AT336031B - Verfahren zur herstellung von neuen naphthyridinderivaten und von deren saureadditionssalzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen naphthyridinderivaten und von deren saureadditionssalzen

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AT336031B
AT336031B AT86676A AT86676A AT336031B AT 336031 B AT336031 B AT 336031B AT 86676 A AT86676 A AT 86676A AT 86676 A AT86676 A AT 86676A AT 336031 B AT336031 B AT 336031B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Naphthyridinderivaten der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 und ihrer Additionssalze mit Säuren. i Die Erfindungbezieht sich somit auf ein Verfahren zur Herstellung von neuen Naphthyridinderivaten der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 in welcher eines der Symbole = X-die Bedeutung von = N-hat und die drei andern jeweils eine Gruppe 
 EMI1.3 
 stoff und Halogen, Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen, deren Alkylteil l bis 4 Kohlenstoffatome enthält, und der Nitrogruppe und
1. n für Null steht und R Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, eine Alkenylgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen,   Alkenylgruppe   mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylgruppe, deren Alkylteil l bis 4 Kohlenstoffatome enthält oder den Phenylrest bedeutet, oder
2.

   n für 1 steht und R eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylgruppe, deren Alkyl teil 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthält, oder einen Phenylrest bedeutet, sowie von deren Säureadditionssalzen, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man, falls n für Null oder 1 steht und R die entsprechende, oben angegebene Bedeutung hat, ein Piperazin der allgemeinen Formel 
 EMI1.4 
 in welcher n und R die vorstehend angegebene Bedeutung haben, mit einem gemischten Carbonat der allgemeinen Formel 

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 EMI2.1 
 in welcher X, A,    A   und Z die vorstehend angegebene Bedeutung haben und Ar einen gegebenenfalls subsütuierten Phenylrest darstellt, umsetzt, und gegebenenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel   ffl,   worin n für Null steht und R die vorstehend angegebene Bedeutung hat, oxydiert,

   und daraufhin die erhaltene Verbindung gegebenenfalls in ein Säureadditionssalz hievon überführt. 



   Im allgemeinen wird die Reaktion in einem wasserfreien organischen Lösungsmittel wie Acetonitril oder Dimethylformamid bei einer Temperatur von etwa   200C durchgeführt.   



   Die Verbindung der allgemeinen Formel   (EI),   worin n für 1 steht und R die Methylgruppe darstellt, sowie ihr Dihydrochlorid, können durch Oxydation von tert. Butyl- (4-methyl-piperazinyl-l) -carboxylat mittels 4-Nitroperbenzoesäure in wasserfreiem Chloroform bei einer Temperatur, die   400C   nicht überschreitet, und anschliessenden Ersatz der tert. Butyloxycarbonylgruppe durch Wasserstoff durch Erwärmen des Hydrochlorids von l-Methyl-4-tert.   butyloxy-carbonyl-piperazin-l-oxyd   in äthanolischem Milieu in Anwesenheit von wasserfreier Chlorwasserstoffsäure unter   Rückfluss   hergestellt werden. Die andern Verbindungen der allgemeinen Formel   (DL)   können auf analoge Weise erhalten werden. 



   Das gemischte Carbonat der allgemeinen Formel (III) kann durch Einwirkung eines Chlorameisensäureesters der allgemeinen Formel   Cl-CO-O-Ar   (IV) in welcher Ar die vorstehend angegebene Bedeutung hat, auf eine Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI2.2 
 in welcher X, A, A 1 und Z die obige Bedeutung haben, erhalten werden. 



   Die Umsetzung verläuft im allgemeinen in einem organischen basischen Lösungsmittel wie Pyridin bei einer Temperatur von 0 bis   20 C.   



   Das Naphthyridinderivat der allgemeinen Formel (V) kann durch partielle Reduktion eines Imids der allgemeinen Formel 
 EMI2.3 
 in welcher X, A,    Al   und Z die vorstehend angegebene Bedeutung haben, hergestellt werden. 



   Im allgemeinen wird die Reduktion mittels eines Alkaliborhydrids durchgeführt, wobei man in einer organischen oder wässerigen organischen bzw. hydroorganischen Lösung wie einer Mischung von Dioxan-Methanol oder Dioxan-Wasser oder Methanol-Wasser oder Äthanol-Wasser arbeitet. 



   Die partielle Reduktion einer Verbindung der allgemeinen Formel (VI) kann zu isomeren Produkten führen, die durch physikalisch-chemische Methoden wie die fraktionierte Kristallisation oder die Chromatographie getrennt werden können. 



   Das Imid der allgemeinen Formel (VI) kann durch Einwirkung eines   2-Aminonaphthyridins   der allgemeinen Formel 

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 EMI3.1 
 in welcher X die vorstehend angegebene Bedeutung hat, auf ein Anhydrid der allgemeinen Formel 
 EMI3.2 
 erhalten werden, in welcher Formel A,    At   und Z die vorstehend angegebene Bedeutung haben, wobei gegebenenfalls ein Zwischenprodukt der allgemeinen Formel 
 EMI3.3 
 
 EMI3.4 
 

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 EMI4.1 
 Von besonderem Interesse sind die Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI4.2 
 
 EMI4.3 
 
 EMI4.4 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



   Im allgemeinen bestimmt der Mediziner die Posologie, die er am geeignetsten hält, in Abhängigkeit vom Alter, vom Gewicht und allen andern, den Patienten betreffenden Faktoren. 



   Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele, auf welche sie jedoch nicht beschränkt ist, näher erläutert. 



   Beispiel1 :ZueinerSuspensionvon5,6g2-(1,8-Naphthyridinyl-2)-3-phenoxy-carbonyloxy-isoindolinon-1 in 100 cm Acetonitril fügt man auf einmal 8 g 4-Methylpiperazin. Man rührt die erhaltene Lösung 6 h bei einer Temperatur von 20 C. Man giesst die Reaktionsmischung auf eine Suspension von 100 g Eis in 300 cm Methylenchlorid. Zu der erhaltenen Lösung fügt man 200   ems   einer wässerigen Lösung von 8% Na-   triumbicarbonat.   Man dekantiert die organische Phase ab und extrahiert die wässerige Phase mit 400   cm   Methylenchlorid. Die vereinten organischen Phasen werden über 10 g wasserfreiem Kaliumcarbonat getrocknet und zur Trockne verdampft. Der ölige Rückstand (8 g) wird in 100 cm Isopropyläther unter Rückfluss aufgenommen. Die Lösung gibt durch Abkühlen Kristalle ab, die man durch Filtrieren abtrennt.

   Man erhält so 2, 9 g 3- (4-Methyl-piperazinyl-1)-carbonyloxy-2-(1,8-naphthyridinyl-2)-isoindolinon-1, Fp. 183 C. 



   Das 2-(1,8-Naphthyridinyl-2)-3-phenoxy-carbonyloxy-isoindolinon-1, das als Ausgangsmaterial verwendet wurde, kann auf folgende Weise hergestellt werden : - Herstellen von   2-Amino-l, 8-naphthyridin (Fp. 141 C)   gemäss   W. W. Paudler undT. J. Kress, J. Org. Chem.   



   33 [19681,   S. 1384 ;   
 EMI5.1 
 rend 1 h 30 min ; - Herstellen von 6, 7 g 2-(1,3-Naphthyridinyl-2)-3-hydroxy-isoindolinon-1 (Fp. 2280C) durch Einwirken von   1,     27 g Kaliumborhydrid   auf 8, 6 g 2- (1,8-Naphthyridinyl-2)-phthalimid 78 cm3 Dioxan und
15,6    cm   einer gesättigten wässerigen Lösung von Dinatriumphosphat bei    200C ;   
 EMI5.2 
 hergestellt werden : - Herstellen von   2-Amino-7-methyl-l,     8-naphthyridin   (Fp. 186 bis 187 C) gemäss E.V.Brown, J. Org. 



   Chem., 30 [1965J,   S. 1607 ;   - Herstellen von   5,   4 g 2-(7-Methyl-1,8-naphthyridinyl-2)-phthalimid durch Einwirken von 3, 18 g 7-Me-   thyl-2-amino-l, 8-naphthyridin   auf   2, 96   g Phthalsäureanhydrid in 60   crn   Diphenyläther während 1 h bei 1700C ; 
 EMI5.3 
 
 EMI5.4 
 10 g Siliziumdioxydgel geleitet. Man eluiert mit 16 x20   cm3   Methylenchlorid ; die entsprechenden Eluate werden verworfen. Man eluiert darauf mit 5 x 20 cm3 Äthylacetat ; die entsprechenden Eluate werden vereint und unter vermindertem Druck konzentriert. Man erhält einen kristallinen Rückstand von 0, 9 g, den man in 20 cm3 Äthylacetat suspendiert. Die Kristalle werden durch Filtration abgetrennt und getrocknet.

   Man erhält so   0, 75g 3- (4-Methyl-piperazinyl-l)-carbonyloxy-5-chlor-2- (7-chlor-l, 8-naphthyridinyl-2)-isoindolinon-l,   Fp. 255 C. 



   Das 2-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-3-phenyloxy-carbonyloxy-5-chlorisoindolinon-1 kann auf folgende   Weise hergestellt werden : Herstellung des 4-Chlorphthalsäureanhydrids (Fp. 96 C) gemäss E. E. Ayling, J. Ohem. 80c. [1929],    

 <Desc/Clms Page number 6> 

 S.   253 ;  
Herstellung von 2-Amino-7-hydroxy-1,8-naphthyridin (Fp. 300 bis 305 C) gemäss   S. Carboni   et Coll., Ann. 



  Chim,   (Roma),   54   [1964], S. 883 ;  
Herstellung von 7 g 2-(7-Hydroxy-1,8-naphthyridinyl-2)-5-chlorphthalimid (Fp. 320 C) durch Einwirken 
 EMI6.1 
 
5 g 2-Amino-7-hydroxy-l, 8-naphthyridin auf 21, 5 g 4-Chlorphthalsäureanhydridin 450 crn-1,8-naphthyridinyl-2)-5-chlorophthalimid in 300 cm3 einer Mischung von Dioxan-Methanol (50 - 50 in Volumenteilen) erhält man 5, 2 g einer Mischung von 2-   (7-Chlor-1,   8-naphthyridinyl-2)-5-chlor-3-hydroxy-isoindolinon-l und von 2-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-6-chlor-3-hydroxy-isoindolino0n-1,Man kristallistert diese Mischung ein erstes Mal aus 700   cm3     Dichloräthan   und anschliessend ein zweites Mal aus 315    cm3   des gleichen Lösungsmittels um.

   Man erhält so 1, 51 g Produkt, das man nacheinander aus 38 cm Bromoform und anschliessend aus    104, 5 cm 3einer Mischung   von   Dichloräthan-Äthanol   (91 - 9 in Volumenteilen)   umkri-   
 EMI6.2 
 



   8-naphthyridinyl-2)-5-chlor-3-hydroxy-isoindolinon-l ;B e i s p i e l 4: Man arbeitet wie in Beispiel 1, geht jedoch von   6,   7 g 2-(5-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)- -3-phenoxycarbonyloxy-isoindolinon-1, 15,8 g 4-Methyl-piperazin und 32   cm3   Dimethylformamid während 15 min bei   230C   aus und erhält eine Reaktionsmischung, die man durch Zusatz von 320    cm8   Isopropyläther verdünnt. Der Niederschlag wird durch Filtrieren abgetrennt, mit 3   #30 cm33 Isopropyläther   gewaschen und anschliessend getrocknet. Man erhält 3,8 g eines Produktes, das aus 300 cm Acetonitril umkristallisiert 
 EMI6.3 
 
 EMI6.4 
 

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 EMI7.1 
 Eisbad hergestellt werden.

   Nach 14stündigem Rühren lässt man die Temperatur auf etwa 200C ansteigen und rührt noch 2 h, fügt anschliessend 400   cm3   einer wässerigen   gesättigtendinatriumphosphatlösung   zu. Der   ge-   bildete Niederschlag wird durch Filtrieren abgetrennt und anschliessend mit 225    cm3   kaltem Wasser gewa- 
 EMI7.2 
 amid unter Rückfluss bis zur beendeten Gasentwicklung hergestellt werden. Nach dem Abkühlen wird die Reaktionsmischung auf 650    cm3   Eiswasser gegossen, wobei die Temperatur von 250C nicht überschritten wird. Das erhaltene Produkt wird durch Filtrieren abgetrennt, mit 150   cm3   Wasser gewaschen und bis zum konstanten Gewicht getrocknet.

   Man erhält so 24, 1   g 2- (7-Chlor-l, 8-naphthyridinyl-2)-phthalimid   vom Schmelzpunkt 2680C. 
 EMI7.3 
 (7-Hydroxy-l, 8-naphthyridinyl-2)-phthalimid kann durch Erwärmen einer MischungRückfluss hergestellt werden. Nach dem Abkühlen wird ein unlöslicher Anteil durch Filtrieren abgetrennt. 



  Die erhaltenen Kristalle werden filtriert, nacheinander mit 60   cm3   Äther, 90 cm3 Wasser, 120   cm3   einer gesättigten Natriumcarbonatlösung und anschliessend mit 60   cm3   Wasser gewaschen. Man trocknet auf kon-   stantes Gewicht und erhält so   17 g 2-(7-Hydroxy-1,8-naphthyridinyl-2)-phthalimid vom Schmelzpunkt 370 C. 
 EMI7.4 
    8-naphthyridinindolinon-1,   Fp. 179 bis 1800C. 



   Beispiel 7 : Man arbeitet wie in Beispiel 5, geht jedoch aus von 3,45 g 2-(7-Chlor-1,8-naphthyrl-   dinyl-2)-3-phenoxycarbonyloxy-isoindolinon-l   und von 5, 05 g 1-Allylpiperazin in 21 cm Acetonitril und erhält   l,   65 g 3-(4-Allylpiperazinyl-1)-carbonyloxy-2-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-isoindolinon-1, Fp. 186 bis   187 C.   
 EMI7.5 
 
 EMI7.6 
 und erhält 2, 25 g 2-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-3-(4-isopropyl-piperazinyl-1)-carbonyloxy-isoindoli-   non-1,   Fp. 203 bis   204 C.   



   Beispiel 11 : Man arbeitet wie in Beispiel 5, geht jedoch aus von 9,9 g 2-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-3-phenoxycarbonyloxy-isoindolinon-1 und von 18,6 g 1-Phenyl-piperazin in 15 cm3 Acetonitril und erhält 1,8 g 2-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-3-(4-phenyl-piperazinyl-1)-carbonyloxy-isoindolinon-1,   Fp. 217  C.   
 EMI7.7 
 Lösung von Ammoniak mit einem Gehalt von 4,6 Mol/l. Die Reaktionsmischung wird anschliessend auf eine Temperatur von etwa   600C   während 1h erwärmt, wobei der Ammoniak mittels einer Trockeneiskühlung un-   ter Rückfluss gehalten wird. Anschliessend lässt man den Ammoniak gasförmig entweichen und kühlt die Reaktionsmischung auf eine Temperatur von etwa 20 C unter einem Stickstoffstrom ab. Man fügt dann 894 cm einer äthanolischen Lösung von Natrium thylat mit einem Gehalt von 1, 34 Mol/l zu.

   Das Natriumchlorid, das sich abscheidet, wird durch Filtration abgetrennt und anschliessend mit 150 cm Äthanol gewaschen. Das Fil-   

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 trat wird unter vermindertem Druck zur Trockne konzentriert und der   erhalteneRückstand   wird mit 300   cm3   Äther aufgenommen. Das unlösliche Produkt wird durch Filtrieren abgetrennt und mit 60 cm3 Äther gewaschen. Das Filtrat wird zur Trockne konzentriert und anschliessend unter vermindertem Druck destilliert. 



  Man erhält so 8, 8 g   l-tert   Butyl-piperazin vom Siedepunkt 85 bis 86 C unter einem Druck von 28 mm Hg. 



   Das N,N-bis-(2-Chloräthyl)-butylamin-hydrochlorid kann nach der   von A. Katritsky, J. Chem. 80e.   B,   [1966J,   S. 556 beschriebenen Methode hergestellt werden. 



   Beispiel 13 : Zu einer Suspension von   2,      0 g 1-Methyl-piperazin-1-oxyd-dihydrochlorid in 10em3   wasserfreiem Methanol fügt man 6,   7 cm einer 3,16n-methanolischen Lösung von Natriummethylat.Nach   10 minütigem Rühren bei   250C   wird die Suspension mit   0, 1 gEntfärbungskohle   versetzt und filtriert. Das   methanolische Filtrat wird unter vermindertem Druck (20 mm Hg) bei maximal 400C verdampft. Der ölige Rückstand (2,0 g) wird in 50 cm2 wasserfrelem Acetontril gelöst und man fügt 2, 15 g 2- (7-Chlor-      - 1, 8-naphthyridinyl- 2)-3-phenoxycarbonyloxy-isoindolinon-1   zu.

   Die Reaktionsmischung wird 4 h auf   50 C   erwärmt und anschliessend 48 h bei einer Temperatur von etwa 250C gerührt, filtriert und unter vermindertem Druck konzentriert. Der Rückstand (3, 8 g) wird in 50    em3   Methylenchlorid gelöst. Die Lösung wird über eine Kolonne von 60 g Merek-Siliziumdioxyd (0, 02 bis 0, 05) geleitet. Man eluiert nacheinander mit 50 cm 
 EMI8.1 
 dampft. Der erhaltene Rückstand (0, 9 g, Fp. etwa 2000C) wird in 10 cm Acetonitril und 1 cm destilliertem Wasser in der Nähe des Siedepunktes gelöst. Nach dem Abkühlen auf   20C   werden die aufgetretenen Kristalle durch Filtrieren abgetrennt, mit   0,   5 cm2 eisgekühltem Acetonitril gewaschen und unter vermindertem Druck (20 mm Hg) getrocknet.

   Man erhält 0,62 g 4-{[2-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-3-oxoisoindolinyl-1]-oxocarbonyl}-1-methyl-piperazin-1-oxyd-dihydrat, das bei etwa   2000C   (Zersetzung) schmilzt. 



   Das Dihydrochlorid von 1-Methyl-piperazin-l-oxyd kann wie folgt hergestellt werden :
Herstellen von 15, 0 g tert. Butyl- (4-methyl-piperazinyl-1)-earboxylat (ölig) durch Einwirken von 12, 9 g tert. Butylazidoformiat auf   9,     5 g   1-Methyl-piperazin In 30 cm Wasser und 15 cm Tetrahydrofuran und Zusatz von nach und nach 19   cm     5n Natriumhydroxyd   bei einer Temperatur von etwa   20 C ;   
 EMI8.2 
 Isopropyläther zu. Die erhaltene Suspension wird anschliessend in 300 cm Isopropyläther gegossen und das unlösliche Produkt wird durch Filtrieren abgetrennt und anschliessend mit 40 cm3 Isopropyläther gewaschen. 



  Nach dem Trocknen erhält man 3,6 g eines Produktes, das bei 1850C siedet, das in 150    cm3   Methylenchlo- 
 EMI8.3 
 
DieÄthylacetat (50-50 in Volumenteilen) und 1500 cm3 reinem Äthylacetat. Diese Eluate werden verworfen. Man eluiert darauf mit 1750 cm3 einer Mischung von Äthylacetat-Methanol (90-10 in Volumenteilen) ; das entsprechende Eluat wird unter vermindertem Druck zur Trockne konzentriert. Durch Umkristallisieren des Rückstandes aus 38 cm Acetonitril erhält man 1, 3 g 6- (7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-5-(4-methyl-piperazinyl-1)-carbonyloxy-7-oxo-6,7-dihydro-5H-pyrrolo[3,4-b]pyrazin, Fp.   2450C.   



   Das 6- (7-Chlor-l, 8-naphthyridinyl-2)-7-oxo-5-phenoxycarbonyloxy-6,7-dihydro-5H-pyrrolo[3,4-b]pyr- 
 EMI8.4 
 Zugabe wird   dieReaktionsmischung   nach und nach bis auf   600C   erwärmt und diese Temperatur wird 1 h beibehalten. Die abgekühlte Reaktionsmischung wird anschliessend in 350    cm3   destilliertes Wasser gegossen, wo-   bei die Temperatur bei etwa 100C gehalten wird. Das unlösliche Produkt wird durch Filtrieren abgetrennt, nacheinander mit 120 cm3 Wasser, 40 cm3 Acetonitril und 40 cm Isopropyläther gewaschen. Nach dem   
 EMI8.5 
 

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 EMI9.1 
 peratur von etwa   200C   gekihit, Das unlösliche Produkt wird durch Filtrieren abgetrennt und anschliessend mit 40 cm3 Essigsäure und 200   cm3   Isopropyläther gewaschen.

   Nach dem Trocknen erhält man 32, 1 g 6- (7-Hy- 
 EMI9.2 
 
8-naphthyridinyl- 2) -5, 7-dioxo- 6, 7-dihydro-5H-pyrrolo[ 3, 4-b] pyrazin- piperazin. Die Reaktionsmischung wird 7 min bei einer Temperatur von etwa   17 C   gerührt, worauf man   250 cm3 Isopropyläther   zufügt. Das unlösliche Produkt wird durch Filtrieren abgetrennt, mit 30 cm3 Isopropyläther gewaschen und getrocknet. Das erhaltene Produkt wird in 130    cm3   Methylenchlorid gelöst. Die Lösung wird an 90 g Siliziumdioxydgel, die in einer Säule von 2, 4 cm Durchmesser enthalten sind, chromatographiert.

   Man eluiert nach einander mit 130 cm3 einer Mischung von Methylenchlorid-Äthylacetat (75-25 in Volumenteilen), 130   cm3   einer Mischung von   Methylenchlorid-Äthylacetat   (50-50 in Volumenteilen), 130   cm3   einer Mischung von Methylenchlorid-Äthylacetat (25-75 in Volumenteilen), 780 cm2 reinem Äthylacetat, 390   cm3   einer Mischung von   Äthylacetat-Methanol (98-2   in Volumenteilen), 390   cm3   einer Mischung von 
 EMI9.3 
 kann durch Einwirken von   Pyrazin-2, 3-dicarbonsäureanhydrid   auf   2-Amino-7-methoxy-l,   8-naphthyridin in Essigsäure in Anwesenheit von Essigsäureanhydrid bei   Rückflusstemperatur   hergestellt werden.

   
 EMI9.4 
 

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    15, gehtjedoch aus von 2, 8g6- (5, 7-Dimethyl-l, 8-naph--1, 8-naphthyridinyl-2)-5-hydroxy-7-oxo-6, 7-dihydro-5H-pyrrolo[3, 4-blpyrazin   in wasserfreiem Pyridin bei einer Temperatur von etwa   2PC hergestellt werden.   
 EMI10.1 
 wird die Reaktionsmischung auf eine Temperatur von etwa   50C   abgekühlt, worauf man 200 cm3 Isopropyläther zufügt. Das unlösliche Produkt wird durch Filtrieren abgetrennt und mit 60 cm Isopropyläther gewaschen. 



  Nach dem Trocknen erhält man 11,5 g 6- (5,   7-Dimethyl-1,     8-naphthyridinyl-2)-5, 7-dioxo-6, 7-dihydro-5H-     - pyrrolo[ 3, 4-b] pyrazin vom Fp. 2500C   (Zersetzung). 
 EMI10.2 
 thyridin in wasserfreiem Dimethylformamid bei einer Temperatur von etwa   100 C   hergestellt werden. 



   Das bei 225 bis 226 C schmelzende 2-Amino-5,   7-dimethyl-1,   8-naphthyridin kann nach der Methode von   J.   Bernstein et coll., J. Amer. Chem.   Soc.,   69   [1947],   S. 1151 hergestellt werden. 



   Wenn man nach dem gleichen Verfahren arbeitet, jedoch von den entsprechenden Ausgangsmaterialien 
 EMI10.3 
    :Beispiel 19 :   2-   (7-Methoxy-l,   8-naphthyridinyl-2)-3-(4-methyl-piperazinyl-1)-carbonyloxy-isoindolinon-1, Fp. 191 C. 



     Beispiel 20 :   2- (7-Brom-l, 8-naphthyridinyl-2)-3-(4-methyl-piperazinyl-1)-carbonyloxy-isoindoli-   non-1,   Fp. 225 bis   230 C.   



   Beispiel 21 : 2- (7-Cyano-1, 8-naphthyridinyl-2)-3-(4-methyl-piperazinyl-1)-carbonyloxy-isoindoli-   non-1,   Fp. 266 bis 2680C. 
 EMI10.4 
 
 EMI10.5 
 



      22 : 3 - (4- Methyl-piperazinyl-l) - carbonyloxy-2- (1, S - naphthyridinyl- 2) -isoindolinon -1,Beispiel 27 :   Zu einer Lösung von 2,7 g 6-(7-Chlor-1,8-naphthyridinyl-2)-5-(4-methyl-piperazi-   nyl-1) -carbonyloxy - 7 - oxo- 6, 7-dihydro-5H -pyrrolo[ 3, 4- bl pyrazin (hergestellt nach Beispiel 14) in 45 cm 3    Chloroform fügt man eine Lösung von 1, 77 g 3-Chlorperbenzoesäure in 60   cm3   Chloroform. Die Reaktionsmischung wird 1 h bei einer Temperatur von etwa   20 C   gerührt und anschliessend fügt man 40    mm   3 einer wässerigen gesättigten Natriumbicarbonatlösung und 50   cm3   Methylenchlorid zu. Die wässerige Schicht wird ab-   dekantiert und zweimal mit 50 cm Methylenchlorid gewaschen.

   Die organischen Schichten werden vereint zweimal mit 30 cm Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und anschliessend unter   vermindertem Druck zur Trockne konzentriert. Der Rückstand wird in 50   cm3   Methylenchlorid gelöst, und die erhaltene Lösung wird über 25 g Siliziumdioxydgel in einer Kolonne von 1, 8 cm Durchmesser filtriert. 



  Maneluertnacheinandermit620cmeinerMisohungvonMethylenchlorid-Methanol (94-6inVolumeteilen) und 190 cm3 einer Mischung von Methylenchlorid-Methanol (90-10 in Volumenteilen). Diese Eluate werden verworfen. Man eluiert darauf nacheinander mit 140 cm einer Mischung von Methylenchlorid-Methanol   (90 - 10in Volumenteilen),   330   cm3   einer Mischung von Methylenchlorid-Methanol (85-15 in Volumenteilen) und 330 cm3 einer Mischung von Methylenehlorid-Methanol (80-20 in Volumenteilen) ; die entsprechenden Eluate werden vereint und zur Trockne unter   vermindertemDrtick   konzentriert.

   Nach dem Umkristallisieren des so erhaltenen Rückstandes aus 20 cm Methanol erhält   manO,     6g4- { [6- (7-Chlor-l, 8-naphthyridinyl-2)-     - 7-oxo-6, 7-dihydro-5H-pyrrolof3, 4-b] pyrazinyl-5-oxycarbony -1-methyl-piperazin-l-oxyd, das bei 245  C    unter Zersetzung schmilzt.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von neuen Naphthyridinderivaten der allgemeinen Formel EMI11.1 EMI11.2 EMI11.3 EMI11.4 EMI11.5 EMI11.6 - hat = At ¯ die Bedeutung von = N-hat, die Symbole Z gleiche oder verschiedene Atome oder Reste bedeuten, die ausgewählt sind aus Wasserstoff und Halogen, Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxygruppen, deren Alkylteil1 bis 4 Kohlenstoffatome enthält, und der Nitrogruppe, und 1) n für Null steht und R Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, eine Al- kenylgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkenylgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, Hydroxy- alkylgruppe, deren ALkylteil 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthält oder den Phenylrest bedeutet oder 2)
    n für 1 steht und R eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylgruppe, deren At- kylteil 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthält, oder einen Phenylrest bedeutet, sowie von deren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dass man, falls n für Null oder l steht und R die entsprechende oben angegebene Bedeutung hat, ein Piperazin der allgemeinen Formel EMI11.7 in welcher n und R die vorstehende angegebene Bedeutung haben, mit einem gemischen Carbonat der allgemeinen Formel EMI11.8 in welcher X, A, Ai und Z die vorstehend angegebene Bedeutung haben und Ar einen gegebenenfalls substituierten Phenylrest darstellt, umsetzt, und gegebenenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel O, worin n für Null steht und R die vorstehend angegebene Bedeutung hat, oxydiert,
    und daraufhin die erhaltene Verbindung gegebenenfalls in ein Säureadditionssalz hievon überführt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel <Desc/Clms Page number 12> EMI12.1 in welcher X und Z die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, sowie von deren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dass man 1-Mothyl-plporazin mit einem gemischten Carbonatdera. llgemei- nen Formel EMI12.2 in welcher X und Z die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, umsetzt, und gegebenenfalls die erhaltene Verbindung in ein Säureadditionssalz hievon überführt.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel EMI12.3 in welcher X und Z die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, und EMI12.4 2) oder n für 1 steht und R eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylgruppe, de- ren Alkylteil l bis 4 Kohlenstoffatome aufweist, oder den Phenylrest bedeutet, sowie von deren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dass man, falls n für Null oder 1 steht und R die entsprechende vorstehend angegebene Bedeutung hat, ein Piperazin der allgemeinen Formel EMI12.5 in welcher n und R die vorstehend angegebene Bedeutung haben, mit einem gemischten Carbonat der allgemeinen Formel EMI12.6 <Desc/Clms Page number 13> in welcherX und Z die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, umsetzt und gegebenenfalls eine erhalte- ne Verbindung der allgemeinen Formel fib),
    worin n für Null steht und R die vorstehend angegebene Bedeu- tung hat, oxydiert, und daraufhin gegebenenfalls die erhaltene Verbindung in ein Säureadditionssalz hievon überführt. i 4. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel EMI13.1 in welcher X und Z die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, das Symbol = A - die Bedeutung von = Noder einer Gruppe = OH-hat, und 1) n für Null steht und R Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkenyl- gruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkinylgruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkyl- gruppe, deren Alkylteil l bis 4 Kohlenstoffatome aufweist, oder den Phenylrest bedeutet, oder 2) n für 1 steht und R eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Hydroxyalkylgruppe,
    deren Al- kylteil l bis 4 Kohlenstoffatome aufweist, oder den Phenylrest bedeutet, sowie von deren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dass man, falls n für Null oder 1 steht und R die entsprechende, vorstehend angegebene Bedeutung hat, ein Piperazin der allgemeinen Formel EMI13.2 in welcher n und R die vorstehend angegebene Bedeutung haben, mit einem gemischten Carbonat der allgemeinen Formel EMI13.3 in welcher X und Z die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, A die vorstehend angegebene Bedeutung hat und Ar einen gegebenenfalls substituierten Phenylrest bedeutet, umsetzt und gegebenenfalls eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (Ic), worin n für Null steht und R die vorstehend angegebene Bedeutung hat, oxydiert, und gegebenenfalls die erhaltene Verbindung in ein Säureadditionssalz hievon überführt.
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