WO2023176241A1 - 電気化学セル - Google Patents

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WO2023176241A1
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WO
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electrode layer
metal plate
reinforcing portion
hole
main surface
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PCT/JP2023/004777
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French (fr)
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敬司 白鳥
俊之 中村
玄太 寺澤
誠 大森
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日本碍子株式会社
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/60—Constructional parts of cells
    • C25B9/65—Means for supplying current; Electrode connections; Electric inter-cell connections
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
    • H01M8/1213—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the electrode/electrolyte combination or the supporting material
    • H01M8/1226—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the electrode/electrolyte combination or the supporting material characterised by the supporting layer

Definitions

  • the present invention relates to an electrochemical cell.
  • an electrochemical cell such as an electrolytic cell or a fuel cell
  • a structure in which a cell body is supported by a metal plate is known.
  • an electrode layer, an electrolyte layer, and a counter electrode layer are laminated in this order on a metal plate.
  • the metal plate has through holes for supplying gas to the electrode layer.
  • the metal plate When the electrochemical cell configured as described above is repeatedly operated and stopped, the metal plate repeatedly contracts and expands through a thermal cycle. As a result, the through holes in the metal plate are deformed, causing problems such as cracking or peeling of the electrode layer formed on the through holes.
  • an object of the present invention is to suppress cracking or peeling of an electrode layer formed on a metal plate.
  • An electrochemical cell includes a metal plate, a cell main body, and a first reinforcing portion.
  • the metal plate has a first main surface, a second main surface, and a through hole.
  • the cell main body includes a first electrode layer, a second electrode layer, and an electrolyte layer.
  • An electrolyte layer is disposed between the first electrode layer and the second electrode layer.
  • the cell main body is arranged on the first main surface of the metal plate.
  • the first reinforcing portion is formed along the circumferential direction on the inner wall surface of the through hole. The first reinforcing portion is configured to reinforce the inner wall surface of the through hole.
  • the first reinforcing portion is formed along the circumferential direction on the inner wall surface of the through hole. Therefore, deformation of the through hole can be suppressed. As a result, cracking or peeling of the first electrode layer formed on the metal plate can be suppressed.
  • the first reinforcing portion is made of a material having a higher Young's modulus than the metal plate.
  • the first reinforcing portion is arranged at the end on the second main surface side of the inner wall surface of the through hole.
  • the first reinforcing portion is annular.
  • the electrochemical cell further includes a second reinforcing portion.
  • the second reinforcing portion is arranged closer to the first main surface than the first reinforcing portion.
  • the second reinforcing portion is formed along the circumferential direction on the inner circumferential surface of the through hole.
  • the second reinforcing portion is configured to reinforce the inner wall surface of the through hole.
  • the second reinforcing portion is made of a material having a higher Young's modulus than the metal plate.
  • the first reinforcing portion is made of ceramic.
  • the first reinforcing portion is made of metal.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing an electrolytic cell according to a modified example.
  • FIG. 7 is an enlarged sectional view showing details of an electrolytic cell according to a modification.
  • FIG. 7 is an enlarged sectional view showing details of an electrolytic cell according to a modification.
  • FIG. 7 is an enlarged sectional view showing details of an electrolytic cell according to a modification.
  • FIG. 1 is a sectional view showing an electrolytic cell.
  • the solid oxide electrolytic cell may be abbreviated as "cell”.
  • the cell 1 includes a cell main body portion 10, a metal plate 4, and a first reinforcing portion 6. Further, the cell 1 further includes a flow path member 3.
  • the flow path member 3 is joined to the metal plate 4.
  • the channel member 3 has a channel 31 .
  • the flow path 31 is formed on the surface of the flow path member 3 that faces the metal plate 4 .
  • a flow path 31 is formed on the upper surface of the flow path member 3.
  • the flow path 31 is open toward the metal plate 4.
  • the flow path 31 is connected to a manifold (not shown) or the like. In this embodiment, raw material gas is supplied to the flow path 31.
  • the flow path member 3 can be made of an alloy material, for example.
  • the flow path member 3 may be formed of the same material as the metal plate 4.
  • the flow path member 3 has a frame 32 and an interconnector 33.
  • the frame body 32 is an annular member that surrounds the sides of the flow path 31 .
  • the frame body 32 is joined to the metal plate 4.
  • the interconnector 33 is a plate-like member that electrically connects the electrolytic cell 1 to an external power source or other electrolytic cells in series.
  • the interconnector 33 is joined to the frame 32.
  • the frame 32 and the interconnector 33 are separate members, but the frame 32 and the interconnector 33 may be composed of one member.
  • the metal plate 4 supports the cell main body part 10.
  • the metal plate 4 is formed into a plate shape.
  • the metal plate 4 may be flat or curved.
  • the thickness of the metal plate 4 is not particularly limited as long as it can maintain the strength of the cell 1, and may be, for example, 0.1 mm or more and 2.0 mm or less.
  • the metal plate 4 has a first main surface 41, a second main surface 42, and a plurality of through holes 43.
  • the first main surface 41 of the metal plate 4 supports the cell main body part 10.
  • the second main surface 42 of the metal plate 4 faces the flow path 31.
  • the upper surface of the metal plate 4 is the 1st main surface 41
  • the lower surface of the metal plate 4 is the 2nd main surface 42.
  • the frame 32 of the channel member 3 is connected to the second main surface 42 of the metal plate 4 .
  • the metal plate 4 has a rectangular shape in plan view. Note that the metal plate 4 may have other shapes such as a circular shape.
  • the plurality of through holes 43 are arranged along the longitudinal direction and the lateral direction of the metal plate 4.
  • the plurality of through holes 43 are formed in a region of the metal plate 4 that is joined to a hydrogen electrode layer 5, which will be described later.
  • the through hole 43 is open to the first main surface 41 .
  • the through hole 43 is also open to the second main surface 42 . That is, the through hole 43 extends in the thickness direction of the metal plate 4 from the first main surface 41 to the second main surface 42 of the metal plate 4 .
  • the through hole 43 penetrates the metal plate 4 in the thickness direction.
  • the through hole 43 communicates with the flow path 31 of the flow path member 3.
  • the raw material gas flowing through the flow path 31 is supplied to the hydrogen electrode layer 5 via the through hole 43 .
  • the through hole 43 has a substantially circular shape in plan view.
  • the area of the through hole 43 in plan view can be, for example, 0.00005 mm 2 or more and 1 mm 2 or less.
  • the diameter of the through hole 43 can be, for example, 10 ⁇ m or more and 1000 ⁇ m or less.
  • the through hole 43 may have a rectangular shape in plan view.
  • the height of the through hole 43 is greater than the thickness of the hydrogen electrode layer 5.
  • the height of the through hole 43 can be, for example, 100 ⁇ m or more and 2000 ⁇ m or less. Note that the height of the through hole 43 means the dimension in the vertical direction in FIG.
  • the through hole 43 can be formed by mechanical processing (for example, punching process), laser processing, chemical processing (for example, etching process), or the like.
  • the metal plate 4 may also be made of porous metal in order to have gas permeability.
  • the metal plate 4 is made of a metal material.
  • the metal plate 4 is made of an alloy material containing Cr (chromium).
  • Cr chromium
  • Fe--Cr alloy steel stainless steel, etc.
  • Ni--Cr alloy steel etc.
  • the content of Cr in the metal plate 4 is not particularly limited, but may be 4% by mass or more and 30% by mass or less.
  • the metal plate 4 may contain Ti (titanium) or Zr (zirconium). Although the content rate of Ti in the metal plate 4 is not particularly limited, it can be set to 0.01 mol% or more and 1.0 mol% or less. Although the Zr content in the metal plate 4 is not particularly limited, it can be set to 0.01 mol% or more and 0.4 mol% or less.
  • the metal plate 4 may contain Ti as TiO 2 (titania) or Zr as ZrO 2 (zirconia).
  • the metal plate 4 may have an oxide film on its surface. Specifically, the metal plate 4 may have a chromium oxide film on its surface. The oxide film covers at least a portion of the surface of the metal plate 4. The oxide film may cover at least a portion of the surface of the metal plate 4, but may cover substantially the entire surface. Further, the oxide film may cover the inner wall surface of the through hole 43.
  • the thickness of the oxide film is not particularly limited, but may be, for example, 0.1 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less.
  • the cell main body 10 is arranged on the first main surface 41 of the metal plate 4.
  • the cell main body 10 includes a hydrogen electrode layer 5 (cathode), an electrolyte layer 7, a reaction prevention layer 8, and an oxygen electrode layer 9 (anode).
  • the hydrogen electrode layer 5, the electrolyte layer 7, the reaction prevention layer 8, and the oxygen electrode layer 9 are laminated in this order from the metal plate 4 side. Note that the cell main body 10 does not need to have the reaction prevention layer 8.
  • the hydrogen electrode layer 5 is an example of the first electrode layer of the invention
  • the oxygen electrode layer 9 is an example of the second electrode layer of the invention.
  • Hydrogen electrode layer 5 is supported by metal plate 4 . Specifically, the hydrogen electrode layer 5 is arranged on the first main surface 41 of the metal plate 4.
  • the thickness t of the hydrogen electrode layer 5 can be, for example, 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the hydrogen electrode layer 5 is thinner than the metal plate 4.
  • the hydrogen electrode layer 5 is provided so as to cover a region of the metal plate 4 in which the plurality of through holes 43 are provided.
  • the hydrogen electrode layer 5 is porous. Although the porosity of the hydrogen electrode layer 5 is not particularly limited, it can be, for example, 20% or more and 70% or less.
  • the hydrogen electrode layer 5 is made of a porous material having electron conductivity.
  • the hydrogen electrode layer 5 may have oxide ion conductivity.
  • the hydrogen electrode layer 5 is made of, for example, 8 mol% yttria-stabilized zirconia (8YSZ), calcia-stabilized zirconia (CSZ), scandia-stabilized zirconia (ScSZ), gadolinium-doped ceria (GDC), samarium-doped ceria (SDC), (La ,Sr)(Cr, Mn)O3, (La,Sr)TiO3, Sr2(Fe,Mo)2O6 , ( La , Sr) VO3 , (La,Sr) FeO3 , and among these It can be composed of a mixed material combining two or more of them, or a composite of one or more of these and NiO.
  • the method for forming the hydrogen electrode layer 5 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.
  • Raw material gas is supplied to the hydrogen electrode layer 5 through the through hole 43 .
  • the source gas contains CO 2 and H 2 O.
  • the hydrogen electrode layer 5 generates H 2 , CO, and O 2 ⁇ from the raw material gas according to the electrochemical reaction of co-electrolysis shown in equation (1) below.
  • ⁇ Hydrogen electrode layer 5 CO 2 +H 2 O+4e - ⁇ CO+H 2 +2O 2 -...(1)
  • the electrolyte layer 7 is arranged between the hydrogen electrode layer 5 and the oxygen electrode layer 9. In this embodiment, since the cell main body 10 has the reaction prevention layer 8 , the electrolyte layer 7 is interposed between the hydrogen electrode layer 5 and the reaction prevention layer 8 .
  • the thickness of the electrolyte layer 7 is not particularly limited, but may be, for example, 3 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less.
  • the electrolyte layer 7 is arranged to cover the entire hydrogen electrode layer 5.
  • the outer peripheral portion of the electrolyte layer 7 is joined to the first main surface 41 of the metal plate 4 . This ensures airtightness between the hydrogen electrode layer 5 side and the oxygen electrode layer 9 side, so there is no need to separately seal between the metal plate 4 and the electrolyte layer 7.
  • the electrolyte layer 7 transmits O 2 ⁇ generated in the hydrogen electrode layer 5 to the oxygen electrode layer 9.
  • Electrolyte layer 7 has oxide ion conductivity.
  • the electrolyte layer 7 is made of a dense material.
  • the porosity of the electrolyte layer 7 is about 0% or more and 7% or less.
  • the electrolyte layer 7 is a fired body made of a dense material that has ionic conductivity and no electronic conductivity.
  • the electrolyte layer 7 can be made of, for example, 8YSZ, GDC, ScSZ, SDC, LSGM (lanthanum gallate), or the like.
  • the method for forming the electrolyte layer 7 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.
  • Reaction prevention layer 8 is arranged on electrolyte layer 7 . Reaction prevention layer 8 is interposed between electrolyte layer 7 and oxygen electrode layer 9.
  • the thickness of the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, but may be, for example, 3 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less.
  • the reaction prevention layer 8 prevents the constituent materials of the oxygen electrode layer 9 and the constituent materials of the electrolyte layer 7 from reacting to form a reaction layer with high electrical resistance.
  • the reaction prevention layer 8 is made of a material having oxide ion conductivity.
  • the reaction prevention layer 8 can be made of a ceria-based material such as GDC or SDC.
  • the porosity of the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, but may be, for example, 0% or more and 50% or less.
  • the method for forming the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.
  • the oxygen electrode layer 9 is arranged on the opposite side of the hydrogen electrode layer 5 with respect to the electrolyte layer 7. In this embodiment, since the cell 1 has the reaction prevention layer 8 , the oxygen electrode layer 9 is arranged on the reaction prevention layer 8 .
  • the oxygen electrode layer 9 is preferably porous.
  • the porosity of the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, but may be, for example, 20% or more and 70% or less.
  • the thickness of the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, but may be, for example, 10 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less.
  • the oxygen electrode layer 9 is made of a porous material having oxide ion conductivity and electron conductivity.
  • the oxygen electrode layer 9 is made of, for example, (La,Sr)(Co,Fe) O3 , (La,Sr) FeO3 , La(Ni,Fe) O3 , (La,Sr) CoO3 , and (Sm,Sr). ) CoO 3 and an oxide ion conductive material (GDC, etc.).
  • the method for forming the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.
  • the oxygen electrode layer 9 generates O 2 from O 2 ⁇ transmitted from the hydrogen electrode layer 5 via the electrolyte layer 7 according to the chemical reaction of equation (2) below.
  • ⁇ Oxygen electrode layer 9 2O 2- ⁇ O 2 +4e - (2)
  • FIG. 3 is a sectional view showing details around the through hole
  • FIG. 4 is a bottom view of the through hole viewed from the second main surface side.
  • the first reinforcing portion 6 is formed on the inner wall surface of the through hole 43 along the circumferential direction.
  • the first reinforcing portion 6 is annular. That is, the first reinforcing portion 6 extends continuously along the circumferential direction. Note that the first reinforcing portion 6 may extend intermittently along the circumferential direction. Note that the first reinforcing portion 6 does not need to be directly formed on the inner wall surface of the through hole 43. For example, when an oxide film is formed on the inner wall surface of the through hole 43, the first reinforcing portion 6 is formed on the oxide film.
  • the first reinforcing portion 6 is arranged on the inner wall surface of the through hole 43 at the end on the second main surface 42 side.
  • the through hole 43 has an end on the first main surface 41 side and an end on the second main surface 42 side in the axial direction.
  • the first reinforcing portion 6 is not formed at the end on the first main surface 41 side among both ends of the through hole 43 in the axial direction, but is formed at the end on the second main surface 42 side. ing. Note that the first reinforcing portion 6 may be arranged on the first main surface 41 side.
  • the first reinforcing portion 6 protrudes from the inner wall surface of the through hole 43 toward the center.
  • the height of the first reinforcing portion 6 is, for example, 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less. Note that the height of the first reinforcing portion 6 is the dimension from the inner wall surface of the through hole 43 toward the center.
  • the first reinforcing portion 6 is made of a material having a higher Young's modulus than the metal plate 4.
  • the first reinforcing portion 6 is made of ceramic such as oxide.
  • the first reinforcing portion 6 can be made of chromium oxide, iron oxide, manganese oxide, composite oxides thereof, crystallized glass, YSZ, GDC, or the like.
  • first reinforcing portion 6 may be made of the same material as the oxide film formed on the inner wall surface of the through hole 43.
  • the part that protrudes from other parts is the first reinforcing part 6. That is, the height of the first reinforcing portion 6 is greater than the thickness of the oxide film. Further, the height of the first reinforcing portion 6 in this case is the height from the inner wall surface of the through hole 43.
  • first reinforcing portion 6 may be made of metal.
  • first reinforcing portion 6 may be made of nickel, iron, cobalt, copper, or an alloy thereof.
  • the first reinforcing portion 6 can be formed by applying a reinforcing material paste onto the inner wall surface of the through hole 43 along the circumferential direction using a precision nozzle dispenser, and firing the reinforcing material paste.
  • the first reinforcing portion 6 can also be formed by locally heating the inner wall surface of the through hole 43 with a laser along the circumferential direction to form a thick oxide film.
  • the first reinforcing portion 6 be formed in all of the through holes 43, it is not necessary that it be formed in all of the through holes 43.
  • the first reinforcing portion 6 is formed in 50% or more of the through holes 43.
  • the first reinforcing portion 6 is preferably formed in at least 10% or more of the through holes 43.
  • the hydrogen electrode layer 5 was arranged on the metal plate 4, but the structure of the cell main body 10 is not limited to this.
  • an oxygen electrode layer 9 may be disposed on the metal plate 4.
  • the oxygen electrode layer 9, the reaction prevention layer 8, the electrolyte layer 7, and the hydrogen electrode layer 5 are arranged in this order from the metal plate 4 side.
  • Electrolyte layer 7 is formed to cover oxygen electrode layer 9 and reaction prevention layer 8 . Note that the reaction prevention layer 8 may not be formed.
  • the hydrogen electrode layer 5 may enter into the through hole 43.
  • the hydrogen electrode layer 5 may fill only a part of the through hole 43 as shown in FIG. It may protrude to the second principal surface 42 side.
  • the electrolytic cell 1 may further include a second reinforcing portion 61.
  • the second reinforcing portion 61 is arranged closer to the first main surface 41 than the first reinforcing portion 6 .
  • the second reinforcing portion 61 is arranged at the center of the through hole 43 in the axial direction.
  • the second reinforcing portion 61 is arranged at a distance from the hydrogen electrode layer 5.
  • the second reinforcing part 61 is arranged with a space between the first reinforcing part 6 and the first reinforcing part 6.
  • the second reinforcing part 61 is formed on the inner peripheral surface of the through hole 43 along the circumferential direction.
  • the height of the second reinforcing part 61 may be formed lower than the height of the first reinforcing part 6.
  • the second reinforcing portion 61 is made of a material having a higher Young's modulus than the metal plate 4.
  • the second reinforcing part 61 can be made of the same material as the first reinforcing part 6. Further, the second reinforcing portion 61 can be formed by the same method as the first reinforcing portion 6.
  • the first reinforcing portion 6 is arranged at the end of the through hole 43 on the second main surface 42 side, but the position of the first reinforcing portion 6 is not limited to this.
  • the first reinforcing portion 6 may be arranged at the axial center of the through hole 43, or may be arranged at another position.
  • the first reinforcing portion 6 is not arranged on the second main surface 42 of the metal plate 4, but the configuration of the first reinforcing portion 6 is not limited to this.
  • the first reinforcing portion 6 is formed on the inner wall surface of the through hole 43, and may also be formed on the second main surface 42.
  • the first reinforcing portion 6 is arranged so as to cover the corner portion 421 formed by the inner wall surface of the through hole 43 and the second main surface 42 .
  • the electrolytic cell 1 was described as an example of an electrochemical cell, but the electrochemical cell may be other than an electrolytic cell.
  • the electrochemical cell may be a fuel cell such as a solid oxide fuel cell.
  • the first electrode layer can be used as a fuel electrode (anode), and the second electrode layer can be used as an air electrode (cathode).
  • Electrolytic cell 4 Metal plate 41 : First main surface 42 : Second main surface 43 : Through hole 5 : Hydrogen electrode layer 6 : First reinforcing part 61 : Second reinforcing part 7 : Electrolyte layer 9 : Oxygen electrode layer 10: Cell main body

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Abstract

電気化学セルは、金属板（４）と、セル本体部と、第１補強部（６）とを備える。金属板（４）は、第１主面（４１）、第２主面（４２）、及び貫通孔（４３）を有する。セル本体部は、第１電極層（５）、第２電極層（９）、及び電解質層（７）を有する。電解質層（７）は、第１電極層（５）と第２電極層（９）との間に配置される。セル本体部は、金属板（４）の第１主面（４１）上に配置される。第１補強部（６）は、貫通孔（４３）の内壁面上に周方向に沿って形成される。第１補強部（６）は、貫通孔（４３）の内壁面を補強するように構成される。

Description

電気化学セル
　本発明は、電気化学セルに関する。
　電解セル又は燃料電池などの電気化学セルにおいて、金属板によってセル本体部を支持する構造が知られている。例えば、特許文献１に開示された電気化学セルは、金属板上に、電極層、電解質層、及び対極電極層がこの順で積層されている。金属板は、電極層へ気体を供給するために、貫通孔を有している。
国際公開第２０１８／１８１９２６号
　上述したように構成された電気化学セルが運転と停止を繰り返すと、熱サイクルを経ることにより金属板が収縮膨張を繰り返す。この結果、金属板の貫通孔が変形し、貫通孔上に形成された電極層に割れ又は剥離などが生じるという問題がある。
　そこで、本発明の課題は、金属板上に形成された電極層の割れ又は剥離を抑制することにある。
　本発明のある側面に係る電気化学セルは、金属板と、セル本体部と、第１補強部とを備える。金属板は、第１主面、第２主面、及び貫通孔を有する。セル本体部は、第１電極層、第２電極層、及び電解質層を有する。電解質層は、第１電極層と第２電極層との間に配置される。セル本体部は、金属板の第１主面上に配置される。第１補強部は、貫通孔の内壁面上に周方向に沿って形成される。第１補強部は、貫通孔の内壁面を補強するように構成される。
　この構成によれば、第１補強部が貫通孔の内壁面上に周方向に沿って形成されている。このため、貫通孔の変形を抑制することができる。この結果、金属板上に形成された第１電極層の割れ又は剥離を抑制することができる。
　好ましくは、第１補強部は、金属板よりも高いヤング率を有する材料により構成される。
　好ましくは、第１補強部は、貫通孔の内壁面上の第２主面側端部に配置される。
　好ましくは、第１補強部は、環状である。
　好ましくは、電気化学セルは、第２補強部をさらに備える。第２補強部は、第１補強部よりも第１主面側に配置される。第２補強部は、貫通孔の内周面上に周方向に沿って形成される。第２補強部は、貫通孔の内壁面を補強するように構成されている。
　好ましくは、第２補強部は、金属板よりも高いヤング率を有する材料により構成される。
　好ましくは、第１補強部は、セラミックスによって構成される。
　好ましくは、第１補強部は、金属によって構成される。
　本発明によれば、金属板上に形成された電極層の割れ又は剥離を抑制することができる。
電解セルを示す断面図。 金属板の平面図。 電解セルの詳細を示す拡大断面図。 金属板の拡大底面図。 変形例に係る電解セルを示す断面図。 変形例に係る電解セルの詳細を示す拡大断面図。 変形例に係る電解セルの詳細を示す拡大断面図。 変形例に係る電解セルの詳細を示す拡大断面図。
　以下、本実施形態に係る電解セル（電気化学セルの一例）について図面を参照しつつ説明する。なお、本実施形態では、電解セルの一例として固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）を用いて説明する。図１は電解セルを示す断面図である。以下の説明では、固体酸化物形電解セルを「セル」と略称することもある。
　図１に示すように、セル１は、セル本体部１０と、金属板４と、第１補強部６と、を備える。また、セル１は、流路部材３をさらに備えている。
　　［流路部材３］
　流路部材３は、金属板４に接合される。流路部材３は、流路３１を有する。流路３１は、流路部材３の金属板４と対向する面に形成されている。本実施形態では、流路部材３の上面に流路３１が形成されている。流路３１は、金属板４に向かって開口している。流路３１は、図示しないマニホールドなどに繋がる。本実施形態では、流路３１に原料ガスが供給される。
　流路部材３は、例えば、合金材料によって構成することができる。流路部材３は、金属板４と同様の材料によって形成されていてもよい。
　流路部材３は、枠体３２及びインターコネクタ３３を有する。枠体３２は、流路３１の側方を取り囲む環状部材である。枠体３２は、金属板４に接合される。インターコネクタ３３は、電解セル１を外部電源又は他の電解セルと電気的に直列に接続する板状部材である。インターコネクタ３３は、枠体３２に接合される。
　本実施形態に係る流路部材３では、枠体３２及びインターコネクタ３３が別部材となっているが、枠体３２及びインターコネクタ３３は１つの部材によって構成されていてもよい。
　　［金属板４］
　金属板４は、セル本体部１０を支持する。本実施形態において、金属板４は、板状に形成されている。金属板４は、平板状であってもよいし、曲板状であってもよい。金属板４は、セル１の強度を保つことができればよく、その厚みは特に制限されないが、例えば０．１ｍｍ以上２．０ｍｍ以下とすることができる。
　金属板４は、第１主面４１、第２主面４２、及び複数の貫通孔４３を有している。金属板４の第１主面４１は、セル本体部１０を支持している。金属板４の第２主面４２は、流路３１と対向している。なお、本実施形態では、金属板４の上面が第１主面４１であり、金属板４の下面が第２主面４２である。金属板４の第２主面４２に流路部材３の枠体３２が接続されている。
　図２に示すように、金属板４は、平面視において矩形状である。なお、金属板４は、円形状など他の形状であってもよい。複数の貫通孔４３は、金属板４の長手方向及び短手方向に沿って配列している。複数の貫通孔４３は、金属板４のうち後述する水素極層５に接合される領域に形成されている。貫通孔４３は、第１主面４１に開口している。また、貫通孔４３は、第２主面４２にも開口している。すなわち、貫通孔４３は、金属板４の第１主面４１から第２主面４２へと金属板４の厚さ方向に延びている。貫通孔４３は、金属板４を厚さ方向に貫通している。貫通孔４３は、流路部材３の流路３１と連通している。流路３１を流れる原料ガスは、貫通孔４３を介して、水素極層５に供給される。
　貫通孔４３は、平面視において略円形状である。平面視における貫通孔４３の面積は、例えば、０．００００５ｍｍ２以上１ｍｍ２以下とすることができる。また、貫通孔４３の直径は、例えば、１０μｍ以上１０００μｍ以下とすることができる。なお、貫通孔４３は、平面視において矩形状であってもよい。また、貫通孔４３の高さは、水素極層５の厚さよりもよりも大きい。貫通孔４３の高さは、例えば、１００μｍ以上２０００μｍ以下とすることができる。なお、貫通孔４３の高さとは、図１の上下方向の寸法を意味する。
　貫通孔４３は、機械加工（例えば、パンチング加工）、レーザー加工、或いは、化学加工（例えば、エッチング加工）などによって形成することができる。金属板４は、ガス透過性を持たせるために、多孔質金属を用いることもできる。
　金属板４は、金属材料によって構成されている。例えば、金属板４は、Ｃｒ（クロム）を含有する合金材料によって構成される。このような金属材料としては、Ｆｅ－Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）やＮｉ－Ｃｒ系合金鋼などを用いることができる。金属板４におけるＣｒの含有率は特に制限されないが、４質量％以上３０質量％以下とすることができる。
　金属板４は、Ｔｉ（チタン）やＺｒ（ジルコニウム）を含有していてもよい。金属板４におけるＴｉの含有率は特に制限されないが、０．０１ｍｏｌ％以上１．０ｍｏｌ％以下とすることができる。金属板４におけるＺｒの含有率は特に制限されないが、０．０１ｍｏｌ％以上０．４ｍｏｌ％以下とすることができる。金属板４は、ＴｉをＴｉＯ２（チタニア）として含有していてもよいし、ＺｒをＺｒＯ２（ジルコニア）として含有していてもよい。
　金属板４は、表面に酸化皮膜を有していてもよい。具体的には、金属板４は、表面に酸化クロム膜を有していてもよい。酸化皮膜は、金属板４の表面のうち少なくとも一部を覆う。酸化皮膜は、金属板４の表面のうち少なくとも一部を覆っていればよいが、表面の略全面を覆っていてもよい。また、酸化皮膜は、貫通孔４３の内壁面を覆っていてもよい。酸化皮膜の厚みは特に制限されないが、例えば０．１μｍ以上２０μｍ以下とすることができる。
　［セル本体部１０］
　図１に示すように、セル本体部１０は、金属板４の第１主面４１上に配置されている。セル本体部１０は、水素極層５（カソード）、電解質層７、反応防止層８、及び酸素極層９（アノード）を有する。水素極層５、電解質層７、反応防止層８、及び酸素極層９は、この順で金属板４側から積層されている。なお、セル本体部１０は、反応防止層８を有していなくてもよい。また、水素極層５は、本発明の第１電極層の一例であり、酸素極層９は、本発明の第２電極層の一例である。
　　［水素極層５］
　水素極層５は、金属板４によって支持される。詳細には、水素極層５は、金属板４の第１主面４１上に配置される。水素極層５の厚さｔは、例えば、１μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。水素極層５は、金属板４よりも薄い。図２に示すように、水素極層５は、金属板４のうち複数の貫通孔４３が設けられた領域を覆うように設けられる。
　水素極層５は、多孔質であることが好ましい。水素極層５の気孔率は特に制限されないが、例えば２０％以上７０％以下とすることができる。
　水素極層５は、電子伝導性を有する多孔質材料によって構成される。水素極層５は、酸化物イオン伝導性を有していてよい。水素極層５は、例えば、８ｍｏｌ％イットリア安定化ジルコニア（８ＹＳＺ）、カルシア安定化ジルコニア（ＣＳＺ）、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、ガドリニウムドープセリア（ＧＤＣ）、サマリウムドープセリア（ＳＤＣ）、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｒ，Ｍｎ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＴｉＯ３、Ｓｒ２（Ｆｅ,Ｍｏ）２Ｏ６、（Ｌａ，Ｓｒ）ＶＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、及びこれらのうち２つ以上を組み合わせた混合材料、或いは、これらのうち１以上とＮｉＯとの複合物によって構成することができる。
　水素極層５の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。
　水素極層５には、貫通孔４３を介して、原料ガスが供給される。原料ガスは、ＣＯ２及びＨ２Ｏを含む。水素極層５は、下記（１）式に示す共電解の電気化学反応に従って、原料ガスから、Ｈ２、ＣＯ、及びＯ２－を生成する。
　・水素極層５：ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ＋４ｅ－→ＣＯ＋Ｈ２＋２Ｏ２－・・・（１）
　　［電解質層７］
　図１に示すように、電解質層７は、水素極層５と酸素極層９との間に配置される。本実施形態では、セル本体部１０が反応防止層８を有しているため、電解質層７は、水素極層５と反応防止層８との間に介挿されている。電解質層７の厚さは特に制限されないが、例えば３μｍ以上５０μｍ以下とすることができる。
　本実施形態において、電解質層７は、水素極層５全体を覆うように配置されている。電解質層７の外周部は、金属板４の第１主面４１に接合されている。これにより、水素極層５側と酸素極層９側との間の気密性を確保できるため、金属板４と電解質層７との間を別途封止する必要がない。
　電解質層７は、水素極層５において生成されたＯ２－を酸素極層９に伝達させる。電解質層７は、酸化物イオン伝導性を有する。電解質層７は、緻密質材料によって構成される。電解質層７の気孔率は、０％以上７％以下程度である。電解質層７は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質層７は、例えば、８ＹＳＺ、ＧＤＣ、ＳｃＳＺ、ＳＤＣ、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）などによって構成することができる。
　電解質層７の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。
　　［反応防止層８］
　反応防止層８は、電解質層７上に配置される。反応防止層８は、電解質層７と酸素極層９との間に介挿される。反応防止層８の厚さは特に制限されないが、例えば３μｍ以上５０μｍ以下とすることができる。反応防止層８は、酸素極層９の構成材料と電解質層７の構成材料とが反応して電気抵抗の大きい反応層が形成されることを抑制する。
　反応防止層８は、酸化物イオン伝導性を有する材料によって構成される。反応防止層８は、ＧＤＣ、ＳＤＣなどのセリア系材料によって構成することができる。反応防止層８の気孔率は特に制限されないが、例えば０％以上５０％以下とすることができる。反応防止層８の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。
　　［酸素極層９］
　酸素極層９は、電解質層７を基準として、水素極層５の反対側に配置される。本実施形態では、セル１が反応防止層８を有しているため、酸素極層９は、反応防止層８上に配置される。
　酸素極層９は、多孔質であることが好ましい。酸素極層９の気孔率は特に制限されないが、例えば２０％以上７０％以下とすることができる。酸素極層９の厚さは特に制限されないが、例えば１０μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。
　酸素極層９は、酸化物イオン伝導性及び電子伝導性を有する多孔質材料によって構成される。酸素極層９は、例えば（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、及び（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３のうち１以上と酸化物イオン伝導材料（ＧＤＣなど）との複合物によって構成することができる。
　酸素極層９の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。
　酸素極層９は、下記（２）式の化学反応に従って、水素極層５から電解質層７を介して伝達されるＯ２－からＯ２を生成する。
　・酸素極層９：２Ｏ２－→Ｏ２＋４ｅ－・・・（２）
　［第１補強部６］
　図３は貫通孔周りの詳細を示す断面図、図４は貫通孔を第２主面側から見た底面図である。図３及び図４に示すように、第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面上に周方向に沿って形成されている。具体的には、第１補強部６は環状である。すなわち、第１補強部６は、周方向に沿って連続的に延びている。なお、第１補強部６は、周方向に沿って断続的に延びていてもよい。なお、第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面上に直接形成されていなくてもよい。例えば、貫通孔４３の内壁面上に酸化皮膜が形成されている場合、その酸化皮膜上に第１補強部６が形成されている。
　第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面上の第２主面４２側端部に配置される。詳細には、貫通孔４３は、軸方向において、第１主面４１側の端部と、第２主面４２側の端部とを有している。そして、第１補強部６は、貫通孔４３の軸方向の両端部のうち、第１主面４１側の端部には形成されておらず、第２主面４２側の端部に形成されている。なお、第１補強部６は、第１主面４１側に配置されていてもよい。
　第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面から中心に向かって突出している。第１補強部６の高さは、例えば、１μｍ以上１００μｍ以下である。なお、第１補強部６の高さとは、貫通孔４３の内壁面から中心に向かう寸法である。
　第１補強部６は、金属板４よりもヤング率が高い材料によって構成されている。例えば、第１補強部６は、酸化物などのセラミックスによって構成される。より具体的には、第１補強部６は、クロム酸化物、鉄酸化物、マンガン酸化物及びこれらの複合酸化物、結晶化ガラス、ＹＳＺ、又はＧＤＣなどによって構成することができる。
　なお、第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面上に形成された酸化皮膜と同じ材料で構成されていてもよい。この場合、他の部分に対して突出している部分が第１補強部６である。すなわち、第１補強部６の高さは、酸化皮膜の厚さよりも大きい。また、この場合の第１補強部６の高さとは、貫通孔４３の内壁面からの高さとする。
　また、第１補強部６は、金属によって構成されていてもよい。例えば、第１補強部６は、ニッケル、鉄、コバルト、銅またはこれらの合金などによって構成することができる。
　第１補強部６は、補強材ペーストを精密ノズルディスペンサーによって貫通孔４３の内壁面上に周方向に沿って塗布し、その補強材ペーストを焼成することによって形成することができる。その他にも、第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面上を周方向に沿って局所的にレーザー加熱して厚い酸化皮膜をつけることによって形成することもできる。
　なお、第１補強部６は、全ての貫通孔４３に形成されていることが好ましいが、全ての貫通孔４３に形成されている必要はない。例えば、第１補強部６は、５０％以上の貫通孔４３に形成されていることが好ましい。なお、第１補強部６は、少なくとも１０％以上の貫通孔４３に形成されていることが好ましい。
　［変形例］
　以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
　（ａ）上記実施形態では、水素極層５が金属板４上に配置されていたが、セル本体部１０の構成はこれに限定されない。例えば、図５に示すように、金属板４上に酸素極層９が配置されていてもよい。この場合、金属板４側から順に、酸素極層９、反応防止層８、電解質層７、水素極層５の順に配置されている。電解質層７は、酸素極層９及び反応防止層８を覆うように形成されている。なお、反応防止層８は形成されていなくてもよい。
　（ｂ）図６に示すように、水素極層５は、貫通孔４３内に入り込んでいてもよい。この場合、水素極層５は、図６に示すように貫通孔４３の一部のみに充填されていてもよいし、貫通孔４３の全体に充填されていてもよいし、貫通孔４３から第２主面４２側にはみ出していてもよい。
　（ｃ）図７に示すように、電解セル１は、さらに第２補強部６１を有していてもよい。第２補強部６１は、第１補強部６よりも第１主面４１側に配置されている。例えば、第２補強部６１は、貫通孔４３の軸方向の中央部に配置されている。第２補強部６１は、水素極層５と間隔をあけて配置されている。また、第２補強部６１は、第１補強部６と間隔をあけて配置されている。
　第２補強部６１は、第１補強部６と同様に、貫通孔４３の内周面上に周方向に沿って形成されている。第２補強部６１の高さは、第１補強部６の高さよりも低く形成してもよい。また、第２補強部６１は、金属板４よりも高いヤング率を有する材料により構成される。第２補強部６１は、第１補強部６と同様の材料によって構成することができる。また、第２補強部６１は、第１補強部６と同様の方法で形成することができる。
　（ｄ）上記実施形態では、第１補強部６は、貫通孔４３の第２主面４２側端部に配置されているが、第１補強部６の位置はこれに限定されない。例えば、第１補強部６は、貫通孔４３の軸方向中央部に配置されていてもよいし、その他の位置に配置されていてもよい。
　（ｅ）上記実施形態では、第１補強部６は、金属板４の第２主面４２上には配置されていないが、第１補強部６の構成はこれに限定されない。例えば、図８に示すように、第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面に形成され、且つ第２主面４２上にも形成されていてもよい。この場合、第１補強部６は、貫通孔４３の内壁面と第２主面４２とによって構成される角部４２１を覆うように配置される。
　（ｆ）上記実施形態では、電気化学セルの一例として、電解セル１を説明したが、電気化学セルは電解セル以外であってもよい。例えば、固体酸化物系燃料電池などの燃料電池セルであってもよい。この場合、第１電極層を燃料極（アノード）とし、第２電極層を空気極（カソード）とすることができる。
１　　：電解セル
４　　：金属板
４１　　：第１主面
４２　　：第２主面
４３　　：貫通孔
５　　：水素極層
６　　：第１補強部
６１　：第２補強部
７　　：電解質層
９　　：酸素極層
１０　：セル本体部

Claims (9)

  1. 　第１主面、第２主面、及び貫通孔を有する金属板と、
    　第１電極層、第２電極層、及び前記第１電極層と前記第２電極層との間に配置される電解質層、を有し、前記金属板の前記第１主面上に配置されるセル本体部と、
    　前記貫通孔の内壁面上に周方向に沿って形成され、前記貫通孔の内壁面を補強するように構成された第１補強部と、
    を備える、電気化学セル。
  2. 　前記第１補強部は、前記金属板よりも高いヤング率を有する材料により構成される、
    請求項１に記載の電気化学セル。
  3. 　前記第１補強部は、前記貫通孔の内壁面上の前記第２主面側端部に配置される、
    請求項１又は２に記載の電気化学セル。
  4. 　前記第１補強部は、環状である、
    請求項１から３のいずれかに記載の電気化学セル。
  5. 　前記第１補強部よりも前記第１主面側に配置され、前記貫通孔の内周面上に周方向に沿って形成され、前記貫通孔の内壁面を補強するように構成された第２補強部をさらに備える、
    請求項１から４のいずれかに記載の電気化学セル。
  6. 　前記第２補強部は、前記金属板よりも高いヤング率を有する材料により構成される、
    請求項５に記載の電気化学セル。
  7. 　前記第２補強部の高さは、前記第１補強部の高さよりも低い、
    請求項５又は６に記載の電気化学セル。
  8. 　前記第１補強部は、セラミックスによって構成される、
    請求項１から７のいずれかに記載の電気化学セル。
  9. 　前記第１補強部は、金属によって構成される、
    請求項１から７のいずれかに記載の電気化学セル。
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