WO2024029574A1 - 分離膜モジュール - Google Patents

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WO2024029574A1
WO2024029574A1 PCT/JP2023/028313 JP2023028313W WO2024029574A1 WO 2024029574 A1 WO2024029574 A1 WO 2024029574A1 JP 2023028313 W JP2023028313 W JP 2023028313W WO 2024029574 A1 WO2024029574 A1 WO 2024029574A1
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WO
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housing
separation membrane
reactor
sweep gas
flange
Prior art date
Application number
PCT/JP2023/028313
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
和希 飯田
行成 柴垣
剛佑 中川
宗太 前原
博史 菅
Original Assignee
日本碍子株式会社
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Filing date
Publication date
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/22—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by diffusion
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D63/00—Apparatus in general for separation processes using semi-permeable membranes
    • B01D63/06—Tubular membrane modules
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10L—FUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G, C10K; LIQUEFIED PETROLEUM GAS; ADDING MATERIALS TO FUELS OR FIRES TO REDUCE SMOKE OR UNDESIRABLE DEPOSITS OR TO FACILITATE SOOT REMOVAL; FIRELIGHTERS
    • C10L1/00—Liquid carbonaceous fuels
    • C10L1/02—Liquid carbonaceous fuels essentially based on components consisting of carbon, hydrogen, and oxygen only

Definitions

  • the present invention relates to a separation membrane module.
  • separation membrane modules include a housing and a columnar membrane structure housed in the housing.
  • the membrane structure include a separation filter configured to separate a predetermined component from a mixed fluid using a separation membrane (for example, see Patent Document 1), and a separation membrane configured to separate a byproduct of a conversion reaction from raw material gas to liquid fuel.
  • a separation membrane configured to separate a byproduct of a conversion reaction from raw material gas to liquid fuel.
  • there is a reactor configured to be separated by see, for example, Patent Document 2.
  • An object of the present invention is to provide a separation membrane module that can improve gas flow within a housing.
  • the separation membrane module of the first aspect includes a cylindrical housing, a monolithic membrane structure housed in the housing, and a first rectifying section housed in the housing.
  • the housing has an inner circumferential surface and a first opening formed in the inner circumferential surface through which the sweep gas flows.
  • the membrane structure has an outer peripheral surface and a first slit formed in the outer peripheral surface through which the sweep gas flows.
  • the first rectifying section has a first rectifying surface that corrects disturbances in the flow of the sweep gas between the first opening and the first slit.
  • the separation membrane module of the second aspect includes a cylindrical housing, a monolithic membrane structure housed in the housing, and a first rectifying section housed in the housing.
  • the membrane structure has an outer circumferential surface and a first slit formed on the outer circumferential surface through which the permeated gas that has passed through the separation membrane flows out.
  • the housing has an inner circumferential surface and a first opening formed in the inner circumferential surface through which the permeate gas flows out.
  • the first rectifying section has a first rectifying surface that adjusts the flow of the permeated gas between the first opening and the first slit.
  • the separation membrane module of the third aspect includes a cylindrical housing, a tubular membrane structure housed in the housing, and a first rectifying section housed in the housing.
  • the membrane structure has an outer peripheral surface.
  • the housing has an inner circumferential surface and a first opening formed in the inner circumferential surface through which gas flows.
  • the first rectifying section has a first rectifying surface that regulates the flow of the gas between the first opening and the outer peripheral surface.
  • a separation membrane module relates to any one of the first to third aspects above, and the first rectifying surface has a first opening in the longitudinal direction of the membrane structure as it approaches the membrane structure in the radial direction of the membrane structure. It has a shape that separates from.
  • a separation membrane module according to a fifth aspect according to any one of the first to fourth aspects described above further includes an annular first flange surrounding the first end of the membrane structure, and the first rectifying section is connected to the first flange. be done.
  • the separation membrane module according to the sixth aspect is according to the fifth aspect, and the first rectifying section is integrated with the first flange.
  • the separation membrane module according to the seventh aspect is according to the fifth aspect, and the first flange is made of a ceramic material.
  • the separation membrane module of the eighth aspect relates to any one of the first aspect and the fourth to seventh aspects based on the first aspect, and further includes a second rectifying section accommodated in the housing.
  • the housing has a second opening formed on the inner circumferential surface through which the sweep gas flows.
  • the membrane structure has a second slit formed on the outer peripheral surface through which the sweep gas flows.
  • the second rectifying section has a second rectifying surface that corrects disturbances in the flow of the sweep gas between the second opening and the second slit.
  • the separation membrane module of the ninth aspect relates to the third aspect and any of the fourth to sixth aspects based on the third aspect, and further includes a second rectifying section accommodated in the housing.
  • the housing has a second opening formed on the inner peripheral surface through which the gas flows.
  • the second rectifying section has a second rectifying surface that regulates the flow of the gas between the second opening and the outer peripheral surface.
  • a separation membrane module is related to the eighth or ninth aspect, in which the second rectifying surface extends from the second opening in the longitudinal direction of the membrane structure as it approaches the second slit in the radial direction of the membrane structure. It has a shape that separates it.
  • a separation membrane module according to an eleventh aspect according to the eighth or ninth aspect further includes an annular second flange surrounding the second end of the membrane structure, and the second rectifier is connected to the second flange. Ru.
  • the separation membrane module of the twelfth aspect is related to the eleventh aspect, and the second rectifier is integrated with the second flange.
  • a separation membrane module according to a thirteenth aspect is related to the eleventh aspect, and the second flange is made of a ceramic material.
  • a separation membrane module according to a fourteenth aspect relates to any one of the first to thirteenth aspects, and the membrane structure is a reactor.
  • a separation membrane module according to a fifteenth aspect relates to any one of the first to thirteenth aspects, and the membrane structure is a separation filter.
  • FIG. 1 is a sectional view of a separation membrane module according to an embodiment.
  • FIG. 2 is a sectional view taken along line AA in FIG.
  • FIG. 3 is a sectional view taken along line BB in FIG.
  • FIG. 4 is a partially enlarged view of FIG. 1.
  • FIG. 5 is a partially enlarged view of FIG. 1.
  • FIG. 6 is a sectional view of a separation membrane module according to modification example 2.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of the first rectifier according to Modification Example 5.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view of the first rectifier according to Modification Example 5.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view of a separation membrane module according to Modification Example 8.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view of a separation membrane module according to modification example 9.
  • FIG. 11 is a cross-sectional view of a separation membrane module according to Modification Example 9.
  • FIG. 12 is a sectional view of a separation membrane module according to Modification 10.
  • FIG. 13 is a cross-sectional view of a separation membrane module according to Modification 10.
  • FIG. 14 is a sectional view of a separation membrane module according to Modification 10.
  • FIG. 15 is a sectional view of a separation membrane module according to Modification Example 11.
  • FIG. 16 is a sectional view of a separation membrane module according to Modification Example 11.
  • FIG. 17 is a cross-sectional view of a separation membrane module according to Modification 12.
  • FIG. 18 is a cross-sectional view of a separation membrane module according to Modification 12.
  • FIG. 19 is a sectional view of a separation membrane module according to Modification 12.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of a separation membrane module 1. As shown in FIG. However, in FIG. 1, only the reactor 10 is shown in a side view.
  • FIG. 2 is a sectional view taken along line AA in FIG.
  • FIG. 3 is a sectional view taken along line BB in FIG.
  • the separation membrane module 1 includes a reactor 10, a housing 20, a first flange 30, a second flange 40, a first rectifier 50, a second rectifier 60, and a flow stopper 70.
  • the reactor 10 is an example of a "membrane structure" according to the present invention.
  • Reactor 10 is housed within housing 20.
  • the reactor 10 is formed into a columnar shape extending in the longitudinal direction.
  • the reactor 10 according to the present embodiment has a cylindrical outer shape, the outer shape of the reactor 10 is not particularly limited, and may be, for example, an elliptical columnar shape or a polygonal columnar shape.
  • the reactor 10 is a so-called membrane reactor for converting raw material gas into liquid fuel.
  • the raw material gas contains at least hydrogen and carbon dioxide.
  • the source gas may contain carbon monoxide.
  • the raw material gas may be so-called synthesis gas (Syngas).
  • the liquid fuel is a fuel that is in a liquid state at normal temperature and normal pressure, or a fuel that can be liquefied at normal temperature and pressure. Examples of fuels in a liquid state at normal temperature and pressure include methanol, ethanol, liquid fuels represented by C n H 2 (m-2n) (m is an integer less than 90, n is an integer less than 30), and these. Mixtures may be mentioned. Examples of fuels that can be liquefied at room temperature and pressure include propane, butane, and mixtures thereof.
  • reaction formula (1) for synthesizing methanol by catalytically hydrogenating a raw material gas containing hydrogen and carbon dioxide in the presence of a catalyst is as follows.
  • the above reaction is an equilibrium reaction, and the reactor 10 can shift the reaction equilibrium to the product side by separating water vapor, which is a product of the conversion reaction.
  • the conversion reaction is preferably carried out at high temperature and high pressure (eg, 180° C. or higher, 2 MPa or higher).
  • the liquid fuel is in a gaseous state when it is synthesized, and remains in a gaseous state at least until it flows out of the reactor 10.
  • the reactor 10 preferably has heat resistance and pressure resistance suitable for the desired liquid fuel synthesis conditions.
  • the reactor 10 according to this embodiment is a so-called monolith type.
  • the monolith type means a shape having a plurality of cells penetrating in the longitudinal direction, and is a concept that includes a honeycomb type.
  • the reactor 10 has an outer peripheral surface F1, a first end surface F2, and a second end surface F3.
  • the outer peripheral surface F1 is a side surface of the columnar reactor 10.
  • the outer peripheral surface F1 is connected to each of the first end surface F2 and the second end surface F3.
  • the first end surface F2 is one end surface of the columnar reactor 10.
  • the raw material gas flows into the first flow path 15 .
  • the second end surface F3 is the other end surface of the columnar reactor 10.
  • the first flow path 15 opens at the second end face F3.
  • the liquid fuel flows out from the first channel 15.
  • the reactor 10 has a first end 10a and a second end 10b.
  • the first end 10a is one end of the reactor 10 in the longitudinal direction.
  • the first end portion 10a includes the above-described first end surface F2.
  • the second end 10b is the other end of the reactor 10 in the longitudinal direction.
  • the second end portion 10b includes the second end surface F3 described above.
  • the reactor 10 has a plurality of first channels 15, a plurality of second channels 16, a first slit 17, and a second slit 18.
  • the first flow path 15 passes through the reactor 10 in the longitudinal direction.
  • the first flow path 15 opens to the first and second end faces F2 and F3.
  • the first flow path 15 is a space inside the separation membrane 12, which will be described later.
  • the first flow path 15 is a source gas supply space S1.
  • a catalyst 13, which will be described later, is arranged within the first flow path 15 (that is, the raw material gas supply space S1). The number and position of the first channels 15 can be changed as appropriate.
  • the second flow path 16 is formed inside the reactor 10.
  • the second flow path 16 extends along the longitudinal direction.
  • the second flow path 16 is closed at the first and second end faces F2 and F3.
  • the number and position of the second flow paths 16 can be changed as appropriate.
  • the first slit 17 is formed at the first end 10a of the reactor 10. As shown in FIG. 2, the first slit 17 penetrates two or more second flow paths 16 in the radial direction. Both ends of the first slit 17 open to the outer circumferential surface F1. The first slit 17 communicates with two or more second flow paths 16 arranged in the radial direction and a sweep gas exhaust space S2, which will be described later.
  • the first extending direction in which the first slit 17 extends inside the reactor 10 is inclined or perpendicular to the direction in which the sweep gas is discharged to the outside from the sweep gas discharge port T4. It is preferable.
  • the angle ⁇ 1 of the first extending direction with respect to the discharge direction is preferably 45 degrees or more and 135 degrees or less.
  • the second slit 18 is formed at the second end 10b of the reactor 10. As shown in FIG. 3, the second slit 18 penetrates two or more second flow paths 16 in the radial direction. Both ends of the second slit 18 open to the outer circumferential surface F1. The second slit 18 communicates with two or more second flow paths 16 arranged in the radial direction and a sweep gas supply space S3 described later.
  • the second extending direction in which the second slit 18 extends inside the reactor 10 is inclined or inclined with respect to the supply direction of the sweep gas supplied from the sweep gas supply port T3 to the sweep gas supply space S3.
  • they are orthogonal.
  • the angle ⁇ 2 of the second extending direction with respect to the supply direction is preferably 45 degrees or more and 135 degrees or less.
  • the reactor 10 is composed of a porous support 11, a separation membrane 12, a catalyst 13, and a catalyst stopper 14.
  • the porous support 11 is formed into a cylindrical shape extending in the longitudinal direction.
  • the porous support 11 is made of a porous material.
  • ceramic materials ceramic materials, metal materials, resin materials, composite members thereof, etc. can be used, and ceramic materials are particularly suitable.
  • aggregates for ceramic materials include alumina (Al 2 O 3 ), titania (TiO 2 ), mullite (Al 2 O 3 .SiO 2 ), cervene and cordierite (Mg 2 Al 4 Si 5 O 18 ), and these.
  • Composite materials containing two or more of these can be used, and alumina is preferred in consideration of availability, clay stability, and corrosion resistance.
  • the inorganic binder of the ceramic material at least one of titania, mullite, easily sinterable alumina, silica, glass frit, clay mineral, and easily sinterable cordierite can be used.
  • the ceramic material does not need to contain an inorganic binder.
  • the average pore diameter of the porous support 11 can be 5 ⁇ m or more and 25 ⁇ m or less.
  • the average pore diameter of the porous support 11 can be measured by mercury intrusion method.
  • the porosity of the porous support 11 can be 25% or more and 50% or less.
  • the average particle size of the porous material can be 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the average particle size is the arithmetic mean value of the maximum diameter of 30 measurement target particles (randomly selected) measured by cross-sectional microstructure observation using a scanning electron microscope (SEM).
  • the separation membrane 12 is supported by the porous support 11.
  • the separation membrane 12 is formed into a cylindrical shape extending in the longitudinal direction.
  • the inside of the separation membrane 12 is the above-described first flow path 15 (that is, the raw material gas supply space S1).
  • the separation membrane 12 allows water vapor, which is a product of the conversion reaction from raw material gas to liquid fuel, to permeate therethrough. Thereby, the reaction equilibrium of the above formula (1) can be shifted to the product side using the equilibrium shift effect.
  • the water vapor that permeates through the separation membrane 12 is an example of the "permeable gas" according to the present invention.
  • the separation membrane 12 preferably has a water vapor permeability coefficient of 100 nmol/(s ⁇ Pa ⁇ m 2 ) or more.
  • the water vapor permeability coefficient can be determined by a known method (see Ind. Eng. Chem. Res., 40, 163-175 (2001)).
  • the separation membrane 12 has a separation coefficient of 100 or more.
  • the larger the separation coefficient the easier it is for water vapor to permeate, and the more difficult it is for components other than water vapor (hydrogen, carbon dioxide, liquid fuel, etc.) to permeate.
  • the separation coefficient can be determined by a known method (see Fig. 1 of "Separation and Purification Technology 239 (2020) 116533").
  • an inorganic membrane can be used.
  • Inorganic membranes are preferable because they have heat resistance, pressure resistance, and water vapor resistance.
  • the inorganic membrane include a zeolite membrane, a silica membrane, an alumina membrane, or a composite membrane thereof.
  • an LTA type zeolite membrane in which the molar ratio of silicon element (Si) to aluminum element (Al) (Si/Al) is 1.0 or more and 3.0 or less is suitable because it has excellent water vapor permeability. be.
  • the catalyst 13 is arranged in the first flow path 15 (that is, the raw material gas supply space S1).
  • the catalyst 13 is preferably filled in the first channel 15, but may be arranged on the surface of the separation membrane 12 in the form of a layer or an island.
  • the catalyst 13 promotes the conversion reaction from the raw material gas to liquid fuel shown in the above formula (1).
  • the catalyst 13 a known catalyst suitable for the conversion reaction from raw material gas to liquid fuel can be used.
  • the catalyst 13 include metal catalysts (copper, palladium, etc.), oxide catalysts (zinc oxide, zirconia, gallium oxide, etc.), and composite catalysts of these (copper-zinc oxide, copper-zinc oxide-alumina). , copper-zinc oxide-chromium oxide-alumina, copper-cobalt-titania, and catalysts obtained by modifying these with palladium).
  • the catalyst stopper 14 is arranged to cover the opening of each first flow path 15 formed on the second end face F3.
  • the catalyst stop 14 prevents the catalyst 13 from leaking from the opening of each first flow path 15 .
  • the catalyst stopper 14 has a configuration that prevents the catalyst 13 from leaking and does not prevent the liquid fuel from flowing out.
  • the catalyst stopper 14 is fixed by being sandwiched between the housing 20 and the second flange 40, but it may be attached to the second end face F3 of the reactor 10.
  • the reactor 10 may not have the catalyst stopper 14. if the catalyst 13 is unlikely to leak (for example, if the catalyst 13 is arranged in layers or islands on the surface of the separation membrane 12), the reactor 10 may not have the catalyst stopper 14. .
  • the raw material gas when the raw material gas is supplied to the first flow path 15 (that is, the raw material gas supply space S1), the raw material gas is converted into liquid fuel by the action of the catalyst 13, and water vapor is generated. Liquid fuel flows out from the first channel 15 . The water vapor passes through the separation membrane 12 and flows into the second channel 16 . The water vapor that has flowed into the second flow path 16 is discharged into the sweep gas exhaust space S2 through the first slit 17 along with the sweep gas that flows into the second flow path 16 from the sweep gas supply space S3 through the second slit 18. Ru.
  • the housing 20 is formed into a cylindrical shape as a whole. Housing 20 accommodates reactor 10.
  • the housing 20 has a structure that can withstand conversion reactions at high temperatures and high pressures (eg, 180° C. or higher, 2 MPa or higher).
  • high temperatures and high pressures eg, 180° C. or higher, 2 MPa or higher.
  • the material of housing 20 is preferably resistant to hydrogen embrittlement.
  • the housing 20 can be mainly made of metal material (stainless steel, etc.).
  • the housing 20 is composed of a cylinder body 21, a first end plate 22, and a second end plate 23.
  • the cylinder body 21 is formed into a cylinder shape extending in the longitudinal direction. Both ends of the cylindrical body 21 are enlarged in diameter in the form of flanges.
  • the cylinder body 21 has an inner circumferential surface G1, a first end surface G2, a second end surface G3, a sweep gas supply port T3, and a sweep gas discharge port T4.
  • Each of the sweep gas supply port T3 and the sweep gas supply port T4 is an example of a "first opening” or a "second opening” according to the present invention.
  • the inner circumferential surface G1 faces the outer circumferential surface F1 of the reactor 10 and is separated from the outer circumferential surface F1.
  • the gap between the inner circumferential surface G1 and the outer circumferential surface F1 is a sweep gas discharge space S2 and a sweep gas supply space S3 through which the sweep gas flows.
  • An annular first recess H1 is formed at one end of the inner peripheral surface G1.
  • An annular first elastic member 26a is arranged in the first recess H1.
  • As the first elastic member 26a for example, expanded graphite or a rubber O-ring can be used.
  • the first elastic member 26a is in close contact with a first flange 30, which will be described later. This seals between the cylinder body 21 and the first flange 30.
  • a second annular recess H2 is formed at the other end of the inner peripheral surface G1.
  • An annular second elastic member 26b is arranged in the second recess H2.
  • As the second elastic member 26b for example, expanded graphite or a rubber O-ring can be used.
  • the second elastic member 26b is in close contact with a second flange 40, which will be described later. This seals between the cylinder body 21 and the second flange 40.
  • An annular first recess H3 is formed in the first end surface G2.
  • the third elastic member 26c is arranged in the first recess H3.
  • As the third elastic member 26c for example, expanded graphite or a rubber O-ring can be used.
  • the third elastic member 26c is in close contact with the first end plate 22. This seals between the cylinder body 21 and the first end plate 22.
  • a second annular recess H4 is formed in the second end surface G3.
  • a fourth elastic member 26d is arranged in the second recess H4.
  • As the fourth elastic member 26d for example, expanded graphite or a rubber O-ring can be used.
  • the fourth elastic member 26d is in close contact with the second end plate 23. Thereby, the space between the cylinder body 21 and the second end plate 23 is sealed.
  • the sweep gas supply port T3 is formed on the inner peripheral surface G1.
  • the sweep gas supply port T3 is an opening for supplying the sweep gas to the sweep gas supply space S3.
  • the sweep gas exhaust port T4 is formed on the inner circumferential surface G1.
  • the sweep gas exhaust port T4 is an opening for exhausting the sweep gas that has taken in water vapor from the sweep gas exhaust space S2.
  • the sweep gas supply port T3 and the sweep gas discharge port T4 are arranged on a straight line intersecting the axis of the reactor 10 in cross-sectional view.
  • the flow path length of the sweep gas in the sweep gas exhaust space S2 and the flow path length of the sweep gas in the sweep gas supply space S3 can be made equal, so that the flow of the sweep gas is suppressed from being biased.
  • the positional relationship between the sweep gas supply port T3 and the sweep gas discharge port T4 can be changed as appropriate.
  • hydrogen and/or carbon dioxide can be used as the sweep gas.
  • an inert gas for example, nitrogen
  • air or the like may be used as the sweep gas.
  • the first end plate 22 is an annular plate member.
  • the central portion of the first end plate 22 has an enlarged diameter in the form of a flange.
  • the first end plate 22 has a first opposing surface J1.
  • the first opposing surface J1 faces a first end surface F2 of the reactor 10 and an outer end surface K1 of the first flange 30, which will be described later.
  • the first opposing surface J1 is separated from each of the first end surface F2 of the reactor 10 and the outer end surface K1 of the first flange 30.
  • the first opposing surface J1 contacts the first end surface G2 of the cylinder body 21.
  • the first end plate 22 is connected to the cylinder body 21 by a plurality of fixing members 27.
  • the fixing member 27 is composed of, for example, a bolt and a nut.
  • the first end plate 22 is in close contact with the third elastic member 26c.
  • the second end plate 23 is an annular plate member.
  • the central portion of the second end plate 23 has an enlarged diameter in the form of a flange.
  • the second end plate 23 has a second opposing surface J2.
  • the second opposing surface J2 faces a second end surface F3 of the reactor 10 and an end surface K2 of the second flange 40, which will be described later.
  • the second opposing surface J2 is separated from each of the second end surface F3 of the reactor 10 and the end surface K2 of the second flange 40.
  • the second opposing surface J2 contacts the second end surface G3 of the cylinder body 21.
  • the second end plate 23 is connected to the cylinder body 21 by a plurality of fixing members 28.
  • the fixing member 28 is composed of, for example, a bolt and a nut.
  • the second end plate 23 is in close contact with the fourth elastic member 26d.
  • the first flange 30 is attached to the reactor 10.
  • the first flange 30 functions as a spacer for forming a sweep gas exhaust space S2 between the reactor 10 and the cylinder body 21.
  • the first flange 30 is formed in an annular shape.
  • the first flange 30 surrounds the first end 10a of the reactor 10.
  • the first flange 30 is fitted into one end of the cylinder body 21.
  • the first flange 30 supports the first end 10a of the reactor 10 at a position away from the cylinder body 21.
  • the first flange 30 is made of a dense ceramic material.
  • the ceramic material for example, alumina, zirconia, silicon carbide, aluminum nitride, cordierite, and a composite material containing two or more of these can be used.
  • the first flange 30 needs to have airtightness and liquidtightness. Therefore, the porosity of the first flange 30 is preferably 10.0% or less, more preferably 5.0% or less.
  • the first flange 30 is joined to the reactor 10 by a first joining material 35.
  • the first bonding material 35 is arranged in the gap between the first flange 30 and the reactor 10.
  • the first bonding material 35 only needs to ensure bonding strength between the first flange 30 and the reactor 10, and is disposed in at least a portion of the gap between the first flange 30 and the reactor 10.
  • crystallized glass As the first bonding material 35, crystallized glass, amorphous glass, brazing material, ceramics, or the like can be used, and crystallized glass is particularly preferable in consideration of heat resistance and pressure resistance.
  • crystallized glasses examples include SiO 2 -B 2 O 3 series, SiO 2 -CaO series, SiO 2 -Al 2 O 3 series, SiO 2 -MgO series, SiO 2 -ZnO-BaO series, and SiO 2 -B.
  • 2 O 3 -CaO type, SiO 2 -MgO-CaO type, SiO 2 -Al 2 O 3 -B 2 O 3 type, or SiO 2 -MgO-Al 2 O 3 type crystallized glass can be used.
  • crystallized glass is one in which the ratio of the "volume occupied by the crystalline phase" to the total volume (crystallinity) is 60% or more, and the "volume occupied by the amorphous phase and impurities to the total volume” is 60% or more. ” means glass with a percentage of less than 40%.
  • first flange 30 is in contact with each of the cylinder body 21 and the first end plate 22, it may be partially separated.
  • the second flange 40 is attached to the reactor 10.
  • the second flange 40 is arranged on the opposite side of the first flange 30.
  • the second flange 40 functions as a spacer for forming a sweep gas supply space S3 between the reactor 10 and the cylinder body 21.
  • the second flange 40 is formed in an annular shape.
  • the second flange 40 surrounds the second end 10b of the reactor 10.
  • the second flange 40 is fitted into the other end of the cylinder body 21.
  • the second flange 40 supports the second end 10b of the reactor 10 at a position away from the cylinder body 21.
  • the second flange 40 is made of a dense ceramic material.
  • the ceramic material for example, alumina, zirconia, silicon carbide, aluminum nitride, cordierite, and a composite material containing two or more of these can be used.
  • the second flange 40 needs to have airtightness and liquidtightness. Therefore, the porosity of the second flange 40 is preferably 10.0% or less, more preferably 5.0% or less.
  • the second flange 40 is joined to the reactor 10 by a second joining material 45.
  • the second bonding material 45 is arranged in the gap between the second flange 40 and the reactor 10.
  • the second bonding material 45 only needs to ensure the bonding strength between the second flange 40 and the reactor 10, and is disposed in at least a portion of the gap between the second flange 40 and the reactor 10.
  • crystallized glass As the second bonding material 45, crystallized glass, amorphous glass, brazing material, ceramics, or the like can be used, and crystallized glass is particularly preferable in consideration of heat resistance and pressure resistance.
  • the first rectifier 50 rectifies the sweep gas discharged from the sweep gas exhaust space S2.
  • the first rectifier 50 is arranged near the sweep gas exhaust port T4 formed on the inner circumferential surface G1 of the housing 20.
  • the first rectifier 50 is arranged inside the first flange 30 in the longitudinal direction.
  • the distance between the longitudinal center of the reactor 10 and the first rectifying section 50 is smaller than the distance between the longitudinal center of the reactor 10 and the first flange 30.
  • the first rectifier 50 is arranged between the reactor 10 and the sweep gas outlet T4 in the radial direction.
  • the first rectifier 50 is joined to either the first flange 30 or the housing 20.
  • the method of joining the first rectifying section 50 is not particularly limited, for example, a joining material such as the above-mentioned crystallized glass can be used.
  • FIG. 4 is a partially enlarged view of FIG. 1.
  • the first rectifying section 50 has a first rectifying surface H1.
  • the first rectifying surface H1 faces the sweep gas exhaust space S2.
  • the first rectifying surface H1 is a concave surface.
  • the first rectifying surface H1 adjusts the flow of the sweep gas between the sweep gas outlet T4 and the first slit 17. Specifically, as shown in FIG. 4, the first rectifying surface H1 guides the sweep gas flowing from the first slit 17 while expanding in the longitudinal direction to the sweep gas outlet T4. Thereby, the flow of the sweep gas from the first slit 17 to the sweep gas outlet T4 can be improved. Specifically, it is possible to suppress a decrease in the flowability of the sweep gas due to the step between the first flange 30 and the housing 20. Therefore, it is possible to suppress the sweep gas from remaining in the step and the occurrence of a drift of the sweep gas in the sweep gas exhaust space S2. As a result, water vapor can be efficiently discharged and the temperature of the reactor 10 can be easily controlled.
  • the first rectifier 50 entirely covers the area between the first flange 30 and the sweep gas exhaust port T4 on the inner circumferential surface G1 of the housing 20, but at least part of the area Parts may be exposed. Further, although the first rectifying section 50 entirely covers the inner end surface L1 of the first flange 30, at least a portion of the inner end surface L1 may be exposed. Therefore, the shape and arrangement of the first rectifying surface H1 can be changed as appropriate as long as the first rectifying surface H1 functions to regulate the flow of the sweep gas.
  • the second rectifier 60 rectifies the sweep gas supplied to the sweep gas supply space S3.
  • the second rectifier 60 is arranged near the sweep gas supply port T3 formed on the inner circumferential surface G1 of the housing 20.
  • the second rectifier 60 is arranged inside the second flange 40 in the longitudinal direction.
  • the distance between the longitudinal center of the reactor 10 and the second rectifying section 60 is smaller than the distance between the longitudinal center of the reactor 10 and the second flange 40.
  • the second rectifier 60 is arranged between the reactor 10 and the sweep gas supply port T3 in the radial direction.
  • the second rectifier 60 is joined to either the second flange 40 or the housing 20.
  • the method of joining the second rectifying section 60 is not particularly limited, for example, a joining material such as the above-mentioned crystallized glass can be used. Due to the circumstances when assembling the separation membrane module 1, when the first rectifier 50 is to be joined to the housing 20, the second rectifier 60 cannot be joined to the housing 20, and the second rectifier 60 cannot be joined to the housing 20. In this case, the first rectifier 50 cannot be joined to the housing 20.
  • FIG. 5 is a partially enlarged view of FIG. 1.
  • the second rectifying section 60 has a second rectifying surface H2.
  • the second rectification surface H2 faces the sweep gas supply space S3.
  • the second rectifying surface H2 is a concave surface.
  • the second rectifying surface H2 adjusts the flow of the sweep gas between the sweep gas supply port T3 and the second slit 18. Specifically, as shown in FIG. 5, the second rectifying surface H2 guides the sweep gas flowing from the sweep gas supply port T3 while expanding in the longitudinal direction to the second slit 18. Thereby, the flow of the sweep gas from the sweep gas supply port T3 to the second slit 18 can be improved. Specifically, it is possible to suppress a decrease in the flowability of the sweep gas due to the step between the second flange 40 and the housing 20. Therefore, it is possible to suppress the sweep gas from remaining in the step and the occurrence of a biased flow of the sweep gas within the sweep gas supply space S3.
  • the second rectifier 60 entirely covers the area between the second flange 40 and the sweep gas supply port T3 on the inner circumferential surface G1 of the housing 20, but at least part of the area Parts may be exposed. Furthermore, although the second flow straightening section 60 entirely covers the inner end surface L2 of the second flange 40, at least a portion of the inner end surface L2 may be exposed. Therefore, the shape and arrangement of the second rectifying surface H2 can be changed as appropriate as long as it fulfills the function of adjusting the flow of the sweep gas.
  • the flow stopper 70 is formed in an annular shape.
  • the flow stopper 70 is arranged between the reactor 10 and the housing 20.
  • the position of the flow stopper 70 in the longitudinal direction can be changed as appropriate.
  • the flow stopper 70 divides the gap between the reactor 10 and the housing 20 into a sweep gas exhaust space S2 and a sweep gas supply space S3.
  • the flow stopper 70 prevents the sweep gas from directly flowing between the sweep gas exhaust space S2 and the sweep gas supply space S3.
  • the flow stopper 70 only needs to be able to prevent the sweep gas from passing through, and does not need to completely seal the space between the reactor 10 and the housing 20.
  • the flow stopper 50 can be made of, for example, expanded graphite, rubber, resin, metal, or the like.
  • the assembly process of the separation membrane module 1 includes a process of producing a reactor assembly in which the first and second flanges 30 and 40 are joined to the reactor 10, and a process of accommodating the reactor assembly in the housing 20.
  • the process of producing the reactor assembly includes a first step of forming a molded body of bonding material, a second step of attaching a flange, and a third step of heating the molded body of bonding material.
  • a molded body of the first bonding material 70 is formed at the first end 10a of the reactor 10
  • a molded body of the second bonding material 80 is formed at the second end 10b of the reactor 10.
  • the first flange 30 is attached so as to surround the molded body of the first bonding material 70
  • the second flange 40 is attached so as to surround the molded body of the second bonding material 80.
  • the first and second bonding materials 70, 80 are formed by heating the molded bodies of the first and second bonding materials 70, 80 to cause crystal growth or melting, and then lowering the temperature to room temperature.
  • the step of housing the reactor assembly includes a fourth step of inserting the reactor assembly, a fifth step of attaching the elastic member, and a sixth step of connecting the end plates.
  • the fourth step after inserting the reactor assembly into the cylinder body 21, both ends of the reactor assembly are aligned.
  • the first to fourth elastic members 26a to 26d are fitted into the first to fourth recesses H1 to H4 of the cylinder body 21.
  • the sixth step the first end plate 22 is connected to the cylinder body 21 by the fixing member 27, and the second end plate 23 is connected to the cylinder body 21 by the fixing member 28.
  • the first flow straightening section 50 is separate from the first flange 30, but as shown in FIG. 6, the first flow straightening section 50 may be integrated with the first flange 30. good.
  • the first rectifying section 50 is integrated with the first flange 30, the ease of handling in the assembly process of the separation membrane module 1 can be improved.
  • the second flow straightening section 60 is separate from the second flange 40, but as shown in FIG. 6, the second flow straightening section 60 is integrated with the second flange 40. There may be.
  • the separation membrane module 1 includes both the first rectifier 50 and the second rectifier 60, but it may also include only one of the first rectifier 50 and the second rectifier 60. good.
  • the sweep gas flows in the second flow path 16 from the second end 10b side of the reactor 10 toward the first end 10a side, but the present invention is not limited thereto.
  • the sweep gas may flow in the second flow path 16 from the first end 10a side of the reactor 10 toward the second end 10b side.
  • the sweep gas supply port T3 and the sweep gas discharge port T4 are reversed, but no structural change is required.
  • the first rectifying surface H1 of the first rectifying section 50 is a concave surface, but the present invention is not limited to this.
  • the first rectifying surface H1 may be a convex surface as shown in FIG. 7, or may be a flat surface as shown in FIG.
  • the first rectifying surface H1 may be a rough surface in which two or more of a concave surface, a convex surface, and a flat surface are connected. Therefore, at least a portion of the first rectifying surface H1 may be formed in a stepped shape. Even if at least a portion of the first rectifying surface H1 is stepped, gas flowability can be improved compared to the case where the first rectifying surface H1 does not exist.
  • the second rectifying surface H2 of the second rectifying section 60 is a concave surface, but it may be a convex surface, a flat surface, or a rough surface.
  • the separation membrane 12 is configured to allow water vapor, which is one of the products of the conversion reaction from raw material gas to liquid fuel, to permeate therethrough, but the present invention is not limited thereto.
  • the separation membrane 12 may allow liquid fuel itself, which is a product of a conversion reaction from raw material gas to liquid fuel, to permeate therethrough. Even in this case, the reaction equilibrium of the above formula (1) can be shifted to the product side.
  • the separation membrane 12 allows liquid fuel to pass through, the reaction equilibrium is shifted to the product side even when liquid fuel is generated by a reaction in which water vapor is not produced as a by-product (for example, 2H 2 + CO ⁇ CH 3 OH). can be done.
  • the first rectifier 50 may be an annular member.
  • the first rectifier 50 may be separate from the first flange 30, or may be integrated with the first flange 30 as shown in FIG.
  • the second rectifying section 60 may be an annular member.
  • the second flow straightening section 60 may be separate from the second flange 40, or may be integrated with the second flange 40 as shown in FIG.
  • the reactor 10 which is an example of a membrane structure, is of a monolith type, but it may be of a tubular type. Further, when a separation filter is used as the membrane structure, the separation filter may be of a monolith type or a tubular type.
  • Tubular type means a shape having a single cell extending through it in the longitudinal direction.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of a separation membrane module 1a including a tubular reactor 100.
  • the separation membrane module 1a is different from the separation membrane module 1 according to the above embodiment in that it includes a reactor 100 instead of the reactor 10 and does not include the flow stopper 70. The differences will be mainly explained below.
  • the reactor 100 is housed within the housing 20.
  • Reactor 100 is formed into a columnar shape extending in the longitudinal direction.
  • the outer shape of the reactor 100 is not particularly limited, but may be, for example, cylindrical, elliptical, or polygonal.
  • the reactor 100 has an outer peripheral surface F1a, a first end surface F2a, and a second end surface F3a.
  • the outer circumferential surface F1a is a side surface of the columnar reactor 100.
  • the outer peripheral surface F1a is connected to each of the first end surface F2a and the second end surface F3a.
  • the first end surface F2a is one end surface of the columnar reactor 100.
  • a first opening T1 is formed in the first end surface F2a.
  • the raw material gas flows into the reactor 100 through the first opening T1.
  • the second end surface F3a is the other end surface of the columnar reactor 100.
  • a second opening T2 is formed in the second end surface F3a.
  • the liquid fuel flows out of the reactor 100 from the second opening T2.
  • the reactor 100 has a first end 100a and a second end 100b.
  • the first end 100a is one end of the reactor 100 in the longitudinal direction.
  • the first end portion 100a includes the above-described first end surface F2a.
  • the second end 100b is the other end of the reactor 100 in the longitudinal direction.
  • the second end portion 100b includes the second end surface F3a described above.
  • the reactor 100 is composed of a porous support 11, a separation membrane 12, a catalyst 13, and a catalyst stopper 14.
  • the separation membrane 12 is formed on the inner peripheral surface of the porous support 11. Separation membrane 12 is supported by porous support 11 .
  • the separation membrane 12 is formed into a cylindrical shape extending in the longitudinal direction.
  • the inside of the separation membrane 12 is a non-permeation side space S1a to which the raw material gas is supplied.
  • the non-transmission side space S1a is a space between the first opening T1 and the second opening T2.
  • the separation membrane 12 is arranged on the inner surface of the porous support 11, but may be arranged on the outer surface of the porous support 11.
  • the water vapor that permeates through the separation membrane 12 is an example of the "permeated gas" according to the present invention.
  • the raw material gas supplied to the supply space S1 is converted into liquid fuel by the action of the catalyst 13, and water vapor, which is one of the products of the conversion reaction, permeates through the separation membrane 12.
  • the water vapor that has permeated the separation membrane 12 passes through the porous support 11 and then flows out from the outer peripheral surface F1a to the permeation side space S2a.
  • the water vapor that has flowed into the permeation side space S2a is discharged to the outside from the sweep gas exhaust port T4 together with the sweep gas supplied to the permeation side space S2a from the sweep gas supply port T3.
  • the transmission side space S2a is a space between the inner peripheral surface G1 and the outer peripheral surface F1a.
  • the flow stopper 70 described in the above embodiment is not arranged in the permeation side space S2a. Therefore, the sweep gas flows along the outer circumferential surface F1a from the sweep gas supply port T3 toward the sweep gas discharge port T4 while taking in water vapor.
  • the separation membrane module 1a includes the first rectifier 50 and the second rectifier 60 described in the above embodiment.
  • the first rectifier 50 rectifies the sweep gas discharged from the permeation side space S2a.
  • the first rectifying surface H1 regulates the flow of the sweep gas between the sweep gas outlet T4 and the outer circumferential surface F1a from which water vapor flows out. Thereby, the flow of the sweep gas from the outer circumferential surface F1a to the sweep gas discharge port T4 can be improved.
  • the second rectifier 60 rectifies the sweep gas supplied to the permeation side space S2a.
  • the second rectifying surface H2 regulates the flow of the sweep gas between the sweep gas supply port T3 and the outer circumferential surface F1a from which water vapor flows out. Thereby, the flow of the sweep gas from the sweep gas supply port T3 to the outer circumferential surface F1a can be improved.
  • the first rectifier 50 and the second rectifier 60 adjust the flow of the sweep gas.
  • the first rectifier 50 and the second rectifier 60 may be configured to adjust the flow of the raw material gas.
  • the separation membrane 12 when the separation membrane 12 is formed on the outer peripheral surface of the porous support 11, the raw material gas is supplied to the space S2a through the supply port T3, and the raw material gas is supplied to the space S2a through the discharge port T4.
  • the liquid fuel is discharged from.
  • the flow of the raw material gas supplied from the supply port T3 is adjusted by the second rectifier 60, so that it is smoothly supplied to the outer circumferential surface F1a of the reactor 100.
  • the flow of liquid fuel from the outer circumferential surface F1a of the reactor 100 toward the discharge port T4 is adjusted by the first rectifier 50, so that it is smoothly discharged from the discharge port T4.
  • the first rectifier 50 and the second rectifier 60 are useful for rectifying various gases. Note that when supplying the raw material gas to the space S2a, the catalyst 13 is arranged in the space S2a.
  • the sweep gas supply port T3 and the sweep gas discharge port T4 may be arranged on the same side of the reactor 10 when viewed from the side, or they may fill a part of the gap between the reactor 10 and the housing 20.
  • a blocking partition plate 20a may be provided.
  • one partition plate 20a is provided on each side of the flow stopper 70.
  • the partition plate 20a on the side of the sweep gas supply port T3 divides the space on the side of the sweep gas supply port T3 into a space where the sweep gas mainly flows into the second slit 18 of the reactor 10 and a space where the sweep gas flows into the side of the reactor 10. Separate into spaces.
  • the partition plate 20a on the side of the sweep gas discharge port T4 divides the space on the side of the sweep gas discharge port T4 into a space where the sweep gas mainly flows out from the first slit 17 of the reactor 10 and a space where the sweep gas flows out from the side surface of the reactor 10. Separate into spaces.
  • the number and position of the partition plates 20a can be set as appropriate. Further, a portion of the sweep gas may pass through the flow stopper 70 .
  • the housing 20 does not have the sweep gas supply port T3 and only has the permeated gas discharge port T4a, so that the sweep gas does not need to be supplied into the housing 20.
  • the flow stopper 70 is not necessary.
  • the permeated gas that has permeated the separation membrane 12 of the reactor 10 flows out from the first and second slits 17 and 18, and then flows out of the housing 20 from the permeated gas outlet T4a.
  • the first rectifier 50 adjusts the flow of the permeate gas between the first slit 17 and the permeate gas outlet T4a.
  • the third rectifier 60a adjusts the flow of the permeated gas between the second slit 18 and the permeated gas outlet T4a.
  • FIGS. 10 and 11 can also be applied when a separation filter is used as the membrane structure instead of the reactor 10.
  • a plurality of reactors 10 may be accommodated within the housing 20.
  • a partition plate 20a may be provided to partially close the gap between the reactor 10 and the housing 20.
  • one partition plate 20a is provided on each side of the flow stopper 70.
  • the partition plate 20a on the side of the sweep gas supply port T3 divides the space on the side of the sweep gas supply port T3 into a space where the sweep gas mainly flows into the second slit 18 of the reactor 10 and a space where the sweep gas flows into the side of the reactor 10. Separate into spaces.
  • the partition plate 20a on the side of the sweep gas discharge port T4 divides the space on the side of the sweep gas discharge port T4 into a space where the sweep gas mainly flows out from the first slit 17 of the reactor 10 and a space where the sweep gas flows out from the side surface of the reactor 10. Separate into spaces.
  • the number and position of the partition plates 20a can be set as appropriate.
  • a portion of the sweep gas may pass through the flow stopper 70 . Note that, as shown in FIG. 13, the sweep gas supply port T3 and the sweep gas discharge port T4 may be arranged on the same side of the reactor 10 in side view.
  • the housing 20 does not have the sweep gas supply port T3 and only has the permeated gas discharge port T4a, so that the sweep gas does not need to be supplied into the housing 20.
  • the flow stopper 70 is not necessary.
  • the permeated gas that has permeated the separation membrane 12 of each reactor 10 flows out from the first and second slits 17 and 18 of each reactor 10, and then flows out of the housing 20 from the permeated gas outlet T4a.
  • the first rectifier 50 adjusts the flow of the permeate gas between the first slit 17 and the permeate gas outlet T4a.
  • the third rectifier 60a adjusts the flow of the permeated gas between the second slit 18 and the permeated gas outlet T4a.
  • FIGS. 12 to 14 can also be applied when a separation filter is used as the membrane structure instead of the reactor 10.
  • the sweep gas supply port T3 and the sweep gas discharge port T4 may be arranged on the same side of the reactor 100 when viewed from the side, or they may fill a part of the gap between the reactor 100 and the housing 20.
  • a blocking partition plate 20b may be provided. Although three partition plates 20b are provided in FIG. 15, the number of partition plates 20b may be one, two, or four or more. The position of the partition plate 20b can be set as appropriate.
  • the housing 20 does not have the sweep gas supply port T3 and only has the permeated gas discharge port T4a, so that the sweep gas does not need to be supplied into the housing 20.
  • the permeated gas that has permeated the separation membrane 12 of the reactor 100 flows out from the outer peripheral surface F1a of the reactor 100, and then flows out of the housing 20 from the permeated gas outlet T4a.
  • the first rectifying section 50 adjusts the flow of the permeated gas between the outer peripheral surface F1a and the permeated gas outlet T4a.
  • the third rectifier 60a adjusts the flow of permeate gas between the outer peripheral surface F1a and the permeate gas outlet T4a. Thereby, the permeation gas flowability within the housing 20 can be improved.
  • FIGS. 15 and 16 can also be applied when a separation filter is used as the membrane structure instead of the reactor 100.
  • a plurality of reactors 100 may be accommodated within the housing 20.
  • a partition plate 20b may be provided to partially close the gap between each reactor 100 and the housing 20.
  • the number of partition plates 20b may be one, two, or four or more.
  • the position of the partition plate 20b can be set as appropriate. Note that, as shown in FIG. 18, the sweep gas supply port T3 and the sweep gas discharge port T4 may be arranged on the same side of the reactor 100 in a side view.
  • the housing 20 does not have the sweep gas supply port T3 and only has the permeated gas discharge port T4a, so that the sweep gas does not need to be supplied into the housing 20.
  • the permeated gas that has permeated the separation membrane 12 of each reactor 100 flows out from the outer peripheral surface F1a of each reactor 100, and then flows out of the housing 20 from the permeated gas outlet T4a.
  • the first rectifying section 50 adjusts the flow of the permeated gas between the outer peripheral surface F1a and the permeated gas outlet T4a.
  • the third rectifier 60a adjusts the flow of permeate gas between the outer peripheral surface F1a and the permeate gas outlet T4a. Thereby, the permeation gas flowability within the housing 20 can be improved.
  • FIGS. 17 to 19 can also be applied when a separation filter is used as the membrane structure instead of the reactor 100.

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Abstract

分離膜モジュール（１）は、筒状のハウジング（２０）と、ハウジング（２０）に収容されるモノリス型のリアクタ（１０）と、ハウジング（２０）に収容される第１整流部（５０）とを備える。ハウジング（２０）は、内周面（Ｇ１）と、内周面（Ｇ１）に形成され、掃引ガスが流通する掃引ガス供給口（Ｔ４）とを有する。リアクタ（１０）は、外周面（Ｆ１）と、外周面（Ｆ１）に形成され、掃引ガスが流通する第１スリット（１７）とを有する。第１整流部（５０）は、掃引ガス供給口（Ｔ４）と第１スリット（１７）との間における掃引ガスの流れの乱れを整える第１整流面（Ｈ１）を有する。

Description

分離膜モジュール
　本発明は、分離膜モジュールに関する。
　従来、ハウジングとハウジングに収容される柱状の膜構造体とを備える分離膜モジュールが知られている。膜構造体としては、混合流体から所定成分を分離膜で分離するように構成された分離フィルタ（例えば、特許文献１参照）や、原料ガスから液体燃料への転化反応の副生成物を分離膜で分離するように構成されたリアクタ（例えば、特許文献２参照）などが挙げられる。
国際公開第２０１８／１８００９５号 特開２０１８－００８９４０号公報
　ところで、分離膜を透過した透過ガスを回収するための透過側空間を膜構造体とハウジングとの間に設ける必要があり、透過側空間に掃引ガスを流通させることによって透過ガスを回収するとともに膜構造体を温度制御することができる。そのため、掃引ガスの流通性を向上させたいという要望がある。
　また、掃引ガスが用いられない場合においても、分離膜を透過した透過ガスを効率的に外部に排出するために、透過ガスの流通性を向上させたいという要望がある。
　本発明は、ハウジング内のガス流通性を向上可能な分離膜モジュールを提供することを目的とする。
　第１態様の分離膜モジュールは、筒状のハウジングと、前記ハウジングに収容されるモノリス型の膜構造体と、前記ハウジングに収容される第１整流部とを備える。前記ハウジングは、内周面と、内周面に形成され、掃引ガスが流通する第１開口とを有する。膜構造体は、外周面と、外周面に形成され、掃引ガスが流通する第１スリットとを有する。前記第１整流部は、前記第１開口と前記第１スリットとの間における掃引ガスの流れの乱れを整える第１整流面を有する。
　第２態様の分離膜モジュールは、筒状のハウジングと、前記ハウジングに収容されるモノリス型の膜構造体と、前記ハウジングに収容される第１整流部とを備える。前記膜構造体は、外周面と、前記外周面に形成され、分離膜を透過した透過ガスが流出する第１スリットとを有する。前記ハウジングは、内周面と、前記内周面に形成され、前記透過ガスが流出する第１開口とを有する。前記第１整流部は、前記第１開口と前記第１スリットとの間における前記透過ガスの流れを整える第１整流面を有する。
　第３態様の分離膜モジュールは、筒状のハウジングと、前記ハウジングに収容されるチューブラ型の膜構造体と、前記ハウジングに収容される第１整流部とを備える。前記膜構造体は、外周面を有する。前記ハウジングは、内周面と、前記内周面に形成され、ガスが流通する第１開口とを有する。前記第１整流部は、前記第１開口と前記外周面との間における前記ガスの流れを整える第１整流面を有する。
　第４態様の分離膜モジュールは、上記第１乃至３態様いずれかに係り、第１整流面は、膜構造体の径方向において膜構造体に近づくほど、膜構造体の長手方向において第１開口から離れる形状を有する。
　第５態様の分離膜モジュールは、上記第１乃至４態様いずれかに係り、膜構造体の第１端部を取り囲む環状の第１フランジを更に備え、第１整流部は、第１フランジに接続される。
　第６態様に係る分離膜モジュールは、上記第５態様に係り、第１整流部は、第１フランジと一体である。
　第７態様に係る分離膜モジュールは、上記第５態様に係り、第１フランジは、セラミックス材料によって構成される。
　第８態様の分離膜モジュールは、上記第１態様及び第１態様を前提とする第４乃至第７態様のいずれかに係り、前記ハウジングに収容される第２整流部を更に備える。前記ハウジングは、内周面に形成され、掃引ガスが流通する第２開口を有する。前記膜構造体は、外周面に形成され、掃引ガスが流通する第２スリットを有する。前記第２整流部は、前記第２開口と前記第２スリットとの間における掃引ガスの流れの乱れを整える第２整流面を有する。
　第９態様の分離膜モジュールは、上記第３態様及び第３態様を前提とする第４乃至第６態様のいずれかに係り、前記ハウジングに収容される第２整流部を更に備える。前記ハウジングは、前記内周面に形成され、前記ガスが流通する第２開口を有する。前記第２整流部は、前記第２開口と前記外周面との間における前記ガスの流れを整える第２整流面を有する。
　第１０態様の分離膜モジュールは、上記第８又は第９態様に係り、第２整流面は、膜構造体の径方向において第２スリットに近づくほど、膜構造体の長手方向において第２開口から離れる形状を有する。
　第１１態様の分離膜モジュールは、上記第８又は第９態様に係り、膜構造体の第２端部を取り囲む環状の第２フランジを更に備え、第２整流部は、第２フランジに接続される。
　第１２態様の分離膜モジュールは、上記第１１態様に係り、第２整流部は、第２フランジと一体である。
　第１３態様の分離膜モジュールは、上記第１１態様に係り、第２フランジは、セラミックス材料によって構成される。
　第１４態様の分離膜モジュールは、上記第１乃至１３態様いずれかに係り、膜構造体は、リアクタである。
　第１５態様の分離膜モジュールは、上記第１乃至１３態様いずれかに係り、膜構造体は、分離フィルタである。
　本発明によれば、ハウジング内のガス流通性を向上可能な分離膜モジュールを提供することができる。
図１は、実施形態に係る分離膜モジュールの断面図である。 図２は、図１のＡ－Ａ断面図である。 図３は、図１のＢ－Ｂ断面図である。 図４は、図１の部分拡大図である。 図５は、図１の部分拡大図である。 図６は、変形例２に係る分離膜モジュールの断面図である。 図７は、変形例５に係る第１整流部の断面図である。 図８は、変形例５に係る第１整流部の断面図である。 図９は、変形例８に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１０は、変形例９に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１１は、変形例９に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１２は、変形例１０に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１３は、変形例１０に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１４は、変形例１０に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１５は、変形例１１に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１６は、変形例１１に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１７は、変形例１２に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１８は、変形例１２に係る分離膜モジュールの断面図である。 図１９は、変形例１２に係る分離膜モジュールの断面図である。
　（分離膜モジュール１）
　実施形態に係る分離膜モジュール１について説明する。図１は、分離膜モジュール１の構成を模式的に示す断面図である。ただし、図１において、リアクタ１０だけは側面図が図示されている。図２は、図１のＡ－Ａ断面図である。図３は、図１のＢ－Ｂ断面図である。
　図１に示すように、分離膜モジュール１は、リアクタ１０、ハウジング２０、第１フランジ３０、第２フランジ４０、第１整流部５０、第２整流部６０、及び流れ止め部７０を備える。リアクタ１０は、本発明に係る「膜構造体」の一例である。
　［リアクタ１０］
　リアクタ１０は、ハウジング２０内に収容される。リアクタ１０は、長手方向に延びる柱状に形成される。本実施形態に係るリアクタ１０の外形は円柱状であるが、リアクタ１０の外形は特に限られず、例えば、楕円柱状や多角柱状であってもよい。
　リアクタ１０は、原料ガスを液体燃料へ転化させるための所謂メンブレンリアクタである。原料ガスは、少なくとも水素及び二酸化炭素を含有する。原料ガスは、一酸化炭素を含有していてよい。原料ガスは、いわゆる合成ガス（Ｓｙｎｇａｓ）であってよい。液体燃料は、常温常圧で液体状態の燃料、又は、常温加圧状態で液化可能な燃料である。常温常圧で液体状態の燃料としては、例えばメタノール、エタノール、ＣｎＨ２（ｍ－２ｎ）（ｍは９０未満の整数、ｎは３０未満の整数）で表される液体燃料、及びこれらの混合物が挙げられる。常温加圧状態で液化可能な燃料としては、例えばプロパン、ブタン、及びこれらの混合物などが挙げられる。
　例えば、水素及び二酸化炭素を含有する原料ガスを触媒存在下で接触水素化することでメタノールを合成する際の反応式（１）は次の通りである。
　ＣＯ２＋３Ｈ２　⇔　ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ　　（１）
　上記反応は平衡反応であり、リアクタ１０は、転化反応の生成物である水蒸気を分離することによって反応平衡を生成物側にシフトさせることができる。転化効率及び反応速度を高めるには、高温高圧下（例えば、１８０℃以上、２ＭＰａ以上）で転化反応が実施されることが好ましい。液体燃料は、合成された時点では気体状態であり、少なくともリアクタ１０から流出するまでは気体状態のまま維持される。リアクタ１０は、所望の液体燃料の合成条件に適した耐熱性及び耐圧性を有することが好ましい。
　本実施形態に係るリアクタ１０は、所謂モノリス型である。モノリス型とは、長手方向に貫通した複数のセルを有する形状を意味し、ハニカム型を含む概念である。
　図１に示すように、リアクタ１０は、外周面Ｆ１、第１端面Ｆ２、及び第２端面Ｆ３を有する。外周面Ｆ１は、柱状のリアクタ１０の側面である。外周面Ｆ１は、第１端面Ｆ２及び第２端面Ｆ３それぞれに繋がる。第１端面Ｆ２は、柱状のリアクタ１０の一端面である。第１端面Ｆ２には、後述する第１流路１５が開口する。原料ガスは、第１流路１５の内部に流入する。第２端面Ｆ３は、柱状のリアクタ１０の他端面である。第２端面Ｆ３には、第１流路１５が開口する。液体燃料は、第１流路１５から外部に流出する。
　図１に示すように、リアクタ１０は、第１端部１０ａ及び第２端部１０ｂを有する。第１端部１０ａは、長手方向におけるリアクタ１０の一端部である。第１端部１０ａは、上述した第１端面Ｆ２を含む。第２端部１０ｂは、長手方向におけるリアクタ１０の他端部である。第２端部１０ｂは、上述した第２端面Ｆ３を含む。
　図１乃至図３に示すように、リアクタ１０は、複数の第１流路１５、複数の第２流路１６、第１スリット１７、及び第２スリット１８を有する。
　第１流路１５は、リアクタ１０を長手方向に貫通する。第１流路１５は、第１及び第２端面Ｆ２，Ｆ３に開口する。第１流路１５は、後述する分離膜１２の内側の空間である。図２及び図３に示すように、第１流路１５は、原料ガス供給空間Ｓ１である。第１流路１５（すなわち、原料ガス供給空間Ｓ１）内には後述する触媒１３が配置される。第１流路１５の本数及び位置は適宜変更可能である。
　第２流路１６は、リアクタ１０の内部に形成される。第２流路１６は、長手方向に沿って延びる。第２流路１６は、第１及び第２端面Ｆ２，Ｆ３において閉口している。第２流路１６の本数及び位置は適宜変更可能である。
　第１スリット１７は、リアクタ１０の第１端部１０ａに形成される。図２に示すように、第１スリット１７は、２以上の第２流路１６を径方向に貫通する。第１スリット１７の両端は、それぞれ外周面Ｆ１に開口する。第１スリット１７は、径方向に並んだ２以上の第２流路１６と後述する掃引ガス排出空間Ｓ２とに連通する。
　図２に示すように、リアクタ１０の内部を第１スリット１７が延びる第１延在方向は、掃引ガス排出口Ｔ４から外部に排出される掃引ガスの排出方向に対して傾斜又は直交していることが好ましい。具体的には、排出方向に対する第１延在方向の角度θ１は、４５度以上１３５度以下が好ましい。これによって、第１スリット１７の各開口部から掃引ガス排出口Ｔ４へのガス流れの偏りを抑制できるため、掃引ガス排出空間Ｓ２における掃引ガスの偏流を抑制できる。
　第２スリット１８は、リアクタ１０の第２端部１０ｂに形成される。図３に示すように、第２スリット１８は、２以上の第２流路１６を径方向に貫通する。第２スリット１８の両端は、それぞれ外周面Ｆ１に開口する。第２スリット１８は、径方向に並んだ２以上の第２流路１６と後述する掃引ガス供給空間Ｓ３とに連通する。
　図３に示すように、リアクタ１０の内部を第２スリット１８が延びる第２延在方向は、掃引ガス供給口Ｔ３から掃引ガス供給空間Ｓ３に供給される掃引ガスの供給方向に対して傾斜又は直交していることが好ましい。具体的には、供給方向に対する第２延在方向の角度θ２は、４５度以上１３５度以下が好ましい。これによって、掃引ガス供給口Ｔ３から第２スリット１８の各開口部へのガス流れの偏りを抑制できるため、掃引ガス供給空間Ｓ３における掃引ガスの偏流を抑制できる。
　図２及び図３に示すように、リアクタ１０は、多孔質支持体１１、分離膜１２、触媒１３、及び触媒止め１４によって構成される。
　多孔質支持体１１は、長手方向に延びる筒状に形成される。多孔質支持体１１は、多孔質材料によって構成される。多孔質材料としては、セラミック材料、金属材料、樹脂材料、及びこれらの複合部材などを用いることができ、特にセラミック材料が好適である。セラミック材料の骨材としては、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、チタニア（ＴｉＯ２）、ムライト（Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２）、セルベン及びコージェライト（Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ１８）、及びこれらのうち２以上を含む複合材料などを用いることができ、入手容易性、坏土安定性及び耐食性を考慮するとアルミナが好適である。セラミック材料の無機結合材としては、チタニア、ムライト、易焼結性アルミナ、シリカ、ガラスフリット、粘土鉱物、易焼結性コージェライトのうち少なくとも一つを用いることができる。ただし、セラミック材料は、無機結合材を含んでいなくてもよい。
　多孔質支持体１１の平均細孔径は、５μｍ以上２５μｍ以下とすることができる。多孔質支持体１１の平均細孔径は、水銀圧入法によって測定することができる。多孔質支持体１１の気孔率は、２５％以上５０％以下とすることができる。多孔質材料の平均粒径は、１μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。平均粒径とは、ＳＥＭ（Ｓｃａｎｎｉｎｇ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）を用いた断面微構造観察によって測定される３０個の測定対象粒子（無作為選択）の最大直径の算術平均値である。
　分離膜１２は、多孔質支持体１１によって支持される。分離膜１２は、長手方向に延びる筒状に形成される。分離膜１２の内側は、上述した第１流路１５（すなわち、原料ガス供給空間Ｓ１）である。
　分離膜１２は、原料ガスから液体燃料への転化反応の生成物である水蒸気を透過させる。これにより、平衡シフト効果を利用して上記式（１）の反応平衡を生成物側にシフトさせることができる。本実施形態において、分離膜１２を透過する水蒸気は、本発明に係る「透過ガス」の一例である。
　分離膜１２は、１００ｎｍｏｌ／（ｓ・Ｐａ・ｍ２）以上の水蒸気透過係数を有することが好ましい。水蒸気透過係数は、既知の方法（Ｉｎｄ．Ｅｎｇ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，４０，１６３－１７５（２００１）参照）で求めることができる。
　分離膜１２は、１００以上の分離係数を有することが好ましい。分離係数が大きいほど、水蒸気を透過しやすく、かつ水蒸気以外の成分（水素、二酸化炭素及び液体燃料など）を透過させにくい。分離係数は、既知の方法（「Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ　ａｎｄ　Ｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　２３９　（２０２０）　１１６５３３」のＦｉｇ．１参照）で求めることができる。
　分離膜１２としては、無機膜を用いることができる。無機膜は、耐熱性、耐圧性、耐水蒸気性を有するため好ましい。無機膜としては、例えばゼオライト膜、シリカ膜、アルミナ膜、或いは、これらの複合膜などが挙げられる。特に、シリコン元素（Ｓｉ）とアルミニウム元素（Ａｌ）とのモル比（Ｓｉ／Ａｌ）が１．０以上３．０以下であるＬＴＡ型のゼオライト膜は、水蒸気透過性に優れているため好適である。
　触媒１３は、第１流路１５（すなわち、原料ガス供給空間Ｓ１）に配置される。触媒１３は、第１流路１５に充填されていることが好ましいが、分離膜１２の表面に層状又は島状に配置されていてもよい。触媒１３は、上記式（１）に示した原料ガスから液体燃料への転化反応を促進させる。
　触媒１３には、原料ガスから液体燃料への転化反応に適した既知の触媒を用いることができる。触媒１３としては、例えば、金属触媒（銅、パラジウムなど）、酸化物触媒（酸化亜鉛、ジルコニア、酸化ガリウムなど）、及び、これらを複合化した触媒（銅－酸化亜鉛、銅－酸化亜鉛－アルミナ、銅－酸化亜鉛－酸化クロム－アルミナ、銅－コバルト－チタニア、及びこれらにパラジウムを修飾した触媒など）が挙げられる。
　触媒止め１４は、第２端面Ｆ３に形成された各第１流路１５の開口を覆うように配置される。触媒止め１４は、各第１流路１５の開口から触媒１３が漏出することを防ぐ。触媒止め１４は、触媒１３が漏出することを防ぎつつ、液体燃料の流出を妨げない構成を有する。触媒止め１４としては、例えば網状部材、有孔板などを用いることができる。なお、本実施形態において、触媒止め１４は、ハウジング２０と第２フランジ４０との間に挟まれることで固定されているが、リアクタ１０の第２端面Ｆ３に取り付けられていてもよい。
　ただし、触媒１３の漏出が生じにくい場合（例えば、触媒１３が分離膜１２の表面に層状又は島状に配置されている場合など）には、リアクタ１０は触媒止め１４を有していなくてよい。
　リアクタ１０では、第１流路１５（すなわち、原料ガス供給空間Ｓ１）に原料ガスが供給されると、触媒１３の作用によって原料ガスが液体燃料に転化されるとともに水蒸気が生成される。液体燃料は、第１流路１５から流出する。水蒸気は、分離膜１２を通過して第２流路１６に流入する。第２流路１６に流入した水蒸気は、掃引ガス供給空間Ｓ３から第２スリット１８を介して第２流路１６に流入する掃引ガスとともに第１スリット１７を介して掃引ガス排出空間Ｓ２に排出される。
　［ハウジング２０］
　ハウジング２０は、全体として筒状に形成される。ハウジング２０は、リアクタ１０を収容する。ハウジング２０は、高温高圧下（例えば、１８０℃以上、２ＭＰａ以上）での転化反応に耐えうる構造を有する。原料ガス及び／又は掃引ガスが水素を含んでいる場合、ハウジング２０の構成材料は、水素脆化に耐性を有することが好ましい。ハウジング２０は、主に金属材料（ステンレス鋼など）によって構成することができる。
　図１に示すように、ハウジング２０は、筒本体２１、第１エンドプレート２２、及び第２エンドプレート２３によって構成される。
　筒本体２１は、長手方向に延びる筒状に形成される。筒本体２１の両端部は、フランジ状に拡径されている。
　筒本体２１は、内周面Ｇ１、第１端面Ｇ２、第２端面Ｇ３、掃引ガス供給口Ｔ３、及び掃引ガス排出口Ｔ４を有する。掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス供給口Ｔ４それぞれは、本発明に係る「第１開口」又は「第２開口」の一例である。
　内周面Ｇ１は、リアクタ１０の外周面Ｆ１と対向し、かつ、外周面Ｆ１から離れている。内周面Ｇ１と外周面Ｆ１との隙間は、掃引ガスが流通する掃引ガス排出空間Ｓ２及び掃引ガス供給空間Ｓ３である。
　内周面Ｇ１の一端には、環状の第１凹部Ｈ１が形成されている。第１凹部Ｈ１には、環状の第１弾性部材２６ａが配置される。第１弾性部材２６ａとしては、例えば、膨張黒鉛やゴム製のＯリングなどを用いることができる。第１弾性部材２６ａは、後述する第１フランジ３０に密着する。これによって、筒本体２１と第１フランジ３０との間がシールされる。
　内周面Ｇ１の他端には、環状の第２凹部Ｈ２が形成されている。第２凹部Ｈ２には、環状の第２弾性部材２６ｂが配置される。第２弾性部材２６ｂとしては、例えば、膨張黒鉛やゴム製のＯリングなどを用いることができる。第２弾性部材２６ｂは、後述する第２フランジ４０に密着する。これによって、筒本体２１と第２フランジ４０との間がシールされる。
　第１端面Ｇ２には、環状の第１凹部Ｈ３が形成される。第１凹部Ｈ３には、第３弾性部材２６ｃが配置される。第３弾性部材２６ｃとしては、例えば、膨張黒鉛やゴム製のＯリングなどを用いることができる。第３弾性部材２６ｃは、第１エンドプレート２２に密着する。これによって、筒本体２１と第１エンドプレート２２との間がシールされる。
　第２端面Ｇ３には、環状の第２凹部Ｈ４が形成される。第２凹部Ｈ４には、第４弾性部材２６ｄが配置される。第４弾性部材２６ｄとしては、例えば、膨張黒鉛やゴム製のＯリングなどを用いることができる。第４弾性部材２６ｄは、第２エンドプレート２３に密着する。これによって、筒本体２１と第２エンドプレート２３との間がシールされる。
　掃引ガス供給口Ｔ３は、内周面Ｇ１に形成される。本実施形態において、掃引ガス供給口Ｔ３は、掃引ガスを掃引ガス供給空間Ｓ３に供給するための開口である。掃引ガス排出口Ｔ４は、内周面Ｇ１に形成される。本実施形態において、掃引ガス排出口Ｔ４は、水蒸気を取り込んだ掃引ガスを掃引ガス排出空間Ｓ２から排出するための開口である。本実施形態では、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４が、断面視においてリアクタ１０の軸心と交差する直線上に配置されている。これによって、掃引ガス排出空間Ｓ２内における掃引ガスの流路長と、掃引ガス供給空間Ｓ３内における掃引ガスの流路長とを同等にすることができるため、掃引ガスの流れが偏ることを抑制できる。ただし、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４それぞれの位置関係は適宜変更可能である。
　なお、掃引ガスとしては、水素および/または二酸化炭素を用いることができる。また、掃引ガスとしては、不活性ガス（例えば窒素）や空気などを用いてもよい。
　第１エンドプレート２２は、環状の板部材である。第１エンドプレート２２の中央部分は、フランジ状に拡径されている。第１エンドプレート２２は、第１対向面Ｊ１を有する。第１対向面Ｊ１は、リアクタ１０の第１端面Ｆ２、及び後述する第１フランジ３０の外側端面Ｋ１と対向する。本実施形態において、第１対向面Ｊ１は、リアクタ１０の第１端面Ｆ２、及び第１フランジ３０の外側端面Ｋ１のそれぞれから離れている。第１対向面Ｊ１は、筒本体２１の第１端面Ｇ２に当接する。
　第１エンドプレート２２は、複数の固定部材２７によって筒本体２１に接続される。固定部材２７は、例えばボルトとナットによって構成される。第１エンドプレート２２は、第３弾性部材２６ｃに密着する。
　第２エンドプレート２３は、環状の板部材である。第２エンドプレート２３の中央部分は、フランジ状に拡径されている。第２エンドプレート２３は、第２対向面Ｊ２を有する。第２対向面Ｊ２は、リアクタ１０の第２端面Ｆ３、及び後述する第２フランジ４０の端面Ｋ２と対向する。本実施形態において、第２対向面Ｊ２は、リアクタ１０の第２端面Ｆ３、及び第２フランジ４０の端面Ｋ２のそれぞれから離れている。第２対向面Ｊ２は、筒本体２１の第２端面Ｇ３に当接する。
　第２エンドプレート２３は、複数の固定部材２８によって筒本体２１に接続される。固定部材２８は、例えばボルトとナットによって構成される。第２エンドプレート２３は、第４弾性部材２６ｄに密着する。
　［第１フランジ３０］
　第１フランジ３０は、リアクタ１０に装着される。第１フランジ３０は、リアクタ１０と筒本体２１との間に掃引ガス排出空間Ｓ２を形成するためのスペーサとして機能する。第１フランジ３０は、環状に形成される。第１フランジ３０は、リアクタ１０の第１端部１０ａを取り囲む。第１フランジ３０は、筒本体２１の一端部に嵌め込まれる。第１フランジ３０は、リアクタ１０の第１端部１０ａを筒本体２１から離れた位置で支持する。
　第１フランジ３０は、緻密質なセラミックス材料によって構成される。セラミックス材料としては、例えばアルミナ、ジルコニア、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、コージェライト、及びこれらのうち２以上を含む複合材料などを用いることができる。第１フランジ３０は、気密性及び液密性を有する必要がある。そのため、第１フランジ３０の気孔率は、１０.０％以下が好ましく、５.０％以下がより好ましい。
　第１フランジ３０は、第１接合材３５によってリアクタ１０に接合される。第１接合材３５は、第１フランジ３０とリアクタ１０との隙間に配置される。第１接合材３５は、第１フランジ３０とリアクタ１０との接合強度を確保できればよく、第１フランジ３０とリアクタ１０との隙間の少なくとも一部に配置される。
　第１接合材３５としては、結晶化ガラス、非晶質ガラス、ろう材、或いはセラミックスなどを用いることができ、耐熱性及び耐圧性を考慮すると結晶化ガラスが特に好ましい。
　結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２－ＣａＯ系、ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３系、ＳｉＯ２－ＭｇＯ系、ＳｉＯ２－ＺｎＯ－ＢａＯ系、ＳｉＯ２－Ｂ２Ｏ３－ＣａＯ系、またはＳｉＯ２－ＭｇＯ－ＣａＯ系、ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２－ＭｇＯ－Ａｌ２Ｏ３系の結晶化ガラスを用いることができる。なお、本明細書において、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスを意味する。
　第１フランジ３０は、筒本体２１及び第１エンドプレート２２それぞれと接触していることが好ましいが、部分的に離れていてもよい。
　［第２フランジ４０］
　第２フランジ４０は、リアクタ１０に装着される。第２フランジ４０は、第１フランジ３０の反対側に配置される。第２フランジ４０は、リアクタ１０と筒本体２１との間に掃引ガス供給空間Ｓ３を形成するためのスペーサとして機能する。第２フランジ４０は、環状に形成される。第２フランジ４０は、リアクタ１０の第２端部１０ｂを取り囲む。第２フランジ４０は、筒本体２１の他端部に嵌め込まれる。第２フランジ４０は、リアクタ１０の第２端部１０ｂを筒本体２１から離れた位置で支持する。
　第２フランジ４０は、緻密質なセラミックス材料によって構成される。セラミックス材料としては、例えばアルミナ、ジルコニア、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、コージェライト、及びこれらのうち２以上を含む複合材料などを用いることができる。第２フランジ４０は、気密性及び液密性を有する必要がある。そのため、第２フランジ４０の気孔率は、１０.０％以下が好ましく、５.０％以下がより好ましい。
　第２フランジ４０は、第２接合材４５によってリアクタ１０に接合される。第２接合材４５は、第２フランジ４０とリアクタ１０との隙間に配置される。第２接合材４５は、第２フランジ４０とリアクタ１０との接合強度を確保できればよく、第２フランジ４０とリアクタ１０との隙間の少なくとも一部に配置される。
　第２接合材４５としては、結晶化ガラス、非晶質ガラス、ろう材、或いはセラミックスなどを用いることができ、耐熱性及び耐圧性を考慮すると結晶化ガラスが特に好ましい。
　［第１整流部５０］
　第１整流部５０は、掃引ガス排出空間Ｓ２から排出される掃引ガスを整流する。第１整流部５０は、ハウジング２０の内周面Ｇ１に形成された掃引ガス排出口Ｔ４の近傍に配置される。
　第１整流部５０は、長手方向において第１フランジ３０の内側に配置される。リアクタ１０の長手方向中央と第１整流部５０との距離は、リアクタ１０の長手方向中央と第１フランジ３０との距離より小さい。第１整流部５０は、径方向においてリアクタ１０と掃引ガス排出口Ｔ４との間に配置される。
　第１整流部５０は、第１フランジ３０及びハウジング２０のいずれかに接合される。第１整流部５０の接合方法は特に限られないが、例えば上述した結晶化ガラスなどの接合材を用いることができる。
　ここで、図４は、図１の部分拡大図である。図４に示すように、第１整流部５０は、第１整流面Ｈ１を有する。第１整流面Ｈ１は、掃引ガス排出空間Ｓ２に面する。本実施形態において、第１整流面Ｈ１は、凹面である。
　第１整流面Ｈ１は、掃引ガス排出口Ｔ４と第１スリット１７との間における掃引ガスの流れを整える。具体的には、図４に示すように、第１整流面Ｈ１は、第１スリット１７から長手方向に膨らみながら流れる掃引ガスを掃引ガス排出口Ｔ４に誘導する。これによって、第１スリット１７から掃引ガス排出口Ｔ４への掃引ガスの流通性を向上させることができる。具体的には、第１フランジ３０とハウジング２０との段差によって掃引ガスの流通性が低くなることを抑制できる。従って、当該段差に掃引ガスが滞留したり、掃引ガス排出空間Ｓ２内に掃引ガスの偏流が生じたりすることを抑制できる。その結果、水蒸気を効率的に排出するとともにリアクタ１０を温度制御しやすくなる。
　本実施形態において、第１整流部５０は、ハウジング２０の内周面Ｇ１のうち第１フランジ３０と掃引ガス排出口Ｔ４との間の領域を全体的に覆っているが、当該領域の少なくとも一部が露出していてもよい。また、第１整流部５０は、第１フランジ３０の内側端面Ｌ１を全体的に覆っているが、内側端面Ｌ１の少なくとも一部が露出していてもよい。従って、掃引ガスの流れを整える機能を果たす限り、第１整流面Ｈ１の形状及び配置は適宜変更可能である。
　［第２整流部６０］
　第２整流部６０は、掃引ガス供給空間Ｓ３に供給される掃引ガスを整流する。第２整流部６０は、ハウジング２０の内周面Ｇ１に形成された掃引ガス供給口Ｔ３の近傍に配置される。
　第２整流部６０は、長手方向において第２フランジ４０の内側に配置される。リアクタ１０の長手方向中央と第２整流部６０との距離は、リアクタ１０の長手方向中央と第２フランジ４０との距離より小さい。第２整流部６０は、径方向においてリアクタ１０と掃引ガス供給口Ｔ３との間に配置される。
　第２整流部６０は、第２フランジ４０及びハウジング２０のいずれかに接合される。第２整流部６０の接合方法は特に限られないが、例えば上述した結晶化ガラスなどの接合材を用いることができる。分離膜モジュール１の組み立て時の都合上、第１整流部５０をハウジング２０に接合する場合、第２整流部６０をハウジング２０に接合することはできず、第２整流部６０をハウジング２０に接合する場合、第１整流部５０をハウジング２０に接合することはできない。
　ここで、図５は、図１の部分拡大図である。図５に示すように、第２整流部６０は、第２整流面Ｈ２を有する。第２整流面Ｈ２は、掃引ガス供給空間Ｓ３に面する。本実施形態において、第２整流面Ｈ２は、凹面である。
　第２整流面Ｈ２は、掃引ガス供給口Ｔ３と第２スリット１８との間における掃引ガスの流れを整える。具体的には、図５に示すように、第２整流面Ｈ２は、掃引ガス供給口Ｔ３から長手方向に膨らみながら流れる掃引ガスを第２スリット１８に誘導する。これによって、掃引ガス供給口Ｔ３から第２スリット１８への掃引ガスの流通性を向上させることができる。具体的には、第２フランジ４０とハウジング２０との段差によって掃引ガスの流通性が低くなることを抑制できる。従って、当該段差に掃引ガスが滞留したり、掃引ガス供給空間Ｓ３内に掃引ガスの偏流が生じたりすることを抑制できる。
　本実施形態において、第２整流部６０は、ハウジング２０の内周面Ｇ１のうち第２フランジ４０と掃引ガス供給口Ｔ３との間の領域を全体的に覆っているが、当該領域の少なくとも一部が露出していてもよい。また、第２整流部６０は、第２フランジ４０の内側端面Ｌ２を全体的に覆っているが、内側端面Ｌ２の少なくとも一部が露出していてもよい。従って、掃引ガスの流れを整える機能を果たす限り、第２整流面Ｈ２の形状及び配置は適宜変更可能である。
　［流れ止め部７０］
　流れ止め部７０は、環状に形成される。流れ止め部７０は、リアクタ１０とハウジング２０との間に配置される。長手方向における流れ止め部７０の位置は適宜変更可能である。
　流れ止め部７０は、リアクタ１０とハウジング２０との隙間を掃引ガス排出空間Ｓ２と掃引ガス供給空間Ｓ３とに区画する。流れ止め部７０は、掃引ガス排出空間Ｓ２と掃引ガス供給空間Ｓ３との間を掃引ガスが直接的に流れることを抑制する。流れ止め部７０は、掃引ガスが通過することを抑えることができればよく、リアクタ１０とハウジング２０との間を完全に密封していなくてもよい。流れ止め部５０は、例えば膨張黒鉛、ゴム、樹脂、金属などによって構成することができる。
　［分離膜モジュール１の組み立て］
　分離膜モジュール１の組み立て工程は、リアクタ１０に第１及び第２フランジ３０，４０が接合されたリアクタアセンブリを作製する工程と、ハウジング２０にリアクタアセンブリを収容する工程とを備える。
　リアクタアセンブリを作製する工程は、接合材の成形体を形成する第１工程と、フランジを取り付ける第２工程と、接合材の成形体を加熱する第３工程とを有する。第１工程では、リアクタ１０の第１端部１０ａに第１接合材７０の成形体を形成するとともに、リアクタ１０の第２端部１０ｂに第２接合材８０の成形体を形成する。第２工程では、第１接合材７０の成形体を取り囲むように第１フランジ３０を取り付けるとともに、第２接合材８０の成形体を取り囲むように第２フランジ４０を取り付ける。この際、第１フランジ３０に第１整流部５０を予め接合しておくことが好ましく、第２フランジ４０に第２整流部６０を予め接合しておくことが好ましい。第３工程では、第１及び第２接合材７０，８０の成形体を加熱して結晶成長又は溶融させた後、室温まで降温させることによって第１及び第２接合材７０，８０を形成する。以上により、第１及び第２接合材７０，８０を介して第１及び第２フランジ３０，４０がリアクタ１０に接合されたリアクタアセンブリが完成する。
　次に、リアクタアセンブリを収容する工程は、リアクタアセンブリを挿入する第４工程と、弾性部材を取り付ける第５工程と、エンドプレートを接続する第６工程とを有する。第４工程では、リアクタアセンブリを筒本体２１に挿入した後、リアクタアセンブリの両端の位置合わせを行う。第５工程では、筒本体２１の第１乃至第４凹部Ｈ１～Ｈ４に第１乃至第４弾性部材２６ａ～２６ｄを嵌め込む。第６工程では、固定部材２７によって第１エンドプレート２２を筒本体２１に接続するとともに、固定部材２８によって第２エンドプレート２３を筒本体２１に接続する。以上により、リアクタアセンブリがハウジング２０に収容された分離膜モジュール１が完成する。
　（実施形態の変形例）
　以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。
　［変形例１］
　上記実施形態では、膜構造体としてリアクタ１０を用いる場合について説明したが、膜構造体としては分離フィルタを用いることができる。分離フィルタは、水蒸気を透過させる分離膜１２の代わりに、混合流体に含まれる所望成分を透過させる分離膜が用いられる点と、触媒１３を備えていない点とを除けば、リアクタ１０と同様の構成を有する。また、本発明では、膜構造体として分離フィルタを用いるとしても、高温高圧条件で用いられることが想定されている。
　なお、膜構造体として分離フィルタを用いる場合には、反応熱が生じず温度コントロールを行う必要性が低いため、掃引ガス排出口Ｔ４側を掃引ガス供給口Ｔ３側よりも減圧させることによって、分離膜を透過した成分を掃引ガス排出口Ｔ４から排出させてもよい。
　［変形例２］
　上記実施形態において、第１整流部５０は、第１フランジ３０と別体であることとしたが、図６に示すように、第１整流部５０は、第１フランジ３０と一体であってもよい。第１整流部５０が第１フランジ３０と一体である場合、分離膜モジュール１の組み立て工程における取扱い性を向上させることができる。
　同様に、上記実施形態では、第２整流部６０は、第２フランジ４０と別体であることとしたが、図６に示すように、第２整流部６０は、第２フランジ４０と一体であってもよい。
　［変形例３］
　上記実施形態において、分離膜モジュール１は、第１整流部５０及び第２整流部６０の両方を備えることとしたが、第１整流部５０及び第２整流部６０の一方だけを備えていてもよい。
　［変形例４］
　上記実施形態において、掃引ガスは、第２流路１６内をリアクタ１０の第２端部１０ｂ側から第１端部１０ａ側に向かって流れることとしたが、これに限られない。掃引ガスは、第２流路１６内をリアクタ１０の第１端部１０ａ側から第２端部１０ｂ側に向かって流れてもよい。この場合、掃引ガス供給口Ｔ３と掃引ガス排出口Ｔ４とが逆になるが構成上の変更は必要ない。
　［変形例５］
　上記実施形態において、第１整流部５０の第１整流面Ｈ１は凹面であることとしたが、これに限られない。第１整流面Ｈ１は、図７に示すように凸面であってもよいし、図８に示すように平面であってもよい。或いは、第１整流面Ｈ１は、凹面、凸面及び平面のうち２以上が連なる粗面であってもよい。従って、第１整流面Ｈ１の少なくとも一部は、階段状に形成されていてもよい。第１整流面Ｈ１の少なくとも一部が階段状であっても、第１整流面Ｈ１が存在しない場合に比べればガス流通性を向上させることができる。
　同様に、上記実施形態では、第２整流部６０の第２整流面Ｈ２は凹面であることとしたが、凸面、平面、粗面のいずれであってもよい。
　［変形例６］
　上記実施形態において、分離膜１２は、原料ガスから液体燃料への転化反応の生成物の一つである水蒸気を透過させることとしたが、これに限られない。分離膜１２は、原料ガスから液体燃料への転化反応の生成物である液体燃料自体を透過させてもよい。この場合においても、上記式（１）の反応平衡を生成物側にシフトさせることができる。
　また、分離膜１２が液体燃料を透過させる場合には、水蒸気が副成されない反応（例えば、２Ｈ２＋ＣＯ　⇔　ＣＨ３ＯＨ）によって液体燃料を生成するときにおいても、反応平衡を生成物側にシフトさせることができる。
　［変形例７］
　第１整流部５０は、環状部材であってもよい。この場合、第１整流部５０は、第１フランジ３０と別体であってもよいし、図６に示すように第１フランジ３０と一体であってもよい。同様に、第２整流部６０は、環状部材であってもよい。この場合、第２整流部６０は、第２フランジ４０と別体であってもよいし、図６に示すように第２フランジ４０と一体であってもよい。
　［変形例８］
　上記実施形態において、膜構造体の一例であるリアクタ１０はモノリス型であることとしたが、チューブラ型であってもよい。また、膜構造体として分離フィルタを用いる場合、分離フィルタは、モノリス型であってもよいし、チューブラ型であってもよい。チューブラ型とは、長手方向に貫通する単一のセルを有する形状を意味する。
　図９は、チューブラ型のリアクタ１００を備える分離膜モジュール１ａの構成を模式的に示す断面図である。
　分離膜モジュール１ａは、リアクタ１０の代わりにリアクタ１００を備え、かつ、流れ止め部７０を備えていない点において、上記実施形態に係る分離膜モジュール１と相違する。以下、当該相違点について主に説明する。
　リアクタ１００は、ハウジング２０内に収容される。リアクタ１００は、長手方向に延びる柱状に形成される。リアクタ１００の外形は特に限られないが、例えば、円柱状、楕円柱状、多角柱状とすることができる。
　図９に示すように、リアクタ１００は、外周面Ｆ１ａ、第１端面Ｆ２ａ、及び第２端面Ｆ３ａを有する。外周面Ｆ１ａは、柱状のリアクタ１００の側面である。外周面Ｆ１ａは、第１端面Ｆ２ａ及び第２端面Ｆ３ａそれぞれに繋がる。第１端面Ｆ２ａは、柱状のリアクタ１００の一端面である。第１端面Ｆ２ａには、第１開口Ｔ１が形成される。原料ガスは、第１開口Ｔ１からリアクタ１００の内部に流入する。第２端面Ｆ３ａは、柱状のリアクタ１００の他端面である。第２端面Ｆ３ａには、第２開口Ｔ２が形成される。液体燃料は、第２開口Ｔ２からリアクタ１００の外部に流出する。
　リアクタ１００は、第１端部１００ａ及び第２端部１００ｂを有する。第１端部１００ａは、長手方向におけるリアクタ１００の一端部である。第１端部１００ａは、上述した第１端面Ｆ２ａを含む。第２端部１００ｂは、長手方向におけるリアクタ１００の他端部である。第２端部１００ｂは、上述した第２端面Ｆ３ａを含む。
　ここで、リアクタ１００は、多孔質支持体１１、分離膜１２、触媒１３及び触媒止め１４によって構成される。
　分離膜１２は、多孔質支持体１１の内周面上に形成される。分離膜１２は、多孔質支持体１１によって支持される。分離膜１２は、長手方向に延びる筒状に形成される。分離膜１２の内側は、原料ガスが供給される非透過側空間Ｓ１ａである。非透過側空間Ｓ１ａは、第１開口Ｔ１と第２開口Ｔ２との間の空間である。本変形例において、分離膜１２は、多孔質支持体１１の内表面上に配置されているが、多孔質支持体１１の外表面上に配置されていてもよい。本変形例において、分離膜１２を透過する水蒸気は、本発明に係る「透過ガス」の一例である。
　リアクタ１００では、供給空間Ｓ１に供給される原料ガスが触媒１３の作用によって液体燃料に転化されるとともに、転化反応の生成物の一つである水蒸気が分離膜１２を透過する。
　分離膜１２を透過した水蒸気は、多孔質支持体１１を通過した後、外周面Ｆ１ａから透過側空間Ｓ２ａに流出する。透過側空間Ｓ２ａに流出した水蒸気は、掃引ガス供給口Ｔ３から透過側空間Ｓ２ａに供給される掃引ガスとともに、掃引ガス排出口Ｔ４から外部に排出される。
　透過側空間Ｓ２ａは、内周面Ｇ１と外周面Ｆ１ａとの間の空間である。透過側空間Ｓ２ａには、上記実施形態にて説明した流れ止め部７０が配置されていない。そのため、掃引ガスは、掃引ガス供給口Ｔ３から掃引ガス排出口Ｔ４へ向かって、水蒸気を取り込みながら外周面Ｆ１ａに沿って流れる。
　なお、触媒止め１４の構成は、上記実施形態において説明した通りである。
　本変形例においても、分離膜モジュール１ａは、上記実施形態にて説明した第１整流部５０及び第２整流部６０を備えている。
　第１整流部５０は、透過側空間Ｓ２ａから排出される掃引ガスを整流する。第１整流面Ｈ１は、掃引ガス排出口Ｔ４と水蒸気が流出する外周面Ｆ１ａとの間における掃引ガスの流れを整える。これによって、外周面Ｆ１ａから掃引ガス排出口Ｔ４への掃引ガスの流通性を向上させることができる。
　第２整流部６０は、透過側空間Ｓ２ａに供給される掃引ガスを整流する。第２整流面Ｈ２は、掃引ガス供給口Ｔ３と水蒸気が流出する外周面Ｆ１ａとの間における掃引ガスの流れを整える。これによって、掃引ガス供給口Ｔ３から外周面Ｆ１ａへの掃引ガスの流通性を向上させることができる。
　以上、図９を参照しながら、チューブラ型のリアクタ１００を備える分離膜モジュール１ａにおいて、第１整流部５０及び第２整流部６０が掃引ガスの流れを整えることを説明した。しかしながら、第１整流部５０及び第２整流部６０は原料ガスの流れを整えるように構成されていてもよい。
　具体的には、分離膜１２が多孔質支持体１１の外周面上に形成されている場合には、供給口Ｔ３を介して空間Ｓ２ａに原料ガスが供給され、排出口Ｔ４を介して空間Ｓ２ａから液体燃料が排出されることが好ましい。これによって、原料ガスの供給圧によって分離膜１２が多孔質支持体１１から剥離することを抑制できる結果、リアクタ１００の耐久性を向上させることができる。この場合、供給口Ｔ３から供給される原料ガスの流れは、第２整流部６０によって整えられることによって、リアクタ１００の外周面Ｆ１ａへスムーズに供給される。また、リアクタ１００の外周面Ｆ１ａから排出口Ｔ４へ向かう液体燃料の流れは、第１整流部５０によって整えられることによって、排出口Ｔ４からスムーズに排出される。このように、第１整流部５０及び第２整流部６０は、種々のガスの整流に有用である。なお、空間Ｓ２ａに原料ガスを供給する場合には、空間Ｓ２ａに触媒１３が配置される。
　［変形例９］
　上記実施形態に係る分離膜モジュール１（図１参照）では、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４が側面視において斜めに対向していることとしたが、これに限られない。
　例えば、図１０に示すように、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４は、側面視においてリアクタ１０の同じ側に配置されていてもよいし、リアクタ１０とハウジング２０の隙間の一部を塞ぐ仕切り板２０ａが設けられていてもよい。図１０では、流れ止め部７０の両側に仕切り板２０ａが１つずつ設けられている。掃引ガス供給口Ｔ３側の仕切り板２０ａは、掃引ガス供給口Ｔ３側の空間を、掃引ガスが主にリアクタ１０の第２スリット１８に流入するスペースと、掃引ガスがリアクタ１０の側面から流入するスペースとに分ける。掃引ガス排出口Ｔ４側の仕切り板２０ａは、掃引ガス排出口Ｔ４側の空間を、掃引ガスが主にリアクタ１０の第１スリット１７から流出するスペースと、掃引ガスがリアクタ１０の側面から流出するスペースとに分ける。ただし、仕切り板２０ａの数及び位置は適宜設定可能である。また、掃引ガスの一部は、流れ止め部７０の内部を通過してもよい。
　また、図１１に示すように、ハウジング２０は掃引ガス供給口Ｔ３を有さず、透過ガス排出口Ｔ４ａのみを有しており、ハウジング２０内に掃引ガスが供給されなくてもよい。この場合、流れ止め部７０は不要である。リアクタ１０の分離膜１２を透過した透過ガスは、第１及び第２スリット１７，１８から流出した後、透過ガス排出口Ｔ４ａからハウジング２０の外部に流出する。この際、第１整流部５０は、第１スリット１７と透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。同様に、第３整流部６０ａは、第２スリット１８と透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。これによって、ハウジング２０内における透過ガスの流通性を向上させることができる。このように、本発明は、掃引ガスを用いない場合にも有効である。
　なお、図１０及び図１１の構成は、リアクタ１０の代わりに分離フィルタを膜構造体として用いる場合にも適用可能である。
　［変形例１０］
　上記実施形態に係る分離膜モジュール１（図１参照）では、ハウジング２０内にリアクタ１０が１つだけ収容されることとしたが、これに限られない。
　例えば、図１２に示すように、ハウジング２０内には複数のリアクタ１０を収容してもよい。
　また、図１３に示すように、リアクタ１０とハウジング２０の隙間の一部を塞ぐ仕切り板２０ａが設けられていてもよい。図１３では、流れ止め部７０の両側に仕切り板２０ａが１つずつ設けられている。掃引ガス供給口Ｔ３側の仕切り板２０ａは、掃引ガス供給口Ｔ３側の空間を、掃引ガスが主にリアクタ１０の第２スリット１８に流入するスペースと、掃引ガスがリアクタ１０の側面から流入するスペースとに分ける。掃引ガス排出口Ｔ４側の仕切り板２０ａは、掃引ガス排出口Ｔ４側の空間を、掃引ガスが主にリアクタ１０の第１スリット１７から流出するスペースと、掃引ガスがリアクタ１０の側面から流出するスペースとに分ける。ただし、仕切り板２０ａの数及び位置は適宜設定可能である。また、掃引ガスの一部は、流れ止め部７０の内部を通過してもよい。なお、図１３に示すように、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４は、側面視においてリアクタ１０の同じ側に配置されていてもよい。
　また、図１４に示すように、ハウジング２０は掃引ガス供給口Ｔ３を有さず、透過ガス排出口Ｔ４ａのみを有しており、ハウジング２０内に掃引ガスが供給されなくてもよい。この場合、流れ止め部７０は不要である。各リアクタ１０の分離膜１２を透過した透過ガスは、各リアクタ１０の第１及び第２スリット１７，１８から流出した後、透過ガス排出口Ｔ４ａからハウジング２０の外部に流出する。この際、第１整流部５０は、第１スリット１７と透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。同様に、第３整流部６０ａは、第２スリット１８と透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。これによって、ハウジング２０内における透過ガスの流通性を向上させることができる。
　なお、図１２～図１４の構成は、リアクタ１０の代わりに分離フィルタを膜構造体として用いる場合にも適用可能である。
　［変形例１１］
　上記変形例８に係る分離膜モジュール１ａ（図９参照）では、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４が側面視において斜めに対向しており、掃引ガスが掃引ガス供給口Ｔ３から掃引ガス排出口Ｔ４に向かって流通することとしたが、これに限られない。
　例えば、図１５に示すように、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４は、側面視においてリアクタ１００の同じ側に配置されていてもよいし、リアクタ１００とハウジング２０の隙間の一部を塞ぐ仕切り板２０ｂが設けられていてもよい。図１５では、仕切り板２０ｂが３つ設けられているが、仕切り板２０ｂの数は１つでも２つでも、或いは、４つ以上でもよい。仕切り板２０ｂの位置は適宜設定可能である。
　また、図１６に示すように、ハウジング２０は掃引ガス供給口Ｔ３を有さず、透過ガス排出口Ｔ４ａのみを有しており、ハウジング２０内に掃引ガスが供給されなくてもよい。リアクタ１００の分離膜１２を透過した透過ガスは、リアクタ１００の外周面Ｆ１ａから流出した後、透過ガス排出口Ｔ４ａからハウジング２０の外部に流出する。この際、第１整流部５０は、外周面Ｆ１ａと透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。同様に、第３整流部６０ａは、外周面Ｆ１ａと透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。これによって、ハウジング２０内における透過ガスの流通性を向上させることができる。
　なお、図１５及び図１６の構成は、リアクタ１００の代わりに分離フィルタを膜構造体として用いる場合にも適用可能である。
　［変形例１２］
　上記変形例８に係る分離膜モジュール１ａ（図９参照）では、ハウジング２０内にリアクタ１００が１つだけ収容されることとしたが、これに限られない。
　例えば、図１７に示すように、ハウジング２０内には複数のリアクタ１００を収容してもよい。
　また、図１８に示すように、各リアクタ１００とハウジング２０の隙間の一部を塞ぐ仕切り板２０ｂが設けられていてもよい。図１８では、仕切り板２０ｂが３つ設けられているが、仕切り板２０ｂの数は１つでも２つでも、或いは、４つ以上でもよい。仕切り板２０ｂの位置は適宜設定可能である。なお、図１８に示すように、掃引ガス供給口Ｔ３及び掃引ガス排出口Ｔ４は、側面視においてリアクタ１００の同じ側に配置されていてもよい。
　また、図１９に示すように、ハウジング２０は掃引ガス供給口Ｔ３を有さず、透過ガス排出口Ｔ４ａのみを有しており、ハウジング２０内に掃引ガスが供給されなくてもよい。各リアクタ１００の分離膜１２を透過した透過ガスは、各リアクタ１００の外周面Ｆ１ａから流出した後、透過ガス排出口Ｔ４ａからハウジング２０の外部に流出する。この際、第１整流部５０は、外周面Ｆ１ａと透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。同様に、第３整流部６０ａは、外周面Ｆ１ａと透過ガス排出口Ｔ４ａとの間における透過ガスの流れを整える。これによって、ハウジング２０内における透過ガスの流通性を向上させることができる。
　なお、図１７～図１９の構成は、リアクタ１００の代わりに分離フィルタを膜構造体として用いる場合にも適用可能である。
１　　　分離膜モジュール
１０　　リアクタ
Ｆ１　　外周面
Ｆ２　　第１端面
Ｆ３　　第２端面
２０　　ハウジング
２１　　筒本体
Ｇ１　　内周面
Ｇ２　　第１端面
Ｇ３　　第２端面
２２　　第１エンドプレート
２３　　第２エンドプレート
３０　　第１フランジ
４０　　第２フランジ
５０　　第１整流部
Ｈ１　　第１整流面
６０　　第２整流部
Ｈ２　　第２整流面
７０　　流れ止め部

Claims (15)

  1. 　筒状のハウジングと、
    　前記ハウジングに収容されるモノリス型の膜構造体と、
    　前記ハウジングに収容される第１整流部と、
    を備え、
    　前記ハウジングは、内周面と、前記内周面に形成され、掃引ガスが流通する第１開口とを有し、
    　前記膜構造体は、外周面と、前記外周面に形成され、前記掃引ガスが流通する第１スリットとを有し、
    　前記第１整流部は、前記第１開口と前記第１スリットとの間における前記掃引ガスの流れを整える第１整流面を有する、
    分離膜モジュール。
  2. 　筒状のハウジングと、
    　前記ハウジングに収容されるモノリス型の膜構造体と、
    　前記ハウジングに収容される第１整流部と、
    を備え、
    　前記膜構造体は、外周面と、前記外周面に形成され、分離膜を透過した透過ガスが流出する第１スリットとを有し、
    　前記ハウジングは、内周面と、前記内周面に形成され、前記透過ガスが流出する第１開口とを有し、
    　前記第１整流部は、前記第１開口と前記第１スリットとの間における前記透過ガスの流れを整える第１整流面を有する、
    分離膜モジュール。
  3. 　筒状のハウジングと、
    　前記ハウジングに収容されるチューブラ型の膜構造体と、
    　前記ハウジングに収容される第１整流部と、
    を備え、
    　前記膜構造体は、外周面を有し、
    　前記ハウジングは、内周面と、前記内周面に形成され、ガスが流通する第１開口とを有し、
    　前記第１整流部は、前記第１開口と前記外周面との間における前記ガスの流れを整える第１整流面を有する、
    分離膜モジュール。
  4. 　前記第１整流面は、前記膜構造体の径方向において前記膜構造体に近づくほど、前記膜構造体の長手方向において前記第１開口から離れる形状を有する、
    請求項１乃至３のいずれかに記載の分離膜モジュール。
  5. 　前記膜構造体の第１端部を取り囲む環状の第１フランジを更に備え、
    　前記第１整流部は、前記第１フランジに接続される、
    請求項１乃至３のいずれかに記載の分離膜モジュール。
  6. 　前記第１整流部は、前記第１フランジと一体である、
    請求項５に記載の分離膜モジュール。
  7. 　前記第１フランジは、セラミックス材料によって構成される、
    請求項５に記載の分離膜モジュール。
  8. 　前記ハウジングに収容される第２整流部を更に備え、
    　前記ハウジングは、前記内周面に形成され、前記掃引ガスが流通する第２開口を有し、
    　前記膜構造体は、前記外周面に形成され、前記掃引ガスが流通する第２スリットを有し、
    　前記第２整流部は、前記第２開口と前記第２スリットとの間における前記掃引ガスの流れを整える第２整流面を有する、
    請求項１に記載の分離膜モジュール。
  9. 　前記ハウジングに収容される第２整流部を更に備え、
    　前記ハウジングは、前記内周面に形成され、前記ガスが流通する第２開口を有し、
    　前記第２整流部は、前記第２開口と前記外周面との間における前記ガスの流れを整える第２整流面を有する、
    請求項３に記載の分離膜モジュール。
  10. 　前記第２整流面は、前記膜構造体の径方向において前記膜構造体に近づくほど、前記膜構造体の長手方向において前記第２開口から離れる形状を有する、
    請求項８又は９に記載の分離膜モジュール。
  11. 　前記膜構造体の第２端部を取り囲む環状の第２フランジを更に備え、
    　前記第２整流部は、前記第２フランジに接続される、
    請求項８又は９に記載の分離膜モジュール。
  12. 　前記第２整流部は、前記第２フランジと一体である、
    請求項１１に記載の分離膜モジュール。
  13. 　前記第２フランジは、セラミックス材料によって構成される、
    請求項１１に記載の分離膜モジュール。
  14. 　前記膜構造体は、リアクタである、
    請求項１乃至３のいずれかに記載の分離膜モジュール。
  15. 　前記膜構造体は、分離フィルタである、
    請求項１乃至３のいずれかに記載の分離膜モジュール。
     
PCT/JP2023/028313 2022-08-02 2023-08-02 分離膜モジュール WO2024029574A1 (ja)

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