WO2024040803A1 - 多孔碳材料及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
提供一种多孔碳材料及其制备方法和应用，包括以下步骤：取乙烯焦油的250℃～550℃馏分，对馏分进行加氢处理，得到加氢精制乙烯焦油；对部分加氢精制乙烯焦油进行预炭化处理，得到焦炭；将剩余加氢精制乙烯焦油、焦炭混合后形成混合物，对混合物进行活化处理，得到多孔碳材料。能够实现高纯度多孔碳的制备，制备工艺简单、成本低。
Description
本申请要求于2022年08月22日提交中国专利局、申请号为202211007821.9、申请名称为“多孔碳材料及其制备方法和应用”的中国专利申请的优先权，其全部内容通过引用结合在本申请中。
本申请涉及碳材料技术领域，尤其涉及一种多孔碳材料及其制备方法和应用。
双电层电容器(Electric Double Layer Capacitor,EDLC)是一种新型储能装置，具有高功率密度和优异的循环稳定性，其中多孔碳被广泛应用为双电层电容器的电极材料。
双电层电容器是利用多孔碳电极和电解质组成的双电层结构获得超大的电容量，在双电层电容器中，采用多孔碳材料制作成电极，超级电容器通过多孔碳吸附电解质溶液中的离子来储存电能，通过多孔碳解吸电解质溶液中的离子来释放电能，吸附和解吸为单纯的物理过程，理论上拥有近乎无限的充放电寿命，但是多孔碳材料往往纯度不高，含有大量杂质，例如硫、氮、氧等非金属元素以及铁、镍、镁等金属元素，这些杂质会与电解质溶液中的溶剂或溶质发生化学反应，导致器件稳定性变差、降低器件的容量和使用寿命。
多孔碳的制备原料、添加剂以及制备工艺条件对多孔碳的纯度产生较大影响。多孔碳的制备原料主要为生物质、煤炭或石油加工衍生物。其中生物质和煤炭中含有较多的灰分、重金属等杂质，这类杂质难以脱除；在石油加工衍生物中，乙烯焦油具有灰分低、金属、非金属杂质含量低等优点，但是乙烯焦油中含有较多的不饱和烯烃，热稳定性较差，在制备多孔碳的过程中容易被氧化，引入新的杂质。现有技术中，通常将乙烯焦油中的轻组分脱除后再用于制备多孔碳，例如专利文献CN106672966A公开 一种利用乙烯焦油制备多孔碳的方法，将乙烯焦油经过预处理，用正庚烷回流把其中的轻组分去除，再经预氧化后得到多孔碳材料的前躯体，最后利用模板法炭化酸洗得到多孔碳材料，但是该专利使用模板法的制备成本较高。
因此，如何制得高纯度的多孔碳材料，并降低成本，是本领域技术人员的研究热点。
发明内容
针对上述缺陷，本申请提供一种多孔碳材料的制备方法，能够实现高纯度多孔碳的制备，且具有制备工艺简单、成本低等优点。
本申请还提供一种多孔碳材料，采用上述制备方法制得，具有纯度高、稳定性好等优点。
本申请还提供一种双电层电容器，采用上述多孔碳材料作为电极，具有能量效率高、循环稳定性好等优点。
本申请的第一方面，提供一种多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：取乙烯焦油的250℃～550℃馏分，对馏分进行加氢处理，得到加氢精制乙烯焦油；对部分加氢精制乙烯焦油进行预炭化处理，得到焦炭；将剩余加氢精制乙烯焦油、焦炭混合后形成混合物，对混合物进行活化处理，得到多孔碳材料。
根据本申请的一实施方式，预炭化处理在惰性气氛下进行，预炭化处理的温度为300℃～800℃。
根据本申请的一实施方式，焦炭与剩余加氢精制乙烯焦油的质量比为1：(0.01～0.8)。
根据本申请的一实施方式，采用活化剂对混合物进行活化处理，活化剂包括碱性化合物、水蒸气、二氧化碳中的至少一种。
根据本申请的一实施方式，活化处理的条件为：温度600℃～900℃，时间0.5h～3h。
根据本申请的一实施方式，取乙烯焦油的350℃～450℃范围内的馏分。
根据本申请的一实施方式，对混合物进行活化处理，得到初级多孔碳；还包括对初级多孔碳进行脱氧精制处理，得到多孔碳材料。
根据本申请的一实施方式，脱氧精制处理在真空还原气氛下进行，所述脱氧精制处理的条件为：真空度为-0.1MPa～-0.01MPa，温度为300℃～900℃，时间为0.5h～3h。
本申请的第二方面，提供一种多孔碳材料，采用上述的制备方法制得。
本申请的第三方面，提供一种双电层电容器，双电层电容器的电极包括上述的多孔碳材料
本申请的实施，至少具有以下有益效果：
本申请提供的多孔碳材料的制备方法，取乙烯焦油的250℃-550℃馏分，得到切除了含轻组分、灰分等杂质的馏分，对上述馏分加氢处理后，其中的硫、氮等不饱和结构被进一步去除，得到了杂质含量极低、稳定性好的加氢精制乙烯焦油，在后续处理过程中不易氧化变质。本申请采用预炭化处理后得到的焦炭为主要碳源，剩余加氢精制乙烯焦油作为改性剂，该改性剂不仅能够使混合物成型，而且能够填充于焦炭颗粒之间的缝隙中，提高产品的密度。此外，加氢精制乙烯焦油与焦炭的结构相似，在后续煅烧中二者能够均匀融合，促进产物的稳定性，并且不引入新的杂质。本申请提供的多孔碳材料的制备方法还具有制备方法简单、乙烯焦油原料利用率高等优点，能够实现批量制备，适合工业化生产。
本申请提供的多孔碳材料，采用上述方法制得，具有纯度高、稳定性好等优点，可以应用在超级电容、生物医药、催化等技术领域，尤其能够作为电极材料应用于双电层电容器中，使得双电层电容器具备能量效率高、循环稳定性好等优点。
图1是本申请一实施方式中多孔碳材料的制备方法流程图；
图2是实施例1的双层电容器的充放电曲线；
图3是实施例3中双层电容器的的循环性能曲线。
以下所列举具体实施方式只是对本申请的原理和特征进行描述，所举实 例仅用于解释本申请，并非限定本申请的范围。基于本申请实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施方式，都属于本申请保护的范围。
如图1所示，本申请提供一种多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：取乙烯焦油的250℃-550℃馏分，对馏分进行加氢处理，得到加氢精制乙烯焦油；对部分加氢精制乙烯焦油进行预炭化处理，得到焦炭；将剩余加氢精制乙烯焦油、焦炭混合后形成混合物，对混合物进行活化处理，得到多孔碳材料。
根据本申请所提供的方法，通过馏分切割和加氢处理能够得到杂质含量低，碳含量高的加氢精制乙烯焦油，将部分加氢精制乙烯焦油进行预炭化处理后得到的焦油作为碳源，剩余加氢精制乙烯焦油作为改性剂，制得多孔碳材料。采用本申请的方法，不仅能够实现对乙烯焦油的深加工利用，而且能提高多孔碳材料的纯度，此外，本申请的方法还具有成本低，操作简单等优点，可以实现批量制备，适合工业化生产。
本申请以乙烯焦油为原料，来源广泛，价格低廉。本申请的乙烯焦油为采用裂解法制备乙烯过程中高温缩合的产物。乙烯焦油的来源包括但不限于石油炼厂乙烯生产装置、裂解制乙烯小型实验装置、裂解制乙烯中型实验装置所产生的乙烯焦油。
在本申请一些示例中，所选用的乙烯焦油可以为一种或多种的混合物，其中乙烯焦油中，碳的质量含量为90％以上，硫的质量含量小于0.5％，氮的质量含量小于0.5％，金属(铁、铝、镍、铜等)总的质量含量小于500mg/kg，优选地，乙烯焦油中碳的质量含量为92％以上，硫的质量含量小于0.2％，氮的质量含量小于0.2％，金属(铁、铝、镍、铜等)总的质量含量小于100mg/kg。
上述取乙烯焦油的馏分可以采用常规的分馏方法，通过分馏可以切除乙烯焦油中的轻组分、灰分等杂质。分馏包括但不仅限于常压蒸馏、减压蒸馏。该分馏过程按照温度进行切割，切取乙烯焦油的250℃～550℃馏分，优选切割点为300℃～500℃，进一步350℃～450℃。
本申请通过对乙烯焦油的馏分进行加氢处理，进一步去除其中的硫、氮等不饱和结构，得到了碳元素含量高，稳定性好的加氢精制乙烯焦油，避免其在后续处理中氧化变质。
上述加氢处理包括但不限于固定床加氢、浆态床加氢，即可以在固定床反应器中进行，也可以在浆态床反应器中进行。
上述加氢处理可以采用本领域常规加氢条件，例如可以是温度为300℃～450℃，压力10MPa～16MPa，空速为1h
-1、氢油比为800∶1。
本申请的预炭化处理可以在惰性气氛下进行，其中惰性气氛可以是氮气、氩气、氦气、二氧化碳中的至少一种。
在一些实施例中，预炭化处理的温度为300℃～800℃，优选温度为400℃～550℃。
上述预炭化处理可以在常规煅烧设备中进行，所用设备包括但不限于管式炉、箱式炉等烧结炉或焦化装置。
为了便于后续反应原料的混合，通常在预炭化处理后，还包括粉碎处理，使得焦炭的粒度为0.1微米～10毫米，优选粒度为1微米～1000微米，进一步优选粒度为20微米～200微米。
上述粉碎处理过程可以在常规粉碎设备中进行，包括但不仅限于机械粉碎机、气流粉碎机中的至少一种，优选为带有防金属污染涂层的机械粉碎机，其中防金属污染涂层包括陶瓷或碳化钨。
本申请中，将剩余加氢精制乙烯焦油、焦炭混合后形成混合物的过程可以在惰性气氛下进行。在一些实施例中，焦炭与剩余加氢精制乙烯焦油的质量比为1：(0.01～0.8)，优选为1：(0.05～0.2)。
上述混合过程包括但不限于人工混合、机械混合等，优选在密闭式混合容器中通入惰性气体，或在惰性气氛的手套箱中进行操作。
在形成混合物的过程中，剩余加氢精制乙烯焦油可以作为改性剂，一方面能够起到粘结剂的粘结作用，使得焦炭成型，解决了普通粘结剂结构不稳定、引入新杂质的问题；还能够起到填充剂的填充作用，填充于焦碳颗粒之间的缝隙，提高产品的密度；另一方面，剩余加氢精制乙烯焦油是焦炭的前驱体，二者相容性好，在后续煅烧处理中二者能够均匀融合，解决了传统方法制备多孔碳材料存在的混合不均的问题，还能避免引入新的杂质，有利于能够形成纯度高、结构均匀稳定的产物。
活化处理可以采用常规的物理活化法或者化学活化法，或者是二者的结合，在一些实施例中，一般采用活化剂对混合物进行活化处理，相应地， 活化剂包括碱性化合物、水蒸气、二氧化碳中的至少一种。在本申请的具体实施过程中，可以使用氢氧化钾等碱性物质作为活化剂，将剩余加氢精制乙烯焦油、焦炭、碱性物质混合后形成混合物，进行化学活化，有利于提高多孔碳材料的比表面积；也可以使用水蒸气或二氧化碳作为活化剂，进行物理活化，其中物理活化仅需控制炉内气氛即可实现，不需在混合过程中添加碱性物质，例如可以将剩余加氢精制乙烯焦油、焦炭混合后形成混合物，使混合物在含有水蒸气或二氧化碳的气氛下进行活化，采用物理活化制备的多孔碳材料的比表面积相对较小，因此，优选为物理活化和化学活化相结合。
在本申请的具体实施过程中，将剩余加氢精制乙烯焦油、焦炭、碱性化合物混合后形成混合物，其中碱性化合物包括氢氧化钾、氢氧化钠、碳酸钠、碳酸钾、氯化锌、氢氧化钙、碳酸氢钠中的至少一种。其中焦炭与碱性化合物的质量比为1：(0～6)，优选1：(1～3)，碱性化合物可以是固体粉末，例如粒度可以是0.1微米～5毫米，优选20微米～500微米。
在上述具体实施过程中，选用碱性化合物作为活化剂进行活化处理，加氢精制乙烯焦油还可以起到包覆剂的作用，均匀包覆在活化剂的表面，防止物料转移过程中活化剂与空气中的水、二氧化碳接触而导致失活，避免活化处理的升温过程中碱金属原子的逸散，有助于提高活化效率，提高多孔碳的比表面积；此外，加氢精制乙烯焦油的包覆剂作用，能够防止空气中的氧进入混合物中而导致氧含量升高。
本申请的多孔碳前驱体可以是柱状或块状。为了得到成型好的产品，通常在活化处理之前，还包括成型处理，成型过程可以使用常规设备进行，例如挤出机、压片机等。通过使用挤出机或压片机对混合物施加一定压力，使其形成柱状或块状。
本申请中，活化处理的温度为600℃以上，优选地，活化处理的条件为：温度为600℃～900℃，压力为0.01MPa～0.3MPa，时间为0.5h～3h。
上述活化处理可以惰性气氛下进行，活化气氛包括氮气、氩气、氦气、二氧化碳、水蒸气中的至少一种。
上述活化处理可以在常规煅烧设备中进行，包括但不限于满足上述气氛环境且温度达到600℃及以上的气氛炉。
上述活化处理的压力优选在0.1MPa～0.3MPa之间，例如可以在常压下 进行。
在本申请的具体实施过程中，为了去除多余的活化剂以及其他杂质，通常在活化处理后对活化产物进行洗涤、过滤、干燥、研磨。优选地，先在酸溶液洗涤，然后在纯水中洗涤至中性。干燥的目的是去除多余的水分，优选干燥温度为100℃～200℃。研磨过程可以在机械粉碎机中进行，优选研磨后的粒径为2μm-50μm。
如图1所示，本申请中，为了进一步脱除其中的氧元素和可挥发组分。对混合物进行活化处理，得到初级多孔碳；还包括对初级多孔碳进行脱氧精制处理，得到多孔碳材料。
在上述脱氧精制处理中，脱氧精制处理的条件为：真空度为-0.1MPa～-0.01MPa，优选真空度为-0.1MPa，温度为300℃～900℃，时间为0.5h～3h。
上述脱氧精制处理在真空还原气氛下进行，可以在真空操作气氛炉或真空操作反应器中进行，例如，将初级多孔碳放置于炉中后，使炉密闭，先抽取炉内空气至真空，随后切断真空系统与炉的连接，并向炉中缓慢通入还原气，并升温进行还原反应，维持还原气的供给直到反应结束冷却至常温，待冷却后，从炉中取出产物进行密封包装，得到多孔碳材料。其中，可以取炉内抽真空的时间可以是120s～480s。
上述脱氧精制处理，还原气可以是氢气、甲烷、乙烯、丙烯中的至少一种，还原气的流量优选为1mL/min～2000mL/min。还原气优选为含有体积分数为1％～50％的惰性气的还原气，惰性气可以是氮气、氩气等。
本申请还进行脱氧精制处理等纯化处理，采用先抽真空、再还原气填充的方法进行加氢脱氧，脱氧效率高，解决了普通常压置换法中脱氧不均匀、不彻底的问题。
本申请还提供一种多孔碳材料，采用上述制备方法制得，具有纯度高、结构均匀稳定等优点。尤其可适用于超级电容、生物医药、催化等技术领域。
上述多孔碳材料，比表面积可达500m
2/g～3500m
2/g，总孔容可达0.1cm
3/g-5cm
3/g，氧含量低于1wt％，灰分含量不高于0.1wt％，金属含量(铁、镍、钴、铜、铝、钠、钾)分别低于20mg/kg，总金属含量低于50mg/kg。
本申请还提供一种双电层电容器，采用上述多孔碳材料作为电极，具有能量效率高、循环稳定性好等优点，具体地，该双电层电容器在有机电解液体系中的首次放电比容量不小于20F/g，或者该双电层电容器在无机电解液体系中的首次放电比容量不小于40F/g。
上述双电层电容器中，电极材料可以采用以下方法制得：将多孔碳材料、粘结剂、导电炭黑等按照一定比例混合形成浆料，然后将浆料涂覆在基片上形成电极。
下面将结合实施例对本申请的优选实施方式进行详细说明。需要理解的是以下实施例的给出仅是为了起到说明的目的，并不是用于对本申请的范围进行限制。本领域的技术人员在不背离本申请的宗旨和精神的情况下，可以对本申请进行各种修改和替换。
本申请的实施例和对比例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法，实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
实施例1
本实施例提供的多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)选取来源于大庆石化乙烯装置的乙烯焦油，使用实沸点蒸馏装置对乙烯焦油进行馏分切割，切取350℃～450℃范围内的馏分油；使用固定床加氢装置对馏分油进行加氢处理，加氢处理的条件为：反应温度300℃，反应压力10MPa，空速为1h
-1、氢油比为800∶1，得到加氢精制乙烯焦油；
(2)将部分加氢精制乙烯焦油置于釜式焦化反应釜中进行预炭化处理，反应釜的气氛为高纯氮气，升温速率为2℃/分钟，升温至500℃，恒温处理480min；
取出釜底的产物，采用球磨机进行粉碎，球磨罐和磨球为碳化钨材质，粉碎后的粒径D50范围为20-50μm，得到焦炭；
(3)通入氮气作为保护气，将焦炭和剩余加氢精制乙烯焦油进行混合得到混合物，采用氢氧化钾为活化剂，其中焦炭、氢氧化钾和剩余加氢精制乙烯焦油质量比为1：2.5：0.2，氢氧化钾为经粉碎处理后的粉末，D50粒径范围为20-50μm，混合设备为内衬为四氟乙烯材质的旋转式机械搅拌机；
用粉末压片机将上述三者的混合物在5MPa压力下压制成直径2cm、高度1cm的柱形料坯；
(4)将料坯置入带盖的刚玉坩埚中，将坩埚放置于管式炉中进行活化处理，其中活化处理的条件为：气氛为高纯氮气，升温速率为5℃/分钟，温度为800℃，时间为120min，压力为0.01MPa；
将煅烧产物取出，倒入质量分数为5％的盐酸溶液中搅拌5小时，过滤后用纯水反复洗涤3次，最后过滤收集固体产物并于100℃烘干24小时，得到干燥产物；
(5)将干燥产物置于石英坩埚内，将坩埚置于石英管真空管式炉中进行脱氧精制处理，具体包括：抽取炉内的空气至-0.1MPa并维持该真空度30min，随后向炉中缓慢通入还原气(其中氢气、乙烯与氩气的体积比为1：1：8，流量10mL/min)，此时开启加热，升温速率为5℃/分钟，温度为700℃，恒温时间为120min；反应结束后自然降温，得到多孔碳材料。
本实施例提供的双层电容器，以实施例1提供的多孔碳材料作为电极材料，该双层电容器的组装包括以下步骤：
1)按照9：0.5：0.5的质量比将多孔碳材料、聚四氟乙烯粘结剂和导电炭黑(JPD600，商购)混合，利用纯水作为分散剂，搅拌均匀得到浆料；
2)将上述浆料均匀涂覆于直径为13mm的泡沫镍极片上，随后置于120℃的真空烘箱中干燥6h，得到电极；
3)取质量相同的两片电极，以6mol/L的氢氧化钾溶液作为电解液，以玻璃纤维滤纸作为隔膜，以CR2032扣式电池壳作为容器，使用扣式电池封口机组装，得到双层电容器；
采用电化学工作站对上述双层电容器进行电化学性能测试，测试结果见图2和图3。
实施例2
本实施例提供的多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：
与实施例1相比，将步骤(3)中，“采用氢氧化钾为活化剂”替换为“采用水蒸气作为活化剂”；将步骤(3)中成型处理替换为“将混合物用挤出机挤出成直径2-5mm，长度2-5mm的颗粒，得到多孔碳前驱体”；将步骤(4)中活化处理的条件“压力为0.01MPa”替换为“压力为0.02MPa”，其他条件不变。
实施例3
本实施例提供的多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：
与实施例1相比，将步骤(1)替换为“选取来源于抚顺石化乙烯装置的乙烯焦油，使用减压蒸馏装置对乙烯焦油进行馏分切割，切取300℃～350℃范围内的馏分油；使用浆态床加氢装置对馏分油进行加氢处理，加氢处理的条件为：温度为450℃，压力16MPa，空速为1h
-1、氢油比为800∶1，得到加氢精制乙烯焦油”，其他条件不变；
本实施例提供的双层电容器，将实施例1的多孔碳材料替换为实施例3制备得到的多孔碳材料，其他条件不变。
实施例4
本实施例提供的多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：与实施例1相比，去掉步骤(5)，其他条件不变。
对比例1
本实施例提供的多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：与实施例1相比，去掉步骤(1)，直接采用乙烯焦油实施步骤(2)，步骤(3)中不加入剩余加氢精制乙烯焦油，去掉步骤(5)，其他条件不变。
对比例2
本实施例提供的多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：与实施例1相比，步骤(3)中不加入剩余加氢精制乙烯焦油，且去掉步骤(5)，其他条件不变。
对比例3
本实施例提供的多孔碳材料的制备方法，包括以下步骤：与实施例2相比，步骤(3)中不加入剩余加氢精制乙烯焦油，而是替换为业内目前普遍使用的沥青(市售，粉末状，软化点为250℃)，按同等质量比例作为添加剂，且去掉步骤(5)，即不经脱氧精制处理，其他条件不变。
表1实施例和对比例的多孔碳材料的物理性质
根据表1可知，对比例1的多孔碳材料的灰分含量、金属含量和非金属含量远高于实施例，说明对乙烯焦油进行切割处理、加氢处理后，能够大幅度降低产品的杂质含量。根据实施例1和实施例4可知，通过进行脱氧精制过程，可以进一步降低材料中的氧含量。与实施例1相比，对比例2中由于未添加加氢精制乙烯焦油对活化剂进行包覆处理，活化剂在高温下可能出现了碱金属原子逸散，在相同活化剂与碳源比例下，活化剂的活化效率变差，材料的比表面积降低，且未添加加氢精制乙烯焦油对活化剂进行包覆处理，反应过程中氧会进入混合物中导致氧含量升高，不做脱氧处理无法再将氧脱除。对比例3由于加入了沥青作为粘结剂，其内部所含有的杂质在制备过程中被引入产物中，同时，其氧含量值较高，说明沥青的包覆效果不如加氢精制乙烯焦油。
图2为实施例1的双层电容器的充放电曲线，在1A/g的充放电电流下，该电容器的容量为238F/g，电容器的充放电曲线能够保持很好的对称曲线，曲线不发生弯曲，表明电极材料在充放电过程中表现出单纯的双电层吸附过程，为纯物理过程，电解液不与电极材料发生化学反应，证明本申请的多孔碳材料中的非碳元素等杂质含量极低。
图3为实施例3中双层电容器的的循环性能曲线，该双层电容器在5A/g的充放电电流下循环2万圈，电容器的容量保持率为99％，电极材料表面发生的吸附脱附行为高度可逆，表明本申请的多孔碳材料中杂质含量低，性质十分稳定，具有优异的循环使用性能。
本申请提供的多孔碳材料的制备方法，能够制备出杂质含量低、纯度高 的多孔碳材料，且能充分利用乙烯焦油，降低制备工艺成本。
以上详细描述了本申请的较佳具体实施例以及试验验证。应当理解，本领域的普通技术无需创造性劳动就可以根据本申请的构思作出诸多修改和变化。因此，凡本技术领域中技术人员依本申请的构思在现有技术的基础上通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案，皆应在由权利要求书所确定的保护范围内。
Claims (10)
- 一种多孔碳材料的制备方法，其中，包括以下步骤：取乙烯焦油的250℃～550℃馏分，对所述馏分进行加氢处理，得到加氢精制乙烯焦油；对部分所述加氢精制乙烯焦油进行预炭化处理，得到焦炭；将剩余所述加氢精制乙烯焦油、所述焦炭混合后形成混合物，对所述混合物进行活化处理，得到所述多孔碳材料。
- 根据权利要求1所述的制备方法，其中，所述预炭化处理在惰性气氛下进行，预炭化处理的温度为300℃～800℃。
- 根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，所述焦炭与剩余所述加氢精制乙烯焦油的质量比为1：(0.01～0.8)。
- 根据权利要求1-3任一项所述的制备方法，其中，采用活化剂对所述混合物进行所述活化处理，所述活化剂包括碱性化合物、水蒸气、二氧化碳中的至少一种。
- 根据权利要求1-4任一项所述的制备方法，其中，所述活化处理的条件为：温度600℃～900℃，时间0.5h～3h。
- 根据权利要求1-5任一项所述的制备方法，其中，取乙烯焦油的350℃～450℃范围内的馏分。
- 根据权利要求1-6任一项所述的制备方法，其中，对所述混合物进行活化处理，得到初级多孔碳；还包括对所述初级多孔碳进行脱氧精制处理，得到所述多孔碳材料。
- 根据权利要求7所述的制备方法，其中，所述脱氧精制处理在真空还原气氛下进行，所述脱氧精制处理的条件为：真空度为-0.1MPa～-0.01MPa，温度为300℃～900℃，时间为0.5h～3h。
- 一种多孔碳材料，其中，采用权利要求1-8任一项所述的制备方法制得。
- 一种双电层电容器，其中，所述双电层电容器的电极包括权利要求9所述的多孔碳材料。
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