WO2022190903A1 - 半導体処理用組成物、被処理物の処理方法 - Google Patents

半導体処理用組成物、被処理物の処理方法 Download PDF

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WO2022190903A1
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group
semiconductor processing
mass
formula
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悠太 滋野井
篤史 水谷
智威 高橋
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富士フイルム株式会社
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    • H01L21/30604—Chemical etching
    • H01L21/30608—Anisotropic liquid etching
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    • H01L21/3205—Deposition of non-insulating-, e.g. conductive- or resistive-, layers on insulating layers; After-treatment of these layers
    • H01L21/321—After treatment
    • H01L21/3213—Physical or chemical etching of the layers, e.g. to produce a patterned layer from a pre-deposited extensive layer
    • H01L21/32133—Physical or chemical etching of the layers, e.g. to produce a patterned layer from a pre-deposited extensive layer by chemical means only
    • H01L21/32134—Physical or chemical etching of the layers, e.g. to produce a patterned layer from a pre-deposited extensive layer by chemical means only by liquid etching only

Definitions

  • the present invention relates to a composition for semiconductor processing and a method for processing an object to be processed.
  • the chemical used for etching be a chemical that can selectively remove only a specific material.
  • U.S. Pat. No. 5,930,001 discloses a method for very effectively removing post-chemical-mechanical-polishing (CMP) residues and contaminants from the surface of microelectronic devices without damaging low-k dielectric materials or copper interconnect materials.
  • CMP post-chemical-mechanical-polishing
  • Si silicon germanium
  • SiGe silicon germanium
  • Patent Document 1 The inventors of the present invention used the composition disclosed in Patent Document 1 to etch Si from an object to be processed containing Si and SiGe.
  • the ratio of the etching rate of Si to the etching rate was small, and it was difficult to etch Si selectively.
  • a semiconductor processing composition comprising: a quaternary ammonium salt having a hydroxyl group; a polar organic solvent; at least one nitrogen-containing compound selected from the group consisting of a compound represented by formula (1) described later, a compound represented by formula (2) described later, and salts thereof; including water and A composition for semiconductor processing, wherein the mass ratio of the nitrogen-containing compound to the quaternary ammonium salt is 0.00001 to 0.10.
  • the composition for semiconductor processing according to [1] wherein the content of the nitrogen-containing compound is 0.0001 to 1.00% by mass with respect to the total mass of the composition for semiconductor processing.
  • the quaternary ammonium salt contains an ammonium cation represented by formula (3) described later or an ammonium cation represented by formula (4) described later or 1.
  • the quaternary ammonium salt does not contain an ammonium cation in which R 1 , R 3 and R 4 in the above formula (3) are methyl groups and R 2 is an ethylene group, [ 6], the semiconductor processing composition.
  • the quaternary ammonium salt is dimethylbis(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, methyltris(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, 4-methyl-4-(2-hydroxyethyl)morpholinium hydroxy and oxydiethylenebis[dimethyl(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide].
  • composition [9] The composition for semiconductor processing according to any one of [1] to [8], which has a pH of 11.0 or more.
  • [10] further comprising a metal component containing at least one metal element selected from the group consisting of Cr, Fe, and Cu;
  • An object to be treated containing silicon and silicon germanium is brought into contact with the semiconductor processing composition according to any one of [1] to [14] to remove the silicon. How to handle things.
  • the present invention it is possible to provide a semiconductor processing composition that suppresses the etching of SiGe and has a high ratio of the etching rate of Si to the etching rate of SiGe. Moreover, according to the present invention, it is possible to provide a method for treating an object using a composition for semiconductor processing.
  • a numerical range represented by “to” means a range including the numerical values before and after “to” as lower and upper limits.
  • ppm is an abbreviation for “parts per million” and means 10 ⁇ 6 .
  • ppb is an abbreviation for “parts per billion” and means 10 -9 .
  • ppt is an abbreviation for “parts per trillion” and means 10 ⁇ 12 .
  • the “content” of the component means the total content of the two or more kinds of components.
  • silicon refers to a material substantially composed only of Si element. “Substantially” means that the Si element content is 90% by mass or more with respect to the total mass of the material. Therefore, other elements (except Ge element) may be included as long as the Si element content is within the above range.
  • sicon germanium refers to a material substantially composed only of Si element and Ge element. The above substantially means that the total content of Si element and Ge element is 90% by mass or more with respect to the total mass of the material. Therefore, other elements may be included as long as the total content of Si element and Ge element is within the above range.
  • the content ratio of Si element and Ge element is not particularly limited, and the content ratio of Ge element to the total amount of Si element and Ge element is preferably 5 to 50% by mass.
  • exposure includes exposure with far ultraviolet rays, X-rays or EUV light typified by mercury lamps and excimer lasers, and drawing with particle beams such as electron beams or ion beams.
  • preparation includes not only preparing specific materials by synthesizing or mixing them, but also procuring predetermined items by purchasing or the like.
  • the bonding direction of the divalent group (eg, -COO-) is, unless otherwise specified, when Y in the compound represented by "XYZ” is -COO-, the compound is "X —O—CO—Z” and “X—CO—O—Z”.
  • composition for semiconductor processing of the present invention
  • composition comprises a quaternary ammonium salt having a hydroxyl group, a polar organic solvent, and a compound represented by the formula (1) described below
  • the mass ratio of the nitrogen-containing compound to the quaternary ammonium salt, comprising at least one nitrogen-containing compound selected from the group consisting of the compound represented by formula (2) and salts thereof, and water. is 0.00001 to 0.10.
  • the composition contains a quaternary ammonium salt and water, it exhibits an etching ability for both Si and SiGe, but since the quaternary ammonium salt has a hydroxyl group, it suppresses only SiGe etching. It is presumed that the ratio of the etching rate of Si to the etching rate of SiGe can be increased. Furthermore, the nitrogen-containing compound is contained in the composition so that the mass ratio to the quaternary ammonium salt having a hydroxyl group is 0.00001 to 0.10, and the composition contains a polar organic solvent.
  • the etching of SiGe can be further suppressed, the ratio of the etching rate of Si to the etching rate of SiGe can be increased, and the required level can be satisfied.
  • the effect of being able to suppress the etching of SiGe more and the effect of being able to increase the ratio of the etching rate of Si to the etching rate of SiGe is also referred to as "the effect of the present invention is more excellent".
  • the composition contains a quaternary ammonium salt having a hydroxyl group (hereinafter also simply referred to as "specific quaternary ammonium salt"). Although the details are not clear, it is believed that the inclusion of the specific quaternary ammonium salt in the composition suppresses the etching of SiGe and increases the ratio of the etching rate of Si to the etching rate of SiGe.
  • a specific quaternary ammonium salt contains an ammonium cation and an anion.
  • the ammonium cation has a hydroxyl group.
  • the number of hydroxyl groups contained in the specific quaternary ammonium salt is not particularly limited, and may be one or more. 1 to 3 are more preferred.
  • the ammonium cation contained in the specific quaternary ammonium salt may be an ammonium cation containing one quaternized nitrogen atom, or an ammonium cation containing multiple (two or more) quaternized nitrogen atoms. There may be.
  • the specific quaternary ammonium salt preferably contains an ammonium cation represented by the following formula (3) or an ammonium cation represented by the following formula (4) in that the effects of the present invention are more excellent.
  • R 1 , R 3 , and R 4 each independently represent an optionally substituted alkyl group having 1 to 16 carbon atoms, and the alkyl group is substituted with hydroxyl and one or more groups selected from the group consisting of -O- groups.
  • the number of carbon atoms in the alkyl groups of R 1 , R 3 and R 4 is preferably 1 to 6, more preferably 1 to 4, even more preferably 1 or 2, from the viewpoint of better effects of the present invention.
  • the alkyl group has a hydroxyl group
  • the number of hydroxyl groups possessed by the alkyl group is not particularly limited, preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • the alkyl group may have an —O— group between the carbon atoms of the alkyl group, or may have an —O— group at the end of the alkyl group.
  • the number of —O— groups that the alkyl group has is not particularly limited, and is preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • R 1 , R 3 and R 4 are methyl group, hydroxymethyl group, ethyl group, 2-hydroxyethyl group, 2-ethoxyethanol group, propyl group, 2-hydroxypropyl group and 3-hydroxypropyl butyl, hexyl, octyl, decyl, and dodecyl groups.
  • R 2 represents an alkylene group having 1 to 16 carbon atoms which may have an —O— group.
  • the number of carbon atoms in the alkylene group of R 2 is not particularly limited.
  • the alkylene group may have an -O- group between the carbon atoms of the alkylene group, or may have an -O- group at the end of the alkylene group.
  • the alkylene group has —O— groups
  • the number of —O— groups possessed by the alkylene group is not particularly limited, and is preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • Examples of R 2 include methylene group, ethylene group, propylene group, oxydimethylene group, oxydiethylene group, butylene group and hexylene group.
  • R 1 and R 3 , R 3 and R 4 , and R 1 and R 4 may each independently combine with each other to form a ring structure.
  • the type of ring structure formed is not particularly limited, and may be an aromatic ring or a non-aromatic ring.
  • the formed ring structure may also contain heteroatoms (eg, oxygen, sulfur, and nitrogen atoms).
  • the ring structure formed includes, for example, a morpholine ring and a piperidine ring.
  • R 1 , R 3 and R 4 represents an alkyl group having a hydroxyl group and having 1 to 16 carbon atoms, or R 1 and R 3 , R 3 and one of R 4 and R 1 and R 4 are preferably bonded to each other to form a ring structure.
  • the specific quaternary ammonium salt has R 1 , R 3 and R 4 in the formula (3) each being a methyl group, and R 2 being an ethylene group. It is preferred not to include certain ammonium cations. In other words, the specific quaternary ammonium salt preferably does not contain choline.
  • ammonium cation represented by formula (3) examples include trimethyl(2-hydroxyethyl)ammonium cation, triethyl(2-hydroxyethyl)ammonium cation, trimethyl(3-hydroxypropyl)ammonium cation, trimethyl(4-hydroxy butyl)ammonium cation, dimethylbis(2-hydroxyethyl)ammonium cation, diethylbis(2-hydroxyethyl)ammonium cation, methyltris(2-hydroxyethyl)ammonium cation, tetra(2-hydroxyethyl)ammonium cation, and 4- Methyl-4-(2-hydroxyethyl)morpholinium cations are mentioned.
  • R 1 , R 2 —OH, R 3 and R 4 are not the same group.
  • the phrase “all of R 1 , R 2 —OH, R 3 and R 4 are not the same group” means that R 1 , R 2 —OH, R 3 and R 4 consist of four groups
  • the group is meant to include at least two groups. Any of 2 to 4 types of groups may be included in the group consisting of the four groups of R 1 , R 2 —OH, R 3 and R 4 . For example, when R 1 and R 2 —OH are both 2-hydroxyethyl groups and R 3 and R 4 are methyl groups, R 1 , R 2 —OH, R 3 and R 4 There are two types of groups included in the group consisting of four groups.
  • R 5 , R 6 and R 7 each independently represent an alkylene group having 1 to 16 carbon atoms which may have an —O— group.
  • the number of carbon atoms in the alkylene groups of R 5 , R 6 and R 7 is preferably 1 to 6, more preferably 1 to 4, even more preferably 1 or 2, from the standpoint of better effects of the present invention.
  • the alkylene group may have an -O- group between the carbon atoms of the alkylene group, or may have an -O- group at the end of the alkylene group. .
  • the number of —O— groups possessed by the alkylene group is not particularly limited, and is preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • Specific examples of R 5 , R 6 and R 7 are the same as the groups listed for R 2 .
  • R 8 , R 9 , R 10 and R 11 each independently represent an alkyl group having 1 to 16 carbon atoms which may have a substituent, and the alkyl group is substituted by a hydroxyl group and , —O— groups.
  • the number of carbon atoms in the alkyl groups of R 8 , R 9 , R 10 and R 11 is preferably 1 to 6, more preferably 1 to 4, even more preferably 1 or 2, from the standpoint of better effects of the present invention. .
  • the alkyl group has a hydroxyl group
  • the number of hydroxyl groups possessed by the alkyl group is not particularly limited, preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • the alkyl group When the alkyl group has an —O— group, the alkyl group may have an —O— group between the carbon atoms of the alkyl group, or may have an —O— group at the end of the alkyl group. .
  • the alkyl group has —O— groups
  • the number of —O— groups that the alkyl group has is not particularly limited, and is preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • Specific examples of R 8 , R 9 , R 10 and R 11 are the same as the groups listed for R 1 , R 3 and R 4 .
  • ammonium cation represented by formula (4) examples include oxydiethylenebis[dimethyl(2-hydroxyethyl)ammonium] cation.
  • R 6 —OH, R 7 —OH and R 8 to R 11 are not the same group.
  • the phrase “all of R 6 —OH, R 7 —OH and R 8 to R 11 are not the same group” means that R 6 —OH, R 7 —OH and R 8 to R 11 consist of six groups The group is meant to include at least two groups. Any of 2 to 6 types of groups may be included in the group consisting of the 6 groups of R 6 —OH, R 7 —OH, and R 8 to R 11 . Specific examples of different groups are the same as the above "all of R 1 , R 2 --OH, R 3 and R 4 are not the same group".
  • the anion contained in the specific quaternary ammonium salt is not particularly limited, and examples include hydroxide ion, halide ion, cyanide ion, acetate ion, trifluoroacetate ion, hydrogen sulfate ion, sulfate ion, sulfite ion, sulfone Acid ions, thiosulfate ions, carbonate ions, oxalate ions, hydrogen phosphate ions, and phosphate ions are included.
  • hydroxide ion or halide ion is preferable, hydroxide ion, chloride ion, fluoride ion or bromide ion is more preferable, and hydroxide ion is still more preferable.
  • Specific quaternary ammonium salts include, for example, trimethyl(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide (also referred to as choline), trimethyl(2-hydroxyethyl)ammonium chloride, triethyl(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, trimethyl (3-hydroxypropyl)ammonium hydroxide, trimethyl(4-hydroxybutyl)ammonium hydroxide, dimethylbis(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, dimethylbis(2-hydroxyethyl)ammonium chloride, diethylbis(2-hydroxyethyl) ) ammonium hydroxide, methyltris(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, tetra(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, 4-methyl-4-(2-hydroxyethyl)morpholinium hydroxide, and oxydiethylenebis [Dimethyl(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide] can be mentioned.
  • dimethylbis(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, methyltris(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide, 4-methyl-4-(2-hydroxyethyl)morpholinium are preferred because the effect of the present invention is more excellent.
  • Hydroxide or oxydiethylenebis[dimethyl(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide] are preferred.
  • the specific quaternary ammonium salt may be used singly or in combination of two or more.
  • the content of the specific quaternary ammonium salt is not particularly limited, it is preferably 1.0 to 15.0% by mass, preferably 3.0 to 12.0% by mass is more preferable, and 4.0 to 10.0% by mass is even more preferable.
  • the total content of the two or more specific quaternary ammonium salts is preferably within the above range.
  • the composition contains a polar organic solvent.
  • the polar organic solvent means an organic solvent that dissolves 0.1 g or more in 100 g of water at 25°C.
  • the polar organic solvent is usually liquid under the condition of 25°C.
  • the polar organic solvent is preferably miscible with water at any ratio.
  • Polar organic solvents include, for example, glycol-based solvents, glycol ether-based solvents, alcohol-based solvents, ketone-based solvents, amide-based solvents, and sulfur-containing solvents.
  • glycol-based solvents examples include ethylene glycol, propylene glycol, diethylene glycol, dipropylene glycol, triethylene glycol, and tetraethylene glycol.
  • Glycol ether solvents include, for example, glycol monoethers.
  • Glycol monoethers include, for example, ethylene glycol monomethyl ether, ethylene glycol monoethyl ether, ethylene glycol mono-n-propyl ether, ethylene glycol monoisopropyl ether, ethylene glycol mono-n-butyl ether, diethylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monoethyl ether, and diethylene glycol.
  • alcohol-based solvents examples include alkanediols, alkoxy alcohols, saturated aliphatic monohydric alcohols, unsaturated non-aromatic monohydric alcohols, alcohols containing ring structures, and alcohols having an amino group (—NH 2 ). be done.
  • alkanediols include glycol, 2-methyl-1,3-propanediol, 1,3-propanediol, 2,2-dimethyl-1,3-propanediol, 1,4-butanediol, 1,3-propanediol, -butanediol, 1,2-butanediol, 2,3-butanediol, and pinacol.
  • Alkoxy alcohols include, for example, 3-methoxy-3-methyl-1-butanol, 3-methoxy-1-butanol, and 1-methoxy-2-butanol.
  • saturated aliphatic monohydric alcohols include methanol, ethanol, n-propyl alcohol, isopropanol (isopropyl alcohol), 1-butanol, 2-butanol, isobutyl alcohol, tert-butyl alcohol, 2-pentanol, t-pentyl alcohols and 1-hexanol.
  • Unsaturated non-aromatic monohydric alcohols include, for example, allyl alcohol, propargyl alcohol, 2-butenyl alcohol, 3-butenyl alcohol, and 4-penten-2-ol.
  • Alcohols containing ring structures include, for example, tetrahydrofurfuryl alcohol, furfuryl alcohol, and 1,3-cyclopentanediol.
  • Alcohols with amino groups include, for example, methanolamine, monoethanolamine, and 1-amino-2-propanol.
  • ketone-based solvents examples include acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, and cyclohexanone.
  • amide solvents include N,N-dimethylformamide, 1-methyl-2-pyrrolidone, 2-pyrrolidinone, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, 2-pyrrolidinone, formamide, N-methylformamide, Acetamide, N-methylacetamide, N,N-dimethylacetamide, N-methylpropanamide, and hexamethylphosphoric triamide.
  • sulfur-containing solvents examples include dimethylsulfone, dimethylsulfoxide, and sulfolane.
  • alcohol-based solvents or sulfur-containing solvents are preferable, and monoethanolamine or dimethylsulfoxide is more preferable, because the effects of the present invention are more excellent.
  • the polar organic solvent may be used singly or in combination of two or more.
  • the composition preferably contains two or more polar organic solvents in order to improve the effects of the present invention.
  • the number of polar organic solvents is preferably 2 to 4, more preferably 2.
  • the composition preferably contains a polar organic solvent having a hydroxyl group (for example, the alcohol-based solvent described above) from the viewpoint that the effects of the present invention are more excellent.
  • a polar organic solvent having a hydroxyl group for example, the alcohol-based solvent described above
  • the composition contains two or more polar organic solvents, at least one is preferably a polar organic solvent having a hydroxyl group.
  • the composition contains a polar organic solvent having no hydroxyl group and a polar organic solvent having a hydroxyl group.
  • the content of the polar organic solvent is not particularly limited, it is preferably 10 to 90% by mass, more preferably 15 to 85% by mass, more preferably 25 to 25% by mass, based on the total mass of the composition, from the viewpoint of better effects of the present invention. 45% by mass is more preferred.
  • the total content of the two or more polar organic solvents is preferably within the above range.
  • the mixing ratio of the two types of polar organic solvents is not particularly limited.
  • the second polar organic solvent for the first polar organic solvent is preferably 0.1 to 10, more preferably 0.3 to 3.3, even more preferably 0.4 to 2.5.
  • the composition contains at least one nitrogen-containing compound selected from the group consisting of the compound represented by formula (1), the compound represented by formula (2), and salts thereof.
  • R 12 represents an amino group (--NH 2 ) or an optionally substituted alkyl group having 1 to 16 carbon atoms.
  • the number of carbon atoms in the alkyl group of R 12 is preferably 1 to 6, more preferably 1 to 4, even more preferably 1 or 2, from the standpoint of better effects of the present invention.
  • alkyl groups represented by R 12 include methyl group, ethyl group, propyl group, butyl group, hexyl group, octyl group, decyl group and dodecyl group.
  • R 13 and R 14 each independently represent a hydrogen atom or an optionally substituted alkyl group having 1 to 16 carbon atoms, and the alkyl group is substituted by a hydroxyl group, and It may have one or more groups selected from the group consisting of —O— groups.
  • the number of carbon atoms in the alkyl groups of R 13 and R 14 is preferably 1 to 6, more preferably 1 to 4, even more preferably 1 or 2, from the viewpoint of better effects of the present invention.
  • the alkyl group has a hydroxyl group
  • the number of hydroxyl groups possessed by the alkyl group is not particularly limited, preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • the alkyl group may have an —O— group between the carbon atoms of the alkyl group, or may have an —O— group at the end of the alkyl group.
  • the alkyl group has —O— groups
  • the number of —O— groups that the alkyl group has is not particularly limited, and is preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • Specific examples of R 13 and R 14 are the same as the groups listed for R 1 , R 3 and R 4 .
  • R 12 and R 13 , R 13 and R 14 , and R 12 and R 14 may each independently combine with each other to form a ring structure.
  • the type of ring structure formed is not particularly limited, and may be an aromatic ring or a non-aromatic ring.
  • the formed ring structure may also contain heteroatoms (eg, oxygen, sulfur, and nitrogen atoms).
  • the ring structure formed includes, for example, a morpholine ring and a piperidine ring.
  • Examples of compounds represented by formula (1) include hydrazine, monomethylhydrazine, 1,1-dimethylhydrazine, methylamine, ethylamine, dimethylamine, diethylamine, trimethylamine, triethylamine, N-methyldiethanolamine, N-ethyldiethanolamine, N,N-dimethylethanolamine, N-methylmorpholine, and N-ethylmorpholine.
  • hydrazine, trimethylamine, N-methyldiethanolamine, N,N-dimethylethanolamine, or N-methylmorpholine are preferable because the effects of the present invention are more excellent.
  • Examples of the salt of the compound represented by formula (1) include a salt of the compound represented by formula (1) and an inorganic acid, and a salt of the compound represented by formula (1) and an organic acid.
  • Salts of inorganic acids and compounds represented by formula (1) include, for example, hydrochloric acid, nitric acid, sulfuric acid, phosphoric acid, hydrobromic acid, hydrofluoric acid, hydroiodic acid, and perchloric acid. and a salt of the compound represented by the formula (1).
  • Salts of organic acids and compounds represented by formula (1) include, for example, acetic acid, trifluoroacetic acid, trichloroacetic acid, propionic acid, oxalic acid, maleic acid, citric acid, fumaric acid, lactic acid, malic acid, and succinic acid.
  • Organic acids such as acid, tartaric acid, gluconic acid, ascorbic acid, and methanesulfonic acid, and compounds and salts represented by Formula (1) are included.
  • the salt of the compound represented by formula (1) may be separated into a cation and an anion in the composition.
  • the molecular weight of the compound represented by formula (1) is preferably 30-1000, more preferably 30-500, and even more preferably 30-300.
  • R 15 represents an alkylene group optionally having an —O— group.
  • the number of carbon atoms in the alkylene group of R 15 is not particularly limited, it is preferably 1 to 6, more preferably 1 to 4, from the viewpoint that the effects of the present invention are more excellent.
  • the alkylene group may have an -O- group between the carbon atoms of the alkylene group, or may have an -O- group at the end of the alkylene group.
  • the alkylene group has —O— groups
  • the number of —O— groups possessed by the alkylene group is not particularly limited, and is preferably 1 to 3, more preferably 1. Specific examples of R 15 are the same as the groups listed for R 2 .
  • R 16 , R 17 , R 18 and R 19 each independently represent an alkyl group having 1 to 16 carbon atoms which may have a substituent, and the alkyl group is substituted by a hydroxyl group and , —O— groups.
  • the number of carbon atoms in the alkyl groups of R 16 , R 17 , R 18 and R 19 is preferably 1-6, more preferably 1-4, even more preferably 1 or 2.
  • the alkyl group has a hydroxyl group
  • the number of hydroxyl groups possessed by the alkyl group is not particularly limited, preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • the alkyl group When the alkyl group has an —O— group, the alkyl group may have an —O— group between the carbon atoms of the alkyl group, or may have an —O— group at the end of the alkyl group. .
  • the alkyl group has —O— groups
  • the number of —O— groups that the alkyl group has is not particularly limited, and is preferably 1 to 3, more preferably 1.
  • Specific examples of R 16 , R 17 , R 18 and R 19 are the same as the groups listed for R 1 , R 3 and R 4 .
  • Examples of compounds represented by formula (2) include N,N,N',N'-tetramethylmethylenediamine, N,N,N',N'-tetramethylethylenediamine, N,N,N', N'-tetrakis(2-hydroxypropyl)ethylenediamine, N,N,N',N'-tetrakis(2-hydroxyethyl)ethylenediamine, bis(2-dimethylaminoethyl)ether, and N-(2-hydroxyethyl )-N,N',N'-trimethylbis(2-aminoethyl)ether.
  • bis(2-dimethylaminoethyl) ether is preferable because the effects of the invention are excellent.
  • Examples of the salt of the compound represented by formula (2) include a salt of the compound represented by formula (2) with an inorganic acid and a salt of the compound represented by formula (1) with an organic acid.
  • Salts of inorganic acids and compounds represented by formula (2) include, for example, hydrochloric acid, nitric acid, sulfuric acid, phosphoric acid, hydrobromic acid, hydrofluoric acid, hydroiodic acid, and perchloric acid. and a salt of the compound represented by the formula (1).
  • Salts of organic acids and compounds represented by formula (2) include, for example, acetic acid, trifluoroacetic acid, trichloroacetic acid, propionic acid, oxalic acid, maleic acid, citric acid, fumaric acid, lactic acid, malic acid, and succinic acid.
  • Organic acids such as acids, tartaric acid, gluconic acid, ascorbic acid, and methanesulfonic acid, and compounds and salts represented by formula (2) are included.
  • the salt of the compound represented by formula (2) may be separated into a cation and an anion in the composition.
  • the molecular weight of the compound represented by formula (2) is preferably 90-1000, more preferably 90-500, and even more preferably 90-300.
  • the mass ratio of the nitrogen-containing compound to the specific quaternary ammonium salt is 0.00001 to 0.10. 0.10 is more preferred.
  • the content of the nitrogen-containing compound is not particularly limited, it is preferably 0.00001 to 2.00% by mass, more preferably 0.0001 to 1.00%, based on the total mass of the composition, from the viewpoint that the effects of the present invention are more excellent. % by mass is more preferred, and 0.01 to 0.50% by mass is even more preferred.
  • the composition contains water.
  • water distilled water, ion-exchanged water, and purified water such as ultrapure water are preferable, and ultrapure water used in semiconductor manufacturing is more preferable.
  • the water contained in the composition may contain unavoidable minor admixtures.
  • the content of water is not particularly limited, it is preferably 4 to 85% by mass, more preferably 30 to 70% by mass, more preferably 40 to 50% by mass, with respect to the total mass of the composition in terms of more excellent effects of the present invention. % is more preferred.
  • composition may contain optional ingredients in addition to those listed above.
  • Optional components include, for example, metal components, basic compounds, acidic compounds, surfactants, and anticorrosive agents.
  • Optional components that the composition may contain are described in detail below.
  • the composition may contain a metal component containing at least one metal element selected from the group consisting of Cr, Fe, and Cu (hereinafter also simply referred to as "specific metal component").
  • the specific metal component is selected from the group consisting of metal particles and metal ions.
  • the metal particles may be either a single substance or an alloy.
  • the specific metal component is a metal component that is inevitably contained in each component (raw material) contained in the composition, and in one or more steps selected from the group consisting of manufacturing, storage, and transportation of the composition. Either a metal component that is inevitably included or a metal component that is intentionally added may be used.
  • Metal elements contained in the specific metal component include metal elements selected from the group consisting of Cr, Fe, and Cu.
  • the content of the metal element contained in the specific metal component is not particularly limited, it is preferably 1 mass ppt to 1 mass ppm with respect to the total mass of the composition from the viewpoint that the effect of the present invention is more excellent.
  • the ratio of the content of the metal element contained in the specific metal component to the content of the nitrogen-containing compound is not particularly limited, it is preferably 1 ⁇ 10 ⁇ 7 to 1 from the viewpoint that the effects of the present invention are more excellent.
  • the composition may contain a basic compound.
  • a basic compound is a compound that exhibits alkalinity (pH greater than 7.0) in an aqueous solution.
  • Basic compounds include, for example, organic bases, inorganic bases, and salts thereof. However, the basic compound does not include the specific quaternary ammonium salt and the nitrogen-containing compound.
  • organic bases include quaternary ammonium salts, alkylamine compounds or salts thereof, amine oxide compounds, nitro compounds, nitroso compounds, oxime compounds, ketoxime compounds, aldoxime compounds, lactam compounds, and isocyanide compounds.
  • the quaternary ammonium salt as an optional component is a compound different from the specific quaternary ammonium salt.
  • the alkylamine compound as an optional component is a compound different from the nitrogen-containing compound.
  • inorganic bases examples include alkali metal hydroxides such as sodium hydroxide and potassium hydroxide, alkaline earth metal hydroxides, and ammonia or salts thereof.
  • the content of the basic compound is not particularly limited, it is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 0.5% by mass or more, relative to the total mass of the composition.
  • the upper limit is not particularly limited, it is preferably 20.0% by mass or less with respect to the total mass of the composition. It is also preferable to adjust the pH of the basic compound so that it falls within the preferred pH range of the composition described later.
  • the composition may contain an acidic compound.
  • An acidic compound is an acidic compound that exhibits acidity (pH is less than 7.0) in an aqueous solution.
  • Acidic compounds include, for example, inorganic acids, organic acids, and salts thereof.
  • inorganic acids include sulfuric acid, hydrochloric acid, phosphoric acid, nitric acid, hydrofluoric acid, perchloric acid, hypochlorous acid, and salts thereof.
  • Organic acids include, for example, carboxylic acids, sulfonic acids, and salts thereof.
  • Carboxylic acids include, for example, lower (C 1-4) aliphatic monocarboxylic acids such as formic acid, acetic acid, propionic acid and butyric acid, and salts thereof.
  • Sulfonic acids include, for example, methanesulfonic acid, benzenesulfonic acid, p-toluenesulfonic acid (tosylic acid), and salts thereof.
  • the content of the acidic compound is not particularly limited, it is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 0.5% by mass or more, relative to the total mass of the composition.
  • the upper limit is not particularly limited, it is preferably 20.0% by mass or less with respect to the total mass of the composition. It is also preferable to adjust the pH of the acidic compound so that the pH of the composition, which will be described later, falls within the preferred range described above.
  • the composition may contain a surfactant.
  • the surfactant is not particularly limited as long as it is a compound having a hydrophilic group and a hydrophobic group (lipophilic group) in one molecule. Examples include anionic surfactants, cationic surfactants, and nonionic surfactants. Surfactants are included.
  • Hydrophobic groups possessed by surfactants include, for example, aliphatic hydrocarbon groups, aromatic hydrocarbon groups, and combinations thereof.
  • the number of carbon atoms in the hydrophobic group is preferably 6 or more, more preferably 10 or more.
  • the hydrophobic group does not contain an aromatic hydrocarbon group and consists only of an aliphatic hydrocarbon group, the number of carbon atoms in the hydrophobic group is preferably 8 or more, more preferably 10 or more.
  • the upper limit of the number of carbon atoms in the hydrophobic group is not particularly limited, it is preferably 24 or less, more preferably 20 or less.
  • nonionic surfactants having an HLB (Hydrophilic-Lipophilic Balance) value of 12.0 to 15.0, which are described in paragraph [0029] onwards of JP-A-2021-009885, are also preferred.
  • the HLB value is preferably 12.5 to 14.0, more preferably 12.5 to 13.5.
  • the HLB value is a value representing the degree of affinity of a surfactant for water and a water-insoluble organic compound. Typically, it is defined by the following formula (G).
  • surfactant examples include polyoxyalkylene alkyl ether, polyoxyalkylene alkylphenyl ether, polyoxyethylene fatty acid ester, polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester, polyoxyethylene sorbitol fatty acid ester, glycerin fatty acid ester, and oleic acid.
  • Triethanolamine may be mentioned.
  • the content of the surfactant is not particularly limited, it is preferably 10 mass ppm or more, more preferably 30 mass ppm or more, relative to the total mass of the composition.
  • the upper limit is not particularly limited, but from the viewpoint of suppressing foaming of the composition, it is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, relative to the total mass of the composition.
  • the composition may contain an anti-corrosion agent.
  • Corrosion inhibitors are added to the composition to prevent etching of other materials present on the workpiece.
  • the type of anticorrosive agent is appropriately selected depending on the quality of other materials present in the object to be treated.
  • Corrosion inhibitors include, for example, amine compounds, imine compounds, thiol compounds, and thioether compounds. Among them, imine compounds are preferable, and unsaturated heterocyclic compounds containing nitrogen are more preferable. Unsaturated nitrogen-containing heterocyclic compounds include, for example, pyridines, triazines, imidazoles, benzimidazoles, purines and xanthines, and derivatives thereof.
  • the content of the anticorrosive agent is not particularly limited, but is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 1% by mass or more, relative to the total mass of the composition.
  • the upper limit is not particularly limited, it is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, relative to the total mass of the composition.
  • composition The chemical properties and physical properties of the composition are described below.
  • the pH of the composition is not particularly limited, it is preferably 11 or higher.
  • the preferable pH range of the composition is preferably from 11.0 to 15.0, more preferably from 12.0 to 15.0, and even more preferably from 13.0 to 14.5, because the effects of the present invention are more excellent.
  • the pH of the composition is obtained by measuring at 25° C. using a pH meter (F-51 (trade name) manufactured by Horiba, Ltd.).
  • the composition is substantially free of coarse particles.
  • coarse particles means particles having a diameter of 0.2 ⁇ m or more when the shape of the particles is assumed to be spherical.
  • substantially free of coarse particles means that when the composition is measured using a commercially available measuring device in a light scattering type liquid particle measurement method, 0.2 ⁇ m or more in 1 mL of the composition means that the number of particles is 10 or less. The lower limit is preferably 0 or more.
  • Coarse particles contained in the composition are particles such as dust, dirt, organic solids, and inorganic solids contained as impurities in the raw materials, and dust, dirt, organic solids, etc.
  • a method for measuring the content of coarse particles for example, there is a method of measuring in a liquid phase using a commercially available measurement device in a light scattering type in-liquid particle measurement system using a laser as a light source.
  • a method for removing coarse particles includes, for example, a filtering process.
  • Method for producing composition As a method for producing the composition, for example, a known production method can be used.
  • the method for producing the composition may have one or more steps selected from a group of steps consisting of a composition preparation step, a filtration step, and a static elimination step. The steps that can be included in the manufacturing process of the composition are described in detail below. Also detailed are containers containing the compositions.
  • Each step in the method for producing the composition is preferably carried out in a clean room.
  • the cleanroom preferably meets 14644-1 cleanroom standards.
  • ISO International Organization for Standardization
  • ISO Class 2 ISO Class 3
  • ISO Class 4 ISO Class 4
  • ISO Class 1 or ISO Class 2 More preferably, it satisfies Class 1.
  • composition preparation step for example, a specific quaternary ammonium salt, a polar organic solvent, a nitrogen-containing compound, water, and optional components are prepared, and then the components are mixed to prepare a composition. method.
  • the order of mixing each component is not particularly limited.
  • a concentrated liquid containing less one or more solvents selected from the group consisting of a polar organic solvent and water than when used a diluted liquid (a polar organic solvent or water, or (Both)) to adjust the content of each component to a predetermined content to produce the composition.
  • the composition may be produced by diluting the concentrate with a diluent and then adjusting the pH to a set value using a basic compound or an acidic compound.
  • a predetermined amount of diluent may be added to the concentrate, or a predetermined amount of concentrate may be added to the diluent.
  • the method for producing the composition may have a filtration step of filtering the composition in order to remove foreign substances, coarse particles, and the like from the composition.
  • the filtering method include known filtering methods, and filtering using a filter is preferable.
  • Filters used for filtering include, for example, filters used for known filtering.
  • Materials constituting the filter include, for example, fluororesins such as PTFE (polytetrafluoroethylene), polyamide resins such as nylon, and polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene (PP) (high density and ultra high density). (including molecular weight), with polyamide resins, PTFE, or polypropylene (including high density polypropylene) being preferred.
  • the critical surface tension of the filter is preferably 70 mN/m or more.
  • the upper limit is preferably 95 mN/m or less. Among them, 75 to 85 mN/m is more preferable.
  • the critical surface tension value is the manufacturer's nominal value.
  • the pore size of the filter is preferably 0.001-1.0 ⁇ m, more preferably 0.02-0.5 ⁇ m, and even more preferably 0.01-0.1 ⁇ m.
  • the pore size of the filter is within the above range, fine foreign matter can be removed from the composition while suppressing filter clogging.
  • a filter may combine two or more types of filters. Filtering with the first filter may be performed once or more than once. When filtering is performed two or more times by combining a first filter and a second filter different from the first filter, each filter may be the same or different, and preferably different. It is preferable that the first filter and the second filter are different in at least one of pore diameter and constituent material. It is preferable that the pore size of the second and subsequent filtering is the same as or smaller than the pore size of the first filtering. Moreover, within the range of the pore diameters of the above filters, the first filters having different pore diameters may be combined. The pore size can refer to the nominal value of the filter manufacturer.
  • filters examples include those manufactured by Pall Japan, Advantech Toyo, Japan Entegris, and Kitz Microfilter. Specifically, P-nylon filter made of polyamide (pore size 0.02 ⁇ m, critical surface tension 77 mN / m, manufactured by Nippon Pall Co., Ltd.), PE clean filter made of high-density polyethylene (pore size 0.02 ⁇ m, manufactured by Nippon Pall Co., Ltd.) , and a PE clean filter made of high-density polyethylene (pore size 0.01 ⁇ m, manufactured by Nippon Pall Co., Ltd.).
  • the second filter examples include a filter made of the same material as the first filter.
  • the pore size of the second filter may be the same as the pore size of the first filter.
  • the ratio of the pore diameter of the second filter to the pore diameter of the first filter is 0.01 to 0.99. is preferred, 0.1 to 0.9 is more preferred, and 0.3 to 0.9 is even more preferred.
  • the pore size of the second filter is within the above range, fine foreign substances mixed in the composition can be removed more effectively.
  • Filtering using the first filter is performed, for example, with a mixed liquid containing some components of the composition, mixing the remaining components to prepare the composition, and then filtering using the second filter. may be performed.
  • the filters used are preferably washed prior to filtering the composition.
  • the cleaning treatment is preferably a cleaning treatment using a liquid, and more preferably a cleaning treatment using a liquid containing the composition and components contained in the composition.
  • the temperature of the composition during filtering is preferably room temperature (25° C.) or lower, more preferably 23° C. or lower, and even more preferably 20° C. or lower.
  • the lower limit is preferably 0°C or higher, more preferably 5°C or higher, and even more preferably 10°C or higher. At these temperatures, the amount of particulate foreign matter and impurities contained in the composition is reduced, so filtering can be more efficient.
  • the method for producing the composition may further include a static elimination step of static eliminating the composition.
  • a container for containing the composition for example, a known container can be used. It is preferable that the container has a high degree of cleanliness in the container for use in semiconductors and less elution of impurities. Examples of containers include "Clean Bottle” series (manufactured by Aicello Chemical Co., Ltd.) and “Pure Bottle” (manufactured by Kodama Resin Industry).
  • the inner wall of the container is a multilayer container having a six-layer structure composed of six resins, or a seven-layer structure composed of seven resins. It is also preferred to use multilayer containers.
  • multilayer containers examples include containers described in JP-A-2015-123351, the contents of which are incorporated herein.
  • Materials for the inner wall of the container include, for example, at least one first resin selected from the group consisting of polyethylene resin, polypropylene resin, and polyethylene-polypropylene resin, a second resin different from the first resin, stainless steel, and Hastelloy. , Inconel, and Monel.
  • the inner wall of the container is preferably formed or coated using the above materials.
  • a fluorine resin (perfluoro resin) is preferable as the second resin.
  • a fluororesin is used, elution of oligomers of ethylene or propylene can be suppressed.
  • the container include FluoroPure PFA composite drum (manufactured by Entegris), page 4 of Japanese Patent Publication No. 3-502677, page 3 of International Publication No. 2004/016526, and International Publication No. 99/046309. No. 9 pamphlet and the container described on page 16 can be mentioned.
  • quartz and an electropolished metal material are also preferable other than the fluororesin.
  • the metal material used for the electrolytically polished metal material contains at least one selected from the group consisting of chromium (Cr) and nickel (Ni), and the total content of Cr and Ni is Preference is given to metallic materials that are greater than 25% by weight relative to the total weight. Examples include stainless steel and Ni--Cr alloys.
  • the total content of Cr and Ni in the metal material is preferably 25% by mass or more, more preferably 30% by mass or more, relative to the total mass of the metal material.
  • the upper limit is preferably 90% by mass or less with respect to the total mass of the metal material.
  • stainless steel examples include known stainless steels. Among them, stainless steel containing 8% by mass or more of Ni is preferable, and austenitic stainless steel containing 8% by mass or more of Ni is more preferable.
  • austenitic stainless steel examples include SUS (Steel Use Stainless) 304 (Ni content: 8% by mass, Cr content: 18% by mass), SUS304L (Ni content: 9% by mass, Cr content: 18% by mass). %), SUS316 (Ni content: 10% by mass, Cr content: 16% by mass), and SUS316L (Ni content: 12% by mass, Cr content: 16% by mass).
  • Ni--Cr alloys include, for example, known Ni--Cr alloys. Among them, a Ni—Cr alloy having a Ni content of 40 to 75% by mass and a Cr content of 1 to 30% by mass is preferable.
  • Ni--Cr alloys include, for example, Hastelloy, Monel, and Inconel. Specifically, Hastelloy C-276 (Ni content: 63% by mass, Cr content: 16% by mass), Hastelloy-C (Ni content: 60% by mass, Cr content: 17% by mass), and Hastelloy C-22 (Ni content: 61% by mass, Cr content: 22% by mass).
  • the Ni—Cr alloy may further contain boron, silicon, tungsten, molybdenum, copper, or cobalt in addition to the above alloys, if necessary.
  • Examples of methods for electropolishing a metal material include known methods. Specifically, the methods described in paragraphs [0011] to [0014] of JP-A-2015-227501 and paragraphs [0036] to [0042] of JP-A-2008-264929 are mentioned. the contents of which are incorporated herein.
  • the metal material is preferably buffed.
  • Examples of the buffing method include known methods.
  • the size of the abrasive grains used for the buffing finish is preferably #400 or less because the unevenness of the surface of the metal material is likely to be smaller. Buffing is preferably performed before electropolishing.
  • the metal material may be processed by combining one or more of multiple stages of buffing, acid cleaning, magnetic fluid polishing, and the like, which are performed by changing the count such as the size of abrasive grains.
  • the container is preferably cleaned inside before filling with the composition.
  • the liquid used for washing can be appropriately selected depending on the application, and liquids containing at least one of the composition or the components added to the composition are preferable.
  • the inside of the container may be replaced with an inert gas (for example, nitrogen and argon) with a purity of 99.99995% by volume or more.
  • an inert gas for example, nitrogen and argon
  • a gas with a particularly low water content is preferred.
  • room temperature or temperature control may be used. Among them, it is preferable to control the temperature in the range of -20 to 20°C from the viewpoint of preventing deterioration.
  • the composition is used in semiconductor processing. More specifically, it is preferably used for semiconductor devices. "For semiconductor devices” means used in the manufacture of semiconductor devices. The composition can also be used in processes for manufacturing semiconductor devices, such as materials composed of silicon present on a substrate, insulating films, resist films, antireflective films, etching residues, and ashing. It can be used to treat residues (hereinafter also simply referred to as “residues”) and the like. The composition may be used to treat substrates after chemical-mechanical polishing. In particular, the composition is preferably used for treating an object to be treated containing Si and SiGe (hereinafter also simply referred to as "object to be treated”).
  • the object to be processed contains Si and SiGe.
  • the object to be processed is not particularly limited as long as it contains Si and SiGe, but usually Si and SiGe are arranged on the substrate.
  • “on the substrate” includes both front and rear surfaces, side surfaces, and inside the groove of the substrate.
  • Si and SiGe are arranged on the substrate means that Si and SiGe are present directly on the surface of the substrate, and Si and SiGe are present on the substrate via other layers. Including cases.
  • Si and SiGe are arranged on the substrate means that Si and SiGe exist in any form as long as they exist on the substrate at the same time. For example, Si and SiGe may be in contact with each other, or may be in contact with each other via another layer or member. Alternatively, Si may be present on the same substrate but Si and SiGe may not be in contact with each other.
  • the substrate is not particularly limited, but examples thereof include metal substrates, semiconductor substrates, conductive substrates other than metals, metal oxide substrates, glass substrates, and resin substrates.
  • a semiconductor substrate is preferable.
  • semiconductor substrates include semiconductor wafers, photomask glass substrates, liquid crystal display glass substrates, plasma display glass substrates, FED (Field Emission Display) substrates, optical disk substrates, magnetic disk substrates, and magneto-optical substrates.
  • Disc substrates are mentioned.
  • Materials comprising the semiconductor substrate include, for example, silicon and Group III-V compounds such as GaAs, and combinations thereof.
  • Examples of uses of processed objects include DRAM (Dynamic Random Access Memory), FRAM (registered trademark) (Ferroelectric Random Access Memory), MRAM (Magnetoresistive Random Access Memory), PRAM (Phasechange Memory, Logic, Random Access Memory) and a processor.
  • DRAM Dynamic Random Access Memory
  • FRAM registered trademark
  • MRAM Magnetic Random Access Memory
  • PRAM Phasechange Memory, Logic, Random Access Memory
  • the form of Si or SiGe on the substrate may be film-like, wiring-like, plate-like, column-like, or arranged in a particle-like form.
  • the workpiece may contain layers and/or structures as desired in addition to Si and SiGe.
  • one or more members selected from the group consisting of metal wiring, gate electrodes, source electrodes, drain electrodes, insulating layers, ferromagnetic layers, and nonmagnetic layers may be arranged on the substrate.
  • the substrate may include exposed integrated circuit structures. Integrated circuit structures include interconnect features such as, for example, metal lines and dielectric materials. Metals and alloys used in the interconnect scheme include, for example, aluminum, copper aluminum alloys, copper, nickel, nickel silicide, cobalt, cobalt silicide, ruthenium, platinum, gold, titanium, tantalum, tungsten, silicon, titanium nitride, and , tantalum nitride.
  • the substrate may include one or more layers of materials selected from the group consisting of silicon oxide, silicon nitride, silicon carbide, and carbon-doped silicon oxide.
  • the method for treating an object to be treated of the present invention (hereinafter also referred to as "this treatment method") has a step A of contacting an object to be treated containing Si and SiGe with the composition described above.
  • Si in the object to be processed is selectively etched.
  • the object to be processed used in this processing method is as described above.
  • Examples of the contact method include a method of immersing the object to be treated in the composition placed in a tank, a method of spraying the composition on the object to be treated, a method of flowing the composition on the object to be treated, and the like. and a method in which the object to be treated is immersed in the composition is preferred.
  • Mechanical stirring methods include, for example, a method of circulating the composition over the object to be treated, a method of flowing or spraying the composition over the object to be treated, and stirring the composition with ultrasonic waves or megasonics. method.
  • the processing time of step A can be adjusted as appropriate.
  • the treatment time contact time between the composition and the object to be treated
  • the temperature of the composition during treatment is preferably 20 to 100°C, more preferably 40 to 80°C.
  • This processing method may have other processes in addition to the process A described above.
  • Other steps include, for example, a step of forming one or more structures selected from the group consisting of metal wiring, gate structures, source structures, drain structures, insulating layers, ferromagnetic layers, and nonmagnetic layers ( layer formation, etching, chemical mechanical polishing, and transformation), and resist formation, exposure, removal, heat treatment, cleaning, and inspection.
  • This processing method can be performed at any stage of a back end process (BEOL: Back end of the line), a middle process (MOL: Middle of the line), and a front end process (FEOL: Front end of the line). may be performed, preferably in a front-end process or middle process.
  • Example 1 For Example 1, ultrapure water was added with dimethylbis(2-hydroxyethyl)ammonium hydroxide as a specific quaternary ammonium, dimethylsulfoxide and monoethanolamine as polar organic solvents, and hydrazine as a nitrogen-containing compound. was added to obtain a mixed solution, and then the mixed solution was sufficiently stirred with a stirrer and the pH was adjusted to obtain the composition of Example 1.
  • Compositions of Examples 2 to 27 and compositions of Comparative Examples 1 to 4 were prepared in the same manner as in Example 1, except that the types and amounts of each component were changed according to Table 1 or 2. The "-" symbol in the table indicates that the component was not added.
  • pH of the composition was measured at 25° C. using a pH meter (F-51 (trade name) manufactured by Horiba, Ltd.).
  • compositions of Cr, Fe and Cu were measured under the following measurement conditions.
  • the compositions of each example and each comparative example were measured using an Agilent 8800 triple quadrupole ICP-MS (for semiconductor analysis, option #200).
  • the sample introduction system used a quartz torch, a coaxial PFA (perfluoroalkoxyalkane) nebulizer (for self-priming), and a platinum interface cone.
  • the measurement parameters for the cool plasma conditions are as follows. ⁇ RF (Radio Frequency) output (W): 600 ⁇ Carrier gas flow rate (L/min): 0.7 ⁇ Makeup gas flow rate (L/min): 1 ⁇ Sampling depth (mm): 18
  • the etching rate of SiGe (ER(SiGe)) and the etching rate ratio of Si to SiGe (ERR(Si/SiGe)) were evaluated by the following procedure.
  • the thickness of the SiGe layer on the obtained test piece was measured using a spectroscopic ellipsometer ("Vace" manufactured by JA Woollam Japan).
  • a test piece was placed in a container filled with the composition of each example or each comparative example, and the composition was stirred for etching treatment for 20 minutes. The temperature of the composition was 40°C. After the etching treatment, the specimen was dried by blowing nitrogen, and the thickness of the SiGe layer was measured with a spectroscopic ellipsometer. ER(SiGe) ( ⁇ /min) was calculated from the change in the thickness of the SiGe layer before and after the etching process. A similar test was performed using the SiGe layer as the Si layer and the silicon wafer as the silicon germanium wafer, ER(Si) ( ⁇ /min) was calculated, and ERR(Si/SiGe) was calculated.
  • ER (SiGe) and ERR (Si/SiGe) were evaluated according to the following evaluation criteria. Evaluation results are shown in Table 1 or 2. It should be noted that ER (SiGe) preferably has a small value, and ERR (Si/SiGe) preferably has a large value.
  • evaluation criteria for ER (SiGe) A: Less than 10 ⁇ /min B: 10 ⁇ /min or more and less than 20 ⁇ /min C: 20 ⁇ /min or more and less than 30 ⁇ /min D: 30 ⁇ /min or more
  • each description represents the following.
  • the "content” of each component represents the content (% by mass) of each component with respect to the total mass of the composition.
  • “B/A” in the nitrogen-containing compound column represents the mass ratio of the nitrogen-containing compound to the mass of the specific quaternary ammonium salt.
  • “C/B” in the metal component column indicates the ratio of the mass of the metal component to the mass of the nitrogen-containing compound.
  • the notation “En” in the numerical values in the “B/A” and “C/B” columns means “ ⁇ 10 ⁇ n ”, and the notation “E+n” means “ ⁇ 10 n ”.
  • n represents an integer.
  • the notation "Surfactant 1 (13.3)" in Table 2 indicates that Surfactant 1 is added and the HLB value of the surfactant is 13.3. " ⁇ 0.001" means less than 0.001.
  • a "-" notation in a column in which numerical values are described indicates that the compound or the like was not added or that the value could not be calculated.
  • a to D, or A or B described in the ER (SiGe), ERR (Si/SiGe), and defect suppression columns are those evaluated according to the above criteria.
  • Example 19 since it is less than the lower limit of the above ratio, the evaluation of ERR (Si / SiGe) is "B", and in Example 16, it is above the upper limit of the above ratio, so defect suppression Gender is "B".
  • the evaluation of ER (SiGe) is "B", which is mainly due to the use of choline. From a comparison of Examples 21-23 and Examples 24-27, when the composition contains a surfactant as an additive, the surfactant is a nonionic surfactant having an HLB value of 12.0 to 15.0. It was confirmed that the effect of the present invention is more excellent when .

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Abstract

本発明は、シリコンゲルマニウムのエッチングが抑制され、シリコンゲルマニウムのエッチングレートに対するシリコンのエッチングレートの比が大きい半導体処理用組成物を提供する。また、本発明は、半導体処理用組成物を用いた被処理物の処理方法を提供する。本発明の半導体処理用組成物は、ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩と、極性有機溶剤と、式（１）で表される化合物、式（２）で表される化合物、および、これらの塩からなる群より選択される少なくとも１種の含窒素化合物と、水と、を含み、第４級アンモニウム塩に対する、含窒素化合物の質量比が０．００００１～０．１である、半導体処理用組成物である。

Description

半導体処理用組成物、被処理物の処理方法
　本発明は、半導体処理用組成物、および、被処理物の処理方法に関する。
　回路、および、素子を形成する際、薬液を用いたエッチングプロセスを実施することは一般的である。この際、基板上には複数の材料が存在していることがあるため、エッチングに用いる薬液は、特定の材料のみを選択的に取り除くことが可能な薬液であることが望ましい。
　例えば、特許文献１には、低ｋ誘電体材料または銅相互接続材料を傷つけることなしに、マイクロエレクトロニクスデバイスの表面から化学機械研磨（ＣＭＰ）後残留物、および、汚染物を非常に効率的に洗浄除去する、洗浄除去組成物、および、洗浄除去プロセスが開示されている。
特開２０１９－２１８５４８号公報
　近年、シリコン（以下、単に「Ｓｉ」ともいう。）、および、シリコンゲルマニウム（以下、単に「ＳｉＧｅ」ともいう。）を含む被処理物から、Ｓｉのみを選択的にエッチングする半導体処理プロセスが行われている。このプロセスにおいて、ＳｉＧｅのエッチングレートに対する、Ｓｉのエッチングレートの比をより一層向上させ、Ｓｉのみを選択的にエッチングする組成物、および、処理方法が求められている。
　本発明者らは、特許文献１に開示された組成物を用いて、Ｓｉ、および、ＳｉＧｅを含む被処理物からのＳｉのエッチングを行ったところ、ＳｉＧｅのエッチングレートが大きく、また、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比が小さく、Ｓｉを選択的にエッチングすることが困難であった。
　本発明は、ＳｉＧｅのエッチングが抑制され、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比が大きい半導体処理用組成物を提供することを課題とする。
　また、本発明は、半導体処理用組成物を用いた被処理物の処理方法を提供することも課題とする。
　発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、以下の構成により上記課題が解決できることを見出した。
　〔１〕　半導体処理用組成物であって、
　ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩と、
　極性有機溶剤と、
　後述する式（１）で表される化合物、後述する式（２）で表される化合物、および、これらの塩からなる群より選択される少なくとも１種の含窒素化合物と、
　水と、を含み、
　上記第４級アンモニウム塩に対する、上記含窒素化合物の質量比が０．００００１～０．１０である、半導体処理用組成物。
　〔２〕　上記含窒素化合物の含有量が、上記半導体処理用組成物の全質量に対して、０．０００１～１．００質量％である、〔１〕に記載の半導体処理用組成物。
　〔３〕　上記極性有機溶剤の含有量が、上記半導体処理用組成物の全質量に対して、１５～８５質量％である、〔１〕または〔２〕に記載の半導体処理用組成物。
　〔４〕　２種以上の上記極性有機溶剤を含む、〔１〕～〔３〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔５〕　上記極性有機溶剤が、ヒドロキシル基を有する、〔１〕～〔４〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔６〕　上記第４級アンモニウム塩が、後述する式（３）で表されるアンモニウムカチオン、または、後述する式（４）で表されるアンモニウムカチオンを含む、〔１〕～〔５〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔７〕　上記第４級アンモニウム塩が、上記式（３）中のＲ１、Ｒ３、および、Ｒ４がメチル基であり、かつ、Ｒ２がエチレン基であるアンモニウムカチオンを含まない、〔６〕に記載の半導体処理用組成物。
　〔８〕　上記第４級アンモニウム塩が、ジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、メチルトリス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、４－メチル－４－（２－ヒドロキシエチル）モルホリニウムヒドロキシド、および、オキシジエチレンビス［ジメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド］からなる群より選択される少なくとも１つ以上を含む、〔１〕～〔７〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔９〕　ｐＨが１１．０以上である、〔１〕～〔８〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔１０〕　Ｃｒ、Ｆｅ、および、Ｃｕからなる群より選択される少なくとも１種の金属元素を含む金属成分をさらに含み、
　上記金属元素の含有量が、上記半導体処理用組成物の全質量に対して、１質量ｐｐｔ～１質量ｐｐｍである、〔１〕～〔９〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔１１〕　上記含窒素化合物の含有量に対する、上記金属元素の含有量の比が、１×１０－７～１である、〔１０〕に記載の半導体処理用組成物。
　〔１２〕　界面活性剤をさらに含む、請求項〔１〕～〔１１〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔１３〕　上記界面活性剤が、ＨＬＢ値が１２．０～１５．０のノニオン性界面活性剤である、〔１２〕に記載の半導体処理用組成物。
　〔１４〕　シリコン、および、シリコンゲルマニウムを含む被処理物を処理するために用いられる、〔１〕～〔１３〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物。
　〔１５〕　シリコン、および、シリコンゲルマニウムを含む被処理物と、〔１〕～〔１４〕のいずれか１つに記載の半導体処理用組成物とを接触させて、上記シリコンを除去する、被処理物の処理方法。
　本発明によれば、ＳｉＧｅのエッチングを抑制し、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比が大きい半導体処理用組成物を提供できる。
　また、本発明によれば、半導体処理用組成物を用いた被処理物の処理方法を提供できる。
　以下、本発明について詳細に説明する。
　以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施態様であり、本発明はそのような実施態様に制限されるものではない。
　以下、本明細書における各記載の意味を表す。
　本明細書において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値、および、上限値として含む範囲を意味する。
　本明細書において「ｐｐｍ」とは“ｐａｒｔｓ　ｐｅｒ　ｍｉｌｌｉｏｎ”の略であり、１０－６を意味する。また、「ｐｐｂ」とは“ｐａｒｔｓ　ｐｅｒ　ｂｉｌｌｉｏｎ”の略であり、１０－９を意味する。「ｐｐｔ」とは“ｐａｒｔｓ　ｐｅｒ　ｔｒｉｌｌｉｏｎ”の略であり、１０－１２を意味する。
　本明細書において、ある成分が２種以上存在する場合、その成分の「含有量」は、それら２種以上の成分の合計含有量を意味する。
　本明細書において、「シリコン」とは、実質的にＳｉ元素のみから構成される材料のことをいう。上記実質的とは、材料全質量に対して、Ｓｉ元素の含有量が９０質量％以上であることを意味する。よって、Ｓｉ元素の含有量が上記範囲内であれば、他の元素（ただし、Ｇｅ元素を除く）が含まれていてもよい。
　また、本明細書において、「シリコンゲルマニウム」とは、実質的にＳｉ元素およびＧｅ元素のみから構成される材料のことをいう。上記実質的とは、材料全質量に対して、Ｓｉ元素およびＧｅ元素の合計含有量が９０質量％以上であることを意味する。よって、Ｓｉ元素およびＧｅ元素の合計含有量が上記範囲内であれば、他の元素が含まれていてもよい。また、シリコンゲルマニウムにおいては、Ｓｉ元素とＧｅ元素との含有量比は特に制限されず、Ｓｉ元素およびＧｅ元素の合計量に対する、Ｇｅ元素の含有量の質量割合は５～５０質量％が好ましい。
　「露光」とは、特段の断りがない限り、水銀灯、エキシマレーザーに代表される遠紫外線、Ｘ線またはＥＵＶ光による露光と、電子線またはイオンビーム等の粒子線による描画とを含む。
　「準備」とは、特定の材料を合成ないし調合等して備えること以外に、購入等により所定の物を調達することを含む。
　２価の基（例えば、－ＣＯＯ－）の結合方向は、特段の断りがない限り、「Ｘ－Ｙ－Ｚ」で表される化合物中のＹが－ＣＯＯ－である場合、化合物は「Ｘ－Ｏ－ＣＯ－Ｚ」、および、「Ｘ－ＣＯ－Ｏ－Ｚ」のいずれであってもよい。
｛半導体処理用組成物｝
　本発明の半導体処理用組成物（以下、単に「組成物」ともいう。）は、ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩と、極性有機溶剤と、後述する式（１）で表される化合物、式（２）で表される化合物、および、それらの塩からなる群より選択される少なくとも１種の含窒素化合物と、水と、を含み、第４級アンモニウム塩に対する、含窒素化合物の質量比が０．００００１～０．１０である。
　組成物が上記構成を有することで上記課題が解決されるメカニズムは必ずしも明確でないが、本発明者らは以下のように考えている。
　組成物は、第４級アンモニウム塩と水とを含むことで、ＳｉとＳｉＧｅとの両方に対するエッチング能を発現するが、第４級アンモニウム塩がヒドロキシル基を有することで、ＳｉＧｅのエッチングのみを抑制し、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比を大きくすることができると推測される。さらに、含窒素化合物が、ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩に対する質量比が０．００００１～０．１０となるように組成物に含まれ、かつ、極性有機溶剤が組成物に含まれることで、より一層ＳｉＧｅのエッチングを抑制し、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比を大きくすることができ、要求水準を満たすことができると推測される。
　以下、ＳｉＧｅのエッチングをより抑制できる点、および、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比をより大きくできる点の少なくとも一方の効果が得られることを、「本発明の効果がより優れる」ともいう。
［組成物の成分］
　以下、組成物に含まれ得る成分について説明する。
（ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩）
　組成物は、ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩（以下、単に「特定第４級アンモニウム塩」ともいう。）を含む。
　詳細は明らかでないが、組成物が特定第４級アンモニウム塩を含むことで、ＳｉＧｅのエッチングを抑制し、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比が大きくすることができると考えられる。
　特定第４級アンモニウム塩は、アンモニウムカチオンとアニオンとを含む。
　特定第４級アンモニウム塩において、アンモニウムカチオンがヒドロキシル基を有することが好ましい。
　特定第４級アンモニウム塩に含まれるヒドロキシル基の数は特に制限されず、１つ以上であればよく、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１～３がさらに好ましい。
　特定第４級アンモニウム塩に含まれるアンモニウムカチオンは、４級化された窒素原子を１つ含むアンモニウムカチオンであってもよいし、４級化された窒素原子を複数（２以上）含むアンモニウムカチオンであってもよい。
　特定第４級アンモニウム塩は、本発明の効果がより優れる点で、下記式（３）で表されるアンモニウムカチオン、または、下記式（４）で表されるアンモニウムカチオンを含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　式（３）中、Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキル基を表し、アルキル基は置換基として、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。
　Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４のアルキル基の炭素数は、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１または２がさらに好ましい。
　アルキル基がヒドロキシル基を有する場合、アルキル基が有するヒドロキシル基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基の炭素原子－炭素原子間に－Ｏ－基を有していてもよいし、アルキル基の末端に－Ｏ－基を有していてもよい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基が有する－Ｏ－基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４としては、例えば、メチル基、ヒドロキシメチル基、エチル基、２－ヒドロキシエチル基、２－エトキシエタノール基、プロピル基、２－ヒドロキシプロピル基、３－ヒドロキシプロピル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、および、ドデシル基が挙げられる。
　Ｒ２は、－Ｏ－基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキレン基を表す。
　Ｒ２のアルキレン基の炭素数は特に制限されず、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１または２がさらに好ましい。
　アルキレン基が－Ｏ－基を有する場合、アルキレン基の炭素原子－炭素原子間に－Ｏ－基を有していてもよいし、アルキレン基の末端に－Ｏ－基を有していてもよい。
　アルキレン基が－Ｏ－基を有する場合、アルキレン基が有する－Ｏ－基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　Ｒ２としては、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、オキシジメチレン基、オキシジエチレン基、ブチレン基、および、ヘキシレン基が挙げられる。
　Ｒ１とＲ３、Ｒ３とＲ４、および、Ｒ１とＲ４は、それぞれ独立に、互いに結合して環構造を形成していてもよい。
　形成される環構造の種類は特に制限されず、芳香環であっても、非芳香環であってもよい。
　また、形成される環構造は、ヘテロ原子（例えば、酸素原子、硫黄原子、および、窒素原子）を含んでいてもよい。
　形成される環構造としては、例えば、モルホリン環、および、ピペリジン環が挙げられる。
　中でも、本発明の効果がより優れる点で、Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４のうち少なくとも１つがヒドロキシル基を有する炭素数１～１６のアルキル基を表すか、Ｒ１とＲ３、Ｒ３とＲ４、および、Ｒ１とＲ４のうちの１つが互いに結合して環構造を形成していることが好ましい。
　また、本発明の効果がより優れる点で、特定第４級アンモニウム塩は、式（３）中のＲ１、Ｒ３、および、Ｒ４がメチル基であり、かつ、Ｒ２がエチレン基であるアンモニウムカチオンを含まないことが好ましい。言い換えれば、特定第４級アンモニウム塩は、コリンを含まないことが好ましい。
　式（３）で表されるアンモニウムカチオンとしては、例えば、トリメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムカチオン、トリエチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムカチオン、トリメチル（３－ヒドロキシプロピル）アンモニウムカチオン、トリメチル（４－ヒドロキシブチル）アンモニウムカチオン、ジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムカチオン、ジエチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムカチオン、メチルトリス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムカチオン、テトラ（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムカチオン、および、４－メチル－４－（２－ヒドロキシエチル）モルホリニウムカチオンが挙げられる。
　また、Ｒ１、Ｒ２－ＯＨ、Ｒ３、および、Ｒ４の全てが、同一の基でないことも好ましい。
　上記「Ｒ１、Ｒ２－ＯＨ、Ｒ３、および、Ｒ４の全てが、同一の基でない」とは、Ｒ１、Ｒ２－ＯＨ、Ｒ３、および、Ｒ４の４つの基からなる群に、少なくとも２種類の基が含まれること意味する。Ｒ１、Ｒ２－ＯＨ、Ｒ３、および、Ｒ４の４つの基からなる群に含まれる基の種類は、２～４種類のいずれであってもよい。
　例えば、上述した、Ｒ１およびＲ２－ＯＨがいずれも２－ヒドロキシエチル基で、Ｒ３およびＲ４がメチル基である場合、Ｒ１、Ｒ２－ＯＨ、Ｒ３、および、Ｒ４の４つの基からなる群に含まれる基の種類は２種類である。
　なお、メチル基およびエチル基のように炭素数が異なる場合は、異なる種類の基であるとする。また、炭素数が同じであっても、ｎ－プロピル基およびイソプロピル基のように結合位置が異なる場合、エチル基および２－ヒドロキシエチル基のように置換基の有無が異なる場合、ならびに、２－ヒドロキシプロピル基および３－ヒドロキシプロピル基のように置換基の位置が異なる場合は、いずれも異なる基であるとする。ただし、Ｒ１とＲ３、Ｒ３とＲ４、および、Ｒ１とＲ４のうちの１つが互いに結合して環構造を形成している場合は、環構造を形成している基は同一の基であるとする。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　式（４）中、Ｒ５、Ｒ６、および、Ｒ７は、それぞれ独立に、－Ｏ－基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキレン基を表す。
　Ｒ５、Ｒ６、および、Ｒ７のアルキレン基の炭素数は、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１または２がさらに好ましい。
　アルキレン基が－Ｏ－基を有する場合、アルキレン基の炭素原子－炭素原子間に－Ｏ－基を有していてもよいし、アルキレン基の末端に－Ｏ－基を有していてもよい。
　アルキレン基が－Ｏ－基を有する場合、アルキレン基が有する－Ｏ－基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　Ｒ５、Ｒ６、および、Ｒ７の具体例は、Ｒ２で挙げた基と同様である。
　Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、および、Ｒ１１は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキル基を表し、アルキル基は置換基として、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。
　Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、および、Ｒ１１のアルキル基の炭素数は、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１または２がさらに好ましい。
　アルキル基がヒドロキシル基を有する場合、アルキル基が有するヒドロキシル基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基の炭素原子－炭素原子間に－Ｏ－基を有していてもよいし、アルキル基の末端に－Ｏ－基を有していてもよい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基が有する－Ｏ－基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、および、Ｒ１１の具体例は、Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４で挙げた基と同様である。
　式（４）で表されるアンモニウムカチオンとしては、例えば、オキシジエチレンビス［ジメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウム］カチオンが挙げられる。
　また、Ｒ６－ＯＨ、Ｒ７－ＯＨ、Ｒ８～Ｒ１１の全てが、同一の基でないことも好ましい。
　上記「Ｒ６－ＯＨ、Ｒ７－ＯＨ、Ｒ８～Ｒ１１の全てが、同一の基でない」とは、Ｒ６－ＯＨ、Ｒ７－ＯＨ、Ｒ８～Ｒ１１の６つの基からなる群に、少なくとも２種類の基が含まれること意味する。Ｒ６－ＯＨ、Ｒ７－ＯＨ、Ｒ８～Ｒ１１の６つの基からなる群に含まれる基の種類は、２～６種類のいずれであってもよい。
　なお、異なる基の具体例は上記「Ｒ１、Ｒ２－ＯＨ、Ｒ３、および、Ｒ４の全てが、同一の基でない」と同様である。
　特定第４級アンモニウム塩に含まれるアニオンは特に制限されず、例えば、水酸化物イオン、ハロゲン化物イオン、シアン化物イオン、酢酸イオン、トリフルオロ酢酸イオン、硫酸水素イオン、硫酸イオン、亜硫酸イオン、スルホン酸イオン、チオ硫酸イオン、炭酸イオン、シュウ酸イオン、リン酸水素イオン、および、リン酸イオンが挙げられる。中でも、水酸化物イオン、または、ハロゲン化物イオンが好ましく、水酸化物イオン、塩化物イオン、フッ化物イオン、または、臭化物イオンがより好ましく、水酸化物イオンがさらに好ましい。
　特定第４級アンモニウム塩としては、例えば、トリメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド（コリンともいう。）、トリメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムクロリド、トリエチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、トリメチル（３－ヒドロキシプロピル）アンモニウムヒドロキシド、トリメチル（４－ヒドロキシブチル）アンモニウムヒドロキシド、ジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、ジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムクロリド、ジエチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、メチルトリス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、テトラ（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、４－メチル－４－（２－ヒドロキシエチル）モルホリニウムヒドロキシド、および、オキシジエチレンビス［ジメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド］が挙げられる。
　中でも、本発明の効果がより優れる点で、ジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、メチルトリス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、４－メチル－４－（２－ヒドロキシエチル）モルホリニウムヒドロキシド、または、オキシジエチレンビス［ジメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド］が好ましい。
　特定第４級アンモニウム塩は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　特定第４級アンモニウム塩の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、組成物の全質量に対して、１．０～１５．０質量％が好ましく、３．０～１２．０質量％がより好ましく、４．０～１０．０質量％がさらに好ましい。
　特定第４級アンモニウム塩が２種以上用いられる場合、２種以上の特定第４級アンモニウム塩の合計含有量が上記範囲内であることが好ましい。
（極性有機溶剤）
　組成物は、極性有機溶剤を含む。
　本明細書において、極性有機溶剤とは、２５℃の条件下で、１００ｇの水に対して、０．１ｇ以上溶解する有機溶剤を意味する。なお、極性有機溶剤は、２５℃の条件下で、通常、液体状である。
　極性有機溶剤は、任意の比率で水と混和するものが好ましい。
　極性有機溶剤としては、例えば、グリコール系溶剤、グリコールエーテル系溶剤、アルコール系溶剤、ケトン系溶剤、アミド系溶剤、および、含硫黄系溶剤が挙げられる。
　グリコール系溶剤としては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、および、テトラエチレングリコールが挙げられる。
　グリコールエーテル系溶剤としては、例えば、グリコールモノエーテルが挙げられる。
　グリコールモノエーテルとしては、例えば、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノｎ－プロピルエーテル、エチレングリコールモノイソプロピルエーテル、エチレングリコールモノｎ－ブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、トリエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコールモノエチルエーテル、トリエチレングリコールモノブチルエーテル、１－メトキシ－２－プロパノール、２－メトキシ－１－プロパノール、１－エトキシ－２－プロパノール、２－エトキシ－１－プロパノール、プロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテル、トリプロピレングリコールモノエチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノベンジルエーテル、および、ジエチレングリコールモノベンジルエーテルが挙げられる。
　アルコール系溶剤としては、例えば、アルカンジオール、アルコキシアルコール、飽和脂肪族１価アルコール、不飽和非芳香族１価アルコール、環構造を含むアルコール、および、アミノ基（－ＮＨ２）を有するアルコールが挙げられる。
　アルカンジオールとしては、例えば、グリコール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、２，２－ジメチル－１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，３－ブタンジオール、１，２－ブタンジオール、２，３－ブタンジオール、および、ピナコールが挙げられる。
　アルコキシアルコールとしては、例えば、３－メトキシ－３－メチル－１－ブタノール、３－メトキシ－１－ブタノール、および、１－メトキシ－２－ブタノールが挙げられる。
　飽和脂肪族１価アルコールとしては、例えば、メタノール、エタノール、ｎ－プロピルアルコール、イソプロパノール（イソプロピルアルコール）、１－ブタノール、２－ブタノール、イソブチルアルコール、ｔｅｒｔ－ブチルアルコール、２－ペンタノール、ｔ－ペンチルアルコール、および、１－ヘキサノールが挙げられる。
　不飽和非芳香族１価アルコールとしては、例えば、アリルアルコール、プロパルギルアルコール、２－ブテニルアルコール、３－ブテニルアルコール、および、４－ペンテン－２－オールが挙げられる。
　環構造を含むアルコールとしては、例えば、テトラヒドロフルフリルアルコール、フルフリルアルコール、および、１，３－シクロペンタンジオールが挙げられる。
　アミノ基を有するアルコールとしては、例えば、メタノールアミン、モノエタノールアミン、および、１－アミノ－２－プロパノールが挙げられる。
　ケトン系溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、および、シクロヘキサノンが挙げられる。
　アミド系溶剤としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、１－メチル－２－ピロリドン、２－ピロリジノン、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン、２－ピロリジノン、ホルムアミド、Ｎ－メチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ－メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルプロパンアミド、および、ヘキサメチルホスホリックトリアミドが挙げられる。
　含硫黄系溶剤としては、例えば、ジメチルスルホン、ジメチルスルホキシド、および、スルホランが挙げられる。
　上記に列挙した極性有機溶剤の中でも、本発明の効果がより優れる点で、アルコール系溶剤、または、含硫黄系溶剤が好ましく、モノエタノールアミン、または、ジメチルスルホキシドがより好ましい。
　極性有機溶剤は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、本発明の効果がより優れる点で、組成物は、２種以上の極性有機溶剤を含むことが好ましい。組成物が２種以上の極性有機溶剤を含む場合、極性有機溶剤の種類は２～４種が好ましく、２種がより好ましい。
　中でも、本発明の効果がより優れる点で、組成物は、ヒドロキシル基を有する極性有機溶剤（例えば、上述したアルコール系溶剤）を含むことが好ましい。例えば、組成物が２種以上の極性有機溶剤を含む場合、少なくとも１種はヒドロキシル基を有する極性有機溶剤であることが好ましい。また、組成物は、ヒドロキシル基を有さない極性有機溶剤とヒドロキシル基を有する極性有機溶剤とを含むことがより好ましい。
　極性有機溶剤の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、組成物の全質量に対して、１０～９０質量％が好ましく、１５～８５質量％がより好ましく、２５～４５質量％がさらに好ましい。
　極性有機溶剤が２種以上用いられる場合、２種以上の極性有機溶剤の合計含有量が上記範囲内であることが好ましい。
　極性有機溶剤を２種類組み合わせて用いる場合、２種の極性有機溶剤の混合比は特に制限されない。中でも、本発明の効果がより優れる点で、組成物が第１極性有機溶剤および第２極性有機溶剤の２種の極性有機溶剤を含む場合には、第１極性有機溶剤に対する第２極性有機溶剤の質量比は、０．１～１０が好ましく、０．３～３．３がより好ましく、０．４～２．５がさらに好ましい。
（含窒素化合物）
　組成物は、式（１）で表される化合物、式（２）で表される化合物、および、これらの塩からなる群より選択される少なくとも１種の含窒素化合物を含む。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　式（１）中、Ｒ１２はアミノ基（－ＮＨ２）、または、置換基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキル基を表す。
　Ｒ１２のアルキル基の炭素数は、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１または２がさらに好ましい。
　Ｒ１２で表されるアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、および、ドデシル基が挙げられる。
　Ｒ１３、および、Ｒ１４は、それぞれ独立に、水素原子、または、炭素数１～１６の置換基を有していてもよいアルキル基を表し、アルキル基は置換基として、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。
　Ｒ１３、および、Ｒ１４のアルキル基の炭素数は、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１または２がさらに好ましい。
　アルキル基がヒドロキシル基を有する場合、アルキル基が有するヒドロキシル基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基の炭素原子－炭素原子間に－Ｏ－基を有していてもよいし、アルキル基の末端に－Ｏ－基を有していてもよい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基が有する－Ｏ－基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　Ｒ１３、および、Ｒ１４の具体例は、Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４で挙げた基と同様である。
　Ｒ１２とＲ１３、Ｒ１３とＲ１４、および、Ｒ１２とＲ１４は、それぞれ独立に、互いに結合して環構造を形成していてもよい。
　形成される環構造の種類は特に制限されず、芳香環であっても、非芳香環であってもよい。
　また、形成される環構造は、ヘテロ原子（例えば、酸素原子、硫黄原子、および、窒素原子）を含んでいてもよい。
　形成される環構造としては、例えば、モルホリン環、および、ピペリジン環が挙げられる。
　式（１）で表される化合物としては、例えば、ヒドラジン、モノメチルヒドラジン、１，１－ジメチルヒドラジン、メチルアミン、エチルアミン、ジメチルアミン、ジエチルアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、Ｎ－メチルジエタノールアミン、Ｎ－エチルジエタノールアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルエタノールアミン、Ｎ－メチルモルホリン、および、Ｎ－エチルモルホリンが挙げられる。
　中でも、本発明の効果がより優れる点で、ヒドラジン、トリメチルアミン、Ｎ－メチルジエタノールアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルエタノールアミン、または、Ｎ－メチルモルホリンが好ましい。
　式（１）で表される化合物の塩としては、式（１）で表される化合物と無機酸との塩、および、式（１）で表される化合物と有機酸との塩が挙げられる。
　無機酸と式（１）で表される化合物との塩としては、例えば、塩酸、硝酸、硫酸、リン酸、臭化水素酸、フッ化水素酸、ヨウ化水素酸、および、過塩素酸等の無機酸と式（１）で表される化合物との塩が挙げられる。
　有機酸と式（１）で表される化合物との塩としては、例えば、酢酸、トリフルオロ酢酸、トリクロロ酢酸、プロピオン酸、シュウ酸、マレイン酸、クエン酸、フマル酸、乳酸、リンゴ酸、コハク酸、酒石酸、グルコン酸、アスコルビン酸、および、メタンスルホン酸等の有機酸と式（１）で表される化合物と塩が挙げられる。
　なお、式（１）で表される化合物の塩は、組成物中で、カチオンとアニオンとに分離していてもよい。
　式（１）で表される化合物の分子量は、３０～１０００が好ましく、３０～５００がより好ましく、３０～３００がさらに好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
　式（２）中、Ｒ１５は、－Ｏ－基を有していてもよいアルキレン基を表す。
　Ｒ１５のアルキレン基の炭素数は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、１～６が好ましく、１～４がより好ましい。
　アルキレン基が－Ｏ－基を有する場合、アルキレン基の炭素原子－炭素原子間に－Ｏ－基を有していてもよいし、アルキレン基の末端に－Ｏ－基を有していてもよい。
　アルキレン基が－Ｏ－基を有する場合、アルキレン基が有する－Ｏ－基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　Ｒ１５の具体例は、Ｒ２で挙げた基と同様である。
　Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、および、Ｒ１９は、それぞれ独立に、置換基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキル基を表し、アルキル基は置換基として、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。
　Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、および、Ｒ１９のアルキル基の炭素数は、１～６が好ましく、１～４がより好ましく、１または２がさらに好ましい。
　アルキル基がヒドロキシル基を有する場合、アルキル基が有するヒドロキシル基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基の炭素原子－炭素原子間に－Ｏ－基を有していてもよいし、アルキル基の末端に－Ｏ－基を有していてもよい。
　アルキル基が－Ｏ－基を有する場合、アルキル基が有する－Ｏ－基の数は特に制限されず、１～３が好ましく、１がより好ましい。
　Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、および、Ｒ１９の具体例は、Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４で挙げた基と同様である。
　式（２）で表される化合物としては、例えば、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルエチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス（２－ヒドロキシプロピル）エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス（２－ヒドロキシエチル）エチレンジアミン、ビス（２－ジメチルアミノエチル）エーテル、および、Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）－Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリメチルビス（２－アミノエチル）エーテルが挙げられる。
　中でも、発明の効果が優れる点で、ビス（２－ジメチルアミノエチル）エーテルが好ましい。
　式（２）で表される化合物の塩としては、式（２）で表される化合物と無機酸との塩、および、式（１）で表される化合物と有機酸との塩が挙げられる。
　無機酸と式（２）で表される化合物との塩としては、例えば、塩酸、硝酸、硫酸、リン酸、臭化水素酸、フッ化水素酸、ヨウ化水素酸、および、過塩素酸等の無機酸と式（１）で表される化合物との塩が挙げられる。
　有機酸と式（２）で表される化合物との塩としては、例えば、酢酸、トリフルオロ酢酸、トリクロロ酢酸、プロピオン酸、シュウ酸、マレイン酸、クエン酸、フマル酸、乳酸、リンゴ酸、コハク酸、酒石酸、グルコン酸、アスコルビン酸、および、メタンスルホン酸等の有機酸と式（２）で表される化合物と塩が挙げられる。
　なお、式（２）で表される化合物の塩は、組成物中で、カチオンとアニオンとに分離していてもよい。
　式（２）で表される化合物の分子量は、９０～１０００が好ましく、９０～５００がより好ましく、９０～３００がさらに好ましい。
　特定第４級アンモニウム塩に対する、含窒素化合物の質量比は、０．００００１～０．１０であり、本発明の効果がより優れる点で、０．０００１～０．１０が好ましく、０．００１～０．１０がより好ましい。
　含窒素化合物の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、組成物の全質量に対して、０．００００１～２．００質量％が好ましく、０．０００１～１．００質量％がより好ましく、０．０１～０．５０質量％がさらに好ましい。
（水）
　組成物は、水を含む。
　水としては、蒸留水、イオン交換水、および、超純水等の浄化処理を施された水が好ましく、半導体製造に使用される超純水がより好ましい。組成物に含まれる水は、不可避的な微量混合成分を含んでいてもよい。
　水の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、組成物の全質量に対して、４～８５質量％が好ましく、３０～７０質量％がより好ましく、４０～５０質量％がさらに好ましい。
（任意成分）
　組成物は、上記に記載した成分以外に任意成分を含んでいてもよい。
　任意成分としては、例えば、金属成分、塩基性化合物、酸性化合物、界面活性剤、および、防食剤が挙げられる。
　以下、組成物が含みうる任意成分について詳述する。
＜金属成分＞
　組成物は、Ｃｒ、Ｆｅ、および、Ｃｕからなる群より選択される少なくとも１種の金属元素を含む金属成分（以下、単に「特定金属成分」ともいう。）を含んでいてもよい。
　特定金属成分は、金属粒子、および、金属イオンからなる群より選択される。
　金属粒子は、単体、および、合金のいずれであってもよい。
　特定金属成分は、組成物に含まれる各成分（原料）に不可避的に含まれている金属成分、組成物の製造、貯蔵、および、移送時からなる群より選択される１つ以上の工程において不可避的に含まれる金属成分、ならびに、意図的に添加する金属成分のいずれであってもよい。
　特定金属成分に含まれる金属元素としては、Ｃｒ、Ｆｅ、および、Ｃｕからなる群より選択される金属元素が挙げられる。
　特定金属成分に含まれる金属元素の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、組成物の全質量に対して、１質量ｐｐｔ～１質量ｐｐｍが好ましい。
　上記含窒素化合物の含有量に対する、特定金属成分に含まれる金属元素の含有量の比は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、１×１０－７～１が好ましい。
＜塩基性化合物＞
　組成物は、塩基性化合物を含んでいてもよい。
　塩基性化合物とは、水溶液中でアルカリ性（ｐＨが７．０超）を示す化合物である。
　塩基性化合物としては、例えば、有機塩基、無機塩基、および、それらの塩が挙げられる。
　ただし、塩基性化合物には、上記特定第４級アンモニウム塩、および、上記含窒素化合物は含めない。
　有機塩基としては、例えば、第４級アンモニウム塩、アルキルアミン化合物またはその塩、アミンオキシド化合物、ニトロ化合物、ニトロソ化合物、オキシム化合物、ケトオキシム化合物、アルドオキシム化合物、ラクタム化合物、および、イソシアニド化合物が挙げられる。
　ただし、任意成分としての第４級アンモニウム塩は、上記特定第４級アンモニウム塩とは異なる化合物である。また、任意成分としてのアルキルアミン化合物は、上記含窒素化合物とは異なる化合物である。
　無機塩基としては、例えば、水酸化ナトリウムおよび水酸化カリウム等のアルカリ金属水酸化物、アルカリ土類金属水酸化物、ならびに、アンモニア、または、その塩が挙げられる。
　塩基性化合物の含有量は特に制限されないが、組成物の全質量に対して、０．１質量％以上が好ましく、０．５質量％以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、組成物の全質量に対して、２０．０質量％以下が好ましい。
　塩基性化合物は、上記の好適な範囲内において、後述する組成物の好適なｐＨの範囲になるように調整することも好ましい。
＜酸性化合物＞
　組成物は、酸性化合物を含んでいてもよい。
　酸性化合物とは、水溶液中で酸性（ｐＨが７．０未満）を示す酸性化合物である。
　酸性化合物としては、例えば、無機酸、有機酸、および、それらの塩が挙げられる。
　無機酸としては、例えば、硫酸、塩酸、リン酸、硝酸、フッ酸、過塩素酸、次亜塩素酸、および、それらの塩が挙げられる。
　有機酸としては、例えば、カルボン酸、スルホン酸、および、それらの塩が挙げられる。
　カルボン酸としては、例えば、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、および、酪酸等の低級（炭素数１～４）脂肪族モノカルボン酸、ならびに、それらの塩が挙げられる。
　スルホン酸としては、例えば、メタンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸、ｐ－トルエンスルホン酸（トシル酸）、および、それらの塩が挙げられる。
　酸性化合物の含有量は特に制限されないが、組成物の全質量に対して、０．１質量％以上が好ましく、０．５質量％以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、組成物の全質量に対して、２０．０質量％以下が好ましい。
　酸性化合物は、上記の好適な範囲内において、後述する組成物の好適なｐＨの範囲になるように調整することも好ましい。
＜界面活性剤＞
　組成物は、界面活性剤を含んでいてもよい。
　界面活性剤としては、１分子中に親水基と疎水基（親油基）とを有する化合物であれば特に制限されず、例えば、アニオン性界面活性剤、カチオン性界面活性剤、および、ノニオン性界面活性剤が挙げられる。
　界面活性剤が有する疎水基としては、例えば、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、および、それらの組合せが挙げられる。
　疎水基が芳香族炭化水素基を含む場合、疎水基の炭素数は、６以上が好ましく、１０以上がより好ましい。
　疎水基が芳香族炭化水素基を含まず、脂肪族炭化水素基のみから構成される場合、疎水基の炭素数は、８以上が好ましく、１０以上がより好ましい。
　疎水基の炭素数の上限は特に制限されないが、２４以下が好ましく、２０以下がより好ましい。
　界面活性剤としては、特開２０２１－００９８８５号公報の段落［００２９］以降に記載される、ＨＬＢ（Ｈｙｄｒｏｐｈｉｌｉｃ－Ｌｉｐｏｐｈｉｌｉｃ　Ｂａｌａｎｃｅ）値が１２．０～１５．０のノニオン性界面活性剤も好ましい。その場合、ＨＬＢ値は１２．５～１４．０が好ましく、１２．５～１３．５がより好ましい。
　なお、ＨＬＢ値とは、界面活性剤の水と水に不溶性の有機化合物とに対する親和性の程度を表す値である。典型的には、下記式（Ｇ）で定義される。
　式Ｇ：　ＨＬＢ値＝２０×界面活性剤の親水部の式量／界面活性剤の分子量
　上記界面活性剤としては、例えば、ポリオキシアルキレンアルキルエーテル、ポリオキシアルキレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビトール脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、および、オレイン酸トリエタノールアミンが挙げられる。
　界面活性剤の含有量は特に制限されないが、組成物の全質量に対して、１０質量ｐｐｍ以上が好ましく、３０質量ｐｐｍ以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、組成物の泡立ちを抑制する点から、組成物の全質量に対して、１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましい。
＜防食剤＞
　組成物は、防食剤を含んでいてもよい。
　防食剤は、被処理物上に存在する他の材料のエッチングを防ぐ目的で組成物に添加される。
　防食剤の種類は、被処理物に存在する他の材料の材質によって適宜選択される。
　防食剤としては、例えば、アミン化合物、イミン化合物、チオール化合物、および、チオエーテル化合物が挙げられる。中でも、イミン化合物が好ましく、窒素を含む不飽和複素環式化合物がより好ましい。
　窒素を含む不飽和複素環式化合物としては、例えば、ピリジン、トリアジン、イミダゾール、ベンズイミダゾール、プリン、および、キサンチン、ならびに、それらの誘導体が挙げられる。
　防食剤の含有量は特に制限されないが、組成物の全質量に対して、０．１質量％以上が好ましく、１質量％以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、組成物の全質量に対して、１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましい。
［組成物の性状］
　以下、組成物が示す化学的性質、物理的性質について説明する。
（ｐＨ）
　組成物のｐＨは、特に制限されないが、１１以上が好ましい。
　組成物の好適ｐＨ範囲としては、本発明の効果がより優れる点で、１１．０～１５．０が好ましく、１２．０～１５．０がより好ましく、１３．０～１４．５がさらに好ましい。
　本明細書において、組成物のｐＨは、２５℃において、ｐＨメーター（株式会社堀場製作所製、Ｆ－５１（商品名））を用いて測定することにより得られる。
（粗大粒子）
　組成物は、粗大粒子を実質的に含まないことが好ましい。
　「粗大粒子」とは、粒子の形状を球体とみなした場合において、直径０．２μｍ以上の粒子を意味する。また、「粗大粒子を実質的に含まない」とは、光散乱式液中粒子測定方式における市販の測定装置を用いた組成物の測定を行った際に、組成物１ｍＬ中の０．２μｍ以上の粒子が１０個以下であることを意味する。下限は、０個以上が好ましい。
　組成物に含まれる粗大粒子は、原料に不純物として含まれる塵、埃、有機固形物、および、無機固形物等の粒子、ならびに、組成物の調製中に汚染物として持ち込まれる塵、埃、有機固形物、および、無機固形物等の粒子等であり、最終的に組成物中で溶解せずに粒子として存在するものが該当する。
　粗大粒子の含有量を測定する方法としては、例えば、レーザを光源とした光散乱式液中粒子測定方式における市販の測定装置を利用して液相で測定する方法が挙げられる。
　粗大粒子の除去方法としては、例えば、フィルタリング処理が挙げられる。
［組成物の製造方法］
　組成物の製造方法としては、例えば、公知の製造方法を使用できる。
　組成物の製造方法は、組成物調製工程、ろ過工程、および、除電工程からなる工程群より選択される１つ以上の工程を有していてもよい。
　以下、組成物の製造工程に含まれ得る工程について詳述する。また、組成物を収容する容器についても詳述する。
　組成物の製造方法における各工程は、クリーンルーム内で行うことが好ましい。
　クリーンルームは、１４６４４－１クリーンルーム基準を満たすことが好ましい。また、ＩＳＯ（国際標準化機構）クラス１、ＩＳＯクラス２、ＩＳＯクラス３、および、ＩＳＯクラス４のいずれかを満たすことが好ましく、ＩＳＯクラス１、または、ＩＳＯクラス２を満たすことがより好ましく、ＩＳＯクラス１を満たすことがさらに好ましい。
（組成物調製工程）
　組成物調製工程としては、例えば、特定第４級アンモニウム塩、極性有機溶剤、含窒素化合物、水、および、任意成分の各成分を準備し、次いで、各成分を混合して組成物を調製する方法が挙げられる。組成物調製工程において、各成分を混合する順序は特に制限されない。
　また、使用時よりも極性有機溶剤、および、水等からなる群より選択される１つ以上の溶剤の含有量が少ない濃縮液を製造して、使用時に希釈液（極性有機溶剤もしくは水、または両方）により希釈して各成分の含有量を所定の含有量に調整することにより、組成物を製造してもよい。濃縮液を希釈液により希釈した後、塩基性化合物または酸性化合物を用いて設定したｐＨに調整することにより、組成物を製造してもよい。濃縮液を希釈する際は、濃縮液に対して所定量の希釈液を添加してもよく、希釈液に所定量の濃縮液を添加してもよい。
（ろ過工程）
　組成物の製造方法は、異物、および、粗大粒子等を組成物中から除去するために、組成物をろ過するろ過工程を有していてもよい。
　ろ過する方法としては、例えば、公知のろ過方法が挙げられ、フィルタを用いるフィルタリングが好ましい。
　フィルタリングに使用されるフィルタとしては、例えば、公知のフィルタリングに用いられるフィルタが挙げられる。
　フィルタを構成する材料としては、例えば、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）等のフッ素樹脂、ナイロン等のポリアミド樹脂、ならびに、ポリエチレン、および、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン樹脂（高密度、および、超高分子量を含む）が挙げられ、ポリアミド樹脂、ＰＴＦＥ、または、ポリプロピレン（高密度ポリプロピレンを含む）が好ましい。
　上記材料により構成されたフィルタを使用することで、欠陥の原因となり易い極性の高い異物を組成物からより効果的に除去できる。
　フィルタの臨界表面張力は、７０ｍＮ／ｍ以上が好ましい。上限は、９５ｍＮ／ｍ以下が好ましい。中でも、７５～８５ｍＮ／ｍがより好ましい。
　臨界表面張力の値は、製造メーカーの公称値である。
　臨界表面張力が上記範囲のフィルタを使用することで、欠陥の原因となり易い極性の高い異物を組成物からより効果的に除去できる。
　フィルタの孔径は、０．００１～１．０μｍが好ましく、０．０２～０．５μｍがより好ましく、０．０１～０．１μｍがさらに好ましい。フィルタの孔径を上記範囲である場合、ろ過詰まりを抑制しつつ、組成物から微細な異物を除去できる。
　フィルタは、２種以上のフィルタを組み合わせてもよい。
　第１フィルタを用いたフィルタリングは、１回または２回以上行ってもよい。
　第１フィルタと、第１フィルタとは異なる第２フィルタを組み合わせて２回以上フィルタリングを行う場合、各フィルタは、同一、および、不同のいずれであってもよく、不同であることが好ましい。第１フィルタと第２フィルタとは、孔径、および、構成素材のうちの少なくとも一方が異なっていることが好ましい。
　２回目以降のフィルタリングの孔径が、１回目のフィルタリングの孔径より、同じまたは小さい方が好ましい。また、上記フィルタの孔径の範囲内で、異なる孔径の第１フィルタを組み合わせてもよい。孔径は、フィルタメーカーの公称値を参照できる。
　フィルタとしては、例えば、日本ポール社製、アドバンテック東洋社製、日本インテグリス社製、および、キッツマイクロフィルタ社製のフィルタが挙げられる。
　具体的には、ポリアミド製のＰ－ナイロンフィルター（孔径０．０２μｍ、臨界表面張力　７７ｍＮ／ｍ、日本ポール社製）、高密度ポリエチレン製のＰＥ・クリーンフィルタ（孔径０．０２μｍ、日本ポール社製）、および、高密度ポリエチレン製のＰＥ・クリーンフィルタ（孔径０．０１μｍ、日本ポール社製）が挙げられる。
　第２フィルタとしては、例えば、第１フィルタと同様の材料で形成されたフィルタが挙げられる。
　第２フィルタの孔径は、第１フィルタの孔径と同じであってもよい。
　第２フィルタの孔径が第１フィルタの孔径より小さい場合、第１フィルタの孔径に対する第２フィルタの孔径の比（第２フィルタの孔径／第１フィルタの孔径）は、０．０１～０．９９が好ましく、０．１～０．９がより好ましく、０．３～０．９がさらに好ましい。第２フィルタの孔径が上記範囲である場合、組成物に混入している微細な異物がより除去できる。
　第１フィルタを用いたフィルタリングは、例えば、組成物の一部の成分が含まれる混合液で行い、これに残りの成分を混合して組成物を調製した後で、第２フィルタを用いたフィルタリングを行ってもよい。
　使用されるフィルタは、組成物をろ過する前に、洗浄処理することが好ましい。
　洗浄処理は、液体を用いる洗浄処理が好ましく、組成物、および、組成物に含まれる成分を含む液体を用いる洗浄処理がより好ましい。
　フィルタリング時の組成物の温度としては、室温（２５℃）以下が好ましく、２３℃以下がより好ましく、２０℃以下がさらに好ましい。下限は、０℃以上が好ましく、５℃以上がより好ましく、１０℃以上がさらに好ましい。
　上記温度である場合、組成物に含まれる粒子異物および不純物の量が少なくなるため、フィルタリングがより効率的にできる。
（除電工程）
　組成物の製造方法は、さらに、組成物を除電する除電工程を含んでいてもよい。
（容器）
　組成物を収容する容器としては、例えば、公知の容器を使用できる。
　容器は、半導体用途向けの容器内のクリーン度が高く、かつ、不純物の溶出が少ないものが好ましい。
　容器としては、例えば、「クリーンボトル」シリーズ（アイセロ化学社製）、および、「ピュアボトル」（コダマ樹脂工業製）が挙げられる。また、原材料、および、組成物への不純物混入（コンタミ）防止の点で、容器内壁を６種の樹脂からなる６層構造である多層容器、または、７種の樹脂からなる７層構造である多層容器を使用することも好ましい。
　多層容器としては、例えば、特開２０１５－１２３３５１号公報に記載の容器が挙げられ、それらの内容は本明細書に組み込まれる。
　容器内壁の材料としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、および、ポリエチレン－ポリプロピレン樹脂からなる群より選択される少なくとも１つの第１樹脂、第１樹脂とは異なる第２樹脂、ならびに、ステンレス、ハステロイ、インコネル、および、モネル等の金属が挙げられる。また、容器内壁は、上記材料を用いて、形成されるまたは被覆されることが好ましい。
　第２樹脂としては、フッ素樹脂（パーフルオロ樹脂）が好ましい。
　フッ素樹脂を用いた場合、エチレンまたはプロピレンのオリゴマーの溶出を抑制できる。
　上記容器としては、例えば、ＦｌｕｏｒｏＰｕｒｅＰＦＡ複合ドラム（Ｅｎｔｅｇｒｉｓ社製）、特表平３－５０２６７７号公報の第４頁、国際公開第２００４／０１６５２６号パンフレットの第３頁、ならびに、国際公開第９９／０４６３０９号パンフレットの第９頁、および、第１６頁に記載の容器が挙げられる。
　容器内壁としては、フッ素樹脂以外に、例えば、石英、および、電解研磨された金属材料（電解研磨済みの金属材料）も好ましい。
　電解研磨された金属材料に用いられる金属材料は、クロム（Ｃｒ）、および、ニッケル（Ｎｉ）からなる群より選択される少なくとも１つを含み、Ｃｒ、および、Ｎｉの合計含有量が金属材料の全質量に対して２５質量％超である金属材料が好ましい。例えば、ステンレス鋼、および、Ｎｉ－Ｃｒ合金が挙げられる。
　金属材料におけるＣｒ、および、Ｎｉの合計含有量は、金属材料の全質量に対して、２５質量％以上が好ましく、３０質量％以上がより好ましい。上限は、金属材料の全質量に対して、９０質量％以下が好ましい。
　ステンレス鋼としては、例えば、公知のステンレス鋼が挙げられる。
　中でも、Ｎｉを８質量％以上含むステンレス鋼が好ましく、Ｎｉを８質量％以上含むオーステナイト系ステンレス鋼がより好ましい。
　オーステナイト系ステンレス鋼としては、例えば、ＳＵＳ（Ｓｔｅｅｌ　Ｕｓｅ　Ｓｔａｉｎｌｅｓｓ）３０４（Ｎｉ含有量：８質量％、Ｃｒ含有量：１８質量％）、ＳＵＳ３０４Ｌ（Ｎｉ含有量：９質量％、Ｃｒ含有量：１８質量％）、ＳＵＳ３１６（Ｎｉ含有量：１０質量％、Ｃｒ含有量：１６質量％）、および、ＳＵＳ３１６Ｌ（Ｎｉ含有量：１２質量％、Ｃｒ含有量：１６質量％）が挙げられる。
　Ｎｉ－Ｃｒ合金としては、例えば、公知のＮｉ－Ｃｒ合金が挙げられる。
　中でも、Ｎｉ含有量が４０～７５質量％であり、Ｃｒ含有量が１～３０質量％であるＮｉ－Ｃｒ合金が好ましい。
　Ｎｉ－Ｃｒ合金としては、例えば、ハステロイ、モネル、および、インコネルが挙げられる。具体的には、ハステロイＣ－２７６（Ｎｉ含有量：６３質量％、Ｃｒ含有量：１６質量％）、ハステロイ－Ｃ（Ｎｉ含有量：６０質量％、Ｃｒ含有量：１７質量％）、および、ハステロイＣ－２２（Ｎｉ含有量：６１質量％、Ｃｒ含有量：２２質量％）が挙げられる。
　Ｎｉ－Ｃｒ合金は、必要に応じて、上記合金以外に、さらに、ホウ素、ケイ素、タングステン、モリブデン、銅、または、コバルトを含んでいてもよい。
　金属材料を電解研磨する方法としては、例えば、公知の方法が挙げられる。
　具体的には、特開２０１５－２２７５０１号公報の段落［００１１］～［００１４］、および、特開２００８－２６４９２９号公報の段落［００３６］～［００４２］に記載された方法が挙げられ、それらの内容は本明細書に組み込まれる。
　金属材料はバフ研磨されていることが好ましい。
　バフ研磨の方法としては、例えば、公知の方法が挙げられる。
　バフ研磨の仕上げに用いられる研磨砥粒のサイズは、金属材料の表面の凹凸がより小さくなりやすい点で、＃４００以下が好ましい。バフ研磨は、電解研磨の前に行われることが好ましい。
　金属材料は、研磨砥粒のサイズ等の番手を変えて行われる複数段階のバフ研磨、酸洗浄、および、磁性流体研磨等を、１または２以上組み合わせて処理されてもよい。
　容器は、組成物を充填する前に容器内部を洗浄することが好ましい。
　洗浄に用いる液体は、用途に応じて適宜選択でき、組成物または組成物に添加している成分の少なくとも１つを含む液体が好ましい。
　保管における組成物中の成分の変化を防ぐ点で、容器内を純度９９．９９９９５体積％以上の不活性ガス（例えば、窒素、および、アルゴン）で置換してもよい。特に含水率が少ないガスが好ましい。また、組成物を収容した容器の輸送、および、保管の際には、常温、および、温度制御のいずれであってもよい。中でも、変質を防ぐ点で、－２０～２０℃の範囲に温度制御することが好ましい。
｛用途｝
　組成物は、半導体処理に用いられる。より具体的には、半導体デバイス用が好ましい。
　「半導体デバイス用」とは、半導体デバイスの製造の際に用いられることを意味する。
　組成物は、半導体デバイスを製造するための工程にも用いることができ、例えば、基板上に存在するシリコンで構成される材料、絶縁膜、レジスト膜、反射防止膜、エッチング残渣物、および、アッシング残渣物（以下、単に「残渣物」ともいう。）等の処理に使用できる。組成物は、化学機械研磨後の基板の処理に用いてもよい。特に、ＳｉとＳｉＧｅとを含む被処理物（以下、単に「被処理物」ともいう。）の処理に、組成物は好ましく用いられる。
｛被処理物｝
　被処理物は、ＳｉとＳｉＧｅとを含む。
　被処理物はＳｉとＳｉＧｅとを含んでいれば特に制限されないが、通常、基板上にＳｉおよびＳｉＧｅが配置されている。
　ここで「基板上」とは、基板の表裏、側面、および溝内のいずれの態様も含む。
　また、「基板上にＳｉとＳｉＧｅとが配置されている」とは、基板の表面上に直接ＳｉとＳｉＧｅとがある場合、および、基板上に他の層を介してＳｉとＳｉＧｅとがある場合も含む。
　また、「基板上にＳｉとＳｉＧｅとが配置されている」とは、ＳｉとＳｉＧｅとが基板上に同時に存在していれば、その存在形態は問わない。例えば、ＳｉとＳｉＧｅとが接していてもよく、他の層や部材を介して接していてもよい。他にも、同一基板上に存在するがＳｉとＳｉＧｅとが接していない形態であってもよい。
　基板とは、特に制限されないが、例えば、金属基板、半導体基板、金属以外の導電性基板、金属酸化物基板、ガラス基板、および、樹脂基板が挙げられる。中でも、半導体基板が好ましい。
　半導体基板としては、例えば、半導体ウエハ、フォトマスク用ガラス基板、液晶表示用ガラス基板、プラズマ表示用ガラス基板、ＦＥＤ（Ｆｉｅｌｄ　Ｅｍｉｓｓｉｏｎ　Ｄｉｓｐｌａｙ）用基板、光ディスク用基板、磁気ディスク用基板、および、光磁気ディスク用基板が挙げられる。
　半導体基板を構成する材料としては、例えば、ケイ素、および、ＧａＡｓ等の第ＩＩＩ－Ｖ族化合物、ならびに、それらの組み合わせが挙げられる。
　被処理物の用途としては、例えば、ＤＲＡＭ（Ｄｙｎａｍｉｃ　Ｒａｎｄｏｍ　Ａｃｃｅｓｓ　Ｍｅｍｏｒｙ）、ＦＲＡＭ（登録商標）（Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｒａｎｄｏｍ　Ａｃｃｅｓｓ　Ｍｅｍｏｒｙ）、ＭＲＡＭ（Ｍａｇｎｅｔｏｒｅｓｉｓｔｉｖｅ　Ｒａｎｄｏｍ　Ａｃｃｅｓｓ　Ｍｅｍｏｒｙ）、ＰＲＡＭ（Ｐｈａｓｅ　ｃｈａｎｇｅ　Ｒａｎｄｏｍ　Ａｃｃｅｓｓ　Ｍｅｍｏｒｙ）、ロジック回路、および、プロセッサが挙げられる。
　基板上のＳｉまたはＳｉＧｅの形態としては、膜状、配線状、板状、柱状、および、粒子状に配置された形態のいずれであってもよい。
　被処理物は、ＳｉおよびＳｉＧｅ以外に、所望に応じた層もしくは構造、または、その両方を含んでいてもよい。
　例えば、基板上には、金属配線、ゲート電極、ソース電極、ドレイン電極、絶縁層、強磁性層、および、非磁性層からなる群より選択される１つ以上の部材が配置されていてもよい。
　基板は、曝露された集積回路構造を含んでいてもよい。
　集積回路構造としては、例えば、金属配線および誘電材料等の相互接続機構が挙げられる。相互接続機構に使用する金属および合金としては、例えば、アルミニウム、銅アルミニウム合金、銅、ニッケル、ニッケルシリサイド、コバルト、コバルトシリサイド、ルテニウム、白金、金、チタン、タンタル、タングステン、ケイ素、窒化チタン、および、窒化タンタルが挙げられる。基板は、酸化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、および、炭素ドープ酸化ケイ素からなる群より選択される材料の層を１つ以上含んでいてもよい。
｛被処理物の処理方法｝
　本発明の被処理物の処理方法（以下、「本処理方法」ともいう。）は、ＳｉおよびＳｉＧｅを含む被処理物と、上述した組成物を接触させる工程Ａを有する。本処理方法を実施することにより、被処理物中のＳｉが選択的にエッチングされる。
　本処理方法で用いられる被処理物については上述したとおりである。
　接触させる方法としては、例えば、タンクに入れた組成物中に被処理物を浸漬する方法、被処理物上に組成物を噴霧する方法、被処理物上に組成物を流す方法、および、それらを組み合わせた方法が挙げられ、被処理物を組成物に浸漬する方法が好ましい。
　さらに、組成物の洗浄能力をより増進するために、機械式撹拌方法を用いてもよい。
　機械式撹拌方法としては、例えば、被処理物上で組成物を循環させる方法、被処理物上で組成物を流過または噴霧させる方法、および、超音波またはメガソニックにて組成物を撹拌する方法が挙げられる。
　工程Ａの処理時間は、適宜調整できる。
　処理時間（組成物と被処理物との接触時間）は、０．２５～１０分間が好ましく、０．５～２分間がより好ましい。
　処理の際の組成物の温度は、２０～１００℃が好ましく、４０～８０℃がより好ましい。
＜その他工程＞
　本処理方法は、上記工程Ａ以外に、その他の工程を有していてもよい。
　その他の工程としては、例えば、金属配線、ゲート構造、ソース構造、ドレイン構造、絶縁層、強磁性層、および、非磁性層等からなる群より選択される１つ以上の各構造の形成工程（例えば、層形成、エッチング、化学機械研磨、および、変成）、ならびに、レジストの形成工程、露光工程、除去工程、熱処理工程、洗浄工程、および、検査工程が挙げられる。
　本処理方法は、バックエンドプロセス（ＢＥＯＬ：Ｂａｃｋ　ｅｎｄ　ｏｆ　ｔｈｅ　ｌｉｎｅ）、ミドルプロセス（ＭＯＬ：Ｍｉｄｄｌｅ　ｏｆ　ｔｈｅ　ｌｉｎｅ）、および、フロントエンドプロセス（ＦＥＯＬ：Ｆｒｏｎｔ　ｅｎｄ　ｏｆ　ｔｈｅ　ｌｉｎｅ）中のいずれの段階で行ってもよく、フロントエンドプロセスまたはミドルプロセス中で行うことが好ましい。
　以下に実施例に基づいて本発明をさらに詳細に説明する。
　以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、および、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更できる。従って、本発明の範囲は以下に示す実施例により制限的に解釈されるべきものではない。
｛組成物の調製｝
　実施例１については、超純水に、特定第４級アンモニウムとしてジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、極性有機溶剤としてジメチルスルホキシドおよびモノエタノールアミン、ならびに、含窒素化合物としてヒドラジンを表１に示す含有量となるようにそれぞれ添加して、混合液とした後、混合液を撹拌機によって十分に撹拌し、ｐＨを調整して、実施例１の組成物を得た。
　表１または２に従って各成分の種類および量を変更した以外は、実施例１と同様の手順で、実施例２～２７の組成物、および、比較例１～４の組成物を調製した。
　なお、表中に記載される「－」の記号は、当該成分を添加しなかったことを表す。また、化合物が記載される欄中、同一欄に複数の化合物が記載されている場合、それら両方を添加したことを表す。その場合の含有率はその欄の右に順に記載される通りである。
　各組成物において、各種成分の含有量は表中に記載のとおりである。ただし、水の含有量は各組成物の残部である。また、各組成物が示したｐＨも表中に記載のとおりである。
　なお、表に示す各種成分はいずれも、半導体グレードに分類されるもの、または、それに準ずる高純度グレードに分類されるものを使用した。
　また、組成物中のＣｒ、Ｆｅ、および、Ｃｕの金属元素の濃度は、表中の値となるように、組成物にこれらの成分の添加を行ったり、組成物に対してろ過処理を実施したりすることにより、適宜調整した。
［成分］
　以下に、各組成物の調製に用いた各成分について示す。
（ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩）
　・ジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド
　・メチルトリス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド
　・４－メチル－４－（２－ヒドロキシエチル）モルホリニウムヒドロキシド
　・オキシジエチレンビス［ジメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド］
　・コリン：トリメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド
　・（比較例）ＴＭＡＨ：テトラメチルアンモニウムヒドロキシド
（極性有機溶剤）
　・ＤＭＳＯ：ジメチルスルホキシド
　・ＭＥＡ：モノエタノールアミン
　・スルホラン
（含窒素化合物）
　・ヒドラジン
　・トリメチルアミン
　・Ｎ，Ｎ－ジメチルエタノールアミン
　・Ｎ－メチルジエタノールアミン
　・Ｎ－メチルモルホリン
　・ビス（２－ジメチルアミノエチル）エーテル
（水）
　・超純水
（添加剤）
　・防食剤：キサンチン
　・界面活性剤１：オリエンタル・ユニオン・ケミカル社製「ＴＤＫ９」（商品名）、ＨＬＢ値：１３．３
　・界面活性剤２：オリエンタル・ユニオン・ケミカル社製「ＴＤＫ１２」（商品名）、ＨＬＢ値：１４．５
　・界面活性剤３：ダウ・ケミカル社製「Ｔｒｉｔｏｎ（商標）　ＣＦ１０」（商品名）、ＨＬＢ値：１２．６
　・界面活性剤４：オリエンタル・ユニオン・ケミカル社製「ＴＤＫ４０」（商品名）、ＨＬＢ値：１８．０
　・界面活性剤５：ダウ・ケミカル社製「Ｔｒｉｔｏｎ（商標）　ＣＦ１２」（商品名）、ＨＬＢ値：１０．６
　・界面活性剤６：ベンジルドデシルジメチルアンモニウム塩化物
　・界面活性剤７：竹本油脂社製「パイオニンＭＡ－１６００」（商品名）
｛評価｝
　各種評価方法について以下に詳述する。
［ｐＨ］
　組成物のｐＨは、２５℃において、ｐＨメーター（株式会社堀場製作所製、Ｆ－５１（商品名））を用いて測定することにより得た。
［Ｃｒ、ＦｅおよびＣｕの含有量］
　組成物に含まれるＣｒ、ＦｅおよびＣｕの金属元素の量は、以下の測定条件で測定した。
　各実施例および各比較例の組成物を、Ａｇｉｌｅｎｔ　８８００　トリプル四重極ＩＣＰ－ＭＳ（半導体分析用、オプション＃２００）を用いて測定した。
（測定条件）
　サンプル導入系は、石英のトーチと同軸型ＰＦＡ（パーフルオロアルコキシアルカン）ネブライザ（自吸用）、および、白金インターフェースコーンを使用した。クールプラズマ条件の測定パラメータは以下のとおりである。
・ＲＦ（Ｒａｄｉｏ　　Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ）出力（Ｗ）：６００
・キャリアガス流量（Ｌ／ｍｉｎ）：０．７
・メークアップガス流量（Ｌ／ｍｉｎ）：１
・サンプリング深さ（ｍｍ）：１８
［エッチングレート］
　組成物によるＳｉＧｅのエッチングレート（ＥＲ（ＳｉＧｅ））、および、ＳｉＧｅに対するＳｉのエッチングレートの比（ＥＲＲ（Ｓｉ／ＳｉＧｅ））の評価は、以下の手順で行った。
　市販の１２インチのシリコンウエハ上にＳｉＧｅ層（質量比：Ｓｉ／Ｇｅ＝４／１）をヘテロエピタキシーにより形成し、ウエハから２ｃｍ角に切り出したチップを試験片として得た。
　得られた試験片上のＳｉＧｅ層の厚みは分光エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン社製「Ｖａｃｅ」）を用いて測定した。
　試験片を、各実施例または各比較例の組成物を満たした容器に入れ、組成物を撹拌してエッチング処理を２０分間実施した。組成物の温度は４０℃であった。
　エッチング処理後、試験片を窒素ブローで乾燥し、ＳｉＧｅ層の厚みを分光エリプソメーターで測定した。エッチング処理前後のＳｉＧｅ層の厚みの変化から、ＥＲ（ＳｉＧｅ）（Å／ｍｉｎ）を算出した。
　ＳｉＧｅ層をＳｉ層とし、シリコンウエハをシリコンゲルマニウムウエハとして同様の試験を実施し、ＥＲ（Ｓｉ）（Å／ｍｉｎ）を算出し、ＥＲＲ（Ｓｉ／ＳｉＧｅ）を算出した。
　なお、ＥＲ（ＳｉＧｅ）およびＥＲＲ（Ｓｉ／ＳｉＧｅ）は以下の評価基準を設け、これに従って評価した。評価結果を表１または２に示す。
　なお、ＥＲ（ＳｉＧｅ）は値が小さいことが好ましく、ＥＲＲ（Ｓｉ／ＳｉＧｅ）は値が大きいことが好ましい。
（ＥＲ（ＳｉＧｅ）の評価基準）
　Ａ：１０Å／分未満
　Ｂ：１０Å／分以上、２０Å／分未満
　Ｃ：２０Å／分以上、３０Å／分未満
　Ｄ：３０Å／分以上
（ＥＲＲ（Ｓｉ／ＳｉＧｅ）の評価基準）
　Ａ：３０以上
　Ｂ：２０以上３０未満
　Ｃ：１０以上２０未満
　Ｄ：１０未満
［欠陥抑制性］
　組成物を用いて処理を行った際の欠陥抑制性の評価は、以下の方法で行った。
　シリコンウエハを回転させながら、シリコンウエハの表面上に各組成物を０．５ｍＬスピン吐出した。
　シリコンウエハをスピン乾燥させた後、表面検査装置（ＳＰ－５、ＫＬＡ－Ｔｅｎｃｏｒ社製）を用いて、シリコンウエハ上に存在する欠陥数を計測した。
　なお、欠陥抑制性は以下の評価基準を設け、これに従って評価した。評価結果を表１または２に示す。
（欠陥抑制性の評価基準）
　Ａ：シリコンウエハ上の欠陥数が１０００個未満
　Ｂ：シリコンウエハ上の欠陥数が１０００個以上
　なお、後述する実施例のいくつかはウエハ上の欠陥数が１０００個以上であったが、組成物の欠陥抑制性は実用上許容できるレベルであった。
　表中、各記載は以下を表す。
　各成分の「含有率」は、組成物の全質量に対する各成分の含有率（質量％）を表す。
　含窒素化合物列の「Ｂ／Ａ」は、特定第４級アンモニウム塩の質量に対する含窒素化合物の質量の比を表す。
　金属成分列の「Ｃ／Ｂ」は、含窒素化合物の質量に対する金属成分の質量の比を示す。
　「Ｂ／Ａ」および「Ｃ／Ｂ」欄の数値における「Ｅ－ｎ」の表記は、「×１０－ｎ」を意味し、「Ｅ＋ｎ」の表記は、「×１０ｎ」を意味する。ｎは整数を表す。
　添加剤列の、例えば表２の「界面活性剤１（１３．３）」の表記は、界面活性剤１を添加し、界面活性剤のＨＬＢ値が１３．３であることを示す。
　「＜０．００１」は、０．００１未満であることを意味する。
　数値が記載される列中の「－」表記は、その化合物等が添加されていないか、その値が計算できないことを表す。
　ＥＲ（ＳｉＧｅ）、ＥＲＲ（Ｓｉ／ＳｉＧｅ）、および、欠陥抑制性の欄に記載されるＡ～Ｄ、または、ＡもしくはＢは、それぞれ上記基準で評価したものを表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
　表１および２の結果から、実施例と比較例から、組成物は、ＳｉＧｅのエッチングが抑制され、ＳｉＧｅのエッチングレートに対するＳｉのエッチングレートの比が大きいことが確認された。
　実施例１７と１８との比較から、含窒素化合物の含有量が、組成物の全質量に対して、０．０００１～１．００質量％であると、本発明の効果がより優れることが確認された。
　実施例４および６と、実施例３および５との比較から、極性有機溶剤の含有量が、組成物の全質量に対して、１５～８５質量％であると、本発明の効果がより優れることが確認された。
　実施例２、３および７の比較から、２種以上の極性有機溶剤を組成物に含むと、本発明の効果がより優れることが確認された。
　実施例１と２との比較から、極性有機溶剤がヒドロキシル基を有すると、本発明の効果がより優れることが確認された。
　実施例１と１４との比較から、式（３）中のＲ１、Ｒ３、および、Ｒ４がメチル基であり、Ｒ２がエチレン基であるアンモニウムカチオンを含まないと、ＳｉＧｅのエッチングがより抑制されることが確認された。
　実施例１６および１９と他の実施例との比較から、含窒素化合物の含有量に対する金属成分の含有量の比が１×１０－７～１であると、本発明の効果がより優れることが確認された。具体的には、実施例１９では上記比の下限未満であるため、ＥＲＲ（Ｓｉ/ＳｉＧｅ）の評価が「Ｂ」になっており、実施例１６では上記比の上限超であるため、欠陥抑制性が「Ｂ」となっている。なお、実施例１６ではＥＲ（ＳｉＧｅ）の評価が「Ｂ」となっているが、これは主にコリンを使用したことに由来する。
　実施例２１～２３と実施例２４～２７との比較から、界面活性剤を添加剤として組成物が含む場合、界面活性剤が、ＨＬＢ値が１２．０～１５．０のノニオン性界面活性剤である場合、本発明の効果がより優れることが確認された。

Claims (15)

  1. 　半導体処理用組成物であって、
    　ヒドロキシル基を有する第４級アンモニウム塩と、
    　極性有機溶剤と、
    　式（１）で表される化合物、式（２）で表される化合物、および、これらの塩からなる群より選択される少なくとも１種の含窒素化合物と、
    　水と、を含み、
    　前記第４級アンモニウム塩に対する、前記含窒素化合物の質量比が０．００００１～０．１０である、半導体処理用組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
    　式（１）中、Ｒ１２は、アミノ基または炭素数１～１６のアルキル基を表す。Ｒ１３、および、Ｒ１４は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１～１６のアルキル基を表し、前記アルキル基は、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。Ｒ１２とＲ１３、Ｒ１３とＲ１４、および、Ｒ１２とＲ１４は、それぞれ独立に、互いに結合して環構造を形成していてもよい。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
    　式（２）中、Ｒ１５は、－Ｏ－基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキレン基を表す。Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８、および、Ｒ１９は、それぞれ独立に、炭素数１～１６のアルキル基を表し、前記アルキル基は、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。
  2. 　前記含窒素化合物の含有量が、前記半導体処理用組成物の全質量に対して、０．０００１～１．００質量％である、請求項１に記載の半導体処理用組成物。
  3. 　前記極性有機溶剤の含有量が、前記半導体処理用組成物の全質量に対して、１５～８５質量％である、請求項１または２に記載の半導体処理用組成物。
  4. 　２種以上の前記極性有機溶剤を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
  5. 　前記極性有機溶剤が、ヒドロキシル基を有する、請求項１～４のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
  6. 　前記第４級アンモニウム塩が、式（３）で表されるアンモニウムカチオン、または、式（４）で表されるアンモニウムカチオンを含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
    　式（３）中、Ｒ１、Ｒ３、および、Ｒ４は、それぞれ独立に、炭素数１～１６のアルキル基を表し、前記アルキル基は、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。Ｒ２は、－Ｏ－基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキレン基を表す。Ｒ１とＲ３、Ｒ３とＲ４、および、Ｒ１とＲ４は、それぞれ独立に、互いに結合して環構造を形成していてもよい。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
    式（４）中、Ｒ５、Ｒ６、および、Ｒ７は、それぞれ独立に、－Ｏ－基を有していてもよい炭素数１～１６のアルキレン基を表す。Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、および、Ｒ１１は、それぞれ独立に、炭素数１～１６のアルキル基を表し、前記アルキル基は、ヒドロキシル基、および、－Ｏ－基からなる群より選択される１種以上の基を有していてもよい。
  7. 　前記第４級アンモニウム塩が、前記式（３）中のＲ１、Ｒ３、および、Ｒ４がメチル基であり、かつ、Ｒ２がエチレン基であるアンモニウムカチオンを含まない、請求項６に記載の半導体処理用組成物。
  8. 　前記第４級アンモニウム塩が、ジメチルビス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、メチルトリス（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド、４－メチル－４－（２－ヒドロキシエチル）モルホリニウムヒドロキシド、および、オキシジエチレンビス［ジメチル（２－ヒドロキシエチル）アンモニウムヒドロキシド］からなる群より選択される少なくとも１つ以上を含む、請求項１～７のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
  9. 　ｐＨが１１．０以上である、請求項１～８のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
  10. 　Ｃｒ、Ｆｅ、および、Ｃｕからなる群より選択される少なくとも１種の金属元素を含む金属成分をさらに含み、
    　前記金属元素の含有量が、前記半導体処理用組成物の全質量に対して、１質量ｐｐｔ～１質量ｐｐｍである、請求項１～９のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
  11. 　前記含窒素化合物の含有量に対する、前記金属元素の含有量の比が、１×１０－７～１である、請求項１０に記載の半導体処理用組成物。
  12. 　界面活性剤をさらに含む、請求項１～１１のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
  13. 　前記界面活性剤が、ＨＬＢ値が１２．０～１５．０のノニオン性界面活性剤である、請求項１２に記載の半導体処理用組成物。
  14. 　シリコン、および、シリコンゲルマニウムを含む被処理物を処理するために用いられる、請求項１～１３のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物。
  15. 　シリコン、および、シリコンゲルマニウムを含む被処理物と、請求項１～１４のいずれか１項に記載の半導体処理用組成物とを接触させて、前記シリコンを除去する、被処理物の処理方法。
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