WO2019194421A1 - 수직 열전도도를 향상시킨 질화붕소 기반 방열 필러, 방열 시트 및 그 제조방법 - Google Patents

수직 열전도도를 향상시킨 질화붕소 기반 방열 필러, 방열 시트 및 그 제조방법 Download PDF

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WO2019194421A1
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boron nitride
heat
filler
hexagonal boron
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최원석
황경준
권영준
김중일
채수빈
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재단법인 철원플라즈마 산업기술연구원
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    • H05K7/20472—Sheet interfaces
    • H05K7/20481—Sheet interfaces characterised by the material composition exhibiting specific thermal properties

Definitions

  • a hexagonal boron nitride (h-BN) is formed on the surface of the glass-fiber of the form of wire having a mm length through the binder, the binder is a silica aerogel, silica sol, boehmite sol A heat dissipation filler selected from the group consisting of water glass, kaolin, aluminum phosphate, alumina sol and clay dispersion may be provided.
  • Heat dissipation filler 100 has a form in which hexagonal boron nitride (h-BN, 120) is fused to the glass fiber 110 surface.
  • hexagonal boron nitride h-BN, 120
  • talc Talc, not shown
  • Hexagonal boron nitride 120 is fused to the surface of the glass fiber (110).
  • the hexagonal boron nitride 120 may be fused in a form covering at least 80% of the surface of the glass fiber 110.
  • Hexagonal boron nitride 120 may be synthesized by nitriding boric acid in the presence of a nitrogen source (such as ammonia).
  • Hexagonal boron nitride 120 may be prepared through a known method.
  • the hexagonal boron nitride 120 may use a commercially available product.
  • the hexagonal boron nitride 120 has a different impurity content and crystallinity depending on the manufacturing method.
  • hexagonal boron nitride 120 having a low impurity content and high crystallinity.
  • Hexagonal boron nitride 120 may have a platelet mophology.
  • the size of the hexagonal boron nitride 120 is not particularly limited, and may have a size of about 10 ⁇ m or less.
  • FIG. 2 is a graph conceptually comparing the thermal diffusivity of the conventional boron nitride agglomerate with the heat dissipation filler according to an embodiment of the present invention.
  • the graph on the right shows a conventional boron nitride agglomerate, and the graph on the left shows a heat dissipation filler 100 according to one embodiment of the present invention.
  • the thermal conductivity of the heat dissipation sheet including the heat dissipation filler according to Example 1 is improved in both the horizontal thermal conductivity and the vertical heat conductivity than the heat dissipation sheet including the heat dissipation filler according to the comparative example.
  • the heat dissipation filler according to Example 2 is a case in which the hexagonal boron nitride content is slightly lowered and additional talc is added, compared to Example 1, and the horizontal and vertical thermal conductivity are slightly lower than those of Example 1 .

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Abstract

수직 열전도도를 향상시킨 질화붕소 기반 방열 필러, 방열 시트 및 그 제조방법이 개시된다. 본 발명의 일 실시예에 따른 방열 필러는 mm급 길이를 갖는 와이어 형태의 유리 섬유 표면에 육방정 질화붕소(h-BN)가 바인더를 통해 융착되어 형성된다.

Description

수직 열전도도를 향상시킨 질화붕소 기반 방열 필러, 방열 시트 및 그 제조방법
본 발명은 방열 필러, 방열 시트 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 열전도성 및 전기절연 특성을 갖는 질화붕소 기반의 방열 필러, 방열 시트 및 그 제조방법에 관한 것이다.
질화붕소(boron nitride, BN)는 절연성 세라믹으로 다이아몬드 구조를 갖는 c-BN, 흑연 구조를 갖는 h-BN, 난층 구조를 갖는 a-BN 등 다양한 결정 형태가 알려져 있다. 이들 중에서 육방정 질화붕소(hexagonal BN, h-BN)는 흑연과 같은 층상 구조를 가지며 합성이 비교적 용이하다. 또한 열전도성, 내식성, 내열성, 전기절연성이 우수하여 각종 전기전자 제품에 이용되는 기재에 첨가제로 이용되고 있다. 특히 육방정 질화붕소는 절연 특성을 지님에도 불구하고 높은 열전도성을 갖는 특성이 있어 전기전자 분야에서의 방열 부재용 필러(방열 필러 또는 절연방열필러로 칭함)로 큰 주목을 받고 있다.
하지만 h-BN은 판상의 입자 형상으로, 면 방향에서는 높은 열전도성을 나타내지만(대략 400 W/mK) 두께 방향에서는 낮은 열전도성을 나타낸다(대략 3 W/mK). 즉 h-BN은 수평 열전도도는 높지만 수직 열전도도가 낮다(열전도도의 이방성). 따라서 h-BN 기반의 방열 필러를 포함하여 제조되는 방열 시트(sheet)는 수평 열전도율은 우수하지만 수직 열전도율이 낮다는 문제가 지적되어 왔다.
이러한 문제를 해결하기 위하여 h-BN을 응집시켜 응집체를 형성하는 방안이 한국공개특허 제10-2015-0016957호 등에서 제시된 바 있다. 이러한 h-BN 응집체의 경우 배향이 적어 h-BN의 열전도도 이방성 문제를 어느 정도 저감시킬 수 있다. 하지만 h-BN 방열 필러를 수지에 배합하여 방열 시트 등을 형성하기 위해서는 일정한 압력 하에서의 성형이 요구된다. 따라서 방열 시트의 성형 과정에서 h-BN 응집체가 다시 붕괴되어 여전히 수직 열전도도가 수평 열전도도에 비해 크게 낮아 방열 시트로는 만족할 만한 성능을 보이고 있지 못하는 한계가 있다. 따라서 h-BN 기반의 방열 필러의 수직 열전도도를 향상시키고, 특히 방열 시트로 형성하였을 때에도 열전도도가 등방성을 지닐 수 있도록 하는 방안이 요구된다.
본 발명은 수직 열전도도를 향상시킨 질화붕소 기반 방열 필러, 방열 시트 및 그 제조방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 측면에 따르면, mm급 길이를 갖는 와이어 형태의 유리 섬유 표면에 육방정 질화붕소(h-BN)가 바인더를 통해 융착되어 형성되고, 상기 바인더는 실리카 에어로겔, 실리카 졸, 보헤마이트 졸, 물유리, 카올린, 알루미늄 포스페이트, 알루미나 졸 및 클레이 분산액으로 이루어진 군에서 1이상 선택되는 방열 필러가 제공될 수 있다.
이 때, 상기 유리 섬유 6~10 중량부, 바인더 9~11 중량부 및 육방정 질화붕소 40~85 중량부를 포함할 수 있다.
또한, 상기 유리 섬유 표면에 탈크(Talc)가 추가 융착되어 형성될 수 있으며, 이 때 상기 유리 섬유 6~10 중량부, 바인더 9~11 중량부, 육방정 질화붕소 40~85 중량부 및 탈크 40~85 중량부를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, a) 유리 섬유와 육방정 질화붕소를 혼합하는 단계; b) 실리카 에어로겔, 실리카 졸, 보헤마이트 졸, 물유리, 카올린, 알루미늄 포스페이트, 알루미나 졸 및 클레이 분산액으로 이루어진 군에서 1이상 선택되는 바인더를 용매에 넣어 교반하는 단계; c) 단계 a)의 혼합물에 단계 b)의 용액을 넣어 믹싱하는 단계; 및 d) 단계 c)의 믹싱물을 소결시키는 단계를 포함하는 방열 필러 제조방법이 제공될 수 있다.
본 발명의 구체예들에 따른 방열 필러는 mm급 길이를 갖는 와이어 형태의 유리 섬유 표면에 육방정 질화붕소를 융착시켜 형성됨으로써, 방열 필러와 고분자 매트릭스와의 접촉 면적이 커짐으로써 전체적으로 열저항이 작아지고 방열 필러 전체에서 균일한 열확산율을 보일 수 있다.
또한 방열 필러에 배향을 주는 것이 보다 용이하여, 방열 필러의 배향에 따라 수평 열전도도와 수직 열전도도를 균등한 수준으로 제어할 수 있다. 따라서 육방정 질화붕소의 열전도도의 기존 이방성 특성을 등방성으로 변환할 수 있다.
한편 육방정 질화붕소의 일부를 육방정 질화붕소보다 상대적으로 낮은 가격인 탈크로 대체하는 경우, 방열 필러의 제조비용을 낮출 수 있어 상품경쟁력이 높아진다.
나아가 종래 육방정 질화붕소를 응집시켜 응집체를 형성하는 경우보다 상대적으로 요구되는 바인더의 함량이 낮다.
도 1은 본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러를 개념적으로 도시한다.
도 2는 종래 질화붕소 응집체와 본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러에서의 열 확산율을 개념적으로 비교하는 그래프이다.
도 3은 본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러 제조방법의 순서도이다.
도 4는 본 발명의 시험예에 따라 제조된 방열 필러의 이미지다.
<부호의 설명>
100: 방열 필러
110: 유리 섬유
120: 육방정 질화붕소
130: 바인더
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 구체적으로 설명한다. 하기의 설명은 본 발명을 구체적인 예시를 들어 기술하는 것으로 이해되어야 하며, 본 발명의 기술적 사상이 하기의 설명에 한정되는 것은 아니다. 그리고 첨부된 도면은 본 발명의 이해를 돕기 위해 제공되는 것으로, 본 발명의 기술적 사상은 첨부된 도면에 한정되지 않는다. 또한 도면에서 각 부재의 두께나 크기 등은 설명의 편의 등을 위해 과장, 생략, 개략적으로 도시될 수 있다.
방열 필러
본 발명은 방열 필러를 제공한다. 본 발명에 따른 방열 필러는 전기전자 분야에서의 필러(첨가제)로 활용될 수 있다. 특히 열전도성과 절연 특성을 동시에 요구하는 전기전자 분야에서의 필러로 활용될 수 있다. 예를 들어, 본 발명에 따른 방열 필러는 절연 히트 싱크, 방열판, 기판 케이스, 태양전지용 백시트 등에 활용될 수 있으며 이에 한정되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러(100)를 개념적으로 도시한다.
본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러(100)는 유리 섬유(110) 표면에 육방정 질화붕소(h-BN, 120)가 융착된 형태를 갖는다. 또한 유리 섬유(110) 표면에 육방정 질화붕소(120) 이외에 탈크(Talc, 미도시)가 추가로 융착된 형태를 가질 수도 있다.
방열 필러(100)는 mm급 길이를 갖는다. 일 구체예에 있어서 방열 필러(100)는 1mm ~ 4mm 가량의 길이, 보다 구체적으로는 3mm ~ 4mm 가량의 길이를 갖도록 형성될 수 있다.
유리 섬유(110)는 원료를 고온에서 용융시켜 필레멘트 형태로 제조되는 무기질 섬유다. 유리 섬유(110)는 전기절연성 및 방열성을 갖는다. 유리섬유(110)는 제조방법에 따라 내열성, 내화학성, 전기절연성, 단열성, 방열성 등의 특성을 부여 가능한 것으로 알려져 있다. 관련하여 본 발명의 구체예들에 따른 방열 필러(100)에 사용되는 유리 섬유(110)는 전기절연성 및 방열성을 갖도록 형성될 수 있다. 일 구체예에 있어서, 유리 섬유(110)는 봉 형, 바늘 형 또는 섬유상 형으로 형성될 수 있다. 유리 섬유(110)는 공지된 방법을 통해 제조될 수 있으며(예컨대 한국등록특허 제1187989호에 개시된 방법을 통해 제조 가능), 또는 상용화 된 제품을 사용할 수도 있다. 일 구체예에 있어서 유리 섬유(110)는 직경이 대략 10㎛ 이하, 길이가 대략 4mm 가량을 가질 수 있다.
육방정 질화붕소(120)는 유리 섬유(110) 표면에 융착된다. 일 구체예에 있어서, 육방정 질화붕소(120)는 유리 섬유(110)의 표면의 80% 이상을 덮는 형태로 융착될 수 있다. 육방정 질화붕소(120)는 질소 공급원(예컨대 암모니아)의 존재 하에서 붕산의 질화에 의해 합성될 수 있다. 육방정 질화붕소(120)는 공지된 방법을 통해 제조될 수 있다. 또는 육방정 질화붕소(120)는 상용화 된 제품을 사용할 수도 있다. 육방정 질화붕소(120)는 제조방법에 따라 불순물 함유량과 결정화도가 상이하다. 이 때, 불순물 함유량이 적고 결정화도가 높은 육방정 질화붕소(120)를 사용하는 것이 바람직하다. 육방정 질화붕소(120)는 플레이트렛(platelet mophology) 형태를 가질 수 있다. 육방정 질화붕소(120)의 크기는 특별히 한정되지 않으며, 대략 10㎛ 이하의 크기를 가질 수 있다.
육방정 질화붕소(120)의 유리 섬유(110)에의 융착은 바인더(130)를 통해 이루어질 수 있다. 바인더(130)는 육방정 질화붕소(120)를 유리 섬유(110) 표면에 강하게 결합시키는 기능을 할 수 있다. 바인더(130)는 육방정 질화붕소(120)를 유리 섬유(110) 표면에 결합시킬 수 있으면 되고, 특별한 종류로 한정되지는 않는다. 다만 후술할 바와 같이 본 발명에 따른 방열 필러(100)는 분말 형태의 유리 섬유(110)와 육방정 질화붕소(120)를 믹싱한 후에 소결시켜 형성되므로, 바인더(130)는 고온 조건(예컨대 700℃ 이상)에 대한 내열성을 갖는 것이 바람직하다. 바인더(130)의 예로는 대표적으로 실리카(산화규소)가 있다. 바인더(130)는 실리카 이외에도 보헤마이트졸, 물유리, 카올린, 알루미늄 포스페이트, 알루미나 졸, 실리카 졸, 클레이 분산액 등의 무기물; 산화알루미늄, 산화마그네슘, 산화이트륨, 산화지르코늄 등의 금속 산화물이 사용될 수도 있으며, 상기 나열된 물질을 2종 이상 혼합하여 사용될 수도 있다.
일 구체예에 있어서, 방열 필러(100)는 유리 섬유(110) 6~10 중량부, 바인더(130) 9~11 중량부 및 육방정 질화붕소(120) 40~85 중량부를 포함할 수 있다. 나아가 방열 필러(100)는 세라믹 방열소재인 실리콘카바이드(SiC), 알루미늄나이트라이드(AIN), 산화마그네슘(MgO), 산화알루미늄(Al2O3)을 더 포함할 수 있다. 이들 세라믹 방열소재는 육방정 질화붕소(120)를 소량 대체하는 수준으로 첨가될 수 있다.
유리 섬유(110) 표면에는 육방정 질화붕소(120) 이외에 탈크(Talc, 미도시)가 추가로 융착될 수 있다. 탈크는 무기계 광물소재로 육방정 질화붕소(120)에 비해 상대적으로 낮은 가격을 갖는다. 육방정 질화붕소(120)의 일부를 탈크로 대체하는 경우에는 전체적인 방열 필러(100)의 제조비용을 낮출 수 있다.
탈크가 유리 섬유(110) 표면에 추가 융착되는 경우, 방열 필러(100)는 유리 섬유(110) 6~10 중량부, 바인더(130) 9~11 중량부, 육방정 질화붕소(120) 40~85 중량부 및 탈크 40~85 중량부를 포함할 수 있다. 나아가 방열 필러(100)는 세라믹 방열소재인 실리콘카바이드(SiC), 알루미늄나이트라이드(AIN), 산화마그네슘(MgO), 산화알루미늄(Al2O3)을 더 포함할 수 있다. 이들 세라믹 방열소재는 탈크와 마찬가지로 육방정 질화붕소(120)를 소량 대체하는 수준으로 첨가될 수 있다.
도 2는 종래 질화붕소 응집체와 본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러에서의 열 확산율을 개념적으로 비교하는 그래프이다. 우측 그래프는 종래 질화붕소 응집체를 나타내며, 좌측 그래프는 본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러(100)를 나타낸다.
방열 필러는 열전도 및 방열성을 갖는 부품에 사용될 수 있다. 이 때 방열 필러는 열전도성이 낮은 수지 성분(matrix)에 다량 충전되는 형태로 이용된다. 이 때, 종래 방열 필러의 표면과 매트릭스의 표면은 모두 마이크로 스케일(microscale)의 거친 계면을 가지므로 실제 방열 필러와 매트릭스의 접촉 면적은 작다. 그리고 계면 사이의 공극(pore)은 열전도가 낮은 공기로 채워진다. 그런데 공기는 열전도성이 매우 낮아 공기로 채워지는 공극은 열전도를 효과적으로 높이는 데 방해가 된다. 예를 들어, 종래 질화붕소 응집체의 경우 평균 응집체 크기(d50)가 200~300㎛로 매우 작다. 따라서 종래 질화붕소 응집체를 이루는 질화붕소 간에는 마이크로미터급의 갭(gap)이 존재한다. 이와 같은 갭은 질화붕소 응집체와 매트릭스의 접촉 면적을 작아지게 하는 요인이 되므로 상기 갭(gap)에서는 상대적으로 열저항이 강하다. 우측 그래프에서 열확산율(Thermal Diffusivity)가 극히 낮은 구간이 짧게 반복되는 이유다.
반면, 본 발명에 따른 방열 필러(100)는 방열 필러(100)를 이루는 유리 섬유(110)가 전기절연성 및 방열성을 가지며, 방열 필러(100)의 크기 자체가 직경이 대략 10㎛ 이하, 길이가 대략 4mm 가량으로 종래 질화붕소 응집체보다 상대적으로 매우 크다. 이에 따라 방열 필러(100)와 매트릭스와의 접촉 면적이 커져 전체적으로 열저항이 작아지며 방열 필러(100) 전체에서 열확산율이 균일하게 나타난다.
또한 본 발명에 따른 방열 필러(100)는 유리 섬유(100) 표면에 육방정 질화붕소(120)를 고르게 융착시키는 형태이므로, 방열 필러(100)에 배향을 주기가 보다 용이하다. 예컨대 방열 필러(100)를 보다 용이하게 수평방향 또는 수직방향으로 배향할 수 있다. 따라서 방열 필러(100)의 배향방향 및 배향수준을 제어하여 방열 필러(100)의 수평 열전도도와 수직 열전도도를 균등한 수준으로 제어하는 것이 가능하다. 이에 따라 종래 육방정 질화붕소의 열전도도의 이방성 특성을 등방성으로 변환할 수 있다.
나아가 본 발명에 따른 방열 필러(100)는 육방정 질화붕소(120)의 일부를 탈크로 대체함으로써, 방열 필러(100)의 제조비용을 낮출 수 있다. 탈크는 육방정 질화붕소에 비해 상대적으로 가격이 낮기 때문이다.
또한 본 발명에 따른 방열 필러(100)는 유리 섬유(110)에 육방정 질화붕소(120) 및/또는 탈크를 융착시키는 형태이므로, 종래 형태인 육방정 질화붕소로 응집체를 형성하는 경우보다 요구되는 바인더의 함량이 상대적으로 낮다.
방열 필러 제조방법
본 발명은 방열 필러 제조방법을 추가적으로 제공한다. 본 발명에 따른 방열 필러 제조방법에 따라 제조되는 방열 필러는 전기전자 분야에서의 필러(첨가제)로 활용될 수 있다. 특히 열전도성과 절연 특성을 동시에 요구하는 전기전자 분야에서의 필러로 활용될 수 있다. 예를 들어, 본 발명에 따른 방열 필러는 절연 히트 싱크, 방열판, 기판 케이스, 태양전지용 백시트 등에 활용될 수 있으며 이에 한정되는 것은 아니다.
도 3은 본 발명의 일 구체예에 따른 방열 필러 제조방법의 순서도이다. 도 3을 참조하면, 방열 필러 제조방법은 a) 유리 섬유와 육방정 질화붕소를 혼합하는 단계(S10); b) 실리카를 용매에 넣어 교반하는 단계(S20); c) 단계 a)의 혼합물에 단계 b)의 용액을 넣어 믹싱하는 단계(S30); d) 단계 c)의 믹싱물을 소결시키는 단계를 포함한다. 이하, 각 단계에 대해 구체적으로 설명한다.
S10 단계에서는 유리 섬유와 육방정 질화붕소를 혼합한다. 유리 섬유와 육방정 질화붕소는 분말 형태로 존재할 수 있다. 유리 섬유와 육방정 질화붕소는 중량을 기준으로 1:4 ~ 1:14의 배합비로 혼합될 수 있고, 보다 구체적으로는 1:6 ~ 1:9의 배합비로 혼합될 수 있다. 유리 섬유와 육방정 질화붕소의 혼합은 통상적으로 이용되는 배합기(예컨대 3D 믹서 또는 볼밀 등)를 사용하여 이루어질 수 있다.
한편, S10 단계에서 유리 섬유, 육방정 질화붕소 및 탈크가 혼합될 수도 있다. 유리 섬유, 육방정 질화붕소 및 탈크는 분말 형태로 존재할 수 있다. 유리 섬유, 육방정 질화붕소, 탈크는 중량을 기준으로 1:4:4 ~ 1:14:14의 배합비로 혼합될 수 있고, 보다 구체적으로는 1:6:6 ~ 1:9:9의 배합비로 혼합될 수 있다. 이 때, 탈크는 중량을 기준으로 육방정 질화붕소와 동량 또는 그 미만의 중량을 갖도록 추가될 수 있다. 유리 섬유, 육방정 질화붕소 및 탈크에 대해서는 전술하였으므로 중복 설명은 생략한다.
S20 단계에서는 실리카를 용매에 넣어 교반하여 바인더 용액을 제조한다. 실리카는 분말 형태로 존재할 수 있다. 또한 실리카를 대체하여 실리카 에어로겔, 실리카 졸, 보헤마이트 졸, 물유리, 카올린, 알루미늄 포스페이트, 알루미나 졸 및 클레이 분산액으로 이루어진 군에서 1이상 선택되는 바인더가 첨가될 수도 있다. 용매는 물, 메틸알콜 또는 에틸알콜 등이 선택될 수 있으며 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 교반은 통상의 배합기(예컨대 3D 믹서 또는 볼밀 등)를 사용하여 이루어질 수 있다.
S30 단계에서는 S10 단계에서 마련된 혼합물에 S20 단계에서 마련된 바인더 용액을 넣어 함께 믹싱하는 단계로 이 과정은 통상적으로 사용되는 배합기를 통해 이루어질 수 있다. S30 단계에서의 믹싱물은 유리 섬유 6~10 중량부, 바인더 9~11 중량부, 육방정 질화붕소 40~85 중량부를 포함할 수 있으며, 또는 유리 섬유 6~10 중량부, 바인더 9~11 중량부, 육방정 질화붕소 40~85 중량부 및 탈크 40~85 중량부를 포함할 수 있다. 본 단계를 거치면 상술한 혼합물들은 반죽 형태를 갖는다. 이후 상기 혼합물들은 통상적으로 사용되는 압출 설비를 통해 다시 한 번 믹싱 및 압출되어, 봉형으로 성형될 수 있다.
S40 단계에서는 S30 단계에서의 최종 믹싱물을 소결시킨다. 일 구체예에 있어서 S30 단계에서의 최종 믹싱물을 전기로에 넣고 750℃에서 1시간 가량 열처리하여 소결시켜 방열 필러를 제조할 수 있다. 제조된 방열 필러는 적절한 크기로 커팅되어 사용될 수 있다.
방열 시트
본 발명은 방열 시트를 추가적으로 제공한다. 본 발명에 따른 방열 시트는 앞서 설명한 방열 필러를 포함한다. 일 구체예에 있어서, 방열 시트는 열가소성 수지와 방열 필러(100)를 포함하는 수지 조성물을 시트 형태로 형성한 층(layer)을 포함할 수 있다.
방열 시트를 제조할 때 요구되는 열가소성 수지는 목적으로 하는 최종 제품에 따라서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어 열가소성 수지는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 폴리올레핀(polyolefin)계 수지; 폴리카보네이트계 수지; 나일론(nylon)6, 나일론(nylon)66, 나일론(nylon)12 등의 폴리아미드계 수지; 폴리스티렌, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 등과 같은 스티렌(styrene)계 수지; 폴리페닐렌옥사이드와 같은 폴리아릴렌옥사이드계 수지; 폴리페닐렌설파이드(polyphenylene sulfide)와 같은 폴리아릴렌설파이드계 수지; 폴리부틸렌테레프탈레이트 등과 같은 폴리에스테르계 수지; 액정폴리머(LCP); 및 이들의 공중합체 등을 사용할 수 있으며, 상기 나열된 수지를 2종 이상 혼합하여 사용할 수도 있다.
이 때, 방열 시트를 이루는 수지 조성물은 열가소성 수지 40~80 중량부와 방열 필러 20~60 중량부를 포함할 수 있다. 그 외 경우에 따라 방열 시트를 이루는 수지 조성물은 물성 제어(예컨대 강도, 절연성 등)를 위해 세라믹 분말(예컨대 알루미나, 실리콘 카바이드, 실리콘 옥사이드 등), 산화방지제, 윤활제, 가소제, 분산제, 난연제, 가황제 및 이들의 혼합 첨가제로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 것이 첨가될 수 있다. 또한, 용도에 따라 방열 시트의 상부면 및/또는 하부면에는 기재층, 보호층 등의 추가적인 층이 형성될 수 있다.
다른 구체예에 있어서, 방열 시트는 점착성 수지와 방열 필러(100)를 포함하는 수지 조성물을 시트 형태로 형성한 층(layer)을 포함할 수 있다.
방열 시트를 제조할 때 요구되는 점착성 수지는 목적으로 하는 최종 제품에 따라서 적절히 선택될 수 있다. 예를 들어 점착성 수지는 아크릴계 점착 수지일 수 있다. 아크릴계 점착 수지의 예로는 에틸아크릴레이트, 프로필아크릴레이트, 부틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 옥틸아크릴레이트, 이소옥틸아크릴레이트, 데실아크릴레이트, 데실메타크릴레이트, 도데실메타크릴레이트 및 이들의 조합이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다. 이 때, 방열 시트를 이루는 수지 조성물은 점착성 수지 40~80 중량부와 방열 필러 20~60 중량부를 포함할 수 있다.
이하에서는 시험예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 다만, 본 발명이 하기 시험예로 한정되지 않음은 자명하다.
시험예
1. 방열 필러 및 방열 시트의 제조
(실시예 1) 유리 섬유(Owens corning社, 직경 10㎛ 및 길이 4mm) 6.5wt%와 육방정 질화붕소(이영쎄라켐社, ~10㎛) 83.5wt%를 배합하여 칼날 믹서로 5분간 드라이 믹싱하고, 실리카 에어로겔(Rem tech社, 10~200㎛) 10wt%를 메틸알콜에 넣어 교반한 후(실리카에어로겔/메틸알콜 =10/90wt%), 유리 섬유와 육방정 질화붕소의 혼합물에 실리카 에어로겔 용액을 천천히 넣어 반죽하였다. 이후, 압출기(트윈 스크류 세라믹 압출기)를 통해 재차 믹싱한 후 5mm 길이의 봉형으로 5m/min 속도(20Kg/H)로 압출한 후 전기로에 넣고 750℃에서 1시간 가량 열처리하여 소결시켰다. 관련하여 도 4는 본 발명의 시험예에 따라 제조된 방열 필러의 이미지다.
(실시예 2) 유리 섬유 10wt%, 육방정 질화붕소 40wt%, 탈크 40wt%를 배합하여 믹싱하고, 실리카 에어로겔 10wt%를 메틸알콜에 넣어 교반한 후, 실시예 1과 동일한 방식으로 처리하여 방열 필러를 제조하였다.
(방열 시트) LDPE 60wt%에 실시예 1, 실시예 2에 따른 방열 필러를 40wt% 가량 배합한 후에 압출성형하여 방열 시트를 각각 제조하였다.
(비교예) LDPE 60wt%에 육방정 질화붕소 응집체(Zibo Sinyo Nitride Materials社의 BNJG 200 grade) 40wt%를 배합한 후에 압출성형하여 방열 시트를 제조하였다.
2. 열전도도 분석 결과
[표 1]은 실시예 1, 실시예 2, 비교예에 따른 방열 필러를 포함하는 방열 시트의 열전도도를 나타낸다. 열전도율의 측정은 LFA(Laser Flash Anaylzer)를 이용하여 측정되었다. 열전도도는 밀도, 비열 및 열확산계수의 곱으로 나타내어지며, 열확산계수는 ASTM E-1461에 따라, 그리고 비열은 ASTM E-1269에 따라 각각 측정되었다.
실시예 1 실시예 2 비교예
수평 열전도도[W/mK] 5.153 3.672 4.3
수직 열전도도[W/mK] 3.876 2.885 1.21
표 1을 참조하면, 실시예 1에 따른 방열 필러를 포함하는 방열 시트의 열전도도가 비교예에 따른 방열 필러를 포함하는 방열 시트보다 수평 열전도도 및 수직 열전도도가 모두 향상되었음을 확인할 수 있다. 또한 실시예 2에 따른 방열 필러는 실시예 1과 비교할 때 육방정 질화붕소의 함량을 다소 낮추고 탈크를 추가 첨가한 경우인데, 실시예 1의 열전도도와 비교하면 수평 열전도도 및 수직 열전도도가 다소 낮아졌다. 그러나 비교예에 따른 방열 필러를 포함하는 방열 시트보다 수평 열전도도는 다소 낮아졌음에도 불구하고 수직 열전도도는 오히려 높아진 것을 확인할 수 있다. 따라서 본 발명에 따른 방열 필러를 사용하면 열전도 효율이 향상되며 특히 육방정 질화붕소의 열전도도 이방성 특성을 등방성으로 변환시킬 수 있음을 알 수 있다.
이상, 본 발명의 기술적 사상을 구체적으로 설명하였다. 그러나 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 기술의 구체적 적용에 따른 단순한 설계변경, 일부 구성요소의 생략, 단순한 용도의 변경 등 본 발명을 다양하게 변형할 수 있을 것이며, 이러한 변형 역시 본 발명의 권리범위 내에 포함됨은 자명하다.

Claims (7)

  1. mm급 길이를 갖는 와이어 형태의 유리 섬유 표면에 육방정 질화붕소(h-BN)가 바인더를 통해 융착되어 형성되고,
    상기 바인더는 실리카 에어로겔, 실리카 졸, 보헤마이트 졸, 물유리, 카올린, 알루미늄 포스페이트, 알루미나 졸 및 클레이 분산액으로 이루어진 군에서 1이상 선택되는 방열 필러.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 유리 섬유 6~10 중량부, 바인더 9~11 중량부 및 육방정 질화붕소 40~85 중량부를 포함하는 방열 필러.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 유리 섬유 표면에 탈크(Talc)가 추가 융착되어 형성되는 방열 필러.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 유리 섬유 6~10 중량부, 바인더 9~11 중량부, 육방정 질화붕소 40~85 중량부 및 탈크 40~85 중량부를 포함하는 방열 필러.
  5. a) 유리 섬유와 육방정 질화붕소를 혼합하는 단계;
    b) 실리카 에어로겔, 실리카 졸, 보헤마이트 졸, 물유리, 카올린, 알루미늄 포스페이트, 알루미나 졸 및 클레이 분산액으로 이루어진 군에서 1이상 선택되는 바인더를 용매에 넣어 교반하는 단계;
    c) 단계 a)의 혼합물에 단계 b)의 용액을 넣어 믹싱하는 단계; 및
    d) 단계 c)의 믹싱물을 소결시키는 단계를 포함하는 방열 필러 제조방법.
  6. 청구항 5에 있어서,
    단계 a)에서 탈크가 추가 혼합되는 방열 필러 제조방법.
  7. 청구항 1 내지 청구항 4 중 어느 한 항에 따른 방열 필러를 포함하는 방열 시트.
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