WO2022059454A1 - 歯科加工用ブランク及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

夫々色調の異なる２つの主要ハイブリッドレジン（ＨＲ）層の間に両者の中間色を有する比較的薄いＨＲレジン層が介在し、且つ、各層間に乱れが無いようにきれいに積層されたＨＲ積層体からなる被切削部を有する歯科加工用ブランクを、効率よく製造できる方法を提供する。２つの型枠ユニットの夫々に主要ＨＲの原料となる硬化性の２種の主要流動ペーストを分けて充填すると共に、当該充填に際してなくとも一方の型枠ユニットに中間層の原料となる中間流動ペーストを所定の層厚さ比となるように充填するようにし、その後、中間流動ペースト層が２つの主要流動ペースト層に間に介在するようにして２つの型枠を重ね合わせて連結型枠の内部で流動ペースト積層体を形成してから、連結型枠内で重合硬化させる。

Description

歯科加工用ブランク及びその製造方法

　本発明は、歯冠、部分歯冠、義歯等の歯科用補綴物を切削して加工する歯科加工用ブランク及びその製造方法に関する。

　歯科治療に用いられる歯科用補綴物は、一般に、金や銀、チタン、パラジウム合金等のように金属材料から鋳造によって成形されるか、セラミックスやハイブリッドレジン等の非金属材料を加工することによって成形されるか、又はコア部を金属材料で構成し、前装部等の表層部を非金属材料で構成することにより形成されている。なお、ハイブリッドレジン（以下、「ＨＲ」と略記することもある。）とはレジンマトリックス中に無機充填材（以下、「無機フィラー」ともいう）が高密度で分散された複合材料を意味し、通常は、重合性単量体、無機フィラー及び重合開始剤を含むペースト状重合硬化性組成物を加圧・加熱する等して重合硬化させることによって得られる。

　非金属材料を用いて全体を構成した歯科用補綴物は、金属アレルギーの心配がなく審美性に優れるという特長を有することに加え、近年のデジタル画像技術やコンピュータ処理技術等の発達により、その加工が容易になったことも有り、その需要は急速に高まっている。例えば、特許文献１に開示されているように、口腔内の撮影画像から、コンピュータ支援設計（ＣＡＤ：Ｃｏｍｐｕｔｅｒ　Ａｄｉｄ　Ｄｅｓｉｇｎ）及びコンピュータ支援製造（ＣＡＭ：Ｃｏｍｐｕｔｅｒ　Ａｉｄｅｄ　Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ）技術によるＣＡＤ／ＣＡＭ装置を用いて、非金属材料からなる歯科加工用ブランクに切削加工を施して歯科用補綴物を成形するＣＡＤ／ＣＡＭシステムが多用されるようになってきている。ここで、歯科加工用ブランクとは、ＣＡＤ／ＣＡＭシステムにおける切削加工機に取り付け可能にされた被切削体（ミルブランクとも呼ばれる。）を意味し、通常は、被切削部と、これを切削加工機に取り付け可能にするための保持部と、を有する。そして、被切削部としては、直方体や円柱の形状に成形された（ソリッド）ブロック又は板状若しくは盤状に形成された（ソリッド）ディスク等が一般的に知られており、被切削部がハイブリッドレジンからなるものも知られている。

　ところで、歯冠歯列修復治療では、歯科用補綴物に天然組織と等しい、あるいは近い色調や外観等の審美性が要求される場合がある。このような審美性を確保するためには、例えば、単一の色調からなる歯科加工用ブランクから製作する場合では十分でない場合も多く、異なる色調の歯科加工用ブランクから製作することが行われている。そのためには、異なる色調の複数の層を一体化した多層構造の歯科加工用ブランクが用いられる。

　例えば、特許文献２には、審美的効果に優れ、被覆処理等の特別な加工を行わなくとも機械的強度に優れ、長期にわたって安定的に使用でき、切削、研削等の加工性に優れ、泡がブロックの内部に残留することがなく、複数の樹脂層の重ね合わせによりブロックを形成するとき、加圧工程を伴うことなく樹脂層どうしを強固に結合させるとともに、天然に近い色調及びさらに向上された審美的効果を備え、色調にグラデーションを与えた歯科補綴物加工用ブロックを形成することができる方法として、次のような方法が提案されている。すなわち、複数のブロック構成員の一体的な結合体からなる歯科補綴物加工用ブロックを製造する方法であって、ブロックの外面形状に対応する内面形状を備えた鋳型を準備する工程と、前記鋳型に、硬化処理により前記ブロックを形成可能な、樹脂とそれに分散せしめられた無機充填材とを含む複合樹脂材を充填する工程と、前記複合樹脂材を前記鋳型に収容したまま、前記複合樹脂材を回転攪拌処理に供する工程と、攪拌処理後の前記複合樹脂材を重合により硬化させる工程とを含み、前記複合樹脂材を複数回に分けて充填し、それぞれの充填工程の後に前記回転攪拌処理工程及び前記硬化工程を順次実施し、最後の硬化工程の後、得られた硬化物をさらに重合して硬化させることにより前記結合体を形成する歯科補綴物加工用ブロックの製造方法が提案されている。

　また、特許文献３には、汎用性と生産性に優れ、なおかつ天然歯の美観の再現性が高いとする歯科ＣＡＤ／ＣＡＭ用切削ブロックとして、象牙質修復用レジン層とエナメル質修復用レジン層とが積層された歯科ＣＡＤ／ＣＡＭ用レジン系ブロックであって、少なくとも象牙質修復用レジン層は光拡散性粒子を含有して、コントラスト比及び拡散比が夫々特定の範囲内に調整された歯科ＣＡＤ／ＣＡＭ用切削ブロックが提案されている。そして、特許文献３には、象牙質修復用レジン層となる組成物を金型へ気泡を巻き込まないように所定の高さまで填入し、上面を平滑化した後、加熱加圧重合した後に、エナメル質修復用レジン層となる組成物を前記金型内に追加填入し、上面を平滑化した後、加熱加圧重合することより上記ブロックを得たことが記載されている。

　更に、特許文献４には、審美性が高く、かつ機械的強度も高いとする積層されたミルブランクの製造方法が開示されている。このミルブランクの製造方法は、たとえば、成形型となる所定の底面積及び高さを有するフッ素樹脂製の容器内に複数のペースト状重合硬化性組成物を夫々所定の厚みとなるように順次充填して重合前の積層体を得てから当該積層体を重合する工程を含むものである。

特表２０１６－５３５６１０号公報 国際公開第２００９／１５４３０１号パンフレット 特開２０１７－２１３３９４号公報 特開２０１７－１１３２２４号公報

　特許文献２及び３に開示された多層構造の歯科加工用ブランク（歯科補綴物加工用ブロック又は歯科ＣＡＤ／ＣＡＭ用切削ブロック）の製造方法は、下地層の原料となる硬化性組成物を金型に充填して重合硬化させて（硬化体）下地層を形成してから、更に上層の原料となるペースト状硬化性組成物を前記金型に追加充填して重合硬化させて（硬化体）上層を形成するものであり、加圧加熱や光照射を要する重合硬化処理を複数回行う必要がある。また、隣接する２つの層の原料となるペースト状重合硬化性組成物の層の界面において微視的に混ざり合わないために、重合後の前記界面にて強度低下がみられることある。

　これに対し、特許文献４に記載された方法では、各層の原料となるペースト状硬化性組成物の（重合前の）積層体（以下、「ペースト積層体」とも言う。）を得てから重合を行うため、重合硬化処理は１回で済み、層間の界面強度を高くすることができるというメリットがある。

　しかし、特にペースト状硬化性組成物の総質量に占める無機充填材の質量の割合（以下、「無機フィラー充填率」ともいう。）が高い場合には、ペースト積層体を得る工程における充填や積層の際に層間の境界を乱してしまい、各層の界面が乱れた製品となってしまうおそれがあるばかりでなく、充填斑ができて形状欠陥が発生したり、得られたブランク内に空隙が生じて強度低下や切削加工時におけるチッピングが発生し易くなったりするおそれがある。

　そこで、本発明は、ハイブリッドレジン（ＨＲ）で構成される層が複数積層されたハイブリッドレジン積層体（ＨＲ積層体）からなる被切削部を有する歯科加工用ブランクを製造する方法であって、ハイブリッドレジンの原料となるペースト状硬化性組成物を重合硬化させる回数を少なくすることができ、しかも、無機フィラー充填率の高いペースト状硬化性組成物を用いた場合でも、被切削部となるハイブリッドレジン積層体について、層の界面の乱れがなく、強度低下やチッピングが起こらないように各層をきれい且つ確実に積層されたものとすることができる方法を提供することを第一の目的とする。

　一方、被切削部をＨＲ積層体とした場合には、強度低下やチッピングが起こらないように各層がきれい且つ確実に積層されたものであっても、積層されるＨＲ層の数が少なく、且つ隣接する層の色調が大きく異なる場合には、両層の境界が目立ち却って不自然となる。このような不自然さを解消するためには特許文献２に示されるように層数を増やしてグラデーションをつけるか、特許文献３に示されるように光拡散性を有し、さらに透明性（コントラスト比）や透過光強度の角度依存性（拡散比）などを制御する等の対策を講じる必要がある。

　たとえば天然歯牙の歯頸部近傍の色調を再現するＨＲ層（例えば象牙質修復用レジン層）と切端部近傍の色調を再現するＨＲ層（例えばエナメル質修復用レジン層）との２層を有するＨＲ積層体においては、歯牙の大きさの関係から、両層間に中間色の層を設ける場合には、その層の厚さには自ずと制限があるため、前者の方法を採用して多数の層で中間色層を構成する場合には、対応する個々の（ＨＲの原料となる）ペースト状重合硬化性組成物の層の厚さを極めて薄くする必要があり、煩雑であるばかりでなく製造歩留りの低下が懸念される。後者の方法では、中間層を設けないため、このような懸念は生じないものの、ＨＲの原料として使用するペースト状重合硬化性組成物に対する制約が多く、また、本発明者等の検討によると、両層の透明性或いは光拡散性の差が大きくなりすぎる場合には、光の入射具合によって積層界面が目立ってしまうことがあることが判明した。

　そこで、本発明は、各層がきれい且つ確実に積層されたＨＲ積層体であって、比較的大きく色調が異なる２種のＨＲからなる層を主要層として有するにもかかわらず、簡便かつコスト的にも有利な方法で、別言すれば両層間に介在させる層数を多くしたり、各層の透明性や透過光強度の角度依存性を細かく制御したりすることなく、光の入射具合に悪影響を受け難いグラデーョン効果により層間の境界が自然に見えるＨＲ積層体からなる被切削部を有する歯科加工用ブランクを提供することを第二の目的とする。

　本発明は、前記課題を解決するものであり、本発明の第一の形態は、重合性単量体、無機フィラー及び重合開始剤を含むペースト状重合硬化性組成物からなる層が複数層積層されたペースト積層体の硬化体からなる被切削部を有する歯科加工用ブランクを製造する方法において、
　Ａ：　夫々、両端が開口し、内部に柱状空洞部が形成された筒状体からなる第１型枠ユニット及び第２型枠ユニットからなる型枠キットであって、これら２つの型枠ユニットを前記筒状体の軸方向に連結することにより、両型枠ユニットの筒状体及び柱状空洞部が夫々連結して形成された連結筒状体及び連結柱状空洞部を有する連結型枠を形成し得る前記型枠キットを準備する工程；
　Ｂ：互いに色調の異なる第１ペースト状重合硬化性組成物及び第２ペースト状重合硬化性組成物、並びに、これらペースト状重合硬化性組成物の色調の中間色を有する１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物を準備する工程、
　Ｃ：　前記第１型枠ユニットに前記第１ペースト状重合硬化性組成物と前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の１種とを、充填して、均一な厚さを有する第１ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する前記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で前記第１型枠ユニット内に充填されたペースト充填第１型枠ユニットを作製すると共に、
　前記第２型枠ユニットに前記第２ペースト状重合硬化性組成物、又は、前記第２ペースト状重合硬化性組成物と前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物が２種ある場合における他の１種とを充填して、前記第２型枠ユニットに前記第２ペースト状重合硬化性組成物が充填されたペースト充填第２型枠ユニット、又は、均一な厚さを有する前記第２ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する前記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で前記第２型枠ユニット内に充填されたペースト充填第２型枠ユニット、を作製する工程；
　Ｄ：　上記工程で得られた前記ペースト充填第１型枠ユニット及び前記ペースト充填第２型枠ユニットを、前記第１ペースト状重合硬化性組成物層と前記第２ペースト状重合硬化性組成物層とが、前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層を介して積層されるように連結して、前記連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、各ペースト充填型枠ユニットに充填されたペースト状重合硬化性組成物を接合してペースト積層体を形成することにより、ペースト積層体充填連結型枠を得る工程；
　Ｅ：　前記連結柱状空洞部内部の前記ペースト積層体を硬化させて硬化体とする硬化工程；
を含み、
　前記工程Ｃにおいて、前記ペースト充填第１型枠ユニットに充填された第１ペースト状重合硬化性組成物及び前記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の層の厚さを夫々、Ｔ_１及びＴ_Ｍ１とし、前記ペースト充填第２型枠ユニットに充填された前記第２ペースト状重合硬化性組成物及び前記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の層の厚さを夫々、Ｔ_２及びＴ_Ｍ２としたときに、下記式（１）～（３）
　　Ｔ_Ｍ１／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１）＝０～０．３０　　（１）
　　Ｔ_Ｍ２／（Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）＝０～０．３０　　（２）
　　（Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_Ｍ２）／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）＝０．０１～０．３０　　（３）
に示される関係を全て満足するようにする、ことを特徴とする歯科加工用ブランクの製造方法である。

　上記第一形態の歯科加工用ブランクの製造方法（以下、「本発明の製造方法」とも言う。）においては、前記工程Ｃでは、前記第１型枠ユニット及び前記第２型枠ユニットの夫々について、前記柱状空洞部内に充填される前記ペースト状重合硬化性組成物と接触する平坦な接触面を有し、充填された前記ペースト状重合硬化性組成物を他方側の開口である供給側開口から押し出すための押出板を、前記柱状空洞部内を進退自在且つ着脱自在に嵌挿して各型枠ユニットの一方の端部開口である閉鎖側開口を塞いでから前記柱状空洞部内に、前記第１型枠ユニットにおいては前記接触面が第１ペースト状重合硬化性組成物と接触するようにし、前記第２型枠ユニットにおいては前記接触面が第２ペースト状重合硬化性組成物と接触するようにして、前記ペースト状重合硬化性組成物を密に充填することによって、一方側の開口である閉鎖側開口が前記押出板で塞がれ、前記他方側の開口である供給側開口に平面状又は実質的に平面状のペースト接合面が形成された、前記ペースト充填第１型枠ユニット及び前記ペースト充填第２型枠ユニットを作製し、　
　前記工程Ｄは、
　　Ｄａ１：　前記ペースト充填第１型枠ユニット及び前記ペースト充填第２型枠ユニットの少なくとも一方について、前記押出板を供給側開口に向けて移動させて前記ペースト状重合硬化性組成物を押し出して、前記ペースト状重合硬化性組成物の一部を前記供給側開口から突出せしめて、前記ペースト接合面を凸曲面状とする工程；及び
　　Ｄａ２：　前記工程後に、前記ペースト充填第１型枠ユニットの前記ペースト接合面と前記ペースト充填第２型枠ユニットの前記ペースト接合面とが重なるように両ペースト充填型枠ユニットを連結して、前記連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、両ペースト充填型枠ユニットに充填された前記ペースト状重合硬化性組成物を接合して前記ペースト積層体を形成して、前記連結型枠の前記両端開口が押出板で実質的に塞がれた前記ペースト積層体充填連結型枠を得る工程；　
を含む、ことが好ましい（以下、当該好ましい方法を「本発明の凸曲面接合製法」ともいう。）。

　また、本発明の第二の形態は、夫々、均一な厚さを有し、互いに色調の異なる３層又は４層の光拡散性を有するハイブリッドレジン（ＨＲ）からなるＨＲ層が積層したハイブリッドレジン（ＨＲ）積層体からなる被切削部を有する歯科加工用ブランクであって、
　前記ＨＲ積層体における一方の端及び他方の端のＨＲ層を、夫々、第１ＨＲ層及び第２ＨＲ層とし、両端のＨＲ層の間に介在するＨＲ層が１つである場合には当該ＨＲ層を第１中間ＨＲ層とし、両端のＨＲ層の間に介在するＨＲ層が２つである場合には、第１ＨＲ層側を第１中間ＨＲ層とし、第２ＨＲ層側を第２中間ＨＲ層としたときに、
　前記第１中間ＨＲ層及び前記第２中間ＨＲ層は、前記第１ＨＲ層の色調と前記第２ＨＲ層の色調との中間の色調を有し、前記第２中間ＨＲ層が存在する場合、当該第２中間ＨＲ層の色調は、前記第１中間ＨＲ層の色調よりも前記第２第ＨＲ層の色相に近い色調を有し、
　前記ＨＲ積層体の各層の厚さを、夫々、前記第１ＨＲ層の厚さ：Ｔ´_１、前記第２ＨＲ層の厚さ：Ｔ´_２、前記第１中間ＨＲ層の厚さ：Ｔ´_Ｍ１、前記第２中間ＨＲジン層の厚さ：Ｔ´_Ｍ２として表し、全厚さ（Ｔ´_１＋Ｔ´_Ｍ１＋Ｔ´_２＋Ｔ´_Ｍ２）をＴ´で表したときに、下記式（１´）及び（２´）
　　（Ｔ´_Ｍ１＋Ｔ´_Ｍ２）／Ｔ´＝０．０１～０．３０　　（１´）
　　Ｔ´_１／Ｔ´_２＝０．８～１．２　　（２´）
に示される関係を満足する、前記歯科加工用ブランクである。

　上記第二の形態の歯科加工用ブランク（以下、「本発明の歯科加工用ブランク」ともいう。）においては、前記第１ＨＲ層、前記第２ＨＲ層、前記第１中間ＨＲ層及び前記第２中間ＨＲ層の各層を構成するＨＲの透明性の指標となる、下記式
　　コントラスト比＝Ｙｂ／Ｙｗ
（式中、Ｙは、厚さ０．３ｍｍ±０．０１ｍｍの試料について分光光度計を用いた分光反射率測定によって得られるＹ値を意味し、Ｙｂ及びＹｗは、夫々、背景色黒及び背景色白で測定された上記Ｙ値を表す。）
で定義されるコントラスト比が全て０．２０～０．３０の範囲にあり、すべての層においてその差が０．１以下であり、
　前記第１ＨＲ層を構成するＨＲの色調と前記第２ＨＲ層を構成するＨＲの色調の差の指標となり、下記式
　　ΔＥ^＊＝｛（ΔＬ^＊）^２＋（Δａ^＊）^２＋（Δｂ^＊）^２｝^１／２
　　　　＝｛（Ｌ１^＊－Ｌ２^＊）^２＋（ａ１^＊－ａ２^＊）^２＋（ｂ１^＊－ｂ２^＊）^２｝^１／２
　（式中、Ｌ^＊、ａ^＊及びｂ^＊は、厚さ１．０±０．１ｍｍの試料について分光光度計を用いた背景色白での分光反射率測定によって得られるＬ^＊、ａ^＊及びｂ^＊の値を意味し、Ｌ１^＊、ａ１^＊及びｂ１^＊並びにＬ２^＊、ａ２^＊及びｂ２^＊は、夫々、前記第１ＨＲ層を構成するＨＲ並びに前記第２ＨＲ層を構成するＨＲのＬ^＊、ａ^＊及びｂ^＊の値を表す。）
で定義される色差：ΔＥ^＊が１～６の範囲内である、ことが好ましい。

　本発明の製造方法では、被切削部となるハイブリッドレジン積層体は、ペースト状重合硬化性組成物からなる層が複数層積層されたペースト積層体を重合硬化して得るので、重合硬化回数を少なく（通常は１回と）することができる。また、複数の型枠ユニットからなり、これらを連結することにより連結型枠を形成し得る型枠キットを用いて、ペースト状重合硬化性組成物（以下、「流動性ペースト」ということもある。）を、型枠ユニットに充填した状態で積層するようにしたので、無機フィラー充填率が高く流動性の低い流動性ペーストを用いた場合であっても、形状欠陥が発生し難く、更に、各層の界面に乱れや空隙等の欠陥も生じ難い。しかも、型枠ユニット内に充填する流動性ペーストは１種に限定されず、２種の流動性ペーストを用いた場合でも、積層界面に欠陥や乱れを発生させることなく、２種類の流動性ペーストからなる層が積層されるようにして型枠ユニット内に充填することができる。このため、本発明の方法によれば、比較的大きく色調が異なる２種のＨＲからなる層を主要層として有し、両層間に薄いＨＲ中間層をきれいに（積層界面に欠陥や乱れを発生させることなく）導入することが可能となる。

　また、本発明の歯科加工用ブランクは、被切削部を構成するＨＲ積層体が、比較的大きく色調が異なる２種のＨＲからなる層を主要層として有し、両層間に介在させる層数が少ないにもかかわらず、光の入射具合による影響を受け難いグラデーョン効果により層間の境界が自然に見えるという効果を有する。そして、本発明の歯科加工用ブランクは、本発明の製造方法において、使用する流動性ペーストについて、層ごとに構成成分や組成を細かく制御することなく、実質的に色調のみが異なるようにするだけで、容易に製造することが可能であり、製造に要するコストや手間の観点から極めて有利な歯科加工用ブランクであると言える。

３層構造を備えた歯科加工用ブランクに、切削加工のためのブランク保持ピンを接合させた状態を示す概略の斜視図である。 歯科加工用ブランクが切削されて加工された奥歯用の歯科用補綴物の概略を示す斜視図である。 この発明の一実施形態に係る３層構造の歯科加工用ブランクの製造方法における積層工程を説明する図である。ここで、図３（Ａ）は積層工程の第一のステップの一例を示す図であり、図３（Ｂ）は積層工程の第二のステップの一例を示す図であり、図３（Ｃ）は積層工程の第三のステップの一例を示す図であり、図３（Ｄ）は積層工程の第四のステップの一例を示す図である。 歯科加工用ブランクを成形するための型枠ユニットを示す斜視図である。 この発明の一実施形態に係る３層構造の歯科加工用ブランクの製造方法における充填工程に用いられる充填具の一例を示す斜視図であり、流動性ペーストの充填前の状態を示す図である。 充填具を使用して流動性ペーストを充填する状態を示す平面図である。 流動性ペーストが充填された型枠ユニットを型枠ユニットの保持板と共に、離脱させる途中の状態を示す平面図である。 流動性ペーストが充填された型枠ユニットを型枠ユニットの保持板と共に、離脱させた状態を示す斜視図である。 型枠ユニットに流動性ペーストを充填する状態を説明する、充填具の概略断面図である。ここで、図９（Ａ）は、型枠ユニットに流動性ペーストを充填する状態の一例を示す図であり、図９（Ｂ）は、型枠ユニットに流動性ペーストを充填する状態の他の例を示す図である。 この発明の一実施形態に係る３層構造の歯科加工用ブランクの製造方法により３層からなる歯科加工用ブランクを製造するに際して、積層工程に用いられる積層装置の一例を示す斜視図であり、流動性ペーストが充填された型枠ユニットのうちの最下層となるものを、積層装置に配置した状態を示す図である。 積層装置に配置した型枠ユニットから充填された流動性ペーストを突出させた状態を示す斜視図である。 積層装置によって積層された型枠ユニットを示す斜視図である。 積層された型枠ユニットを硬化工程に供する際に、積層された型枠ユニットを保持させる型枠ユニット保持具の一例を示して説明する斜視図である。

　１．本実施形態の製造方法の概要
　本実施形態の製造方法では、歯科加工用ブランクの被切削部となるハイブリッドレジン積層体（ＨＲ積層体）を得るに際し、重合硬化処理回数を少なく、好ましくは１回とするために、重合性単量体、無機フィラー及び重合開始剤を含むペースト状重合硬化性組成物からなる層が複数層積層されたペースト積層体を重合硬化させてＨＲ積層体を得るようにすると共に、得られるＨＲ積層体に形状欠陥が発生し難く、更に、各層の界面に乱れや空隙等の欠陥も生じ難くするために、工程Ｅ（硬化工程）を行う前に下記工程Ａ～Ｄを行う。

　工程Ａ：　夫々、両端が開口し、内部に柱状空洞部が形成された筒状体からなる第１型枠ユニット及び第２型枠ユニットからなる型枠キットであって、これら２つの型枠ユニットを前記筒状体の軸方向に連結することにより、両型枠ユニットの筒状体及び柱状空洞部が夫々連結して形成された連結筒状体及び連結柱状空洞部を有する連結型枠を形成し得る前記型枠キットを準備する。
　工程Ｂ：互いに色調の異なる第１ペースト状重合硬化性組成物及び第２ペースト状重合硬化性組成物、並びに、これらペースト状重合硬化性組成物の色調の中間色有する１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物を準備する。
　Ｃ：　前記第１型枠ユニットに第１ペースト状重合硬化性組成物と前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の１種とを、充填して、均一な厚さを有する第１ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で第１型枠ユニット内に充填されたペースト充填第１型枠ユニットを作製すると共に、
　前記第２型枠ユニットに第２ペースト状重合硬化性組成物、又は、第２ペースト状重合硬化性組成物と前記中間色ペースト状重合硬化性組成物が２種ある場合における他の１種とを充填して、第２型枠ユニットに第２ペースト状重合硬化性組成物が充填されたペースト充填第２型枠ユニット、又は、均一な厚さを有する第２ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で第２型枠ユニット内に充填されたペースト充填第２型枠ユニットを作製する。
　工程Ｄ：　上記工程で得られたペースト充填第１型枠ユニット及びペースト充填第２型枠ユニットを、第１ペースト状重合硬化性組成物層と第２ペースト状重合硬化性組成物層とが、中間色ペースト状重合硬化性組成物層を介して積層されるように連結して、前記連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、各ペースト充填型枠ユニットに充填されたペースト状重合硬化性組成物を接合してペースト積層体を形成することにより、ペースト積層体充填連結型枠を得る。

　さらに、本実施形態の製造方法では、前記工程Ｃにおいて、均一な厚さを有する第１ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で第１型枠ユニット内に充填する際、及び均一な厚さを有する第２ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で第２型枠ユニット内に充填する際に、積層界面に欠陥や乱れを発生させないようにするため、並びに第１ペースト状重合硬化性組成物層及び第２ペースト状重合硬化性組成物層をペースト積層体の主要層とするために、下記式（１）～（３）に示される関係を全て満足するようにする。

　　Ｔ_Ｍ１／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１）＝０～０．３０　　（１）
　　Ｔ_Ｍ２／（Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）＝０～０．３０　　（２）
　（Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_Ｍ２）／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）＝０．０１～０．３０　（３）
　なお、上記式において、Ｔ_１及びＴ_Ｍ１は、夫々、ペースト充填第１型枠ユニット内おける第１ペースト状重合硬化性組成物の厚さ及び１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の層の厚さを意味し、Ｔ_２及びＴ_Ｍ２は、夫々、ペースト充填第２型枠ユニット内おける第２ペースト状重合硬化性組成物の厚さ及び他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の層の厚さを意味する。また、Ｔ_Ｍ１／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１）は、０を超え０．３０以下が好ましく、０．０５～０．２５であることがより好ましく、Ｔ_Ｍ２／（Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）は０～０．２５であることが好ましく、（Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_Ｍ２）／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）は０．０２～０．２５であることが好ましい。

　２．本実施形態の歯科加工用ブランクの概要
　本実施形態の歯科加工用ブランクは、夫々、均一な厚さを有し、互いに色調の異なる３層又は４層の光拡散性を有するハイブリッドレジン（ＨＲ）からなる層が積層したハイブリッドレジン（ＨＲ）積層体からなる被切削部を有する。そして、前記ＨＲ積層体における一方の端及び他方の端のＨＲ層を、夫々、第１ＨＲ層及び第２ＨＲ層とし、両端のＨＲ層の間に介在する１又は２のＨＲ層を中間ＨＲ層としたときに、中間ＨＲ層は、第１ＨＲ層の色調と第２ＨＲ層の色調との中間の色調を有する。さらに、中間層が２つある場合には、第１ＨＲ層側を第１中間ＨＲ層とし、第２ＨＲ層側を第２中間ＨＲ層としたときに、第２ＨＲ層の色調は、第１中間ＨＲ層の色調よりも第２第ＨＲ層の色相に近い色調を有する。このような中間層を設けることによって、光の入射具合による影響を受け難いグラデーョン効果を得ることが可能となっている。また、各層は何れも適度な同程度の光拡散性を有するため、１層又は２層で、更に層厚が、制御が容易で且つ歯牙修復に悪影響を与えない適度な薄さ、具体的には下記式（１´）及び（２´）で示される条件を満足する厚さであっても、層間の境界が目立たない優れたグラデーション効果を得ることができる。

　　（Ｔ´_Ｍ１＋Ｔ´_Ｍ２）／Ｔ´＝０．０１～０．３０　　（１´）
　　Ｔ´_１／Ｔ´_２＝０．８～１．２　　（２´）
　なお、上記式において、Ｔ´_１は第１ＨＲ層の厚さを、Ｔ´_２は第２ＨＲ層の厚さを、Ｔ´_Ｍ１、は第１中間ＨＲ層の厚さを、Ｔ´_Ｍ２は第２中間ＨＲ層の厚さを、Ｔ´は全厚さ（Ｔ´_１＋Ｔ´_Ｍ１＋Ｔ´_２＋Ｔ´_Ｍ２）を、夫々意味する。また、（Ｔ´_Ｍ１＋Ｔ´_Ｍ２）／Ｔ´＝０．０２～０．２５、Ｔ´_１／Ｔ´_２＝０．９～１．１であることが好ましい。

　以下、本実施形態の歯科加工用ブランクの好ましい実施の形態に係る３層構造の歯科加工用ブランク並びに当該歯科加工用ブランクの製造方法及びそれに用いる製造装置について、図面を参照して説明する。なお、この実施形態に係る３層構造の歯科加工用ブランク１は、図１に示すように、互いに色調等が異なる第１ＨＲ層１ａ´と第２ＨＲ層１ｂ´との間に両者の中間の色調を有する（第１）中間ＨＲ層１ｃ´を設けた３層構造を有するＨＲ積層体からなる被切削部を有するものであり、これら各ＨＲ層は、夫々第１ペースト状重合硬化性組成物層（以下、単に「第一層」ともいう。）１ａ、第２ペースト状重合硬化性組成物層（以下、単に「第二層」ともいう。）１ｂ及び（第１）中間色ペースト状重合硬化性組成物層（以下、単に「中間層」ともいう。）１ｃの硬化体に相当する。このＨＲ積層体からなる被切削部に保持ピン２が接合されたものが歯科加工用ブランク１となっている。このブランク保持ピン２を介してＣＡＤ／ＣＡＭシステムの切削加工装置に固定されて、図２に示すように、歯科用補綴物１０に切削加工される。

　（型枠ユニット及び工程Ａ）
　本実施形態の製造方法では、工程Ａとして、夫々、両端が開口し、内部に柱状空洞部が形成された筒状体からなる第１型枠ユニット及び第２型枠ユニットからなる型枠キットであって、これら２つの型枠ユニットを前記筒状体の軸方向に連結することにより、両型枠ユニットの筒状体及び柱状空洞部が夫々連結して形成された連結筒状体及び連結柱状空洞部を有する連結型枠を形成し得る前記型枠キットを準備する。ここで使用する型枠ユニット及び型枠キットについて、図３～４を用いて説明する。

　図３は３層構造を備えた歯科加工用ブランク１を製造する際に、ペースト充填第１型枠ユニットとペースト充填第２型枠ユニットを接合させる工程Ｄを説明する図である。第一層１ａ及び中間層１ｃと、第二層１ｂと、はそれぞれ、第１型枠ユニット３と第２型枠ユニット４とにより形成される。すなわち、これら第１型枠ユニット３と第２型枠ユニット４のそれぞれには、種類の異なる歯科用の硬化性組成物の流動性ペーストＰが充填される。

　なお、第一層１ａ及び中間層１ｃの合計肉厚（層厚）と第二層１ｂとの肉厚（層厚）が等しい場合には、第１型枠ユニット３と第２型枠ユニット４には、同じ型枠ユニットが用いられる。また、肉厚が異なる場合であっても、これら型枠ユニット３、４の基本的構造は等しいため、図４を参照して第一型枠ユニット３について、以下に説明する。

　図４に示すように、第１型枠ユニット３は柱状の空洞部を有した筒状体からなり、この筒状体の両端の開口は閉鎖側開口３ｂと供給側開口３ｃとされている。また、閉鎖側開口３ｂには、この第１型枠ユニット３の空洞部内を筒状体の軸方向に摺動自在とされた平坦な接触面を有する押出板３ａが収容される。なお、図３（Ｃ）に示すように、第２型枠ユニット４の閉鎖側開口４ｂには押出板４ａが収容されている。これら押出板３ａ、４ａは型枠ユニット３、４に流動性ペーストＰが充填された状態で閉鎖側開口３ｂ、４ｂに位置して、この閉鎖側開口３ｂ、４ｂを閉じた状態とする。なお、この閉鎖側開口３ｂ、４ｂとは反対側の供給側開口３ｃ、４ｃから、後述するように、流動性ペーストＰが供給されて、型枠ユニット３、４に充填される。

　また、これら第１型枠ユニット３と第２型枠ユニット４とが有する柱状空洞部の母線を一致させて連結させると、連結柱状空洞部が形成される。すなわち、これら第１型枠ユニット３と第２型枠ユニット４とで、型枠キットが構成され、準備工程ではこの型枠キットが用意される。なお、図示のブロック形状だけでなく、目的とするブランク形状に合わせた型枠ユニット形状とすることで、任意の形状のブランクを作製することが可能である。

　また、図では第１型枠ユニット３及び第２型枠ユニット４として、柱状空洞部がいずれも同一形状となっているものを示したが、空洞部の形状は、母線を一致させて連結したときに連結柱状空洞部が形成される柱状のものであればよく、たとえば、一方または双方が円柱状、更には四角錐台や円錐台形状の連結柱状空洞部であってもよい。柱状空洞部内面にブランク保持ピンの固定・位置決め構造や、切削加工装置への固定構造、その他の機能性を付与するための形状を付与することもできる。

　（ペースト状重合硬化性組成物及び工程Ｂ、並びにペースト状重合硬化性組成物と本実施形態の歯科加工用ブランクにおける各ＨＲ層との関係）
　前記したように、歯科加工用ブランクの被切削部を構成するＨＲ積層体は、第１ペースト状重合硬化性組成物層（第一層）１ａ、第２ペースト状重合硬化性組成物層（第二層）１ｂ及び（第１）中間色ペースト状重合硬化性組成物層（中間層）１ｃの積層体を硬化させたものである。ここで、ペースト状重合硬化性組成物（流動性ペースト）とは、重合性単量体、無機フィラー及び重合開始剤を含むものであり、これら各成分を混練してペースト状とした組成物である。これら原材料としては、ＨＲの原料として使用されるものが特に制限なく使用できる。流動ペーストのフィラー充填率としては、６０～９９ｗｔ％が好ましく、６５～９７ｗｔ％である事がより好ましく、７０～９５ｗｔ％がさらに好ましい。充填率を６０％以上とすることで流動性が低下するものの、歯科補綴物として優れた物性をもつ歯科用ブランクが得られる。また、歯科加工用ブランク１の製造に先立って、流動性ペーストを真空下に供して脱気して気泡を除去することが好ましい。

　また、目的とするブランクの性質を達成するために、上記に対してさらに任意成分を加えても良い。例えば、重合禁止剤、連鎖移動剤、蛍光剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、顔料、抗菌剤、Ｘ線造影剤などが挙げられるが、これらによらず歯科用ブランクとして公知の添加材を使用できる。

　本実施形態の製造方法において本実施形態の歯科加工用ブランクを製造する場合には、ＨＲ層に光拡散性を持たせるために、無機フィラーの少なくとも一部、好ましくは歯科用硬化性組成物全体の質量基準で、３０～９０質量％は、光拡散性付与機能を有することが知られている粒子である必要がある。特許文献３に記載されているように、平均粒径が１～５０μｍであり、粒子自体が透明であり、２５℃における屈折率がＨＲの樹脂マトリックス（重合性単量体成分の硬化体）の屈折率と少なくとも０．０１異なる粒子は、ＨＲに光拡散性を付与することが知られている。光拡散性付与機能を有する無機フィラーは、無機フィラーの状態のまま配合されても良いし、有機－無機複合フィラーの形態で配合されてもよい。有機－無機複合フィラーとしては、例えば、特開２００２－１３８００８号公報に記載されていような、平均粒径が１～２０μｍであり、且つ、その屈折率をｎＦとし、前記重合性単量体の硬化体（流動ペーストを硬化させて得られるＨＲにおいて有機－無機複合フィラーが分散するマトリックスとなる部分）の屈折率をｎＭとしたときに、ｎＦ－ｎＭの絶対値が０．０１以上であるという条件を満足する有機－無機複合フィラーが使用される。光拡散性付与機能を有する無機フィラー及び有機－無機複合フィラーは、その平均粒径が可視光線の波長（０．４～０．７μｍ）より大きいために光の屈折反射が有効に起こり、さらにマトリックスの屈折率差が大きいために硬化体中に入射した光が複合フィラーとマトリックスとの界面で屈折反射が起こし安くなることと相俟って、これを含む硬化体（ＨＲ）は、に入射した光を拡散させることにより光拡散性を高め、背景色や隣接するＨＲとの輪郭をぼかすことが可能となる。

　本実施形態の製造方法では、工程Ｂとして、前記３層構造の歯科加工用ブランクを製造するためには、互いに色調の異なる第１ペースト状重合硬化性組成物（第１流動性ペースト）及び第２ペースト状重合硬化性組成物（第２流動性ペースト）、並びに、これらペースト状重合硬化性組成物の色調の中間色有する１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物（中間色流動性ペースト）を準備するが、このときの色調の調整は顔料や染料などの色素成分の種類や配合量を調製することにより行うことができる。使用する色素成分の種類は特に限定されるものではない。具体例を挙げれば、黄鉛、亜鉛鉛、バリウム黄等のクロム酸塩；紺青等のフェロシアン化物；銀朱、カドミウム黄、硫化亜鉛、アンチモン白、カドミウムレッド等の硫化物；硫酸バリウム、硫酸亜鉛、硫酸ストロンチウム等の硫酸塩；亜鉛華、酸化チタン、酸化ジルコニウム、ベンガラ、鉄黒、酸化クロム等の酸化物；水酸化アルミニウム等の水酸化物；ケイ酸カルシウム、群青等のケイ酸塩；カーボンブラック、グラファイト等の炭素等、ナフトールグリーンＢ、ナフトールグリーンＹ等のニトロソ系顔料；ナフトールＳ、リソールファストイエロー２Ｇ等のニトロ系顔料、パーマネントレッド４Ｒ、ブリリアントファストスカーレット、ハンザイエロー、ベンジジンイエロー等の不溶性アゾ系顔料；リソールレッド、レーキレッドＣ、レーキレッドＤ等の難溶性アゾ系顔料；ブリリアントカーミン６Ｂ、パーマネントレッドＦ５Ｒ、ピグメントスカーレット３Ｂ、ボルドー１０Ｂ等の可溶性アゾ系顔料；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、スカイブルー等のフタロシアニン系顔料；ローダミンレーキ、マラカイトグリーンレーキ、メチルバイオレットレーキ等の塩基性染料系顔料；ピーコックブルーレーキ、エオシンレーキ、キノリンイエローレーキ等の酸性染料系顔料等が挙げられる。これらの顔料は単独でまたは複数を組み合わせて用いることができる。

　第１流動性ペーストと第２流動性ペーストの色調は互いに異なっていればよいが、天然歯に近い自然なグラデーションを得るために、夫々の硬化体である第１ＨＲの色調と第２ＨＲとの色調の差の指標となる色差；ΔＥ^＊は、１．０～６．０の範囲内、特に２．５～５．０の範囲内であることが好ましい。ここで、色差ΔＥ^＊とは、第１ＨＲ並びに第２ＨＲについて厚さ１．０±０．１ｍｍの試料について分光光度計を用いた背景色白での分光反射率測定によって得られるＬ^＊、ａ^＊及びｂ^＊の値を夫々、Ｌ１^＊、ａ１^＊及びｂ１^＊並びにＬ２^＊、ａ２^＊及びｂ２^＊としたときに、下記式で計算される値を意味する。

　　ΔＥ^＊＝｛（ΔＬ^＊）^２＋（Δａ^＊）^２＋（Δｂ^＊）^２｝^１／２
　　　　＝｛（Ｌ１^＊－Ｌ２^＊）^２＋（ａ１^＊－ａ２^＊）^２＋（ｂ１^＊－ｂ２^＊）^２｝^１／２

　本実施形態の歯科加工用ブランクの第１ＨＲを切端側とした場合、好適なＬ１^＊、ａ１^＊、ｂ１^＊の範囲を例示すると、Ｌ１^＊は６０～９０、ａ１^＊は－５．０～３．０、ｂ１^＊は０～２５であり、対して歯頚部側となる第２ＨＲの色調の好適なＬ２^＊、ａ２^＊、ｂ２^＊の範囲は、Ｌ２^＊は５０～８０、ａ２^＊は－３．０～５．０、ｂ２^＊は５～３０．０である。また、中間ＨＲ層は、第一、第二夫々の流動性ペーストを１：３～３：１の割合で混合したものを硬化させた場合に呈する色調であることが好ましく、好適なＬＭ^＊、ａＭ^＊、ｂＭ^＊の範囲は、Ｌ^＊は５２～８８、ａ^＊は－４．５～４．５、ｂ＊は１～２９である。

　用いる第１ＨＲ層、第２ＨＲ層のＬ^＊、ａ^＊、ｂ^＊の値が明らかとなっている場合は、それらの値から、中間ＨＲ層に適したＬＭ^＊、ａＭ^＊、ｂＭ^＊の値の範囲を以下のように算出することも可能である。

　　ＬＭ^＊＝｛（０．２５・Ｌ１^＊）＋（０．７５・Ｌ２^＊）｝
　　　　　　～｛（０．７５・Ｌ１^＊）＋（０．２５・Ｌ２^＊）｝
　　ａＭ^＊＝｛（０．２５・ａ１^＊）＋（０．７５・ａ２^＊）｝
　　　　　　～｛（０．７５・ａ１^＊）＋（０．２５・ａ２^＊）｝
　　ｂＭ^＊＝｛（０．２５・ｂ１^＊）＋（０．７５・ｂ２^＊）｝
　　　　　　～｛（０．７５・ｂ１^＊）＋（０．２５・ｂ２^＊）｝。

　また、下記コントラスト比とも関連するが、流動性ペーストの硬化体を厚さ１．０±０．１ｍｍの試料として分光光度計を用いた測定を白バック（背景色：白）及黒バック（背景色：黒）で夫々行ったときに得られる明度（Ｌ^＊）に基づき求められる、白バックの明度（Ｌ^＊ｗ）と黒バックでの明度（Ｌ^＊ｂ）との差：ΔＬ^＊ｗｂ着目した場合、第１流動ペーストにおけるΔＬ^＊ｗｂであるΔＬ^＊ _ｗｂ１と第２流動ペーストにおけるΔＬ^＊ｗｂであるΔＬ^＊ _ｗｂ２との差の絶対値：｜ΔＬ^＊ _ｗｂ１－ΔＬ^＊ _ｗｂ２｜は、５．０以下であることが好ましく、３．０以下であることがさらに好ましい。また、ΔＬ^＊ _ｗｂ１及びΔＬ^＊ _ｗｂ２はそれぞれ２０以下であることが好ましく、１５以下であることがさらに好ましい。このような関係を満たす色調とすることで、従来、歯牙の切端部～歯頚部の色調再現のために、切端部を薄く透明に、歯頚部は濃く不透明となるように、大きな色調変化を伴って設計していた各層の色調を、より単純で差の少ない色調の構成で簡便に達成することが可能となる。

　更に、中間ＨＲが１層（又は２層）という極めて少ない層数で且つその厚さが比較的薄いにもかかわらず天然歯に近い自然なグラデーションを得るために、第１ＨＲ層、第２ＨＲ層、及び（第１）中間ＨＲ層の各層を構成するＨＲの透明性の指標となる、コントラスト比（Ｙｂ／Ｙｗ）は、全て０．２０～０．３０の範囲にあり、すべての層においてその差が（すなわち、第１ＨＲ層と中間ＨＲ層との間、第２ＨＲ層と中間ＨＲ層との間、第１ＨＲ層と第２ＨＲ層との間、第１中間ＨＲと第２中間ＨＲ層との間、の何れのコントラスト比の差も）０．１以下、特に０．０８以下であることが好ましい。

　　コントラスト比＝Ｙｂ／Ｙｗ
　なお、上記式中、Ｙは、厚さ０．３ｍｍ±０．０１ｍｍの試料について分光光度計を用いた分光反射率測定によって得られるＹ値を意味し、Ｙｂ及びＹｗは、夫々、背景色黒及び背景色白で測定された上記Ｙ値を表す。

　前記光拡散性は硬化体であるＨＲの透明性にも影響を与え、同一色調の場合には光拡散性が高いほど透明性は低くなる傾向がある。各層のコントラスト比の差が０．１を越える場合には、光の入射具合によって積層界面が目立ってしまうことがある。

　前記色差ΔＥ^＊、ΔＬ^＊ｗｂ及びコントラスト比は、前記有機－無機複合フィラーの種類と配合量、硬化後の重合性単量体と添加するフィラーとの屈折率の差、顔料や染料などの色素成分の種類や配合量を調製することにより行うことができ、各層の原料となる流動ペーストとして重合性単量体、有機―無機複合フィラー及び無機フィラーの組成が同一或いは実質的に同一又は類似したものを用いた場合には、色素成分の種類や配合量を調製することにより、容易に制御することができる。このような理由から、第１流動性ペースト、第２流動性ペースト及び中間色流動性ペーストは、重合性単量体、有機―無機複合フィラー及び無機フィラーの組成が同一或いは実質的に同一であることが好ましい。

　また、中間色流動性ペーストは、第１流動性ペーストの色調と第２流動性ペーストの色調の中間色を有する流動性ペーストであるが、このような中間色流動性ペーストは、第１流動性ペースト及び第２流動性ペーストを、所定の混合比、好ましくは１：３～３：１の間の混合比で混合することにより容易に調製することができる。中間色流動性ペーストを２種用いる場合は、混合比を変え、第１流動性ペーストの配合量の多いものを第１中間色流動性ペーストとし、第２流動性ペーストの配合量の多いものを第２中間色流動性ペーストとすればよい。混合に用いるミキサーに制限はなく、均一に混合できるように、ペーストの性状に合わせて方式や大きさ等を適宜選択すればよい。

　（充填具）
　図５～図９に、型枠ユニット３、４に流動性ペーストＰを充填する充填工程に使用される充填具５を模式的に示す。図３に示すように、この充填具５は型枠ユニット３、４を保持する保持板５ａと、この保持板５ａを収容させて位置決めするほぼＵ字形の位置決めブロック５ｂと、この位置決めブロック５ｂが支持面５ｃ１に取り付けられた充填盤５ｃとを備えている。

　保持板５ａには、型枠ユニット３、４を収容する型枠ユニット収容部５ｄが設けられている。この型枠ユニット収容部５ｄは保持板５ａに設けられた貫通孔で形成されている。

　なお、この実施形態においては、保持板５ａに単一の型枠ユニット収容部５ｄが形成された構造について説明してあるが、このような配置に限らず、直線上や円周上に複数個を整列させて配したり、行列させて配したりすることでも構わない。これらの配置は充填装置の都合に合わせて適宜設計することができる。

　また、保持板５ａ及び、又は型枠ユニット収容部５ｄには、位置決めや、前後工程の都合を加味した形状を付与することが好ましく、目的とするブランク形状や、その配列の都合に合わせて適宜設計すれば良い。

　一方、位置決めブロック５ｂは、図３に示されているように、充填盤５ｃの支持面５ｃ１上に固定されている。位置決めブロック５ｂのＵ字形の内側部分が保持板５ａの外形形状と対応する構造となって、このＵ字形の内側部分に保持板５ａが保持される。なお。図に示した形状に限らず、保持板５ａの形状や装置の都合に合わせて形状を設計することが好ましく、保持板５ａの離脱と固定が容易なように都合に合わせて適宜設計すれば良い。

　例えば、Ｕ字形に限らず、Ｖ字型とすることやレール等のスライド部材を用いることもできる。さらに、一つの保持板５ａに複数個の型枠ユニット収容部５ｄを形成し、位置決めブロック５ｂをこの保持板５ａを保持する形状とすることもできる。また、位置決めブロック５ｂを分割させた一対とした構造とすることもでき、この位置決めブロック５ｂの充填盤５ｃに対する取付位置を変更して、保持板５ａの保持状態を調整することできるようにすることも好ましい。

　充填盤５ｃには、支持面５ｃ１に設けられた開口による充填ノズル５ｅが配されている。図５と図８、図９(Ａ)に示すように、この充填ノズル５ｅの開口に向かってペースト流路５ｃ２が形成されている。流路の形状は勾配の無いストレートでも良いが、図９(Ｂ)に示すように、充填ノズル５ｅの開口を上底とする角錐または円錐形状のペースト流路５ｃ３としても良く、流動性ペーストの性質と目的とするブランク形状を加味して、不都合が無いよう適宜設計することが好ましい。なお、充填ノズル５ｅの開口は図示の円形によらず、開口面積、形状共に適宜設定することができる。例えば、型枠ユニットの開口部と同じ形状とすることも可能である。また、充填ノズル５ｅは、位置決めブロック５ｂによって保持された保持板５ａの型枠ユニット収容部５ｄの貫通孔に対応させた位置に配されている。このため、図示しない押出装置から押し出される硬化性組成物の流動性ペーストＰは、ペースト流路５ｃ２内を流動して、充填ノズル５ｅから型枠ユニット収容部５ｄに収容された型枠ユニット３、４内に供給されることになる。

　また、押出板３ａは流動性ペーストＰの充填に伴われて、図９において徐々に上方に移動し、流動性ペーストＰが十分に充填された状態で、図９における上部側の閉鎖側開口３ｂを閉鎖する。

　（積層装置）
　流動性ペーストＰが充填された型枠ユニット３、４は、これら型枠ユニット３、４の供給側開口３ｃ、４ｃを突き合わせて、充填された流動性ペーストＰを積層することになる。図１０～図１２に、第１型枠ユニット３、４に充填された硬化性組成物の流動性ペーストＰを積層させる積層工程で使用される積層装置６を、模式的に示す。なお、生産性や効率の観点を考慮して、積層装置の構造を適宜設計することが好ましい。各型枠ユニット３、４の位置を保持しつつ積層することが可能であれば、図示のようなピンによる保持構造や配置に限らない。直線上や円周上に複数個を整列させたり、より多くを行列させて配したりしても良い。

　積層装置６は、図１０に示すように、型枠ユニット３、４を載置させて保持する保持板６ａとこの保持板６ａの下面と重なる押上板６ｂとが主要な構成要素として備えられている。

　保持板６ａには、各型枠ユニット３、４の保持構造として４本を１組とする位置決めピン６ａ１が植設されており、その位置決めピン６ａ１は第１型枠ユニット３、４の側面に対向して、第１型枠ユニット３、４の位置を規制する。なお、隣接して位置する型枠ユニット３、４の間に位置する位置決めピン６ａ１は、図１０～図１２の例示においては、隣接する型枠ユニット３、４の保持構造に共通とされている。保持構造としては図示の構造によらず、ピンや円柱の他に、角柱、平板、Ｌ字アングル、レール状など、型枠ユニット３、４の形状に合わせて、十分に保持できる構造であることが好ましい。

　図１０には、第１型枠ユニット３を保持板６ａに載置させた状態が示されており、この第１型枠ユニット３に、後述するように、第２型枠ユニット４が載置される。なお、第２型枠ユニット４を保持板６ａに載置させて、この第２型枠ユニット４に第１型枠ユニット３を積層させることでも構わない。

　また、型枠ユニット３、４が位置する部分であって、型枠ユニット３、４を位置決めする４本の決めピン６ａ１で囲まれた部分の中央部には、保持板６ａを貫通する透孔６ａ２が設けられている。

　また、押上板６ｂには、透孔６ａ２に挿抜可能な押上ロッド６ｂ１が植設されている。そして、保持板６ａと押上板６ｂとが重ねられた状態では、この押上ロッド６ｂ１の先端部が、後述する作用を果たすのに十分な程度で、保持板６ａの上面から突出する。透孔６ａ２と押上ロッド６ｂ１の寸法や形状、配置は、目的とするブランクの形状や保持板６ａで保持する際の配置等の状況に合わせて適宜設計することができる。

　（型枠ユニット保持装置）
　第１型枠ユニット３と第２型枠ユニット４とが重ねられて、充填された流動性ペーストＰが硬化されることによって、多層構造の歯科加工用ブランク１に形成される。これら流動性ペーストＰを硬化する際には、例えば、図１３に一例を示すような、型枠ユニット保持装置７を用いることができる。この型枠ユニット保持装置７は、型枠ユニット３、４を受容する一対の保持枠７ａ、７ｂを備えている。一対の保持枠７ａ、７ｂは、それぞれ断面が型枠ユニットの外形を保持できる形状に形成され、その開放側を対向させて、底板７ｃに立設させて取り付けられている。この保持枠７ａ、７ｂの内側には、型枠ユニット３、４を積み重ねた状態で保持させることができる。そして、型枠ユニット３、４を底板７ｃに対して押圧する押圧ブロック７ｄが保持枠７ａ、７ｂの上部に着脱自在に取り付けられる。なお、この押圧ブロック７ｄは、ボルト７ｅとナット７ｆの組み合わせやその他の構造による固定手段により固定される。図１３に示すように、一組の型枠ユニット３、４を重ねた状態で固定する以外にも、複数の組を直線や平面上に整列させたように固定することも可能であり、目的とするブランクの形状や固定方法に合わせた設計の型枠ユニット保持装置を用いれば良い。

　そして、型枠ユニット保持装置７によって固定された型枠ユニット３、４を硬化工程に供することになる。

　（工程Ｃ）
　本実施形態の製造方法では、工程Ｃで、前記第１型枠ユニットに第１ペースト状重合硬化性組成物と前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の１種とを、充填して、均一な厚さを有する第１ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で第１型枠ユニット内に充填されたペースト充填第１型枠ユニットを作製すると共に、前記第２型枠ユニットに第２ペースト状重合硬化性組成物、又は、第２ペースト状重合硬化性組成物と前記中間色ペースト状重合硬化性組成物が２種ある場合における他の１種とを充填して、第２型枠ユニットに第２ペースト状重合硬化性組成物が充填されたペースト充填第２型枠ユニット、又は、均一な厚さを有する第２ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で第２型枠ユニット内に充填されたペースト充填第２型枠ユニットを作製する。
　すなわち、工程Ｃでは、「ペースト充填第１型枠ユニット」及び「ペースト充填第２型枠ユニット」を作製するが、使用する中間色流動性ペーストの種類の数が１種又は２種であるかにかかわらず、「ペースト充填第１型枠ユニット」作製時には、１種の中間色流動性ペーストが必ず第１型枠ユニットに充填される。そして、「ペースト充填第１型枠ユニット」内においては、均一な厚さを有する第１ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態となる。
　一方、「ペースト充填第２型枠ユニット」については、（１）使用する中間色流動性ペーストが１種のみである場合には、第２型枠ユニットに中間色流動性ペーストは充填されず、「ペースト充填第２型枠ユニット」内においては、第２ペースト状重合硬化性組成物が均一な厚さで充填された状態となる。また、（２）２種類の中間色流動性ペーストを使用する場合には、（第１型枠ユニットに充填された１種の中間色流動性ペースト以外の）他の１種が、第２型枠ユニットに充填され、「ペースト充填第２型枠ユニット」内においては、均一な厚さを有する第２ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する上記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態となる。

　工程Ｃは、前記した充填具５を用いて次のようにして行うことができる。すなわち、先ず、充填具５の保持板５ａの型枠ユニット収容部５ｄに、第一型枠ユニット３を保持させる。次いで、図６に示すように、第一型枠ユニット３を保持させた保持板５ａを、位置決めブロック５ｂのＵ字形の内側に収まるようにして、位置決めブロック５ｂに保持させる。この状態で、第１型枠ユニット３の空洞部に、支持面５ｃ１に配された充填ノズル５ｅが対向して位置する。そして、充填盤５ｃの下方に接続させた図示しない射出装置によって、第１流動性ペーストＰがペースト流路５ｃ２を通り第１型枠ユニット３内に充填される。流動性ペーストＰの充填量が増加するに応じて、第一型枠ユニット３の供給側開口３ｃに位置していた押出板３ａが、図９に示すように、徐々に押し上げられて、閉鎖側開口３ｂへ向かって移動する。押出板３ａが閉鎖側開口３ｂに移動した状態では、中間ペーストを充填するスペース（層厚：Ｔ_Ｍ１）を残して、所定量（層厚：Ｔ_１分）の第１流動性ペーストＰが第１型枠ユニット３に充填された状態となる。次いで、所定量の第１流動性ペーストＰが充填された第１型枠ユニット３を、保持板５ａと共に位置決めブロック５ｂから一旦離脱させる。このとき、図７と図８に示すように、保持板５ａを、位置決めブロック５ｂのＵ字形の内側の壁面に案内させながらこのＵ字形の開放側から引き出すように移動させ、保持板５ａの下面が充填盤５ｃの支持面５ｃ１を擦過するように移動させて、保持板５ａを充填盤５ｃから離脱させる。このように保持板５ａが支持面５ｃ１を擦過することにより、流動性ペーストＰの表面には、平面状のペースト接合面Ｐａが形成される。その後、中間ペーストを射出するための射出装置（図示せず）を具備する別の充填具｛図６（Ｂ）に示される充填具とは逆にノズル部が上方に向かって拡径し、充填ノズル５ｅの開口面積が第１型枠ユニット３の供給側開口３ｃの面積と実質的に同一（同一若しくはやや大きいが、第一型枠ユニットの筒状体の外周より内側に収まる大きさ）の形状及び面積側を有する構造を有するようになっている以外は、充填具５と同様の構造を有する。｝を準備し、中間ペーストが充填ノズル５ｅの開口面と同一面を形成するようにした状態で、第１流動性ペーストＰが第１型枠ユニット３をこれにセットする。このとき、押出板３ａを僅かに押し込み、１流動性ペーストＰが第１型枠ユニット３の供給側開口３ｃから第１流動性ペーストＰの一部が、僅かに突出して凸曲面状となるようにして位置決めブロック５ｂの上方より静かに垂下させる。こうすることにより、第１流動性ペーストＰと中間ペーストの界面に乱れを生じさせることなく、第１型枠ユニット３内で両ペースト層を接合させることができる。セットが完了した後は、所定量の中間ペーストを前記と同様にして充填し、中間ペースト充填後の第１型枠ユニット３の保持板５ａを充填盤５ｃから離脱させることにより、中間ペーストからなる平面状のペースト接合面Ｐａを有するペースト充填第１型枠ユニットを作製することができる。なお、このとき、Ｔ_Ｍ１／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１）＝０．０１～０．３０の条件を満足するようにする。

　なお、ペースト充填第１型枠ユニットを作製する方法は上記方法によらず、例えば、中間ペーストからなる厚さＴ_Ｍ１のシートであって、十分な面積を有し且つ上面及び下面がきれいな水平面を構成するように静置されたシートを準備し、その上に第１流動性ペーストＰのみが充填された上記第１型枠ユニット３を載置してペーストの接合を行い、余剰の中間ペーストシートを切除するようにしても良い。また、中間ペーストを所望の流動性となる温度に保持した後に、第１型枠ユニットに接合することや、充填率を変化させることで流動性を所望のものとした後に第１型枠ユニットに接合することも可能である。ペーストの流動性については、態様に応じて適宜調整すればよい。

　第２型枠ユニット４については、第２流動性ペーストＰの充填量を第２型枠ユニット４内に密に充填される量とする以外は、第一型枠ユニット３に第１流動ペーストを充填する場合と同様にして第２流動性ペーストＰを充填して、例えば図３（Ｃ）に示すような、平面状のペースト接合面Ｐａを有するペースト充填第２型枠ユニットが作製される。

　また、第２中間層を有する４層構造とする場合には、ペースト充填第１型枠ユニットの作製方法に準じて第２流動ペースト及び第２中間ペーストを充填すればよい。

　（工程Ｄ）
　工程Ｄでは、前記工程Ｃで得られたペースト充填第１型枠ユニット及びペースト充填第２型枠ユニットを、第１ペースト状重合硬化性組成物層と第２ペースト状重合硬化性組成物層とが、中間色ペースト状重合硬化性組成物層を介して積層されるように連結して、前記連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、各ペースト充填型枠ユニットに充填されたペースト状重合硬化性組成物を接合してペースト積層体を形成することにより、ペースト積層体充填連結型枠を得る。

　このとき、前記工程Ｄは、ペースト充填第１型枠ユニット及びペースト充填第２型枠ユニットの少なくとも一方について、押出板を供給側開口に向けて移動させてペースト状重合硬化性組成物を押し出して、該ペースト状重合硬化性組成物の一部を供給側開口から突出せしめて、ペースト接合面を凸曲面状とする工程Ｄａ１及び前記工程後に、ペースト充填第１型枠ユニットのペースト接合面とペースト充填第２型枠ユニットのペースト接合面とが重なるように両ペースト充填型枠ユニットを連結して、連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、両ペースト充填型枠ユニットに充填されたペースト状重合硬化性組成物を接合してペースト積層体を形成して、連結型枠の両端開口が押出板で実質的に塞がれたペースト積層体充填連結型枠を得る工程Ｄａ２を含む、本実施形態の凸曲面接合法を採用することが好ましい。

　凸曲面接合法を採用した場合には、ペースト接触面の中央部に存在する凸曲面のから接触が始まり、曲面に沿って周方向に徐々に接触領域が広がっていくため、気泡等の欠陥が生じにくいばかりでなく、生じた場合も周方向に押出されるため、内部に残存することが無い。また、仮に接触界面の周縁近傍に気泡等が残存した場合でも、加圧工程で外部に排出されるため、各層界面の乱れや空隙等の欠陥発生防止効果を極めて高いレベルとすることができる。

　上記凸曲面接合法は、図１０に示される積層装置を用いて好適に行うことができる。すなわち、流動性ペーストが充填された第１型枠ユニット３を、図１０に示すように、積層装置６の保持板６ａの位置決めピン６ａ１で規制された位置に、閉鎖側開口３ｂを保持板６ａの上面に対向させて配置する。この実施形態では、第１型枠ユニット３が鉛直方向の最下層に配置されたものとなる。次いで、図３（Ａ）に示すように、保持板６ａの透孔６ａ２に押上板６ｂの押上ロッド６ｂ１を挿入させて、押上板６ｂを保持板５ａに接近させる。押上板６ｂが保持板６ａに重なる状態となると、押上ロッド６ｂ１の先端部が保持板６ａの上面から突出して、第１型枠ユニット３内に配された押出板３ａを押し上げる。これにより、図３（Ｂ）と図１１に示すように、第１型枠ユニット３に充填された中間流動性ペーストＰの一部が、供給側開口３ｃから突出し、凸曲面状のペースト接合面Ｐａが形成される。このとき、中間流動性ペーストＰが第１型枠ユニット３から溢出又は零出することがない位置まで突出するように、押上ロッド６ｂ１の突出量を定めればよい。

　流動性ペーストＰのペースト接合面Ｐａが突出した状態のペースト充填第１型枠ユニット３に、図３（Ｃ）に示すように、供給側開口４ｃを供給側開口３ｃに対向させ、ペースト２ニット４をペースト充填第１型枠ユニット３に押しつける。これにより、図３（Ｄ）と図１２に示すように、両ペースト充填型枠ユニットを重ね合わせて、連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、各ペースト充填型枠ユニットに充填されたペースト状重合硬化性組成物を接合してペースト積層体を形成することにより、ペースト積層体充填連結型枠を得る。

　このとき、ペースト充填第２型枠ユニット４を重ねる際には、ペースト充填第１型枠ユニット３の供給側開口３ｃから突出していた流動性ペーストＰのペースト接合面Ｐａをペースト充填第２型枠ユニット４内の流動性ペーストＰのペースト接合面Ｐａが押し込むため、予め押上ロッド６ｂ１を保持板６ａの上面に突出することのない位置まで下降させておく。これにより、両ペースト充填型枠ユニットを重ねた際に、これらの流動性ペーストＰを円滑に合体させることができる。しかも、第１型枠ユニット３内の中間流動性ペーストＰのペースト接合面Ｐａが突出しているので、第２型枠ユニット４内の第２流動性ペーストＰのペースト接合面Ｐａとの間に空気が混入することを抑制できる。このため、これらの流動性ペーストを確実に一体化させることができる。これにより、連結型枠内部界面が整った３層構造のペースト積層体を形成することができる。

　（工程Ｅ）
　本実施形態の製造方法では、前記連結柱状空洞部内部のペースト積層体を硬化させて硬化体とする。当該硬化は次のようにして好適に行うことができる。すなわち、第１型枠ユニット３と第２型枠ユニット４とが一体化したペースト積層体充填連結型枠を、図１３に例示するような、型枠ユニット保持装置７に積み重ねて保持させる。このとき、保持枠７ａ、７ｂに積み重ねられて収容された型枠ユニット３、４を、押圧ブロック７ｄで押圧して固定する。この固定された型枠ユニット３、４に充填された流動性ペーストＰを硬化することにより、これらの流動性ペーストＰが一体化して硬化して硬化体となり、色調等の異なる３層構造の歯科加工用ブランク１が形作られる。硬化の方法としては、ハイブリッドレジンに対しては熱や光といったエネルギーにより重合硬化させる方法等の存知の方法を用いることができる。ガラスやジルコニア等のセラミック組成物に対しては焼結を行うことによって一塊の形状に硬化させることができる。焼結の条件は組成物の種類に合わせて存知のものを用いれば良い。

　その後、硬化された３層の流動性ペーストＰを型枠ユニット３、４から取り出し、必要に応じてバリ等の除去や、表面を滑らかにするための研磨処理、面だし、印字、熱処理などの後処理を行うことにより、３層構造のＨＲ積層体からなる被切削部が製造される。

　そして、製造された被切削部に、必要に応じて図１に示すように、ブランク保持ピン２を接着剤等で接着させれば、図２に示すような歯科用補綴物１０を切削加工するための歯科加工用ブランク１の製品となる。ブランク保持ピンは、切削加工機にブランクを固定できるような形状のものであれば特に制限はなく、ブランクの形状と加工機の要求によっては具備されなくともよい。ブランク保持ピンの材質は、ステンレス、真鍮、アルミニウムなどが使用される。ブランク保持ピンの歯科切削加工用レジン材料への固定方法は前記の接着によらず、はめ込み、ネジ止め等の方法でよく、上記接着方法についても特に制限はなく、イソシアネート系、エポキシ系、ウレタン系、シリコーン系、アクリル系等の各種市販の接着材を使用することができる。前記接着剤は、一液硬化、二液以上混合硬化を問わず、製造工程に合わせて適宜選択することが可能である。加えて、保持ピン接着後の圧縮せん断接着強さ（ＪＩＳ　Ｋ　６８５２－１９９４）が高ければ高いほど、歯冠補綴物の加工時に保持ピンが外れる可能性が下がるが、加工機からブロックが受ける力は３００Ｎ程度であるため、５００Ｎ以上としておけば脱落せずに加工することが可能である。接着力を高める方法としては既存の一般的な知見を用いることが可能であり、表面を粗造化したり、表面積を増やし、接着剤を保持するための溝などの構造を設けることで高めることが適宜可能である。

　以下、実施例によって本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。

　ペースト状重合硬化性組成物の原料として使用した化合物とその略号を以下に示す。

　［重合性単量体］
　　・Ａ－１：トリエチレングリコールジメタクリレート
　　・Ａ－２：１,６-ビス（メタクリルエチルオキシカルボニルアミノ）トリメチルヘキサン。

　［無機フィラー］
　　・Ｂ－１：平均粒径０．２μｍ、屈折率１．５４の球状シリカジルコニア（γ－メタクリロイロキシプロピルトリメトキシシランを用いて表面処理を行ったもの）
　　・Ｂ－２：平均粒径０．０１５μｍ、屈折率１．４６の凝集シリカ。

　［有機－無機複合フィラー］
　　・ＣＦ－１：平均粒径１２μｍ、屈折率１．５２の、無機成分がシリカジルコニア（γ－メタクリロイロキシプロピルトリメトキシシランを用いて表面処理を行ったもの）であり、有機成分が１,６-ビス（メタクリルエチルオキシカルボニルアミノ）トリメチルヘキサンの硬化体からなる有機－無機複合フィラー。

　［重合開始剤］
　　・Ｃ－１：過酸化ベンゾイル。

　［顔料］　
　　・赤色顔料（ピグメントレッド）
　　・黄色顔料（ピグメントイエロー）
　　・青色顔料（ピグメントブルー）
　　・白色顔料（酸化チタン）

　実施例１
　（１）第１ペースト状重合硬化性組成物（第１流動ペースト）：１－１の調製
　Ａ-１：２５質量部及びＡ-２：７５質量部を混合して、重合性単量体組成物成分を調製した。これとは別に、Ｂ-１：５０質量部、ＣＦ－１：５０質量部、Ｂ-２：０．０５質量部及びＣ－１：０．４質量部を混合して、フィラー組成物を調製した。次いで、上記フィラー組成物８２質量％に対し、上記重合性単量体組成物１８質量％を添加し、更に赤・黄・青・白顔料をこれらの混合物１００質量部に対してそれぞれ０．２、０．０８、０．１７、０．０２質量部添加してからプラネタリーミキサーを用いて均一になるまで混合した後に、真空脱泡を行い、第１流動ペースト：１－１を調製した。なお、Ｂ-１及びＣＦ－１は第１流動ペーストの硬化体に光拡散性を付与するものである。

　（２）第２ペースト状重合硬化性組成物（第２流動ペースト）：２－１の調製
　添加する顔料の種類及び量（前記混合物１００質量に対する質量部）を、赤・黄・青・白顔料をこれらの混合物１００質量部に対してそれぞれ０．２５、０．１１、０．１９、０．０１質量部に代える他は上記と同様にして第２流動ペースト：２－１を調製した。

　（３）中間ペースト状重合硬化性組成物（中間流動ペースト）：３－１の調製
　第１ペースト状重合硬化性組成物：１－１と、第２ペースト状重合硬化性組成物：２－１と、を混合比（質量比）１－１：２－１＝１：１で混合することにより、中間流動ペーストを調製した。

　（４）被切削部となるＨＲ積層体の作製
　同一形状を有し、内部の柱状空洞部が１８．５ｍｍ×１５ｍｍ×９．５ｍｍである２つの型枠ユニットの組み合わせからなる型枠キット準備し、夫々の型枠キットに１８．３ｍｍ×１４．８ｍｍ×２．０ｍｍである押出板を摺動可能に嵌挿して閉鎖側開口を塞いでから、一方の型枠ユニット（第１型枠ユニット）に第１流動ペースト及び中間流動ペーストを充填してペースト充填第１型枠ユニットを作製すると共に、他方の型枠ユニット（第２型枠ユニット）に第２流動ペーストを充填してペースト充填第２型枠ユニットを作製した。このとき、押出板の位置を調整して、第１ペースト層（第一層）の厚さＴ_１、第２ペースト層（第二層）の厚さＴ_１及び中間ペースト層（中間層）の厚さＴ_Ｍ１が、Ｔ_１＝Ｔ_２＝６．８ｍｍ、Ｔ_Ｍ１＝１．５ｍｍとなるようにした。

　次いで、本実施形態の凸曲面接合製法を採用して両充填型枠ユニットの接合面を接合させて、ペースト積層体充填連結型枠を作製した後に重合硬化を行い、被切削部となるＨＲ積層体を得た。

　（５）各流動ペーストの硬化体及びＨＲ積層体の評価
　各流動ペーストの硬化体のコントラスト比（Ｙ_ｂ／Ｙ_Ｗ）、第１ペースト状重合硬化性組成物の硬化体と第２ペースト状重合硬化性組成物の硬化体の色差：ΔＥ^＊、及びＨＲ積層体の外観評価を次のようにして行った。結果を表３に示す。

　［コントラスト比測定］
　各流動ペーストから直径３０ｍｍ×厚さ１．００±０．０１ｍｍの形状の硬化体試料に成形し、色差計（東京電色製、ＴＣ－１８００ＭＫＩＩ）を用いて、三刺激値のＹ値を背景色黒及び白で測定した。下記式に基づいてコントラスト比（Ｙ_ｂ／Ｙ_Ｗ）を計算した。
  　コントラスト比＝背景色黒の場合のＹ値（Ｙ_ｂ）／背景色白の場合のＹ値（Ｙ_Ｗ）。

　［色差測定］
　第１及び第２流動ペーストから、それぞれ直径３０ｍｍ×厚さ１．００±０．０１ｍｍの形状の硬化体試料を成形し、色差計（東京電色製、ＴＣ－１８００ＭＫＩＩ）を用いて、背景色白でＬ^＊、ａ^＊、ｂ^＊の測定を行った。得られた各値の差、ΔＬ^＊、Δａ^＊及びΔｂ^＊に基づき、下記式により色差：ΔＥ^＊を求めた。
　　ΔＥ^＊＝｛（ΔＬ^＊）^２＋（Δａ^＊）^２＋（Δｂ^＊）^２｝^１／２

　［ＨＲ積層体外観評価］
　ＨＲ積層体外観を目視にて、下記４段階で評価した。
　　Ａ：極めて自然なグラデーションを有している
　　Ｂ：自然なグラデーションを有している
　　Ｃ：移行層が目立たない
　　Ｄ：移行層が不自然に見える。

　実施例２～１８及び比較例１～２
　実施例１における第流動１ペースト：１－１の調製において、原料組成を表１に示すように変える他は同様にして、第１流動ペースト：１－２及び１－３を調製した。また、中間流動ペースト：３－１の調製において用いる第１流動ペーストの種類及び第１流動ペーストと第２流動ペーストの混合比を表２に示すように変える他は同様にして中間流動ペースト：３－２～３－５を調製した。そして、表３に示す組み合わせ及び層厚となるようにする他は実施例１と同様にしてペースト充填第１及び第２型枠ユニット作製、ペースト積層体充填連結型枠の作製及び重合硬化を行い、各実施例のＨＲ積層体を得た。
  なお、表１にけるＢ－１及びＣＦ－1の質量部はフィラー組成物における質量部を表し、顔料のｐｐｍは重合性単量体成分とフィラー組成物の混合物の総質量に対する質量比（質量ｐｐｍ）を表している。

　また、各ペースト状重合硬化性組成物硬化体及びＨＲ積層体について実施例１と同様の評価を行った。結果を表３、表４に示す。なお表２～４における「↑」は、「同上」を意味する。

　１　歯科加工用ブロック
　１ａ　第一層
　１ａ´　第１ＨＲ層
　１ｂ　第二層
　１ｂ´　第２ＨＲ層
　１ｃ　中間層
　１ｃ´　中間ＨＲ層
　２　ブランク保持ピン
　３　第１型枠ユニット
　３ａ　押出板
　３ｂ　閉鎖側開口
　３ｃ　供給側開口
　４　第２型枠ユニット
　４ａ　押出板
　４ｂ　閉鎖側開口
　４ｃ　供給側開口
　５　充填具
　５ａ　保持板
　５ａ１　突出部
　５ｂ　位置決めブロック
　５ｂ１　段部
　５ｃ　充填盤
　５ｃ１　支持面
　５ｃ２　ペースト流路
　５ｃ３　ペースト流路
　５ｄ　型枠ユニット収容部
　５ｅ　充填ノズル
　６　積層装置
　６ａ　保持板
　６ａ１　位置決めピン
　６ａ２　透孔
　６ｂ　押上板
　６ｂ１　押上ロッド
　７　型枠ユニット保持装置
　７ａ、７ｂ　保持枠
　７ｃ　底板
　７ｄ　押圧ブロック
　１０　歯科用補綴物
　Ｐ　流動性ペースト
　Ｐａ　ペースト接合面

 

Claims (6)

1. 　重合性単量体、無機フィラー及び重合開始剤を含むペースト状重合硬化性組成物からなる層が複数層積層されたペースト積層体の硬化体からなる被切削部を有する歯科加工用ブランクを製造する方法において、
   　Ａ：　夫々、両端が開口し、内部に柱状空洞部が形成された筒状体からなる第１型枠ユニット及び第２型枠ユニットからなる型枠キットであって、これら２つの型枠ユニットを前記筒状体の軸方向に連結することにより、両型枠ユニットの筒状体及び柱状空洞部が夫々連結して形成された連結筒状体及び連結柱状空洞部を有する連結型枠を形成し得る前記型枠キットを準備する工程；
   　Ｂ：互いに色調の異なる第１ペースト状重合硬化性組成物及び第２ペースト状重合硬化性組成物、並びに、これらペースト状重合硬化性組成物の色調の中間色を有する１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物を準備する工程、　
   　Ｃ：　前記第１型枠ユニットに前記第１ペースト状重合硬化性組成物と前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の１種とを、充填して、均一な厚さを有する第１ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する前記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で前記第１型枠ユニット内に充填されたペースト充填第１型枠ユニットを作製すると共に、　
   　前記第２型枠ユニットに前記第２ペースト状重合硬化性組成物、又は、前記第２ペースト状重合硬化性組成物と前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物が２種ある場合における他の１種とを充填して、前記第２型枠ユニットに前記第２ペースト状重合硬化性組成物が充填されたペースト充填第２型枠ユニット、又は、均一な厚さを有する前記第２ペースト状重合硬化性組成物層と均一な厚さを有する前記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層とが積層された状態で前記第２型枠ユニット内に充填されたペースト充填第２型枠ユニットを作製する工程；　　　
   　Ｄ：　上記工程で得られた前記ペースト充填第１型枠ユニット及び前記ペースト充填第２型枠ユニットを、前記第１ペースト状重合硬化性組成物層と前記第２ペースト状重合硬化性組成物層とが、前記１又は２種の中間色ペースト状重合硬化性組成物層を介して積層されるように連結して、前記連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、各ペースト充填型枠ユニットに充填されたペースト状重合硬化性組成物を接合してペースト積層体を形成することにより、ペースト積層体充填連結型枠を得る工程；　　　
   　Ｅ：　前記連結柱状空洞部内部の前記ペースト積層体を硬化させて硬化体とする硬化工程；
   を含み、
   　前記工程Ｃにおいて、前記ペースト充填第１型枠ユニットに充填された前記第１ペースト状重合硬化性組成物及び前記１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の層の厚さを夫々、Ｔ_１及びＴ_Ｍ１とし、前記ペースト充填第２型枠ユニットに充填された前記第２ペースト状重合硬化性組成物及び前記他の１種の中間色ペースト状重合硬化性組成物の層の厚さを夫々、Ｔ_２及びＴ_Ｍ２としたときに、下記式（１）～（３）　
   　　Ｔ_Ｍ１／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１）＝０～０．３０　　（１）
   　　Ｔ_Ｍ２／（Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）＝０～０．３０　　（２）
   　　（Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_Ｍ２）／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１＋Ｔ_２＋Ｔ_Ｍ２）＝０．０１～０．３０　　（３）
   に示される関係を全て満足するようにする、
   ことを特徴とする歯科加工用ブランクの製造方法。
2. 　Ｔ_Ｍ１／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１）は、０を超え０．３０以下である、請求項１に記載の歯科加工用ブランクの製造方法。
3. 　Ｔ_Ｍ１／（Ｔ_１＋Ｔ_Ｍ１）は、０．０５～０．２５である、請求項１に記載の歯科加工用ブランクの製造方法。
4. 　前記工程Ｃでは、前記第１型枠ユニット及び前記第２型枠ユニットの夫々について、前記柱状空洞部内に充填される前記ペースト状重合硬化性組成物と接触する平坦な接触面を有し、充填された前記ペースト状重合硬化性組成物を他方側の開口である供給側開口から押し出すための押出板を、前記柱状空洞部内を進退自在且つ着脱自在に嵌挿して各型枠ユニットの一方の端部開口である閉鎖側開口を塞いでから前記柱状空洞部内に、前記第１型枠ユニットにおいては前記接触面が第１ペースト状重合硬化性組成物と接触するようにし、前記第２型枠ユニットにおいては前記接触面が第２ペースト状重合硬化性組成物と接触するようにして、前記ペースト状重合硬化性組成物を密に充填することによって、一方側の開口である閉鎖側開口が前記押出板で塞がれ、前記他方側の開口である前記供給側開口に平面状又は実質的に平面状のペースト接合面が形成された、前記ペースト充填第１型枠ユニット及び前記ペースト充填第２型枠ユニットを作製し、　　　
   　前記工程Ｄは、
   　　Ｄａ１：　前記ペースト充填第１型枠ユニット及び前記ペースト充填第２型枠ユニットの少なくとも一方について、前記押出板を供給側開口に向けて移動させて前記ペースト状重合硬化性組成物を押し出して、前記ペースト状重合硬化性組成物の一部を前記供給側開口から突出せしめて、前記ペースト接合面を凸曲面状とする工程；及び　
   　　Ｄａ２：　前記工程後に、前記ペースト充填第１型枠ユニットの前記ペースト接合面と前記ペースト充填第２型枠ユニットの前記ペースト接合面とが重なるように両ペースト充填型枠ユニットを連結して、前記連結型枠を形成すると共に、その連結柱状空洞部内において、両ペースト充填型枠ユニットに充填された前記ペースト状重合硬化性組成物を接合して前記ペースト積層体を形成して、前記連結型枠の両端開口が前記押出板で実質的に塞がれた前記ペースト積層体充填連結型枠を得る工程；　
   を含む、
   請求項１～３のいずれか１つに記載の歯科加工用ブランクの製造方法。
5. 　夫々、均一な厚さを有し、互いに色調の異なる３層又は４層の光拡散性を有するハイブリッドレジン（ＨＲ）からなるＨＲ層が積層したハイブリッドレジン（ＨＲ）積層体からなる被切削部を有する歯科加工用ブランクであって、
   　前記ＨＲ積層体における一方の端及び他方の端のＨＲ層を、夫々、第１ＨＲ層及び第２ＨＲ層とし、両端のＨＲ層の間に介在するＨＲ層が１つである場合には当該ＨＲ層を第１中間ＨＲ層とし、両端のＨＲ層の間に介在するＨＲ層が２つである場合には、第１ＨＲ層側を第１中間ＨＲ層とし、第２ＨＲ層側を第２中間ＨＲ層としたときに、
   　前記第１中間ＨＲ層及び前記第２中間ＨＲ層は、前記第１ＨＲ層の色調と前記第２ＨＲ層の色調との中間の色調を有し、前記第２中間ＨＲ層が存在する場合、当該第２中間ＨＲ層の色調は、前記第１中間ＨＲ層の色調よりも前記第２第ＨＲ層の色相に近い色調を有し、　
   　前記ＨＲ積層体の各層の厚さを、夫々、前記第１ＨＲ層の厚さ：Ｔ´_１、前記第２ＨＲ層の厚さ：Ｔ´_２、前記第１中間ＨＲ層の厚さ：Ｔ´_Ｍ１、前記第２中間ＨＲジン層の厚さ：Ｔ´_Ｍ２として表し、全厚さ（Ｔ´_１＋Ｔ´_Ｍ１＋Ｔ´_２＋Ｔ´_Ｍ２）をＴ´で表したときに、下記式（１´）及び（２´）
   　　（Ｔ´_Ｍ１＋Ｔ´_Ｍ２）／Ｔ´＝０．０１～０．３０　　（１´）
   　　Ｔ´_１／Ｔ´_２＝０．８～１．２　　（２´）
   に示される関係を満足する、前記歯科加工用ブランク。
6. 　前記第１ＨＲ層、前記第２ＨＲ層、前記第１中間ＨＲ層及び前記第２中間ＨＲ層の各層を構成するＨＲの透明性の指標となる、下記式
   　　コントラスト比＝Ｙｂ／Ｙｗ
   （式中、Ｙは、厚さ０．３ｍｍ±０．０１ｍｍの試料について分光光度計を用いた分光反射率測定によって得られるＹ値を意味し、Ｙｂ及びＹｗは、夫々、背景色黒及び背景色白で測定された上記Ｙ値を表す。）
   で定義されるコントラスト比が全て０．２０～０．３０の範囲にあり、すべての層においてその差が０．１以下であり、
   　前記第１ＨＲ層を構成するＨＲの色調と前記第２ＨＲ層を構成するＨＲの色調の差の指標となり、下記式
   　　ΔＥ^＊＝｛（ΔＬ^＊）^２＋（Δａ^＊）^２＋（Δｂ^＊）^２｝^１／２
   　　　　＝｛（Ｌ１^＊－Ｌ２^＊）^２＋（ａ１^＊－ａ２^＊）^２＋（ｂ１^＊－ｂ２^＊）^２｝^１／２
   　（式中、Ｌ^＊、ａ^＊及びｂ^＊は、厚さ１．０±０．１ｍｍの試料について分光光度計を用いた背景色白での分光反射率測定によって得られるＬ^＊、ａ^＊及びｂ^＊の値を意味し、Ｌ１^＊、ａ１^＊及びｂ１^＊並びにＬ２^＊、ａ２^＊及びｂ２^＊は、夫々、前記第１ＨＲ層を構成するＨＲ並びに前記第２ＨＲ層を構成するＨＲのＬ^＊、ａ^＊及びｂ^＊の値を表す。）
   で定義される色差：ΔＥ^＊が１～６の範囲内である、
   請求項５に記載の歯科加工用ブランク。
   
    

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