutadiène <SEP> 0,9 <SEP> "
<tb> 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> :5-diméthylhexane <SEP> et)
<tb> 
<tb> ) <SEP> 19,1 <SEP> "
<tb> 
<tb> 2:5-diméthylhexène <SEP> )
<tb> 
 On obtient ainsi 24,2 gr. d'hydrocarbures aromatiques, dont 96.0% sont du   paraxylène.   



   On obtient en outre 21,9 gr, d'hydrocarbures aliphatiques qu'on peut aisément aromatiser avec une productivité élevée de paraxylène. 



   . REVENDICATIONS. 



   1. Procédé de préparation d'hydrocarbures aromatiques, carac- térisé en ce qu'on met un diène contenant au moins six atomes de carbone, en contact, en phase vapeur et à une température de 300  à 750 G avec un catalyseur tel que défini ci-dessus.



   <Desc / Clms Page number 1>
 



  IMPROVEMENTS IN THE PREPARATION OF AROMATIC HYDROCARBONS.



   The present invention relates to the preparation of aromatic hydrocarbons.



   It relates to a process for the preparation of aromatic hydrocarbons according to which a diene containing at least 6 carbon atoms is brought into contact with a catalyst as defined below, in the vapor phase and at a temperature of 300 C to 750 C.



   Catalysts usable in the process of the present invention are those normally used in aromatization reactions.



  They include metals from group VIII of the periodic system of elements and the oxides of chromium, molybdenum, and vanadium are particularly suitable. They can be used in combination with metal oxides such as alumina and magnesia. Preferred catalysts are chromic oxide on alumina and supported platinum catalysts, such as platinum on charcoal.



   A suitable chromic oxide-alumina catalyst can be prepared, for example, by dehydrating alumina trihydrate at a temperature of 400 ° C until its water content is 9-11% by weight.



  The alumina is then made into tablets, using a lubricant suitable for the preparation of tablets, and, if necessary, the tablets may then be calcined at a temperature of 700 ° C. to remove the lubricant used for forming the tablets. They are then immersed in a solution of chromic acid, removed and dried. It is desirable that the content of chromium oxide be in the region of 10 to 15% by weight. The incorporation into the catalyst of magnesium chromate in a minor amount, for example equivalent to 2% by weight of magnesia, increases the activity and tends to increase the life of the catalyst. A chromic oxide-alumina catalyst can also be produced by co-precipitating the oxides and then tabletting the resulting product.

 <Desc / Clms Page number 2>

 



   The process of the present invention is of particular importance for the production of xylenes, and particularly of paraxylene.



  For the preparation of paraxylene, a suitable starting material consists of a diene or a mixture of dienes having as a carbon skeleton:
 EMI2.1
 Thus, two dienes that can be used are 1: 1: 4: 4-tetrametbyl butadiene:
 EMI2.2
 and 2: 5-dimethylhexa-1: 5-diene (dimethallyl):
 EMI2.3
 These sharps are advantageously converted into aromatic hydrocarbons by bringing them into continuous contact with a catalyst of the type described above. The optimum temperature at which the catalyst is maintained depends on the catalyst used; a temperature of 500 to 600 ° C. is suitable, for example, when a chromic oxide-alumina catalyst is used.



   The conversion can be carried out in the presence of an inert gas, for example nitrogen or hydrogen, which acts as a carrier for the diene.
The rate at which the vapor from the hydrocarbon is contacted with the catalyst is not critical but space velocities of 0.01 to 1 liter of liquid hydrocarbon per hour per liter of space filled. catalyst are suitable.



   The dienes for use in the present process can be produced in any suitable manner. For example, 2: 5-dimethylhexa-1: 5-diene (dimethallyl) can be prepared by reacting methalyl chloride with magnesium.



   According to a preferred embodiment of the process of the present invention, the starting material is obtained from 2: 5-dimethylhexane-2: 5-diol which can be prepared, for example, by condensation of acetone. and acetylene in the presence of potassium hydroxide, followed by hydrogenation of the product. The 2: 5-dimethylhexane-2: diol obtained can then be converted in different ways into a diene or a mixture of dienes suitable for the process of the present invention.



     The diene can, for example, be dehydrated by bringing it into contact in the vapor phase with a dehydration catalyst, chosen from siliceous earths such as bentonite, alumina, silica-alumina gel, and phosphate. basic aluminum and tungsten blue oxide. This reaction is preferably carried out at a temperature in the range of 250 to 600 C.



   According to a second process for converting the saturated diol into a diene or mixture of dienes, the diol is converted into a di-ester and the latter is decomposed thermally. The diol can be converted to the diester in any suitable way. If, for example, it is desired to use a diacetate, the diol can be reacted with acetic anhydride, ketene or isopropenyl acetate. It is also possible to dissolve or suspend the diol in a basic medium, for example an aqueous solution of sodium hydroxide or pyridine, and add acetyl chloride in an amount at least sufficient for acetylation.



   If it is desired to use the ester of a higher acid, it can be prepared using the acid chloride and a basic medium, or by ester exchange, i.e. by treating the diol diester d. 'an acid

 <Desc / Clms Page number 3>

 lower boiling point by higher boiling acid, or by other suitable means. '' '
The diester is converted into a diene or mixture of dienes by thermal decomposition. It can for example be introduced into a reaction apparatus maintained at the desired temperature. The apparatus can be empty or loaded with non-catalytic material such as silica granules. If the decomposition is carried out in the absence of a catalyst, temperatures in the range 3500 to 600 ° C are particularly suitable.



   This process, applied to the preparation of, for example, 2: 5-dimethylhexa-1: 5-diene can be represented as follows. 2: 5-dimethylhex-3-yne-2: 5 is treated by hydrogenation. -diol.
 EMI3.1
 to obtain 2: 5-dimethylhexane-2: 5-diol:
 EMI3.2
 which is then transformed into a diester having as structure:
 EMI3.3
 in which R is an alkyl group. On thermal decomposition, this diester gives rise to the formation of 2: 5-dimethylhexa-1: 5-diene and two molecules of R.COOH.



   According to a third process for preparing an appropriate diene or mixture of dienes, 2: 5-dimethylhexane-2: 5-diol is dehydrated to obtain 2: 2: 5: 5-tetramethyl-tetrahydrofuran and subjected this compound undergoes a further high temperature dehydration operation.

   For example, 2: 5-dimethyl hexane-2: 5-diol in 2: 2: 5: 5-tetramethyl tetrahydrofuran can be dehydrated by contact with a dehydrating agent, for example phosphoric acid, sulfuric acid, hydrochloric acid, zinc chloride, acetic anhydride, preferably containing a small amount of sulfuric acid, and p-toluene sulfuric acid. Thus, the diol can be brought into contact, at a temperature of 100 ° C. for example, with phosphoric acid containing in the vicinity of 60% by weight of H2PO.

   If hydrochloric acid is used, a normal solution is suitable by reacting it with the diol at 50 ° C., in the reaction mixture a water-insoluble upper layer is produced which consists of 2: 2: 5: Substantially pure 5-tetramethyl tetrahydrofuran. The new dehydration of the tetrahydrofuran derivative to diene is carried out at high temperature in the vapor phase, using a catalyst chosen from siliceous earths such as bentonite or mordenite, alumina, silica gel-alumina, basic aluminum phosphate and tungsten blue oxide. In general, it is preferred to carry out this reaction at a temperature of 200 C to 600 C.



   According to a fourth process for preparing a diene or mixture of suitable dienes, from 2: 5-dimethylhexane-2: 5-diol, the latter is converted into 2: 5-dimethyl-2: 5-dichlorhexane, for example by reaction with gaseous hydrochloric acid in an inert solvent, such as petroleum ether boiling in the range of 60 to 80 C, the product is washed with a solution of sodium bicarbonate to remove any excess of hydrochloric acid, the product is then reacted with piperidine or a similar organic base to convert 2: 5-dimethyl-2: 5-dichlorhexane to 2: 5-dimethylhexa-2: 5-diene, and separated. @ diene by dis-

 <Desc / Clms Page number 4>

 fractional tillation.

   In this process, it can form as a by-product
 EMI4.1
 a substantial amount of 2 :: 5: 5-tetram.ethyltetrahydrofnran.e, which can be converted to 2: 5-dimetbylhexa-1: 5-diene by the method described above.



   When the diene has been produced, for example by one of the processes described above, and then 1-flavored to a product containing paraxylene by the process of the present invention, the xylenes are separated from the reaction product and may return the remaining mixture which may contain unchanged diene to the aromatization zone.



   EXAMPLE.



   Samples of the dienes for use in the process of the present invention are prepared as follows.
 EMI4.2
 



  Method A. 42.5 gr are passed. of 2: 5-di.ethylhexane-2: 5-diol (L ,, ml) in liquid state at a temperature of 11CPC and at a space velocity of 0.5 liters of liquid per liter of catalyst per hour on contact of a basic aluminum phosphate catalyst maintained at a temperature of 350 ° C. The catalyst is in the form of 3 mm (1/8 inch) tablets and nitrogen is passed through the reaction mixture at rate of 10 liters per hour. 12.8 g are obtained. of organic product.



  On analysis, this product was found to contain 8.3 gr. of tetramethyl buta-
 EMI4.3
 diene, 0.7 gr. of dimethallyl, and 3t2 gr. of a mixture of 2: 5-d3methglhexane and 2: 5-d3methylhexene. The passage production of the dienes is 28.2%.



   Method B. 160 g are heated to reflux. of 2: 5-dimethylhexane- 2: 5-diol with 200 ml. acetic anhydride for 2 hours. The product is washed with water, the organic layer is separated and neutralized with sodium carbonate. The product is extracted with ether, dried and distilled.
 EMI4.4
 under vacuum, 107.6 gr is obtained in this way. of 2: 5-d.imethgl hexane-2: 5-diol diacetate, which boils at 109-112 C at a pressure of 12 mm Hg.



   We pass 75.3 gr. of this diacetate through an empty silica tube heated to a temperature of 590 C, at a rate of 25 ml of liquid per hour. At the same time, nitrogen is passed through the tube at a rate of 25 liters. / hour. 60.3 g are obtained. of liquid product. It is washed, neutralized with sodium carbonate and distilled. We obtain 14.0 gr. of dimethallyl and 4.8 gr. of tetramethyl butadiene.



   These dienes are then flavored by the methods described below.
 EMI4.5
 



  Transformation of dimethallyl into paraylene. 65.5 gr. of dimethallyl in contact at a liquid space velocity of 0.1 with a chromic oxide catalyst on alumina containing by weight 13% chromium oxides, 2% by weight magnesia (as magnesium chromate) and 85 % by weight of active alumina. The temperature is maintained at 5500C. 57.9 g are obtained. of a liquidated product Analysis shows that it contains:
 EMI4.6
 
<tb> Paraxylene <SEP> 31.7 <SEP> gr.
<tb>
<tb>



  Metaxylene <SEP> 0.9 <SEP> "
<tb> Toluene <SEP> 0.2 <SEP> "
<tb>
 
 EMI4.7
 i3ethallyl 1.5 re Tetramethylbutadiene 0.9 Il
 EMI4.8
 
<tb> 2: 5-dimethylhexane <SEP> and <SEP>)
<tb>
<tb>) <SEP> 20.8 <SEP> It
<tb>
 
 EMI4.9
 2: 5-cUmetlylhexene) We thus obtain 32.8 gr. aromatic hydrocarbons of which 96.5% by weight consists of paraxylene, @

 <Desc / Clms Page number 5>

 
In addition, 23.2 g are obtained. of aliphatic hydrocarbons - which can easily be flavored into paraxylene with high productivity. @
Conversion of 1: 1: 4: 4-tetramethyl butadiene to paraxylene.



   We put 55.1 gr. conta 1: 1: 4: 4-tetramethyl butadiene at a liquid space velocity of 0.1 with a chromium oxide-on-alumina catalyst which contains 13 wt% chromium oxides; 2% by weight of magnesia (as magnesium chromate) and 85% by weight of active alumina. The temperature is maintained at 5500C. We obtain 43.7 gr. of a liquid product. By analysis, it is found to contain the following compounds:
 EMI5.1
 
<tb> Paraxylene <SEP> 23.2 <SEP> gr.
<tb>
<tb>



  Metaxylene <SEP> 0.7 <SEP> gr.
<tb>
<tb>
<tb>



  Toluene <SEP> 0.3 <SEP> "
<tb>
<tb>
<tb> Dimethallyl <SEP> 1.9 <SEP> "
<tb>
<tb>
<tb> Tetramethylbutadiene <SEP> 0.9 <SEP> "
<tb>
<tb>
<tb> 2 <SEP>: 5-dimethylhexane <SEP> and)
<tb>
<tb>) <SEP> 19.1 <SEP> "
<tb>
<tb> 2: 5-dimethylhexene <SEP>)
<tb>
 This gives 24.2 g. of aromatic hydrocarbons, 96.0% of which is paraxylene.



   In addition, 21.9 g of aliphatic hydrocarbons are obtained, which can easily be flavored with a high productivity of paraxylene.



   . CLAIMS.



   1. Process for preparing aromatic hydrocarbons, characterized in that a diene containing at least six carbon atoms is brought into contact, in the vapor phase and at a temperature of 300 to 750 G with a catalyst as defined. above.


    

Claims (1)

2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on produit des mélanges contenant du paraxylène en utilisant comme matière de départ ùn ou plusieurs diènes ayant le squelette de carbone : C - C - C - C - C - C 1 1 C 3. Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce qu'on produit des mélanges d'hydrocarbures contenant du paraxylène en utilisant comme substance de départ du 1:1:4:4-tétraméthyl-butadiène ou du 2:5-diméthylhexa-1:diène ou un de leurs mélanges. 2. Process according to claim 1, characterized in that mixtures containing paraxylene are produced using as starting material one or more dienes having the carbon skeleton: C - C - C - C - C - C 1 1 VS 3. Process according to claim 1 or 2, characterized in that mixtures of hydrocarbons containing paraxylene are produced using as starting material 1: 1: 4: 4-tetramethyl-butadiene or 2: 5-dimethylhexa -1: diene or a mixture thereof. 4. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le catalyseur comprend de l'oxyde chromique et de l'a- lumine ou du platine sur du charbon de bois; 5. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'on met le diène en contact avec le catalyseur de façon continue et en présence d'un gaz de support. 4. Process according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the catalyst comprises chromic oxide and alumina or platinum on charcoal; 5. Process according to any one of claims 1 to 4, characterized in that the diene is brought into contact with the catalyst continuously and in the presence of a support gas. 6. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce qu'on met le diène en contact avec le catalyseur à une vitesse spatiale de 0,01 à 1 litre de diène liquide par heure et par litre d'espace rempli de catalyseur. 6. Process according to any one of claims 1 to 5, characterized in that the diene is brought into contact with the catalyst at a space velocity of 0.01 to 1 liter of liquid diene per hour and per liter of space. filled with catalyst. 7. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que, après en avoir séparé les hydrocarbures aromatiques, on renvoie le produit de réaction à la zone de réaction. 7. A method according to any one of claims 1 to 6, characterized in that, after having separated the aromatic hydrocarbons, the reaction product is returned to the reaction zone. 8. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 7, <Desc/Clms Page number 6> caractérise en ce qu'on produit le diène ou le mélange de diènes par qon- densation d'acétone avec de l'acétylène en présence d'hydroxyde de potassium ' ou d'un alcoxyde de potassium pour obtenir du 2:5-diméthylhex-3-yne-2:5-diol,, 'on traite ensuite ce diol' par hydrogénation pour'obtenir du 2:5-diméthylhexa- ne-2:5-diol, on déshydrate ensuite ce diol en le mettant en contact en phase vapeur et à une température de 250 à 600 C avec un catalyseur de déshydra- tation. 8. A method according to any one of claims 1 to 7, <Desc / Clms Page number 6> characterized in that the diene or mixture of dienes is produced by condensing acetone with acetylene in the presence of potassium hydroxide or potassium alkoxide to obtain 2: 5-dimethylhex- 3-yne-2: 5-diol ,, 'this diol is then treated by hydrogenation to obtain 2: 5-dimethylhexane-2: 5-diol, this diol is then dehydrated by bringing it into contact with the phase steam and at a temperature of 250 to 600 C with a dehydration catalyst. 9. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'on produit le diène ou des mélanges de diènes par con- densation d'acétone avec de l'acétylène en présence d'hydroxyde de potassium ou d'un alcoxyde de potassium pour obtenir du 2:5-diméthylhex-3-yne-2:5-diol, on traite ensuite ce produit par hydrogénation pour obtenir du 2:5-diméthyl- hexane-2 :5-diol, on transforme ensuite ce diol en un diester qu'on décompose par voie thermique pour obtenir un diène ou un mélange de diènes. 9. A process according to any one of claims 1 to 7, characterized in that the diene or mixtures of dienes are produced by condensation of acetone with acetylene in the presence of potassium hydroxide or of. a potassium alkoxide to obtain 2: 5-dimethylhex-3-yne-2: 5-diol, this product is then treated by hydrogenation to obtain 2: 5-dimethyl-hexane-2: 5-diol, then converted this diol into a diester which is decomposed thermally to obtain a diene or a mixture of dienes. 10. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 7; caractérisé en ce qu'on produit le diène ou le mélange de diènes par conden sation d'acétone avec de l'acétylène en présence d'hydroxyde de potassiun ou d'un alcoxyde de potassium pour obtenir du 2:5-diméthylhex-3-yne-2:5-diol., on traite ensuite ce produit par hydrogénation pour obtenir du 2:5-diméthyl- hexane-2: 5-diol, on déshydrate de diol en phase liquide pour obtenir du 2:2: 5:5-tétraméthyl tétrahydrofurane, qu'on met en contact en phase vapeur et à une température de 200 C à 600 C avec un catalyseur de déshydratation. 10. A method according to any one of claims 1 to 7; characterized in that the diene or mixture of dienes is produced by condensing acetone with acetylene in the presence of potassium hydroxide or of a potassium alkoxide to obtain 2: 5-dimethylhex-3- yne-2: 5-diol., this product is then treated by hydrogenation to obtain 2: 5-dimethyl-hexane-2: 5-diol, diol is dehydrated in liquid phase to obtain 2: 2: 5: 5 -tetramethyl tetrahydrofuran, which is brought into contact in the vapor phase and at a temperature of 200 ° C. to 600 ° C. with a dehydration catalyst. Il. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à7, caractérisé en ce qu'on produit le diène ou le mélange de diènes par conden- sation d'acétone avec de l'acétylène en présence d'hydroxyde de potassium ou d'un alcpxyde de potassium pour obtenir du 2:5-diméthylhex-3-yne-2:5-diol, on traite ce composé par hydrogénation pour obtenir du 2:5-diméthylhexane- 2:5-diol, on fait réagir ce diol avec de l'acide chlorhydrique gazeux dans un solvant inerte pour obtenir du 2:5-diméthyl-2:5-dichlorhexane., et on trai- te ensuite ce composé bichloré par déhydrochloruration. He. Process according to any one of Claims 1 to 7, characterized in that the diene or mixture of dienes is produced by condensing acetone with acetylene in the presence of potassium hydroxide or of an alkoxide. potassium to obtain 2: 5-dimethylhex-3-yne-2: 5-diol, this compound is treated by hydrogenation to obtain 2: 5-dimethylhexane-2: 5-diol, this diol is reacted with hydrochloric acid gas in an inert solvent to obtain 2: 5-dimethyl-2: 5-dichlorhexane, and this bichlorinated compound is then treated by dehydrochlorination. 12. Procédés pour la préparation de paraxylène, exécutés en substance comme décrit dans l'Exemple précédent,. 12. Processes for the preparation of paraxylene, carried out in substance as described in the preceding Example. 13. Hydrocarbures aromatiques produits par le procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 11. 13. Aromatic hydrocarbons produced by the process according to any one of claims 1 to 11. 14. Paraxylène, produit par le procédé suivant l'une quelcon- que des revendications 1 à 11. 14. Paraxylene, produced by the process according to any one of claims 1 to 11.
BE514028D BE514028A (en)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
BE514028A true BE514028A (en)

Family

ID=151965

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
BE514028D BE514028A (en)

Country Status (1)

Country Link
BE (1) BE514028A (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPH0357905B2 (en)
CH392496A (en) Process for preparing alkylated 1,1-dimethyl indanes
FR2631959A1 (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF 1,1,1,2-TETRAFLUOROETHANE FROM 1,1-DICHLORO-1,2,2,2-TETRAFLUOROETHANE
BE514028A (en)
US4311854A (en) Process for the production of di-n-propyl-acetic acid
JPH08500360A (en) Method for producing phenyl terephthalic acid
JP2000063298A (en) Production of indene
JP4119538B2 (en) Inden production method
FR2497794A2 (en) PROCESS FOR THE PRODUCTION OF ACETALDEHYDE BY CARBONYLATION OF DIMETHYL ETHER-OXIDE, MIXED WITH METHYL ACETATE
US5082979A (en) Cymenol preparation by direct dehydrogenation
US4057472A (en) Method of separating diacetoxybutene
WO2003057660A1 (en) Method of decomposing by-product of (meth)acrylic ester production
BE510437A (en)
EP0565159B1 (en) 8-Hydroxycymene preparation by dehydrogenation
BE510436A (en)
RU2317968C1 (en) CYCLIC α-METHYLSTYRENE DIMMER PRODUCTION PROCESS
WO2000010949A1 (en) Process for producing indene
US3349131A (en) Conversion of cyclo-alkane carboxylic acid to cyclo-alkanone
BE533602A (en)
SU300993A1 (en)
SU345122A1 (en) METHOD OF OBTAINING MONOALTYKYL ETHER
JP2970324B2 (en) Method for producing 1,5-dimethyltetralin
BE517980A (en)
BE481782A (en)
BE510439A (en)