WO2021024557A1 - 蓄電デバイス - Google Patents

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WO2021024557A1
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storage device
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power storage
internal
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神頭将之
袖岡毅志
池邉翔太
青木万実
伊東智紀
南川忠洋
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株式会社村田製作所
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Definitions

  • the present invention relates to a power storage device.
  • Power storage devices such as capacitors and secondary batteries used in small electronic devices are required to be chip-type that can be reflow-mounted on a substrate, and to have high capacity and high output.
  • Patent Document 1 describes an electric double layer capacitor having a structure in which a separator is provided between a positive electrode active material and a negative electrode active material. Patent Document 1 also describes that a resin such as polyphenylene sulfide, polyethylene terephthalate, polyamide, or polyimide is used as a separator, and that polyethylene oxide is contained as an active material.
  • a resin such as polyphenylene sulfide, polyethylene terephthalate, polyamide, or polyimide is used as a separator, and that polyethylene oxide is contained as an active material.
  • Patent Document 2 describes a capacitor having a structure in which a plurality of internal electrodes and a plurality of solid electrolyte layers are alternately laminated. Patent Document 2 describes that nickel is used as an internal electrode and Li 7 La 3 Zr 2 O 12 which is a metal oxide is used as a solid electrolyte.
  • the capacitor described in Patent Document 2 is provided with a solid electrolyte having lithium ion conductivity instead of the separator impregnated with the electrolytic solution, and has a structure that does not contain organic substances.
  • the power storage device provided with the solid electrolyte has lower ionic conductivity and higher interfacial resistance between the electrode and the electrolyte than the power storage device having the electrolytic solution, so that the output is higher than that of the power storage device having the electrolytic solution. Will be low.
  • the present invention solves the above-mentioned problems, and reduces the output by suppressing the occurrence of thermal decomposition and structural change of organic substances at the time of reflow mounting and by forming the structure containing an electrolytic solution without using a solid electrolyte. It is an object of the present invention to provide a power storage device capable of suppressing the above.
  • the power storage device of the present invention A surface extending along the length direction and the width direction, the first main surface and the second main surface facing the thickness direction, and a surface extending along the length direction and the thickness direction, and the width. It has a first side surface and a second side surface facing in a direction, and a surface extending along the width direction and the thickness direction, and having a first end surface and a second end surface facing in the length direction. Between the first internal electrode drawn out to the first end face, the second internal electrode pulled out to the second end face, and the first internal electrode and the second internal electrode.
  • An internal element including a positioned separator layer and an electrolytic solution, A first end face electrode provided on the first end face and connected to the first internal electrode drawn out to the first end face, and a first end face electrode provided on the second end face and connected to the second end face. A second end face electrode connected to the drawn out second internal electrode and With The first internal electrode, the second internal electrode, the separator layer, the first end face electrode, and the second end face electrode are integrally sintered from each other. ..
  • the power storage device of the present invention includes an internal element, a first end face electrode, and a second end face electrode, and includes a first internal electrode, a second internal electrode, a separator layer, a first end face electrode, and
  • the second end face electrode is an integrally sintered sintered body and does not contain organic substances. Therefore, it is possible to suppress the occurrence of thermal decomposition and structural change of organic substances during reflow mounting, and it is possible to obtain desired characteristics even after reflow mounting. Further, since the electrolytic solution is provided inside, the ionic conductivity is high and the interfacial resistance of the electrode is low as compared with the power storage device having a solid electrolyte, so that a higher output can be obtained.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along the line III-III of the power storage device shown in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along the line III-III of the power storage device shown in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along the line III-III of the power storage device shown in FIG.
  • FIG. 2nd Embodiment It is a schematic cross-sectional view along the VV line of the power storage device shown in FIG.
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing the configuration of the power storage device 100 according to the first embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view taken along the line II-II of the power storage device 100 shown in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along the line III-III of the power storage device 100 shown in FIG.
  • L indicates a length direction
  • W indicates a width direction
  • T indicates a thickness direction (internal electrode stacking direction).
  • the power storage device 100 is an electric double layer capacitor.
  • the power storage device 100 is not limited to the electric double layer capacitor, and may be various power storage devices such as a lithium ion capacitor, a redox capacitor, an aluminum electrolytic capacitor, and a lithium ion secondary battery.
  • the power storage device 100 can be used for various purposes such as a communication device.
  • the power storage device 100 includes an internal element 10, a first end face electrode 1, and a second end face electrode 2.
  • the power storage device 100 in the present embodiment further includes an outer layer 15.
  • the internal element 10 is an electric double layer capacitor element.
  • the internal element 10 has a substantially rectangular parallelepiped shape. That is, the internal element 10 has a first end surface 10a and a second end surface 10b facing the length direction L, a first main surface 10c and a second main surface 10d facing the thickness direction T, and a width direction. It includes a first side surface 10e and a second side surface 10f facing W. The first end face 10a and the second end face 10b extend along the width direction W and the thickness direction T. The first main surface 10c and the second main surface 10d extend along the length direction L and the width direction W. The first side surface 10e and the second side surface 10f extend along the length direction L and the thickness direction T.
  • the "rectangular parallelepiped” also includes chamfered corners and ridges and rounded shapes.
  • the corner portion is a portion where the three surfaces of the internal element 10 intersect, and the ridge portion portion is a portion where the two surfaces of the internal element 10 intersect.
  • the internal element 10 includes a first internal electrode 11, a second internal electrode 12, a separator layer 13, and an electrolytic solution. Further, the internal element 10 in the present embodiment further includes an insulating layer 14.
  • a plurality of the first internal electrodes 11 and the second internal electrodes 12 are alternately laminated via the separator layer 13. That is, the plurality of first internal electrodes 11 and the plurality of second internal electrodes 12 are alternately laminated via the separator layer 13.
  • the first internal electrode 11 has a first current collector 11a and a first active material layer 11b provided on both sides of the first current collector 11a. However, when the first internal electrode 11 is located on the outermost side in the thickness direction T, the first current collector 11a of the first internal electrode 11 located on the outermost layer thereof is at least inside the thickness direction T. It is sufficient that the first active material layer 11b is provided only on the surface. The first current collector 11a and the first active material layer 11b are joined to each other.
  • the first internal electrode 11 is drawn out to the first end surface 10a of the internal element 10, while it is not drawn out to the second end face 10b, the first side surface 10e, and the second side surface 10f. Further, on the side of the first end surface 10a, the first active material layer 11b faces the insulating layer 14 via the separator layer 13. However, when the first internal electrode 11 is located on the outermost side in the thickness direction T, the portion of the first active material layer 11b facing the insulating layer 14 may be deleted.
  • the second internal electrode 12 has a second current collector 12a and a second active material layer 12b provided on both sides of the second current collector 12a.
  • the second current collector 12a of the second internal electrode 12 located on the outermost layer thereof is at least inside the thickness direction T. It is sufficient that the second active material layer 12b is provided only on the surface. The second current collector 12a and the second active material layer 12b are joined to each other.
  • the second internal electrode 12 is drawn out to the second end surface 10b of the internal element 10, while it is not drawn out to the first end face 10a, the first side surface 10e, and the second side surface 10f. Further, on the second end surface 10b side, the second active material layer 12b faces the insulating layer 14 via the separator layer 13. However, when the second internal electrode 12 is located on the outermost side in the thickness direction T, the portion of the second active material layer 12b facing the insulating layer 14 may be deleted.
  • the first current collector 11a and the second current collector 12a are sintered bodies of metal particles such as Al particles, Cu particles, and Ni particles. More specifically, in the first current collector 11a and the second current collector 12a, metal particles such as Al particles, Cu particles, and Ni particles are sintered to cause sintering, necking, and the like. Yes, it has conductivity as a whole.
  • the first active material layer 11b and the second active material layer 12b contain active material particles and an inorganic filler made of an inorganic substance.
  • an active material for example, a carbon material such as activated carbon can be used.
  • the inorganic filler is added to maintain the structure, and for example, carbon nanotubes, carbon nanofibers, and the like can be used.
  • the power storage device 100 is a lithium ion secondary battery
  • a substance capable of storing and releasing lithium ions is used as the active material contained in the first active material layer 11b and the second active material layer 12b.
  • the positive electrode active material lithium oxides such as lithium cobalt oxide, lithium nickel oxide, lithium manganate, and lithium iron phosphate can be used.
  • the negative electrode active material carbon such as graphite, lithium titanate, silicon oxide or the like can be used.
  • metal particles made of Al can be used as the positive electrode current collector
  • metal particles made of Cu can be used as the negative electrode current collector.
  • the outer edge portion of the positive electrode active material is arranged inside the outer edge portion of the negative electrode active material in the plane directions defined by the length direction L and the width direction W. It is preferable to have. By arranging in this way, it is possible to prevent Li ions from precipitating and short-circuiting at the outer edge of the negative electrode active material.
  • the power storage device 100 is an aluminum electrolytic capacitor
  • at least one of the first current collector 11a and the second current collector 12a is a sintered body of Al particles.
  • a chemical conversion treatment By subjecting the surface of the sintered body to a chemical conversion treatment, an oxide film can be formed, and the oxide film can function as a dielectric layer.
  • a general-purpose method can be used for the chemical conversion treatment, and an oxide film to be a dielectric layer can be formed by applying a DC voltage in water such as ammonium phosphate and ammonium adipate. After chemical conversion, it is preferable to wash with pure water or the like.
  • the separator layer 13 is provided between the first active material layer 11b of the first internal electrode 11 and the second active material layer 12b of the second internal electrode 12.
  • the separator layer 13 is a porous body provided with a plurality of pores in which ions contained in the electrolytic solution can move between the first active material layer 11b and the second active material layer 12b.
  • the type of electrolytic solution is not particularly limited, but for example, EMITFSI (1-ethyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide), EMIBF4 (1-ethyl boromethylimidazolium borofluoride), etc.
  • EMITFSI 1-ethyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide
  • EMIBF4 1-ethyl boromethylimidazolium borofluoride
  • An ionic liquid of the above, or a solution of the ionic liquid in an organic solvent such as propylene carbonate or acetonitrile can be mentioned.
  • the power storage device 100 is a lithium ion secondary battery
  • a known electrolytic solution can be used.
  • a solvent in which a Li salt such as LiPF 6 or LiBF 4 is dissolved in a solvent such as propylene carbonate or ethylene carbonate can be used as the electrolytic solution.
  • the power storage device 100 is an aluminum electrolytic capacitor, and a known electrolytic solution can be used.
  • a solvent obtained by dissolving an ammonium salt of an organic acid such as phthalic acid or adipic acid or an inorganic acid such as boric acid or phosphoric acid in a solvent such as ethylene glycol or ⁇ -butyl lactone can be used as the electrolytic solution.
  • the separator layer 13 was formed from a material containing at least one of a ceramic material containing at least one selected from the group consisting of oxides, nitrides, and carbides, and a glass material which is an amorphous solid. It is a sintered body.
  • the separator layer 13 may further contain an inorganic filler or the like.
  • the number of layers can be any number when the structure in which the separator layer 13 is sandwiched between the first internal electrode 11 and the second internal electrode 12 is made into one layer. That is, it may be one layer or a plurality of layers of two or more.
  • the insulating layer 14 is provided on both sides of the separator layer 13 in a region not in contact with the first internal electrode 11 and the second internal electrode 12 in order to eliminate a step. Specifically, on the surface of both surfaces of the separator layer 13 that is in contact with the first internal electrode 11, the region that is not in contact with the first internal electrode 11 is provided with the same thickness as that of the first internal electrode 11. The insulating layer 14 to have is provided. Further, on the surface of both surfaces of the separator layer 13 that is in contact with the second internal electrode 12, the insulating layer having the same thickness as the second internal electrode 12 is in a region that is not in contact with the second internal electrode 12. 14 is provided. By providing the insulating layer 14, it is possible to suppress the occurrence of the above-mentioned step, and for example, the ends of the first internal electrode 11 and the second internal electrode 12 are curved during pressing in the manufacturing process. It can be suppressed.
  • the insulating layer 14 is not particularly limited as long as it is composed of an insulating material, and is, for example, a ceramic material containing at least one selected from the group consisting of oxides, nitrides, and carbides, and an amorphous solid. A sintered body formed from a material containing at least one of a glass material.
  • the insulating layer 14 may further contain an inorganic filler or the like.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, and the insulating layer 14 described above have a structure through which the electrolytic solution permeates.
  • both outer sides of the internal element 10 in the thickness direction T and both outer sides in the width direction W that is, the first main surface 10c, the second main surface 10d, and the first of the internal elements 10.
  • An outer layer 15 that protects the side surface 10e and the second side surface 10f is provided.
  • the outer layer 15 is a baked material formed from a ceramic material containing at least one selected from the group consisting of oxides, nitrides, and carbides, and a material containing at least one of a glass material which is an amorphous solid. It is a unity.
  • the ceramic material for example, Al 2 O 3 can be used.
  • the outer layer 15 has a structure having high airtightness, and is configured so that moisture does not enter from the outside and the electrolytic solution does not leak to the outside of the internal element 10.
  • the separator layer 13, the insulating layer 14, and the outer layer 15 are all a ceramic material containing at least one selected from the group consisting of oxides, nitrides, and carbides, and a glass material that is an amorphous solid. It is a sintered body formed from a material containing at least one of them.
  • the separator layer 13 can have a structure that allows the electrolytic solution to permeate
  • the outer layer 15 can have a structure that does not allow the electrolytic solution to permeate.
  • the outer layer 15 is provided with a liquid injection port 16 for injecting an electrolytic solution.
  • one liquid injection port 16 is provided at the center of the outer layer 15 located on the outer side of one of the thickness directions T.
  • the position where the liquid injection port 16 is provided is not limited to the above-mentioned position, and may be provided on the outer layer 15 located outside the width direction W, for example. Further, the configuration may be such that two or more liquid injection ports 16 are provided.
  • the liquid injection port 16 is sealed by the sealing member 17.
  • the material of the sealing member 17 is not particularly limited as long as the intrusion of moisture from the outside and the permeation of the electrolytic solution from the inside are suppressed. Since it is desirable to have high airtightness and liquidtightness, it is preferable to use a metal or glass material as the sealing member 17.
  • the liquid injection port 16 can be sealed by metallizing the periphery of the liquid injection port of the outer layer 15 and joining a metal plate with a brazing material such as silver tin by heating or welding.
  • the sealing member 17 is not limited to a metal plate, and may be a plate-like material made of a material other than metal, such as a glass plate, or a member such as a resin provided so as to close the liquid injection port 16. It may be. When a resin is used, for example, an epoxy resin can be used.
  • the first end face electrode 1 is provided on the first end face 10a of the internal element 10, and is electrically connected to a plurality of first internal electrodes 11 drawn out to the first end face 10a.
  • the first end face electrode 1 is provided on the entire first end face 10a of the internal element 10 and covers a part of the outer layer 15, and the first main surface of the internal element 10 is covered. It is provided so as to wrap around the 10c, the second main surface 10d, the first side surface 10e, and the second side surface 10f.
  • the second end face electrode 2 is provided on the second end face 10b of the internal element 10, and is electrically connected to a plurality of second internal electrodes 12 drawn out to the second end face 10b.
  • the second end face electrode 2 is provided on the entire second end face 10b of the internal element 10 and covers a part of the outer layer 15, and the first main surface of the internal element 10 is covered. It is provided so as to wrap around the 10c, the second main surface 10d, the first side surface 10e, and the second side surface 10f.
  • the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 are a composite of metal particles and glass which is an amorphous solid.
  • the metal particles are, for example, Al particles, Cu particles, or Ni particles.
  • the metal particles contained in the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 are sintered to cause sintering, necking, and the like, and have conductivity as a whole.
  • the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 have a structure having high airtightness, and can be configured, for example, by adjusting the content of the glass material.
  • the surfaces of the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 may be plated.
  • Ni plating may be applied, and then Zn plating may be applied on the Ni plating.
  • the dimension of the power storage device 100 in the length direction L is 7.3 mm
  • the dimension in the width direction W is 4.3 mm
  • the dimension in the thickness direction T is 2.0 mm.
  • the thickness of the outer layer 15 is 0.5 mm
  • the thickness of the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 is 0.1 mm
  • the thickness of the first current collector 11a and the second current collector 12a is 5 ⁇ m
  • the thickness of the first active material layer 11b and the second active material layer 12b is 30 ⁇ m
  • the thickness of the separator layer 13 is 15 ⁇ m
  • the separator layer 13 is between the first internal electrode 11 and the second internal electrode 12.
  • the number of layers can be 10 when the structure sandwiching the above is one layer.
  • the capacity of the power storage device 100 is, for example, 90 mF.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, the insulating layer 14, the outer layer 15, the first end face electrode 1, and the second end face electrode 2 are It is configured as an integrally sintered sintered body.
  • the integrally sintered sintered body includes a first internal electrode 11, a second internal electrode 12, a separator layer 13, an insulating layer 14, an outer layer 15, a first end face electrode 1, and a second end face. It is a structure in which at least a part of these particles are bonded to each other and integrated by heat-treating each particle which is a material of the electrode 2 under pressure molding so as to form a desired structure.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, the insulating layer 14, the outer layer 15, the first end face electrode 1, and the second end face electrode 2 contain organic substances. Absent. Therefore, it is possible to suppress the occurrence of thermal decomposition and structural change of organic substances during reflow mounting, and it is possible to obtain desired characteristics even after reflow mounting.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, the insulating layer 14, the outer layer 15, and the first are used. It is preferable that the end face electrode 1 and the second end face electrode 2 do not contain any organic matter, but it does not exclude a configuration in which the end face electrode 1 and the second end face electrode 2 contain organic matter to the extent that the characteristics of the power storage device 100 are not affected. ..
  • the power storage device 100 in the present embodiment has an electrolytic solution inside, it has high ionic conductivity and low interfacial resistance of the electrodes as compared with the power storage device having a solid electrolyte, so that a higher output can be obtained. Obtainable.
  • the power storage device 100 in the present embodiment has a structure in which there is no void between the outer layer 15 and the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, and the insulating layer 14. .. Therefore, the size of the internal element 10 with respect to the total size can be increased to increase the capacity and output per volume.
  • a paste containing a material for forming the separator layer 13 On the carrier film, a paste containing a material for forming the separator layer 13, a paste containing a material for forming the first active material layer 11b (second active material layer 12b), and a first current collector.
  • a paste containing a material for forming 11a (second current collector 12a) and a paste containing a material for forming the first active material layer 11b (second active material layer 12b) are applied in this order.
  • the paste containing the material for forming the insulating layer 14 is applied to the region where the paste containing the material for forming the first active material layer 11b (second active material layer 12b) is not applied.
  • a known paste used in producing a green sheet for manufacturing a multilayer ceramic capacitor can be used, and each constituent material is mixed with a dispersant, a plasticizer, a binder, and an organic solvent. Can be obtained.
  • a plurality of structures from which the carrier film has been removed are laminated.
  • the first internal electrode 11 and the second internal electrode 12 obtained after firing are laminated with a slight shift so as to be pulled out alternately.
  • a sheet obtained by applying a material for forming the outer layer 15 to a carrier film is laminated on both outer sides in the laminating direction, and this is pressed once to obtain an unfired mother laminate.
  • the mother laminate is cut to a predetermined size in order to be individualized.
  • a sheet obtained by applying a material for forming the outer layer 15 to a carrier film is attached to the exposed side surface portion, and the sheet is further pressed and adhered.
  • the pores serving as the liquid injection ports 16 are formed on the surface, they may be formed on the sheet before stacking or after stacking.
  • a jig, a cutting device, a laser, or the like can be used for the drilling process for forming the injection port. As a result, unfired laminated chips can be obtained.
  • a paste containing a material for forming the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 is applied to the end face portion of the laminated chip, and then the whole is fired.
  • the firing temperature is determined by the melting point of the material used, and for example, when Al is used for the current collector, it is preferably 700 ° C. or higher and 800 ° C. or lower. Further, if necessary, the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 are plated.
  • the electrolytic solution is injected from the injection port 16.
  • the electrolytic solution spreads over the entire inside of the internal element 10. Penetrate.
  • the permeation of the electrolytic solution is preferably performed in vacuum.
  • the liquid injection port 16 is sealed by the sealing member 17.
  • the power storage device 100 can be manufactured by the above-mentioned process.
  • FIG. 4 is a perspective view schematically showing the configuration of the power storage device 200 according to the second embodiment.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view taken along the line VV of the power storage device 200 shown in FIG.
  • the power storage device 200 will be described as being an electric double layer capacitor.
  • the power storage device 200 is not limited to the electric double layer capacitor, and may be various power storage devices such as a lithium ion capacitor, a redox capacitor, an aluminum electrolytic capacitor, and a lithium ion secondary battery.
  • the power storage device 200 in the second embodiment includes an internal element 30, a storage container 40, and a conductive portion 60. Similar to the power storage device 100 in the first embodiment, the internal element 30 contains an electrolytic solution, but in the power storage device 200 in the present embodiment, the electrolytic solution 50 is also present between the storage container 40 and the internal element 30. ..
  • the internal element 30 includes a first internal electrode 11, a second internal electrode 12, a separator layer 13, an insulating layer 14, and an electrolytic solution, similarly to the internal element 10 of the power storage device 100 in the first embodiment. And.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, and the separator layer 13 constituting the internal element 30 are the first internal electrode 11 and the second internal electrode 12 of the power storage device 100 according to the first embodiment. , And the same as the separator layer 13.
  • the insulating layer 14 includes a first insulating layer 14a and a second insulating layer 14b.
  • the first insulating layer 14a is the same as the insulating layer 14 of the power storage device 100 in the first embodiment, and is the same as the first internal electrode 11 and the second internal electrode 12 on both sides of the separator layer 13. It is provided in the non-contact area to eliminate the step.
  • the second insulating layer 14b is provided on both outer sides of the internal element 30 in the thickness direction T, and has a structure that allows the electrolytic solution 50 to permeate.
  • the first insulating layer 14a and the second insulating layer 14b are made of the same material. However, the materials constituting the first insulating layer 14a and the second insulating layer 14b may be different materials.
  • the power storage device 100 according to the first embodiment is provided with an outer layer 15 that protects the first main surface 10c, the second main surface 10d, the first side surface 10e, and the second side surface 10f of the internal element 10.
  • the power storage device 200 in the present embodiment is not provided with an outer layer.
  • the outer layer may be provided in this embodiment as well, but in that case, the outer layer has a structure that allows the electrolytic solution 50 to permeate. For example, by adjusting the content of the glass material, the outer layer can have a structure that allows the electrolytic solution to permeate.
  • the first end face electrode 1 provided on the first end face 30a of the internal element 30 and the second end face electrode 2 provided on the second end face 30b are the power storage device 100 according to the first embodiment. It is the same as the first end face electrode 1 and the second end face electrode 2 of the above.
  • the storage container 40 has a recess for accommodating the internal element 30. That is, the storage container 40 is a bottomed tubular housing having an opening at one end and having a bottom surface facing the opening and a side wall substantially perpendicular to the bottom surface.
  • the containment vessel 40 was formed from a material containing at least one of a ceramic material containing at least one selected from the group consisting of oxides, nitrides and carbides and a glass material which is an amorphous solid. It is a sintered body.
  • a known ceramic package can be used for the storage container 40.
  • the storage container 40 includes four side walls, a first side wall 40c, a second side wall 40d, a third side wall, and a fourth side wall.
  • the height of the side wall that is, the dimension of the side wall in the thickness direction T is larger than the dimension of the internal element 30 in the thickness direction T.
  • a first terminal 41 and a second terminal 42 are provided on the inner bottom surface 40a, which is the bottom surface of the storage container 40 and is the surface on the opening side.
  • the inner bottom surface 40a is a surface of the internal element 30 facing the second main surface 30d.
  • one end of the first terminal 41 is in contact with the first side wall 40c of the storage container 40
  • one end of the second terminal 42 is in contact with the second side wall 40d of the storage container 40. ing.
  • the first side wall 40c is a side wall facing the first end face electrode 1 of the four side walls of the storage container 40
  • the second side wall 40d is a side wall facing the second end face electrode 2. is there.
  • the third side wall is a side wall facing the first side surface of the internal element 30, and the fourth side wall is a side wall facing the second side surface of the internal element 30.
  • a first external electrode 43 and a second external electrode 44 are provided on the outer bottom surface 40b, which is the bottom surface of the storage container 40 and is the surface opposite to the inner bottom surface 40a.
  • the first external electrode 43 is electrically connected to the first terminal 41 via the first via conductor 45.
  • the second external electrode 44 is electrically connected to the second terminal 42 via the second via conductor 46.
  • the electrolytic solution 50 is stored in the storage container 40.
  • the electrolytic solution 50 is stored in the storage container 40 up to the upper surface of the internal element 30, that is, a position higher than the first main surface 30c of the internal element 30.
  • the electrolytic solution 50 exists not only between the storage container 40 and the internal element 30, but also inside the internal element 30.
  • the conductive portion 60 electrically connects the internal element 30 and the external electrodes 43 and 44 provided in the storage container 40. More specifically, the conductive portion 60 includes a first conductive portion 60a that electrically connects the first end face electrode 1 and the first terminal 41, and the second end face electrodes 2 and the second. It includes a second conductive portion 60b that electrically connects to and from the terminal 42.
  • the first conductive portion 60a is provided so as to cover the surface of the first terminal 41. Further, the second conductive portion 60b is provided so as to cover the surface of the second terminal 42. With such a configuration, it is possible to prevent the first terminal 41 and the second terminal 42 from coming into contact with the electrolytic solution 50, and the first terminal 41 and the second terminal 42 due to the contact with the electrolytic solution 50 can be prevented. Corrosion of the terminal 42 can be suppressed.
  • the plurality of first internal electrodes 11 of the internal element 30 are via the first end face electrode 1, the first conductive portion 60a, the first terminal 41, and the first via conductor 45. , Is electrically connected to the first external electrode 43. Further, the plurality of second internal electrodes 12 of the internal element 30 pass through the second end face electrode 2, the second conductive portion 60b, the second terminal 42, and the second via conductor 46. Is electrically connected to the external electrode 44 of the.
  • the conductive portion 60 includes a composite of metal particles and glass which is an amorphous solid, and has conductivity as a whole.
  • the metal particles are, for example, Al particles, and sintering, necking, and the like occur.
  • the glass is contained in the conductive portion in an amount of 10% by volume or more and 50% by volume or less.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, the insulating layer 14, the first end face electrode 1, the second end face electrode 2, the storage container 40, and the conductive portion 60 are integrally formed. It is a sintered sintered body and does not contain organic substances. Therefore, the power storage device 200 in the second embodiment, like the power storage device 100 in the first embodiment, can suppress thermal decomposition and structural changes of organic substances during reflow mounting, and is desired even after reflow mounting. The characteristics of can be obtained.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, the insulating layer 14, and the first end face electrode 1 are used. It is preferable that the second end face electrode 2 and the conductive portion 60 do not contain any organic matter, but a configuration that does not contain organic matter to the extent that does not affect the characteristics of the power storage device 200 is excluded. Absent.
  • the power storage device 200 in the present embodiment has an electrolytic solution inside, it has high ionic conductivity and low interfacial resistance of the electrodes as compared with the power storage device having a solid electrolyte, so that a higher output can be obtained. Obtainable.
  • the opening of the storage container 40 is sealed by a lid 70. More specifically, a seal ring 75 is provided between the lid 70 and the storage container 40, and the lid 70 and the seal ring 75 are sealed by welding.
  • the lid 70 is made of, for example, Kovar.
  • a plating layer such as Ni plating may be formed on the surface of the lid 70.
  • the seal ring 75 is made of, for example, Kovar.
  • a plating layer for example, two plating layers of a base Ni plating and a surface Au plating may be formed. Welding can be performed by, for example, seam welding or laser welding.
  • An unfired mother laminate is produced by the same method as that of the power storage device 100 in the first embodiment. However, instead of applying the paste containing the material for forming the outer layer, the paste containing the material for forming the second insulating layer 14b is applied.
  • a paste containing the material constituting the first conductive portion 60a is applied so as to cover the first terminal of the unfired storage container, and the second conductive portion is covered so as to cover the second terminal.
  • a paste containing the material constituting the portion 60b is applied.
  • the first conductive portion 60a electrically connects the first end face electrode 1 and the first terminal 41
  • the second conductive portion 60b connects the first end face electrode 1 to the second end face electrode 2.
  • the laminated chips are placed in an unfired containment vessel so that they are electrically connected to the second terminal 42.
  • the firing temperature is determined by the melting point of the material used, and for example, when Al is used for the current collector, it is preferably 700 ° C. or higher and 800 ° C. or lower.
  • the opening of the storage container 40 is sealed with the lid 70 via the seal ring 75.
  • the power storage device 200 can be manufactured by the above-mentioned process.
  • the outer layer 15 that protects the first main surface 10c, the second main surface 10d, the first side surface 10e, and the second side surface 10f of the internal element 10 is provided.
  • the outer layer 15 may be omitted.
  • the storage container 40 accommodating the internal element 30 is formed of a material containing at least one of a ceramic material and a glass material, and the first internal electrode 11, the first It is a sintered body integrally sintered with the internal electrode 12, the separator layer 13, the first end face electrode 1, the second end face electrode 2, and the conductive portion 60.
  • the storage container for accommodating the internal element 30 may be made of a metal such as stainless steel, such as a coin-type battery.
  • the first internal electrode 11, the second internal electrode 12, the separator layer 13, the first end face electrode 1, and the second end face electrode 2 constituting the internal element 30 are integrally sintered. It can be configured as a unit. Even in this configuration, the electrolytic solution is stored in the storage container, and the electrolytic solution permeates and exists in the internal element 30.

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Abstract

蓄電デバイス１００は、第１の主面、第２の主面、第１の側面、第２の側面、第１の端面および第２の端面を有し、第１の端面に引き出された第１の内部電極１１と、第２の端面に引き出された第２の内部電極１２と、第１の内部電極１１と第２の内部電極１２との間に位置するセパレータ層１３と、電解液とを備える内部素子１０と、第１の端面に設けられた第１の端面電極１と、第２の端面に設けられた第２の端面電極２とを備える。第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、第１の端面電極１、および、第２の端面電極２が一体的に焼結した焼結体である。

Description

蓄電デバイス
　本発明は、蓄電デバイスに関する。
　小型電子機器に使用されるキャパシタや二次電池などの蓄電デバイスは、基板にリフロー実装できるチップ型であり、かつ高容量、高出力が求められている。
　従来、キャパシタや二次電池などの蓄電デバイスが種々知られている。そのような蓄電デバイスの１つとして、特許文献１には、正極活物質と負極活物質との間にセパレータを設けた構造を有する電気二重層キャパシタが記載されている。特許文献１には、セパレータとして、ポリフェニレンサルファイド、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリイミドなどの樹脂を用いること、および、活物質にポリエチレンオキサイドを含むことも記載されている。
　また、特許文献２には、複数の内部電極と、複数の固体電解質層とが交互に積層された構造を有するキャパシタが記載されている。特許文献２には、内部電極としてニッケルを用い、固体電解質として、金属酸化物であるＬｉ7Ｌａ3Ｚｒ2Ｏ12を用いることが記載されている。
特許第３９５９２２０号公報 特開２０１７－１４７３９８号公報
　しかしながら、特許文献１に記載の電気二重層キャパシタは、セパレータや活物質に有機物が含まれているため、リフロー実装時に有機物の熱分解や構造変化が生じ、所望の特性が得られなくなる可能性がある。
　これに対して、特許文献２に記載のキャパシタは、電解液が含浸したセパレータの代わりに、リチウムイオン伝導性を有する固体電解質を備えており、有機物を含まない構成とされている。
　しかしながら、固体電解質を備えた蓄電デバイスは、電解液を有する蓄電デバイスと比べて、イオン伝導度が低く、かつ、電極と電解質との界面抵抗が高いため、電解液を有する蓄電デバイスと比べて出力が低くなる。
　本発明は、上記課題を解決するものであり、リフロー実装時に有機物の熱分解や構造変化の発生を抑制し、かつ、固体電解質を用いずに電解液を含む構成とすることにより、出力の低下を抑制することができる蓄電デバイスを提供することを目的とする。
　本発明の蓄電デバイスは、
　長さ方向および幅方向に沿って延びる面であり、厚み方向に対向する第１の主面および第２の主面と、前記長さ方向および前記厚み方向に沿って延びる面であり、前記幅方向に対向する第１の側面および第２の側面と、前記幅方向および前記厚み方向に沿って延びる面であり、前記長さ方向に対向する第１の端面および第２の端面とを有し、前記第１の端面に引き出された第１の内部電極と、前記第２の端面に引き出された第２の内部電極と、前記第１の内部電極と前記第２の内部電極との間に位置するセパレータ層と、電解液とを備える内部素子と、
　前記第１の端面に設けられ、前記第１の端面に引き出された前記第１の内部電極と接続された第１の端面電極と、前記第２の端面に設けられ、前記第２の端面に引き出された前記第２の内部電極と接続された第２の端面電極と、
を備え、
　前記第１の内部電極、前記第２の内部電極、前記セパレータ層、前記第１の端面電極、および、前記第２の端面電極が一体的に焼結した焼結体であることを特徴とする。
　本発明の蓄電デバイスは、内部素子と、第１の端面電極と、第２の端面電極とを備え、第１の内部電極、第２の内部電極、セパレータ層、第１の端面電極、および、第２の端面電極は、一体的に焼結した焼結体であり、有機物が含まれていない。したがって、リフロー実装時に有機物の熱分解や構造変化が生じることを抑制することができ、リフロー実装後も所望の特性を得ることができる。また、内部に電解液を備えているので、固体電解質を有する蓄電デバイスと比べてイオン伝導性が高く、かつ、電極の界面抵抗が低いので、より高い出力を得ることができる。
第１の実施形態における蓄電デバイスの構成を模式的に示す斜視図である。 図１に示す蓄電デバイスのＩＩ－ＩＩ線に沿った模式的断面図である。 図１に示す蓄電デバイスのＩＩＩ－ＩＩＩ線に沿った模式的断面図である。 第２の実施形態における蓄電デバイスの構成を模式的に示す斜視図である。 図４に示す蓄電デバイスのＶ－Ｖ線に沿った模式的断面図である。
　以下に本発明の実施形態を示して、本発明の特徴を具体的に説明する。
　＜第１の実施形態＞
　図１は、第１の実施形態における蓄電デバイス１００の構成を模式的に示す斜視図である。図２は、図１に示す蓄電デバイス１００のＩＩ－ＩＩ線に沿った模式的断面図である。図３は、図１に示す蓄電デバイス１００のＩＩＩ－ＩＩＩ線に沿った模式的断面図である。図１～図３において、Ｌは長さ方向、Ｗは幅方向、Ｔは厚み方向（内部電極の積層方向）をそれぞれ示す。
　ここでは、蓄電デバイス１００が電気二重層キャパシタであるものとして説明する。ただし、蓄電デバイス１００が電気二重層キャパシタに限定されることはなく、リチウムイオンキャパシタやレドックスキャパシタ、アルミ電解コンデンサ、リチウムイオン二次電池などの各種蓄電デバイスであってもよい。蓄電デバイス１００は、通信デバイスなど、様々な用途に用いることができる。
　蓄電デバイス１００は、内部素子１０と、第１の端面電極１と、第２の端面電極２とを備える。本実施形態における蓄電デバイス１００は、さらに外層１５を備える。ここでは、内部素子１０が電気二重層キャパシタ素子であるものとして説明する。
　内部素子１０は、略直方体の形状を有する。すなわち、内部素子１０は、長さ方向Ｌに対向する第１の端面１０ａおよび第２の端面１０ｂと、厚み方向Ｔに対向する第１の主面１０ｃおよび第２の主面１０ｄと、幅方向Ｗに対向する第１の側面１０ｅおよび第２の側面１０ｆとを備える。第１の端面１０ａおよび第２の端面１０ｂは、幅方向Ｗおよび厚み方向Ｔに沿って延びている。第１の主面１０ｃおよび第２の主面１０ｄは、長さ方向Ｌおよび幅方向Ｗに沿って延びている。第１の側面１０ｅおよび第２の側面１０ｆは、長さ方向Ｌおよび厚み方向Ｔに沿って延びている。
　なお、「直方体」には、角部や稜線部が面取りされた形状や丸められた形状も含まれる。角部は、内部素子１０の３面が交わる部分であり、稜線部は、内部素子１０の２面が交わる部分である。
　内部素子１０は、第１の内部電極１１と、第２の内部電極１２と、セパレータ層１３と、電解液とを備える。また、本実施形態における内部素子１０は、絶縁層１４をさらに備える。
　第１の内部電極１１と第２の内部電極１２は、セパレータ層１３を介して交互に複数積層されている。すなわち、複数の第１の内部電極１１と複数の第２の内部電極１２とがセパレータ層１３を介して交互に積層されている。
　第１の内部電極１１は、第１の集電体１１ａと、第１の集電体１１ａの両面に設けられた第１の活物質層１１ｂとを有する。ただし、厚み方向Ｔの最も外側に第１の内部電極１１が位置する場合、その最外層に位置する第１の内部電極１１の第１の集電体１１ａには、少なくとも厚み方向Ｔの内側の面にのみ第１の活物質層１１ｂが設けられていればよい。第１の集電体１１ａと第１の活物質層１１ｂとは、互いに接合している。
　第１の内部電極１１は、内部素子１０の第１の端面１０ａに引き出されている一方、第２の端面１０ｂ、第１の側面１０ｅ、および、第２の側面１０ｆには引き出されていない。また、第１の端面１０ａ側において、第１の活物質層１１ｂは、セパレータ層１３を介して絶縁層１４と対向している。ただし、厚み方向Ｔの最も外側に第１の内部電極１１が位置する場合、第１の活物質層１１ｂの絶縁層１４に対向する部分は削除してもよい。
　第２の内部電極１２は、第２の集電体１２ａと、第２の集電体１２ａの両面に設けられた第２の活物質層１２ｂとを有する。ただし、厚み方向Ｔの最も外側に第２の内部電極１２が位置する場合、その最外層に位置する第２の内部電極１２の第２の集電体１２ａには、少なくとも厚み方向Ｔの内側の面にのみ第２の活物質層１２ｂが設けられていればよい。第２の集電体１２ａと第２の活物質層１２ｂとは、互いに接合している。
　第２の内部電極１２は、内部素子１０の第２の端面１０ｂに引き出されている一方、第１の端面１０ａ、第１の側面１０ｅ、および、第２の側面１０ｆには引き出されていない。また、第２の端面１０ｂ側において、第２の活物質層１２ｂは、セパレータ層１３を介して絶縁層１４と対向している。ただし、厚み方向Ｔの最も外側に第２の内部電極１２が位置する場合、第２の活物質層１２ｂの絶縁層１４に対向する部分は削除してもよい。
　第１の集電体１１ａおよび第２の集電体１２ａは、Ａｌ粒子、Ｃｕ粒子、Ｎｉ粒子などの金属粒子の焼結体である。より具体的には、第１の集電体１１ａおよび第２の集電体１２ａは、Ａｌ粒子、Ｃｕ粒子、Ｎｉ粒子などの金属粒子が焼結してシンタリングやネッキング等が生じたものであり、全体として導電性を有する。
　第１の活物質層１１ｂおよび第２の活物質層１２ｂは、活物質粒子と、無機物からなる無機フィラーとを含む。活物質として、例えば、活性炭などの炭素材料を用いることができる。無機フィラーは、構造を維持するために添加されており、例えば、カーボンナノチューブやカーボンナノファイバーなどを用いることができる。
　なお、蓄電デバイス１００がリチウムイオン二次電池である場合、第１の活物質層１１ｂおよび第２の活物質層１２ｂに含まれる活物質として、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な物質が用いられる。例えば、正極活物質として、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リン酸鉄リチウムなどのリチウム酸化物を用いることができる。また、負極活物質としては、黒鉛などのカーボン、チタン酸リチウム、酸化シリコンなどを用いることができる。また、第１の集電体１１ａおよび第２の集電体１２ａのうち、正極集電体としてＡｌからなる金属粒子を用い、負極集電体としてＣｕからなる金属粒子を用いることができる。
　また、蓄電デバイス１００がリチウムイオン二次電池である場合、長さ方向Ｌおよび幅方向Ｗで規定される面方向において、正極活物質の外縁部は、負極活物質の外縁部より内側に配置されているほうが好ましい。このように配置することにより、負極活物質の外縁部でＬｉイオンが析出してショートすることを防止することができる。
　また、蓄電デバイス１００がアルミ電解コンデンサである場合、第１の集電体１１ａおよび第２の集電体１２ａの少なくとも一方は、Ａｌ粒子の焼結体である。この焼結体の表面に化成処理を施すことにより酸化膜を形成し、酸化膜を誘電体層として機能させることができる。化成処理は汎用的な方法を用いることができ、例えばリン酸アンモニウム、アジピン酸アンモニウム等の水溶中で直流電圧を印加することで誘電体層となる酸化膜を形成できる。なお、化成後は、純水などで洗浄する方が好ましい。
　セパレータ層１３は、第１の内部電極１１の第１の活物質層１１ｂと、第２の内部電極１２の第２の活物質層１２ｂとの間に設けられている。セパレータ層１３は、電解液に含まれるイオンが第１の活物質層１１ｂと第２の活物質層１２ｂとの間で移動可能な孔が複数設けられた多孔質体である。
　なお、電解液の種類に特に制約はないが、例えば、ＥＭＩＴＦＳＩ（１－エチル－３－メチルイミダゾリウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド）、ＥＭＩＢＦ４（ホウフッ化１－エチル－３－メチルイミダゾリウム）等のイオン性液体、または、そのイオン性液体をプロピレンカーボネート、アセトニトリル等の有機溶媒に溶解させたもの等が挙げられる。
　蓄電デバイス１００がリチウムイオン二次電池である場合も特に制約はなく、公知の電解液を用いることができる。例えば、プロピレンカーボネートやエチレンカーボネートなどの溶媒に、ＬｉＰＦ６やＬｉＢＦ４などのＬｉ塩を溶解させたものを電解液として用いることができる。
　蓄電デバイス１００がアルミ電解コンデンサである場合も特に制約はなく、公知の電解液を用いることができる。例えば、エチレングリコールやγ-ブチルラクトンなどの溶媒にフタル酸、アジピン酸などの有機酸やホウ酸、リン酸などの無機酸のアンモニウム塩を溶解させたものを電解液として用いることができる。
　セパレータ層１３は、酸化物、窒化物、および、炭化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むセラミック材料と、非晶質固体であるガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成された焼結体である。セパレータ層１３は、さらに無機フィラー等を含んでいてもよい。
　第１の内部電極１１と第２の内部電極１２との間にセパレータ層１３を挟んだ構造を１層としたときの積層数は、任意の数とすることができる。すなわち、１層としてもよいし、２層以上の複数層としてもよい。
　絶縁層１４は、セパレータ層１３の両面のうち、第１の内部電極１１および第２の内部電極１２と接していない領域に、段差を解消するために設けられている。具体的には、セパレータ層１３の両面のうち、第１の内部電極１１と接している面において、第１の内部電極１１と接していない領域に、第１の内部電極１１と同じ厚さを有する絶縁層１４が設けられている。また、セパレータ層１３の両面のうち、第２の内部電極１２と接している面において、第２の内部電極１２と接していない領域に、第２の内部電極１２と同じ厚さを有する絶縁層１４が設けられている。絶縁層１４が設けられていることにより、上述した段差が生じることを抑制することができ、例えば、製造工程におけるプレス時に、第１の内部電極１１および第２の内部電極１２の端部が湾曲することを抑制することができる。
　絶縁層１４は、絶縁物から構成されれば特に制約はないが、例えば、酸化物、窒化物、および、炭化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むセラミック材料と、非晶質固体であるガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成された焼結体である。絶縁層１４は、さらに無機フィラー等を含んでいてもよい。
　上述した第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、および、絶縁層１４は、電解液が透過する構造を有する。
　また、本実施形態では、内部素子１０の厚み方向Ｔにおける両外側、および、幅方向Ｗにおける両外側、すなわち、内部素子１０の第１の主面１０ｃ、第２の主面１０ｄ、第１の側面１０ｅ、および、第２の側面１０ｆを保護する外層１５が設けられている。外層１５は、酸化物、窒化物、および、炭化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むセラミック材料と、非晶質固体であるガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成された焼結体である。セラミック材料としては、例えば、Ａｌ2Ｏ3を用いることができる。外層１５は、高い気密性を有する構造であって、外部から水分が侵入せず、かつ、電解液が内部素子１０の外部に漏れ出ることがないように構成されている。
　なお、セパレータ層１３、絶縁層１４、および外層１５はともに、酸化物、窒化物、および、炭化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むセラミック材料と、非晶質固体であるガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成された焼結体である。例えば、ガラス材料の含有量を調整することによって、セパレータ層１３は電解液を透過する構造とし、外層１５は電解液を透過させない構造とすることができる。
　図２に示すように、外層１５には、電解液を注液するための注液口１６が設けられている。本実施形態では、厚み方向Ｔの一方の外側に位置する外層１５の中央部に注液口１６が１つ設けられている。ただし、注液口１６が設けられる位置が上述した位置に限定されることはなく、例えば、幅方向Ｗの外側に位置する外層１５に設けられていてもよい。また、注液口１６を２つ以上設けた構成としてもよい。
　注液口１６は、封止部材１７によって封止されている。封止部材１７は、外部からの水分侵入と内部からの電解液の透過が抑えられれば、構成材料に特に制限はない。高い気密性と液密性があることが望ましいことから、封止部材１７として金属やガラス材を使用する方が好ましい。例えば、外層１５の注液口周囲にメタライズ加工をしておき、銀錫などのろう材がついた金属板を加熱や溶接で接合することで、注液口１６を封止することができる。封止部材１７が金属板に限定されることはなく、ガラス板など、金属以外の材料からなる板状のものであってもよいし、注液口１６を塞ぐように設けられる樹脂などの部材であってもよい。樹脂を用いる場合、例えば、エポキシ樹脂を用いることができる。
　第１の端面電極１は、内部素子１０の第１の端面１０ａに設けられており、第１の端面１０ａに引き出された複数の第１の内部電極１１と電気的に接続されている。本実施形態では、第１の端面電極１は、内部素子１０の第１の端面１０ａの全体に設けられるとともに、外層１５の一部を覆うような態様で、内部素子１０の第１の主面１０ｃ、第２の主面１０ｄ、第１の側面１０ｅ、および、第２の側面１０ｆ側に回り込むように設けられている。
　第２の端面電極２は、内部素子１０の第２の端面１０ｂに設けられており、第２の端面１０ｂに引き出された複数の第２の内部電極１２と電気的に接続されている。本実施形態では、第２の端面電極２は、内部素子１０の第２の端面１０ｂの全体に設けられるとともに、外層１５の一部を覆うような態様で、内部素子１０の第１の主面１０ｃ、第２の主面１０ｄ、第１の側面１０ｅ、および、第２の側面１０ｆ側に回り込むように設けられている。
　第１の端面電極１および第２の端面電極２は、金属粒子と非晶質固体であるガラスの複合体である。金属粒子は、例えば、Ａｌ粒子、Ｃｕ粒子、または、Ｎｉ粒子である。第１の端面電極１および第２の端面電極２に含まれる金属粒子は、焼結されてシンタリングやネッキング等が生じており、全体として導電性を有する。また、第１の端面電極１および第２の端面電極２は、高い気密性を有する構造を有しており、例えば、ガラス材料の含有量を調整することによって構成することが可能である。
　なお、必要に応じて、第１の端面電極１および第２の端面電極２の表面にめっき処理を施すようにしてもよい。例えば、Ｎｉめっきを施し、さらにその上にＺｎめっきを施すようにしてもよい。
　サイズの一例として、蓄電デバイス１００の長さ方向Ｌにおける寸法は７．３ｍｍ、幅方向Ｗにおける寸法は４．３ｍｍ、厚み方向Ｔにおける寸法は２．０ｍｍである。その場合、外層１５の厚みは０．５ｍｍ、第１の端面電極１および第２の端面電極２の厚みは０．１ｍｍ、第１の集電体１１ａおよび第２の集電体１２ａの厚みは５μｍ、第１の活物質層１１ｂおよび第２の活物質層１２ｂの厚みは３０μｍ、セパレータ層１３の厚みは１５μｍ、第１の内部電極１１と第２の内部電極１２との間にセパレータ層１３を挟んだ構造を１層としたときの積層数を１０層とすることができる。この蓄電デバイス１００の容量は、例えば、９０ｍＦである。
　本実施形態における蓄電デバイス１００では、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、絶縁層１４、外層１５、第１の端面電極１、および、第２の端面電極２が一体的に焼結した焼結体として構成されている。一体的に焼結した焼結体とは、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、絶縁層１４、外層１５、第１の端面電極１、および、第２の端面電極２の材料となる各粒子を所望の構造体となるように加圧成形して加熱処理することにより、これら粒子の少なくとも一部が互いに結合して一体化した構造体のことである。
　すなわち、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、絶縁層１４、外層１５、第１の端面電極１、および、第２の端面電極２には、有機物が含まれていない。したがって、リフロー実装時に有機物の熱分解や構造変化が生じることを抑制することができ、リフロー実装後も所望の特性を得ることができる。
　なお、リフロー実装時に有機物の熱分解や構造変化が生じることを抑制するためには、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、絶縁層１４、外層１５、第１の端面電極１、および、第２の端面電極２には、有機物が全く含まれていないことが好ましいが、蓄電デバイス１００の特性に影響を及ぼさない程度の有機物が含まれる構成を排除するものではない。
　また、本実施形態における蓄電デバイス１００は、内部に電解液を備えているので、固体電解質を有する蓄電デバイスと比べてイオン伝導性が高く、かつ、電極の界面抵抗が低いので、より高い出力を得ることができる。
　また、本実施形態における蓄電デバイス１００では、外層１５と、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、および、絶縁層１４との間に空隙が無い構造とされている。したがって、全体の大きさに対する内部素子１０の大きさを大きくして、容積あたりの容量および出力を大きくすることができる。
　（蓄電デバイスの製造方法）
　上述した構成を有する蓄電デバイス１００の製造方法の一例について説明する。
　キャリアフィルム上に、セパレータ層１３を構成するための材料を含むペースト、第１の活物質層１１ｂ（第２の活物質層１２ｂ）を構成するための材料を含むペースト、第１の集電体１１ａ（第２の集電体１２ａ）を構成するための材料を含むペースト、第１の活物質層１１ｂ（第２の活物質層１２ｂ）を構成するための材料を含むペーストを順に塗工するとともに、第１の活物質層１１ｂ（第２の活物質層１２ｂ）を構成するための材料を含むペーストが塗工されていない領域に、絶縁層１４を構成するための材料を含むペーストを塗工する。
　上述したペーストは、積層セラミックコンデンサを製造するためのグリーンシートを作製する際に用いられる公知のものを用いることができ、それぞれの構成材料を、分散材、可塑剤、バインダ、有機溶剤とともに混合して得ることができる。
　なお、所望の構造体を得るためには、それぞれの構成ごと適切なパターンのメタルマスク等を用いて塗工するのが好ましい。
　続いて、上述した構造体からキャリアフィルムを取り除いたものを複数積層する。このとき、焼成後に得られる第１の内部電極１１と第２の内部電極１２が交互に引き出されるように、少しずらしながら積層する。積層後、積層方向の両外側に、外層１５を構成するための材料をキャリアフィルムに塗工して得られたシートを積層し、一旦これをプレスして未焼成のマザー積層体が得られる。
　続いて、個片化するために、マザー積層体を所定のサイズにカットする。そして、露出している側面部分に、外層１５を構成するための材料をキャリアフィルムに塗工して得られたシートを貼り付け、さらにこれをプレスして接着させる。なお、表面に、注液口１６となる孔を形成するが、積層前のシートに形成してもよいし、積層後に形成してもよい。注液口を形成するための穴あけ加工は、冶具、切削装置、またはレーザーなど用いることができる。これにより、未焼成の積層チップが得られる。
　続いて、積層チップの端面部分に、第１の端面電極１および第２の端面電極２を構成するための材料を含むペーストを塗工した後、全体を焼成する。焼成温度は、使用する材料の融点などによって決まるが、例えば、集電体にＡｌを使用する場合は、７００℃以上８００℃以下が好ましい。また、必要に応じて、第１の端面電極１および第２の端面電極２にめっき処理を施す。
　続いて、注液口１６から電解液を注液する。上述したように、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、および、絶縁層１４は、電解液が透過する構造を有するため、電解液は内部素子１０の内部全体に浸透する。電解液の浸透は、真空中で行われることが好ましい。電解液を注液した後、封止部材１７によって注液口１６を封止する。
　上述した工程により、蓄電デバイス１００を製造することができる。
　＜第２の実施形態＞
　図４は、第２の実施形態における蓄電デバイス２００の構成を模式的に示す斜視図である。図５は、図４に示す蓄電デバイス２００のＶ－Ｖ線に沿った模式的断面図である。
　ここでも、蓄電デバイス２００が電気二重層キャパシタであるものとして説明する。ただし、蓄電デバイス２００が電気二重層キャパシタに限定されることはなく、リチウムイオンキャパシタやレドックスキャパシタ、アルミ電解コンデンサ、リチウムイオン二次電池などの各種蓄電デバイスであってもよい。
　第２の実施形態における蓄電デバイス２００は、内部素子３０と、収容容器４０と、導電部６０とを備える。第１の実施形態における蓄電デバイス１００と同様に、内部素子３０は電解液を含むが、本実施形態における蓄電デバイス２００では、収容容器４０と内部素子３０との間にも電解液５０が存在する。
　内部素子３０は、第１の実施形態における蓄電デバイス１００の内部素子１０と同様に、第１の内部電極１１と、第２の内部電極１２と、セパレータ層１３と、絶縁層１４と、電解液とを備える。内部素子３０を構成する第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、および、セパレータ層１３は、第１の実施形態における蓄電デバイス１００の第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、および、セパレータ層１３とそれぞれ同じものである。
　絶縁層１４は、第１の絶縁層１４ａと第２の絶縁層１４ｂとを含む。第１の絶縁層１４ａは、第１の実施形態における蓄電デバイス１００の絶縁層１４と同じものであって、セパレータ層１３の両面のうち、第１の内部電極１１および第２の内部電極１２と接していない領域に、段差を解消するために設けられている。第２の絶縁層１４ｂは、内部素子３０の厚み方向Ｔにおける両外側に設けられており、電解液５０を透過する構造を有する。第１の絶縁層１４ａと第２の絶縁層１４ｂは、同じ材料からなる。ただし、第１の絶縁層１４ａと第２の絶縁層１４ｂを構成する材料が異なる材料であってもよい。
　第１の実施形態における蓄電デバイス１００では、内部素子１０の第１の主面１０ｃ、第２の主面１０ｄ、第１の側面１０ｅ、および、第２の側面１０ｆを保護する外層１５が設けられているが、本実施形態における蓄電デバイス２００では、外層は設けられていない。内部素子３０の構造強度を維持するために、本実施形態でも外層を備えていてもよいが、その場合、外層は電解液５０を透過する構造とする。例えば、ガラス材料の含有量を調整することによって、外層が電解液を透過する構造とすることができる。
　内部素子３０の第１の端面３０ａに設けられている第１の端面電極１、および、第２の端面３０ｂに設けられている第２の端面電極２は、第１の実施形態における蓄電デバイス１００の第１の端面電極１および第２の端面電極２とそれぞれ同じものである。
　収容容器４０は、内部素子３０を収容する凹部を有する。すなわち、収容容器４０は、一端に開口部を有し、開口部に対向する底面と、底面から略垂直に連なる側壁とを備える有底筒状の筐体である。収容容器４０は、酸化物、窒化物、および、炭化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むセラミック材料と、非晶質固体であるガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成された焼結体である。収容容器４０は、公知のセラミックパッケージを用いることができる。
　収容容器４０は、第１の側壁４０ｃ、第２の側壁４０ｄ、第３の側壁、および第４の側壁の４つの側壁を備える。側壁の高さ、すなわち、側壁の厚み方向Ｔにおける寸法は、内部素子３０の厚み方向Ｔにおける寸法よりも大きい。
　収容容器４０の底面であって、開口部側の面である内側底面４０ａには、第１の端子４１と第２の端子４２とが設けられている。内側底面４０ａは、内部素子３０の第２の主面３０ｄと対向する面である。本実施形態では、第１の端子４１の一端は、収容容器４０の第１の側壁４０ｃと当接しており、第２の端子４２の一端は、収容容器４０の第２の側壁４０ｄと当接している。
　なお、第１の側壁４０ｃは、収容容器４０の４つの側壁のうち、第１の端面電極１に対向する側壁であり、第２の側壁４０ｄは、第２の端面電極２に対向する側壁である。また、第３の側壁は、内部素子３０の第１の側面に対向する側壁であり、第４の側壁は、内部素子３０の第２の側面に対向する側壁である。
　収容容器４０の底面であって、内側底面４０ａとは反対側の面である外側底面４０ｂには、第１の外部電極４３と第２の外部電極４４が設けられている。第１の外部電極４３は、第１のビア導体４５を介して、第１の端子４１と電気的に接続されている。また、第２の外部電極４４は、第２のビア導体４６を介して、第２の端子４２と電気的に接続されている。
　収容容器４０には、電解液５０が貯留されている。本実施形態では、内部素子３０の上面、すなわち、内部素子３０の第１の主面３０ｃよりも高い位置まで、収容容器４０内に電解液５０が貯留されている。電解液５０は、収容容器４０と内部素子３０との間だけでなく、内部素子３０の内部にも存在する。
　導電部６０は、内部素子３０と収容容器４０に設けられている外部電極４３、４４とを電気的に接続する。より具体的には、導電部６０は、第１の端面電極１と第１の端子４１との間を電気的に接続する第１の導電部６０ａと、第２の端面電極２と第２の端子４２との間を電気的に接続する第２の導電部６０ｂとを含む。
　第１の導電部６０ａは、第１の端子４１の表面を覆うように設けられている。また、第２の導電部６０ｂは、第２の端子４２の表面を覆うように設けられている。そのような構成により、第１の端子４１および第２の端子４２が電解液５０と接触することを抑制することができ、電解液５０との接触に起因する第１の端子４１および第２の端子４２の腐食を抑制することができる。
　上述した構成により、内部素子３０の複数の第１の内部電極１１は、第１の端面電極１、第１の導電部６０ａ、第１の端子４１、および、第１のビア導体４５を介して、第１の外部電極４３と電気的に接続されている。また、内部素子３０の複数の第２の内部電極１２は、第２の端面電極２、第２の導電部６０ｂ、第２の端子４２、および、第２のビア導体４６を介して、第２の外部電極４４と電気的に接続されている。
　導電部６０は、金属粒子と非晶質固体であるガラスの複合体を含み、全体として導電性を有する。金属粒子は、例えば、Ａｌ粒子であって、焼結によってシンタリングやネッキング等が生じている。また、ガラスは、導電部中に、１０体積％以上５０体積％以下含まれている。
　第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、絶縁層１４、第１の端面電極１、第２の端面電極２、収容容器４０、および、導電部６０は、一体的に焼結した焼結体であり、有機物が含まれない。したがって、第２の実施形態における蓄電デバイス２００も、第１の実施形態における蓄電デバイス１００と同様、リフロー実装時に有機物の熱分解や構造変化が生じることを抑制することができ、リフロー実装後も所望の特性を得ることができる。
　なお、リフロー実装時に有機物の熱分解や構造変化が生じることを抑制するためには、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、絶縁層１４、第１の端面電極１、第２の端面電極２、および、導電部６０には、有機物が全く含まれていないことが好ましいが、蓄電デバイス２００の特性に影響を及ぼさない程度の有機物が含まれる構成を排除するものではない。
　また、本実施形態における蓄電デバイス２００は、内部に電解液を備えているので、固体電解質を有する蓄電デバイスと比べてイオン伝導性が高く、かつ、電極の界面抵抗が低いので、より高い出力を得ることができる。
　収容容器４０の開口部は、蓋７０によって封止されている。より具体的には、蓋７０と収容容器４０との間にはシールリング７５が設けられており、蓋７０とシールリング７５とが溶接されることによって封止されている。蓋７０は、例えば、コバールからなる。蓋７０の表面には、Ｎｉめっきなどのめっき層が形成されていてもよい。シールリング７５は、例えば、コバールからなる。シールリング７５の表面には、めっき層、例えば、下地Ｎｉめっきと表面Ａｕめっきの２層のめっき層が形成されていてもよい。溶接は、例えば、シーム溶接やレーザ溶接により行うことができる。
　（第２の実施形態における蓄電デバイスの製造方法）
　第２の実施形態における蓄電デバイス２００の製造方法の一例について説明する。
　第１の実施形態における蓄電デバイス１００と同様の方法により、未焼成のマザー積層体を作製する。ただし、外層を構成するための材料を含むペーストを塗工する代わりに、第２の絶縁層１４ｂを構成するための材料を含むペーストを塗工する。
　続いて、マザー積層体をプレスした後、個片化するために所定のサイズにカットすることによって、未焼成の積層チップを得る。そして、第１の端面電極１および第２の端面電極２を構成するための材料を含むペーストを塗工する。
　続いて、未焼成の収容容器の第１の端子を覆うように、第１の導電部６０ａを構成する材料を含むペーストを塗工するとともに、第２の端子を覆うように、第２の導電部６０ｂを構成する材料を含むペーストを塗工する。そして、焼成後に、第１の導電部６０ａによって、第１の端面電極１と第１の端子４１との間が電気的に接続され、第２の導電部６０ｂによって、第２の端面電極２と第２の端子４２との間が電気的に接続されるように、積層チップを未焼成の収容容器内に配置する。
　続いて、未焼成の積層チップおよび未焼成の収容容器を焼成する。焼成温度は、使用する材料の融点などによって決まるが、例えば、集電体にＡｌを使用する場合は、７００℃以上８００℃以下が好ましい。
　続いて、収容容器４０の開口部から電解液５０を注ぎ込んだ後、シールリング７５を介して、収容容器４０の開口部を蓋７０によって封止する。
　上述した工程により、蓄電デバイス２００を製造することができる。
　本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内において、種々の応用、変形を加えることが可能である。
　上述した第１の実施形態における蓄電デバイス１００では、内部素子１０の第１の主面１０ｃ、第２の主面１０ｄ、第１の側面１０ｅ、および、第２の側面１０ｆを保護する外層１５が設けられた構成とされているが、外層１５を省略した構成としてもよい。
　上述した第２の実施形態における蓄電デバイス２００において、内部素子３０を収容する収容容器４０は、セラミック材料とガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成され、第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、第１の端面電極１、第２の端面電極２、および、導電部６０と一体的に焼結した焼結体である。
　これに対して、コイン型電池のように、内部素子３０を収容する収容容器がステンレスなどの金属からなる構成としてもよい。その場合、内部素子３０を構成する第１の内部電極１１、第２の内部電極１２、セパレータ層１３、第１の端面電極１、および、第２の端面電極２が一体的に焼結した焼結体として構成することができる。この構成でも、収容容器内に電解液が貯留され、内部素子３０内に電解液が浸透して存在する。
１　　　第１の端面電極
２　　　第２の端面電極
１０　　内部素子
１１　　第１の内部電極
１１ａ　第１の集電体
１１ｂ　第１の活物質層
１２　　第２の内部電極
１２ａ　第２の集電体
１２ｂ　第２の活物質層
１３　　セパレータ層
１４　　絶縁層
１５　　外層
１６　　注液口
１７　　封止部材
３０　　内部素子
４０　　収容容器
４１　　第１の端子
４２　　第２の端子
４３　　第１の外部電極
４４　　第２の外部電極
４５　　第１のビア導体
４６　　第２のビア導体
５０　　電解液
６０　　導電部
６０ａ　第１の導電部
６０ｂ　第２の導電部
７０　　蓋
７５　　シールリング
１００、２００　蓄電デバイス

Claims (10)

  1. 　長さ方向および幅方向に沿って延びる面であり、厚み方向に対向する第１の主面および第２の主面と、前記長さ方向および前記厚み方向に沿って延びる面であり、前記幅方向に対向する第１の側面および第２の側面と、前記幅方向および前記厚み方向に沿って延びる面であり、前記長さ方向に対向する第１の端面および第２の端面とを有し、前記第１の端面に引き出された第１の内部電極と、前記第２の端面に引き出された第２の内部電極と、前記第１の内部電極と前記第２の内部電極との間に位置するセパレータ層と、電解液とを備える内部素子と、
    　前記第１の端面に設けられ、前記第１の端面に引き出された前記第１の内部電極と接続された第１の端面電極と、
    　前記第２の端面に設けられ、前記第２の端面に引き出された前記第２の内部電極と接続された第２の端面電極と、
    を備え、
    　前記第１の内部電極、前記第２の内部電極、前記セパレータ層、前記第１の端面電極、および、前記第２の端面電極が一体的に焼結した焼結体であることを特徴とする蓄電デバイス。
  2. 　前記内部素子の前記第１の主面、前記第２の主面、前記第１の側面、および、前記第２の側面を保護する外層をさらに備え、
    　前記外層は、酸化物、窒化物、および、炭化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むセラミック材料と、非晶質固体であるガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成された焼結体であることを特徴とする請求項１に記載の蓄電デバイス。
  3. 　前記外層には、前記電解液を注液するための注液口が設けられており、
    　前記注液口を封止するための封止部材をさらに備えることを特徴とする請求項２に記載の蓄電デバイス。
  4. 　前記内部素子を収容する収容容器をさらに備えることを特徴とする請求項１または２に記載の蓄電デバイス。
  5. 　前記蓄電デバイスは、金属粒子と非晶質固体であるガラスの複合体を含み、前記収容容器に設けられた第１の外部電極または第２の外部電極と前記内部素子とを電気的に接続する導電部をさらに備え、
    　前記収容容器は、
    　前記内部素子と対向する面である内側底面に設けられた第１の端子と、
    　前記内側底面と反対側の面である外側底面に設けられ、前記第１の端子と電気的に接続されている前記第１の外部電極と、
    　前記内側底面に設けられた第２の端子と、
    　前記外側底面に設けられ、前記第２の端子と電気的に接続されている前記第２の外部電極と、
    を備え、
    　前記導電部は、前記第１の端面電極と前記第１の端子との間を電気的に接続する第１の導電部と、前記第２の端面電極と前記第２の端子との間を電気的に接続する第２の導電部とを含み、
    　前記第１の内部電極、前記第２の内部電極、前記セパレータ層、前記第１の端面電極、前記第２の端面電極、前記収容容器、および、前記導電部は、一体的に焼結した焼結体であることを特徴とする請求項４に記載の蓄電デバイス。
  6. 　前記第１の導電部は、前記第１の端子の表面を覆うように設けられており、
    　前記第２の導電部は、前記第２の端子の表面を覆うように設けられていることを特徴とする請求項５に記載の蓄電デバイス。
  7. 　前記第１の内部電極および前記第２の内部電極はそれぞれ、集電体と活物質層とを有しており、
    　前記活物質層は、活物質粒子と、無機物からなる無機フィラーとを含むことを特徴とする請求項１～６のいずれかに記載の蓄電デバイス。
  8. 　前記集電体は、金属粒子の焼結体であることを特徴とする請求項７に記載の蓄電デバイス。
  9. 　前記セパレータ層は、酸化物、窒化物、および、炭化物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むセラミック材料と、非晶質固体であるガラス材料とのうちの少なくとも一方を含む材料から形成された焼結体であることを特徴とする請求項１～８のいずれかに記載の蓄電デバイス。
  10. 　前記第１の端面電極および前記第２の端面電極は、金属粒子と非晶質固体であるガラスの複合体であることを特徴とする請求項１～９のいずれかに記載の蓄電デバイス。
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