WO2022138734A1 - 組成物、磁性粒子含有硬化物、及び、電子部品 - Google Patents

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達郎 石川
哲志 宮田
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富士フイルム株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a composition, a cured product containing magnetic particles, and an electronic component.
  • the degree of integration of electronic circuits is increasing.
  • a coating type composition containing magnetic particles By using such a composition, it is possible to mount a magnetic material in any shape, so it is possible to realize smaller size and higher performance of electronic devices than the conventional method of arranging individual pieces of magnetic material on a chip. It's easy to do.
  • Examples of the coating type composition containing magnetic particles include a composition for filling through holes in a circuit board such as an inductor component.
  • a composition for filling through holes for example, in Patent Document 1, "(A) a magnetic powder having an average particle size of 1 ⁇ m or more, (B) an epoxy resin, (C) a reactive diluent, and (D) a curing agent. , And (E) a magnetic paste containing a filler having an average particle size of less than 1 ⁇ m ”is disclosed.
  • the present inventor has recently prepared and examined a composition with reference to Patent Document 1, and found that the magnetic permeability of a cured product containing magnetic particles formed by the composition may be low. That is, it was found that the magnetic particle-containing cured product formed from the above composition has room for further improvement in improving the magnetic permeability.
  • a cured product containing magnetic particles formed from a composition containing magnetic particles is also required to have a smaller magnetic loss. Further, considering the use as a composition for filling holes such as via holes and through holes in a circuit board such as an inductor component, a composition containing magnetic particles is required to have excellent embedding suitability.
  • the magnetic particles have a peak top in the range of 10 to 30 ⁇ m in a particle size distribution curve representing a volume-based frequency distribution.
  • a composition in which the content of the magnetic particles is 70 to 90% by mass with respect to the total solid content in the composition.
  • the composition according to [1], wherein the magnetic particles are magnetic particles containing 70 to 95% by mass of Fe atoms.
  • the magnetic particles have a plurality of peak tops in a particle size distribution curve representing a volume-based frequency distribution.
  • Dmax / Dmin is 2 or more [1]. ] Or the composition according to [2]. [4] The composition according to [3], wherein the Dmax is in the range of 10 to 30 ⁇ m and the Dmin is in the range of 1 to 9 ⁇ m. [5] The composition according to any one of [1] to [4], further comprising a reactive diluent. [6] The composition according to any one of [1] to [5], further comprising a curing agent.
  • a cured product containing magnetic particles which is formed by using the composition according to any one of [1] to [6].
  • the electronic component according to [8] which is used as an inductor.
  • the present invention it is possible to provide a composition capable of forming a magnetic particle-containing cured product having high magnetic permeability and low magnetic loss and having excellent embedding aptitude. Further, according to the present invention, it is possible to provide a cured product containing magnetic particles and an electronic component.
  • the present invention will be described in detail.
  • the description of the constituent elements described below may be based on the representative embodiments of the present invention, but the present invention is not limited to such embodiments.
  • the notation without substitution and non-substitution includes a group having a substituent as well as a group having no substituent, unless contrary to the gist of the present invention. do.
  • the "alkyl group” includes not only an alkyl group having no substituent (unsubstituted alkyl group) but also an alkyl group having a substituent (substituted alkyl group).
  • the "organic group” in the present specification means a group containing at least one carbon atom.
  • the term “active light” or “radiation” refers to, for example, the emission line spectrum of a mercury lamp, far ultraviolet rays typified by an excimer laser, extreme ultraviolet rays (EUV light: Extreme Ultraviolet), X-rays, and electron beams (EUV light).
  • EUV light Extreme Ultraviolet
  • X-rays extreme ultraviolet rays
  • EUV light extreme ultraviolet rays
  • EB Electron Beam
  • “light” means active light or radiation.
  • exposure refers to not only exposure to the emission line spectrum of a mercury lamp, far ultraviolet rays typified by excimer lasers, extreme ultraviolet rays, X-rays, and EUV light, but also electron beams. It also includes drawing with particle beams such as ion beams.
  • the "solid content" of the composition means a component forming a cured product. Therefore, when the composition contains a solvent (organic solvent, water, etc.), it means all the components except the solvent. If it is a component that forms a cured product, a liquid component is also regarded as a solid content.
  • a solvent organic solvent, water, etc.
  • boiling point means a standard boiling point unless otherwise specified.
  • the weight average molecular weight (Mw) is a polystyrene-equivalent value obtained by a GPC (Gel Permeation Chromatography: Gel Permeation Chromatography) method.
  • each component unless otherwise specified, the substance corresponding to each component may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the component means the total content of the substances used in combination unless otherwise specified.
  • composition A composition containing magnetic particles containing 70% by mass or more of Fe atoms (hereinafter, also referred to as "specific magnetic particles") and an epoxy resin.
  • the specific magnetic particles have a peak top in the range of 10 to 30 ⁇ m in the particle size distribution curve representing the volume-based frequency distribution.
  • the content of the specific magnetic particles is 70 to 90% by mass with respect to the total solid content in the composition.
  • the composition having the above structure can form a cured product containing magnetic particles having high magnetic permeability and low magnetic loss, and is also excellent in embedding suitability.
  • the specific magnetic particles have a peak top in the range of 10 to 30 ⁇ m in the particle size distribution curve representing the volume-based frequency distribution
  • the magnetic particle-containing cured product formed from the composition has a high magnetic permeability and a magnetic loss. small.
  • the content of the specific magnetic particles is 70% by mass or more with respect to the total solid content of the composition, the magnetic particle-containing cured product formed from the composition has a high magnetic permeability.
  • the composition when the content of the specific magnetic particles is 90% by mass or less with respect to the total solid content of the composition, the composition is excellent in embedding suitability.
  • the magnetic permeability of the magnetic particle-containing cured product formed from the composition is higher, the magnetic loss of the magnetic particle-containing cured product formed from the composition is smaller, and / or the embedding suitability of the composition is higher. Superiority is also referred to as "the effect of the present invention is more excellent".
  • the composition contains magnetic particles (specific magnetic particles) containing 70% by mass or more of Fe atoms (hereinafter, also referred to as "iron atoms").
  • the iron atom is an alloy containing an iron atom (preferably a magnetic alloy containing an iron atom), an iron oxide (preferably a magnetic iron oxide), an iron nitride (preferably a magnetic iron nitride), or iron. It may be contained in magnetic particles as a charcoal (preferably magnetic iron charcoal).
  • the content of iron atoms is 70% by mass or more with respect to the total mass of the specific magnetic particles. When the iron atom content is 70% by mass or more with respect to the total mass of the specific magnetic particles, the magnetic permeability of the magnetic particle-containing cured product formed from the composition is excellent.
  • the lower limit of the iron atom content is preferably 75% by mass or more, more preferably 80% by mass or more, based on the total mass of the specific magnetic particles.
  • the upper limit of the iron atom content is preferably 95% by mass or less, preferably 92% by mass, based on the total mass of the specific magnetic particles, in that the acid resistance of the cured product containing magnetic particles formed from the composition is more excellent. % Or less is more preferable, 90% by mass or less is further preferable, and 88% by mass or less is particularly preferable.
  • the specific magnetic particles may contain metal atoms other than iron atoms.
  • the "other metal atoms” here also include metalloid atoms such as boron, silicon, germanium, arsenic, antimony, and tellurium.
  • Other metal atoms are alloys containing metal atoms (preferably magnetic alloys), metal oxides (preferably magnetic oxides), metal nitrides (preferably magnetic nitrides), or metal carbides (preferably metal carbides).
  • Magnetic carbide may be contained in the magnetic particles.
  • the lower limit of the content of metal atoms (total content of iron atoms and other metal atoms) in the specific magnetic particles is 70% by mass or more and 75% by mass or more with respect to the total mass of the specific magnetic particles. Is preferable, and 80% by mass or more is more preferable.
  • the upper limit of the content of the metal atom (iron atom and other metal atom) is preferably 100% by mass or less, more preferably 95% by mass or less, based on the total mass of the specific magnetic particles.
  • Examples of materials other than iron atoms constituting the specific magnetic particles include Ni, Co, Al, Si, S, Sc, Ti, V, Cu, Y, Mo, Rh, Pd, Ag, Sn, Sb, and the like. Te, Ba, Ta, W, Re, Au, Bi, La, Ce, Pr, Nd, P, Zn, Sr, Zr, Mn, Cr, Nb, Pb, Ca, B, C, N, and O Can be mentioned.
  • the specific magnetic particles preferably contain one or more atoms selected from the group consisting of Si, Cr, C, P, Cu, Nb, and B as a material other than the iron atom.
  • the content of each metal atom in the specific magnetic particles can be identified by high frequency inductively coupled plasma (ICP) emission spectroscopy.
  • ICP inductively coupled plasma
  • the materials constituting the specific magnetic particles include Fe—Co alloys, Fe—Ni alloys, Fe—Zr alloys, Fe—Mn alloys, Fe—Si alloys, Fe—Al alloys, and Ni.
  • the alloy may be amorphous.
  • alloys are preferable in that the magnetic permeability of the cured product containing magnetic particles formed by the composition is more excellent, and Fe-based amorphous alloys, Fe—Si—Cr alloys, Fe nanocrystalline alloys, or Fe—Ni. —Co-based alloys are more preferred, and Fe-based amorphous alloys, Fe—Si—Cr based alloys, or Fe nanocrystalline alloys are even more preferred.
  • a surface layer may be provided on the surface of the specific magnetic particles.
  • the specific magnetic particles since the specific magnetic particles have a surface layer, it is possible to impart a function to the specific magnetic particles according to the material of the surface layer.
  • the surface layer include an inorganic layer or an organic layer.
  • a metal oxide, a metal nitride, a metal carbide, a phosphate metal salt compound, and the like from the viewpoint of being able to form a surface layer excellent in at least one of insulating property, gas barrier property, and chemical stability.
  • a metal borate salt compound or a silicic acid compound (for example, a silicic acid ester such as tetraethyl orthosilicate, a silicate such as sodium silicate) is preferable.
  • Specific examples of the elements contained in these compounds include Fe, Al, Ca, Mn, Zn, Mg, V, Cr, Y, Ba, Sr, Ge, Zr, Ti, Si, and rare earth elements. ..
  • Examples of the material constituting the inorganic layer obtained by using the compound for forming the inorganic layer include silicon oxide, germanium oxide, titanium oxide, aluminum oxide, zirconium oxide, magnesium oxide and the like, and the inorganic layer includes two types thereof. It may be a layer containing the above.
  • Examples of the compound for forming an organic layer include an acrylic monomer.
  • Specific examples of the acrylic monomer include the compounds described in paragraphs 0022 to 0023 of JP-A-2019-07960.
  • Examples of the material constituting the organic layer obtained by using the compound for forming an organic layer include acrylic resin.
  • the thickness of the surface layer is not particularly limited, but 3 to 1000 nm is preferable from the viewpoint that the function of the surface layer is more exhibited.
  • the specific magnetic particles have a peak top in the range of 10 to 30 ⁇ m in the particle size distribution curve representing the volume-based frequency distribution.
  • the particle size distribution curve representing the volume-based frequency distribution is also referred to as a “frequency distribution curve”.
  • 1 and 2 are particle size distribution maps showing an example of a frequency distribution curve of specific magnetic particles contained in the composition of the present invention. As shown in FIGS. 1 and 2, the frequency distribution curve is represented by a particle size distribution map in which the horizontal axis is the particle size and the vertical axis is the frequency (%).
  • the above frequency distribution curve is measured by measuring the composition of the present invention with a laser diffraction / scattering type particle size distribution measuring device (product name "LA960N", manufactured by HORIBA, Ltd.) in a measurement range mode in the range of 0.01 ⁇ m to 5000 ⁇ m. It can be obtained by.
  • the composition may be diluted with PGMEA (propylene glycol monomethyl ether acetate) to prepare a dispersion liquid subjected to ultrasonic dispersion for 60 minutes, and this may be used as a measurement sample.
  • PGMEA propylene glycol monomethyl ether acetate
  • the peak top in the frequency distribution curve means the maximum point in the frequency distribution curve.
  • the number of peak tops in the frequency distribution curve is one, but the number of peak tops is not limited to this.
  • the peak top when there is one peak top in the frequency distribution curve, the peak top (corresponding to P in FIG. 1) appears in the particle size range of 10 to 30 ⁇ m.
  • the peak tops When the number of peak tops in the frequency distribution curve is one, the peak tops have a particle size in the range of 10 to 20 ⁇ m in that the magnetic loss of the magnetic particle-containing cured product formed by the composition is further reduced. It is preferable to have it.
  • the peak tops When the number of peak tops in the frequency distribution curve is one, the peak tops have a particle size in the range of 12 to 30 ⁇ m in that the magnetic permeability of the magnetic particle-containing cured product formed by the composition is higher. Is preferable. When the number of peak tops in the frequency distribution curve is one, the peak tops have a particle size in that the magnetic permeability of the magnetic particle-containing cured product formed by the composition is higher and the magnetic loss is further reduced. Is preferably in the range of 12 to 20 ⁇ m.
  • the number of peak tops in the frequency distribution curve is two, the peak top Pmin having the smallest particle size and the peak top Pmax having the largest particle size.
  • the effect of the present invention is more excellent when the particle size at the peak top Pmin having the smallest particle size is Dmin and the particle size at the peak top Pmax having the largest particle size is Dmax.
  • the ratio of Dmax to Dmin (Dmax / Dmin) is preferably 2 or more.
  • the composition is formed by filling the gaps formed by the specific magnetic particles having a relatively large particle size with the specific magnetic particles having a relatively small particle size.
  • the magnetic loss of the cured product containing magnetic particles can be further reduced.
  • the ratio (Dmax / Dmin) is more preferably 3 or more, and further preferably 4 or more, in that the effect of the present invention is more excellent.
  • the upper limit of the ratio (Dmax / Dmin) is preferably 50 or less, more preferably 30 or less, still more preferably 20 or less, and particularly preferably 10 or less because the effect of the present invention is more excellent.
  • Dmax is preferably in the range of 10 to 30 ⁇ m
  • Dmin is preferably in the range of 1 to 9 ⁇ m in that the effect of the present invention is more excellent.
  • Dmin is more preferably in the range of 1 to 5 ⁇ m.
  • the above ratio (Dmax / Dmin) can be set within the above range by, for example, using a plurality of specific magnetic particles having different primary particle diameters and appropriately adjusting the blending ratio thereof.
  • the specific magnetic particles may be used alone or in combination of two or more.
  • the composition preferably contains at least specific magnetic particles having a volume-based median diameter (D50) of 10 to 30 ⁇ m (hereinafter, also referred to as “specific magnetic particles A”) as the specific magnetic particles.
  • D50 volume-based median diameter
  • the volume-based median diameter (D50) of the specific magnetic particle A is the large diameter side and the small diameter when the entire specific magnetic particle A is divided into two with the particle diameter at which the cumulative volume is 50% as a threshold. The diameter at which the total volume of the specific magnetic particles A on the side is equal.
  • the volume-based median diameter (D50) of the specific magnetic particle A is a laser diffraction / scattering type particle size distribution measuring device (for example, a laser diffraction / scattering type particle size distribution measuring device LA-960 (model number) manufactured by HORIBA, Ltd. )) Can be measured.
  • the average particle size (D50) of the specific magnetic particles A is preferably 12 to 20 ⁇ m because the effect of the present invention is more excellent.
  • the composition contains the specific magnetic particles A as the specific magnetic particles, it is easy to obtain a frequency distribution curve in which the peak top is in the range of the particle diameter of 10 to 30 ⁇ m.
  • the specific magnetic particles in addition to the above-mentioned specific magnetic particles A, the specific magnetic particles having a volume-based median diameter (D50) of 1 to 9 ⁇ m (hereinafter, also referred to as “specific magnetic particles B”). It is also preferable to include at least.
  • the definition of the volume-based median diameter (D50) of the specific magnetic particle B and the measuring method thereof are the same as the definition of the volume-based median diameter (D50) of the specific magnetic particle A and the measuring method thereof.
  • the average particle size (D50) of the specific magnetic particles B is preferably 1 to 5 ⁇ m because the effect of the present invention is more excellent.
  • the frequency is such that Dmax is in the range of 10 to 30 ⁇ m and Dmin is in the range of 1 to 9 ⁇ m as described above. It is easy to obtain a distribution curve.
  • the content of the specific magnetic particles (when a plurality of types of the specific magnetic particles are contained, the total content thereof) in the composition is 70 to 90% by mass with respect to the total solid content in the composition.
  • the lower limit of the content of the specific magnetic particles is preferably 75% by mass or more, more preferably 80% by mass or more, in that the magnetic permeability of the magnetic particle-containing cured product formed by the composition is more excellent.
  • the upper limit of the content of the specific magnetic particles is more preferably 88% by mass or less because the composition is more suitable for embedding.
  • the content of the specific magnetic particles in the composition is preferably 70 to 90% by mass with respect to the total mass in the composition.
  • the lower limit of the content of the specific magnetic particles A is preferably 30% by mass or more, more preferably 40% by mass or more, based on the total mass of the specific magnetic particles. , 60% by mass or more is more preferable, and 80% by mass or more is particularly preferable.
  • the upper limit value is not particularly limited, but is, for example, 100% by mass or less.
  • the upper limit of the content of the specific magnetic particles B is preferably 70% by mass or less, more preferably 60% by mass or less, based on the total mass of the specific magnetic particles. , 55% by mass or less is more preferable, and 50% by mass or less is particularly preferable.
  • the lower limit is not particularly limited, but is, for example, 1% by mass or less, preferably 5% by mass or more, more preferably 15% by mass or more, and further preferably 20% by mass or more.
  • the composition contains the specific magnetic particles A and the specific magnetic particles B, and the mixing ratio of the specific magnetic particles A and the specific magnetic particles B is appropriately adjusted so that the ratio (Dmax / Dmin) as described above is 2 or more. It is easy to obtain the frequency distribution curve.
  • the composition comprises an epoxy resin.
  • the epoxy resin include bisphenol A type epoxy resin; bisphenol F type epoxy resin; bisphenol S type epoxy resin; bisphenol AF type epoxy resin; dicyclopentadiene type epoxy resin; trisphenol type epoxy resin; phenol novolac type epoxy resin; tert-butyl-catechol type epoxy resin; naphthol novolac type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, naphthol type epoxy resin, anthracene type epoxy resin and other epoxy resins having a fused ring structure; glycidylamine type epoxy resin; glycidyl ester type epoxy resin Cresol novolak type epoxy resin; Biphenyl type epoxy resin; Linear aliphatic epoxy resin; Epoxy resin having a butadiene structure; Oil ring type epoxy resin; Heterocyclic epoxy resin; Spiro ring-containing epoxy resin; Cyclohexanedimethanol type epoxy resin ; Trimethylol type epoxy resin; Tetraphenyl e
  • the epoxy resin preferably contains an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule. Further, the epoxy resin preferably has an aromatic structure, and when two or more kinds of epoxy resins are used, it is more preferable that at least one of them has an aromatic structure.
  • the aromatic structure is a chemical structure generally defined as an aromatic, and also includes a polycyclic aromatic and an aromatic heterocycle.
  • the epoxy resin includes a liquid epoxy resin at a temperature of 25 ° C. (hereinafter, also referred to as “liquid epoxy resin”) and a solid epoxy resin at a temperature of 25 ° C. (hereinafter, also referred to as “solid epoxy resin”).
  • the composition may contain either a liquid epoxy resin or a solid epoxy resin as the epoxy resin, but it is preferable to contain only the liquid epoxy resin in that the effect of the present invention is more excellent.
  • the liquid epoxy resin include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol AF type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, glycidyl ester type epoxy resin, glycidylamine type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, and ester skeleton.
  • An alicyclic epoxy resin, a cyclohexanedimethanol type epoxy resin, or an epoxy resin having a butadiene structure is preferable, and a glycidylamine type epoxy resin, a bisphenol A type epoxy resin, a bisphenol F type epoxy resin, or a bisphenol AF type epoxy resin is preferable. Is more preferable.
  • liquid epoxy resin examples include "HP4032”, “HP4032D” and “HP4032SS” (naphthalene type epoxy resin) manufactured by DIC; “828US” and “jER828EL” manufactured by Mitsubishi Chemical Co., Ltd. (bisphenol A type epoxy). Resin), “jER807” (bisphenol F type epoxy resin), and “jER152” (phenol novolac type epoxy resin); “630” and “630LSD” (glycidylamine type epoxy resin) manufactured by Mitsubishi Chemical Co., Ltd .; Nittetsu Chemical Co., Ltd.
  • ZX-1059 mixture of bisphenol A type epoxy resin and bisphenol F type epoxy resin
  • EX-721 glycol ester type epoxy resin
  • Examples thereof include “PB-3600” (epoxy resin having a butadiene structure) and “EHPE 3150” (lipoxy-ring type epoxy resin).
  • the solid epoxy resin examples include naphthalene type tetrafunctional epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, trisphenol type epoxy resin, naphthol type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, and naphthylene ether type epoxy resin. Examples thereof include anthracene type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin, and tetraphenylethane type epoxy resin. Specific examples of the solid epoxy resin include "HP4032H” (naphthalene type epoxy resin), "HP-4700” and “HP-4710" (naphthalen type tetrafunctional epoxy resin), "N-690" manufactured by DIC.
  • ESN475V naphthalene type epoxy resin
  • ESN485" naphthol novolac type epoxy resin
  • YX4000H and "YL6121”
  • YX4000HK bixilenol type epoxy resin
  • YX8800 anthracene type epoxy resin
  • PG-100 and "CG-500”
  • bisphenol AF type epoxy resin manufactured by Osaka Gas Chemical Co., Ltd .
  • YL7760 bisphenol AF
  • Epoxy compounds described in JP-A-2020-172574 can also be used.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin is 50 to 5000 g / eq. Is preferable, and 50 to 3000 g / eq. Is more preferable, and 60 to 2000 g / eq. Is more preferable, and 70 to 1000 g / eq. Is particularly preferable, and 100 to 500 g / eq. Is the most preferable.
  • the epoxy equivalent is intended to be the mass of the resin containing 1 equivalent of the epoxy group, and can be measured according to JIS K7236.
  • the lower limit of the viscosity of the epoxy resin is preferably 500 mPa ⁇ s or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is, for example, 100 Pa ⁇ s or less, preferably 5000 mPa ⁇ s or less, more preferably 4000 mPa ⁇ s or less, and further preferably 3000 mPa ⁇ s or less.
  • the viscosity of the epoxy resin is a value measured using an E-type viscometer at 25 ⁇ 2 ° C.
  • the lower limit of the weight average molecular weight of the epoxy resin 100 or more is preferable, 250 or more is more preferable, and 400 or more is more preferable.
  • the upper limit is preferably 5000 or less, more preferably 3000 or less, and even more preferably 1500 or less.
  • the epoxy resin may be used alone or in combination of two or more.
  • the lower limit of the epoxy resin content (the total content of the epoxy resin when a plurality of types are contained) is preferably 3% by mass or more, preferably 5% by mass, based on the total solid content in the composition. The above is more preferable.
  • the upper limit is preferably 20% by mass or less, more preferably 15% by mass or less, based on the total solid content in the composition.
  • the lower limit of the epoxy resin content (the total content of the epoxy resin when a plurality of types are contained) is preferably 3% by mass or more with respect to the total mass in the composition, preferably 5% by mass. % Or more is more preferable.
  • the upper limit is preferably 20% by mass or less, more preferably 15% by mass or less, based on the total mass in the composition.
  • the composition may include a reactive diluent. Since the composition contains a large amount of specific magnetic particles, it usually has a high viscosity. When the composition contains a reactive diluent, the viscosity of the composition can be reduced, so that the indentation suitability of the composition is more excellent.
  • the reactive diluent is a compound having a reactive group, and examples of the reactive group include an epoxy group, an acryloyl group, a methacryloyl group, an oxetane group and the like. As the reactive group, an epoxy group is particularly preferable.
  • the reactive diluent containing an epoxy group does not include those corresponding to the above-mentioned epoxy resin.
  • the number of reactive groups in the reactive diluent is not particularly limited, but is, for example, one or more, and more preferably two or more.
  • the upper limit is not particularly limited, and is, for example, 10 or less, preferably 6 or less.
  • the viscosity of the reactive diluent is preferably 1 mPa ⁇ s or more and less than 500 mPa ⁇ s, preferably 5 mPa ⁇ s or more and less than 500 mPa ⁇ s, and further preferably 10 mPa ⁇ s or more and less than 500 mPa ⁇ s.
  • the viscosity of the reactive diluent can be measured by the same method as the viscosity of the epoxy resin described above.
  • reactive diluents include, for example, "EX-201” (cyclic aliphatic glycidyl ether), “EX-830” and “EX-821” (ethylene glycol type epoxy resin) manufactured by Nittetsu Chemical & Materials Co., Ltd. ), “EX-212” (hexanediol type epoxy resin), and “ZX-1658” and “ZX-1658GS” (liquid 1,4-glycidylcyclohexane); “EP-3980S” (glycidylamine) manufactured by ADEKA.
  • EX-201 cyclic aliphatic glycidyl ether
  • EX-830 ethylene glycol type epoxy resin
  • EX-821 ethylene glycol type epoxy resin
  • EX-212 hexanediol type epoxy resin
  • ZX-1658 and "ZX-1658GS” (liquid 1,4-glycidylcyclohexane”
  • EP-3980S glycid
  • Epoxy type epoxy resin "EP-4088S” and “EP-4088L” (dicyclopentadiene type epoxy resin), "ED-523T” (neopentyl glycol glycidyl ether), and “ED-509S” (tert-butylphenyl). Glycidyl ether); "X-22-163" (siloxane type epoxy resin) manufactured by Shin-Etsu Chemical Industry Co., Ltd .; and the like.
  • the reactive diluent in addition to the above-mentioned reactive diluent, the ENEOS Epocharic series "THI-DE”, “DE-102”, and “DE-103” (alicyclic epoxy) Compounds) and the epoxy compounds described in JP-A-2020-172574 can also be used.
  • the epoxy equivalent of the reactive diluent is 50 to 5000 g / eq. Is preferable, and 50 to 3000 g / eq. Is more preferable, and 60 to 2000 g / eq. Is more preferable, and 70 to 1000 g / eq. Is particularly preferable.
  • the reactive diluent may be used alone or in combination of two or more.
  • the lower limit of the content of the reactive diluent (or the total content when a plurality of reactive diluents are contained) is set with respect to the total solid content in the composition. It is preferably 1% by mass or more, and more preferably 2% by mass or more.
  • the upper limit is preferably 10% by mass or less, more preferably 8% by mass or less, and further preferably 5% by mass or less.
  • the lower limit of the content of the reactive diluent (or the total content when a plurality of reactive diluents are contained) is set to the total mass in the composition.
  • it is preferably 1% by mass or more, and more preferably 2% by mass or more.
  • the upper limit is preferably 10% by mass or less, more preferably 8% by mass or less, and further preferably 5% by mass or less, based on the total mass in the composition.
  • the content ratio of the epoxy resin to the reactive diluent is preferably 0.05 or more, more preferably 0.1 or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is, for example, 5 or less, preferably 4 or less, more preferably 3 or less, and even more preferably 2.5 or less.
  • the composition preferably contains a curing agent.
  • the curing agent is not particularly limited, but for example, a phenol-based curing agent, a naphthol-based curing agent, an acid anhydride-based curing agent, an imidazole-based curing agent, an active ester-based curing agent, a benzoxazine-based curing agent, and a cyanate ester-based curing agent. , Carbodiimide-based curing agent, and amine adduct-based curing agent.
  • phenol-based curing agent and the naphthol-based curing agent include, for example, "MEH-7700”, “MEH-7810", and “MEH-7851” manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd .; “NHN” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd. , “CBN”, and “GPH”; "SN-170”, “SN-180”, “SN-190”, “SN-475”, “SN-485”, “SN” manufactured by Nippon Steel & Sumitomo Metal Corporation. -495 “,” SN-375 “, and” SN-395 “;” LA-7052 “,” LA-7054 “,” LA-3018 “,” LA-3018-50P “,” LA “manufactured by DIC. -1356 “,” TD2090 “,” TD-2090-60M “and the like.
  • the acid anhydride-based curing agent examples include a curing agent having one or more acid anhydride groups in one molecule.
  • Specific examples of the acid anhydride-based curing agent include phthalic anhydride, tetrahydrophthalic anhydride, hexahydrophthalic anhydride, methyltetrahydrohydride phthalic acid, methylhexahydrohydride phthalic acid, methylnadic acid anhydride, and hydride methylnadic acid.
  • acid anhydride curing agents include “HNA-100”, “MH-700”, “MTA-15”, “DDSA”, “HF-08”, and “OSA” manufactured by Shin Nihon Rika Co., Ltd. "YH306” and “YH307” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation; “H-TMAn” manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company; "HN-2200”, “HN-2000”, “HN-5500” manufactured by Hitachi Chemical Co., Ltd., And, “MHAC-P” and the like can be mentioned.
  • the active ester-based curing agent has three or more highly reactive ester groups such as phenol esters, thiophenol esters, N-hydroxyamine esters, and esters of heterocyclic hydroxy compounds in one molecule. Compounds are preferably used.
  • Examples of the active ester-based curing agent include an active ester compound containing a dicyclopentadiene-type diphenol structure, an active ester compound containing a naphthalene structure, an active ester compound containing an acetylated product of phenol novolac, and an activity containing a benzoylated product of phenol novolac. Ester compounds are preferred.
  • the "dicyclopentadiene-type diphenol structure” represents a divalent structural unit composed of phenylene-dicyclopentalene-phenylene.
  • imidazole-based curing agent examples include 2-methylimidazole (trade name; 2MZ), 2-undecylimidazole (trade name; C11-Z), 2-heptadecylimidazole (trade name; C17Z), and 1,2-dimethylimidazole.
  • benzoxazine-based curing agent examples include "JBZ-OP100D” and “ODA-BOZ” manufactured by JFE Chemical Co., Ltd .; “HFB2006M” manufactured by Showa High Polymer Co., Ltd .; “P-d” manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd. and Examples include "FA”.
  • cyanate ester-based curing agent examples include "PT30” and “PT60” (both phenol novolac type polyfunctional cyanate ester resins) manufactured by Lonza Japan, and "BA230” and “BA230S75” (bisphenol A dicyanate). Prepolymers in which some or all of them are triazined to form trimer) and the like.
  • carbodiimide-based curing agent examples include “V-03” and “V-07” manufactured by Nisshinbo Chemical Co., Ltd.
  • Examples of commercially available amine adduct-type curing agents include “PN-23” and “PN-50” of the Amicure series (all manufactured by Ajinomoto Fine-Techno Co., Ltd.).
  • the curing agent may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the curing agent (or the total content when a plurality of types of curing agents are contained) is preferably 0.001 to 3% by mass with respect to the total solid content of the composition. , 0.01-2% by mass is more preferable.
  • the content of the curing agent (or the total content when a plurality of types of curing agents are contained) is preferably 0.001 to 3% by mass with respect to the total mass of the composition. 0.01 to 2% by mass is more preferable.
  • the curing accelerator is not particularly limited, and examples thereof include triphenylphosphine, methyltributylphosphonium dimethylphosphate, trisortotrilphosphine, and boron trifluoride amine complex.
  • examples of commercially available phosphate-based curing accelerators include Hishikorin PX-4MP (manufactured by Nippon Chemical Industrial Co., Ltd.).
  • a triarylphosphine-based curing accelerator the compound described in paragraph 0052 of JP-A-2004-043405 can also be mentioned.
  • Examples of the phosphorus-based curing accelerator to which triphenylborane is added to triarylphosphine include the compounds described in paragraph 0024 of JP-A-2014-005382.
  • the curing accelerator may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the curing accelerator (or the total content when a plurality of curing accelerators are contained) is 0.001 to 3% by mass with respect to the total solid content of the composition. % Is preferable, and 0.01 to 2% by mass is more preferable.
  • the content of the curing accelerator (or the total content when a plurality of curing accelerators are contained) is 0.001 to 3% by mass with respect to the total mass of the composition. Is preferable, and 0.01 to 2% by mass is more preferable.
  • the composition preferably further contains a dispersant.
  • Dispersants include, for example, phosphate ester dispersants such as polyoxyethylene alkyl ether phosphate; anionic dispersions of sodium dodecylbenzel sulfonate, sodium laurylate, and ammonium salts of polyoxyethylene alkyl ether sulfate. Agent; Organosiloxane-based dispersant; acetylene glycol, polyoxyethylene alkyl ether, polyoxyethylene alkyl ester, polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester, polyoxyethylene alkyl phenyl ether, polyoxyethylene alkyl amine, and polyoxyethylene alkyl amide.
  • nonionic dispersants and the like can be mentioned. If it has an epoxy group, it is included in the above-mentioned epoxy resin.
  • the dispersant may be used alone or in combination of two or more. Examples of commercially available phosphoric acid ester-based dispersants include “RS-410", “RS-610", and “RS-710" of the "Phosphanol” series manufactured by Toho Chemical Industry Co., Ltd. Examples of commercially available products of the organosiloxane-based dispersant include “BYK347" and "BYK348” manufactured by Big Chemie.
  • polyoxyalkylene-based dispersant Commercially available products of the polyoxyalkylene-based dispersant include NOF Corporation's "Marialim” series “AKM-0531”, “AFB-1521”, “SC-0505K”, “SC-1015F”, and “SC-”. 0708A ”,“ HKM-50A ”and the like.
  • examples of the polyoxyalkylene-based dispersant include polyoxyethylene alkyl ether, polyoxyethylene alkyl ester, polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester, polyoxyethylene alkyl phenyl ether, polyoxyethylene alkyl amine, and polyoxyethylene alkyl amide. It is a general term that summarizes.
  • Commercially available products of acetylene glycol include Air Products and Chemicals Inc. Examples thereof include “82", “104", “440”, “465", "485", and "olefin Y" of the "Surfinol” series manufactured by Mfg. Co., Ltd.
  • the dispersant may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the dispersant (the total content thereof when a plurality of dispersants are contained) is preferably 0.001 to 3% by mass with respect to the total solid content of the composition. , 0.01-2% by mass is more preferable.
  • the content of the dispersant (the total content thereof when a plurality of dispersants are contained) is preferably 0.001 to 3% by mass with respect to the total mass of the composition. 0.01 to 2% by mass is more preferable.
  • the composition may contain a solvent.
  • the content of the solvent is preferably 1% by mass or less, more preferably 0.8% by mass or less, still more preferably 0.5% by mass or less, based on the total mass of the composition. ..
  • the lower limit is not particularly limited, but is 0.001% by mass or more.
  • the composition may further contain any other component other than the above-mentioned components.
  • magnetic particles other than specific magnetic particles, polymerization initiators, polymerizable compounds other than reactive diluents, surfactants, rhology control agents, resins other than epoxy resins (for example, alkali-soluble resins, etc.), sensitization.
  • auxiliaries eg, defoaming agents, flame retardants, leveling agents, peeling accelerators, antioxidants.
  • additives such as agents, fragrances, surface tension modifiers, chain transfer agents, etc. may be added as needed.
  • the composition can be prepared by mixing each of the above components by a known mixing method (for example, a mixing method using a stirrer, a homogenizer, a high-pressure emulsifier, a wet pulverizer, a wet disperser, or the like).
  • a mixing method for example, a mixing method using a stirrer, a homogenizer, a high-pressure emulsifier, a wet pulverizer, a wet disperser, or the like.
  • each component may be blended all at once, or each component may be dissolved or dispersed in a solvent and then sequentially blended.
  • the charging order and working conditions at the time of blending are not particularly limited. For example, when a plurality of types of other resins are used, they may be blended together or may be blended in a plurality of times for each type.
  • the composition can be suitably used as a composition for filling holes in holes such as via holes and through holes provided on a circuit board.
  • a method including the following steps 1 to 3 can be mentioned.
  • Step 1 Known methods such as a slit coating method, an inkjet method, a rotary coating method, a cast coating method, a roll coating method, and a screen printing method on a substrate provided with holes such as via holes and through holes.
  • Step 2 The composition on the substrate that has undergone step 1 is heated at about 120 to 180 ° C. for about 30 to 90 minutes.
  • Step 3 A step of curing a thermosetting component (for example, an epoxy resin and a reactive diluent) in the composition
  • Step 3 Physical polishing of an unnecessary portion of the cured magnetic particle-containing material obtained in Step 2 protruding from the substrate surface. Step of removing to make a flat surface
  • the circuit board containing the magnetic particle-containing cured product is suitably used, for example, as an electronic component such as an antenna and an inductor installed in an electronic communication device or the like.
  • the composition is formed into a film.
  • the film thickness of the film formed by the composition is preferably 1 to 10000 ⁇ m, more preferably 10 to 1000 ⁇ m, and particularly preferably 15 to 800 ⁇ m from the viewpoint of being superior in magnetic permeability.
  • the film formed by the composition is suitably used, for example, as an electronic component such as an antenna and an inductor installed in an electronic communication device or the like.
  • the magnetic particle-containing cured product of the present invention is a cured product formed from the above-mentioned composition.
  • the shape of the cured product containing magnetic particles is not particularly limited, and for example, as described above, the shape may be a shape suitable for the shape of the pores provided in the substrate, or may be a film shape.
  • a method for producing a cured product containing magnetic particles when the composition is applied as a composition for filling holes has been described in the upper part. Will explain, as an example of other specific embodiments, a method for producing a film-shaped magnetic particle-containing cured product (hereinafter, also referred to as “magnetic particle-containing film”).
  • the magnetic particle-containing film is obtained by curing the above-mentioned composition.
  • the method for producing the magnetic particle-containing film is not particularly limited, but a production method including the following steps is preferable.
  • the composition contains a cationic polymerization initiator that is sensitive to light and / or heat.
  • ⁇ Composition layer forming process ⁇ Curing process
  • composition layer forming step the composition is applied onto a substrate (support) or the like to form a composition layer (composition layer).
  • a substrate for example, a wiring board having an antenna portion or an inductor portion can be used.
  • composition layer applied on the substrate may be heated (prebaked), and the prebaking can be performed in, for example, a hot plate, an oven, or the like at a temperature of 50 to 140 ° C. for 10 to 1800 seconds. Prebaking is preferably carried out when the composition contains a solvent.
  • the curing step is not particularly limited as long as the composition layer can be cured, and examples thereof include a heat treatment for heating the composition layer and an exposure treatment for irradiating the composition layer with active light rays or radiation.
  • the heat treatment can be performed continuously or in a batch manner by using a heating means such as a hot plate, a convection oven (hot air circulation type dryer), or a high frequency heater.
  • the heating temperature in the heat treatment is preferably 120 to 260 ° C, more preferably 150 to 240 ° C.
  • the heating time is not particularly limited, but is preferably 10 to 1800 seconds.
  • the prebaking in the composition layer forming step may also serve as the heat treatment in the curing step.
  • the method of irradiating the active light or radiation is not particularly limited, but it is preferable to irradiate through a photomask having a patterned opening.
  • the exposure is preferably performed by irradiation with radiation.
  • the radiation that can be used for exposure ultraviolet rays such as g-line, h-line, or i-line are preferable, and a high-pressure mercury lamp is preferable as a light source.
  • the irradiation intensity is preferably 5 to 1500 mJ / cm 2 , more preferably 10 to 1000 mJ / cm 2 .
  • the composition layer may be heated in the above exposure treatment.
  • the heating temperature is not particularly limited, but is preferably 80 to 250 ° C.
  • the heating time is not particularly limited, but is preferably 30 to 300 seconds.
  • the composition layer is heated in the exposure treatment, it may also serve as a post-heating step described later. In other words, when the composition layer is heated in the exposure treatment, the method for producing the magnetic particle-containing film does not have to include a post-heating step.
  • the developing step is a step of developing the composition layer after exposure to form a magnetic particle-containing film.
  • the type of developer used in the developing process is not particularly limited, but an alkaline developer that does not damage the circuit or the like is desirable.
  • the developing temperature is, for example, 20 to 30 ° C.
  • the development time is, for example, 20 to 90 seconds. In recent years, it may be carried out for 120 to 180 seconds in order to remove the residue better. Further, in order to further improve the residue removability, the steps of shaking off the developer every 60 seconds and supplying a new developer may be repeated several times.
  • Alkaline developer an alkaline aqueous solution prepared by dissolving an alkaline compound in water so as to have a concentration of 0.001 to 10% by mass (preferably 0.01 to 5% by mass) is preferable.
  • Alkaline compounds include, for example, sodium hydroxide, potassium hydroxide, sodium carbonate, sodium silicate, sodium metasilicate, aqueous ammonia, ethylamine, diethylamine, dimethylethanolamine, tetramethylammonium hydroxide, tetraethylammonium hydroxide, tetrapropyl.
  • Examples thereof include ammonium hydroxide, tetrabutylammonium hydroxy, benzyltrimethylammonium hydroxide, choline, pyrrole, piperidine, and 1,8-diazabicyclo [5.4.0] -7-undecene (of which organic alkali is used. preferable.).
  • an alkaline developer it is generally washed with water after development.
  • Post-baking is a heat treatment to complete the cure.
  • the heating temperature is preferably 240 ° C. or lower, more preferably 220 ° C. or lower. There is no particular lower limit, but considering efficient and effective treatment, 50 ° C. or higher is preferable, and 100 ° C. or higher is more preferable.
  • the heating time is not particularly limited, but is preferably 10 to 1800 seconds. Post-baking can be performed continuously or in batch using a heating means such as a hot plate, a convection oven (hot air circulation type dryer), or a high frequency heater.
  • the above post-baking is preferably performed in an atmosphere with a low oxygen concentration.
  • the oxygen concentration is preferably 19% by volume or less, more preferably 15% by volume or less, further preferably 10% by volume or less, particularly preferably 7% by volume or less, and most preferably 3% by volume or less. There is no particular lower limit, but 10 volume ppm or more is practical.
  • the electronic component of the present invention includes the above-mentioned magnetic particle-containing cured product. That is, the electronic component of the present invention may contain the above-mentioned magnetic particle-containing cured product as a part of the component. Examples of electronic components include inductors and antennas. As the electronic component, a component having a known structure can be used.
  • CP-1 Fe-Mn-based ferrite manufactured by Powder Tech Co., Ltd. "Fe-Mn-based ferrite, D50: 3 ⁇ m, solid content concentration: 100% by mass”
  • CP-2 Fe-Mn-based ferrite manufactured by Powder Tech Co., Ltd.
  • compositions of Examples and Comparative Examples The components listed in the table below were mixed and uniformly dispersed in a roll mill to prepare the compositions of Examples and Comparative Examples.
  • the obtained relative magnetic permeability ⁇ 'value was evaluated based on the following evaluation criteria, and this was used as the evaluation result of the magnetic permeability.
  • the relative magnetic permeability ⁇ ' is preferably evaluated to be "B" or higher in practice.
  • the value of the obtained magnetic loss (tan ⁇ ) was evaluated based on the following evaluation criteria.
  • the evaluation result of the magnetic loss (tan ⁇ ) is preferably "B" or more in practice.
  • evaluation criteria for magnetic loss (tan ⁇ ) "A”: tan ⁇ ⁇ 0.1 "B”: 0.1 ⁇ tan ⁇ ⁇ 0.25 "C”: 0.25 ⁇ tan ⁇
  • a FR-4 substrate having a thickness of 0.8 mm was prepared, and a through hole having a diameter of 0.4 mm was formed.
  • DP-320 Neuron Precision Industry
  • the substrate after embedding the obtained composition was heated at 160 ° C. for 1 hour to cure the composition.
  • the evaluation was carried out based on the following evaluation criteria.
  • the smaller the Va value the smaller the voids due to voids and cracks in the cured product, which is better.
  • the evaluation result of the implantability is preferably "B" or higher in practice.
  • the table below shows the formulation of each composition and the results of evaluation tests performed on each composition.
  • the particle size at which the peak tops appear is described as Dmax.
  • the specific magnetic particles in the composition are Dmax in the range of 10 to 30 ⁇ m in the particle size distribution curve showing the frequency distribution based on the volume. It was confirmed that the magnetic loss was smaller when the particles had Dmin in the range of 1 to 9 ⁇ m. Further, from the comparison between Examples 5 and 7, when the specific magnetic particles in the composition show Dmax / Dmin of 2 or more in the particle size distribution curve showing the frequency distribution based on the volume, the magnetic permeability becomes higher. It was confirmed that. From the comparison between Example 1 and Example 13, it was confirmed that the magnetic permeability was higher when the content of the specific magnetic particles was 75 to 90% by mass.
  • composition of the comparative example did not have the desired effect.

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Abstract

本発明の課題は、高透磁率及び低磁気損失の磁性粒子含有硬化物を形成でき、且つ、埋め込み適性にも優れる組成物を提供する。また、磁性粒子含有硬化物及び電子部品を提供することである。　本発明の組成物は、Ｆｅ原子を７０質量％以上含む磁性粒子と、エポキシ樹脂と、を含む組成物であって、　上記磁性粒子は、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～３０μｍの範囲にピークトップを有し、　上記磁性粒子の含有量が、組成物中の全固形分に対して、７０～９０質量％である。

Description

組成物、磁性粒子含有硬化物、及び、電子部品
　本発明は、組成物、磁性粒子含有硬化物、及び、電子部品に関する。
　電子デバイスの高性能化及び小型化に伴い、電子回路はその集積度を増している。このような集積度を向上するための素材の一つとして、磁性粒子を含む塗布型の組成物が存在する。このような組成物を使用すれば任意の形状で磁性体を実装可能となるため、従来の磁性体の個片をチップ上に配置する方式よりも、電子デバイスの小型化及び高性能化を実現しやすい。
　磁性粒子を含む塗布型の組成物としては、例えば、インダクタ部品等の回路基板におけるスルーホール充填用組成物が挙げられる。
　スルーホール充填用組成物として、例えば、特許文献１では、「（Ａ）平均粒径が１μｍ以上である磁性粉体、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）反応性希釈剤、（Ｄ）硬化剤、及び、（Ｅ）平均粒径が１μｍ未満であるフィラー、を含む磁性ペースト」を開示している。
国際公開第２０２０／１０５７０４号公報
　今般、本発明者は、特許文献１を参照して組成物を調製して検討したところ、組成物により形成される磁性粒子含有硬化物の透磁率が低い場合があることを知見した。すなわち、上記組成物から形成される磁性粒子含有硬化物には、透磁率の向上において更なる改善の余地があることを知見した。
　ところで、磁性粒子を含む組成物から形成される磁性粒子含有硬化物には、更に磁気損失が小さいことも求められている。
　また、インダクタ部品等の回路基板におけるバイアホールやスルーホール等のホール充填用組成物としての用途を鑑みると、磁性粒子を含む組成物には、埋め込み適性に優れることが求められる。
　そこで、本発明は、高透磁率及び低磁気損失の磁性粒子含有硬化物を形成でき、且つ、埋め込み適性にも優れる組成物を提供することを課題とする。
　また、本発明は、磁性粒子含有硬化物及び電子部品を提供することも課題とする。
　本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、以下の構成により上記課題を解決できることを見出した。
　〔１〕　Ｆｅ原子を７０質量％以上含む磁性粒子と、エポキシ樹脂と、を含む組成物であって、
　上記磁性粒子は、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～３０μｍの範囲にピークトップを有し、
　上記磁性粒子の含有量が、組成物中の全固形分に対して、７０～９０質量％である、組成物。
　〔２〕　上記磁性粒子が、Ｆｅ原子を７０～９５質量％含む磁性粒子である、〔１〕に記載の組成物。
　〔３〕　上記磁性粒子は、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において複数のピークトップを有し、
　複数の上記ピークトップにおいて、粒子径の最も小さいピークトップＰｍｉｎにおける粒子径をＤｍｉｎとし、粒子径の最も大きいピークトップＰｍａｘにおける粒子径をＤｍａｘとした場合、Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎが２以上である、〔１〕又は〔２〕に記載の組成物。
　〔４〕　上記Ｄｍａｘが１０～３０μｍの範囲にあり、上記Ｄｍｉｎが１～９μｍの範囲にある、〔３〕に記載の組成物。
　〔５〕　更に、反応性希釈剤を含む、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の組成物。
　〔６〕　更に、硬化剤を含む、〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の組成物。
　〔７〕　〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の組成物を用いて形成される、磁性粒子含有硬化物。
　〔８〕　〔７〕に記載の磁性粒子含有硬化物を含む、電子部品。
　〔９〕　インダクタとして用いられる、〔８〕に記載の電子部品。
　〔１０〕　アンテナとして用いられる、〔８〕に記載の電子部品。
　本発明によれば、高透磁率及び低磁気損失の磁性粒子含有硬化物を形成でき、且つ、埋め込み適性にも優れる組成物を提供できる。
　また、本発明によれば、磁性粒子含有硬化物及び電子部品を提供できる。
本発明の組成物に含まれる特定磁性粒子の頻度分布曲線の一例を示す粒度分布図である。 本発明の組成物に含まれる特定磁性粒子の頻度分布曲線の一例を示す粒度分布図である。
　以下、本発明について詳細に説明する。
　以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施態様に基づいてなされる場合があるが、本発明はそのような実施態様に限定されない。
　本明細書中における基（原子団）の表記について、本発明の趣旨に反しない限り、置換及び無置換を記していない表記は、置換基を有さない基と共に置換基を有する基をも包含する。例えば、「アルキル基」とは、置換基を有さないアルキル基（無置換アルキル基）のみならず、置換基を有するアルキル基（置換アルキル基）をも包含する。また、本明細書中における「有機基」とは、少なくとも１個の炭素原子を含む基をいう。
　本明細書中における「活性光線」又は「放射線」とは、例えば、水銀灯の輝線スペクトル、エキシマレーザーに代表される遠紫外線、極紫外線（ＥＵＶ光：　Ｅｘｔｒｅｍｅ　Ｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔ）、Ｘ線、及び、電子線（ＥＢ：Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｂｅａｍ）等を意味する。本明細書中における「光」とは、活性光線又は放射線を意味する。
　本明細書中における「露光」とは、特に断らない限り、水銀灯の輝線スペクトル、エキシマレーザーに代表される遠紫外線、極紫外線、Ｘ線、及び、ＥＵＶ光等による露光のみならず、電子線、及び、イオンビーム等の粒子線による描画も含む。
　本明細書において、「～」とはその前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
　本明細書において、組成物の「固形分」とは、硬化物を形成する成分を意味する。したがって、組成物が溶媒（有機溶媒、水等）を含む場合、溶媒を除いた全ての成分を意味する。なお、硬化物を形成する成分であれば、液体状の成分も固形分とみなす。
　本明細書において、「沸点」とは、特に断りのない限り、標準沸点を意味する。
　また、本明細書において重量平均分子量（Ｍｗ）は、ＧＰＣ（Ｇｅｌ　Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ：ゲル浸透クロマトグラフィー）法によるポリスチレン換算値である。
　また、本明細書において、各成分は、特段の断りが無い限り、各成分に該当する物質を１種単独でも用いても、２種以上を併用してもよい。ここで、各成分について２種以上の物質を併用する場合、その成分についての含有量とは、特段の断りが無い限り、併用した物質の合計の含有量を指す。
［組成物］
　本発明の組成物は、
　Ｆｅ原子を７０質量％以上含む磁性粒子（以下「特定磁性粒子」ともいう。）と、エポキシ樹脂と、を含む組成物であって、
　特定磁性粒子は、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～３０μｍの範囲にピークトップを有し、
　特定磁性粒子の含有量が、組成物中の全固形分に対して、７０～９０質量％である。
　今般、本発明者らの鋭意検討により、上記構成の組成物は、高透磁率及び低磁気損失の磁性粒子含有硬化物を形成でき、且つ、埋め込み適性にも優れることを明らかとしている。特定磁性粒子が体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～３０μｍの範囲にピークトップを有する場合、組成物から形成される磁性粒子含有硬化物は、透磁率が高く、且つ、磁気損失が小さい。また、特定磁性粒子の含有量が、組成物の全固形分に対して７０質量％以上の場合、組成物から形成される磁性粒子含有硬化物は、透磁率が高い。一方、特定磁性粒子の含有量が、組成物の全固形分に対して９０質量％以下の場合、組成物は、埋め込み適性に優れる。
　以下において、組成物から形成される磁性粒子含有硬化物の透磁率がより高い、組成物から形成される磁性粒子含有硬化物の磁気損失がより小さい、及び／又は、組成物の埋め込み適性がより優れることを、「本発明の効果がより優れる」ともいう。
　以下において、まず、組成物に含まれる各種成分について説明する。
〔特定磁性粒子〕
　組成物は、Ｆｅ原子（以下「鉄原子」ともいう。）を７０質量％以上含む磁性粒子（特定磁性粒子）を含む。
　鉄原子は、鉄原子を含む合金（好ましくは、鉄原子を含む磁性合金）、鉄酸化物（好ましくは、磁性鉄酸化物）、鉄窒化物（好ましくは、磁性鉄窒化物）、又は、鉄炭化物（好ましくは、磁性鉄炭化物）として、磁性粒子に含まれていてもよい。
　鉄原子の含有量は、特定磁性粒子の全質量に対して、７０質量％以上である。鉄原子の含有量が、特定磁性粒子の全質量に対して７０質量％以上である場合、組成物から形成される磁性粒子含有硬化物の透磁率が優れる。
　鉄原子の含有量の下限値としては、特定磁性粒子の全質量に対して、７５質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。鉄原子の含有量の上限値としては、組成物から形成される磁性粒子含有硬化物の耐酸性がより優れる点で、特定磁性粒子の全質量に対して、９５質量％以下が好ましく、９２質量％以下がより好ましく、９０質量％以下が更に好ましく、８８質量％以下が特に好ましい。
　特定磁性粒子は、鉄原子以外の他の金属原子を含んでいてもよい。
　なお、ここでいう「他の金属原子」には、ホウ素、ケイ素、ゲルマニウム、ヒ素、アンチモン、及び、テルルのような半金属原子も含まれる。
　他の金属原子は、金属原子を含む合金（好ましくは、磁性合金）、金属酸化物（好ましくは、磁性酸化物）、金属窒化物（好ましくは、磁性窒化物）、又は、金属炭化物（好ましくは、磁性炭化物）として、磁性粒子に含まれていてもよい。
　特定磁性粒子中、金属原子の含有量（鉄原子及び他の金属原子の合計含有量）の下限値としては、特定磁性粒子の全質量に対して、７０質量％以上であり、７５質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。また、金属原子（鉄原子及び他の金属原子）の含有量の上限値としては、特定磁性粒子の全質量に対して、１００質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましい。
　また、特定磁性粒子を構成する鉄原子以外の材料としては、例えば、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｕ、Ｙ、Ｍｏ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｂａ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ａｕ、Ｂｉ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐ、Ｚｎ、Ｓｒ、Ｚｒ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｐｂ、Ｃａ、Ｂ、Ｃ、Ｎ、及び、Ｏが挙げられる。
　特定磁性粒子は、鉄原子以外の材料として、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｃ、Ｐ、Ｃｕ、Ｎｂ、及び、Ｂからなる群から選択される１種以上の原子を含むのが好ましい。
　特定磁性粒子中における各金属原子の含有量は、高周波誘導結合プラズマ（ＩＣＰ：Inductively Coupled Plasma）発光分光分析法により同定できる。
　特定磁性粒子を構成する材料の具体例としては、Ｆｅ－Ｃｏ系合金、Ｆｅ－Ｎｉ系合金、Ｆｅ－Ｚｒ系合金、Ｆｅ－Ｍｎ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ系合金、Ｆｅ－Ａｌ系合金、Ｎｉ－Ｍｏ系合金、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｃｒ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｂ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ａｌ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｂ－Ｃ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｂ－Ｃｒ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｂ－Ｃｒ－Ｃ系合金、Ｆｅ－Ｃｏ－Ｓｉ－Ｂ系合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｂ－Ｎｂ系合金、Ｆｅナノ結晶合金、Ｆｅ基アモルファス合金、並びに、スピネルフェライト（好ましくは、Ｎｉ－Ｚｎ系フェライト、Ｍｎ－Ｚｎ系フェライト）、及び、六方晶フェライト（好ましくは、バリウムフェライト）等のフェライトが挙げられる。なお、上記合金は、アモルファスであってもよい。
　なかでも、組成物により形成される磁性粒子含有硬化物の透磁率がより優れる点では、合金が好ましく、Ｆｅ基アモルファス合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｃｒ系合金、Ｆｅナノ結晶合金、又は、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ系合金がより好ましく、Ｆｅ基アモルファス合金、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｃｒ系合金、又は、Ｆｅナノ結晶合金が更に好ましい。
　特定磁性粒子の表面には、表面層が設けられていてもよい。このように、特定磁性粒子が表面層を有していることで、特定磁性粒子に表面層の材質に応じた機能を付与できる。
　表面層としては、無機層又は有機層が挙げられる。
　無機層形成用化合物としては、絶縁性、ガスバリヤ性、及び、化学安定性の少なくとも１つに優れる表面層を形成できる点から、金属酸化物、金属窒化物、金属炭化物、リン酸金属塩化合物、ホウ酸金属塩化合物、又は、ケイ酸化合物（例えば、オルトケイ酸テトラエチル等のケイ酸エステル、ケイ酸ソーダ等のケイ酸塩）が好ましい。これらの化合物に含まれる元素の具体例としては、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃａ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｖ、Ｃｒ、Ｙ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ、及び、希土類元素が挙げられる。
　無機層形成用化合物を用いて得られる無機層を構成する材料としては、酸化ケイ素、酸化ゲルマニウム、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、及び、酸化マグネシウム等が挙げられ、無機層はこれらを２種以上含む層であってもよい。
　有機層形成用化合物としては、アクリルモノマーが挙げられる。アクリルモノマーの具体例としては、特開２０１９－０６７９６０号公報の段落００２２～００２３に記載の化合物が挙げられる。
　有機層形成用化合物を用いて得られる有機層を構成する材料としては、アクリル樹脂が挙げられる。
　表面層の厚みは特に限定されないが、表面層の機能がより発揮される点から、３～１０００ｎｍが好ましい。
＜粒度分布＞
　特定磁性粒子は、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～３０μｍの範囲にピークトップを有する。本明細書において、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線を「頻度分布曲線」ともいう。
　図１及び図２は、本発明の組成物に含まれる特定磁性粒子の頻度分布曲線の一例を示す粒度分布図である。図１及び図２に示すように、頻度分布曲線は、横軸を粒子径、縦軸を頻度（％）とする粒度分布図に表される。
　上記の頻度分布曲線は、本発明の組成物をレーザー回折散乱式粒子径分布測定装置（製品名「ＬＡ９６０Ｎ」、株式会社堀場製作所製）により、０．０１μｍから５０００μｍ域の測定レンジモードで測定することで得られる。なお、測定に当たっては、必要に応じて、組成物をＰＧＭＥＡ（プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート）で希釈して６０分間の超音波分散を行った分散液を調製し、これを測定サンプルとしてもよい。
　頻度分布曲線におけるピークトップは、頻度分布曲線における極大点を意味する。
　図１の例では、頻度分布曲線におけるピークトップの数が１つであるが、ピークトップの数はこれに限定されない。なお、図１に示すように、頻度分布曲線においてピークトップが１つである場合、ピークトップ（図１中のＰが該当する）は、粒子径が１０～３０μｍの範囲に現れる。
　頻度分布曲線におけるピークトップの数が１つである場合、ピークトップとしては、組成物により形成される磁性粒子含有硬化物の磁気損失がより低減する点では、粒子径が１０～２０μｍの範囲であるのが好ましい。
　頻度分布曲線におけるピークトップの数が１つである場合、ピークトップとしては、組成物により形成される磁性粒子含有硬化物の透磁率がより高い点では、粒子径が１２～３０μｍの範囲であるのが好ましい。
　頻度分布曲線におけるピークトップの数が１つである場合、ピークトップとしては、組成物により形成される磁性粒子含有硬化物の透磁率がより高い点及び磁気損失がより低減する点で、粒子径が１２～２０μｍの範囲であるのが好ましい。
　また、頻度分布曲線においてピークトップは複数あってもよい。
　図２の例では、頻度分布曲線におけるピークトップの数が、粒子径の最も小さいピークトップＰｍｉｎと、粒子径の最も大きいピークトップＰｍａｘと、の２つである。頻度分布曲線においてピークトップが複数ある場合、粒子径の最も小さいピークトップＰｍｉｎにおける粒子径をＤｍｉｎとし、粒子径の最も大きいピークトップＰｍａｘにおける粒子径をＤｍａｘとした場合、本発明の効果がより優れる点で、Ｄｍｉｎに対するＤｍａｘの割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）が２以上であるのが好ましい。割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）が２以上である場合、粒子径が相対的に大きい特定磁性粒子が形成する隙間を、粒子径が相対的に小さい特定磁性粒子が埋めることで、組成物により形成される磁性粒子含有硬化物の磁気損失がより低減し得る。上記割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）としては、本発明の効果がより優れる点で、３以上であるのがより好ましく、４以上であるのが更に好ましい。なお、上記割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）の上限としては、本発明の効果がより優れる点で、５０以下が好ましく、３０以下がより好ましく、２０以下が更に好ましく、１０以下が特に好ましい。
　また、本発明の効果がより優れる点で、Ｄｍａｘは、１０～３０μｍの範囲にあるのが好ましく、Ｄｍｉｎは、１～９μｍの範囲にあるのが好ましい。なかでも、Ｄｍｉｎは、１～５μｍの範囲にあるのがより好ましい。
　上記割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）は、例えば、一次粒子径の異なる複数の特定磁性粒子を用いて、これらの配合割合を適宜調節することで、上記値の範囲内にすることができる。
　特定磁性粒子は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　組成物は、特定磁性粒子として、体積基準のメジアン径（Ｄ５０）が１０～３０μｍの特定磁性粒子（以下「特定磁性粒子Ａ」ともいう。）を少なくとも含むのが好ましい。
　ここで、特定磁性粒子Ａの体積基準のメジアン径（Ｄ５０）とは、特定磁性粒子Ａ全体を体積累計が５０％となる粒子径を閾値に２つに分けた場合に、大径側と小径側での特定磁性粒子Ａの体積の合計が等量となる径をいう。
　特定磁性粒子Ａの体積基準のメジアン径（Ｄ５０）は、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置（例えば、（株）堀場製作所製のレーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置ＬＡ－９６０（型番））により測定できる。
　特定磁性粒子Ａの平均粒子径（Ｄ５０）としては、本発明の効果がより優れる点で、１２～２０μｍであるのが好ましい。
　なお、組成物が特定磁性粒子として特定磁性粒子Ａを含む場合、ピークトップが、粒子径１０～３０μｍの範囲にある頻度分布曲線が得られやすい。
　また、組成物は、特定磁性粒子として、上述した特定磁性粒子Ａに加えて、更に体積基準のメジアン径（Ｄ５０）が１～９μｍの特定磁性粒子（以下「特定磁性粒子Ｂ」ともいう。）を少なくとも含むのも好ましい。なお、特定磁性粒子Ｂの体積基準のメジアン径（Ｄ５０）の定義及びその測定方法は、上述した特定磁性粒子Ａの体積基準のメジアン径（Ｄ５０）の定義及びその測定方法と同じである。
　特定磁性粒子Ｂの平均粒子径（Ｄ５０）としては、本発明の効果がより優れる点で、１～５μｍであるのが好ましい。
　なお、組成物が特定磁性粒子として、特定磁性粒子Ａと特定磁性粒子Ｂを含む場合、上述したような、Ｄｍａｘが１０～３０μｍの範囲にあり、且つ、Ｄｍｉｎが１～９μｍの範囲にある頻度分布曲線が得られやすい。
　組成物中、特定磁性粒子の含有量（特定磁性粒子が複数種含まれる場合はその合計含有量）は、組成物中の全固形分に対して、７０～９０質量％である。なかでも、組成物により形成される磁性粒子含有硬化物の透磁率がより優れる点で、特定磁性粒子の含有量の下限値としては、７５質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。また、組成物の埋め込み適性がより優れる点で、特定磁性粒子の含有量の上限値としては、８８質量％以下であるのがより好ましい。
　なお、組成物中、特定磁性粒子の含有量は、組成物中の全質量に対して、７０～９０質量％であるのも好ましい。
　特定磁性粒子が、特定磁性粒子Ａを含む場合、特定磁性粒子Ａの含有量の下限値としては、特定磁性粒子の全質量に対して、３０質量％以上が好ましく、４０質量％以上がより好ましく、６０質量％以上が更に好ましく、８０質量％以上が特に好ましい。なお、上限値としては特に制限されないが、例えば、１００質量％以下である。
　特定磁性粒子が、特定磁性粒子Ｂを含む場合、特定磁性粒子Ｂの含有量の上限値としては、特定磁性粒子の全質量に対して、７０質量％以下が好ましく、６０質量％以下がより好ましく、５５質量％以下が更に好ましく、５０質量％以下が特に好ましい。なお、下限値としては特に制限されないが、例えば、１質量％以下であり、５質量％以上が好ましく、１５質量％以上がより好ましく、２０質量％以上が更に好ましい。
　組成物が特定磁性粒子Ａと特定磁性粒子Ｂを含み、且つ、特定磁性粒子Ａと特定磁性粒子Ｂの配合比を適宜調整することで、上述したような、割合（Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎ）が２以上となる頻度分布曲線が得られやすい。
〔エポキシ樹脂〕
　組成物は、エポキシ樹脂を含む。
　エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂；ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；トリスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂；ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂等の縮合環構造を有するエポキシ樹脂；グリシジルアミン型エポキシ樹脂；グリシジルエステル型エポキシ樹脂；クレゾールノボラック型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；線状脂肪族エポキシ樹脂；ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂；脂環式エポキシ樹脂；複素環式エポキシ樹脂；スピロ環含有エポキシ樹脂；シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂；トリメチロール型エポキシ樹脂；テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂等が挙げられる。
　エポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂及びビスフェノールＦ型エポキシ樹脂から選ばれる１種以上であることが好ましい。
　エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。
　また、エポキシ樹脂は、芳香族構造を有することが好ましく、２種以上のエポキシ樹脂を用いる場合は少なくとも１種が芳香族構造を有することがより好ましい。芳香族構造とは、一般に芳香族と定義される化学構造であり、多環芳香族及び芳香族複素環をも含む。
　エポキシ樹脂には、温度２５℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」ともいう。）と、温度２５℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」ともいう。）と、がある。組成物は、エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂及び固体状エポキシ樹脂のいずれを含んでいてもよいが、本発明の効果がより優れる点で、液状エポキシ樹脂のみを含むのが好ましい。
　液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、又は、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂が好ましく、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、又は、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂がより好ましい。
　液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２」、「ＨＰ４０３２Ｄ」、及び、「ＨＰ４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」及び「ｊＥＲ８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、「ｊＥＲ８０７」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）、並びに、「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」及び「６３０ＬＳＤ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ－１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）及び「ＥＨＰＥ　３１５０」（脂環式エポキシ樹脂）等が挙げられる。
　固体状エポキシ樹脂としては、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、及び、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が挙げられる。
　固体状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）、「ＨＰ－４７００」及び「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）、「Ｎ－６９０」及び「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）、「ＨＰ－７２００」、「ＨＰ－７２００ＨＨ」、及び、「ＨＰ－７２００Ｈ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）、並びに、「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、及び、「ＨＰ６０００」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）、「ＮＣ７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）、並びに、「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００Ｌ」、及び、「ＮＣ３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４７５Ｖ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）、「ＥＳＮ４８５」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」及び「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）、「ＹＸ４０００ＨＫ」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）、並びに、「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」及び「ＣＧ－５００」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）、「ＹＬ７８００」（フルオレン型エポキシ樹脂）、「ｊＥＲ１０１０」（固体状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、及び、「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）；等が挙げられる。
　また、エポキシ樹脂としては、上述したエポキシ樹脂の他に、ＥＮＥＯＳ社製のエポカリックシリーズ「ＴＨＩ－ＤＥ」、「ＤＥ－１０２」、及び、「ＤＥ－１０３」（脂環式エポキシ化合物）、並びに、特開２０２０－１７２５７４号公報に記載のエポキシ化合物等も使用できる。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量としては、５０～５０００ｇ／ｅｑ．が好ましく、５０～３０００ｇ／ｅｑ．がより好ましく、６０～２０００ｇ／ｅｑ．が更に好ましく、７０～１０００ｇ／ｅｑ．が特に好ましく、１００～５００ｇ／ｅｑ．が最も好ましい。なお、エポキシ当量は、１当量のエポキシ基を含む樹脂の質量を意図し、ＪＩＳ　Ｋ７２３６に従って測定できる。
　エポキシ樹脂の粘度の下限値としては、５００ｍＰａ・ｓ以上が好ましい。また、上限値としては特に制限されないが、例えば、１００Ｐａ・ｓ以下であり、５０００ｍＰａ・ｓ以下が好ましく、４０００ｍＰａ・ｓ以下がより好ましく、３０００ｍＰａ・ｓ以下が更に好ましい。ここで、エポキシ樹脂の粘度は、２５±２℃においてＥ型粘度計を用いて測定した値である。
　エポキシ樹脂の重量平均分子量の下限値としては、１００以上が好ましく、２５０以上がより好ましく、４００以上がより好ましい。上限値としては、５０００以下が好ましく、３０００以下がより好ましく、１５００以下が更に好ましい。
　エポキシ樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　エポキシ樹脂の含有量（エポキシ樹脂が複数種含まれる場合はその合計含有量）の下限値としては、組成物中の全固形分に対して、３質量％以上であるのが好ましく、５質量％以上であるのがより好ましい。また、上限値としては、組成物中の全固形分に対して、２０質量％以下であるのが好ましく、１５質量％以下であるのがより好ましい。
　なお、エポキシ樹脂の含有量（エポキシ樹脂が複数種含まれる場合はその合計含有量）の下限値としては、組成物中の全質量に対して、３質量％以上であるのが好ましく、５質量％以上であるのがより好ましい。また、上限値としては、組成物中の全質量に対して、２０質量％以下であるのが好ましく、１５質量％以下であるのがより好ましい。
〔反応性希釈剤〕
　組成物は、反応性希釈剤を含んでいてもよい。
　組成物は特定磁性粒子を多量に含むため、通常、粘度が高い。組成物が反応性希釈剤を含む場合、組成物の粘度を低下させることができるため、組成物の押し込み適性がより優れる。
　反応性希釈剤は、反応性基を有する化合物であり、反応性基としては、例えば、エポキシ基、アクリロイル基、メタクリロイル基、及び、オキセタン基等が挙げられる。反応性基としては、なかでも、エポキシ基が好ましい。
　なお、エポキシ基を含む反応性希釈剤は、上述したエポキシ樹脂に該当するものは含まない。
　反応性希釈剤中、反応性基の数は特に制限されないが、例えば、１個以上であり、２個以上であるのがより好ましい。なお、上限としては特に制限されず、例えば１０個以下であり、６個以下が好ましい。
　反応性希釈剤の粘度としては、１ｍＰａ・ｓ以上５００ｍＰａ・ｓ未満が好ましく、５ｍＰａ・ｓ以上５００ｍＰａ・ｓ未満が好ましく、１０ｍＰａ・ｓ以上５００ｍＰａ・ｓ未満が更に好ましい。なお、反応性希釈剤の粘度は、上述したエポキシ樹脂の粘度と同様の方法にて測定できる。
　反応性希釈剤の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＸ－２０１」（環状脂肪族グリシジルエーテル）、「ＥＸ－８３０」及び「ＥＸ－８２１」（エチレングリコール型エポキシ樹脂）、「ＥＸ－２１２」（ヘキサンジオール型エポキシ樹脂）、並びに、「ＺＸ－１６５８」及び「ＺＸ－１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－３９８０Ｓ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）、「ＥＰ－４０８８Ｓ」及び「ＥＰ－４０８８Ｌ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）、「ＥＤ－５２３Ｔ」（ネオペンチルグリコールグリシジルエーテル）、並びに、「ＥＤ－５０９Ｓ」（ｔｅｒｔ－ブチルフェニルグリシジルエーテル）；信越化学工業社製の「Ｘ－２２－１６３」（シロキサン型エポキシ樹脂）；等が挙げられる。
　また、反応性希釈剤としては、上述した反応性希釈剤の他に、ＥＮＥＯＳ社製のエポカリックシリーズ「ＴＨＩ－ＤＥ」、「ＤＥ－１０２」、及び、「ＤＥ－１０３」（脂環式エポキシ化合物）、並びに、特開２０２０－１７２５７４号公報に記載のエポキシ化合物も使用できる。
　反応性希釈剤がエポキシ基を有する場合、反応性希釈剤のエポキシ当量は、５０～５０００ｇ／ｅｑ．が好ましく、５０～３０００ｇ／ｅｑ．がより好ましく、６０～２０００ｇ／ｅｑ．が更に好ましく、７０～１０００ｇ／ｅｑ．が特に好ましい。
　反応性希釈剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　組成物が反応性希釈剤を含む場合、反応性希釈剤の含有量（反応性希釈剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）の下限値としては、組成物中の全固形分に対して、１質量％以上であるのが好ましく、２質量％以上であるのがより好ましい。また、上限値としては、１０質量％以下であるのが好ましく、８質量％以下であるのがより好ましく、５質量％以下であるのが更に好ましい。
　なお、組成物が反応性希釈剤を含む場合、反応性希釈剤の含有量（反応性希釈剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）の下限値としては、組成物中の全質量に対して、１質量％以上であるのが好ましく、２質量％以上であるのがより好ましい。また、上限値としては、組成物中の全質量に対して、１０質量％以下であるのが好ましく、８質量％以下であるのがより好ましく、５質量％以下であるのが更に好ましい。
　また、反応性希釈剤に対するエポキシ樹脂の含有量比（エポキシ樹脂の含有量／反応性希釈剤の含有量）としては、０．０５以上が好ましく、０．１以上がより好ましい。上限値としては特に制限されないが、例えば、５以下であり、４以下が好ましく、３以下がより好ましく、２.５以下が更に好ましい。
〔硬化剤〕
　組成物は、硬化剤を含んでいるのが好ましい。
　硬化剤としては特に制限されないが、例えば、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、酸無水物系硬化剤、イミダゾール系硬化剤、活性エステル系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、及び、アミンアダクト系硬化剤が挙げられる。
　フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、及び、「ＭＥＨ－７８５１」；日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、及び、「ＧＰＨ」；新日鉄住金化学社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－３７５」、及び、「ＳＮ－３９５」；ＤＩＣ社製の「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＬＡ－１３５６」、「ＴＤ２０９０」、及び、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」等が挙げられる。
　酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤が挙げられる。
　酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、及び、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物等が挙げられる。
　酸無水物系硬化剤の市販品としては、新日本理化社製の「ＨＮＡ－１００」、「ＭＨ－７００」、「ＭＴＡ－１５」、「ＤＤＳＡ」、「ＨＦ－０８」、及び、「ＯＳＡ」；三菱ケミカル社製の「ＹＨ３０６」及び「ＹＨ３０７」；三菱ガス化学社製の「Ｈ－ＴＭＡｎ」；日立化成社製の「ＨＮ－２２００」、「ＨＮ－２０００」、「ＨＮ－５５００」、及び、「ＭＨＡＣ－Ｐ」等が挙げられる。
　活性エステル系硬化剤としては、フェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、及び、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の反応活性の高いエステル基を１分子中に３個以上有する化合物が好ましく用いられる。
　活性エステル系硬化剤としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル化合物、又は、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル化合物が好ましい。なお、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造」とは、フェニレン－ジシクロペンタレン－フェニレンからなる２価の構造単位を表す。
　イミダゾール系硬化剤としては、２－メチルイミダゾール（商品名；２ＭＺ）、２－ウンデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１１－Ｚ）、２－ヘプタデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１７Ｚ）、１，２－ジメチルイミダゾール（商品名；１．２ＤＭＺ）、２－エチル－４－メチルイミダゾール（商品名；２Ｅ４ＭＺ）、２－フェニルイミダゾール（商品名；２ＰＺ）、２－フェニル－４－メチルイミダゾール（商品名；２Ｐ４ＭＺ）、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール（商品名；１Ｂ２ＭＺ）、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール（商品名；１Ｂ２ＰＺ）、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール（商品名；２ＭＺ－ＣＮ）、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１１Ｚ－ＣＮ）、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト（商品名；２ＰＺＣＮＳ－ＰＷ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；２ＭＺ－Ａ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；Ｃ１１Ｚ－Ａ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；２Ｅ４ＭＺ－Ａ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物（商品名；２ＭＡ－ＯＫ）、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール（商品名；２ＰＨＺ－ＰＷ）、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール（商品名；２Ｐ４ＭＨＺ－ＰＷ）、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール（商品名；２ＰＺ－ＣＮ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；２ＭＺＡ－ＰＷ）、及び、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物（商品名；２ＭＡＯＫ－ＰＷ）等のイミダゾール系硬化剤等が挙げられる（いずれも四国化成工業（株）製）。
　活性エステル系硬化剤の市販品としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＨＰＣ－８０００」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ」、及び、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４１６－７０ＢＫ」及び「ＥＸＢ－８１５０－６５Ｔ」（ＤＩＣ社製）；フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル化合物として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル化合物として「ＹＬＨ１０２６」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル系硬化剤として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル系硬化剤として「ＹＬＨ１０２６」（三菱ケミカル社製）、「ＹＬＨ１０３０」（三菱ケミカル社製）、及び、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）；等が挙げられる。
　ベンゾオキサジン系硬化剤の具体例としては、ＪＦＥケミカル社製の「ＪＢＺ－ＯＰ１００Ｄ」及び「ＯＤＡ－ＢＯＺ」；昭和高分子社製の「ＨＦＢ２００６Ｍ」；四国化成工業社製の「Ｐ－ｄ」及び「Ｆ－ａ」等が挙げられる。
　シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ロンザジャパン社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（いずれもフェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、並びに、「ＢＡ２３０」及び「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。
　カルボジイミド系硬化剤の具体例としては、日清紡ケミカル社製の「Ｖ－０３」及び「Ｖ－０７」等が挙げられる。
　アミンアダクト型の硬化剤の市販品としては、例えば、アミキュアシリーズの「ＰＮ－２３」及び「ＰＮ－５０」（以上、味の素ファインテクノ（株）製）等が挙げられる。
　硬化剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　組成物が硬化剤を含む場合、硬化剤の含有量（硬化剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）は、組成物の全固形分に対して、０．００１～３質量％が好ましく、０．０１～２質量％がより好ましい。
　組成物が硬化剤を含む場合、硬化剤の含有量（硬化剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）は、組成物の全質量に対して、０．００１～３質量％が好ましく、０．０１～２質量％がより好ましい。
〔硬化促進剤〕
　硬化促進剤としては特に制限されないが、例えば、トリフェニルホスフィン、メチルトリブチルホスホニウムジメチルホスフェート、トリスオルトトリルホスフィン、及び、三フッ化ホウ素アミン錯体が挙げられる。ホスフェート系硬化促進剤の市販品としては、ヒシコーリンＰＸ－４ＭＰ（日本化学工業社製）が挙げられる。
　更に、トリアリールホスフィン系の硬化促進剤として特開２００４－０４３４０５号公報の段落００５２に記載の化合物も挙げられる。トリアリールホスフィンにトリフェニルボランが付加したリン系硬化促進剤として、特開２０１４－００５３８２の段落００２４に記載の化合物も挙げられる。
　硬化促進剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　組成物が硬化促進剤を含む場合、硬化促進剤の含有量（硬化促進剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）は、組成物の全固形分に対して、０．００１～３質量％が好ましく、０．０１～２質量％がより好ましい。
　組成物が硬化促進剤を含む場合、硬化促進剤の含有量（硬化促進剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）は、組成物の全質量に対して、０．００１～３質量％が好ましく、０．０１～２質量％がより好ましい。
〔分散剤〕
　組成物は、更に分散剤を含んでいるのが好ましい。
　分散剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸等のリン酸エステル系分散剤；ドデシルベンゼルスルホン酸ナトリウム、ラウリル酸ナトリウム、及び、ポリオキシエチレンアルキルエーテルサルフェートのアンモニウム塩等のアニオン性分散剤；オルガノシロキサン系分散剤；アセチレングリコール、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルエステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルアミン、及び、ポリオキシエチレンアルキルアミド等の非イオン性分散剤等が挙げられる。尚、エポキシ基を有する場合は、上述のエポキシ樹脂に含める。
　分散剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　リン酸エステル系分散剤の市販品としては、例えば東邦化学工業社製「フォスファノール」シリーズの「ＲＳ－４１０」、「ＲＳ－６１０」、及び「ＲＳ－７１０」等が挙げられる。
　オルガノシロキサン系分散剤の市販品としては、ビックケミー社製「ＢＹＫ３４７」及び「ＢＹＫ３４８」等が挙げられる。
　ポリオキシアルキレン系分散剤の市販品としては、日油社製「マリアリム」シリーズの「ＡＫＭ－０５３１」、「ＡＦＢ－１５２１」、「ＳＣ－０５０５Ｋ」、「ＳＣ－１０１５Ｆ」、及び、「ＳＣ－０７０８Ａ」、並びに「ＨＫＭ－５０Ａ」等が挙げられる。
　ポリオキシアルキレン系分散剤とは、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルエステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルアミン、及び、ポリオキシエチレンアルキルアミド等をまとめた総称である。
　アセチレングリコールの市販品としては、Ａｉｒ　Ｐｒｏｄｕｃｔｓ　ａｎｄ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ　Ｉｎｃ．製「サーフィノール」シリーズの「８２」、「１０４」、「４４０」、「４６５」、及び、「４８５」、並びに「オレフィンＹ」等が挙げられる。
　分散剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　組成物が分散剤を含む場合、分散剤の含有量（分散剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）は、組成物の全固形分に対して、０．００１～３質量％が好ましく、０．０１～２質量％がより好ましい。
　組成物が分散剤を含む場合、分散剤の含有量（分散剤が複数種含まれる場合はその合計含有量）は、組成物の全質量に対して、０．００１～３質量％が好ましく、０．０１～２質量％がより好ましい。
〔溶剤〕
　組成物は、溶媒を含んでいてもよい。
　組成物が溶媒を含む場合、溶媒の含有量としては、組成物の全質量に対して、１質量％以下が好ましく、０．８質量％以下がより好ましく、０．５質量％以下が更に好ましい。下限としては、特に制限されないが、０.００１質量％以上である。
〔その他の任意成分〕
　組成物は、上述した成分以外のその他の任意成分を更に含んでいてもよい。例えば、特定磁性粒子以外の磁性粒子、重合開始剤、反応性希釈剤以外の重合性化合物、界面活性剤、レオロジーコントロール剤、エポキシ樹脂以外の他の樹脂（例えば、アルカリ可溶性樹脂等）、増感剤、共増感剤、可塑剤、感脂化剤、フィラー、及び、ゴム成分等が挙げられ、更に、助剤類（例えば、消泡剤、難燃剤、レベリング剤、剥離促進剤、酸化防止剤、香料、表面張力調整剤、及び、連鎖移動剤等）等の公知の添加剤を必要に応じて加えてもよい。
〔組成物の製造方法〕
　組成物は、上記の各成分を公知の混合方法（例えば、撹拌機、ホモジナイザー、高圧乳化装置、湿式粉砕機、又は、湿式分散機等を用いた混合方法）により混合して調製できる。
　組成物の調製に際しては、各成分を一括配合してもよいし、各成分をそれぞれ、溶媒に溶解又は分散した後に逐次配合してもよい。また、配合する際の投入順序及び作業条件は特に制限されない。例えば、その他の樹脂を複数種類使用する場合、それらを一括で配合してもよく、種類ごとに複数回に分けて配合してもよい。
〔用途〕
　組成物は、回路基板に設けられたバイアホールやスルーホール等の孔部のホール充填用組成物として好適に使用できる。ホール充填の具体的な手順の一例としては、例えば、以下の工程１～３を含む方法が挙げられる。
　工程１：バイアホールやスルーホール等の孔部が設けられた基板上に、例えば、スリット塗布法、インクジェット法、回転塗布法、流延塗布法、ロール塗布法、及び、スクリーン印刷法等の公知の塗布方法により組成物を塗布して孔部に組成物を充填する工程
　工程２：工程１を経た基板における組成物を、例えば、約１２０～１８０℃で約３０～９０分程度加熱することにより、組成物中の熱硬化成分（例えば、エポキシ樹脂及び反応性希釈剤等）を硬化させる工程
　工程３：工程２により得られる磁性粒子含有硬化物の基板表面からはみ出している不要部分を物理研磨により除去して平坦面とする工程
　上記磁性粒子含有硬化物を含む回路基板は、例えば、電子通信機器等に装備されるアンテナ及びインダクタ等の電子部品として好適に用いられる。
　また、組成物は、膜状に成形されるのも好ましい。
　組成物により形成される膜の膜厚は、透磁率により優れる点から、１～１００００μｍが好ましく、１０～１０００μｍがより好ましく、１５～８００μｍが特に好ましい。
　組成物により形成される膜は、例えば、電子通信機器等に装備されるアンテナ及びインダクタ等の電子部品として好適に用いられる。
［磁性粒子含有硬化物］
　本発明の磁性粒子含有硬化物は、上述の組成物から形成される硬化物である。
　磁性粒子含有硬化物の形状は特に制限されず、例えば、既述のとおり、基板に設けられた孔部の形状に適合した形状であってもよいし、膜状であってもよい。
　磁性粒子含有硬化物の製造方法の具体的な態様の一例として、上段部にて、組成物をホール充填用組成物として適用した場合の磁性粒子含有硬化物の製造方法を説明したが、以下においては、それ以外の具体的な態様の一例として、膜状の磁性粒子含有硬化物（以下「磁性粒子含有膜」ともいう。）の製造方法について説明する。
〔磁性粒子含有膜の製造方法〕
　磁性粒子含有膜は、上述の組成物を硬化して得られる。
　磁性粒子含有膜の製造方法としては特に制限されないが、以下の工程を含む製造方法であるのが好ましい。なお、以下の磁性粒子含有膜の製造方法を実施する場合、組成物は、光及び／又は熱により感応するカチオン系重合開始剤を含むのも好ましい。
・組成物層形成工程
・硬化工程
＜組成物層形成工程＞
　組成物層形成工程においては、基板（支持体）等の上に組成物を付与して、組成物の層（組成物層）を形成する。基板としては、例えば、アンテナ部又はインダクタ部を有する配線基板等を使用できる。
　基板上への組成物の適用方法としては、スリット塗布法、インクジェット法、回転塗布法、流延塗布法、ロール塗布法、及び、スクリーン印刷法等の各種の塗布方法を適用できる。組成物層の膜厚としては、１～１００００μｍが好ましく、１０～１０００μｍがより好ましく、１５～８００μｍが更に好ましい。基板上に塗布された組成物層を加熱（プリベーク）してもよく、プリベークは、例えば、ホットプレート、オーブン等で５０～１４０℃の温度で１０～１８００秒間で行える。プリベークは、なかでも、組成物が溶媒を含む場合に行われることが好ましい。
＜硬化工程＞
　硬化工程としては、組成物層を硬化できるのであれば特に制限されないが、組成物層を加熱する加熱処理、及び、組成物層を活性光線又は放射線を照射する露光処理等が挙げられる。
　加熱処理を行う場合、加熱処理は、例えば、ホットプレート、コンベクションオーブン（熱風循環式乾燥機）、又は、高周波加熱機等の加熱手段を用いて、連続式又はバッチ式で行える。
　加熱処理における加熱温度は、１２０～２６０℃が好ましく、１５０～２４０℃がより好ましい。また、加熱時間としては特に制限されないが、１０～１８００秒間が好ましい。
　なお、組成物層形成工程におけるプリベークが、硬化工程における加熱処理を兼ねていてもよい。
　露光処理を行う場合、活性光線又は放射線の照射方法としては特に制限されないが、パターン状の開口部を有するフォトマスクを介して照射することが好ましい。
　露光は、放射線の照射により行うことが好ましい。露光に際して使用できる放射線としては、ｇ線、ｈ線、又は、ｉ線等の紫外線が好ましく、光源としては高圧水銀灯が好まれる。照射強度は５～１５００ｍＪ／ｃｍ２が好ましく、１０～１０００ｍＪ／ｃｍ２がより好ましい。
　なお、組成物が熱重合開始剤を含む場合、上記露光処理において、組成物層を加熱してもよい。加熱温度として特に制限されないが、８０～２５０℃が好ましい。また、加熱時間としては特に制限されないが、３０～３００秒間が好ましい。
　なお、露光処理において、組成物層を加熱する場合、後述する後加熱工程を兼ねてもよい。言い換えれば、露光処理において、組成物層を加熱する場合、磁性粒子含有膜の製造方法は後加熱工程を含まなくてもよい。
＜現像工程＞
　硬化工程において露光処理を行う場合、現像工程を更に含んでいてもよい。
　現像工程は、露光後の上記組成物層を現像して磁性粒子含有膜を形成する工程である。本工程により、露光処理における光未照射部分の組成物層が溶出し、光硬化した部分だけが残り、パターン状の磁性粒子含有膜が得られる。
　現像工程で使用される現像液の種類は特に制限されないが、回路等にダメージを起こさないアルカリ現像液が望ましい。
　現像温度としては、例えば、２０～３０℃である。
　現像時間は、例えば、２０～９０秒間である。残渣をよりよく除去するため、近年では１２０～１８０秒間実施する場合もある。更には、残渣除去性をより向上するため、現像液を６０秒ごとに振り切り、更に新たに現像液を供給する工程を数回繰り返す場合もある。
　アルカリ現像液としては、アルカリ性化合物を濃度が０．００１～１０質量％（好ましくは０．０１～５質量％）となるように水に溶解して調製されたアルカリ性水溶液が好ましい。
　アルカリ性化合物は、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム，硅酸ナトリウム、メタ硅酸ナトリウム、アンモニア水、エチルアミン、ジエチルアミン、ジメチルエタノールアミン、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、テトラプロピルアンモニウムヒドロキシド、テトラブチルアンモニウムヒドロキシ、ベンジルトリメチルアンモニウムヒドロキシド、コリン、ピロール、ピペリジン、及び、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］－７－ウンデセン等が挙げられる（このうち、有機アルカリが好ましい。）。
　なお、アルカリ現像液として用いた場合は、一般に現像後に水で洗浄処理が施される。
＜ポストベーク＞
　硬化工程において露光処理を行う場合、硬化工程の後に、加熱処理（ポストベーク）を行うことが好ましい。ポストベークは、硬化を完全にするための加熱処理である。現像工程を実施する場合は、現像工程後にポストベークを実施することが好ましい。その加熱温度は、２４０℃以下が好ましく、２２０℃以下がより好ましい。下限は特にないが、効率的且つ効果的な処理を考慮すると、５０℃以上が好ましく、１００℃以上がより好ましい。また、加熱時間としては特に制限されないが、１０～１８００秒間が好ましい。
　ポストベークは、ホットプレート、コンベクションオーブン（熱風循環式乾燥機）、又は、高周波加熱機等の加熱手段を用いて、連続式又はバッチ式で行える。
　上記のポストベークは、低酸素濃度の雰囲気下で行うことが好ましい。その酸素濃度は、１９体積％以下が好ましく、１５体積％以下がより好ましく、１０体積％以下が更に好ましく、７体積％以下が特に好ましく、３体積％以下が最も好ましい。下限は特にないが、１０体積ｐｐｍ以上が実際的である。
［電子部品］
　本発明の電子部品は、上述の磁性粒子含有硬化物を含む。すなわち、本発明の電子部品は、上述の磁性粒子含有硬化物を部品の一部として含んでいてもよい。電子部品としては、例えば、インダクタ及びアンテナが挙げられる。電子部品としては、公知の構造を有するものを用いることができる。
　以下に実施例に基づいて本発明を更に詳細に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、及び、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下に示す実施例により限定的に解釈されるべきものではない。
　なお、以下において、特段の断りがない限り「％」は「質量％」を意味し、「部」は「質量部」を示す。
［組成物の調製に使用した各種成分］
　組成物の調製にあたって、下記表に記載の各成分を準備した。下記表に記載の各成分の概要を以下に示す。
〔磁性粒子〕
　磁性粒子としては、以下に示すＰ－１～Ｐ－４、及び、ＣＰ－１～ＣＰ－４を使用した。
・Ｐ－１：製品名「ＫＵＡＭＥＴ　ＮＣ１」（エプソンアトミックス（株）製）“Ｆｅナノ結晶合金、Ｆｅ原子含有量：８３質量％、Ｄ５０：１６μｍ、固形分濃度：１００質量％”
・Ｐ－２：製品名「ＫＵＡＭＥＴ　ＮＣ１」（エプソンアトミックス（株）製）“Ｆｅナノ結晶合金、Ｆｅ原子含有量：８３質量％、Ｄ５０：２３μｍ、固形分濃度：１００質量％”
・Ｐ－３：製品名「ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２－５３μｍ」（エプソンアトミックス（株）製）“Ｆｅ基アモルファス、Ｆｅ原子含有量：８７質量％、Ｄ５０：２４μｍ、固形分濃度：１００質量％”
・Ｐ－４：製品名「ＥＡ－ＳＭＰ－１０　ＰＦ－２０Ｆ」（エプソンアトミックス（株）製）“ＦｅＳｉＣｒ合金、Ｆｅ原子含有量：９２質量％、Ｄ５０：１０μｍ、固形分濃度：１００質量％”
・ＣＰ－１：パウダーテック（株）製Ｆｅ－Ｍｎ系フェライト“Ｆｅ－Ｍｎ系フェライト、Ｄ５０：３μｍ、固形分濃度：１００質量％”
・ＣＰ－２：パウダーテック（株）製Ｆｅ－Ｍｎ系フェライト“Ｆｅ－Ｍｎ系フェライト、Ｄ５０：０．２μｍ、固形分濃度：１００質量％”
・ＣＰ－３：製品名「ＡＷ２－０８　ＰＦ３Ｆ」（エプソンアトミックス（株）製）“Ｆｅ基アモルファス、Ｆｅ原子含有量：８７質量％、Ｄ５０：３μｍ、固形分濃度：１００質量％”
・ＣＰ－４：製品名「ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２－１５０μｍ」（エプソンアトミックス（株）製）“Ｆｅ基アモルファス、Ｆｅ原子含有量：８７質量％、Ｄ５０：５０μｍ、固形分濃度：１００質量％”
〔樹脂〕
＜エポキシ樹脂＞
・Ｄ－１：製品名「ＺＸ－１０５９」（日鉄ケミカル＆マテリアル（株）製）“液状エポキシ樹脂（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）、固形分濃度：１００質量％”
・Ｄ－３：製品名「ＥＰＩＣＬＯＮ　Ｎ－６９５」（ＤＩＣ社製）“クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、固形分濃度：１００質量％”
・Ｄ－４：製品名「ＥＨＰＥ　３１５０」（ダイセル化学工業社製）“脂環式エポキシ樹脂、固形分濃度：１００質量％”
＜分散剤＞
・Ｄ－２：製品名「ＲＳ－７１０」（東邦化学工業（株）製）“リン酸エステル系分散剤、固形分濃度：１００質量％”
〔硬化剤〕
・Ａ－１：製品名「２ＭＺＡ－ＰＷ」（四国化成工業（株）製）“イミダゾール系硬化促進剤、固形分濃度：１００質量％”
・Ａ－２：製品名「ＬＡ－７０５４」（ＤＩＣ（株）製）“トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤、固形分濃度：１００質量％”
〔反応性希釈剤〕
・Ｃ－１：製品名「ＺＸ－１６５８ＧＳ」（日鉄ケミカル＆マテリアル（株）製）“環状脂肪族ジグリシジルエーテル、固形分濃度：１００質量％”
・Ｃ－２：製品名「ＥＸ－２０１」（ナガセケムテックス（株）製）“レゾルシノールジグリシジルエーテル、固形分濃度：１００質量％”
・Ｃ－３：製品名「ＥＤ－５２３Ｔ」（（株）ＡＤＥＫＡ製））“低粘度エポキシ樹脂、固形分濃度：１００質量％”
〔実施例及び比較例の組成物の調製〕
　下記表に記載の各成分を混合し、ロールミルに均一に分散して、各実施例及び比較例の組成物を調製した。
［各種測定及び評価］
〔測定〕
＜ピークトップＤｍａｘ及びＤｍｉｎの測定＞
　実施例及び比較例の各組成物について、上述の方法に基づいて、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線を測定し、実施例及び比較例の各組成物に含まれる磁性粒子のＤｍａｘ（μｍ）、Ｄｍｉｎ（μｍ）、Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎをそれぞれ求めた。
　なお、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線におけるピークトップの数が１つである場合、上記ピークトップが現れる粒子径をＤｍａｘとして下記表に示す。
〔評価〕
＜磁性性能評価（透磁率、磁気損失）＞
　アプリケーターを使用して、厚み１００μｍのＳｉ ｗａｆｅｒ上に、実施例及び比較例の各組成物を成膜後の膜厚が１００μｍになるように塗布して、塗膜を形成した。
　次いで、１００℃にて１０分間の乾燥条件で加熱乾燥を施した後、更に２３０℃にて１０分間加熱を実施することにより硬化膜付き基板を作製した。
　そして、得られた硬化膜付き基板を、基板ごと１ｃｍ×２．８ｃｍのサイズに割断し、ＰＥＲ－０１（キーコム社製、高周波透磁率測定装置）を使用して、得られた各測定用サンプル基板における硬化膜の５０ＭＨｚでの透磁率を測定し、硬化膜の複素比透磁率μ’（実部）、μ’’（虚部）を得た。
　また、以下の式（１）に基づいて磁気損失（ｔａｎδ）を求めた。
　式（１）：　ｔａｎδ＝μ’’／μ’
　得られた比透磁率μ’の値について下記評価基準に基づいて評価を実施し、これを透磁率の評価結果とした。比透磁率μ’は、実用上「Ｂ」以上の評価であるのが好ましい。
（比透磁率μ’の評価基準）
　「Ａ」：１０≦μ’
　「Ｂ」：５≦μ’＜１０
　「Ｃ」：μ’＜５
　また、得られた磁気損失（ｔａｎδ）の値について下記評価基準に基づいて評価を実施した。磁気損失（ｔａｎδ）の評価結果は、実用上「Ｂ」以上であるのが好ましい。
（磁気損失（ｔａｎδ）の評価基準）
　「Ａ」：ｔａｎδ≦０．１
　「Ｂ」：０．１＜ｔａｎδ≦０．２５
　「Ｃ」：０．２５＜ｔａｎδ
＜埋め込み適性評価＞
　厚さ０．８ｍｍのＦＲ－４基板を用意し、直径０．４ｍｍのスルーホールを形成した。
　続いて、ＤＰ－３２０（ニューロング精密工業）を使用して、実施例及び比較例の各組成物を上記スルーホールに埋め込む処理を実施した。次いで、得られた組成物埋め込み後の基板を１６０℃にて１時間加熱することで組成物の硬化を実施した。
　得られた基板に対して研磨処理を行うことで、埋め込み部分の断面を露出させ、ＳＥＭScanning Electron Microscope）によって内部状態を観察した。
　ｎ＝３０で画像を取得し、Ｉｍａｇｅ Ｊにより算出した空隙の割合を平均化し、埋め込み適性の指標とした。平均化により得られた値（Ｖａ）に基づいて、下記評価基準に基づいて評価を実施した。なお、Ｖａ値が小さいほど、硬化物内にボイド及びクラック等による空隙が少なく良好である。埋め込み適性の評価結果は、実用上「Ｂ」以上であるのが好ましい。
（埋め込み適性の評価基準）
　「Ａ」：Ｖａ＜５％
　「Ｂ」：５％≦Ｖａ＜１５％
　「Ｃ」：１５％≦Ｖａ
　下記表に、各組成物の配合及び各組成物について行った評価試験の結果を示す。
　なお、下記表において、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線におけるピークトップの数が１つである場合、上記ピークトップが現れる粒子径をＤｍａｘとして記載している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　上記表の結果から、実施例の組成物によれば、透磁率が高く、磁気損失が小さい硬化物が得られることが明らかである。また、実施例の組成物は、埋め込み適性にも優れていることが明らかである。
　また、実施例１～４の対比から、組成物中の特定磁性粒子が、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～２０μｍにピークトップを有する場合、磁気損失がより小さくなることが確認された。
　また、実施例１～４の対比から、組成物中の特定磁性粒子が、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１２～３０μｍの範囲にピークトップを有する場合、透磁率がより高くなることが確認された。
　また、実施例１、実施例３、実施例５、及び、実施例６の対比から、組成物中の特定磁性粒子が、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～３０μｍの範囲にＤｍａｘを有し、且つ、１～９μｍの範囲にＤｍｉｎを有する場合、磁気損失がより小さくなることが確認された。
　また、実施例５と実施例７の対比から、組成物中の特定磁性粒子が、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において、Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎが２以上を示す場合、透磁率がより高くなることが確認された。
　実施例１と実施例１３の対比から、特定磁性粒子の含有量が７５～９０質量％の場合、透磁率がより高くなることが確認された。
　一方、比較例の組成物では、所望の効果が得られなかった。
　Ｐ、Ｐｍｉｎ、Ｐｍａｘ　ピークトップ
　Ｄｍｉｎ、Ｄｍａｘ　粒子径

Claims (10)

  1. 　Ｆｅ原子を７０質量％以上含む磁性粒子と、エポキシ樹脂と、を含む組成物であって、
    　前記磁性粒子は、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において１０～３０μｍの範囲にピークトップを有し、
    　前記磁性粒子の含有量が、組成物中の全固形分に対して、７０～９０質量％である、組成物。
  2. 　前記磁性粒子が、Ｆｅ原子を７０～９５質量％含む磁性粒子である、請求項１に記載の組成物。
  3. 　前記磁性粒子は、体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において複数のピークトップを有し、
    　複数の前記ピークトップにおいて、粒子径の最も小さいピークトップＰｍｉｎにおける粒子径をＤｍｉｎとし、粒子径の最も大きいピークトップＰｍａｘにおける粒子径をＤｍａｘとした場合、Ｄｍａｘ／Ｄｍｉｎが２以上である、請求項１又は２に記載の組成物。
  4. 　前記Ｄｍａｘが１０～３０μｍの範囲にあり、前記Ｄｍｉｎが１～９μｍの範囲にある、請求項３に記載の組成物。
  5. 　更に、反応性希釈剤を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の組成物。
  6. 　更に、硬化剤を含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の組成物。
  7. 　請求項１～６のいずれか１項に記載の組成物を用いて形成される、磁性粒子含有硬化物。
  8. 　請求項７に記載の磁性粒子含有硬化物を含む、電子部品。
  9. 　インダクタとして用いられる、請求項８に記載の電子部品。
  10. 　アンテナとして用いられる、請求項８に記載の電子部品。
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