WO2021246482A1 - 接合体の製造方法、接合体、及び導電粒子含有ホットメルト接着シート - Google Patents

接合体の製造方法、接合体、及び導電粒子含有ホットメルト接着シート Download PDF

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博之 熊倉
智幸 阿部
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Definitions

  • This technology relates to a method for manufacturing a bonded body using a hot melt adhesive sheet containing conductive particles and a bonded body.
  • ACF anisotropic conductive film
  • ACP anisotropic conductive paste
  • connection at low temperature is required from the viewpoint of reducing thermal damage of electronic components, preventing variation in heating temperature at the time of connection, reducing the load on mounting equipment, and the like.
  • Connection at low pressure is required from the viewpoint of damage caused by the characteristics of the substrate (thinness, configuration, material of the substrate). Connection in a short time is required from the viewpoint of productivity.
  • thermosetting resin since the conventional ACF uses a thermosetting resin, if it is intended to be connected at a low temperature and in a short time, it will be cured during storage, so that it is necessary to shorten the storage period, which is not practically suitable. There was something. Further, from the viewpoint of productivity, storage stability at room temperature for about 1 to 2 years may be required, but it may be difficult to cope with ACF using a thermosetting resin.
  • thermoplastic ACF composed of a crystalline resin and an amorphous resin has been proposed as an ACF that enables connection at low temperature, low pressure, and in a short time while maintaining sufficient connection resistance (for example,).
  • ACFs and ACPs are used for anisotropic conductive connection between a first electronic component and a second electronic component having a plurality of terminals facing each other, and are also a first electronic component or a second electronic component. It is also used for anisotropic conductive connection when at least one of the above is provided with a full-face electrode. It goes without saying that all the terminals are used for electrical connection, which is a full-face electrode.
  • This technology has been proposed in view of such conventional circumstances, and is a method for manufacturing a bonded body capable of obtaining excellent adhesive strength and connection reliability, a bonded body, and a hot melt adhesive sheet containing conductive particles. offer.
  • a first electronic component and a second electronic component are bonded to a conductive particle-containing hot melt adhesive containing conductive particles in a binder containing a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin.
  • the ratio of the melt viscosity at the thermocompression bonding temperature to ⁇ 20 ° C. to the melt viscosity at the thermocompression bonding temperature is 10 or more.
  • the bonded body according to the present technology includes a first electronic component, a second electronic component, and an adhesive layer connecting the conductive portion of the first electronic component and the conductive portion of the second electronic component.
  • the adhesive layer contains conductive particles in a binder containing a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin, and when the melt viscosity is measured under the condition of a temperature rise rate of 5 ° C./min, the melt viscosity is 100 ° C. with respect to the melt viscosity at 120 ° C.
  • the ratio of the melt viscosity in is 10 or more.
  • the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet according to this technique contains conductive particles in a binder containing a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin, and the melt viscosity is measured under the condition of a temperature rise rate of 5 ° C./min. , The ratio of the melt viscosity at 100 ° C. to the melt viscosity at 120 ° C. is 10 or more.
  • the fluidity of the resin can be improved, and excellent adhesive strength and connection reliability can be obtained.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of a bonded body according to the present embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic perspective view showing an example of a smart card.
  • FIG. 3 is a top view showing an example of the IC chip region of the card member.
  • the bonded body according to the present embodiment includes a first electronic component, a second electronic component, and an adhesive layer connecting the conductive portion of the first electronic component and the conductive portion of the second electronic component.
  • the adhesive layer contains conductive particles in a binder containing a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin, and when the melt viscosity is measured under the condition of a temperature rise rate of 5 ° C./min, 100 with respect to the melt viscosity at 120 ° C.
  • the ratio of melt viscosity at ° C. is 10 or more.
  • the viscosity of the adhesive layer at 100 ° C. is preferably 8000 to 800,000 Pa ⁇ s, more preferably 15,000 to 500,000 Pa ⁇ s, and even more preferably 20,000 to 300,000 Pa ⁇ s.
  • the viscosity of the adhesive layer at 120 ° C. is preferably 100 to 20000 Pa ⁇ s, more preferably 500 to 15000 Pa ⁇ s, and even more preferably 1000 to 8000 Pa ⁇ s.
  • the melt viscosity of the adhesive layer is, for example, using a rotary rheometer (manufactured by HAAKE), a gap of 0.2 mm, a temperature range of 60 to 200 ° C., a heating rate of 5 ° C./min, a measurement frequency of 1 Hz, and a measurement plate. It can be measured under the condition of a diameter of 8 mm. Since the temperature of the melt viscosity can be set according to various conditions such as the characteristics of the base material and the mass productivity of the connection, the temperature may be changed depending on the object to be connected and the conditions of the connection.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of a bonded body according to the present embodiment.
  • the joint includes a first electronic component 10 having a first conducting portion 11, a second electronic component 20 having a second conducting portion 21, and a first electronic component 10. It is provided with an adhesive layer 30 made of a conductive particle-containing hot melt adhesive sheet that connects the conductive portion 11 and the conductive portion 21 of the second electronic component 21.
  • the first conducting portion 11 and the second conducting portion 21 are not particularly limited, and may be electrodes, wires, terminal rows, or the like, and can be selected from various forms.
  • the first electronic component 10 can be broadly defined as a smart card card member on which a second electronic component can be mounted or a substrate (so-called printed wiring board: PWB), for example, a rigid substrate or glass. Examples thereof include a substrate, a flexible substrate (FPC: Flexible Printed Circuits), a ceramic substrate, and a plastic substrate.
  • PWB printed wiring board
  • the second electronic component 20 includes an IC chip for a smart card, an LED (Light Emitting Diode), a chip (element) such as a driver IC (Integrated Circuit), a flexible substrate (FPC: Flexible Printed Circuits), and resin molding. Examples include those provided with wiring (conducting material) such as parts.
  • the adhesive layer 30 is a film-like hot melt adhesive sheet containing conductive particles containing conductive particles in the binder.
  • the first conductive portion 11 of the first electronic component 10 and the second conductive portion 21 of the second electronic component 20 are made conductive by the conductive particles 31, and the first electronic component 10 and the first electronic component 10 are made conductive.
  • a binder is used to bond the two electronic components to each other.
  • the first conducting portion 11 and the second conducting portion 21 face each other and are individually composed of an independent set of electrodes, an anisotropic conductive connection is formed, and the conductive particle-containing hot melt according to the present technology is used.
  • An adhesive sheet can be used.
  • the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet according to the present technology can also be used for (isotropic) conductive connection when the first conductive portion 11 and the second conductive portion 21 are each composed of a full surface electrode. can. Further, the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet according to the present technology can also be used in a case where one conductive portion is an individual set of independent electrodes and the other conductive portion is a full-face electrode. The same can be said for known anisotropic conductive films. Needless to say, technically, "anisotropic" is more difficult in terms of continuity.
  • the bonded body according to the present embodiment includes a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin, and has an adhesive layer containing conductive particles in a binder having a predetermined relationship in melt viscosity, thereby improving the fluidity of the resin. Even with a poorly adhesive material such as PVC (polyvinyl chloride), excellent adhesive strength and connection reliability can be obtained. It is considered that this is because the melt viscosity of the binder has a predetermined relationship, so that the wettability of the resin is improved.
  • PVC polyvinyl chloride
  • a smart card is a card that incorporates an integrated circuit (IC) for recording and calculating information (data), such as an "IC card (Integrated circuit card)" and a “chip card (Chip).” Also called “card)".
  • the smart card may be a dual interface card having two interfaces, a contact type and a non-contact type, with one IC chip, and is a hybrid card on which a contact type IC chip and a non-contact type IC chip are mounted. It may be.
  • the IC chip used for this smart card generally does not have a plurality of terminal rows.
  • the IC chip described below will be described as an IC chip used in a smart card.
  • FIG. 2 is a schematic perspective view showing an example of a smart card
  • FIG. 3 is a top view showing an example of an IC chip region of a card member.
  • the smart card includes a card member 40 and an IC chip 50.
  • the card member 40 is a laminated body in which a first base material, a second base material provided with an antenna, and a third base material are laminated in this order.
  • the IC chip 50 has a plurality of contact terminals 51 on the front surface, and has electrodes on the entire surface, for example, on the back surface.
  • the first base material, the second base material, and the third base material are composed of, for example, a plurality of layers made of resin laminated.
  • the resin constituting each layer include PVC (polyvinyl chloride), PET (polyethylene terephthalate), PET-G, PC (polycarbonate) and the like.
  • the first base material has an opening 41 corresponding to the shape of the IC chip 50, and the opening 41 exposes the second base material to form an IC chip region.
  • the second base material is arranged between the first base material and the third base material, and has, for example, an antenna pattern 42 that orbits a plurality of outer peripheral portions inside a layer made of resin. Further, the second base material is shaved corresponding to the back surface of the IC chip 50 so that, for example, a part of the embedded antenna pattern is exposed in the IC chip region facing the opening 41 to form a recess. That is, the recess of the second base material corresponds to the shape of the opening 41, and the first exposed portion 42a and the second exposed portion 14b of the antenna pattern 42 are formed in the IC chip region.
  • Examples of the metal wire of the antenna pattern 42 include a copper wire.
  • the second base material has a groove or a plurality of holes which are non-through holes in the IC chip region.
  • the resin of the adhesive layer flows into the grooves and holes, and the adhesive force with the adhesive layer can be improved.
  • the shortest length of the groove or the opening of the hole is smaller than the average particle diameter of the conductive particles.
  • the lower limit of the shortest length of the opening of the specific groove or hole is preferably 20% or more, more preferably 30% or more, and more preferably 40% or more of the average particle diameter of the conductive particles. Especially preferable.
  • the upper limit of the shortest length of the specific hole opening is preferably 80% or less, more preferably 70% or less, and more preferably 60% or less of the average particle diameter of the conductive particles. Especially preferable. As a result, the conductive particles are easily fitted in the grooves and holes, the catchability of the conductive particles is improved, and an excellent electrical connection with the IC chip can be obtained.
  • the adhesive layer is interposed between the IC chip region of the opening 41 and the IC chip 50, and electrically connects the electrodes of the IC chip 50 with the first exposed portion 42a and the second exposed portion 42b of the antenna pattern 42. do.
  • the connection between the IC chip 50 and the antenna pattern 42 may not be anisotropic.
  • the smart card contains a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin, and has an adhesive layer containing conductive particles in a binder having a predetermined relationship in melt viscosity, so that it is difficult to obtain PVC (polyvinyl chloride) or the like. Even if it is an adhesive material, the fluidity of the resin can be improved, and excellent adhesive strength and connection reliability can be obtained. It is considered that this is because the melt viscosity of the binder has a predetermined relationship, so that the wettability of the resin is improved.
  • the present technology can be applied to general anisotropic connectors other than smart cards, for example, a FOB composed of a rigid substrate and an FPC, but details thereof will be omitted. Further, the scope of application of this technique is substantially the same for the method for manufacturing a bonded body.
  • the first electronic component and the second electronic component are hot-containing conductive particles containing conductive particles in a binder containing a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin.
  • thermocompression bonding temperature to the melt viscosity at the thermocompression bonding temperature is 10 or more when measured under the condition of a temperature rising rate of 5 ° C./min.
  • the temperature condition indicating this viscosity can be changed depending on the manufacturing method of the bonded body.
  • B) and the crimping step (C) in which the first electronic component and the second electronic component are thermocompression bonded will be described.
  • the sticking step (A) may be a laminating step of laminating the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet on the connection surface of the second electronic component, and the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet may be bonded to the connection surface of the second electronic component 20. It may be a temporary sticking step of sticking the sheet at a low temperature.
  • the pasting step (A) is a laminating step
  • a pressurized laminator or a vacuum pressurized laminator may be used. Since the pasting step (A) is a laminating step, a relatively large area can be collectively mounted as compared with the temporary pasting step. Further, when the pasting process (A) is a temporary pasting process, only a minimum change such as installation or change of a tool from the conventional device is required, so that an economical merit can be obtained.
  • the temperature reaching the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet is preferably higher than the temperature at which the binder flows.
  • the temperature at which the binder flows may be a temperature at which the melt viscosity of the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet is 100 to 1000000 Pa ⁇ s, preferably 1000 to 100,000 Pa ⁇ s.
  • the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet can be attached to the connection surface of the second electronic component 20.
  • the melt viscosity of the hot melt adhesive sheet containing conductive particles was determined by using, for example, a rotary rheometer (manufactured by HAAKE) with a gap of 0.2 mm, a temperature range of 60 to 200 ° C., a temperature rise rate of 5 ° C./min, and a measurement frequency. It can be measured under the conditions of 1 Hz and a measuring plate diameter of 8 mm.
  • the second electronic component 20 is picked up using a tool provided with an adsorption mechanism, the first electronic component 10 and the second electronic component 20 are aligned, and the conductive particle-containing hot The second electronic component 20 is placed via the melt adhesive sheet.
  • the temperature reaching the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet is preferably equal to or higher than the temperature at which the binder flows, as in the pasting step (A).
  • the temperature at which the specific conductive particle-containing hot melt adhesive sheet is reached is preferably 100 to 180 ° C, more preferably 100 to 150 ° C, and even more preferably 110 to 130 ° C.
  • thermocompression bonding may be performed a plurality of times in order to sufficiently remove the binder of the hot melt adhesive sheet containing conductive particles.
  • the method for producing a bonded body according to the present embodiment uses a conductive particle-containing hot melt adhesive sheet containing conductive particles in a binder containing a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin and having a predetermined relationship in melt viscosity. Therefore, even if it is a poorly adhesive material such as PVC (polyvinyl chloride), the fluidity of the resin can be improved, and excellent adhesive strength and connection reliability can be obtained. It is considered that this is because the melt viscosity of the binder has a predetermined relationship, so that the wettability of the resin is improved.
  • PVC polyvinyl chloride
  • Hot melt adhesive sheet containing conductive particles contains conductive particles in a binder containing a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin, and the melt viscosity is measured under the condition of a temperature rise rate of 5 ° C./min. When this is done, the ratio of the melt viscosity at 100 ° C. to the melt viscosity at 120 ° C. is 10 or more. As a result, the fluidity of the resin can be improved, and excellent adhesive strength and connection reliability can be obtained. The temperature condition indicating this viscosity can be changed depending on the manufacturing method of the bonded body.
  • the lower limit of the thickness of the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet is preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 20 ⁇ m or more, and more preferably 30 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the thickness of the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet is preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 80 ⁇ m or less, and further preferably 60 ⁇ m or less. As a result, it can be suitably used for manufacturing a smart card in which an IC chip is thermocompression bonded to a card member.
  • the binder contains at least a crystalline polyamide resin and a crystalline polyester resin.
  • crystalline polyamides include “HX2519” and “M1276” manufactured by Arkema Co., Ltd.
  • the crystalline resin can be confirmed, for example, by observing an endothermic peak in the process of raising the temperature in the differential scanning calorimetry.
  • the binder may contain other components as needed.
  • a crystalline resin, an amorphous resin, or the like can be appropriately selected depending on the intended purpose.
  • the crystalline resin is not particularly limited as long as it is a resin having a crystalline region, and examples thereof include a polyolefin resin and a polyurethane resin.
  • examples of the polyester resin include polyethylene terephthalate resin and polybutylene terephthalate resin
  • examples of the polyolefin resin include polyethylene resin, polypropylene resin and polybutylene resin.
  • examples of the amorphous resin include the same as those exemplified in the description of the crystalline resin.
  • the total amount of the crystalline polyamide resin and the crystalline polyester resin in the binder is preferably 50 to 100 wt%, more preferably 80 to 100 wt%, and even more preferably 90 to 100 wt%.
  • the mass ratio of the crystalline polyamide resin to the crystalline polyester resin is preferably 10:90 to 90:10, more preferably 10:90 to 75:25, and even more preferably 25:75 to 75:25. .. As a result, it becomes easy to obtain a predetermined relationship of melt viscosity, the fluidity of the resin can be improved, and excellent adhesive strength and connection reliability can be obtained.
  • the conductive particles are not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose.
  • metal-coated resin particles, metal-coated glass particles, and the like can be mentioned.
  • the outermost layer of the conductive particles is preferably one or more selected from the group of nickel, silver, solder, copper, gold, and palladium.
  • the metal particles are not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. Examples thereof include nickel, cobalt, silver, copper, gold, palladium and solder. These may be used alone or in combination of two or more. These metal particles may be provided with a metal layer different from the metal particles such as silver, gold, and palladium on the surface thereof for the purpose of preventing a decrease in resistance value and surface oxidation. Continuity performance can be improved by using metal particles provided with different metal layers (eg, plated). By providing a different metal layer having higher conductivity on the outermost layer of the metal particles, the resistance can be lowered, the selection of the material combination in the conductive portion can be expanded, and problems such as corrosion can be easily avoided. Further, a metal protrusion may be provided on the surface, or an insulated one may be used.
  • the metal-coated resin particles are not particularly limited as long as the surface of the resin particles is coated with metal, and can be appropriately selected depending on the intended purpose.
  • the surface of the resin particles may be nickel, silver, solder, or the like. Examples include particles coated with at least one of copper, gold, and palladium. Further, a metal protrusion may be provided on the surface, or an insulated one may be used. In the case of connection in consideration of low resistance, particles in which the surface of the resin particles is coated with silver are preferable.
  • the method for coating the resin particles with the metal is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. Examples thereof include an electroless plating method and a sputtering method.
  • the material of the resin particles is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. For example, a styrene-divinylbenzene copolymer, a benzoguanamine resin, a crosslinked polystyrene resin, an acrylic resin, or a styrene-silica composite resin can be selected. And so on.
  • the lower limit of the mass ratio range of the blending amount of the conductive particles is preferably 20 parts by mass or more, more preferably 25 parts by mass or more, still more preferably 30 parts by mass or more with respect to 100 parts by weight of the binder, and the conductive particles are blended.
  • the upper limit of the mass ratio range of the amount is preferably 450 parts by mass or less, more preferably 320 parts by mass or less, and further preferably 100 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the binder.
  • the blending amount of the conductive particles can also be converted into a volume.
  • the volume ratio may be used, and when the conductive particles-containing hot melt adhesive sheet is produced (before the conductive particles are present in the binder), the mass ratio is used. You may. The mass ratio can be converted into a volume ratio from the specific gravity of the compound, the compounding ratio, and the like.
  • the conductive particles may be kneaded and dispersed in the resin of the hot melt adhesive sheet containing the conductive particles, or may be arranged in a separated state. This arrangement may be arranged according to a certain rule. As a mode of regular arrangement, a lattice arrangement such as a square lattice, a hexagonal lattice, an orthorhombic lattice, and a rectangular lattice can be mentioned. Further, the conductive particles may be arranged as an aggregate in which a plurality of the conductive particles are aggregated. In this case, the arrangement of the agglomerates in the plan view of the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet may be a regular arrangement or a random arrangement as in the above-mentioned arrangement of the conductive particles.
  • the average particle size of the conductive particles is preferably 70% or more, more preferably 80% or more, and further preferably 95% or more of the thickness of the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet.
  • the lower limit of the average particle size of the conductive particles is preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 15 ⁇ m or more, and further preferably 20 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the average particle size of the conductive particles is preferably 50 ⁇ m or less, more preferably 45 ⁇ m or less, and further preferably 40 ⁇ m or less.
  • the maximum diameter of the conductive particles can be 200% or less of the average particle diameter, preferably 150% or less of the average particle diameter, and more preferably 120% or less of the average particle diameter.
  • the conductive particles are sandwiched between the conductive portion of the first electronic component and the conductive portion of the second electronic component, and the conductive particles are brought into contact with each other to separate the conductive portions. Can be connected.
  • the conductive particles may be aggregates in which a plurality of the conductive particles are aggregated.
  • the size of the aggregate may be equal to the average particle diameter of the above-mentioned conductive particles.
  • the size of the aggregate can be determined by observing it with an electron microscope or an optical microscope.
  • the average particle size obtained from the observation image or the image-type particle size distribution measuring device can be the average value of the maximum lengths of the particles.
  • the particle size (D50) and the arithmetic mean diameter (volume basis) at which the cumulative frequency in the particle size distribution simply obtained by the laser diffraction / scattering method is 50%. It is preferable that the manufacturer value is used.
  • additives In addition to the above-mentioned binder and conductive particles, various additives can be added to the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet as long as the effects of the present technology are not impaired.
  • nano-sized silica primary particle size of 1 nm or more and less than 1000 nm
  • a thermosetting resin or a curing agent may be added as long as the effect of the present technology is not impaired.
  • the conductive particle-containing hot-melt adhesive sheet according to the present embodiment contains crystalline polyamide and contains conductive particles in a binder having a predetermined melt viscosity, and thus is a poorly adhesive material such as PVC (polyvinyl chloride). Even so, the fluidity of the resin can be improved, and excellent adhesive strength and connection reliability can be obtained. It is considered that this is because the melt viscosity of the binder has a predetermined relationship, so that the wettability of the resin is improved.
  • the method for producing the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet is a varnish preparation step of dissolving each resin component of the binder in a solvent to prepare a varnish, and a conductive particle-containing resin composition obtained by adding conductive particles to obtain a conductive particle-containing resin composition. It has a preparation step and a drying step of applying a conductive particle-containing resin composition on a peelable substrate so as to have a predetermined thickness and drying the composition.
  • the conductive particles in the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet are arranged apart or regularly, the sheet is provided without adding the conductive particles, and the conductive particles are arranged by a separately known method. Just do it.
  • the solvent used for each resin component is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose.
  • a mixed solvent of 50:50 (mass ratio) of ethyl can be used.
  • the releasable base material examples include those having a contact angle with water of 80 ° or more, and specific examples of the releasable base material include, for example, a silicone-based film, a fluorine-based film, and a silicone-based film. , PET, PEN, glassin paper and the like that have been mold-released with a mold-releasing agent such as fluorine. also.
  • the thickness of the peelable substrate is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose, but is preferably 20 ⁇ m to 120 ⁇ m.
  • the conductive particle-containing hot melt adhesive sheet may be molded into a tape shape and supplied as a film winding body wound around a winding core.
  • the diameter of the winding core is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose, but is preferably 50 to 1000 mm.
  • Example> In this example, a hot melt adhesive sheet containing conductive particles was prepared, and a bonded body was prepared using the same. Then, the initial adhesive strength of the bonded body was evaluated and the connection reliability was evaluated.
  • the present embodiment is not limited to these.
  • the above resin was mixed and stirred with a solid content so as to have a predetermined blending amount (part by mass) to obtain a mixed varnish.
  • 36 parts by mass of spherical Ag-plated Cu particles (average particle size 38 ⁇ m, Ag content 10%) was added to 100 parts by mass of the solid content of the mixed varnish to form a conductive particle-containing resin composition.
  • the obtained conductive particle-containing resin composition was applied onto a PET film having a thickness of 50 ⁇ m so that the average thickness after drying was 40 ⁇ m, and dried at 70 ° C. for 5 minutes, and subsequently at 120 ° C. for 5 minutes.
  • a hot melt adhesive sheet containing conductive particles was prepared.
  • a hot melt adhesive sheet containing conductive particles was cut to a width of 2.0 mm on the conductive portion of the printed wiring board, and temporarily crimped under the conditions of 120 ° C., 1 MPa, and 1 second. Subsequently, a flexible printed substrate was placed on the hot melt adhesive sheet containing conductive particles. Subsequently, the flexible printed substrate is heated and pressed with a heating tool (width 2.0 mm) at 120 ° C., 2 MPa, and 3 seconds via a cushioning material (silicone rubber, thickness 0.2 mm) to form a bonded body. Obtained.
  • Adhesive strength is 15 N / cm or more
  • Adhesive strength is 10 N / cm or more
  • Adhesive strength is less than 10 N / cm
  • connection reliability A digital multimeter was used after the high-temperature and high-humidity test (leaving at 60 ° C for 95% RH for 500 hours) and the heat cycle test (leaving at -40 ° C for 30 minutes and 100 ° C for 30 minutes for 500 cycles). The resistance value when a current of 1 mA was passed was measured by the 4-terminal method. The resistance value was measured for 30 channels, and the maximum resistance value was evaluated according to the following evaluation criteria. A: Resistance value is less than 0.1 ⁇ B: Resistance value is 0.1 ⁇ or more and less than 0.15 ⁇ C: Resistance value is 0.15 ⁇ or more
  • Table 1 shows the formulation of the hot melt adhesive sheets containing conductive particles, the evaluation of the melt viscosity, the evaluation of the adhesive strength, and the evaluation of the connection reliability of Examples 1 to 6.
  • Table 2 shows the formulation of the conductive particle-containing hot melt adhesive sheets of Comparative Examples 1 to 5, the evaluation of the melt viscosity, the evaluation of the adhesive strength, and the evaluation of the connection reliability. Practically, it is preferable that all parameters are B or more.
  • the value of V1 / V2 is 10 or more, and the viscosity change in the vicinity of the temporary crimping temperature is large, so that good wettability to the adherend is shown, but the adhesive strength is the example. It was low in comparison, and sufficient connection reliability could not be obtained.
  • the value of V1 / V2 was less than 10, and the change in viscosity near the temporary crimping temperature was small, so that the adhesive strength was low and sufficient connection reliability could not be obtained.
  • V1 / V2 are 10 or more, and the viscosity change is large near the temporary crimping temperature, so that good wettability to the adherend is exhibited, and the adhesive strength and connection reliability are exhibited. Both sex showed good results.

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Abstract

優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる接合体の製造方法、接合体、導電粒子含有ホットメルト接着シートを提供する。第１の電子部品と第２の電子部品とを、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有する導電粒子含有ホットメルト接着シートを介して熱圧着し、第１の電子部品（１０）の導通部（１１）と第２の電子部品（２０）の導通部（２１）とを接続させる接合体の製造方法であって、導電粒子含有ホットメルト接着シートの溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、熱圧着の温度における溶融粘度に対する熱圧着の温度の－２０℃における溶融粘度の比が１０以上である。

Description

接合体の製造方法、接合体、及び導電粒子含有ホットメルト接着シート
　本技術は、導電粒子含有ホットメルト接着シートを用いた接合体の製造方法及び接合体に関する。本出願は、日本国において２０２０年６月５日に出願された日本特許出願番号特願２０２０－０９８８４３を基礎として優先権を主張するものであり、この出願は参照されることにより、本出願に援用される。
　従来、電子部品同士を接続する手段として、異方性導電フィルム（ＡＣＦ）、異方性導電ペースト（ＡＣＰ）などの接続材料が用いられている。ＡＣＦは、例えば、熱硬化性樹脂を含んだ絶縁性バインダーに導電性粒子が分散されてなるフィルム状の接続材料である。ＡＣＰは、例えば、熱硬化性樹脂を含んだ絶縁性バインダーに導電性粒子が分散されてなるペースト状の接続材料である。異方導電接続したい電子部品同士の電極部分を、ＡＣＦやＡＣＰを介して熱圧着することにより、熱硬化性樹脂を含んだバインダーを熱硬化させて接続を行う。これらのＡＣＦやＡＣＰは、導電粒子を含有した接着フィルムや接着剤の一例である。
　近年、電子部品同士の接続には、低温、低圧力、および短時間での接続が要求されている。低温での接続は、電子部品の熱的ダメージを低減する観点、接続の際の加熱温度のバラツキを防ぐ観点、実装設備への負荷の低減の観点などから要求されている。低圧力での接続は、基板の特性（基板の薄さや構成、材質）から生じるダメージの観点などから要求されている。短時間での接続は、生産性の観点などから要求されている。
　しかし、従来のＡＣＦでは、熱硬化性樹脂を用いるため、低温及び短時間での接続に対応しようとすると、保管中に硬化が生じるために、保管期間を短くする必要があり、実用上適さないことがあった。また、生産性の観点から、常温での１～２年間程度の保存安定性が要求されることがあるが、熱硬化性樹脂を用いたＡＣＦでは、対応が難しいことがあった。
　そこで、十分な接続抵抗を維持しつつ、低温、低圧力、及び短時間での接続を可能とするＡＣＦとして、結晶性樹脂と非晶性樹脂からなる熱可塑性ＡＣＦが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。このようなＡＣＦやＡＣＰは、それぞれ対向する複数の端子を備える第１の電子部品と第２の電子部品との異方導電接続に用いられ、また、第１の電子部品又は第２の電子部品の少なくともいずれか一方が全面電極を備える場合の異方導電接続にも用いられる。なお、いずれの端子も全面電極である電気的接続に用いられるのも、当然である。
　しかしながら、これらのＡＣＦであっても、被着体がＰＶＣ（polyvinyl chloride）等の難接着性材料となった場合には、十分な接続信頼性が得られないことがあった。
特許第５９６４１８７号 特開２０１７－１１７４６８号公報
　本技術は、このような従来の実情に鑑みて提案されたものであり、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる接合体の製造方法、接合体、導電粒子含有ホットメルト接着シートを提供する。
　本技術に係る接合体の製造方法は、第１の電子部品と第２の電子部品とを、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有する導電粒子含有ホットメルト接着シートを介して熱圧着し、前記第１の電子部品の導通部と前記第２の電子部品の導通部とを接続させる接合体の製造方法であって、前記導電粒子含有ホットメルト接着シートの溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、前記熱圧着の温度における溶融粘度に対する前記熱圧着の温度の－２０℃における溶融粘度の比が１０以上である。
　本技術に係る接合体は、第１の電子部品と、第２の電子部品と、第１の電子部品の導通部と第２の電子部品の導通部とを接続する接着層とを備え、前記接着層は、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有し、溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、１２０℃における溶融粘度に対する１００℃における溶融粘度の比が１０以上である。
　本技術に係る導電粒子含有ホットメルト接着シートは、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有し、溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、１２０℃における溶融粘度に対する１００℃における溶融粘度の比が１０以上である。
　本技術によれば、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。
図１は、本実施の形態に係る接合体の一例を模式的に示す断面図である。 図２は、スマートカードの一例を示す概略斜視図である。 図３は、カード部材のＩＣチップ領域の一例を示す上面図である。
　以下、本技術の実施の形態について、図面を参照しながら下記順序にて詳細に説明する。
１．接合体
２．接合体の製造方法
３．導電粒子含有ホットメルト接着シート
４．実施例
　＜１．接合体＞
　本実施の形態に係る接合体は、第１の電子部品と、第２の電子部品と、第１の電子部品の導通部と第２の電子部品の導通部とを接続する接着層とを備え、接着層は、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有し、溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、１２０℃における溶融粘度に対する１００℃における溶融粘度の比が１０以上である。これにより、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。
　１００℃における接着層の粘度は、好ましくは８０００～８０００００Ｐａ・ｓ、より好ましくは１５０００～５０００００Ｐａ・ｓ、さらに好ましくは２００００～３０００００Ｐａ・ｓである。また、１２０℃における接着層の粘度は、好ましくは１００～２００００Ｐａ・ｓ、より好ましくは５００～１５０００Ｐａ・ｓ、さらに好ましくは１０００～８０００Ｐａ・ｓである。ここで、接着層の溶融粘度は、例えば、回転式レオメーター（ＨＡＡＫＥ社製）を用い、ギャップ０．２ｍｍ、温度範囲６０～２００℃、昇温速度５℃／分、測定周波数１Ｈｚ、測定プレート直径８ｍｍの条件で測定することができる。なお、溶融粘度の温度は、基材の特性や接続の量産性などの諸条件に応じて設定することができるため、接続対象物及びその接続の諸条件によって変更してもよい。
　図１は、本実施の形態に係る接合体の一例を模式的に示す断面図である。図１に示すように、接合体は、第１の導通部１１を有する第１の電子部品１０と、第２の導通部２１を有する第２の電子部品２０と、第１の電子部品１０の導通部１１と第２の電子部品２１の導通部２１とを接続する導電粒子含有ホットメルト接着シートよりなる接着層３０とを備える。ここで、第１の導通部１１及び第２の導通部２１は、特に限定されるものではなく、電極、ワイヤー、端子列などであってもよく、種々の形態から選択できる。
　第１の電子部品１０としては、第２の電子部品を搭載可能なスマートカード（Smart card）カード部材や、基板（所謂、プリント配線板：ＰＷＢ）として広義に定義できる、例えば、リジット基板、ガラス基板、フレキシブル基板（ＦＰＣ：Flexible Printed Circuits）、セラミック基板、プラスチック基板などが挙げられる。
　また、第２の電子部品２０としては、スマートカードのＩＣチップ、ＬＥＤ（Light Emitting Diode）、ドライバーＩＣ（Integrated Circuit）等のチップ（素子）、フレキシブル基板（ＦＰＣ：Flexible Printed Circuits）、樹脂成形された部品など、配線（導通材）が設けられたものが挙げられる。
　接着層３０は、後述するように、バインダー中に導電粒子を含有する導電粒子含有ホットメルト接着シートが膜状となったものである。接着層３０は、第１の電子部品１０の第１の導通部１１と第２の電子部品２０の第２の導通部２１とを導電粒子３１により導通させるとともに、第１の電子部品１０と第２の電子部品との間をバインダーにより接着する。第１の導通部１１と第２の導通部２１とが、共に対向し、それぞれに個々に独立した電極の集合から構成される場合、異方導電接続となり、本技術に係る導電粒子含有ホットメルト接着シートを用いることができる。また、本技術に係る導電粒子含有ホットメルト接着シートは、第１の導通部１１と第２の導通部２１とが、それぞれ全面電極で構成される場合の（等方）導電接続に用いることもできる。さらに、本技術に係る導電粒子含有ホットメルト接着シートは、一方の導通部が個々に独立した電極の集合からなり、他方の導通部が全面電極のものについても用いることができる。これは、公知の異方性導電フィルムについても同様のことが言える。なお、技術上、導通に関しては「異方性」がより困難であることは、言うまでもない。
　本実施の形態に係る接合体は、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含み、溶融粘度が所定の関係を有するバインダー中に導電粒子を含有する接着層を備えるため、樹脂の流動性を向上させ、ＰＶＣ（polyvinyl chloride）等の難接着性材料であっても、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。これは、バインダーの溶融粘度が所定の関係を有することにより、樹脂の濡れ性が向上したものと考えられる。
　次に、接合体の具体例として、第１の電子部品１０としてカード部材を用い、第２の電子部品としてＩＣチップを用いた、スマートカードについて説明する。スマートカード（Smart card）は、情報（データ）の記録や演算をするために集積回路（ＩＣ：Integrated circuit）を組み込んだカードであり、「ＩＣカード（Integrated circuit card）」、「チップカード（Chip card）」とも呼ばれる。また、スマートカードは、１つのＩＣチップで、接触型、非接触型の２つのインターフェースを持つデュアルインターフェイスカードであってもよく、接触型ＩＣチップと非接触型ＩＣチップとが搭載されたハイブリッドカードであってもよい。このスマートカードに用いられるＩＣチップは、一般的なディスプレイ用途等のＩＣチップとは異なり、端子列が複数存在しないのが一般的である。以下に説明するＩＣチップは、スマートカードに用いられるＩＣチップとして説明する。
　図２は、スマートカードの一例を示す概略斜視図であり、図３は、カード部材のＩＣチップ領域の一例を示す上面図である。スマートカードは、カード部材４０と、ＩＣチップ５０とを備える。カード部材４０は、第１の基材と、アンテナを備える第２基材と、第３の基材とがこの順番に積層された積層体である。ＩＣチップ５０は、表面に複数の接触端子５１を有し、裏面に例えば全面に電極を有する。
　第１の基材、第２の基材、及び第３の基材は、例えば、樹脂からなる複数の層が積層されて構成される。各層を構成する樹脂としては、例えば、ＰＶＣ（ポリ塩化ビニル）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＥＴ－Ｇ、ＰＣ（ポリカーボネート）などが挙げられる。基材を、複数の層から構成することにより、１つの層から構成する場合に比べて、剛性が必要以上に高くなるのを防ぐことができる。
　第１の基材は、ＩＣチップ５０の形状に対応する開口４１を有し、開口４１は、第２の基材を露出させ、ＩＣチップ領域を形成する。第２の基材は、第１の基材と第３の基材との間に配され、例えば樹脂からなる層の内部に、外周部を複数周回するアンテナパターン４２を有する。また、第２の基材は、開口４１に面するＩＣチップ領域において、例えば埋設されたアンテナパターンの一部が露出するようにＩＣチップ５０の裏面に対応して削られ、凹部を形成する。すなわち、第２の基材の凹部は、開口４１の形状に対応しており、ＩＣチップ領域には、アンテナパターン４２の第１の露出部４２ａ及び第２の露出部１４ｂが形成されている。アンテナパターン４２の金属ワイヤーとしては、例えば銅線などが挙げられる。
　また、第２の基材は、ＩＣチップ領域に非貫通孔である溝や複数の孔を有することが好ましい。これにより、接着層の樹脂が溝や孔に流入し、接着層との密着力を向上させることができる。また、溝や孔の開口部の最短長さは、導電粒子の平均粒子径よりも小さいことが好ましい。具体的な溝や孔の開口部の最短長さの下限は、導電粒子の平均粒子径の２０％以上であることが好ましく、３０％以上であることがより好ましく、４０％以上であることが特に好ましい。また、具体的な孔の開口部の最短長さの上限は、導電粒子の平均粒子径の８０％以下であることが好ましく、７０％以下であることがより好ましく、６０％以下であることが特に好ましい。これにより、溝や孔に導電粒子が嵌まりやすくなり、導電粒子の捕捉性が向上し、ＩＣチップとの優れた電気的接続を得ることができる。
　接着層は、開口４１のＩＣチップ領域とＩＣチップ５０との間に介在し、ＩＣチップ５０の電極とアンテナパターン４２の第１の露出部４２ａ及び第２の露出部４２ｂとを電気的に接続する。なお、ＩＣチップ５０とアンテナパターン４２との接続は、異方性でない場合がある。
　具体例として示すスマートカードは、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含み、溶融粘度が所定の関係を有するバインダー中に導電粒子を含有する接着層を備えるため、ＰＶＣ（polyvinyl chloride）等の難接着性材料であっても、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。これは、バインダーの溶融粘度が所定の関係を有することにより、樹脂の濡れ性が向上したものと考えられる。なお、本技術は、スマートカード以外の一般的な異方性接続体、例えばリジット基板とＦＰＣからなるＦＯＢに適用できるが、詳細については省略する。また、本技術の適用範囲は、接合体の製造方法についても、略同様である。
　＜２．接合体の製造方法＞
　本実施の形態に係る接合体の製造方法は、第１の電子部品と第２の電子部品とを、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有する導電粒子含有ホットメルト接着シートを介して熱圧着し、第１の電子部品の導通部と第２の電子部品の導通部とを接続させる接合体の製造方法であって、導電粒子含有ホットメルト接着シートの溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、熱圧着の温度における溶融粘度に対する熱圧着の温度の－２０℃における溶融粘度の比が１０以上である。これにより、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。この粘度を示す温度の条件は、接合体の製造方法によって変更することができる。
　以下、図１を参照して、第２の電子部品に導電粒子含有ホットメルト接着シートを貼り付ける貼付工程（Ａ）、第１の電子部品に第２の電子部品を載置する載置工程（Ｂ）、及び、第１の電子部品と第２の電子部品とを熱圧着する圧着工程（Ｃ）について説明する。
　［貼付工程（Ａ）］
　貼付工程（Ａ）では、第２の電子部品２０の接続面に、導電粒子含有ホットメルト接着シートを貼り付ける。貼付工程（Ａ）は、導電粒子含有ホットメルト接着シートを第２の電子部品の接続面にラミネートするラミネート工程であってもよく、第２の電子部品２０の接続面に導電粒子含有ホットメルト接着シートを低温で貼着する仮貼り工程であってもよい。
　貼付工程（Ａ）がラミネート工程である場合、加圧式ラミネータを用いても、真空加圧式ラミネータを用いてもよい。貼付工程（Ａ）がラミネート工程であることにより、仮貼り工程に比べ、比較的広い面積を一括で搭載できる。また、貼付工程（Ａ）が仮貼り工程である場合、従前の装置からツールの設置や変更といった最低限の変更だけですむため、経済的なメリットを得ることができる。
　貼付工程（Ａ）において、導電粒子含有ホットメルト接着シートに到達する温度は、バインダーが流動する温度以上であることが好ましい。ここで、バインダーが流動する温度は、導電粒子含有ホットメルト接着シートの溶融粘度が１００～１００００００Ｐａ・ｓとなる温度であってもよく、好ましくは１０００～１０００００Ｐａ・ｓとなる温度である。これにより、導電粒子含有ホットメルト接着シートを第２の電子部品２０の接続面に貼付することができる。なお、導電粒子含有ホットメルト接着シートの溶融粘度は、例えば、回転式レオメーター（ＨＡＡＫＥ社製）を用い、ギャップ０．２ｍｍ、温度範囲６０～２００℃、昇温速度５℃／分、測定周波数１Ｈｚ、測定プレート直径８ｍｍの条件で測定することができる。
　［載置工程（Ｂ）］
　載置工程（Ｂ）では、例えば吸着機構を備えるツールを用いて第２の電子部品２０をピックアップし、第１の電子部品１０と第２の電子部品２０とを位置合わせし、導電粒子含有ホットメルト接着シートを介して第２の電子部品２０を載置する。
　［圧着工程（Ｃ）］
　圧着工程（Ｃ）では、圧着装置を用いて、第１の電子部品１０と第２の電子部品２０とを熱圧着する。圧着工程（Ｃ）では、導電粒子含有ホットメルト接着シートのバインダーを十分に排除させ、第１の電子部品１０の導通部と第２の電子部品２０の導通部との間に導電粒子３１を挟持させる。
　圧着工程（Ｃ）において、導電粒子含有ホットメルト接着シートに到達する温度は、貼付工程（Ａ）と同様に、バインダーが流動する温度以上であることが好ましい。具体的な導電粒子含有ホットメルト接着シートに到達する温度は、好ましくは１００～１８０℃、より好ましくは１００～１５０℃、さらに好ましくは１１０～１３０℃である。これにより、第１の電子部品１０や第２の電子部品２０の熱衝撃を抑制して接合体の変形を防ぎ、接続対象物への熱ダメージを抑制することができる。また、圧着工程（Ｃ）では、導電粒子含有ホットメルト接着シートのバインダーを十分に排除させるために、熱圧着を複数回行ってもよい。
　本実施の形態に係る接合体の製造方法は、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含み、溶融粘度が所定の関係を有するバインダー中に導電粒子を含有する導電粒子含有ホットメルト接着シートを用いているため、ＰＶＣ（polyvinyl chloride）等の難接着性材料であっても、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。これは、バインダーの溶融粘度が所定の関係を有することにより、樹脂の濡れ性が向上したものと考えられる。
　＜３．導電粒子含有ホットメルト接着シート＞
　本施の形態に係る導電粒子含有ホットメルト接着シートは、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有し、溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、１２０℃における溶融粘度に対する１００℃における溶融粘度の比が１０以上である。これにより、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。この粘度を示す温度の条件は、接合体の製造方法によって変更することができる。
　導電粒子含有ホットメルト接着シートの厚みの下限は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上である。また、導電粒子含有ホットメルト接着シートの厚みの上限は、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下、さらに好ましくは６０μｍ以下である。これにより、カード部材にＩＣチップを熱圧着させるスマートカードの製造に好適に用いることができる。
　［バインダー］
　バインダーは、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を少なくとも含む。結晶性ポリアミドの市販品の具体例としては、例えば、アルケマ株式会社製の「ＨＸ２５１９」、「Ｍ１２７６」などが挙げられる。なお、結晶性樹脂は、例えば、示差走査熱量測定において、昇温過程で吸熱ピークを観察することにより確認することができる。
　また、バインダーは、必要に応じてその他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、結晶性樹脂、非晶性樹脂など、目的に応じて適宜選択することができる。結晶性樹脂としては、結晶領域を有する樹脂であれば、特に制限はなく、例えば、ポリオレフィン樹脂、ポリウレタン樹脂などが挙げられる。ポリエステル樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂などが挙げられ、ポリオレフィン樹脂としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレン樹脂などが挙げられる。また、非晶性樹脂としては、結晶性樹脂の説明において例示したものと同様のものが挙げられる。
　バインダーに占める結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂の合計量は、５０～１００ｗｔ％であることが好ましく、８０～１００ｗｔ％であることがより好ましく、９０～１００ｗｔ％であることがさらに好ましい。また、結晶性ポリアミド樹脂と結晶性ポリエステル樹脂との質量比は、好ましくは１０：９０～９０：１０、より好ましくは１０：９０～７５：２５、さらに好ましくは２５：７５～７５：２５である。これにより、溶融粘度の所定の関係が得られ易くなり、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。
　［導電粒子］
　導電粒子としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、金属粒子、導電材料に異なる導電材料を被覆した金属被覆金属粒子、絶縁材料に導電材料を被覆した粒子、例えば、金属被覆樹脂粒子や金属被覆ガラス粒子などが挙げられる。表面の酸化防止や導電性の観点から、導電粒子の最外層は、ニッケル、銀、半田、銅、金、及びパラジウムの群より選択される１種以上であることが好ましい。
　金属粒子としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウム、半田などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。これらの金属粒子は、抵抗値の低下や表面酸化を防ぐ目的で、その表面に銀、金、パラジウムといった金属粒子と異なる金属層を施していてもよい。金属粒子に異なる金属層が設けられた（例：メッキされた）ものを用いることにより、導通性能を向上させることができる。金属粒子の最外層に、より導電性の高い異なる金属層が設けられることで、低抵抗化と共に、導通部における材質の組み合わせの選択を広げ、腐食などの問題を回避しやすくなる。更に、表面に金属突起があってもよく、絶縁処理を施したものを用いてもよい。
　金属被覆樹脂粒子としては、樹脂粒子の表面を金属で被覆した粒子であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、樹脂粒子の表面をニッケル、銀、半田、銅、金、及びパラジウムの少なくともいずれかの金属で被覆した粒子などが挙げられる。更に、表面に金属突起があってもよく、絶縁処理を施したものを用いてもよい。低抵抗を考慮した接続の場合、樹脂粒子の表面を銀で被覆した粒子が好ましい。
　樹脂粒子への金属の被覆方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、無電解めっき法、スパッタリング法などが挙げられる。また、樹脂粒子の材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、スチレン－ジビニルベンゼン共重合体、ベンゾグアナミン樹脂、架橋ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、スチレン－シリカ複合樹脂などが挙げられる。
　導電粒子の配合量の質量比範囲の下限は、バインダー１００重量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上、さらに好ましくは３０質量部以上であり、導電粒子の配合量の質量比範囲の上限は、バインダー１００重量部に対して、好ましくは４５０質量部以下、より好ましくは３２０質量部以下、さらに好ましくは１００質量部以下である。導電粒子の配合量は、体積換算とすることもできる。
　導電粒子の配合量が少なすぎると優れた導通性が得られなくなり、配合量が多すぎると十分な接着力が得られず、優れた導通信頼性が得られ難くなる。なお、導電粒子がバインダー中に存在する場合には、体積比を用いてもよく、導電粒子含有ホットメルト接着シートを製造する場合（導電粒子がバインダーに存在する前）には、質量比を用いてもよい。質量比は、配合物の比重や配合比などから体積比に変換することができる。
　また、導電粒子は、導電粒子含有ホットメルト接着シートの樹脂中に混練りされて分散されていてもよく、離間した状態に配置されていてもよい。この配置は、一定の規則で配置されていてもよい。規則的配置の態様としては、正方格子、六方格子、斜方格子、長方格子等の格子配列を挙げることができる。また、導電粒子は、複数個が凝集した凝集体として配置されていてもよい。この場合、導電粒子含有ホットメルト接着シートの平面視における凝集体の配置は、前述の導電粒子の配置と同様に、規則的配置でもランダム配置でもよい。
　導電粒子の平均粒子径は、導電粒子含有ホットメルト接着シートの厚みの７０％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましく、９５％以上であることがさらに好ましい。これにより、熱圧着時に容易に導電粒子を第１の電子部品の導電部と第２の電子部品の導電部との間に挟持することができる。
　導電粒子の平均粒子径の下限は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、さらに好ましくは２０μｍ以上である。また、導電粒子の平均粒子径の上限は、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４５μｍ以下、さらに好ましくは４０μｍ以下である。また、導電粒子の最大径は、平均粒子径の２００％以下、好ましくは平均粒子径の１５０％以下、より好ましくは平均粒子径の１２０％以下とすることができる。導電粒子の最大径が、上記範囲であることにより、導電粒子を第１の電子部品の導通部と第２の電子部品の導通部との間に挟持させ、導電粒子の接触により導電部間を接続させることができる。
　また、導電粒子は、複数個が凝集した凝集体であってもよい。複数の導電粒子が凝集した凝集体である場合、凝集体の大きさを前述の導電粒子の平均粒子径と同等にしてもよい。なお、凝集体の大きさは、電子顕微鏡や光学顕微鏡で観察して求めることができる。
　ここで、導電粒子の平均粒子径は、金属顕微鏡、光学顕微鏡、ＳＥＭ（Scanning Electron Microscope）等の電子顕微鏡などを用いた観察画像において、例えばＮ＝２０以上、好ましくはＮ＝５０以上、さらに好ましくはＮ＝２００以上で測定した粒子の長軸径の平均値であり、粒子が球形の場合は、粒子の直径の平均値である。また、観察画像を公知の画像解析ソフト（「ＷｉｎＲＯＯＦ」：三谷商事（株）、「Ａ像くん（登録商標）」：旭化成エンジニアリング株式会社など）を用いて計測された測定値、画像型粒度分布測定装置（例として、ＦＰＩＡ－３０００（マルバーン社））を用いて測定した測定値（Ｎ＝１０００以上）であってもよい。観察画像や画像型粒度分布測定装置から求めた平均粒子径は、粒子の最大長の平均値とすることができる。なお、導電粒子含有ホットメルト接着シートを作製する際には、簡易的にレーザー回折・散乱法によって求めた粒度分布における頻度の累積が５０％になる粒径（Ｄ５０）、算術平均径（体積基準であることが好ましい）などのメーカー値を用いることができる。
　［他の添加剤］
　導電粒子含有ホットメルト接着シートには、上述したバインダー及び導電粒子に加えて、本技術の効果を損なわない範囲で様々な添加剤を配合することができる。例えば、ガスバリア性及び弾性率を向上させるため、ナノサイズ（１次粒子径が１ｎｍ以上１０００ｎｍ未満）のシリカを分散させてもよい。また、例えば、本技術の効果を損なわない範囲で熱硬化性樹脂や硬化剤を添加してもよい。
　本実施の形態に係る導電粒子含有ホットメルト接着シートは、結晶性ポリアミドを含み、溶融粘度が所定の関係を有するバインダー中に導電粒子を含有するため、ＰＶＣ（polyvinyl chloride）等の難接着性材料であっても、樹脂の流動性を向上させ、優れた接着強度及び接続信頼性を得ることができる。これは、バインダーの溶融粘度が所定の関係を有することにより、樹脂の濡れ性が向上したものと考えられる。
　［導電粒子含有ホットメルト接着シートの製造方法］
　導電粒子含有ホットメルト接着シートの製造方法は、バインダーの各樹脂成分を溶剤に溶解しワニスを調製するワニス調製工程と、導電粒子を加えて導電粒子含有樹脂組成物を得る導電粒子含有樹脂組成物調製工程と、導電粒子含有樹脂組成物を剥離性基材上に所定厚みとなるように塗布し、乾燥させる乾燥工程とを有する。なお、導電粒子含有ホットメルト接着シート内の導電粒子を離間させて配置する場合や規則的に配置する場合は、導電粒子を加えずにシートを設け、別途公知の方法で導電粒子を配置させればよい。
　各樹脂成分に使用する溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、メチルエチルケトン：トルエン：シクロヘキサノンの５０：４０：１０（質量比）の混合溶剤、トルエン：酢酸エチルの５０：５０（質量比）の混合溶剤などを用いることができる。
　また、剥離性基材としては、例えば、水に対する接触角が８０°以上であるものが挙げられ、剥離性基材の具体例としては、例えば、シリコーン系フィルム、フッ素系フィルム、シリコーン系フィルムや、フッ素系などの離型剤で離型処理されたＰＥＴ、ＰＥＮ、グラシン紙などが挙げられる。また。剥離性基材の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、２０μｍ～１２０μｍであることが好ましい。
　また、導電粒子含有ホットメルト接着シートは、テープ状に成型され、巻芯に巻装されたフィルム巻装体として供給されてもよい。巻芯の直径は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、５０～１０００ｍｍであることが好ましい。フィルム長についても特に制限はないが、５ｍ以上であれば製造装置による試作検討ができ、１０００ｍ以下であれば作業性や取り扱い性の負担が重くなりすぎない。
　＜４．実施例＞
　本実施例では、導電粒子含有ホットメルト接着シートを作製し、これを用いて接合体を作成した。そして、接合体の初期の接着強度の評価、及び接続信頼性の評価を行った。なお、本実施例は、これらに限定されるものではない。
　［導電粒子含有ホットメルト接着シートの作製］
　下記樹脂を準備した。
・Ｍ１２７６（アルケマ社製、結晶性ポリアミド）→固形分／エタノール／トルエン＝３０／３５／３５にて溶液化
・ＴＰＡＥ８２６－４Ｓ（Ｔ＆Ｋ　ＴＯＫＡ社製、非晶性ポリアミドエラストマー）→固形分／エタノール／トルエン＝３０／３５／３５にて溶液化
・ＰＥＳ１１１ＥＥ（東亜合成社製、結晶性ポリエステル）→固形分／シクロヘキサノン＝２５／７５にて溶液化
・ＰＥＳ１２０Ｌ（東亜合成社製、結晶性ポリエステル）→固形分／シクロヘキサノン＝２５／７５にて溶液化
・ＰＥＳ３１０Ｓ３０（東亜合成社製、非晶性ポリエステル溶剤溶解品、固形分／トルエン／ＭＥＫ＝３０／５６／１４）
・ＰＥＳ３６０ＨＶＸＭ３０（東亜合成社製、非晶性ポリエステル溶剤溶解品、固形分／トルエン／エチルベンゼン／ＭＩＢＫ／キシレン／ＭＥＫ＝３０／３０／１５／１５／７．５／２．５）
　表１及び表２に示すように、上記樹脂を固形分で所定の配合量（質量部）になるように混合及び撹拌し、混合ワニスを得た。続いて、得られた混合ワニスに、球状ＡｇメッキＣｕ粒子（平均粒径３８μｍ、Ａｇ含有量１０％）を、混合ワニスの固形分１００質量部に対し３６質量部加え、導電粒子含有樹脂組成物を得た。得られた導電粒子含有樹脂組成物を、５０μｍ厚みのＰＥＴフィルム上に、乾燥後の平均厚みが４０μｍとなる様に塗布し、７０℃にて５分間、続けて１２０℃にて５分間乾燥させ、導電粒子含有ホットメルト接着シートを作製した。
　［溶融粘度の測定］
　レオメーターＭＡＲＳ３（ＨＡＡＫＥ社製）に８ｍｍ径センサーとプレートを装着し、導電粒子含有ホットメルト接着シートをセットした。そして、ギャップ０．２ｍｍ、昇温速度５℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚ、測定温度範囲６０～２００℃の条件にて溶融粘度を測定し、１００℃粘度（Ｖ１）と１２０℃粘度（Ｖ２）を読み取り、その比（Ｖ１／Ｖ２）を算出した。なお、実施例及び比較例の１００℃における粘度（Ｖ１）は、２００００～３０００００Ｐａ・ｓであり、実施例及び比較例の１２０℃における粘度（Ｖ２）は、１０００～８０００Ｐａ・ｓであった。
　［接合体の作製］
　第１の電子部品として、プリント配線板〔０．４ｍｍピッチ（ライン／スペース＝０．２／０．２ｍｍ）、ガラスエポキシ基材厚み１．０ｍｍ、銅パターン厚み３５μｍ、ニッケル／金メッキ処理〕を用いた。
　第２の電子部品として、フレキシブルプリント基板〔０．４ｍｍピッチ（ライン／スペース＝０．２／０．２ｍｍ）、ＰＶＣ（polyvinyl chloride）基材厚み５０μｍ、銅パターン厚み１２μｍ、ニッケル／金メッキ処理〕を用いた。
　プリント配線板の導通部上に、導電粒子含有ホットメルト接着シートを幅２．０ｍｍにカットして、１２０℃、１ＭＰａ、１秒間の条件で仮圧着を行った。続いて、導電粒子含有ホットメルト接着シート上に、フレキシブルプリント基板を配置した。続いて、緩衝材（シリコーンラバー、厚み０．２ｍｍ）を介して、加熱ツール（幅２．０ｍｍ）により１２０℃、２ＭＰａ、３秒間の条件で、フレキシブルプリント基板を加熱及び押圧し、接合体を得た。
　［接着強度の評価］
　フレキシブルプリント基板をプリント配線板から９０°方向で剥離する９０°剥離試験（ＪＩＳ　Ｋ６８５４－１）を行った。剥離試験において、１ｃｍ幅にカットした試験片にて接着強度を測定し、接着強度を以下の評価基準で評価した。
　Ａ：接着強度が１５Ｎ／ｃｍ以上
　Ｂ：接着強度が１０Ｎ／ｃｍ以上、１５Ｎ／ｃｍ未満
　Ｃ：接着強度が１０Ｎ／ｃｍ未満
　［接続信頼性の評価］
　接合体の高温高湿試験（６０℃９５％ＲＨ環境下で５００時間放置）後、及びヒートサイクル試験（－４０℃３０分間、１００℃３０分間で５００サイクル放置）後について、デジタルマルチメーターを用いて、４端子法にて電流１ｍＡを流した時の抵抗値を測定した。３０チャンネルについて抵抗値を測定し、最大の抵抗値を以下の評価基準で評価した。
　Ａ：抵抗値が０．１Ω未満
　Ｂ：抵抗値が０．１Ω以上、０．１５Ω未満
　Ｃ：抵抗値が０．１５Ω以上
　表１に、実施例１～６の導電粒子含有ホットメルト接着シートの配合、溶融粘度、接着強度の評価、及び接続信頼性の評価を示す。また、表２に、比較例１～５の導電粒子含有ホットメルト接着シートの配合、溶融粘度、接着強度の評価、及び接続信頼性の評価を示す。実用上、全パラメータがＢ以上であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　比較例１、２では、Ｖ１／Ｖ２の値が１０以上であり、仮圧着温度付近での粘度変化が大きい事から被着体に対して良好な濡れ性を示すものの、接着強度は実施例に比較して低く、十分な接続信頼性が得られなかった。比較例３～５では、Ｖ１／Ｖ２の値が１０未満であり、仮圧着温度付近での粘度変化が小さい事から、接着強度が低く、また、十分な接続信頼性が得られなかった。一方、実施例１～６では、Ｖ１／Ｖ２の値が１０以上であり、仮圧着温度付近での粘度変化が大きい事から被着体に対して良好な濡れ性を示し、接着強度、接続信頼性共に良好な結果を示した。
　１０　第１の電子部品、１１　第１の導通部、２０　第２の電子部品、２１　第２の導通部、３０　接着層、３１　導電粒子、４０　カード部材、４１　開口、４２　アンテナパターン、４２ａ　第１の露出部、４２ｂ　第２の露出部、５０　ＩＣチップ、５１　接触端子
 

Claims (13)

  1. 　第１の電子部品と第２の電子部品とを、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有する導電粒子含有ホットメルト接着シートを介して熱圧着し、前記第１の電子部品の導通部と前記第２の電子部品の導通部とを接続させる接合体の製造方法であって、
    　前記導電粒子含有ホットメルト接着シートの溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、前記熱圧着の温度における溶融粘度に対する前記熱圧着の温度の－２０℃における溶融粘度の比が１０以上である接合体の製造方法。
  2. 　前記導電粒子含有ホットメルト接着シートの溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、１２０℃における溶融粘度に対する１００℃における溶融粘度の比が１０以上である請求項１記載の接合体の製造方法。
  3. 　前記結晶性ポリアミド樹脂と前記結晶性ポリエステル樹脂との質量比が、１０：９０～９０：１０である請求項１又は２記載の接合体の製造方法。
  4. 　前記導電粒子は、導電材料に異なる導電材料を被覆した金属被覆金属粒子である請求項１乃至３のいずれか１項に記載の接合体の製造方法。
  5. 　前記導電粒子の平均粒子径が、前記導電粒子含有ホットメルト接着シートの厚みの７０％以上である請求項１乃至４のいずれか１項に記載の接合体の製造方法。
  6. 　前記第１の電子部品及び前記第２の電子部品の少なくとも一方の基材が、ポリ塩化ビニルである請求項１乃至５のいずれか１項に記載の接合体の製造方法。
  7. 　前記熱圧着の温度が、１１０～１３０℃である請求項１乃至６のいずれか１項に記載の接合体の製造方法。
  8. 　第１の電子部品と、第２の電子部品と、第１の電子部品の導通部と第２の電子部品の導通部とを接続する接着層とを備え、
    　前記接着層は、結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有し、溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、１２０℃における溶融粘度に対する１００℃における溶融粘度の比が１０以上である接合体。
  9. 　前記第１の電子部品及び前記第２の電子部品の少なくとも一方の基材が、ポリ塩化ビニルである請求項８記載の接合体。
  10. 　結晶性ポリアミド樹脂及び結晶性ポリエステル樹脂を含むバインダー中に導電粒子を含有し、溶融粘度を昇温速度５℃／分の条件にて測定したとき、１２０℃における溶融粘度に対する１００℃における溶融粘度の比が１０以上である導電粒子含有ホットメルト接着シート。
  11. 　前記結晶性ポリアミド樹脂と前記結晶性ポリエステル樹脂との質量比が、１０：９０～９０：１０である請求項１０記載の導電粒子含有ホットメルト接着シート。
  12. 　前記導電粒子は、導電材料に異なる導電材料を被覆した金属被覆金属粒子である請求項１０又は１１記載の導電粒子含有ホットメルト接着シート。
  13. 　前記導電粒子の平均粒子径が、当該導電粒子含有ホットメルト接着シートの厚みの７０％以上である請求項１０乃至１２のいずれか１項に記載の導電粒子含有ホットメルト接着シート。
     
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