TW202412923A - 分離膜模組 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種分離膜模組，具備：柱狀之反應器(10)；環狀的第1凸緣(30)，圍繞反應器(10)的第1端部(10a)；以及第1中間部(50)，配置在反應器10的第1端面(F2)與殼體(20)之間。
Description
本發明係關於一種分離膜模組。
過去，已知一種分離膜模組，具備殼體及收納在殼體之柱狀的膜構造體。作為膜構造體，可列舉構成為從混合流體以分離膜將既定成分分離之分離過濾器(例如參考專利文獻1)、構成為以分離膜將由原料氣體轉化為液體燃料的轉化反應之產物分離之反應器(例如參考專利文獻2)等。
[習知技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]國際公開第2018/180095號
[專利文獻2]日本特開2018-008940號公報
[本發明所欲解決的問題]
然而，上述習知技術有一個問題點：一旦膜構造體與殼體直接接觸，則致使膜構造體破損，因而宜採用膜構造體不與殼體直接接觸之構成。
本發明之目的在於提供可抑制膜構造體的破損之分離膜模組。
[解決問題之技術手段]
第1態樣之分離膜模組，具備：筒狀的殼體；柱狀的膜構造體，收納在殼體；環狀的第1凸緣，圍繞膜構造體的第1端部；以及第1中間部，配置在膜構造體的第1端面與殼體之間。
與第1態樣相關的第2態樣之分離膜模組，更具備第1接合材，其分別插設在第1凸緣與該膜構造體之間、及該第1中間部與該膜構造體之間。
在與第1或第2態樣相關的第3態樣之分離膜模組中，第1中間部，與該第1凸緣成為一體。
在與第1至第3態樣中任一態樣相關的第4態樣之分離膜模組中，第1中間部及第1凸緣，分別由陶瓷材料構成。
與第1至第4態樣中任一態樣相關的第5態樣之分離膜模組，具備：環狀的第2凸緣，圍繞膜構造體的第2端部；以及第2中間部，配置在膜構造體的第2端面與殼體之間。
與第5態樣相關的第6態樣之分離膜模組，更具備第2接合材，其分別插設在第2凸緣與膜構造體之間、及第2中間部與膜構造體之間。
在與第5或第6態樣相關的第7態樣之分離膜模組中，第2中間部，與第2凸緣成為一體
在與第5至第7態樣中任一態樣相關的第8態樣之分離膜模組中，第2中間部及第2凸緣，分別由陶瓷材料構成。
在與第1至第8態樣中任一態樣相關的第9態樣之分離膜模組中，膜構造體為反應器。
在與第1至第8態樣中任一態樣相關的第10態樣之分離膜模組中，膜構造體為分離過濾器。
[本發明之效果]
依本發明，能夠提供可抑制膜構造體的破損之分離膜模組。
(分離膜模組1)
針對實施形態之分離膜模組1予以說明。圖1係示意分離膜模組1的構成之剖面圖。
如圖1所示，分離膜模組1，具備反應器10、殼體20、第1凸緣30、第2凸緣40、第1中間部50、第2中間部60、第1接合材70、及第2接合材80。反應器10為本發明之「膜構造體」的一例。
[反應器10]
反應器10，收納在殼體20內。反應器10，形成為沿長邊方向延伸之柱狀。反應器10的外形並無特別限定，例如可呈圓柱狀、橢圓柱狀、多角柱狀。
反應器10為用於將原料氣體轉化為液體燃料之所謂的膜反應器。原料氣體，至少含有氫及二氧化碳。原料氣體，亦可含有一氧化碳。原料氣體，亦可為所謂的合成氣體(Syngas)。液體燃料為常溫常壓下呈液體狀態之燃料，或在常溫加壓狀態下可液化之燃料。作為常溫常壓下呈液體狀態之燃料，例如可列舉甲醇、乙醇、以C
nH
2(m-2n)(m為未滿90的整數，n為未滿30的整數)表示之液體燃料、及其等之混合物。作為在常溫加壓狀態下可液化之燃料，例如可列舉丙烷、丁烷、及其等之混合物等。
例如，使含有氫及二氧化碳的原料氣體在觸媒存在下進行催化加氫(Catalytic Hydrogenation)藉以合成甲醇時的反應式(1)如同下式。
CO
2+3H
2⇔CH
3OH+H
2O (1)
上述反應為平衡反應；反應器10，藉由將作為轉化反應之產物的水蒸氣分離，而可使反應平衡往產物側移動。為了提高轉化效率及反應速度，宜在高溫高壓下(例如180℃以上、2MPa以上)實施轉化反應。液體燃料，在合成的時間點為氣體狀態，至少在從反應器10流出為止前仍維持氣體狀態。反應器10，宜具有適用於期望之液體燃料的合成條件之耐熱性及耐壓性。
本實施形態之反應器10為所謂的管狀型(tubular)。如圖1所示，反應器10，具有外周面F1、第1端面F2、及第2端面F3。外周面F1為柱狀之反應器10的側面。外周面F1，與第1端面F2及第2端面F3分別連結。第1端面F2為柱狀之反應器10的一端面。於第1端面F2，形成第1開口T1。原料氣體，從第1開口T1流入至反應器10的內部。第2端面F3為柱狀之反應器10的另一端面。於第2端面F3，形成第2開口T2。液體燃料，從第2開口T2流出至反應器10的外部。
反應器10，具有第1端部10a及第2端部10b。第1端部10a為長邊方向中之反應器10的一端部。第1端部10a，包含上述第1端面F2。第2端部10b為長邊方向中之反應器10的另一端部。第2端部10b，包含上述第2端面F3。
此處，反應器10，由多孔質支持體11、分離膜12、觸媒13、及觸媒阻擋件14構成。
多孔質支持體11，形成為沿長邊方向延伸的筒狀。多孔質支持體11，由多孔質材料構成。作為多孔質材料，可使用陶瓷材料、金屬材料、樹脂材料、及其等之複合構件等，特別適合為陶瓷材料。作為陶瓷材料的骨材，可使用氧化鋁(Al
2O
3)、二氧化鈦(TiO
2)、富鋁紅柱石(Al
2O
3・SiO
2)、陶器碎屑及堇青石(Mg
2Al
4Si
5O
18)、及包含其等中的2種以上之複合材料等，若考慮取得容易度、坏土穩定性及耐蝕性，適合為氧化鋁。作為陶瓷材料之無機結合材，可使用二氧化鈦、富鋁紅柱石、易燒結性氧化鋁、二氧化矽、玻璃料、黏土礦物、易燒結性堇青石中之至少一者。然則，陶瓷材料，亦可不包含無機結合材。
可使多孔質支持體11的平均細孔徑為5μm以上25μm以下。多孔質支持體11的平均細孔徑，可藉由壓汞法測定。可使多孔質支持體11的氣孔率為25%以上50%以下。可使多孔質材料的平均粒徑為1μm以上100μm以下。平均粒徑，係藉由利用SEM(Scanning Electron Microscope，掃描式電子顯微鏡)之剖面微構造觀察所測定的30個測定對象粒子(隨機選擇)之最大直徑的算術平均值。
分離膜12，藉由多孔質支持體11支持。分離膜12，形成為沿長邊方向延伸的筒狀。分離膜12的內側為供給原料氣體的非穿透側空間S1。非穿透側空間S1，係第1開口T1與第2開口T2之間的空間。本實施形態中，將分離膜12配置於多孔質支持體11的內表面上，但亦可配置於多孔質支持體11的外表面上。
分離膜12，係使作為由原料氣體轉化為液體燃料的轉化反應之產物的水蒸氣穿透。藉此，可利用平衡移動效應，使上述式(1)之反應平衡往產物側移動。
分離膜12，宜具有100nmol/(s・Pa・m
2)以上之水蒸氣穿透係數。水蒸氣穿透係數，可藉由已知方法(參考Ind. Eng. Chem. Res., 40,163-175 (2001))求算。
分離膜12，宜具有100以上的分離係數。分離係數越大，則水蒸氣越容易穿透，且水蒸氣以外的成分(氫、二氧化碳及液體燃料等)不易穿透。分離係數，可藉由已知方法(參考「Separationand Purification Technology 239 (2020) 116533」的Fig. 1)求算。
作為分離膜12，可使用無機膜。無機膜，具有耐熱性、耐壓性、耐水蒸氣性，故為較佳態樣。作為無機膜，例如可列舉沸石膜、二氧化矽膜、氧化鋁膜、或其等之複合膜等。尤其是，矽元素(Si)與鋁元素(Al)的莫耳比(Si/Al)為1.0以上3.0以下之LTA型的沸石膜，由於水蒸氣穿透性良好，故為較佳態樣。
觸媒13，配置於分離膜12的內側，亦即非穿透側空間S1。觸媒13，宜充填於非穿透側空間S1，亦可於分離膜12的表面呈層狀或島狀地配置。觸媒13，促進上述式(1)所示之由原料氣體往液體燃料的轉化反應。
觸媒13，可使用適用於由原料氣體轉化為液體燃料的轉化反應之已知觸媒。作為觸媒13，例如可列舉金屬觸媒(銅、鈀等)、氧化物觸媒(氧化鋅、二氧化鋯、氧化鎵等)、及使其等複合化的觸媒(銅-氧化鋅、銅-氧化鋅-氧化鋁、銅-氧化鋅-氧化鉻-氧化鋁、銅-鈷-二氧化鈦、及將其等以鈀修飾的觸媒等)。
觸媒阻擋件14，以覆蓋形成於第2端面F3之第2開口T2的方式配置。觸媒阻擋件14，阻擋觸媒13從第2開口T2漏出。觸媒阻擋件14，具有阻擋觸媒13的漏出，且不妨礙液體燃料的流出之構成。作為觸媒阻擋件14，例如可使用網狀構件、有孔板等。另外，本實施形態中，觸媒阻擋件14，藉由夾入殼體20與第2凸緣40之間而固定，但亦可安裝在反應器10的第2端面F3。
然則，在不易發生觸媒13的漏出之情況(例如，將觸媒13在分離膜12的表面呈層狀或島狀地配置之情況等)，反應器10亦可不具備觸媒阻擋件14。
在反應器10，使供給至非穿透側空間S1之原料氣體藉由觸媒13的作用轉化為液體燃料，並使作為轉化反應之產物的水蒸氣通過分離膜12及多孔質支持體11，分離至後述穿透側空間S2。
[殼體20]
殼體20，全體形成為筒狀。殼體20，收納反應器10。殼體20，具有可承受在高溫高壓下(例如180℃以上、2MPa以上)的轉化反應之構造。原料氣體及/或吹掃氣(sweep gas)含有氫的情況，殼體20之構成材料，宜對於氫脆(hydrogen embrittlement)具有耐受性。可使殼體20主要由金屬材料(不鏽鋼等)構成。
如圖1所示，殼體20，由筒本體21、第1端板22、及第2端板23構成。
筒本體21，形成為沿長邊方向延伸的筒狀。筒本體21的兩端部，擴徑為凸緣狀。
筒本體21，具有內周面G1、第1端面G2、第2端面G3、吹掃氣供給口T3、及吹掃氣排出口T4。
內周面G1，與反應器10的外周面F1相對向，並與外周面F1離隔。內周面G1與外周面F1之間隙，係用於將作為轉化反應之產物的水蒸氣回收的穿透側空間S2。
於內周面G1之一端，形成環狀的第1凹部H1。於第1凹部H1，配置環狀的第1彈性構件26a。作為第1彈性構件26a，例如可使用膨脹石墨或橡膠製的O型環等。第1彈性構件26a，與後述第1凸緣30密接。藉此，將筒本體21與第1凸緣30之間密封。
於內周面G1之另一端，形成環狀的第2凹部H2。於第2凹部H2，配置環狀的第2彈性構件26b。作為第2彈性構件26b，例如可使用膨脹石墨或橡膠製的O型環等。第2彈性構件26b，與後述第2凸緣40密接。藉此，將筒本體21與第2凸緣40之間密封。
於第1端面G2，形成環狀的第3凹部H3。於第3凹部H3，配置第3彈性構件26c。作為第3彈性構件26c，例如可使用膨脹石墨或橡膠製的O型環等。第3彈性構件26c，與第1端板22密接。藉此，將筒本體21與第1端板22之間密封。
於第2端面G3，形成環狀的第4凹部H4。於第4凹部H4，配置第4彈性構件26d。作為第4彈性構件26d，例如可使用膨脹石墨或橡膠製的O型環等。第4彈性構件26d，與第2端板23密接。藉此，將筒本體21與第2端板23之間密封。
吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4，分別與穿透側空間S2連結。吹掃氣，從吹掃氣供給口T3供給至穿透側空間S2。吹掃氣，於穿透側空間S2中吸入水蒸氣，並將伴隨於轉化反應之反應熱吸收。吹掃氣，連同水蒸氣一併從吹掃氣排出口T4排出。作為吹掃氣，可使用氫及/或二氧化碳。此外，作為吹掃氣，亦可使用惰性氣體(例如氮)或空氣等。在本實施形態，使吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4於剖面視圖中斜向地相對向，但吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4各自之位置，可適宜變更。
第1端板22為環狀的板構件。第1端板22，具有原料氣體流入的流入口22a。原料氣體，經由流入口22a而供給至反應器10的非穿透側空間S1。
第1端板22之中央部分，擴徑為凸緣狀。第1端板22，具有第1對向面J1。第1對向面J1，與反應器10的第1端面F2、及後述第1凸緣30的端面K1相對向。本實施形態中，第1對向面J1，與反應器10的第1端面F2、及第1凸緣30的端面K1分別離隔。第1對向面J1，與筒本體21的第1端面G2抵接。
第1端板22，藉由複數固定構件27連接至筒本體21。固定構件27，例如由螺栓與螺帽構成。第1端板22，與第3彈性構件26c密接。
第2端板23為環狀的板構件。第2端板23，具有液體燃料流出的流出口23a。液體燃料，從反應器10的非穿透側空間S1經由流出口23a排出至外部。
第2端板23之中央部分，擴徑為凸緣狀。第2端板23，具有第2對向面J2。第2對向面J2，與反應器10的第2端面F3、及後述第2凸緣40的端面K2相對向。本實施形態中，第2對向面J2，與反應器10的第2端面F3、及第2凸緣40的端面K2分別離隔。第2對向面J2，與筒本體21的第2端面G3抵接。
第2端板23，藉由複數固定構件28連接至筒本體21。固定構件28，例如由螺栓與螺帽構成。第2端板23，與第4彈性構件26d密接。
[第1凸緣30]
第1凸緣30，裝設於反應器10。第1凸緣30，藉由第1接合材70而與反應器10接合。第1凸緣30，作為用於在反應器10與筒本體21之間形成穿透側空間S2的間隔件而作用。第1凸緣30，形成為環狀。第1凸緣30，圍繞反應器10的第1端部10a。第1凸緣30，嵌入至筒本體21之一端部。第1凸緣30，在與筒本體21離隔之位置支持反應器10的第1端部10a。藉此，在反應器10與筒本體21之間形成穿透側空間S2。
第1凸緣30，具有端面K1、外周面L1及內周面M1。端面K1為第1凸緣30中之長邊方向外側的面。端面K1，與第1端板22的第1對向面J1相對向。端面K1之至少一部分，亦可與第1對向面J1抵接。本實施形態中，端面K1為平面狀。外周面L1為第1凸緣30中之徑向外側的面。外周面L1，與筒本體21的內周面G1相對向，並與第1彈性構件26a密接。外周面L1，亦可與內周面G1抵接。內周面M1，設置於外周面L1之相反側。內周面M1，隔著第1接合材70，與反應器10的外周面F1相對向。內周面M1，亦可與後述第1中間部50抵接。
第1凸緣30，由緻密陶瓷材料構成。作為陶瓷材料，例如可使用氧化鋁、二氧化鋯、碳化矽、氮化鋁、堇青石、及包含其等中之2種以上的複合材料等。第1凸緣30，必須具有氣密性及液密性。因此，第1凸緣30的氣孔率，宜為10.0%以下，更宜為5.0%以下。
[第2凸緣40]
第2凸緣40，裝設於反應器10。第2凸緣40，藉由第2接合材80而與反應器10接合。第2凸緣40，配置在第1凸緣30之相反側。第2凸緣40，作為用於在反應器10與筒本體21之間形成穿透側空間S2的間隔件而作用。第2凸緣40，形成為環狀。第2凸緣40，圍繞反應器10的第2端部10b。第2凸緣40，嵌入至筒本體21之另一端部。第2凸緣40，在與筒本體21離隔之位置支持反應器10的第2端部10b。
第2凸緣40，具有端面K2、外周面L2及內周面M2。端面K2為第2凸緣40中之長邊方向外側的面。端面K2，與第2端板23的第2對向面J2相對向。端面K2之至少一部分，亦可與第2對向面J2抵接。本實施形態中，端面K2為平面狀。外周面L2為第2凸緣40中之徑向外側的面。外周面L2，與筒本體21的內周面G1相對向，並與第2彈性構件26b密接。外周面L2，亦可與內周面G1抵接。內周面M2，設置於外周面L2之相反側。內周面M2，隔著第2接合材80，與反應器10的外周面F1相對向。內周面M2，亦可與後述第2中間部60抵接。
第2凸緣40，由緻密陶瓷材料構成。作為陶瓷材料，例如可使用氧化鋁、二氧化鋯、碳化矽、氮化鋁、堇青石、及包含其等中之2種以上的複合材料等。第2凸緣40，必須具有氣密性及液密性。因此，第2凸緣40的氣孔率，宜為10.0%以下，更宜為5.0%以下。
[第1中間部50]
第1中間部50為環狀的薄板構件。第1中間部50，配置在反應器10與殼體20之間。具體而言，第1中間部50，配置在反應器10的第1端面F2與第1端板22的第1對向面J1之間。如此地，藉由在反應器10與殼體20之間插設第1中間部50，而可抑制反應器10與第1端板22的直接接觸。因此，可抑制在反應器10產生損傷(缺損或破裂等)。
如圖1所示，第1中間部50，宜藉由第1接合材70而與反應器10接合。藉此，可使第1中間部50與反應器10實質上一體化，故可進一步抑制在反應器10產生損傷之情形。
第1中間部50，可由陶瓷材料、樹脂材料、金屬材料構成。作為陶瓷材料，可使用構成上述第1凸緣30之陶瓷材料。第1中間部50，宜較反應器10的多孔質支持體11更硬。藉此，可藉由第1中間部50進一步保護反應器10，故可進一步抑制反應器10的損傷。
此處，圖2係圖1的部分放大圖。如圖2所示，第1中間部50，具有對向面P1、抵接面Q1、接合面R1、及內周面U1。
對向面P1，與殼體20相對向。對向面P1，亦可與第1端板22的對向面J1抵接。本實施形態中，對向面P1，與第1凸緣30的端面K1齊平，但亦可於對向面P1與端面K1之間形成段差。抵接面Q1，與第1凸緣30的內周面M1抵接。接合面R1，與第1接合材70接合。本實施形態中，內周面U1，與第1端板22的內周面U2齊平，但亦可不與內周面U2齊平。本實施形態中，對向面P1、抵接面Q1、及接合面R1分別為平面狀，但亦可使其等中之至少一者整體地或部分地彎曲或折彎。
[第2中間部60]
第2中間部60為環狀的薄板構件。第2中間部60，配置在反應器10與殼體20之間。具體而言，第2中間部60，配置在反應器10的第2端面F3與第2端板23的第2對向面J2之間。如此地，藉由在反應器10與第2端板23之間插設第2中間部60，而可抑制反應器10與殼體20直接接觸。因此，可抑制在反應器10產生損傷(缺損或破裂等)。
如圖1所示，第2中間部60，宜藉由第2接合材80而與反應器10接合。藉此，可使第2中間部60與反應器10實質上一體化，故可進一步抑制在反應器10產生損傷之情形。
第2中間部60，可由陶瓷材料、樹脂材料、金屬材料構成。作為陶瓷材料，可使用構成上述第2凸緣40之陶瓷材料。第2中間部60，宜較反應器10的多孔質支持體11更硬。藉此，可藉由第2中間部60進一步保護反應器10，故可進一步抑制反應器10的損傷。
此處，圖3係圖1的部分放大圖。如圖3所示，第2中間部60，具有對向面P2、抵接面Q2、接合面R2、及內周面U3。
對向面P2，與殼體20相對向。對向面P2，亦可與第2端板23的對向面J2抵接。本實施形態中，對向面P2，與第2凸緣40的端面K2齊平，但亦可在對向面P2與端面K2之間形成段差。抵接面Q2，與第2凸緣40抵接。抵接面Q2，與第2凸緣40的內周面M2抵接。接合面R2，與第2接合材80接合。本實施形態中，內周面U3，與第2端板23的內周面U4齊平，但亦可不與內周面U4齊平。本實施形態中，對向面P2、抵接面Q2、及接合面R2分別為平面狀，但亦可使其等中之至少一者整體地或部分地彎曲或折彎。
[第1接合材70]
第1接合材70，分別插設在第1凸緣30與反應器10之間、及第1中間部50與反應器10之間。第1接合材70，將第1凸緣30接合至反應器10，並將第1中間部50接合至反應器10。第1接合材70，配置於第1凸緣30與反應器10的間隙之至少一部分、及第1中間部50與反應器10的間隙之至少一部分。如圖2所示，第1接合材70的剖面呈L字形。
另外，藉由第1接合材70接合後之第1凸緣30與反應器10的接合體，為本發明之「分離膜組件」。
作為第1接合材70，可使用結晶化玻璃、非晶質玻璃、焊料、或陶瓷等，若考慮耐熱性及耐壓性則特別宜為結晶化玻璃。
作為結晶化玻璃，例如可使用SiO
2-B
2O
3系、SiO
2-CaO系、SiO
2-Al
2O
3系、SiO
2-MgO系、SiO
2-ZnO-BaO系、SiO
2-B
2O
3-CaO系、或SiO
2-MgO-CaO系、SiO
2-Al
2O
3-B
2O
3系、SiO
2-MgO-Al
2O
3系之結晶化玻璃。另外，本說明書中，結晶化玻璃，相對於總體積之「結晶相所占之體積」的比例(結晶化度)為60%以上，意指相對於總體積之「非晶質相及雜質所占之體積」的比例未滿40%之玻璃。
[第2接合材80]
第2接合材80，分別插設在第2凸緣40與反應器10之間、及第2中間部60與反應器10之間。第2接合材80，將第2凸緣40接合至反應器10，並將第2中間部60接合至反應器10。第2接合材80，配置於第2凸緣40與反應器10的間隙之至少一部分、及第2中間部60與反應器10的間隙之至少一部分。如圖3所示，第2接合材80的剖面呈L字形。
另外，藉由第2接合材80接合後之第2凸緣40與反應器10的接合體，為本發明之「分離膜組件」。
作為第2接合材80，可使用結晶化玻璃、非晶質玻璃、焊料、或陶瓷等，若考慮耐熱性及耐壓性則特別宜為結晶化玻璃。
[分離膜模組1的組裝]
分離膜模組1的組裝步驟，具備：反應器組件製作步驟，製作在反應器10接合了第1凸緣30與第2凸緣40、及第1中間部50與第2中間部60的反應器組件；以及反應器組件收納步驟，將反應器組件收納至殼體20。
反應器組件製作步驟，具有形成接合材之成形體的第1步驟、安裝凸緣及中間部的第2步驟、及將接合材之成形體加熱的第3步驟。在第1步驟，於反應器10的第1端部10a形成第1接合材70之成形體，並於反應器10的第2端部10b形成第2接合材80之成形體。在第2步驟，以圍繞第1接合材70之成形體的方式安裝第1凸緣30及第1中間部50，並以圍繞第2接合材80之成形體的方式安裝第2凸緣40及第2中間部60。在第3步驟，將第1接合材70及第2接合材80之成形體加熱而使其結晶成長或熔融後，降溫至室溫，藉以形成第1接合材70及第2接合材80。藉由上述方式，使經由第1接合材70及第2接合材80，將第1凸緣30及第2凸緣40、第1中間部50及第2中間部60接合至反應器10的反應器組件完成。
接著，反應器組件收納步驟，具有將反應器組件插入的第4步驟、安裝彈性構件的第5步驟、及連接端板的第6步驟。在第4步驟，將反應器組件插入至筒本體21後，進行反應器組件的兩端之對準。在第5步驟，將第1彈性構件26a~第4彈性構件26d嵌入至筒本體21的第1凹部H1~第4凹部H4。在第6步驟，藉由固定構件27將第1端板22連接至筒本體21，並藉由固定構件28將第2端板23連接至筒本體21。藉由上述方式，完成將反應器組件收納在殼體20之分離膜模組1。
由於在反應器10與第1端板22之間插設第1中間部50，故在第6步驟中可抑制第1端板22與反應器10的直接接觸。因此，可抑制反應器10的損傷。同樣地，由於在反應器10與第2端板23之間插設第2中間部60，故在第6步驟中可抑制第2端板23與反應器10的直接接觸。因此，可抑制反應器10的損傷。
(實施形態的變形例)
以上，針對本發明之實施形態進行了說明，但本發明並未限定於上述實施形態，在未脫離本發明要旨之範圍內可進行各種變更。
[變形例1]
在上述實施形態，針對使用反應器10作為膜構造體的情況進行了說明，而作為膜構造體，亦可使用分離過濾器。分離過濾器，除了下述兩點以外，具有與反應器10相同的構成：取代使水蒸氣穿透的分離膜12，使用了使混合流體所含之期望成分穿透的分離膜；以及未具備觸媒13。此外，在本發明，即便使用分離過濾器作為膜構造體，仍假想為在高溫高壓條件下使用。
另外，使用分離過濾器作為膜構造體的情況，未產生反應熱，施行溫度控制之必要性低，因而亦可藉由將吹掃氣排出口T4側較吹掃氣供給口T3側更為減壓，而將穿透了分離膜之成分從吹掃氣排出口T4排出。
[變形例2]
上述實施形態中，使膜構造體的一例之反應器10為管狀型，但亦可為蜂巢狀型(monolithic)。此外，使用分離過濾器作為膜構造體的情況，分離過濾器，可為管狀型，亦可為蜂巢狀型。蜂巢狀型，係指具有沿長邊方向貫通之複數個小單元的形狀，為包含蜂巢型的概念。
圖4係示意具備蜂巢狀型之反應器100的分離膜模組1a之構成的剖面圖。然則，於圖4中，僅反應器100以側視圖圖示。
分離膜模組1a，除了下述兩點以外，與上述實施形態之分離膜模組1相同：更具備止流部90、及取代反應器10而具備反應器100。另外，於反應器100中，觸媒阻擋件14亦為任意構成。
止流部90，形成為環狀。止流部90，配置在反應器100與殼體20之間。止流部90，將反應器100與殼體20之間隙劃分為吹掃氣排出空間S21與吹掃氣供給空間S22。止流部90，抑制吹掃氣在吹掃氣排出空間S21與吹掃氣供給空間S22之間的直接流動。止流部90，若能夠抑制吹掃氣的直接流動，則未將反應器100與殼體20之間密封亦可。止流部90，例如可由膨脹石墨、橡膠、樹脂、金屬等構成。
反應器100，具有複數條第1流路15、複數條第2流路16、第1狹縫17、及第2狹縫18。
第1流路15，將反應器100沿長邊方向貫通。第1流路15，於第1端面F2及第2端面F3開口。於第1流路15的內表面，形成上述分離膜12。分離膜12的內側為非穿透側空間S1。於非穿透側空間S1，配置上述觸媒13。
第2流路16，形成在反應器100的內部。第2流路16，沿著長邊方向延伸。第2流路16，於第1端面F2及第2端面F3中閉口。
第1狹縫17，形成在反應器100的第1端部100a。第1狹縫17，將各第2流路16沿徑向貫通，並於外周面F1開口。因此，第1狹縫17，與各第2流路16及吹掃氣排出空間S21連通。
第2狹縫18，形成在反應器100的第2端部100b。第2狹縫18，將各第2流路16沿徑向貫通，並於外周面F1開口。因此，第2狹縫18，與各第2流路16及吹掃氣供給空間S22連通。
若原料氣體供給至第1流路15，則藉由觸媒13的作用使原料氣體轉化為液體燃料，且作為轉化反應之產物的水蒸氣通過分離膜12而流入第2流路16。流入至第2流路16之水蒸氣，被吸入至從吹掃氣供給口T3經由吹掃氣供給空間S22與第2狹縫18而流入至第2流路16之吹掃氣後，經由第1狹縫17與吹掃氣排出空間S21，從吹掃氣排出口T4排出至外部。
另外，在本變形例，吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4，於剖面視圖中配置在與反應器10的軸心交叉之直線上。藉此，可使吹掃氣排出空間S21內之吹掃氣的流路長度，與吹掃氣供給空間S22內之吹掃氣的流路長度相同，故可抑制吹掃氣的流動偏離。然則，吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4各自之位置關係可適宜變更。
圖5係圖4的A-A剖面圖。如圖5所示，第1狹縫17，呈一直線狀地貫通反應器100的內部，於反應器100的兩側開口。第1狹縫17，具有形成在外周面F1的2個開口。從第1狹縫17的2個開口分別流出至吹掃氣排出空間S21之吹掃氣，通過吹掃氣排出空間S21內，從吹掃氣排出口T4排出至外部。
此處，第1狹縫17在反應器100的內部延伸之第1延伸方向，宜對於從吹掃氣排出口T4排出至外部之吹掃氣的排出方向呈傾斜或正交。具體而言，相對於排出方向之第1延伸方向的角度θ1，宜為45度以上135度以下。藉此，可抑制從第1狹縫17的各開口部往吹掃氣排出口T4之氣體流動的偏離，故可抑制吹掃氣排出空間S21中之吹掃氣的偏流。
圖6係圖4的B-B剖面圖。如圖6所示，第2狹縫18，呈一直線狀地貫通反應器100的內部，於反應器100的兩側開口。第2狹縫18，具有形成在外周面F1的2個開口。從吹掃氣供給口T3供給至吹掃氣供給空間S22之吹掃氣，通過吹掃氣供給空間S22內，分別流入至第2狹縫18的2個開口。
此處，第2狹縫18在反應器100的內部延伸之第2延伸方向，宜對於從吹掃氣供給口T3供給至吹掃氣供給空間S22之吹掃氣的供給方向呈傾斜或正交。具體而言，相對於供給方向之第2延伸方向的角度θ2，宜為45度以上135度以下。藉此，可抑制從吹掃氣供給口T3往第2狹縫18的各開口部之氣體流動的偏離，故可抑制吹掃氣供給空間S22中之吹掃氣的偏流。
[變形例3]
上述實施形態中，使分離膜12與觸媒13接觸，但亦可在分離膜12與觸媒13之間插設緩衝層。緩衝層，藉由將觸媒13與分離膜12物理性地隔離，而可抑制在觸媒因反應熱而成為高溫時，以與觸媒13的接觸點為起點而在分離膜12產生裂縫之情形。緩衝層，可由陶瓷材料或有機高分子材料構成。作為陶瓷材料，可使用二氧化矽、氧化鋁、氧化鉻等。作為有機高分子材料，可使用PTFE、PVA、PEG等。
[變形例4]
在上述實施形態，第1凸緣30，與第1中間部50分開設置，但如圖7所示，亦可使第1凸緣30，與第1中間部50成為一體。第1凸緣30與第1中間部50成為一體之情況，可改善分離膜模組1的組裝步驟之處理性。
同樣地，在上述實施形態，第2凸緣40，與第2中間部60分開設置，但如圖7所示，亦可使第2凸緣40，與第2中間部60成為一體。
此外，如圖8所示，在上述變形例2說明之使用蜂巢狀型的膜構造體之情況中，亦可使第1凸緣30與第1中間部50成為一體，亦可使第2凸緣40與第2中間部60成為一體。
[變形例5]
上述實施形態中，第1中間部50，配置在反應器10與第1端板22的間隙全體，但亦可僅配置在該間隙之一部分。此一情況，作為第1中間部50，可使用C字狀的薄板構件、或在周向分離配置的複數薄板構件等。
同樣地，上述實施形態中，第2中間部60，配置在反應器10與第2端板23的間隙全體，但亦可僅配置在該間隙之一部分。
[變形例6]
上述實施形態中，第1接合材70，分別插設在第1凸緣30與反應器10之間、及第1中間部50與反應器10之間，但亦可不插設在第1中間部50與反應器10之間。此一情況，第1中間部50，亦可與反應器10直接接觸。
同樣地，上述實施形態中，第2接合材80，分別插設在第2凸緣40與反應器10之間、及第2中間部60與反應器10之間，但亦可不插設在第2中間部60與反應器10之間。此一情況，第2中間部60，亦可與反應器10直接接觸。
[變形例7]
在上述實施形態，如圖2所示，第1中間部50的內周面U1，與第1端板22的內周面U2齊平，但並未限定於此一形態。如圖9所示，第1中間部50的內周面U1，亦可位於較第1端板22的內周面U2更為徑向內側。抑或，如圖10所示，第1中間部50的內周面U1，亦可位於較第1端板22的內周面U2更為徑向外側。
同樣地，在上述實施形態，如圖3所示，第2中間部60的內周面U3，與第2端板23的內周面U4齊平，但並未限定於此一形態。雖未圖示，但第2中間部60的內周面U3，亦可位於較第2端板23的內周面U4更為徑向內側，或亦可位於較第2端板23的內周面U4更為徑向外側。
[變形例8]
上述實施形態中，分離膜12，係使作為由原料氣體轉化為液體燃料的轉化反應之產物的水蒸氣穿透，但並未限定於此一形態。分離膜12，亦可使作為由原料氣體轉化為液體燃料的轉化反應之產物的液體燃料本身穿透。此一情況中，亦可使上述式(1)的反應平衡往產物側移動。
此外，在分離膜12使液體燃料穿透之情況，即便為藉由副產物不具有水蒸氣的反應(例如，2H
2+CO⇔CH
3OH)生成液體燃料時，仍可使反應平衡往產物側移動。
[變形例9]
在上述實施形態之分離膜模組1(參考圖1)，使吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4於側面視圖中斜向地相對向，使吹掃氣從吹掃氣供給口T3向吹掃氣排出口T4流通，但並未限定於此一形態。
例如，如圖11所示，吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4，亦可於側面視圖中配置在反應器10的相同側，亦可設置將反應器10與殼體20的間隙之一部分封閉的整流板20a。在圖11，設置3片整流板20a，但整流板20a之數量亦可為1片或2片，或亦可為4片以上。整流板20a之位置可適宜設定。
此外，如圖12所示，殼體20亦可不具有吹掃氣供給口T3，未將吹掃氣供給至殼體20內。此一情況，藉由反應器10的分離膜12分離出之產物，從吹掃氣排出口T4流出至殼體20的外部。吹掃氣排出口T4之位置可適宜設定。
另外，圖11及圖12的構成，亦可應用在取代反應器10而將分離過濾器作為膜構造體使用之情況。
[變形例10]
在上述實施形態之分離膜模組1(參考圖1)，於殼體20內僅收納1個反應器10，但並未限定於此一形態。
例如，如圖13所示，亦可於殼體20內收納複數個反應器10。
此外，如圖14所示，亦可設置將各反應器10與殼體20的間隙之一部分封閉的整流板20a。在圖14，設置3片整流板20a，但整流板20a之數量亦可為1片或2片，或亦可為4片以上。整流板20a之位置可適宜設定。另外，如圖14所示，吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4，亦可於側面視圖中配置在反應器10的相同側。
此外，如圖15所示，殼體20亦可不具有吹掃氣供給口T3，未將吹掃氣供給至殼體20內。此一情況，藉由反應器10的分離膜12分離出之產物，從吹掃氣排出口T4流出至殼體20的外部。吹掃氣排出口T4之位置可適宜設定。
另外，圖13~圖15的構成，亦可應用在取代反應器10而將分離過濾器作為膜構造體使用之情況。
[變形例11]
在上述變形例2之分離膜模組1a(參考圖4)，使吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4於側面視圖中斜向地相對向，但並未限定於此一形態。
例如，如圖16所示，吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4，亦可於側面視圖中配置在反應器100的相同側，亦可設置將反應器100與殼體20的間隙之一部分封閉的整流板20b。在圖16，於止流部90之兩側分別設置各1片整流板20b。吹掃氣供給口T3側的整流板20b，將吹掃氣供給口T3側之空間，分為吹掃氣主要流入至反應器100的第2狹縫18之空間、及吹掃氣從反應器100的側面流入之空間。吹掃氣排出口T4側的整流板20b，將吹掃氣排出口T4側之空間，分為吹掃氣主要從反應器100的第1狹縫17流出之空間、及吹掃氣從反應器100的側面流出之空間。然則，整流板20b之數量及位置可適宜設定。此外，吹掃氣的一部分，亦可通過止流部90之內部。
此外，如圖17所示，殼體20亦可不具有吹掃氣供給口T3，未將吹掃氣供給至殼體20內。此一情況，藉由反應器100的分離膜12分離出之產物，從吹掃氣排出口T4流出至殼體20的外部。吹掃氣排出口T4之位置可適宜設定。
另外，圖16及圖17的構成，亦可應用在取代反應器100而將分離過濾器作為膜構造體使用之情況。
[變形例12]
在上述變形例2之分離膜模組1a(參考圖4)，於殼體20內僅收納1個反應器100，但並未限定於此一形態。
例如，如圖18所示，亦可於殼體20內收納複數個反應器100。
此外，如圖19所示，亦可設置將反應器100與殼體20的間隙之一部分封閉的整流板20b。在圖19，於止流部90之兩側分別設置各1片整流板20b。吹掃氣供給口T3側的整流板20b，將吹掃氣供給口T3側之空間，分為吹掃氣主要流入至反應器100的第2狹縫18之空間、及吹掃氣從反應器100的側面流入之空間。吹掃氣排出口T4側的整流板20b，將吹掃氣排出口T4側之空間，分為吹掃氣主要從反應器100的第1狹縫17流出之空間、及吹掃氣從反應器100的側面流出之空間。然則，整流板20b之數量及位置可適宜設定。此外，吹掃氣的一部分，亦可通過止流部90之內部。另外，如圖19所示，吹掃氣供給口T3及吹掃氣排出口T4，亦可於側面視圖中配置在反應器100的相同側。
此外，如圖20所示，殼體20亦可不具有吹掃氣供給口T3，未將吹掃氣供給至殼體20內。此一情況，藉由反應器100的分離膜12分離出之產物，從吹掃氣排出口T4流出至殼體20的外部。吹掃氣排出口T4之位置可適宜設定。
另外，圖18~圖20的構成，亦可應用在取代反應器100而將分離過濾器作為膜構造體使用之情況。
1,1a:分離膜模組
10,100:反應器
10a,100a:第1端部
10b,100b:第2端部
11:多孔質支持體
12:分離膜
13:觸媒
14:觸媒阻擋件
15:第1流路
16:第2流路
17:第1狹縫
18:第2狹縫
20:殼體
20a:整流板
20b:整流板
21:筒本體
22:第1端板
22a:流入口
23:第2端板
23a:流出口
26a~26d:第1彈性構件~第4彈性構件
27:固定構件
28:固定構件
30:第1凸緣
40:第2凸緣
50:第1中間部
60:第2中間部
70:第1接合材
80:第2接合材
90:止流部
F1:外周面
F2:第1端面
F3:第2端面
G1:內周面
G2:第1端面
G3:第2端面
H1~H4:第1凹部~第4凹部
J1:第1對向面
J2:第2對向面
K1,K2:端面
L1,L2:外周面
M1,M2:內周面
P1,P2:對向面
R1,R2:接合面
Q1,Q2:抵接面
S1:非穿透側空間
S2:穿透側空間
S21:吹掃氣排出空間
S22:吹掃氣供給空間
T1:第1開口
T2:第2開口
T3:吹掃氣供給口
T4:吹掃氣排出口
U1~U4:內周面
圖1係實施形態之分離膜模組的剖面圖。
圖2係圖1的部分放大圖。
圖3係圖1的部分放大圖。
圖4係變形例2之分離膜模組的剖面圖。
圖5係圖4的A-A剖面圖。
圖6係圖4的B-B剖面圖。
圖7係變形例4之分離膜模組的剖面圖。
圖8係變形例4之分離膜模組的剖面圖。
圖9係變形例7之分離膜模組的剖面圖。
圖10係變形例7之分離膜模組的剖面圖。
圖11係變形例10之分離膜模組的剖面圖。
圖12係變形例10之分離膜模組的剖面圖。
圖13係變形例11之分離膜模組的剖面圖。
圖14係變形例11之分離膜模組的剖面圖。
圖15係變形例11之分離膜模組的剖面圖。
圖16係變形例12之分離膜模組的剖面圖。
圖17係變形例12之分離膜模組的剖面圖。
圖18係變形例13之分離膜模組的剖面圖。
圖19係變形例13之分離膜模組的剖面圖。
圖20係變形例13之分離膜模組的剖面圖。
10:反應器
11:多孔質支持體
20:殼體
22:第1端板
30:第1凸緣
50:第1中間部
70:第1接合材
F2:第1端面
J1:第1對向面
K1:端面
M1:內周面
P1:對向面
R1:接合面
Q1:抵接面
U1,U2:內周面
Claims (10)
- 一種分離膜模組，包含： 筒狀的殼體； 柱狀的膜構造體，收納在該殼體； 環狀的第1凸緣，圍繞該膜構造體的第1端部；以及 第1中間部，配置在該膜構造體的第1端面前與該殼體之間。
- 如請求項1之分離膜模組，其中， 更包含第1接合材，其分別插設在該第1凸緣與該膜構造體之間、及該第1中間部與該膜構造體之間。
- 如請求項1之分離膜模組，其中， 該第1中間部，與該第1凸緣成為一體。
- 如請求項1之分離膜模組，其中， 該第1中間部及該第1凸緣，分別由陶瓷材料構成。
- 如請求項1之分離膜模組，其中， 更包含： 環狀的第2凸緣，圍繞該膜構造體的第2端部；以及 第2中間部，配置在該膜構造體的第2端面與該殼體之間。
- 如請求項5之分離膜模組，其中， 更包含第2接合材，其分別插設在該第2凸緣與該膜構造體之間、及該第2中間部與該膜構造體之間。
- 如請求項5之分離膜模組，其中， 該第2中間部，與該第2凸緣成為一體。
- 如請求項5之分離膜模組，其中， 該第2中間部及該第2凸緣，分別由陶瓷材料構成。
- 如請求項1之分離膜模組，其中， 該膜構造體為反應器。
- 如請求項1之分離膜模組，其中， 該膜構造體為分離過濾器。
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