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Elektrochemische Zelle, insbesondere Brennstoffzelle
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(ly bis 1wahl wie beim geschmolzenen Elektrolyten begrenzt ist.
Als Elektroden können feine Netze Verwendung finden, die aus katalytisch wirksamem Material bestehen, oder Netze und Kohlescheiben, auf die hochaktives katalytisches Material aufgebracht ist. Dar- über hinaus sind die gewünschten dünnen Elektroden auch durch Sintern oder Pressen von pulverförmigem
Materialherstellbar, z. B. aus Raney-Nickel, Silber, Raney-Silber, katalysatorimprägnierter Kohle oder DSK-Material. Auch sind elektronenleitende, wasserstoffdurchlässige, dünne Folien geeignet, die wegen ihrer mechanischen Instabilität gestützt werden müssen. Dünne Elektroden erhält man ferner durch Metallisieren des Stützgerüstes in dünner Schicht. Das Metallisieren kann nach bekannten Methoden erfolgen z.
B. durch Aufdampfen oder stromloses Metallisieren, wobei die zweite Methode zum Aufbringen von Edelmetallen besonders geeignet ist. Auf die geschaffene metallische Unterlage können andere katalytisch aktive Materialien z. B. galvanisch aufgebracht werden.
Die verwendeten Reaktionsgase, z. B. Wasserstoff und Sauerstoff, können der Anordnung mitüber- druckzugeführtwerden. BeiAtmosphärendruckimElektrolytreservoir ist der Gasdruck durch den Kapillardruck des Elektrolyten im Stützgerüst begrenzt. Bei weiterer Drucksteigerung perlt Gas in das Stützgerüst ein und unterbricht an diesen Stellen die Stromleitung. Dies kann dadurch vermieden werden, dass man den Elektrolyten unter Druck setzt, beispielsweise unter den Druck eines der beiden Reaktionsgase durch äussere Druckkopplung von Gas- und Elektrolytraum. In der genannten Anordnung mit einem porösen, die Elektroden haltenden Stützgerüst mit eingeschlossenem Elektrolyt kann durch Gasdruckänderungen der Elektrolyt von der einen Elektrode durch das Stützgerüst hindurch in die andere Elektrode hineingedrückt werden.
Es lässt sich nur in der einen Elektrode die Dreiphasengrenze optimal einstellen, auf Kosten der Funktion der Gegenelektrode ; die andere Möglichkeit, nämlich das Volumen des Elektrolyten konstant zu halten, würde eine aufwendige Kontrolle des Wasserhaushaltes erfordern. Ein Eindringen eines der Gase ins Stützgerüst tritt erst dann ein, wenn die Differenz der Gasdrücke grösser wird als der Kapillar druck im Stützgerüst ; d. h. wenn folgende Beziehung gilt :
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auf der Brennstoffseite, z. B. des Wasserstoffes, Eauf der Oxydationsmittelseite, z. B. des Sauerstoffes, o die Oberflächenspannung des Elektrolyten (es ist hier eine vollständige Benetzbarkeit des Stützmaterials durch den Elektrolyten angenommen), r den Porenradius im Stützgerüst bedeuten.
Wie aus der Formel ersichtlich, kann man durch Verkleinern des Porenradius r die zulässige Druckdifferenz erhöhen. Die Verkleinerung des Porenradius in dem Bereich, der an die Elektroden angrenzt, ist dabei entscheidend und ausreichend.
Vorliegende Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle, insbesondere Brennstoffzelle, mit einem zwischen dünnen Elektroden angeordneten porösen Stützgerüst, das mit dem wässerigen Elektrolyten durchtränkt ist, mit dem Kennzeichen, dass das vorzugsweise aus Schichten zusammengesetzte Stützgerüst in seinem mittleren Bereich grobporig und in den an die Elektroden angrenzenden Bereichen feinporig ist. Dabei ist unter Grobporigkeit eine Porenweite von 0,05 bis 2 mm, bevorzugt 1 mm zu verstehen, unter Feinporigkeiteine Porenweite von 0, 0002 bis 0, 08 mm, bevorzugt ungefähr 0, 001 mm.
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reich ermöglicht eine Zirkulation des Elektrolyten durch die Zelle. Wie in der bereits vorgeschlagenen Zelle mit gestützten Elektroden liegen auch hier die dünnen Elektroden z. B. in Form einer Pulverschüttung auf dem Stützmaterial auf.
Durch die Erfindung ist die Wahl des geeigneten Gasdruckes zur Einstellung der Dreiphasengrenze für beideE1ektrodenin unabhängiger Weise ermöglicht. Der Übergang vom grobporigen zum feinporigen Bereich kann kontinuierlich oder diskontinuierlich erfolgen, wobei das gesamte Gerüst auch aus verschiedenporigen Schichten zusammengesetzt sein kann ; das Stützgerüst kann aus einheitlichem oder verschiedenartigem Material bestehen. An Hand der Zeichnungen sowie des Ausführungsbeispiels soll die Erfindung näher erläutert werden.
Fig. 1 zeigt den schematischen Aufbau einer erfindungsgemässen Zelle. Zwischen den Elektroden-l-befindet sich das Stützgerüst, das aus einem grobporigen mittleren Bereich --2-- und angrenzenden feinporigen Bereichen--3-- besteht.
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durchtränkt ist. Dieses Gerüst besteht aus einer grobporigen Mittelschicht, nämlich einem Nickelnetz --4-- von 1, 15 mm Dicke mit einer Maschenweite von 1, 0 mm, sowie angrenzenden feinporigen Nickelnetzen-5-von 0, 13mm Dicke und 0, 065mm Maschenweite, an die sodann Asbestdia-
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0, 35netz --9-- der Maschenweite 35 ju gehalten und kontaktiert werden. Darauf folgt ein grobes Nickel- netz-10- der Maschenweite 1 mm, das als Gasraum dient.
Den Abschluss bildet ein Nickelblech --11-von ungefähr 1 mm Dicke, das den Anpressdurck aufnimmt und an das Zelleninnere weitergibt. Die Ziffern --12 bzw. 13-- bezeichnen die Zuführungsleitung für Wasserstoff bzw. Sauerstoff zu den Gasräumen.
Beispiel : Mit der in Fig. 2 dargestellten Zelle wurden unter Verwendung von 6 n-Kalilauge (0,02 atü) als Elektrolyt und den Reaktionsgasen Wasserstoff bei einem Druck von 0,4 atü als Brennstoff und Sauerstoff bei einem Druck von 0, 3 atü als Oxydationsmittel, die folgenden experimentellen Daten ermittelt. Die Ruhespannung betrug 1,09 V, die Zellspannung bei 10 mAI cm2 0,95 V, bei 50 mAl cm2 0, 75 V. Dabei bestand die Kathode aus einem Raney-Silber der Korngrösse 35je, die Anode aus einem Raney-Nickel der Korngrösse 30je. Die Betriebstemperatur betrug 22 C.
InFig. 3 ist das Stromspannungsverhalten der im Beispiel besprochenen Zelle im Vergleich zu Zellen mit einem Elektrolytträger bzw. Stützgerüst nahezu einheitlicher Porengrösse dargestellt. Auf der Koordinate ist die Zellspannung --U-- in Volt auf der Abszisse die Stromdichte --i-- in mA/cm2 aufgetragen. Kurve --a-- zeigt das Verhalten bei Zellen mit einem nicht durchströmten Stützgerüst ein- heitlicher Porengrösse. Kurve-b-bezieht sich auf eine erfindungsgemässe Zelle mit mehrschichtigem Stützgerüst, u. zw. bei einem Sauerstoffdruck von 0, 3 atü und einem Wasserstoffdruck von 0, 4 atü.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Elektrochemische Zelle, insbesondere Brennstoffzelle, mit einem zwischen dünnen Elektroden angeordneten porösen Stützgerüst, das mit dem wässerigen Elektrolyten der Zelle durchtränkt ist, dadurch gekennzeichnet, dass das vorzugsweise aus Schichten zusammengesetzte Stützgerüst in seinem mittleren Bereich (2, 4) grobporig und in den an die Elektroden (1. 7, 8) angrenzenden Bereichen (3, 5) feinporig ist.