BE397459A - - Google Patents

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BE397459A
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  "Procédé pour la préservation de la laine, des fourrures   etc.,   contre les parasites des matières textiles" 

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La présente invention a pour objet un procédé pour la préservation de la laine , des fourrures et de matières   sem.-   blables contre les mites et d'autres parasites des matières tex- tiles, et des moyens et préparations pour les combattre. 



   Il est bien connu que la laine, la fourrure, les plu- mes et d'autres matières semblables sont susceptibles d'être atta- quées par les mites et d'autres parasites, et peuvent être proté- gées de ces derniers en les traitant par des composés incolores, contenant du méthane di- ou tri-arylique halogéné et hydroxylé. 



  Ces composés sont généralement appliqués sur les matières soit par arrosage, soit par introduction dans les solutions desdits composés dans de l'eau, dans des solutions aqueuses ou dans un ou plusieurs solvants organiques. 



   Or, on a trouvé qu'on peut obtenir des résultats meilleurs à tous points de vue par l'emploi d'un ou plusieurs éthers desdits composés, dans lesquels tous les groupes d'hydro- xyle phénalique sont éthérifiés par des groupes alkyliques for- mant une chaîne ouverte, ou par des groupes   cycloalkyliques   ou alkyliques aryléso 
Lesdits composés correspondent à la formule générale: R-CHX-R, dans laquelle "R" désigne un noyau aromatique, de préfé- rence un noyau benzénique contenant un ou plusieurs atomes d'halo- gène et un groupe   alkoxy-   ou   aralkoxylique,   et dans laquelle "X" désigne l'hydrogène ou un noyau aromatique, de préférence un noyau benzénique qui peut contenir un ou plusieurs atomes d'halo- gène, un acide sulfonique ou les deux.

   Lesdits atomes d'halogène 

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 sont de préférence des atomes de chlore, bien que des atomes de brome ou d'iode également puissent être présents; mais les composés contenant ces derniers sont plus coûteux que ceux contenant du chloreo 
Lesdits groupes d'éther peuvent être choisis par exemple parmi ceux¯du méthyle, propyle, alkoxy-alkyle (R-O-R), n= et iso-butyle, cyclohexyle et du benzyle.

   Les composés con- tenant des groupes d'éther avec 3 ou 5 atomes de c.arbone - spé- cialement ceux contenant des groupes de butyle - se sont montrés plus efficaces et, dans la plupart des cas, les groupes d'éther devraient se combiner avec "R" en o-position par rapport au groupe du méthylène ou de la méthineo Souvent, il suffit que les noyaux "R" ne contiennent qu'un atome d'halogène chacun, mais en tous les cas un atome d'halogène devrait entrer dans lesdits noyaux en m-position par rapport au groupe du méthylène ou de la méthineo Les composés préférés des éthers sont, de ce fait, 
 EMI3.1 
 les types du méthane 202'-di-alkoxy-õµ'-chlorodiphénylique du méthane Zo2=dialkoxy=5o5 chlo odiphénylique et les compo- sés du méthane tri-phénylique,

   dans lesquels le troisième   radi-¯   cal phénylique "X" contient un groupe d'acide sulfonique neu-   traliséo.   



   Les composés employés pour la présente invention peuvent être préparés par condensation d'une proportion molé- culaire d'un aldéhyde, tels que la formaldéhyde, l'acétaldéhyde, la   benzaldéhyde   ou un   aoida   sulfanique d'unealdéhyde aromatique, 

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 la comme par exemple un acide sulfonique   de/benzaldéhyde   avec deux proportions moléculaires d'un éther alkylique, cyclo- alkylique ou   aralkylique   d'un phénol ou naphtol ou des mélan- ges de tels éthers.La condensation est exécutée suivant le procédé employé pour la production de tels composés, c'est- à-dire à l'aide d'un agent acide condensant, tel que l'acide sulfurique concentré   ou un   mélange de ce dernier avec de l'acide acétique ou du chlorure de zinc.

   Même en employant de simples éthers pour la condensation, on obtient souvent des mélanges de différents composés du méthane di- ou tri-aryli- que, dans lesquels le radical du méthylène ou   le,radical   de la méthine est attaché en différentes positions au noyau des éthers phénoliques ou naphtoliqueso Pour cela, il est préfé- rable de condenser d'abord la substance d'aldéhyde choisie avec un phénol ou naphtol convenable contenant des groupes phénoliques   hydroxyliques   libres, et d'alkyler ou bien aral- kyler ensuite tous les groupes phénoliques hydroxyliques du composé de méthane di- ou tri-arylique de manière connue et convenable, par exemple à l'aide d'halogénures alkyliques ou de sulfates alkyliques.

   La condensation des substances aldé- hydiques avec des phénols ou naphtols fournit également, comme l'alkylation ou l'aralkylation postérieures, des produits plus uniformes qu'une condensation des substances aldéhydi- ques avec des éthers du phénol ou du naphtol, 

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Suivant leur degré de   solubilité,   les composés peuvent être appliqués. sous forme de solutions aqueuses ou être dissous dans des solvants organiqueso Si l'on a l'inten- tion de les employer en bain aqueux, par exemple dans une com- binaison d'un procédé de teinture et de préservation contre les parasites-des matières textiles, le noyau de benzène désigné par "X" devrait contenir un groupe sulfonique, de préférence neutralisé par un métal alcalin, tel que le sodium ou le po- tassium ou par l'ammoniaque.

   Les composés acides s'appliquent bien sur les fibres organiques de la laine et sur d'autres ma- tières semblables et ne peuvent que difficilement en être dé-   tachés...   En comparaison des résultats obtenus par l'emploi des composés connus jusqu'ici, les matières traitées par les éthers suivant la présente invention,, possèdent après lavage des propriétés préservatrices plus durables et une plus grande   solidité à   la lumière. 



   Comme décrit plus haut, les composés ayant des chai- nes alkoxyliques et   aralkoxyliques   de langueur différente, donnent des résultats différents en rapport. Par conséquent, les quantités appliquées des différents composés varient dans la plupart des cas, suivant leur efficacité, de 1 à 3 pour cent environ par rapport au poids. 



   Les exemples suivants donnent, à titre non limitatif, quelques indications sur la nature de la présente invention. 



  Les parties dont il est question dans ces exemples se rapportent au poids. 

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   Exemple 1.      



   100 kes. de fil de laine sont introduits à 60 C. dans 2 cm3 d'un bain aqueux contenant 840 grs, d'Alizarine bleue directe, 260 grso de Supramine jaune R, 220   grs,de   Supra- mine rouge GG, 3 kos.du sel de sodium de l'acide 3.3'.5.5'.4"- 
 EMI6.1 
 pentachloro-6<6'-diméthoxy-triphénylméthane-2 "-sulfonique, 10 kos de sel Glauber et 4 kos. d'acide sulfurique. Le fil ainsi trai- té est teint et protégé en même temps contre toute attaque des mites et d'autres parasites des textiles..

   A la place dudit sel de sodium de l'acide triphénylméthane sulfonique, les sels de sodium, de potassium ou d'ammonium les composés suivants peuvent être utilisés de la même   manierez   
 EMI6.2 
 L'acide 2o2-dïméthoxy-3o5o3 o5'-tétrachloro-triphénylméthane- 2"-sulfonique , l'acide 2o2'-diéthoay-3o5m3'o5'-têtrachloro-triphénylméthane- 2"-sulfonique , l'acide 2o2'-di-(n- ou iso-) propyloxy-õsoµ'0e5'-tétrachloro- triphénylméthane-2"-sulfonique , l'acide 2o2'-dïn-buthoxy-3o5P3'P5'-ç-tétrachloro-triphênylméhane- 2 "--sulfonique l'acide 2.2'-di-iso-buthoxy-3.5.3' 5'-tétrachloro-triphénylmé- thane-2"-sulfonique l'acide 2 02 f -.d i-iso-amyloay-3 0 5 o-5' 0 5 .-tétrachloro-t riphénylmé- thane-2"-sulfonique l'acide 2P2'-dial,

  yloayd3o543'o5'-tétrachlora-triphény2méthane- 2"-sulfoni que l'acide 2d2'0di-cycloheayloxy-5o5a3'o5'-tétrachloro-triphênyl- méthane-2"-sulfonique l'acide 2v2'-di.-méhoay-3o5o3o5'-tétaehloxo-triphénylméthane-   @ 4"-sulfonique   

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 EMI7.1 
 l'acide 2o2 =diaméthorym3o3 =diméthyl5 o5'=diohlaro--t-rim 
 EMI7.2 
 phénylméthane-4"-sulfonique 
 EMI7.3 
 l'acide 2 02   diéthoay3 0 5 P   a,5   0 4' ppeatachloro=triphényl méthane6=sulfonique l'acide 2 0 2   -.ixabu.thoxy3 a 5 0 3   0 5   0 4."pentaehlo rot riphé 
 EMI7.4 
 nylméthane-6"-sulfonique 
 EMI7.5 
 l'acide d3mcyc:

  tohexyloyP5o3 e5ao' pentachloro-triphém nylméthane-6=8ulfoniqua l'acide di=oenzyloXY=305.3io5'04''-pentachloro=triphénylmé- thane 6 "su.fonique Itacide o =dx méthxmo5o a5 Utétraehlor4."-'bromatri phénylméte=6  msulfonique l'acide 2o2 â..mmétrsaxyo5o3ó5 a"mpentachlorotr.phényl méthane.'"=sulfonique l'acide 2a di=n.'buthoy3a5o P5 a   pentachloroAtriph nylméthane-6"-sulfonique 1 ' acide 20   di=méthoxy,5 a5   a   trichlaravtriphénylméthaae= 6 "sulf oni eue l'acide 2o2 d.==buthaxym5o3 diméthy 05  o"-tr.ch.oro triphénylméthane=6=sulfoniquê 1. acide o Vd.iz 'buthoxy3P5o P.4 a =pentachloc.x=triphém ny.méthane4' sulfoni que 
 EMI7.6 
 Exemple 2. 



  Des lainages sont imprégnés d'une solution de 10% 
 EMI7.7 
 de méthane-2c2'-di-n-buthoxy-55'dioloro-diphénylique' dans 
 EMI7.8 
 un mélange composé d'une partie de cyclohexanone et de 5 par- ties de benzine et ensuite centrifugés de façon que le pro- duit contienne après le séchage 2 ou 3 pour cent en poids du- dit composé de méthane diphényliqueo Le produit ainsi traité est protégé contre toute destruction par les mites. Au lieu 

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 d'introduire la matière dans la solution, elle peut en être arrosée. A la place dudit composé de méthane   diphénylique,   
 EMI8.1 
 le méthane 2.2'-dî-n-butho,y-3p3 .5o-5',4"-pentaehloro-tri- phény'1ique ou le méthane 2>c --di-n-buthoy-3>3'05,5'>5".2". 



  4"-heptach.oro-triphênylique peut être utilisé. 



   Les exemples suivants indiquent des méthodes con- venables pour la production des composés employés dans les exemples   ci-après.   Les parties y mentionnées se rapportent au poids. 



   Exemple 3. 



   --------------- 
20.8 parties du sel de sodium de l'acide benzal-   déhyde-o-sulfonique   et 28.5 parties de   p-chloro-anisol   sont introduites dans 200 parties d'acide sulfurique concentré à 87%. Le mélange est brassé pendant 12 heures environ à 40 - 45 C environ. Le produit de condensation se sépare sous forme d'une poudre cristallineo Tant que l'on constate encore des traces du produit initial, la solution d'acide sulfurique est réduite, par addition   d'eau, à   une teneur de   40%.   Le produit de   filtration   est enlevé par filtration et mélangé avec une quantité suffisante d'une solution aqueuse de carbonate de sodium, afin de rendre le mélange légèrement Congo-acide.

   Les traces du chloro-anisol qui restent sont   éliminées par   intro-   duction   de vapeur, Des cristaux du sel de sodium du produit de condensation peuvent être   séparés,   par addition   de.   sulfate de sodium. Le sel   de.   sodium se dissout aussi facilement dans de l'eau chaude que dans de l'eau   froide..   En ajoutant du chlorure   @   

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 ferrique à une solution aqueuse dudit sel, il se sépare un précipité incolore donnant avec de l'éther éthylique une.so- lution incolore. On parvient également à séparer des préci- pités blancs par addition de sels d'aluminium ou de calcium. 



  Les conditions de la condensation, c'est-à-dire la concentra- tion de l'acide sulfurique,la température et la période de réaction peuvent être variées dans les plus grandes limites, ainsi que d'autres agents condensants convenables peuvent être choisis, par exemple l'acide sulfurique dilué par de l'acide acétique. Le p-chloro-anisol peut être remplacé par 
 EMI9.1 
 le 2P4-dichlaroanisol, le 2-méthyl-4-ahloro-anisol, par des éthers de phénols et de naphtols avec des alcools aliphatiques   ou   cycloaliphatiques supérieurs,, tel que   l'hexyle-alcool.ou   le cyclohexanol, ou avec des alcools,   benzyliques,   tel que l'alcool benzylique ou l'alcool p-chloro-benzylique. 



   Exemple 4.      



   26 parties du sel de sodium de l'acide benzaldé- hyde-p-sulfonique sont dissoutes dans un mélange composé de 75 parties, d'acide acétique anhydre et de 60 parties d'acide sulfurique à   100%.   En éliminant l'air, on ajoute 30 parties d'anisol à une température de 5 à 10 C.; ensuite le mélange est agité pendant 24 heures à la température indiquée, et en- suite pendant 3 heures environ à 30 C. jusqu'à ce que l'on ne trouve plus. que quelques traces du produit initial. 

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   On introduit le mélange ensuite dans 200 parties d'eau refroidie à l'aide de petits morceaux de glace et y ajoute du carbonate de sodium ou de la soude caustique, jus- qu'à ce que le mélange ne réagisse finalement que très peu au Congo-acide. Après avoir fait disparaître toute trace d'ani- sol par de la vapeur, le produit de réaction est séparé en précipitant par du sel commun. Le produit final incolore et résineux peut être transformé en poudre, après l'avoir séché, et est facilement soluble même dans de l'eau froide. On ob- tient des précipités difficilement solubles, lorsqu'on ajoute aux solutions aqueuses des sels ferriques ou des sels d'alu- minium. 



   Exemple 5.      



   51.6 parties du sel de sodium de l'acide   22'-di-   
 EMI10.1 
 hydroçy3a3'o5o5'-ttrachloratriphénylrnéthane-2"-sulfonique - que l'on obtient par condensation d'une proportion   molécu-   laire d'acide   benzaldéhyde-o-sulfonique   avec deux proportions moléculaires du 2.4-dichloro-phénol - sont dissoutes dans 400 parties d'une solution aqueuse à 2% de soude caustique et le mélange est remué plusieurs heures à une température de 25  à 50 C. environ avec 26 parties environ de sulfate diméthylique, jusqu'à ce que les produits initiaux aient complètement dispa- ru, le mélange de réaction étant toujours tenu légèrement alca-- lin par addition de peu de carbonate de   sodium,   au besoin.

   Le produit final qui se présente sous forme de fins cristaux est, après   refroidissement   filtré par aspiration et lavé dans de l'eau. Par redissolution dans de l'eau chaude et en ajoutant 

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 du sulfate de sodium, le produit s'obtient sous forme de feuillets argentés; en ajoutant du chlorure ferrique ou du sulfate d'aluminium à des solutions de ces derniers, il se forme des précipités blancs difficilement solubles. 



   La réaction se fait selon l'équation suivante: 
 EMI11.1 
 La méthylation peut être exécutée d'après n'importe quel autre procédé connu,, par exemple à l'aide d'autres agents   alcalins   ou alkylants, de même que les groupes. de l'éther n-butylique, iso-butylique ou cyclohxylique peuvent être combinés aux noyaux du benzène A la place dudit sel de l'acide triphénylméthane-sulfonique,   on peut   également 

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 employer soit du sel de l'acide triphénylméthane-sulfonique, provenant d'une proportion moléculaire de l'acide benzaldéhyde- o-sulfonique et deux proportions moléculaires du   2-méthyl-4-   chlorophénol,

   soit du sel de l'acide triphénylméthane-sulfo- nique provenant d'une proportion moléculaire de l'acide 3-chlo- 
 EMI12.1 
 ro-benzaldéhyde-6-sulfonique et de deux proportions moléculaires du 2.4.-dichloro-phénol. 



   Exemple 6. 



   82 parties du sel de sodium de l'acide   33'.55'-   
 EMI12.2 
 tétrachloro-404'-àihyàroxy-triphénylméthane-2"-sulfonique - obtenu en partant d'une proportion moléculaire d'acide benzal-   déhyde-o-sulfonique   et deux proportions moléculaires du   26-di-   chlore-phénol - sont dissoutes dans une solution aqueuse de soude caustique et chauffées ensemble avec du sulfate bi-méthy-   lique à   95 C. à la manière décrite dans l'exemple 5. Le produit est traité comme indiqué précédemment et les cristaux prenant naissance correspondent à la formule: 
 EMI12.3 
 

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Exemple 7. 



   51.6 parties du sel de sodium de l'acide di-hydroxy-   triphénylméthane-sulfonique,   employé au début de l'exemple 5, sont dissoutes dans 400 parties d'une solution aqueuse à 2% de soude caustique; 26 parties de chlorure de benzyle y sont   ajoutées   et le mélange est chauffé à l'ébullition, jusqu'à ce que les matières initiales aient disparu, le mélange de réac- tion étant continuellement tenu légèrement alcalin, au besoin par addition de carbonate de sodium. Les traces de substances volatiles sont éliminées à l'aide de vapeur, tandis que les substances solides sont   enlevées, par   filtration.

   Le sel de sodium de l'acide sulfonique de la formule 
 EMI13.1 
 est précipité par un sel et se sépare par addition de sulfate de sodium sous forme de cristaux,.   #   

 <Desc/Clms Page number 14> 

 
Exemple 8.      



   51.6 parties du sel de sodium de l'acide dihydro-   xy-triphénylméthane-sulfonique   employé dans l'exemple 5 sont dissoutes dans une solution composée de 8 parties de soude caustique et de 300 parties d'eau, Cette solution est ensuite mélangée dans un autoclave avec 37.4 parties d'iodure isopro- pylique et chauffée pendant 48 heures dans un bain d'huile dont la température est portée à 100-115 C. Apres refroidisse- ment l'huile séparée est débarrassée de la couche aqueuse et distillée à la vapeuro Un sel de sodium cristallin de la for- mule suivante: 
 EMI14.1 
 est précipité de la solution aqueuse par addition d'une solu- tion de soude caustique aqueuse concentrée ou par addition de sulfate de sodium.

   Le bromure n-propylique et l'iodure ally- lique peuvent être utilisés de la même manière à l'estérifi- cation. 

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   Exemple 9. 



   51.6 parties du sel de sodium de l'acide   dihydroxy-     triphénylméthane-sulfonique   sont dissoutes dans un mélange composé d'une solution aqueuse de soude caustique à   32.4%,   et de 150 parties   d'eau.   La solution que l'on obtient ainsi est ,mélangée avec 30.14 parties de bromure iso-butylique et   chauf-   fée à   l'ébullition   pendant 24 heures au reflux..

   La solution étant encore chaude,   on   en sépare par   filtration   un précipité grossièrement cristallin, qui consiste   probablement   en l'ester de l'acide iso¯butyle-sulfonique de l'éther   di-iso-buty-   lique.   Apres   l'avoir traité à la vapeur et, par addition d'une solution aqueuse concentrée de soude caustique, le sel de sodium répondant à la formule   suivante-:   
 EMI15.1 
 se présente, après séparation, sous forme d'une couche hui-   leuse   se transformant lors du refroidissement en une masse cristalline. 

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Exemple   10 .   



   ------------------ 25 parties du sel de sodium de l'acide 2.2'-dihydro- 
 EMI16.1 
 ay-3a3'o3"a5o5'mpentachloro..ntriphényhnéthane-6"-.sulfonique - (à 'obtenir en partant d'une proportion moléculaire d'acide 3- chloro-benzaldéhyde-6-oulfenique et deux proportions molécu- laires du 2.4-di-chlorophénol) - sont dissoutes dans 15 par- ties d'une solution à 31% de scinde caustique et   100   parties d'eau. On y ajoute en brassant et à une température de 95- 100 C, la parties de bromure n-butylique. Lorsqu'après un court chauffage le produit mentionné en dernier lieu a disparu, on laisse refroidir le mélange de réaction et le produit rési- neux qui en résulte est séparé, dissous dans de l'eau chaude et la solution traitéaà la vapeur.

   En ajoutant à la solution du sulfate de sodium, le sel de sodium répondant à la formule: 
 EMI16.2 
 se précipite sous forme d'une poudre. Le sel initial de l'acide sulfonique peut être alkylé de la même manière avec l'éther mé- thylique du glycol d'éthylène chlore-hydrine, ou bien le   n-bu-     tyle-chlorure   peut être mis en réaction avec les' sels. de   l'aci-   de sulfonique, en partant soit   d'une,proportion   moléculaire de 

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 EMI17.1 
 l'acide benzaTdhyde2w4disuîfonique et deux proportions moléculaires du 2.4-di-chlorophénol, soit en partant d'une proportion moléculaire d'acide benzaldéhyde-p-sulfonique et d'une proportion moléculaire du 2.4.6-tri-chlorophénol et du 
 EMI17.2 
 G. w t-w.i-til.LorapittSLâ6â1



   <Desc / Clms Page number 1>
 



  "Process for the preservation of wool, furs etc., against parasites of textile materials"

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The present invention relates to a process for the preservation of wool, furs and similar materials against moths and other parasites of textile materials, and to means and preparations for combating them.



   It is well known that wool, fur, feathers and the like are susceptible to attack by moths and other pests, and can be protected from them by treating them. by colorless compounds, containing halogenated and hydroxylated di- or tri-aryl methane.



  These compounds are generally applied to the materials either by sprinkling, or by introducing into solutions of said compounds in water, in aqueous solutions or in one or more organic solvents.



   However, it has been found that better results can be obtained from all points of view by the use of one or more ethers of said compounds, in which all the phenalhydroxyl groups are etherified by alkyl groups formed. mant an open chain, or by cycloalkyl or alkyl aryl groups
Said compounds correspond to the general formula: R-CHX-R, in which "R" denotes an aromatic ring, preferably a benzene ring containing one or more halogen atoms and an alkoxy- or aralkoxylic group, and wherein "X" denotes hydrogen or an aromatic ring, preferably a benzene ring which may contain one or more halogen atoms, a sulfonic acid or both.

   Said halogen atoms

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 are preferably chlorine atoms, although bromine or iodine atoms as well may be present; but compounds containing these are more expensive than those containing chlorine
Said ether groups can be chosen, for example, from those of methyl, propyl, alkoxy-alkyl (R-O-R), n = and iso-butyl, cyclohexyl and benzyl.

   Compounds containing ether groups with 3 or 5 carbon atoms - especially those containing butyl groups - have been shown to be more effective, and in most cases the ether groups should be combine with "R" in o-position relative to the methylene or methineo group Often, it is sufficient that the rings "R" contain only one halogen atom each, but in any case one halogen atom should enter said nuclei in m-position relative to the methylene or methineo group Preferred compounds of ethers are, therefore,
 EMI3.1
 the types of 202'-di-alkoxy-õµ'-chlorodiphenyl methane of Zo2 = dialkoxy = 5o5 odiphenyl chlo and compounds of tri-phenyl methane,

   wherein the third phenyl radi-¯ cal "X" contains a neutralized sulfonic acid group.



   The compounds employed for the present invention can be prepared by condensation of a molecular proportion of an aldehyde, such as formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde or an aromatic aldehyde sulfanic acid,

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 la as for example a sulfonic acid of / benzaldehyde with two molecular proportions of an alkyl, cycloalkyl or aralkyl ether of a phenol or naphthol or mixtures of such ethers. The condensation is carried out according to the method employed for the production of such compounds, i.e. using an acid condensing agent, such as concentrated sulfuric acid or a mixture of the latter with acetic acid or zinc chloride.

   Even with the use of simple ethers for the condensation, mixtures of different compounds of di- or tri-aryl methane are often obtained in which the methylene radical or the methine radical is attached at different positions to the nucleus of the compounds. phenolic or naphtholic ethers o For this it is preferable to first condense the selected aldehyde substance with a suitable phenol or naphthol containing free hydroxylic phenolic groups, and then to alkylate or aralkylate all phenolic groups. hydroxyl compounds of the di- or tri-aryl methane compound in a known and suitable manner, for example using alkyl halides or alkyl sulphates.

   The condensation of aldehyde substances with phenols or naphthols also provides, like subsequent alkylation or aralkylation, more uniform products than a condensation of aldehyde substances with ethers of phenol or naphthol,

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Depending on their degree of solubility, the compounds can be applied. in the form of aqueous solutions or be dissolved in organic solvents. If it is intended to be used in an aqueous bath, for example in a combination of a dyeing and pest preservation process. In textile materials, the benzene nucleus designated "X" should contain a sulfonic group, preferably neutralized by an alkali metal, such as sodium or potassium or by ammonia.

   Acid compounds apply well to the organic fibers of wool and to other similar materials and can only with difficulty be detached from them ... In comparison with the results obtained by the use of the compounds known until now. here, the materials treated with the ethers according to the present invention possess after washing more durable preservative properties and greater lightfastness.



   As described above, compounds having alkoxylic and aralkoxylic chains of different length, give correspondingly different results. Therefore, the applied amounts of the different compounds vary in most cases, depending on their effectiveness, from about 1 to 3 percent by weight.



   The following examples give, without limitation, some indications of the nature of the present invention.



  The parts discussed in these examples relate to weight.

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   Example 1.



   100 kes. of wool yarn are introduced at 60 ° C. in 2 cm3 of an aqueous bath containing 840 grs, direct blue alizarin, 260 grs of yellow Supramine R, 220 grs, of red Supra-mine GG, 3 kos of salt sodium acid 3.3'.5.5'.4 "-
 EMI6.1
 pentachloro-6 <6'-dimethoxy-triphenylmethane-2 "-sulfonic acid, 10 kos of Glauber salt and 4 kos of sulfuric acid. The yarn thus treated is dyed and protected at the same time against any attack by moths and dust. other textile pests.

   In place of said sodium salt of triphenylmethane sulfonic acid, sodium, potassium or ammonium salts, the following compounds can be used in the same way:
 EMI6.2
 2o2-dimethoxy-3o5o3o5'-tetrachloro-triphenylmethane- 2 "-sulfonic acid, 2o2'-diethoxy-3o5m3'o5'-tetrachloro-triphenylmethane-2" -sulfonic acid, 2o2'-di- (n- or iso-) propyloxy-õsoµ'0e5'-tetrachlorotriphenylmethane-2 "-sulfonic acid, 2o2'-dïn-buthoxy-3o5P3'P5'-ç-tetrachloro-triphenylmethane-2" --sulfonic acid l '2.2'-di-iso-buthoxy-3.5.3' 5'-tetrachloro-triphenylmethane-2 "-sulfonic acid 2 02 f -.d i-iso-amyloay-3 0 5 o-5 ' 0 5.-Tetrachloro-t-riphenylmethane-2 "-sulfonic acid 2P2'-dial,

  yloayd3o543'o5'-tetrachlora-tripheny2methane- 2 "-sulfoni as 2d2'0di-cycloheayloxy-5o5a3'o5'-tetrachloro-triphenyl-methane-2" -sulfonic acid 2v2'-di.-mého3o5-3o '-tetahloxo-triphenylmethane- @ 4 "-sulfonic

 <Desc / Clms Page number 7>

 
 EMI7.1
 acid 2o2 = diamethorym3o3 = dimethyl5 o5 '= diohlaro - t-rim
 EMI7.2
 phenylmethane-4 "-sulfonic
 EMI7.3
 2 02 diethoay3 0 5 P a, 5 0 4 'ppeatachloro = triphenyl methane6 = sulfonic acid 2 0 2 -.ixabu.thoxy3 a 5 0 3 0 5 0 4. "pentaehlo rot riphé
 EMI7.4
 6 "-nylmethane-sulfonic acid
 EMI7.5
 d3mcyc acid:

  tohexyloyP5o3 e5ao 'pentachloro-triphem nylmethane-6 = 8ulfonic acid di = oenzyloXY = 305.3io5'04' '- pentachloro = triphenylmethane 6 "su.fonic Itacid o = dx methxmo5o a5 Utetrae' bromethyl = 6". msulfonic acid 2o2 â..mmétrsaxyo5o3ó5 a "mpentachlorotr.phenyl methane. '" = sulfonic acid 2a di = n.'buthoy3a5o P5 a pentachloroAtriph nylmethane-6 "-sulfonic acid 20 di = methoxy, 5 a5 a trichlaravtriphenylmethaae = 6 "sulfoni had acid 2o2 d. == buthaxym5o3 dimethy 05 o" -tr.ch.oro triphenylmethane = 6 = sulfoniquê 1.acid o Vd.iz 'buthoxy3P5o P.4 a = pentachloc.x = triphem ny.methane4 'sulfoni c
 EMI7.6
 Example 2.



  Woolens are impregnated with a 10% solution
 EMI7.7
 methane-2c2'-di-n-buthoxy-55'dioloro-diphenyl 'in
 EMI7.8
 a mixture composed of one part cyclohexanone and 5 parts benzine and then centrifuged so that after drying the product contains 2 or 3 percent by weight of said compound of diphenyl methane o The product thus treated is protected against destruction by moths. Instead

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 to introduce the material into the solution, it can be sprinkled. Instead of said compound of diphenyl methane,
 EMI8.1
 methane 2.2'-dî-n-butho, y-3p3 .5o-5 ', 4 "-pentaehloro-tri-phenylique or methane 2> c --di-n-buthoy-3> 3'05, 5 '> 5 ".2".



  4 "-heptachorotriphenyl can be used.



   The following examples indicate suitable methods for the production of the compounds employed in the examples below. The parts mentioned there relate to weight.



   Example 3.



   ---------------
20.8 parts of the sodium salt of benzaldehyde-o-sulfonic acid and 28.5 parts of p-chloro-anisol are introduced into 200 parts of concentrated 87% sulfuric acid. The mixture is stirred for approximately 12 hours at approximately 40 - 45 C. The condensation product separates out in the form of a crystalline powder. As long as traces of the initial product are still observed, the sulfuric acid solution is reduced, by adding water, to a content of 40%. The filter product is removed by filtration and mixed with a sufficient quantity of an aqueous solution of sodium carbonate to make the mixture slightly Congo-acidic.

   The traces of chloroanisol which remain are removed by the introduction of steam. Crystals of the sodium salt of the condensation product can be separated by the addition of. sodium sulfate. The salt of. sodium dissolves as easily in hot water as in cold water. Adding chloride @

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 ferric to an aqueous solution of said salt, a colorless precipitate separates out, giving a colorless solution with ethyl ether. It is also possible to separate white precipitates by adding aluminum or calcium salts.



  The conditions of the condensation, i.e. the concentration of sulfuric acid, the temperature and the reaction period can be varied within the greatest limits, as well as other suitable condensing agents can be chosen. , for example sulfuric acid diluted with acetic acid. P-chloro-anisol can be replaced by
 EMI9.1
 2P4-dichlaroanisol, 2-methyl-4-ahloro-anisol, with ethers of phenols and naphthols with higher aliphatic or cycloaliphatic alcohols, such as hexyl-alcohol or cyclohexanol, or with alcohols, benzylic alcohol, such as benzyl alcohol or p-chloro-benzyl alcohol.



   Example 4.



   26 parts of the sodium salt of benzaldehyde-p-sulfonic acid are dissolved in a mixture consisting of 75 parts, anhydrous acetic acid and 60 parts of 100% sulfuric acid. By removing the air, 30 parts of anisol are added at a temperature of 5-10 C .; then the mixture is stirred for 24 hours at the indicated temperature, and then for about 3 hours at 30 ° C. until no more is found. only a few traces of the initial product.

 <Desc / Clms Page number 10>

 



   The mixture is then introduced into 200 parts of water cooled with small pieces of ice and sodium carbonate or caustic soda is added thereto, until the mixture finally reacts very little to the mixture. Congo-acid. After removing all traces of anisol with steam, the reaction product is separated by precipitating with common salt. The colorless and resinous end product can be made into a powder, after drying it, and is easily soluble even in cold water. Hardly soluble precipitates are obtained when ferric salts or aluminum salts are added to aqueous solutions.



   Example 5.



   51.6 parts of the sodium salt of 22'-di- acid
 EMI10.1
 hydroçy3a3'o5o5'-ttrachloratriphenylrnéthane-2 "-sulfonique - which is obtained by condensation of a molecular proportion of benzaldehyde-o-sulfonic acid with two molecular proportions of 2.4-dichloro-phenol - are dissolved in 400 parts of a 2% aqueous solution of caustic soda and the mixture is stirred for several hours at a temperature of approximately 25 to 50 C. with approximately 26 parts of dimethyl sulfate, until the initial products have completely disappeared, the reaction mixture still being kept slightly alkaline by adding a little sodium carbonate, if necessary.

   The final product which is in the form of fine crystals is, after cooling, filtered off with suction and washed in water. By redissolving in hot water and adding

 <Desc / Clms Page number 11>

 sodium sulphate, the product is obtained in the form of silvery layers; on adding ferric chloride or aluminum sulphate to solutions of the latter, hardly soluble white precipitates are formed.



   The reaction takes place according to the following equation:
 EMI11.1
 The methylation can be carried out by any other known method, for example using other alkali or alkylating agents, as well as the groups. n-butyl, iso-butyl or cyclohxyl ether can be combined with the benzene rings. Instead of said salt of triphenylmethanesulfonic acid, it is also possible

 <Desc / Clms Page number 12>

 use either the salt of triphenylmethane-sulfonic acid, derived from a molecular proportion of benzaldehyde-o-sulfonic acid and two molecular proportions of 2-methyl-4-chlorophenol,

   or the salt of triphenylmethane-sulfonic acid derived from a molecular proportion of 3-chlo- acid
 EMI12.1
 ro-benzaldehyde-6-sulfonic acid and two molecular proportions of 2.4.-dichloro-phenol.



   Example 6.



   82 parts of the sodium salt of 33'.55'- acid
 EMI12.2
 tetrachloro-404'-alihyàroxy-triphenylmethane-2 "-sulfonique - obtained by starting from a molecular proportion of benzal-dehyde-o-sulfonic acid and two molecular proportions of 26-di-chlorine-phenol - are dissolved in a solution sodium hydroxide solution and heated together with bimetallic sulphate to 95 ° C. in the manner described in Example 5. The product is treated as indicated above and the crystals arising correspond to the formula:
 EMI12.3
 

 <Desc / Clms Page number 13>

 
Example 7.



   51.6 parts of the sodium salt of di-hydroxy-triphenylmethanesulfonic acid, used at the start of Example 5, are dissolved in 400 parts of a 2% aqueous solution of caustic soda; 26 parts of benzyl chloride are added thereto and the mixture is heated to boiling, until the starting materials have disappeared, the reaction mixture being continually kept slightly alkaline, if necessary by the addition of sodium carbonate. . Traces of volatile substances are removed using steam, while solid substances are removed by filtration.

   The sodium salt of sulfonic acid of the formula
 EMI13.1
 is precipitated by a salt and separated by addition of sodium sulfate in the form of crystals ,. #

 <Desc / Clms Page number 14>

 
Example 8.



   51.6 parts of the sodium salt of dihydro-xy-triphenylmethane-sulfonic acid used in Example 5 are dissolved in a solution composed of 8 parts of caustic soda and 300 parts of water, This solution is then mixed in a autoclave with 37.4 parts of isopropyl iodide and heated for 48 hours in an oil bath, the temperature of which is raised to 100-115 C. After cooling the separated oil is freed from the aqueous layer and distilled with steam o A crystalline sodium salt of the following formula:
 EMI14.1
 is precipitated from the aqueous solution by the addition of a concentrated aqueous caustic soda solution or by the addition of sodium sulfate.

   N-propyl bromide and allyl iodide can be used in the esterification in the same way.

 <Desc / Clms Page number 15>

 



   Example 9.



   51.6 parts of the sodium salt of dihydroxy-triphenylmethanesulphonic acid are dissolved in a mixture composed of a 32.4% aqueous solution of caustic soda and 150 parts of water. The solution thus obtained is mixed with 30.14 parts of isobutyl bromide and heated to the boil for 24 hours under reflux.

   While the solution was still hot, a coarsely crystalline precipitate was filtered off, probably consisting of the isobutyl-sulfonic acid ester of di-isobutyl ether. After having treated it with steam and, by adding a concentrated aqueous solution of caustic soda, the sodium salt corresponding to the following formula:
 EMI15.1
 appears, after separation, in the form of an oily layer which transforms on cooling into a crystalline mass.

 <Desc / Clms Page number 16>

 
Example 10.



   ------------------ 25 parts of the sodium salt of 2.2'-dihydro- acid
 EMI16.1
 ay-3a3'o3 "a5o5'mpentachloro..ntriphenyhnethane-6" -. sulfonic - (to be obtained starting from a molecular proportion of 3-chloro-benzaldehyde-6-oulfenic acid and two molecular proportions of 2.4 -di-chlorophenol) - are dissolved in 15 parts of a 31% solution of caustic cleavage and 100 parts of water. The parts of n-butyl bromide are added thereto with stirring and at a temperature of 95-100 C. When after short heating the last-mentioned product has disappeared, the reaction mixture is allowed to cool and the resulting resinous product is separated, dissolved in hot water and the solution steamed.

   By adding sodium sulfate to the solution, the sodium salt corresponding to the formula:
 EMI16.2
 precipitates in the form of a powder. The initial salt of the sulfonic acid can be alkylated in the same way with the methyl ether of ethylene chlorine hydrine glycol, or the n-butyl chloride can be reacted with the salts. . of sulfonic acid, starting either from a molecular proportion of

 <Desc / Clms Page number 17>

 
 EMI17.1
 benzaTdhyde2w4disulfonic acid and two molecular proportions of 2.4-di-chlorophenol, either starting from a molecular proportion of benzaldehyde-p-sulfonic acid and a molecular proportion of 2.4.6-tri-chlorophenol and
 EMI17.2
 G. w t-w.i-til.LorapittSLâ6â1


    

Claims (1)

RESUME, ------------------ La présente invention a pour objet: I ) Un procédé pour la préservation des matières sus- ceptibles d'être attaquées par les mites et d'autres parasites, et qui consiste à traiter ces matières par un éther incolore ne renfermant pas de groupes phénoliques hydroxyliques et répon- dant à la formule R-CHX-R, dans laquelle "R" désigne des noyaux aromatiques, de préférence des noyaux benzéniques qui contien- nent un ou plusieurs atomes d'halogène et un groupe alkoxylique ou aralkoxylique, et dans laquelle "X" représente l'hydrogène ou un noyau aromatique, de préférence un noyau benzénique qui peut contenir un ou plusieurs atomes d'halogène ou un acide sul- Sonique ou les deux, comme décrit précédemment, 2 ) ABSTRACT, ------------------ The present invention relates to: I) A process for the preservation of materials liable to be attacked by moths and other pests, and which consists in treating such materials with a colorless ether not containing phenolic hydroxyl groups and corresponding to the formula R-CHX-R, in which "R" denotes aromatic rings, preferably benzene rings which contain one or more halogen atoms and an alkoxylic or aralkoxylic group, and in which "X" represents hydrogen or an aromatic nucleus, preferably a benzene nucleus which may contain one or more halogen atoms or a sulsonic acid or both, as previously described, 2) L'emploi dans le procédé décrit sous 1 d'un composé de méthane di-ou tri-phénylique, dans lequel les groupes d'éther sont combinés au "R" en o-position par rapport au groupement CHX. The use in the process described under 1 of a compound of di- or tri-phenyl methane, in which the ether groups are combined with the "R" in o-position relative to the CHX group. 3 ) L'emploi dans le procédé décrit sous 1 et 26 d'un composé de méthane di- ou tri-phénylique, dans lequel des ato- mes du chlore sont combinés au "R" en m-position par rapport au groupement croc. 3) The use in the process described under 1 and 26 of a compound of di- or tri-phenyl methane, in which chlorine atoms are combined with the "R" in m-position relative to the croc group. 4 ) L'emploi dans le procédé indiqué sous 1 à 3 d'un composé de méthane di- ou tri-phénylique qui contient une plu- ralité d'atomes de chlore combinés à au moins deux noyaux ben- zéniqueso <Desc/Clms Page number 19> 5 ) Le. procédé pour la préservation des matières sus- ceptibles d'être attaquées par les mites et d'autres parasites comme décrit dans les exemples précédents. 4) The use in the process indicated under 1 to 3 of a compound of di- or tri-phenyl methane which contains a plurality of chlorine atoms combined with at least two benzene rings. <Desc / Clms Page number 19> 5) The. process for the preservation of materials susceptible to attack by moths and other pests as described in the preceding examples. 6 ) Les matières préservées dans le sens des données ci- devant. 6) Materials preserved in the sense of the above data. 7 ) Les produits servant à l'exécution du procédé indiqué sous 1 à 5 . 7) The products used to carry out the process indicated under 1 to 5. 8 ) Un procédé pour la production des composés du méthane di- ou tri-phénylique décrits sous 1 à 4 et ? qui consiste à alkyler ou à aralkyler de manière connue les groupes phénoliques hydroxyliques libres des composés du méthane di- ou tri-phény- lique répondant à la formule R-CHK-R, dans laquelle "R" désigne des noyaux aromatiques, de préférence des noyaux benzéniques. qui contiennent un. ou plusieurs atomes d'halogène et un groupe- ment phénolique hydroxylique, et dans laquelle "X" représente l'hydrogène ou un noyau aromatique, de préférence un noyau ben- zénique qui peut contenir soit un ou plusieurs atomes d'halo- gène, soit un groupe de l'acide sulfonique ou les deux. 8) A process for the production of the compounds of di- or tri-phenyl methane described under 1 to 4 and? which consists in alkylating or aralkylating in a known manner the free phenolic hydroxyl groups of the compounds of di- or tri-phenyl methane corresponding to the formula R-CHK-R, in which "R" denotes aromatic rings, preferably benzene rings. that contain a. or more halogen atoms and a hydroxylic phenolic group, and in which "X" represents hydrogen or an aromatic ring, preferably a benzene ring which may contain either one or more halogen atoms, either a group of sulfonic acid or both. 9 ) Les produits obtenus par l'emploi du procédé décrit sous 8 . 9) The products obtained by using the process described under 8.
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