WO2022130763A1 - 蓄電装置 - Google Patents

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WO2022130763A1
WO2022130763A1 PCT/JP2021/038044 JP2021038044W WO2022130763A1 WO 2022130763 A1 WO2022130763 A1 WO 2022130763A1 JP 2021038044 W JP2021038044 W JP 2021038044W WO 2022130763 A1 WO2022130763 A1 WO 2022130763A1
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material layer
negative electrode
current collector
positive electrode
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岡本夕紀
河端栄克
井上正樹
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株式会社豊田自動織機
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Definitions

  • the present invention relates to a power storage device.
  • Patent Document 1 discloses a flat type power storage device configured by stacking a plurality of individually manufactured power storage cells in series.
  • the storage cell has a positive electrode having a positive electrode active material layer formed in the center of one side of the resin collector and a negative electrode active material layer formed in the center of one side of the resin collector. It includes a negative electrode arranged so that the layer faces the positive electrode active material layer of the positive electrode, and a separator arranged between the positive electrode and the negative electrode.
  • the storage cell is arranged on the outer peripheral portion of the resin current collector, and has a sealing portion that tightly seals between adjacent resin current collectors in the stacking direction.
  • the sealing portion maintains a gap between the resin current collectors to prevent a short circuit between the resin current collectors, and tightly seals the space between the resin current collectors to form a closed space for accommodating the electrolyte.
  • a method of increasing the capacity of a laminated storage cell in which a plurality of positive electrodes and negative electrodes are laminated via a separator a method of increasing the area of the active material layer can be considered.
  • the capacity of the storage cell can be increased while maintaining the flat shape of the storage cell.
  • the portion of the current collector to which the active material layer is adhered expands and contracts with the expansion and contraction of the active material layer during charging and discharging of the storage cell, local deformation is repeated at the non-adhered portion. Specifically, the unbonded portion is bent or bent due to the expansion of the active material layer, and the bent portion or the bent portion is stretched due to the contraction of the active material layer.
  • the amount of expansion of the active material layer during charging and discharging increases as the area of the active material layer increases, and the active material layer expands.
  • the amount of deformation of the unbonded portion due to shrinkage also increases.
  • the load acting on the unbonded portion increases due to the expansion and contraction of the active material layer, and wrinkles and tears are likely to occur in the unbonded portion.
  • the power storage device that solves the above problems has a first electrode having a first active material layer formed on the first surface of the first current collector, and a second active material layer on the first surface of the second current collector.
  • a second electrode formed so that the second active material layer faces the first active material layer of the first electrode, and the first active material layer and the second active material layer.
  • the spacer is provided with a separator arranged between the first collectors and a spacer arranged between the first surfaces of the first current collector and the second collector, and the spacers are the first active material layer and the said.
  • the first electrode and the second electrode are arranged so as to surround the periphery of the second active material layer and are adhered to the first surfaces of the first current collector and the second current collector.
  • a closed space is formed between the layers, and the first active material layer has a rectangular shape when viewed from the stacking direction, and the spacer on the first surface of the first current collector is adhered to the first active material layer.
  • the non-existent region a region in which the first active material layer is formed and a region in which the first active material layer is not formed are provided, and the long side of the first active material layer in the plan view is provided.
  • the length is L1
  • the length between the spacer and the first active material layer, and the length in the direction parallel to the long side of the first active material layer is L2, the ratio (L2).
  • / L1 is a power storage device having 0.02 or less, and at least one corner of the first active material layer has an arc-shaped chamfered shape, and the curvature of the portion having the maximum curvature at the corner is The radius is 5 mm or more.
  • the present inventors When the area of the active material layer having a rectangular shape in a plan view is increased, the present inventors have formed a non-adhered portion in which the spacer in the current collector is not adhered and the active material layer is not formed. It was found that the wrinkles and tears that occur are concentrated near the tips of the corners of the active material layer.
  • the corner portion of the first active material layer having a rectangular shape in a plan view at the first electrode is chamfered in an arc shape.
  • the concentration of stress on the tip of the corner of the first active material layer is relaxed, so that the corner of the first active material layer becomes the first current collector.
  • the stress transmitted to the unbonded portion is widely dispersed. As a result, the maximum strain generated in the unbonded portion of the first current collector when the first active material layer is expanded can be reduced, and wrinkles and tears generated in the unbonded portion can be suppressed.
  • At least one corner portion of the first active material layer has an arc shape that is convex outward. According to the above configuration, since the protruding corner portion is not formed, it is possible to suppress the stress of expansion of the first active material layer from being concentrated on a part of the corner portion. Therefore, the effect of suppressing wrinkles and tears that occur in the unbonded portion of the first current collector can be obtained more remarkably. Further, as compared with the shape in which the corners are chamfered with C, the amount of decrease in the area of the first active material layer due to the chamfering of the corners can be suppressed to be small, and the decrease in the capacity of the first electrode can be suppressed.
  • the radius of curvature is preferably 10 mm or more. According to the above configuration, the maximum strain generated in the unbonded portion of the first current collector can be further reduced.
  • the radius of curvature is preferably 30 mm or less.
  • the first current collector is preferably a copper foil, and the first active material layer preferably contains a carbon-based active material.
  • the configuration in which the first active material layer containing a carbon-based active material having a large expansion rate during charging and discharging and the copper foil are combined is the first current collector due to the expansion and contraction of the first active material layer during charging and discharging. Wrinkles and tears are especially likely to occur. Therefore, the above-mentioned effect can be obtained more remarkably by forming the corner portion of the first active material layer into a specific shape.
  • a closed space is formed by a member that seals between adjacent current collectors, wrinkles and tears of the current collector that occur when the area of the active material layer is increased are prevented. Can be suppressed.
  • Sectional drawing of the power storage device Top view of the negative electrode.
  • a graph showing the results of a simulation test. (A) is an elliptical arc-shaped corner portion, (b) is a corner portion having a shape in which a plurality of curved portions are directly connected, and (c) is a shape in which a plurality of curved portions are connected via a straight line portion. Corner.
  • the power storage device 10 shown in FIG. 1 is a power storage module used for batteries of various vehicles such as forklifts, hybrid vehicles, and electric vehicles.
  • the power storage device 10 is, for example, a secondary battery such as a nickel hydrogen secondary battery or a lithium ion secondary battery.
  • the power storage device 10 may be an electric double layer capacitor. In this embodiment, a case where the power storage device 10 is a lithium ion secondary battery is illustrated.
  • the power storage device 10 includes a cell stack 30 (laminated body) in which a plurality of power storage cells 20 are stacked (stacked) in the stacking direction.
  • the stacking direction of the plurality of storage cells 20 is simply referred to as a stacking direction.
  • Each storage cell 20 includes a positive electrode 21, a negative electrode 22, a separator 23, and a spacer 24.
  • the positive electrode 21 includes a positive electrode current collector 21a and a positive electrode active material layer 21b provided on the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a.
  • the positive electrode active material layer 21b is formed in the central portion of the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a in a plan view (hereinafter, simply referred to as a plan view) viewed from the stacking direction.
  • the peripheral edge of the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a in a plan view is a positive electrode uncoated portion 21c in which the positive electrode active material layer 21b is not provided.
  • the positive electrode uncoated portion 21c is arranged so as to surround the periphery of the positive electrode active material layer 21b in a plan view.
  • the negative electrode 22 includes a negative electrode current collector 22a and a negative electrode active material layer 22b provided on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a.
  • the negative electrode active material layer 22b is formed in the central portion of the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a.
  • the peripheral edge of the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a in a plan view is a negative electrode uncoated portion 22c in which the negative electrode active material layer 22b is not provided.
  • the negative electrode uncoated portion 22c is arranged so as to surround the periphery of the negative electrode active material layer 22b in a plan view.
  • the positive electrode 21 and the negative electrode 22 are arranged so that the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b face each other in the stacking direction. That is, the opposite directions of the positive electrode 21 and the negative electrode 22 coincide with the stacking direction.
  • the negative electrode active material layer 22b is formed to have the same size as the positive electrode active material layer 21b, or is formed one size larger than the positive electrode active material layer 21b. When the negative electrode active material layer 22b is formed one size larger than the positive electrode active material layer 21b, the entire forming region of the positive electrode active material layer 21b is located in the forming region of the negative electrode active material layer 22b in a plan view. ing.
  • the positive electrode current collector 21a has a second surface 21a2 which is a surface opposite to the first surface 21a1.
  • the positive electrode 21 is an electrode having a monopolar structure in which neither the positive electrode active material layer 21b nor the negative electrode active material layer 22b is formed on the second surface 21a2 of the positive electrode current collector 21a.
  • the negative electrode current collector 22a has a second surface 22a2 which is a surface opposite to the first surface 22a1.
  • the negative electrode 22 is an electrode having a monopolar structure in which neither the positive electrode active material layer 21b nor the negative electrode active material layer 22b is formed on the second surface 22a2 of the negative electrode current collector 22a.
  • the separator 23 is a member arranged between the positive electrode 21 and the negative electrode 22 and allowing a charge carrier such as lithium ion to pass through while separating the positive electrode 21 and the negative electrode 22 to prevent a short circuit due to contact between the two electrodes. ..
  • the separator 23 is, for example, a porous sheet or a non-woven fabric containing a polymer that absorbs and retains an electrolyte.
  • Examples of the material constituting the separator 23 include polyolefins such as polypropylene and polyethylene, polyester and the like.
  • the separator 23 may have a single-layer structure or a multi-layer structure.
  • the multilayer structure may have, for example, an adhesive layer, a ceramic layer as a heat-resistant layer, and the like.
  • the spacer 24 is between the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a of the positive electrode 21 and the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a of the negative electrode 22 and more than the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b. It is arranged on the outer peripheral side and is adhered to both the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a.
  • the spacer 24 maintains a distance between the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a to prevent a short circuit between the current collectors and tightly seals the current collectors.
  • the spacer 24 extends along the peripheral edges of the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a in a plan view, and is formed in a frame shape surrounding the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a. ing. The spacer 24 is arranged between the positive electrode uncoated portion 21c on the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a and the negative electrode uncoated portion 22c on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a.
  • Examples of the material constituting the spacer 24 include various resins such as polyethylene (PE), modified polyethylene (modified PE), polystyrene (PS), polypropylene (PP), modified polypropylene (modified PP), ABS resin, and AS resin. Materials are mentioned.
  • the separator 23 and the electrolyte are housed in the closed space S.
  • the peripheral portion of the separator 23 is in a state of being buried in the spacer 24.
  • Examples of the electrolyte include a liquid electrolyte and a polymer gel electrolyte containing an electrolyte held in a polymer matrix.
  • Examples of the liquid electrolyte include a liquid electrolyte containing a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent.
  • the electrolyte salt known lithium salts such as LiClO4, LiAsF6, LiPF6, LiBF4, LiCF3SO3, LiN (FSO2) 2, and LiN (CF3SO2) 2 can be used.
  • the non-aqueous solvent known solvents such as cyclic carbonates, cyclic esters, chain carbonates, chain esters, ethers and the like can be used. In addition, you may use two or more kinds of these known solvent materials in combination.
  • the spacer 24 can suppress the leakage of the electrolyte contained in the closed space S to the outside by sealing the closed space S between the positive electrode 21 and the negative electrode 22. Further, the spacer 24 can suppress the intrusion of moisture from the outside of the power storage device 10 into the closed space S. Further, the spacer 24 can suppress the gas generated from the positive electrode 21 or the negative electrode 22 from leaking to the outside of the power storage device 10 due to, for example, a charge / discharge reaction.
  • FIG. 2 shows the arrangement of the negative electrode active material layer 22b and the spacer 24 on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a, and the plan view shape of the negative electrode active material layer 22b and the spacer 24.
  • the negative electrode active material layer 22b has a rectangular shape in a plan view and is formed in the central portion of the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a.
  • the outer peripheral portion of the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a where the negative electrode active material layer 22b is not provided is the negative electrode uncoated portion 22c.
  • the spacer 24 has a rectangular frame shape in a plan view in which the inner and outer peripheral edges are rectangular, and is adhered to the negative electrode uncoated portion 22c on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a.
  • the rectangular inner peripheral edge of the spacer 24 is formed larger than the rectangular negative electrode active material layer 22b, and the negative electrode is not adhered to the negative electrode uncoated portion 22c of the negative electrode current collector 22a.
  • the adhesive portion 22c1 is formed. In other words, in the region where the spacer 24 is not adhered on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a, a region where the negative electrode active material layer 22b is formed and a region where the negative electrode active material layer 22b is not formed. Is provided, and the region where the negative electrode active material layer 22b is not formed becomes the negative electrode unbonded portion 22c1.
  • the negative electrode unbonded portion 22c1 has a rectangular frame shape in a plan view in which the inner peripheral edge and the outer peripheral edge are rectangular.
  • the length of the long side of the negative electrode active material layer 22b in a plan view is L1, and the length between the spacer 24 and the negative electrode active material layer 22b is parallel to the long side of the negative electrode active material layer 22b.
  • the length in the direction is the width L2 of the negative electrode unbonded portion 22c1.
  • the ratio (L2 / L1) of the width L2 of the negative electrode unbonded portion 22c1 to the length L1 of the long side of the negative electrode active material layer 22b is 0.02 or less, preferably 0.01 or less.
  • the ratio (L2 / L1) is, for example, 0.002 or more.
  • the ratio of the formation range of the negative electrode active material layer 22b to the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a is large, and the formation range of the negative electrode unbonded portion 22c1 is the negative electrode active material layer. It means that it is relatively small with respect to the formation range of 22b. More specifically, first, after the area of the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a is set based on the application of the power storage device 10 such as the mounting space, the frame shape is used to secure the sealing property of the sealed space S. The area to which the spacer 24 of the above is adhered is set.
  • the formation range of the negative electrode non-adhesive portion 22c1 and the negative electrode active material layer 22b is set for the region located inside the region to which the spacer 24 is adhered on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a.
  • the battery capacity (negative electrode) while securing the negative electrode unbonded portion 22c1 on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a so that the surplus space for receiving the gas generated during charging / discharging is formed in the closed space S.
  • the formation range of the negative electrode active material layer 22b is set so as to increase the capacity) as much as possible.
  • the length L1 of the long side of the negative electrode active material layer 22b is preferably 800 mm or more, more preferably 1000 mm or more.
  • the length L1 of the long side is preferably 2500 mm or less, more preferably 1600 mm or less.
  • the width L2 of the negative electrode non-adhesive portion 22c1 is preferably 3 mm or more, and more preferably 5 mm or more.
  • the width L2 of the negative electrode non-adhesive portion 22c1 is, for example, 30 mm or less.
  • the arrangement of the positive electrode active material layer 21b and the spacer 24 on the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a and the plan-view shape of the positive electrode active material layer 21b and the spacer 24 are the same as the configuration of the negative electrode 22 described above. Is.
  • the positive electrode active material layer 21b has a rectangular shape in a plan view and is adhered to the central portion of the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a.
  • the outer peripheral portion of the first surface 21a1 of the positive electrode current collector 21a where the positive electrode active material layer 21b is not provided is the positive electrode uncoated portion 21c.
  • the positive electrode uncoated portion 21c is formed with a positive electrode unbonded portion 21c1 (not shown) to which the spacer 24 is not adhered.
  • Each side constituting the rectangular inner peripheral edge of the spacer 24 is parallel to the opposite side in the positive electrode active material layer 21b. Therefore, the positive electrode non-adhesive portion 21c1 has a rectangular frame shape in a plan view in which the inner peripheral edge and the outer peripheral edge are rectangular.
  • the length of the long side of the positive electrode active material layer 21b in a plan view is L1
  • the length between the spacer 24 and the positive electrode active material layer 21b is the length between the positive electrode active material layer 21b and the positive electrode active material layer 21b.
  • the length in the direction parallel to the long side of the positive electrode is defined as the width L2 of the positive electrode non-bonded portion 21c1.
  • the positive electrode active material layer 21b may be formed to have the same size as the negative electrode active material layer 22b, or may be formed to be one size smaller than the negative electrode active material layer 22b. It is assumed that the positive electrode active material layer 21b is formed to have the same size as the negative electrode active material layer 22b.
  • the ratio (L2 / L1) of the width L2 of the positive electrode non-adhesive portion 21c1 to the length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b is 0.02 or less, preferably 0.01 or less.
  • the ratio (L2 / L1) is, for example, 0.002 or more.
  • the length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b is preferably 800 mm or more, and more preferably 1000 mm or more.
  • the length L1 of the long side is preferably 2500 mm or less, more preferably 1600 mm or less.
  • the width L2 of the positive electrode non-adhesive portion 21c1 is preferably 3 mm or more, and more preferably 5 mm or more.
  • the width L2 of the positive electrode non-adhesive portion 21c1 is, for example, 30 mm or less.
  • the positive electrode active material layer 21b is formed to be one size smaller than the negative electrode active material layer 22b.
  • the length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b is shorter than the length L1 of the long side of the negative electrode active material layer 22b.
  • the width L2 of the positive electrode non-adhesive portion 21c1 becomes longer than the width L2 of the negative electrode non-adhesive portion 22c1 according to the shortened length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b.
  • the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b are equivalent in each range of the length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b, the width L2 of the positive electrode unbonded portion 21c1, and the ratio (L2 / L1).
  • the length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b is shifted according to the shortened length. Specifically, the range of the length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b shifts in the direction of taking a small value, and the width L2 of the positive electrode non-adhesive portion 21c1 shifts in the direction of taking a large value.
  • the range of (L2 / L1) shifts in the direction of taking a large value.
  • the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b which have a rectangular shape in a plan view, each have four corner portions C.
  • Each corner portion C is formed in a chamfered shape in an arc shape.
  • the arc-shaped chamfered shape of the corner portion C may be formed by chamfering the corner portion C in an arc shape after forming the active material layer on the current collector, and the active material layer may be formed on the current collector.
  • the corner portion C may be formed so as to have an arc shape when the corner portion C is formed.
  • the chamfered shape includes, for example, an arc shape having a constant curvature, an elliptical arc shape having a gradual change in curvature, and a plurality of curved portions consisting of an arc or an elliptical arc directly or via a straight line portion.
  • the shape connected by is mentioned.
  • Examples of the arc shape include an arc shape that is convex outward and an arc shape that is convex inward.
  • FIG. 2 as an example, an arcuate corner portion C that is convex outward is shown.
  • Examples of the elliptical arc shape include an elliptical arc shape that is convex outward and an elliptical arc shape that is convex inward.
  • FIG. 4A illustrates an elliptical arc-shaped corner portion C that is convex outward.
  • FIG. 4B shows a corner portion C having a shape in which two arcs X1 and X2 that are convex outward are connected as an example of a shape in which a plurality of curved portions are connected.
  • the number of the curved portions to be connected is not particularly limited.
  • the length of each arc or elliptical arc constituting the plurality of curved portions and the curvature of each arc or elliptical arc may be the same, or may be partially or completely different. Further, a part of the curved portion may have an arc shape that is convex inward.
  • FIG. 4C shows a corner portion C having a shape in which two outwardly convex arcs X1 and X2 are connected by one straight line Y1 as an example of a shape in which a plurality of curved portions are connected via a straight line portion. Is shown.
  • the straight line Y1 is a tangent line at the connection point P1 of the arc X1 with the straight line Y1 and a tangent line at the connection point P2 with the straight line Y1 of the arc X2.
  • each arc or elliptical arc constituting the shape connecting a plurality of arcs or elliptical arcs, and the curvature of each arc or elliptical arc may be the same, or may be partially or completely different.
  • the straight line connecting the arcs or elliptical arcs is not limited to the tangents at the connection points of the arcs or elliptical arcs.
  • the shape in which a plurality of curved portions are connected directly or via a straight portion includes a plurality of curved portions including a curved portion connected to the long side of the active material layer provided with the corner portion C and a curved portion connected to the short side. It is preferable that the shape is directly connected or connected via a straight portion. Further, the shape in which a plurality of curved portions are connected directly or via a straight portion is preferably a shape in which the corner portions protruding to the outer peripheral side are not formed.
  • the radius of curvature of the portion having the maximum curvature at the arc-shaped corner portion C is 5 mm or more, preferably 10 mm or more.
  • the radius of curvature is preferably 30 mm or less, more preferably 20 mm or less.
  • the formation range A1 of the corner C in the direction parallel to the long side of the active material layer in which the corner C is provided which is the formation range of the corner C having a chamfered arc shape, is preferably 5 mm or more. More preferably, it is 10 mm or more.
  • the formation range A1 is, for example, 30 mm or less.
  • the formation range A2 of the corner portion C in the direction parallel to the short side of the active material layer provided with the corner portion C is preferably 5 mm or more, more preferably 10 mm or more.
  • the formation range A2 is, for example, 30 mm or less.
  • the formation range of the corner portion C is, for example, a range in which the central angle ⁇ of the arc is 30 degrees or more and 90 degrees or less, and the central angle ⁇ is 90. It is preferably in the range of degrees.
  • each corner portion C of the negative electrode active material layer 22b may be the same or different as long as each of the above numerical values is satisfied.
  • the shapes of the corner portions C of the positive electrode active material layer 21b may all be the same or different as long as the above numerical values are satisfied.
  • the negative electrode 22, the negative electrode current collector 22a, and the negative electrode active material layer 22b correspond to the first electrode, the first current collector, and the first active material layer, respectively.
  • the negative electrode non-adhesive portion 22c1 corresponds to a region where the first active material layer is not formed in the region where the spacer on the first surface of the first current collector is not adhered.
  • the positive electrode 21, the positive electrode current collector 21a, and the positive electrode active material layer 21b correspond to the second electrode, the second current collector, and the second active material layer, respectively.
  • the plurality of storage cells 20 are in direct contact with each other so that the second surface 21a2 of the positive electrode current collector 21a and the second surface 22a2 of the negative electrode current collector 22a are in electrical contact with each other.
  • it has an indirectly superposed structure.
  • a plurality of storage cells 20 constituting the cell stack 30 are connected in series.
  • the two storage cells 20 adjacent to each other in the stacking direction provide a pseudo bipolar electrode 25 in which the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a in contact with each other are regarded as one current collector. It is formed.
  • the pseudo bipolar electrode 25 includes a current collector having a structure in which a positive electrode current collector 21a and a negative electrode current collector 22a are superposed, and a positive electrode active material layer 21b formed on one surface of the current collector. It includes a negative electrode active material layer 22b formed on the other side surface.
  • the power storage device 10 includes a pair of energizing bodies composed of a positive electrode energizing plate 40 and a negative electrode energizing plate 50 arranged so as to sandwich the cell stack 30 in the stacking direction of the cell stack 30.
  • the positive electrode energizing plate 40 and the negative electrode energizing plate 50 are each made of a material having excellent conductivity.
  • the positive electrode energizing plate 40 is electrically connected to the second surface 21a2 of the positive electrode current collector 21a of the positive electrode 21 arranged on the outermost side at one end in the stacking direction.
  • the negative electrode energizing plate 50 is electrically connected to the second surface 22a2 of the negative electrode current collector 22a of the negative electrode 22 arranged on the outermost side at the other end in the stacking direction.
  • the power storage device 10 is charged and discharged through the terminals provided on the positive electrode energizing plate 40 and the negative electrode energizing plate 50, respectively.
  • the material constituting the positive electrode current-carrying plate 40 for example, the same material as the material constituting the positive electrode current collector 21a can be used.
  • the positive electrode current-carrying plate 40 may be made of a metal plate thicker than the positive electrode current collector 21a used for the cell stack 30.
  • the material constituting the negative electrode current collector plate 50 for example, the same material as the material constituting the negative electrode current collector 22a can be used.
  • the negative electrode current-carrying plate 50 may be made of a metal plate thicker than the negative electrode current collector 22a used for the cell stack 30.
  • the positive electrode collector 21a and the negative electrode current collector 22a are chemically inert electricity for continuing to flow current through the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b during discharging or charging of the lithium ion secondary battery. It is a conductor.
  • the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a are foil-shaped.
  • the thicknesses of the foil-shaped positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a are independently, for example, 1 ⁇ m or more and 100 ⁇ m or less, preferably 10 ⁇ m or more and 60 ⁇ m or less.
  • a metal material, a conductive resin material, a conductive inorganic material, or the like can be used as the material constituting the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a.
  • Examples of the metal material include copper, aluminum, nickel, titanium, and stainless steel.
  • Examples of the conductive resin material include a conductive polymer material and a resin obtained by adding a conductive filler to a non-conductive polymer material as needed.
  • One or both of the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a may include a plurality of layers including one or more layers including the above-mentioned metal material or conductive resin material.
  • the surfaces of one or both of the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a may be coated with a known protective layer.
  • the surfaces of one or both of the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a may be surface-treated by a known method such as plating. Examples of the surface treatment include chromate treatment and phosphoric acid chromate treatment.
  • the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a there is a case where the positive electrode current collector 21a is made of aluminum foil and the negative electrode current collector 22a is made of copper foil.
  • the positive electrode active material layer 21b contains a positive electrode active material that can occlude and release charge carriers such as lithium ions.
  • a positive electrode active material for example, a lithium composite metal oxide having a layered rock salt structure, a metal oxide having a spinel structure, a polyanionic compound, or the like, which can be used as a positive electrode active material for a lithium ion secondary battery may be adopted. .. Further, two or more kinds of positive electrode active materials may be used in combination.
  • the positive electrode active material layer 21b contains olivine-type lithium iron phosphate (LiFePO4) as a polyanionic compound.
  • the negative electrode active material layer 22b can be used without particular limitation as long as it is a simple substance, an alloy, or a compound capable of occluding and releasing charge carriers such as lithium ions.
  • examples of the negative electrode active material include Li, a carbon-based active material, a metal compound, an element that can be alloyed with lithium, or a compound thereof.
  • examples of the carbon-based active material include natural graphite, artificial graphite, hard carbon (non-graphitizable carbon), soft carbon (easy graphitizable carbon) and the like.
  • artificial graphite include highly oriented graphite, mesocarbon microbeads and the like.
  • Examples of the element that can be alloyed with lithium include silicon (silicon) and tin.
  • the negative electrode active material layer 22b contains a carbon-based active material.
  • the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b are conductive aids, binders, and electrolytes (polymer matrix, ions) for increasing electrical conductivity as needed, respectively. It may further contain a conductive polymer, a liquid electrolyte, etc.), an electrolyte supporting salt (lithium salt) for enhancing ionic conductivity, and the like.
  • the components contained in the active material layer, the compounding ratio of the components, and the thickness of the active material layer are not particularly limited, and conventionally known findings regarding a lithium ion secondary battery can be appropriately referred to.
  • the conductive auxiliary agent is added to increase the conductivity of the positive electrode 21 or the negative electrode 22.
  • the conductive auxiliary agent include acetylene black, carbon black, graphite and the like.
  • the binder include fluororesins such as polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene and fluororubber, thermoplastic resins such as polypropylene and polyethylene, imide-based resins such as polyimide and polyamideimide, and alkoxysilyl group-containing resins.
  • acrylic resins such as polyacrylic acid and polymethacrylic acid
  • arginates such as styrene-butadiene rubber
  • carboxymethyl cellulose sodium alginate, and ammonium alginate
  • water-soluble cellulose ester cross-linking products water-soluble cellulose ester cross-linking products
  • starch-acrylic acid graft polymers starch-acrylic acid graft polymers.
  • these binders can be used alone or in combination.
  • the solvent or dispersion medium for example, water, N-methyl-2-pyrrolidone and the like are used.
  • the thickness and basis weight of the active material layer are not particularly limited, and conventionally known knowledge about a lithium ion secondary battery can be appropriately referred to. However, from the viewpoint of increasing the energy density of the storage cell 20, it is preferable to increase the thickness and the basis weight of the active material layer.
  • the thickness of the positive electrode active material layer 21b is, for example, 100 ⁇ m or more and 400 ⁇ m or less, and preferably 200 ⁇ m or more.
  • the basis weight of the positive electrode active material layer 21b is, for example, 40 mg / cm2 or more and 80 mg / cm2 or less, and preferably 50 mg / cm2 or more.
  • the thickness of the negative electrode active material layer 22b is 100 ⁇ m or more and 400 ⁇ m or less, and preferably 200 ⁇ m or more.
  • the basis weight of the negative electrode active material layer 22b is, for example, 20 mg / cm2 or more and 40 mg / cm2 or less, and preferably 25 mg / cm2 or more.
  • Examples of the method for forming the active material layer on the surfaces of the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a include conventionally known methods such as a roll coating method.
  • the heat-resistant layer may be provided on the surface of the active material layer.
  • the power storage device 10 of the present embodiment is provided with a spacer 24 that forms a closed space S between the positive electrode 21 and the negative electrode 22, and the outer peripheral portion of the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a is fixed by the spacer 24. Has been done. Further, on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a, a portion where the negative electrode active material layer 22b is formed and a portion where the spacer 24 is adhered to the formation range of the negative electrode active material layer 22b bonded to the central portion. The negative electrode unbonded portion 22c1 located between and is significantly smaller.
  • the negative electrode active material layer 22b greatly expands in the plane direction during charging and discharging, while the negative electrode unbonded portion 22c1 which is a portion deformed with the negative electrode active material layer 22b is small. Therefore, the negative electrode unbonded portion 22c1 is greatly deformed as the negative electrode active material layer 22b expands and contracts. As a result, the load acting on the negative electrode non-adhesive portion 22c1 becomes large due to the expansion and contraction of the negative electrode active material layer 22b, and wrinkles and tears are likely to occur in the negative electrode non-adhesive portion 22c1.
  • the expansion stress of the negative electrode active material layer 22b when the negative electrode active material layer 22b expands is concentrated on one point at the tip of the corner portion C. Therefore, a large load is locally applied to the negative electrode unbonded portion 22c1 located near the tip of the corner portion C, and the largest strain is generated in the portion.
  • the corner portion C of the negative electrode active material layer 22b is formed in an arc-shaped chamfered shape.
  • the concentration of stress on the tip of the corner portion C of the negative electrode active material layer 22b is relaxed, and the stress transmitted from the corner portion C to the negative electrode unbonded portion 22c1 is widely dispersed.
  • the maximum strain generated in the negative electrode unbonded portion 22c1 when the negative electrode active material layer 22b is expanded can be reduced, and wrinkles and tears generated in the negative electrode unbonded portion 22c1 can be suppressed.
  • the positive electrode 21 is similarly configured, and wrinkles and tears that occur in the positive electrode non-adhesive portion 21c1 can be suppressed by the same mechanism.
  • the electrodes of models 1 to 4 used in this simulation are negative electrodes using a copper foil as a current collector and a carbon-based active material as an active material, and the detailed configuration thereof is as shown in Table 1. be.
  • the corners of the active material layer were arcuate, and the electrode angle R (radius of curvature) of the arcuate corners was changed to 0,5,10,15,20,25,30 mm.
  • the width L2 of the unbonded portion of the current collector was set to 8 mm, and the forming range of the arcuate corner portion was set to a range in which the central angle ⁇ was 90 degrees. Then, assuming that the expansion rate of the active material layer in the plane direction with one charge / discharge is 9%, the maximum foil strain in one charge / discharge was obtained. The results are shown in the graph of FIG.
  • copper foils are often used in thinner thicknesses. Further, from the viewpoint of suppressing pinholes, the copper foil is often used with a thickness of 10 ⁇ m or more. Therefore, the effect of sufficiently suppressing the maximum strain was obtained in models 1 and 4 using a thin copper foil with a thickness of 6 ⁇ m, which is the same effect when a current collector made of another material is used. Suggests that
  • the power storage device 10 includes a positive electrode 21 having a positive electrode current collector 21a and a positive electrode active material layer 21b, a negative electrode 22 having a negative electrode current collector 22a and a negative electrode active material layer 22b, and a positive electrode active material layer 21b and a negative electrode activity.
  • a separator 23 arranged between the material layer 22b and a spacer 24 arranged between the positive electrode 21 and the negative electrode 22 are provided.
  • the spacer 24 is arranged so as to surround the periphery of the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b, and is adhered to the first surfaces of the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a to form the positive electrode 21.
  • a closed space is formed between the negative electrode 22 and the negative electrode 22.
  • the negative electrode active material layer 22b has a rectangular shape in a plan view when viewed from the stacking direction. In the region where the spacer 24 is not adhered on the first surface 22a1 of the negative electrode current collector 22a, a region where the negative electrode active material layer 22b is formed and a negative electrode unbonded portion 22c1 where the negative electrode active material layer 22b is not formed. And are provided.
  • the ratio (L2 / L1) of the width L2 of the negative electrode unbonded portion 22c1 to the length L1 of the long side of the negative electrode active material layer 22b in a plan view is 0.02 or less.
  • the corner portion C of the negative electrode active material layer 22b has a chamfered shape in an arc shape, and the radius of curvature of the portion having the maximum curvature in the corner portion C is 5 mm or more.
  • the maximum strain generated in the negative electrode non-adhesive portion 22c1 when the negative electrode active material layer 22b is expanded can be reduced, and wrinkles and tears in the negative electrode non-adhesive portion 22c1 can be suppressed.
  • the corner portion C of the negative electrode active material layer 22b has an arc shape that is convex outward. According to the above configuration, since the protruding corner portion is not formed, it is possible to suppress the stress of expansion of the negative electrode active material layer 22b from concentrating on a part of the corner portion C. Therefore, the effect of the above (1) can be obtained more remarkably. Further, as compared with the shape in which the corner portion C is chamfered, the amount of decrease in the area of the negative electrode active material layer 22b due to the chamfering of the corner portion C can be suppressed to be small, and the capacity decrease of the negative electrode 22 can be suppressed.
  • the corner portion C has an arc shape
  • the effect of suppressing the concentration of expansion stress of the negative electrode active material layer 22b can be greatly obtained as compared with the case where the corner portion C has an elliptical arc shape.
  • the corner portion C is formed into an elliptical arc shape, it is possible to suppress the decrease in the area of the negative electrode active material layer 22b due to chamfering the corner portion C to be smaller than in the case where the corner portion C is formed into an arc shape. ..
  • the arcuate corner portion C is matched with the length in the direction parallel to the long side, which is the direction in which the amount of expansion is large.
  • the formation range of is set. In this case, if the arcuate corner portion C having a constant curvature is adopted, the formation range A1 of the corner portion C in the direction parallel to the long side and the formation range A2 of the corner portion C in the direction parallel to the short side are equal. Therefore, the formation range A2 of the corner portion C in the direction parallel to the short side becomes larger than necessary.
  • the formation of the corner portion C in the direction parallel to the long side is formed.
  • the formation range A2 of the corner portion C in the direction parallel to the short side can be made smaller than the range A1. Therefore, the amount of decrease in the area of the negative electrode active material layer 22b due to chamfering the corner portion C can be suppressed to a small amount.
  • the effect of (2) is the same for the positive electrode 21.
  • the radius of curvature of the corner portion C is 10 mm or more. According to the above configuration, the maximum strain generated in the positive electrode non-adhesive portion 21c1 and the negative electrode non-adhesive portion 22c1 can be further reduced.
  • the radius of curvature of the corner portion C is 30 mm or less.
  • the effect of reducing the maximum strain generated in the positive electrode non-adhesive portion 21c1 and the negative electrode non-adhesive portion 22c1 by increasing the radius of curvature of the corner portion C converges when the radius of curvature exceeds 30 mm. Therefore, according to the above configuration, it is possible to suppress a decrease in capacity of the positive electrode 21 and the negative electrode 22 due to the arc-shaped corner portion C being formed larger than necessary and the areas of the positive electrode active material layer 21b and the negative electrode active material layer 22b being reduced. ..
  • the negative electrode current collector 22a is a copper foil, and the negative electrode active material layer 22b contains a carbon-based active material.
  • the configuration in which the negative electrode active material layer 22b containing a carbon-based active material having a large expansion rate during charging and discharging and the copper foil is combined is the negative electrode current collector 22a due to the expansion and contraction of the negative electrode active material layer 22b during charging and discharging. Wrinkles and tears are especially likely to occur. Therefore, the effect of the above (1) can be obtained more remarkably.
  • the positive electrode 21, the negative electrode 22, and the separator 23 have a structure in which the separator 23 is repeatedly laminated, and the second surface 21a2 on the opposite side of the first surface 21a1 in the positive electrode current collector 21a and the negative electrode current collector 22a.
  • the second surface 22a2 on the opposite side of the first surface 22a1 is in contact with the second surface 22a2.
  • this embodiment can be changed and carried out as follows.
  • the present embodiment and the following modified examples can be implemented in combination with each other within a technically consistent range.
  • all four corners C of the negative electrode active material layer 22b are formed in an arcuate shape, but at least one corner C of the negative electrode active material layer 22b is chamfered in an arc shape. Any shape may be used. When the plurality of corner portions C are chamfered in an arc shape, the shapes may be the same, or some or all of them may be different.
  • the configuration of the positive electrode 21 is not limited to the configuration of the above embodiment.
  • the shape of the positive electrode active material layer 21b, the ratio of the width L2 of the positive electrode unbonded portion 21c1 to the length L1 of the long side of the positive electrode active material layer 21b, and the shape of the corner portion C of the positive electrode active material layer 21b are the above-described embodiments.
  • the configuration is not limited to this, and a conventionally known configuration can be applied. In this case, the negative electrode 22 becomes the first electrode.
  • a conductive layer in close contact with the positive electrode current collector 21a may be arranged.
  • the conductive layer include a layer containing carbon such as acetylene black or graphite, and a layer having a hardness lower than that of the positive electrode current collector 21a such as a plating layer containing Au or the like.
  • a similar conductive layer may be arranged between the negative electrode current-carrying plate 50 and the negative electrode current collector 22a.
  • the number of storage cells 20 constituting the power storage device 10 is not particularly limited.
  • the number of storage cells 20 constituting the power storage device 10 may be 1.
  • the positive electrode active material layer 21b or the negative electrode active material layer 22b may be provided on the second surface 21a2 of the positive electrode current collector 21a. Further, the positive electrode active material layer 21b or the negative electrode active material layer 22b may be provided on the second surface 22a2 of the negative electrode current collector 22a.
  • the electrode may be a bipolar electrode using a bimetal or the like and having a positive electrode current collector 21a and a negative electrode current collector 22a as one current collector.
  • the second surface 21a2 of the positive electrode current collector 21a which is the contact portion between the storage cells 20 adjacent to each other in the stacking direction, and the second surface 22a2 of the negative electrode current collector 22a may be adhered to each other. ..
  • a method of adhering the second surface 21a2 of the positive electrode current collector 21a and the second surface 22a2 of the negative electrode current collector 22a for example, a method using a conductive adhesive can be mentioned.
  • the positive electrode, the negative electrode, and the separator are repeatedly laminated, and the second surface on the opposite side of the first surface of the positive electrode current collector and the negative electrode current collector are described.
  • the current collector in contact with a second surface on the opposite side of the first surface.

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Abstract

蓄電装置１０は、正極２１と、負極２２と、セパレータと、スペーサ２４とを備える。負極２２の負極活物質層２２ｂは、積層方向から見た平面視の形状が矩形状である。負極２２の負極集電体２２ａの第１面２２ａ１におけるスペーサ２４が接着されていない領域には、負極活物質層２２ｂが形成されている領域と、負極活物質層２２ｂが形成されていない負極未接着部２２ｃ１とが設けられている。平面視における負極活物質層２２ｂの長辺の長さＬ１に対する負極未接着部２２ｃ１の幅Ｌ２の比率が０．０２以下である。負極活物質層２２ｂの角部Ｃは、弧状に面取りされた形状であり、角部Ｃにおける曲率が最大の部分の曲率半径は、５ｍｍ以上である。

Description

蓄電装置
  本発明は、蓄電装置に関する。
  特許文献１には、個々に作製された複数の蓄電セルを直列に積層することにより構成される扁平型の蓄電装置が開示されている。上記蓄電セルは、樹脂集電体の片面の中央部に正極活物質層が形成されてなる正極と、樹脂集電体の片面の中央部に負極活物質層が形成されてなり、負極活物質層が正極の正極活物質層と向かい合うように配置された負極と、正極と負極との間に配置されたセパレータとを備えている。
  さらに、上記蓄電セルは、樹脂集電体の外周部に配置され、積層方向に隣り合う樹脂集電体の間を液密に封止するシール部を備えている。シール部は、樹脂集電体間の間隔を保持して樹脂集電体間の短絡を防止するとともに、樹脂集電体間を液密に封止して電解質を収容する密閉空間を形成する。
特開２０１９－１７５７７８号公報
  複数の正極と負極とをセパレータを介して積層した積層型の蓄電セルを高容量化する方法として、活物質層の面積を大きくする方法が考えられる。この場合、蓄電セルの扁平形状を維持しつつ、蓄電セルを高容量化することができる。
  しかしながら、正極と負極との間に密閉空間を形成するシール部が接着されている蓄電セルに対して、活物質層の面積を大きくする構成を適用した場合、集電体に皺や破れが生じやすくなる。詳述すると、密閉空間を形成するシール部が設けられている蓄電セルの集電体は、活物質層が接着されている部分の周囲がシール部により固定されている。この場合、集電体における変形を許容できる部分は、活物質層が接着している部分とシール部が接着している部分との間に位置する未接着部のみになる。そのため、蓄電セルの充放電時における活物質層の膨張収縮に伴って、集電体における活物質層が接着している部分が伸縮すると、未接着部にて局所的な変形が繰り返される。具体的には、活物質層の膨張による未接着部の撓みや折れ曲がりと、活物質層の収縮による、撓んだ部分や折れ曲がった部分の引き伸ばしとが繰り返される。
  ここで、蓄電セルを高容量化するために活物質層の面積を大きくすると、活物質層の面積の増大に伴って充放電時における活物質層の膨張量が増大し、活物質層の膨張収縮に伴う未接着部の変形量も大きくなる。その結果、活物質層の膨張収縮により未接着部に作用する負荷が大きくなり、未接着部に皺や破れが生じやすくなる。
  上記の課題を解決する蓄電装置は、第１集電体の第１面に第１活物質層が形成された第１電極と、第２集電体の第１面に第２活物質層が形成されてなり、前記第２活物質層が前記第１電極の前記第１活物質層と対向するように配置された第２電極と、前記第１活物質層と前記第２活物質層との間に配置されたセパレータと、前記第１集電体及び前記第２集電体の各第１面の間に配置されるスペーサとを備え、前記スペーサは、前記第１活物質層及び前記第２活物質層の周囲を囲むように配置されるとともに、前記第１集電体及び前記第２集電体の各第１面に接着されることにより前記第１電極と前記第２電極との間に密閉空間を形成し、前記第１活物質層は、積層方向から見た平面視の形状が矩形状であり、前記第１集電体の前記第１面における前記スペーサが接着されていない領域には、前記第１活物質層が形成されている領域と、前記第１活物質層が形成されていない領域とが設けられ、前記平面視における前記第１活物質層の長辺の長さをＬ１とし、前記スペーサと前記第１活物質層との間の長さであって、前記第１活物質層の長辺と平行な方向の長さをＬ２としたとき、比率（Ｌ２／Ｌ１）が０．０２以下である蓄電装置であって、前記第１活物質層の少なくとも一つの角部は、弧状に面取りされた形状であり、当該角部における曲率が最大の部分の曲率半径は、５ｍｍ以上である。
  本発明者らは、平面視矩形状の活物質層の面積を増大させた場合に、集電体におけるスペーサが接着されていない領域かつ活物質層も形成されていない領域である未接着部に生じる皺や破れは、活物質層の角部の先端の付近に集中することを見出した。上記構成によれば、第１電極における平面視矩形状の第１活物質層の角部を弧状に面取りされた形状としている。この場合、第１活物質層の膨張時において、第１活物質層の角部の先端への応力の集中が緩和されることにより、第１活物質層の角部から第１集電体の未接着部へ伝わる応力が広範囲に分散される。その結果、第１活物質層の膨張時に第１集電体の未接着部に生じる最大ひずみを小さくすることができ、未接着部に生じる皺及び破れを抑制できる。
  前記第１活物質層の少なくとも一つの角部は、外側に凸となる弧状であることが好ましい。
  上記構成によれば、突出した角部分が形成されないことにより、第１活物質層の膨張の応力が角部の一部に集中することを抑制できる。そのため、第１集電体の未接着部に生じる皺及び破れを抑制できる効果がより顕著に得られる。また、角部をＣ面取りした形状と比較して、角部を面取りすることによる第１活物質層の面積の減少量を小さく抑えることができ、第１電極の容量低下を抑制できる。
  前記曲率半径は、１０ｍｍ以上であることが好ましい。
  上記構成によれば、第１集電体の未接着部に生じる最大ひずみを更に小さくできる。
  前記曲率半径は、３０ｍｍ以下であることが好ましい。
  弧状に面取りされた形状の角部の曲率半径を大きくすることにより、第１集電体の上記範囲に生じる最大ひずみを小さくする効果は、曲率半径３０ｍｍを超えると収束する。したがって、上記構成によれば、弧状に面取りされた形状の角部が必要以上に大きく形成されて第１活物質層の面積が小さくなることによる第１電極の容量低下を抑制できる。
  前記第１集電体は、銅箔であり、前記第１活物質層は、炭素系の活物質を含むことが好ましい。
  充放電時の膨張率の大きい炭素系の活物質を含む第１活物質層と、銅箔とを組み合わせた構成は、充放電時における第１活物質層の膨張収縮により、第１集電体に皺や破れが特に生じやすい。そのため、第１活物質層の角部を特定形状とすることによる上記の効果がより顕著に得られる。
  本発明によれば、隣り合う集電体の間を封止する部材によって密閉空間が形成されている蓄電装置において、活物質層の面積を増大させた場合に生じる集電体の皺及び破れを抑制できる。
蓄電装置の断面図。 負極電極の平面図。 シミュレーション試験の結果を示すグラフ。 （ａ）は、楕円弧状の角部、（ｂ）は、複数の曲線部分が直接繋がれた形状の角部、（ｃ）は、直線部分を介して複数の曲線部分が繋がれた形状の角部。
  以下、本発明を具体化した一実施形態を図面にしたがって説明する。
  図１に示す蓄電装置１０は、例えば、フォークリフト、ハイブリッド自動車、電気自動車等の各種車両のバッテリに用いられる蓄電モジュールである。蓄電装置１０は、例えば、ニッケル水素二次電池又はリチウムイオン二次電池等の二次電池である。蓄電装置１０は、電気二重層キャパシタであってもよい。本実施形態では、蓄電装置１０がリチウムイオン二次電池である場合を例示する。
  図１に示すように、蓄電装置１０は、複数の蓄電セル２０が積層方向にスタック（積層）されたセルスタック３０（積層体）を含んで構成されている。以下では、複数の蓄電セル２０の積層方向を単に積層方向という。各蓄電セル２０は、正極２１と、負極２２と、セパレータ２３と、スペーサ２４とを備える。
  正極２１は、正極集電体２１ａと、正極集電体２１ａの第１面２１ａ１に設けられた正極活物質層２１ｂとを備える。積層方向から見た平面視（以下、単に平面視という。）において、正極活物質層２１ｂは、正極集電体２１ａの第１面２１ａ１の中央部に形成されている。平面視における正極集電体２１ａの第１面２１ａ１の周縁部は、正極活物質層２１ｂが設けられていない正極未塗工部２１ｃとなっている。正極未塗工部２１ｃは、平面視において正極活物質層２１ｂの周囲を囲むように配置されている。
  負極２２は、負極集電体２２ａと、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１に設けられた負極活物質層２２ｂとを備える。平面視において、負極活物質層２２ｂは、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１の中央部に形成されている。平面視における負極集電体２２ａの第１面２２ａ１の周縁部は、負極活物質層２２ｂが設けられていない負極未塗工部２２ｃとなっている。負極未塗工部２２ｃは、平面視において負極活物質層２２ｂの周囲を囲むように配置されている。正極２１及び負極２２は、正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂが積層方向において互いに対向するように配置されている。つまり、正極２１及び負極２２の対向する方向は積層方向と一致している。負極活物質層２２ｂは、正極活物質層２１ｂと同等の大きさに形成されるか、もしくは、正極活物質層２１ｂよりも一回り大きく形成されている。負極活物質層２２ｂが、正極活物質層２１ｂよりも一回り大きく形成されている場合、平面視において、正極活物質層２１ｂの形成領域の全体が負極活物質層２２ｂの形成領域内に位置している。
  正極集電体２１ａは、第１面２１ａ１とは反対側の面である第２面２１ａ２を有する。正極２１は、正極集電体２１ａの第２面２１ａ２に正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂのいずれも形成されていないモノポーラ構造の電極である。負極集電体２２ａは、第１面２２ａ１とは反対側の面である第２面２２ａ２を有する。負極２２は、負極集電体２２ａの第２面２２ａ２に正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂのいずれも形成されていないモノポーラ構造の電極である。
  セパレータ２３は、正極２１と負極２２との間に配置されて、正極２１と負極２２とを隔離することで両極の接触による短絡を防止しつつ、リチウムイオン等の電荷担体を通過させる部材である。
  セパレータ２３は、例えば、電解質を吸収保持するポリマーを含む多孔性シート又は不織布である。セパレータ２３を構成する材料としては、例えば、ポリプロピレン及びポリエチレンといったポリオレフィン、ポリエステルなどが挙げられる。セパレータ２３は、単層構造又は多層構造を有してもよい。多層構造は、例えば、接着層、耐熱層としてのセラミック層等を有してもよい。
  スペーサ２４は、正極２１の正極集電体２１ａの第１面２１ａ１と、負極２２の負極集電体２２ａの第１面２２ａ１との間、かつ正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂよりも外周側に配置され、正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの両方に接着されている。スペーサ２４は、正極集電体２１ａと負極集電体２２ａとの間隔を保持して集電体間の短絡を防止するとともに集電体間を液密に封止している。
  スペーサ２４は、平面視において、正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの周縁部に沿って延在するとともに、正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの周囲を取り囲む枠状に形成されている。スペーサ２４は、正極集電体２１ａの第１面２１ａ１の正極未塗工部２１ｃと、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１の負極未塗工部２２ｃとの間に配置されている。
  スペーサ２４を構成する材料としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、変性ポリエチレン（変性ＰＥ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、変性ポリプロピレン（変性ＰＰ）、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂などの種々の樹脂材料が挙げられる。
  蓄電セル２０の内部には、枠状のスペーサ２４、正極２１及び負極２２によって囲まれた密閉空間Ｓが形成されている。密閉空間Ｓには、セパレータ２３及び電解質が収容されている。なお、セパレータ２３の周縁部分は、スペーサ２４に埋まった状態とされている。
  電解質としては、例えば、液体電解質、ポリマーマトリックス中に保持された電解質を含む高分子ゲル電解質が挙げられる。液体電解質としては、例えば、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む液体電解質が挙げられる。電解質塩として、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２等の公知のリチウム塩を使用できる。また、非水溶媒として、環状カーボネート類、環状エステル類、鎖状カーボネート類、鎖状エステル類、エーテル類等の公知の溶媒を使用できる。なお、これら公知の溶媒材料を二種以上組合せて用いてもよい。
  スペーサ２４は、正極２１及び負極２２との間の密閉空間Ｓを封止することにより、密閉空間Ｓに収容された電解質の外部への漏出を抑制し得る。また、スペーサ２４は、蓄電装置１０の外部から密閉空間Ｓ内への水分の侵入を抑制し得る。さらに、スペーサ２４は、例えば、充放電反応等により正極２１又は負極２２から発生したガスが蓄電装置１０の外部に漏れることを抑制し得る。
  図２は、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１における負極活物質層２２ｂ及びスペーサ２４の配置、並びに負極活物質層２２ｂ及びスペーサ２４の平面視形状を示している。負極活物質層２２ｂは、平面視矩形状であり、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１の中央部に形成されている。負極集電体２２ａの第１面２２ａ１における負極活物質層２２ｂが設けられていない外周部分が負極未塗工部２２ｃである。
  スペーサ２４は、内周縁及び外周縁が矩形状である平面視矩形枠形状であり、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１の負極未塗工部２２ｃに接着されている。スペーサ２４の矩形状の内周縁は、矩形状の負極活物質層２２ｂよりも大きく形成されており、負極集電体２２ａの負極未塗工部２２ｃには、スペーサ２４が接着されていない負極未接着部２２ｃ１が形成されている。換言すると、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１におけるスペーサ２４が接着されていない領域には、負極活物質層２２ｂが形成されている領域と、負極活物質層２２ｂが形成されていない領域とが設けられ、この負極活物質層２２ｂが形成されていない領域が負極未接着部２２ｃ１となる。
  スペーサ２４の矩形状の内周縁を構成する各辺はそれぞれ、負極活物質層２２ｂにおける対向する辺と平行である。したがって、負極未接着部２２ｃ１は、内周縁及び外周縁が矩形状である平面視矩形枠形状である。
  ここで、平面視における負極活物質層２２ｂの長辺の長さをＬ１とし、スペーサ２４と負極活物質層２２ｂとの間の長さであって、負極活物質層２２ｂの長辺と平行な方向の長さを負極未接着部２２ｃ１の幅Ｌ２とする。この場合、負極活物質層２２ｂの長辺の長さＬ１に対する負極未接着部２２ｃ１の幅Ｌ２の比率（Ｌ２／Ｌ１）は、０．０２以下であり、好ましくは０．０１以下である。また、当該比率（Ｌ２／Ｌ１）は、例えば、０．００２以上である。
  上記の比率（Ｌ２／Ｌ１）の数値は、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１に占める負極活物質層２２ｂの形成範囲の割合が大きく、負極未接着部２２ｃ１の形成範囲が負極活物質層２２ｂの形成範囲に対して相対的に小さいことを意味する。詳述すると、まず、搭載スペース等の蓄電装置１０の用途に基づいて負極集電体２２ａの第１面２２ａ１の面積が設定された後、密閉空間Ｓのシール性を確保するために、枠状のスペーサ２４が接着される領域が設定される。次いで、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１におけるスペーサ２４が接着される領域の内側に位置する領域に対して、負極未接着部２２ｃ１及び負極活物質層２２ｂの形成範囲を設定する。このとき、充放電時に発生するガスを受け入れる余剰空間が密閉空間Ｓ内に形成されるように、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１に負極未接着部２２ｃ１を確保しつつ、電池容量（負極容量）を可能な限り大きくするように、負極活物質層２２ｂの形成範囲が設定される。
  負極活物質層２２ｂの長辺の長さＬ１は、好ましくは８００ｍｍ以上であり、より好ましくは１０００ｍｍ以上である。また、長辺の長さＬ１は、好ましくは２５００ｍｍ以下であり、より好ましくは１６００ｍｍ以下である。負極未接着部２２ｃ１の幅Ｌ２は、好ましくは３ｍｍ以上であり、より好ましくは５ｍｍ以上である。負極未接着部２２ｃ１の幅Ｌ２は、例えば、３０ｍｍ以下である。なお、負極活物質層２２ｂの平面視形状が正方形である場合、正方形の対向する二組の辺のいずれか一方を長辺とみなす。
  図示は省略するが、正極集電体２１ａの第１面２１ａ１における正極活物質層２１ｂ及びスペーサ２４の配置、並びに正極活物質層２１ｂ及びスペーサ２４の平面視形状も上述した負極２２の構成と同様である。
  詳述すると、正極活物質層２１ｂは、平面視矩形状であり、正極集電体２１ａの第１面２１ａ１の中央部に接着されている。正極集電体２１ａの第１面２１ａ１における正極活物質層２１ｂが設けられていない外周部分が正極未塗工部２１ｃである。正極未塗工部２１ｃには、スペーサ２４が接着されていない正極未接着部２１ｃ１（図示略）が形成されている。スペーサ２４の矩形状の内周縁を構成する各辺は、正極活物質層２１ｂにおける対向する辺と平行である。したがって、正極未接着部２１ｃ１は、内周縁及び外周縁が矩形状である平面視矩形枠形状である。
  ここで、負極２２と同様に、平面視における正極活物質層２１ｂの長辺の長さをＬ１とし、スペーサ２４と正極活物質層２１ｂとの間の長さであって、正極活物質層２１ｂの長辺と平行な方向の長さを正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２とする。
  上記のとおり、正極活物質層２１ｂは、負極活物質層２２ｂと同等の大きさに形成されていてもよいし、負極活物質層２２ｂよりも一回り小さく形成されていてもよい。
  正極活物質層２１ｂが負極活物質層２２ｂと同等の大きさに形成されているとする。この場合、正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１に対する正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２の比率（Ｌ２／Ｌ１）は、０．０２以下であり、好ましくは０．０１以下である。また、当該比率（Ｌ２／Ｌ１）は、例えば、０．００２以上である。正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１は、好ましくは８００ｍｍ以上であり、より好ましくは１０００ｍｍ以上である。また、長辺の長さＬ１は、好ましくは２５００ｍｍ以下であり、より好ましくは１６００ｍｍ以下である。正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２は、好ましくは３ｍｍ以上であり、より好ましくは５ｍｍ以上である。正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２は、例えば、３０ｍｍ以下である。なお、正極活物質層２１ｂの平面視形状が正方形である場合、正方形の対向する二組の辺のいずれか一方を長辺とみなす。
  次に、正極活物質層２１ｂが負極活物質層２２ｂよりも一回り小さく形成されているとする。この場合、正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１は、負極活物質層２２ｂの長辺の長さＬ１よりも短くなる。正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２は、正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１が短くなった分に応じて、負極未接着部２２ｃ１の幅Ｌ２よりも長くなる。
  この場合の正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１、正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２、比率（Ｌ２／Ｌ１）の各範囲は、正極活物質層２１ｂと負極活物質層２２ｂとが同等の大きさである場合の各範囲と比較して、正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１が短くなった分に応じてシフトする。具体的には、正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１の範囲は、小さい値を取る方向にシフトし、正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２は、大きい値を取る方向にシフトし、比率（Ｌ２／Ｌ１）の範囲は、大きい値を取る方向にシフトする。
  平面視において矩形状をなす正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂはそれぞれ、４個の角部Ｃを有している。図２では、負極活物質層２２ｂのみを図示している。各角部Ｃは、弧状に面取りされた形状に形成されている。なお、角部Ｃの弧状に面取りされた形状は、集電体上に活物質層を形成した後に角部Ｃを弧状に面取り加工して形成してもよく、活物質層を集電体上に形成する際にその角部Ｃが弧状となるように形成してもよい。
  弧状に面取りされた形状としては、例えば、曲率が一定の弧状である円弧状、曲率が徐々に変化する弧状である楕円弧状、及び円弧又は楕円弧からなる複数の曲線部分が直接又は直線部分を介して繋がれた形状が挙げられる。
  円弧状としては、例えば、外側に凸となる円弧状、内側に凸となる円弧状が挙げられる。図２では、一例として、外側に凸となる円弧状の角部Ｃを図示している。
  楕円弧状としては、例えば、外側に凸となる楕円弧状、内側に凸となる楕円弧状が挙げられる。図４（ａ）に、外側に凸となる楕円弧状の角部Ｃを図示する。
  図４（ｂ）は、複数の曲線部分が繋がれた形状の一例として、外側に凸となる二つの円弧Ｘ１、Ｘ２が繋がれた形状の角部Ｃを示している。なお、複数の曲線部分が繋がれた形状において、繋ぎ合わされる曲線部分の数は特に限定されるものではない。複数の曲線部分を構成する各円弧又は楕円弧の長さ、各円弧又は楕円弧の曲率は、それぞれ同じであってもよいし、一部又は全てが異なっていてもよい。また、一部の曲線部分は、内側に凸となる弧状であってもよい。
  図４（ｃ）は、直線部分を介して複数の曲線部分が繋がれた形状の一例として、外側に凸となる二つの円弧Ｘ１、Ｘ２が一つの直線Ｙ１で繋がれた形状の角部Ｃを示している。直線Ｙ１は、円弧Ｘ１の直線Ｙ１との接続点Ｐ１における接線であるとともに、円弧Ｘ２の直線Ｙ１との接続点Ｐ２における接線である。
  直線部分を介して複数の曲線部分が繋がれた形状において、繋ぎ合わされる曲線部分及び直線部分の数は特に限定されるものではない。複数の円弧又は楕円弧を繋いだ形状を構成する各円弧又は楕円弧の長さ、各円弧又は楕円弧の曲率は、それぞれ同じであってもよいし、一部又は全てが異なっていてもよい。円弧又は楕円弧を繋ぐ直線は、円弧又は楕円弧の接続点における接線に限定されない。
  複数の曲線部分が直接又は直線部分を介して繋がれた形状は、角部Ｃが設けられる活物質層の長辺に繋がる曲線部分と、短辺に繋がる曲線部分とを含む複数の曲線部分が直接又は直線部分を介して繋がれた形状であることが好ましい。また、複数の曲線部分が直接又は直線部分を介して繋がれた形状は、外周側に突出する角部が形成されないように繋がれた形状であることが好ましい。
  弧状の角部Ｃにおける曲率が最大の部分の曲率半径は、５ｍｍ以上であり、好ましくは１０ｍｍ以上である。また、上記曲率半径は、好ましくは３０ｍｍ以下であり、より好ましくは２０ｍｍ以下である。
  弧状に面取りされた形状の角部Ｃの形成範囲であって、角部Ｃが設けられる活物質層の長辺に平行な方向の角部Ｃの形成範囲Ａ１は、好ましくは５ｍｍ以上であり、より好ましくは１０ｍｍ以上である。形成範囲Ａ１は、例えば、３０ｍｍ以下である。角部Ｃが設けられる活物質層の短辺に平行な方向の角部Ｃの形成範囲Ａ２は、好ましくは５ｍｍ以上であり、より好ましくは１０ｍｍ以上である。形成範囲Ａ２は、例えば、３０ｍｍ以下である。外側に凸となる円弧状又は楕円弧の角部Ｃとする場合、角部Ｃの形成範囲は、例えば、円弧の中心角θが３０度以上９０度以下となる範囲であり、中心角θが９０度となる範囲であることが好ましい。
  負極活物質層２２ｂの各角部Ｃの形状は、上記の各数値を満たす範囲において、全て同じであってもよいし、異なっていてもよい。同様に、正極活物質層２１ｂの各角部Ｃの形状は、上記の各数値を満たす範囲において、全て同じであってもよいし、異なっていてもよい。
  なお、本実施形態においては、負極２２、負極集電体２２ａ、及び負極活物質層２２ｂがそれぞれ、第１電極、第１集電体、第１活物質層に相当する。そして、負極未接着部２２ｃ１が、第１集電体の第１面のスペーサが接着されていない領域における第１活物質層が形成されていない領域に相当する。また、正極２１、正極集電体２１ａ、及び正極活物質層２１ｂがそれぞれ、第２電極、第２集電体、及び第２活物質層に相当する。
  図１に示すように、セルスタック３０は、複数の蓄電セル２０が、正極集電体２１ａの第２面２１ａ２と負極集電体２２ａの第２面２２ａ２とが電気的に接触するように直接又は間接的に重ね合わされた構造を有する。これにより、セルスタック３０を構成する複数の蓄電セル２０が直列に接続されている。
  ここで、セルスタック３０においては、積層方向に隣り合う二つの蓄電セル２０により、互いに接する正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａを一つの集電体とみなした疑似的なバイポーラ電極２５が形成される。疑似的なバイポーラ電極２５は、正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａが重ね合わされた構造の集電体と、その集電体の一方側の面に形成された正極活物質層２１ｂと、他方側の面に形成された負極活物質層２２ｂとを含む。
  蓄電装置１０は、セルスタック３０の積層方向においてセルスタック３０を挟むように配置された、正極通電板４０及び負極通電板５０からなる一対の通電体を備える。正極通電板４０及び負極通電板５０は、それぞれ、導電性に優れた材料で構成される。
  正極通電板４０は、積層方向の一端において最も外側に配置された正極２１の正極集電体２１ａの第２面２１ａ２に電気的に接続される。負極通電板５０は、積層方向の他端において最も外側に配置された負極２２の負極集電体２２ａの第２面２２ａ２に電気的に接続される。
  正極通電板４０及び負極通電板５０のそれぞれに設けられた端子を通じて蓄電装置１０の充放電が行われる。正極通電板４０を構成する材料としては、例えば、正極集電体２１ａを構成する材料と同じ材料を用いることができる。正極通電板４０は、セルスタック３０に用いられた正極集電体２１ａよりも厚い金属板で構成してもよい。負極通電板５０を構成する材料としては、例えば、負極集電体２２ａを構成する材料と同じ材料を用いることができる。負極通電板５０は、セルスタック３０に用いられた負極集電体２２ａよりも厚い金属板で構成してもよい。
  次に、正極集電体２１ａ、負極集電体２２ａ、正極活物質層２１ｂ、及び負極活物質層２２ｂの詳細について説明する。
  ＜正極集電体及び負極集電体＞
  正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａは、リチウムイオン二次電池の放電又は充電の間、正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂに電流を流し続けるための化学的に不活性な電気伝導体である。正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａは、箔状である。箔状の正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの厚さはそれぞれ独立して、例えば、１μｍ以上１００μｍ以下であり、好ましくは１０μｍ以上６０μｍ以下である。正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａを構成する材料としては、例えば、金属材料、導電性樹脂材料、導電性無機材料等を用いることができる。
  上記金属材料としては、例えば、銅、アルミニウム、ニッケル、チタン、ステンレス鋼が挙げられる。上記導電性樹脂材料としては、例えば、導電性高分子材料又は非導電性高分子材料に必要に応じて導電性フィラーが添加された樹脂等が挙げられる。
  正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの一方又は両方は、前述した金属材料又は導電性樹脂材料を含む１以上の層を含む複数層を備えてもよい。正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの一方又は両方の表面は、公知の保護層により被覆されてもよい。正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの一方又は両方の表面は、メッキ処理等の公知の方法により表面処理されていてもよい。上記表面処理としては、例えば、クロメート処理、リン酸クロメート処理が挙げられる。
  正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの好ましい一例としては、正極集電体２１ａをアルミニウム箔により構成するとともに、負極集電体２２ａを銅箔により構成した場合が挙げられる。
  ＜正極活物質層及び負極活物質層＞
  正極活物質層２１ｂは、リチウムイオン等の電荷担体を吸蔵及び放出し得る正極活物質を含む。正極活物質としては、例えば、層状岩塩構造を有するリチウム複合金属酸化物、スピネル構造の金属酸化物、ポリアニオン系化合物など、リチウムイオン二次電池の正極活物質として使用可能なものを採用すればよい。また、２種以上の正極活物質を併用してもよい。本実施形態において、正極活物質層２１ｂはポリアニオン系化合物としてのオリビン型リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）を含む。
  負極活物質層２２ｂは、リチウムイオン等の電荷担体を吸蔵及び放出可能である単体、合金、又は、化合物であれば特に限定はなく使用可能である。例えば、負極活物質として、Ｌｉ、炭素系の活物質、金属化合物、及びリチウムと合金化可能な元素もしくはその化合物等が挙げられる。炭素系の活物質としては、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、ハードカーボン（難黒鉛化性炭素）、及びソフトカーボン（易黒鉛化性炭素）等が挙げることができる。人造黒鉛としては、例えば、高配向性グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ等が挙げられる。リチウムと合金化可能な元素としては、シリコン（ケイ素）やスズ等が挙げられる。本実施形態において、負極活物質層２２ｂは炭素系の活物質を含む。
  正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂ（以下、単に活物質層ともいう。）はそれぞれ、必要に応じて電気伝導性を高めるための導電助剤、結着剤、電解質（ポリマーマトリクス、イオン伝導性ポリマー、液体電解質等）、イオン伝導性を高めるための電解質支持塩（リチウム塩）等をさらに含み得る。活物質層に含まれる成分又は当該成分の配合比及び活物質層の厚さは特に限定されず、リチウムイオン二次電池についての従来公知の知見が適宜参照され得る。
  導電助剤は、正極２１又は負極２２の導電性を高めるために添加される。導電助剤は、例えばアセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。
  結着剤としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素ゴム等の含フッ素樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂、ポリイミド及びポリアミドイミド等のイミド系樹脂、アルコキシシリル基含有樹脂、ポリアクリル酸やポリメタクリル酸等のアクリル系樹脂、スチレン－ブタジエンゴム、カルボキシメチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、アルギン酸アンモニウム等のアルギン酸塩、水溶性セルロースエステル架橋体、及びデンプン－アクリル酸グラフト重合体等を例示することができる。これらの結着剤は、単独で又は複数で用いられ得る。溶媒又は分散媒には、例えば、水、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等が用いられる。
  活物質層の厚さ及び目付量は、特に限定されず、リチウムイオン二次電池についての従来公知の知見が適宜参照され得る。ただし、蓄電セル２０のエネルギー密度を大きくする観点から、活物質層の厚さ及び目付量を大きくすることが好ましい。具体的には、正極活物質層２１ｂの厚さは、例えば、１００μｍ以上４００μｍ以下であり、２００μｍ以上であることが好ましい。正極活物質層２１ｂの目付量は、例えば、４０ｍｇ／ｃｍ２以上８０ｍｇ／ｃｍ２以下であり、５０ｍｇ／ｃｍ２以上であることが好ましい。負極活物質層２２ｂの厚さは、１００μｍ以上４００μｍ以下であり、２００μｍ以上であることが好ましい。負極活物質層２２ｂの目付量は、例えば、２０ｍｇ／ｃｍ２以上４０ｍｇ／ｃｍ２以下であり、２５ｍｇ／ｃｍ２以上であることが好ましい。
  正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの表面に活物質層を形成させる方法としては、例えば、ロールコート法等の従来から公知の方法が挙げられる。
  正極２１又は負極２２の熱安定性を向上させるために、活物質層の表面に上記の耐熱層を設けてもよい。
  次に、本実施形態の作用について説明する。
  本実施形態の蓄電装置１０は、正極２１と負極２２との間に密閉空間Ｓを形成するスペーサ２４が設けられており、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１の外周部分がスペーサ２４により固定されている。また、負極集電体２２ａの第１面２２ａ１において、中央部に接着される負極活物質層２２ｂの形成範囲に対して、負極活物質層２２ｂが形成される部分とスペーサ２４が接着される部分との間に位置する負極未接着部２２ｃ１が大幅に小さくなっている。
  上記構成を採用している蓄電装置の場合、充放電時に負極活物質層２２ｂが大きく面方向に膨張する一方で、負極活物質層２２ｂに伴って変形する部分である負極未接着部２２ｃ１が小さいため、負極活物質層２２ｂの膨張収縮に伴って負極未接着部２２ｃ１が大きく変形する。その結果、負極活物質層２２ｂの膨張収縮により負極未接着部２２ｃ１に作用する負荷が大きくなり、負極未接着部２２ｃ１に皺や破れが生じやすくなる。
  特に、負極活物質層２２ｂが平面視矩形状である場合、負極活物質層２２ｂが膨張した際の負極活物質層２２ｂの膨張の応力は角部Ｃの先端の一点に集中する。そのため、角部Ｃの先端の付近に位置する負極未接着部２２ｃ１に局所的に大きな負荷がかかり、当該部分に最も大きなひずみが生じる。
  そこで、本実施形態では、負極活物質層２２ｂの角部Ｃを弧状に面取りされた形状に形成している。これにより、負極活物質層２２ｂの膨張時において、負極活物質層２２ｂの角部Ｃの先端への応力の集中が緩和され、角部Ｃから負極未接着部２２ｃ１へ伝わる応力が広範囲に分散される。その結果、負極活物質層２２ｂの膨張時に負極未接着部２２ｃ１に生じる最大ひずみを小さくすることができ、負極未接着部２２ｃ１に生じる皺及び破れを抑制できる。なお、本実施形態においては、正極２１についても同様に構成しており、同様のメカニズムによって正極未接着部２１ｃ１に生じる皺及び破れも抑制できる。
  ここで、集電体の厚さ及び活物質層の角部の形状と、１回の充放電により集電体に生じる最大ひずみとの関係について、コンピュータによるシミュレーションを行った。このシミュレーションに用いたモデル１～４の電極は、集電体として銅箔を用いるとともに、活物質として炭素系の活物質を用いた負極であり、その詳細な構成は、表１に示すとおりである。各モデルについて、活物質層の角部を円弧状とし、円弧状の角部の電極角Ｒ（曲率半径）を０，５，１０，１５，２０，２５，３０ｍｍに変化させた。また、集電体の未接着部の上記幅Ｌ２は、８ｍｍとし、円弧状の角部の形成範囲はいずれも中心角θが９０度となる範囲とした。そして、１回の充放電に伴う活物質層の面方向の膨張率を９％と仮定して、１回の充放電における最大箔ひずみを求めた。その結果を図３のグラフに示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
   図３を参照して、シミュレーション結果について考察する。集電体である銅箔の厚さのみが異なるモデル１，２，３の結果から、集電体の厚さが薄くなるにしたがって、集電体に生じる最大ひずみが大きくなることが分かる。また、活物質層の大きさのみが異なるモデル１，４の結果から、活物質層の大きさ（面積）が大きくなるにしたがって、即ち、集電体の長辺の長さに対する未接着部の幅が小さくなるにしたがって、集電体に生じる最大ひずみが大きくなることが分かる。こうした集電体の厚さが薄い場合、及び活物質層が大きい場合に集電体に生じる最大ひずみが大きくなる傾向は、活物質層の角部の形状にかかわらず共通している。
  モデル１～４のいずれにおいても、活物質層の角部が直角である場合（曲率半径０ｍｍ）と比較して、活物質層の角部を曲率半径５ｍｍの円弧状とした場合には、集電体に生じる最大ひずみが小さくなる。そして、活物質層の角部を円弧状とした場合に集電体に生じる最大ひずみは、円弧状の角部の曲率半径が５ｍｍ、１０ｍｍ、３０ｍｍと大きくなるにしたがって小さくなる。最大ひずみを減少させる効果は、曲率半径が０ｍｍと５ｍｍとの間、及び５ｍｍと１０ｍｍとの間で顕著である。しかし、曲率半径が２５～３０ｍｍの範囲においては、曲率半径を大きくすることによって最大ひずみを更に減少させる効果は殆どなくなる。
  したがって、最大ひずみを減少させる観点においては、円弧状の角部の曲率半径を５ｍｍ以上又は１０ｍｍ以上とすることが有効であることが分かる。そして、電池容量を確保するために活物質層を大きく形成する観点においては、円弧状の角部の曲率半径を３０ｍｍ以下とすることが有効であることが分かる。
  また、上記の結果に基づいて、１回の充放電における最大ひずみが、サイクル数と箔破れにどのように影響するかについてコンピュータを用いてシミュレーションを行なったところ、１回の充放電における最大ひずみを２．８％以下に抑えることができれば、自動車用蓄電装置などの一般的な蓄電装置のサイクル寿命である３０００サイクルまで箔破れを抑制することができることがわかった。
  図３に示すシミュレーション結果を参照すると、円弧状の角部の曲率半径を５ｍｍ以上とした場合には、厚さ６μｍの薄い銅箔を用いたモデル１，４においても、１回の充放電により生じる最大ひずみが２．８％以下に抑えられている。したがって、円弧状の角部の曲率半径を５ｍｍ以上とすることにより、一般的な蓄電装置のサイクル寿命である３０００サイクルまで箔破れを抑制できるといえる。
  集電体として用いられる他の金属箔と比較して、銅箔は薄い厚さで用いられることが多い。また、ピンホールの抑制等の観点から銅箔は１０μｍ以上の厚さで用いられることが多い。そのため、厚さ６μｍの薄い銅箔を用いたモデル１，４において最大ひずみを十分に抑制する効果が得られたことは、他の材料からなる集電体を用いた場合にも、同様の効果が得られることを示唆する。
  本実施形態によれば、以下に記載する効果を得ることができる。
  （１）蓄電装置１０は、正極集電体２１ａ及び正極活物質層２１ｂを有する正極２１と、負極集電体２２ａ及び負極活物質層２２ｂを有する負極２２と、正極活物質層２１ｂと負極活物質層２２ｂとの間に配置されたセパレータ２３と、正極２１と負極２２との間に配置されるスペーサ２４とを備える。スペーサ２４は、正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂの周囲を囲むように配置されるとともに、正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａの各第１面に接着されることにより正極２１と負極２２との間に密閉空間を形成する。負極活物質層２２ｂは、積層方向から見た平面視の形状が矩形状である。負極集電体２２ａの第１面２２ａ１におけるスペーサ２４が接着されていない領域には、負極活物質層２２ｂが形成されている領域と、負極活物質層２２ｂが形成されていない負極未接着部２２ｃ１とが設けられている。平面視における負極活物質層２２ｂの長辺の長さＬ１に対する負極未接着部２２ｃ１の幅Ｌ２の比率（Ｌ２／Ｌ１）が０．０２以下である。負極活物質層２２ｂの角部Ｃは、弧状に面取りされた形状であり、角部Ｃにおける曲率が最大の部分の曲率半径は、５ｍｍ以上である。
  上記構成によれば、負極活物質層２２ｂの膨張時に負極未接着部２２ｃ１に生じる最大ひずみを小さくすることができ、負極未接着部２２ｃ１に生じる皺及び破れを抑制できる。正極２１においても同様である。
  （２）負極活物質層２２ｂの角部Ｃは、外側に凸となる弧状である。
  上記構成によれば、突出した角部分が形成されないことにより、負極活物質層２２ｂの膨張の応力が角部Ｃの一部に集中することを抑制できる。そのため、上記（１）の効果がより顕著に得られる。また、角部ＣをＣ面取りした形状と比較して、角部Ｃを面取りすることによる負極活物質層２２ｂの面積の減少量を小さく抑えることができ、負極２２の容量低下を抑制できる。
  なお、角部Ｃを円弧状とした場合には、楕円弧状とした場合と比較して、負極活物質層２２ｂの膨張の応力の集中を抑制する効果が大きく得られる。また、角部Ｃを楕円弧状とした場合には、円弧状とした場合と比較して、角部Ｃを面取りすることによる負極活物質層２２ｂの面積の減少量を小さく抑えることが可能である。例えば、負極活物質層２２ｂの平面視形状が長辺及び短辺を有する矩形状である場合、膨張量が大きい方向である長辺に平行な方向の長さに合わせて円弧状の角部Ｃの形成範囲が設定される。この場合、曲率が一定である円弧状の角部Ｃを採用すると、長辺に平行な方向の角部Ｃの形成範囲Ａ１と短辺に平行な方向の角部Ｃの形成範囲Ａ２とが等しくなるため、短辺に平行な方向の角部Ｃの形成範囲Ａ２が必要以上に大きくなる。一方、図４（ａ）に示すような長辺側から短辺に向かって徐々に曲率が大きくなる楕円弧状の角部Ｃとした場合には、長辺に平行な方向の角部Ｃの形成範囲Ａ１よりも、短辺に平行な方向の角部Ｃの形成範囲Ａ２を小さくできる。したがって、角部Ｃを面取りすることによる負極活物質層２２ｂの面積の減少量を小さく抑えることができる。なお、（２）の効果は、正極２１においても同様である。
  （３）角部Ｃの曲率半径は、１０ｍｍ以上である。
  上記構成によれば、正極未接着部２１ｃ１及び負極未接着部２２ｃ１に生じる最大ひずみを更に小さくできる。
  （４）角部Ｃの曲率半径は、３０ｍｍ以下である。
  角部Ｃの曲率半径を大きくすることにより、正極未接着部２１ｃ１及び負極未接着部２２ｃ１に生じる最大ひずみを小さくする効果は、曲率半径３０ｍｍを超えると収束する。したがって、上記構成によれば、弧状の角部Ｃを必要以上に大きく形成されて正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂの面積が小さくなることによる正極２１及び負極２２の容量低下を抑制できる。
  （５）負極集電体２２ａは、銅箔であり、負極活物質層２２ｂは、炭素系の活物質を含む。
  充放電時の膨張率の大きい炭素系の活物質を含む負極活物質層２２ｂと、銅箔とを組み合わせた構成は、充放電時における負極活物質層２２ｂの膨張収縮により、負極集電体２２ａに皺や破れが特に生じやすい。そのため、上記（１）の効果がより顕著に得られる。
  （６）正極２１と、負極２２と、セパレータ２３とが繰り返し積層された構造を有し、正極集電体２１ａにおける第１面２１ａ１の反対側の第２面２１ａ２と、負極集電体２２ａにおける第１面２２ａ１の反対側の第２面２２ａ２とが接触している。
  この場合、正極未接着部２１ｃ１及び負極未接着部２２ｃ１に皺が生じると、正極集電体２１ａの第２面２１ａ２と負極集電体２２ａの第２面２２ａ２との接触面積が低下して抵抗が増加するおそれがある。そのため、こうした構成に上記（１）の技術を適用した場合には、正極未接着部２１ｃ１及び負極未接着部２２ｃ１に生じる皺を抑制する効果に加えて、電池性能の低下を抑制する効果も得られる。
  なお、本実施形態は、以下のように変更して実施することができる。本実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。
  ○上記実施形態では、負極活物質層２２ｂの４個の角部Ｃを全て弧状に面取りされた形状に形成していたが、負極活物質層２２ｂの少なくとも一つの角部Ｃが弧状に面取りされた形状であればよい。なお、複数の角部Ｃを弧状に面取りされた形状とする場合、それらの形状は、それぞれ同じであってもよいし、一部又は全てが異なっていてもよい。
  ○負極２２が上記実施形態に記載した構成である場合、正極２１の構成は上記実施形態の構成に限定されない。正極活物質層２１ｂの形状、正極活物質層２１ｂの長辺の長さＬ１に対する正極未接着部２１ｃ１の幅Ｌ２の比率、及び正極活物質層２１ｂの角部Ｃの形状は、上記実施形態の構成に限定されるものではなく、従来公知の構成を適用できる。この場合、負極２２が第１電極となる。
  ○平面視における正極活物質層２１ｂ及び負極活物質層２２ｂの大きさは同じであってもよい。
  ○正極通電板４０と正極集電体２１ａとの間に、両部材間の導電接触を良好にするために、正極集電体２１ａに密着する導電層を配置してもよい。導電層としては、例えば、アセチレンブラック又はグラファイト等のカーボンを含む層、Ａｕ等を含むメッキ層などの正極集電体２１ａよりも低い硬度を有する層が挙げられる。また、負極通電板５０と負極集電体２２ａとの間に同様の導電層を配置してもよい。
  〇蓄電装置１０を構成する蓄電セル２０の数は特に限定されない。蓄電装置１０を構成する蓄電セル２０の数は、１であってもよい。
  〇正極集電体２１ａの第２面２１ａ２に、正極活物質層２１ｂ又は負極活物質層２２ｂが設けられていてもよい。また、負極集電体２２ａの第２面２２ａ２に、正極活物質層２１ｂ又は負極活物質層２２ｂが設けられていてもよい。
  ○電極は、バイメタル等を用いて、正極集電体２１ａ及び負極集電体２２ａを一つの集電体としたバイポーラ電極でもよい。
  ○セルスタック３０において、積層方向に隣接する蓄電セル２０同士の接触部分である正極集電体２１ａの第２面２１ａ２と負極集電体２２ａの第２面２２ａ２とを接着させた構成としてもよい。正極集電体２１ａの第２面２１ａ２と負極集電体２２ａの第２面２２ａ２とを接着する方法としては、例えば、導電性を有する接着剤を用いる方法が挙げられる。
  次に、上記実施形態及び変更例から把握できる技術的思想を以下に記載する。
  （イ）前記正極と、前記負極と、前記セパレータとが繰り返し積層された構造を有し、前記正極集電体における前記第１面の反対側の第２面と、前記負極集電体における前記第１面の反対側の第２面とが接触している前記蓄電装置。
　Ｃ…角部
　Ｓ…密閉空間
　１０…蓄電装置
　２０…蓄電セル
　２１…正極
　２１ａ…正極集電体
　２１ｂ…正極活物質層
　２１ｃ１…正極未接着部
　２２…負極
　２２ａ…負極集電体
　２２ｂ…負極活物質層
　２２ｃ１…負極未接着部
　２３…セパレータ
　２４…スペーサ
　３０…セルスタック
　４０…正極通電板
　５０…負極通電板。

 

Claims (5)

  1.   第１集電体の第１面に第１活物質層が形成された第１電極と、
      第２集電体の第１面に第２活物質層が形成されてなり、前記第２活物質層が前記第１電極の前記第１活物質層と対向するように配置された第２電極と、
      前記第１活物質層と前記第２活物質層との間に配置されたセパレータと、
      前記第１集電体及び前記第２集電体の各第１面の間に配置されるスペーサとを備え、
      前記スペーサは、前記第１活物質層及び前記第２活物質層の周囲を囲むように配置されるとともに、前記第１集電体及び前記第２集電体の各第１面に接着されることにより前記第１電極と前記第２電極との間に密閉空間を形成し、
      前記第１活物質層は、積層方向から見た平面視の形状が矩形状であり、
      前記第１集電体の前記第１面における前記スペーサが接着されていない領域には、前記第１活物質層が形成されている領域と、前記第１活物質層が形成されていない領域とが設けられ、
      前記平面視における前記第１活物質層の長辺の長さをＬ１とし、前記スペーサと前記第１活物質層との間の長さであって、前記第１活物質層の長辺と平行な方向の長さをＬ２としたとき、比率（Ｌ２／Ｌ１）が０．０２以下である蓄電装置であって、
      前記第１活物質層の少なくとも一つの角部は、弧状に面取りされた形状であり、当該角部における曲率が最大の部分の曲率半径は、５ｍｍ以上であることを特徴とする蓄電装置。
  2.   前記第１活物質層の少なくとも一つの角部は、外側に凸となる弧状である請求項１に記載の蓄電装置。
  3.   前記曲率半径は、１０ｍｍ以上である請求項１又は請求項２に記載の蓄電装置。
  4.   前記曲率半径は、３０ｍｍ以下である請求項１～３のいずれか一項に記載の蓄電装置。
  5.   前記第１集電体は、銅箔であり、前記第１活物質層は、炭素系の活物質を含む請求項１～４のいずれか一項に記載の蓄電装置。

     
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