WO2022210591A1

WO2022210591A1 - 紡錘形の炭素繊維含有集合体及びその製造方法、並びに、再生炭素繊維を含有する炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット及びその製造方法

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Publication number: WO2022210591A1
Application number: PCT/JP2022/015146
Authority: WO
Inventors: 真吾乳井
Original assignee: Teijin Ltd
Current assignee: Teijin Ltd
Priority date: 2021-03-31
Filing date: 2022-03-28
Publication date: 2022-10-06
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Abstract

改善されたフィード性を示す炭素繊維集合体を提供すること。　炭素繊維、及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること、前記混合物を、容器中で転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること、並びに、前記前駆体を乾燥させること、を含む、紡錘形の集合体の製造方法。

Description

紡錘形の炭素繊維含有集合体及びその製造方法、並びに、再生炭素繊維を含有する炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット及びその製造方法

　本開示は、紡錘形の炭素繊維含有集合体及びその製造方法に関する（「発明１」）。特に、本開示は、再生炭素繊維（リサイクルされた炭素繊維）から製造されるフィード性に優れる紡錘形の炭素繊維集合体及びその製造方法に関する（「発明１ａ」）。

　また、本開示は、熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の紡錘形の集合体、並びにその製造方法に関する（「発明１ｂ」）。

　また、本開示は、炭素繊維強化樹脂成型物の廃材等を用いて製造される再生炭素繊維を含有する炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに関する（「発明２」）。

（発明１、発明１ａ、及び発明１ｂについて）
　炭素繊維は、比強度・比弾性率に優れ、軽量であるため、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂（特には熱可塑性樹脂）の強化繊維などとして用いられている。炭素繊維強化樹脂複合材料（又は、炭素繊維強化プラスチック、ＣＦＲＰ）は、スポーツ・一般産業用途だけでなく、航空・宇宙用途、自動車用途など、幅広い用途に利用される。

　炭素繊維強化樹脂複合材料などの炭素繊維含有製品の原料となる炭素繊維に関して、炭素繊維及び集束剤等から粒子状の炭素繊維集合体を造粒する方法が検討されてきた。このような炭素繊維集合体は、炭素繊維をそのまま用いる場合と比較して、押出成形等によって炭素繊維含有製品を製造する際に、比較的良好な供給性（フィード性）を示しうる。

　特許文献１は、集束剤で集束されたカーボンファイバーの凝集体を傾斜した回転する表面に接触させてカーボンファイバーペレットを製造する方法を記載している。

　近年、使用済みの炭素繊維含有製品などから回収される再生炭素繊維（リサイクル炭素繊維）への需要が高まっている。このような再生炭素繊維についても、炭素繊維集合体を造粒する方法が検討されている。

　特許文献２は、傾斜した回転容器を有する混合器を用いてリサイクル炭素繊維からカーボンファイバーペレットを製造する方法を記載している。

　特許文献３及び４は、湿式押出造粒法によってリサイクル炭素繊維から円柱形状の炭素繊維集合体を製造する方法を記載している。

（発明２について）
　炭素繊維強化樹脂複合材料の一つの形態として、炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットがある。炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、連続炭素繊維を熱可塑性樹脂で被覆処理した樹脂ストランドをカット（切断）することで製造される長繊維強化ペレットと、不連続炭素繊維を熱可塑性樹脂に混錬分散した樹脂ストランドをカットすることで製造される短繊維強化ペレットの２つがある。短繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに対して、機械物性は劣るものの安価に製造できる方法として広く採用されている。

　特許文献５及び特許文献６は、炭素繊維から溶融混錬によりリサイクル炭素繊維含有複合体を製造する方法を記載している。この方法で用いられる炭素繊維には、炭素繊維強化樹脂複合材料の廃材から熱分解法によって回収され、マトリックス成分が炭化した残留炭素が付着している。

　特許文献７は、炭素繊維強化複合材料から回収したリサイクル炭素繊維に繊維処理剤を添加し、押出造粒機で円柱状とすることによりフィード性を向上した炭素繊維集合体について記載している。

特許第３４５２３６３号公報欧州特許出願公報第２９０２４３３号明細書特開２０２０－１８０４２１号公報特開２０２０－１９６８８２号公報特開２０２０－４９８２０号公報特開２０１９－１５５６３４号公報特開２０２１－５５１９８号公報

（発明１について）
　従来の炭素繊維集合体は、フィード性が不十分である場合があった。

　本開示に係る発明１は、改善されたフィード性を示す炭素繊維集合体を提供することを目的とする。

（発明１ａについて）
　再生炭素繊維を用いて製造される従来の炭素繊維集合体は、フィード性が不十分である場合があった。

　本開示に係る発明１ａは、再生炭素繊維を含有し、かつ改善されたフィード性を示す炭素繊維集合体を提供することを目的とする。

（発明１ｂについて）
　一般に、上記のような炭素繊維集合体を用いて炭素繊維含有成形品を製造する際には、炭素繊維集合体（１次中間材料）に加えて熱可塑性樹脂を混錬機などに供給して混錬を行い、炭素繊維及び熱可塑性樹脂を含有するペレット（２次中間材料）を製造する。そして、このペレットを射出成型機などに供給して、炭素繊維含有成形品を製造する。

　しかしながら、２次中間材料を製造する際に、炭素繊維が折れてしまうことがあった。また、炭素繊維集合体にあらかじめ熱可塑性樹脂を加えることができれば、２次中間材料を製造するための混錬の工程を省略し、炭素繊維及び熱可塑性樹脂の集合体を用いて直接に成形品の製造を行うことができるが、集合体の取扱い性を保持しつつ炭素繊維集合体に熱可塑性樹脂を含有させることは容易ではなかった。

　本開示に係る発明１ｂは、取扱い性に優れ、かつ炭素繊維含有成形品の製造に直接用いることができる炭素繊維及び熱可塑性樹脂の集合体、並びにその製造方法を提供することを目的とする。

（発明２について）
　使用済みの炭素繊維強化樹脂複合材料を分解し、再生炭素繊維を得る方法には、樹脂成分を熱処理して分解する方法（熱分解法）、溶剤を利用して溶解除去する方法、電気分解する方法等があるが、従来広く普及している方法として、熱処理して分解する方法が挙げられる。

　熱処理して分解する方法で得られる従来の再生炭素繊維を用いて短繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造した場合に、十分な補強性能を発揮することが難しかった。

　本開示に係る発明２は、熱処理して分解する方法で得られる再生炭素繊維を原料として、優れた機械的強度を有する成形品の製造に用いることができる再生炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを提供することを目的とする。

（発明１について）
　本開示の発明１に係る下記の態様によれば、発明１に係る上記の課題を解決することができる：
＜態様１＞
　炭素繊維、及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること、
　前記混合物を、容器中で転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること、並びに、
　前記前駆体を乾燥させること、
を含む、紡錘形の集合体の製造方法。
＜態様２＞
　炭素繊維及びバインダを含む、紡錘形の集合体。

（発明１ａについて）
　本開示の発明１ａに係る下記の態様Ａ１～Ａ１３によれば、発明１ａに係る上記の課題を解決することができる：
＜態様Ａ１＞
　再生炭素繊維及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること、
　前記混合物を、容器中で、前記容器の内壁と前記容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること、並びに
　前記前駆体を乾燥させること、
を含む、紡錘形の炭素繊維集合体の製造方法であって、
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、前記残留炭素成分の含有量が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下であること、及び
　前記再生炭素繊維の平均長さが、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満であること、
を特徴とする、
紡錘形の炭素繊維集合体の製造方法。
＜態様Ａ２＞
　前記炭素繊維集合体の平均長さが、１．５ｍｍ～６０ｍｍである、態様Ａ１に記載の方法。
＜態様Ａ３＞
　前記混合物中の前記バインダ含有液の量が、前記混合物に対して、２０重量％～６０重量％である、態様Ａ１又はＡ２に記載の方法。
＜態様Ａ４＞
　前記バインダ含有液に含有されるバインダの量が、前記再生炭素繊維に対して、０．１重量～１０重量％である、態様Ａ１～Ａ３のいずれか一項に記載の方法。
＜態様Ａ５＞
　炭素繊維含有プラスチック製品に含有されるプラスチック成分を半導体熱活性法によって分解して、前記再生炭素繊維を製造することを含む、態様Ａ１～Ａ４のいずれか一項に記載の方法。
＜態様Ａ６＞
　前記炭素繊維集合体の平均長さが、前記炭素繊維集合体に含有される再生炭素繊維の平均長さの１．２倍～４．０倍である、態様Ａ１～Ａ５のいずれか一項に記載の方法。
＜態様Ａ７＞
　前記回転体が、攪拌羽根である、態様Ａ１～Ａ６のいずれか一項に記載の方法。
＜態様Ａ８＞
　前記前駆体の製造を、傾斜していない容器内で行う、態様Ａ１～Ａ７のいずれか一項に記載の方法。
＜態様Ａ９＞
　再生炭素繊維及びバインダから少なくとも構成される炭素繊維集合体であって、
　前記再生炭素繊維の平均長さが、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満であること、及び、
　前記炭素繊維集合体の平均長さが、１．５ｍｍ～６０ｍｍであること、
を特徴とする、
紡錘形の炭素繊維集合体。
＜態様Ａ１０＞
　前記紡錘形の炭素繊維集合体の長軸方向の平均長さが、前記紡錘形の炭素繊維集合体に含有される再生炭素繊維の平均長さの１．２倍～４．０倍である、態様Ａ９に記載の炭素繊維集合体。
＜態様Ａ１１＞
　前記紡錘形の炭素繊維集合体に含有される再生炭素繊維が、前記紡錘形の炭素繊維集合体の長軸方向に沿って配向している、態様Ａ９又はＡ１０に記載の炭素繊維集合体。
＜態様Ａ１２＞
　前記バインダの含有量が、前記紡錘形の炭素繊維集合体に対して、０．１重量～１０重量％である、態様Ａ９～Ａ１１のいずれか一項に記載の炭素繊維集合体。
＜態様Ａ１３＞
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、
　前記残留炭素成分の含有量が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下である、
態様Ａ９～Ａ１２のいずれか一項に記載の炭素繊維集合体。

（発明１ｂについて）
　本開示の発明１ｂに係る下記の態様Ｂ１～Ｂ１４によれば、発明１ｂに係る上記の課題を解決することができる：
＜態様Ｂ１＞
　炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダを含む、熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の紡錘形の集合体であって、
　前記集合体に含有される前記炭素繊維及び前記熱可塑性樹脂繊維が、前記集合体の長軸方向に沿って配向している、集合体。
＜態様Ｂ２＞
　前記集合体の平均長さが、１．５ｍｍ～６０ｍｍである、態様Ｂ１に記載の集合体。
＜態様Ｂ３＞
　前記炭素繊維及び前記熱可塑性樹脂繊維の平均長さが、それぞれ、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満である、態様Ｂ１又はＢ２に記載の集合体。
＜態様Ｂ４＞
　前記集合体の平均長さが、前記集合体に含有される前記炭素繊維の平均長さ及び前記熱可塑性樹脂繊維の平均長さの１．２倍～５．０倍である、態様Ｂ１～Ｂ３のいずれか一項に記載の集合体。
＜態様Ｂ５＞
　前記バインダの含有量が、前記集合体に対して、０．１重量％～１０重量％である、態様Ｂ１～Ｂ４のいずれか一項に記載の集合体。
＜態様Ｂ６＞
　前記熱可塑性樹脂繊維が、ポリオレフィン樹脂繊維、ポリエステル樹脂繊維、ポリアミド樹脂繊維、ポリエーテルケトン樹脂繊維、ポリカーボネート樹脂繊維、フェノキシ樹脂繊維、及びポリフェニレンスルフィド樹脂繊維、並びにこれらの混合物から選択される、態様Ｂ１～Ｂ５のいずれか一項に記載の集合体。
＜態様Ｂ７＞
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維を含む、態様Ｂ１～Ｂ６のいずれか一項に記載の集合体。
＜態様Ｂ８＞
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維である、態様Ｂ１～Ｂ７のいずれか一項に記載の集合体。
＜態様Ｂ９＞
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、前記残留炭素成分が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下である、態様Ｂ７又はＢ８に記載の集合体。
＜態様Ｂ１０＞
　炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること、
　前記混合物を、容器中で転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること、並びに
　前記前駆体を乾燥させること、
を含む、
態様Ｂ１～Ｂ９のいずれか一項に記載の集合体の製造方法。
＜態様Ｂ１１＞
　前記混合物を、容器中で、前記容器の内壁と前記容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造する、態様Ｂ１０に記載の方法。
＜態様Ｂ１２＞
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維を含む、態様Ｂ１０又はＢ１１に記載の方法。
＜態様Ｂ１３＞
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維である、態様Ｂ１２に記載の方法。
＜態様Ｂ１４＞
　炭素繊維含有プラスチック製品に含有されるプラスチック成分を半導体熱活性法によって分解して、前記再生炭素繊維を製造することを含む、態様Ｂ１２又はＢ１３に記載の方法。

（発明２について）
　本開示の発明２に係る下記の態様Ｃ１～Ｃ７によれば、発明２に係る上記の課題を解決することができる：
〈態様Ｃ１〉
　再生炭素繊維と熱可塑性樹脂とを含む炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットであって、
　前記再生炭素繊維が、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有すること、並びに
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、前記残留炭素成分の含有量が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下であること、
を特徴とする、炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
〈態様Ｃ２〉
　前記再生炭素繊維の含有量が前記炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに対して５重量％以上３０重量％以下である、態様Ｃ１に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
〈態様Ｃ３〉
　前記熱可塑性樹脂が、ポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリカーボネート樹脂、フェノキシ樹脂、及びポリフェニレンスルフィド樹脂、並びにこれらの混合物から選択される、態様Ｃ１又はＣ２に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
〈態様Ｃ４〉
　長手方向の長さが３ｍｍ以上１０ｍｍ以下である、態様Ｃ１～Ｃ３のいずれか一項に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
〈態様Ｃ５〉
　前記炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中に含まれる前記再生炭素繊維の残存平均繊維長が３００μｍ以上であることを特徴とする態様Ｃ１～Ｃ４のいずれかに記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
〈態様Ｃ６〉
　引張強度が９０ＭＰａ以上、曲げ強度が１４０ＭＰａ以上、曲げ弾性率が７１００ＭＰａ以上である成形品を製造するために用いられることを特徴とする、態様Ｃ１～Ｃ５のいずれか一項に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
＜態様Ｃ７＞
　前記炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中の前記再生炭素繊維に関して、３００μｍ以下の単繊維の出現頻度が、４０％以下であることを特徴とする、態様Ｃ１～Ｃ６のいずれか一項に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。

（発明１について）
　本開示に係る発明１によれば、改善されたフィード性を示す炭素繊維集合体を提供することができる。

（発明１ａについて）
　本開示に係る発明１ａによれば、再生炭素繊維を含有し、かつ改善されたフィード性を示す炭素繊維集合体を提供することができる。

（発明１ｂについて）
　本開示に係る発明１ｂによれば、取扱い性に優れ、かつ炭素繊維含有成形品の製造に直接用いることができる炭素繊維及び熱可塑性樹脂の集合体、並びにその製造方法を提供することができる。

（発明２について）
　本開示に係る発明２によれば、熱処理して分解する方法で得られる再生炭素繊維を原料として、優れた機械的特性を有する成形品の製造に用いることができる再生炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを提供することができる。

　特には、本開示に係る発明２の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットによれば、ヴァージン炭素繊維（再生炭素繊維ではない通常の炭素繊維）を原料として製造される炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットから製造される成形品と同等の機械的強度を有する成形品を製造することができる。

図１は、本開示で用いることができる攪拌造粒器の１つの実施態様の概略図である。図２は、本開示の発明２に係る分解方法を説明するための概念的な断面図である。図３は、本開示の発明２に係る分解方法の１つの実施態様を模式的に示す断面概略図である。図４は、実施例Ａ１に係る複数の炭素繊維集合体の写真である。図５は、実施例Ａ１に係る１つの炭素繊維集合体の写真である。図６は、比較例Ａ２で得られた炭素繊維集合体の写真である。図７は、実施例Ｂ２に係る複数の集合体の写真である。図８は、実施例Ｂ２に係る１つの集合体の写真である。図９は、比較例Ｂ１の結果として得られた材料を示す写真である。図１０は、加熱処理前のＣＦＲＰ板の写真である。図１１は、参考実施例４に係る処理を経た後のＣＦＲＰ板の写真である。図１２は、参考比較例２に係る処理を経た後のＣＦＲＰ板の写真である。

（発明１について）
　本開示の発明１に係る紡錘形の集合体の製造方法は、
　炭素繊維、及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること、
　前記混合物を、容器中で転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること、並びに、
　前記前駆体を乾燥させること、
を含む。

　また、本開示の発明１は、
　炭素繊維及びバインダを含む、紡錘形の集合体
を含む。

　本開示の発明１に係る集合体は、炭素繊維及びバインダを含有し、紡錘形の形状を有している。炭素繊維を含有する集合体が紡錘形である場合には、接触抵抗が低減される結果として、炭素繊維集合体の流れ特性が向上し、その結果、フィード性を向上させることができると考えられる。なお、本開示において、紡錘形とは、中央部が太く、両端に向かって次第に細くなる形状を意味する。

　本開示の発明１に係る紡錘形の集合体（紡錘形の炭素繊維含有集合体）は、特には、紡錘形の炭素繊維集合体であり、又は、熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の紡錘形の集合体である。

　発明１に係る集合体及びその製造方法、並びにこれらの構成要素及び具体的な態様については、発明１ａ及び発明１ｂに係る下記の記載を参照することができる。

（発明１ａについて）
　本開示の発明１ａに係る炭素繊維集合体の製造方法は、
　再生炭素繊維及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること（提供工程）、
　混合物を、容器中において、容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること（造粒工程）、並びに
　前駆体を乾燥させること（乾燥工程）、
を含み、
　再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、この残留炭素成分の含有量が、再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下であること、及び
　再生炭素繊維の平均長さが１ｍｍ以上３０ｍｍ未満であること、
を特徴とする。

　一般に、炭素繊維含有製品を成形する際に、フィーダーを用いて炭素繊維を押出成形器等に供給することができ、特に、定量フィーダーを用いて炭素繊維の定量供給を行うことができる。安定してかつ高い精度で成形品の製造を行うためには、炭素繊維の安定した供給が重要となる。

　炭素繊維のこのようなフィード性（供給性）は、炭素繊維と集束剤などとを混合・造粒して、特定の形状を有する炭素繊維集合体とすることによって改善することができる。例えば、炭素繊維集合体を、接触抵抗の少ない紡錘形の粒子形状とすることによって、炭素繊維集合体の流れ特性を向上させ、その結果、フィード性を向上させることができると考えられる。

　しかしながら、再生炭素繊維を原料としてこのような炭素繊維集合体を製造する場合に、フィード性に優れる紡錘形の形状を得ることは容易ではなかった。

　すなわち、再生炭素繊維は、通常、炭素繊維強化樹脂複合材料を熱分解することによって得られるため、樹脂材料に由来する一定量以上の残留炭素を有しており、そのため、繊維が互いに比較的強固に結合している。理論によって限定する意図はないが、造粒器（特に回転攪拌器）で加えられる応力ではこの結合状態をほぐすことが容易ではないので、バインダ含有液が繊維の間に浸透することができず、結果として、紡錘形の形状を有する炭素繊維集合体を得ることができないと考えられる。

　これに対して、本開示の発明１ａの方法では、炭素繊維集合体の原料として、残留炭素成分が５重量％以下である再生炭素繊維を用いる。理論によって限定する意図はないが、このような再生炭素繊維では、繊維が互いに比較的弱く結合している（又は結合していない）ので、造粒器などから加えられる応力の下で、バインダ含有液が繊維の間に浸透しやすいと考えられる。この場合には、流れ特性に優れる紡錘形の炭素繊維集合体を得ることができる。

　また、原料となる再生炭素繊維の長さも、フィード性に影響し得る。すなわち、原料となる再生炭素繊維の平均長さが短すぎる場合には、繊維同士が一方向に沿って配向することが容易ではなく、紡錘形の形状の炭素繊維集合体を得ることが難しいと考えられる。また、再生炭素繊維の平均長さが長すぎる場合にも、繊維同士が絡み合ってしまうため、繊維の均一な配向が容易ではなくなると考えられる。

　これに対して、本開示の発明１ａの方法では、再生炭素繊維の平均長さが１ｍｍ以上３０ｍｍ未満となっているので、繊維の均一な配向が促進されると考えられる。

　以上のとおり、本開示の発明１ａに係る製造方法によれば、フィード性に優れる炭素繊維集合体を得ることができる。本開示の発明１ａに係る製造方法によって製造される炭素繊維集合体は、良好な流れ特性を有する紡錘形の粒子形状を有するので、例えば定量フィーダーに供給された場合に、定量フィーダーを閉塞させることなく、安定して定量供給することができる。

＜炭素繊維集合体＞
　本開示の発明１ａに係る方法で製造される紡錘形の炭素繊維集合体は、再生炭素繊維及びバインダから少なくとも構成される集合体である。好ましくは、炭素繊維集合体は、実質的に、再生炭素繊維及びバインダからなる。炭素繊維集合体中で、再生炭素繊維が、バインダによって互いに結合している。

　炭素繊維集合体中のバインダの量は、好ましくは、炭素繊維集合体に対して、０．１重量～１０重量％であり、特には、０．５重量％～８重量％、又は１重量％～６重量％であってよい。

　本開示の発明１ａに係る方法によって得られる炭素繊維集合体は、紡錘形の形状を有する。紡錘形の形状を有している炭素繊維集合体は、良好なフィード性を示す。理論によって限定する意図はないが、紡錘形の形状を有する炭素繊維集合体は、比較的小さい接触抵抗を有するので、フィーダーを閉塞させることなく比較的滑らかにフィーダー内を流れることができると考えられる。

（繊維の配向）
　本開示の発明１ａに係る方法で得られる炭素繊維集合体では、好ましくは再生炭素繊維が、紡錘形の長軸方向に沿って配向している。再生炭素繊維のこの配向は、炭素繊維集合体の長軸方向と同一（平行）である必要は必ずしもないが、実質的に平行であることが好ましく、より具体的には、再生炭素繊維の平均的な延在方向が、炭素繊維集合体の長軸方向に対して、４５°以下、４０°以下、３０°以下、２０°以下、１０°以下、５°以下、２°以下、１°以下、０．５°以下、又は０．１°以下の角度を有する。炭素繊維集合体の長軸方向に対する再生炭素繊維の平均的な延在方向は、０°に近い程好ましいく、下限は特に限定されないが、例えば０°超、又は０．０１°以上であってよい。

　炭素繊維集合体における繊維の平均的な延在方向は、炭素繊維集合体の長軸方向に平行な断面において、デジタルカメラ又は光学顕微鏡等を用いて決定することができる。

（平均長さ）
　炭素繊維集合体の平均長さは、１．５ｍｍ～６０ｍｍであってよい。好ましくは、炭素繊維集合体の平均長さが、１．８ｍｍ以上、２ｍｍ以上、３ｍｍ以上、４ｍｍ以上、５ｍｍ以上、６ｍｍ以上、７ｍｍ以上、８ｍｍ以上、９ｍｍ以上、１０ｍｍ以上、１１ｍｍ以上、若しくは１２ｍｍ以上であり、かつ／又は、５０ｍｍ以下、４０ｍｍ以下、３０ｍｍ以下、若しくは２５ｍｍ以下である。炭素繊維集合体の平均長さが上記の範囲である場合には、良好なフィード性を得ることができる。

　炭素繊維集合体の平均長さは、目視でノギス等を用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡などで取得された画像において、５０個の炭素繊維集合体の長軸方向の長さを計測し、計測値を平均することによって、算出することができる。

　好ましくは、炭素繊維集合体の平均長さが、再生炭素繊維の平均長さの１．２倍～４．０倍である。

　特に好ましくは、炭素繊維集合体の平均長さが、再生炭素繊維の平均長さの、１．４倍以上、１．５倍以上、若しくは１．６倍以上であり、かつ／又は、３．５倍以下、若しくは３．０倍以下である。炭素繊維集合体の平均長さが上記の範囲である場合には、特に良好なフィード性を得ることができることがある。

（集合体の平均最大幅）
　炭素繊維集合体の平均最大幅は、０．１ｍｍ～３．０ｍｍであってよい。好ましくは、集合体の平均長さが、０．２ｍｍ以上、０．３ｍｍ以上、０．４ｍｍ以上、若しくは０．５ｍｍ以上であり、かつ／又は、２．５ｍｍ以下、２．０ｍｍ以下、１．８ｍｍ以下、若しくは１．６ｍｍ以下である。炭素繊維集合体の平均最大幅は、長さ方向に垂直な方向で最も大きい長さ（幅）の平均である。炭素繊維集合体の平均最大幅が上記の範囲である場合には、良好なフィード性を得ることができる。

　炭素繊維集合体の平均最大幅は、目視でノギスなどを用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡などで取得された画像において、５０個の炭素繊維集合体の短軸方向の最大の長さを計測し、計測値を平均することによって、算出することができる。

（アスペクト比）
　炭素繊維集合体のアスペクト比は、２～１５０、２～１００、又は２～５０であってよい。また、炭素繊維集合体のアスペクト比は、２～２０、若しくは３～１５、又は特には４～１０であることが好ましい。アスペクト比がこの範囲（特にはこの好ましい範囲）である場合には、形状安定性及びフィード性に特に優れる炭素繊維集合体を得ることができる場合がある。

　アスペクト比は、紡錘形の炭素繊維集合体の長径を短径で除した値であり、つまり長径／短径である。細長い度合いが増すにつれて、アスペクト比は高くなる。

　アスペクト比は、目視でノギス等を用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡等を用いて、炭素繊維集合体の長径及び短径を測定し、長径／短径を計算することによって、得ることができる。なお、長径の方向に垂直な方向で最も大きい長さ（幅）を、「短径」とすることができる。

＜提供工程＞
　本開示の発明１ａに係る方法では、再生炭素繊維及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供する。

　混合物中のバインダ含有液の量は、好ましくは２０重量％～６０重量％であり、特に好ましくは、２５重量％～５５重量％、又は３０重量％～５０重量％である。この場合には、バインダに含有される液体に起因して、再生炭素繊維が特に良好に集束する。また、この場合には、バインダに含有される液体の量が過度にならないことに起因して、乾燥処理の負荷を低減することができる。なお、バインダ含有液は、溶媒又は分散媒を含有する。好ましくは、混合物中における溶媒又は分散媒（特には水）の含有量が、２０重量％～６０重量％であり、特には、２５重量％～５５重量％、又は３０重量％～５０重量％である。より好ましくは、混合物中における溶媒又は分散媒（特には水）の含有量が、２０重量％～４５重量％、２０重量％～４０重量％、又は２０重量％～３０重量％である。このように溶媒又は分散媒（特には水）の含有量が比較的低い場合には、乾燥のための負荷を特に効果的に低減することができる。

（再生炭素繊維）
　再生炭素繊維は、炭素繊維集合体の原料であり、炭素繊維成分、及び残留炭素成分を含む。通常、再生炭素繊維中で、残留炭素成分は、炭素繊維成分の表面に付着している。

　再生炭素繊維は、特に限定されないが、例えば、炭素繊維強化プラスチック（ＣＦＲＰ）などの炭素繊維含有プラスチック製品を熱処理することによって得られた再生炭素繊維であってよい。再生炭素繊維は、発明２に関して後述する再生炭素繊維であってもよい。

　特に好ましくは、再生炭素繊維は、半導体熱活性法によって得られた再生炭素繊維である。すなわち、本開示に係る方法の特に好ましい実施態様は、炭素繊維含有プラスチック製品に含有されるプラスチック成分を、半導体熱活性法によって分解して、再生炭素繊維を製造すること、を含む。

　なお、「半導体熱活性法」（ＴＡＳＣ法）は、半導体の熱活性（Ｔｈｅｒｍａｌ　Ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ　ｏｆ　Ｓｅｍｉ－ｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ、ＴＡＳＣ）を利用してポリマーなどの被分解化合物を分解する方法である。炭素繊維含有プラスチック製品に含有されるプラスチック成分を半導体熱活性法によって分解して再生炭素繊維を製造する方法については、例えば、特許第４５１７１４６号、及び特開２０１９－１８９６７４号公報の記載などを参照することができる。半導体熱活性法による再生炭素繊維の製造方法について、後述する本開示の発明２の記載を参照することもできる。

（炭素繊維成分）
　再生炭素繊維中の炭素繊維成分は、通常、再生炭素繊維の原料となった炭素繊維含有製品等に含有されていた炭素繊維に由来する。再生炭素繊維中の炭素繊維成分は、再生炭素繊維の製造の過程で熱処理等を受けることによって改質されていてもよい。

　再生炭素繊維中の炭素繊維成分は、例えば、ＰＡＮ系炭素繊維、又はピッチ系炭素繊維であってよい。

　再生炭素繊維中の炭素繊維成分の形態は、特に制限されないが、複数の単糸（単繊維、フィラメント）から構成される炭素繊維束の形態であってよい。炭素繊維束を構成するフィラメントの構成本数は、１，０００本～８０，０００本、又は３，０００本～５０，０００本の範囲であってよい。また、再生炭素繊維中の炭素繊維成分を構成するフィラメントの直径は、０．１μｍ～３０μｍ、１μｍ～１０μｍ、又は３μｍ～８μｍであってよい。

（残留炭素成分）
　再生炭素繊維に含有される残留炭素成分は、特には、再生炭素繊維を製造する際に原料として用いた炭素繊維含有プラスチック製品に含まれていた樹脂に由来する残留炭素である。

　本開示の発明１ａに係る方法では、残留炭素成分が、再生炭素繊維に対して、０重量％超５．０重量％以下である。この場合には、フィード性が向上した炭素繊維集合体を得ることができる。

　また、残留炭素成分が０重量％超５．０重量％以下である場合には、炭素成分（特には炭）が比較的多いことによる汚染を回避することができ、また、炭素繊維集合体を材料として炭素繊維含有製品等を製造する際に異物となりうる炭素成分を低減することができ、また、炭素繊維含有製品中での繊維の均一な分布を向上させることができる。

　好ましくは、残留炭素成分は、再生炭素繊維に対して、４．０重量％以下、３．０重量％以下、又は２．０重量％以下である。残留炭素成分は、できるだけ低減されていることが好ましいが、再生炭素繊維に対して、０．１重量％以上、０．２重量％以上、０．４重量％以上、０．６重量％、０．８重量％以上、１．０重量％以上、若しくは１．２重量％以上であってもよい。

　再生炭素繊維中の残留炭素成分の含有量は、熱重量分析法（ＴＧＡ法）によって計測することができる。

　熱重量分析法による残留炭素成分の計測は、下記の手順で行うことができる：
（ｉ）再生炭素繊維を粉砕して得た１～４ｍｇのサンプル片に対して、熱重量分析計において、０．２Ｌ／ｍｉｎの空気供給速度、５℃／ｍｉｎの加熱上昇率、及び１／６ｓの記録速度で、
　室温から１００℃への昇温、
　３０分間にわたる１００℃での保持、
　１００℃から４００℃への昇温、及び、
　４００℃での保持
の工程を有し合計３００分間にわたる熱重量分析を行い、
（ｉｉ）重量減少率を時間に対してプロットしたグラフにおいて、傾きの変曲点を特定し、当該変曲点における重量減少率の値から、１００℃での保持期間における重量減少率を差し引くことによって、残留炭素量を算出する。

　なお、上記の条件で傾きの変曲点を特定できない場合には、合計３００分間にわたる熱重量分析の代わりに、４８０分間にわたる４００℃での保持を伴う合計約６００分間にわたる熱重量分析を行ってもよく、さらには、４００℃で４８０分間にわたって保持する代わりに、４００℃超５００℃以下の範囲内の特定の温度で、４８０分間にわたって保持してもよい。

　また、再生炭素繊維がサイジング処理などによって樹脂を有している場合には、当該樹脂を除去した後で、上記の方法で残留炭素成分を計測することができる。

（平均長さ）
　再生炭素繊維は、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満の平均長さを有する。この範囲の長さを有する再生炭素繊維は、例えば、比較的長い寸法を有する再生炭素繊維を切断処理することによって得ることができる。再生炭素繊維の平均長さは、２ｍｍ以上、３ｍｍ以上、若しくは４ｍｍ以上であってよく、かつ／又は、２９ｍｍ以下、２８ｍｍ以下、２７ｍｍ以下、２６ｍｍ以下、２５ｍｍ以下、２４ｍｍ以下、２３ｍｍ以下、２２ｍｍ以下、２１ｍｍ以下、２０ｍｍ以下、１５ｍｍ以下、若しくは１０ｍｍ以下であってよい。特には、再生炭素繊維の平均長さが、８ｍｍ～２５ｍｍ、又は９ｍｍ～２０ｍｍであってもよい。

　本開示の発明１ａに係る好ましい実施態様では、再生炭素繊維の平均長さが、２ｍｍ以上２０ｍｍ以下、特には３ｍｍ以上１５ｍｍ以下である。この場合には、特に良好なフィード性が得られる。

　また、本開示の発明１ａに係る１つの実施態様では、再生炭素繊維の平均長さが、６ｍｍ超３０ｍｍ未満、特には８ｍｍ以上２５ｍｍ以下である。この場合には、炭素繊維集合体を用いて炭素繊維含有製品を製造する際に、強度などの物性に特に優れる炭素繊維含有製品を得ることができる場合がある。

　再生炭素繊維の平均長さは、目視でノギス等を用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡などで取得された画像において、５０本の再生炭素繊維の長さを計測し、計測値を平均することによって、算出することができる。

（バインダ含有液）
　バインダ含有液は、バインダ分散液又はバインダ溶液であり、バインダ、及び溶媒又は分散媒を含有する。

（バインダ）
　バインダは、炭素繊維集合体中で再生炭素繊維を集束させ、炭素繊維集合体の形状を保持する役割を有する。バインダは、特に限定されないが、好ましくは、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂である。より具体的には、バインダとしては、エポキシ樹脂、ウレタン変性エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、エポキシ変性ウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリビニルピロリドン樹脂が挙げられる。これらの樹脂は、単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

　また、バインダとして、ベントナイト、リグニンスルホン酸塩、糖蜜、カルボキシメチルセルロース、コンニャク飛粉、アルギン酸ナトリウム、ポリアクリルアミド、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、でんぷんを挙げることもできる。これらは、単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができ、また、上記の樹脂と併用することもできる。

（溶媒、分散媒）
　溶媒又は分散媒は、バインダを溶解又は分散することができる液体であれば、特に制限されない。溶媒又は分散媒としては、水、アルコール（例えばメタノール又はエタノール）、ケトン（例えばメチルエチルケトン又はアセトン）、炭化水素（例えばシクロヘキサン、トルエン又はキシレン）、ハロゲン化炭化水素（例えばジクロロメタン）、アミド（例えばＮ－メチルピロリドン又はジメチルホルムアミド）、エーテル（例えばテトラヒドロフラン）が挙げられる。溶媒又は分散媒は、特に好ましくは、水である。

　本開示で用いるバインダ含有液は、例えば、バインダ及び溶媒又は分散媒から構成される比較的濃度の高い市販のサイジング剤に、溶媒又は分散媒をさらに添加することによって、調製することができる。特には、バインダ及び分散媒（特には水）を有するサイジング剤に、分散媒（特には水）を添加することによって、バインダ含有液を調製することができる。

　サイジング剤（及びサイジング剤に溶媒又は分散媒を添加したバインダ含有液）は、例えば、バインダが水に分散した水エマルジョンの形態であってよく、特には、水系ポリウレタンであってよい。

　サイジング剤中のバインダの濃度は、特に限定されないが、例えば、１０～８０重量％、２０～６０重量％、又は３０～５０重量％であってよい。

　バインダの量は、バインダ含有液に対して、０．１重量％以上、０．５重量％以上、１重量％以上、若しくは１．５重量％以上であってよく、かつ／又は、２０重量％以下、１５重量％以下、１０重量％以下、８重量％以下、若しくは７重量％以下であってよい。バインダの量は、特に好ましくは、バインダ含有液に対して、１重量％～１０重量％、又は２重量％～８重量％である。溶媒又は分散媒（特には水）の量は、バインダ含有液に対して、８０重量％以上、８５重量％以上、９０重量％以上、９２重量％以上、若しくは９３重量％以上であってよく、かつ／又は、９９．９重量％以下、９９．５重量％以下、９９重量％以下、若しくは９８．５重量％以下であってよい。

　また、バインダの量は、再生炭素繊維に対して、０．１重量％～１０重量％であることが好ましく、特に好ましくは、０．５重量％～８重量％、又は１重量％～７重量％である。

（開繊）
　再生炭素繊維に対して、あらかじめ開繊処理を行うことができる。開繊処理を行うことによって、繊維同士の絡まり合いを解消し、造粒工程において繊維同士が一方向に配向することを促進できる場合がある。

　開繊処理の方法は、特に限定されないが、例えば回転ブレードによって行うことができる。開繊のための回転ブレードは、造粒器中に備え付けられた補助ブレードであってよい。

　また、開繊処理は、高速攪拌によって行うこともできる。

（混合）
　再生炭素繊維及びバインダ含有液から混合物を得る方法は、特に限定されない。再生炭素繊維及びバインダ含有液は、混合物の形態で、造粒工程で用いる容器に投入することができる。例えば、再生炭素繊維の塊にバインダ含有液を注ぎ、随意に攪拌することによって混合物を得、この混合物を容器に投入してよい。あるいは、容器内に、再生炭素繊維及びバインダ含有液を別個に投入し、当該容器内で混合して混合物とすることもできる。混合と造粒を同時に行ってもよい。

　混合物中の再生炭素繊維及びバインダ含有液は、混合物内で均一に分布している必要は必ずしもない。造粒工程の間に混合物を攪拌し、均一性を向上させることができる。

＜造粒工程＞
　本開示に係る方法では、混合物を、容器中において、容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスで転動させること（以下で、この処理を「造粒処理」と呼ぶこともある。）によって、紡錘形の前駆体を製造する。

　理論によって限定する意図はないが、再生炭素繊維及びバインダ含有液を含む混合物を、容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、繊維が特定の方向に配向しつつバインダを介して互いに結合し、結果として、紡錘形の形状を有する前駆体を得ることができると考えられる。

　混合物を容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスで転動させるための方法は、特に限定されない。このための例示的な方法について、図１を参照して下記に説明する。

　図１は、本開示で用いることができる攪拌造粒器の１つの実施態様の概略図である。図１の攪拌造粒器１００は、容器としての円筒状の容器部１２０、及び、回転体としての攪拌ブレード１４０を有する。図１の攪拌造粒器１００は、横型であり、通常の使用状態において、容器部１２０の開口部が、側方に向かって開口している。図１は、容器部の内部をのぞき込む視点で見た図である。容器部１２０の、開口部に対向する内壁（上記視点での奥側の壁）に、軸部１６０が取り付けられている。軸部１６０は、水平方向に延在している。この軸部１６０を中心にして、攪拌ブレード１４０が回転できるようになっている（なお、図１の例では反時計回り（「Ａ」）だが、時計回りであってもよい）。すなわち、図１の攪拌ブレード１４０は、重力方向に平行な面内で回転するように構成されている。なお、図１には示されていないが、容器部１２０内に、繊維を開繊するための補助ブレードを設置することもできる。

　造粒処理では、容器部１２０中で回転する攪拌ブレード１４０によって、再生炭素繊維及びバインダ含有液を含む混合物が、随意に混合・攪拌され、容器部１２０の内壁と容器部１２０内の攪拌ブレード１４０との間の（図１で符号「Ｃ」で示される）クリアランスで転動される。

　造粒処理は、周囲雰囲気温度で、又は加熱して行うことができる。造粒処理は、例えば、１分～１時間、５分～２０分、又は８分～１５分にわたって行うことができる。

（容器）
　本開示の容器は、その中に混合物を保持し、かつ混合物に対して上記の造粒処理を行うことに適していれば、特に限定されない。容器は、剛性及び耐久性に優れる材料でできていることが好ましい。特に、容器の内壁は、混合物の転動の間に摩耗等を生じない材料でできていること、又はそのための表面処理をされていることが好ましい。

　本開示に係る１つの実施態様では、容器は、傾斜しておらず、実質的に水平方向に対して平行である。例えば、容器の内壁のうち重力方向で下方に位置する部分が、傾斜しておらず、実質的に水平方向に対して平行であってよい。

（回転体）
　回転体は、容器内で回転することによって、それ自体と容器の内壁との間で、再生炭素繊維及びバインダ含有液を含む混合物を転動することができるように構成されている。回転体は、例えば、容器内に設置された軸部に取り付けられ、当該軸部を中心として回転することができるように構成されている。

　回転体は、好ましくはブレード（羽根）の形態を有している。回転体は、特に好ましくは、攪拌ブレード（攪拌羽根）である。攪拌ブレードは、剛性及び耐久性に優れる材料でできていることが好ましく、特に、混合物の転動の間に摩耗等を生じない材料でできていること、又はそのための表面処理をされていることが好ましい。

（クリアランス）
　容器の内壁と回転体との間のクリアランスの大きさ、すなわち、容器の内壁と回転体との間の距離は、一定であってもよく、又は、連続的若しくは不連続的に種々の値であってもよい。

　容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスの大きさ、すなわち、容器の内壁と回転体との間の距離は、炭素繊維集合体の所望のサイズなどに応じて適宜設定することができ、例えば１～１０ｍｍであってよい。

（攪拌造粒器）
　上記の容器及び回転体を有する装置として、公知の攪拌造粒器を用いることができる。攪拌造粒器は、特に限定されないが、例えばヘンシェル型の造粒器（ヘンシェルミキサー）、バグミル型の造粒器、又はアイリッヒ型の攪拌造粒器を用いることができる。攪拌造粒器は、縦型及び横型のいずれも用いることができる。

（紡錘形の前駆体）
　紡錘形の前駆体は、再生炭素繊維及びバインダを含有し、かつ、バインダ含有液に由来する液体（特には水）を含んでいる。下記の乾燥工程で、前駆体中の液体（特には水分）を除去することができる。

＜乾燥工程＞
　本開示に係る方法では、得られた紡錘形の前駆体を乾燥させる。

　前駆体を乾燥させる方法は、特に限定されず、得られた前駆体の水分率などに応じて、適宜、温度条件及び時間条件などを決定することができる。なお、乾燥負荷を低減するために、造粒工程の後でかつ乾燥工程の前に、紡錘形の前駆体に対して脱水処理を行ってもよい。

≪炭素繊維集合体≫
　本開示の発明１ａは、下記の炭素繊維集合体を含む：
　再生炭素繊維及びバインダから少なくとも構成される炭素繊維集合体であって、
　再生炭素繊維の平均長さが、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満であること、及び、
　炭素繊維集合体の平均長さが、１．５ｍｍ～６０ｍｍであること、
を特徴とする、
紡錘形の炭素繊維集合体。

　この炭素繊維集合体は、その形状に起因して、特に良好なフィード性を示す。この炭素繊維集合体を製造する方法は、特に限定されない。本開示の発明１ａに係る炭素繊維集合体は、例えば、本開示に係る上記の方法によって製造することができる。この炭素繊維集合体の各構成要素に関しては、炭素繊維集合体の製造方法についての上記の記載を参照することができる。

＜嵩密度＞
　本開示の発明１ａに係る炭素繊維集合体は、好ましくは、５０ｇ／Ｌ以上、７５ｇ／Ｌ以上、若しくは１００ｇ／Ｌ以上、かつ／又は、５００ｇ／Ｌ以下、４００ｇ／Ｌ以上、３００ｇ／Ｌ以下、若しくは２００ｇ／Ｌ以下の嵩密度を有する。

　嵩密度は、下記のとおりにして計測することができる：
　試料を、出口内径１８ｍｍの漏斗を用いて、６３ｍｍの高さから、内径６３ｍｍの２００ｍｌ容器に流し入れて、山盛り状態にまで充填する。そして、すり切り容量での試料の重量を測定する。この重量と容器の容積とに基づいて、嵩密度を算出する。

（発明１ｂについて）
　本開示の発明１ｂに係る熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の紡錘形の集合体は、
　炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダを含み、
　集合体に含有される炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維が、集合体の長軸方向に沿って配向している。

　本開示の発明１ｂに係る集合体は、熱可塑性樹脂繊維、すなわち繊維状の熱可塑性樹脂を含有する。理論によって限定する意図はないが、熱可塑性樹脂が繊維状であることによって、炭素繊維及び熱可塑性繊維が一定の方向に沿って配列しやすくなっており、その結果、粒状の集合体へとまとまりやすくなっており、さらには、紡錘形を呈するようになっていると考えられる。集合体が粒状である場合には、この集合体を用いて炭素繊維含有成形品を製造する際などの取扱い性が向上する。また、紡錘形の形状を有する集合体は、この集合体を用いて炭素繊維含有製品を製造する際などに、特に良好なフィード性（供給性）を有すると考えられる。理論によって限定する意図はないが、紡錘形の形状を有する集合体は、比較的小さい接触抵抗を有するので、押出器等の供給口を閉塞させることなく比較的滑らかに供給口の中を流れることができると考えられる。

　また、本開示の発明１ｂに係る集合体は、炭素繊維に加えて熱可塑性樹脂繊維を有しているので、炭素繊維のみを含む従来の炭素繊維集合体とは異なり、炭素繊維集合体と熱可塑性樹脂とを混錬してペレットを製造する工程を省くことができ、直接に炭素繊維含有成形品の製造を行うことができる。

　さらに、本開示の発明１ｂに係る集合体によれば、従来の炭素繊維集合体の場合には必要であったペレットを製造する工程を省くことができるので、ペレットを製造する際の炭素繊維の折れを回避することができる。したがって、本開示に係る集合体を用いて炭素繊維含有成形品を製造することによって、改善された物性を有する成形品が得られると考えられる。

　以下、本開示の発明１ｂに係る発明について、さらに詳細に説明する。

＜熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の集合体＞
　本開示の発明１ｂに係る熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の集合体は、紡錘形であり、
　炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダを含み、
　集合体に含有される炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維が、集合体の長軸方向に沿って配向している。

　本開示の発明１ｂに係る集合体は、炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維及びバインダを含む。集合体中で、炭素繊維及び熱可塑性樹脂から構成される繊維成分が、バインダによって互いに結合している。集合体は、好ましくは、炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダから実質的に構成され、特に好ましくはこれらの構成要素からなる。

　集合体中のバインダの量は、好ましくは、集合体に対して、０．１重量％～１０重量％であり、特には、０．５重量％～９重量％、又は１重量％～８重量％であってよい。

　集合体は、炭素繊維１００重量部に対して、１重量部～１０００重量部、５重量部～９００重量部、１０重量部～７５０重量部、２０重量部～５００重量部、又は、５０重量部～２５０重量部の熱可塑性樹脂繊維を含有することができる。

　本開示に係る集合体は、紡錘形の形状を有する。上述のとおり、紡錘形とは、中央部が太く、両端に向かって次第に細くなる形状を意味する。

（繊維の配向）
　本開示の発明１ｂに係る集合体では、集合体に含有される繊維成分（炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維）が、紡錘形の長軸方向に沿って配向している。なお、集合体が変形した紡錘形（例えば湾曲した紡錘形）である場合、「繊維が紡錘形の長軸方向に沿って配向している」とは、集合体に含有される繊維が、変形した紡錘形の集合体の軸線に沿って配向していることを意味する。繊維のこの配向は、集合体の長軸方向と同一（平行）である必要は必ずしもないが、実質的に平行であることが好ましく、より具体的には、繊維の平均的な延在方向が、紡錘形の集合体の長軸方向に対して、４５°以下、４０°以下、３０°以下、２０°以下、又は１０°以下の角度を有する。紡錘形の集合体の長軸方向に対する繊維の平均的な延在方向は、０°に近い程好ましいく、下限は特に限定されないが、例えば０°超、１°以上、又は２°以上であってよい。

　集合体の長軸方向に対する繊維の平均的な延在方向は、集合体の長軸方向に平行な断面において、デジタルカメラ又は光学顕微鏡等を用いて、ランダムに選択したＮ＝３０の繊維の計測値に基づいて平均値を算出することによって決定することができる。なお、この算出において、毛羽立っている繊維（集合体から部分的に離れている繊維）は除外する。

　集合体の長軸方向に対する繊維の平均的な延在方向は、簡略的に、集合体の表面において、デジタルカメラ又は光学顕微鏡等を用いて、ランダムに選択したＮ＝３０の繊維の計測値に基づいて平均値を算出することによって決定することもできる。この場合も、毛羽立っている繊維（集合体から部分的に離れている繊維）は除外して行う。

　なお、集合体が変形した紡錘形（例えば湾曲した紡錘形）である場合には、集合体の軸線に対して、繊維の配向及び繊維の延在方向を決定することができる。集合体の長さ及びアスペクト比も、同様にして決定することができる。

（集合体の平均長さ）
　本開示の発明１ｂに係る集合体の平均長さは、１．５ｍｍ～６０ｍｍであってよい。好ましくは、集合体の平均長さが、１．８ｍｍ以上、２．０ｍｍ以上、３．０ｍｍ以上、４．０ｍｍ以上、５．０ｍｍ以上、６．０ｍｍ以上、７．０ｍｍ以上、８．０ｍｍ以上、９．０ｍｍ以上、１０ｍｍ以上、１１ｍｍ以上、１２ｍｍ以上、若しくは１５ｍｍ以上であり、かつ／又は、５０ｍｍ以下、４０ｍｍ以下、３０ｍｍ以下、若しくは２５ｍｍ以下である。集合体の平均長さが上記の範囲である場合には、特に良好なフィード性を得ることができると考えられる。

　集合体の平均長さは、目視でノギス等を用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡などで取得された画像において、５０個の集合体の長軸方向の長さを計測し、計測値を平均することによって、算出することができる。

　好ましくは、集合体の平均長さが、集合体に含有される炭素繊維の平均長さ及び熱可塑性樹脂繊維の平均長さの、１．２倍～５．０倍である。集合体の平均長さが上記の範囲である場合には、特に良好なフィード性を得ることができることがある。

　特に好ましくは、集合体の平均長さが、炭素繊維の平均長さ及び熱可塑性樹脂繊維の平均長さの、１．４倍以上、１．５倍以上、若しくは１．６倍以上であり、かつ／又は、４．５倍以下、４．０倍以下、３．５倍以下、３．０倍以下、若しくは２．５倍以下である。集合体の平均長さが上記の範囲である場合には、特に良好なフィード性を得ることができることがある。

　炭素繊維の平均長さ、及び熱可塑性樹脂繊維の平均長さは、それぞれ、５０本の繊維の長さを、目視でノギス等を用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡などで取得された画像において計測し、計測値を平均することによって、算出することができる。

（集合体の平均最大幅）
　炭素繊維集合体の平均最大幅は、０．１ｍｍ～５．０ｍｍであってよい。好ましくは、集合体の平均長さが、０．２ｍｍ以上、０．３ｍｍ以上、０．４ｍｍ以上、０．５ｍｍ以上、１．０ｍｍ以上、１．５ｍｍ以上、若しくは２．０ｍｍ以上であり、かつ／又は、４．５ｍｍ以下、若しくは４．０ｍｍ以下である。炭素繊維集合体の平均最大幅は、長さ方向に垂直な方向で最も大きい長さ（幅）の平均である。炭素繊維集合体の平均最大幅が上記の範囲である場合には、良好なフィード性を得ることができる。

（アスペクト比）
　炭素繊維集合体のアスペクト比は、２～１５０、２～１００、又は２～５０であってよい。また、集合体のアスペクト比は、２～２０、３～１５、又は４～１０であることが好ましい。アスペクト比がこの範囲（特にはこの好ましい範囲）である場合には、形状安定性及びフィード性に特に優れる集合体を得ることができる場合がある。

　アスペクト比は、紡錘形の集合体の長径を短径で除した値であり、つまり長径／短径である。細長い度合いが増すにつれて、アスペクト比は高くなる。

　アスペクト比は、目視でノギス等を用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡等を用いて、集合体の長径及び短径を測定し、長径／短径を計算することによって、得ることができる。なお、長径の方向に垂直な方向で最も大きい長さ（幅）を、「短径」とすることができる。

　本開示の発明１ｂに係る集合体を製造する方法は、特に限定されない。本開示の発明１ｂに係る集合体は、例えば、後述する本開示の発明１ｂに係る方法によって製造することができる。

＜嵩密度＞
　本開示の発明１ｂに係る集合体は、好ましくは、５０ｇ／Ｌ以上、７５ｇ／Ｌ以上、若しくは１００ｇ／Ｌ以上、かつ／又は、５００ｇ／Ｌ以下、４００ｇ／Ｌ以下、３００ｇ／Ｌ以下、若しくは２００ｇ／Ｌ以下の嵩密度を有する。

　嵩密度の計測方法については、発明１ａに関する上記の記載を参照することができる。

（炭素繊維）
　炭素繊維は、集合体の原料であり、通常の炭素繊維（再生炭素繊維ではない炭素繊維、いわゆるヴァージン炭素繊維）、再生炭素繊維、及びこれらの混合物が挙げられる。炭素繊維は、例えば、ＰＡＮ系炭素繊維、又はピッチ系炭素繊維であってよい。

　炭素繊維の形態は、特に制限されないが、複数の単糸（単繊維、フィラメント）から構成される炭素繊維束の形態であってよい。炭素繊維束を構成するフィラメントの構成本数は、１，０００本～８０，０００本、又は３，０００本～５０，０００本の範囲であってよい。また、炭素繊維を構成するフィラメントの直径は、０．１μｍ～３０μｍ、１μｍ～１０μｍ、又は３μｍ～８μｍであってよい。

（再生炭素繊維）
　再生炭素繊維（リサイクルされた炭素繊維）は、炭素繊維成分、及び炭素繊維成分以外の炭素成分（特には残留炭素成分）を含む。通常、再生炭素繊維中で、炭素繊維成分以外の炭素成分は、炭素繊維成分の表面に付着している。

　特に好ましくは、再生炭素繊維は、半導体熱活性法によって得られた再生炭素繊維である。本開示に係る下記の方法の特に好ましい実施態様は、炭素繊維含有プラスチック製品に含有されるプラスチック成分を、半導体熱活性法によって分解して、再生炭素繊維を製造すること、を含む。

　「半導体熱活性法」（ＴＡＳＣ法）については、発明１ａに関する上記の記載を参照することができる。

　再生炭素繊維中の炭素繊維成分は、再生炭素繊維の製造の過程で熱処理等を受けることによって改質されていてもよい。再生炭素繊維中の炭素繊維成分の詳細については、上記の炭素繊維についての記載を参照することができる。

　再生炭素繊維中の残留炭素成分は、通常、再生炭素繊維を製造する際に原料として用いた炭素繊維含有プラスチック製品に含まれていた樹脂に由来する。一般に、炭素繊維含有プラスチック製品を熱処理する過程で、プラスチック成分が熱分解され、炭素繊維成分の表面に残留炭素が残存する。

　本開示では、好ましくは、残留炭素成分が、再生炭素繊維に対して、０重量％超５．０重量％以下である。この場合には、フィード性が向上した集合体を得ることができることがある。

　また、残留炭素成分が０重量％超５．０重量％以下である場合には、炭素成分（特には炭）が比較的多いことによる汚染を回避することができ、また、集合体を材料として炭素繊維含有製品等を製造する際に異物となりうる炭素成分を低減することができ、また、炭素繊維含有製品中での繊維の均一な分布を向上させることができる。

　好ましくは、残留炭素成分は、再生炭素繊維に対して、４．０重量％以下、３．０重量％以下、又は２．０重量％以下である。残留炭素成分は、できるだけ低減されていることが好ましいが、炭素繊維に対して、０．１重量％以上、０．２重量％以上、０．４重量％以上、０．６重量％、０．８重量％以上、１．０重量％以上、若しくは１．２重量％以上であってもよい。

　熱重量分析法による残留炭素成分の計測の方法については、発明１ａに係る上記の記載を参照することができる。

（熱可塑性樹脂繊維）
　熱可塑性樹脂繊維としては、ポリオレフィン樹脂繊維（例えば、ポリプロピレン樹脂繊維及びポリエチレン）、ポリエステル樹脂繊維（例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂繊維、ポリブチレンテレフタレート樹脂繊維、及びポリ乳酸）、ポリアミド樹脂繊維、ポリエーテルケトン樹脂繊維、ポリカーボネート樹脂繊維、フェノキシ樹脂繊維、並びにポリフェニレンスルフィド樹脂繊維が挙げられる。熱可塑性樹脂繊維は、１種のみであってよく、又は、２種以上の熱可塑性樹脂繊維の混合物であってもよい。

（繊維の平均長さ）
　炭素繊維は、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満の平均長さを有することができる。この範囲の長さを有する繊維は、例えば、比較的長い寸法を有する繊維を切断処理することによって得ることができる。炭素繊維の平均長さは、それぞれ、２ｍｍ以上、３ｍｍ以上、若しくは４ｍｍ以上であってよく、かつ／又は、２９ｍｍ以下、２８ｍｍ以下、２７ｍｍ以下、２６ｍｍ以下、２５ｍｍ以下、２４ｍｍ以下、２３ｍｍ以下、２２ｍｍ以下、２１ｍｍ以下、２０ｍｍ以下、１５ｍｍ以下、若しくは１０ｍｍ以下であってよい。特には、炭素繊維の平均長さが、８ｍｍ～２５ｍｍ、又は９ｍｍ～２０ｍｍであってもよい。

　本開示の発明１ｂに係る好ましい実施態様では、炭素繊維の平均長さが、２ｍｍ以上２０ｍｍ以下、特には３ｍｍ以上１５ｍｍ以下である。この場合には、特に良好なフィード性が得られる。

　また、本開示の発明１ｂに係る１つの実施態様では、炭素繊維の平均長さが、６ｍｍ超３０ｍｍ未満、特には８ｍｍ以上２５ｍｍ以下である。この場合には、本開示に係る集合体を用いて炭素繊維含有製品を製造する際に、強度などの物性に特に優れる炭素繊維含有製品を得ることができる場合がある。

　熱可塑性樹脂繊維は、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満の平均長さを有することができる。この範囲の長さを有する繊維は、例えば、比較的長い寸法を有する繊維を切断処理することによって得ることができる。熱可塑性樹脂繊維の平均長さは、それぞれ、１．５ｍｍ以上、２ｍｍ以上、若しくは３ｍｍ以上であってよく、かつ／又は、２８ｍｍ以下、２６ｍｍ以下、２４ｍｍ以下、２２ｍｍ以下、２０ｍｍ以下、１８ｍｍ以下、１６ｍｍ以下、１４ｍｍ以下、１２ｍｍ以下、１０ｍｍ以下、若しくは８ｍｍ以下であってよい。

　炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維の平均長さが１ｍｍ以上３０ｍｍ未満である場合には、繊維の均一な配向が促進され、特に良好なフィード性を有する紡錘上の集合体が得られると考えられる。理論によって限定する意図はないが、原料となる繊維の平均長さが十分に長いことによって、繊維同士が一方向に沿って配向しやすくなっており、紡錘形の形状の集合体を得ることができると考えられる。また、繊維の平均長さが十分に短いことによって、繊維同士が絡み合ってしまうことが防止され、結果として、繊維の均一な配向が促進されると考えられる。

　炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維の平均長さは、それぞれ、目視でノギス等を用いて、又はデジタルカメラ若しくは光学顕微鏡などで取得された画像において、５０本の繊維の長さを計測し、計測値を平均することによって、算出することができる。

≪集合体の製造方法≫
　本開示の発明１ｂは、本開示の発明１ｂに係る集合体を製造するための、下記を含む製造方法を含む：
　炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること（提供工程）、
　混合物を、容器中で転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること（造粒工程）、並びに
　前駆体を乾燥させること（乾燥工程）。

　上記の製造方法に係る各構成要素に関しては、本開示の発明１ｂに係る集合体についての上記の記載を参照することができる。

＜提供工程＞
　本開示の発明１ｂに係る方法では、炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供する。混合物は、特には、炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有溶液からなる。

　混合物中のバインダ含有液の量は、好ましくは２０重量％～７０重量％であり、特に好ましくは、２５重量％～６０重量％、又は３０重量％～５０重量％である。この場合には、バインダに含有される液体に起因して、繊維が特に良好に集束する。また、この場合には、バインダに含有される液体の量が過度にならないことに起因して、乾燥処理の負荷を低減することができる。なお、バインダ含有液は、溶媒又は分散媒を含有する。好ましくは、混合物中における溶媒又は分散媒（特には水）の含有量が、２０重量％～７０重量％であり、特には、２５重量％～６０重量％、又は３０重量％～５０重量％である。より好ましくは、混合物中における溶媒又は分散媒（特には水）の含有量が、２０重量％～４５重量％、２０重量％～４０重量％、又は２０重量％～３０重量％である。このように溶媒又は分散媒（特には水）の含有量が比較的低い場合には、乾燥のための負荷を特に効果的に低減することができる。

　混合物中における炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維の量は、得られる集合体におけるこれらの繊維の重量割合が所望の値となるように、適宜設定することができる。特には、混合物中の炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維の含有量は、それぞれ、２．５重量％～８０重量％、５重量％～７０重量％、又は１０重量％～６０重量％であってよい。

（バインダ含有液）
　バインダ含有液及びその成分については、発明１ａに関する上記の記載を参照することができる。

　なお、バインダの量は、バインダ含有液に対して、０．５重量％以上、１重量％以上、１．５重量％以上、２．０重量％以上、若しくは３．０重量％であってよく、かつ／又は、２０重量％以下、１５重量％以下、１０重量％以下、９重量％以下、若しくは８重量％以下であってよい。バインダの量は、特に好ましくは、バインダ含有液に対して、１重量％～１０重量％、又は２重量％～８重量％である。溶媒又は分散媒の量は、バインダ含有液に対して、８０重量％以上、８５重量％以上、９０重量％以上、９２重量％以上、若しくは９３重量％以上であってよく、かつ／又は、９９．９重量％以下、９９．５重量％以下、９９重量％以下、若しくは９８．５重量％以下であってよい。

　また、バインダの量は、炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維の合計に対して、０．１重量％～１０重量％であることが好ましく、特に好ましくは、０．５重量％～９．０重量％、１．０重量％～８．０重量％、又は２．０重量％～７．０重量％である。

（開繊）
　繊維成分、特には炭素繊維に対して、あらかじめ開繊処理を行うことができる。開繊処理については、発明１ａに係る上記の記載を参照することができる。

（混合）
　炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有液から混合物を得る方法は、特に限定されない。炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維及びバインダ含有液は、混合物の形態で、造粒工程で用いる容器に投入することができる。例えば、炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維の塊にバインダ含有液を注ぎ、随意に攪拌することによって混合物を得、この混合物を容器に投入してよい。あるいは、容器内に、炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有液を別個に投入し、当該容器内で混合して混合物とすることもできる。混合と造粒を同時に行ってもよい。

　混合物中の炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有液は、混合物内で均一に分布している必要は必ずしもない。造粒工程の間に混合物を攪拌し、均一性を向上させることができる。

＜造粒工程＞
　本開示の発明１ｂに係る方法では、混合物を、容器中で転動させること（以下で、この処理を「造粒処理」と呼ぶこともある。）によって、紡錘形の前駆体を製造する。

　混合物を容器中において転動させる方法は、特に限定されず、公知の方法（特には公知の造粒方法）を用いることができる。

　特には、混合物を、容器中において、容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造する。理論によって限定する意図はないが、炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維並びにバインダ含有液を含む混合物を、容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、繊維が特定の方向に配向しつつバインダを介して互いに結合し、結果として、紡錘形の形状を有する前駆体を特に効率的に得ることができると考えられる。

　混合物を容器の内壁と容器内の回転体との間のクリアランスで転動させるための方法は、特に限定されない。この方法については、混合物が炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダ含有液を含むこと以外は、発明１ａに係る上記の記載を参照することができる。

（紡錘形の前駆体）
　紡錘形の前駆体は、炭素繊維及び熱可塑性樹脂繊維並びにバインダを含有し、かつ、バインダ含有液に由来する液体（特には水）を含んでいる。下記の乾燥工程で、前駆体中の液体（特には水分）を除去することができる。

（発明２について）
　本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、再生炭素繊維と熱可塑性樹脂とを含み、
　この再生炭素繊維が、
　３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有すること、並びに
　残留炭素成分を含み、残留炭素成分の含有量が、再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下であること、
を特徴とする。

　一般に、炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、２軸押出機等にて熱可塑性樹脂と炭素繊維とを溶融混練して得られるが、高いせん断をかけて混練するために、炭素繊維が押出機内で破砕されることがある。得られるペレット中の炭素繊維の平均繊維長が３００μｍ未満となると機械物性補強効果が低下してしまう。

　理論によって限定する意図はないが、本開示の発明２に係る再生炭素繊維は、単繊維引張強度におけるワイブル形状係数が高いことから、引張強度のばらつきは小さく、同等の引張強度を持つ一般的な未使用の炭素繊維と比較しても、引張強度が低い単繊維は少ないため、再生炭素繊維の単繊維切れは比較的に抑制されると考えられる。

　さらに、一般に、押出機に投入される炭素繊維の引張強度のばらつきが大きい場合、低強度の繊維がより細かく破砕されるため、ペレット中に残存する３００μｍ以下の炭素繊維の割合が相対的に多く存在することとなる。一方、上述のとおり本開示の発明２の再生炭素繊維はワイブル形状係数が高いことから引張強度のばらつきが小さいため、３００μｍ以下まで破砕される繊維の割合が小さくなり、結果として、機械物性補強効果が大きく得られると考えられる。

　特には、本開示の発明２に係るペレットを製造する際の再生炭素繊維の供給源として、炭素繊維集合体を用いることができる。炭素繊維集合体は、再生炭素繊維及びバインダを含む。その製造方法については、例えば、特許第３４５２３６３、及び特開２０２０-１８０４２１の記載などを参照することができる。本開示に関わる方法の特に好ましい実施態様は、紡錘形の炭素繊維集合体である。紡錘形の炭素繊維集合体を得るための方法については、発明１ａに係る上記の記載を参照することができる。

　紡錘形の炭素繊維集合体を再生炭素繊維の供給源とすることで、残留炭素量が低い再生炭素繊維であっても、熱可塑性樹脂に対して特に安定した供給を実現することができる。

　また、理論によって限定する意図はないが、紡錘形の炭素繊維集合体は、押出機内の混錬によって比較的容易に解繊し、熱可塑性樹脂中に好適に分散させることが可能であり、過度な混錬を与えることなく短繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造できる。そのため、短繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中の比較的長い繊維長を有する炭素繊維の割合をさらに向上させることができるため、特に優れた機械物性を示すペレットを作製することができると考えられる。

　以下、本開示の発明２に係る発明について、さらに詳細に説明する。

＜再生炭素繊維（再生炭素繊維材料）＞
　再生炭素繊維（リサイクルされた炭素繊維）は、炭素繊維成分、及び炭素繊維成分以外の炭素成分（特には残留炭素成分）を含む。通常、再生炭素繊維中で、炭素繊維成分以外の炭素成分は、炭素繊維成分の表面に付着している。

　本開示に係る再生炭素繊維は、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有すること、並びに、残留炭素成分を含み、前記残留炭素成分の含有量が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下であることを特徴とする。

　当該特徴を有する再生炭素繊維であれば、再生方法は特に限定されないが、例えば、炭素繊維強化プラスチック（ＣＦＲＰ）などの炭素繊維含有プラスチック製品を熱処理することによって得られた再生炭素繊維であってよい。

　特に好ましくは、再生炭素繊維は、半導体熱活性法（ＴＡＳＣ法）によって得られた再生炭素繊維である。すなわち、本開示の特に好ましい実施態様は、炭素繊維含有プラスチック製品に含有されるプラスチック成分を、半導体熱活性法によって分解して製造された再生炭素繊維を含む。

　半導体熱活性法を用いて本開示の発明２に係る特性を有する再生炭素繊維を得る方法については、後述する。

＜残存平均繊維長＞
　好ましくは、炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中の再生炭素繊維の残存平均繊維長（すなわち、該ペレット中に存在している再生炭素繊維の平均繊維長）が、３００μｍ以上である。再生炭素繊維の残存平均繊維長は、より好ましくは、３２０μｍ以上、３３０μｍ以上、又は３４０μｍ以上である。再生炭素繊維の残存平均繊維長の上限は特に限定されないが、６００μｍ以下、又は５００μｍ以下であってよい。

　炭素繊維強化熱可塑性ペレット中の再生炭素繊維の残存平均繊維長は、公知の分解法（例えば、硫酸分解法、熱分解法、又は溶剤分解法）によりペレット中の母材マトリックス樹脂を除去し、ろ過を行った後、マイクロスコープを用いて３００本以上の単繊維の繊維長を測定し、数平均値として算出することができる。

＜３００μｍ以下の単繊維出現頻度＞
　炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中の再生炭素繊維に関して、３００μｍ以下の単繊維の出現頻度は、好ましくは４０％以下である。３００μｍ以下の単繊維の出現頻度は、特に好ましくは、３９％以下、３８％以下、３７％以下、又は３６％以下である。３００μｍ以下の単繊維の出現頻度の下限は特に限定されないが、例えば、１％以上、又は１０％以上であってよい。

　３００μｍ以下の単繊維が出現する頻度は、上記の残存平均繊維長の測定と同様にして単繊維の繊維長を測定し、３００μｍ以下の繊維の本数の割合を計算することによって、得ることができる。

＜単繊維引張強度＞
　単繊維引張強度は、好ましくは、３．１ＧＰａ以上、３．２ＧＰａ以上、３．３ＧＰａ以上、又は３．４ＧＰａ以上である。なお、単繊維引張強度の上限は特に限定されないが、６．０ＧＰａ以下であってよい。

　単繊維引張強度は、ＪＩＳ　Ｒ７６０６に準拠して、下記のとおりにして計測することができる：
　繊維束から少なくとも３０本の単繊維を採取し、
　デジタルマイクロスコープによって撮影した単繊維の側面画像において単繊維の直径を計測して、断面積を算出し、
　サンプリングした単繊維を、穴あき台紙に接着剤を用いて固定し、
　単繊維を固定した台紙を、引張試験機に取り付け、試長１０ｍｍ、歪速度１ｍｍ／分で引張試験を行って引張破断応力を測定し、
　単繊維の断面積及び引張破断応力から引張強度を算出し、
　少なくとも３０本の単繊維の引張強度の平均を、単繊維引張強度とする。

＜ワイブル形状係数＞
　ワイブル形状係数は、好ましくは、６．５以上、７．０以上、７．５以上、８．０以上、又は８．５以上である。ワイブル形状係数の上限は特に限定されないが、１５．０以下であってよい。なお、単繊維引張強度のワイブル形状係数が高いことは、単繊維引張強度のばらつきが小さいことを意味している。

　ワイブル形状係数は、下記の式に従って算出することができる：
　ｌｎｌｎ｛１／（１－Ｆ）｝＝ｍ×ｌｎσ＋Ｃ
　式中、Ｆは、対称試料累積分布法により求められる破壊確率、σは、単繊維引張強度（ＭＰａ）、ｍは、ワイブル形状係数、Ｃは、定数である。

　ｌｎｌｎ｛１／（１－Ｆ）｝とｌｎσとでワイブルプロットし、１次近似した傾きから、ワイブル形状係数ｍを求めることができる。

＜炭素繊維成分＞
　再生炭素繊維中の炭素繊維成分は、通常、再生炭素繊維の原料となった炭素繊維含有製品等に含有されていた炭素繊維に由来する。再生炭素繊維中の炭素繊維成分は、再生炭素繊維の製造の過程で熱処理等を受けることによって改質されていてもよい。

　再生炭素繊維中の炭素繊維成分の形態は、特に制限されないが、複数の単繊維（単糸、フィラメント）から構成される炭素繊維束の形態であってよい。炭素繊維束を構成するフィラメントの構成本数は、１，０００本～８０，０００本、又は３，０００本～５０，０００本の範囲であってよい。また、再生炭素繊維中の炭素繊維成分を構成するフィラメントの直径は、０．１μｍ～３０μｍ、１μｍ～１０μｍ、又は３μｍ～８μｍであってよい。

＜残留炭素成分＞
　再生炭素繊維に含有される残留炭素成分は、特には、再生炭素繊維を製造する際に原料として用いた炭素繊維含有プラスチック製品に含まれていた樹脂に由来する残留炭素である。

　好ましくは、残留炭素成分は、再生炭素繊維に対して、４．０重量％以下、３．０重量％以下、又は２．０重量％以下である。残留炭素成分は、できるだけ低減されていることが好ましいが、炭素繊維に対して、０．１重量％以上、０．２重量％以上、０．４重量％以上、０．６重量％以上、０．８重量％以上、１．０重量％以上、若しくは１．２重量％以上であってもよい。

　熱重量分析法による残留炭素成分の測定法については、発明１ａに関する上記の記載を参照することができる

＜熱可塑性樹脂＞
　本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに含有される熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂（例えば、ポリプロピレン樹脂及びポリエチレン樹脂）、ポリエステル樹脂（例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、及びポリ乳酸樹脂）、ポリアミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリカーボネート樹脂、フェノキシ樹脂、並びにポリフェニレンスルフィド樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂は、１種のみであってよく、又は、２種以上の熱可塑性樹脂の混合物であってもよい。

≪ペレット≫
　本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、再生炭素繊維と熱可塑性樹脂とを含む。

　本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの形状は特に限定されないが、ペレットの長手方向の長さは、好ましくは、３ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。特に好ましくは、５ｍｍ以下であってよい。

（再生炭素繊維の含有量）
　本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性ペレットにおける再生炭素繊維の含有量は、好ましくは、炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに対して、３０重量％以下、３０重量％未満、２０重量％以下、１５重量％以下であり、かつ/又は、５重量％以上、７重量％以上、８重量％以上、若しくは１０重量％以上である。

　再生炭素繊維の含有量が炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに対して３０重量％以下であれば、ペレット中に炭素繊維を特に均一に分散させることができる。また、再生炭素繊維の含有量が炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに対して５重量％以上であれば、ペレットの特に良好な機械物性補強効果が得られる。

＜ペレットの製造方法＞
　本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法は、特に限定されないが、例えば、下記を含む製造方法によって得ることができる：
　再生炭素繊維を提供すること、
　熱可塑性樹脂を提供すること、及び
　再生炭素繊維と、溶融した熱可塑性樹脂とを混錬すること、
　ここで、
　再生炭素繊維が、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有しており、かつ
　再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、残留炭素成分の含有量が、再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下である。

　なお、本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造に用いられる再生炭素繊維及び熱可塑性樹脂については、本開示の発明２に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに関する上述の記載を参照することができる。

　再生炭素繊維を提供する工程では、再生炭素繊維の供給源として、紡錘形の炭素繊維集合体を用いることができる。すなわち、再生炭素繊維を提供する際に、再生炭素繊維として、再生炭素繊維を含有する紡錘形の炭素繊維集合体を提供することができる。紡錘形の炭素繊維集合体については、本開示の発明１ａに係る紡錘形の炭素繊維集合体に関する上記の記載を参照することができる。再生炭素繊維の供給源として紡錘形の炭素繊維集合体を用いることによって、再生炭素繊維の供給源としてチョップドファイバーを用いる場合と比較して、ペレットを製造する際の供給性をさらに向上させることができる場合がある。紡錘形の炭素繊維集合体を製造する方法は特に限定されないが、好ましくは、本開示の発明１ａに係る上記の炭素繊維集合体の製造方法に従って、紡錘形の炭素繊維集合体を製造することができる。

　本開示に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造するための１つの例示的な実施態様では、二軸混錬押出機のメインフィーダーを介して母材樹脂となる熱可塑性樹脂を供給し、押出機内で混錬溶融した当該樹脂中に、二軸フィーダーより再生炭素繊維（特には紡錘形状の再生炭素繊維集合体）を供給し、押し出された混錬物を水冷バスにて冷却した後、カットして炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを得る。

≪成形品≫
　本開示に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを、押出成形機などを用いて成形することによって、成形品を製造することができる。本開示に係るペレットを用いて成形された成形品は、良好な物性、特には良好な機械的物性を示す。

＜引張強度＞
　好ましくは、ＩＳＯ５２７に準拠して、実施例で示されている方法で製造された成形品が、９０ＭＰａ以上、特に好ましくは、９２ＭＰａ～１１０ＭＰａ、又は９５ＭＰａ～１００ＭＰａの引張強度を示す。

＜曲げ強度＞
　好ましくは、ＩＳＯ１７８に準拠して、実施例で示されている方法で製造された成形品が、１４０ＭＰａ以上、特に好ましくは、１４０ＭＰａ～１６０ＭＰａ、１４０ＭＰａ～１５０ＭＰａ、又は１４０ＭＰａ～１４５ＭＰａの曲げ強度を示す。

＜曲げ弾性率＞
　好ましくは、ＩＳＯ１７８に準拠して、実施例で示されている方法で製造された成形品が、７１００ＭＰａ以上、特に好ましくは、７１００ＭＰａ～８０００ＭＰａ、７１００ＭＰａ～７５００ＭＰａ、又は７１００ＭＰａ～７４００ＭＰａの曲げ弾性率を示す。

≪半導体熱活性法による再生炭素繊維の製造方法≫
　半導体熱活性法を用いて本開示の発明２に係る特性を有する再生炭素繊維を得る方法について、下記に説明する。下記では、まず、プラスチック含有材料を分解する方法について説明し、そして、この分解方法を用いて、プラスチック及び無機材料（炭素繊維）を含有するプラスチック含有材料から無機材料（炭素繊維）を回収する方法を、説明する。

＜プラスチック含有材料の分解方法＞
　本開示に係るプラスチック含有材料の分解方法は、
　プラスチック含有材料を、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスが導入された加熱炉内の雰囲気中において、半導体材料の存在下、第１表面温度まで加熱して、プラスチック含有材料中のプラスチックを分解すること、
を含む。

　図２は、本発明に係る分解方法を説明するための概念的な断面図である。本発明に係るプラスチック含有材料の分解機構について、以下に説明する。なお、理論によって本発明を制限する意図はない。

　酸素雰囲気下で半導体材料１１を加熱すると、半導体材料１１中に正孔ｈ^＋及び電子ｅ^－が発生し、この電子ｅ^－が雰囲気中の酸素Ｏ_２と反応してＯ_２ ^－ラジカル（活性酸素）が発生すると考えられる。そして、半導体材料１１に隣接して配置されているプラスチック含有材料１２において、ラジカル伝播が起こり、プラスチック含有材料１２が、低分子成分へと分解され、さらに、ＣＯ_２、Ｈ_２Ｏ、ＣＨ_４等の分解ガスへと酸化分解される。ラジカルは、プラスチックから水素を引き抜くことによって、プラスチックの酸化分解を促進すると考えられる。

　半導体材料を用いることによって、半導体材料を用いない場合と比較して、プラスチックの分解のために導入する熱を低減することができ、結果として、エネルギー消費量を低減することができる。

　従来の半導体の熱活性に基づくプラスチック分解法は、加熱処理の過程で過剰な酸化発熱が起こる場合があった。従来の方法では、酸素濃度が制御されていない大気中で加熱処理を行っていたため、過剰なラジカルが発生し、結果として、過剰な酸化発熱が起こっていたと考えられる。

　これに対して、本件発明者らは、半導体材料の存在下であっても、酸素濃度を比較的低い値とすることによって、過剰な酸化発熱を抑制しつつ効率的にプラスチックを熱処理することができることを見出した。

　特に、プラスチックの加熱分解における初期段階では、プラスチックの量が比較的多いことに起因して、過剰な酸化発熱が発生するおそれが高い。これに対して、本開示に係る方法によれば、比較的低い酸素濃度で効率的に加熱処理を行うので、分解の初期段階であっても、過剰な酸化発熱の発生を抑制することができる。

　したがって、本開示に係る方法によれば、半導体材料の存在下で加熱処理を行うので、比較的低い酸素濃度でも良好な分解効率を得ることができ、かつ、加熱炉における酸素濃度を比較的低い値とすることによって、過剰な酸化発熱を抑制し、安定性が向上した分解処理を達成することが可能となっている。

　本発明に係る分解法について、例示的な実施態様を描写した図面を参照して説明する。

　図３は、本開示に係る分解方法の１つの実施態様を模式的に示す断面図である。図３に示されている加熱炉２０は、熱源（ヒーター）２３、ガス供給部２４、排気口２５、及び内部空間２６を有している。加熱炉２０の内部空間２６に、多孔性の担体２１が配置されており、半導体材料が、担体２１の表面に担持されている。図３の実施態様では、プラスチック含有材料２２が、この担体２１に接触して配置されている。

　加熱炉２０の内部空間２６の雰囲気の温度を、加熱炉２０の熱源（ヒーター）２３を介して制御し、それにより、プラスチック含有材料２２の表面温度が特定の温度になるようにすることができる。プラスチック含有材料２２の表面から５ｍｍ以内に配置された温度センサー２７を介して、プラスチック含有材料２２の表面温度を計測することができる。

　酸素濃度１０体積％未満の低酸素濃度ガスを、ガス供給部２４を通じて、加熱炉２０の内部空間２６に導入する。炉内容量に応じて低酸素濃度ガスの導入速度を設定することによって、加熱炉２０内の雰囲気の酸素濃度を制御することができる。低酸素濃度ガスは、例えば、加熱炉に設けられたガス供給部を介して加熱炉内に押し込むことができ、又は、排気口２５に吸引圧を適用することによって、加熱炉内に吸引することができる。

　低酸素濃度ガスは、例えば、空気と窒素ガスとの混合ガスである。空気と窒素ガスとの割合を選択することによって、加熱炉内の酸素濃度を制御することができる。

　低酸素濃度ガスの導入によって酸素濃度を１０体積％未満に制御した雰囲気中において、プラスチック含有材料を、第１表面温度、例えば、３００℃～６００℃の第１表面温度まで加熱する。これによって、プラスチック含有材料２２に含有されるプラスチックが、水蒸気、二酸化炭素、及びメタンなどの分解ガスへと分解され、分解ガスが、加熱炉２０の排気口２５から排出される。

　上記の酸素濃度１０体積％未満での加熱処理の後で、酸素濃度を１０体積％以上に上昇させた加熱処理を、さらに行うことができる。

　また、加熱処理後に、プラスチック含有材料に含まれていた無機材料を回収することができる。

　以下で、本開示に係る分解方法についてより詳細に説明する。

＜プラスチック含有材料＞
　プラスチック含有材料は、プラスチックを含有する。プラスチック含有材料は、プラスチック材料又はプラスチック複合材料であってよい。

　プラスチック含有材料に含有されるプラスチックとしては、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂が挙げられる。

　プラスチック含有材料に含有される熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリカーボネート（ＰＣ）樹脂、ポリエチレン（ＰＥ）樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）樹脂、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）樹脂、ポリスチレン（ＰＳ）樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン（ＡＢＳ）樹脂、ポリアミド（ＰＡ）樹脂、ポリ乳酸（ＰＬＡ）樹脂、ポリイミド（ＰＩ）樹脂、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）樹脂、メタクリル樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）樹脂、ポリアセタール樹脂、石油樹脂、ＡＳ樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂、ポリブテン（ＰＢ）樹脂、フッ素樹脂、ポリアクリレート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）樹脂、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂が挙げられる。

　プラスチック含有材料に含有される熱硬化性樹脂としては、例えば、フェノール樹脂、ウレタンフォーム樹脂、ポリウレタン樹脂、ユリア樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂、アルキド樹脂、ビニルエステル樹脂、シアネート樹脂が挙げられる。

　プラスチック含有材料は、上記の熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含有することができる。

（プラスチック複合材料）
　プラスチック含有材料は、特には、プラスチック複合材料である。プラスチック複合材料は、例えば、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ：Ｆｉｂｅｒ　Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ　Ｐｌａｔｉｃ）である。繊維強化プラスチックに含有される強化繊維としては、炭素繊維（カーボンファイバー）が挙げられる。

（炭素繊維強化プラスチック）
　プラスチック複合材料は、特には、炭素繊維強化プラスチック（ＣＦＲＰ）などの炭素繊維含有プラスチック製品である。炭素繊維強化プラスチックは、プラスチック及び炭素繊維材料（炭素繊維）を含有する。炭素繊維強化プラスチックは、他の部材及び／又は材料（例えば、炭素繊維以外の強化繊維、樹脂成型品、金属、セラミックスなど）を含んでいてもよい。

　炭素繊維強化プラスチックに含有される炭素繊維は、特に限定されないが、ＰＡＮ系炭素繊維、及びピッチ系炭素繊維が挙げられる。炭素繊維は、１種であってもよく、２種以上から構成されるものであってもよい。

　炭素繊維強化プラスチックに含有される炭素繊維材料は、任意の形態であってよく、例えば、炭素繊維束、炭素繊維束から形成される織物、又は炭素繊維の不織布であってよい。

＜低酸素濃度ガスの導入＞
　本開示に係る方法では、
　酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスを、加熱炉の雰囲気中に導入する。

　好ましくは、加熱炉の雰囲気中に導入される低酸素濃度ガスの酸素濃度が、０体積％超、１体積％以上、２体積％以上、３体積％以上、若しくは４体積％以上、かつ／又は、９体積％以下、８体積％以下、若しくは７体積％以下である。

　加熱炉に低酸素濃度ガスを導入するタイミングは、プラスチック含有材料に含有されるプラスチックの種類、及び当該プラスチックの分解が開始される表面温度などに応じて決定することができる。また、加熱炉に低酸素濃度ガスを導入するタイミングは、プラスチック含有材料の自己発熱に関して事前に取得したデータに基づいて決定することができる。

　本開示に係る好ましい１つの実施態様では、加熱炉内に保持されているプラスチック含有材料の表面温度が３００℃未満である間に、低酸素濃度ガスを、加熱炉の前記雰囲気中に導入する。

　さらに好ましくは、加熱炉内に保持されているプラスチック含有材料の表面温度が２５０℃以下、２００℃以下、又は１５０℃以下である間に、加熱炉の雰囲気中に、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスを、導入する。

　さらに好ましくは、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスを、表面温度が３００℃未満のプラスチック含有材料を保持している加熱炉の雰囲気中に導入し、それによって、加熱炉内の雰囲気の酸素濃度を１０体積％未満にする。なお、加熱炉の雰囲気中に酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスを導入する際の、加熱炉内に保持されているプラスチック含有材料の表面温度の下限は、特に限定されないが、例えば、０℃以上、１０℃以上、２０℃以上、又は室温以上であってよい。

　さらに好ましくは、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスを、加熱炉の雰囲気中に導入し、特には表面温度が３００℃未満のプラスチック含有材料を保持している加熱炉の雰囲気中に導入し、それによって、加熱炉内の雰囲気中の酸素濃度を、０体積％超、１体積％以上、２体積％以上、３体積％以上、若しくは４体積％以上、かつ／又は、９体積％以下、８体積％以下、若しくは７体積％以下に、制御する。

　加熱炉内の酸素濃度は、酸素濃度計（酸素モニター）によって直接測定することもでき、又は、炉内容積及び炉内へのガス導入量に基づいて決定することもできる。加熱炉内の酸素濃度は、好ましくは、加熱処理の間にわたる平均酸素濃度である。

　炉内への低酸素濃度ガスの導入は、例えば、加熱炉に設けられたガス供給部を介して低酸素濃度ガスを炉内に押し込むことによって行うことができ、又は、炉に設けられた吸引口（又は排気口）から吸引を行い、それによって、吸引口とは異なる場所に設けられたガス供給部からガスが炉内に流入するようにすることによって、行うことができる。加熱炉のガス供給部は、例えば、開口部を有してよく、かつ／又は、ガス透過性材料を有してよい。

　炉内へのガスの導入量は、分解される樹脂（例えばエポキシ樹脂）の単位樹脂量に基づき、加熱炉の容量及び所望の酸素濃度などに応じて設定することができる。

　例えば、単位樹脂量あたりの炉内へのガス導入量は、１～１０００（Ｌ／ｍｉｎ）／ｋｇ以下の範囲で、好ましくは２～７００（Ｌ／ｍｉｎ）／ｋｇ以下の範囲で決定することができる。また、決定されるガス導入量及び使用する加熱炉の容積に基づいて、導入されたガスによって炉内の雰囲気が置換される時間を、決定することができる。

　特には、炉内容量に対する低酸素濃度ガスの導入量を設定し、それにより、加熱炉内に保持されているプラスチック含有材料の表面温度が３００℃未満である間に、加熱炉内の雰囲気が、導入された低酸素濃度ガスによって置換されるようにすることができる。

　加熱炉内に導入される低酸素濃度ガスは、希釈ガスを含むことができ、特には、空気と希釈ガスとの混合ガスである。希釈ガスとしては、例えば、窒素ガス、炭酸ガス、水蒸気、及び過熱水蒸気が挙げられる。なお、過熱水蒸気は、沸点以上の温度に加熱された水蒸気である。過熱水蒸気は、被分解対象物への伝熱性が比較的高いという利点を有する。

（加熱炉）
　加熱炉は、燃焼炉又は電気炉であってよい。加熱炉は、例えば、プラスチック含有材料及び半導体材料を収容するための内部空間、加熱炉内の雰囲気を加熱するための熱源（ヒーター）、加熱炉内に低酸素濃度ガスを導入するためのガス供給部、分解ガスを排出するための排気口、及び、随意に、加熱炉内部に吸引圧を付与するための吸引口を有することができる。なお、１つの構造を、排気口及び吸引口として使用することもできる。排気口及び／又は吸引口として、例えば、加熱炉に設けられた１又は複数の開口部を用いることができる。

（表面温度）
　プラスチック含有材料の「表面温度」は、加熱処理中のプラスチック含有材料の周囲５ｍｍ以内における温度を計測することによって、決定することができる。

　プラスチック含有材料の表面温度は、例えば、加熱炉の熱源を介して加熱炉内の温度を制御することによって制御することができ、かつ／又は、低温ガスを加熱炉内に導入すること、及び／若しくは、酸素濃度を下げて酸化発熱を抑制することによって、制御することができる。

　また、プラスチック含有材料の表面から５ｍｍ以内に配置された温度センサーを介してプラスチック含有材料の表面温度を計測し、この計測値を加熱炉の熱源にフィードバックすることによって、さらに精度高く、表面温度を制御することもできる。

　さらには、例えば、加熱炉内の温度及び／又は熱源の出力と、センサーで計測された表面温度との相関に関するデータをあらかじめ取得しておき、このデータに基づいて、加熱処理を行ってもよい。

＜加熱処理＞
　本開示に係る方法は、
　プラスチック含有材料を、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスが導入された加熱炉内の雰囲気中において、半導体材料の存在下、第１表面温度まで加熱して、プラスチック含有材料中のプラスチックを分解すること、
を含む。

　好ましくは、この加熱処理は、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスが導入されることによって酸素濃度が１０体積％未満となった雰囲気中で行い、特には、０体積％超、１体積％以上、２体積％以上、３体積％以上、若しくは４体積％以上の酸素濃度下で行い、かつ／又は、９体積％以下、８体積％以下、若しくは７体積％以下の酸素濃度下で行う。

（第１表面温度）
　「第１表面温度」は、プラスチック含有材料の表面温度である。「第１表面温度」は、上記の「表面温度」と同様に、加熱処理中のプラスチック含有材料の周囲５ｍｍ以内における温度を計測することによって決定することができる。

　第１表面温度は、３００℃以上、３２５℃以上、若しくは３５０℃以上であってよく、かつ／又は、６００℃以下、５５０℃以下、５００℃以下、若しくは４５０℃以下であってよい。第１表面温度は、例えば、３００℃～６００℃、３００℃～５５０℃、３００℃～５００℃、又は３００℃～４５０℃である。

　第１表面温度が上記の範囲未満であると、プラスチックの分解が起こらないことがある。また、第１表面温度が上記の範囲を超えると、プラスチック含有材料が炭素繊維等の有価物を含有する場合に、酸素存在下での加熱に伴う炭素繊維等の有価物の劣化及び／又は焼失が顕著となることがある。第１表面温度を比較的低温とすることによって、過剰な酸化発熱を抑制する効果が、さらに高まる。

　本開示の好ましい実施態様では、酸素濃度１０体積％未満での加熱処理の間に、第１表面温度を、４５０℃以上の温度にする。加熱温度が比較的低い場合には、プラスチック含有材料の表面に生成した炭化物によってプラスチックのさらなる分解が抑制される場合があるが、表面温度を４５０℃以上の温度にすることによって、比較的酸素濃度が低くても炭化物を除去することができる。そのため、プラスチックの分解効率をさらに向上することが可能となる。

　好ましくは、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガス導入下での加熱処理を、所定の時間にわたって行う。この所定の時間は、１分～６００分であってよく、好ましくは３０分～３００分、さらに好ましくは６０分～１８０分である。なお、加熱炉の温度が３００℃に達した時点、又はプラスチックの分解の開始が確認された時点を、上記「所定の時間」の始点とすることができる。

（半導体材料）
　半導体材料は、プラスチック含有材料と一緒に加熱炉内に配置してもよく、又は、あらかじめ半導体材料を加熱炉内に配置し、その後に、プラスチック含有材料を、半導体材料に隣接させて若しくは接触させて、配置してもよい。

　本開示に係る１つの実施態様では、加熱処理を受けるプラスチック含有材料と半導体材料とを、５０ｍｍ以下の距離で互いに離して配置する。この目的のために、例えば、プラスチック含有材料と半導体材料との間に配置されるスペーサを用いることができる。なお、この場合、当該距離の下限は特に限定されないが、０ｍｍ超、１ｍｍ超、５ｍｍ超、又は１０ｍｍ超であってよい。

　プラスチック含有材料と半導体材料との間の距離は、両者が最も近接している場所において計測することができる。

　また、本開示に係る好ましい別の実施態様では、加熱処理を受けるプラスチック含有材料と半導体材料とを、互いに接触して配置する。

　プラスチック含有材料と半導体材料との接触の様式は、特に制限されない。例えば、半導体材料の上にプラスチック含有材料を配置することによって、両者を接触させることができる。また、担体の表面に担持された半導体材料の上に、プラスチック含有材料を配置してもよい。さらには、プラスチック含有材料の少なくとも一部又は全体を半導体材料で取り囲むこと又は覆うことによって、両者を接触させることもできる。

　半導体材料は、本発明の温度及び酸素濃度において安定であれば特に限定されない。半導体材料は、例えば、下記の物質からなる群から選択される少なくとも１つを含有する：
　ＢｅＯ，ＭｇＯ，ＣａＯ，ＳｒＯ，ＢａＯ，ＣｅＯ_２，ＴｈＯ_２，ＵＯ_３，Ｕ_３Ｏ_８，ＴｉＯ_２，ＺｒＯ_２，Ｖ_２Ｏ_５，Ｙ_２Ｏ_３，Ｙ_２Ｏ_２Ｓ，Ｎｂ_２Ｏ_５，Ｔａ_２Ｏ_５，ＭｏＯ_３，ＷＯ_３，ＭｎＯ_２，Ｆｅ_２Ｏ_３，ＭｇＦｅ_２Ｏ_４，ＮｉＦｅ_２Ｏ_４，ＺｎＦｅ_２Ｏ_４，ＺｎＣｏ_２Ｏ_４，ＺｎＯ，ＣｄＯ，Ａｌ_２Ｏ_３，ＭｇＡｌ_２Ｏ_４，ＺｎＡｌ_２Ｏ_４，Ｔｌ_２Ｏ_３，Ｉｎ_２Ｏ_３，ＳｉＯ_２，ＳｎＯ_２，ＰｂＯ_２，ＵＯ_２，Ｃｒ_２Ｏ_３，ＭｇＣｒ_２Ｏ_４，ＦｅＣｒＯ_４，ＣｏＣｒＯ_４，ＺｎＣｒ_２Ｏ_４，ＷＯ_２，ＭｎＯ，Ｍｎ_３Ｏ_４，Ｍｎ_２Ｏ_３，ＦｅＯ，ＮｉＯ，ＣｏＯ，Ｃｏ_３Ｏ_４，ＰｄＯ，ＣｕＯ，Ｃｕ_２Ｏ，Ａｇ_２Ｏ，ＣｏＡｌ_２Ｏ_４，ＮｉＡｌ_２Ｏ_４，Ｔｌ_２Ｏ，ＧｅＯ，ＰｂＯ，ＴｉＯ，Ｔｉ_２Ｏ_３，ＶＯ，ＭｏＯ_２，ＩｒＯ_２，ＲｕＯ_２，ＣｄＳ、ＣｄＳｅ，ＣｄＴｅ、Ｃｕ_２Ｏ、Ｓｂ_２Ｏ_３、ＭｎＯ_３、及びＣｏＣｒＯ_４。

　好ましくは、半導体材料が、酸化物半導体材料である。好ましい酸化物半導体材料としては、酸化クロム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化モリブデン、酸化コバルト、酸化鉄、及び酸化銅が挙げられる。

　半導体材料の形態は特に制限されず、例えば、板状、粒状、又はハニカム形状であってよい。プラスチックの分解を促進させる観点からは、半導体材料が、通気性を有する担体の表面に担持されていることが好ましい。通気性を有する担体は、セラミクス等からなる多孔体、ハニカム状支持体などであってよい。半導体材料は、半導体の焼結体であってもよい。

＜二段階加熱＞
　本開示の１つの好ましい実施態様に係る熱処理方法は、
　第１表面温度での加熱処理に供されたプラスチック含有材料を、半導体材料の存在下、酸素濃度１０体積％以上の雰囲気中において加熱すること、
を含む。

　酸素濃度１０体積％以上での加熱処理は、好ましくは、１０体積％超、１２体積％以上、１５体積％以上、若しくは２０体積％以上の酸素濃度下で行われ、かつ／又は、３０体積％以下、若しくは２５体積％以下の酸素濃度で行われる。

　二段階加熱としても言及されるこの態様では、比較的低い酸素濃度で加熱処理されたプラスチック含有材料に対して、増加した酸素濃度の下で、さらに加熱処理を行う。

　プラスチックの加熱分解における初期段階では、プラスチックの量が比較的多いことに起因して、過剰な酸化発熱が発生するおそれが高い。これに対して、二段階加熱を伴う上記の実施態様では、比較的低い酸素濃度で行われる加熱処理の後で、酸素濃度を上昇させた加熱処理を行う。すなわち、プラスチックの分解が進んでプラスチック量が低減された段階で酸素濃度を高めた加熱を行うので、過剰な酸化発熱の発生を抑制することができる。

　また、比較的低い酸素濃度での加熱処理では、プラスチックの一部が気化せずに炭化物として残留する場合がある。これに対して、二段階加熱を伴う上記の実施態様では、酸素濃度を上昇させてさらに加熱処理を行うので、残留した炭化物を効率的に分解・除去することができ、結果として、分解効率をさらに向上させることができる。

　酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガス導入下での加熱処理、及び酸素濃度１０体積％以上での加熱処理は、同一の加熱炉内において連続的に行うことができる。すなわち、例えば、プラスチック含有材料を第１表面温度まで加熱した後で、同じ加熱炉において、酸素濃度を１０体積％以上に上昇させ、さらに加熱処理を行うことができる。従来のプラスチック分解法では、バッチ処理に続いて処理対象物の細断等の処理を行う必要があったが、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガス導入下での加熱処理、及び酸素濃度１０体積％以上での加熱処理を同一の加熱炉内において連続的に行うことによって、工程数を省くことが可能となる。

　酸素濃度１０体積％以上の雰囲気は、例えば、酸素濃度１０体積％以上の高酸素濃度ガスを加熱炉内に導入することによって形成することができ、特には、加熱炉に空気及び／又は酸素ガスを導入することによって、形成することができる。高酸素濃度ガスの酸素濃度は、１０体積％超、１２体積％以上、１５体積％以上、若しくは２０体積％以上であってよく、かつ／又は、３０体積％以下、若しくは２５体積％以下であってよい。

　酸素濃度１０体積％以上での加熱処理では、第１表面温度での加熱処理で用いた半導体材料を、使用することができる。

（第２表面温度）
　特には、第１表面温度での加熱処理に供されたプラスチック含有材料を、半導体材料の存在下、酸素濃度１０体積％以上の雰囲気中において、第２表面温度まで加熱する。

　「第２表面温度」は、処理対象であるプラスチック含有材料の表面温度である。「第２表面温度」は、上記の「表面温度」及び「第１表面温度」と同様に、加熱処理中のプラスチック含有材料の周囲５ｍｍ以内における温度を計測することによって決定することができる。

　第２表面温度は、４００℃～６００℃の範囲であってよい。さらに好ましくは、第２表面温度は、４２５℃～５７５℃、又は４５０℃～５５０℃である。

　第２表面温度が上記の範囲未満であると、分解効率の向上が見られないことがある。また、第２表面温度が上記の範囲を超えると、プラスチック含有材料が炭素繊維等の有価物を含有する場合に、酸素存在下での加熱に伴う炭素繊維等の有価物の劣化及び／又は焼失が顕著となることがある。

　第２表面温度は、第１表面温度と実質的に同じ温度であってよい。

　また、第２表面温度が、第１表面温度以上であってもよく、又は、第１表面温度よりも、少なくとも５℃、少なくとも１０℃、少なくとも２５℃、少なくとも５０℃、若しくは少なくとも７５℃高くてよい。第１表面温度と第２表面温度との間の差の上限は、特に限定されないが、例えば、２００℃以下、又は１００℃以下であってよい。

　酸素濃度１０体積％以上での加熱処理を、所定の時間にわたって行うことができる。この所定の時間は、例えば、１分～６００分、６０分～３６０分、又は９０分～３００分であってよい。

＜用途＞
　本開示に係るプラスチック含有材料の分解方法によれば、広範囲な種類のプラスチックを効率的に気化分解することができる。また、本開示に係る分解方法は、揮発性有機化合物（ＶＯＣ）、排煙、粒子状物質（ＰＭ）などにも適用可能であり、排ガス処理にも利用することができる。

≪無機材料の回収方法≫
　プラスチック複合材料に含有される無機材料を回収する本開示に係る方法について、下記で説明する。

　本開示に係る回収方法の１つの実施態様では、プラスチック複合材料であるプラスチック含有材料が、プラスチック及び無機材料を含有しており、この回収方法が、
　上記の分解方法によってプラスチック含有材料中のプラスチックを分解して無機材料を回収すること、
を含む。

　なお、本開示に係る回収方法で用いることができる本開示に係る分解方法及びその詳細については、プラスチック含有材料の分解方法に関する上記の記載を参照することができる。

　既述のとおり、本開示に係る分解方法によれば、効率的にプラスチックを分解することができる。したがって、本開示に係る回収方法によれば、プラスチック複合材料に含有されるプラスチックを効率的にかつ選択的に分解することができるため、良好な物性を有する無機材料を効率的に回収することができる。

　また、本開示に係る回収方法では、プラスチック複合材料を破砕することなく、無機材料を回収することができる。なお、プラスチック複合材料を破砕することは、特に排除されず、随意に破砕を行うことができる。

　さらに、プラスチック複合材料から無機材料を回収する場合には、回収される無機材料の品質を維持する観点から、無機材料への加熱処理の影響をできる限り抑制する必要がある。この点、本開示に係る分解方法では、比較的低い酸素濃度によって過剰な酸化発熱が抑制されている。そのため、本開示に係る回収方法によれば、比較的良好な物性を有する無機材料を回収することが可能となる。

（二段階加熱）
　本開示に係る回収方法の別の実施態様では、プラスチック複合材料としてのプラスチック含有材料を、二段階加熱に供する。すなわち、プラスチック複合材料を、（酸素濃度１０％未満である）低酸素濃度ガス導入下での加熱、及び、それに続く、酸素濃度１０体積％以上での加熱処理に供することによって、プラスチックを分解して、無機材料を回収する。

　無機材料を回収する場合には、過剰な酸化発熱による無機材料の物性劣化を抑えることが望ましく、さらに、プラスチックが炭化して無機材料に付着して残留することによる無機材料の物性劣化も抑えることが好ましい。この点、プラスチック複合材料を二段階加熱に供する態様では、過剰な酸化発熱が発生しやすい初期段階で比較的低酸素濃度にしていることで、過剰な酸化発熱に起因する無機材料の物性劣化が抑制されている。さらに、その後に、酸素濃度を上昇させた加熱処理をしているので、無機材料の上に残留した炭化樹脂を効率的に除去することができる。結果として、二段階加熱処理を介した無機材料の回収方法によって、回収される無機材料のさらに良好な物性を確保することができる。

（無機材料）
　無機材料及びプラスチックを含有するプラスチック複合材料としては、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）、特には炭素繊維強化プラスチックが挙げられる。

　無機材料は、特には、炭素繊維（炭素繊維材料）である。

（炭素繊維）
　炭素繊維強化プラスチックに含有される炭素繊維としては、特に限定されないが、ＰＡＮ系炭素繊維、及びピッチ系炭素繊維が挙げられる。炭素繊維は、１種であってもよく、２種以上から構成されるものであってもよい。

　炭素繊維強化プラスチックに含有される炭素繊維は、任意の形態であってよく、例えば、炭素繊維束、炭素繊維束から形成される織物、又は炭素繊維の不織布であってよい。

（回収物）
　本開示に係る回収方法の１つの実施態様によれば、無機材料と共に回収されるプラスチック由来の残留炭素が低減されており、特には、当該残留炭素が、回収される無機材料の５重量％以下である。好ましくは、当該残留炭素が、回収される無機材料の、４重量％以下、３重量％以下、２重量％以下、１重量％以下、０．９重量％以下、０．５重量％以下、又は０．１重量％以下である。なお、残留炭素はできるだけ低減されていることが好ましいが、その下限が０．００１重量％以上であってよい。回収される無機材料における当該残留炭素の量は、後述する再生炭素繊維における残留炭素の量と同様にして計測することができる。

　さらに、本開示に係る回収方法によれば、炭素繊維強化プラスチックを製造する前の炭素繊維よりも優れた物性を有する炭素繊維を回収することができる。

　特に、本開示に係る回収方法によれば、炭素繊維強化プラスチックから、無機材料として、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有する炭素繊維を得ることができる。

（単繊維引張強度）
　単繊維引張強度は、好ましくは、３．１ＧＰａ以上、３．２ＧＰａ以上、３．３ＧＰａ以上、又は３．４ＧＰａ以上である。なお、単繊維引張強度の上限は特に限定されないが、６．０ＧＰａ以下であってよい。

（ワイブル形状係数）
　ワイブル形状係数は、好ましくは、６．５以上、７．０以上、７．５以上、８．０以上、又は８．５以上である。ワイブル形状係数の上限は特に限定されないが、１５．０以下であってよい。なお、単繊維引張強度のワイブル形状係数が高いことは、単繊維引張強度のばらつきが小さいことを意味している。

＜用途＞
　本開示に係る回収方法によれば、例えば、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）、太陽電池パネル、電子回路等のマトリックス樹脂のみを効率的に分解し、強化繊維及びレアメタルなどの有価物を効率的に回収することができる。

≪再生炭素繊維≫
　本開示に係る再生炭素繊維（再生炭素繊維材料）は、炭素繊維強化プラスチックから炭素繊維を回収することによって、製造することができる。本開示の１つの実施態様では、この再生炭素繊維は、炭素繊維強化プラスチックを製造する前の炭素繊維よりも優れた物性を有することができる。

　再生炭素繊維を製造する方法は、特に限定されない。例えば、再生炭素繊維は、本開示に係る回収方法によって炭素繊維強化プラスチックから再生炭素繊維を回収することによって、製造することができる。

　１つの実施態様では、再生炭素繊維が、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有する。単繊維引張強度及びワイブル形状係数は、既述の方法によって計測及び決定することができる。

　再生炭素繊維の単繊維引張強度は、好ましくは、３．１ＧＰａ以上、３．２ＧＰａ以上、３．３ＧＰａ以上、又は３．４ＧＰａ以上である。単繊維引張強度の上限は特に限定されないが、６．０ＧＰａ以下であってよい。

　再生炭素繊維のワイブル形状係数は、好ましくは、６．５以上、７．０以上、７．５以上、８．０以上、又は８．５以上である。ワイブル形状係数の上限は特に限定されないが、１５．０以下であってよい。

（再生炭素繊維の製造方法）
　特には、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有し、かつ残留炭素成分の含有量が再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下である再生炭素繊維を製造するための方法が、
　プラスチック含有材料を、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスが導入された加熱炉内の雰囲気中において、半導体材料の存在下、第１表面温度まで加熱して、プラスチック含有材料中のプラスチックを分解すること、
を含み、
　ここで、プラスチック含有材料が、炭素繊維を含有している炭素繊維強化プラスチックである。

　また、特には、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有し、かつ残留炭素成分の含有量が再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下である再生炭素繊維を製造するための方法が、
　プラスチック含有材料を、酸素濃度１０体積％未満である低酸素濃度ガスが導入された加熱炉内の雰囲気中において、半導体材料の存在下、第１表面温度まで加熱し、かつ、第１表面温度での加熱処理に供されたプラスチック含有材料を、半導体材料の存在下、酸素濃度１０体積％以上の雰囲気中において加熱することによって、プラスチック含有材料中のプラスチックを分解すること、
を含み、
　ここで、プラスチック含有が、炭素繊維を含有している炭素繊維強化プラスチックである。

　本開示に係る再生炭素繊維の製造方法の好ましい１つの実施態様では、低酸素濃度ガスを、プラスチック含有の表面温度が３００℃未満である間に、加熱炉の雰囲気中に導入する。

（残留炭素）
　好ましくは、本開示に係る再生炭素繊維では、残留炭素の量が低減されており、特には、残留炭素が、再生炭素繊維に対して、５重量％以下である。さらに好ましくは、当該残留炭素が、再生炭素繊維に対して、４重量％以下、３重量％以下、２重量％以下、１重量％以下、０．９重量％以下、０．５重量％以下、又は０．１重量％以下である。

　なお、「残留炭素」は、再生炭素繊維を製造する際の原料である炭素繊維強化プラスチックに含有されていたプラスチックに由来する炭化成分である。

　再生炭素繊維における残留炭素の量は、熱重量分析法（ＴＧＡ）によって決定することができる。

　熱重量分析法による残留炭素量の測定については、発明１ａに関する上記の記載を参照することができる

≪紡錘形の炭素繊維集合体の製造方法≫
　発明２に関して、紡錘形の炭素繊維集合体及びその製造方法については、発明１ａに係る上記の記載を参照することができる。また、炭素繊維集合体に含有される再生炭素繊維の詳細について、発明１ａに係る上記の記載を参照することができるとともに、発明２の再生炭素繊維に関する上述の記載を参照することができる。

　以下で実施例を用いて本発明をさらに具体的に説明する。なお、実施例は例示的なものであり、本願はこれに限定されない。

≪発明１ａについての実施例Ａ１≫
＜材料の調製＞
（再生炭素繊維）
　再生炭素繊維としては、半導体熱活性法によって得た残留炭素量１．４重量％の再生炭素繊維を用いた。

　再生炭素繊維における残留炭素成分の量を、熱重量分析（ＴＧＡ法）によって、下記のとおりにして決定した：
（ｉ）再生炭素繊維を粉砕して得た１～４ｍｇのサンプル片に対して、熱重量分析計において、０．２Ｌ／ｍｉｎの空気供給速度、５℃／ｍｉｎの加熱上昇率、及び１／６ｓの記録速度で、室温から１００℃への昇温、３０分間にわたる１００℃での保持、１００℃から４００℃への昇温、及び４８０分間にわたる４００℃での保持からなる工程を有する熱重量分析を、合計約６００分間にわたって行い、
（ｉｉ）重量減少率を時間に対してプロットしたグラフにおいて、傾きの変曲点を特定し、当該変曲点における重量減少率の値から、１００℃での保持期間における重量減少率を差し引くことによって、残留炭素の量を算出した。

　再生炭素繊維は、５ｍｍの平均長さを有していた。

（バインダ含有液）
　バインダとしてのウレタン系樹脂５．０５ｇに対して分散媒としての水２９７ｇを有するバインダ含有液を準備した。

＜造粒処理＞
　造粒処理のために、ヘンシェルタイプの横型攪拌造粒器（２０Ｌレーディゲミキサー、マツボー社製）を使用した。この攪拌造粒器は、攪拌ブレードを有していた。攪拌ブレードは、攪拌造粒器の容器部の側方内壁に水平方向で取り付けられた軸部に接続し、この軸部を中心に回転するように構成されていた。また、攪拌ブレードは、容器部の内壁との間に、最小約２ｍｍ、最大約５ｍｍのクリアランスを有するように構成されていた。

　攪拌造粒器は、繊維の開繊を促進するための補助ブレードも有していた。

　攪拌ブレードの回転の開始と同時に、攪拌造粒器の容器部に、５００ｇの上記の再生炭素繊維、及び３０２ｇの上記のバインダ含有液を投入し、周囲雰囲気温度で、１０分間にわたって、混合、及び造粒処理を行い、紡錘形の前駆体を得た。

　混合物中の水分率は、３７．０重量％であった。攪拌ブレードの回転数は、３２０ｒｐｍであり、補助ブレードの回転数は、３０００ｒｐｍであった。

＜乾燥処理＞
　得られた前駆体を、乾燥器中で乾燥して、実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体を得た。

＜炭素繊維集合体＞
　実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体の写真を図４及び図５に示す。これらの図で見られるとおり、実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体は、紡錘形の形状を有していた。

（バインダ含有量）
　実施例Ａ１の炭素繊維集合体に対するバインダの含有量は、１．０重量％であった。

（アスペクト比）
　ノギスを用いて、実施例Ａ１の炭素繊維集合体の長径及び短径を計測し、炭素繊維集合体のアスペクト比（長径／短径）を算出した。短径は、炭素繊維集合体の幅が最大となる箇所で計測した。検体数５０（Ｎ＝５０）について行った結果、アスペクト比は、７．５であった。

（平均長さ、平均最大幅）
　ノギスを用いて検体数５０（Ｎ＝５０）で計測したところ、実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体の平均長さは、１３．５ｍｍであり、平均最大幅は１．８ｍｍであった。再生炭素繊維の平均長さは５ｍｍであったので、炭素繊維集合体の平均長さは、再生炭素繊維の平均長さの２．７倍であった。

（嵩密度）
　実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体の嵩密度を計測した。具体的には、試料を、出口内径１８ｍｍの漏斗を用いて６３ｍｍの高さから、内径６３ｍｍの２００ｍｌ容器に流し入れて、山盛り状態にまで充填した。そして、すり切り容量での試料重量を測定した。この重量と容器の容積とに基づいて、嵩密度を算出した。その結果、嵩密度は、１８１ｇ／Ｌであった。

＜フィード性の評価＞
　実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体のフィード性を評価した。具体的には、実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体を、容量式コイルフィーダ（ＣＦＤ－１１１、テクノベル社製）に１ｇ／ｍｉｎの供給量で供給し、フィード性を評価した。下記の表１では、１０分間にわたって継続して供給を行うことができた場合を、「○」として記載している。

　実施例Ａ１に係る炭素繊維集合体の製造条件及び評価の結果を、下記の表１に示す。

≪発明１ａについての実施例Ａ２≫
　バインダの量及び水分率を表１のとおりに変更したこと以外は、実施例Ａ１と同様にして、実施例Ａ２に係る炭素繊維集合体の製造及び評価を行った。表１に製造条件及び評価結果を示す。

≪発明１ａについての実施例Ａ３≫
　バインダの量及び水分率を表１のとおりに変更したこと以外は、実施例Ａ１と同様にして、実施例Ａ３に係る炭素繊維集合体の製造及び評価を行った。表１に製造条件及び評価結果を示す。

≪発明１ａについての実施例Ａ４≫
　再生炭素繊維の平均長さを１０ｍｍとしたこと以外は、実施例Ａ２と同様にして、実施例Ａ４に係る炭素繊維集合体の製造及び評価を行った。表１に製造条件及び評価結果を示す。

≪発明１ａについての比較例Ａ１≫
　再生炭素繊維の平均長さを３０ｍｍとしたこと以外は、実施例Ａ２と同様にして、炭素繊維集合体の製造を試みた。しかしながら、造粒器中で再生炭素繊維が互いに絡まり、粒子状の炭素繊維集合体を得ることができなかった。製造条件及び結果を下記の表１に示す。

≪発明１ａについての比較例Ａ２≫
　残留炭素量７．１重量％の再生炭素繊維を用いたこと以外は、実施例Ａ４と同様にして、炭素繊維集合体を製造した。

　比較例Ａ２に係る炭素繊維集合体の写真を、図６に示す。図６で見られるとおり、比較例Ａ２で得られた炭素繊維集合体は、平板状の形状を有しており、紡錘形の形状の炭素繊維集合体を得ることはできなかった。比較例Ａ２で得られた炭素繊維集合体の多くは、切断処理された再生炭素繊維の形状を保持したままであり、再生炭素繊維が互いに結合して束状になっていた。また、比較例Ａ２では、サイズが不均一な楕円形の粒子も見られた。製造条件及び結果を下記の表１に示す。

≪発明１ｂについての実施例Ｂ１≫
＜材料の調製＞
（炭素繊維）
　炭素繊維としては、半導体熱活性法によって得た残留炭素量１．４重量％の再生炭素繊維を用いた。

　再生炭素繊維における残留炭素成分の量は、熱重量分析（ＴＧＡ法）によって、下記のとおりにして決定した：
（ｉ）再生炭素繊維を粉砕して得た４ｍｇのサンプル片に対して、熱重量分析計において、０．２Ｌ／ｍｉｎの空気供給速度、５℃／ｍｉｎの加熱上昇率、及び１／６ｓの記録速度で、室温から１００℃への昇温、３０分間にわたる１００℃での保持、１００℃から４００℃への昇温、及び４８０分間にわたる４００℃での保持からなる工程を有する熱重量分析を、合計約６００分間にわたって行い、
（ｉｉ）重量減少率を時間に対してプロットしたグラフにおいて、傾きの変曲点を特定し、当該変曲点における重量減少率の値から、１００℃での保持期間における重量減少率を差し引くことによって、残留炭素の量を算出した。

　再生炭素繊維は、１０ｍｍの平均長さを有していた。

（熱可塑性樹脂繊維）
　熱可塑性樹脂繊維として、平均長さ５ｍｍのポリフェニレンスルフィド樹脂繊維（ＰＰＳ樹脂繊維、単糸繊度４．４デニール）を用いた。

（繊維成分）
　実施例Ｂ１で用いた熱可塑性樹脂繊維としてのＰＰＳ樹脂繊維は、７０ｇであり、炭素繊維としての再生炭素繊維は、３０ｇであった。

（バインダ含有液）
　バインダとしてのウレタン系樹脂６．５ｇに対して分散媒としての水８８．５ｇを有するバインダ含有液（水エマルジョンサイジング剤）を準備した。

＜造粒処理＞
　造粒処理のために、ヘンシェルタイプの横型攪拌造粒器（５Ｌパムアペックスミキサー、大平洋機工社製）を使用した。この攪拌造粒器は、攪拌ブレードを有していた。この攪拌ブレードは、攪拌造粒器の容器部の側方内壁に水平方向で取り付けられた軸部に接続し、この軸部を中心に回転するように構成されていた。また、攪拌ブレードは、容器部の内壁との間に約２ｍｍのクリアランスを有するように構成されていた。

　攪拌ブレードの回転の開始と同時に、攪拌造粒器の容器部に、３０ｇの上記再生炭素繊維及び７０ｇの上記ＰＰＳ樹脂繊維、並びに９５ｇの上記バインダ含有液を投入し、周囲雰囲気温度で、１５分間にわたって、混合、及び造粒処理を行い、紡錘形の前駆体を得た。

　混合物中の水分率は、４５．４重量％であった。攪拌ブレードの回転数は、６００ｒｐｍであり、補助ブレードの回転数は、６００ｒｐｍであった。

＜乾燥処理＞
　得られた前駆体を、乾燥器中で乾燥して、実施例Ｂ１に係る集合体を得た。

＜集合体＞
　実施例Ｂ１に係る熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の集合体は、紡錘形の形状を有していた。また、集合体に含有される熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維が、集合体の長軸方向に沿って配向していた。

　集合体における繊維の延在方向を定量するために、集合体を長軸方向に平行に切断し、デジタルカメラを用いて撮影した断面でランダムに選択したＮ＝３０の繊維について、集合体の長軸方向に対する繊維の角度の絶対値をそれぞれ測定し、そして、得られた測定値を平均して、集合体の長軸方向に対する繊維の平均的な延在方向（下記表２の「繊維配向度」）を算出した。なお、この算出において、毛羽立っている繊維（集合体から部分的に離れている繊維）は除外した。実施例Ｂ１に関する繊維配向度は、９°であった。

（バインダ含有量）
　実施例Ｂ１の集合体に対するバインダの含有量は、６．１重量％であった。

（アスペクト比）
　ノギスを用いて、実施例Ｂ１の集合体のアスペクト比（長径／短径）を算出した。長径は、集合体の長さである。短径は、集合体の幅が最大となる箇所で計測した。検体数５０（Ｎ＝５０）について平均値を計測した結果、アスペクト比は、５．４であった（平均値：長径＝２０．０ｍｍ、下記参照；短径＝３．７ｍｍ）。

（平均長さ、平均最大幅）
　ノギスを用いて検体数５０（Ｎ＝５０）で計測したところ、実施例Ｂ１に係る集合体の平均長さは、２０．０ｍｍであり、平均最大幅は３．７ｍｍであった。再生炭素繊維の平均長さは１０ｍｍであったので、集合体の平均長さは、再生炭素繊維の平均長さの２．０倍であった。また、ＰＰＳ樹脂繊維の平均長さは５ｍｍであったので、集合体の平均長さは、ＰＰＳ樹脂繊維の平均長さの４．０倍であった。

（嵩密度）
　実施例Ｂ１に係る集合体の嵩密度を計測した。具体的には、試料を、出口内径１８ｍｍの漏斗を用いて６３ｍｍの高さから、内径６３ｍｍの２００ｍｌ容器に流し入れて、山盛り状態にまで充填した。そして、すり切り容量での試料重量を測定した。この重量と容器の容積とに基づいて、嵩密度を算出した。その結果、嵩密度は、１６４ｇ／Ｌであった。

　実施例Ｂ１に係る集合体の製造条件及び評価の結果を、下記の表２に示す。
≪発明１ｂについての実施例Ｂ２≫
　実施例Ｂ２に係る集合体を、下記のとおりにして作製した。

＜材料の調製＞
（炭素繊維）
　炭素繊維として、実施例Ｂ１と同様に、半導体熱活性法によって得た残留炭素量１．４重量％の再生炭素繊維を用いた。再生炭素繊維は、５ｍｍの平均長さを有していた。

（繊維成分）
　実施例Ｂ２で用いた熱可塑性樹脂繊維としてのＰＰＳ樹脂繊維は、３５０ｇであり、炭素繊維としての再生炭素繊維は、１５０ｇであった。

（バインダ含有液）
　バインダとしてのウレタン系樹脂２１．０ｇに対して分散媒としての水２５６ｇを有するバインダ含有液（水エマルジョンサイジング剤）を準備した。

＜造粒処理＞
　造粒処理のために、竪型攪拌造粒器（３０Ｌ　ＭＴＩミキサー、月島機械社製）を使用した。

　攪拌造粒器は、攪拌ブレードを有しており、繊維の開繊を促進するための補助ブレードも有していた。

　攪拌ブレードの回転の開始と同時に、攪拌造粒器の容器部に、１５０ｇの上記再生炭素繊維及び３５０ｇの上記ＰＰＳ樹脂繊維、並びに２７７ｇの上記バインダ含有液を投入し、周囲雰囲気温度で、１５分間にわたって、混合、及び造粒処理を行い、紡錘形の前駆体を得た。

　混合物中の水分率は、３２．９重量％であった。攪拌ブレードの回転数は、２３５ｒｐｍであり、補助ブレードの回転数は、３，０００ｒｐｍであった。

＜乾燥処理＞
　得られた前駆体を、乾燥器中で乾燥して、実施例Ｂ２に係る集合体を得た。

＜集合体＞
　図７及び図８は、実施例Ｂ２に係る集合体の写真である。これらの図で見られるとおり、実施例Ｂ２に係る熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の集合体は、紡錘形の形状を有していた。また、集合体に含有される熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維が、集合体の長軸方向に沿って配向していた。実施例Ｂ１と同様にして、実施例Ｂ２に関して繊維配向度を算出したところ、７°であった。

（バインダ含有量）
　実施例Ｂ２の集合体に対するバインダの含有量は、４．０重量％であった。

（アスペクト比）
　ノギスを用いて、実施例Ｂ２の集合体のアスペクト比（長径／短径）を算出した。長径は、集合体の長さである。短径は、集合体の幅が最大となる箇所で計測した。検体数５０（Ｎ＝５０）について平均値を計測した結果、アスペクト比は、６．７であった（平均値：長径＝１７．４ｍｍ、下記参照；短径＝２．６ｍｍ）。

（平均長さ、平均最大幅）
　ノギスを用いて検体数５０（Ｎ＝５０）で計測したところ、実施例Ｂ２に係る集合体の平均長さは、１７．４ｍｍであり、平均最大幅は２．６ｍｍであった。再生炭素繊維の平均長さは５ｍｍであったので、集合体の平均長さは、再生炭素繊維の平均長さの３．５倍であった。また、ＰＰＳ樹脂繊維の平均長さは５ｍｍであったので、集合体の平均長さは、ＰＰＳ樹脂繊維の平均長さの３．５倍であった。

（嵩密度）
　実施例Ｂ１と同様にして、実施例Ｂ２に係る集合体の嵩密度を計測した。その結果、嵩密度は、１８９ｇ／Ｌであった。

　実施例Ｂ２に係る集合体の製造条件及び評価の結果を、下記の表２に示す。

　≪発明１ｂについての比較例Ｂ１≫
　ＰＰＳ樹脂繊維の代わりに、ポリフェニレンスルフィド樹脂の粉体（ＰＰＳ粉体、メディアン径２７０μｍ）を用いたこと以外は、上記の実施例Ｂ２と同様にして集合体の製造を試みたところ、紡錘形の集合体を得ることができなかった。

　図９は、比較例Ｂ１の結果として得られた材料を示す写真である。比較例Ｂ１で得られた材料は、主に、形状及びサイズが不揃いな炭素繊維集合体と、ＰＰＳ粉体とからなっており、これらが互いに分離して存在していた。比較例Ｂ１に係る材料は、ＰＰＳ樹脂及び炭素繊維の分散混合物となっていないので、比較例Ｂ１に係る材料を用いて炭素繊維含有成形品を製造するためには、混錬工程を行ってペレット化を行う必要がある。

≪発明２についての実施例Ｃ１≫
＜材料の調製＞
（再生炭素繊維）
　再生炭素繊維としては、切断処理されたＣＦＲＰを原料として、本開示の発明２に係る方法に従って、半導体熱活性法によって再生された、平均長さ５ｍｍ、平均単繊維直径７．０μｍ、単繊維引張強度４．２ＧＰａ、ワイブル形状係数８．７、残留炭素量０．３重量％の再生炭素繊維を用いた。

（単繊維引張強度）
　単繊維引張強度は、ＪＩＳ　Ｒ７６０６に準拠して、下記のとおりにして計測した：
　繊維束から少なくとも３０本の単繊維を採取し、
　デジタルマイクロスコープによって撮影した単繊維の側面画像において単繊維の直径を計測して、断面積を算出し、
　サンプリングした単繊維を、穴あき台紙に接着剤を用いて固定し、
　単繊維を固定した台紙を、引張試験機に取り付け、試長１０ｍｍ、歪速度１ｍｍ／分で引張試験を行って引張破断応力を測定し、
　単繊維の断面積及び引張破断応力から引張強度を算出し、
　少なくとも３０本の単繊維の引張強度の平均を、単繊維引張強度とした。

（ワイブル形状係数）
　ワイブル形状係数は、下記の式に従って算出した：
　ｌｎｌｎ｛１／（１－Ｆ）｝＝ｍ×ｌｎσ＋Ｃ
（式中、Ｆは、対称試料累積分布法により求められる破壊確率、σは、単繊維引張強度（ＭＰａ）、ｍは、ワイブル形状係数、Ｃは、定数である。）
　ｌｎｌｎ｛１／（１－Ｆ）｝とｌｎσとでワイブルプロットし、１次近似した傾きから、ワイブル形状係数ｍを求めた。

（残留炭素量）
　再生炭素繊維における残留炭素成分の量は、熱重量分析（ＴＧＡ法）によって、下記のとおりにして決定した：
（ｉ）再生炭素繊維を粉砕して得た４ｍｇのサンプル片に対して、熱重量分析計において、０．２Ｌ／ｍｉｎの空気供給速度、５℃／ｍｉｎの加熱上昇率、及び１／６ｓの記録速度で、室温から１００℃への昇温、３０分間にわたる１００℃での保持、１００℃から４００℃への昇温、及び４８０分間にわたる４００℃での保持からなる工程を有する熱重量分析を、合計約６００分間にわたって行い、
（ｉｉ）重量減少率を時間に対してプロットしたグラフにおいて、傾きの変曲点を特定し、当該変曲点における重量減少率の値から、１００℃での保持期間における重量減少率を差し引くことによって、残留炭素の量を算出した。

　上記の再生炭素繊維から、本発明に係る方法によって、紡錘状の炭素繊維集合体を得た。すなわち、この再生炭素繊維を、ミキサーにより解繊後、攪拌造粒器を用いて、バインダとしてのエポキシ系樹脂の水分散体と攪拌混合し、得られた紡錘形の前駆体を乾燥機中で乾燥して、紡錘形の形状の炭素繊維集合体を得た。なお、再生炭素繊維に対して、２重量％のエポキシ系樹脂を付与した。

　得られた紡錘形の炭素繊維集合体について、上記発明１ａの実施例Ａ１と同様にして計測したところ、集合体の平均長さは１０．８ｍｍ、集合体の平均最大幅は１．４ｍｍ、集合体の嵩密度は１３２ｇ／Ｌであった。また、集合体のアスペクト比は７．７であった。

（熱可塑性樹脂）
　ベース熱可塑性樹脂としては、ポリカーボネート樹脂（Ｌ１２２５ＷＰ、帝人株式会社製：分子量２１．８万）を使用した。

＜炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造＞
　熱可塑性樹脂である上記のポリカーボネートを二軸混錬押出機に供給し、上記で得られた再生炭素繊維集合体をサイドフィーダーから供給し、母材となるポリカーボネート樹脂に分散してペレット化して、実施例Ｃ１に係る炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを得た。

　押出機に投入された熱可塑性樹脂と再生炭素繊維の重量を計測し、計算により、実施例Ｃ１に係るペレットの繊維重量比率（重量％）（（再生炭素繊維（ｇ）／（再生炭素繊維（ｇ）＋熱可塑性樹脂（ｇ）））×１００）を算出した。

　得られたペレットから、射出成型機（東芝機械製、１３０Ｔ射出成型機、シリンダー温度３００℃、金型温度１００℃）を用いて、長さ１７０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのダンベル片を成型した（実施例Ｃ１に係る成形品）。

　得られたダンベル片の引張強度、曲げ強度、及び曲げ弾性率は、それぞれ９９ＭＰａ、１４２ＭＰａ、及び７．２ＧＰａであった。引張強度、曲げ強度、及び曲げ弾性率は、下記のとおりにして測定した。

（引張強度）
　上記ダンベル片を用いて、ＩＳＯ５２７に準拠し、引張強度を測定した。

（曲げ強度）
　上記ダンベル片を用いて、ＩＳＯ１７８に準拠し、曲げ強度を測定した。

（曲げ弾性率）
　上記ダンベル片を用いて、ＩＳＯ１７８に準拠し、曲げ弾性率を測定した。

　なお、ペレット中の再生炭素繊維の残存平均繊維長は、３４８μｍであり、３００μｍ以下の単繊維出現頻度は、３６％であった。これらの計測方法は、下記のとおりである。

（残存平均繊維長）
　炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中の再生炭素繊維の平均繊維長（残存平均繊維長）は、硫酸分解法によりペレット中の母材マトリックス樹脂を除去し、ろ過を行った後、マイクロスコープを用いて３００本以上の単繊維の繊維長を測定し、数平均値として算出した。

（３００μｍ以下の単繊維出現頻度）
　３００μｍ以下の単繊維が出現する頻度は、上記平均繊維長の測定と同様にして単繊維の繊維長を測定し、３００μｍ以下の単繊維の本数の割合を計算することによって、算出した。

　実施例Ｃ１の結果を、下記の表３に示す。

≪発明２についての比較例Ｃ１≫
　比較例Ｃ１では、半導体を用いない従来の熱分解法により得られた残留炭素量７．１重量％の再生炭素繊維を用いた。なお、単繊維引張強度とワイブル形状係数は、残留炭素量が５重量％以上となったため、測定できなかった。

　比較例Ｃ１では、ミキサー処理及び炭素繊維集合体の製造を行うことなく、チョップドリサイクルカーボンファイバーとして再生炭素繊維を２軸押出機へ供給したこと以外は、実施例Ｃ１と同様にして、ペレット及びダンベル片の製造及び評価を行った。結果を下記の表３に示す。なお、従来の熱分解法により再生した炭素繊維（比較例Ｃ１に係るチョップドリサイクルカーボンファイバー）は、残留した炭化物により収束されているため、サイドフィーダーから二軸混錬押出機への供給は可能であった。

≪発明２についての比較例Ｃ２≫
　比較例Ｃ２では、再生炭素繊維の代わりに市販のヴァージン炭素繊維（ＨＴ　Ｃ４２２、帝人株式会社製）のチョップドファイバーを用いたこと以外は実施例Ｃ１と同様にして、ペレット及びダンベル片の製造及び評価を行った。

　　結果を、下記の表３に示す。なお、比較例Ｃ２に係るヴァージン炭素繊維の物性は、下記の表３のとおりであった。

　実施例Ｃ１に係る成形品は、比較例Ｃ１に係る成形品よりも優れた機械特性を示した。理論によって限定する意図はないが、この理由としては、実施例Ｃ１の再生炭素繊維は比較例Ｃ１の再生炭素繊維よりも残留炭素量が少なく、炭素繊維と樹脂との接着性が良好であったことが挙げられる。

　また、実施例Ｃ１に係る成形品は、再生炭素繊維を含有しているにもかかわらず、比較例Ｃ２に係る成形品と同等の機械物性を示した。実施例Ｃ１では、３００μｍ以下に破砕される単繊維の出現頻度が３６％と比較例Ｃ２の５５％に比べて低下していた。これにより、実施例Ｃ１では、機械物性補強効果が高く得られ、単繊維引張強度の低い再生炭素繊維を使用したにもかかわらず、ヴァージン炭素繊維を使用した比較例Ｃ２と同等の機械物性を示したと考えられる。なお、理論によって限定する意図はないが、実施例Ｃ１で３００μｍ以下に破砕された単繊維の出現頻度が比較的低くなった理由としては、実施例Ｃ１で用いた再生炭素繊維が半導体熱活性法により再生したものであるため比較例Ｃ２と比較して単糸引張強度のばらつきが小さく、ワイブル形状係数が比較的高かった（８．７であった）ことが挙げられる。

≪参考実施例１～３及び参考比較例１≫
　参考実施例１～３及び参考比較例１では、プラスチック含有材料としての炭素繊維強化プラスチック（ＣＦＲＰ）板を加熱処理し、プラスチック分解効率を評価した。

＜参考実施例１＞
　参考実施例１は、下記のとおりにして行った。

（材料の提供及び配置）
　半導体材料としては、ハニカム構造を有する担体の表面に酸化クロム（Ｃｒ_２Ｏ_３、純度９９％以上、純正化学社製）を適用したものを用いた。ハニカム構造を有する担体は、１３セル／２５ｍｍであった。

　プラスチック含有材料としては、エポキシ樹脂含有比率４１重量％のＣＦＲＰ板を使用した。

　加熱炉の炉内容積は、９Ｌであった。加熱炉の内部において、半導体材料としての酸化クロムを担持している担体の上に、ＣＦＲＰ板を配置した。担体とＣＦＲＰ板とは、互いに接触して配置した。

　ＣＦＲＰ板の表面温度は、ＣＦＲＰ板の表面から５ｍｍ内に配置されたセンサーによって計測した。

（加熱処理）
　加熱炉のヒーター出力を介して加熱炉の内部温度を制御して、加熱炉の内部温度を上昇させた。

　ＣＦＲＰ板の表面温度が３００℃に到達する前に、酸素濃度６体積％の空気及び窒素ガスの混合ガスを、加熱炉内に導入した。混合ガスの加熱炉内への導入は、加熱炉の上方部に設けられた吸引口からガス導入量７０Ｌ／ｍｉｎで吸引を行い、加熱炉の下方部に設けられたガス供給口から混合ガスを流入させることによって行った。加熱炉内の酸素濃度を、酸素モニターによって計測した。

　上記混合ガスの導入によって酸素濃度６体積％に制御された雰囲気下で、３０分間にわたって、加熱処理を行った。加熱処理の間に、加熱炉のヒーター出力を調節して、ＣＦＲＰ板の表面温度を３７６℃の第１表面温度にまで上昇させた。

（評価）
　参考実施例１に係る方法におけるプラスチック分解効率の評価は、加熱処理前のＣＦＲＰ板の重量と加熱処理後のＣＦＲＰ板の重量との差から重量減少率（ｗｔ％）を算出することによって行った。結果を表４に示す。

＜参考実施例２＞
　加熱炉において、担体とＣＦＲＰ板とを３０ｍｍで互いに離して配置したこと、及び、加熱処理の間にＣＦＲＰ板の表面温度を３７７℃まで上昇させたことを除いて、参考実施例１と同様にして、参考実施例２の加熱処理及び評価を行った。結果を表４に示す。

＜参考実施例３＞
　加熱処理の時間を６０分間としたこと、及び、加熱処理の間にＣＦＲＰ板の表面温度を３７１℃まで上昇させたことを除いて、参考実施例１と同様にして、参考実施例３の加熱処理及び評価を行った。結果を表４に示す。

＜参考比較例１＞
　半導体材料を用いなかったこと、及び、加熱処理の間にＣＦＲＰ板の表面温度を３７０℃まで上昇させたことを除いて、参考実施例１と同様にして、参考比較例１の加熱処理及び評価を行った。結果を表４に示す。

　表４で見られるとおり、半導体材料の存在下、酸素濃度６体積％の低酸素濃度ガス導入下において、３７１℃～３７７℃の表面温度にまで加熱した参考実施例１～３は、半導体材料を用いない参考比較例１と比較して、プラスチック含有材料の分解効率が高かった。

　なお、参考実施例３では、処理時間を６０分間に延長したが、処理時間が３０分間であった参考実施例１と比較して、重量減少率の増加は限定的であった。これは、加熱処理の間にサンプル表面が炭化物で覆われ、その結果として、分解効率が減少したものと考えられる。

≪参考実施例４及び参考比較例２≫
＜参考実施例４＞
　表面温度５００℃で６０分間の加熱を行ったこと以外は、参考実施例１と同様にして、参考実施例４に係る処理及び評価を行った。結果を下記の表５に示す。

＜参考比較例２＞
　半導体材料を用いなかったこと以外は、参考実施例４と同様にして、参考比較例２に係る処理及び評価を行った。結果を下記の表５に示す。

　参考実施例４及び参考比較例２に係る処理を経た後のサンプルの写真を、それぞれ、図１１及び図１２に示す。また、処理前のサンプルの写真を、図１０に示す。

　表５で見られるように、酸素濃度６体積％の低酸素濃度ガス導入下において半導体材料下で加熱処理を行った参考実施例４は、酸素濃度６体積％の低酸素濃度ガス導入下において半導体材料なしで加熱処理を行った参考比較例２と比較して、高いプラスチック分解効率を示した。

　また、図１２で見られるように、参考比較例２に係る処理後のサンプルの表面には、プラスチック由来の残留炭素が塊状に付着しており、一方で、図１１で見られるように、参考実施例４に係る処理後のサンプルでは、そのような残留炭素の付着は確認されず、図１０に示す処理前のサンプルの表面と同様に、比較的なめらかで均一性の高い表面を有していた。

≪参考実施例５～９≫
　参考実施例５～９では、プラスチック含有材料としてのＣＦＲＰ板又は圧力容器に対して、二段階加熱処理を行った。そして、分解効率を評価し、かつ、加熱処理によって得られた炭素繊維（炭素繊維材料）の物性を評価した。

＜参考実施例５＞
　参考実施例５は、下記のとおりにして行った。

　プラスチック含有材料としては、エポキシ樹脂含有比率４１重量％のＣＦＲＰ板を使用した。処理前のＣＦＲＰ板に含まれる炭素繊維の物性を、参考例１として、表６に示す。

　加熱炉の炉内容積は、０．０５２５ｍ^３であった。加熱炉の内部で、半導体材料としての酸化クロムを担持している担体の上に、ＣＦＲＰ板を配置した。担体とＣＦＲＰ板とは、互いに接触して配置した。

　ＣＦＲＰ板の表面温度を、ＣＦＲＰ板の表面から５ｍｍ内に配置されたセンサーによって、計測した。

（加熱処理）
　加熱炉のヒーター出力を介して加熱炉の内部温度を制御して、加熱炉の内部温度を上昇させた。そして、ＣＦＲＰ板の表面温度が３００℃に到達する前に、酸素濃度８体積％の空気及び窒素ガスの混合ガスを、加熱炉内に導入した。加熱炉内への混合ガスの導入は、ガス導入量１９０Ｌ／ｍｉｎで吸引を行い、加熱炉に設けられたガス供給部から混合ガスを流入させることによって行った。

　なお、参考実施例５、並びに下記の参考実施例６及び参考比較例４では、加熱炉内に設置した酸素モニターによって、加熱炉内の酸素濃度を測定した。参考実施例７～９に関しては、炉内容積及びガス導入量に基づいて炉内酸素濃度を算出した。

　ＣＦＲＰ板の表面温度が３００℃の時点で、分解ガスの発生を確認した。

　上記混合ガスの導入によって酸素濃度８体積％に制御された雰囲気中で、１２０分間にわたって加熱処理を行った。加熱処理の間に、加熱炉のヒーター出力を調節して、ＣＦＲＰ板の表面温度を４５０℃の第１表面温度にまで上昇させた。

（二次加熱処理）
　そして、ガス吸引圧は保持したままで窒素ガスの供給を停止して空気のみを供給し、加熱炉内の酸素濃度が１０体積％以上になったことを確認し、さらに加熱処理を行った。２６０分間にわたる加熱処理の間に、ＣＦＲＰ板の表面温度を５００℃にまで上昇させた。なお、２６０分間にわたる平均酸素濃度は１４体積％、最大酸素濃度は１８体積％であった。

　参考実施例５では、０．８ｋｇのＣＦＲＰ板を処理した。炉内容積に対する処理量は、１５．２ｋｇ／ｍ^３であった。

（残留炭素量）
　加熱処理後に回収した炭素繊維（再生炭素繊維）におけるプラスチック由来の残留炭素量を、熱重量分析によって決定した。下記の表６における残留炭素量の値は、炭素繊維に対する残留炭素の量（重量％）を表す。

　熱重量分析は、下記のとおりにして行った：
（ｉ）回収した炭素繊維を粉砕して得た１～４ｍｇのサンプル片に対して、熱重量分析計において、０．２Ｌ／ｍｉｎの空気供給速度、５℃／ｍｉｎの加熱上昇率、及び１／６ｓの記録速度で、室温から１００℃への昇温、３０分間にわたる１００℃での保持、１００℃から４００℃への昇温、及び４００℃での保持からなる工程を有する熱重量分析を、合計３００分間にわたって行い、
（ｉｉ）重量減少率を時間に対してプロットしたグラフにおいて、傾きの変曲点を特定し、当該変曲点における重量減少率の値から、１００℃での保持期間における重量減少率を差し引くことによって、残留炭素量を算出した。

　また、加熱処理の後に回収された炭素繊維について、繊維単糸径、及び単繊維引張強度を計測し、かつ、ワイブル形状係数を算出した。

（ワイブル形状係数）
　ワイブル形状係数は、下記の式に従って算出した：
　ｌｎｌｎ｛１／（１－Ｆ）｝＝ｍ×ｌｎσ＋Ｃ
（式中、Ｆは、対称試料累積分布法により求められる破壊確率、σは、単繊維引張強度（ＭＰａ）、ｍは、ワイブル形状係数、Ｃは、定数である。）

　ｌｎｌｎ｛１／（１－Ｆ）｝とｌｎσとでワイブルプロットし、１次近似した傾きから、ワイブル形状係数ｍを求めた。

　評価結果を、表６に示す。なお、繊維単糸径は、上記のとおりにして少なくとも３０本の単繊維に関して計測した単繊維の直径の平均である。

＜参考実施例６＞

　プラスチック含有材料として圧力容器を用いたこと、ガス導入量１２７Ｌ／ｍｉｎで混合ガスを吸引したこと、並びに、酸素濃度、表面温度、及び加熱処理の時間を下記の表６のとおりとしたことを除いて、参考実施例５と同様にして、処理を行った。

　参考実施例６で処理した圧力容器は、アルミライナー及び４４重量％のＦＲＰ（繊維強化プラスチック）を有しており、ＦＲＰは、３１重量％の強化繊維及び１３％のエポキシ樹脂を含有していた。強化繊維は、主に炭素繊維から構成され、少量のガラス繊維を含んでいた。圧力容器の容量は、２．０Ｌであった。

　参考実施例６で処理したＦＲＰ量は、０．４７ｋｇであった。炉内容積に対する処理量は、９．０ｋｇ／ｍ^３であった。

　参考実施例６に関するプラスチック分解効率の評価結果、及び、回収された炭素繊維の物性の評価結果を、表４に示す。なお、二次加熱処理１８０分間にわたる平均酸素濃度は１８体積％、最大酸素濃度は２０体積％であった。

　なお、処理前の上記の圧力容器に含まれる炭素繊維の物性を、参考例２として、表６に示す。

＜参考実施例７＞
　加熱炉の炉内容積が０．１４３５ｍ^３であったこと、過熱水蒸気と空気との混合ガスをガス導入量２９Ｌ／ｍｉｎで加熱炉に導入したこと、並びに、表面温度及び加熱処理の時間を下記の表６のとおりとしたことを除いて、参考実施例５と同様にして、加熱処理を行った。

　なお、加熱炉の内部温度及びサンプルの表面温度は、加熱炉のヒーター出力及び過熱水蒸気の温度を介して制御した。

　参考実施例７では、１．０ｋｇのＣＦＲＰ板を処理した。炉内容積に対する処理量は、７．０ｋｇ／ｍ^３であった。

　参考実施例７に関するプラスチック分解効率の評価結果、及び、回収された炭素繊維の物性の評価結果を、表６に示す。なお、二次加熱処理では、空気のみを２９Ｌ／ｍｉｎで炉内に押し込んだ。

＜参考実施例８＞
　プラスチック含有材料として圧力容器を用いたこと、並びに、表面温度及び加熱処理の時間を下記の表６のとおりとしたことを除いて、参考実施例７と同様にして、処理を行った。

　参考実施例８で用いた圧力容器は、参考実施例６で用いた圧力容器と同様である。

　参考実施例８で処理されたＦＲＰ量は、０．４７ｋｇであった。炉内容積に対する処理量は、３．３ｋｇ／ｍ^３であった。

　参考実施例８に関するプラスチック分解効率の評価結果、及び、回収された炭素繊維の物性の評価結果を、表６に示す。なお、二次加熱処理では、空気のみを２９Ｌ／ｍｉｎで炉内に押し込んだ。

＜参考実施例９＞
　加熱炉の炉内容積が０．０４９ｍ^３であったこと、過熱水蒸気と空気との混合ガスをガス導入量２５Ｌ／ｍｉｎで加熱炉に導入したこと、表面温度及び加熱処理の時間を下記の表６のとおりとしたことを除いて、参考実施例７と同様にして、処理を行った。

　参考実施例９では、エポキシ樹脂比率３８％のＣＦＲＰ板を処理した。炉内容積に対する処理量は、１．６ｋｇ／ｍ^３であった。

　参考実施例９に関するプラスチック分解効率の評価結果、及び、回収された炭素繊維の物性の評価結果を、表６に示す。なお、二次加熱処理では、過熱水蒸気の供給を継続しつつ、空気量を増やし、酸素濃度１１体積％のガスを３８Ｌ／ｍｉｎで炉内に押し込んだ。

　処理前の参考実施例９に係る上記のＣＦＲＰ板に含まれる炭素繊維の物性を、参考例３として、表６に示す。

≪参考比較例３≫
　参考比較例３では、材料の提供及び配置までは参考実施例５と同様に行い、その後に、加熱炉内の雰囲気の酸素濃度の調節を行わずに、加熱炉の内部温度を上昇させた。

　その結果、ＣＦＲＰ板の表面温度が３００℃に到達した時点でのヒーター出力のままで、過剰な自己発熱が発生し、ＣＦＲＰ板の表面の温度が４８５℃にまで上昇した。結果を表６に記載する。

　参考比較例３では、０．８ｋｇのＣＦＲＰ板を処理した。炉内容積に対する処理量は、１５．２ｋｇ／ｍ^３であった。

≪参考比較例４≫

　半導体材料を用いなかったことを除いて、参考実施例６と同様にして、処理を行った。

　参考比較例４で処理されたＦＲＰ量は、０．４７ｋｇであった。炉内容積に対する処理量は、９．０ｋｇ／ｍ^３であった。

　参考比較例４に関して、回収された炭素繊維の物性の評価結果を、表６に示す。二次加熱処理１８０分間にわたる平均酸素濃度は１８体積％、最大酸素濃度は２０体積％であった。

　表６で見られるとおり、酸素濃度６～８体積％の低酸素濃度ガスを導入し、半導体材料の存在下で１次加熱処理を行い、そして、上昇した酸素濃度の下で２次加熱処理をさらに行った参考実施例５～９は、残留炭素量（残留炭素成分量）が低く、非常に優れたプラスチック分解効率を示した。

　また、酸素濃度の制御を行わなかった参考比較例３では、過剰な自己発熱が生じたのに対して、酸素濃度６～８体積％の低酸素濃度ガスを加熱炉に導入した参考実施例５～９では、過剰な自己発熱は観察されなかった。参考比較例３では、酸素濃度をあらかじめ下げずに分解処理を開始したことで、酸素濃度が過剰となり、結果として、半導体材料の存在下での分解温度の制御を適切に行うことができなかったと考えられる。

　さらに、参考実施例５～９で回収された炭素繊維は、処理前の炭素繊維（参考例１～参考例３）と比較して、繊維単糸径及び単繊維引張強度が同程度に保持されており、かつ、単繊維引張強度のワイブル形状係数が高くなっていた。すなわち、参考実施例５～９では、炭素繊維強化プラスチックを製造する前の炭素繊維よりも優れた物性を有する炭素繊維が回収された。

　さらに、半導体材料下での加熱処理を伴う参考実施例６で回収された炭素繊維は、半導体材料なしで加熱処理を行った参考比較例４で回収された炭素繊維材料よりも、特に単繊維引張強度及びワイブル形状係数の点で、優れた品質を有していた。

　１００　攪拌造粒器
　１２０　容器部
　１４０　攪拌ブレード
　１６０　軸部
　Ａ　　　　　回転方向
　Ｃ　　　　クリアランス
　１１　　半導体材料
　１２　　プラスチック含有材料
　２０　　加熱炉
　２１　　半導体材料を有する担体
　２２　　プラスチック含有材料
　２３　　熱源（ヒーター）
　２４　　ガス供給部
　２５　　排気口
　２６　　加熱炉の内部空間
　２７　　温度センサー

Claims

　炭素繊維及びバインダ含有液から少なくとも構成される混合物を提供すること、
　前記混合物を、容器中で転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること、並びに、
　前記前駆体を乾燥させること、
を含む、
紡錘形の集合体の製造方法。
　前記紡錘形の集合体が、紡錘形の炭素繊維集合体であり、
　前記炭素繊維が再生炭素繊維であり、
　前記混合物を、容器中で、前記容器の内壁と前記容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、紡錘形の前駆体を製造すること
を含み、
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、前記残留炭素成分の含有量が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下であること、及び
　前記再生炭素繊維の平均長さが、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満であること、
を特徴とする、請求項１に記載の紡錘形の集合体の製造方法。
　前記炭素繊維集合体の平均長さが、１．５ｍｍ～６０ｍｍである、請求項２に記載の方法。
　前記混合物中の前記バインダ含有液の量が、前記混合物に対して、２０重量％～６０重量％である、請求項２又は３に記載の方法。
　前記バインダ含有液に含有されるバインダの量が、前記再生炭素繊維に対して、０．１重量～１０重量％である、請求項２～４のいずれか一項に記載の方法。
　前記炭素繊維集合体の平均長さが、前記炭素繊維集合体に含有される再生炭素繊維の平均長さの１．２倍～４．０倍である、請求項２～５のいずれか一項に記載の方法。
　前記紡錘形の集合体が、熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の紡錘形の集合体であり、
　前記混合物が、熱可塑性樹脂繊維をさらに含む、
請求項１に記載の紡錘形の集合体の製造方法。
　前記混合物を、容器中で、前記容器の内壁と前記容器内の回転体との間のクリアランスで転動させることによって、前記紡錘形の前駆体を製造する、請求項７に記載の方法。
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維を含む、請求項７又は８に記載の方法。
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維である、請求項９に記載の方法。
　炭素繊維含有プラスチック製品に含有されるプラスチック成分を半導体熱活性法によって分解して、前記再生炭素繊維を製造することを含む、請求項２～６、９又は１０に記載の方法。
　炭素繊維及びバインダを含む、紡錘形の集合体。
　前記紡錘形の集合体が、再生炭素繊維及びバインダから少なくとも構成される紡錘形の炭素繊維集合体であり、
　前記再生炭素繊維の平均長さが、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満であること、及び、
　前記炭素繊維集合体の平均長さが、１．５ｍｍ～６０ｍｍであること、
を特徴とする、
請求項１２に記載の紡錘形の集合体。
　前記紡錘形の炭素繊維集合体の長軸方向の平均長さが、前記紡錘形の炭素繊維集合体に含有される再生炭素繊維の平均長さの１．２倍～４．０倍である、請求項１３に記載の集合体。
　前記紡錘形の炭素繊維集合体に含有される再生炭素繊維が、前記紡錘形の炭素繊維集合体の長軸方向に沿って配向している、請求項１３又は１４に記載の集合体。
　前記紡錘形の集合体が、炭素繊維、熱可塑性樹脂繊維、及びバインダを含む、熱可塑性樹脂繊維及び炭素繊維の紡錘形の集合体であり、
　前記集合体に含有される前記炭素繊維及び前記熱可塑性樹脂繊維が、前記集合体の長軸方向に沿って配向している、
請求項１２に記載の紡錘形の集合体。
　前記集合体の平均長さが、１．５ｍｍ～６０ｍｍである、請求項１６に記載の集合体。
　前記炭素繊維及び前記熱可塑性樹脂繊維の平均長さが、それぞれ、１ｍｍ以上３０ｍｍ未満である、請求項１６又は１７に記載の集合体。
　前記集合体の平均長さが、前記集合体に含有される前記炭素繊維の平均長さ及び前記熱可塑性樹脂繊維の平均長さの１．２倍～５．０倍である、請求項１６～１８のいずれか一項に記載の集合体。
　前記バインダの含有量が、前記紡錘形の集合体に対して、０．１重量％～１０重量％である、請求項１２～１９のいずれか一項に記載の集合体。
　前記熱可塑性樹脂繊維が、ポリオレフィン樹脂繊維、ポリエステル樹脂繊維、ポリアミド樹脂繊維、ポリエーテルケトン樹脂繊維、ポリカーボネート樹脂繊維、フェノキシ樹脂繊維、及びポリフェニレンスルフィド樹脂繊維、並びにこれらの混合物から選択される、請求項１６～２０のいずれか一項に記載の集合体。
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維を含む、請求項１６～２１のいずれか一項に記載の集合体。
　前記炭素繊維が、再生炭素繊維である、請求項１６～２２のいずれか一項に記載の集合体。
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、前記残留炭素成分が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下である、請求項１３～１５、２２又は２３に記載の集合体。
　再生炭素繊維と熱可塑性樹脂とを含む炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットであって、
　前記再生炭素繊維が、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有すること、並びに
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、前記残留炭素成分の含有量が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下であること、
を特徴とする、炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
　前記再生炭素繊維の含有量が、前記炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットに対して５重量％以上３０重量％以下である、請求項２５に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
　前記熱可塑性樹脂が、ポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリカーボネート樹脂、フェノキシ樹脂、及びポリフェニレンスルフィド樹脂、並びにこれらの混合物から選択される、請求項２５又は２６に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
　長手方向の長さが３ｍｍ以上１０ｍｍ以下である、請求項２５～２７のいずれか一項に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
　前記炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中に含まれる前記再生炭素繊維の残存平均繊維長が３００μｍ以上であることを特徴とする、請求項２５～２８のいずれか一項に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
　引張強度が９０ＭＰａ以上、曲げ強度が１４０ＭＰａ以上、曲げ弾性率が７１００ＭＰａ以上である成形品を製造するために用いられることを特徴とする、請求項２５～２９のいずれか一項に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
　前記炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中の前記再生炭素繊維に関して、３００μｍ以下の単繊維の出現頻度が、４０％以下であることを特徴とする、請求項２５～３０のいずれか一項に記載の炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
　再生炭素繊維を提供すること、
　熱可塑性樹脂を提供すること、及び
　前記再生炭素繊維と、溶融した前記熱可塑性樹脂とを混錬すること、
を含み、
　前記再生炭素繊維が、３．０ＧＰａ以上の単繊維引張強度及び６．０以上のワイブル形状係数を有しており、かつ
　前記再生炭素繊維が、残留炭素成分を含み、残留炭素成分の含有量が、前記再生炭素繊維に対して０重量％超５．０重量％以下である、
炭素繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製造方法。
　前記再生炭素繊維を、前記再生炭素繊維を含有する紡錘形の炭素繊維集合体を用いて提供する、請求項３２に記載の方法。