WO2022176884A1

WO2022176884A1 - 光学フィルムの製造方法

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Publication number: WO2022176884A1
Application number: PCT/JP2022/006088
Authority: WO
Inventors: 輝丸山; 啓祐小玉
Original assignee: 富士フイルム株式会社
Priority date: 2021-02-16
Filing date: 2022-02-16
Publication date: 2022-08-25
Also published as: JPWO2022176884A1

Abstract

本発明は、光学異方性層の配向欠陥が抑制され、かつ、光学異方性層の配向ムラが視認されにくい、光学フィルムの製造方法を提供することを課題とする。本発明の光学フィルムの製造方法は、基材表面に配向規制力を付与する工程１と、基材上に、重合性液晶化合物および溶媒を含む重合性液晶組成物を塗布して、重合性液晶化合物を配向させ、重合性液晶化合物の配向状態を固定化して、光学異方性層を形成する工程２と、を有し、溶媒のＳＰ値と基材のＳＰ値との差が４～８ＭＰａ^１／２である。

Description

光学フィルムの製造方法

　本発明は、光学フィルムの製造方法に関する。

　屈折率異方性を持つ光学異方性層は、表示装置の反射防止膜、および、液晶表示装置の光学補償フィルムなどの種々の用途に適用されている。
　特許文献１においては、光学異方性層を形成する方法として、基材上にラビング処理された配向膜を形成し、その配向膜上に液晶化合物を含む組成物を塗布して、光学異方性層を形成する方法が知られている。

特開２０１６－１５０２８６号公報

　一方で、本発明者らの検討によれば、特許文献１の方法においては、ラビング処理を実施した際に配向膜片が飛散して、結果として配向膜上に配置される光学異方性層の配向欠陥が生じていた。
　そこで、配向膜を設けることなく、基材に延伸処理等の工程で基材表面に液晶の配向規制力を付与して、その上に光学異方性層を形成しようとしたところ、基材表面の配向規制力のムラに起因して、その上に形成された光学異方性層の配向性にムラが生じるとの課題があった。

　本発明は、上記実情に鑑みて、基材と光学異方性層とを含み、光学異方性層の配向欠陥が抑制され、かつ、光学異方性層の配向ムラが視認されにくい、光学フィルムの製造方法を提供することを課題とする。

　本発明者らは、従来技術の問題点について鋭意検討した結果、以下の構成により上記課題を解決できることを見出した。

（１）　基材に配向規制力を付与する工程１と、
　基材上に、重合性液晶化合物および溶媒を含む重合性液晶組成物を塗布して、重合性液晶化合物を配向させ、重合性液晶化合物の配向状態を固定化して、光学異方性層を形成する工程２と、を有し、溶媒のＳＰ値と基材のＳＰ値との差が４～８ＭＰａ^１／２である、光学フィルムの製造方法。
（２）　工程１が、基材表面にラビング処理を施す工程、または、基材に延伸処理を施す工程である、（１）に記載の光学フィルムの製造方法。
（３）　基材が、セルロースアシレート、ポリ（メタ）アクリレート、ポリスチレン、シクロオレフィンおよび、ポリカーボネートからなる群から選択されるポリマーを含む、（１）または（２）に記載の光学フィルムの製造方法。
（４）　基材がその幅手方向と異なる方向に遅相軸を有する、（１）～（３）のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
（５）　溶媒のＳＰ値と、重合性液晶化合物のＳＰ値との差が、８．０ＭＰａ^１／２以下である、（１）～（４）のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
（６）　重合性液晶組成物が、キラル剤をさらに含む、（１）～（５）のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
（７）　光学異方性層が、厚み方向を螺旋軸とする捩れ配向した重合性液晶化合物を固定してなる層を含む、（１）～（６）のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。

　本発明によれば、基材と光学異方性層とを含み、光学異方性層の配向欠陥が抑制され、かつ、光学異方性層の配向ムラが視認されにくい、光学フィルムの製造方法を提供できる。

製造した光学フィルムの断面図である。

　以下、本発明について詳細に説明する。なお、本明細書において「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。まず、本明細書で用いられる用語について説明する。

　本明細書中における「光」とは、活性光線または放射線を意味し、例えば、水銀灯の輝線スペクトル、エキシマレーザーに代表される遠紫外線、極紫外線（ＥＵＶ光：Extreme Ultraviolet）、Ｘ線、紫外線、および電子線（ＥＢ：Electron Beam）などを意味する。なかでも、紫外線が好ましい。

　本明細書では、「可視光」とは、３８０～７８０ｎｍの光のことをいう。また、本明細書では、測定波長について特に付記がない場合は、測定波長は５５０ｎｍである。
　本明細書では、「（メタ）アクリル」とはアクリルおよびメタクリルの総称であり、「（メタ）アクリレート」とはアクリレートおよびメタクリレートの総称であり、「（メタ）アクリルアミド」とはアクリルアミドおよびメタクリルアミドの総称である。

　本明細書においてＳＰ値は、原子団寄与法により算出されるハンセン溶解度パラメータ（以下ＳＰ値）を意図する。
　後述する基材のＳＰ値（δｄ、δｐ、δｈ）は市販のソフトウェアＨＳＰｉＰ（ｖｅｒ．５．１．０８）により計算された値を用いることができ、例えば、本願実施例のＣＯＰのハンセン溶解度パラメータ（ＨＳＰ）は、市販のソフトウェアＨＳＰｉＰ（ｖｅｒ．５．１．０８）に記載のＣＹＣＬＩＣＯＬＥＦＩＮＣＯＰＯＬＹＭＥＲ（ＣＯＣ）の値を使用する。
　溶剤および重合性液晶化合物のＳＰ値（δｄ、δｐ、δｈ）は、ＨＳＰｉＰ（ｖｅｒ．５．１.０８）のＤＩＹ機能において各溶媒および重合性液晶化合物のＳＭＩＬＥＳを入力し計算した値を使用する。
　異なる素材のＳＰ値の差（以下、ΔＳＰ値）は下記式（Ｘ）により算出することができる。
式（Ｘ）　　ΔＳＰ値＝（４×（Δδｄ）^２＋（Δδｐ）^２＋（Δδｈ）^２）^０．５
　ここで、Δδｄ、Δδｐ、および、Δδｈは、それぞれΔＳＰ値を求めたい素材同士のδｄ、δｐ、および、δｈの差を意味する。例えば、溶媒のＳＰ値（δｄ_１、δｐ_１、δｈ_１）と基材のＳＰ値（δｄ_２、δｐ_２、δｈ_２）との差（ΔＳＰ値）は、式（Ｙ１）により算出できる。
式（Ｙ１）　ΔＳＰ値＝（４×（δｄ_１－δｄ_２）^２＋（δｐ_１－δｐ_２）^２＋（δｈ_１－δｈ_２）^２）^０．５
　また、溶媒のＳＰ値（δｄ_１、δｐ_１、δｈ_１）と重合性液晶化合物のＳＰ値（δｄ_３、δｐ_３、δｈ_３）との差（ΔＳＰ値）は、式（Ｙ２）により算出できる。
式（Ｙ２）　ΔＳＰ値＝（４×（δｄ_１－δｄ_３）^２＋（δｐ_１－δｐ_３）^２＋（δｈ_１－δｈ_３）^２）^０．５
　なお、基材を構成するポリマーが複数の繰り返し単位からなるコポリマーの場合、各繰り返し単位のＳＰ値（δｄ、δｐ、δｈ）に、各繰り返し単位の体積分率を乗じて和を求めることで基材を構成するポリマーのＳＰ値を算出することができる。例えば、繰り返し単位Ａと繰り返し単位Ｂとをそれぞれ４０体積％および６０体積％で含むコポリマーの場合、コポリマーのＳＰ値（δｄ_ｃ、δｐ_ｃ、δｈ_ｃ）は、繰り返し単位ＡのＳＰ値（δｄ_ａ、δｐ_ａ、δｈ_ａ）と繰り返し単位ＢのＳＰ値（δｄ_ｂ、δｐ_ｂ、δｈ_ｂ）とを用いて式（Ｚ１）～（Ｚ３）により算出できる。
式（Ｚ１）　δｄ_ｃ＝δｄ_ａ×０．４＋δｄ_ｂ×０．６
式（Ｚ２）　δｐ_ｃ＝δｐ_ａ×０．４＋δｐ_ｂ×０．６
式（Ｚ３）　δｈ_ｃ＝δｈ_ａ×０．４＋δｈ_ｂ×０．６
　また、複数の溶媒を混合して得られる混合溶媒のＳＰ値は、各溶媒のＳＰ値（δｄ、δｐ、δｈ）に、各溶媒の体積分率を乗じて和を求めることで算出することができる。例えば、溶媒Ａと溶媒Ｂとをそれぞれ４０体積％および６０体積％で含む混合溶媒の場合、混合溶媒のＳＰ値（δｄ_ｍ、δｐ_ｍ、δｈ_ｍ）は、溶媒ＡのＳＰ値（δｄ_ｓａ、δｐ_ｓａ、δｈ_ｓａ）と溶媒ＢのＳＰ値（δｄ_ｓｂ、δｐ_ｓｂ、δｈ_ｓｂ）とを用いて式（Ｚ４）～（Ｚ６）により算出できる。
式（Ｚ４）　δｄ_ｍ＝δｄ_ｓａ×０．４＋δｄ_ｓｂ×０．６
式（Ｚ５）　δｐ_ｍ＝δｐ_ｓａ×０．４＋δｐ_ｓｂ×０．６
式（Ｚ６）　δｈ_ｍ＝δｈ_ｓａ×０．４＋δｈ_ｓｂ×０．６
　また、２種以上の重合性液晶化合物を用いる場合、重合性液晶化合物のＳＰ値としては、上記混合溶媒のＳＰ値の求め方と同じように、各重合性液晶化合物のＳＰ値と各重合性液晶化合物の体積分率を乗じて和を求めることで算出することができる。

　本発明の光学フィルムの製造方法の特徴点としては、使用する基材と重合性液晶組成物に含まれる溶媒とが所定の関係を満たしていることが挙げられる。
　より具体的には、使用する基材と重合性液晶組成物に含まれる溶媒とが所定の親和性を有する場合、重合性液晶組成物を基材上に塗布した際に、溶媒が基材内部に所定量浸透する。その際、基材表面に配向規制力のムラがあった場合、浸透した溶媒により基材表面が若干膨潤することによってムラが緩和される。
　基材と溶媒との親和性を表すパラメータとして、基材のＳＰ値と溶媒のＳＰ値との差が挙げられる。ＳＰ値の差が大きすぎると、溶媒が基材内部に浸透しないことを表し、両者の親和性が劣り、結果として、光学異方性層の配向ムラが劣る。また、ＳＰ値の差が小さすぎると、基材と溶媒との親和性が高すぎ基材を溶解してしまい、光学異方性層の配向不良につながる。

　本発明の光学フィルムの製造方法は、以下の工程を有する。
工程１：基材表面に配向規制力を付与する工程
工程２：基材上に、重合性液晶化合物および溶媒を含む重合性液晶組成物を塗布して、重合性液晶化合物を配向させ、重合性液晶化合物の配向状態を固定化して、光学異方性層を形成する工程
　以下、各工程について詳述する。

＜工程１＞
　工程１は、基材表面に配向規制力を付与する工程である。本工程を実施することにより、基材上に付与される重合性液晶化合物の配向状態を誘起できる配向規制力が基材に付与される。
　以下では、本工程で使用される部材について詳述し、その後、工程の手順について詳述する。

（基材）
　基材としては、透明基材が好ましい。なお、透明基材とは、可視光の透過率が６０％以上である基材を意図し、その透過率は８０％以上が好ましく、９０％以上がより好ましい。

　基材を形成する材料としては、光学性能透明性、機械的強度、熱安定性、および、水分遮蔽性などに優れるポリマーが好ましい。
　基材として用いることのできるポリマーフィルムとしては、例えば、セルロースアシレートフィルム（例えば、セルローストリアセテートフィルム（屈折率１．４８）、セルロースジアセテートフィルム、セルロースアセテートブチレートフィルム、セルロースアセテートプロピオネートフィルム）、ポリエチレンフィルムおよびポリプロピレンフィルムなどのポリオレフィンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルムおよびポリエチレンナフタレートフィルムなどのポリエステルフィルム、ポリエーテルスルホンフィルム、ポリメチルメタクリレートなどのポリアクリルフィルム、ポリウレタンフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリスルホンフィルム、ポリエーテルフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリエーテルケトンフィルム、（メタ）アクリルニトリルフィルム、並びに、脂環式構造を有するポリマーのフィルム（ノルボルネン系樹脂（アートン：商品名、ＪＳＲ社製、非晶質ポリオレフィン（ゼオネックス：商品名、日本ゼオン社製）））が挙げられる。
　なかでも、ポリマーフィルムの材料としては、セルロースアシレート、ポリ（メタ）アクリレート、ポリスチレン、シクロオレフィン、または、ポリカーボネートが好ましく、シクロオレフィンがより好ましい。

　基材には、種々の添加剤（例えば、光学的異方性調整剤、波長分散調整剤、微粒子、可塑剤、紫外線防止剤、劣化防止剤、および、剥離剤など）が含まれていてもよい。

　基材の厚みは特に制限されないが、１０～２００μｍが好ましく、１０～１００μｍがより好ましく、２０～９０μｍがさらに好ましい。
　また、基材は複数枚の積層からなっていてもよい。
　基材はその上に設けられる層との接着を改善するため、基材の表面に表面処理（例えば、グロー放電処理、コロナ放電処理、紫外線（ＵＶ）処理、火炎処理）を実施してもよい。

（工程１の手順）
　工程１では、基材表面に配向規制力を付与できればその方法は特に制限されない。配向規制力とは、基材の上に付与された重合性液晶組成物中の重合性液晶化合物を配向させうる、性質をいう。

　工程１としては、例えば、基材表面にラビング処理を施す工程、または、基材に延伸処理を施す工程が好ましい。
　ラビング処理は、ＬＣＤ（liquid crystal diＳＰlay）の液晶配向処理工程として広く採用されている処理方法を適用できる。即ち、基材の表面を、紙、ガーゼ、フェルト、ゴム、ナイロン繊維、または、ポリエステル繊維などを用いて一定方向に擦ることにより、配向規制力を得る方法を用いることができる。ラビング処理の方向は特に制限されず、重合性液晶化合物を配向させたい方向に応じて、適宜、最適な方向が選択される。

　延伸処理の方法は特に制限されず、テンター延伸機などの既知の延伸機を用いる方法が挙げられる。
　延伸方向は特に制限されず、重合性液晶化合物を配向させたい方向に応じて、適宜、最適な方向が選択される。延伸倍率は、支持体の表面に配向規制力が生じる範囲で適宜設定できる。
　延伸処理を用いた場合、例えば特許５９６６０７９号公報の段落００７８～００８７に記載のように、添加剤や延伸条件により適度な位相差を付与することにより、光学的に好ましい設計が可能となる。

　なお、本発明においては、基材上には配向膜は配置されない。つまり、基材と後述する光学異方性層とは直接接触する。なお、配向膜とは、液晶化合物を配向させるためだけに基材上に形成される膜である。

　また、上記工程１によって得られた基材の形状は特に制限されない。なお、ロール・トゥ・ロール方式に適用し得る点から、長尺状であることが好ましい。
　上記工程１によって得られた基材（特に、長尺状の基材である場合）は、その幅手方向と異なる方向に遅相軸を有することが好ましい。上記のように幅手方向と異なる方向に遅相軸を設ける手段としては、上述した延伸方向を調整する方法が挙げられる。
　基材の遅相軸の方向と基材の長手方向とのなす角度は特に制限されないが、１０±５°が好ましい。

＜工程２＞
　工程２は、工程１で得られた基材上に、重合性液晶化合物および溶媒を含む重合性液晶組成物を塗布して、重合性液晶化合物を配向させ、重合性液晶化合物の配向状態を固定化して、光学異方性層を形成する工程である。本工程を実施することにより、基材と、基材上に配置された光学異方性層とを有する光学フィルムが形成される。上述したように、光学フィルムにおいては、基材と光学異方性層とが直接接している。
　以下、本工程で使用される重合性液晶組成物に含まれる材料について詳述し、その後、工程の手順について詳述する。

（重合性液晶化合物）
　重合性液晶組成物は、重合性液晶化合物を含む。なお、重合性液晶化合物とは、重合性基を有する液晶化合物である。
　重合性液晶化合物の種類は、特に制限されない。一般的に、液晶化合物はその形状から、棒状タイプ（棒状液晶化合物）と円盤状タイプ（ディスコティック液晶化合物）とに分類できる。さらに、液晶化合物は、低分子タイプと高分子タイプとに分類できる。高分子とは一般に重合度が１００以上のものを指す（高分子物理・相転移ダイナミクス，土井正男著，２頁，岩波書店，１９９２）。本発明では、いずれの液晶化合物を用いることもできるが、重合性棒状液晶化合物または重合性円盤状液晶化合物を用いるのが好ましく、重合性円盤状液晶化合物を用いるのがより好ましい。２種以上の重合性棒状液晶化合物、２種以上の重合性円盤状液晶化合物、または、重合性棒状液晶化合物と重合性円盤状液晶化合物との混合物を用いてもよい。
　なお、重合性棒状液晶化合物としては、例えば、特表平１１－５１３０１９号公報の請求項１や特開２００５－２８９９８０号公報の段落００２６～００９８に記載のものを好ましく用いることができる。
　重合性円盤状液晶化合物としては、例えば、特開２００７－１０８７３２号公報の段落００２０～００６７や特開２０１０－２４４０３８号公報の段落００１３～０１０８に記載のものを好ましく用いることができる。

　重合性液晶化合物が有する重合性基の種類は特に制限されず、付加重合反応が可能な官能基が好ましく、重合性エチレン性不飽和基または環重合性基がより好ましく、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、スチリル基、または、アリル基がさらに好ましい。

　なお、後述するように、本発明にて製造される光学異方性層は、重合性液晶化合物（重合性棒状液晶化合物または重合性円盤状液晶化合物）が重合などによって固定されて形成された層であり、層となった後はもはや液晶性を示す必要はない。

　重合性液晶組成物中における重合性液晶化合物の含有量は特に制限されないが、重合性液晶組成物中の全固形分に対して、５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、９０質量％以下の場合が多い。
　なお、固形分とは、溶媒を除去した光学異方性層を形成し得る成分を意味し、その性状が液体状であっても固形分とする。

（溶媒）
　重合性液晶組成物は、溶媒を含む。
　溶媒は、使用する基材とのＳＰ値の差が所定の範囲となる溶媒であれば特に制限されない。溶媒としては、例えば、エステル系溶媒、エーテル系溶媒、アミド系溶媒、カーボネート系溶媒、ケトン系溶媒、脂肪族炭化水素系溶媒、脂環式炭化水素系溶媒、芳香族炭化水素系溶媒、ハロゲン化炭素系溶媒、水、および、アルコール系溶媒が挙げられる。
　また、溶媒は１種のみを使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
　溶媒としては、具体的には、ジイソブチルケトン、酢酸ｎ－ブチル、シクロヘキサノン、メチルイソブチルケトン、テトラヒドロフラン、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、および、メチルエチルケトンが挙げられる。

　溶媒のＳＰ値と上記基材のＳＰ値との差は、４～８ＭＰａ^１／２（４．０～８．０ＭＰａ^１／２）であり、５．０～７．６ＭＰａ^１／２が好ましい。
　上述したように、溶媒のＳＰ値と基材のＳＰ値との差とは、式（Ｙ１）により算出される。

　重合性液晶化合物が溶解しやすい点で、上述した溶媒のＳＰ値と重合性液晶化合物のＳＰ値との差は、８．０ＭＰａ^１／２以下であることが好ましい。下限は特に制限されないが、０ＭＰａ^１／２超の場合が多い。
　上述したように、溶媒のＳＰ値と重合性液晶化合物のＳＰ値との差とは、式（Ｙ２）により算出される。
　なお、重合性液晶組成物が２種以上の溶媒を含む場合、重合性液晶化合物のＳＰ値と、混合溶媒のＳＰ値との差が上記範囲内であればよい。

（その他の成分）
　重合性液晶組成物は、上述した重合性液晶化合物および溶媒以外の他の成分を含んでいてもよい。
　例えば、重合性液晶組成物は、重合開始剤を含んでいてもよい。重合性液晶組成物が重合開始剤を含む場合、より効率的に重合性液晶化合物の重合が進行する。
　重合開始剤としては公知の重合開始剤が挙げられ、光重合開始剤、および、熱重合開始剤が挙げられ、光重合開始剤が好ましい。
　重合性液晶組成物中における重合開始剤の含有量は特に制限されないが、重合性液晶組成物中の全固形分に対して、０．０１～２０質量％が好ましく、０．５～１０質量％がより好ましい。

　重合性液晶組成物は、重合性液晶化合物とは異なる重合性モノマーを含んでいてもよい。重合性モノマーとしては、ラジカル重合性化合物、および、カチオン重合性化合物が挙げられ、多官能性ラジカル重合性モノマーが好ましい。重合性モノマーとしては、例えば、特開２００２－２９６４２３号公報中の段落００１８～００２０に記載の重合性モノマーが挙げられる。
　重合性モノマーは、非液晶性モノマー（液晶性を示さないモノマー）であることが好ましい。
　重合性液晶組成物中の重合性モノマーの含有量は特に制限されないが、重合性液晶化合物全質量に対して、１～５０質量％が好ましく、５～３０質量％がより好ましい。

　重合性液晶組成物は、界面活性剤を含んでいてもよい。界面活性剤としては、従来公知の化合物が挙げられるが、フッ素系化合物が好ましい。具体的には、例えば、特開２００１－３３０７２５号公報中の段落００２８～００５６に記載の化合物、および、特開２００５－０６２６７３号公報中の段落００６９～０１２６に記載の化合物が挙げられる。

　重合性液晶組成物は、ポリマーを含んでいてもよい。ポリマーとしては、セルロースエステルが挙げられる。セルロースエステルとしては、特開２０００－１５５２１６号公報中の段落０１７８に記載のものが挙げられる。
　重合性液晶組成物中のポリマーの含有量は特に制限されないが、重合性液晶化合物全質量に対して、０．１～１０質量％が好ましく、０．１～８質量％がより好ましい。

　重合性液晶組成物は、上記以外にも、液晶化合物を水平配向状態または垂直配向状態とするために、水平配向または垂直配向を促進する添加剤（配向制御剤）を含んでいてもよい。

　重合性液晶組成物は、本発明の効果がより優れる点、ボロン酸化合物、および、（メタ）アクリルアミドモノマーからなる群から選択される化合物をさらに含むことが好ましい。
　ボロン酸化合物は、ホウ酸の水酸基の１つ以上が炭化水素基などの有機基で置換された構造を有する。
　ボロン酸化合物としては、式（Ａ）で表される化合物が挙げられる。

　式（Ａ）中、Ｒ^１およびＲ^２は、それぞれ独立に、水素原子、置換基を有していてもよい脂肪族炭化水素基、置換基を有していてもよいアリール基、または、置換基を有していてもよいヘテロアリール基を表し、水素原子が好ましい。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基およびアルケニル基が挙げられる。
　Ｒ^１およびＲ^２は互いに連結して環を形成してもよい。

　Ｘは、単結合、または、２価の連結基を表す。２価の連結基としては、置換基を有していてもよい２価の脂肪族炭化水素基、置換基を有していてもよいアリーレン基、置換基を有していてもよいヘテロアリーレン、－Ｏ－、－ＣＯ－、－ＮＨ－、または、これらを２つ以上組み合わせた基が挙げられる。
　Ｚは、重合性液晶化合物が有する重合性基と反応し得る基を表し、重合性基が好ましい。重合性基の定義は、重合性液晶化合物が有する重合性基の定義と同じである。

　（メタ）アクリルアミドモノマーとは、（メタ）アクリルアミド基を有するモノマーである。（メタ）アクリルアミドモノマー中の（メタ）アクリルアミド基の数は特に制限されないが、１以上であればよく、２以上であってもよい。（メタ）アクリルアミドモノマーとしては、（メタ）アクリルアミド基を２以上有する多官能（メタ）アクリルアミドモノマーが好ましい。
　（メタ）アクリルモノマーとしては、式（Ｂ）で表される化合物が好ましい。
　式（Ｂ）　　　Ｙ－Ｌ－Ｙ
　Ｙは、（メタ）アクリルアミド基を表す。Ｌは、２価の連結基を表す。Ｌで表される２価の連結基としては、上述したＸで表される２価の連結基で例示した基が挙げられ、置換基を有していてもよく、メチレン基の代わりに－Ｏ－、－ＣＯ－、または、－ＮＨ－を含まれていてもよい２価の脂肪族炭化水素基が好ましい。

　重合性液晶組成物は、キラル剤をさらに含んでいてもよい。重合性液晶組成物がキラル剤を含むことにより、重合性液晶化合物を螺旋軸に沿って捩れ配向させることができる。
　キラル剤の種類は、特に制限されない。公知のキラル剤（例えば、日本学術振興会第１４２委員会編「液晶デバイスハンドブック」，第３章４－３項，ＴＮ、ＳＴＮ用カイラル剤，１９９頁，１９８９年に記載）のいずれも用いることができる。
　なお、キラル剤の螺旋誘起力（ＨＴＰ）は、下記式（Ｘ）で表される螺旋配向能力を示すファクターである。
　式（Ｘ）　ＨＴＰ＝１／（螺旋ピッチの長さ（単位：μｍ）×液晶化合物に対するキラル剤の濃度（質量％））［μｍ^-1］
　螺旋ピッチの長さとは、コレステリック液晶相の螺旋構造のピッチＰ（＝螺旋の周期）の長さをいい、液晶便覧（丸善株式会社出版）の１９６ページに記載の方法で測定できる。

　キラル剤としては、光照射により螺旋誘起力が変化する感光性キラル剤（以下、単に「キラル剤Ａ」ともいう。）であってもよい。キラル剤Ａは、液晶性であっても、非液晶性であってもよい。キラル剤Ａは、一般に不斉炭素原子を含む場合が多い。なお、キラル剤Ａは、不斉炭素原子を含まない軸性不斉化合物または面性不斉化合物であってもよい。
　キラル剤Ａは、重合性基を有していてもよい。

　キラル剤Ａは、光照射によって螺旋誘起力が増加するキラル剤であってもよいし、減少するキラル剤であってもよい。なかでも、光照射により螺旋誘起力が減少するキラル剤であることが好ましい。
　なお、本明細書において「螺旋誘起力の増加および減少」とは、キラル剤Ａの初期（光照射前）の螺旋方向を「正」としたときの増減を表す。従って、光照射により螺旋誘起力が減少し続け、０を超えて螺旋方向が「負」となった場合（つまり、初期（光照射前）の螺旋方向とは逆の螺旋方向の螺旋を誘起する場合）にも、「螺旋誘起力が減少するキラル剤」に該当する。

　キラル剤Ａとしては、いわゆる光反応型キラル剤が挙げられる。光反応型キラル剤とは、キラル部位と光照射によって構造変化する光反応部位を有し、例えば、照射量に応じて液晶化合物の捩れ力を大きく変化させる化合物である。
　キラル剤Ａとしては、なかでも、光異性化部位を少なくとも有する化合物が好ましく、光異性化部位は光異性化可能な二重結合を有することがより好ましい。上記光異性化可能な二重結合を有する光異性化部位としては、光異性化が起こりやすく、かつ、光照射前後の螺旋誘起力差が大きいという点で、シンナモイル部位、カルコン部位、アゾベンゼン部位またはスチルベン部位が好ましく、さらに可視光の吸収が小さいという点で、シンナモイル部位、カルコン部位またはスチルベン部位がより好ましい。なお、光異性化部位は、上述した光照射によって構造変化する光反応部位に該当する。

　重合性液晶組成物は、キラル剤Ａを２種以上含んでいてもよいし、少なくとも１種のキラル剤Ａと少なくとも１種の光照射により螺旋誘起力が変化しないキラル剤（以下、単に「キラル剤Ｂ」ともいう。）とを含んでいてもよい。
　キラル剤Ｂは、液晶性であっても、非液晶性であってもよい。キラル剤Ｂは、一般に不斉炭素原子を含む場合が多い。なお、キラル剤Ｂは、不斉炭素原子を含まない軸性不斉化合物または面性不斉化合物であってもよい。
　キラル剤Ｂは重合性基を有していてもよい。
　キラル剤Ｂとしては、公知のキラル剤を使用できる。
　キラル剤Ｂは、上述したキラル剤Ａと逆向きの螺旋を誘起するキラル剤であることが好ましい。つまり、例えば、キラル剤Ａにより誘起する螺旋が右方向の場合には、キラル剤Ｂにより誘起する螺旋は左方向となる。

　キラル剤の加重平均螺旋誘起力の絶対値は、０．０～１．９μｍ^-1であることが好ましく、０．０～１．５μｍ^-1であることがより好ましく、０．０～１．０μｍ^-1であることがさらに好ましく、０．０～０．５μｍ^-1であることが特に好ましく、ゼロが最も好ましい。
　キラル剤の加重平均螺旋誘起力の絶対値が上記範囲である場合、後述するように、光学異方性層の製造条件によっては、厚み方向に沿って光学的な特性の異なる２つ以上の層を有する光学異方性層を形成しやすい。

　なお、キラル剤の加重平均螺旋誘起力とは、重合性液晶組成物中に２種以上のキラル剤が含まれる場合に、各キラル剤の螺旋誘起力と各キラル剤の重合性液晶化合物に対する濃度（質量％）との積をキラル剤の重合性液晶化合物に対する合計濃度（質量％）で除した値の合計値を表す。例えば、２種類のキラル剤（キラル剤Ｘおよびキラル剤Ｙ）を併用した場合、下記式（Ｙ）により表される。
　式（Ｙ）　加重平均螺旋誘起力（μｍ^-1）＝（キラル剤Ｘの螺旋誘起力（μｍ^-1）×重合性液晶化合物に対するキラル剤Ｘの濃度（質量％）＋キラル剤Ｙの螺旋誘起力（μｍ^-1）×重合性液晶化合物に対するキラル剤Ｂの濃度（質量％））／（重合性液晶化合物に対するキラル剤Ａの濃度（質量％）＋重合性液晶化合物に対するキラル剤Ｂの濃度（質量％））
　ただし、上記式（Ｙ）において、キラル剤の螺旋方向が右巻きの場合、その螺旋誘起力は正の値とする。また、キラル剤の螺旋方向が左巻きの場合、その螺旋誘起力は負の値とする。つまり、例えば、螺旋誘起力が１０μｍ^-1のキラル剤の場合、上記キラル剤により誘起される螺旋の螺旋方向が右巻きであるときは、螺旋誘起力を１０μｍ^-1として表す。一方、上記キラル剤により誘起される螺旋の螺旋方向が左巻きであるときは、螺旋誘起力を－１０μｍ^-1として表す。

　重合性液晶組成物中における上記キラル剤Ａの含有量は特に制限されないが、重合性液晶化合物が均一に配向しやすい点で、重合性液晶化合物の全質量に対して、５．０質量％以下が好ましく、３．０質量％以下がより好ましく、２．０質量％以下がさらに好ましく、１．０質量％未満が特に好ましく、０．８質量％以下がより特に好ましく、０．５質量％以下が最も好ましい。下限は特に制限されないが、０．０１質量％以上が好ましく、０．０２質量％以上がより好ましく、０．０５質量％以上がさらに好ましい。
　なお、上記キラル剤Ａは１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。２種以上の上記キラル剤Ａを併用する場合には、合計含有量が上記範囲内であることが好ましい。

　重合性液晶組成物中における上記キラル剤Ｂの含有量は特に制限されないが、重合性液晶化合物が均一に配向しやすい点で、重合性液晶化合物の全質量に対して、５．０質量％以下が好ましく、３．０質量％以下がより好ましく、２．０質量％以下がさらに好ましく、１．０質量％未満が特に好ましく、０．８質量％以下がより特に好ましく、０．５質量％以下が最も好ましい。下限は特に制限されないが、０．０１質量％以上が好ましく、０．０２質量％以上がより好ましく、０．０５質量％以上がさらに好ましい。
　なお、上記キラル剤Ｂは１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。２種以上の上記キラル剤Ｂを併用する場合には、合計含有量が上記範囲内であることが好ましい。

　重合性液晶組成物中におけるキラル剤の合計含有量（全てのキラル剤の総含有量）は、重合性液晶化合物の全質量に対して、５．０質量％以下が好ましく、４．０質量％以下がより好ましく、２．０質量％以下がさらに好ましく、１．０質量％以下が特に好ましい。下限は特に制限されないが、０．０１質量％以上が好ましく、０．０２質量％以上がより好ましく、０．０５質量％以上がさらに好ましい。

（工程２の手順）
　工程２では、まず、基材上に重合性液晶組成物を塗布して、組成物層を形成する。重合性液晶組成物は、基材上に直接塗布する。言い換えれば、基材表面と重合性液晶組成物とが接するように、重合性液晶組成物を塗布する。
　塗布方法は特に制限されず、例えば、ワイヤーバーコーティング法、押し出しコーティング法、ダイレクトグラビアコーティング法、リバースグラビアコーティング法、および、ダイコーティング法が挙げられる。
　なお、必要に応じて、組成物の塗布後に、基材上に塗布された組成物層を乾燥する処理を実施してもよい。乾燥処理を実施することにより、組成物層から溶媒を除去できる。

　組成物層の膜厚は特に制限されないが、０．１～２０μｍが好ましく、０．２～１５μｍがより好ましく、０．５～１０μｍがさらに好ましい。

　次に、組成物層中の重合性液晶化合物を配向させる。
　重合性液晶化合物を配向させる処理は特に制限されないが、加熱処理が好ましい。
　加熱処理の条件としては、使用される重合性液晶化合物に応じて最適な条件が選択される。
　なかでも、加熱温度としては、１０～２５０℃の場合が多く、４０～１５０℃の場合がより多く、５０～１３０℃の場合がさらに多い。
　加熱時間としては、０．１～６０分間の場合が多く、０．２～５分間の場合がより多い。
　重合性液晶化合物の配向状態は、組成物層中の材料によって異なる。配向状態としては、例えば、ホモジニアス配向が挙げられる。また、組成物層にキラル剤が含まれる場合は、組成物層の厚み方向に沿って延びる螺旋軸に沿って重合性液晶化合物は捩れ配向する。

　次に、重合性液晶化合物の配向状態を固定化して、光学異方性層を形成する。
　配向状態を固定化する方法は特に制限されず、組成物層に対して硬化処理を施して、重合性液晶化合物中の重合性基を反応させ、光学異方性層（硬化層）を形成する方法が挙げられる。

　硬化処理の方法は特に制限されず、光硬化処理および熱硬化処理が挙げられる。なかでも、光照射処理が好ましく、紫外線照射処理がより好ましい。
　紫外線照射には、紫外線ランプなどの光源が利用される。
　光（例えば、紫外線）の照射量は特に制限されないが、一般的には、１００～８００ｍＪ／ｃｍ²程度が好ましい。

　硬化処理を実施して得られる光学異方性層では、重合性液晶化合物の配向状態が固定されている。
　例えば、光学異方性層としては、ホモジニアス配向した重合性液晶化合物を固定してなる層が挙げられる。
　また、光学異方性層としては、厚み方向を螺旋軸とする捩れ配向した重合性液晶化合物を固定してなる層（以下、単に「捩れ配向層」ともいう）も挙げられる。なお、上記捩れ配向層の一例として、図１に示すように、基材１０上に配置された組成物層１２中の重合性液晶化合物ＬＣの配向を固定してなる層が挙げられる。図１に示すように、組成物層１２中において、重合性液晶化合物ＬＣは捩れ配向している。
　捩れ配向層中における重合性液晶化合物の捩れ角は特に制限されず、３０～２００°の場合が多く、５０～１５０°の場合がより多い。
　捩れ配向層の波長５５０ｎｍにおけるΔｎｄは特に制限されず、５０～３００ｎｍの場合が多く、１００～２００ｎｍの場合がより多い。なお、上記Δｎは波長５５０ｎｍで測定した捩れ配向層の屈折率異方性であり、ｄは捩れ配向層の厚み（ｎｍ）を表す。

　なお、「固定した」状態は、液晶化合物の配向が保持された状態を意味する。それだけには制限されず、具体的には、通常０～５０℃、より過酷な条件下では－３０～７０℃の温度範囲において、層に流動性が無く、また、外場もしくは外力によって配向形態に変化を生じさせることなく、固定された配向形態を安定に保ち続けることができる状態であることが好ましい。
　なお、光学異方性層においては、最終的に層中の組成物がもはや液晶性を示す必要はない。

＜光学フィルム＞
　上記製造方法を実施することにより、基材と、基材上に配置された光学異方性層とを有する光学フィルムが製造される。基材と光学異方性層とは直接接触している。
　得られた光学フィルムは、種々の用途の適用でき、例えば、液晶セルを光学補償するための光学補償フィルム、および、有機エレクトロルミネッセンス表示装置などの表示装置に用いられる反射防止膜が挙げられる。

＜円偏光板＞
　上述した光学フィルムは、偏光子と組み合わせて、円偏光板として使用してもよい。
　偏光子は、自然光を特定の直線偏光に変換する機能を有する部材であればよく、例えば、吸収型偏光子が挙げられる。
　偏光子の種類は特に制限はなく、通常用いられている偏光子を利用でき、例えば、ヨウ素系偏光子、二色性染料を利用した染料系偏光子、および、ポリエン系偏光子が挙げられる。ヨウ素系偏光子および染料系偏光子は、一般に、ポリビニルアルコールにヨウ素または二色性染料を吸着させ、延伸することで作製される。
　なお、偏光子の片面または両面には、保護膜が配置されていてもよい。

　円偏光板の製造方法は特に制限されず、公知の方法を採用できる。
　例えば、密着層を介して、光学フィルムおよび偏光子を貼り合わせる方法が挙げられる。

　上記円偏光板は、有機ＥＬ表示装置の反射防止フィルムとして好適に適用できる。

　以下に実施例と比較例を挙げて本発明の特徴をさらに具体的に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、および、処理手順などは、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更できる。従って、本発明の範囲は以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきものではない。

＜実施例１＞
（脂環式構造を有する樹脂の延伸前基材の調製）
　熱可塑性ノルボルネン樹脂のペレット（日本ゼオン株式会社製、商品名「ＺＥＯＮＯＲ１４２０Ｒ」）を９０℃で５時間乾燥させた。乾燥させたペレットを押し出し機に供給し、押し出し機内で溶融させ、ポリマーパイプおよびポリマーフィルターを通し、Ｔダイからキャスティングドラム上にシート状に押し出し、冷却し、巻取り、厚み８０μｍ、幅１４９０ｍｍの延伸前基材のロールを得た。

（脂環式構造を有する樹脂の延伸基材の調製）
　上記延伸前基材を、ロールから引き出し、テンター延伸機に供給し、フィルムの配向角が巻き取り方向に対して１３°となるように延伸を行い、さらにフィルム幅手方向の両端をトリミングし、巻取り、幅１３５０ｍｍの、長尺の延伸基材のロールを得た。得られた延伸基材のＲｅは１８１ｎｍ、遅相軸は１３°であった。
　なお、遅相軸の角度は後述する光学異方性層が積層される面側から支持体を観察して、基材の長手方向を基準の０°とし、反時計回り方向に正の角度値、時計回りに負の角度値をもって表してある。

（光学異方性層の形成）
　上記で作製した延伸シクロオレフィンポリマー上に、ギーサー塗布機を用いて下記の重合性液晶組成物（１）を塗布し、塗膜が形成されたフィルムを１１０℃で１８０秒間加熱した。その後、窒素パージ下酸素濃度１００ｐｐｍとして、５０℃にて、メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を使用して紫外線照射し（５００ｍＪ／ｃｍ^２）、液晶化合物の配向を固定化した光学異方性層を形成し、光学フィルム（Ｆ－１）を作製した。
　光学異方性層の、波長５５０ｎｍにおけるΔｎｄは１７２ｎｍであった。なお、光学異方性層の基材表面の面内遅相軸は、基材の面内遅相軸と平行であった。また、光学異方性層中の円盤状液晶化合物の捩れ角は８１°であり、支持体の長手方向を基準の０°とすると、光学異方性層の延伸基材側とは反対側の表面の面内遅相軸の回転角度は９４°であった。つまり、円盤状液晶化合物は右回りに捩れ構造を形成する。
　なお、上記面内遅相軸の回転角度は、延伸基材の長手方向を基準の０°として、光学異方性層が積層される面側から延伸基材を観察し、反時計回り方向に正、時計回りに負の角度値をもって表してある。
　また、ここで円盤状液晶化合物の捩れ構造は、光学異方性層が積層される面側から延伸基材を観察して、光学異方性層の延伸基材側とは反対側の表面の面内遅相軸を基準に、面内遅相軸が右回りか左回りかを判断する。
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　重合性液晶組成物（１）
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下記の円盤状液晶化合物（Ａ）　　　　　　　　　　　　　　　８０質量部
下記の円盤状液晶化合物（Ｂ）　　　　　　　　　　　　　　　２０質量部
下記のキラル剤(Ｃ)　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．４質量部
下記のポリマー（Ｄ）　　　　　　　　　　　　　　　　　０．１０質量部
光重合開始剤（Ｉｒｇａｃｕｒｅ９０７、ＢＡＳＦ社製）　　　　３質量部
カヤキュアーＤＥＴＸ、日本化薬社製　　　　　　　　　　　　　１質量部
ジイソブチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　　　５４０質量部
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　円盤状液晶化合物（Ａ）

　円盤状液晶化合物（Ｂ）

　キラル剤（Ｃ）

ポリマー（Ｄ）

＜実施例２＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、酢酸ｎ－ブチルを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－２）を作製した。

＜実施例３＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、シクロヘキサノンを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－３）を作製した。

＜実施例４＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、メチルイソブチルケトンを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－４）を作製した。

＜実施例５＞
　重合性液晶組成物（１）からパリオカラーＬＣ－７５６を除いた以外は実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－５）を作製した。
　光学フィルム（Ｆ－５）中の光学異方性層は、ホモジニアス配向した重合性液晶化合物を固定してなる層に該当する。

＜実施例６＞
　基材の延伸方向を０°とした以外は実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－６）を作製した。

＜実施例７＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、テトロヒドロフランを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－７）を作製した。

＜実施例８＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、メチルエチルケトンを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－８）を作製した。

＜実施例９＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－９）を作製した。

＜比較例１＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、トルエンを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－１０）を作製した。

＜比較例２＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、シクロペンチルメチルエーテルを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－１１）を作製した。

＜比較例３＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、アセトンを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－１２）を作製した。

＜比較例４＞
　ジイソブチルケトンのかわりに、Ｎ－メチル－２－ピロリドンを用いた以外は、実施例１と同様の手順に従って、光学フィルム（Ｆ－１２）を作製した。

＜評価＞
（溶解性）
　各実施例および比較例で使用される重合性液晶化合物と、溶媒とをそれぞれ用いて、重合性液晶化合物の濃度が２５質量％の溶液を調製して、得られた溶液を目視で観察して、以下の基準に従って評価した。なお、重合性液晶化合物としては、円盤状液晶化合物（Ａ）と円盤状液晶化合物（Ｂ）との質量比（円盤状液晶化合物（Ａ）／円盤状液晶化合物（Ｂ））が８：２となるように調整した。
「Ａ」：不溶物が確認されない。
「Ｂ」：不溶物が確認される。

（配向性）
　偏光顕微鏡においてクロスニコル状態で得られた光学フィルム中の光学異方性層を観察し、以下の基準に従って評価した。
「Ａ」：光学的欠陥が観察されない。
「Ｂ」：光学的欠陥が観察される。

（ムラ視認性）
　偏光板がクロスニコルの状態に配置されたシャーカステン中に光学フィルムを配置し、光学異方性層の配向ムラを観察した。
「Ａ」：ムラがまったく視認されない。
「Ｂ」：ムラがほとんど視認されない。
「Ｃ」：ムラが視認される。

　表１中、「捩れ角度［°］」欄は、光学異方性層の延伸基材側とは反対側の表面の面内遅相軸の回転角度を表し、延伸基材の長手方向を基準の０°として、光学異方性層が積層される面側から延伸基材を観察し、反時計回り方向に正、時計回りに負の角度値をもって表してある。
　表１中、「溶媒と基材とのＳＰ値差［ＭＰａ^１／２］」欄は、各実施例および比較例で使用した溶媒のＳＰ値（δｄ_１、δｐ_１、δｈ_１）と基材のＳＰ値（δｄ_２、δｐ_２、δｈ_２）との差（ΔＳＰ値）を表し、式（Ｙ）により算出した。
式（Ｙ）　ΔＳＰ値＝（４×（δｄ_１－δｄ_２）^２＋（δｐ_１－δｐ_２）^２＋（δｈ_１－δｈ_２）^２）^０．５
　表１中、「溶媒と重合性液晶化合物とのＳＰ値差［ＭＰａ^１／２］」欄は、各実施例および比較例で使用した溶媒のＳＰ値（δｄ_１、δｐ_１、δｈ_１）と重合性液晶化合物のＳＰ値（δｄ_３、δｐ_３、δｈ_３）との差（ΔＳＰ値）を表し、式（Ｙ２）により算出した。
式（Ｙ２）　ΔＳＰ値＝（４×（δｄ_１－δｄ_３）^２＋（δｐ_１－δｐ_３）^２＋（δｈ_１－δｈ_３）^２）^０．５

　表１に示すように、本発明の方法によれば、所望の効果が得られた。
　なかでも、実施例１～６の比較より、基材の遅層軸方向がその幅手方向と異なる場合、または、光学異方性層が捩れ配向している場合に、より優れた効果が得られることが確認された。

　１０　　基材
　１２　　組成物層

Claims

　基材表面に配向規制力を付与する工程１と、
　前記基材上に、重合性液晶化合物および溶媒を含む重合性液晶組成物を塗布して、前記重合性液晶化合物を配向させ、前記重合性液晶化合物の配向状態を固定化して、光学異方性層を形成する工程２と、を有し、
　前記溶媒のＳＰ値と前記基材のＳＰ値との差が４～８ＭＰａ^１／２である、光学フィルムの製造方法。
　前記工程１が、前記基材表面にラビング処理を施す工程、または、前記基材に延伸処理を施す工程である、請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
　前記基材が、セルロースアシレート、ポリ（メタ）アクリレート、ポリスチレン、シクロオレフィン、および、ポリカーボネートからなる群から選択されるポリマーを含む、請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法。
　前記基材がその幅手方向と異なる方向に遅相軸を有する、請求項１～３のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　前記溶媒のＳＰ値と、前記重合性液晶化合物のＳＰ値との差が、８．０ＭＰａ^１／２以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　前記重合性液晶組成物が、キラル剤をさらに含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　前記光学異方性層が、厚み方向を螺旋軸とする捩れ配向した重合性液晶化合物を固定してなる層を含む、請求項１～６のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。