WO2025004641A1

WO2025004641A1 - 複合材組成物の製造方法および複合材組成物

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Publication number: WO2025004641A1
Application number: PCT/JP2024/019058
Authority: WO
Inventors: 英靖大西; 雄一草野; 晃白鳥
Original assignee: Murata Manufacturing Co Ltd
Current assignee: Murata Manufacturing Co Ltd
Priority date: 2023-06-26
Filing date: 2024-05-23
Publication date: 2025-01-02
Anticipated expiration: 2025-12-26

Abstract

複合材組成物の製造方法は、窒化ホウ素系粉体（１）の表面の塩基性基量が増加するように、窒化ホウ素系粉体（１）の表面を処理する工程（Ｓ１）と、処理された上記表面にシランカップリング剤（２）が吸着するように、上記表面が処理された窒化ホウ素系粉体（１）とシランカップリング剤（２）とを混合する工程（Ｓ２）と、処理された上記表面にシランカップリング剤（２）が吸着した窒化ホウ素系粉体（１）と、樹脂（３）とを混合する工程（Ｓ４）とを備える。

Description

複合材組成物の製造方法および複合材組成物

　本発明は、複合材組成物の製造方法および複合材組成物に関する。

　特許文献１（特開２０１３－１４７４０３号公報）には、金属の酸化物よりなる添加剤を添加して、窒素雰囲気中で加熱処理して得られる上記添加剤由来の金属化合物を含有する金属化合物含有窒化ホウ素と、樹脂とを含有する複合材組成物が開示されている。また、複合材組成物には、無機フィラーとマトリックス樹脂の界面接着強度を改善するシランカップリング剤などの表面処理剤を添加しても良いことが開示されている。

特開２０１３－１４７４０３号公報

　特許文献１に開示された複合材組成物は、金属化合物含有窒化ホウ素（窒化ホウ素系粉体）と、樹脂とを含んでいるが、低当該窒化ホウ素系粉体によって、複合材組成物の粘度が高くなりすぎる。窒化ホウ素系粉体と樹脂との相溶性は比較的低いため、窒化ホウ素系粉体が凝集するためである。ここで、特許文献１には、シランカップリング剤などの表面処理剤を添加してもよいことが開示されている。しかしながら、単に複合材組成物にシランカップリング剤を添加させるだけでは、粘度が高くなることを十分に抑制することができない場合がある。

　本発明は上記の問題点に鑑みてなされたものであり、複合材組成物の粘度が高くなることを抑制できる、複合材組成物の製造方法および複合材組成物を提供することを目的とする。

　本発明の一の局面に係る複合材組成物の製造方法は、窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加するように、窒化ホウ素系粉体の上記表面を処理する工程と、処理された上記表面にシランカップリング剤が吸着するように、上記表面が処理された窒化ホウ素系粉体とシランカップリング剤とを混合する工程と、処理された上記表面にシランカップリング剤が吸着した窒化ホウ素系粉体と、樹脂とを混合する工程とを備える。

　本発明の他の局面に係る複合材組成物は、樹脂と、表面の塩基性基量が増加するように当該表面が処理された窒化ホウ素系粉体と、当該表面に吸着しているシランカップリング剤とを含む。

　本発明によれば、複合材組成物の粘度が高くなることを抑制できる。

本発明の一実施形態に係る複合材組成物および成形体の製造方法を示すフロー図である。図２Ａ～図２Ｅは、本発明の一実施形態に係る複合材組成物の製造方法の各工程を模式的に示す図である。比較例に係る複合材組成物を模式的に示す図である。

　以下、本発明の一実施形態に係る複合材組成物および成形体、ならびにこれらの製造方法について説明するが、本開示はこれらに限定されるものではない。また、以下の実施形態の説明においては、図中の同一または相当部分には同一符号を付してその説明は繰り返さない。

　｛複合体組成物および成形体｝
　本発明の一実施形態に係る複合材組成物は、樹脂と、窒化ホウ素系粉体と、シランカップリング剤とを含んでいる。

　［樹脂］
　本実施形態に係る複合材組成物に含まれる樹脂は、複合材組成物におけるマトリックス樹脂である。当該樹脂としては、シリコーン系樹脂、エポキシ系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、または、ウレタン系樹脂などが挙げられる。本実施形態において、当該樹脂は、シリコーン樹脂であることが好ましい。シリコーン樹脂としてはオルガノポリシロキサンが挙げられる。また、当該樹脂は、硬化性であることが好ましい。これにより、複合材組成物を硬化してなる成形体を容易に作製できる。

　［窒化ホウ素系粉体］
　窒化ホウ素系粉体は、比較的高い熱伝導性を有するため、樹脂に添加する熱伝導性フィラーとして用いられる。窒化ホウ素系粉体は、窒化ホウ素または金属酸化物などを含有する窒化ホウ素の粉体である。本実施形態において、窒化ホウ素系粉体は、比較的取り扱い容易である窒化ホウ素粉体であることが好ましい。窒化ホウ素系粉体が金属酸化物含有窒化ホウ素である場合、当該金属酸化物としては、酸化イットリウム、酸化イッテルビウム、酸化セリウム、酸化ランタン、酸化鉄、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、または、酸化モリブデンが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

　窒化ホウ素系粉体の形状は特に限定されないが、たとえば、鱗片形状、または、球状であってもよい。窒化ホウ素系粉体の形状が球状である場合、窒化ホウ素系粉体は、鱗片形状の窒化ホウ素系粉体が凝集することにより形成されたものでもよいし、液相反応で球状に形成されたものであってもよい。

　窒化ホウ素系粉体は、その表面に塩基性基を有している。塩基性基は、たとえば水酸基である。窒化ホウ素系粉体は、表面の塩基性基量が増加するように、当該表面が処理されている。本実施形態において、当該表面の処理方法としては、表面改質剤による処理、プラズマ処理、酸処理などが挙げられる。表面処理の詳細な方法については後述する。なお、塩基性基量とは当該塩基性基の物理量であって、滴定により測定され得る。

　窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、表面処理前における窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量は、たとえば、０．０５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上１．０ｎｍｏｌ／ｍ^２以下である。

　窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、窒化ホウ素系粉体の処理された表面の塩基性基量は、１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下であることが好ましい。当該塩基性基が１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上であれば、窒化ホウ素系粉体の表面に、吸着可能なシランカップリング剤（詳細は後述）の量がより増加する。当該塩基性基が４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下であれば窒化ホウ素系粉体の表面処理が容易となり、より廉価な複合材組成物を提供できる。

　窒化ホウ素系粉体のＳＳＡ（比表面積）は、たとえば、０．１ｎｍｏｌ／ｍ^２以上５．０ｎｍｏｌ／ｍ^２以下であることが好ましい。窒化ホウ素系粉体のＳＳＡが０．１ｎｍｏｌ／ｍ^２以上であれば、表面処理による塩基性基量をより増やすことができる。窒化ホウ素系粉体のＳＳＡが５．０ｎｍｏｌ／ｍ^２以下であれば、窒化ホウ素系粉体のＳＳＡの取り扱いが容易となる。

　複合材組成物中における、樹脂および窒化ホウ素系粉体の合計含有量に対する、窒化ホウ素系粉体の含有量の質量比率は、たとえば、２０ｖｏｌ％以上６０ｖｏｌ％以下であればよい。当該質量比率が２０ｖｏｌ％以上であれば、窒化ホウ素系粉体を含有することによる熱伝導性向上効果がより得られる。当該質量比率が６０ｖｏｌ％以下であれば、樹脂および窒化ホウ素系粉体の合計含有量に対する、窒化ホウ素系粉体の含有することによる粘度の上昇をより抑制できる。

　［表面改質剤］
　本実施形態に係る複合材組成物は、表面改質剤をさらに含んでもよい。当該表面改質剤は、窒化ホウ素系粉体の表面処理を行うために用いられることで、複合材組成物に含まれ得るものである。本実施形態において窒化ホウ素系粉体の表面処理を行うために用いることができる表面改質剤としては、カルボン酸系高分子分散剤、有機ケイ素化合物、または、フェニルホスホン酸などが挙げられる。

　カルボン酸系高分子分散剤としては、特に限定されないが、櫛形の構造を有するポリマーであることが特に好ましい。櫛形の構造を有する分散移行促進剤は、アンカー部にカルボン酸基を、グラフト部にポリオキシアルキレン基を有し、その組成により疎水性と親水性のバランスが異なるような構造となっている。なお、櫛形の構造を有するポリマーとしての高分子分散剤は、たとえば、日油株式会社製のマリアリムＡＷＣシリーズ、ＳＣシリーズなどを用いることができる。

　有機ケイ素化合物としては、たとえばモメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、または、信越化学社製のシリコーンオリゴマーを用いることができる。

　［シランカップリング剤］
　本実施形態に係る複合材組成物に係るシランカップリング剤は、少なくとも、窒化ホウ素系粉体の表面に吸着している状態で、複合材組成物中に存在している。

　シランカップリング剤は、反応性二重結合を有するものであってよく、ビニル基、アリル基等を有するものであってよい。シランカップリング剤としては、アリルトリエトキシシラン、アリルクロロジメチルシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリクロロシラン、クロロジメチルビニルシラン、ジエトキシメチルビニルシラン、ジメトキシメチルビニルシラン、トリクロロビニルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ジメチルエトキシビニルシラン、ビニルトリス（２－メトキシエトキシ）シラン等が挙げられる。

　窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、処理された表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量は、４ｍｇ／ｍ^２以上５５ｍｇ／ｍ^２以下であることが好ましい。当該吸着量が４ｍｇ／ｍ^２以上であれば、窒化ホウ素系粉体と樹脂との相溶性および樹脂中の窒化ホウ素系粉体の分散性がさらに向上する。これにより、得られる複合材組成物の粘度をより低くすることができる。また、当該吸着量が５５ｍｇ／ｍ^２以下であれば、窒化ホウ素系粉体の分散性等を向上させつつもシランカップリング剤の含有量を抑制でき、より廉価な複合材組成物を提供できる。また、窒化ホウ素系粉体の処理された表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量が、当該表面に吸着可能な最大吸着量（飽和吸着量）に近いことがより好ましい。

　一方で、複合材組成物は、表面の処理された窒化ホウ素系粉体の表面に吸着していないシランカップリング剤を実質的に含まないことが好ましい。これにより、複合材組成物中において単なる添加物として存在するシランカップリング剤と、樹脂との接触抵抗増加を抑制できる。ひいては、複合材組成物により成形された成形物の熱伝導率をより高くすることができる。

　なお、複合材組成物は、表面の処理された窒化ホウ素系粉体の表面に吸着していないシランカップリング剤を実質的に含まないとは、たとえば、樹脂材組成物中における、表面の処理された窒化ホウ素系粉体の表面に吸着していないシランカップリング剤の含有量が０．０１質量部未満であることを含んでもよい。

　［その他の添加剤］
　本発明の一実施形態に係る複合材組成物は、その他の添加剤をさらに含んでもよい。その他の添加剤としては、その他の分散剤、希釈溶剤、光重合硬化剤、および、熱重合硬化剤などが挙げられる。

　［複合体組成物］
　本実施形態に係る複合材組成物は、たとえば、いわゆる放熱ギャップフィラーとして用いることができる。本実施形態に係る複合材組成物は、取扱性の観点から。たとえばペースト状であることが好ましい。

　複合材組成物の、Ｅ型粘度計を用いて２５℃および回転数１０ｒｐｍの条件で測定した粘度は、０．１Ｐａ・ｓ以上１．５Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。複合材組成物の当該粘度が０．１Ｐａ・ｓ以上１．５Ｐａ・Ｓ以下であれば、複合材組成物を用いて成形体を成形するときに、複合材組成物を容易に取り扱うことができる。

　［成形体］
　本実施形態に係る成形体は、複合材組成物を用いて成形される。成形体は、たとえば、複合体組成物を硬化処理することで得られる（硬化処理については後述する）。成形体の形状は特に限定されないが、たとえばシート状である。

　本実施形態に係る複合材組成物を用いて成形された成形体の熱伝導率は、たとえば０．４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましい。当該成形体の熱伝導率が０．４Ｗ／ｍ・Ｋであれば、成形体を放熱部材として好適に使用できる。成形体の熱伝導率の上限は特に限定されないが、たとえば、５．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下である。

　｛複合体組成物および成形体の製造方法｝
　以下、本発明の一実施形態に係る複合材組成物および成形体の製造方法について説明する。

　図１は、本発明の一実施形態に係る複合材組成物および成形体の製造方法を示すフロー図である。図１に示すように、本発明の一実施形態に係る複合材組成物の製造方法は、表面処理工程Ｓ１と、シランカップリング剤混合工程Ｓ２と、（第２）加熱乾燥工程Ｓ３と、樹脂混合工程Ｓ４とを備えている。

　表面処理工程Ｓ１においては、窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加するように、窒化ホウ素系粉体の表面を処理する。本実施形態において、表面処理工程Ｓ１は、表面改質剤混合工程Ｓ１１と、第１加熱乾燥工程Ｓ１２とを含む。

　図２Ａは、本発明の一実施形態における表面改質剤混合工程を模式的に示す図である。図２Ａに示すように、表面改質剤混合工程Ｓ１１においては、窒化ホウ素系粉体１と、表面改質剤１ａと、第１分散媒ＳＡとを混合する。第１分散媒ＳＡとしては、たとえば水、エタノール、メタノール、イソプロピルアルコール、トルエン、ベンゼン、キシレン、フェノール、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルエーテル、ジメチルエーテル、ヘキサン、または、これらの混合物等が挙げられる。

　窒化ホウ素系粉体１、表面改質剤１ａ、および、第１分散媒ＳＡは、第１分散媒ＳＡが完全に気化またはある程度気化するまで、混合される。混合条件は特に限定されず、たとえば、２５℃、大気圧化でよい。当該混合工程Ｓ１１により、第１混合物が得られる。第１混合物は第１分散媒ＳＡを含んでいてもよいし、含んでいなくてもよい。

　図２Ｂは、本発明の一実施形態における第１加熱乾燥工程を模式的に示す図である。図２Ａおよび図２Ｂに示すように、第１加熱乾燥工程Ｓ１２においては、第１混合物を加熱乾燥させることにより、第１分散媒ＳＡを気化させつつ、窒化ホウ素系粉体１および表面改質剤１ａを加熱する。当該工程Ｓ１２により、表面改質剤により、窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加するように表面が処理された、窒化ホウ素系粉体が得られる。乾燥加熱条件は、第１分散媒ＳＡが気化可能な条件であれば特に限定されないが、たとえば、大気圧雰囲下で、温度は８０℃以上１５０℃以下である。

　なお、本発明の一実施形態における表面処理工程Ｓ１においては、上記の表面改質剤混合工程Ｓ１１および第１加熱乾燥工程Ｓ１２に代えて、他の処理方法が採用されてもよい。

　たとえば、表面処理工程Ｓ１においては、プラズマ処理がされてもよい。プラズマ処理は、たとえば、酸素プラズマの照射により行われる。これにより、窒化ホウ素系粉末の塩基性基量を効率よく増加させることができる。酸素プラズマの照射時間は、たとえば１時間程度であればよい。

　また、表面処理工程Ｓ１においては、酸処理がされてもよい。酸処理は、たとえば、塩酸水溶液などの強酸水溶液に、窒化ホウ素系粉体を添加した後、当該強酸水溶液を除去することにより実施される。これにより、窒化ホウ素系粉末の塩基性基量を効率よく増加させることができる。強酸水溶液として塩酸水溶液を使用する場合、塩酸水溶液の濃度はたとえば１ｍｏｌ／Ｌである。

　図２Ｃは、本発明の一実施形態におけるシランカップリング剤混合工程を模式的に示す図である。図２Ｃに示すように、シランカップリング剤混合工程Ｓ２においては、処理された表面にシランカップリング剤２が吸着するように、表面が処理された窒化ホウ素系粉体１とシランカップリング剤２とを混合する。このとき、表面が処理された窒化ホウ素系粉体１とシランカップリング剤２とともに、第２分散媒ＳＢを混合する。これにより、シランカップリング剤２が、窒化ホウ素系粉体１の処理された表面に吸着する。第２分散媒ＳＢとしては、第１分散媒ＳＡと同じものを用いることができる。

　表面が処理された窒化ホウ素系粉体１、シランカップリング剤２、および第２分散媒ＳＢは、第２分散媒ＳＢが完全に気化またはある程度気化するまで、混合される。混合条件は特に限定されず、たとえば、２５℃、大気圧化でよい。当該混合工程Ｓ２により、処理された表面にシランカップリング剤２が吸着した窒化ホウ素系粉体１を含む、第２混合物が得られる。

　さらに、シランカップリング剤混合工程Ｓ２においては、混合されたシランカップリング剤の実質的に全てが、処理された表面に吸着するように、表面が処理された窒化ホウ素系粉体とシランカップリング剤とを混合することが好ましい。これにより、最終的に得られる複合材組成物が、表面の処理された窒化ホウ素系粉体の表面に吸着していないシランカップリング剤を実質的に含まなくなる。

　図２Ｄは、本発明の一実施形態における第２加熱乾燥工程を模式的に示す図である。図２Ｃおよび図２Ｄに示すように、第２加熱乾燥工程Ｓ３においては、第２混合物を加熱乾燥させることにより、第２分散媒ＳＢを気化させる。これにより、処理された表面にシランカップリング剤２が吸着した窒化ホウ素系粉体１が得られる。乾燥加熱条件は、第２分散媒ＳＢが気化可能な条件であれば特に限定されないが、たとえば、大気圧雰囲下で、温度は８０℃以上１５０℃以下である。

　図２Ｅは、本発明の一実施形態における樹脂混合工程を模式的に示す図である。図２Ｅに示すように、樹脂混合工程Ｓ４においては、処理された前記表面に前記シランカップリング剤が吸着した前記窒化ホウ素系粉体と、樹脂３とを混合する。これにより、ペースト状の複合材組成物が得られる。混合条件は特に限定されないが、室温下で、たとえば０．０８ＭＰａ程度の減圧下で、１時間程度行われることが好ましい。

　図１に示すように、本発明の一実施形態に係る成形体の製造方法は、上記工程Ｓ１～Ｓ４を備えるとともに、成形工程Ｓ５をさらに備える。成形工程Ｓ５においては、複合材組成物をシート状などの所望の形状に形成した後、これを硬化処理することにより、成形体を成形する。硬化処理は、含まれる樹脂の硬化条件または複合材組成物に含まれる硬化剤の効果条件に応じて、適宜実施される。硬化処理は、たとえば加熱乾燥処理である。

　以下、実施例を挙げて本開示をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

　［実施例１］
　エタノール１００ｇに、表面改質剤としてカルボン酸系高分子分散剤を添加し、容量が０．５Ｌのプラネタリーミキサーを用いて、２５℃、大気圧雰囲気下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、１０分間の条件で混合することで、第１混合液を得た。この第１混合液に、窒化ホウ素粉体５ｇをさらに添加し、上記のプラリネタリーミキサーを用いて、２５℃、大気圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、約１時間の条件で、これらを混合することで、ある程度乾燥した粉末状の第１混合物を得た。なお、窒化ホウ素粉体は、ＳＳＡ（比表面積）が２ｍ^２／ｇ、塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であって、鱗片形状のものを用いた。また、エタノールへの表面改質剤の添加量は、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が１０ｍｇ／ｍ^２となるような添加量にした。

　第１混合物を、オーブン乾燥機を用いて、大気圧雰囲気下、１００℃で、１時間の条件で加熱による乾燥を行った。これにより、カルボン酸系高分子分散剤により表面が処理された窒化ホウ素粉体（表面処理窒化ホウ素粉体）を得た。

　エタノール１００ｇにシランカップリング剤を添加し、容量が０．５Ｌのプラネタリーミキサーを用いて、２５℃、大気圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、１０分間の条件で混合することで、第２混合液を得た。この第２混合液に、上記で得られた表面処理窒化ホウ素粉体を添加し、上記のプラネタリーミキサーを用いて、２５℃、大気圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、約１時間の条件で混合することで、ある程度乾燥した粉末状の第２混合物を得た。なお、エタノールへのシランカップリング剤の添加量は、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が４０ｍｇ／ｍ^２となるような添加量にした。

　第２混合物を、オーブン乾燥機を用いて、大気雰囲気下、１００℃で、１時間の条件で加熱乾燥を行った。これにより、処理された表面にシランカップリング剤が吸着した窒化ホウ素粉体が得られた。

　シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体と、オルガノポリシロキサンとを、体積比率が４０：６０となるようにして、容量が０．５Ｌのプラネタリーミキサーを用いて、室温、０．０８ＭＰａの減圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、１時間の条件で混合した。これにより、ペースト状の複合材組成物を得た。

　ペースト状の複合組成物を、１対のＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムで挟み、これらのフィルムで挟まれた状態の複合組成物を等速ロールで圧延することで、厚さ２．０ｍｍのシート状の複合材組成物を得た。このシート状の複合材組成物を、オーブン乾燥機を用いて、１００℃、１時間の条件で乾燥させることにより、硬化処理を行った。これにより、成形シートを得た。

　［実施例２］
　エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が５５ｍｇ／ｍ^２となるような添加量にしたことを除いては、実施例１と同様の方法により、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［実施例３］
　エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が５６ｍｇ／ｍ^２となるような添加量としたことを除いては、実施例１と同様の方法により、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［実施例４］
　表面改質剤として、高分子分散剤に代えて有機ケイ素化合物を用いた点、および、エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が２２ｍｇ／ｍ^２となるように調製した点を除いては、実施例１と同様の方法により、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［実施例５］
　窒化ホウ素粉体（ＳＳＡ（比表面積）が２ｍ^２／ｇ、塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であって、鱗片形状のもの）の表面に、酸素プラズマを１時間照射した。これにより、プラズマ処理により表面が改質された窒化ホウ素粉体を得た。

　この後は、エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が４ｍｇ／ｍ^２となるような添加量にしたことを除いては、実施例１と同様の方法により、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［実施例６］
　窒化ホウ素粉体（ＳＳＡ（比表面積）が２ｍ^２／ｇ、塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であって、鱗片形状のもの）を、塩酸水溶液（１ｍｏｌ／Ｌ）に添加した後、これを濾過および水洗した後、さらに乾燥させた。これにより、酸処理により表面が処理された窒化ホウ素粉体を得た。

　この後は、エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が５ｍｇ／ｍ^２となるような添加量にしたことを除いては、実施例１と同様の方法により、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［実施例７］
　表面改質剤として、高分子分散剤に代えてフェニルホスホン酸を用いた点、および、エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が１１ｍｇ／ｍ^２となるような添加量とした点を除いては、実施例１と同様の方法により、シランカップリング剤の吸着した表面処理窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［実施例８］
　窒化ホウ素粉体として、ＳＳＡが１ｍ^２／ｇのものを用いた点、および、エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が３８ｍｇ／ｍ^２となるような添加量とした点を除いては、実施例１と同様の方法によりシランカップリング剤の吸着した表面処理窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［実施例９］
　窒化ホウ素粉体として、ＳＳＡが３ｍ^２／ｇのものを用いた点、および、エタノールにシランカップリング剤を添加して混合するときに、エタノールへのシランカップリング剤の添加量を、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が３９ｍｇ／ｍ^２となるような添加量とした点を除いては、実施例１と同様の方法によりシランカップリング剤の吸着した表面処理窒化ホウ素粉体、ペースト状の複合材組成物、および、成形シートを得た。

　［比較例１］
　５ｇの窒化ホウ素粉体（ＳＳＡ（比表面積）が２ｍ^２／ｇ、塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であって、鱗片形状のもの）と、シランカップリング剤と、オルガノポリシロキサンとを、窒化ホウ素粉体およびオルガノポリシロキサンの体積比率が４０：６０となるようにして、容量が０．５Ｌのプラネタリーミキサーを用いて、室温、０．０８ＭＰａの減圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、１時間の条件で混合した。これにより、ペースト状の複合材組成物を得た。なお、シランカップリング剤の混合量は、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が４０ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした。そして、実施例１と同様にして、複合組成物をシート状にし、乾燥させてなる成形シートを得た。

　［比較例２］
　５ｇの窒化ホウ素粉体（ＳＳＡ（比表面積）が２ｍ^２／ｇ、塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であって、鱗片形状のもの）と、添加剤としてカルボン酸系高分子分散剤と、シランカップリング剤と、オルガノポリシロキサンとを、窒化ホウ素粉体およびオルガノポリシロキサンの体積比率が４０：６０となるようにして、容量が０．５Ｌのプラネタリーミキサーを用いて、室温、０．０８ＭＰａの減圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、１時間の条件で混合した。これにより、ペースト状の複合材組成物を得た。なお、添加剤としてのカルボン酸系高分子分散剤の混合量は、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が１０ｍｇ／ｍ^２となるような混合量にした。また、シランカップリング剤の混合量は、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が４０ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした。そして、実施例１と同様の方法で、複合組成物をシート状にし、乾燥させてなる成形シートを得た。

　［比較例３］
　添加剤として有機ケイ素化合物を用いた点、および、シランカップリング剤の混合量を、５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が２２ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした点以外については、比較例２と同様の方法で、ペースト状の複合材組成物および成形シートを得た。

　［比較例４］
　添加剤としてフェニルホスホン酸を用いた点、および、シランカップリング剤の混合量を、５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が１１ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした点以外については、比較例２と同様の方法で、ペースト状の複合材組成物および成形シートを得た。

　ここで、さらに、各比較例における、シランカップリング剤の吸着量の測定（詳細は後述する）のための試料を、下記参考例１～４に係る吸着量測定用試料として作製した。

　［参考例１］
　５ｇの窒化ホウ素粉体（ＳＳＡ（比表面積）が２ｍ^２／ｇ、塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であって、鱗片形状のもの）と、シランカップリング剤とを、容量が０．５Ｌのプラネタリーミキサーを用いて、室温、０．０８ＭＰａの減圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、１時間の条件で混合した。これにより、比較例１に対応する、吸着量測定用試料を得た。なお、シランカップリング剤の混合量は、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が４０ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした。

　［参考例２］
　５ｇの窒化ホウ素粉体（ＳＳＡ（比表面積）が２ｍ^２／ｇ、塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であって、鱗片形状のもの）と、添加剤としてカルボン酸系高分子分散剤と、シランカップリング剤とを、容量が０．５Ｌのプラネタリーミキサーを用いて、室温、０．０８ＭＰａの減圧下、５００ｒｐｍ／ｍｉｎ、１時間の条件で混合した。これにより、比較例２に対応する、吸着量測定用試料を得た。なお、添加剤としてのカルボン酸系高分子分散剤の混合量は、５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が１０ｍｇ／ｍ^２となるような混合量にした。また、シランカップリング剤の混合量は、上記の５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、上記窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が４０ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした。

　［参考例３］
　添加剤として有機ケイ素化合物を用いた点、および、シランカップリング剤の混合量を、５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が２２ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした点以外については、参考例２と同様の方法で、比較例３に対応する、吸着量測定用試料を得た。

　［参考例４］
　添加剤としてフェニルホスホン酸を用いた点、および、シランカップリング剤の混合量を、５ｇの窒化ホウ素粉体に対して、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの重量が１１ｍｇ／ｍ^２となるような混合量とした点以外については、参考例２と同様の方法で、比較例４に対応する、吸着量測定用試料を得た。

　［表面処理された窒化ホウ素粉体の塩基性基量の測定］
　各実施例において表面処理された窒化ホウ素粉体について、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの塩基性基量を測定した。具体的には、まず、当該粉体を３ｇ秤量して、容器に入れた。容器に入れた状態でこの粉体を温度２５℃、湿度５０％の恒温高湿槽で、６時間以上、安定化処理を行った。安定化処理された当該粉体に酸性溶液を加えて容器を密栓した。そして、超音波洗浄を用いて、密栓された容器に収容された当該粉体を酸性溶液に分散させることで、分散液を得た。この分散液を遠心分離し、上澄み液１０ｍＬを分取した。この上澄み液を酸性溶液で希釈し、塩基性溶液で滴定することにより、窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基によって消費された酸量を測定した。そして、当該酸量および窒化ホウ素粉体の比表面積に基づき、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの塩基性基量を算出した。

　なお、各実施例および各比較例で使用された窒化ホウ素粉体の塩基性基量（０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２）も、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体塩基性基量の測定方法と同様にして、測定されたものである。

　［シランカップリング剤の吸着量の測定］
　各実施例に係る、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体における、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりのシランカップリング剤の吸着量を下記の通り測定した。

　まず、シランカップリング剤の吸着した表面処理窒化ホウ素粉体から、３ｇの当該粉体を秤り取り、これにエタノール１００ｇを加えて、試験用混合液を得た。そして、超音波洗浄器を用いて、この試験用混合液を超音波により振動させて、分散液を得た。この分散液を遠心分離させ、上澄み液を１０ｍＬ分取した。そして、この上澄み液を乾燥させる過程において、乾燥前の上澄み液の重量と、乾燥後の重量との差を測定した。この重量差に基づき、表面処理窒化ホウ素粉体に吸着しなかったシランカップリング剤の量を算出した。そして、シランカップリング剤の混合量と、吸着しなかったシランカップリング剤の量とに基づき、シランカップリング剤の吸着量を算出した。

　また各参考例に係る吸着量測定用試料についても、窒化ホウ素粉体に対するシランカップリング剤の吸着量を測定した。具体的には、シランカップリング剤の吸着した表面処理窒化ホウ素粉体に代えて、吸着量測定用試料を用いた点を除いては、上述の各実施例についてのシランカップリング剤の吸着量の測定と同様にして、窒化ホウ素粉体に対するシランカップリング剤の吸着量を測定した。

　［粘度の測定］
　各実施例および各比較例に係るペースト状の複合材組成物について、Ｅ型粘度計を用いて、２５℃、回転数１０ｒｐｍの条件で粘度を測定した。

　［熱伝導率の測定］
　各実施例および各比較例に係る成形シートについて、NETZSCH社製「LFA467Hyperflash」を用いて、レーザー・フラッシュ法によって熱拡散率を測定した。そして、測定された当該熱拡散率に基づき、熱伝導率が算出された。

　各実施例における、塩基性基量の測定、シランカップリング剤の吸着量の測定、粘度の測定、および、熱伝導率の測定の結果を下記表１に示す。また、各比較例についての、粘度の測定、および、熱伝導率の測定の結果を下記表２に示す。各参考例における、シランカップリング剤の吸着量の測定の結果を下記表３に示す。

　表１に示されるように、実施例１～９においては、表面処理前の窒化ホウ素粉体の塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であり、表面処理後の窒化ホウ素粉体の塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２超となった。すなわち、窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加するように窒化ホウ素系粉体の表面が処理された。さらに、実施例１～９においては、シランカップリング剤の吸着した表面改質窒化ホウ素粉体における、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりのシランカップリング剤の吸着量が、０超となった。すなわち、表面が処理された窒化ホウ素系粉体とシランカップリング剤とを混合することで、処理された表面にシランカップリング剤が吸着した窒化ホウ素系粉体が得られた。そして、実施例１～９において、処理された表面にシランカップリング剤が吸着した窒化ホウ素系粉体と、樹脂とを混合することで得られた複合剤組成物は、その粘度が１．５Ｐａ・ｓ以下となった。

　一方、表２に示されるように、比較例１～比較例４においては、窒化ホウ素系粉体の表面が処理されることなく、窒化ホウ素系粉体と、シランカップリング剤と、樹脂とを同時に混合することで、複合材組成物を得た。比較例１～比較例４に係る複合材組成物は、その粘度が１．６Ｐａ・ｓ以上となった。すなわち、実施例１～９に係る複合材組成物は、比較例１～比較例４に係る複合材組成物と比較して、粘度が低くなった。

　図３は、比較例に係る複合材組成物を模式的に示す図である。図３に示されるように、比較例に係る複合材組成物１０Ｃは、窒化ホウ素系粉体１Ｃと、シランカップリング剤２Ｃと、樹脂３Ｃとを少なくとも含んでいる。しかしながら、表２および表３にも示されるように、各比較例においては、シランカップリング剤２Ｃの混合量と比較して、シランカップリング剤２Ｃの吸着量が、非常に少なくなっている。このため、図３に示されるように、各比較例に係る複合材組成物１０Ｃは、窒化ホウ素系粉体１Ｃの表面に吸着していないシランカップリング剤２Ｃを多く含んでいる。

　よって、窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加するように、窒化ホウ素系粉体の上記表面を処理する工程と、処理された上記表面にシランカップリング剤が吸着するように、上記表面が処理された窒化ホウ素系粉体とシランカップリング剤とを混合する工程と、処理された上記表面にシランカップリング剤が吸着した窒化ホウ素系粉体と、樹脂とを混合する工程とを備える、複合材組成物の製造方法によれば、窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加することで、当該表面に比較的多量のシランカップリング剤が吸着できる。比較的多量のシランカップリング剤が吸着すれば、窒化ホウ素系粉体と樹脂との相溶性および樹脂中の窒化ホウ素系粉体の分散性が向上する。これにより、得られる複合材組成物の粘度が高くなることを抑制できる。

　表１に示されるように、実施例１～９においては、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの、窒化ホウ素粉体の処理された表面の塩基性基量が、１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下であった。すなわち、表面処理前の窒化ホウ素系粉体の塩基性基量が０．５ｎｍｏｌ／ｍ^２であるのに対して、大幅に塩基性基量が増加している。

　よって、窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、窒化ホウ素系粉体の処理された表面の塩基性基量が、１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下となるように複合材組成物を製造することで、窒化ホウ素系粉体の処理された表面へのシランカップリング剤の吸着量がより増加し、窒化ホウ素系粉体と樹脂との相溶性および樹脂中の窒化ホウ素系粉体の分散性がさらに向上する。ひいては、得られる複合材組成物の粘度をより低くすることができる。

　表１に示されるように、実施例１～９においては、窒化ホウ素粉体の単位表面積あたりの、処理された窒化ホウ素系粉体の表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量が、４ｍｇ／ｍ^２以上５５ｍｇ／ｍ^２以下となった。よって、窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、処理された窒化ホウ素系粉体の表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量が、４ｍｇ／ｍ^２以上５５ｍｇ／ｍ^２以下となるように複合材組成物を製造することで、窒化ホウ素系粉体と樹脂との相溶性および樹脂中の窒化ホウ素系粉体の分散性がさらに向上する。ひいては、得られる複合材組成物の粘度をより低くすることができる。

　なお、表３に示されるように、参考例１から参考例４に係る吸着量測定用試料においては、窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたり、窒化ホウ素系粉体の表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量が、３ｇ／ｍ^２以下となった。このため、比較例１から比較例４においても、窒化ホウ素系粉体の表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量は、３ｇ／ｍ^２以下となっていたものと考えられる。よって、比較例１から比較例４における複合材組成物の製造方法により得られる複合材組成物の粘度が、実施例１～実施例９と比較して、高くなったものと考えられる。

　表１に示されるように、実施例１、実施例２および実施例４～実施例９においては、窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、窒化ホウ素系粉体の表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量と、シランカップリング剤の混合量とが、互いに等しくなっている。よって、これらの実施例においては、混合されたシランカップリング剤の実質的に全てが、処理された表面に吸着するように、表面が処理された窒化ホウ素系粉体とシランカップリング剤とが混合されたことが理解される。そして、実施例１、実施例２および実施例４～実施例９に係る複合材組成物により成形されたシートの熱伝導率が、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上となった。

　一方、実施例３においては、窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、窒化ホウ素系粉体の表面に吸着したシランカップリング剤の吸着量が、シランカップリング剤の混合量より小さい値となっている。そして、実施例３に係る複合材組成物により成形されたシートの熱伝導率が、０．４Ｗ／ｍ・Ｋとなった。すなわち、実施例１、実施例２および実施例４～実施例９に係る複合材組成物により成形されたシートの熱伝導率は、実施例３より高くなったことがわかる。

　よって、表面が処理された窒化ホウ素系粉体とシランカップリング剤とを混合する工程において、混合されたシランカップリング剤の実質的に全てが、処理された表面に吸着するように、表面が処理された窒化ホウ素系粉体とシランカップリング剤とを混合することで、得られる複合材組成物中にシランカップリング剤が単なる添加物として存在することが抑制される。ひいては、樹脂と、窒化ホウ素系粉体とが互いに接触する確率が高くなるとともに、単なる添加物として存在するシランカップリング剤と樹脂との接触抵抗増加を抑制できる。したがって、複合材組成物により成形された成形物の熱伝導率をより高くすることができる。

　なお、表２および表３に示されるように、各比較例においては、シランカップリング剤の混合量と比較して、シランカップリング剤の吸着量が、非常に少なくなっている。このため、図３に示されるように、各比較例に係る複合材組成物１０Ｃは、窒化ホウ素系粉体１Ｃの表面に吸着していないシランカップリング剤２Ｃを多く含んでいる。よって、実施例２および実施例４～実施例９に係る複合材組成物は、各比較例に係る複合材組成物と比較しても、複合材組成物により成形された成形物の熱伝導率をより高くすることができたことが理解される。

　［付記］
　以上のように、本実施形態においては、以下のような開示を含む。

　＜１＞
　窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加するように、前記窒化ホウ素系粉体の前記表面を処理する工程と、
　処理された前記表面にシランカップリング剤が吸着するように、前記表面が処理された前記窒化ホウ素系粉体と前記シランカップリング剤とを混合する工程と、
　処理された前記表面に前記シランカップリング剤が吸着した前記窒化ホウ素系粉体と、樹脂とを混合する工程とを備える、複合材組成物の製造方法。

　＜２＞
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、前記窒化ホウ素系粉体の処理された前記表面の塩基性基量が、１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下である、＜１＞に記載の複合材組成物の製造方法。

　＜３＞
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、処理された前記表面に吸着した前記シランカップリング剤の吸着量が、４ｍｇ／ｍ^２以上５５ｍｇ／ｍ^２以下である、＜１＞または＜２＞に記載の複合材組成物の製造方法。

　＜４＞
　前記表面が処理された前記窒化ホウ素系粉体と前記シランカップリング剤とを混合する前記工程において、混合された前記シランカップリング剤の実質的に全てが、処理された前記表面に吸着するように、前記表面が処理された前記窒化ホウ素系粉体と前記シランカップリング剤とを混合する、＜１＞から＜３＞のいずれか１つに記載の複合材組成物の製造方法。

　＜５＞
　樹脂と、
　表面の塩基性基量が増加するように前記表面が処理された窒化ホウ素系粉体と、
　前記表面に吸着しているシランカップリング剤とを含む、複合材組成物。

　＜６＞
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、前記窒化ホウ素系粉体の処理された前記表面の塩基性基量が、１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下である、＜５＞に記載の複合材組成物。

　＜７＞
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、処理された前記表面に吸着した前記シランカップリング剤の吸着量が、４ｍｇ／ｍ^２以上５５ｍｇ／ｍ^２以下である、＜５＞または＜６＞に記載の複合材組成物。

　＜８＞
　前記複合材組成物は、前記表面に吸着していないシランカップリング剤を実質的に含まない、＜５＞から＜７＞のいずれか１つに記載の複合材組成物。

　上述した実施形態の説明において、組み合わせ可能な構成を相互に組み合わせてもよい。
　今回開示された実施形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

　１　窒化ホウ素系粉体、１ａ　表面改質剤、２　シランカップリング剤、３　樹脂、ＳＡ　第１分散媒、ＳＢ　第２分散媒。

Claims

　窒化ホウ素系粉体の表面の塩基性基量が増加するように、前記窒化ホウ素系粉体の前記表面を処理する工程と、
　処理された前記表面にシランカップリング剤が吸着するように、前記表面が処理された前記窒化ホウ素系粉体と前記シランカップリング剤とを混合する工程と、
　処理された前記表面に前記シランカップリング剤が吸着した前記窒化ホウ素系粉体と、樹脂とを混合する工程とを備える、複合材組成物の製造方法。
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、前記窒化ホウ素系粉体の処理された前記表面の塩基性基量が、１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下である、請求項１に記載の複合材組成物の製造方法。
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、処理された前記表面に吸着した前記シランカップリング剤の吸着量が、４ｍｇ／ｍ^２以上５５ｍｇ／ｍ^２以下である、請求項１または請求項２に記載の複合材組成物の製造方法。
　前記表面が処理された前記窒化ホウ素系粉体と前記シランカップリング剤とを混合する前記工程において、混合された前記シランカップリング剤の実質的に全てが、処理された前記表面に吸着するように、前記表面が処理された前記窒化ホウ素系粉体と前記シランカップリング剤とを混合する、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の複合材組成物の製造方法。
　樹脂と、
　表面の塩基性基量が増加するように前記表面が処理された窒化ホウ素系粉体と、
　前記表面に吸着しているシランカップリング剤とを含む、複合材組成物。
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、前記窒化ホウ素系粉体の処理された前記表面の塩基性基量が、１．５ｎｍｍｏｌ／ｍ^２以上４．５ｎｍｏｌ／ｍ^２以下である、請求項５に記載の複合材組成物。
　前記窒化ホウ素系粉体の単位表面積あたりの、処理された前記表面に吸着した前記シランカップリング剤の吸着量が、４ｍｇ／ｍ^２以上５５ｍｇ／ｍ^２以下である、請求項５または請求項６に記載の複合材組成物。
　前記複合材組成物は、前記表面に吸着していないシランカップリング剤を実質的に含まない、請求項５から請求項７のいずれか１項に記載の複合材組成物。