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Verfahren zum Formen von elektrisch leitenden "grünen" Kohlekörpern und Ofen zur
Durchführung des Verfahrens
Die Erfindung betrifft das Formen von elek- trisch leitenden grünen Kohlekörpern, z. B.
"grünen" Kohlenstoffkathoden. (Mit "grün" ist ungebacken gemeint.)
In der österr. Patentschrift Nr. 203566 ist eine neuartige Konstruktion einer Primärbatterie beschrieben, bei welcher ein leitender, geformter "grüner" Kohlenstoffbecher als Kathodenelement verwendet wird. Die vorliegende Erfindung sieht ein neuartiges und verbessertes Verfahren und einen Ofen zur Erzeugung einer solchen leitenden, geformten "grünen" Kohlenstoff- kathode und anderer "grüner" Gegenstände vor.
Das erfindungsgemässe Verfahren gestattet insbesondere die Herstellung von becherförmig ausgebildeten, "grünen" Kohlenstoff- Batterie- kathodenelementen mit einem im Inneren angeordneten und aus einem Stück mit dem Becher bestehenden Hilfskathodenelement.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein neues und verbessertes Verfahren zur Erzeugung von verstärkten, geformten "grünen" Kohlenstoffkörpern, bei denen der Kohlenstoffgegenstand an das Verstärkungselement gebunden ist.
Ein Verfahren zur Herstellung von Kohlekörpern, bei dem die erforderliche Wärme, wenn auch nur zum Teil, durch direkten Durchgang von elektrischem Strom durch das Rohmaterial geliefert wird, ist aus den Schweizer Patentschriften Nr. 249965 und Nr. 259598 bekanntgeworden. Dabei handelt es sich jedoch nicht um die Erzeugung von "grünen" Körpern, sondern um einen Back- oder Brennprozess, bei dem eine pulverförmige Ausgangsmischung oder vorgeformte Briketts ohne Anwendung von Druck in einem elektrischen Widerstandsofen erhitzt werden.
Da durch ein solches Rohmaterial in Abwesenheit eines hohen Druckes kein nennenswerter Heizstrom fliessen kann, sind eigene Stromleiter bzw. ein die rohen Briketts umgebendes Füllpulver vorgesehen, um im Anfangsstadium des Prozesses die notwendige Wärme zuzuführen.
Das erfindungsgemässe Verfahren geht von einer Mischung aus, die vorwiegend Teilchen einer elektrisch leitenden kohlenstoffhältigen Sub- stanz und zu einem geringeren Teil Teilchen eines Bindemittels enthält, das bei einer unter dem Schmelzpunkt der leitenden Substanz lie- genden Temperatur plastisch wird.
Gemäss der Erfindung wird diese Mischung in einer
Form mit einem Kolben in Berührung ge- bracht, der eine der Gestalt des zu formenden
Gegenstandes entsprechende Gestalt hat, die Mischung durch Ausübung von hohem mechanischem Druck auf den Kolben zusammengepresst und ein elektrischer Strom hoher Stromdichte durch die unter Druck befindliche Mischung geleitet, wobei Druck und Strom aufrechterhalten werden, bis das Bindemittel schmilzt und die Teilchen der leitenden Substanz miteinander verbindet, ohne dass es hiebei jedoch zu einem "Backen" oder "Brennen" der Kohle kommt.
Der erfindungsgemässe Ofen zur Durchführung des vorgenannten Verfahrens besitzt eine elektrisch leitende, eine Form begrenzende, mechanisch hinreichend widerstandsfähige Kammer und einen elektrisch leitenden Kolben, der in dieser Kammer die Teilchen des darin befindlichen elektrisch leitenden Materials und des Bindemittels im Zusammenwirken mit der Form zusammendrücken soll, um das Material in die Gestalt des gewünschten Gegenstandes zu formen, eine mit dem Kolben und der leitenden Kammer verbundene Stromquelle zur Entnahme eines elektrischen Stromes hoher Stromstärke, so dass der Strom durch das verdichtete Material zwischen dem Kolben und der leitenden Kammer verläuft, und ein isolierendes Glied, das den Kolben von denjenigen Teilen der leitenden Kammer trennt, die keinen Teil der Form bilden, um sicherzustellen,
dass der Strom zwischen dem Kolben und der leitenden Kammer nur durch das verdichtete Material verläuft.
Im Betrieb werden Druck und Strom aufrechterhalten, bis sich die Mischung der Gestalt des Kolbens und der Formwände angepasst hat,
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wodurch ein fester "grüner" Formkörper ge- bildet wird. In dieser Weise kann die Heiz- dauer sehr kurz sein, sogar nur eine Sekunde oder noch kürzer. Die Intensität und Dauer des elektrischen Stromes müssen jedoch so gesteuert werden, dass die Temperatur dazu ausreicht, dass das thermoplastische Bindemittel die Teilchen des elektrisch leitenden Materials miteinander bindet und dass die Temperatur nicht bis zu einem Punkt erhöht wird, bei dem Zersetzung des Bindemittels und Gasbildung eintreten könn- ten.
Nachdem der Kolben bis zu dem Punkt vorgerückt ist, der der Bildung des geformten
Gegenstandes entspricht, wird der elektrische
Strom unterbrochen, sodann der Druck aufge- hoben und die Form geöffnet. Zwischen der
Abschaltung des Stromes und der Druckent- lastung muss eine genügende Zeitspanne ver- gehen, damit die Wärme von dem Gegenstand in die Wände der Form übergehen kann, so dass das Erzeugnis unter die Plastizitätstemperatur abkühlen kann.
Weitere Gegenstände, Merkmale und Vor- teile der Erfindung gehen aus der nachfolgenden
Beschreibung an Hand der Zeichnung hervor.
Fig. 1 ist ein Schnitt längs der Linie 1-1 der
Fig. 2 und stellt eine Ausführungsform eines
Ofens zur Durchführung des erfindungsgemässen
Verfahrens dar ; Fig. 2 ist eine Draufsicht auf den Ofen der Fig. l mit entfernter Pressplatte ;
Fig. 3 ist ein Mittelschnitt durch eine Aus- führungsform einer Kohlenstoffkathode, wie sie gemäss der Erfindung hergestellt werden kann ;
Fig. 4 ist eine Bodenansicht der Kathode der
Fig. 3 ; Fig. 5 ist ein Schnitt längs der Linie 5-5 der Fig. 6 durch ein oberes Kontaktglied, das mit dem Becher der Fig. 3 verbunden werden kann ;
Fig. 6 ist eine Draufsicht auf das Kontaktglied der Fig. 5 ; Fig. 7 ist eine Bodenansicht einer abgewandelten Ausführungsform einer Kohlenstoffkathodenkonstruktion, die die erfindunggemässe Anbringung des Metallverstärkungselementes auf den geformten Gegenstand während des Formvorganges zeigt, und Fig. 8 ist ein
Schnitt längs der Linie 8-8 der Fig. 7.
Die Erfindung kann für die Erzeugung der verschiedensten "grünen" Gegenstände angewendet werden : Ein besonders wichtiges Anwendungsgebiet ist jedoch die Herstellung der in der obgenannten Patentschrift beschriebenen "grünen" Kohlenstoffkathodenelemente. Ein solches Kathodenelement ist in den Fig. 3 und 4 veranschaulicht und kann aus einer zylindrischen Aussenwand 50, einem geschlossenen Ende 51 und einem mittleren Stabteil 52 bestehen, welcher sich längs der Längsachse des Bechers 50 von dem geschlossenen Ende 51 aus erstreckt. Der Stab 52 besteht aus einem Stück mit dem geschlossenen Ende 51 und der Aussenwand 50.
Das Ende 51 kann mit einem nach oben ragenden, in der Mitte angeordneten Vorsprung 53 versehen sein, der als Kontakt dient. Eine dünnwandige Metallhülse 54 (Fig. 5) mit einer der Form des geschlossenen Endes 51 entsprechenden Form kann auf das geschlossene Ende 51 unter Druck aufgepasst sein. Die Hülse 54 ist mit einem dem Vorsprung 53 entsprechenden Vorsprung 55 versehen, der als positive Klemme der Batterie dient.
Der Becher nach Fig. 3 ist ein Beispiel eines verhältnismässig komplizierten Gegenstandes, der gemäss der Erfindung geformt werden kann.
Erfindungsgemäss können auch noch kompliziertere wie auch einfachere Gegenstände hergestellt werden.
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Oberfläche 61 der äusseren Seitenwand 50 des Kohlenstoffbechers nach Fig. 3 entsprechen kann. Ein metallischer Formboden 62 ist in das Mittelloch eingesetzt und ist entsprechend der geschlossenen Stirnwand des Kohlenstoffbechers geformt. Falls gewünscht, kann das Element 62 mit der Wand 60 aus einem Stück bestehen.
Ein Kolbenelement 63 passt in das Mittelloch der Ofenwand 60 hinein und ist mit einem ringförmigen länglichen Ende 64 versehen, das in seiner Form dem Raum zwischen den Kathodenelementen 50 und 52 des Bechers nach Fig. 3 entspricht. In dem Kolbenelement 63 ist ein Nebenkolben 65 von solcher Länge vorgesehen, dass sein unteres Ende der gewünschten Stellung des Endes des mittleren Kathodenelementes entspricht, wenn sein oberes Ende mit dem oberen Ende des Kolbenelementes 63 fluchtet. Der hergestellte Batteriebecher ist bei 66 dargestellt.
Ein elektrisch isolierender Ring 67 (der vorzugsweise aus keramischem Material hergestellt ist) trennt den Kolben 63 von der
Wand 60 derart, dass dann, wenn elektrischer
Strom dem Kolben 63 und der Wand 60 von einem Transformator 68 zugeleitet wird, der
Strom nicht direkt von dem Kolben 63 zu der Wand 60 fliessen kann, sondern durch die Mischung verlaufen muss.
Im Betrieb wird die richtige Menge Kohlenstoffmischung in den durch die Wand 60 und den Boden 62 gebildeten Formraum eingebracht.
Falls gewünscht, kann der metallische Kontaktteil 70 entsprechend dem Glied 54 in den Formraum vor der Kohlenstoffmischung so eingebracht werden, dass er mit der Mischung bei dem Formvorgang verbunden wird. Der Metallkontakt kann ein vorgeformtes Glied sein oder ein Teil mit flachem Boden, welches in die gewünschte Form durch den darauf durch die Mischung ausgeübten Druck gebracht wird. Falls gewünscht, kann ein Ring aus Kunststoff oder Metall, wie er durch das Bezugszeichen 71 dargestellt ist, jedoch in beliebig gewünschter Form, bei dem Formvorgang auch mit dem Kohlenstoff verbunden werden. Der Ring 71 kann beispielsweise aus Zelluloseazetat hergestellt sein.
Solch ein vorgeformter Ring kann vorteilhaft an die Schulter angrenzen und um den Kolben ssJ herum so angeordnet sein, dass er mit der Mischung verbunden wird, wenn die Mischung gegen die Schulter des Kolbens nach oben gepresst
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wird. Ein solcher Ring kann zum Schutz der oberen Kante des Kohlenstoffteiles verwendet werden oder das Abdichten der Zelle unterstützen. Eine bevorzugte Form solch eines Ringes ist der gerillte Kunststoffring 71, der die ganze obere Kante des Kohlenstoffteiles umgibt und ihn dadurch gegen Abblättern oder Brechen während des Handhabens des Bauteiles schützt.
Nachdem die Form zusammengesetzt worden ist und die Mischung und die Kolben an ihren Plätzen sind, wird sie in eine Presse gebracht, wobei die Form auf der unteren Platte 72 A ruht und mit dieser elektrisch verbunden ist, die ihrerseits mit der einen Klemme des Transformators 68 verbunden ist. Dies ergibt eine elektrische Verbindung sowohl mit dem Formboden 62 als auch der Wand 60. Die obere Platte 63 A der Presse, die gegen den übrigen Teil der Presse isoliert und mit der andern Klemme des Transformators verbunden ist, wird dann mit dem Kolbenelement 63 in Berührung gebracht. Die Presse wird dann unter Druck gesetzt, wodurch bewirkt wird, dass der Kolben 63 die Masse der Mischung berührt. Die Mischung beginnt sich der von dem Kolben und den Formwänden begrenzten Gestalt anzupassen, tut dies aber nicht vollkommen, bevor sie erwärmt wird.
Der Druck wird dann aufrechterhalten und elektrischer Strom von dem Transformator 68 zugeführt. Wenn der Strom eingeschaltet ist, fliesst er durch die Mischung, die sich zwischen dem Kolben und den Formwänden befindet, wie es durch die Pfeile in Fig. 1 angedeutet ist. Darauf erweicht die Mischung infolge der durch den Stromdurchgang erzeugten Wärme und passt sich genau der Gestalt der Formhöhlung an. Wenn die Mischung zu erweichen beginnt, bewegt sich der Kolben 63 weiter in die Form bis in die dargestellte Endstellung und die Mischung wird in den Mittelraum nach oben und gegen den Nebenkolben 65 gepresst, der seinerseits nach oben gedrückt wird, bis er die obere Platte der Presse berührt. Die Dauer der Anwendung von Druck und Strom ändert sich mit ihren Grössen und mit den gewählten Rohmaterialien.
Bei einem Kolbendurchmesser von 27 mm und einem insgesamt auf den Kolben ausgeübten hydraulischen Druck von 9800 kg und einer Stromstärke von 1200 Ampere wurde eine Dauer von einer Minute bei der Herstellung eines Batteriebechers mit 31, 7 mm Aussendurchmesser der in Fig. 3 dargestellten Bauart befriedigend befunden, u. zw. bei einer aus 5% Lampenruss, 23% Steinkohlenteerpech (Schmelzpunkt 105 C) und 72% Elektroofengraphit (Elektrodenmaterial- schrött) bestehenden Mischung. Nachdem der Kolben seine Endstellung erreicht hat, wird der elektrische Strom unterbrochen, und die Wärme strömt von dem geformten Gegenstand schnell in die Metallteile der Form, die mittels eines Flüssigkeitsstromes durch geeignete Kanäle 60 A gekühlt werden kann, wenn sie hintereinander verwendet wird, und der Gegenstand erstarrt.
Der Druck wird dann abgeschaltet und die Form aus der Presse herausgenommen. Der Formkörper 60 wird dann festgehalten und Druck durch die Öffnung 72 B in der Bodenplatte 72 gegen den Formboden 62 ausgeübt, um den geformten Becher 66 zusammen mit dem Kolbenelement 63 nach oben und aus der Form herauszudrücken. Das Kolbenelement 63 wird dann festgehalten und Druck auf den Nebenkolben 65 ausgeübt, um Druck auf die mittlere Kathode des Bechers 66 auszuüben und den ganzen Becher von dem Kolben 63 herunterzudrücken.
Es ist selbstverständlich, dass die Einzelheiten des Vorganges anders sein können und dass das Verfahren für hochmechanisierte und selbsttätige Arbeitsweisen ausgezeichnet geeignet ist.
Es ist für jeden Fachmann weiterhin selbstverständlich, dass dieses Formverfahren in ausgezeichneter Weise mit einem mechanisierten Arbeitsgang zum Zusammenbau der Zelle kombiniert werden kann.
Andere zufriedenstellend befundene Mischun-
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6%40% natürlichen Flockengraphit ; 75% kalzinierten Petrolkoks und 25% Teerpech ; und 20% Phenolformaldehyd-Formpulver und 80% Elektroofengraphit. Ein zufriedenstellender Becher wurde auch aus einer Mischung hergestellt, die aus 40% Mangandioxyd (MnOJ, 3% Lampenruss, 13, 8% Teerpech und 43, 2% Elektroofengraphit bestand. Diese Mischung kann nach Wunsch so eingestellt werden, dass die elektrischen und physikalischen Eigenschaften des sich ergebenden Bechers geändert werden.
Der Anteil des verwendeten Bindemittels ist jedoch durch die Anforderungen in bezug auf Leitfähigkeit des fertiggestellten Bechers beschränkt. Für die Zwecke einer Primärbatterie beträgt der Becherwiderstand normalerweise 8 bis 300x10-4 Ohm. cm. Die oben erwähnten Prozentsätze der Mischungen sind Gewichtsprozente.
Das mittlere Kathodenelement 52 der Fig. 3 muss nicht aus einem Stück mit dem Kohlenstoffbecher bestehen. Falls gewünscht, kann das mittlere Kathodenelement vorgeformt sein und in die Form gestellt werden, in der das Becherelement gebildet werden soll, so dass es mit dem unteren Teil des Bechers sicher verbunden wird. In dem Ofen nach Fig. 1 kann das mittlere Kathodenelement, z. B. in vorgeformter Form, so eingesetzt werden, dass dann, wenn Druck und Strom angewendet werden, das mittlere Kathodenelement fest mit dem unteren Teil des Bechers verbunden wird. Das mittlere Kathodenelement kann aber auch aus einer andern als der für das Becherelement verwendeten Mischung hergestellt werden, so dass das mittlere Kathodenelement einen andern elektrischen Widerstand hat.
Für diesen Zweck kann, nachdem der Kolben eingesetzt, aber bevor Strom oder wesentlicher Druck angewendet worden sind, die Mischung für das mittlere Kathodenelement durch eine geeignete Öffnung in dem Kolben eingebracht
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werden. Diese Öffnung kann dann geschlossen werden und der Arbeitsgang wie vorher vor sich gehen. Wenn das mittlere Kathodenelement mit dem unteren Teil des Bechers verbunden ist, wird ein wesentlicher Vorteil durch die Ver- minderung des Berührungswiderstandes zwischen den beiden Elementen der Kathodenkonstruktion erzielt. Das Formen des Unterteiles des Bechers mit einer Metallkappe (54 in Fig. 5) vermindert gleichfalls den Berührungswiderstand.
Das erfindungsgemäss hergestellte Erzeugnis ist bei Verwendung von solchen Materialien, wie sie bei der Herstellung "grüner" Kohlenstoff- gegenstände durch Anpressen oder Formen üblich sind, für Batteriebecher hervorragend geeignet. Durch geeignete Auswahl und Zumessung des Bindemittels und der elektrisch leitenden Bestandteile kann ein hochleitfähiger Becher hergestellt werden, der gegen Elektrolyte beständig und gegenüber Wasserdampf soweit undurchlässig ist, dass er ein Austrocknen der Batterie beim Lagern oder im Betrieb verhindert, und der auch fest genug ist, einen selbsttragenden Behälter zu bilden, der, falls gewünscht, ohne jeglichen verstärkenden äusseren Mantel verwendet werden kann.
"Grüne" Kohlenstoffbecher sind bisher als kathodische Behälter für Trockenzellenbatterien nicht verwendet worden, und es besteht die Ansicht, dass solche gemäss der Erfindung hergestellten Becher in ihrer Kombination elektrischer und physikalischer Eigenschaften einzigartig sind.
Bei dieser abgewandelten Erfindungsform umfasst die Kohlenstoffkathodenkonstruktion eine zylindrische Aussenwand 80 (Fig. 7 und 8), ein geschlossenes Ende 81 und ein mittleres stabähnliches Kathodenelement 82. Um die Aussenwand 80 herum ist eine metallische Hülle 83 vorgesehen, die aus irgendeinem geeigneten leitenden Metall, wie etwa Zink, hergestellt sein kann und die vorzugsweise aus einem Stück mit einer Stirnkappe 84 ausgebildet sein kann, die das geschlossene Ende 81 der Kohlenstoffkathodenkonstruktion umfassen und nach Fig. 5 geformt sein kann.
Die Hülle 83 erstreckt sich vorzugsweise über das Ende des zylindrischen Kathodenelementes 80 hinaus, wie dies dargestellt ist, und ist in der zusammengesetzten Batterie gegen die negative Batterieklemme isoliert, die mit der zylindrischen Anodenkonstruktion verbunden ist, welche zwischen das innere und das äussere Kathodenelement 80 und 82 eingeschaltetist. Das mittlere Kathodenelement82 kann mit einem mittleren leitenden sich längs erstreckenden Metallstab 85, der entweder aus einem Stück mit der Stirnkappe 84 besteht oder in geeigneter Weise mit dieser verschweisst oder auf andere Art leitend daran befestigt ist, versehen sein. Dieses Metallverstärkungselement kann im Formhohlraum angebracht sein und einen Teil desselben bilden.
Die Metallhülse 83 und der Metallstab 85 erfüllen zwei Hauptfunktionen. Erstens wirken sie darauf hin, den Widerstand der Kathoden- elemente der Batterie zu verringern, da ein verhältnismässig kleiner Teil des Leitweges durch den Kohlenstoff verläuft, während der grösste
Teil des Leitweges durch die metallischen
Elemente gebildet wird. In praxi hat sich herausgestellt, dass diese Konstruktion die Lebens- dauer der Batterie, insbesondere bei hoher Beanspruchung, wie sie bei Photoblitzen auftritt, wesentlich verlängert und weitere Betriebsvorteile bietet. Die Metallhülle und der Stab wirken auch darauf hin, die strukturelle Festigkeit und
Stossfestigkeit der Batterie zu erhöhen.
Es ist erwünscht, dass der Kontaktwiderstand zwischen der Kathode 80 und der metallischen Hülle 83 und zwischen dem Kathodenelement 82 und dem Metallstab 85 so niedrig wie möglich ist, um den Stromfluss eher durch den Metallweg zu leiten als längs durch die Kohlenstoffkathodenelemente. Zu diesem Zweck werden die Kohlenstoffkathodenelemente vorzugsweise mit den Metallelementen verbunden ; diese Verbindung kann gleichzeitig mit der Bildung der Kathodenelemente nach dem erfindungsgemässen Verfahren erfolgen.
Zu diesem Zweck kann eine vorgeformte Hülle, eine Stirnkappe und ein Mittelstab (falls verwendet) in den Formraum innerhalb der Wand 60 des Ofens nach Fig. l eingesetzt werden.
Dann kann eine geeignete Füllung in die Hülle 83 eingebracht werden, und die Kathodenkonstruktion in der gleichen Weise, wie sie oben beschrieben worden ist, durch Anwendung von Druck und elektrischem Strom gebildet werden. Der Durchgang des elektrischen Stromes durch die Mischung und durch die Metallhülle und Stirnkappe bewirkt die gleichzeitige Bildung der Kathodenkonstruktion und die Verbindung der Metallelemente mit den entsprechenden Kohlen- stoffkathodenelementen (wie oben in Verbindung mit der Stirnkappe allein beschrieben worden ist), wodurch eine einheitliche Konstruktion mit geringem oder keinem inneren Kontaktwiderstand und mit sehr grosser mechanischer Festigkeit hergestellt wird.
Es ist offensichtlich, dass dieses Verfahren sich ebenso auf eine Konstruktion anwenden lässt, bei der das mittlere Kathodenelement nicht aus einem Stück mit dem äusseren Kathodenelement besteht.
Um das Herstellungsverfahren zu vereinfachen, kann es unter gewissen Umständen erwünscht sein, die Metallhüllen und Stirnkappenkonstruktionen in einer Form zu bilden und dann, ohne diese Konstruktion aus der Form zu entfernen, eine Füllung aus geeignetem kohlenstoffhaltigem Material einzubringen und alsdann innerhalb der Hülle die "grüne" Kohlen- stoffkathodenkonstruktion, wie beschrieben, zu bilden.
Wenngleich nur zylindrische Gegenstände beschrieben wurden, ist es offensichtlich, dass die Anwendbarkeit der Erfindung nicht darauf beschränkt ist, sondern sich auch auf die Herstellung verschiedenster anders gestalteter Gegen-
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stände, wie quadratisch, rechteckig oder un- regelmässig geformter Gegenstände erstreckt.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zum Formen von elektrisch leitenden "grünen" Kohlekörpern unter An- wendung von Wärme aus einer Mischung, die vorwiegend Teilchen einer elektrisch leitenden kohlenstoffhältigen Substanz und zu einem ge- ringeren Teil Teilchen eines Bindemittels ent- hält, das bei einer unter dem Schmelzpunkt der leitenden Substanz liegenden Temperatur plastisch wird, dadurch gekennzeichnet, dass die Mischung in einer Form mit einem Kolben in Berührung gebracht wird, der eine der Ge- stalt des zu formenden Gegenstandes entsprechen- de Gestalt hat, die Mischung durch Ausübung von hohem mechanischem Druck auf den Kolben zusammengepresst und ein elektrischer Strom hoher Dichte durch die unter Druck befindliche
Mischung geleitet wird und dass Druck und
Strom aufrechterhalten werden,
bis das Binde- mittel schmilzt und die Teilchen der leitenden
Substanz miteinander verbindet, ohne dass es hiebei jedoch zu einem "Backen" oder "Brennen" der Kohle kommt.