CN116686113A - 蓄电装置 - Google Patents

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Abstract

一种蓄电装置(10)，具备正极(21)、负极(22)、隔离物以及间隔件(24)。负极(22)的负极活性物质层(22b)从层叠方向来看的俯视时的形状为矩形形状。在负极(22)的负极集电体(22a)的第1面(22a1)中的未粘接间隔件(24)的区域设置有形成有负极活性物质层(22b)的区域和未形成负极活性物质层(22b)的负极未粘接部(22c1)。俯视时的负极未粘接部(22c1)的宽度(L2)相对于负极活性物质层(22b)的长边的长度(L1)的比率为0.02以下。负极活性物质层(22b)的角部(C)是被倒角成弧形的形状，角部(C)中的曲率最大的部分的曲率半径为5mm以上。

Description

蓄电装置
技术领域
本发明涉及蓄电装置。
背景技术
专利文献1公开了通过将单独制作的多个蓄电单元串联层叠而构成的扁平型的蓄电装置。上述蓄电单元具备：正极，其是在树脂集电体的单面的中央部形成正极活性物质层而成的；负极，其是在树脂集电体的单面的中央部形成负极活性物质层而成的，以负极活性物质层与正极的正极活性物质层相互面对的方式配置；以及隔离物，其配置在正极与负极之间。
而且，上述蓄电单元具备密封部，密封部配置在树脂集电体的外周部，将在层叠方向上相邻的树脂集电体之间液密地封闭。密封部保持树脂集电体之间的间隔，防止树脂集电体之间的短路，并且将树脂集电体之间液密地封闭，形成收纳电解质的密闭空间。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：特开2019-175778号公报
发明内容
发明要解决的问题
作为使隔着隔离物层叠多个正极与负极而成的层叠型的蓄电单元高容量化的方法，可以考虑增大活性物质层的面积的方法。在这种情况下，既能够维持蓄电单元的扁平形状，又能够使蓄电单元高容量化。
但是，在将增大活性物质层的面积的构成应用到在正极与负极之间粘接有形成密闭空间的密封部的蓄电单元的情况下，集电体容易产生褶皱或破裂。详细来说，在设置有形成密闭空间的密封部的蓄电单元的集电体中，粘接有活性物质层的部分的周围被密封部固定。在这种情况下，集电体中的能够允许变形的部分仅是位于粘接有活性物质层的部分与粘接有密封部的部分之间的未粘接部。因此，当集电体中的粘接有活性物质层的部分伴随着蓄电单元的充放电时的活性物质层的膨胀收缩而伸缩时，会在未粘接部反复发生局部变形。具体来说，会反复进行由活性物质层的膨胀导致的未粘接部的挠曲或弯折、以及由活性物质层的收缩导致的挠曲部分或弯折部分的拉长。
在此，若为了使蓄电单元高容量化而增大活性物质层的面积，则充放电时的活性物质层的膨胀量会伴随着活性物质层的面积的增大而增大，活性物质层的膨胀收缩所带来的未粘接部的变形量也会变大。其结果是，由于活性物质层的膨胀收缩而作用于未粘接部的负荷变大，未粘接部容易产生褶皱或破裂。
用于解决问题的方案
解决上述问题的蓄电装置具备：第1电极，其是在第1集电体的第1面形成第1活性物质层而成的；第2电极，其是在第2集电体的第1面形成第2活性物质层而成的，以所述第2活性物质层与所述第1电极的所述第1活性物质层相对的方式配置；隔离物，其配置在所述第1活性物质层与所述第2活性物质层之间；以及间隔件，其配置在所述第1集电体和所述第2集电体的各第1面之间，所述间隔件以包围所述第1活性物质层和所述第2活性物质层的周围的方式配置，并且粘接到所述第1集电体和所述第2集电体的各第1面，从而在所述第1电极与所述第2电极之间形成密闭空间，所述第1活性物质层从层叠方向来看的俯视时的形状为矩形形状，在所述第1集电体的所述第1面中的未粘接所述间隔件的区域设置有形成有所述第1活性物质层的区域和未形成所述第1活性物质层的区域，在将所述俯视时的所述第1活性物质层的长边的长度设为L1，将所述间隔件与所述第1活性物质层之间的在与所述第1活性物质层的长边平行的方向上的长度设为L2时，比率(L2/L1)为0.02以下，在所述蓄电装置中，所述第1活性物质层的至少一个角部是被倒角成弧形的形状，该角部中的曲率最大的部分的曲率半径为5mm以上。
本发明的发明人们发现，在使俯视时为矩形形状的活性物质层的面积增大的情况下，在集电体中的未粘接间隔件的区域并且也未形成活性物质层的区域即未粘接部所产生的褶皱或破裂集中在活性物质层的角部的顶端的附近。根据上述构成，将第1电极中的俯视时为矩形形状的第1活性物质层的角部设为被倒角成弧形的形状。在这种情况下，在第1活性物质层的膨胀时，应力向第1活性物质层的角部的顶端的集中得到缓和，从而，从第1活性物质层的角部向第1集电体的未粘接部传递的应力被大范围地分散。其结果是，能够减小在第1活性物质层的膨胀时第1集电体的未粘接部所产生的最大应变，能够抑制未粘接部所产生的褶皱和破裂。
优选所述第1活性物质层的至少一个角部是凸向外侧的弧形。
根据上述构成，不会形成突出的角部分，从而能够抑制第1活性物质层的膨胀的应力集中到角部的一部分。因此，能更显著地得到能够抑制第1集电体的未粘接部所产生的褶皱和破裂的效果。另外，与将角部进行了C型倒角的形状相比，能够将由对角部进行倒角导致的第1活性物质层的面积的减少量抑制得小，能够抑制第1电极的容量下降。
优选所述曲率半径为10mm以上。
根据上述构成，能够进一步减小第1集电体的未粘接部所产生的最大应变。
优选所述曲率半径为30mm以下。
当曲率半径超过30mm时，通过增大被倒角成弧形的形状的角部的曲率半径来减小第1集电体的上述范围所产生的最大应变的效果会收敛。因此，根据上述构成，能够抑制由于被倒角成弧形的形状的角部较大地形成为所需程度以上的大小而第1活性物质层的面积变小所导致的第1电极的容量下降。
优选所述第1集电体为铜箔，所述第1活性物质层包含碳系的活性物质。
在将包含充放电时的膨胀率大的碳系的活性物质的第1活性物质层与铜箔组合而成的构成中，由于充放电时的第1活性物质层的膨胀收缩，特别容易在第1集电体产生褶皱或破裂。因此，能更显著地得到由将第1活性物质层的角部设为特定形状所产生的上述效果。
发明效果
根据本发明，在由将相邻的集电体之间封闭的构件形成有密闭空间的蓄电装置中，能够抑制在增大了活性物质层的面积的情况下产生的集电体的褶皱和破裂。
附图说明
图1是蓄电装置的截面图。
图2是负极电极的俯视图。
图3是示出模拟试验的结果的坐标图。
图4的(a)是椭圆弧形的角部，(b)是多个曲线部分直接相连的形状的角部，(c)是多个曲线部分经由直线部分相连的形状的角部。
具体实施方式
以下，根据附图来说明将本发明具体化的一实施方式。
图1所示的蓄电装置10例如是叉车、混合动力汽车、电动汽车等各种车辆的电池所使用的蓄电模块。蓄电装置10例如是镍氢二次电池或锂离子二次电池等二次电池。蓄电装置10也可以是双电层电容器。在本实施方式中，例示蓄电装置10为锂离子二次电池的情况。
如图1所示，蓄电装置10构成为包含在层叠方向上堆叠(层叠)多个蓄电单元20而成的单元堆叠体(cell stack)30(层叠体)。以下，将多个蓄电单元20的层叠方向简称为层叠方向。各蓄电单元20具备正极21、负极22、隔离物(separator)23以及间隔件(spacer)24。
正极21具备正极集电体21a和设置在正极集电体21a的第1面21a1的正极活性物质层21b。在从层叠方向来看的俯视(以下简称为俯视。)时，正极活性物质层21b形成在正极集电体21a的第1面21a1的中央部。俯视时的正极集电体21a的第1面21a1的周缘部成为未设置正极活性物质层21b的正极未涂敷部21c。正极未涂敷部21c以俯视时包围正极活性物质层21b的周围的方式配置。
负极22具备负极集电体22a和设置在负极集电体22a的第1面22a1的负极活性物质层22b。在俯视时，负极活性物质层22b形成在负极集电体22a的第1面22a1的中央部。俯视时的负极集电体22a的第1面22a1的周缘部成为未设置负极活性物质层22b的负极未涂敷部22c。负极未涂敷部22c以俯视时包围负极活性物质层22b的周围的方式配置。正极21和负极22以正极活性物质层21b和负极活性物质层22b在层叠方向上彼此相对的方式配置。也就是说，正极21和负极22相对的方向与层叠方向一致。负极活性物质层22b形成为与正极活性物质层21b同等大小或者形成为比正极活性物质层21b大一圈。在负极活性物质层22b形成为比正极活性物质层21b大一圈的情况下，在俯视时，正极活性物质层21b的形成区域整体位于负极活性物质层22b的形成区域内。
正极集电体21a具有作为与第1面21a1相反的一侧的面的第2面21a2。正极21是在正极集电体21a的第2面21a2既没有形成正极活性物质层21b也没有形成负极活性物质层22b的单极结构的电极。负极集电体22a具有作为与第1面22a1相反的一侧的面的第2面22a2。负极22是在负极集电体22a的第2面22a2既没有形成正极活性物质层21b也没有形成负极活性物质层22b的单极结构的电极。
隔离物23是配置在正极21与负极22之间来将正极21与负极22隔离从而防止由两极的接触导致的短路、并且使锂离子等电荷载体通过的构件。
隔离物23例如是包含对电解质进行吸收保持的聚合物的多孔性片或无纺布。作为构成隔离物23的材料，例如可举出聚丙烯和聚乙烯这样的聚烯烃、聚酯等。隔离物23可以具有单层结构或多层结构。多层结构例如可以具有粘接层、作为耐热层的陶瓷层等。
间隔件24配置在正极21的正极集电体21a的第1面21a1与负极22的负极集电体22a的第1面22a1之间且比正极活性物质层21b和负极活性物质层22b靠外周侧，粘接于正极集电体21a和负极集电体22a这两者。间隔件24保持正极集电体21a与负极集电体22a的间隔，防止了集电体之间的短路，并且将集电体之间液密地封闭。
在俯视时，间隔件24形成为沿着正极集电体21a和负极集电体22a的周缘部延伸并且包围正极集电体21a和负极集电体22a的周围的框状。间隔件24配置在正极集电体21a的第1面21a1的正极未涂敷部21c与负极集电体22a的第1面22a1的负极未涂敷部22c之间。
作为构成间隔件24的材料，例如可举出聚乙烯(PE)、改性聚乙烯(改性PE)、聚苯乙烯(PS)、聚丙烯(PP)、改性聚丙烯(改性PP)、ABS树脂、AS树脂等各种树脂材料。
在蓄电单元20的内部形成有被框状的间隔件24、正极21以及负极22包围的密闭空间S。在密闭空间S中收纳有隔离物23和电解质。此外，隔离物23的周缘部分被设为埋入于间隔件24的状态。
作为电解质，例如可举出液体电解质、包含保持在聚合物基体中的电解质的高分子凝胶电解质。作为液体电解质，例如可举出包含非水溶剂和溶解于非水溶剂的电解质盐的液体电解质。作为电解质盐，能够使用LiClO4、LiAsF6、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(FSO2)2、LiN(CF3SO2)2等公知的锂盐。另外，作为非水溶剂，能够使用环状碳酸酯类、环状酯(ester)类、链状碳酸酯类、链状酯类、醚类等公知的溶剂。此外，也可以将这些公知的溶剂材料组合两种以上使用。
间隔件24通过将正极21与负极22之间的密闭空间S封闭，能抑制收纳在密闭空间S中的电解质向外部漏出。另外，间隔件24能抑制水分从蓄电装置10的外部侵入到密闭空间S内。而且，间隔件24例如能抑制由于充放电反应等而从正极21或负极22产生的气体泄漏到蓄电装置10的外部。
图2示出了负极集电体22a的第1面22a1中的负极活性物质层22b和间隔件24的配置、以及负极活性物质层22b和间隔件24的俯视时的形状。负极活性物质层22b在俯视时为矩形形状，形成在负极集电体22a的第1面22a1的中央部。负极集电体22a的第1面22a1中的未设置负极活性物质层22b的外周部分为负极未涂敷部22c。
间隔件24在俯视时是内周缘和外周缘为矩形形状的矩形框状，粘接于负极集电体22a的第1面22a1的负极未涂敷部22c。间隔件24的矩形形状的内周缘形成为比矩形形状的负极活性物质层22b大，在负极集电体22a的负极未涂敷部22c形成有未粘接间隔件24的负极未粘接部22c1。换言之，在负极集电体22a的第1面22a1中的未粘接间隔件24的区域设置有形成有负极活性物质层22b的区域和未形成负极活性物质层22b的区域，该未形成负极活性物质层22b的区域成为负极未粘接部22c1。
间隔件24的构成矩形形状的内周缘的各边分别与负极活性物质层22b中的相对的边平行。因此，负极未粘接部22c1在俯视时是内周缘和外周缘为矩形形状的矩形框状。
在此，将俯视时的负极活性物质层22b的长边的长度设为L1，将间隔件24与负极活性物质层22b之间的在与负极活性物质层22b的长边平行的方向上的长度设为负极未粘接部22c1的宽度L2。在这种情况下，负极未粘接部22c1的宽度L2相对于负极活性物质层22b的长边的长度L1的比率(L2/L1)为0.02以下，优选为0.01以下。另外，该比率(L2/L1)例如为0.002以上。
上述的比率(L2/L1)的数值意味着负极活性物质层22b的形成范围在负极集电体22a的第1面22a1中所占的比例大，负极未粘接部22c1的形成范围相对于负极活性物质层22b的形成范围相对小。详细来说，首先，在基于搭载空间等蓄电装置10的用途设定了负极集电体22a的第1面22a1的面积后，为了确保密闭空间S的密封性，设定粘接框状的间隔件24的区域。接着，针对负极集电体22a的第1面22a1中的位于粘接间隔件24的区域的内侧的区域，设定负极未粘接部22c1和负极活性物质层22b的形成范围。此时，在负极集电体22a的第1面22a1确保负极未粘接部22c1以在密闭空间S内形成接收充放电时产生的气体的剩余空间，并且以使电池容量(负极容量)尽可能大的方式设定负极活性物质层22b的形成范围。
负极活性物质层22b的长边的长度L1优选为800mm以上，更优选为1000mm以上。另外，长边的长度L1优选为2500mm以下，更优选为1600mm以下。负极未粘接部22c1的宽度L2优选为3mm以上，更优选为5mm以上。负极未粘接部22c1的宽度L2例如是30mm以下。此外，在负极活性物质层22b的俯视时的形状为正方形的情况下，将正方形的相对的2组的边中的任意一方视为长边。
虽然省略图示，但正极集电体21a的第1面21a1中的正极活性物质层21b和间隔件24的配置、以及正极活性物质层21b和间隔件24的俯视时的形状也与上述的负极22的构成是同样的。
详细来说，正极活性物质层21b在俯视时为矩形形状，粘接于正极集电体21a的第1面21a1的中央部。正极集电体21a的第1面21a1中的未设置正极活性物质层21b的外周部分为正极未涂敷部21c。在正极未涂敷部21c形成有未粘接间隔件24的正极未粘接部21c1(省略图示)。间隔件24的构成矩形形状的内周缘的各边与正极活性物质层21b中的相对的边平行。因此，正极未粘接部21c1在俯视时是内周缘和外周缘为矩形形状的矩形框状。
在此，与负极22同样地，将俯视时的正极活性物质层21b的长边的长度设为L1，将间隔件24与正极活性物质层21b之间的在与正极活性物质层21b的长边平行的方向上的长度设为正极未粘接部21c1的宽度L2。
如上所述，正极活性物质层21b可以形成为与负极活性物质层22b同等的大小，也可以形成为比负极活性物质层22b小一圈。
假设正极活性物质层21b形成为与负极活性物质层22b同等的大小。在这种情况下，正极未粘接部21c1的宽度L2相对于正极活性物质层21b的长边的长度L1的比率(L2/L1)为0.02以下，优选为0.01以下。另外，该比率(L2/L1)例如为0.002以上。正极活性物质层21b的长边的长度L1优选为800mm以上，更优选为1000mm以上。另外，长边的长度L1优选为2500mm以下，更优选为1600mm以下。正极未粘接部21c1的宽度L2优选为3mm以上，更优选为5mm以上。正极未粘接部21c1的宽度L2例如为30mm以下。此外，在正极活性物质层21b的俯视时的形状为正方形的情况下，将正方形的相对的2组的边中的任意一方视为长边。
接下来，假设正极活性物质层21b形成为比负极活性物质层22b小一圈。在这种情况下，正极活性物质层21b的长边的长度L1比负极活性物质层22b的长边的长度L1短。与正极活性物质层21b的长边的长度L1变短的量相应地，正极未粘接部21c1的宽度L2与负极未粘接部22c1的宽度L2相比变长。
这种情况下的正极活性物质层21b的长边的长度L1、正极未粘接部21c1的宽度L2、比率(L2/L1)的各范围与正极活性物质层21b和负极活性物质层22b为同等大小的情况下的各范围相比，与正极活性物质层21b的长边的长度L1变短的量相应地发生偏移。具体来说，正极活性物质层21b的长边的长度L1的范围向取小值的方向偏移，正极未粘接部21c1的宽度L2向取大值的方向偏移，比率(L2/L1)的范围向取大值的方向偏移。
俯视时呈矩形形状的正极活性物质层21b和负极活性物质层22b分别具有4个角部C。在图2中仅图示出负极活性物质层22b。各角部C形成为被倒角成弧形的形状。此外，角部C的被倒角成弧形的形状可以是在集电体上形成活性物质层之后将角部C进行倒角加工为弧形来形成，也可以是在集电体上形成活性物质层时以使其角部C成为弧形的方式形成。
作为被倒角成弧形的形状，例如可举出作为曲率恒定的弧形的圆弧形、作为曲率逐渐变化的弧形的椭圆弧形、以及包括圆弧或椭圆弧的多个曲线部分直接相连或经由直线部分相连的形状。
作为圆弧形，例如可举出凸向外侧的圆弧形、凸向内侧的圆弧形。在图2中，作为一个例子，图示出凸向外侧的圆弧形的角部C。
作为椭圆弧形，例如可举出凸向外侧的椭圆弧形、凸向内侧的椭圆弧形。在图4的(a)中图示出凸向外侧的椭圆弧形的角部C。
在图4的(b)中，作为多个曲线部分相连的形状的一个例子，示出了凸向外侧的两个圆弧X1、X2相连的形状的角部C。此外，在多个曲线部分相连的形状中，彼此相连的曲线部分的数量没有特别限定。构成多个曲线部分的各圆弧或椭圆弧的长度、各圆弧或椭圆弧的曲率可以分别相同，也可以一部分或全部不同。另外，一部分曲线部分也可以是凸向内侧的弧形。
在图4的(c)中，作为多个曲线部分经由直线部分相连的形状的一个例子，示出了凸向外侧的两个圆弧X1、X2通过一个直线Y1相连的形状的角部C。直线Y1是圆弧X1与直线Y1的连接点P1处的切线，并且是圆弧X2与直线Y1的连接点P2处的切线。
在多个曲线部分经由直线部分相连的形状中，彼此相连的曲线部分和直线部分的数量没有特别限定。构成使多个圆弧或椭圆弧相连的形状的各圆弧或椭圆弧的长度、各圆弧或椭圆弧的曲率可以分别相同，也可以一部分或全部不同。使圆弧或椭圆弧相连的直线不限于圆弧或椭圆弧的连接点处的切线。
多个曲线部分直接相连或经由直线部分相连的形状优选是包含与设置角部C的活性物质层的长边相连的曲线部分以及与该活性物质层的短边相连的曲线部分在内的多个曲线部分直接相连或经由直线部分相连的形状。另外，多个曲线部分直接相连或经由直线部分相连的形状优选是以不形成向外周侧突出的角部的方式相连的形状。
弧形的角部C中的曲率最大的部分的曲率半径为5mm以上，优选为10mm以上。另外，上述曲率半径优选为30mm以下，更优选为20mm以下。
作为被倒角成弧形的形状的角部C的形成范围，与设置角部C的活性物质层的长边平行的方向上的角部C的形成范围A1优选为5mm以上，更优选为10mm以上。形成范围A1例如为30mm以下。与设置角部C的活性物质层的短边平行的方向上的角部C的形成范围A2优选为5mm以上，更优选为10mm以上。形成范围A2例如为30mm以下。在设为凸向外侧的圆弧形或椭圆弧的角部C的情况下，角部C的形成范围例如是圆弧的中心角θ为30度以上且90度以下的范围，优选是中心角θ为90度的范围。
负极活性物质层22b的各角部C的形状在满足上述的各数值的范围内可以全部相同，也可以不同。同样地，正极活性物质层21b的各角部C的形状在满足上述的各数值的范围内可以全部相同，也可以不同。
此外，在本实施方式中，负极22、负极集电体22a以及负极活性物质层22b分别相当于第1电极、第1集电体、第1活性物质层。并且，负极未粘接部22c1相当于第1集电体的第1面的未粘接间隔件的区域中的未形成第1活性物质层的区域。另外，正极21、正极集电体21a以及正极活性物质层21b分别相当于第2电极、第2集电体以及第2活性物质层。
如图1所示，单元堆叠体30具有由多个蓄电单元20以正极集电体21a的第2面21a2与负极集电体22a的第2面22a2电接触的方式直接或间接地叠合而成的结构。从而，构成单元堆叠体30的多个蓄电单元20被串联连接。
在此，在单元堆叠体30中，由在层叠方向上相邻的两个蓄电单元20形成将相互相接的正极集电体21a和负极集电体22a视为一个集电体的疑似双极电极25。疑似双极电极25包含：集电体，其是正极集电体21a与负极集电体22a叠合而成的结构；正极活性物质层21b，其形成在该集电体的一侧的面；以及负极活性物质层22b，其形成在该集电体的另一侧的面。
蓄电装置10具备一对通电体，所述一对通电体以在单元堆叠体30的层叠方向上夹着单元堆叠体30的方式配置，包括正极通电板40和负极通电板50。正极通电板40和负极通电板50分别由导电性优异的材料构成。
正极通电板40电连接到在层叠方向的一端配置在最外侧的正极21的正极集电体21a的第2面21a2。负极通电板50电连接到在层叠方向的另一端配置在最外侧的负极22的负极集电体22a的第2面22a2。
通过分别设置在正极通电板40和负极通电板50的端子来进行蓄电装置10的充放电。作为构成正极通电板40的材料，例如能够使用与构成正极集电体21a的材料相同的材料。正极通电板40也可以由比单元堆叠体30所使用的正极集电体21a厚的金属板构成。作为构成负极通电板50的材料，例如能够使用与构成负极集电体22a的材料相同的材料。负极通电板50也可以由比单元堆叠体30所使用的负极集电体22a厚的金属板构成。
接下来，说明正极集电体21a、负极集电体22a、正极活性物质层21b以及负极活性物质层22b的详细情况。
＜正极集电体和负极集电体＞
正极集电体21a和负极集电体22a是用于在锂离子二次电池的放电或充电期间使电流持续流过正极活性物质层21b和负极活性物质层22b的化学惰性的电传导体。正极集电体21a和负极集电体22a为箔状。箔状的正极集电体21a和负极集电体22a的厚度分别独立地例如为1μm以上且100μm以下，优选为10μm以上且60μm以下。作为构成正极集电体21a和负极集电体22a的材料，例如能够使用金属材料、导电性树脂材料、导电性无机材料等。
作为上述金属材料，例如可举出铜、铝、镍、钛、不锈钢。作为上述导电性树脂材料，例如可举出根据需要在导电性高分子材料或非导电性高分子材料中添加了导电性填料的树脂等。
也可以是，正极集电体21a和负极集电体22a中的一方或双方具备包含1个以上的层的多个层，该1个以上的层包含前述的金属材料或导电性树脂材料。也可以是，正极集电体21a和负极集电体22a中的一方或双方的表面被公知的保护层包覆。也可以是，正极集电体21a和负极集电体22a中的一方或双方的表面通过镀敷处理等公知的方法被进行过表面处理。作为上述表面处理，例如可举出铬酸盐处理、磷酸铬酸盐处理。
作为正极集电体21a和负极集电体22a的优选的一个例子，可举出由铝箔构成了正极集电体21a并且由铜箔构成了负极集电体22a的情况。
＜正极活性物质层和负极活性物质层＞
正极活性物质层21b包含能吸纳和放出锂离子等电荷载体的正极活性物质。作为正极活性物质，例如可以采用具有层状岩盐结构的锂复合金属氧化物、尖晶石结构的金属氧化物、聚阴离子系化合物等能作为锂离子二次电池的正极活性物质使用的物质。另外，也可以同时使用2种以上的正极活性物质。在本实施方式中，正极活性物质层21b包含作为聚阴离子系化合物的橄榄石型磷酸铁锂(LiFePO4)。
负极活性物质层22b只要是能吸纳和放出锂离子等电荷载体的单质、合金或化合物即可，能没有特别限定地使用。例如，作为负极活性物质，可举出Li、碳系的活性物质、金属化合物以及能与锂合金化的元素或其化合物等。作为碳系的活性物质，例如可举出天然石墨、人造石墨、硬碳(难石墨化性碳)以及软碳(易石墨化性碳)等。作为人造石墨，例如可举出高取向性石墨(graphite)、中间相碳微球等。作为能与锂合金化的元素，可举出硅(silicon)或锡等。在本实施方式中，负极活性物质层22b包含碳系的活性物质。
正极活性物质层21b和负极活性物质层22b(以下也简称为活性物质层。)还能根据需要分别包含：用于提高电传导性的导电助剂、粘结剂、电解质(聚合物基体、离子传导性聚合物、液体电解质等)、用于提高离子传导性的电解质支持盐(锂盐)等。活性物质层中包含的成分或该成分的配混比以及活性物质层的厚度没有特别限定，能适当地参照关于锂离子二次电池的以往公知的见解。
导电助剂是为了提高正极21或负极22的导电性而添加的。导电助剂例如可举出乙炔黑、炭黑、石墨等。
作为粘结剂，例如能够例示出：聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、氟橡胶等含氟树脂；聚丙烯、聚乙烯等热塑性树脂；聚酰亚胺和聚酰胺酰亚胺等酰亚胺系树脂；含有烷氧基甲硅烷基的树脂；聚丙烯酸或聚甲基丙烯酸等丙烯酸系树脂；苯乙烯-丁二烯橡胶；羧甲基纤维素；海藻酸钠、海藻酸铵等海藻酸盐；水溶性纤维素酯交联物以及淀粉-丙烯酸接枝聚合物等。这些粘结剂可以单独使用或使用多种。溶剂或分散介质例如使用水、N-甲基-2-吡咯烷酮等。
活性物质层的厚度和单位面积重量没有特别限定，能适当地参照关于锂离子二次电池的以往公知的见解。不过，从增大蓄电单元20的能量密度的观点出发，优选使活性物质层的厚度和单位面积重量大。具体来说，正极活性物质层21b的厚度例如为100μm以上且400μm以下，优选为200μm以上。正极活性物质层21b的单位面积重量例如为40mg/cm2以上且80mg/cm2以下，优选为50mg/cm2以上。负极活性物质层22b的厚度为100μm以上且400μm以下，优选为200μm以上。负极活性物质层22b的单位面积重量例如为20mg/cm2以上且40mg/cm2以下，优选为25mg/cm2以上。
作为在正极集电体21a和负极集电体22a的表面形成活性物质层的方法，例如可举出辊涂法等以往公知的方法。
为了提高正极21或负极22的热稳定性，也可以在活性物质层的表面设置上述的耐热层。
接下来，说明本实施方式的作用。
本实施方式的蓄电装置10在正极21与负极22之间设置有形成密闭空间S的间隔件24，负极集电体22a的第1面22a1的外周部分被间隔件24固定。另外，在负极集电体22a的第1面22a1中，相对于粘接到中央部的负极活性物质层22b的形成范围，位于形成负极活性物质层22b的部分与粘接间隔件24的部分之间的负极未粘接部22c1是大幅减小的。
在采用了上述构成的蓄电装置的情况下，在充放电时负极活性物质层22b较大地向面方向膨胀，另一方面，由于作为伴随着负极活性物质层22b而变形的部分的负极未粘接部22c1较小，因此，负极未粘接部22c1伴随着负极活性物质层22b的膨胀收缩而发生较大变形。其结果是，由于负极活性物质层22b的膨胀收缩而作用于负极未粘接部22c1的负荷变大，负极未粘接部22c1容易产生褶皱或破裂。
特别是，在负极活性物质层22b俯视时为矩形形状的情况下，负极活性物质层22b发生了膨胀时的负极活性物质层22b的膨胀的应力集中到角部C的顶端的一点。因此，位于角部C的顶端的附近的负极未粘接部22c1局部地被施加较大的负荷，该部分产生最大的应变。
因此，在本实施方式中，将负极活性物质层22b的角部C形成为被倒角成弧形的形状。从而，在负极活性物质层22b的膨胀时，应力向负极活性物质层22b的角部C的顶端的集中得到缓和，从角部C向负极未粘接部22c1传递的应力被大范围地分散。其结果是，能够减小在负极活性物质层22b的膨胀时负极未粘接部22c1所产生的最大应变，能够抑制负极未粘接部22c1所产生的褶皱和破裂。此外，在本实施方式中，正极21也是同样地构成的，也能够通过同样的机制来抑制正极未粘接部21c1产生的褶皱和破裂。
在此，通过计算机对集电体的厚度及活性物质层的角部的形状与因1次充放电而在集电体产生的最大应变之间的关系进行了模拟。该模拟所使用的模型1～4的电极是使用铜箔作为集电体并且使用碳系的活性物质作为活性物质的负极，其详细构成如表1所示。关于各模型，将活性物质层的角部设为圆弧形，使圆弧形的角部的电极角R(曲率半径)变化为0、5、10、15、20、25、30mm。另外，集电体的未粘接部的上述宽度L2设为8mm，圆弧形的角部的形成范围均设为中心角θ为90度的范围。并且，假定1次充放电所带来的活性物质层的面方向的膨胀率为9％，求出了1次充放电中的最大箔应变。在图3的坐标图中示出其结果。
[表1]
集电体的种类 活性物质层的大小(mm)
模型1 厚度为6μm的铜箔 纵1000×横1300
模型2 厚度为10μm的铜箔 纵1000×横1300
模型3 厚度为15μm的铜箔 纵1000×横1300
模型4 厚度为6μm的铜箔 纵750×横1000
参照图3来考察模拟结果。根据仅集电体的铜箔的厚度不同的模型1、2、3的结果可知，集电体的厚度越薄，集电体所产生的最大应变就越大。另外，根据仅活性物质层的大小不同的模型1、4的结果可知，活性物质层的大小(面积)越大，即，未粘接部的宽度相对于集电体的长边的长度越小，集电体所产生的最大应变就越大。这种在集电体的厚度薄的情况下以及在活性物质层大的情况下集电体所产生的最大应变变大的倾向是相同的，而与活性物质层的角部的形状无关。
在模型1～4中的任何一个模型中，与活性物质层的角部为直角的情况(曲率半径0mm)相比，在将活性物质层的角部设为曲率半径5mm的圆弧形的情况下，集电体所产生的最大应变都变小。并且，将活性物质层的角部设为圆弧形的情况下集电体所产生的最大应变随着圆弧形的角部的曲率半径变大为5mm、10mm、30mm而变小。减小最大应变的效果在曲率半径为0mm与5mm之间以及5mm与10mm之间是显著的。但是，在曲率半径为25～30mm的范围内，通过增大曲率半径使最大应变进一步减小的效果是几乎没有的。
因此，在减小最大应变的观点下，可知将圆弧形的角部的曲率半径设为5mm以上或10mm以上是有效的。并且，在为了确保电池容量而较大地形成活性物质层的观点下，可知将圆弧形的角部的曲率半径设为30mm以下是有效的。
另外，基于上述的结果，使用计算机对于1次充放电中的最大应变如何影响循环数和箔破裂进行了模拟，结果发现如果能够将1次充放电中的最大应变抑制为2.8％以下，则直至作为汽车用蓄电装置等一般的蓄电装置的循环寿命的3000次循环为止都能够抑制箔破裂。
参照图3所示的模拟结果的话，在将圆弧形的角部的曲率半径设为5mm以上的情况下，在使用了厚度为6μm的薄铜箔的模型1、4中，因1次充放电而产生的最大应变也被抑制到了2.8％以下。因此可以说，通过将圆弧形的角部的曲率半径设为5mm以上，直至作为一般的蓄电装置的循环寿命的3000次循环为止都能够抑制箔破裂。
与用作集电体的其它金属箔相比，铜箔大多以较薄的厚度来使用。另外，从针孔的抑制等观点出发，铜箔大多以10μm以上的厚度来使用。因此，在使用了厚度为6μm的薄铜箔的模型1、4中充分得到了抑制最大应变的效果这一情况启示出在使用包括其它材料的集电体的情况下也能得到同样的效果。
根据本实施方式，能够得到以下记载的效果。
(1)蓄电装置10具备：正极21，其具有正极集电体21a和正极活性物质层21b；负极22，其具有负极集电体22a和负极活性物质层22b；隔离物23，其配置在正极活性物质层21b与负极活性物质层22b之间；以及间隔件24，其配置在正极21与负极22之间。间隔件24以包围正极活性物质层21b和负极活性物质层22b的周围的方式配置，并且粘接到正极集电体21a和负极集电体22a的各第1面，从而在正极21与负极22之间形成密闭空间。负极活性物质层22b从层叠方向来看的俯视时的形状为矩形形状。在负极集电体22a的第1面22a1中的未粘接间隔件24的区域设置有形成有负极活性物质层22b的区域和未形成负极活性物质层22b的负极未粘接部22c1。俯视时的负极未粘接部22c1的宽度L2相对于负极活性物质层22b的长边的长度L1的比率(L2/L1)为0.02以下。负极活性物质层22b的角部C是被倒角成弧形的形状，角部C中的曲率最大的部分的曲率半径为5mm以上。
根据上述构成，能够减小在负极活性物质层22b的膨胀时负极未粘接部22c1所产生的最大应变，能够抑制负极未粘接部22c1所产生的褶皱和破裂。在正极21中也是同样的。
(2)负极活性物质层22b的角部C是凸向外侧的弧形。
根据上述构成，不会形成突出的角部分，从而能够抑制负极活性物质层22b的膨胀的应力集中到角部C的一部分。因此，能更显著地得到上述(1)的效果。另外，与将角部C进行了方倒角(C型倒角)的形状相比，能够将由对角部C进行倒角导致的负极活性物质层22b的面积的减少量抑制得小，能够抑制负极22的容量下降。
此外，在将角部C设为圆弧形的情况下，与设为椭圆弧形的情况相比，能较大地得到抑制负极活性物质层22b的膨胀的应力集中的效果。另外，在将角部C设为椭圆弧形的情况下，与设为圆弧形的情况相比，能将由对角部C进行倒角导致的负极活性物质层22b的面积的减少量抑制得小。例如，在负极活性物质层22b的俯视时的形状是具有长边和短边的矩形形状的情况下，与膨胀量大的方向即平行于长边的方向的长度相匹配地设定圆弧形的角部C的形成范围。在这种情况下，当采用曲率恒定的圆弧形的角部C时，平行于长边的方向的角部C的形成范围A1与平行于短边的方向的角部C的形成范围A2相等，因此，平行于短边的方向的角部C的形成范围A2变大为所需程度以上的大小。另一方面，在设为如图4的(a)所示那样的曲率从长边侧朝向短边逐渐变大的椭圆弧形的角部C的情况下，能够使平行于短边的方向的角部C的形成范围A2比平行于长边的方向的角部C的形成范围A1小。因此，能够将由对角部C进行倒角导致的负极活性物质层22b的面积的减少量抑制得小。此外，(2)的效果在正极21中也是同样的。
(3)角部C的曲率半径为10mm以上。
根据上述构成，能够进一步减小正极未粘接部21c1和负极未粘接部22c1所产生的最大应变。
(4)角部C的曲率半径为30mm以下。
当曲率半径超过30mm时，通过增大角部C的曲率半径来减小正极未粘接部21c1和负极未粘接部22c1所产生的最大应变的效果会收敛。因此，根据上述构成，能够抑制由于弧形的角部C较大地形成为所需程度以上的大小而正极活性物质层21b和负极活性物质层22b的面积变小所导致的正极21和负极22的容量下降。
(5)负极集电体22a为铜箔，负极活性物质层22b包含碳系的活性物质。
在包含充放电时的膨胀率大的碳系的活性物质的负极活性物质层22b与铜箔组合而成的构成中，由于充放电时的负极活性物质层22b的膨胀收缩，特别容易在负极集电体22a产生褶皱或破裂。因此，能更显著地得到上述(1)的效果。
(6)具有正极21、负极22以及隔离物23反复层叠而成的结构，正极集电体21a中的第1面21a1的相反侧的第2面21a2与负极集电体22a中的第1面22a1的相反侧的第2面22a2是接触的。
在这种情况下，当在正极未粘接部21c1和负极未粘接部22c1产生了褶皱时，正极集电体21a的第2面21a2与负极集电体22a的第2面22a2的接触面积可能会下降，电阻可能会增加。因此，当在这样的构成中应用了上述(1)的技术的情况下，除了能得到抑制正极未粘接部21c1和负极未粘接部22c1所产生的褶皱的效果以外，还能得到抑制电池性能下降的效果。
此外，本实施方式能够如下变更来实施。本实施方式和以下的变更例能够在技术上不矛盾的范围内相互组合来实施。
○在上述实施方式中，是将负极活性物质层22b的4个角部C全都形成为被倒角成弧形的形状，但只要负极活性物质层22b的至少一个角部C是被倒角成弧形的形状即可。此外，在将多个角部C设为被倒角成弧形的形状的情况下，它们的形状可以分别相同，也可以一部分或全部不同。
○在负极22是上述实施方式所记载的构成的情况下，正极21的构成不限于上述实施方式的构成。正极活性物质层21b的形状、正极未粘接部21c1的宽度L2相对于正极活性物质层21b的长边的长度L1的比率、以及正极活性物质层21b的角部C的形状不限于上述实施方式的构成，能够应用以往公知的构成。在这种情况下，负极22成为第1电极。
○俯视时的正极活性物质层21b和负极活性物质层22b的大小也可以相同。
○在正极通电板40与正极集电体21a之间，为了使两构件间的导电接触良好，也可以配置与正极集电体21a紧贴的导电层。作为导电层，例如可举出包含乙炔黑或石墨等碳的层、包含Au等的镀敷层等具有比正极集电体21a低的硬度的层。另外，也可以在负极通电板50与负极集电体22a之间配置同样的导电层。
〇构成蓄电装置10的蓄电单元20的数量没有特别限定。构成蓄电装置10的蓄电单元20的数量也可以是1个。
〇也可以在正极集电体21a的第2面21a2设置有正极活性物质层21b或负极活性物质层22b。另外，也可以在负极集电体22a的第2面22a2设置有正极活性物质层21b或负极活性物质层22b。
○电极也可以是使用双金属等将正极集电体21a和负极集电体22a设为一个集电体的双极电极。
○在单元堆叠体30中，也可以设为使作为在层叠方向上相邻的蓄电单元20彼此的接触部分的正极集电体21a的第2面21a2与负极集电体22a的第2面22a2相粘接的构成。作为将正极集电体21a的第2面21a2与负极集电体22a的第2面22a2粘接的方法，例如可举出使用具有导电性的粘接剂的方法。
接下来，将能够根据上述实施方式和变更例而把握的技术构思记载如下。
(i)所述蓄电装置，具有所述正极、所述负极以及所述隔离物反复层叠而成的结构，所述正极集电体中的所述第1面的相反侧的第2面与所述负极集电体中的所述第1面的相反侧的第2面是接触的。
附图标记说明
C…角部
S…密闭空间
10…蓄电装置
20…蓄电单元
21…正极
21a…正极集电体
21b…正极活性物质层
21c1…正极未粘接部
22…负极
22a…负极集电体
22b…负极活性物质层
22c1…负极未粘接部
23…隔离物
24…间隔件
30…单元堆叠体
40…正极通电板
50…负极通电板。

Claims (5)

1.一种蓄电装置，具备：
第1电极，其是在第1集电体的第1面形成第1活性物质层而成的；
第2电极，其是在第2集电体的第1面形成第2活性物质层而成的，以所述第2活性物质层与所述第1电极的所述第1活性物质层相对的方式配置；
隔离物，其配置在所述第1活性物质层与所述第2活性物质层之间；以及
间隔件，其配置在所述第1集电体和所述第2集电体的各第1面之间，
所述间隔件以包围所述第1活性物质层和所述第2活性物质层的周围的方式配置，并且粘接到所述第1集电体和所述第2集电体的各第1面，从而在所述第1电极与所述第2电极之间形成密闭空间，
所述第1活性物质层从层叠方向来看的俯视时的形状为矩形形状，
在所述第1集电体的所述第1面中的未粘接所述间隔件的区域设置有形成有所述第1活性物质层的区域和未形成所述第1活性物质层的区域，
在将所述俯视时的所述第1活性物质层的长边的长度设为L1，将所述间隔件与所述第1活性物质层之间的在与所述第1活性物质层的长边平行的方向上的长度设为L2时，比率(L2/L1)为0.02以下，
所述蓄电装置的特征在于，
所述第1活性物质层的至少一个角部是被倒角成弧形的形状，该角部中的曲率最大的部分的曲率半径为5mm以上。
2.根据权利要求1所述的蓄电装置，其中，
所述第1活性物质层的至少一个角部是凸向外侧的弧形。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的蓄电装置，其中，
所述曲率半径为10mm以上。
4.根据权利要求1至3中的任意一项所述的蓄电装置，其中，
所述曲率半径为30mm以下。
5.根据权利要求1至4中的任意一项所述的蓄电装置，其中，
所述第1集电体为铜箔，所述第1活性物质层包含碳系的活性物质。
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