WO2021033343A1 - 水素生成ユニット - Google Patents

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WO2021033343A1
WO2021033343A1 PCT/JP2019/046547 JP2019046547W WO2021033343A1 WO 2021033343 A1 WO2021033343 A1 WO 2021033343A1 JP 2019046547 W JP2019046547 W JP 2019046547W WO 2021033343 A1 WO2021033343 A1 WO 2021033343A1
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container
water
generation unit
main body
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PCT/JP2019/046547
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Inventor
義弘 益田
Original Assignee
コーベビオケミア株式会社
Ｓｉｎｏ Ｈｏｐｅ株式会社
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Publication date
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    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
    • C01B3/02—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen
    • C01B3/06—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of inorganic compounds containing electro-positively bound hydrogen, e.g. water, acids, bases, ammonia, with inorganic reducing agents
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    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
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    • C01B3/06—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of inorganic compounds containing electro-positively bound hydrogen, e.g. water, acids, bases, ammonia, with inorganic reducing agents
    • C01B3/08—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of inorganic compounds containing electro-positively bound hydrogen, e.g. water, acids, bases, ammonia, with inorganic reducing agents with metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00—Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/68—Treatment of water, waste water, or sewage by addition of specified substances, e.g. trace elements, for ameliorating potable water
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis

Definitions

  • the present invention relates to a hydrogen generation unit that produces hydrogen-containing drinking liquid or hydrogen for inhalation.
  • Patent Document 1 is mentioned as a hydrogen generation unit for producing a hydrogen-containing drinking liquid.
  • the following Patent Document 1 discloses a hydrogen generation unit that generates hydrogen in response to water, and by putting an accommodating body that releases hydrogen gas triggered by pressing with a fingertip or the like into a liquid. It is disclosed to produce a hydrogen-containing liquid.
  • Patent Document 1 what is disclosed in Patent Document 1 is to generate hydrogen by releasing water from a compartment containing water and reacting with a hydrogen generator by pressing with a fingertip or the like. Therefore, it is a disposable type that can be used only once and cannot be used repeatedly. In addition, it is not easy to manufacture and expensive because it has a structure in which water is discharged from the compartment when pressed with a fingertip or the like, and a structure in which a fluororesin such as stretched PTFE is used as a waterproof and breathable material to exhaust hydrogen gas. It becomes something like that. Further, since hydrogen is a colorless gas, it is difficult to visually confirm the generation of hydrogen in the case of the hydrogen generation unit of Patent Document 1.
  • the hydrogen generating agent When a hydrogen-containing drinking solution is to be obtained using such a hydrogen generating agent, the hydrogen generating agent often changes the characteristics of the drinking solution when the hydrogen molecules are dissolved in the drinking solution. ..
  • the hydrogen generating agent is metallic magnesium
  • magnesium ions when hydrogen is generated, magnesium ions are eluted into the drinking solution according to the following formulas (1) and (2), and the pH is tilted to the alkaline side.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, can be used repeatedly, can visually recognize the generation of hydrogen, and when a hydrogen-containing drinking liquid is produced, the composition of the drinking liquid may be changed. It is intended to provide no hydrogen production unit.
  • the hydrogen generation unit includes a hydrogen generator containing water and a hydrogen generator that reacts with the water to generate hydrogen, and a container containing the hydrogen generator, and the hydrogen generator. Is made of a silicone resin.
  • the hydrogen generation unit it can be used repeatedly, the generation of hydrogen can be visually recognized, and when a hydrogen-containing drinking solution is generated, the composition of the drinking solution is not changed. it can.
  • the hydrogen generation unit 1 includes a hydrogen generator 2 containing water 100 and a hydrogen generating agent 22 that reacts with water 100 to generate hydrogen, and a container 3 containing the hydrogen generator 2. It is prepared.
  • the hydrogen generator 2 is made of a silicone resin.
  • the hydrogen generation unit 1 according to the first embodiment will be described with reference to FIGS. 1 to 3.
  • the hydrogen generation unit 1 includes a hydrogen generator 2 containing water 100 and a hydrogen generating agent 22 that reacts with water 100 to generate hydrogen, and a container 3 containing the hydrogen generator 2. It is a thing.
  • the hydrogen generation unit 1 according to the first embodiment shows a portable bottle type hydrogen generation unit 1.
  • the hydrogen generator 2 has a main body 21 that is housed in the container 3 and contains water 100 and a hydrogen generating agent 22, and a lid 20 that seals the main body 21.
  • An opening 21a is formed above the main body 21, and the opening 21a is sealed with a removable lid 20 as shown in FIG. 2A.
  • the opening 21a is provided in a size that facilitates the introduction of the hydrogen generating agent 22 and the water 100.
  • the main body 21 is made of a silicone resin, and the hydrogen gas generated by the contact reaction between the water 100 and the hydrogen generating agent 22 is permeated and released, and the water 100 does not substantially flow out or flow into the drinking liquid side. I am trying to do it.
  • the main body 21 allows the hydrogen generating agent 22 to be completely non-contact with the drinking liquid. Therefore, when the hydrogen-containing drinking liquid is produced in the container 3, the high-concentration hydrogen beverage can be easily obtained without changing the characteristics of the drinking liquid and without changing the flavor of any beverage.
  • the high-concentration hydrogen-containing drinking liquid includes a hydrogen-containing drinking liquid in which the dissolved hydrogen concentration of the solution is 0.1 ppm or more, preferably 1.0 ppm or more.
  • the supersaturated hydrogen-containing drinking solution includes a dissolved hydrogen concentration of 1.6 ppm or more and 3.0 ppm or more, including a dissolved hydrogen concentration of 1.6 ppm or more and 3.0 ppm or more.
  • the silicone resin constituting the main body 21 separates the inside and the outside of the hydrogen generator 2, and expands greatly like a balloon due to the gas pressure generated by the generation of hydrogen gas by the reaction between the water 100 and the hydrogen generating agent 22 (FIG. 2). See (b)). Then, while hydrogen gas permeates the main body 21 to exhaust the gas to the outside of the main body 21, it naturally contracts after the exhaust (see FIG. 2A). As described above, the hydrogen generation state, which is colorless and odorless and whose hydrogen gas generation is difficult to visually confirm, can be easily visually recognized by the expansion of the main body 21. That is, if the main body 21 is greatly expanded like a balloon in response to the generation of hydrogen gas, it can be recognized that hydrogen is being generated, and the existence of hydrogen can be confirmed.
  • the silicone resin used for the main body 21 for example, a thin film of silicone rubber (dimethyl silicone rubber, methylphenyl silicone rubber) is preferable, and silicone rubber conforming to Food Sanitation Law No. 85 is particularly desirable.
  • the entire main body 21 may be made of silicone resin, or only a part of the portion that easily expands may be made of silicone resin.
  • the hydrogen generating agent 22 may be any as long as it reacts with water 100 to generate hydrogen, and a metal having a higher ionization tendency than hydrogen, a hydrogenated compound containing a hydrogenated metal, or the like is preferable.
  • metallic calcium, calcium hydride, metallic magnesium, magnesium hydride and the like are preferably used in consideration of good reactivity with water. Further, in consideration of the safety of the reaction product and the like, a product composed of metallic magnesium and citric acid (Patent No. 6162268) is particularly preferably used.
  • the particle size of metallic magnesium or the like used as the hydrogen generating agent 22 is not particularly limited.
  • the hydrogen generator 22 may contain an agent that promotes a hydrogen generation reaction, such as a sequestrant or a pH adjuster.
  • a sequestrant contains a substance that is completely or hardly soluble in water and produces a substance having the property of adsorbing metal ions in the main body 21.
  • Insoluble or sparingly soluble sequestrants such as cation exchange resins, are preferably used.
  • hydrogen ions including an acidic cation exchange resin having a sulfonic acid group as an exchange group or an acidic cation exchange resin having a carboxylic acid group as an exchange group, which releases hydrogen ions (H +) with adsorption of metal ions.
  • the type cation exchange resin is preferable because it also functions as a pH adjuster.
  • hydroxide ion (OH-) is supplied by supplying hydrogen ions (H +) such as citric acid, adipic acid, malic acid, acetic acid, succinic acid, gluconic acid, lactic acid, phosphoric acid, hydrochloric acid, and sulfuric acid.
  • H + hydrogen ions
  • the generation water 100 charged into the main body 21 of the hydrogen generator 2 includes, but is limited to, tap water, purified water, ion-exchanged water, purified water, pure water, water from which impurities have been removed, and the like. It is also possible to use the drinking liquid itself, which will be described later, as the water for generation. Regardless of the components, hardness, and liquid properties contained in water 100, any liquid or gel containing water may be used, and in the present embodiment, these are generally referred to as water 100. As a guideline for the amount of the hydrogen generating agent 22 used, it can be considered as follows.
  • the main body 21 is made of a silicone resin, but the elongation rate of the general-purpose silicone resin is 640%.
  • the volume of the main body 21 is designed to be, for example, 10 ml, the hydrogen gas according to the above estimation is calculated.
  • the volume is 1.85 liters, and if it is derived from the elongation rate of the silicone resin, it expands by about 30%, and it is considered that there is no problem in safety such as rupture.
  • silicone rubber among the silicone resins has a very high gas permeability as shown in Table 1 below. Moreover, this silicone rubber not only has high gas permeability, but also has a nitrogen permeability of about 1/2, carbon dioxide of about 5 times, and water vapor of 60 times of oxygen permeability.
  • Silicone rubber has a large molecular weight bond and is extremely finely porous, and the bubbles formed by hydrogen that has migrated to the liquid side through the same membrane are extremely fine, which is also expected to dissolve high-concentration hydrogen in the liquid. can do. Furthermore, compared to the mechanical check valve structure, silicone rubber selectively allows gaseous molecules such as water vapor-state microwater molecules and hydrogen to pass through, so the hydrogen gas particles that pass through are extremely small. It has the effect of making it much easier to dissolve in drinking solutions. Therefore, high-concentration hydrogen gas dissolution can be expected without stirring. Further, when hydrogen is added to the drinking liquid that has been permeated through the fine pores of the silicone rubber and put into the container 3, it is expensive to dissolve the hydrogen molecules in the drinking liquid without performing a secondary operation such as shaking. Dissolution can be expected.
  • a product composed of metallic magnesium and citric acid as a hydrogen generating agent was placed in a drinking liquid in a container 3 without being contained in the main body 21.
  • the dissolved hydrogen concentration in the drinking solution after 10 minutes increases to about 1.14 ppm.
  • the product composed of the same amount of metallic magnesium metallic magnesium and citric acid as the hydrogen generating agent 22 is housed in the main body 21 and placed in the drinking liquid in the container 3, 10 It was found that the dissolved hydrogen concentration of the drinking liquid after the lapse of minutes was only 0.64 ppm, but the dissolved hydrogen concentration increased to about 2.04 ppm with the passage of time (about 3.2 times).
  • the thickness of the silicone rubber at this time is 0.2 mm to 2.0 mm, preferably 0.5 mm to 1.0 mm. If the thickness is larger than 2.0 mm, the thickness is too thick and it is difficult to expand, resulting in poor visibility. In addition, the transparency tends to decrease. Further, when the thickness is smaller than 0.2 mm, the silicone rubber is too thin to be processed, and the silicone rubber tends to be torn, resulting in poor handleability. From the above, if silicone rubber is used as the main body 21, it can be said that hydrogen molecules are easily dissolved and dissolved in the drinking liquid due to the permeation of hydrogen gas, and it can be said that the material is suitable for the main body 21.
  • the container 3 is of the bottle type as described above, and is composed of a plurality of parts.
  • the container 3 has an accommodating portion 30 formed on the bottom side of the container 3 for accommodating the hydrogen generator 2, an telescopic portion 31 vertically expandable and contractible, and an oral portion 32a for inhalation and inhalation. It has a cap 32 and has a bottomed cylindrical shape as a whole. It is desirable that the container 3 has excellent airtightness, but if the container 3 is to be inhaled and inhaled within a short time after the hydrogen is generated by the hydrogen generator 2, it has a lid such as a PET bottle with a cap or an aluminum bottle. If it is a container, there is no problem, and perfect airtightness is not required.
  • FIG. 1C shows a plan view of the compartment 4.
  • the compartment 4 has a hollow circular ring portion 40 and a holding portion 41 arranged in a cross shape so as to prevent the hydrogen generator 2 from floating when the container 3 is filled with the drinking liquid. However, it has a thin plate shape when viewed from the side. Even when the container 3 is used as a hydrogen inhaler, the compartment 4 exerts a stopper function so that the hydrogen generator 2 stays on the bottom side.
  • the accommodating portion 30 and the telescopic portion 31 are separable, and when accommodating the hydrogen generator 2, the accommodating portion 30 can be removed from the container 3 and accommodated, so that it is easy to clean.
  • the cap 32 is also configured to be removable from the telescopic portion 31, and a seal portion may be provided on the inner surface so that the cap 32 can be sealed when closed.
  • the cap 32 has a tubular oral portion 33, as shown in FIG. 1 (b) starting from one side so that the oral portion 33 can be raised and used when drinking a drinking liquid or inhaling hydrogen. It can be moved to the standing state or the stored state as shown in FIG. 1 (a).
  • the oral portion 33 has an open mouthpiece 33a, a convex portion 33b that fits with a concave portion (not shown) on the cap 32 side in order to maintain the accommodation state, and a piece shape when the oral portion 33 is raised in an upright state. It has a knob portion 33c of the.
  • the container 3 is configured so that it can be used as a bottle for producing a hydrogen-containing drinking liquid or as a hydrogen inhaler.
  • the cap 32 of the container 3 may be opened and the desired drinking liquid may be poured.
  • the container 3 is used as a hydrogen inhaler, if the hydrogen generator 2 is housed in the storage part 30 in a state where hydrogen is generated and sealed with the cap 32, the container 3 can be sucked from the mouthpiece 33a.
  • the telescopic portion 31 is shrunk as shown in FIG. 3A, it can be made into a compact container 3.
  • the drinking liquid When the drinking liquid is added, it may be used in the state of FIG. 3 (a), but if the telescopic portion 31 is stretched and used as shown in FIG. 3 (b), a sufficient hydrogen generation space 11 is secured.
  • a hydrogen-containing drinking solution can be produced in the state.
  • a liquid that can be drunk by a living body such as water or an aqueous solution in which hydrogen can be dissolved
  • a liquid that can be drunk by a living body such as water or an aqueous solution in which hydrogen can be dissolved
  • the drinking liquid in addition to tap water, mineral water, tea or coffee, carbonated drinks, fruit juice juice, alcoholic drinks and the like can be used. Since the hydrogen-containing drinking liquid produced by the present embodiment can be produced at a high concentration, its action is mainly to suppress oxidative stress, but the action is not limited to this.
  • a container having low hydrogen permeability is preferable as the material of the container 3, but when a material having no other substitutability such as elasticity is used, an agent for preventing permeability may be applied or adhered.
  • an agent for preventing permeability For example, crush, EVOH, PVA, aluminum, etc., which have a high gas barrier function, can be applied or vapor-deposited before use.
  • resin such as polyethylene resin, nylon resin, polypropylene resin, and fluororesin, which are low gas permeable polymer materials, olefin-based synthetic rubber, fluorine-based synthetic rubber, diene-based synthetic rubber, vinyl-based synthetic rubber, etc.
  • PVDC polyvinyl chloride
  • PVC polyvinyl chloride
  • EP epoxy resin
  • EP polyethylene terephthalate
  • PVF polyvinyl fluoride
  • PCTFE polychlorotrichloroethylene
  • PF resin
  • POM polyacetal
  • ⁇ Dissolved hydrogen concentration / evaluation test> A measurement test of the dissolved hydrogen concentration of the hydrogen generation unit 1 according to the present embodiment was carried out.
  • the instruments used to measure the dissolved hydrogen concentration value are the redox potential type dissolved hydrogen meter THD-100 manufactured by Takaoka Kasei Kogyo Co., Ltd.
  • the electrode is immersed in the sample and measurement is performed for 5 minutes.
  • the influence of coexisting components pH / dissolved oxygen
  • was removed by an auxiliary agent the change in redox potential depending only on the amount of hydrogen was detected, and the dissolved hydrogen concentration was measured with high accuracy.
  • Example 1 First, as the hydrogen generator 22, 1 gram of a product (Patent No. 6162268) composed of metallic magnesium and citric acid is contained in the main body 21 in the hydrogen generator 2. An amount of water 100 that moistens the hydrogen generator 22 is dropped into the hydrogen generator 2, and the main body 21 is closed by the lid 20. Next, after installing the hydrogen generator 2 in the accommodating portion 30 of the container 3, the container 3 is filled with about 450 cc of purified tap water. As the container 3, a PET container (the lid is made of PP) that can be filled with 500 cc of water was used. The main body 21 of the hydrogen generator 2 was made of silicone rubber, and the lid 20 was made of PP.
  • a PET container the lid is made of PP
  • Example 2 Using the same hydrogen generating agent 22 and the same tap water as in Example 1, a PET bottle (about 530 cc filled with water) commercially available as a container 3 was used. The hydrogen generator 22 was filled with 1 gram and about 500 cc of purified tap water. The main body 21 of the hydrogen generator 2 was made of silicone rubber.
  • the hydrogen-containing drinking liquid can be easily generated only by pouring the drinking liquid into the container 3 and accommodating the hydrogen generator 2 in the hydrogen-generating state. Further, the hydrogen generation unit 1 can be used as an inhaler capable of easily inhaling the hydrogen gas released into the air in the container 3 through permeation from the hydrogen generator 2 without using a drinking liquid.
  • the amount of hydrogen absorbed from the digestive system is 12 ml per 1 L of water of 1.0 ppm, but when you inhale hydrogen gas, about 60 ml per minute is taken from the lungs. Can be absorbed. Gas suction is dominant in the amount of absorption, but it can be said that it is preferable for health management to take a hydrogen-containing drinking solution when ingesting water diligently every day.
  • the hydrogen generator 2 used in the present embodiment can be used repeatedly as many times as necessary by adding a hydrogen generator 22 and adding a small amount of water, and the silicon resin main body 21 expands to easily visually recognize the hydrogen state. be able to.
  • the hydrogen-containing drinking liquid is generated by the hydrogen generation unit 1
  • the hydrogen generating agent 22 contained in the hydrogen generator 2 and the drinking liquid do not come into contact with each other. Therefore, for example, magnesium ions may be eluted into the drinking liquid. It does not change the composition of the drinking solution. Therefore, the favorite drinking liquid can be made into a hydrogen-containing drinking liquid.
  • the hydrogen generation unit 1 of the present embodiment 10 minutes have passed since the hydrogen generator 2 was installed in the container 3, preferably 20 minutes, more preferably 30 minutes, and even more preferably 60. It is desirable to drink water or inhale after a lapse of minutes. Further, it is preferable that the internal pressure of the container 3 is at atmospheric pressure or higher in order to obtain a higher concentration hydrogen-containing drinking liquid such as a supersaturated hydrogen-containing drinking liquid of 1.6 ppm or more.
  • the solubility of hydrogen molecules in a drinking solution increases as the internal pressure of the generated hydrogen molecules on the container 3 increases, and eventually exceeds the solubility at room temperature and normal pressure with the passage of time according to Henry's law.
  • the generated hydrogen gas increases the pressure on the container 3 from the inside, and the dissolution of hydrogen molecules in the hydrogen-containing drinking liquid can be further promoted.
  • Henry's law applies well between hydrogen and water, and at a temperature of 0 ° C. and 1013 hPa (1 atm), 0.022 ml of hydrogen dissolves in 1 ml of water. Therefore, 22 ml of hydrogen can be dissolved per 1 L of water.
  • the amount of hydrogenation can be controlled by the gas pressure, hydrogen can be generated and added at a desired concentration regardless of the size of the container 3.
  • a beverage with a volume larger than that of a container 3 having a size that can be drunk at one time (for example, 150 to 200 ml) and optionally hydrogenated can be drunk on the spot, and hydrogen gas is continuously permeated and exhausted. Therefore, the dissatisfaction that hydrogen is released over the conventional time can be resolved.
  • FIG. 4 shows the hydrogen generation unit 1 according to the second embodiment.
  • the same reference numerals are given to the parts common to the first embodiment, and the description of the common points will be omitted.
  • the container 3 of the hydrogen generation unit 1 according to the second embodiment is an example in which the expansion / contraction portion 31 and the partition portion 4 are not provided, and is of a pocket size.
  • the point that the hydrogen generator 2 is accommodated in the accommodating portion 30 is the same as in the first embodiment, and if the drinking liquid is injected, the hydrogen-containing drinking liquid can be ingested from the mouthpiece 33a.
  • the accommodating portion 30 is filled with hydrogen gas without adding the drinking liquid, it can be used as an inhaler.
  • the main body 21 is made of silicone resin, and the accommodating portion 30 is provided with a window 34 so that the expanded state of the hydrogen generator 2 can be visually recognized.
  • the formation position and shape of the window portion 34 are not limited to the examples shown in the drawings, and it is sufficient that the change in the outer shape of the main body portion 21 can be visually recognized. May be good.
  • the hydrogen generation unit 1 has been shown as a bottle type in the first embodiment and a portable type in the second embodiment, but the present invention is not limited to this.
  • the accommodating portion 30 of the first embodiment is not provided with the window portion 34 as shown in the second embodiment, but it goes without saying that the accommodating portion 30 may be provided, and changes in the outer shape of the main body portion 21 can be visually recognized. It may be formed of a transparent material as much as possible.
  • the hydrogen generation unit 1 when the hydrogen generation unit 1 is applied for business use, it may be an apparatus type that can be used by placing it on a table or the like, or it may be enlarged.
  • the hydrogen-containing drinking liquid generated by the hydrogen generation unit 1 may be poured into an ice maker to obtain hydrogen-containing ice. If the hydrogen-containing ice produced in this way is added to a favorite drink, it can be instantly cooled into a hydrogen-containing drinking liquid.
  • Hydrogen generation unit 1 Hydrogen generation unit 2 Hydrogen generator 20 Lid 21 Main body 3 Container 4 Section

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Abstract

本発明の水素生成ユニット１は、水１００と水１００に反応して水素を発生させる水素発生剤２２とが収容される水素発生器２と、水素発生器２を収容する容器３とを備えている。そして水素発生器２は、シリコーン樹脂で形成されていることを特徴とする。

Description

水素生成ユニット
　本発明は、水素含有飲用液もしくは吸入用水素を生成する水素生成ユニットに関する。
　水素含有飲用液を生成する水素生成ユニットとしては、下記特許文献１が挙げられる。
　下記特許文献１には、水に反応して水素を発生させる水素生成ユニットが開示されており、指先等で押圧することをトリガーとして水素ガスを放出する収容体を、液体中に投入することにより水素含有液を生成することが開示されている。
特許第５８８８６３４号公報
　しかし、この特許文献１に開示されているものは、指先等で押圧することで、水を収容していた区画室から水を放出させて水素発生体と反応させることで水素を発生させるものであるから、一度限りしか使用できない使い捨てタイプであり、繰り返して使用できない。また、指先等で押圧すると区画室から水を放出させる構成や、水素ガスを排気するために防水透湿性素材として伸延PTFE等のフッ素樹脂を使用する構成であるため、製造が容易といえず高価なものになってしまう。さらに水素は、無色の気体であるため、この特許文献１の水素生成ユニットの場合、視覚的に水素の発生を確認することが難しい。
　そしてこのような水素発生剤を用いて水素含有飲用液を得ようとする場合、水素発生剤は、飲用液に水素分子を溶存させる際に、その飲用液の特性まで変化させてしまうことが多い。たとえば、水素発生剤が金属マグネシウムである場合、水素発生の際、以下の式(1)、(2)に従い、飲用液にマグネシウムイオンを溶出させるとともに、そのpHをアルカリ側に傾ける。
　Mg+2H2O→Mg(OH)2++H2 ・・・式(1) 
　Mg(OH)2+→Mg2++2OH－ ・・・式(2) 
　しかしながら、水素発生反応の前後で、自然的または人口的にすでに組成されている飲用液の成分構成を変えてしまうことは飲用液の味を変えることに繋がってしまうため、飲用液の成分構成は変えることのない水素生成ユニットが望まれている。
　本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、繰り返し使用でき、水素の発生を視覚的に認識できるとともに、水素含有飲用液を生成した場合、飲用液の成分構成を変えてしまうことがない水素生成ユニットを提供することを目的とする。
　本発明に係る水素生成ユニットは、水と前記水に反応して水素を発生させる水素発生剤とが収容される水素発生器と、前記水素発生器を収容する容器とを備え、前記水素発生器は、シリコーン樹脂で形成されていることを特徴とする。
　本発明に係る水素生成ユニットによれば、繰り返し使用でき、水素の発生を視覚的に認識できるとともに、水素含有飲用液を生成した場合、飲用液の成分構成を変えてしまうことがないものを生成できる。
本発明の第１実施形態に係る水素生成ユニットを模式的に示す図であり、（ａ）は水素生成ユニットの全体を示す概略正面図、（ｂ）は経口部を示す概略斜視図、（ｃ）は区画部を構成する区画板の一例を示す平面図である。 同実施形態に係る水素発生器を模式的に示す図であり、（ａ）は水素発生器の通常時の状態を示す概略正面図、（ｂ）は水素発生器内で水素ガスが発生し膨張した状態を示す概略正面図である。 同実施形態に係る容器本体の全体を模式的に示す図であり、（ａ）は伸縮部を縮めた状態の概略正面図、（ｂ）は伸縮部を伸ばした状態の概略正面図である。 本発明の第２実施形態に係る水素生成ユニットを模式的に示す図である。
　本実施形態に係る水素生成ユニット１は、水１００と水１００に反応して水素を発生させる水素発生剤２２とが収容される水素発生器２と、水素発生器２を収容する容器３とを備えたものである。水素発生器２は、シリコーン樹脂で形成されている。
　以下、図面を参照しながら説明する。なお、一部の図では、他図に付している詳細な符号の一部を省略している。
＜第１実施形態＞
　図１～図３を参照しながら、第１実施形態にかかる水素生成ユニット１について説明する。上述のとおり、水素生成ユニット１は、水１００と水１００に反応して水素を発生させる水素発生剤２２とが収容される水素発生器２と、水素発生器２を収容する容器３とを備えたものである。第１実施形態に係る水素生成ユニット１は、持ち運び可能なボトルタイプの水素生成ユニット１を示している。
＜水素発生器＞
　水素発生器２は、容器３内に収容され、水１００と水素発生剤２２を収容する本体部２１と、本体部２１を密閉する蓋部２０とを有する。本体部２１の上方には開口部２１ａが形成され、その開口部２１ａは、図２（ａ）に示すように着脱自在な蓋部２０で密閉されている。開口部２１ａは、水素発生剤２２や水１００を投入しやすい大きさに設けられている。水素発生器２は、水素含有の飲用液を生成する場合、その飲用液に水素発生剤２２が接触して反応しないように隔離するとともに、水素発生器２内で発生した水素ガスを、本体部２１を構成するシリコーン樹脂を介して飲用液に送り届ける構成とされる。よって、本体部２１は、シリコーン樹脂で構成され、水１００と水素発生剤２２との接触反応により発生した水素ガスを透過放出するとともに、水１００を実質的に流出させない、飲用液側へ流入させないようにしている。また本体部２１によって、水素発生剤２２が飲用液と完全に非接触にすることができる。よって、容器３で水素含有飲用液を生成する際、飲用液の特性を変えることがなく、任意の飲料の香味を変化させることなく、簡単に高濃度水素飲料を得ることができる。ここで、高濃度水素含有飲用液とは、溶液の溶存水素濃度が0.1ppm以上、好ましくは1.0ppm以上である水素含有飲用液を含む。また過飽和水素含有飲用液とは、常温常圧における溶解度以上の溶存水素濃度であることを含み、1.6ppm以上、3.0ppm以上の高濃度水素含有飲用液を含む。
　本体部２１を構成するシリコーン樹脂は、水素発生器２の内部と外部を隔てるとともに、水１００と水素発生剤２２との反応により水素ガスの発生によるガス圧によって風船状に大きく膨張する（図２（ｂ）参照）。そして、本体部２１を水素ガスが透過することで本体部２１外部に排気する一方、排気後には自然的に収縮する（図２（ａ）参照）。
このように、無色無臭で視覚的に水素ガス発生を確認しにくい水素の発生状態が本体部２１の膨張によって容易に視認することができる。すなわち、水素ガスの発生を受けて本体部２１が風船状に大きく膨張していれば、水素発生中と認識することができ、水素の実在を確認することが出来る。このとき、水素発生器２に導入される水素発生剤２２の量を適切にすることで、シリコーン樹脂の持つ膨張係数の限界を超えて破裂する心配はないものにできる。ここで、本体部２１に用いるシリコーン樹脂は、例えばシリコーンゴム（ジメチルシリコーンゴム、メチルフェニルシリコーンゴム）の薄膜が好ましく、食品衛生法８５号適合のシリコーンゴムが特に望ましい。また本体部２１の全体をシリコーン樹脂としてもよいし、一部の膨張しやすい部位のみシリコーン樹脂としてもよい。
　水素発生剤２２としては、水１００と反応して水素が発生するものであればよく、水素よりイオン化傾向の高い金属、または水素化金属を含む水素化化合物などがよい。具体的には、水との反応性の良さを考慮し、金属カルシウム、水素化カルシウム、金属マグネシウム、水素化マグネシウムなどは好適に用いられる。また反応生成物の安全性などを考慮すれば、金属マグネシウムとクエン酸で構成された生成物（特許第6162268号）は特に好適に用いられる。また水素発生剤２２として用いる金属マグネシウムなどの粒径は特に限定されない。
　また水素発生剤２２は、上述の他、金属イオン封鎖剤やpH調整剤など水素発生反応を促進する剤を含んでもよい。こうした金属イオン封鎖剤は、水に全くあるいはほとんど溶解せず、本体部２１内において金属イオンを吸着する性質を有する物質を生成する物質を含む。陽イオン交換樹脂など、不溶性または難溶性の金属イオン封鎖剤は好適に用いられる。なかでも、金属イオンの吸着とともに、水素イオン(H+)を放出する、スルホン酸基を交換基とする酸性陽イオン交換樹脂またはカルボン酸基を交換基とする酸性陽イオン交換樹脂を含む、水素イオン型陽イオン交換樹脂は、pH調整剤としての機能も兼ねるため好ましい。pH調整剤としては、クエン酸、アジピン酸、リンゴ酸、酢酸、コハク酸、グルコン酸、乳酸、リン酸、塩酸、硫酸など水素イオン(H+)を供給することで水酸化物イオン(OH－)を抑制(中和または生成防止)する性質を有する物質、及び加水分解を受け不溶性の水酸化物を形成することで水酸化物イオンを除去する物質を含む。マグネシウムイオンを含む鉱石など、加水分解を受け不溶性の水酸化物を形成するpH調整剤は好適に用いられる。
　水素発生器２の本体部２１に投入される発生用の水１００には、水道水、浄水、イオン交換水、精製水、純水、不純物が除去された水などが含まれるが、これに限るものではなく、後記する飲用液自体を発生用水として用いることもできる。水１００に含まれる成分、硬度、液性の如何にかかわらず、水を含んでいる液体やゲル体であればよく、本実施形態では総じてこれらを水１００とよぶ。
　水素発生剤２２の使用量の目安としては、以下のように考えることができる。例えば水素発生剤２２として金属マグネシウムを用いる場合、１モルの水素（H2）は２グラムで、体積は22.4リットルになる（22.4リットルの中にアボガドロ数の約6x(10の23乗)個の水素分子が存在する）。水素の原子数は、水素ガスはH2であるので、水素ガス(H2)1mol中の水素原子(H)数は2molであるから、2(mol)×6.0×10~23＝1.2×10~24(個)。因みにマグネシウムの反応式は、Mg＋２HCｌ→MgCl2＋H２であるので、金属マグネシウムとクエン酸で構成された生成物（特許第6162268）1000mgから発生する水素の体積は1g÷24=0.0417mol→水素ガス0.083mol生成×発生する水素体積1.85リットルとなる。
　ここで上述のとおり、本体部２１をシリコーン樹脂で構成するが、汎用シリコーン樹脂の伸び率は640％であり、このとき本体部２１の容積を例えば10ｍｌとして設計すると、上述の試算による水素ガスの体積は1.85リットルであり、シリコーン樹脂の伸び率から導けば30％程度の膨張であり、破裂などの安全性には問題はないと考えられる。
　本体部２１の材質として、シリコーン樹脂のうちシリコーンゴムは、以下の表1に示すように気体透過性が非常に高い値である。またこのシリコーンゴムは気体透過性が高いだけでなく、酸素透過率に対して窒素の透過率は約1/2、二酸化炭素は約５倍、水蒸気は60倍の値を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
＜考察＞
　シリコーンゴムは、分子量の結合が大きく極めて微細な多孔質であり、同膜を介して液体側へ移行した水素が形成する気泡は極めて細かく、これによっても液体中への高濃度の水素溶存を期待することができる。更に付言すれば、シリコーンゴムは機械的な逆止弁構造に比べ、例えば水蒸気状態の微小水分子や水素のようなガス状分子を選択的に通過させるので、通過した水素ガス粒子は極めて微小で多数に及び、飲用液への溶解がはるかに容易する作用がある。よって、撹拌せずとも、高濃度の水素ガス溶存を期待できるのである。またシリコーンゴムの微細な孔から透過させて容器３に投入された飲用液に水素を添加させる場合、水素分子を飲用液に溶解させることは、振盪などの二次的な操作をしなくとも高い溶存が期待できる。
　本発明者による試験によれば、水素発生剤として金属マグネシウムとクエン酸で構成された生成物（特許第6162268号）を、本体部２１に収容することなく容器３内の飲用液中に設置した場合、10分経過後の飲用液の溶存水素濃度は約1.14ppmまで高まる。しかし、水素発生剤２２として同量の金属マグネシウム金属マグネシウムとクエン酸で構成された生成物（特許第6162268）を、本体部２１に収容して容器３内の飲用液中に設置した場合、10分経過後の飲用液の溶存水素濃度は0.64ppmにしかならない反面、その後時間経過とともに溶存水素濃度は約2.04ppmまで上昇することがわかった(約3.2倍)。またこのときのシリコーンゴムの厚みは０．２ｍｍ～２．０ｍｍ、好ましくは０．５ｍｍ～１．０ｍｍである。２．０ｍｍより厚みが大の場合は、厚みがありすぎて膨張し難くなり視認性が悪くなる。また透過性も低下する傾向となる。また０．２ｍｍよりも厚みが小の場合は、シリコーンゴムが薄状すぎて加工し難く、また破れてしまうなど、取扱性も悪い傾向となる。
　以上より、本体部２１としてシリコーンゴムを用いれば、水素ガスが透過することで水素分子が飲用液に溶解されやすく、溶存しやすいといえ、本体部２１に適した材料といえる。
＜容器＞
　本実施形態に係る容器３は、上述のとおりボトルタイプとされるとともに、複数の部位で構成されている。容器３は、容器３の底側に構成され水素発生器２が収容される収容部３０と、上下方向に伸縮自在に構成された伸縮部３１と、吸飲吸入用の経口部３２ａを有したキャップ３２とを有し、全体として有底円筒状をなす。容器３としては、密閉性に優れたものが望ましいが、水素発生器２で水素を発生させてから時間を置かずに吸飲、吸入するのであれば、キャップ付きペットボトルやアルミボトルなど蓋付き容器であれば問題なく、完全な密閉性を求めるものではない。
　収容部３０と伸縮部３１との間には、容器３を２つの空間に区画する区画部４を構成する部材が設けられている。図１（ｃ）は区画部４の平面図を示す。区画部４は、中空の円輪部４０と、容器３を飲用液で満たした場合に浮き上がろうとする水素発生器２の浮上を防止するように十字に配された押え部４１とを有し、側面視においては薄板状をなす。この区画部４は、容器３を水素吸入器として使用する際も、水素発生器２が底側に留まるようにストッパー機能を発揮する。
　収容部３０と伸縮部３１とは分離自在とされ、水素発生器２を収容するときは、収容部３０を容器３から取り外して収容することができ、清掃もしやすい構成となっている。キャップ３２も伸縮部３１から取り外せる構成となっており、閉塞時には密閉できるよう内面にはシール部を設けてもよい。キャップ３２は、筒状の経口部３３を有し、この経口部３３は飲用液を飲むとき、水素を吸入するときには起こして使用できるように一方側を起点に図１（ｂ）に示すように起立状態、あるいは図１（ａ）に示すように収納状態に移動させることができる。経口部３３は、開口した吸い口部３３ａと、収容状態を維持するため、キャップ３２側の凹部（不図示）と嵌合する凸部３３ｂと、経口部３３を起立状態に起こす際の片状のつまみ部３３ｃとを有する。
　容器３は、水素含有飲用液を生成するボトルとして使用することも、水素吸入器として使用できるよう構成されている。水素含有飲用液を生成したいときは、容器３のキャップ３２を開けて好みの飲用液を注げばよい。また容器３を水素吸入器として使用する場合は、収容部３０に水素発生器２を水素が発生する状態で収容しキャップ３２で密閉すれば、吸い口部３３ａから吸入することができる。このとき、伸縮部３１は図３（ａ）に示すように縮めておけば、コンパクトな容器３とすることができる。飲用液を投入する場合も図３（ａ）の状態で使用してもよいが、図３（ｂ）に示すように伸縮部３１を伸ばして使用すれば、水素生成空間１１を十分に確保した状態で水素含有飲用液を生成することができる。
　容器３で水素含有飲用液を生成する際には、水素を溶存させられる水または水溶液など生体に飲用される液体を用いることができる。具体的に飲用液は、水道水のほか、ミネラル水、茶やコーヒー、炭酸飲料、果汁ジュース、アルコール飲料などを用いることができる。本実施形態によって生成される水素含有飲用液は、高濃度のものを生成可能であるので、その作用は主として酸化ストレスの抑制であるがこれに限るものではない。
　容器３の材質として好ましいのは水素透過性が低い容器であるが、伸縮性など代替性が他にない素材を用いる場合には透過性を防止する剤を塗布もしくは接着させて用いても良い。例えば高いガスバリア機能を持つクレーストやEVOH、PVA、アルミなどを塗布または蒸着させて用いることが出来る。具体的には低ガス透過性の高分子材料であるポリエチレン樹脂、ナイロン樹脂、ポリプロピレン樹脂、フッ素樹脂などの樹脂製やオレフィン系合成ゴム、フッ素系合成ゴム、ジエン系合成ゴム、ビニル系合成ゴムなどであるが、さらに具体的にはポリ塩化ビニリデン（PVDC）、ポリ塩化ビニル（PVC）、エポキシ樹脂（EP）、ポリエチレンテレフタレート（PETG）、ポリフッ化ビニル（PVF）、ポリクロロトリクロロエチレン（PCTFE）、フェノール樹脂（PF）、ポリアセタール（POM）などの材料が望ましい。
＜溶存水素濃度・評価試験＞
　本実施形態に係る水素生成ユニット１の溶存水素濃度の測定試験を行った。溶存水素濃度値を計測するのに用いた計器類は、タカオカ化成工業株式会社製酸化還元電位方式溶存水素計THD-100である。本機はサンプル（15ｍｌ）に水素濃度測定用補助剤 （RDH-20）を添加した後サンプルに電極を浸漬し5分間測定をする。補助剤により共存成分（pH・溶存酸素）の影響を取り除き、水素量のみに依存する酸化還元電位の変化を検出し、溶存水素濃度を精度高く計測した。
＜実施例１＞
　まず水素発生剤２２として、本体部２１に金属マグネシウムとクエン酸で構成された生成物（特許第6162268号）1グラムを水素発生器２に収容する。水素発生器２のなかに水素発生剤２２が湿る程度の量の水１００を垂らし、蓋部２０で本体部２１を閉塞状態にする。次に、容器３の収容部３０に水素発生器２を設置した後、容器３に水道浄水を約450cc充填する。容器３は、満水で５００ｃｃ充填できるPET製の容器（蓋部はPP製）を用いた。水素発生器２の本体部２１はシリコーンゴム製、蓋部２０はPP製のものを用いた。
＜実施例２＞
　実施例１と同様の水素発生剤２２、同様の水道浄水を用い、容器３として市販されているペットボトル（満水充填で約５３０ｃｃ）で行った。水素発生剤２２は1グラム、水道浄水を約500cc充填した。水素発生器２の本体部２１はシリコーンゴム製のものを用いた。
＜測定条件＞
　実施例１、実施例２ともに、水道浄水を充填後、キャップを締め、その後、10分間・30分間・60分間・3時間放置した後、容器３の中腹部を利手に保持し、手首を半円の弧を描くように上下に動かし、2往復/秒のペースで5往復することで上下不均一な溶存状態を解消した。振盪後の、内容液15ｍｌを採取して溶存水素濃度を測定した。
＜考察＞
　水素含有液を質量分析装置に供して溶存夾雑物の確認を行ったが、同水素含有液中には、水素発生剤２２に由来するマグネシウムの水酸化物やクエン酸水和物の溶出は検出されなかった。この評価試験からも、水素発生器２の本体部２１にシリコーンゴムを使用することで、安全かつ簡便に、高濃度の水素ガスを含有した水素含有液を生成させることができることがわかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
＜水素生成ユニット＞
　本実施形態の水素生成ユニット１によれば、容器３に飲用液を注いで水素発生器２を水素発生状態で収容するだけで、水素含有飲用液を容易に生成することができる。また水素生成ユニット１は、飲用液を用いなければ水素発生器２からの浸透を通じて容器３内の気中に放出された水素ガスを簡便に吸気することができる吸入器として使用することができる。理論上、水素含有飲用液を飲用した場合消化器系から吸収される水素量は1.0ppmの水1Lあたり12ｍｌの量になるが、水素ガスを吸入する場合1分間に60ｍｌ程度の量を肺から吸収できる。吸収量はガス吸引が優位となるが毎日こまめに水分摂取する際に水素含有飲用液を摂るのは健康管理上好ましいといえる。
　また本実施形態で用いる水素発生器２は水素発生剤２２を投入し少量の水を加えれば何度でも繰り返し使用でき、シリコーン樹脂製の本体部２１が膨張することで水素状態を容易に視認することができる。
　さらに水素生成ユニット１で水素含有飲用液を生成した場合、水素発生器２に収容される水素発生剤２２と飲用液とが接触しない構成であるので、例えば飲用液にマグネシウムイオンを溶出させるおそれがなく、飲用液の成分構成を変えてしまうことがない。よって、好みの飲用液を水素含有の飲用液にすることができる。
　本実施形態の水素生成ユニット１は、水素発生器２を容器３に設置してから、10分経過した後、好ましくは20分経過した後、より好ましくは30分経過した後、さらに好ましくは60分経過した後飲水、もしくは吸気することが望ましい。
　また容器３の内圧が大気圧以上の状態にあることは、1.6ppm以上の過飽和水素含有飲用液など、より高濃度の水素含有飲用液を得るためには好ましいことである。水素分子の飲用液への溶解度は、発生する水素分子が容器３に負荷する内圧の上昇に伴い上昇し、ヘンリーの法則に従い時間の経過とともにやがて、常温・常圧下における溶解度を超える。容器３を一定時間放置すれば、発生した水素ガスにより容器３を内側から加圧が上がり、水素分子の水素含有飲用液への溶解をさらに促進することができる。水素と水との間ではヘンリーの法則がよく当てはまり温度0℃、1013hPa（1気圧）で、水１ｍｌに0.022ｍｌの水素が溶ける。したがって、水１Ｌあたり22ｍｌの水素が溶け得ることになる。
　また、ガス圧によって水素添加量をコントロールできるので、容器３のサイズとは無関係に、所望の濃度で水素を発生添加することが可能になる。1回で飲み切れるサイズ(例えば、150～200ｍｌ)の容器３よりも大きな容積で任意的に水素を添加したての飲料をその場で飲むことができるし、持続的に水素ガスが透過排気されるため、従来の時間が経つと水素が抜けるといった不満は解消できる。
＜第２実施形態＞
　図４には、第２実施形態に係る水素生成ユニット１を示す。第１実施形態と共通する箇所には同じ符号を付し、共通する点の説明は省略する。
　第２実施形態に係る水素生成ユニット１の容器３は、伸縮部３１、区画部４を備えていない例であり、ポケットサイズのものである。第２実施形態においても、収容部３０に水素発生器２を収容する点は第１実施形態と同様であり、飲用液を投入すれば、吸い口部３３ａから水素含有飲用液を摂取できる。またもちろん飲用液を投入せず、収容部３０に水素ガスを充満させれば、吸入器として使用できる。
　本体部２１はシリコーン樹脂で形成され、収容部３０には、水素発生器２の膨張状態が視認できるように窓部３４が設けられている。
　なお、窓部３４の形成位置、形状は図例に限定されず、本体部２１の外形上の変化が視認できればよいので、窓部３４でなく収容部３０を透明な素材で形成するようにしてもよい。
　以上、水素生成ユニット１としては、第１実施形態にボトルタイプのもの、第２実施形態に携帯タイプのものを示したが、これに限定されるものではない。また第１実施形態の収容部３０には、第２実施形態で示すような窓部３４を設けていないが、設けるようにしてもよいことは言うまでもなく、本体部２１の外形上の変化が視認できるように透明な素材で形成するようにしてもよい。また水素生成ユニット１を業務用に適用する場合は、テーブル等に載置して使用可能とした装置タイプとしてもよいし、大型化してもよい。また水素生成ユニット１で生成された水素含有飲用液を製氷機に注ぎ水素含有氷としてよい。このようにして作った水素含有氷を好みの飲み物に入れれば、即席で冷えた水素含有飲用液とすることができる。
　１　　　　　　　　　　　　　　　水素生成ユニット
　２　　　　　　　　　　　　　　　水素発生器
　２０　　　　　　　　　　　　　　蓋部
　２１　　　　　　　　　　　　　　本体部
　３　　　　　　　　　　　　　　　容器
　４　　　　　　　　　　　　　　　区画部

Claims (4)

  1. 　水と前記水に反応して水素を発生させる水素発生剤とが収容される水素発生器と、
    　前記水素発生器を収容する容器とを備え、
    　前記水素発生器は、シリコーン樹脂で形成されていることを特徴とする水素生成ユニット。
  2. 　請求項１において、
    　前記水素発生剤は、水素よりイオン化傾向の高い金属または水素化金属であることを特徴とする水素生成ユニット。
  3. 　請求項１または請求項２において、
    　前記容器内には、前記水素発生器が底側に収容されるように区画する区画部を備えていることを特徴とする水素生成ユニット。
  4. 　請求項１～請求項３のいずれか１項において、
    　前記水素発生器は、前記水と前記水素発生剤を収容する本体部と、前記本体部を密閉し前記本体部に着脱自在な蓋部とを有し、
    　前記本体部全体がシリコーンゴムで形成されていることを特徴とする水素生成ユニット。
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