WO2023089878A1 - エポキシ樹脂組成物、液状コンプレッションモールド材、グラブトップ材および半導体装置 - Google Patents

Abstract

【課題】　注入性および硬化物の熱伝導性に優れると共に、動作の信頼性も高い半導体装置の製造にも利用できるエポキシ樹脂組成物を提供すること。 【解決手段】　（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）硬化触媒と、（Ｄ）フィラーとを含むエポキシ樹脂組成物であって、前記（Ｄ）フィラーは、（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーを含み、前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの平均粒径が１０．０μｍ以下であり、（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーのウランの含有量が２０ｐｐｂ以下であり、前記（Ｄ）フィラーの全量に対する前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの配合割合が、７０質量％以上であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。

Description

エポキシ樹脂組成物、液状コンプレッションモールド材、グラブトップ材および半導体装置

　本発明は、エポキシ樹脂組成物、液状コンプレッションモールド材、グラブトップ材および半導体装置に関する。

　半導体装置を構成する集積回路等の半導体素子の多くは、封止材で封止されている。半導体素子の封止を行うための成形方法は複数存在する。このうち、近年、相対的に大型の成形品の製造に、より適している圧縮成形が、半導体素子の封止に採用される機会が増加している。これは、ウェハーレベルチップサイズパッケージ技術（回路形成完了後のチップに切り分けられていないウェハーを、そのまま封止することを伴う技術）の普及が進んでいることなどに起因する。

　圧縮成形による半導体素子の封止に用いられる従来の硬化性樹脂組成物は、主に顆粒状等の固形の樹脂組成物である。しかし、最近では、新たな圧縮成形技術の開発に伴い、液状の硬化性樹脂組成物が用いられることも多くなっている（以下、圧縮成形による封止に用いられるこのような液状の硬化性樹脂組成物を「液状コンプレッションモールド材」あるいは「ＬＣＭ（Ｌｕｑｕｉｄ　Ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｏｎ　Ｍｏｌｄｉｎｇ）材」と称する場合がある）。液状コンプレッションモールド材としては、電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、および接着性等の諸特性のバランスの観点から、液状のエポキシ樹脂組成物がしばしば用いられる。

　また、年々、半導体装置の更なる高性能化が進んでいる。例えば、半導体装置を利用したスマートフォンあるいはパソコンといった電子機器の軽薄短小化および高性能化が顕著である。このため、半導体装置が発する熱を外部に効率的に放熱するニーズが高まっている。半導体装置の放熱性を高める手法としては、熱伝導性に優れた各種のフィラーをエポキシ樹脂組成物に添加する技術が提案されている（例えば、特許文献１～５）。

　さらに、α線の影響を受けやすい半導体装置を利用したデバイスにおける誤動作を抑制することも重要である。このような誤動作を抑制する手法としては、エポキシ樹脂組成物に添加されるフィラーに含有されるウラン等のα線発生元素の含有量を所定値以下に制限する技術が提案されている。また、エポキシ樹脂組成物の硬化物におけるα線量を所定値以下に制限する技術も提案されている（たとえば、特許文献５～１０）。

国際公開第２０１８／１８１７３７号 国際公開第２０１８／１８１６００号 特開２０１７－０３９８０２号公報 特開２０１１－０７９９７３号公報 特開２０１６－０２３２１９号公報 特開２００５－２４８０８７号公報 特開２０１１－２３６１１８号公報 特開２０１４－００５３５９号公報 特開２０１７－１９５３１９号公報 特開２０１７－１１０１４６号公報

　一方、近年では、エポキシ樹脂組成物に要求される基本的な特性である封止部位に対する優れた注入性の他に、硬化物の熱伝導性に優れると共に、動作の信頼性も高い半導体装置の製造に利用できるエポキシ樹脂組成物が求められている。しかしながら、特許文献１～１０等に例示される従来の技術では、これら３つの特性をバランスよく両立させることはできていない。

　本発明は、上記事情に鑑みてなされたものである。すなわち、本発明は、注入性および硬化物の熱伝導性に優れると共に、動作の信頼性も高い半導体装置の製造にも利用できるエポキシ樹脂組成物、これを用いた液状コンプレッションモールド材およびグラブトップ材、ならびに、これら材料を用いて製造された半導体装置を提供することを課題とする。

　上記課題は以下の本発明により達成される。すなわち、
　本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）硬化触媒と、（Ｄ）フィラーとを含むエポキシ樹脂組成物である。このエポキシ樹脂組成物は、前記（Ｄ）フィラーは、（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーを含むこと、および、前記（Ｄ）フィラーの全量に対する前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの配合割合が、７０質量％以上であることを特徴とする。ここで、（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの平均粒径は、１０．０μｍ以下である。また、（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーのウラン含有量は、２０ｐｐｂ以下である。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の一実施形態では、前記エポキシ樹脂組成物の硬化物のα線量が０．１００ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記エポキシ樹脂組成物の硬化物のα線量が０．００５ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記エポキシ樹脂組成物の硬化物の熱伝導率が１．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、２５℃での粘度が５００．０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの平均粒径が７．５μｍ以下であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記（Ｄ）フィラーの配合量が、前記エポキシ樹脂組成物の合計質量１００質量部に対して５０．０～９０．０質量部であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記（Ｄ）フィラーは（Ｄ－２）シリカフィラーをさらに含むことが好ましい。ここで、前記（Ｄ－２）シリカフィラーの平均粒径が５ｎｍ～１２０ｎｍである。また、（Ｄ－２）シリカフィラーのウラン含有量が２０ｐｐｂ以下である。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記エポキシ樹脂組成物に対する前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーおよび前記（Ｄ－２）シリカフィラーの合計配合割合が、６０．０質量％～８５．０質量％であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記（Ｄ）フィラーの形状が、不定形状であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記（Ｂ）硬化剤が、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、および、酸無水物系硬化剤からなる群より選択されるいずれか１種以上であることが好ましい。

　本発明のエポキシ樹脂組成物の他の実施形態では、前記（Ｂ）硬化剤が、少なくとも前記フェノール系硬化剤を含むこと、および、前記エポキシ樹脂組成物に対する前記フェノール系硬化剤の含有割合が１質量％～５質量％であることが好ましい。

　本発明の液状コンプレッションモールド材は、本発明のエポキシ樹脂組成物を含むことを特徴とする。

　本発明のグラブトップ材は、本発明のエポキシ樹脂組成物を含むことを特徴とする。

　第一の本発明の半導体装置は、本発明の液状コンプレッションモールド材の硬化物からなる封止材を備えることを特徴とする。

　第二の本発明の半導体装置は、本発明のグラブトップ材の硬化物からなる封止材を備えることを特徴とする。

　本発明によれば、注入性および硬化物の熱伝導性に優れると共に、動作の信頼性も高い半導体装置の製造にも利用できるエポキシ樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、このエポキシ樹脂を用いた液状コンプレッションモールド材およびグラブトップ材を提供することができる。さらに、本発明によれば、これら材料を用いて製造された半導体装置を提供することができる。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）硬化触媒と、（Ｄ）フィラーとを含む樹脂組成物である。ここで、本実施形態のエポキシ樹脂組成物においては、（Ｄ）フィラーは、（ｉ）平均粒径が１０．０μｍ以下であり、かつ、（ｉｉ）ウランの含有量が２０ｐｐｂ以下である（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーを含むこと、および、（Ｄ）フィラーの全量に対する（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの配合割合が、７０質量％以上であること、を特徴とする。

　なお、以下の説明において、条件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす窒化アルミニウムフィラーについては、単に、「窒化アルミニウムフィラー」と略記する場合がある。また、条件（ｉ）および（ｉｉ）の少なくとも一方を満たさない窒化アルミニウムフィラーは、「その他の窒化アルミニウムフィラー」と称し、窒化アルミニウム以外の材質からなるフィラーは「その他の材質からなるフィラー」と称し、条件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす窒化アルミニウムフィラー以外のフィラー、言い換えれば、「その他の窒化アルミニウムフィラー」および「その他の材質からなるフィラー」の双方の総称については「その他のフィラー」と称する。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物では、フィラーとして用いる窒化アルミニウムフィラーは、高い熱伝導率を有する。そのため、エポキシ樹脂組成物の硬化物（すなわち、半導体装置において半導体素子を封止する封止材）は、熱伝導性に優れる。このため、半導体装置は、放熱性にも優れる。これに加えて、窒化アルミニウムフィラーの平均粒径は１０．０μｍ以下であるため、エポキシ樹脂組成物は、注入性にも優れる。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物では、フィラーとして用いる窒化アルミニウムフィラー全量に対する、α線の発生源であるウランの含有量が２０ｐｐｂ以下である。また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物を構成する成分のうち、フィラー以外の各成分には、通常、α線の発生源であるウラン等の不純物は実質的に含まれ得ない。ここで、本実施形態のエポキシ樹脂組成物では、ウランの含有量が２０ｐｐｂ以下の窒化アルミニウムフィラーのフィラー全量に対する配合割合は、７０質量％以上である。すなわち、フィラーの大部分は、α線量の小さい窒化アルミニウムフィラーが占めることとなる。その結果、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の硬化物のα線量も大幅に抑制できる。そのため、本実施形態のエポキシ樹脂組成物を用いて作製された半導体装置においては、動作の信頼性が高い。

　なお、上述したような理由から、本実施形態のエポキシ樹脂組成物では、硬化物のα線量を極めて容易に０．１００ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下とすることができる。なお、硬化物のα線量は、０．０２０ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下が好ましく、０．０１０ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下がより好ましく、０．００５ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下がさらに好ましい。硬化物のα線量は、０ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈに近い程よい。しかしながら、エポキシ樹脂組成物に配合する（Ｄ）フィラーから不純物であるウラン等のα線発生源を完全に除去するのは難しい。そのため、実用上の硬化物のα線量の下限値は、０．００１ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈあるいはそれ以上であればよい。

　フィラーの全量に対する、ウランの含有量が２０ｐｐｂ以下の窒化アルミニウムフィラーの配合割合は、７０質量％～１００質量％の範囲内で適宜選択できる。ただし、フィラーとして、ウランの含有量が２０ｐｐｂ以下の窒化アルミニウムフィラーと、その他のフィラーとを組わせて用いる場合、その他のフィラーのウラン含有量も小さい程好ましい。具体的には、その他のフィラーのウラン含有量は、１００ｐｐｂ以下が好ましく、２０ｐｐｂ以下がより好ましい。

　次に、本実施形態のエポキシ樹脂組成物を構成する各成分について以下に説明する。

（Ａ）エポキシ樹脂
　本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いられるエポキシ樹脂としては、一般的に半導体封止用として使用される各種のエポキシ樹脂であれば特に限定されない。エポキシ樹脂としては、特に多官能タイプのエポキシ樹脂であることが耐サーマルサイクル性などの観点から好ましい。また、エポキシ樹脂組成物に配合されるエポキシ樹脂としては、１種類のエポキシ樹脂のみを用いてもよく、２種以上のエポキシ樹脂を併用してもよい。１種類のエポキシ樹脂を用いる場合は、常温で液状のエポキシ樹脂が用いられる。２種以上のエポキシ樹脂を混合して用いる場合は、混合後の状態において常温で液状であれば、個々の種類のエポキシ樹脂は常温で固体状でもよい。エポキシ樹脂の具体例としては、分子内にエポキシ基を少なくとも１個有し、かつ、芳香環を分子中に有しない脂肪族エポキシ樹脂化合物、および、分子内にエポキシ基を少なくとも１個有し、かつ、芳香環を分子中に有する芳香族エポキシ樹脂化合物が挙げられる。エポキシ樹脂は、一般的に半導体封止用として使用される各種のエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。エポキシ樹脂は、一般的に半導体封止用として使用される各種のエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。

　脂肪族エポキシ樹脂化合物としては、たとえば、アルキルアルコールグリシジルエーテル［ブチルグリシジルエーテル、２－エチルヘキシルグリシジルエーテル等］、アルケニルアルコールグリシジルエーテル［ビニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等］などの分子内にエポキシ基を１つ有する単官能脂肪族エポキシ樹脂化合物；アルキレングリコールジグリシジルエーテル、ポリ（アルキレングリコール）ジグリシジルエーテル、アルケニレングリコールジグリシジルエーテル等の分子内にエポキシ基を２つ有する二官能脂肪族エポキシ樹脂化合物；トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール等の三官能以上のアルコールのポリグリシジルエーテル［トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトール（トリ又はテトラ）グリシジルエーテル、ジペンタエリスリトール（トリ、テトラ、ペンタ又はヘキサ）グリシジルエーテル等］などの分子内にエポキシ基を３つ以上有する多官能脂肪族エポキシ樹脂化合物などが挙げられる。

　二官能脂肪族エポキシ樹脂化合物のより具体的な例としては、エチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、１，３－プロパンジオールジグリシジルエーテル、２－メチル－１，３－プロパンジオールジグリシジルエーテル、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオールジグリシジルエーテル、１，４－ブタンジオールジグリシジルエーテル（テトラメチレングリコールジグリシジルエーテル）、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、３－メチル－２，４－ペンタンジオールジグリシジルエーテル、２，４－ペンタンジオールジグリシジルエーテル、１，５－ペンタンジオールジグリシジルエーテル（ペンタメチレングリコールジグリシジルエーテル）、３－メチル－１，５－ペンタンジオールジグリシジルエーテル、２－メチル－２，４－ペンタンジオールジグリシジルエーテル、２，４－ジエチル－１，５－ペンタンジオールジグリシジルエーテル、１，６－ヘキサンジオールジグリシジルエーテル（ヘキサメチレングリコールジグリシジルエーテル）、１，７－ヘプタンジオールジグリシジルエーテル、３，５－ヘプタンジオールジグリシジルエーテル、１，８－オクタンジオールジグリシジルエーテル、２－メチル－１，８－オクタンジオールジグリシジルエーテル、１，９－ノナンジオールジグリシジルエーテル等のアルキレングリコールジグリシジルエーテル（アルカンジオールジグリシジルエーテル）；ジエチレングリコールジグリシジルエーテル、トリエチレングリコールジグリシジルエーテル、テトラエチレングリコールジグリシジルエーテル、ジプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリ（エチレングリコール／プロピレングリコール）ジグリシジルエーテル、ジテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル、トリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル、ジペンタメチレングリコールジグリシジルエーテル、トリペンタメチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリペンタメチレングリコールジグリシジルエーテル、ジヘキサメチレングリコールジグリシジルエーテル、トリヘキサメチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリヘキサメチレングリコールジグリシジルエーテル等のポリアルキレングリコールジグリシジルエーテル（オリゴアルキレングリコールジグリシジルエーテルも含まれる）などが挙げられる。

　芳香族エポキシ樹脂化合物の例としては、たとえば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、カテコール、レゾルシノール等のフェノール類のグリシジルエーテル、ｐ－ヒドロキシ安息香酸等のヒドロキシカルボン酸のグリシジルエーテルエステル、安息香酸、フタル酸、テレフタル酸等のカルボン酸のモノグリシジルエステル又はポリグリシジルエステル、ジグリシジルアニリン、ジグリシジルトルイジン、トリグリシジル－ｐ－アミノフェノール、テトラグリシジル－ｍ－キシリレンジアミン等のグリシジルアミン型エポキシ化合物、ナフトールのグリシジルエステル、β－ヒドロキシナフトエ酸等のグリシジルエーテルエステルなどのナフタレン骨格を有するエポキシ化合物などが挙げられる。また、フェノール、カテコール、レゾルシノール等のフェノール類をノボラック化したノボラック化合物を用いてもよい。これらの中でも、グリシジルアミン型エポキシ化合物が好ましい。

（Ｂ）硬化剤
　本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いられる硬化剤としては、一般的に使用される各種硬化剤であれば特に限定されない。硬化剤の例としては、アミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、フェノール系硬化剤などが挙げられる。また、エポキシ樹脂組成物に配合される硬化剤としては、１種類の硬化剤のみを用いてもよく、２種以上の硬化剤を併用してもよい。硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂との化学量論上の当量比（硬化剤当量／エポキシ基当量）が０．０１～１．００となる量であることが好ましい。より好ましい当量比は、０．０５～０．５０となる量である。さらに好ましい当量比は、０．０８～０．３０となる量である。また、エポキシ樹脂組成物からフィラー（固体状成分）を除いた液状成分に対する、硬化剤の配合割合は、１質量％～１００質量％が好ましく、５質量％～１５質量％がより好ましい。

　アミン系硬化剤の具体例としては、トリエチレンテトラアミン、テトラエチレンペンタミン、ｍ－キシレンジアミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、２－メチルペンタメチレンジアミンなどの脂肪族ポリアミン、イソフォロンジアミン、１，３－ビスアミノメチルシクロヘキサン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、ノルボルネンジアミン、１，２－ジアミノシクロヘキサンなどの脂環式ポリアミン、Ｎ－アミノエチルピペラジン、１，４－ビス（２－アミノ－２－メチルプロピル）ピペラジンなどのピペラジン型のポリアミン、ジエチルトルエンジアミン、ジメチルチオトルエンジアミン、４，４’－ジアミノ－３，３’－ジエチルジフェニルメタン、ビス（メチルチオ）トルエンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ｍ－フェニレンジアミン、ジアミノジフェニルスルホン、ジエチルトルエンジアミン、トリメチレンビス（４－アミノベンゾエート）、ポリテトラメチレンオキシド－ジ－ｐ－アミノベンゾエートなどの芳香族ポリアミン類が挙げられる。また、市販品としては、エピキュア－Ｗ、エピキュア－Ｚ（油化シェルエポキシ株式会社、商品名）、ｊＥＲキュア（登録商標）－Ｗ、ｊＥＲキュア（登録商標）－Ｚ（三菱ケミカル株式会社、商品名）、カヤハードＡ－Ａ、カヤハードＡ－Ｂ、カヤハードＡ－Ｓ（日本化薬株式会社、商品名）、トートアミンＨＭ－２０５（新日鉄住金化学株式会社、商品名）、アデカハードナーＥＨ－１０１（株式会社ＡＤＥＫＡ、商品名）、エポミックＱ－６４０、エポミックＱ－６４３（三井化学株式会社、商品名）、ＤＥＴＤＡ８０（Ｌｏｎｚａ社、商品名）、トートアミンＨＭ－２０５（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が挙げられる。

　酸無水物系硬化剤の具体例としては、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物等のアルキル化テトラヒドロフタル酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルハイミック酸無水物、アルケニル基で置換されたコハク酸無水物、メチルナジック酸無水物、グルタル酸無水物等が例示される。

　フェノール系硬化剤の具体例としては、フェノール性水酸基を有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を指し、例えば、フェノールノボラック樹脂およびそのアルキル化物またはアリル化物、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル（フェニレン、ビフェニレン骨格を含む）樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、トリフェノールメタン樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂等が挙げられる。

　これらの中でも、フェノール系硬化剤が好適である。本実施形態のエポキシ樹脂組成物において、硬化剤として、少なくともフェノール系硬化剤を用いる場合には、エポキシ樹脂組成物に対するフェノール系硬化剤の含有割合は１質量％～５質量％が好ましく、１．５質量％～４質量％がより好ましい。フェノール系硬化剤の含有割合が、１質量％未満の場合、半導体素子あるいは基板と、エポキシ樹脂組成物との密着性が低下し易くなる場合がある。また、フェノール系硬化剤の含有割合が、５質量％を超えると、エポキシ樹脂組成物の粘度が高くなるため、注入性が劣化し易くなる場合がある。

（Ｃ）硬化触媒
　本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いられる硬化触媒としては、一般的に使用される各種の硬化触媒であれば特に限定されない。硬化触媒の例として、イミダゾール化合物などの含窒素複素環系硬化触媒（エポキシ樹脂若しくはイソシアネート樹脂とアダクト化又はマイクロカプセル化されたタイプを含む）、第三級アミン系硬化触媒、リン化合物系硬化触媒などが挙げられる。特に、含窒素複素環系硬化触媒が耐サーマルサイクル性の観点から好ましい。また、エポキシ樹脂組成物に配合される硬化触媒としては、１種類の硬化触媒のみを用いてもよく、２種以上の硬化触媒を併用してもよい。特に制限されない。好ましい硬化触媒の配合量は、エポキシ樹脂組成物１００質量部に対して、１質量％～１５質量％であり、より好ましい配合量は、２質量％～１０質量％である。

　含窒素複素環系硬化触媒の具体例としては、たとえば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－イミダゾール、２－フェニルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、ベンゾイミダゾール、２，４－ジアミノ－６－〔２’－メチルイミダゾリル－（１’）］エチル－ｓ－トリアジン、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンゾイミダゾール等のイミダゾール化合物が挙げられる。この場合、具体的には、２ＭＺ、２Ｐ４ＭＺ、２Ｅ４ＭＺ（いずれも四国化成工業社製、商品名）などが挙げられる。また、イミダゾール化合物以外の含窒素複素環系硬化触媒としては、ジアザビシクロウンデセン（ＤＢＵ）、ＤＢＵ－フェノール塩、ＤＢＵ－オクチル酸塩、ＤＢＵ－ｐ－トルエンスルホン酸塩、ＤＢＵ－ギ酸塩、ＤＢＵ－オルソフタル酸塩、ＤＢＵ－フェノールノボラック樹脂塩、ＤＢＵ系テトラフェニルボレート塩、ジアザビシクロノネン（ＤＢＮ）、ＤＢＮ－フェノールノボラック樹脂塩、ジアザビシクロオクタン、ピラゾール、オキサゾール、チアゾール、イミダゾリン、ピラジン、モルホリン、チアジン、インドール、イソインドール、プリン、キノリン、イソキノリン、キノキサリン、シンノリン、プテリジン等を挙げることができる。

　また、イミダゾール化合物に関してはマイクロカプセル型イミダゾールあるいはエポキシアダクト型イミダゾールと呼ばれるカプセル化イミダゾールも用いることができる。すなわち、尿素あるいはイソシアネート化合物でアダクトされているイミダゾール化合物の表面を、イソシアネート化合物でブロックすることによりカプセル化された、イミダゾール系潜在性硬化剤を用いることができる。あるいは、エポキシ化合物でアダクトされているイミダゾール化合物の表面を、イソシアネート化合物でブロックすることによりカプセル化された、イミダゾール系潜在性硬化剤を用いることもできる。具体的には、例えば、ノバキュアＨＸ３９４１ＨＰ、ノバキュアＨＸＡ３０４２ＨＰ、ノバキュアＨＸＡ３９２２ＨＰ、ノバキュアＨＸＡ３７９２、ノバキュアＨＸ３７４８、ノバキュアＨＸ３７２１、ノバキュアＨＸ３７２２、ノバキュアＨＸ３０８８、ノバキュアＨＸ３７４１、ノバキュアＨＸ３７４２、ノバキュアＨＸ３６１３（いずれも旭化成ケミカルズ社製、商品名）等、アミキュアＰＮ－２３Ｊ、アミキュアＰＮ－４０Ｊ（いずれも味の素ファインテクノ株式会社製、商品名）、フジキュアＦＸＲ－１１２１富士化成工業株式会社製、商品名）を挙げることができる。

（Ｄ）フィラー
　本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いられるフィラーとしては、少なくとも、（ｉ）平均粒径が１０．０μｍ以下であり、かつ、（ｉｉ）ウランの含有量が２０ｐｐｂ以下の窒化アルミニウムフィラーが用いられる。なお、フィラーとしては、条件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす窒化アルミニウムフィラーのみを用いてもよい。ただし、必要に応じて、条件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす窒化アルミニウムフィラーと、その他のフィラーとを組み合わせて用いてもよい。

　窒化アルミニウムフィラーとその他のフィラー（特に、その他の材質からなるフィラー）とを組み合わせて用いる場合は、硬化物の熱伝導性を確保する観点から、フィラー全量に対する窒化アルミニウムフィラーの配合割合は、７０質量％～９９．９質量％であることが好ましく、８０質量％～９５質量％であることがより好ましい。また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物における窒化アルミニウムフィラーの含有率は、硬化物の熱伝導性に加えて、吸湿性・線膨張係数の低減、強度向上及び半田耐熱性の観点から、エポキシ樹脂組成物全量に対し、５０．０質量％～９０質量％であることが好ましく、５２質量％～８０質量％であることがより好ましく、５５質量％～７０質量％であることが更に好ましい。

　エポキシ樹脂組成物に用いられる各種のフィラーは、一般的に、半導体装置において封止した部位の耐湿性、あるいは、耐サーマルサイクル性を向上させる目的で添加される。一方、本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いられる条件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす窒化アルミニウムフィラーは、一般的に用いられることの多いその他のフィラー用の材質（たとえば、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ケイ素、シリカなど）からなるフィラーと比べて、高い熱伝導率を有する。このため、フィラーとして条件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす窒化アルミニウムフィラーを用いることにより、硬化物の優れた熱伝導性を実現することもできる。これにより、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の硬化物を封止材として用いて製造された半導体装置においては、封止した部位の放熱性の向上、および／または、半導体装置の熱設計が容易である。

　また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いられる窒化アルミニウムフィラーの平均粒径は１０．０μｍ以下である。そのため、本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、その注入性にも優れる。このため、本実施形態のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体装置を製造する際に、封止対象となる部位の注入性が優れている。なお、窒化アルミニウムフィラーの平均粒径は、７．５μｍ以下が好ましく、６．０μｍ以下がより好ましい。一方、平均粒径の下限値は特に限定されない。ただし、窒化アルミニウムフィラーの入手性などの実用上の観点から、好ましい平均粒径の下限値は、０．１μｍ以上である。より好ましい平均粒径の下限値は、０．５μｍ以上である。なお、本願明細書において、平均粒径とは、体積平均粒径（Ｄ５０）粒径測定法によって得られた粒度分布を用いて算出される。より具体的には、分割された粒度範囲（チャンネル）内での累積体積を、小粒径側より順次、粒度分布から差引いた、残りの粒子の累積体積が全粒子の累積体積に対して５０％となる粒径（体積平均粒径（Ｄ５０））が算出される。平均粒径は、レーザー散乱回折法を利用して測定される。具体的には、粒度分布測定装置（ベックマン・コールター社製、ＬＳ１３３２０）を用いて、流速：５０ｍｌ／ｓｅｃ、測定時間：９０ｓｅｃ、測定回数１回、粒子条件：指定光学モデル、溶媒：純水、溶媒屈折率：１．３３３にて、平均粒径が測定される。

　一方、窒化アルミニウムフィラーとしては、原料として金属アルミニウムまたは酸化アルミニウムを用いて製造されたフィラーを用いることが好適である。具体的には、原料である金属アルミニウムを窒化反応させることにより窒化アルミニウムを生成する直接窒化法により製造された窒化アルミニウムフィラーを用いることが好ましい。あるいは、原料である酸化アルミニウムにカーボン粉末を加えた後に、この酸化アルミニウムを窒化反応させることにより窒化アルミニウムを生成する還元窒化法により製造された窒化アルミニウムフィラーを用いることも好ましい。ここで、窒化アルミニウムフィラーを構成するアルミニウム元素は、微量成分としてウランを含む鉱石（ボーキサイト）に由来する。それゆえ、種々の製造方法により製造された窒化アルミニウムフィラーも不可避不純物としてウランを含有する。そのため、ウランから放出されるα線により、半導体装置を利用したデバイスが誤作動するおそれがある（なお、この点は、アルミナフィラーでも同様である）。このため、本実施形態のエポキシ樹脂組成物では、ウラン含有量を２０ｐｐｂ以下にまで低減させた窒化アルミニウムフィラーを用いる。このため、本実施形態のエポキシ樹脂組成物を硬化させた硬化物（すなわち、半導体装置における封止材）からのα線量を低減させることにより、半導体装置の動作の信頼性を向上させることができる。

　なお、本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いる窒化アルミニウムフィラーにおけるウラン含有量は、１０ｐｐｂ以下がより好ましく、７ｐｐｂ以下がさらに好ましい。また、ウラン含有量の下限値は特に限定されない。理想的に最も好ましい下限値は、０ｐｐｂである。ただし、実用上、好ましい下限値は、０．５ｐｐｂ以上であり、より好ましい下限値は、０．８ｐｐｂ以上である。また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物において、窒化アルミニウムフィラーに加えてその他のフィラーも併用する場合、その他のフィラーのウラン含有量も２０ｐｐｂ以下が好ましく、１０ｐｐｂ以下がより好ましく、７ｐｐｂ以下がさらに好ましい。また、その他のフィラーのウラン含有量の下限値は特に限定されない。理想的に最も好ましい下限値は、０ｐｐｂである、ただし、実用上、好ましい下限値は０．５ｐｐｂ以上であり、より好ましい下限値は、０．８ｐｐｂ以上である。

　なお、フィラー中のウラン含有量は、ＩＣＰ－ＭＳ法（誘導結合プラズマ質量分析法）を利用して測定される。測定に際しては、まず、テフロンビーカーに、測定対象となるフィラー粉末１ｇをテフロンビーカーに計り取られる。次に、硝酸５ｍｌおよびフッ酸５ｍｌを添加することにより、水溶液を調製する。次に、水溶液をホットプレートで加熱することにより得られた濃縮溶液を測定用容器に入れる。この測定用容器を誘導結合プラズマ質量分析装置にセットする。このようにして、ウラン含有量を測定する。

　なお、本実施形態のエポキシ樹脂組成物において、窒化アルミニウムフィラーに加えて、その他の材質からなるフィラーも併用する場合、その他のフィラーとしては、アルミナフィラー、炭化ケイ素フィラー、窒化ケイ素フィラー、シリカフィラーなどの公知のフィラーを１種以上用いることができる。これらの中でも平均粒径が５ｎｍ～１２０ｎｍであり、かつ、ウランの含有量が２０ｐｐｂ以下であるシリカフィラー（以下、「ナノサイズシリカフィラー」と称す場合がある）を用いることが特に好適である。このようなナノサイズシリカフィラーを併用することにより、硬化物からなる封止材の吸湿性、線膨張係数の低減、強度向上および半田耐熱性の向上を図ることが容易となる。このため、ハンダリフロー処理後において、基板とエポキシ樹脂組成物の硬化物との界面における剥離の発生を抑制することも容易である。

　ナノサイズシリカフィラーは、窒化アルミニウムフィラーよりも粒径が小さい。そのため、大径の窒化アルミニウムフィラー同士の隙間に、小径のナノサイズシリカフィラーを充填することが容易である。結果的に、エポキシ樹脂組成物中におけるフィラーの充填率をさらに向上させることが容易である。これに加えて、ナノサイズシリカフィラーの熱膨張係数は、窒化アルミニウムフィラーの熱膨張係数と比べて非常に小さい。それゆえ、フィラーとして窒化アルミニウムフィラーとナノサイズシリカフィラーとを組み合わせて配合したエポキシ樹脂組成物の硬化物の熱膨張係数も、より低減することができる。そのため、結果的に、硬化物の耐サーマルサイクル性を大幅に改善することが容易である。

　なお、本実施形態のエポキシ樹脂組成物にナノサイズシリカフィラーを配合する場合、吸湿性、線膨張係数の低減、強度向上および半田耐熱性の向上の観点から、ナノサイズシリカフィラーの配合割合は、エポキシ樹脂組成物全量に対し、０．１質量％～２５．０質量％であることが好ましく、５．０質量％～２５．０質量％であることがより好ましく、１０．０質量％～２０．０質量％であることが更に好ましい。ナノサイズシリカフィラーの配合割合を０．１質量％以上とすることにより、吸湿性、線膨張係数の低減、強度向上および半田耐熱性を向上させる効果を得ることが容易となる。また、配合割合を２５．０質量％以下とすることにより、エポキシ樹脂組成物の過度な増粘を抑制することが容易となる。また、窒化アルミニウムフィラーの平均粒径（ｄ１）に対する、ナノサイズシリカフィラーの平均粒径（ｄ２）の粒径比（ｄ２／ｄ１）は、１／２００～１／５の範囲内が好ましく、１／１００～１／１０の範囲内がより好ましく、１／２０～１／２０の範囲内がさらに好ましい。特にナノサイズシリカフィラーの配合割合が大きくなった場合において、粒径比（ｄ２／ｄ１）を１／２００以上とすることにより、エポキシ樹脂組成物の過度な増粘を抑制することが容易となる。また、粒径比（ｄ２／ｄ１）を１／５以下とすることにより、大径の窒化アルミニウムフィラー同士の隙間に小径のナノサイズシリカフィラーを充填することが容易となる。そのため、エポキシ樹脂組成物中のフィラーの充填率を向上させることが容易となる。

　また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物において、エポキシ樹脂組成物全量に対する窒化アルミニウムフィラーおよびナノサイズシリカフィラーの合計配合割合は、６０．０質量％～８５．０質量％の範囲内であることが好ましく、６５．５質量％～８０．５質量％の範囲内がより好ましい。合計配合割合を６５．５質量％以上とすることにより、硬化物の熱伝導性をより向上させることが容易となり、合計配合割合を８０．５質量％以下とすることにより、エポキシ樹脂組成物の過度な増粘を抑制することが容易となる。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物に配合する窒化アルミニウムフィラーの熱伝導率は特に限定されない。ただし、熱伝導率が高い硬化物を得る観点からは、１４５Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上がより好ましい。また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物に必要に応じて配合されるナノサイズシリカフィラーの熱伝導率は、特に限定されない。ただし、上記と同様の観点からは、１．２Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましい。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物に用いられるフィラーの形状は特に限定されない。フィラーの形状は、球形状、不定形状、鱗片状等のいずれであってもよい。ただし、硬化物の熱伝導性を改善する観点では不定形状が好ましい。不定形状のフィラーの例としては、粉砕法により製造されたフィラーが挙げられる。

（Ｅ）その他の成分
　本実施形態のエポキシ樹脂組成物には、（Ａ）～（Ｄ）成分以外のその他の成分を適宜配合してもよい。その他の成分としては特に限定されない。その他の成分として、たとえば、カップリング剤、イオントラップ剤、レベリング剤、酸化防止剤、消泡剤、難燃剤、着色剤、反応性希釈剤、エラストマーなどが挙げられる。また、その他の配合剤の配合量は、使用目的に応じて適宜決定される。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、原料となる各成分を混合して攪拌することにより、調製される。混合攪拌の方法は特に限定されない。公知の混合攪拌法を利用することができる。たとえば、ロールミルなどを用いることができる。また、原料として用いる（Ａ）エポキシ樹脂が固形状の場合は、他の成分と混合する前に加熱処理などを行うことによって液状化されたエポキシ樹脂を混合することが好ましい。また、エポキシ樹脂組成物の調製に際しては、原料となる全成分を一度に混合してもよい。あるいは、原料となる全成分のうちから選択された一部の成分を混合して調製された一次混合物に対して、残りの成分を混合してもよい。たとえば、（Ａ）エポキシ樹脂に対して、（Ｄ）フィラーを均一に分散させることが困難な場合は、（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｄ）フィラーとを混合して調製された一次混合物に対して、残りの各成分を混合してもよい。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、注入性に優れる。そのため、粘度を低くすることが容易である。それゆえ、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の２５℃における粘度を、典型的には５００Ｐａ・ｓ以下とすることは、容易である。なお、２５℃における粘度は、４００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、３００Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましい。また、２５℃における粘度の下限値は特に限定されない。ただし、取り扱いの観点からは、１０Ｐａ・ｓ以上が好ましく、２０Ｐａ・ｓ以上がより好ましく、４０Ｐａ・ｓ以上であることがさらに好ましい。なお、粘度は、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製のＨＢ－ＤＶ型粘度計を用いて、２５℃において回転数２０ｒｐｍで測定される。この際、ＳＣ４－１４スピンドルを使用する。測定レンジは、５０～５００Ｐａ・ｓである。

　本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、半導体素子あるいはＬＥＤパッケージなどの各種電子部品の樹脂封止用途に広く適用できる。また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物を用いて電子部品の樹脂封止を行う場合、（１）樹脂封止の対象となる部材が予め配置された金型内へ、金型内の空間と連通する樹脂供給用の流路（ゲート、ランナーなど）を介して射出される液状のエポキシ樹脂組成物で、当該金型内を充填する成形方法（いわゆるトランスファ成形）、あるいは、（２）金型内を予め液状のエポキシ樹脂組成物で充填すると共に、樹脂封止の対象となる部材を配置した後、プレス型締めを行う成形方法（いわゆるコンプレッション成形）などの、公知の成形方法を利用できる。コンプレッション成形では、樹脂供給用の流路が不要である。この点で、コンプレッション成形は、エポキシ樹脂組成物の使用効率がほぼ１００％に近いという特徴を有する。そのため、近年、コンプレッション成形が広く利用されつつある。本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、コンプレッション成形に用いる部材（液状コンプレッションモールド材）として、好適に利用することができる。また、本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、グラブトップ材として好適に利用することができる。

　また、コンプレッションモールド材、あるいはグラブトップ材などとして本実施形態のエポキシ樹脂組成物を用いて樹脂封止を行う場合、本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、半導体装置の製造に好適に用いられる。この場合、本実施形態の半導体装置は、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の硬化物からなる封止材を備えている。そして、当該封止材により、少なくとも半導体素子が樹脂封止される。

　以下に、本発明を実施例に挙げて説明する。ただし、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。

１．エポキシ樹脂組成物の調製
　表１～表４に示す配合比率となるように、ロールミルを用いて原料を混合攪拌した。これにより、実施例１～１６および比較例１～８のエポキシ樹脂組成物を調製した。なお、原料として用いた（Ａ）～（Ｄ）成分の詳細は以下の通りである。

２．エポキシ樹脂組成物の調製に用いた原料成分
（Ａ）エポキシ樹脂
・エポキシ樹脂１（エポゴーセーＰＴ（一般グレード）、ポリテトラメチレングリコールのジグリシジルエーテル、エポキシ当量４４０ｇ／ｅｑ、四日市合成社製）
・エポキシ樹脂２（ｊＥＲ６３０、アミノフェノール型液状エポキシ樹脂、エポキシ当量９８ｇ／ｅｑ、三菱ケミカル社製）
・エポキシ樹脂３（ＨＰ４０３２Ｄ、ナフタレン型液状エポキシ樹脂、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ、ＤＩＣ社製）
・エポキシ樹脂４（ＹＤＦ８１７０、ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂、エポキシ当量１５８ｇ／ｅｑ、日鉄ケミカル＆マテリアル社製）
・エポキシ樹脂５（ＲＥ４１０Ｓ、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、エポキシ当量１７８ｇ／ｅｑ、日本化薬社製）

（Ｂ）硬化剤
・硬化剤１（ＭＥＨ－８００５、フェノール系硬化剤、水酸基当量１３９～１４３ｇ／ｅｑ、明和化成社製）
・硬化剤２（ＥＴＨＡＣＵＲＥ１００ＰＬＵＳ、アミン系硬化剤、アルベマール社製）
・硬化剤３（ＨＮ－２２００、酸無水物系硬化剤、昭和電工マテリアルズ社製）

（Ｃ）硬化触媒
・硬化触媒１（２Ｐ４ＭＺ、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、四国化成工業社製）
・硬化触媒２（２ＭＺＡ、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、四国化成工業社製）

（Ｄ）フィラー
（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラー
・フィラーＡＮ１（平均粒径１．０μｍ、ウラン含有量１．０ｐｐｂ以下、粉砕法）
・フィラーＡＮ２（平均粒径５．０μｍ、ウラン含有量５．０ｐｐｂ以下、溶射法）
（Ｄ－２）シリカフィラー（シリカナノフィラー）
・フィラーＳ１（ＹＡ０５０Ｃ－ＳＭ１、平均粒径０．０５μｍ、アドマテックス社製、ウラン含有量３．０ｐｐｂ以下、湿式法）
・フィラーＳ２（ＹＡ０１０Ｃ－ＳＭ１、平均粒径０．０１μｍ、アドマテックス社製、ウラン含有量３．０ｐｐｂ以下、湿式法）
・フィラーＳ３（ＹＣ１００Ｃ－ＳＭ１、平均粒径０．１０μｍ、アドマテックス社製、ウラン含有量３．０ｐｐｂ以下、湿式法）
（Ｄ－３）その他のフィラー（アルミナフィラー）
・フィラーＡ１（Ａ２－ＳＸ－Ｇ４、平均粒径０．３μｍ、アドマテックス社製、ウラン含有量５．０ｐｐｂ以下、ＶＭＣ（Ｖａｐｏｒｉｚｅｄ　ｍｅｔａｌ　ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ）法）
・フィラーＡ２（ＡＺ１０－７５、平均粒径１０．５μｍ、日鉄ケミカル＆マテリアル株式会社、ウラン含有量４００ｐｐｂ、溶射法）

３．各種物性値および特性値の評価
　各実施例および比較例のエポキシ樹脂組成物の粘度および注入性、ならびに、各実施例および比較例のエポキシ樹脂組成物の硬化物の熱伝導率、α線量および剥離試験結果は、以下に示す手順にて測定または評価した。結果を表１～表４に示す。

（粘度）
　各実施例および比較例のエポキシ樹脂組成物の粘度は、ブルックフィールド社製ＨＢ－ＤＶ型粘度計（型番：ＨＢ－ＤＶ１）を用いて、液温２５℃、２０ｒｐｍの条件において、エポキシ樹脂組成物を調製した直後に測定した。

（注入性）
　各実施例および比較例のエポキシ樹脂組成物の注入性は以下の手順で評価した。まず、幅２５μｍ、深さ３００μｍでハーフダイシングした１２インチシリコンウエハを作製した。次に、このシリコンウエハ上にエポキシ樹脂組成物を塗布し、１２０℃に加温された金型を用いて圧縮成型および硬化を行った。成形・硬化処理後のシリコンウエハを、ハーフダイシング箇所が確認できるように切断した。そして、その断面の光学顕微鏡観察により、エポキシ樹脂組成物の硬化物が幅２５μｍ、深さ３００μｍのハーフダイシング箇所に充填できているかを評価した。表１～３に示す注入性の評価基準は以下のとおりである。
Ａ：硬化物がハーフダイシング箇所を、フィラーの偏りなく完全に充填できている。
Ｂ：硬化物がハーフダイシング箇所を完全に充填できていない、あるいは、硬化物がハーフダイシング箇所を完全に充填できている場合でも、硬化物中においてフィラーが偏在している。

（熱伝導率）
　各実施例および比較例のエポキシ樹脂組成物の硬化物の熱伝導率は以下の手順で測定した。まず、エポキシ樹脂組成物を６０分間、１５０℃で加熱硬化させることにより、厚み０．７ｍｍの硬化物を得た。この硬化物を、縦：１０ｍｍ×横：１０ｍｍに切断することにより、測定用試料を準備した。次に、この測定用試料の熱伝導率を、熱伝導測定装置（ＬＦＡ４４７ナノフラッシュ、ＮＥＴＺＳＣＨ社製）を用いて測定した。

（α線量）
　各実施例および比較例のエポキシ樹脂組成物を、コンプレッション成形機を用いて、金型温度１５０℃、成形圧力２５０ｋＮ、硬化時間６０分にて硬化させることにより、硬化物からなる試験片（縦：１４０ｍｍ×横：１２０ｍｍ×厚さ：０．２ｍｍ）を得た。得られた試験片を、その横幅方向に６枚を並べたものを試験サンプル（表面積の合計１００８ｃｍ^２）とした。次に、この試験サンプルを用いて低レベルα線測定装置（住友化学工業（株）製、ＬＡＣＳ－４０００Ｍ）を用いて、印加電圧１．９ＫＶ、ＰＲ－１０ガス（アルゴン：メタン＝９：１）１００ｍ／分、有効計数時間８８ｈにて、試験サンプルから放射されるα線量を測定した。

（剥離試験）
　剥離試験は以下の手順にて実施した。まず、ＦＲ－４基板（縦横：４ｃｍ×４ｃｍ、厚み：０．７５ｍｍ）の表面に、縦横：３ｃｍ×３ｃｍの領域内に、塗膜厚みが１ｍｍとなるように、実施例１、２、１０、１７のエポキシ樹脂組成物を各々印刷した。その後、１５０℃で６０分間、エポキシ樹脂組成物を硬化させた。これにより、ＦＲ－４基板上にエポキシ樹脂組成物の硬化物からなる硬化物層を形成した。次に、硬化物層が形成されたＦＲ－４基板を、温度３０℃・湿度６０％の条件下で、恒温恒湿槽に１９２時間放置した。その後、直ちに基板を、２６０℃に加熱されたハンダリフロー炉の炉内を３回通過させた。このようにして加熱処理を実施しすることにより、評価用サンプルを得た。得られた評価用サンプルについては、ＦＲ－４基板と硬化物層との界面において剥離が生じているか否かを、超音波探傷機（ＳＡＴ）で観察することにより、剥離性を評価した。結果を表４に示す。なお、表４に示す評価結果の評価基準は以下のとおりである。
Ａ：ＦＲ－４基板と硬化物層との界面に剥離は生じていない。
Ｂ：ＦＲ－４基板と硬化物層との界面に剥離が発生している。

Claims (16)

1. 　（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）硬化剤と、（Ｃ）硬化触媒と、（Ｄ）フィラーとを含むエポキシ樹脂組成物であって、
   　前記（Ｄ）フィラーは、（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーを含み、
   　前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの平均粒径が１０．０μｍ以下であり、
   　前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーのウラン含有量が２０ｐｐｂ以下であり、
   　前記（Ｄ）フィラーの全量に対する前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの配合割合が、７０質量％以上であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
2. 　前記エポキシ樹脂組成物の硬化物のα線量が０．１００ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下であることを特徴とする請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
3. 　前記エポキシ樹脂組成物の硬化物のα線量が０．００５ｃｏｕｎｔ／ｃｍ^２・ｈ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のエポキシ樹脂組成物。
4. 　前記エポキシ樹脂組成物の硬化物の熱伝導率が１．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする請求項１～３のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
5. 　２５℃での粘度が５００．０Ｐａ・ｓ以下であることを特徴とする請求項１～４のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
6. 　前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーの平均粒径が７．５μｍ以下であることを特徴とする請求項１～５のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
7. 　前記（Ｄ）フィラーの配合量が、前記エポキシ樹脂組成物の合計質量１００質量部に対して５０．０～９０．０質量部であることを特徴とする請求項１～６のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
8. 　前記（Ｄ）フィラーは、（Ｄ－２）シリカフィラーをさらに含み、
   　前記（Ｄ－２）シリカフィラーの平均粒径が５ｎｍ～１２０ｎｍであり、
   　前記（Ｄ－２）シリカフィラーのウラン含有量が２０ｐｐｂ以下であることを特徴とする請求項１～７のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
9. 　前記エポキシ樹脂組成物に対する前記（Ｄ－１）窒化アルミニウムフィラーおよび前記（Ｄ－２）シリカフィラーの合計配合割合が、６０．０質量％～８５．０質量％であることを特徴とする請求項８に記載のエポキシ樹脂組成物。
10. 　前記（Ｄ）フィラーの形状が、不定形状であることを特徴とする請求項１～９のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
11. 　前記（Ｂ）硬化剤が、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、および、酸無水物系硬化剤からなる群より選択されるいずれか１種以上であることを特徴とする請求項１～１０のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
12. 　前記（Ｂ）硬化剤が、少なくとも前記フェノール系硬化剤を含み、かつ、前記樹脂組成物に対する前記フェノール系硬化剤の含有割合が１質量％～５質量％である請求項１１に記載のエポキシ樹脂組成物。
13. 　請求項１～１２のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物を含むことを特徴とする液状コンプレッションモールド材。
14. 　請求項１～１２のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物を含むことを特徴とするグラブトップ材。
15. 　請求項１３に記載の液状コンプレッションモールド材の硬化物からなる封止材を備えることを特徴とする半導体装置。
16. 　請求項１４に記載のグラブトップ材の硬化物からなる封止材を備えることを特徴とする半導体装置。