WO2023022094A1 - 硬化性接着剤組成物、フィルム状接着剤、多層配線基板の製造方法及び多層配線基板 - Google Patents

硬化性接着剤組成物、フィルム状接着剤、多層配線基板の製造方法及び多層配線基板 Download PDF

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cte
wiring board
film
electrode portion
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将司 大越
希 高野
邦彦 赤井
弘行 伊澤
由佳 伊藤
俊輔 高木
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昭和電工マテリアルズ株式会社
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    • H05K3/46—Manufacturing multilayer circuits

Definitions

  • the present disclosure relates to a curable adhesive composition, a film adhesive, a method for manufacturing a multilayer wiring board, and a multilayer wiring board.
  • a multilayer wiring board has a configuration in which a plurality of insulating layers such as insulating substrates are laminated, and a wiring pattern made of conductors is formed on one or both sides of each insulating layer. Wiring patterns between different insulating layers are connected by conductive through-holes, conductor pillars, or the like that pass through one or more insulating layers in the thickness direction (see, for example, Patent Document 1 below).
  • the multilayer wiring board has a connection structure in which conductive through holes and conductor pillars are connected by a bonding material such as solder through electrodes provided as necessary (for example, See Patent Document 2 below).
  • JP 2013-211518 A Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-218542
  • the present disclosure has been made in view of the above circumstances, and provides a method for manufacturing a multilayer wiring board that enables simplification of the manufacturing process while ensuring connectivity of the multilayer wiring board under high-temperature and high-humidity conditions.
  • An object of the present invention is to provide a curable adhesive composition and a film adhesive that can be used in the method.
  • Another object of the present disclosure is to provide a multilayer wiring board.
  • One aspect of the present disclosure includes a first wiring member having a first electrode portion on its surface, a second wiring member having a second electrode portion on its surface, conductive particles, and a curable adhesive composition. and a film-like adhesive that is heated and pressurized in a state in which the first electrode portion and the second electrode portion are arranged to face each other via the film-like adhesive to form the first electrode portion and the second electrode portion, and the thermal expansion coefficient and glass transition temperature of the cured product of the curable adhesive composition are respectively CTE 0 (ppm/° C.) and Tg 0 (° C.) Provided is a method for manufacturing a multilayer wiring board that satisfies all of the following conditions (A) and (B) when the above conditions are met. (A) 5 ⁇ CTE0 ⁇ 270 (B) 140 ⁇ Tg0 ⁇ 280
  • the first wiring member, the film-like adhesive, and the second wiring member are laminated and pressed to connect the wiring members together in a short time, at low energy cost, and with low environmental load.
  • the manufacturing process can be simplified by including the above process once or multiple times.
  • Another aspect of the present disclosure is a curable adhesive composition used for bonding wiring members constituting a multilayer wiring board, wherein the thermal expansion coefficient and glass transition temperature of the cured product of the curable adhesive composition is CTE 0 (ppm/°C) and Tg 0 (°C), respectively, a curable adhesive composition that satisfies all of the following conditions (A) and (B).
  • Another aspect of the present disclosure provides a film adhesive containing the above curable adhesive composition and conductive particles.
  • a first wiring member having a first electrode portion, a second wiring member having a second electrode portion, and a wiring member between the first wiring member and the second wiring member.
  • a connecting portion containing conductive particles for electrically connecting the first electrode portion and the second electrode portion and a cured resin material for bonding the first wiring member and the second wiring member.
  • Another aspect of the present disclosure provides an electronic component including the multilayer wiring board described above.
  • a method for manufacturing a multilayer wiring board that enables simplification of the manufacturing process while ensuring connectivity and the like of the multilayer wiring board under high-temperature and high-humidity conditions, and an adhesive that can be used in the method Compositions and film adhesives can be provided. Further, according to the present disclosure, it is possible to provide a multilayer wiring board.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a film adhesive; FIG. It is a schematic cross section for demonstrating an example of the manufacturing method of a multilayer wiring board. It is a schematic cross section for demonstrating an example of the manufacturing method of a multilayer wiring board. 1 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a multilayer wiring board; FIG.
  • (meth)acrylic acid means acrylic acid or methacrylic acid
  • (meth)acrylate means acrylate or its corresponding methacrylate
  • a or B may include either A or B, or may include both.
  • step refers not only to an independent step, but also to the term if the desired action of the step is achieved even if it cannot be clearly distinguished from other steps. included. Further, a numerical range indicated using “-” indicates a range including the numerical values described before and after "-" as the minimum and maximum values, respectively.
  • each component in the composition is the sum of the multiple substances present in the composition when there are multiple substances corresponding to each component in the composition, unless otherwise specified. means quantity.
  • the exemplified materials may be used alone, or two or more of them may be used in combination.
  • the upper limit or lower limit of the numerical range at one stage may be replaced with the upper limit or lower limit of the numerical range at another stage.
  • the upper and lower limits of the numerical ranges may be replaced with the values shown in the examples.
  • the curable adhesive composition of this embodiment may be a thermosetting resin composition containing a thermosetting resin and, if necessary, a curing agent or a curing accelerator.
  • thermosetting resins examples include epoxy resins, polyimide resins, triazine resins, phenol resins, melamine resins, modified products of these resins, and the like.
  • epoxy resins examples include bisphenol-type epoxy resins, novolac-type epoxy resins, aliphatic chain epoxy resins, epoxidized polybutadiene, glycidyl ester-type epoxy resins, glycidylamine-type epoxy resins, and the like.
  • Bisphenol type epoxy resins such as bisphenol F type epoxy resins and bisphenol S type epoxy resins, cresol novolac type epoxy resins, bisphenol A novolak type epoxy resins, and novolak type epoxy resins such as salicylaldehyde phenol novolak type epoxy resins may be used.
  • Bisphenol A novolak type epoxy resin, cresol novolak type epoxy resin, or salicylaldehyde phenol novolak type epoxy resin can be used from the viewpoint of improving heat resistance.
  • thermosetting resin may be used singly or in combination of two or more.
  • the content of the thermosetting resin in the curable adhesive composition may be 10 to 90% by mass, or 20 to 80% by mass, based on the total mass of the curable adhesive composition. , 30 to 70% by mass.
  • Various known curing agents can be used.
  • an epoxy resin dicyandiamide, diaminodiphenylmethane, diaminodiphenylsulfone, phthalic anhydride, pyromellitic anhydride, phenol novolac, and the like can be used.
  • Polyfunctional phenols such as cresol novolak and the like can be used.
  • the curing agent may be used singly or in combination of two or more.
  • the content of the curing agent in the curable adhesive composition may be 10 to 90 parts by mass, 20 to 80 parts by mass, or 30 to 70 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the thermosetting resin. It may be parts by mass.
  • curing accelerators examples include imidazole compounds, organic phosphorus compounds, tertiary amines, quaternary ammonium salts, and the like.
  • the curing accelerator may be used singly or in combination of two or more.
  • the content of the curing accelerator in the curable adhesive composition may be 0.01 to 10 parts by mass, or 0.05 to 8 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the thermosetting resin. It may be 0.1 to 5 parts by mass.
  • the curable resin composition of the present embodiment can contain a phenolic resin having a hydroxyl equivalent of 300 g/eq or less for the purpose of improving the heat resistance of the cured product.
  • a phenolic resin novolak-type phenolic resins such as phenol novolak, cresol novolak, bisphenol A novolak, bisphenol F novolak, and catechol novolak, and those obtained by substituting the aromatic ring with an alkyl group can be used.
  • the hydroxyl equivalent of the phenol resin may be 250 g/eq or less from the viewpoint of improving the heat resistance of the cured product, and may be 50 g/eq or more from the viewpoint of ease of handling and good reactivity. It may be 100 g/eq or more.
  • the hydroxyl group equivalent of the phenol resin is obtained by the following measuring method.
  • the flask is then fitted with an air condenser and heated to 100° C. for 1 hour. After cooling the flask, add 1 mL of water and heat the flask again at 100° C. for 10 minutes. After recooling the flask, rinse the air condenser and flask neck with 5 mL of neutralized methanol and add 1 mL of phenolphthalein reagent.
  • the solution thus obtained is titrated with a 0.1 mol/L potassium hydroxide/ethanol solution to determine the hydroxyl value. From the obtained hydroxyl value, the hydroxyl equivalent (g/eq) in terms of mass per 1 mol (1 eq) of hydroxyl is calculated.
  • the content of the phenolic resin in the curable resin composition can be set so that the number of hydroxyl groups in the phenolic resin is 0.5 to 2 per epoxy group in the epoxy resin.
  • a structural unit derived from the polymaleimide compound (m1) (hereinafter sometimes referred to as “(m1) component”), A modified polymaleimide compound (M) having a structural unit derived from an amine compound (m2) having an amino group (hereinafter sometimes referred to as “component (m2)”).
  • Component (m1) includes, for example, N,N'-ethylenebismaleimide, N,N'-hexamethylenebismaleimide, N,N'-(1,3-phenylene)bismaleimide, N,N'-[1 ,3-(2-methylphenylene)]bismaleimide, N,N'-[1,3-(4-methylphenylene)]bismaleimide, N,N'-(1,4-phenylene)bismaleimide, bis( 4-maleimidophenyl)methane, bis(3-methyl-4-maleimidophenyl)methane, 3,3-dimethyl-5,5-diethyl-4,4-diphenylmethanebismaleimide, bis(4-maleimidophenyl)ether, bis (4-maleimidophenyl) sulfone, bis(4-maleimidophenyl) sulfide, bis(4-maleimidophenyl) ketone, bis(4-maleimidoc
  • the (m2) component is preferably an amine compound (polyamine compound) having at least two amino groups, and may be a diamine compound having two amino groups.
  • Component (m2) includes, for example, 4,4'-diaminodiphenylmethane, 4,4'-diamino-3,3'-dimethyldiphenylmethane, 3,3'-diethyl-4,4'-diaminodiphenylmethane, 4,4 '-diaminodiphenyl ether, 4,4'-diaminodiphenyl sulfone, 3,3'-diaminodiphenyl sulfone, 4,4'-diaminodiphenyl ketone, 4,4'-diaminobiphenyl, 3,3'-dimethyl-4,4 '-diaminobiphenyl, 2,2'-dimethyl-4,4'-diaminobiphenyl, 3,3'-dihydroxybenz
  • the modified polymaleimide compound (M) is a compound containing a structure represented by the following formula (1) obtained by an addition reaction between the maleimide group of the component (m1) and the amino group of the component (m2). good too.
  • formula (1) * indicates a binding position.
  • the content of structural units derived from component (m1) in modified polymaleimide compound (M) is not particularly limited, but may be 50 to 95% by mass, 70 to 92% by mass, or 75% by mass. It may be up to 90% by mass.
  • the content of the structural unit derived from the (m2) component in the modified polymaleimide compound (M) is not particularly limited, but may be 5 to 50% by mass, 8 to 30% by mass, or 10% by mass. It may be up to 25% by mass.
  • the total content of the structural units derived from the component (m1) and the structural units derived from the component (m2) in the modified polymaleimide compound (M) is not particularly limited, but may be 80% by mass or more, or 90% by mass. or more, may be 95% by mass or more, or may be 100% by mass (that is, composed only of the structural unit derived from the component (m1) and the structural unit derived from the component (m2)). .
  • the content of the modified polymaleimide compound in the curable resin composition may be 5 to 90% by mass, or 10 to 80% by mass, based on the total mass of the curable adhesive composition. It may be 20 to 70% by mass, 30 to 70% by mass, or 40 to 70% by mass.
  • the curable resin composition of the present embodiment may contain a radically polymerizable compound.
  • a compound having a radically polymerizable functional group can be used as the radically polymerizable compound.
  • a vinyl group, an acryloyl group, a methacryloyl group, etc. are mentioned as a radically polymerizable functional group.
  • An inorganic filler can optionally be used in combination with the curable resin composition of the present embodiment.
  • Inorganic fillers include silica, alumina, talc, mica, kaolin, aluminum hydroxide, boehmite, magnesium hydroxide, zinc borate, zinc stannate, zinc oxide, titanium oxide, boron nitride, calcium carbonate, barium sulfate, boron
  • Aluminum oxide, potassium titanate, glass powder such as E-glass, T-glass, and D-glass, hollow glass beads, and the like can be used. These may be used alone or in combination of two or more.
  • silica can be used in terms of dielectric properties, heat resistance, and low thermal expansion.
  • examples of silica include precipitated silica, which is produced by a wet method and has a high water content, and dry-process silica, which is produced by a dry method and contains almost no bound water.
  • the average particle size of the inorganic filler may be 0.1 to 10 ⁇ m, or may be 0.3 to 8 ⁇ m. By setting the average particle size of the inorganic filler to 0.1 ⁇ m or more, good fluidity can be maintained when the resin is highly filled. It is possible to suppress the occurrence of defects caused by particles.
  • the average particle size is the particle size at a point corresponding to exactly 50% volume when the cumulative frequency distribution curve by particle size is obtained with the total volume of the particles as 100%, and is measured by the laser diffraction scattering method. It can be measured with the particle size distribution analyzer used.
  • Inorganic fillers may be used singly or in combination of two or more.
  • the content of the inorganic filler in the curable adhesive composition may be 0 to 90% by mass, or may be 0 to 80% by mass, based on the total mass of the curable adhesive composition. It may be 0 to 70% by mass.
  • the curable adhesive composition of the present embodiment may optionally contain known thermoplastic resins, elastomers, organic fillers, flame retardants, ultraviolet absorbers, antioxidants, photopolymerization initiators, fluorescent brighteners, and adhesion improvers. agents and the like can be contained.
  • the curable adhesive composition of the present embodiment has the following values when the coefficient of thermal expansion and the glass transition temperature of the cured product of the curable adhesive composition are CTE 0 (ppm/°C) and Tg 0 (°C), respectively. It may be one that satisfies both the conditions (A) and (B). (A) 5 ⁇ CTE0 ⁇ 270 (B) 140 ⁇ Tg0 ⁇ 90
  • the coefficient of thermal expansion of the cured product (or cured resin) of the curable adhesive composition is determined by thermomechanical analysis using a thermomechanical analyzer under the following conditions according to the compression method.
  • An evaluation substrate having a thickness of 250 ⁇ m ⁇ 50 ⁇ m and 5 mm square is prepared from a cured product of the curable adhesive composition.
  • the evaluation substrate is mounted in the X direction on a TMA tester (TMA2940, manufactured by DuPont), and then measured twice continuously under the measurement conditions of a load of 5 g and a temperature increase rate of 10° C./min.
  • the average coefficient of thermal expansion from 30° C. to 100° C. in the second measurement is calculated and used as the coefficient of thermal expansion.
  • the coefficient of thermal expansion of the cured product (or cured resin) of the curable adhesive composition obtained above can also be said to be the coefficient of thermal expansion in the thickness direction of the cured product.
  • the glass transition temperature of the cured product (or cured resin) of the curable adhesive composition is determined by thermomechanical analysis using a thermomechanical analyzer and compression method under the following conditions.
  • Glass-transition temperature An evaluation substrate having a thickness of 250 ⁇ m ⁇ 50 ⁇ m and 5 mm square is prepared from a cured product of the curable adhesive composition. The evaluation substrate is mounted in the Z direction on a TMA testing apparatus (manufactured by DuPont, TMA2940), and then measured twice continuously under the measurement conditions of a load of 5 g and a heating rate of 10° C./min. The temperature indicated by the intersection of the tangent lines at two points of ⁇ 30° C. of the inflection point of the thermal expansion curve in the second measurement is defined as the glass transition temperature.
  • an evaluation substrate When determining the coefficient of thermal expansion or the glass transition temperature of the cured product of the curable adhesive composition, 10 sheets of 25 ⁇ m thick film formed by forming the curable adhesive composition into a film are laminated and heated at 150 to 250 ° C. By curing for 30 to 120 minutes at , an evaluation substrate can be prepared from a cured product of a curable adhesive composition having a reaction rate of 90% or more. A reaction rate is calculated
  • a differential scanning calorimeter (DSC) device (product name DSC7, manufactured by Perkin Elmer) was used to measure the temperature range from 30 ° C. to 250 ° C. under a nitrogen stream.
  • the DSC calorific value is measured at a temperature rate of 10°C/min.
  • the cured resin product may contain components other than resin components, such as inorganic fillers.
  • the cured product of the curable adhesive composition and the cured resin may have insulating properties.
  • CTE 0 (ppm/° C.) may be 5 or more, 10 or more, 30 or more, or 50 or more. may be 70 or more.
  • CTE 0 (ppm/° C.) may be 270 or less, 250 or less, 230 or less, 200 or less, or 180 It may be 100 or less, or 50 or less.
  • CTE 0 (ppm/° C.) may be 5-270, 5-250, 5-100, or 5-50.
  • thermosetting resin or curing agent having a rigid skeleton such as an aromatic ring For example, adjusting the amount of inorganic fillers, blending multiple types of inorganic fillers, selecting a thermosetting resin or curing agent having a rigid skeleton such as an aromatic ring, Or it can adjust by combining these.
  • Tg 0 (° C.) may be 140 or more, 150 or more, or 180 or more from the viewpoint of connectivity under high temperature and high humidity conditions.
  • Tg 0 (° C.) may be 280 or less, 250 or less, 230 or less, or 200 or less. From these viewpoints, Tg 0 (° C.) may be 140-280, or 150-280.
  • thermosetting resin or curing agent having a rigid skeleton For example, select a thermosetting resin or curing agent having a rigid skeleton, increase the crosslink density of the cured product, select an inorganic filler with high heat resistance, and use an inorganic filler. It can be adjusted by increasing the blending amount or by combining them.
  • the curable adhesive composition of the present embodiment is used for bonding wiring members constituting a multilayer wiring board, and in particular, it can be used in combination with conductive particles to connect wiring members.
  • the film-like adhesive of this embodiment contains the curable adhesive composition of this embodiment described above and conductive particles.
  • the film-like adhesive may have a structure comprising a layer made of a curable adhesive composition and conductive particles dispersed in this layer.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing one embodiment of an adhesive film comprising the film-like adhesive of this embodiment.
  • the adhesive film 7 shown in FIG. 1 includes a carrier film 3, a film-like adhesive 1 provided on the carrier film 3, and a release film 1 provided on the side of the film-like adhesive 1 opposite to the carrier film 3 side. a film 5;
  • the film-like adhesive 1 comprises a curable adhesive composition layer 2 made of the curable adhesive composition of the present embodiment described above, and conductive particles 4 dispersed in this layer.
  • the conductive particles may be Au, Ag, Ni, Cu, metal particles such as solder, conductive carbon particles made of conductive carbon, and the like.
  • the conductive particles may be those in which the surface of transition metals such as Ni is coated with noble metals such as Au. From the viewpoint of obtaining a sufficient pot life, the surface layer can be Au, Ag, platinum group noble metals, and may be Au.
  • the conductive particles form a conductive layer on the surface of the non-conductive particles by a method such as coating the surface of the non-conductive particles such as glass, ceramics, and plastics with the above-described conductive substance, and the outermost layer is made of a noble metal. It may be a coated conductive particle composed of a class. When such particles or hot-melt metal particles are used, they are deformable by heating and pressurization, so that the contact area between the wiring member and the electrode portion increases at the time of connection, and the reliability can be improved.
  • the conductive particles may be insulating-coated conductive particles that include the metal particles, conductive carbon particles, or coated conductive particles described above, and an insulating layer that contains an insulating material such as resin and coats the surface of the particles.
  • an insulating material such as resin
  • the conductive particles are used singly or in combination of two or more of the various conductive particles described above.
  • the maximum particle size of the conductive particles must be smaller than the minimum distance between the electrode portions of the wiring member (the shortest distance between adjacent electrode portions).
  • the maximum particle size of the conductive particles may be 1.0 ⁇ m or more, 2.0 ⁇ m or more, or 2.5 ⁇ m or more from the viewpoint of excellent dispersibility and conductivity.
  • the maximum particle size of the conductive particles may be 50 ⁇ m or less, 30 ⁇ m or less, or 20 ⁇ m or less from the viewpoint of excellent dispersibility and conductivity. From these viewpoints, the maximum particle size of the conductive particles may be 1.0 to 50 ⁇ m, 2.0 to 30 ⁇ m, or 2.5 to 20 ⁇ m.
  • 300 arbitrary conductive particles are measured for particle size by observation using a scanning electron microscope (SEM), and the largest value obtained is taken as the maximum particle size of the conductive particles.
  • the particle size of the conductive particles is the diameter of a circle circumscribing the conductive particles in the SEM image.
  • the average particle diameter of the conductive particles may be 1.0 ⁇ m or more, 2.0 ⁇ m or more, or 2.5 ⁇ m or more from the viewpoint of excellent dispersibility and conductivity.
  • the average particle size of the conductive particles may be 50 ⁇ m or less, 30 ⁇ m or less, or 20 ⁇ m or less from the viewpoint of excellent dispersibility and conductivity. From these viewpoints, the average particle size of the conductive particles may be 1.0 to 50 ⁇ m, 2.0 to 30 ⁇ m, or 2.5 to 20 ⁇ m.
  • 300 arbitrary conductive particles (pcs) are observed with a scanning electron microscope (SEM) to measure the particle size, and the average value of the obtained particle sizes is defined as the average particle size.
  • the conductive particles may have high dispersibility within the film adhesive. For example, keeping adjacent particles out of contact provides stable connection properties. Also, when the distances between the particles are uniform, the connection between the upper and lower electrode portions tends to be more stable. Furthermore, the conductive particles may be aligned in the planar direction.
  • the particle density of the conductive particles in the film adhesive is 10/ mm2 or more, 100/ mm2 or more, 1000/mm2 or more , or 5000/mm2 or more from the viewpoint of obtaining stable connection properties.
  • the particle density of the conductive particles in the film adhesive is 100,000/mm 2 or less, 70,000/mm 2 or less, 50,000/mm 2 or less, or It may be 30000/mm 2 or less.
  • the content of the conductive particles in the film adhesive may be 0 to 90 parts by mass, 1 to 85 parts by mass, or 2 to 80 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the curable adhesive composition. may be a part.
  • the thickness of the film adhesive may be 1-200 ⁇ m, 3-150 ⁇ m, or 5-100 ⁇ m.
  • the first wiring member, the film-like adhesive, and the second wiring member can be laminated and pressed together in a short time, at a low energy cost, and with a low environmental load.
  • the wiring members can be connected to each other, and the curable adhesive composition satisfies all of the above conditions (A) and (B), thereby sufficiently ensuring the connectivity of the multilayer wiring board under high-temperature and high-humidity conditions. can do.
  • the manufacturing process can be simplified by including the above process once or multiple times.
  • the film adhesive of this embodiment can be produced by the following method. Specifically, first, the components constituting the curable adhesive composition and the conductive particles are added to a solvent (organic solvent), and dissolved or dispersed by stirring, mixing, kneading, or the like to form a varnish composition (A varnish-like curable adhesive composition) is prepared. After that, the varnish composition is applied onto a release-treated substrate (e.g., carrier film, release film, etc.) using a knife coater, roll coater, applicator, comma coater, die coater, etc., and then heated. The solvent can be volatilized to form a film adhesive on the substrate.
  • a release-treated substrate e.g., carrier film, release film, etc.
  • the solvent can be volatilized to form a film adhesive on the substrate.
  • a solvent having properties capable of uniformly dissolving or dispersing each component may be used.
  • solvents include toluene, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, ethyl acetate, propyl acetate, butyl acetate, cyclohexanone and the like. These solvents can be used alone or in combination of two or more.
  • Stirring, mixing and kneading during preparation of the varnish composition can be carried out using, for example, a stirrer, a kneader, a three-roll mill, a ball mill, a bead mill, or a homodisper.
  • the substrate is not particularly limited as long as it has heat resistance that can withstand the heating conditions when volatilizing the solvent.
  • Examples include oriented polypropylene (OPP), polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate, and polyethylene isophthalate.
  • POP oriented polypropylene
  • PET polyethylene terephthalate
  • PET polyethylene naphthalate
  • polyethylene isophthalate polybutylene terephthalate
  • polyolefin polyacetate, polycarbonate, polyphenylene sulfide, polyamide, polyimide, cellulose, ethylene-vinyl acetate copolymer, polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride, synthetic rubber, liquid crystal polymer, fluororesin, copper and aluminum
  • a base material for example, a film made of a metal foil such as can be used.
  • the carrier film 3 is not particularly limited, but polyethylene terephthalate film, fluororesin film, polyimide film, stretched polypropylene film, copper foil, etc. can be used.
  • the release film 5 is not particularly limited, but a polyethylene terephthalate film, a fluororesin film, a polyimide film, an oriented polypropylene film, a copper foil, or the like can be used.
  • the heating conditions for volatilizing the solvent from the varnish composition applied to the substrate may be the conditions under which the solvent sufficiently volatilizes.
  • the heating conditions may be, for example, 40° C. or higher and 180° C. or lower for 0.1 minute or longer and 20 minutes or shorter.
  • a part of the solvent may remain in the film-like adhesive of this embodiment without being removed.
  • the content of the solvent in the film adhesive of the present embodiment may be, for example, 10% by mass or less, 5% by mass or less, or 1% by mass, based on the total mass of the film adhesive. It may be below.
  • a method for manufacturing a multilayer wiring board includes a first wiring member having a first electrode portion on its surface, a second wiring member having a second electrode portion on its surface, conductive particles and a curable adhesive.
  • a film-like adhesive containing an agent composition is heated and pressed in a state in which the first electrode portion and the second electrode portion are arranged to face each other with the film-like adhesive interposed therebetween, A step of electrically connecting the first electrode portion and the second electrode portion is provided.
  • the wiring member means a member for configuring or forming a multilayer wiring board.
  • the film-like adhesive may be the film-like adhesive of the present embodiment described above. That is, the coefficient of thermal expansion and glass transition temperature of the cured product of the curable adhesive composition may satisfy the above conditions of CTE 0 (ppm/°C) and Tg 0 (°C).
  • the first wiring member contains the first insulating portion containing the first cured resin or its precursor
  • the second wiring member contains the second cured resin.
  • CTE 0 (ppm/ ° C.) and Tg 0 (° C.) all of the following conditions (1) to (4) may be satisfied, and all of the following conditions (5) to (8) may be satisfied.
  • CTE 0 and Tg 0 are synonymous with those in the curable adhesive composition described above.
  • the coefficient of thermal expansion of the insulating portion of the wiring member is determined by thermomechanical analysis using a thermomechanical analyzer under the following conditions according to the compression method.
  • An evaluation substrate having a thickness of 250 ⁇ m ⁇ 50 ⁇ m and a size of 5 mm square is prepared from the material that constitutes the insulating portion.
  • the evaluation substrate is mounted in the X direction on a TMA tester (TMA2940, manufactured by DuPont), and then measured twice continuously under the measurement conditions of a load of 5 g and a temperature increase rate of 10° C./min.
  • the average coefficient of thermal expansion from 30° C. to 100° C. in the second measurement is calculated and used as the coefficient of thermal expansion.
  • the coefficient of thermal expansion of the insulating portion means the coefficient of thermal expansion of the insulating portion after the precursor is cured.
  • the coefficient of thermal expansion of the insulating portion obtained above can also be said to be the coefficient of thermal expansion in the thickness direction of the insulating portion (or the lamination direction of the wiring members).
  • the glass transition temperature of the insulating portion of the wiring member is determined by thermomechanical analysis using a thermomechanical analyzer and a compression method under the following conditions.
  • An evaluation substrate having a thickness of 250 ⁇ m ⁇ 50 ⁇ m and a size of 5 mm square is prepared from the material that constitutes the insulating portion.
  • the evaluation substrate is mounted in the Z direction on a TMA testing apparatus (manufactured by DuPont, TMA2940), and then measured twice continuously under the measurement conditions of a load of 5 g and a heating rate of 10° C./min.
  • the temperature indicated by the intersection of the tangent lines at two points of ⁇ 30° C. of the inflection point of the thermal expansion curve in the second measurement is defined as the glass transition temperature.
  • the glass transition temperature of the insulating portion means the glass transition temperature of the insulating portion after the precursor is cured.
  • the first and second insulating parts may contain a fiber base material such as glass fiber.
  • ) to (8) may be satisfied, all of the above conditions (1) to (8) may be satisfied, and the above (1) to (2) and (9) to (10) All of the conditions may be satisfied, or all of the above conditions (1) to (2) and (5) to (10) may be satisfied.
  • Examples of the first wiring member include multilayer substrates, core substrates, coreless multilayer substrates, flexible multilayer substrates, build-up multilayer substrates, multilayer rewiring layers, and the like.
  • Examples of the second wiring member include multilayer substrates, core substrates, coreless multilayer substrates, flexible multilayer substrates, build-up multilayer substrates, multilayer rewiring layers, and the like.
  • Combinations of the first wiring member and the second wiring member include, for example, a core substrate and a buildup multilayer board, a core substrate and a flexible multilayer board, a core substrate and a coreless multilayer board, and the like.
  • the first electrode portion and the second electrode portion are not particularly limited, but may be a pillar electrode, a bump electrode, a solder bump, or the like provided on the surface of the wiring member. It may be part of a conductor pillar or part of a conductive through-hole.
  • the material of the electrodes is not particularly limited, but examples include copper, tin, gold, and solder. Although the material of the wiring is not particularly limited, copper is generally used.
  • the material of the conductor pillar is not particularly limited, but copper, gold, solder and the like are generally used. Materials for the conductive through-holes are not particularly limited, but generally include copper plating, various conductive pastes, and the like.
  • FIG. 2 and 3 are schematic cross-sectional views showing an example of a method for manufacturing a multilayer wiring board.
  • the step S1 of preparing the adhesive film 7 shown in FIG. A step S2 of laminating the agents 1 and 1', a second wiring member 20 having a second electrode portion 24 on the surface, a first wiring member 10 laminated with the film adhesive 1 and 1', and a surface
  • a third wiring member 10' having a third electrode portion 16' is attached in this order to the first electrode portion 14 and the second electrode portion 24, and the first electrode portion 14 and the third electrode portion 24'. are superimposed so as to face each other, and heating and pressurizing are provided in this state.
  • the first wiring member 10 is a core substrate, and includes a first insulating portion 12 made of a cured resin, a first electrode portion 14 and conductor pillars 16 connecting them, and a and a formed wiring 18 .
  • the second wiring member 20 and the third wiring member 20' are build-up layers, and in addition to the electrode portions 24 and 24', a plurality of insulating portions 22 and 22' made of a cured resin and and wirings 28, 28' provided between insulating portions, and vias 26, 26' connecting different wirings 28, 28'.
  • the film-like adhesives 1 and 1' may be the above-described film-like adhesives of the present embodiment. That is, the coefficient of thermal expansion and glass transition temperature of the cured product of the curable adhesive composition may satisfy the above conditions of CTE 0 (ppm/°C) and Tg 0 (°C).
  • step S ⁇ b>2 after peeling off the release film 5 from the adhesive film 7 , the film adhesives 1 and 1 ′ can be laminated on both main surfaces of the first wiring member 10 .
  • Lamination methods include heat and pressure roll lamination, vacuum lamination, and hot platen press.
  • the lamination temperature may be 30-200°C.
  • the film adhesive is laminated on the first wiring member, but the film adhesive may be laminated on the second wiring member.
  • heating and pressurization can be performed by methods such as hot plate press, heat press roll lamination, vacuum press lamination, and the like.
  • the pressure may be 0.1 to 50 MPa, or may be 0.2 to 40 MPa.
  • the heating temperature may be 40 to 280°C or 50 to 260°C. These pressurization and heating can be performed for 1 to 7200 seconds, and can be performed for 1 to 3600 seconds.
  • the thermal expansion coefficient and the glass transition temperature of the insulating part 12 are CTE 1 (ppm/° C.) and Tg 1 (° C.), respectively, and the heat of the insulating part 22 (or the insulating part 22′) is
  • the expansion coefficient and the glass transition temperature are CTE 2 (ppm/° C.) and Tg 2 (° C.), respectively, and the thermal expansion coefficient and the glass of the cured product of the curable adhesive composition 1 (or the curable adhesive composition 1′)
  • the transition temperature is CTE 0 (ppm/° C.) and Tg 0 (° C.)
  • the above conditions (1) to (4) may be satisfied
  • the above (1) to (2) and Conditions (9) to (10) may be satisfied.
  • the wiring member has a plurality of insulating portions 22, 22' like the second wiring member 20 and the third wiring member 20' and the physical properties of the respective insulating portions are different, the wiring member
  • the average value of the thermal expansion coefficients of all the insulation parts is the same as (1) and (2) and/or (5) and (6) above (i.e., CTE 1 and CTE 2 are average values ), and the coefficient of thermal expansion of the insulating portion closest to the film adhesive satisfies the above conditions (1) and (2) and / or (5) and (6) may be
  • the average value of the glass transition temperatures of all insulating portions in the wiring member is the same as (3) and (4) and/or (7) and (8) described above (i.e., Tg 1 and Tg 2 may be replaced with an average value), and the glass transition temperature of the insulating portion closest to the film adhesive is the above-mentioned (3) and (4) and / or (7) and ( 8) may be satisfied.
  • the average value of the glass transition temperatures of all insulating portions in the wiring member is the same as (9) and (10) and/or (7) and (8) above (i.e., Tg 1 and Tg 2 may be replaced with an average value), and the glass transition temperature of the insulating portion closest to the film adhesive is (9) and (10) and / or (7) and ( 8) may be satisfied.
  • the multilayer wiring board of this embodiment includes a first wiring member having a first electrode portion, a second wiring member having a second electrode portion, and a wiring between the first wiring member and the second wiring member.
  • the multilayer wiring board has the following (A) and (B) when the thermal expansion coefficient and the glass transition temperature of the cured resin are CTE 0 (ppm/° C.) and Tg 0 (° C.), respectively. It may be one that satisfies all the conditions of (A) 5 ⁇ CTE0 ⁇ 270 (B) 140 ⁇ Tg0 ⁇ 280
  • CTE 0 may be 5 to 270 ppm/° C., 5 to 250 ppm/° C., or 5 to 100 ppm/° C. from the viewpoint of connectivity under high temperature and high humidity conditions. It may be from 5 to 50 ppm/°C.
  • Tg 0 may be 140 to 280°C or 150 to 280°C from the viewpoint of connectivity under high temperature and high humidity conditions.
  • the first wiring member contains the first insulating portion containing the first cured resin
  • the second wiring member contains the second cured resin.
  • the coefficient of thermal expansion and the glass transition temperature of the first insulating part are respectively CTE 1 (ppm/° C.) and Tg 1 (° C.), and the coefficient of thermal expansion of the second insulating part and the glass
  • the transition temperature is CTE 2 (ppm/° C.) and Tg 2 (° C.)
  • the thermal expansion coefficient and glass transition temperature of the cured resin are CTE 0 (ppm/° C.) and Tg 0 (° C.)
  • All of the following conditions (1) to (4) may be satisfied
  • all of the following conditions (5) to (8) may be satisfied
  • all of the following conditions (1) to (8) are satisfied may satisfy all the conditions of (1) to (2) and (9) to (10) below, and all the conditions of (1) to (2) and (5) to (10) below may be satisfied.
  • CTE 0 and Tg 0 have the same definitions as in the curable adhesive composition described above, and may satisfy the same conditions. Also, CTE 1 , CTE 2 , Tg 1 and Tg 2 have the same meanings as in the method for manufacturing a multilayer wiring board described above, and may satisfy the same conditions.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing one embodiment of a multilayer wiring board.
  • a multilayer wiring board 100 shown in FIG. 4 includes a first wiring member 10 having a first electrode portion 14, a second wiring member 20 having a second electrode portion 24, and a third electrode portion 24'. and the first electrode portion 14 and the second electrode portion 24 provided between the first wiring member 10 and the second wiring member 20 are electrically connected to each other.
  • the multilayer wiring board 100 can be obtained by the method shown in FIGS. 2 and 3, and the first, second and third wiring members are the same as above.
  • the connecting portions 8, 8' can be formed using the film-like adhesive of this embodiment.
  • the multilayer wiring board shown in FIG . It may satisfy the conditions of CTE 0 (ppm/°C) and Tg 0 (°C) described above.
  • the thermal expansion coefficient and glass transition temperature of CTE 2 (ppm/°C) and Tg 2 (°C), respectively, and the thermal expansion coefficient and glass transition temperature of the cured resin 6 (or cured resin 6') are respectively CTE 0 ( ppm/° C.) and Tg 0 (° C.), the above conditions (1) to (4) may be satisfied, and all of the above conditions (5) to (8) may be satisfied.
  • May meet all the conditions (1) to (8) above may meet all the conditions (1) to (2) and (9) to (10) above, and may meet the above (1) to All of the conditions (2) and (5) to (10) may be satisfied.
  • the wiring member has a plurality of insulating portions 22, 22' like the second wiring member 20 and the third wiring member 20' and the physical properties of the respective insulating portions are different, the wiring member
  • the average value of the thermal expansion coefficients of all the insulation parts is the same as (1) and (2) and/or (5) and (6) above (i.e., CTE 1 and CTE 2 are average values ), and the coefficient of thermal expansion of the insulating portion closest to the film adhesive satisfies the above conditions (1) and (2) and / or (5) and (6) may be
  • the average value of the glass transition temperatures of all insulating portions in the wiring member is the same as (3) and (4) and/or (7) and (8) described above (i.e., Tg 1 and Tg 2 may be replaced with an average value), and the glass transition temperature of the insulating portion closest to the film adhesive is the above-mentioned (3) and (4) and / or (7) and ( 8) may be satisfied.
  • the average value of the glass transition temperatures of all insulating portions in the wiring member is the same as (9) and (10) and/or (7) and (8) above (i.e., Tg 1 and Tg 2 may be replaced with an average value), and the glass transition temperature of the insulating portion closest to the film adhesive is (9) and (10) and / or (7) and ( 8) may be satisfied.
  • the electronic component of this embodiment includes the multilayer wiring board of this embodiment described above.
  • the electronic component of this embodiment may have the electronic component forming member and the multilayer wiring board of this embodiment.
  • Semiconductor chips, capacitors, and the like are examples of electronic component forming members.
  • Specific examples of electronic components include semiconductor devices and semiconductor packages.
  • the weight average molecular weight of polyurethane acrylate (UA1) was 15,000.
  • the weight average molecular weight was measured using a standard polystyrene calibration curve from gel permeation chromatography (GPC) under the following conditions.
  • polyester polyol After sufficiently drying the obtained polyester polyol, it was dissolved in MEK (methyl ethyl ketone) and charged into a four-necked flask equipped with a stirrer, dropping funnel, reflux condenser and nitrogen gas inlet tube.
  • MEK methyl ethyl ketone
  • dibutyl tin dilaurate as a catalyst is added in an amount of 0.05 parts by mass with respect to 100 parts by mass of polyester polyol
  • 4,4'-diphenylmethane diisocyanate is added in an amount of 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of polyester polyol.
  • the mixture was dissolved in MEK, charged with a dropping funnel, and stirred at 80° C. for 4 hours to obtain the desired polyester urethane resin.
  • Example 2 "NC-3000H” (biphenyl novolac type epoxy resin, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name, epoxy equivalent: 289 g / eq) 23.12 g, "KA-1165” (cresol novolac type phenolic resin, manufactured by DIC Corporation, Product name, hydroxyl equivalent: 119 g / eq) 9.52 g, and "G-8009L” (isocyanate mask imidazole, manufactured by Daiichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd., trade name) 0.103 g, methyl ethyl ketone (MEK) 9.86 g After dissolving, 10.77 g of “SC-2050 (KC)” (fused spherical silica, average particle size of 0.5 ⁇ m, manufactured by Admatechs Co., Ltd., trade name) and 8.44 g of the conductive particles of Production Example 1 were added. , a varnish composition was prepared.
  • PKHC phenoxy resin, manufactured by Union Carbide Co., Ltd., trade name
  • resin in which acrylic rubber fine particles are dispersed in bisphenol A type epoxy resin (acrylic fine particle content: 17% by mass, epoxy equivalent: 220 ⁇ 240) 10.0 g, 10.0 g of a cresol novolac type epoxy resin (epoxy equivalent: 163 to 175), and 55.0 g of the following curing agent A are dissolved in 60.0 g of toluene, and then "KMP-605" (silica A varnish composition was prepared by adding 10.0 g of fine particles, average particle diameter of 2 ⁇ m, trade name, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., and 10.0 g of the conductive particles of Preparation Example 1.
  • Curing Agent A A masterbatch type curing agent ( Asahi Kasei Chemical Industry Co., Ltd.)
  • the first wiring member, the film-like adhesive and the second wiring member can be laminated and pressed in a short time, at low energy cost, and as a result.
  • Wiring members can be connected to each other with low environmental load, and by satisfying all of the above conditions (A) and (B), sufficient connectivity, etc. of a multilayer wiring board under high temperature and high humidity conditions can be ensured. can be expected.

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Abstract

多層配線基板を構成する配線部材の接着に用いられる硬化性接着剤組成物であって、当該硬化性接着剤組成物は、硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たすものである。 （Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０ （Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０

Description

硬化性接着剤組成物、フィルム状接着剤、多層配線基板の製造方法及び多層配線基板
　本開示は、硬化性接着剤組成物、フィルム状接着剤、多層配線基板の製造方法及び多層配線基板に関する。
　多層配線基板は、絶縁性基板等の絶縁層が複数積層され、各絶縁層の片面又は両面に導体による配線パターンが形成された構成を有する。異なる絶縁層間の配線パターンは、１層若しくは複数層の絶縁層を厚さ方向に貫通する導電性スルーホールや導体ピラー等によって接続される（例えば、下記特許文献１を参照）。また、多層配線基板は、導電性スルーホールや導体ピラーが、必要に応じて設けられた電極を介して、ハンダ等の接合材によって接続された接続構造を有している場合もある（例えば、下記特許文献２を参照）。
特開２０１３－２１１５１８号公報 特開２００３－２１８５４２号公報
　導電性スルーホール或いは導体ピラーの作製やハンダリフロー等の処理は、多層配線基板の製造において工程時間、エネルギーコスト又は環境負荷が増大する要因となっており、製造工程の簡略化には需要がある。他方で、半導体パッケージ等に用いられる多層配線基板には、高温高湿条件下における接続性等が充分であるという信頼性の確保が求められる。
　本開示は、上記事情に鑑みてなされたものであり、多層配線基板の高温高湿条件下における接続性を確保しつつ製造工程の簡略化を可能とする多層配線基板の製造方法、並びに、当該方法に用いることができる硬化性接着剤組成物及びフィルム状接着剤を提供することを目的とする。また、本開示は、多層配線基板を提供することも目的とする。
　本開示の一側面は、表面に第１の電極部を有する第１の配線部材と、表面に第２の電極部を有する第２の配線部材と、導電粒子及び硬化性接着剤組成物を含有するフィルム状接着剤と、を、第１の電極部と第２の電極部とがフィルム状接着剤を介して相対向するように配置された状態で加熱及び加圧して、第１の電極部と第２の電極部とを電気的に接続する工程を備え、硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たす、多層配線基板の製造方法を提供する。
（Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
（Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０
　上記の方法によれば、例えば、第１の配線部材、フィルム状接着剤及び第２の配線部材を積層プレスするなどの工程によって、短時間、低エネルギーコスト及び低環境負荷で配線部材同士を接続することができ、なおかつ、上記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たすことにより、多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等を充分確保することができる。また、多層配線基板の製造において、上記工程が１回又は複数回含まれることで、製造工程の簡略化が可能となる。
　また、本開示の別の側面は、多層配線基板を構成する配線部材の接着に用いられる硬化性接着剤組成物であって、硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たす、硬化性接着剤組成物を提供する。
（Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
（Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０
　更に、本開示の別の側面は、上記の硬化性接着剤組成物と、導電粒子と、を含有する、フィルム状接着剤を提供する。
　本開示の別の側面は、第１の電極部を有する第１の配線部材と、第２の電極部を有する第２の配線部材と、第１の配線部材及び第２の配線部材の間に設けられた、第１の電極部と第２の電極部とを電気的に接続する導電粒子及び第１の配線部材と第２の配線部材とを接着している樹脂硬化物を含有する接続部と、を備え、樹脂硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たす、多層配線基板を提供する。
（Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
（Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０
　本開示の別の側面は、上述した多層配線基板を備える電子部品を提供する。
　本開示によれば、多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等を確保しつつ製造工程の簡略化を可能とする多層配線基板の製造方法、並びに、当該方法に用いることができる接着剤組成物及びフィルム状接着剤を提供することができる。また、本開示によれば、多層配線基板を提供することができる。
フィルム状接着剤の一実施形態を示す模式断面図である。 多層配線基板の製造方法の一例を説明するための模式断面図である。 多層配線基板の製造方法の一例を説明するための模式断面図である。 多層配線基板の一実施形態を示す模式断面図である。
　以下、場合により図面を参照しつつ、本開示を実施するための形態について詳細に説明する。ただし、本開示は以下の実施形態に限定されるものではない。なお、本明細書において、「（メタ）アクリル酸」とは、アクリル酸又はメタクリル酸を意味し、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート又はそれに対応するメタクリレートを意味する。「Ａ又はＢ」とは、ＡとＢのどちらか一方を含んでいればよく、両方とも含んでいてもよい。
　また、本明細書において「工程」との語は、独立した工程だけではなく、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の所期の作用が達成されれば、本用語に含まれる。また、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。
　さらに、本明細書において組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。また、例示材料は特に断らない限り単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　また、本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、ある段階の数値範囲の上限値又は下限値は、他の段階の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本明細書中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
＜硬化性接着剤組成物＞
　本実施形態の硬化性接着剤組成物は、熱硬化性樹脂、及び必要により硬化剤又は硬化促進剤を含む熱硬化性樹脂組成物であってもよい。
　熱硬化性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、トリアジン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、これら樹脂の変性物等が挙げられる。
　エポキシ樹脂としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂、エポキシ化ポリブタジエン、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂等を用いることができ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、サリチルアルデヒドフェノールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂であってもよい。耐熱性の向上の点から、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂またはサリチルアルデヒドフェノールノボラック型エポキシ樹脂を用いることができる。
　熱硬化性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、また２種類以上を併用することもできる。
　硬化性接着剤組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、硬化性接着剤組成物の全質量を基準として、１０～９０質量％であってもよく、２０～８０質量％であってもよく、３０～７０質量％であってもよい。
　硬化剤としては、従来公知の種々のものを使用することができ、例えば樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合には、ジシアンジアミド、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、無水フタル酸、無水ピロメリット酸、フェノールノボラックやクレゾールノボラック等の多官能性フェノール等を用いることができる。
　硬化剤は、１種を単独で使用してもよく、また２種類以上を併用することもできる。
　硬化性接着剤組成物における硬化剤の含有量は、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、１０～９０質量部であってもよく、２０～８０質量部であってもよく、３０～７０質量部であってもよい。
　硬化促進剤としては、例えばイミダゾール系化合物、有機リン系化合物、第３級アミン、第４級アンモニウム塩等が挙げられる。
　硬化促進剤は、１種を単独で使用してもよく、２種類以上を併用することもできる。
　硬化性接着剤組成物における硬化促進剤の含有量は、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、０．０１～１０質量部であってもよく、０．０５～８質量部であってもよく、０．１～５質量部であってもよい。
　本実施形態の硬化性樹脂組成物は、硬化物の耐熱性向上の目的で、水酸基当量が３００ｇ／ｅｑ以下のフェノール樹脂を含むことができる。このようなフェノール樹脂としては、フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビスフェノールＡノボラック、ビスフェノールＦノボラック、及びカテコールノボラック等のノボラック型フェノール樹脂、及びこれらの芳香環をアルキル基で置換したものを用いることができる。フェノール樹脂の水酸基当量は、硬化物の耐熱性向上の観点から、２５０ｇ／ｅｑ以下であってもよく、取り扱いのしやすさと良好な反応性の観点から、５０ｇ／ｅｑ以上であってもよく、１００ｇ／ｅｑ以上であってもよい。
　なお、フェノール樹脂の水酸基当量は、以下の測定方法によって求められる。＜水酸基当量の測定方法＞
　丸底フラスコに、試料１ｇを精密に量り入れ、更に無水酢酸とピリジン試液５ｍＬを正確に量り入れる。次に、フラスコに空気冷却器を取り付け、１００℃で１時間加熱する。フラスコ冷却後、水１ｍＬを加え、再びフラスコを１００℃で１０分間加熱する。フラスコ再冷却後、空気冷却器、及びフラスコの首部を中和メタノール５ｍＬで洗いこみ、フェノールフタレイン試薬１ｍＬを加える。このようにして得られる溶液について、０．１ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウム・エタノール溶液を用いて滴定し、水酸基価を求める。得られた水酸基価から、水酸基１ｍｏｌ（１ｅｑ）あたりの質量に換算した水酸基当量（ｇ／ｅｑ）を算出する。
　硬化性樹脂組成物におけるフェノール樹脂の含有量は、フェノール樹脂の水酸基の数が、エポキシ樹脂のエポキシ基１個あたり０．５～２個になるように設定することができる。
　また、本実施形態の硬化性樹脂組成物は、硬化物の耐熱性向上の目的で、ポリマレイミド化合物（ｍ１）（以下、「（ｍ１）成分」という場合がある。）由来の構造単位と、アミノ基を有するアミン化合物（ｍ２）（以下、「（ｍ２）成分」という場合がある。）由来の構造単位と、を有する変性ポリマレイミド化合物（Ｍ）を含んでいてもよい。
　（ｍ１）成分としては、例えば、Ｎ，Ｎ’－エチレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－ヘキサメチレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－（１，３－フェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－［１，３－（２－メチルフェニレン）］ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－［１，３－（４－メチルフェニレン）］ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’－（１，４－フェニレン）ビスマレイミド、ビス（４－マレイミドフェニル）メタン、ビス（３－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンビスマレイミド、ビス（４－マレイミドフェニル）エーテル、ビス（４－マレイミドフェニル）スルホン、ビス（４－マレイミドフェニル）スルフィド、ビス（４－マレイミドフェニル）ケトン、ビス（４－マレイミドシクロヘキシル）メタン、１，４－ビス（４－マレイミドフェニル）シクロヘキサン、１，４－ビス（マレイミドメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（マレイミドメチル）ベンゼン、１，３－ビス（４－マレイミドフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（３－マレイミドフェノキシ）ベンゼン、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］メタン、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］メタン、１，１－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、１，１－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、１，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、１，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］エタン、２，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］ブタン、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］ブタン、２，２－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］－１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロプロパン、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］－１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロプロパン、４，４－ビス（３－マレイミドフェノキシ）ビフェニル、４，４－ビス（４－マレイミドフェノキシ）ビフェニル、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］ケトン、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］ケトン、２，２－ビス（４－マレイミドフェニル）ジスルフィド、ビス（４－マレイミドフェニル）ジスルフィド、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルフィド、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルフィド、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホキシド、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホキシド、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）フェニル］エーテル、ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］エーテル、１，４－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，４－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，４－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，４－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、１，３－ビス［４－（３－マレイミドフェノキシ）－３，５－ジメチル－α，α－ジメチルベンジル］ベンゼン、ポリフェニルメタンマレイミド（例えば、大和化成株式会社製、商品名：ＢＭＩ－２３００等）が挙げられる。マレイミド化合物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　（ｍ２）成分は、少なくとも２個のアミノ基を有するアミン化合物（ポリアミン化合物）が好ましく、２個のアミノ基を有するジアミン化合物であってもよい。（ｍ２）成分としては、例えば、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノ－３，３’－ジメチルジフェニルメタン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルケトン、４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、１，３－ビス［１－［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］－１－メチルエチル］ベンゼン、１，４－ビス［１－［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］－１－メチルエチル］ベンゼン、４，４’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、４，４’－［１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、３，３’－［１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）］ビスアニリン、ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４－（３－アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレン等の芳香族ジアミン化合物；シロキサン骨格を有するアミン化合物などが挙げられる。
　変性ポリマレイミド化合物（Ｍ）は、（ｍ１）成分が有するマレイミド基と（ｍ２）成分が有するアミノ基とが付加反応してなる、下記式（１）で表される構造を含む化合物であってもよい。なお、式（１）中、＊は結合位置を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　変性ポリマレイミド化合物（Ｍ）中における（ｍ１）成分由来の構造単位の含有量は、特に限定されないが、５０～９５質量％であってもよく、７０～９２質量％であってもよく、７５～９０質量％であってもよい。
　変性ポリマレイミド化合物（Ｍ）中における（ｍ２）成分由来の構造単位の含有量は、特に限定されないが、５～５０質量％であってもよく、８～３０質量％であってもよく、１０～２５質量％であってもよい。
　変性ポリマレイミド化合物（Ｍ）中における（ｍ１）成分由来の構造単位及び（ｍ２）成分由来の構造単位の合計含有量は、特に限定されないが、８０質量％以上であってもよく、９０質量％以上であってもよく、９５質量％以上であってもよく、１００質量％（すなわち、（ｍ１）成分由来の構造単位及び（ｍ２）成分由来の構造単位のみからなるもの）であってもよい。
　硬化性樹脂組成物における変性ポリマレイミド化合物の含有量は、硬化性接着剤組成物の全質量を基準として、５～９０質量％であってもよく、１０～８０質量％であってもよく、２０～７０質量％であってもよく、３０～７０質量％であってもよく、４０～７０質量％であってもよい。
　また、本実施形態の硬化性樹脂組成物は、ラジカル重合性化合物を含んでいてもよい。ラジカル重合性化合物は、ラジカル重合性の官能基を有する化合物を用いることができる。ラジカル重合性の官能基としては、ビニル基、アクリロイル基、メタアクリロイル基等が挙げられる。
　本実施形態の硬化性樹脂組成物には、任意に無機充填材を併用することができる。無機充填材としては、シリカ、アルミナ、タルク、マイカ、カオリン、水酸化アルミニウム、ベーマイト、水酸化マグネシウム、ホウ酸亜鉛、スズ酸亜鉛、酸化亜鉛、酸化チタン、窒化ホウ素、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、チタン酸カリウム、ＥガラスやＴガラス、Ｄガラス等のガラス粉や中空ガラスビーズ等が挙げられる。これらは単独で、あるいは２種類以上を混合して使用してもよい。
　上記の無機充填材のうち、誘電特性、耐熱性、低熱膨張性の点からシリカを用いることができる。シリカとしては、例えば、湿式法で製造され含水率の高い沈降シリカと、乾式法で製造され結合水をほとんど含まない乾式法シリカが挙げられ、乾式法シリカとしてはさらに、製造法の違いにより破砕シリカ、フュームドシリカ、溶融球状シリカが挙げられる。これらの中で、低熱膨張性及び樹脂に充填した際の高流動性の点から、溶融球状シリカを用いることができる。
　無機充填材の平均粒子径は０．１～１０μｍであってもよく、０．３～８μｍであってもよい。無機充填材の平均粒子径を０．１μｍ以上にすることで、樹脂に高充填した際の流動性を良好に保つことができ、さらに１０μｍ以下にすることで、粗大粒子の混入確率を減らし粗大粒子起因の不良の発生を抑えることができる。ここで、平均粒子径とは、粒子の全体積を１００％として粒子径による累積度数分布曲線を求めた時、ちょうど体積５０％に相当する点の粒子径のことであり、レーザ回折散乱法を用いた粒度分布測定装置等で測定することができる。
　無機充填材は、１種を単独で使用してもよく、２種類以上を併用することもできる。
　硬化性接着剤組成物における無機充填材の含有量は、硬化性接着剤組成物の全質量を基準として、０～９０質量％であってもよく、０～８０質量％であってもよく、０～７０質量％であってもよい。
　本実施形態の硬化性接着剤組成物は、任意に公知の熱可塑性樹脂、エラストマー、有機充填材、難燃剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光重合開始剤、蛍光増白剤、接着性向上剤等を含有することができる。
　本実施形態の硬化性接着剤組成物は、硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たすものであってもよい。
（Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
（Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦９０
　本明細書において、硬化性接着剤組成物の硬化物（又は樹脂硬化物）の熱膨張率は、熱機械分析装置を用い、圧縮法により、以下の条件で熱機械分析して求められる。
［熱膨張率］
　硬化性接着剤組成物の硬化物からなる、厚みが２５０μｍ±５０μｍ、５ｍｍ角の評価基板を作製する。ＴＭＡ試験装置（デュポン社製、ＴＭＡ２９４０）に、評価基板をＸ方向に装着し、その後、荷重５ｇ、昇温速度１０℃／分の測定条件にて連続して２回測定する。２回目の測定における３０℃から１００℃の平均熱膨張率を算出し、これを熱膨張率の値とする。
　上記で求められる硬化性接着剤組成物の硬化物（又は樹脂硬化物）の熱膨張率は、硬化物の厚み方向における熱膨張率ともいえる。
　本明細書において、硬化性接着剤組成物の硬化物（又は樹脂硬化物）のガラス転移温度は、熱機械分析装置を用い、圧縮法により、以下の条件で熱機械分析して求められる。
［ガラス転移温度］
　硬化性接着剤組成物の硬化物からなる、厚みが２５０μｍ±５０μｍ、５ｍｍ角の評価基板を作製する。ＴＭＡ試験装置（デュポン社製、ＴＭＡ２９４０）に、評価基板をＺ方向に装着し、その後、荷重５ｇ、昇温速度１０℃／分の測定条件にて連続して２回測定する。２回目の測定における熱膨張曲線の変曲点±３０℃の二点における接線の交点で示される温度をガラス転移温度とする。
　なお、硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率又はガラス転移温度を求める場合、硬化性接着剤組成物をフィルム状に形成した２５μｍ厚フィルムを１０枚積層し、これを１５０～２５０℃で３０～１２０分の条件で硬化することによって、反応率が９０％以上である硬化性接着剤組成物の硬化物からなる、評価基板を作製することができる。反応率は以下の方法にしたがって求められる。硬化性接着剤組成物の一部を削り取り、硬化前評価サンプル５ｍｇを二つ得る。次いで、硬化前評価サンプルの一つを１５０～２５０℃で３０～１２０分間加熱して、加熱後評価サンプルを得る。加熱前評価サンプル及び加熱後評価サンプルのそれぞれについて、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置（製品名ＤＳＣ７、ＰＥＲＫＩＮ　ＥＬＭＥＲ社製）を使用して、窒素気流下、測定温度範囲３０℃～２５０℃、昇温速度１０℃／分でＤＳＣ発熱量を測定する。測定されたＤＳＣ発熱量に基づき、下記式から反応率を求める。
　反応率＝（Ｃｘ－Ｃｙ）×１００／Ｃｘ
［式中、Ｃｘは、加熱前評価サンプルのＤＳＣ発熱量（Ｊ／ｇ）を示し、Ｃｙは、加熱後評価サンプルのＤＳＣ発熱量（Ｊ／ｇ）を示す。］
　本明細書において、樹脂硬化物とは、無機充填材などの樹脂成分以外の成分が含まれるものであってよい。また、硬化性接着剤組成物の硬化物及び樹脂硬化物は、絶縁性を有するものであってもよい。
　高温高湿条件下における接続性等の点から、ＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）は、５以上であってもよく、１０以上であってもよく、３０以上であってもよく、５０以上であってもよく、７０以上であってもよい。基板のそり抑制の観点から、ＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）は、２７０以下であってもよく、２５０以下であってもよく、２３０以下であってもよく、２００以下であってもよく、１８０以下であってもよく、１００以下であってもよく、５０以下であってもよい。これらの観点から、ＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）は、５～２７０であってもよく、５～２５０であってもよく、５～１００であってもよく、５～５０であってもよい。
　ＣＴＥ０を小さくするには、例えば、無機充填材の配合量を調整する、無機充填材を複数種類配合する、芳香族環などの剛直な骨格を有する熱硬化性樹脂若しくは硬化剤を選定する、又はこれらを組み合わせることにより調整することができる。
　高温高湿条件下における接続性等の点から、Ｔｇ０（℃）は、１４０以上であってもよく、１５０以上であってもよく、１８０以上であってもよい。Ｔｇ０（℃）は、２８０以下であってもよく、２５０以下であってもよく、２３０以下であってもよく、２００以下であってもよい。これらの観点から、Ｔｇ０（℃）は、１４０～２８０であってもよく、１５０～２８０であってもよい。
　Ｔｇ０を大きくするには、例えば、剛直な骨格を有する熱硬化性樹脂若しくは硬化剤を選定する、硬化物の架橋密度を大きくする、耐熱性の高い無機充填材を選定する、無機充填材の配合量を増加する、又はこれらを組み合わせることにより調整することができる。
　本実施形態の硬化性接着剤組成物は、多層配線基板を構成する配線部材の接着に用いられ、特には、導電粒子と併用して配線部材同士の接続に適用することができる。
＜フィルム状接着剤＞
　本実施形態のフィルム状接着剤は、上述した本実施形態の硬化性接着剤組成物と、導電粒子と、を含有する。フィルム状接着剤は、硬化性接着剤組成物からなる層と、この層に分散して存在する導電粒子とを備える構成を有していてもよい。
　図１は、本実施形態のフィルム状接着剤を備える接着フィルムの一実施形態を示す模式断面図である。図１に示される接着フィルム７は、キャリアフィルム３と、キャリアフィルム３上に設けられたフィルム状接着剤１と、フィルム状接着剤１のキャリアフィルム３側とは反対側上に設けられた剥離フィルム５と、を備える。フィルム状接着剤１は、上述した本実施形態の硬化性接着剤組成物からなる硬化性接着剤組成物層２と、この層に分散して存在する導電粒子４とを含んでなる。
　導電粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。また、導電粒子は、Ｎｉ等の遷移金属類の表面をＡｕ等の貴金属類で被覆したものでもよい。充分なポットライフを得る観点から、表層がＡｕ、Ａｇ、白金族の貴金属類とすることができ、Ａｕであってもよい。また、導電粒子は、ガラス、セラミック、プラスチック等の非導電性粒子の表面を上述した導電性物質で被覆する等の方法により、非導電性粒子表面に導通層を形成し、さらに最外層を貴金属類で構成した被覆導電粒子であってもよい。このような粒子、又は熱溶融金属粒子を用いる場合、加熱加圧により変形性を有するので接続時に配線部材の電極部との接触面積が増加し信頼性を向上させることができる。
　導電粒子は、上記の金属粒子、導電性カーボン粒子、又は被覆導電粒子と、樹脂等の絶縁材料を含み、該粒子の表面を被覆する絶縁層とを備える絶縁被覆導電粒子であってもよい。導電粒子が絶縁被覆導電粒子であると、導電粒子の含有量が多い場合であっても、粒子の表面が樹脂で被覆されているため、導電粒子同士の接触による短絡の発生を抑制できる。
　導電粒子は、上述した各種導電粒子の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いられる。
　導電粒子の最大粒径は、配線部材の電極部の最小間隔（隣り合う電極部間の最短距離）よりも小さいことが必要である。導電粒子の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。導電粒子の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。これらの観点から、導電粒子の最大粒径は、１．０～５０μｍであってよく、２．０～３０μｍであってよく、２．５～２０μｍであってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた最も大きい値を導電粒子の最大粒径とする。なお、導電粒子が突起を有するなどの球形ではない場合、導電粒子の粒径は、ＳＥＭの画像における導電粒子に外接する円の直径とする。
　導電粒子の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。導電粒子の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。これらの観点から、導電粒子の平均粒径は、１．０～５０μｍであってよく、２．０～３０μｍであってよく、２．５～２０μｍであってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。
　導電粒子は、フィルム状接着剤内で高い分散性を有していてもよい。例えば、隣接粒子が接触していない状態を保つと、安定した接続特性が得られる。また、粒子間が均等な距離であると上下の電極部同士の接続がより安定する傾向にある。更に、導電粒子は、平面方向において整列した状態にあってもよい。
　フィルム状接着剤における導電粒子の粒子密度は、安定した接続特性が得られる観点から、１０個／ｍｍ２以上、１００個／ｍｍ２以上、１０００個／ｍｍ２以上、又は５０００個／ｍｍ２以上であってよい。フィルム状接着剤における導電粒子の粒子密度は、隣り合う電極部又は配線間の絶縁性を向上する観点から、１０００００個／ｍｍ２以下、７００００個／ｍｍ２以下、５００００個／ｍｍ２以下、又は３００００個／ｍｍ２以下であってよい。
　フィルム状接着剤における導電粒子の含有量は、硬化性接着剤組成物１００質量部に対して０～９０質量部であってもよく、１～８５質量部であってもよく、２～８０質量部であってもよい。
　フィルム状接着剤の厚みは、１～２００μｍであってもよく、３～１５０μｍであってもよく、５～１００μｍであってもよい。
　本実施形態のフィルム状接着剤によれば、例えば、第１の配線部材、フィルム状接着剤及び第２の配線部材を積層プレスするなどの工程によって、短時間、低エネルギーコスト及び低環境負荷で配線部材同士を接続することができ、なおかつ、硬化性接着剤組成物が上記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たすことにより多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等を充分確保することができる。また、多層配線基板の製造において、上記工程が１回又は複数回含まれることで、製造工程の簡略化が可能となる。
　本実施形態のフィルム状接着剤は、以下の方法によって作製することができる。具体的には、まず、硬化性接着剤組成物を構成する成分と、導電粒子とを、溶剤（有機溶媒）中に加え、攪拌混合、混練等により、溶解又は分散させて、ワニス組成物（ワニス状の硬化性接着剤組成物）を調製する。その後、離型処理を施した基材（例えば、キャリアフィルム又は剥離フィルム等）上に、ワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布した後、加熱により溶剤を揮発させて、基材上にフィルム状接着剤を形成することができる。
　ワニス組成物の調製に用いる溶剤としては、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有する溶剤を用いてよい。このような溶剤としては、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、シクロヘキサノン等が挙げられる。これらの溶剤は、単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。ワニス組成物の調製の際の攪拌混合及び混練は、例えば、攪拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル又はホモディスパーを用いて行うことができる。
　基材としては、溶剤を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限はなく、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー、フッ素樹脂、銅及びアルミニウム等の金属箔などからなる基材（例えばフィルム）を用いることができる。
　キャリアフィルム３としては、特に限定されないが、ポリエチレンテレフタレートフィルム、フッ素樹脂フィルム、ポリイミドフィルム、延伸ポリプロピレンフィルム、銅箔などを用いることができる。剥離フィルム５としては、特に限定されないが、ポリエチレンテレフタレートフィルム、フッ素樹脂フィルム、ポリイミドフィルム、延伸ポリプロピレンフィルム、銅箔等を用いることができる。
　基材へ塗布したワニス組成物から溶剤を揮発させる際の加熱条件は、溶剤が充分に揮発する条件としてよい。加熱条件は、例えば、４０℃以上１８０℃以下で０．１分間以上２０分間以下であってよい。
　本実施形態のフィルム状接着剤は、溶剤の一部が除去されずに残っていてもよい。本実施形態のフィルム状接着剤における溶剤の含有量は、例えば、フィルム状接着剤の全質量を基準として、１０質量％以下であってよく、５質量％以下であってもよく、１質量％以下であってもよい。
＜多層配線基板の製造方法＞
　次に、多層配線基板の製造方法について説明する。
　本実施形態の多層配線基板の製造方法は、表面に第１の電極部を有する第１の配線部材と、表面に第２の電極部を有する第２の配線部材と、導電粒子及び硬化性接着剤組成物を含有するフィルム状接着剤と、を、第１の電極部と第２の電極部とがフィルム状接着剤を介して相対向するように配置された状態で加熱及び加圧して、第１の電極部と第２の電極部とを電気的に接続する工程を備える。
　なお、本明細書において、配線部材とは、多層配線基板を構成又は形成するための部材を意味する。
　第１の態様において、フィルム状接着剤が、上述した本実施形態のフィルム状接着剤であってもよい。すなわち、硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度が、上述したＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）の条件を満たすものであってもよい。
　第２の態様において、上記工程は、第１の配線部材が、第１の樹脂硬化物若しくはその前駆体を含む第１の絶縁部を含有し、第２の配線部材が、第２の樹脂硬化物若しくはその前駆体を含む第２の絶縁部を含有し、第１の絶縁部の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ１（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ１（℃）とし、第２の絶縁部の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ２（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ２（℃）とし、硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（１）～（４）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（５）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（１）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（１）～（２）及び（９）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（１）～（２）及び（５）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよい。
（１）０≦｜（ＣＴＥ１－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ１｜≦５５
（２）０≦｜（ＣＴＥ２－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ２｜≦５５
（３）０≦｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ１｜≦１．５
（４）０≦｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ２｜≦１．５
（５）０≦｜ＣＴＥ１－ＣＴＥ０｜≦２７０
（６）０≦｜ＣＴＥ２－ＣＴＥ０｜≦２７０
（７）０≦｜Ｔｇ１－Ｔｇ０｜≦１５０
（８）０≦｜Ｔｇ２－Ｔｇ０｜≦１５０
（９）０≦｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜≦１．５
（１０）０≦｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜≦１．５
　ＣＴＥ０及びＴｇ０は、上述した硬化性接着剤組成物におけるものと同義である。
　本明細書において、配線部材における絶縁部の熱膨張率は、熱機械分析装置を用い、圧縮法により、以下の条件で熱機械分析して求められる。
［熱膨張率］
　絶縁部を構成する材料からなる、厚みが２５０μｍ±５０μｍ、５ｍｍ角の評価基板を作製する。ＴＭＡ試験装置（デュポン社製、ＴＭＡ２９４０）に、評価基板をＸ方向に装着し、その後、荷重５ｇ、昇温速度１０℃／分の測定条件にて連続して２回測定する。２回目の測定における３０℃から１００℃の平均熱膨張率を算出し、これを熱膨張率の値とする。
　なお、絶縁部が樹脂硬化物の前駆体を含むものである場合、絶縁部の熱膨張率とは、前駆体が硬化した後の絶縁部の熱膨張率を意味する。
　また、上記で求められる絶縁部の熱膨張率は、絶縁部の厚み方向（又は配線部材の積層方向）における熱膨張率ともいえる。
　本明細書において、配線部材における絶縁部のガラス転移温度は、熱機械分析装置を用い、圧縮法により、以下の条件で熱機械分析して求められる。
［ガラス転移温度］
　絶縁部を構成する材料からなる、厚みが２５０μｍ±５０μｍ、５ｍｍ角の評価基板を作製する。ＴＭＡ試験装置（デュポン社製、ＴＭＡ２９４０）に、評価基板をＺ方向に装着し、その後、荷重５ｇ、昇温速度１０℃／分の測定条件にて連続して２回測定する。２回目の測定における熱膨張曲線の変曲点±３０℃の二点における接線の交点で示される温度をガラス転移温度とする。
　なお、絶縁部が樹脂硬化物の前駆体を含むものである場合、絶縁部のガラス転移温度とは、前駆体が硬化した後の絶縁部のガラス転移温度を意味する。
　第１及び第２の絶縁部は、ガラス繊維等の繊維基材を含んでいてもよく、この場合においても、上記（１）～（４）の条件をすべて満たしていてもよく、上記（５）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、上記（１）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、上記（１）～（２）及び（９）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよく、上記（１）～（２）及び（５）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよい。
　多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等の観点から、｜（ＣＴＥ１－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ１｜及び｜（ＣＴＥ２－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ２｜はそれぞれ、５３以下であってもよく、４以下であってもよく、３以下であってもよい。また、同様の観点から、｜ＣＴＥ１－ＣＴＥ０｜及び｜ＣＴＥ２－ＣＴＥ０｜はそれぞれ、２６０以下であってもよく、２５０以下であってもよく、２３０以下であってもよく、２００以下であってもよく、４０以下であってもよく、２０以下であってもよい。
　多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等の観点から、｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ１｜及び｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ２｜はそれぞれ、１．２以下であってもよく、０．４以下であってもよい。また、同様の観点から、｜Ｔｇ１－Ｔｇ０｜及び｜Ｔｇ２－Ｔｇ０｜はそれぞれ、１３０以下であってもよく、１２０以下であってもよく、１００以下であってもよい。
　多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等の観点から、｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜及び｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜はそれぞれ、１．２以下であってもよく、０．６以下であってもよい。
　第１の配線部材としては、例えば、多層基板、コア基板、コアレス多層板、フレキシブル多層板、ビルドアップ多層板、多層再配線層等が挙げられる。
　第２の配線部材としては、例えば、多層基板、コア基板、コアレス多層板、フレキシブル多層板、ビルドアップ多層板、多層再配線層等が挙げられる。
　第１の配線部材及び第２の配線部材の組み合わせとしては、例えば、コア基板及びビルドアップ多層板、コア基板及びフレキシブル多層板、コア基板及びコアレス多層板などが挙げられる。
　第１の電極部及び第２の電極部は、特に限定されるものではないが、配線部材の表面に設けられたピラー電極、バンプ電極、はんだバンプ等であってもよく、配線の一部、導体ピラーの一部、又は導電性スルーホールの一部であってもよい。
　電極の材質としては、特に限定されるものではないが、例えば、銅、錫、金、はんだ等が挙げられる。配線の材質としては、特に限定されるものではないが、一般的には銅が挙げられる。導体ピラーの材質としては、特に限定されるものではないが、一般的には銅、金、はんだ等が挙げられる。導電性スルーホールの材質としては、特に限定されるものではないが、一般的には銅めっき、各種導電ペースト等が挙げられる。
　図２及び図３は、多層配線基板の製造方法の一例を示す概略断面図である。この方法においては、図１に示される接着フィルム７を用意する工程Ｓ１と、表面に第１の電極部１４を有する第１の配線部材１０の両主面上に、接着フィルム７のフィルム状接着剤１，１’をラミネートする工程Ｓ２と、表面に第２の電極部２４を有する第２の配線部材２０、フィルム状接着剤１，１’がラミネートされた第１の配線部材１０、及び表面に第３の電極部１６’を有する第３の配線部材１０’をこの順で、第１の電極部１４及び第２の電極部２４並びに第１の電極部１４及び第３の電極部２４’がそれぞれ相対峙するように重ね合わせ、その状態で加熱及び加圧する工程Ｓ３とが設けられている。
　第１の配線部材１０は、コア基板であり、樹脂硬化物からなる第１の絶縁部１２と、第１の電極部１４及びこれらを接続する導体ピラー１６と、第１の絶縁部１２上に形成された配線１８と、を有する。
　第２の配線部材２０及び第３の配線部材２０’は、ビルドアップ層であり、電極部２４，２４’のほかに、樹脂硬化物からなる複数の絶縁部２２，２２’と、絶縁部上及び絶縁部間に設けられた配線２８，２８’と、異なる配線２８，２８’同士を接続するビア２６，２６’とを有する。
　工程Ｓ１において、フィルム状接着剤１，１’が、上述した本実施形態のフィルム状接着剤であってもよい。すなわち、硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度が、上述したＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）の条件を満たすものであってもよい。
　工程Ｓ２では、接着フィルム７から剥離フィルム５を剥離した後、フィルム状接着剤１，１’を第１の配線部材１０の両主面上にラミネートすることができる。
　ラミネートの方法としては、加熱加圧ロールラミネート、真空ラミネート、熱盤プレス、等が挙げられる。ラミネート温度は、３０～２００℃であってもよい。
　本工程では、フィルム状接着剤を第１の配線部材にラミネートしているが、第２の配線部材にフィルム状接着剤をラミネートしてもよい。
　工程Ｓ３では、加熱及び加圧を、例えば、熱盤プレス、加熱加圧ロールラミネート、真空加圧ラミネート、等の方法によって実施することができる。
　圧力は、０．１～５０ＭＰａであってもよく、０．２～４０ＭＰａであってもよい。加熱温度は、４０～２８０℃であってもよく、５０～２６０℃であってもよい。これらの加圧及び加熱は、１～７２００秒間で行うことができ、１～３６００秒間で行うことができる。
　また、図３に示される工程において、絶縁部１２の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ１（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ１（℃）とし、絶縁部２２（又は絶縁部２２’）の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ２（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ２（℃）とし、硬化性接着剤組成物１（又は硬化性接着剤組成物１’）の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、上述した（１）～（４）の条件を満たしていてもよく、上述した（１）～（２）及び（９）～（１０）の条件を満たしていてもよい。
　多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等の観点から、｜（ＣＴＥ１－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ１｜及び｜（ＣＴＥ２－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ２｜はそれぞれ、５３以下であってもよく、４以下であってもよく、３以下であってもよい。また、同様の観点から、｜ＣＴＥ１－ＣＴＥ０｜及び｜ＣＴＥ２－ＣＴＥ０｜はそれぞれ、２６０以下であってもよく、２５０以下であってもよく、２３０以下であってもよく、２００以下であってもよく、４０以下であってもよく、２０以下であってもよい。
　多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等の観点から、｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ１｜及び｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ２｜はそれぞれ、１．２以下であってもよく、０．４以下であってもよい。また、同様の観点から、｜Ｔｇ１－Ｔｇ０｜及び｜Ｔｇ２－Ｔｇ０｜はそれぞれ、１３０以下であってもよく、１２０以下であってもよく、１００以下であってもよい。
　多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等の観点から、｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜及び｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜はそれぞれ、１．２以下であってもよく、０．６以下であってもよい。
　配線部材が、第２の配線部材２０及び第３の配線部材２０’のように、複数の絶縁部２２，２２’を有しており、且つ、各絶縁部の物性が異なる場合、配線部材における全ての絶縁部の熱膨張率の平均値が、上述した（１）及び（２）、並びに／又は、（５）及び（６）と同様の条件（すなわち、ＣＴＥ１及びＣＴＥ２をそれぞれ平均値に置き換える）を満たしていてもよく、フィルム状接着剤に最も近い絶縁部の熱膨張率が、上述した（１）及び（２）、並びに／又は、（５）及び（６）の条件を満たしていてもよい。
　同様に、配線部材における全ての絶縁部のガラス転移温度の平均値が、上述した（３）及び（４）、並びに／又は、（７）及び（８）と同様の条件（すなわち、Ｔｇ１及びＴｇ２をそれぞれ平均値に置き換える）を満たしていてもよく、フィルム状接着剤に最も近い絶縁部のガラス転移温度が、上述した（３）及び（４）、並びに／又は、（７）及び（８）の条件を満たしていてもよい。
　同様に、配線部材における全ての絶縁部のガラス転移温度の平均値が、上述した（９）及び（１０）、並びに／又は、（７）及び（８）と同様の条件（すなわち、Ｔｇ１及びＴｇ２をそれぞれ平均値に置き換える）を満たしていてもよく、フィルム状接着剤に最も近い絶縁部のガラス転移温度が、上述した（９）及び（１０）、並びに／又は、（７）及び（８）の条件を満たしていてもよい。
＜多層配線基板＞
　本実施形態の多層配線基板は、第１の電極部を有する第１の配線部材と、第２の電極部を有する第２の配線部材と、第１の配線部材及び第２の配線部材の間に設けられた、第１の電極部と第２の電極部とを電気的に接続する導電粒子及び第１の配線部材と第２の配線部材とを接着している樹脂硬化物を含有する接続部と、を備える。
　第１の態様において、多層配線基板は、樹脂硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たすものであってもよい。
（Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
（Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０
　高温高湿条件下における接続性等の点から、ＣＴＥ０は、５～２７０ｐｐｍ／℃であってもよく、５～２５０ｐｐｍ／℃であってもよく、５～１００ｐｐｍ／℃であってもよく、５～５０ｐｐｍ／℃であってもよい。
　高温高湿条件下における接続性等の点から、Ｔｇ０は、１４０～２８０℃であってもよく、１５０～２８０℃であってもよい。
　第２の態様において、多層配線基板は、第１の配線部材が、第１の樹脂硬化物を含む第１の絶縁部を含有し、第２の配線部材が、第２の樹脂硬化物を含む第２の絶縁部を含有し、第１の絶縁部の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ１（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ１（℃）とし、第２の絶縁部の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ２（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ２（℃）とし、樹脂硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（１）～（４）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（５）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（１）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（１）～（２）及び（９）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよく、下記（１）～（２）及び（５）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよい。
（１）０≦｜（ＣＴＥ１－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ１｜≦５５
（２）０≦｜（ＣＴＥ２－ＣＴＥ０）／ＣＴＥ２｜≦５５
（３）０≦｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ１｜≦１．５
（４）０≦｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ２｜≦１．５
（５）０≦｜ＣＴＥ１－ＣＴＥ０｜≦２７０
（６）０≦｜ＣＴＥ２－ＣＴＥ０｜≦２７０
（７）０≦｜Ｔｇ１－Ｔｇ０｜≦１５０
（８）０≦｜Ｔｇ２－Ｔｇ０｜≦１５０
（９）０≦｜（Ｔｇ１－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜≦１．５
（１０）０≦｜（Ｔｇ２－Ｔｇ０）／Ｔｇ０｜≦１．５
　ＣＴＥ０及びＴｇ０は、上述した硬化性接着剤組成物におけるものと同義であり、同様の条件を満たしてもよい。また、ＣＴＥ１、ＣＴＥ２、Ｔｇ１及びＴｇ２は、上述した多層配線基板の製造方法におけるものと同義であり、同様の条件を満たしてもよい。
　図４は、多層配線基板の一実施形態を示す模式断面図である。図４に示される多層配線基板１００は、第１の電極部１４を有する第１の配線部材１０と、第２の電極部２４を有する第２の配線部材２０と、第３の電極部２４’を有する第３の配線部材２０’と、第１の配線部材１０及び第２の配線部材２０の間に設けられた、第１の電極部１４と第２の電極部２４とを電気的に接続する導電粒子４及び第１の配線部材１０と第２の配線部材２０とを接着している樹脂硬化物６を含有する接続部８と、第１の配線部材１０及び第３の配線部材２０’の間に設けられた、第１の電極部１４と第３の電極部２４’とを電気的に接続する導電粒子４’及び第１の配線部材１０と第３の配線部材２０’とを接着している樹脂硬化物６’を含有する接続部８’とを有する。
　多層配線基板１００は、図２及び図３に示される方法によって得ることができ、第１、第２及び第３の配線部材は上記と同様のものが挙げられる。接続部８、８’は、本実施形態のフィルム状接着剤を用いて形成することができる。
　図４に示される多層配線基板は、樹脂硬化物６（又は樹脂硬化物６’）の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、上述したＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）の条件を満たすものであってもよい。
　また、図４に示される多層配線基板は、絶縁部１２の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ１（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ１（℃）とし、絶縁部２２（又は絶縁部２２’）の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ２（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ２（℃）とし、樹脂硬化物６（又は樹脂硬化物６’）の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、上述した（１）～（４）の条件を満たしていてもよく、上記（５）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、上記（１）～（８）の条件をすべて満たしていてもよく、上記（１）～（２）及び（９）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよく、上記（１）～（２）及び（５）～（１０）の条件をすべて満たしていてもよい。
　配線部材が、第２の配線部材２０及び第３の配線部材２０’のように、複数の絶縁部２２，２２’を有しており、且つ、各絶縁部の物性が異なる場合、配線部材における全ての絶縁部の熱膨張率の平均値が、上述した（１）及び（２）、並びに／又は、（５）及び（６）と同様の条件（すなわち、ＣＴＥ１及びＣＴＥ２をそれぞれ平均値に置き換える）を満たしていてもよく、フィルム状接着剤に最も近い絶縁部の熱膨張率が、上述した（１）及び（２）、並びに／又は、（５）及び（６）の条件を満たしていてもよい。
　同様に、配線部材における全ての絶縁部のガラス転移温度の平均値が、上述した（３）及び（４）、並びに／又は、（７）及び（８）と同様の条件（すなわち、Ｔｇ１及びＴｇ２をそれぞれ平均値に置き換える）を満たしていてもよく、フィルム状接着剤に最も近い絶縁部のガラス転移温度が、上述した（３）及び（４）、並びに／又は、（７）及び（８）の条件を満たしていてもよい。
　同様に、配線部材における全ての絶縁部のガラス転移温度の平均値が、上述した（９）及び（１０）、並びに／又は、（７）及び（８）と同様の条件（すなわち、Ｔｇ１及びＴｇ２をそれぞれ平均値に置き換える）を満たしていてもよく、フィルム状接着剤に最も近い絶縁部のガラス転移温度が、上述した（９）及び（１０）、並びに／又は、（７）及び（８）の条件を満たしていてもよい。
＜電子部品＞
　本実施形態の電子部品は、上述した本実施形態の多層配線基板を備える。本実施形態の電子部品は、電子部品形成用部材と、本実施形態の多層配線基板を有していてもよい。電子部品形成用部材としては、半導体チップ、コンデンサー、等が挙げられる。電子部品としては、具体的には、半導体デバイス、半導体パッケージ等が挙げられる。
＜変性ポリマレイミド化合物の合成＞
（合成例１）
　温度計、撹拌装置、及び還流冷却管付き水分定量器を備えた、加熱及び冷却可能な容積２Ｌの反応容器に、両末端ジアミン変性シロキサン（信越化学工業株式会社製、商品名：Ｘ－２２－１６１Ａ、アミノ基の官能基当量：８００ｇ／ｍｏｌ）１００ｇと、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン４５０ｇと、プロピレングリコールモノメチルエーテル５５０ｇを入れた後、１２０℃で３時間反応させて、変性ポリマレイミド化合物を含有する溶液を得た。得られた変性マレイミド樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２５００であった。
＜ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の合成＞
（合成例２）
　攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、ポリ（１，６－ヘキサンジオールカーボネート）（商品名：デュラノール　Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製、数平均分子量１０００）２５００質量部（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６質量部（３．００ｍｏｌ）とを３時間かけて均一に滴下した。次いで、反応容器に充分に窒素ガスを導入した後、反応容器内を７０～７５℃に加熱して反応させた。次に、反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３質量部（４．３ｍｍｏｌ）と、ジブチル錫ジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３質量部（８．８ｍｍｏｌ）とを添加した後、２－ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８質量部（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させた。これにより、ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の重量平均分子量は１５０００であった。なお、重量平均分子量は、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した。
（測定条件）
　装置：東ソー株式会社製　ＧＰＣ－８０２０
　検出器：東ソー株式会社製　ＲＩ－８０２０
　カラム：日立化成株式会社製　Ｇｅｌｐａｃｋ　ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
　試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
　溶媒：テトラヒドロフラン
　注入量：６０μＬ
　圧力：２．９４×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２）
　流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ
＜ポリエステルウレタン樹脂の合成＞
（合成例３）
　攪拌機、温度計、コンデンサー、真空発生装置及び窒素ガス導入管が備え付けられたヒーター付きステンレス製オートクレーブに、イソフタル酸４８質量部及びネオペンチルグリコール３７質量部を投入し、更に、触媒としてのテトラブトキシチタネート０．０２質量部を投入した。次いで、窒素気流下２２０℃まで昇温し、そのまま８時間攪拌した。その後、大気圧（７６０ｍｍＨｇ）まで減圧し、室温まで冷却した。これにより、白色の沈殿物を析出させた。次いで、白色の沈殿物を取り出し、水洗した後、真空乾燥することでポリエステルポリオールを得た。得られたポリエステルポリオールを充分に乾燥した後、ＭＥＫ（メチルエチルケトン）に溶解し、攪拌機、滴下漏斗、還流冷却機及び窒素ガス導入管を取り付けた四つ口フラスコに投入した。また、触媒としてジブチル錫ジラウレート をポリエステルポリオール１００質量部に対して０．０５質量部となる量投入し、ポリエステルポリオール１００質量部に対して５０質量部となる量の４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネートをＭＥＫに溶解して滴下漏斗で投入し、８０℃で４時間攪拌することで目的とするポリエステルウレタン樹脂を得た。
＜導電粒子の作製＞
（作製例１）
　ポリスチレン粒子の表面上に、金メッキ（最外層が金層である）を形成し、平均粒径２０μｍの導電粒子を得た。
＜フィルム状接着剤の作製＞
（実施例１）
　「ＮＣ－７０００Ｌ」（ナフトールアラルキルクレゾール共重合型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製、商品名、エポキシ当量：２３０ｇ／ｅｑ）１４．６１ｇ、合成例１の変性ポリマレイミド化合物４０．９０ｇ、「Ｇ－８００９Ｌ」（イソシアネートマスクイミダゾール、第一工業製薬株式会社製、商品名）０．１７ｇ、及び、「ヨシノックスＢＢ」（フェノール誘導体、三菱ケミカル株式会社製、商品名）０．０８０ｇを、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）２５．８ｇに溶解した後、作製例１の導電粒子を５．６０ｇ加え、ワニス組成物を調製した。
　離型処理を施した基材（厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム）上に、塗工装置を用いてワニス組成物を塗布した後、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、溶剤を揮発させて、基材上に厚み２５μｍのフィルム状接着剤を形成した。
（実施例２）
　「ＮＣ－３０００Ｈ」（ビフェニルノボラック型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製、商品名、エポキシ当量：２８９ｇ／ｅｑ）２３．１２ｇ、「ＫＡ－１１６５」（クレゾールノボラック型フェノール樹脂、ＤＩＣ株式会社製、商品名、水酸基当量：１１９ｇ／ｅｑ）９．５２ｇ、及び、「Ｇ－８００９Ｌ」（イソシアネートマスクイミダゾール、第一工業製薬株式会社製、商品名）０．１０３ｇを、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）９．８６ｇに溶解した後、「ＳＣ－２０５０（ＫＣ）」（溶融球状シリカ、平均粒径０．５μｍ、アドマテックス株式会社製、商品名）１０．７７ｇと、作製例１の導電粒子８．４４ｇとを加え、ワニス組成物を調製した。
　離型処理を施した基材（厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム）上に、塗工装置を用いてワニス組成物を塗布した後、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、溶剤を揮発させて、基材上に厚み２５μｍのフィルム状接着剤を形成した。
（比較例１）
　合成例３のポリエステルウレタン樹脂４０ｇ、合成例２のポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）３４ｇ、「ライトエステルＰ－２Ｍ」（２－メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート、共栄社化学株式会社製、商品名）３ｇ、「ナイパーＢＭＴ－Ｋ４０」（ベンゾイルパーオキサイド、日油株式会社製、商品名）８ｇ、「Ｍ－３１５」（イソシアヌル酸ＥＯ変性トリアクリレート、東亞合成株式会社株式会社製、商品名）５ｇを、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）９．８６ｇに溶解した後、「Ｒ１０４」（シリカ微粒子、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ、日本アエロジル株式会社製、商品名）１０ｇと、作製例１の導電粒子８．４４ｇとを加え、ワニス組成物を調製した。
　離型処理を施した基材（厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム）上に、塗工装置を用いてワニス組成物を塗布した後、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、溶剤を揮発させて、基材上に厚み２５μｍのフィルム状接着剤を形成した。
（比較例２）
　「ＰＫＨＣ」（フェノキシ樹脂、ユニオンカーバイド株式会社製、商品名）２５．０ｇ、アクリルゴム微粒子をビスフェノールＡ型エポキシ樹脂に分散させた樹脂（アクリル微粒子の含有量：１７質量％、エポキシ当量：２２０～２４０）１０．０ｇ、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量：１６３～１７５）１０．０ｇ、及び、下記の硬化剤Ａ５５．０ｇを、トルエン６０．０ｇに溶解した後、「ＫＭＰ－６０５」（シリカ微粒子、平均粒径２μｍ、信越化学工業株式会社製、商品名）１０．０ｇと、作製例１の導電粒子１０．０ｇとを加え、ワニス組成物を調製した。
硬化剤Ａ：イミダゾール変性体を核とし、その表面をポリウレタンで被覆してなる平均粒径５μｍのマイクロカプセル型硬化剤を、液状ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂中に分散してなるマスターバッチ型硬化剤（旭化成化成工業株式会社製）
　離型処理を施した基材（厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム）上に、塗工装置を用いてワニス組成物を塗布した後、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、溶剤を揮発させて、基材上に厚み２５μｍのフィルム状接着剤を形成した。
（比較例３）
　「ＮＣ－３０００Ｈ」（ビフェニルノボラック型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製、商品名、エポキシ当量：２８９ｇ／ｅｑ）２３．１２ｇ、「ＫＡ－１１６０」（クレゾールノボラック型フェノール樹脂、ＤＩＣ株式会社製、商品名、水酸基当量：１１７ｇ／ｅｑ）９．３６ｇ、及び、「Ｇ－８００９Ｌ」（イソシアネートマスクイミダゾール、第一工業製薬株式会社製、商品名）０．１０３ｇを、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）９．７９ｇに溶解した後、「ＳＣ－２０５０（ＫＣ）」（溶融球状シリカ、平均粒径０．５μｍ、アドマテックス株式会社製、商品名）１０．７２ｇと、作製例１の導電粒子８．４０ｇとを加え、ワニス組成物を調製した。
　離型処理を施した基材（厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム）上に、塗工装置を用いてワニス組成物を塗布した後、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、溶剤を揮発させて、基材上に厚み２５μｍのフィルム状接着剤を形成した。
＜フィルム状接着剤の評価＞
　実施例及び比較例で得られたフィルム状接着剤について、以下に示す方法で硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度を測定した。
［評価用サンプルの作製］
　フィルム状接着剤を１０枚積層し、下記の条件で硬化することによって、反応率が９０％以上であるフィルム状接着剤の硬化物からなる、厚みが２５０μｍ、５ｍｍ角の評価用サンプルを作製した。
実施例１：２４０℃で１２０分
実施例２：１８０℃で６０分
比較例１：１８０℃で３０分
比較例２：１８０℃で３０分
比較例３；１８０℃で６０分
［熱膨張率の測定］
　ＴＭＡ試験装置（デュポン社製、ＴＭＡ２９４０）に、上記で作製した評価用サンプルをＸ方向に装着し、その後、荷重５ｇ、昇温速度１０℃／分の測定条件にて、２５～２６０℃における線熱膨張曲線を連続して２回測定した。２回目の測定における３０℃から１００℃の平均熱膨張率を算出し、これを熱膨張率の値とした。
［ガラス転移温度の測定］
　ＴＭＡ試験装置（デュポン社製、ＴＭＡ２９４０）に、上記で作製した評価用サンプルをＺ方向に装着し、その後、荷重５ｇ、昇温速度１０℃／分の測定条件にて、２５～２６０℃における熱膨張曲線を連続して２回測定した。２回目の測定における熱膨張曲線の変曲点±３０℃の二点における接線の交点で示される温度をガラス転移温度とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　実施例１及び２の上記のフィルム状接着剤によれば、例えば、第１の配線部材、フィルム状接着剤及び第２の配線部材を積層プレスするなどの工程によって、短時間、低エネルギーコスト及び低環境負荷で配線部材同士を接続することができ、なおかつ、上記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たすことにより、多層配線基板の高温高湿条件下における接続性等を充分確保することが期待できる。
　実施例１及び２の上記のフィルム状接着剤は、例えば、熱膨張率及びガラス転移温度がそれぞれ８～１０ｐｐｍ／℃及び２５０～２７０℃である絶縁部を備える配線部材同士を接続する場合において、上記（１）～（１０）の条件をすべて満たすことができる。
　１，１’…フィルム状接着剤、２，２’…硬化性樹脂組成物層、３…キャリアフィルム、４，４’…導電粒子、５…剥離フィルム、６，６’…樹脂硬化物、７…接着フィルム、８，８’…接続部、１０…第１の配線部材、１２…第１の絶縁部、１４…第１の電極部、１６…導体ピラー、１８…配線、２０…第２の配線部材、２０’…第３の配線部材、２２…第２の絶縁部、２２’…第３の絶縁部、２４…第２の電極部、２４’…第３の電極部、２６…ビア、２６’…ビア、２８，２８’…配線、１００…多層配線基板。

Claims (5)

  1. 　表面に第１の電極部を有する第１の配線部材と、
    　表面に第２の電極部を有する第２の配線部材と、
    　導電粒子及び硬化性接着剤組成物を含有するフィルム状接着剤と、を、
    　前記第１の電極部と前記第２の電極部とが前記フィルム状接着剤を介して相対向するように配置された状態で加熱及び加圧して、前記第１の電極部と前記第２の電極部とを電気的に接続する工程を備え、
    　前記硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たす、多層配線基板の製造方法。
    （Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
    （Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０
  2. 　多層配線基板を構成する配線部材の接着に用いられる硬化性接着剤組成物であって、
    　前記硬化性接着剤組成物の硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たす、硬化性接着剤組成物。
    （Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
    （Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０
  3. 　請求項２に記載の硬化性接着剤組成物と、導電粒子と、を含有する、フィルム状接着剤。
  4. 　第１の電極部を有する第１の配線部材と、
    　第２の電極部を有する第２の配線部材と、
    　前記第１の配線部材及び前記第２の配線部材の間に設けられた、前記第１の電極部と前記第２の電極部とを電気的に接続する導電粒子及び前記第１の配線部材と前記第２の配線部材とを接着している樹脂硬化物を含有する接続部と、
    を備え、
    　前記樹脂硬化物の熱膨張率及びガラス転移温度をそれぞれＣＴＥ０（ｐｐｍ／℃）及びＴｇ０（℃）としたときに、下記（Ａ）及び（Ｂ）の条件をすべて満たす、多層配線基板。
    （Ａ）５≦ＣＴＥ０≦２７０
    （Ｂ）１４０≦Ｔｇ０≦２８０
  5. 　請求項４に記載の多層配線基板を備える、電子部品。
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