WO2023054021A1 - 円筒形電池 - Google Patents

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positive electrode
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周一 角田
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三洋電機株式会社
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    • H01M50/131—Primary casings; Jackets or wrappings characterised by physical properties, e.g. gas permeability, size or heat resistance

Definitions

  • the present disclosure relates to cylindrical batteries.
  • Patent Document 1 Conventionally, there is one described in Patent Document 1 as a cylindrical battery.
  • an electrode body in which a long positive electrode and a long negative electrode are wound with a separator interposed is housed in a bottomed cylindrical outer can.
  • Patent Document 2 discloses that porous metal is lightweight and has impact absorption performance, and is expected to be used as a material for automobiles, railway vehicles, and the like, which may collide during movement.
  • an object of the present disclosure is to provide a cylindrical battery that can reduce the impact force applied to the electrode body and reduce the risk of short circuit.
  • a cylindrical battery according to the present disclosure includes an electrode body in which a long positive electrode and a long negative electrode are wound with a separator interposed therebetween, and a bottomed cylindrical battery that accommodates the electrode body. and an outer can, wherein the outer can includes a cylindrical porous metal part made of porous metal.
  • the cylindrical battery according to the present disclosure it is possible to reduce the impact force applied to the electrode body and reduce the risk of short circuit.
  • FIG. 1 is an axial cross-sectional view of a cylindrical battery according to an embodiment of the present disclosure
  • FIG. 3 is a perspective view of an electrode body of the cylindrical battery
  • FIG. 2 is an enlarged schematic diagram of an R portion shown in FIG. 1.
  • FIG. FIG. 4 is an enlarged schematic view corresponding to FIG. 3 in a cylindrical battery of a modified example
  • 4 is an enlarged schematic diagram corresponding to FIG. 3 in a cylindrical battery of another modified example
  • the cylindrical battery of the present disclosure may be a primary battery or a secondary battery.
  • a battery using an aqueous electrolyte or a battery using a non-aqueous electrolyte may be used.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery (lithium ion battery) using a non-aqueous electrolyte is exemplified below as the cylindrical battery 10 of one embodiment, but the cylindrical battery of the present disclosure is not limited to this.
  • FIG. 1 is an axial cross-sectional view of a cylindrical battery 10 according to an embodiment of the present disclosure
  • FIG. 2 is a perspective view of an electrode body 14 of the cylindrical battery 10.
  • a cylindrical battery 10 includes a wound electrode body 14, a non-aqueous electrolyte (not shown), and a bottomed cylindrical metal outer can containing the electrode body 14 and the non-aqueous electrolyte. 16, and a sealing member 17 that closes the opening of the outer can 16.
  • the electrode assembly 14 has a wound structure in which a long positive electrode 11 and a long negative electrode 12 are wound with two long separators 13 interposed therebetween.
  • the negative electrode 12 is formed with a size one size larger than that of the positive electrode 11 in order to prevent deposition of lithium. That is, the negative electrode 12 is formed longer than the positive electrode 11 in the longitudinal direction and the width direction (transverse direction). Also, the two separators 13 are at least one size larger than the positive electrode 11, and are arranged so as to sandwich the positive electrode 11, for example.
  • the negative electrode 12 may constitute the winding start end of the electrode body 14 . Generally, however, the separator 13 extends beyond the winding start end of the negative electrode 12 , and the winding start end of the separator 13 becomes the winding start end of the electrode body 14 .
  • the non-aqueous electrolyte contains a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent.
  • the non-aqueous solvent include esters, ethers, nitriles, amides, and mixed solvents of two or more thereof.
  • the non-aqueous solvent may contain a halogen-substituted product obtained by substituting at least part of the hydrogen atoms of these solvents with halogen atoms such as fluorine.
  • the non-aqueous electrolyte is not limited to a liquid electrolyte, and may be a solid electrolyte using a gel polymer or the like.
  • a lithium salt such as LiPF 6 is used as the electrolyte salt.
  • the positive electrode 11 has a positive electrode current collector and positive electrode mixture layers formed on both sides of the positive electrode current collector.
  • a metal foil stable in the potential range of the positive electrode 11, such as aluminum or an aluminum alloy, or a film in which the metal is arranged on the surface layer can be used.
  • the positive electrode mixture layer contains a positive electrode active material, a conductive agent, and a binder.
  • a positive electrode mixture slurry containing a positive electrode active material, a conductive agent, a binder, and the like is applied onto a positive electrode current collector, the coating film is dried, and then compressed to collect a positive electrode mixture layer. It can be produced by forming on both sides of the electric body.
  • the positive electrode active material is composed mainly of a lithium-containing metal composite oxide.
  • Metal elements contained in the lithium-containing metal composite oxide include Ni, Co, Mn, Al, B, Mg, Ti, V, Cr, Fe, Cu, Zn, Ga, Sr, Zr, Nb, In, Sn , Ta, W, and the like.
  • An example of a preferable lithium-containing metal composite oxide is a composite oxide containing at least one of Ni, Co, Mn and Al.
  • Carbon materials such as carbon black, acetylene black, ketjen black, and graphite can be exemplified as the conductive agent contained in the positive electrode mixture layer.
  • the binder contained in the positive electrode mixture layer include fluororesins such as polytetrafluoroethylene (PTFE) and polyvinylidene fluoride (PVdF), polyacrylonitrile (PAN), polyimide resins, acrylic resins, and polyolefin resins. . These resins may be used in combination with cellulose derivatives such as carboxymethyl cellulose (CMC) or salts thereof, polyethylene oxide (PEO), and the like.
  • CMC carboxymethyl cellulose
  • PEO polyethylene oxide
  • the negative electrode 12 has a negative electrode current collector and negative electrode mixture layers formed on both sides of the negative electrode current collector.
  • a metal foil stable in the potential range of the negative electrode 12 such as copper or a copper alloy, or a film in which the metal is arranged on the surface layer can be used.
  • the negative electrode mixture layer contains a negative electrode active material and a binder.
  • a negative electrode mixture slurry containing a negative electrode active material, a binder, and the like is applied onto a negative electrode current collector, the coating film is dried, and then compressed to form a negative electrode mixture layer on the current collector. It can be produced by forming on both sides.
  • a carbon material that reversibly absorbs and releases lithium ions is generally used as the negative electrode active material.
  • Preferred carbon materials are graphite such as natural graphite such as flake graphite, massive graphite and earthy graphite, massive artificial graphite and artificial graphite such as graphitized mesophase carbon microbeads.
  • the negative electrode mixture layer may contain a Si material containing silicon (Si) as a negative electrode active material.
  • a metal other than Si that forms an alloy with lithium, an alloy containing the metal, a compound containing the metal, or the like may be used as the negative electrode active material.
  • the binder contained in the negative electrode mixture layer may be fluororesin, PAN, polyimide resin, acrylic resin, polyolefin resin, or the like, but preferably styrene-butadiene rubber (SBR ) or its modified form.
  • the negative electrode mixture layer may contain, for example, CMC or its salt, polyacrylic acid (PAA) or its salt, polyvinyl alcohol, etc. in addition to SBR or the like.
  • a porous sheet having ion permeability and insulation is used for the separator 13 .
  • porous sheets include microporous thin films, woven fabrics, and non-woven fabrics.
  • polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene, cellulose, and the like are preferable.
  • the separator 13 may have either a single layer structure or a laminated structure.
  • a heat-resistant layer or the like may be formed on the surface of the separator 13 .
  • a positive electrode lead 20 is joined to the positive electrode 11, and a negative electrode lead 21 is joined to the end of the negative electrode 12 on the winding end side in the longitudinal direction.
  • Cylindrical battery 10 has insulating plate 18 above electrode assembly 14 and insulating plate 19 below electrode assembly 14 .
  • the positive electrode lead 20 extends through the through hole of the insulating plate 18 toward the sealing member 17
  • the negative electrode lead 21 extends through the outside of the insulating plate 19 toward the bottom 68 of the outer can 16 .
  • the positive electrode lead 20 is connected to the lower surface of the bottom plate 23 of the sealing member 17 by welding or the like.
  • a terminal cap 27 forming a top plate of the sealing member 17 is electrically connected to the bottom plate 23, and the terminal cap 27 serves as a positive electrode terminal.
  • the negative electrode lead 21 is connected to the inner surface of the bottom portion 68 of the metal outer can 16 by welding or the like, and the outer can 16 serves as a negative electrode terminal.
  • the positive lead 20 is electrically connected to an intermediate portion such as the central portion of the positive electrode current collector in the winding direction
  • the negative electrode lead 21 is connected to the negative electrode current collector in the winding direction. is electrically connected to the end of the winding end.
  • the negative electrode lead may be electrically connected to the end of the negative electrode current collector on the winding start side in the winding direction.
  • the electrode body has two negative leads, one negative lead is electrically connected to the winding start side end of the negative electrode current collector in the winding direction, and the other negative lead is connected to the negative electrode current collector. It may be electrically connected to the winding end side end in the winding direction of the body.
  • the negative electrode and the outer can may be electrically connected by bringing the winding end portion of the negative electrode current collector in the winding direction into contact with the inner surface of the outer can.
  • the cylindrical battery 10 further includes a resin gasket 28 arranged between the outer can 16 and the sealing member 17 .
  • the sealing member 17 is crimped and fixed to the opening of the outer can 16 via a gasket 28 . Thereby, the internal space of the cylindrical battery 10 is sealed.
  • the gasket 28 is sandwiched between the outer can 16 and the sealing member 17 to insulate the sealing member 17 from the outer can 16 .
  • the gasket 28 has a role of a sealing material for keeping the inside of the battery airtight, and a role of an insulating material for insulating the outer can 16 and the sealing body 17 .
  • the outer can 16 accommodates the electrode body 14 and the non-aqueous electrolyte, and has a shoulder portion 38 , a grooved portion 34 , a cylindrical portion 50 and a bottom portion 68 .
  • the grooved portion 34 can be formed, for example, by spinning a portion of the side surface of the outer can 16 radially inward to form an annular depression radially inward.
  • the shoulder portion 38 is formed by bending the upper end portion of the outer can 16 inward toward the peripheral edge portion 45 of the outer can 17 when the sealing member 17 is crimped and fixed to the outer can 16 .
  • the sealing body 17 has a structure in which a bottom plate 23, a lower valve body 24, an insulating member 25, an upper valve body 26, and a terminal cap 27 are layered in order from the electrode body 14 side.
  • Each member constituting the sealing member 17 has, for example, a disk shape or a ring shape, and each member other than the insulating member 25 is electrically connected to each other.
  • the bottom plate 23 has at least one through hole 23a.
  • the lower valve body 24 and the upper valve body 26 are connected at their central portions, and an insulating member 25 is interposed between their peripheral edge portions.
  • FIG. 3 is an enlarged schematic diagram of the R portion shown in FIG.
  • the outer can 16 includes a tubular porous metal portion 51 made of porous metal and a dense metal portion 53 arranged radially inside the porous metal portion 51 .
  • the dense metal portion 53 is made of a dense metal with a small porosity.
  • the porous metal portion 51 and the dense metal portion 53 are located in the tubular portion 50 located between the grooved portion 34 and the bottom portion 68 of the outer can 16 .
  • tubular portion 50 of outer can 16 includes a two-layer structure consisting of porous metal portion 51 and dense metal portion 53 .
  • the porous metal part 51 may be arranged in the area of the cylindrical part 50 facing the side surface of the electrode body 14. is preferred. It should be noted that portions of the outer can 16 other than the porous metal portion 51 and the dense metal portion 53 are preferably made of a dense metal like the dense metal portion 53 .
  • the porosity of the dense metal portion 53 is preferably 1% or less.
  • the porosity of the porous metal portion 51 is preferably 10% or more, more preferably 40% or more, and still more preferably 70% or more.
  • the porosity of the porous metal portion 51 is, for example, 95% or less, and preferably 90% or less from the viewpoint of mechanical strength.
  • the outer can 16 is produced, for example, as follows. Specifically, a low-carbon steel plate is formed into a cylindrical can. At this time, in the cylindrical can, the thickness of the portion facing the side surface of the electrode body 14 is made thinner than the thickness of the other portion to form a thin portion in the cylindrical portion. After that, the molded cylindrical can is placed in the center of a cylindrical mold having an inner diameter equal to or greater than the outer diameter, and a slurry obtained by mixing low-carbon steel powder, resin balls, and a binder resin binder is applied to the thin-walled portion of the cylindrical can. Pour it between the part and the mold and sinter it. After that, the cylindrical can is released from the cylindrical mold. Thus, the outer can 16 having the porous metal portion around the thin portion is produced. It should be noted that the porous metal portion can be produced by a wide variety of manufacturing methods. The porous metal portion may be made using any of these wide variety of manufacturing methods.
  • a dense metal portion 53 made of a dense metal having a porosity of 1% or less is arranged inside the porous metal portion 51 . Therefore, it is possible to substantially prevent the electrolyte such as the electrolytic solution to be filled in the outer can 16 from penetrating into the outer can 16 (inside the pores), and the electrode assembly 14 can be filled with a sufficient amount of electrolyte.
  • a low-carbon steel plate was formed into a cylindrical can having an outer diameter of 18.0 mm, a side thickness of 0.2 mm, a bottom thickness of 0.4 mm, and a height of 80.0 mm.
  • a thin portion having a small outer diameter was provided in a portion facing the electrode body 14 in the cylindrical portion of the cylindrical can (the thickness of the thin portion was 0.125 mm).
  • the cylindrical can was placed in the center of the cylindrical mold, and slurry mixed with low-carbon steel powder with a diameter of 0.01 mm, resin balls with a diameter of 0.01 mm, and a binder resin binder was poured between the thin-walled portion of the cylindrical can and the mold.
  • a porous metal portion having an outer diameter of 18.0 mm outside the thin portion was prepared by the cylindrical can and sintered to form a porous metal portion having an outer diameter of 18.0 mm outside the thin portion.
  • the cylindrical can was released from the mold to prepare an outer can having an outer diameter of 18 mm, a side thickness of 0.25 mm, a bottom thickness of 0.4 mm and a height of 69.1 mm.
  • a porous metal portion 51 made of porous metal having a pore size of 0.01 mm and a porosity of 70% and a dense metal portion 51 made of dense metal were formed in the outer can facing the side surface of the electrode body 14 .
  • Two layers of part 53 were provided.
  • a portion of the outer can 16 other than the porous metal portion 51 and the dense metal portion 53 is made of dense metal like the dense metal portion 53 .
  • the rolled positive electrode was heat-treated by contacting it with a roll heated to 200° C. for 5 seconds, and cut into a thickness of 0.178 mm, a width of 58.4 mm, and a length of 553 mm to prepare a positive electrode.
  • a negative electrode active material 86.5 parts by mass of graphite powder and 13.5 parts by mass of Si oxide were mixed. Thereafter, 1 part by mass of CMC as a thickener and 1 part by mass of a dispersion of acrylonitrile-butadiene rubber as a binder were dispersed in water to prepare a negative electrode slurry.
  • This negative electrode slurry was applied to both sides of a negative electrode current collector made of copper foil having a thickness of 10 ⁇ m to form a negative electrode coated portion.
  • the thickness of the negative electrode mixture layer was adjusted by compressing with a compression roller so that the thickness of the negative electrode became 0.170 mm, and the negative electrode was cut into a width of 59.5 mm and a length of 622 mm.
  • EMC ethylene carbonate
  • EMC ethyl methyl carbonate
  • DMC dimethyl methyl carbonate
  • a positive electrode lead made of aluminum was attached to the positive electrode current collector, and a negative electrode lead made of nickel-copper-nickel was attached to the negative electrode current collector.
  • a separator made of polyethylene was placed between the positive electrode current collector and the negative electrode current collector, the positive electrode, the negative electrode, and the separator were wound, and tape was applied to the outermost periphery of the wound body including the winding end of the negative electrode. to produce a wound electrode body.
  • the negative electrode current collector exposed portion was arranged at the outermost peripheral portion of the electrode body.
  • insulating plates are placed above and below the electrode group, respectively, inserted into the outer can, the negative electrode lead is welded, and the positive electrode lead is welded to a sealing plate having an internal pressure-activated safety valve, and the outer can is wrapped. stored inside the can.
  • a non-aqueous electrolyte was injected into the inside of the battery case by a pressurization method.
  • a cylindrical battery non-aqueous electrolyte secondary battery was produced by crimping the open end of the battery case to the sealing member via a gasket. The capacity of the battery was 3685mAh.
  • Example 2 In comparison with Example 1, a cylindrical battery was produced in the same manner as in Example 1, except that the porous metal slurry to be poured into the cylindrical mold was changed to set the porosity of the porous metal portion of the outer can to 40%. was made.
  • the cylindrical batteries of Examples 1 and 2 and Comparative Example were subjected to the following impact test. Specifically, each battery was charged to an SOC of 50%, and a test was conducted in which a 9.1 kg weight was dropped from a height of 700 mm while a ⁇ 15.8 mm round bar was applied to the side of the battery. The test was performed at positions where the positive electrode lead was circumferentially positioned at 0°, 45°, 90°, 135°, and 180° with respect to the central axis of the battery.
  • the circumferential position of the positive electrode lead was set to 0° when the center of the positive electrode lead was positioned on the line connecting the contact points of the battery and the round bar and the center axis of the battery while the round bar was in contact with the side of the battery.
  • a crash test was performed once at each of the above five positions for each battery. After that, the presence or absence of a short circuit in each battery was investigated.
  • Table 1 shows the test results. As shown in Table 1, with respect to 45° and 125° where separator breakage is likely to occur, the battery of the comparative example ignites at 45° and short-circuits at 135°. On the other hand, in Example 2 in which the porosity of the porous metal portion was 40%, a short circuit occurred at 45°, but no short circuit occurred at 135°. Further, in Example 1 in which the porosity of the porous metal portion was 70%, no short circuit occurred at any angle.
  • the cylindrical porous metal portion 51 made of a porous metal in the cylindrical portion 50 of the outer can 16 facing the side surface of the electrode body 14 the impact energy absorbed by the outer can 16 can be increased, and the electrode The impact force to which the body 14 is subjected can be reduced.
  • the porosity of the porous metal portion 51 is preferably 40% to 95%, more preferably 70% to 90%.
  • the dense metal portion 53 made of dense metal inside the porous metal portion 51 the impact energy when the outer can 16 collides can be greatly increased, and the risk of internal short circuit in the electrode body 14 is greatly reduced. can do.
  • the present disclosure is not limited to the above embodiments and modifications thereof, and various improvements and modifications are possible within the scope of the claims of the present application and their equivalents.
  • the dense metal portion 53 is arranged inside the outer can 16 and the porous metal portion 51 is arranged outside the outer can 16 .
  • the porous metal portion may be arranged inside the outer can 16 and the dense metal portion may be arranged outside the outer can.
  • the cylindrical portion of the outer can 116 may have a three-layer structure. Then, the first porous metal portion 151 made of the first porous metal having the first porosity is arranged in the outermost layer outside the can, and the central layer provided radially inside the first porous metal portion 151 has , a second porous metal portion 152 made of a second porous metal having a second porosity smaller than the first porosity, and a dense metal portion 152 made of a dense metal in the innermost layer inside the can. 153 may be arranged.
  • the cylindrical portion of the outer can may be composed of a plurality of layers so that the porosity gradually decreases from the outside of the can toward the inside of the can.
  • the innermost layer inside the can may be composed of a porous metal or a dense metal.
  • Dense metal portions 251 and 252 made of dense metal may be arranged on the outer layer and the innermost layer inside the can, respectively, and a porous metal portion 253 made of porous metal may be placed on the intermediate layer between the outermost layer and the innermost layer. may be placed.
  • a porous metal portion 253 made of porous metal may be placed on the intermediate layer between the outermost layer and the innermost layer. may be placed.

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Abstract

円筒形電池（１０）が、長尺状の正極と長尺状の負極がセパレータを介して巻回された電極体と、電極体を収容する有底筒状の外装缶（１６）と、を備える。外装缶（１６）が、ポーラス金属で構成される筒状のポーラス金属部（５１）を含む。外装缶（１６）が、ポーラス金属部（５１）の内側に配置された、緻密金属で構成される緻密金属部（５３）を備えるようにしてもよい。

Description

円筒形電池
　本開示は、円筒形電池に関する。
　従来、円筒形電池としては、特許文献１に記載されているものがある。この円筒形電池では、長尺状の正極と長尺状の負極がセパレータを介して巻回された電極体が有底筒状の外装缶に収容されている。また、特許文献２には、ポーラス金属が軽量で衝撃吸収性能を有するため、移動中に衝突する可能性がある自動車や鉄道車両等の材料として期待されていることが開示されている。
国際公開２０１９／０６９８９０号 特開２００６－７０２８６号公報
　近年の円筒形電池の高容量化に伴う電極体内の緊迫力の増大により、衝撃を受けた際の内部短絡のリスクが高まりつつある。特に、正極リード、正極リードを被覆するテープのエッジ、及び正極終端等の電極体内の段差を起点に内部短絡が生じるリスクが高まりつつある。そこで、本開示の目的は、電極体が受ける衝撃力を緩和でき、短絡リスクを低減できる円筒形電池を提供することにある。
　上記課題を解決するため、本開示に係る円筒形電池は、長尺状の正極と長尺状の負極がセパレータを介して巻回された電極体と、電極体を収容する有底筒状の外装缶と、を備え、外装缶が、ポーラス金属で構成される筒状のポーラス金属部を含む。
　本開示に係る円筒形電池によれば、電極体が受ける衝撃力を緩和でき、短絡リスクを低減できる。
本開示の一実施形態に係る円筒形電池の軸方向の断面図である。 上記円筒形電池の電極体の斜視図である。 図１に示すＲ部の拡大模式図である。 変形例の円筒形電池における図３に対応する拡大模式図である。 他の変形例の円筒形電池における図３に対応する拡大模式図である。
　以下、図面を参照しながら、本開示に係る円筒形電池の実施形態について詳細に説明する。なお、本開示の円筒形電池は、一次電池でもよく、二次電池でもよい。また、水系電解質を用いた電池でもよく、非水系電解質を用いた電池でもよい。以下では、一実施形態である円筒形電池１０として、非水電解質を用いた非水電解質二次電池（リチウムイオン電池）を例示するが、本開示の円筒形電池はこれに限定されない。
　以下で説明する実施形態や変形例の特徴部分を適宜に組み合わせて新たな実施形態を構築することは当初から想定されている。以下の実施形態では、図面において同一構成に同一符号を付し、重複する説明を省略する。また、複数の図面には、模式図が含まれ、異なる図間において、各部材における、縦、横、高さ等の寸法比は、必ずしも一致しない。本明細書では、円筒形電池１０の軸方向（高さ方向）の封口体１７側を「上」とし、軸方向の外装缶１６の底部６８側を「下」とする。また、以下で説明される構成要素のうち、最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素であり、必須の構成要素ではない。
　図１は、本開示の一実施形態に係る円筒形電池１０の軸方向の断面図であり、図２は、円筒形電池１０の電極体１４の斜視図である。図１に示すように、円筒形電池１０は、巻回型の電極体１４、非水電解質（図示せず）、電極体１４及び非水電解質を収容する有底筒状で金属製の外装缶１６、及び外装缶１６の開口部を塞ぐ封口体１７を備える。図２に示すように、電極体１４は、長尺状の正極１１と長尺状の負極１２が長尺状の２枚のセパレータ１３を介して巻回された巻回構造を有する。
　負極１２は、リチウムの析出を防止するために、正極１１よりも一回り大きな寸法で形成される。即ち、負極１２は、正極１１より長手方向及び幅方向（短手方向）に長く形成される。また、２枚のセパレータ１３は、少なくとも正極１１よりも一回り大きな寸法で形成され、例えば正極１１を挟むように配置される。負極１２は、電極体１４の巻き始め端を構成してもよい。しかし、一般的には、セパレータ１３が負極１２の巻き始め側端を超えて延出し、セパレータ１３の巻き始め側端が電極体１４の巻き始め端となる。
　非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水溶媒には、例えばエステル類、エーテル類、ニトリル類、アミド類、およびこれらの２種以上の混合溶媒等を用いてもよい。非水溶媒は、これら溶媒の水素原子の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有してもよい。なお、非水電解質は液体電解質に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。電解質塩には、ＬｉＰＦ６等のリチウム塩が使用される。
　正極１１は、正極集電体と、正極集電体の両面に形成された正極合剤層とを有する。正極集電体には、アルミニウム、アルミニウム合金など、正極１１の電位範囲で安定な金属箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。正極合剤層は、正極活物質、導電剤、及び結着剤を含む。正極１１は、例えば正極集電体上に正極活物質、導電剤、及び結着剤等を含む正極合剤スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧縮して正極合剤層を集電体の両面に形成することにより作製できる。
　正極活物質は、リチウム含有金属複合酸化物を主成分として構成される。リチウム含有金属複合酸化物に含有される金属元素としては、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｂ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｓｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｔａ、Ｗ等が挙げられる。好ましいリチウム含有金属複合酸化物の一例は、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌの少なくとも１種を含有する複合酸化物である。
　正極合剤層に含まれる導電剤としては、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、黒鉛等の炭素材料が例示できる。正極合剤層に含まれる結着剤としては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等のフッ素樹脂、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン樹脂などが例示できる。これらの樹脂と、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）又はその塩等のセルロース誘導体、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）などが併用されてもよい。
　負極１２は、負極集電体と、負極集電体の両面に形成された負極合剤層を有する。負極集電体には、銅、銅合金など、負極１２の電位範囲で安定な金属箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極合剤層は、負極活物質、及び結着剤を含む。負極１２は、例えば負極集電体上に負極活物質、及び結着剤等を含む負極合剤スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧縮して負極合剤層を集電体の両面に形成することにより作製できる。
　負極活物質には、一般的に、リチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出する炭素材料が用いられる。好ましい炭素材料は、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛、土状黒鉛等の天然黒鉛、塊状人造黒鉛、黒鉛化メソフェーズカーボンマイクロビーズ等の人造黒鉛などの黒鉛である。負極合剤層には、負極活物質として、ケイ素（Ｓｉ）を含有するＳｉ材料が含まれていてもよい。また、負極活物質には、Ｓｉ以外のリチウムと合金化する金属、当該金属を含有する合金、当該金属を含有する化合物等が用いられてもよい。
　負極合剤層に含まれる結着剤には、正極１１の場合と同様に、フッ素樹脂、ＰＡＮ、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、ポリオレフィン樹脂等を用いてもよいが、好ましくはスチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）又はその変性体を用いる。負極合剤層には、例えばＳＢＲ等に加えて、ＣＭＣ又はその塩、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）又はその塩、ポリビニルアルコールなどが含まれていてもよい。
　セパレータ１３には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータ１３の材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂、セルロースなどが好ましい。セパレータ１３は、単層構造、積層構造のいずれでもよい。セパレータ１３の表面には、耐熱層などが形成されてもよい。
　図１に示すように、正極１１には、正極リード２０が接合され、負極１２の長手方向の巻き終わり側端部には、負極リード２１が接合される。円筒形電池１０は、電極体１４の上方に絶縁板１８を有し、電極体１４の下方に絶縁板１９を有する。正極リード２０は、絶縁板１８の貫通孔を通って封口体１７側に延び、負極リード２１は、絶縁板１９の外側を通って外装缶１６の底部６８側に延びる。正極リード２０は、封口体１７の底板２３の下面に溶接等で接続される。封口体１７の天板を構成する端子キャップ２７が底板２３と電気的に接続され、端子キャップ２７が正極端子となる。また、負極リード２１は、金属製の外装缶１６の底部６８の内面に溶接等で接続され、外装缶１６が負極端子となる。
　図１及び図２に示す例では、正極リード２０は、正極集電体における巻回方向の中央部等の中間部に電気的に接続され、負極リード２１は、負極集電体における巻回方向の巻き終わり側端部に電気的に接続される。しかし、負極リードは、負極集電体における巻回方向の巻き始め側端部に電気的に接続されてもよい。又は、電極体が２つの負極リードを有して、一方の負極リードが、負極集電体における巻回方向の巻き始め側端部に電気的に接続され、他方の負極リードが、負極集電体における巻回方向の巻き終わり側端部に電気的に接続されてもよい。又は、負極集電体における巻回方向の巻き終わり側端部を外装缶の内面に当接させることで、負極と外装缶を電気的に接続してもよい。
　円筒形電池１０は、外装缶１６と封口体１７との間に配置される樹脂製のガスケット２８を更に備える。封口体１７は、ガスケット２８を介して外装缶１６の開口部にかしめ固定される。これにより、円筒形電池１０の内部空間が密閉される。ガスケット２８は、外装缶１６と封口体１７に挟持され、封口体１７を外装缶１６に対して絶縁する。ガスケット２８は、電池内部の気密性を保つためのシール材の役割と、外装缶１６と封口体１７を絶縁する絶縁材としての役割を有する。
　外装缶１６は、電極体１４と非水電解質を収容し、肩部３８、溝入れ部３４、筒状部５０、及び底部６８を有する。溝入れ部３４は、例えば、外装缶１６の側面の一部を、径方向内側にスピニング加工して径方向内側に環状に窪ませることで形成できる。肩部３８は、封口体１７を外装缶１６にかしめ固定する際に、外装缶１６の上端部を封口体１７の周縁部４５に向かって内側に折り曲げて形成される。
　封口体１７は、電極体１４側から順に、底板２３、下弁体２４、絶縁部材２５、上弁体２６、及び端子キャップ２７が積層された構造を有する。封口体１７を構成する各部材は、例えば円板形状又はリング形状を有し、絶縁部材２５を除く各部材は互いに電気的に接続されている。底板２３は、少なくとも１つの貫通孔２３ａを有する。また、下弁体２４と上弁体２６は、各々の中央部で接続され、各々の周縁部の間には絶縁部材２５が介在している。
　円筒形電池１０が異常発熱して、円筒形電池１０の内圧が上昇すると、下弁体２４が上弁体２６を端子キャップ２７側に押し上げるように変形して破断し、下弁体２４と上弁体２６の間の電流経路が遮断される。さらに内圧が上昇すると、上弁体２６が破断して、端子キャップ２７の貫通孔２７ａからガスが排出される。このガスの排出により、円筒形電池１０の内圧が過度に上昇して円筒形電池１０が破裂することを防止でき、円筒形電池１０の安全性を高くできる。
　図３は、図１に示すＲ部の拡大模式図である。図１及び図３に示すように、外装缶１６は、ポーラス金属で構成される筒状のポーラス金属部５１と、ポーラス金属部５１の径方向の内側に配置される緻密金属部５３を備える。緻密金属部５３は空孔率の小さい緻密金属で構成される。ポーラス金属部５１及び緻密金属部５３は、外装缶１６において溝入れ部３４と底部６８の間に位置する筒状部５０に配置されている。図１に示す実施形態では、外装缶１６の筒状部５０は、ポーラス金属部５１と緻密金属部５３で構成される２層構造を含んでいる。外装缶１６の筒状部５０の全ての範囲にポーラス金属部５１を配置する必要はないが、例えば、筒状部５０のうち電極体１４の側面に対向する範囲にポーラス金属部５１を配置することが好ましい。なお、外装缶１６のうち、ポーラス金属部５１と緻密金属部５３以外の部分は、緻密金属部５３と同様に緻密金属から構成されていることが好ましい。
　緻密金属部５３の空孔率は、１％以下であることが好ましい。一方、ポーラス金属部５１の空孔率は、好ましくは１０％以上であり、より好ましくは４０％以上であり、更に好ましくは７０％以上である。また、ポーラス金属部５１の空孔率は、例えば、９５％以下であり、機械強度の観点から９０％以下であることが好ましい。
　外装缶１６は、例えば、次のようにして作製される。詳しくは、低炭素鋼板を円筒缶に成形する。このとき、円筒缶において、電極体１４の側面に対向する部分の肉厚を、それ以外の部分の肉厚よりも薄くすることにより筒状部に薄肉部を形成する。その後、成形した円筒缶を、その外径以上の内径を有する円筒状の型の中心に置き、低炭素鋼粉末、樹脂ボール、つなぎの樹脂バインダーを混合したスラリーを円筒缶の筒状部の薄肉部と型の間に流し込んで、焼結処理する。その後、円筒缶を円筒状の型から離型する。このようにして、薄肉部の周囲にポーラス金属部が形成された外装缶１６を作製する。なお、ポーラス金属部は、多種多様な製法で作製できる。ポーラス金属部は、それら多種多様の製法のいずれを用いて作製されてもよい。
　＜円筒形電池１０の作用効果＞
　円筒形電池１０では、外装缶１６のポーラス金属部５１の材質として、例えば７０％～９０％の空孔率を有して衝撃吸収特性を有するポーラス金属を採用している。したがって、衝撃時に外装缶１６のポーラス金属部５１で衝撃エネルギーを吸収でき、外装缶１６の潰れ量を低減できる。よって、電極体１４が受ける衝撃を低減でき、内部短絡のリスクを下げることができる。
　更には、ポーラス金属部５１の内側に空孔率が１％以下の緻密金属から構成される緻密金属部５３が配置されている。したがって、外装缶１６内に充填させる電解液等の電解質が外装缶１６内（空孔内）に浸透することを略防止でき、電極体１４に十分な量の電解質を充填できる。
　＜実施例１＞
　［外装缶の作製］
　低炭素鋼板を外径１８.０ｍｍ、側厚０.２ｍｍ、底厚、０.４ｍｍ、高さ８０.０ｍｍの円筒缶に成形した。このとき、円筒缶の筒状部のうち電極体１４に対向する部分に外径が小さい薄肉部を設けた（薄肉部の厚みは０.１２５ｍｍ）。その後、円筒缶を円筒状の型の中心に置き、直径０.０１ｍｍの低炭素鋼粉末、直径０.０１ｍｍの樹脂ボール、つなぎの樹脂バインダーを混合したスラリーを円筒缶の薄肉部と型の間に流し込んで、焼結処理し、薄肉部の外方に外径が１８.０ｍｍとなるようにポーラス金属部を形成した。その後、円筒缶を離型して、外形１８ｍｍ、側厚０.２５ｍｍ、底厚０.４ｍｍ、高さ６９.１ｍｍの外装缶を作製した。このようにして、外装缶における電極体１４の側面に対向する部分に空孔サイズ０.０１ｍｍ、空孔率７０％のポーラス金属から構成されるポーラス金属部５１と緻密金属から構成される緻密金属部５３の２層を設けた。なお、外装缶１６のうちポーラス金属部５１と緻密金属部５３を除く部分は、緻密金属部５３と同様に緻密金属で構成した。
　［正極の作製］
　正極活物質としてアルミニウム含有ニッケルコバルト酸リチウム（ＬｉＮｉ０．９１Ｃｏ０．０４Ａｌ０．０５Ｏ２）を用いた。その後、９８.６質量部のＬｉＮｉ０．９１Ｃｏ０．０４Ａｌ０．０５Ｏ２（正極活物質）と、０.８質量部のアセチレンブラックと、０.６質量部のポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）（結着剤）をＮ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）の溶剤中で混合して、正極スラリーを得た。この正極スラリーを厚み１５μｍのアルミニウム箔の両面に均一に塗布した。次に、加熱した乾燥機中で１００～１５０℃の温度で熱処理してＮＭＰを除去後、ロールプレス機により圧延した。さらに圧延加工後の正極を、２００℃に熱したロールに５秒間接触させることで、熱処理をおこない、厚み０.１７８ｍｍ、幅５８．４ｍｍ、長さ５５３ｍｍに裁断して正極を作製した。
　［負極の作製］
　負極活物質として、黒鉛粉末を８６．５質量部、Ｓｉ酸化物を１３.５質量部になるように混合した。その後、増粘剤にＣＭＣを１質量部、結着剤としてのアクリルニトリルブタジエンゴムのディスパージョン１質量部を水に分散させ、負極スラリーを調整した。この負極スラリーを、厚さ１０μｍの銅箔の負極集電体の両面に塗布して負極塗工部を形成した。次いで、乾燥した後、負極厚みが０.１７０ｍｍになるように圧縮ローラで圧縮し負極合剤層の厚みを調整し、幅５９.５ｍｍ、長さ６２２ｍｍに裁断して負極を作製した。
　［非水電解液の調製］
　エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とジメチルメチルカーボネート（ＤＭＣ）とからなる混合溶媒（体積比でＥＣ：ＥＭＣ：ＤＭＣ＝２０：５：７５）に、ＬｉＰＦ６を１.３モル／リットル溶解して非水電解液を調製した。
　［円筒形電池の作製］
　正極集電体にアルミニウム製の正極リードを取り付け、負極集電体にニッケル－銅－ニッケル製の負極リードを取り付けた。その後、正極集電体と負極集電体との間にポリエチレン製のセパレータを配置して、正極、負極、セパレータを巻回し、負極の巻き終り端を含む巻回体の最外周にテープを貼着し、巻回型の電極体を作製した。このとき、電極体の最外周部に負極集電体露出部を配置した。
　次に、電極群の上と下とに絶縁板をそれぞれ配置し、上記作製した外装缶に挿入し、負極リードを溶接すると共に、正極リードを内圧作動型の安全弁を有する封口板に溶接して、外装缶の内部に収納した。その後、電池ケースの内部に非水電解液を加圧方式により注入した。最後に、電池ケースの開口端部を、ガスケットを介して封口体にかしめることにより円筒形電池（非水電解質二次電池）を作製した。電池の容量は、３６８５ｍＡｈであった。
　＜実施例２＞
　実施例１との比較において、円筒状の型に流し込むポーラス金属のスラリーを変えて、外装缶のポーラス金属部の空孔率を４０％としたこと以外は実施例１と同じ製法で円筒形電池を作製した。
　＜比較例＞
　実施例１との比較において、外装缶を緻密金属のみで構成したこと以外は実施例１と同じ製法で円筒形電池を作製した。
　（衝突試験）
　実施例１、２及び比較例の円筒形電池に次の衝突試験を施した。詳しくは、各電池をＳＯＣ５０％に充電し、丸棒Φ１５.８ｍｍを電池側面に当てた状態で９.１ｋｇのおもりを７００ｍｍの高さから落下させる試験を行った。試験は、正極リードの電池の中心軸に対する周方向位置が、０°、４５°、９０°、１３５°、１８０°となる位置で行った。なお、丸棒を電池側面に当てた状態において、電池と丸棒の接点と電池の中心軸を結ぶ線上に正極リードの中心が位置する場合の正極リードの周方向位置を０°とした。衝突試験は、各電池において上記５つの位置で各１回実施した。その後、各電池の短絡の有無を調査した。
　（試験結果）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に試験結果を示す。表１に示すように、セパレータの破損が起こり易い４５°、１２５°に関し、比較例の電池は、４５°で発火が生じ、１３５°では、短絡が生じている。これに対し、ポーラス金属部の空孔率が４０％の実施例２では、４５°で短絡が生じたものの、１３５°では短絡が生じなかった。また、ポーラス金属部の空孔率が７０％の実施例１に至っては、全ての角度で短絡が生じなかった。
　したがって、電極体１４の側面に対向する外装缶１６の筒状部５０にポーラス金属で構成される筒状のポーラス金属部５１を設けることで、外装缶１６が吸収する衝突エネルギーを大きくでき、電極体１４が受ける衝撃力を低減することができる。ポーラス金属部５１の空孔率は、４０％～９５％であることが好ましく、７０％～９０％であることがより好ましい。更には、ポーラス金属部５１の内側に緻密金属で構成される緻密金属部５３を設けることで外装缶１６の衝突時の衝撃エネルギーを格段に大きくでき、電極体１４における内部短絡のリスクを大きく低減することができる。
　＜変形例＞
　本開示は、上記実施形態およびその変形例に限定されるものではなく、本願の特許請求の範囲に記載された事項およびその均等な範囲において種々の改良や変更が可能である。例えば、上記実施形態では、外装缶１６の内側に緻密金属部５３を配置し、外装缶１６の外側にポーラス金属部５１を配置していた。しかし、外装缶１６の内側にポーラス金属部を配置し、外装缶の外側に緻密金属部を配置してもよい。
　また、図４、すなわち、変形例の円筒形電池１１０における図３に対応する拡大模式断面図に示すように、外装缶１１６の筒状部を３層構造としてもよい。そして、缶外側の最外層に、第１空孔率を有する第１ポーラス金属で構成される第１ポーラス金属部１５１を配置し、第１ポーラス金属部１５１の径方向内側に設けられる中央層に、第１空孔率よりも小さい第２空孔率を有する第２ポーラス金属で構成される第２ポーラス金属部１５２を配置し、缶内側の最内層に、緻密金属で構成される緻密金属部１５３を配置してもよい。このように、外装缶の筒状部を複数層で構成し、缶外側から缶内側に行くにしたがって空孔率が徐々に小さくなるようにしてもよい。また、この場合において、缶内側の最内層は、ポーラス金属で構成してもよく、又は緻密金属で構成してもよい。
　また、図５、すなわち、他の変形例の円筒形電池２１０における図３に対応する拡大模式断面図に示すように、外装缶２１６の筒状部を３層構造としてもよく、缶外側の最外層と缶内側の最内層にそれぞれ緻密金属で構成される緻密金属部２５１,２５２を配置してもよく、最外層と最内層の間の中間層にポーラス金属で構成されるポーラス金属部２５３を配置してもよい。このようにすると、電極体１４が受ける衝撃力を低減できるだけでなく、電解質が外装缶２１６に浸透することを抑制できる。さらに、外装缶２１６において外部に露出する部分の耐腐食性も良好なものにできる。以上の通り、本開示の円筒形電池は、外装缶がポーラス金属で構成される筒状のポーラス金属部を含んでいればよい。本開示の円筒形電池によれば、ポーラス金属部で衝撃力を緩和でき、短絡リスクを低減できる。
　１０,１１０,２１０　円筒形電池、　１１　正極、　１２　負極、　１３　セパレータ、　１４　電極体、　１６,１１６,２１６　外装缶、　１７　封口体、　１８,１９　絶縁板、　２０　正極リード、　２１　負極リード、　２３　底板、　２３ａ　貫通孔、　２４　下弁体、　２５　絶縁部材、　２６　上弁体、　２７　端子キャップ、　２７ａ　貫通孔、　２８　ガスケット、　３４　溝入れ部、　３８　肩部、　４５　周縁部、　５０　筒状部、　５１,２５３　ポーラス金属部、　５３,１５３,２５１,２５２　緻密金属部、　６８　底部、　１５１　第１ポーラス金属部、　１５２　第２ポーラス金属部。

Claims (3)

  1. 　長尺状の正極と長尺状の負極がセパレータを介して巻回された電極体と、
    　前記電極体を収容する有底筒状の外装缶と、を備え、
    　前記外装缶が、ポーラス金属で構成される筒状のポーラス金属部を含む、円筒形電池。
  2. 　前記外装缶が、前記ポーラス金属部の内側に配置された、緻密金属で構成される緻密金属部と、を備える、請求項１に記載の円筒形電池。
  3. 　前記ポーラス金属部の空孔率が７０％～９０％である、請求項１又は２に記載の円筒形電池。
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