WO2022030252A1

WO2022030252A1 - ステータ用絶縁材料、ステータ、及びステータの製造方法

Info

Publication number: WO2022030252A1
Application number: PCT/JP2021/027201
Authority: WO
Inventors: 智雄西山; 成俊村杉
Original assignee: 昭和電工マテリアルズ株式会社
Priority date: 2020-08-07
Filing date: 2021-07-20
Publication date: 2022-02-10
Also published as: EP4195462A4; TW202208487A; JPWO2022030252A1; EP4195462A1

Abstract

ステータ用絶縁材料は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有し、ステータのコイル間の絶縁に用いられる。

Description

ステータ用絶縁材料、ステータ、及びステータの製造方法

　本開示は、ステータ用絶縁材料、ステータ、及びステータの製造方法に関する。

　従来、モータにおけるステータのコイルの固定にはワニスを用いる方法が一般的であった。例えば特許文献１には、コイルとティースの間に絶縁紙を設け、絶縁紙とコイルとの間にワニスを含浸させて硬化してなるステータの構成が記載されている。

　また、コイルとコアの間を樹脂でモールドする方法も提案されている。例えば、特許文献２には、コイルとコアを嵌め合わせて、当該コイルとコアとの間及びコイルサイド端面を樹脂モールドすることによってコイルとコアとを一体成形して作製されるステータが開示されている。

　特許文献３には、コイルと固定子鉄心をエポキシ樹脂等の合成樹脂により樹脂モールド部で固定することでステータを構成する方法が記載されている。

　特許文献４には、熱硬化性樹脂組成物の硬化体により構成される固定子が開示されている。また、当該熱硬化性樹脂組成物は、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及び不飽和ポリエステル樹脂からなる群より選択される１種又は２種以上の熱硬化性樹脂と、無機充填材と、を含むことが開示されている。

特開２０１９－１７０１０５号公報特開２００９－２６１０８６号公報国際公開第２０１３／１２１５９０号特開２０１７－５８７０号公報

　一方、近年、特にハイブリッド車、電気自動車等の車両用のモータにおいては、高出力化、低燃費化等を目的としてさらなる高性能化が進められている。加えて、広い車内空間の確保、車両の軽量化、低コスト化等を目的として、モータの小型化に対する要求も高まっている。モータの高性能化及び小型化に伴い、コイルの高密度化による巻き数の増加及びコイル間距離の狭ギャップ化が進んでいる。しかしながら、これまでの技術において、コイルの高密度化に対応し、優れた絶縁性を担保しうる絶縁材料の検討は行われていない。

　本開示は、高密度化したコイルを有するステータに好適に適用可能なステータ用絶縁材料、並びに当該ステータ用絶縁材料により絶縁されたコイルを有するステータ及びその製造方法を提供することに関する。

　上記課題を解決するための手段は、以下の態様を含む。
＜１＞　エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有し、ステータのコイル間の絶縁に用いられる、ステータ用絶縁材料。
＜２＞　前記硬化剤がフェノール硬化剤を含む、＜１＞に記載のステータ用絶縁材料。
＜３＞　前記無機充填材が、シリカ、アルミナ、及び酸化マグネシウムからなる群より選択される少なくとも１つを含む、＜１＞又は＜２＞に記載のステータ用絶縁材料。
＜４＞　前記無機充填材の含有率が、前記ステータ用絶縁材料の全質量に対して５０質量％以上である、＜１＞～＜３＞のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料。
＜５＞　前記無機充填材の含有率が、前記ステータ用絶縁材料の全質量に対して７０質量％以上である、＜４＞に記載のステータ用絶縁材料。
＜６＞　前記無機充填材の含有率が、前記ステータ用絶縁材料の全質量に対して８０質量％以上である、＜５＞に記載のステータ用絶縁材料。
＜７＞　前記無機充填材の最大粒子径が１００μｍ以下である、＜１＞～＜６＞のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料。
＜８＞　前記無機充填材の、走査型電子顕微鏡観察における平均アスペクト比が０．８～１．０である、＜１＞～＜７＞のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料。
＜９＞　＜１＞～＜８＞のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料により絶縁されたコイルを有するステータ。
＜１０＞　＜１＞～＜８＞のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料によりコイル間を絶縁することを含む、ステータの製造方法。
＜１１＞　前記コイル間の絶縁がトランスファ成形により行われる、＜１０＞に記載のステータの製造方法。
＜１２＞　エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有する絶縁材料の、ステータのコイル間の絶縁のための使用方法。

　本開示によれば、高密度化したコイルを有するステータに好適に適用可能なステータ用絶縁材料、並びに当該ステータ用絶縁材料により絶縁されたコイルを有するステータ及びその製造方法が提供される。

　以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。

　本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
　本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
　本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
　本開示において各成分に該当する粒子は複数種含まれていてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
　本開示において「層」との語には、当該層が存在する領域を観察したときに、当該領域の全体に形成されている場合に加え、当該領域の一部にのみ形成されている場合も含まれる。

≪ステータ用絶縁材料≫
　本開示のステータ用絶縁材料は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有し、ステータのコイル間絶縁に用いられる。発明者らは、コイル間の優れた絶縁性を得ることが可能な絶縁材料の開発を試み、エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有する絶縁材料が、充填性及び寸法安定性において優れた性能を有することから、ステータのコイル間の絶縁に好適に利用可能であることを見出した。なお、本開示において絶縁とは電気的絶縁を意味する。

　本開示のステータ用絶縁材料は、エポキシ樹脂及び硬化剤（すなわちエポキシ樹脂の硬化剤）以外の樹脂材料を含有していてもよいが、寸法安定性等の効果を特に良好に発揮する観点からは、ステータ用絶縁材料における、無機充填材を除く成分中の、エポキシ樹脂及び硬化剤（すなわちエポキシ樹脂の硬化剤）の合計含有率は、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい。例えば、硬化剤としてフェノール硬化剤を用いる場合には、ステータ用絶縁材料における、無機充填材を除く成分中の、エポキシ樹脂とフェノール硬化剤の合計含有率が、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい。以下、ステータ用絶縁材料における、無機充填材を除く成分を、便宜上「樹脂成分」ということがある。
　以下、本開示のステータ用絶縁材料の各成分について詳述する。

＜エポキシ樹脂＞
　本開示のステータ用絶縁材料は、エポキシ樹脂を含む。エポキシ樹脂は、分子中にエポキシ基を有するものであればその種類は特に制限されない。エポキシ樹脂は、常温常圧下（例えば、２５℃、大気圧下）において固体であっても液状であってもよく、固体であることが好ましい。
　エポキシ樹脂として具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物と、を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物と、を酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。エポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　なかでも機械的強度の観点から好ましいエポキシ樹脂としては、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等の多官能型エポキシ樹脂が挙げられる。

　エポキシ樹脂のエポキシ当量（分子量／エポキシ基数）は、特に制限されない。機械的強度の観点からは、エポキシ樹脂のエポキシ当量は１００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。

　エポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。

　エポキシ樹脂が固体である場合、その軟化点又は融点は特に制限されない。成形性の観点からは、エポキシ樹脂の軟化点又は融点は４０℃～１８０℃であることが好ましく、ステータ用絶縁材料の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃～１３０℃であることがより好ましい。

　エポキシ樹脂の融点は示差走査熱量測定（ＤＳＣ）で測定される値とし、エポキシ樹脂の軟化点はＪＩＳ　Ｋ　７２３４：１９８６に準じた方法（環球法）で測定される値とする。

　エポキシ樹脂の含有率は特に制限されない。流動性、充填性等の観点からは、エポキシ樹脂の含有率は、ステータ用絶縁材料の全質量に対して、５質量％以上であることが好ましく、８質量％以上であることが好ましい。また、機械的強度等の観点からは、エポキシ樹脂の含有率は、ステータ用絶縁材料の全質量に対して、２０質量％以下であることが好ましく、１５質量％以下であることがより好ましい。かかる観点から、エポキシ樹脂の含有率は、ステータ用絶縁材料の全質量に対して、５質量％～２０質量％であることが好ましく、８質量％～１５質量％であることがより好ましく、８質量％～１２質量％であってもよく、１０質量％～１５質量％であってもよい。

＜硬化剤＞
　ステータ用絶縁材料は硬化剤を含有する。硬化剤は、エポキシ樹脂のエポキシ基と反応してエポキシ樹脂を硬化させうるものであれば特に制限されない。硬化剤としては、フェノール硬化剤（フェノール性水酸基を分子中に有する化合物）、アミン硬化剤、酸無水物硬化剤、ポリメルカプタン硬化剤、ポリアミノアミド硬化剤、イソシアネート硬化剤、ブロックイソシアネート硬化剤等が挙げられる。耐熱性、高強度、及び充填性の観点からは、硬化剤は、フェノール硬化剤が好ましい。硬化剤は、２５℃、大気圧下において固体であっても液状であってもよく、固体であることが好ましい。

　フェノール硬化剤として具体的には、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の多価フェノール化合物；フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等のアルデヒド化合物と、を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等と、から合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジシクロペンタジエンと、から共重合により合成されるジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物と、を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂；これら２種以上を共重合して得たフェノール樹脂などが挙げられる。フェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。硬化性、機械的強度等の観点から好ましいフェノール樹脂としては、ノボラック型フェノール樹脂が挙げられる。

　硬化剤の官能基当量（フェノール硬化剤の場合は水酸基当量、アミン硬化剤の場合は活性水素当量）は、特に制限されない。機械的強度の観点からは、硬化剤の官能基当量は７０ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、８０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。

　フェノール硬化剤の場合における水酸基当量は、ＪＩＳ　Ｋ００７０：１９９２に準拠して測定された水酸基価に基づいて算出された値をいう。また、アミン系硬化剤の場合における活性水素当量は、ＪＩＳ　Ｋ７２３７：１９９５に準拠して測定されたアミン価に基づいて算出された値をいう。

　硬化剤が固体である場合、その軟化点又は融点は、特に制限されない。硬化剤の軟化点又は融点は、成形性の観点からは、４０℃～１８０℃であることが好ましく、ステータ用絶縁材料の取扱い性の観点からは、５０℃～１３０℃であることがより好ましい。

　硬化剤の融点又は軟化点は、エポキシ樹脂の融点又は軟化点と同様にして測定される値とする。

　エポキシ樹脂と硬化剤との当量比、すなわちエポキシ樹脂中のエポキシ基数に対する硬化剤中の官能基数の比（硬化剤中の官能基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限されない。それぞれの未反応分を少なく抑える観点からは、エポキシ樹脂と硬化剤との当量比は０．５～２．０の範囲に設定されることが好ましく、０．６～１．３の範囲に設定されることがより好ましい。成形性の観点からは、エポキシ樹脂と硬化剤との当量比は０．８～１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。

＜無機充填材＞
　ステータ用絶縁材料は、球状の無機充填材を含有する。本開示の無機充填材における「球状」とは、真球状だけではなく、楕円球状又は略球状のものも含み、表面には凹凸があってもよく、粒子内に空隙があってもよい。楕円球状又は略球状の粒子の場合、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察における円形度が０．８～１．０の粒子を球状の無機充填材に含めるものとする。
　本開示において無機充填材の「円形度」とは、下記式で求められる値である。円形度が１に近いほど粒子形状が真円に近いことを意味する。
　円形度＝４π×（面積）÷（周囲長）^２
　面積：ＳＥＭ観察により求められた粒子の面積
　周囲長：ＳＥＭ観察により求められた粒子の周囲長

　球状の無機充填材のＳＥＭ観察における平均円形度は０．８～１．０であることが好ましく、０．９～１．０であることがより好ましい。
　平均円形度は、ＳＥＭ画像において任意に選択した１００個の粒子の円形度の算術平均値とする。無機充填材の円形度は、必要に応じて公知の画像解析手段を用いて算出することができる。

　本開示のステータ用絶縁材料には球状以外の形状（板状、針状、繊維状、多角形状等）を有する無機充填材を含んでいてもよいが、充填性及び機械的強度をより向上する観点から、無機充填材全体における球状の無機充填材の含有率は５０個数％以上であることが好ましく、７０個数％以上であることがより好ましく、９０個数％以上であることが好ましい。上記球状の無機充填材の個数基準の割合は、無機充填材のＳＥＭ画像から無作為に選択した１０００個の粒子における球状粒子の割合とする。

　上記球状の無機充填材のＳＥＭ観察における平均アスペクト比は０．８～１．０であることが好ましく、０．９～１．０であることがより好ましい。本開示において無機充填材の「アスペクト比」とは、粒子の短軸の長さを長軸の長さで除した値（短軸／長軸）を表す。また、無機充填材の平均アスペクト比は、無機充填材のＳＥＭ画像から無作為に選択した１００個の粒子のアスペクト比の算術平均値とする。無機充填材のアスペクト比は、無機充填材の画像から、必要に応じて公知の画像解析手段を用いて算出することができる。

　無機充填材の種類は特に制限されない。例えば、無機充填材としては、溶融シリカ、結晶シリカ等のシリカ、ガラス、アルミナ、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カルシウム、窒化珪素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化マグネシウム、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、タルク、クレー、マイカ等の微粉未、又はこれらを球形化したビーズなどが挙げられる。難燃効果を有する無機充填材を用いてもよい。難燃効果を有する無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛の複合水酸化物等の複合金属水酸化物、硼酸亜鉛などが挙げられる。　　

　なかでも、成形性の観点から、無機充填材はシリカ、アルミナ、及び酸化マグネシウムからなる群より選択される少なくとも１つを含むことが好ましい。無機充填材がシリカ、アルミナ、及び酸化マグネシウムからなる群より選択される少なくとも１つを含む場合、当該シリカ、アルミナ、及び酸化マグネシウムからなる群より選択される少なくとも１つの合計量は、無機充填材の全質量に対して７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい。

　無機充填材の含有率は特に制限されず、ステータ用絶縁材料の全質量に対して５０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることがさらに好ましく、８０質量％以上であってもよい。無機充填材の含有率がステータ用絶縁材料の全質量に対して５０質量％以上であると、コイル間の絶縁性をより向上させることができる傾向にある。また、吸水率を下げ、耐薬品性を向上できる傾向にある。成形時の流動性を担保し、空隙への充填性を向上する観点からは、無機充填材の含有率は、ステータ用絶縁材料の全質量に対して９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることがより好ましく、８５質量％以下であることがさらに好ましく、８０質量％以下であってもよい。以上の観点から、無機充填材の含有率は、ステータ用絶縁材料の全質量に対して５０質量％～９５質量％であることが好ましく、６０質量％～９０質量％であることがより好ましく、７０質量％～９０質量％であることがさらに好ましく、７０質量％～８５質量％であることが特に好ましく、７０質量％～８０質量％であってもよく、８０質量％～９０質量％であってもよい。

　ステータ用絶縁材料を硬化物としたとき、硬化物中の無機充填材の含有率は、次のようにして測定することができる。まず、硬化物の総質量を測定し、該熱硬化物を４００℃で２時間、次いで７００℃で３時間焼成し、樹脂成分を蒸発させ、残存した無機充填材の質量を測定する。硬化物の総質量に対する無機充填材の質量の割合を得て、無機充填材の含有率とする。

　無機充填材の平均粒子径は特に制限されない。狭い隙間への充填性の観点からは、無機充填材の平均粒子径は５０μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以下であることがより好ましく、２０μｍ以下であることがさらに好ましい。また、硬化物の機械的強度の観点からは、無機充填材の平均粒子径は５μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、１５μｍ以上であることがさらに好ましい。かかる観点からは、無機充填材の平均粒子径は５μｍ～５０μｍであることが好ましく、１０μｍ～３０μｍであることがより好ましく、１０μｍ～２０μｍであることがさらに好ましく、１５μｍ～２０μｍであることが特に好ましい。無機充填材の平均粒子径は、レーザー散乱回折法粒度分布測定装置により測定された体積基準の粒度分布において、小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）として測定することができる。

　狭い隙間への充填性及びこれに伴う硬化物の機械的強度の観点から、無機充填材の最大粒子径は１００μｍ以下であることが好ましく、８０μｍ以下であることがより好ましく、６０μｍ以下であることがさらに好ましく、５０μｍ以下であってもよい。
　最大粒子径は、レーザー散乱回折法粒度分布測定装置により測定された体積基準の粒度分布において、小径側からの累積が９９％となるときの粒子径（Ｄ９９）として測定することができる。

＜その他の成分＞
　ステータ用絶縁材料は、エポキシ樹脂、硬化剤、及び無機充填材に加え、各種添加剤を含有してもよい。添加剤としては、硬化促進剤、カップリング剤、イオン交換体、離型剤、難燃剤、着色剤、応力緩和剤、密着性付与剤等が挙げられる。

（硬化促進剤）
　ステータ用絶縁材料は、硬化促進剤を含有してもよい。硬化促進剤の種類は特に制限されず、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール等のイミダゾール類；１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］－７－ウンデセン等の３級アミン類；テトラ－ｎ－ブチルホスホニウムテトラフェニルボレート等のホスホニウム塩；トリフェニルホスフィンなどが挙げられる。硬化促進剤は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　ステータ用絶縁材料が硬化促進剤を含有する場合、硬化促進剤の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～１５質量部であることがより好ましい。

（カップリング剤）
　ステータ用絶縁材料は、樹脂成分と無機充填材の相溶性の向上、基材への密着性の向上等の観点から、カップリング剤を含有してもよい。カップリング剤としては、エポキシシラン、フェニルシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、フェニルアミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等のシラン化合物、チタン化合物、アルミニウムキレート化合物、アルミニウム／ジルコニウム化合物などが挙げられる。カップリング剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　ステータ用絶縁材料がカップリング剤を含有する場合、カップリング剤の量は、無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部～５質量部であることが好ましく、０．１質量部～２．５質量部であることがより好ましい。

（イオン交換体）
　ステータ用絶縁材料は、耐湿性、耐熱性等の向上の観点から、イオン交換体を含有してもよい。イオン交換体の種類は特に制限されず、ハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマスからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物等が挙げられる。イオン交換体は、１種を単独で用いても２種以上を併用してもよい。

　ステータ用絶縁材料がイオン交換体を含有する場合、その含有量は特に制限されない。例えば、イオン交換体の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～１５質量部であることがより好ましい。

（離型剤）
　ステータ用絶縁材料は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含有してもよい。離型剤の種類は特に制限されず、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　ステータ用絶縁材料が離型剤を含有する場合、その含有量は特に制限されない。例えば、離型剤の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部～１５質量部が好ましく、０．１質量部～１０質量部がより好ましく、０．１質量部～５質量部であってもよく、０．１質量部～３質量部であってもよい。離型剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部以上であると、離型性が十分に得られる傾向にある。離型剤の量が樹脂成分１００質量部に対して１５質量部以下であると、より良好な接着性が得られる傾向にある。

（難燃剤）
　ステータ用絶縁材料は、難燃剤を含有してもよい。難燃剤の種類は特に制限されず、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む有機又は無機の化合物、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を併用してもよい。

　ステータ用絶縁材料が難燃剤を含有する場合、その含有量は特に制限されない。例えば、難燃剤の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して１質量部～３００質量部であることが好ましく、２質量部～１５０質量部であることがより好ましい。

（着色剤）
　ステータ用絶縁材料は、着色剤を含有してもよい。着色剤の種類は特に制限されず、カーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等が挙げられる。着色剤は、１種を単独で用いても２種以上を併用してもよい。着色剤の含有量は目的等に応じて適宜選択してよい。　

（応力緩和剤）
　ステータ用絶縁材料は、応力緩和剤を含有してもよい。応力緩和剤の種類は特に制限されず、シリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル－ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル－スチレン－ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル－シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸ブチル共重合体等のコア－シェル構造を有するゴム粒子などが挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。応力緩和剤の含有量は目的等に応じて適宜選択してよい。

（密着性付与剤）
　ステータ用絶縁材料は、金属との密着性の向上及び絶縁性の向上の観点から、密着性付与剤を含有してもよい。密着性付与剤の種類は特に制限されず、例えば、カルボキシル基、水酸基、アミノ基等を有する化合物が挙げられる。密着性付与剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　ステータ用絶縁材料が密着性付与剤を含有する場合、その含有量は特に制限されず、樹脂成分１００質量部に対して、０．０１質量部～２０．０質量部であることが好ましく、５．０質量部～１０．０質量部であることがより好ましい。

〔ステータ用絶縁材料の調製方法〕
　ステータ用絶縁材料の調製方法は、特に制限されない。例えば、各成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、各成分を混合して撹拌し、予め加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。

〔ステータ用絶縁材料の特性〕
（性状）
　ステータ用絶縁材料は、２５℃、大気圧下において固体であっても液状であってもよく、硬化物の機械的強度の観点からは固体であることが好ましい。ステータ用絶縁材料が固体である場合の形状は特に制限されず、粉状、粒状、タブレット状等が挙げられる。ステータ用絶縁材料がタブレット状である場合の寸法及び質量は、成形条件に合うような寸法及び質量となるようにすることが取り扱い性の観点から好ましい。

（粘度）
　ステータ用絶縁材料の粘度は、特に制限されない。狭い隙間への充填性の観点からは、ステータ用絶縁材料の粘度は１７５℃で１０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、５００Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、２００Ｐａ・ｓ以下であることがさらに好ましい。ステータ用絶縁材料の粘度の下限値は特に限定されず、例えば、１７５℃で１００Ｐａ・ｓ以上であってもよい。ステータ用絶縁材料の粘度は、高化式フローテスター（例えば、株式会社島津製作所製）によって測定することができる。

（成形収縮率）
　以下の方法により得られるステータ用絶縁材料の硬化物の成形収縮率は、０．３０％以下であることが好ましく、０．２５％以下であることがより好ましく、０．２０％以下であることがさらに好ましく、０．１５％以下であることが特に好ましい。成形収縮率は低いほど好ましい。
　ステータ用絶縁材料の硬化物を、１７５℃、５時間の条件で処理し、成形収縮率を下式より求める。
　成形収縮率（％）＝｛（処理前の硬化物の長さ－処理後の硬化物の長さ）／（処理前の硬化物の長さ）｝×１００
　上記硬化物の長さは、矩形の硬化物の任意の１辺の長さである。
　一態様において、上記成形収縮率は、ステータ用絶縁材料を、トランスファ成形機により金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で成形した硬化物の成形収縮率である。

（ガラス転移温度）
　ステータ用絶縁材料の硬化物のガラス転移温度（Ｔｇ）は、耐熱性及び機械的強度の観点から、１３０℃以上であることが好ましく、１５０℃以上であることがより好ましく、１７０℃以上であることがさらに好ましい。
　一態様において、上記ガラス転移温度は、例えば、ステータ用絶縁材料を、トランスファ成形機により金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、９０秒の条件で成形し、さらに１７５℃、５時間の条件で後硬化した硬化物のガラス転移温度が上記範囲である。
　ガラス転移温度は、例えば、以下のように測定することができる。硬化物を短冊状に切り出して試験片を作製し、引張りモードによる動的粘弾性測定を行って算出する。測定条件は、周波数１０Ｈｚ、昇温速度５℃／分、ひずみ０．１％とし、得られた温度－ｔａｎδ関係図において、ｔａｎδが最大となる温度を、ガラス転移温度とみなす。評価装置としては、例えば、ＲＳＡ－Ｇ２（ティー・エイ・インスツルメント社）を用いることができる。

（曲げ強度）
　以下の方法で測定される硬化物の曲げ強度は、８０ＭＰａ以上であることが好ましく、１００ＭＰａ以上であることがより好ましく、１２０ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。曲げ強度の上限は特に制限されない。
　絶縁材料の硬化物を２．０ｍｍ×５．０ｍｍ×４０ｍｍの直方体に切り出し、曲げ強度評価用の試験片を作製する。この試験片を用いて、テンシロン万能材料試験機（例えば、インストロン５９４８、インストロン社）で支点間距離３２ｍｍ、クロスヘッド速度１ｍｍ／ｍｉｎの条件で曲げ試験を行う。測定した結果を用いて、式（Ａ）から曲げ応力－変位カーブを作成し、その最大応力を曲げ強度とする。

σ＝３ＦＬ／２ｂｈ^２　・・・　式（Ａ）

σ：曲げ応力（ＭＰａ）
Ｆ：曲げ荷重（Ｎ）
Ｌ：支点間距離（ｍｍ）
ｂ：試験片幅（ｍｍ）
ｈ：試験片厚さ（ｍｍ）

　一態様において、上記曲げ強度は、ステータ用絶縁材料を、トランスファ成形機により金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で成形し、その後１７５℃、５時間の条件で後硬化した硬化物の曲げ強度である。

〔絶縁方法〕
　ステータ用絶縁材料を用いてコイル間を絶縁する方法は特に制限されず、トランスファ成形、インジェクション成形、圧縮成形等によりコイルを封止する方法が挙げられる。なかでも、トランスファ成形により、加圧及び加温条件下でコイルを封止することにより、ボイドの巻き込みを抑制しつつ密な封止が可能となり、絶縁性をより高めることができる傾向にある。本開示のステータ用絶縁材料は、球状の無機充填材を含有しており、球状以外の無機充填材を含有する場合に比べて流動性に優れることから、トランスファ成形による好適な成形が可能である。トランスファ成形の温度及び時間は、ステータ用絶縁材料の種類に応じて適宜選択することができる。例えば、成形は、金型温度１７０℃～１８０℃、成形圧力５ＭＰａ～１５０ＭＰａ、成形時間１分～３分の条件で行ってもよい。

　一実施形態において、トランスファ成形により、コイル部分を含むステータ全体を本開示のステータ用絶縁材料で一括封止してもよい。従来、主にサイズの制約から、トランスファ成形によってステータの封止を行うことは困難であった。しかしながら、本開示のステータ用絶縁材料を用いてトランスファ成形を行えば、簡便にコイル間の絶縁を行うことができる。また、ステータの部材毎に単独で封止を行ってもよい。

〔ステータ用絶縁材料の用途〕
　本開示のステータ用絶縁材料は、上述のように、ステータのコイル間の絶縁に使用することができる。

≪ステータ≫
　本開示のステータは、前述のステータ用絶縁材料により絶縁されたコイルを有する。コイルの巻き方は分布巻、集中巻等のいずれの巻き方であっても本開示のステータ用絶縁材料を適用することができる。

　コイルの材質は特に制限されない。例えば、コイルの材質としては、銅、アルミニウム、銀、及びこれらの合金等の導体が挙げられる。導体が樹脂等の絶縁層で被覆されてなるコイルを用いてもよい。

　本開示のステータは、ハイブリッド自動車用モータ、電気自動車用モータ、ハイブリッドディーゼル機関車用モータ、電気自動二輪車のモータ、エレベータ用モータ、建設機械に使用されるモータ等、各種モータに適用することができる。特に、本開示のステータは、コイル間の絶縁性に優れるため、高出力化又は小型化した車両用のモータであっても好適に適用することができる。

≪ステータの製造方法≫
　本開示のステータの製造方法は、ステータ用絶縁材料によりコイル間を絶縁することを含む。ステータ用絶縁材料、絶縁方法、及びステータの詳細は前述の通りである。
≪絶縁材料の使用≫
　本開示は、さらに、エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有する絶縁材料の、ステータのコイル間の絶縁のための使用を含む。絶縁材料、ステータ、及び絶縁方法の詳細は前述の通りである。

　以下にステータ用絶縁材料の試験データを記載する。本発明は以下の試験データに何ら制限されない。

＜絶縁材料の作製＞
　まず、下記に示す各成分を準備した。
・エポキシ樹脂：エポキシ当量１６３ｇ／ｅｑ～１７５ｇ／ｅｑ、軟化点５７℃～６３℃の多官能型エポキシ樹脂
・硬化剤：水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ、軟化点６８℃～７４℃のフェノールノボラック樹脂
・無機充填材１：Ｄ５０が１９．９μｍ（カタログ値）、最大粒子径５５μｍ以下の溶融シリカ粒子（平均円形度は０．８～１．０の範囲内であり、平均アスペクト比は０．９～１．０の範囲である。）

　比較用に、下記成分を準備した。
・フェノール樹脂：レゾールタイプ　
・無機充填材２：ガラス（繊維状無機充填材）

　表１に示す各成分を同表に示す量で配合しミキサーにて充分混合した後、２軸混練機を用い７０℃～１００℃の温度にて溶融混練した。次に、この溶融物を冷却した後、固体状になったものを粉末状に粉砕することにより、目的とする粉末状の絶縁材料を調製した。

＜評価＞
　作製された絶縁材料を、以下に示す各種試験によって評価した。絶縁材料の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で成形した。また、必要に応じて後硬化を１７５℃で５時間の条件で行った。

〔充填性〕
　０．３ｍｍのギャップを有する金型（Ｌ＝１００ｍｍ）を準備し、上記条件でトランスファ成形を行う。当該０．３ｍｍのギャップ部への未充填の有無の確認を目視にて行う。
　充填性は以下のように評価する。
Ａ：未充填部位なし　　　　　　　　　
Ｂ：フローマークが観察されるが、未充填部位なし

〔寸法安定性（成形収縮率）〕
　後硬化前後における成形収縮率を測定し、収縮率が少ない組成を良好とする。
　成形収縮率は下記式により求める。
　成形収縮率（％）＝｛（後硬化前の硬化物の長さ－後硬化後の硬化物の長さ）／（後硬化前の硬化物の長さ）｝×１００
　上記硬化物の長さは、矩形の硬化物の任意の１辺の長さである。

〔ガラス転移温度（Ｔｇ）〕
　以下の方法でガラス転移温度の測定を行い、高Ｔｇである組成を良好とする。
　後硬化後の硬化物を短冊状に切り出して試験片を作製し、引張りモードによる動的粘弾性測定を行ってガラス転移温度を算出する。測定条件は、周波数１０Ｈｚ、昇温速度５℃／分、ひずみ０．１％とし、得られた温度－ｔａｎδ関係図において、ｔａｎδが最大となる温度を、ガラス転移温度とみなす。評価装置としては、ＲＳＡ－Ｇ２（ティー・エイ・インスツルメント社）を用いる。

〔曲げ強度〕
　以下の方法で曲げ強度を測定し、高い曲げ強度を示す組成を良好とする。
　絶縁材料の後硬化後の硬化物を２．０ｍｍ×５．０ｍｍ×４０ｍｍの直方体に切り出し、曲げ強度評価用の試験片を作製する。この試験片を用いて、テンシロン万能材料試験機（インストロン５９４８、インストロン社）で支点間距離３２ｍｍ、クロスヘッド速度１ｍｍ／ｍｉｎの条件で曲げ試験を行う。測定した結果を用いて、式（Ａ）から曲げ応力－変位カーブを作成し、その最大応力を曲げ強度とする。

σ＝３ＦＬ／２ｂｈ^２　・・・　式（Ａ）

　実施例１、２では、絶縁材料の流動性に優れるため無機充填材の含有量を８５質量％まで高めても未充填箇所を生じることなく優れた充填性が得られた。なお、実施例１、２では、比較例１と比べて同等以上の流動性が得られている。
　また、実施例１、２の絶縁材料は、成形収縮率が低く、高精度の封止が可能なステータ用絶縁材料として好適に適用しうることがわかった。一方、比較例１では成形収縮率が高く、また、繊維配向によるフローマークが見られ、充填材の分布が不均一になりやすいことから、高い精度の要求されるステータ用絶縁材料には適用し難いことがわかった。

　ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定の結果、実施例１、実施例２、及び比較例１の絶縁材料のＴｇはそれぞれ１７５℃、１７５℃、及び３００℃であり、いずれも良好な耐熱性が得られることが分かった。
　曲げ強度の測定の結果、実施例１、実施例２、及び比較例１の絶縁材料の曲げ強度はそれぞれ１００ＭＰａ、１３０ＭＰａ、及び２００ＭＰａであり、いずれも良好な強度が得られることが分かった。

　以上の結果から、実施例のステータ用絶縁材料は、比較例のステータ用絶縁材料に比較して優れた充填性及び寸法安定性を有し、機械的強度及び耐熱性も良好であることがわかる。

　日本国特許出願第２０２０－１３４７８７号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に援用されて取り込まれる。

Claims

　エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有し、ステータのコイル間の絶縁に用いられる、ステータ用絶縁材料。
　前記硬化剤がフェノール硬化剤を含む、請求項１に記載のステータ用絶縁材料。
　前記無機充填材が、シリカ、アルミナ、及び酸化マグネシウムからなる群より選択される少なくとも１つを含む、請求項１又は請求項２に記載のステータ用絶縁材料。
　前記無機充填材の含有率が、前記ステータ用絶縁材料の全質量に対して５０質量％以上である、請求項１～請求項３のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料。
　前記無機充填材の含有率が、前記ステータ用絶縁材料の全質量に対して７０質量％以上である、請求項４に記載のステータ用絶縁材料。
　前記無機充填材の含有率が、前記ステータ用絶縁材料の全質量に対して８０質量％以上である、請求項５に記載のステータ用絶縁材料。
　前記無機充填材の最大粒子径が１００μｍ以下である、請求項１～請求項６のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料。
　前記無機充填材の、走査型電子顕微鏡観察における平均アスペクト比が０．８～１．０である、請求項１～請求項７のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料。
　請求項１～請求項８のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料により絶縁されたコイルを有するステータ。
　請求項１～請求項８のいずれか１項に記載のステータ用絶縁材料によりコイル間を絶縁することを含む、ステータの製造方法。
　前記コイル間の絶縁がトランスファ成形により行われる、請求項１０に記載のステータの製造方法。
　エポキシ樹脂と、硬化剤と、球状の無機充填材と、を含有する絶縁材料の、ステータのコイル間の絶縁のための使用方法。