WO2019188861A1 - 黒色構造体、ならびにそれを備えた自発光画像表示装置 - Google Patents

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black
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self
display device
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誠 加茂
伊吹　俊太郎
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富士フイルム株式会社
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    • H01L33/58—Optical field-shaping elements

Definitions

  • the present invention relates to a black structure and a self-luminous image display device including the black structure.
  • a color filter is provided in a liquid crystal cell to perform full color display.
  • a black layer also referred to as a black matrix
  • a non-display area such as a TFT (thin film transistor) element or wiring is provided for an observer. It also served as a cover-up so as not to be visually observed (see Patent Document 1).
  • the color filter and the black layer are formed on the substrate (mainly a glass substrate) that constitutes the liquid crystal cell. Further, a polarizing plate and a surface film are present on the viewer side of the substrate, and the surface reflection is displayed. Since the main cause of the decrease in contrast and the proportion of the black layer occupying the entire display area are small, the reflection of the black layer on the viewing side interface has not been regarded as important so far.
  • an object of the present invention is to provide a black structure having a low surface reflectance and a self-luminous display device including the black structure.
  • the inventors have assumed that the conventional material is used mainly in contact with glass on the viewing side, so that the refractive index distribution, light absorption characteristics and material are It was designed, and it was considered that satisfactory characteristics could not be obtained simply by providing these on the front surface of the self-luminous image display panel.
  • the method of reducing the reflection by providing a dielectric multilayer film on the surface tends to change the color tone in the oblique viewing direction, and the method of providing a separate low refractive index layer has a drawback that sufficient reflectance reduction cannot be achieved. there were.
  • a black structure having, in the same plane, a black layer that absorbs light from the viewing side and a translucent part that transmits light incident from the opposite side of the viewing side, and the viewing side of the black layer
  • a black structure having a fine concavo-convex structure having a period of 380 nm or less on the surface, and the black layer being bonded to the substrate on a surface opposite to the surface having the fine concavo-convex structure.
  • the visible side surface of the black layer and the visible side surface of the translucent part filled with the transparent material are on the same plane, and the same fine uneven structure as the fine uneven structure provided on the black layer is transparent.
  • the black structure provided on the visible side surface of the part.
  • a self-luminous image display device including a self-luminous image display panel, and a black structure having a black layer and a translucent portion in the same plane, wherein the black layer has fine irregularities provided on the surface on the viewing side Self-luminous image display having a structure, facing the image display panel on the surface opposite to the surface having a fine concavo-convex structure, and having a translucent portion provided above the light-emitting element of the self-luminous image display panel apparatus.
  • the self-luminous image display device according to [5] wherein the surface of the self-luminous image display panel is covered with a continuous transparent layer, and a black structure is provided on the viewing side surface of the translucent layer. .
  • a black structure having a low surface reflectance, and a self-luminous display device including the same, having a low surface reflectance, a high jetness when not displayed, and an excellent display contrast are provided. Can do.
  • (A)-(c) is the conceptual diagram showing the formation method of the black layer in this invention. It is the conceptual diagram showing an example of the formation method of the fine concavo-convex structure which can be used for this invention. It is the conceptual diagram showing an example of the formation method of the fine concavo-convex structure which can be used for this invention.
  • (A)-(c) is sectional drawing showing the form with which the translucent part was filled with the transparent material or the transparent resin layer. It is an example which image
  • a numerical range expressed using “to” means a range including numerical values described before and after “to” as a lower limit value and an upper limit value.
  • the black structure of the present invention is a black structure having a black layer that absorbs light from the viewing side and a translucent part that transmits light incident from the side opposite to the viewing side in the same plane, It is a black structure which has the fine concavo-convex structure with a period of 380 nm or less on the visual recognition side surface of the black layer.
  • the black layer 2 of the black structure 1 can be in contact with an arbitrary base material 4 directly or through another layer such as an adhesive layer on the side where the fine uneven structure 3 is not provided.
  • the black layer 2 has a role of absorbing light 5 incident from the viewing side, and the fine concavo-convex structure 3 reduces reflection 6 on the viewing side surface of the black layer 2.
  • the translucent portion 7 transmits light 8 emitted from a light source provided on the side opposite to the viewing side.
  • the inventors have a jet black that has a high black structure when adopting a reflectance-reducing structure with a fine uneven structure As a result, the present invention has been found.
  • the reflectance reduction structure has a method using interference (for example, a method of providing a dielectric multilayer film or a low refractive index layer with a controlled film thickness) and a method using a modulation of the refractive index (for example, finer than visible light wavelength).
  • a modulation of the refractive index for example, finer than visible light wavelength.
  • the inventors believe that it is more advantageous to use the modulation of the refractive index in that the reflection characteristics are uniform over a wide band and there is no viewing angle dependency.
  • a sufficient refractive index modulation can be imparted with good reproducibility even if it is thin.
  • the light that has entered the black layer once absorbs, scatters, refracts, and reflects within the layer, and almost all of the light extinguishes. Therefore, we believe that it can exhibit excellent blackness (blackness).
  • the black layer which comprises a black structure, and a fine uneven structure are demonstrated in detail, giving an example of material and a formation method.
  • Black layer For the black layer constituting the black structure of the present invention, a known black material can be used without limitation.
  • the optical density (OD) value of the black layer is preferably 1.5 / ⁇ m or more, and more preferably 3.0 / ⁇ m or more.
  • a black material for example, a metal material film such as chromium, nickel, or aluminum whose surface is blackened or a black resin layer can be used. It is preferable to use a black resin layer from the viewpoint of visually neutral black.
  • the black resin layer can be formed from a black composition. Hereinafter, the black composition will be described.
  • Black composition Although the black composition which can be used for this invention is not specifically limited, for example, a black pigment and a binder precursor can be included. Moreover, the other component may be included as needed.
  • the black composition may be photosensitive or non-photosensitive.
  • the formation method is not particularly limited, and can be formed by combining a printing method, an ink jet method, a photolithography, a transfer method, and heating and exposure according to the characteristics of the black composition to be used.
  • black pigments including carbon black, an organic black pigment, etc. are used suitably.
  • carbon nanomaterials such as carbon nanotubes and graphite, those exhibiting a black color can also be used.
  • These black pigments can be subjected to various surface treatments in order to improve the dispersibility in the binder and control the electronic state of the surface to adjust the color.
  • auxiliary pigments can be added for the purpose of enhancing the light shielding property of the black layer or correcting the color.
  • black organic pigments such as perylene black and aniline black are mixed, and as mixed color organic pigments, at least two or more pigments selected from red, blue, green, purple, yellow, magenta, cyan, etc. are mixed.
  • Inorganic pigments that have been pseudo-blackened include graphite and fine metal particles such as titanium, copper, iron, manganese, cobalt, chromium, nickel, zinc, calcium, silver, metal oxides, composite oxides, metals Examples thereof include sulfides and metal nitrides.
  • the black layer obtained from the black composition may be accompanied by a change in the reflected color in an oblique direction called “bronze phenomenon” depending on the concentration and dispersion state of the pigment to be added.
  • These auxiliary pigments are appropriately selected.
  • a black layer having excellent jetness can be realized from any angle.
  • a combination of various organic polymer materials, polymerizable monomers, and crosslinking agents can be used as the binder precursor, but it is preferable to use a photosensitive binder precursor because the edge of the pattern can be precisely controlled.
  • the photosensitive binder precursor may be positive or negative.
  • various etching processes can be applied, and etching with an alkaline developer can be used in terms of excellent versatility.
  • a photosensitive binder precursor having alkali developability When a photosensitive binder precursor having alkali developability is used as the photosensitive binder precursor, etching by alkali development is possible.
  • a photosensitive binder precursor having alkali developability a combination of an alkali-soluble resin, a polymerizable monomer, and a polymerization initiator can be used.
  • the alkali-soluble resin is not particularly limited.
  • bisphenol A type epoxy resin bisphenol F type epoxy resin, novolac type epoxy resin, polycarboxylic acid glycidyl ester, polyol polyglycidyl ester, aliphatic or alicyclic epoxy resin, Epoxy resins such as amine epoxy resins, triphenolmethane type epoxy resins, (meth) acrylic resins having polar groups such as carboxyl groups and their salts in the side chain, and salts thereof, and (meth) acrylic acids
  • Epoxy resins such as amine epoxy resins, triphenolmethane type epoxy resins, (meth) acrylic resins having polar groups such as carboxyl groups and their salts in the side chain, and salts thereof, and (meth) acrylic acids
  • acrylic acids examples thereof include ordinary photopolymerizable resins such as epoxy (meth) acrylate obtained by reacting and a cardo resin.
  • the polymerizable monomer is not particularly limited.
  • an epoxy compound, a (meth) acrylate compound, and the like can be used.
  • a compound having an ethylenically unsaturated double bond having a molecular weight in the range of 300 to 1700 can be used.
  • the number of ethylenically unsaturated double bonds in one molecule of the compound having an ethylenically unsaturated bond is preferably 2-6.
  • polymerization initiators can be used as the polymerization initiator, such as oxime ester compounds, acetophenone compounds, triazine compounds, benzophenone compounds, thioxanthone compounds, imidazole compounds, titanocene compounds, acylphosphine compounds, and the like. Is mentioned. It is preferable to use an aminoacetophenone compound among oxime ester compounds, titanocene compounds, and acetophenone compounds from the viewpoint of excellent curability even if the film has a high optical density (OD) of the black layer.
  • the black composition further contains a pigment dispersion stabilizer, a surfactant, an antifoaming agent, a dye, an antioxidant, a polymerization inhibitor, a sensitizer, an antioxidant, a tackifier, an adhesion improver, if necessary.
  • a brittleness improving agent or the like can be added.
  • ⁇ Method for forming black layer> various formation methods can be used for forming the black layer and the light transmitting portion.
  • it can be provided on the surface of the image display device itself, or on the surfaces of various films incorporated in the image display. At that time, it can be provided directly on these surfaces, but once the black layer is provided on the temporary support for formation. Above, it may be transferred to the surface of the device or various films. This will be specifically described below with reference to the drawings.
  • a coating film 12 of a black composition is provided on the surface of the image display device itself as the substrate 4 or the surfaces of various films incorporated in the image display device, Etching is performed to provide the translucent portion 7 and further curing and baking as necessary, whereby the black layer 2 can be formed on the surface of the image display device itself or the surfaces of various films incorporated in the image display device.
  • a coating film 12 of a black composition is provided on the forming temporary support 11, and the surface of this coating film is the surface of the image display device itself as the base material 4. Or after being adhered to the surface of various films incorporated in the image display apparatus together with the forming temporary support 11 or via an adhesive layer (not shown), and then appropriately patterned to obtain a portion corresponding to the translucent portion.
  • the transparent layer 7 is formed by removing the coating film 12, and the temporary support 11 for forming is peeled and removed, whereby a black layer is formed on the surface of the image display device itself and various films incorporated in the image display device. 2 can be formed.
  • FIG. 2B a coating film 12 of a black composition
  • the drawing is performed so as to remove the coating film 12 corresponding to the light transmitting portion together with the formation temporary support 11, but it is not always necessary to remove both, and after the formation temporary support is peeled off first
  • the coating film 12 corresponding to the light transmitting portion may be removed sequentially.
  • a coating film of a black composition is provided on a temporary support for formation, and light-transmitting portions 7 are formed by etching and patterning on the temporary support for formation.
  • the adhesive layer (Not shown)
  • the black layer 2 can be formed on the surface of the image display device itself or the surfaces of various films incorporated in the image display device.
  • plastic films include polyester films such as polyethylene terephthalate films and polyethylene naphthalate films, cellulose films such as triacetyl cellulose films, polyolefin films such as acrylic resin films, polyethylene films, and polypropylene films, and polycycloolefin films. is there.
  • the fine concavo-convex structure provided on the black layer (viewing side surface) of the black structure of the present invention refers to a concavo-convex structure having a period of not more than a visible light wavelength, that is, 380 nm or less.
  • a visible light wavelength that is, 380 nm or less.
  • the period is 100 nm or more because the antireflection property is excellent in the visible light region.
  • the presence or absence of the fine concavo-convex structure can be confirmed by observing the surface shape with a scanning electron microscope (SEM), an atomic force microscope (AFM) or the like and examining whether or not the fine concavo-convex structure is formed.
  • SEM scanning electron microscope
  • AFM atomic force microscope
  • Such fine concavo-convex structure includes what is also called a moth-eye structure.
  • a method for forming a fine concavo-convex structure such as a method in which a mold having fine undulations is pressed against the surface of the black layer, and a process in which the solvent evaporates from a mixed solution of the polymers constituting the black layer. Examples include the method of utilizing phase separation or self-organization that occurs.
  • a fine concavo-convex structure can be formed on the surface of the black layer by transferring and integrating the separately prepared fine concavo-convex structure film on the surface of the black layer. According to this method, there is an advantage that a fine concavo-convex structure having excellent antireflection ability can be formed while the degree of freedom in selecting the material of the black composition described above is high. Specific examples will be described below.
  • a fine concavo-convex structure can be provided on the surface of the black layer on the viewing side through the following steps (1) to (8).
  • a conceptual diagram is shown in FIGS.
  • particles (a2) having an average primary particle size of 100 nm or more and 250 nm or less and the curable compound (a1) are mixed with the particles (a2) in the layer (a) containing the curable compound (a1).
  • a step (1) of providing the thickness to be buried A step (2) of obtaining a layer (ca) by curing a part of the layer (a); The layer (b) of an adhesive film having a support and a layer (b) containing an adhesive on the support Step (3) for bonding the above to the layer (ca), The layer (ca) is embedded such that the particles (a2) are embedded in the layer including the layer (ca) and the layer (b) and protrude from the interface of the layer (ca) on the support side.
  • the thickness at which the particles (a2) are buried in the layer (a) means that the thickness of the layer (a) is 0.8 times or more the average primary particle diameter of the particles (a2). It shall represent.
  • the particle (a2) is buried in the layer including the layer (ca) and the layer (b) means that the thickness of the layer including the layer (ca) and the layer (b) is combined. Represents 0.8 times or more the average primary particle size of the particles (a2).
  • the method for providing the layer (a) on the temporary support is not particularly limited, and a known method can be used.
  • a coating method is not particularly limited, and a known method can be used. Examples include dip coating, air knife coating, curtain coating, roller coating, wire bar coating, gravure coating, and die coating.
  • the composition for forming the layer (a) can contain a curable compound (a1) and particles (a2) having an average primary particle size of 100 nm or more and 250 nm or less, and if necessary, a solvent and particles (a2).
  • the dispersion stabilizer, polymer, surfactant, and other components may be included.
  • a binder resin is formed by the reaction of the curable compound (a1), the polymer, and the like through a process described later.
  • a compound having a polymerizable functional group (preferably an ionizing radiation curable compound) is preferable.
  • the compound having a polymerizable functional group various monomers, oligomers, or polymers can be used, and the polymerizable functional group (polymerizable group) is preferably a light, heat, electron beam, or radiation polymerizable one.
  • Photopolymerizable functional groups are preferred. Specifically, it can be an acrylate compound, particularly a polyfunctional acrylate compound. It is preferable to further add a compound that initiates or accelerates these polymerizations.
  • the particle (a2) various materials can be used as long as the average primary particle diameter is 100 nm or more and 250 nm or less.
  • metal oxides such as silica, alumina, titania, zirconia and the like are available because of easy availability and monodispersity.
  • Fine particles and resin fine particles such as acrylic resin and urethane resin are preferable.
  • metal oxide fine particles it is preferable to add a silane coupling agent, polyvinyl alcohol or the like as a dispersion stabilizer.
  • polymer various known polymer materials can be added for the purpose of improving the strength and brittleness of the layer (a) and suppressing aggregation of each component.
  • surfactant anionic, nonionic and cationic ones can be used without limitation.
  • a part of the curable compound (a1) contained in the composition for forming the layer (a) described above is cured.
  • a curing method a known method can be used in accordance with the curable compound.
  • photocuring it can be performed by applying a predetermined exposure energy to the composition coating film for forming the layer (a) using a UV lamp, UV-LED, electron beam or the like as a light source.
  • curing a part of the curable compound (a1) means curing only a part of the curable compound (a1), not all.
  • the remaining curable compound (a1) is transferred to or removed from the other layer, whereby the layer (a) can form a fine relief structure.
  • a layer (b) containing the adhesive used at a process (3) it can be a layer containing an adhesive and various components, and various well-known adhesive polymers can be used as an adhesive.
  • the pressure-sensitive adhesive contained in the layer (b) preferably has a gel fraction of 95% or more from the viewpoint of causing no adhesive residue in the subsequent steps.
  • Examples of such pressure-sensitive adhesive polymers include acrylic polymers, styrene polymers, butadiene polymers, isoprene polymers, polyester polymers, polyolefin polymers, polysiloxane polymers, and random copolymers and block copolymers thereof.
  • An acrylic polymer is particularly preferable.
  • the pressure-sensitive adhesive layer can contain a tackifier, an antioxidant, a plasticizer, an antistatic agent and the like, if necessary.
  • an easy-release agent such as a fluorine compound or a silicone compound in the layer (b).
  • the support for supporting the layer (b) containing the pressure-sensitive adhesive in the step (3) various known supports can be used without limitation.
  • Step (4) can be performed by causing the layer (b) to absorb the curable compound (a) remaining in the layer (ca). Absorption may be performed by natural diffusion of the curable compound (a), but may be accelerated by methods such as pressurization and heating.
  • the black layer here may be one that has already been patterned and provided with a translucent portion.
  • the black layer and the layer (ca) are integrated, and a fine uneven structure is formed on the surface of the black layer.
  • the layer (ca) is easily broken at the boundary portion between the black layer and the light transmitting portion, and the layer (ca) (strictly, the layer (ca) is formed on the black layer.
  • the layer (ca) remains on the layer (b), so that a fine concavo-convex structure is formed only on the black layer.
  • the translucent part is filled with a transparent material and the visible side surface of the translucent part is flush with the visible side surface of the black layer, the visible side surface of the translucent part is Can also impart a fine relief structure.
  • the fine concavo-convex structure is preferably composed of a moth-eye structure composed of fine particles having an average primary particle size of 100 to 250 nm embedded in a binder resin layer.
  • the reflectance may change depending on the wavelength due to the light interference effect and diffraction in the fine concavo-convex structure, and the reflection spectrum is visible to achieve a more neutral black color. It is preferably flat over the area. More specifically, in the black structure, the difference ⁇ R between the maximum value and the minimum value of the front reflectance in the wavelength range of 380 nm to 780 nm is preferably 0.5% or less, preferably 0.3% or less. More preferably, it is more preferably less than 0.1%.
  • the black structure of the present invention has a translucent part that transmits light incident from the side opposite to the viewing side of the black structure.
  • the translucent part can have various shapes depending on the application. Based on the gist of providing the black structure of the present invention, it is desirable that the translucent part is provided at a position and shape corresponding to the pixel portion of the image display device.
  • the shape and area ratio of the light-transmitting part By appropriately designing the shape and area ratio of the light-transmitting part with respect to the pixel size (occupied area from the normal direction), the light extraction efficiency from the image display panel is improved and the viewing angle characteristics are improved or controlled. The crosstalk can be reduced. These improvements and control can also be achieved by controlling the shape of the boundary between the translucent part and the black layer.
  • the light-transmitting portion may be a gap, but may be filled with a transparent resin as necessary.
  • a transparent resin for example, glass or transparent resin.
  • the transparent resin for example, acrylic resin, epoxy resin, polyolefin resin, polycarbonate resin, polyester resin, polyimide resin and the like can be used.
  • the transparent resin it is preferable to use a resin having a total light transmittance of 80% or more when a 40 ⁇ m thick film is used.
  • the viewing side surface of the translucent portion filled with a transparent resin is flush with the viewing side surface of the black layer. .
  • the viewing-side surface of the black structure becomes a flat surface, so that reflected light and refracted light are hardly generated, and the display image quality can be further improved.
  • the fine concavo-convex structure 3 described above is used as shown in FIG.
  • the translucent part is filled with a transparent material.
  • the visual recognition side surface of a black layer and the visual recognition side surface of the translucent part filled with the said transparent material are on the same plane, and the same fineness as the fine concavo-convex structure provided on the black layer It is preferable that the concavo-convex structure is also provided on the viewing side surface of the translucent part.
  • the area ratio between the black layer and the light-transmitting part in the plan view area of the black structure varies depending on the pixel size and pixel density of the display panel to be applied. However, considering the balance of viewing angle, brightness, contrast ratio, etc.
  • the area ratio between the layer and the translucent part is preferably in the range of 50:50 to 95: 5 for black layer: translucent part.
  • the self-luminous image display device of the present invention is a self-luminous image display device including a self-luminous image display panel and a black structure having a black layer and a translucent portion in the same plane. It has a fine concavo-convex structure provided on the surface, faces the image display panel on the surface opposite to the surface having the fine concavo-convex structure, and a translucent part is provided above the light emitting element of the self-luminous image display panel.
  • the self-luminous image display device of the present invention includes the above-described black structure of the present invention on the surface of the image display panel.
  • the image display panel has a black structure layered in the order of the fine uneven structure layer and the black layer from the viewing side.
  • the black structure preferably covers the non-light emitting area of the image display panel and has a light transmitting part on the light emitting area.
  • the shape of the translucent part, the black layer: the area ratio of the translucent part is as described above.
  • the area ratio between the light transmitting part and the light emitting region depends on the distance from the light emitting element to the surface on which the black structure is provided and the size of the light emitting element, but the viewing angle and contrast are improved. From the balance with the effect, the range of 1: 1.5 to 1: 4 is preferable.
  • the surface of the self-luminous image display panel is covered with a continuous transparent layer, and preferably has a black structure on the viewing side surface of the light-transmitting layer.
  • the translucent part of a black structure is filled with the transparent material, and it is more preferable that the transparent layer and the translucent part filled with the transparent material are integrally formed.
  • the image display panel used in the self-luminous image display device of the present invention is an arbitrary self-luminous display panel, specifically, an organic electroluminescence (OLED) panel, an LED (light emitting diode) array panel, a field emission display, or the like.
  • OLED organic electroluminescence
  • LED light emitting diode
  • a field emission display or the like.
  • a micro LED array panel in which minute LED chips are densely arranged on a display substrate has pixels with a small light emitting element size and high brightness, and in principle requires a reflecting structure for improving light extraction efficiency. Therefore, it is preferably used because an image can be displayed with an excellent contrast ratio even under external light.
  • the reflectance of the black structure of the present invention may change depending on the wavelength, and the color at the time of black display may change. If the difference ⁇ R between the maximum value and the minimum value of the reflectance in the wavelength range of 380 nm to 780 nm in the black structure of the present invention is in the above range, the color of reflection can be reduced.
  • the a * value is ⁇ 0.5 to +2.0
  • the b * value is Preferably, the range is ⁇ 0.3 to +0.5, more preferably the a * value is ⁇ 0.3 to +1.0, and the b * value is ⁇ 0.2 to +0.3. It is particularly preferable that the a * value is in the range of ⁇ 0.0 to +0.5 and the b * value is in the range of ⁇ 0.1 to +0.1.
  • the color evaluation at the time of black display on the panel can be measured using, for example, a chromaticity characteristic measuring device Ezcontrast (manufactured by ELDIM).
  • composition for black layer formation.
  • Black layer forming composition 25.0 parts by mass of the above black pigment dispersion 9.1 parts by mass of the following binder solution Dipentaerythritol hexaacrylate 4.2 parts by mass
  • the following polymerization initiator T 0.16 mass part 0.044 parts by mass of the following surfactant solution Propylene glycol monomethyl ether acetate 8.0 parts by mass Methyl ethyl ketone 53.0 parts by mass Hydroquinone monomethyl ether 0.002 parts by mass
  • the black layer-forming composition was spin-coated on a cleaned glass substrate, dried at 100 ° C. for 1 minute to remove the solvent, and then solidified at 80 mJ / cm 2 using an LED lamp (wavelength: 405 nm) in a nitrogen atmosphere. Exposure was performed, and baking was further performed at 120 ° C. for 3 minutes to form a black layer 1 (no translucent layer, thickness 2.4 ⁇ m) provided on the glass plate.
  • composition for forming layer (a) Each component was put into a mixing tank so as to have the following composition, stirred for 60 minutes, and dispersed with an ultrasonic disperser for 30 minutes to obtain a coating solution.
  • U-15HA, compound C3, A-TMPT, and KBM-4803 are the curable compound (a1), and the fired silica fine particles are the particles (a).
  • Step (2) Pre-exposure of layer (a)
  • a high pressure mercury lamp Model: 33351N manufactured by Dr. Honle AG, part number: LAMP-HOZ 200 D24 U 450 E
  • Side was irradiated with light at an irradiation amount of 5.0 mJ / cm 2 and an illuminance of 0.60 mW to cure a part of the curable compound (a1) to obtain a layer (ca).
  • the measurement of the irradiation amount is made by Eye Graphic Co., Ltd. Eye UV integrated illuminance meter UV METER HEAD SENSER PD-365 was attached to UVPF-A1, and measurement was performed at a measurement range of 0.00.
  • an adhesive film obtained by peeling a release film from a protective film (Mastak TFB AS3-304) manufactured by Fujimori Industry Co., Ltd. is used. It was bonded together so as to be on the ca) side. Lamination was performed using a commercial laminator Bio330 (manufactured by DAE-EL Co.) at a speed of 1.
  • the protective film here refers to the laminated body comprised from a support body / adhesive layer / release film, and the laminated body comprised from the support body / adhesive layer which peeled the release film from the protective film. It is an adhesive film.
  • the protective film used is shown below.
  • ⁇ Mastak TFB AS3-304 (Fujimori Kogyo Co., Ltd. optical protective film with antistatic function) (hereinafter also referred to as “AS3-304”)
  • Support Polyester film (thickness 38 ⁇ m)
  • the transmittance was measured using an ultraviolet-visible near-infrared spectrophotometer UV3150 manufactured by Shimadzu Corporation.
  • Step (4) penetration of curable compound (a1) into layer (b) After pasting to the adhesive film, it was allowed to stand for 5 minutes in an environment of 25 ° C. to allow the curable compound (a1) to penetrate into the layer (b).
  • Step (4-2) Partial curing of layer (ca) Subsequently, using a 160 W / cm air-cooled metal halide lamp (manufactured by Eye Graphics Co., Ltd.) while purging with nitrogen so that the atmosphere has an oxygen concentration of 0.01% by volume or less, the support layer (ca) side A part of the layer (ca) was cured by irradiating ultraviolet rays having an illuminance of 150 mW / cm 2 and an irradiation amount of 600 mJ / cm 2 from the opposite side.
  • a 160 W / cm air-cooled metal halide lamp manufactured by Eye Graphics Co., Ltd.
  • Step (5) Peeling of temporary support Production of laminate From the laminate, the temporary support FD100M was peeled off at a speed of 30 m / min in a direction where the peeling angle was 180 °. In this way, a laminate 1 was obtained.
  • Step (7) Partial curing of layer (ca)
  • a 160 W / cm air-cooled metal halide lamp manufactured by Eye Graphics Co., Ltd.
  • nitrogen so that the atmosphere has an oxygen concentration of 0.01% by volume or less
  • the support layer (ca) side A part of the layer (ca) was cured by irradiating with ultraviolet rays having an illuminance of 150 mW / cm 2 and an irradiation amount of 600 mJ / cm 2 .
  • Step (9) Curing of layer (ca) Subsequently, using a 160 W / cm air-cooled metal halide lamp (manufactured by Eye Graphics Co., Ltd.) while purging with nitrogen so that the atmosphere has an oxygen concentration of 0.01% by volume or less, the base film of the layer (ca)
  • the layer (ca) was cured by irradiating ultraviolet rays having an illuminance of 150 mW / cm 2 and an irradiation amount of 600 mJ / cm 2 from the opposite side.
  • a UV curable resin (manufactured by Dexerials, product name) is formed on the inorganic layer of the obtained mold film 1.
  • “SK1100”) was applied by a die coater to a thickness of 2 ⁇ m (maximum thickness portion). The coating layer side is exposed at a dose of 10 kJ / cm 2 from the support side while being wound around a release roll having a smooth surface, and the fine concavo-convex structure ⁇ (fine concavo-convex period: 230 nm) was formed.
  • a cyanoacrylate adhesive is applied on the obtained resin layer, laminated on the black layer 1 formed in Production Example 1, and allowed to stand for 10 minutes to cure the adhesive, and the mold film 1 is peeled off.
  • a black layer 3 (thickness: 4.5 ⁇ m) having a fine uneven structure ⁇ was obtained.
  • Black layer 1b having a fine uneven structure ⁇ on the surface (Production Example 1), black layer 2b cured without transferring the fine uneven structure on the surface (Production Example 2), and black layer 3 having a fine uneven structure ⁇ on the surface (Production Example 3) was prepared by attaching an adapter “ARV-474” to a spectrophotometer “V-5502 (manufactured by JASCO Corp.)” and an emission angle at an incident angle of 5 ° in the wavelength region of 380 to 780 nm.
  • a specular reflectance of ⁇ 5 ° was measured, and from the obtained reflection spectrum (FIG. 7), the average reflectance of 450 to 650 nm, as well as the color, that is, L *, a *, CIE 1976 L * a * b * color space, b * values were determined.
  • the data of the black layer 1b, 2b, 3 mentioned above were used for the reflection spectrum of the black layer, respectively.
  • the reflection spectrum when the fine uneven structure ⁇ or ⁇ is provided on the transparent resin layer the reflection spectrum of the film provided with the fine uneven structure ⁇ or ⁇ on the PMMA (polymethyl methacrylate) film is used.
  • a reflection spectrum obtained by irradiating a standard illuminant D65 light source described in Japanese Industrial Standard (JIS) Z 8720 toward these black structures from the observer side is obtained by simulation, and the obtained spectrum is obtained by a program.
  • Table 1 shows the results of conversion into * values, a * values, and b * values.
  • the area ratio (black layer / translucent portion) between the black layer and the translucent portion was set to 50/50, 75/25, 90/10, and 95/5. Note that the effects of diffraction and reflection occurring at the boundary between the black layer and the translucent part are ignored.
  • the comparative example 1 is an example using the black layer 2b which does not have a fine structure.
  • Examples 1 to 8 are examples using the black layer 1b having the fine structure ⁇ .
  • Examples 9 to 16 are examples using the black layer 3 having the fine structure ⁇ .
  • the surface of the black layer is given a fine uneven structure and the surface reflectance is reduced.
  • the L * value is 25.0 or less, and particularly in the case of the fine structure ⁇ , the L * value is regarded as a guide for jetness. It turns out that 0 or less is satisfy
  • the viewing side of the translucent part It turns out that the reflectance of the whole black structure falls because the reflective component of a surface reduces, and the jetness nature when an observer visually recognizes increases (L * value becomes smaller).
  • the fine concavo-convex structure is a moth-eye structure composed of fine particles having an average primary particle size of 100 to 250 nm embedded in the binder resin layer, the change in reflectance in the visible light range is small, Since the reflection color becomes closer to neutral black, it is understood that the jet blackness when the observer visually recognizes is further increased (the a * value and the b * value are closer to ⁇ 0).

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Abstract

表面反射率が低く抑えられた黒色構造体、ならびにそれを備える自発光表示装置を提供する。黒色構造体は、視認側からの光線を吸収する黒色層と、視認側とは逆側から入射する光を透過する透光部とを同一面内に有する黒色構造体であって、黒色層の視認側表面に、３８０ｎｍ以下の周期を持つ微細凹凸構造を有し、黒色層は、微細凹凸構造を有する面と反対側の面で基材に接合されており、本発明の自発光画像表示装置は、自発光画像表示パネルと、黒色層と透光部を同一面内に有する黒色構造体とを含む自発光画像表示装置であって、黒色層は、視認側表面に設けられた微細凹凸構造を有し、微細凹凸構造を有する面と反対側の面で画像表示パネルと対向しており、透光部は自発光画像表示パネルの発光素子の上方に設けられている。

Description

黒色構造体、ならびにそれを備えた自発光画像表示装置

　本発明は、黒色構造体、ならびにそれを備えた自発光画像表示装置に関する。

　従来、液晶表示装置では液晶セル内にカラーフィルターを設けフルカラー表示を行っていた。また、カラーフィルター内に画素を区切る黒色層（ブラックマトリクスとも称される）を設けて画素同士の混色や光漏れを抑え、かつ、ＴＦＴ（ｔｈｉｎ　ｆｉｌｍ　ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）素子や配線といった非表示領域が観察者から目視されないように覆い隠す役割を兼ねていた（特許文献１参照）。

　一般にカラーフィルターならびに黒色層は液晶セルを構成する基板上（主にはガラス基板）に形成されており、さらに、基板の観察者側には偏光板や表面フィルムが存在してその表面反射が表示コントラストを低下させる主な原因とされたこと、黒色層が表示領域全体に占める割合も小さいことから、黒色層の視認側界面が有する反射はこれまで重要視されることがなかった。

特開平６－３４７７７８号公報

　しかし近年、自発光画像表示装置の普及に伴い、再び黒色層が取り上げられつつある。自発光画像表示装置は、画素自体がフルカラーで点滅しカラーフィルターは原則不要であるが、依然として駆動用の回路はパネル上に存在し、それらが外部からの光を反射して表示コントラストを下げるからである。有機ＥＬ表示装置では視認側に円偏光板を設けて外部からの光がパネル上の電極等で反射することを防止しているが、同時に表示輝度も低下する欠点があった。

　このため、黒色層をパネル表面に設けて非発光領域を覆った黒色構造体を設けて表示コントラストの向上を検討したところ、輝度の点で優れたものが得られた反面、従来知られたブラックマトリクス材料では、黒色層の表面反射率の点で未だ改善の余地があることがわかった。

　そこで、本発明は、表面反射率が低く抑えられた黒色構造体、ならびにそれを備える自発光表示装置を提供することを課題とする。

　発明者らは、従来のブラックマトリクス材料では望ましい特性が得られなかった理由として、従来の材料は主に視認側でガラスと接して使用されることを前提に屈折率分布、吸光特性や材料が設計されており、単純にこれらを自発光型の画像表示パネル前面に設けただけでは満足できる特性は得られないと考えた。また、表面に誘電体多層膜を設けて低反射化を図る方法は斜め視野方向で色味が変化しやすく、また、別途低屈折率層を設ける方法では十分な反射率低減が図れない難点があった。

　そこで、発明者らは鋭意検討の結果、黒色構造体の表面上に微細凹凸構造を付与することによって上述した課題を克服できることを見出した。

　すなわち、以下の構成により上記課題を達成することができることを見出した。

［１］　視認側からの光線を吸収する黒色層と、視認側とは逆側から入射する光を透過する透光部とを同一面内に有する黒色構造体であって、黒色層の視認側表面に、３８０ｎｍ以下の周期を持つ微細凹凸構造を有し、黒色層は、微細凹凸構造を有する面と反対側の面で基材に接合されている、黒色構造体。

［２］　透光部が透明材料で充填されている［１］の黒色構造体。

［３］　黒色層の視認側表面と透明材料で充填されている透光部の視認側表面とが同一平面上にあり、黒色層上に設けられた微細凹凸構造と同じ微細凹凸構造が透光部の視認側表面上にも設けられている［２］の黒色構造体。

［４］　微細凹凸構造が、バインダー樹脂層内に埋め込まれた平均一次粒径１００～２５０ｎｍの微粒子からなるモスアイ構造で構成されている、［１］～［３］のいずれか１つの黒色構造体。

［５］　自発光画像表示パネルと、黒色層と透光部を同一面内に有する黒色構造体とを含む自発光画像表示装置であって、黒色層は、視認側表面に設けられた微細凹凸構造を有し、微細凹凸構造を有する面と反対側の面で画像表示パネルと対向しており、透光部が自発光画像表示パネルの発光素子の上方に設けられている、自発光画像表示装置。

［６］　自発光画像表示パネルの表面を、連続した透明層で被覆されたものであり、透光層の視認側表面に黒色構造体が設けられている、[５]の自発光画像表示装置。

［７］　黒色構造体の透光部が透明材料で充填されている[６]の自発光画像表示装置。

［８］　透明層と、透明材料で充填された透光部とが一体に形成されている［７］の自発光画像表示装置。

［９］　黒色層の視認側表面と透光部の視認側表面とが同一平面上にあり、黒色層上に設けられた３８０ｎｍ以下の周期を持つ微細凹凸構造と同じ微細凹凸構造が透光部の視認側表面上にも設けられている［８］の自発光画像表示装置。

［１０］　微細凹凸構造が、バインダー樹脂層内に埋め込まれた平均一次粒径１００～２５０ｎｍの微粒子からなるモスアイ構造で構成されている、［５］～［９］のいずれか１つの自発光画像表示装置。

　本発明によれば、表面反射率が低く抑えられた黒色構造体、ならびにそれを備え、表面反射率が低く非表示時の漆黒性が高く、表示コントラストに優れた自発光表示装置を提供することができる。

本発明の黒色構造体および視認側からの光、表示光の様子を表した概念図である。 （ａ）～（ｃ）は、本発明における黒色層の形成方法を表した概念図である。 本発明に用いることができる微細凹凸構造の形成方法の一例を表した概念図である。 本発明に用いることができる微細凹凸構造の形成方法の一例を表した概念図である。 （ａ）～（ｃ）は、透光部が透明材料あるいは透明樹脂層で充填されている形態を表した断面図である。 黒色層上に実際に作成された微細凹凸構造αを視認側より電子顕微鏡で撮影した一例である。 本明細書における製造例１および製造例２で作成した黒色層の反射スペクトルである。

　以下、本発明について詳細に説明する。

　以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施態様に基づいてなされることがあるが、本発明はそのような実施態様に限定されるものではない。

　なお、本明細書において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。

[黒色構造体]

　本発明の黒色構造体は、視認側からの光線を吸収する黒色層と、視認側とは逆側から入射する光を透過する透光部とを同一面内に有する黒色構造体であって、上記黒色層の視認側表面に、３８０ｎｍ以下の周期を持つ微細凹凸構造を有する、黒色構造体である。図１に示すように、黒色構造体１の黒色層２は微細凹凸構造３が設けられていない側で任意の基材４と直接又は接着層等の他の層を介して接することができる。黒色層２は視認側から入射する光５を吸収する役割を持ち、微細凹凸構造３は黒色層２における視認側表面での反射６を低減する。透光部７は、視認側とは逆側に設けられた光源から放射される光８を透過させる。

　発明者らは表面反射が少なく視認側からの入射光を効率よく吸収する黒色構造体を実現すべく各種検討を行った結果、微細凹凸構造による反射率低減構造を採用すると黒色構造体が高い漆黒性を呈することを見出し、本発明に至ったものである。

　一般に反射率低減構造は干渉を用いた方法（例えば誘電体多層膜や、膜厚を制御した低屈折率層を設ける方法）と、屈折率の変調を利用する方法（例えば可視光波長より微細な構造体を用いる方法）とがあるが、発明者らは、広帯域で反射特性が均一で視野角依存性がない点で、屈折率の変調を利用する方が有利と考えている。また、本発明に述べる方式であると、薄くても十分な屈折率の変調を再現性良く付与できる。一旦黒色層内に入射した光は内部で吸収と散乱・屈折・反射を繰り返すうちにそのほぼ全てが消衰するため、優れた黒色（漆黒性）を呈することができると考えている。

　以下では、黒色構造体を構成する黒色層、ならびに微細凹凸構造について、材料および形成方法の一例を挙げながら詳細に説明する。

〔黒色層〕

　本発明の黒色構造体を構成する黒色層は、公知の黒色材料を制限なく用いることができる。黒色層の光学濃度（ＯＤ）値は、１．５／μｍ以上であることが好ましく、３．０／μｍ以上であるとより好ましい。こうした黒色材料は、例えば表面を黒化処理したクロム、ニッケル、アルミニウム等の金属材料皮膜や黒色樹脂層を用いることができる。視覚的によりニュートラルな黒色を呈する点から、黒色樹脂層を用いることが好ましい。黒色樹脂層は、黒色組成物から形成することができる。以下、黒色組成物について述べる。

＜黒色組成物＞

　本発明に用いることができる黒色組成物は、特に限定されないが、例えば、黒色顔料およびバインダー前駆体を含むことができる。また、必要に応じてその他の成分を含んでいても良い。黒色組成物は感光性であっても非感光性であってもよい。その形成方法は特に限定されず、用いる黒色組成物の特性に応じて、印刷法、インクジェット法、フォトリソグラフィ、転写法、およびそれらに加熱や露光を組み合わせることによって形成することができる。

　黒色顔料としては、特に限定されないが、例えば、カーボンブラックをはじめとするカーボン系黒色顔料、有機黒色顔料等が好適に用いられる。カーボンナノチューブやグラファイト等の、カーボンナノ材料のうち黒色を呈するものも利用することができる。これらの黒色顔料は、バインダーへの分散性改良や表面の電子状態を制御して色味の調整を図るために、種々の表面処理を施すことができる。

　黒色顔料に加え、黒色層の光遮蔽性を高めること、あるいは、色味の補正を目的に、種々の補助顔料を加えることができる。補助顔料として、黒色有機顔料としては、ペリレンブラック、アニリンブラック等が、混色有機顔料としては、赤、青、緑、紫、黄色、マゼンダ、シアン等から選ばれる少なくとも２種類以上の顔料を混合して疑似黒色化されたものが、無機顔料としては、グラファイト、およびチタン、銅、鉄、マンガン、コバルト、クロム、ニッケル、亜鉛、カルシウム、銀等の金属微粒子、金属酸化物、複合酸化物、金属硫化物、金属窒化物等が挙げられる。黒色組成物から得られる黒色層は、添加する顔料の濃度や分散状態により「ブロンズ現象」と呼ばれる斜め方向での反射色味の変化を伴う場合があるが、これらの補助顔料を適切に選択することにより、どの角度からでも漆黒性に優れた黒色層を実現することができる。

　バインダー前駆体としては種々の有機高分子材料、重合性モノマー、架橋剤の組合せが利用できるが、パターンのエッジが精密に制御できることから、感光性のバインダー前駆体を用いることが好ましい。感光性のバインダー前駆体はポジ型でもネガ型でも良い。未露光部の除去は、種々のエッチングプロセスが適用でき、汎用性に優れる点でアルカリ現像液によるエッチングを用いることができる。

　感光性のバインダー前駆体として、アルカリ現像性を有する感光性のバインダー前駆体を用いると、アルカリ現像によるエッチングが可能である。アルカリ現像性を有する感光性のバインダー前駆体としては、一例として、アルカリ可溶性樹脂と重合性モノマー、重合開始剤の組合せを用いることができる。

　アルカリ可溶性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ポリカルボン酸グリシジルエステル、ポリオールポリグリシジルエステル、脂肪族又は脂環式エポキシ樹脂、アミンエポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、側鎖にカルボキシル基等の酸性基やその塩などの極性基を有する（メタ）アクリル樹脂、ジヒドロキシベンゼン型エポキシ樹脂などのエポキシ樹脂と（メタ）アクリル酸を反応させて得られるエポキシ（メタ）アクリレート等の通常の光重合可能な樹脂等やカルド樹脂が挙げられる。

　重合性モノマーとしては、特に限定されないが、例えば、エポキシ化合物、（メタ）アクリレート化合物等が利用でき、好ましい一態様として分子量３００～１７００の範囲のエチレン性不飽和二重結合を有する化合物が利用できる。エチレン性不飽和結合を有する化合物１分子中のエチレン性不飽和二重結合の数は、２～６であることが好ましい。こうした化合物を用いると、膜強度に優れ、後述する透光部の残膜率が低くエッジ形状に優れた黒色層を形成することができる。

　重合開始剤としては、公知の種々の重合開始剤が利用でき、例えばオキシムエステル系化合物、アセトフェノン系化合物、トリアジン系化合物、ベンゾフェノン系化合物、チオキサントン系化合物、イミダゾール系化合物、チタノセン化合物、アシルホスフィン化合物等が挙げられる。黒色層の光学濃度（ＯＤ）が高い膜であっても硬化性に優れる点で、オキシムエステル系化合物や、チタノセン系化合物、アセトフェノン系化合物の中でもアミノアセトフェノン系化合物を用いることが好ましい。

　黒色組成物には、さらに必要に応じて顔料の分散安定剤、界面活性剤、消泡剤、染料、酸化防止剤、重合禁止剤、増感剤、酸化防止剤、タッキファイヤ、密着改良剤、脆性改良剤などを添加することができる。

＜黒色層の形成方法＞

　上述したように、黒色層および透光部の形成に際しては種々の形成方法を用いることができる。また、画像表示装置そのものの表面や、画像表示に組み込む各種フィルムの表面に設けることができ、その際、これら表面に直接設けることもできるが、一旦黒色層を形成用仮支持体上に設けた上で、装置や各種フィルムの表面に転写して設けても良い。以下に、図を用いて具体的に述べる。

　第一の態様として、図２（ａ）にように、基板４としての画像表示装置そのものの表面や画像表示装置に組み込む各種フィルムの表面に、黒色組成物の塗膜１２を設け、適宜パターニングやエッチングを施して透光部７を設け、さらに必要に応じ硬化やベークを行うことで、画像表示装置そのものの表面や画像表示装置に組み込む各種フィルムの表面に黒色層２を形成することができる。

　第二の態様として、図２（ｂ）のように、形成用仮支持体１１上に黒色組成物の塗膜１２を設け、この塗膜の表面を基材４としての画像表示装置そのものの表面や画像表示装置に組み込む各種フィルムの表面に、形成用仮支持体１１とともに直接、または接着層（図示せず）を介して接着させた後、適宜パターニングを施し、透光部に相当する部分の塗膜１２を除去して透光部７を形成し、また、形成用仮支持体１１を剥離除去することによって、画像表示装置そのものの表面や、画像表示装置に組み込む各種フィルムの表面に黒色層２を形成することができる。図２（ｂ）では形成用仮支持体１１と共に透光部に相当する部分の塗膜１２を除くよう描画したが、必ずしも共に除く必要はなく、形成用仮支持体を先に剥離除去した後、透光部に相当する部分の塗膜１２を逐次取り除いても良い。

　第三の態様として、図２（ｃ）のように、形成用仮支持体上に黒色組成物の塗膜を設け、形成用仮支持体上でエッチング、パターニングを行って透光部７を形成した後、接着層

（図示せず）、もしくは黒色層自体の接着性を利用して基材４としての画像表示装置そのものの表面や、画像表示装置に組み込む各種フィルムの表面に黒色構造物を転写し、形成上仮支持体１１を剥離除去することによって、画像表示装置そのものの表面や、画像表示装置に組み込む各種フィルムの表面に黒色層２を形成することができる。

　これらの形成方法で用いる形成用仮支持体については公知のプラスチックフィルムやガラス等が制限なく利用できる。プラスチックフィルムの一例としては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム等のポリエステルフィルム、トリアセチルセルロースフィルムなどのセルロース系フィルム、アクリル樹脂フィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム等のポリオレフィンフィルム、ポリシクロオレフィンフィルムなどである。

〔微細凹凸構造〕

　本発明の黒色構造体の黒色層上（視認側表面）に設けられる微細凹凸構造とは、可視光波長以下、すなわち３８０ｎｍ以下の周期を持った凹凸構造のことを指す。凹凸の周期がこの範囲であると光拡散の効果が低減されヘイズの無いクリアな透過特性を示すことができる。また、周期が１００ｎｍ以上であると可視光領域で反射防止性に優れるため好ましい。微細凹凸構造の有無は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）等により表面形状を観察し、上記微細凹凸構造が出来ているかどうか調べることによって確認することができる。こうした微細凹凸構造は、モスアイ構造とも称されるものが含まれる。

　微細凹凸構造の形成方法としては種々の方法が採用でき、黒色層表面に微細な凹凸を有する鋳型を押し当てて賦型する方法、黒色層を構成するポリマーの混合溶液から溶媒が蒸発する過程で起こる相分離や自己組織化を利用する方法などが挙げられる。

　また、好ましい一態様として、別途作製した微細凹凸構造膜を黒色層表面に転写し一体化することによって、黒色層表面に微細凹凸構造を形成することができる。この方法によれば上述した黒色組成物の素材選択の自由度が高いまま、優れた反射防止能を有する微細凹凸構造を形成できる利点がある。以下にその具体例を説明する。

＜微細凹凸構造の形成例＞

　本発明では例えば、下記（１）～（８）の工程を経ることにより、黒色層の視認側表面に微細凹凸構造を設けることができる。概念図を図３、図４に示す。

　仮支持体上に、平均一次粒径が１００ｎｍ以上２５０ｎｍ以下の粒子（ａ２）と硬化性化合物（ａ１）とを、上記硬化性化合物（ａ１）を含む層（ａ）中に上記粒子（ａ２）が埋没する厚みで設ける工程（１）、

　上記層（ａ）の一部を硬化させて層（ｃａ）を得る工程（２）、

　支持体及び上記支持体上に粘着剤を含む層（ｂ）を有する粘着フィルムの上記層（ｂ）

を、上記層（ｃａ）と貼り合わせる工程（３）、

　上記粒子（ａ２）が、上記層（ｃａ）及び上記層（ｂ）を合わせた層中に埋没し、かつ、上記層（ｃａ）の上記支持体側の界面から突出するように、上記層（ｃａ）の上記支持体側の界面の位置を上記仮支持体側に近づける工程（４）、

　上記仮支持体を剥離する工程（５）、

　任意の基材上に設けられた黒色層と、上記工程（５）で得られた上記層（ｃａ）を含む積層体の上記層（ｃａ）とを貼り合せる工程（６）、

　上記粒子（ａ２）が、上記層（ｃａ）と、上記層（ｂ）とを合わせた層中に埋没した状態で上記層（ｃａ）を硬化させる工程（７）、

　上記粘着フィルムを剥離する工程（８）

をこの順に行うことにより、黒色層の視認側表面上に微細凹凸構造を設けることができる。

　ここで、「層（ａ）中に粒子（ａ２）が埋没する厚み」とは、層（ａ）の厚みが粒子（ａ２）の平均一次粒径の０．８倍以上の厚みであることを表すものとする。

　また、本発明において、「粒子（ａ２）が、層（ｃａ）及び層（ｂ）を合わせた層中に埋没」するということは、層（ｃａ）及び層（ｂ）を合わせた層の厚みが粒子（ａ２）の平均一次粒径の０．８倍以上であることを表すものである。

　工程（１）において、仮支持体上に層（ａ）を設ける方法は特に限定なく、公知の方法を用いることができる。かかる塗布方法としては、特に限定されず公知の方法を用いることができる。例えば、ディップコート法、エアーナイフコート法、カーテンコート法、ローラーコート法、ワイヤーバーコート法、グラビアコート法、ダイコート法等が挙げられる。

　層（ａ）の形成用組成物としては、硬化性化合物（ａ１）と平均一次粒径が１００ｎｍ以上２５０ｎｍ以下の粒子（ａ２）とを含むことができ、必要に応じて溶媒、粒子（ａ２）の分散安定剤、ポリマー、界面活性剤、その他の成分を含んでいても良い。硬化性化合物（ａ１）の反応物およびポリマー等が後述するプロセスを経ることによりバインダー樹脂を構成する。

　硬化性化合物（ａ１）としては、重合性官能基を有する化合物（好ましくは電離放射線硬化性化合物）が好ましい。重合性官能基を有する化合物としては、各種モノマー、オリゴマー又はポリマーを用いる事ができ、重合性官能基（重合性基）としては、光、熱、電子線、放射線重合性のものが好ましく、中でも光重合性官能基が好ましい。具体的には、アクリレート化合物、特に多官能性のアクリレート化合物であることができる。これらの重合を開始、あるいは促進する化合物をさらに加えることが好ましい。

　粒子（ａ２）としては、平均一次粒径が１００ｎｍ以上２５０ｎｍ以下の粒子であれば各種の素材が利用できるが、入手の容易さや単分散性から、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニアなどの金属酸化物微粒子、アクリル樹脂やウレタン樹脂等の樹脂微粒子であることが好ましい。特に金属酸化物微粒子を用いる場合は、分散安定剤としてシランカップリング剤、ポリビニルアルコール等を添加することが好ましい。

　ポリマーとしては、層（ａ）の強度や脆性の改良、ならびに、各成分の凝集を抑えることを目的として、公知の各種の高分子材料を添加することができる。界面活性剤としては、アニオン性、ノニオン性、カチオン性のものが制限なく利用できる。

　工程（２）では、上述した層（ａ）の形成用組成物に含まれる硬化性化合物（ａ１）の一部を硬化する。硬化の方法としては硬化性化合物にあわせ、公知の方法を用いることができる。光硬化性の場合は、ＵＶランプ、ＵＶ－ＬＥＤ、電子線等を光源として所定の露光エネルギーを層（ａ）の形成用組成物塗膜に与えることによって行うことができる。

　ここで硬化性化合物（ａ１）の一部を硬化させるとは、硬化性化合物（ａ１）のすべてではなく、一部のみを硬化させることを表す。これ以降の工程において、残存した硬化性化合物（ａ１）が他層に移行または除去されることによって、層（ａ）が微細凹凸構造を形成することができる。

　工程（３）で用いる粘着剤を含む層（ｂ）としては、粘着剤と各種の成分を含む層であることができ、粘着剤としては公知の各種粘着剤ポリマーを用いることができる。層（ｂ）に含まれる粘着剤は、ゲル分率が９５％以上であることが、その後の工程で糊残りを起こさない観点から、好ましい。

　こうした粘着剤ポリマーとしては、アクリル系ポリマー、スチレン系ポリマー、ブタジエン系ポリマー、イソプレン系ポリマー、ポリエステル系ポリマー、ポリオレフィン系ポリマー、ポリシロキサン系ポリマー、ならびにこれらのランダム共重合体、ブロック共重合体等が挙げられ、特にアクリル系ポリマーが好ましい。

　粘着剤層は必要に応じ、タッキファイヤ、酸化防止剤、可塑剤、帯電防止剤等を含むことができる。工程（５）で層（ｃａ）と層（ｂ）とを剥離しやすくすることを目的に、層（ｂ）内にフッ素化合物やシリコーン化合物等の易剥離剤を添加しておくことが好ましい。

　工程（３）で粘着剤を含む層（ｂ）を支持する支持体としては、公知の種々の支持体を制限なく用いることができる。典型的には、ポリエチレンテレフタレート、セルロースアシレート、ポリプロピレン等である。

　工程（４）は、層（ｂ）に層（ｃａ）内に残存する硬化性化合物（ａ）を吸収させることによって行うことができる。吸収は、硬化性化合物（ａ）の自然な拡散によって行っても良いが、加圧、加熱などの方法によって促進してもよい。

　こうして得られた層（ｃａ）、粘着剤を含む層（ｂ）を含むフィルムを、工程（５）にて別途任意の基材（例えば画像表示パネルあるいは機能性フィルム）上に設けた黒色層と貼り合わせる。ここでいう黒色層は、既にパターニングされて透光部が設けられたものであってもよい。

　さらに工程（７）を経ることにより黒色層と層（ｃａ）が一体化し、黒色層表面に微細凹凸構造が形成される。この時、透光部が空隙であると、黒色層と透光部との境界部で層（ｃａ）が容易に破断し、黒色層上には層（ｃａ）（厳密には層（ｃａ）に由来する構造物）が残り、透光部では層（ｂ）上に層（ｃａ）が残るため、黒色層上のみに微細凹凸構造が形成される。また後述するように、透光部が透明材料で充填されており、透光部の視認側表面が黒色層の視認側表面と同一平面をなしている場合は、透光部の視認側表面にも微細凹凸構造を付与することができる。

　また、好ましい別の一態様として、層（ａ）と仮支持体との間に黒色層を設けた以外は上述の（２）～（５）の手順を経て、得られた黒色層／層（ｃａ）／粘着剤を含む層（ｂ）を有する粘着フィルムの順に積層された積層体を、黒色層側表面を画像表示装置の表面または画像表示装置に組み込む各種フィルムの表面に貼り合わせて転写することもできる。

　本発明においては、微細凹凸構造が、バインダー樹脂層内に埋め込まれた平均一次粒径１００～２５０ｎｍの微粒子からなるモスアイ構造で構成されていることが好ましい。

　本発明の黒色構造体は、微細凹凸構造における光の干渉効果や回折により反射率が波長に依存して変化することがあり、よりニュートラルに近い黒色味を実現するためには反射スペクトルが可視光域にわたり平坦であることが好ましい。より具体的には、黒色構造体において、波長３８０ｎｍ～７８０ｎｍの範囲における正面の反射率の最大値と最小値との差ΔＲが０．５％以下であることが好ましく、０．３％以下であることがより好ましく、０．１％未満であることがより好ましい。

〔透光部〕

　本発明の黒色構造体は、黒色構造体の視認側とは逆の側から入射する光を透過する透光部を有している。透光部は用途に応じて種々の形状とすることができる。本発明の黒色構造体を設ける趣旨に基づき、透光部は、画像表示装置の画素部分に対応した位置、形状に設けられていることが望ましい。

　画素の大きさ（法線方向からの占有面積）に対する透光部の形状ならびに面積比を適切に設計することにより、画像表示パネルからの光取出し効率向上や視野角特性の改善もしくは制御、画素間のクロストークの低減を図ることができる。また、透光部と黒色層の境界部の形状を制御することによってもこれらの改善・制御を図ることができる。

　透光部は、空隙であってもよいが、必要に応じ透明な樹脂で満たされていても良い。特に、図５（ａ）に示すように、黒色層２ならびに黒色構造体１が画像表示パネル１０を封止している透明樹脂層９に埋め込まれて形成されている場合、透光部７はこうした透明樹脂層９によって占められていても良い。図５（ａ）の場合、あるいは図５（ｂ）のように透光部７を透明材料８で充填する場合は、公知の透明材料を利用することができ、例えばガラスや透明樹脂であることができる。透明樹脂としては例えばアクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂などが利用できる。透明樹脂は、４０μｍ厚フィルムとした場合の全光線透過率が８０％以上である樹脂を用いることが好ましい。

　透明材料で充填する場合は、図５（ａ）のように、透明な樹脂で満たされた透光部の視認側表面が、黒色層の視認側表面と同一の平面をなしていることが好ましい。こうすることで黒色構造体の視認側表面が平面となるため、凹凸による反射光や屈折光が発生しにくく、表示画質をさらに高めることができる。また、透明な樹脂で満たされた透光部の視認側表面が、黒色層の視認側表面と同一の平面をなしている場合は、図５（ｃ）のように上述した微細凹凸構造３を黒色層２の視認側表面だけでなく、透明な樹脂で満たされた透光部７の視認側表面にも設けることで、黒色構造体の視認側表面全面に微細凹凸構造を付与ことができる。こうすることで、透光部を透過する光の透過率が高まり、表示装置の輝度をより向上させることもできる。

　本発明においては、透光部が透明材料で充填されていることが好ましい。

　また、本発明においては、黒色層の視認側表面と上記透明材料で充填されている透光部の視認側表面とが同一平面上にあり、黒色層上に設けられた微細凹凸構造と同じ微細凹凸構造が上記透光部の視認側表面上にも設けられていることが好ましい。

　黒色構造体の平面視面積内における、黒色層と透光部の面積比は適用する表示パネルの画素サイズや画素密度によっても異なるが、視野角、輝度、コントラスト比等のバランスを考慮すると、黒色層と透光部の面積比は、黒色層：透光部が、５０：５０～９５：５の範囲が好ましい。

[自発光画像表示装置]

　本発明の自発光画像表示装置は、自発光画像表示パネルと、黒色層と透光部を同一面内に有する黒色構造体とを含む自発光画像表示装置であって、黒色層は、視認側表面に設けられた微細凹凸構造を有し、微細凹凸構造を有する面と反対側の面で画像表示パネルと対向しており、透光部が自発光画像表示パネルの発光素子の上方に設けられている、自発光画像表示装置である。

　本発明の自発光画像表示装置は、画像表示パネルの表面に、上述した本発明の黒色構造体を含む。すなわち、画像表示パネル上に、視認側から微細凹凸構造層、黒色層の順に積層された黒色構造体を有している。黒色構造体は、好ましくは、画像表示パネルの非発光領域を覆っており、発光領域上に透光部を有している。透光部の形状、黒色層：透光部の面積比は上述の通りである。また、透光部と発光領域との面積比（透光部：発光領域）は、発光素子から黒色構造体が設けられる面までの距離や発光素子のサイズにもよるが、視野角とコントラスト改善効果とのバランスから、１：１．５から１：４の範囲であることが好ましい。

　本発明の自発光画像表示装置は、自発光画像表示パネルの表面を、連続した透明層で被覆されたものであり、透光層の視認側表面に黒色構造体を有することが好ましい。また、黒色構造体の透光部が透明材料で充填されていることが好ましく、透明層と、透明材料で充填された透光部とが一体に形成されていることがより好ましい。

＜画像表示パネル＞

　本発明の自発光画像表示装置に用いる画像表示パネルは任意の自発光型表示パネルであり、具体的には有機エレクトロルミネッセンス（ＯＬＥＤ）パネル、ＬＥＤ（ｌｉｇｈｔ　ｅｍｉｔｔｉｎｇ　ｄｉｏｄｅ）アレイパネル、フィールドエミッションディスプレイ等であることができる。特に、微細なＬＥＤチップを表示基板上に密に配置したマイクロＬＥＤアレイパネルは、発光素子サイズが小さく高輝度な画素を有し、また、光取出し効率向上のための反射構造を原理的に必要としないため、外光下でもコントラスト比に優れた画像表示ができる点で好ましく用いられる。

　本発明の黒色構造体は上述したように波長に依存して反射率が変化することがあり、黒表示時の色味が変化することがある。本発明の黒色構造体における波長３８０ｎｍ～７８０ｎｍの範囲における反射率の最大値と最小値との差ΔＲが上述の範囲であれば、反射の色味を低減することができる。より具体的には、黒表示時のパネル反射におけるＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のＬ＊、ａ＊、ｂ＊値において、ａ＊値が－０．５～＋２．０、ｂ＊値が－０．３～＋０．５の範囲とすることが好ましく、ａ＊値が－０．３～＋１．０、ｂ＊値が－０．２～＋０．３の範囲とすることがより好ましく、ａ＊値が±０．０～＋０．５、ｂ＊値が－０．１～＋０．１の範囲とすることが特に好ましい。パネルにおける黒表示時の色味評価は、例えば色度特性測定装置Ｅｚｃｏｎｔｒａｓｔ（ＥＬＤＩＭ社製）を用いて測定することができる。

　以下に、本発明の黒色構造物を備える自発光表示装置での効果について、黒色層の実施例、ならびに、自発光画像表示装置を模擬したシミュレーションを基に説明する。

［製造例１：表面に微細凹凸構造αを有する黒色層の形成］

　黒色層の表面反射特性を測定するために、透光層を設けない黒色層のみのサンプルを作成した。作成は以下のように行った。

（黒色層の形成）

　黒色顔料分散物として、カーボンブラック（デグッサ社製、Ｓｐｅｃｉａｌ Ｂｌａｃｋ ２５０）１３．１質量％、下記分散剤１を０．６５質量％、ポリマー（ベンジルメタクリレート／メタクリル酸＝７２／２８モル比のランダム共重合物、分子量３．７万）６．７２質量％、及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート 残部からなる組成物を調製し、ペイントシェイカーにて均一に分散した黒色顔料分散物を準備した。

Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001

　次に、黒色層形成用組成物として、下記の組成物を準備した。

―黒色層形成用組成物―

上記の黒色顔料分散物　　　　　　　　　　　　　　　　２５．０質量部

下記のバインダー溶液　　　　　　　　　　　　　　　　　９．１質量部

ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート　　　　　　　４．２質量部

下記重合開始剤Ｔ　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．１６質量部

下記の界面活性剤溶液　　　　　　　　　　　　　　　０．０４４質量部

プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート　　　８．０質量部

メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　　　　　５３．０質量部

ヒドロキノンモノメチルエーテル　　　　　　　　　　０．００２質量部

（バインダー溶液）

　アルカリ可溶性ポリマー（ベンジルメタクリレート／メタクリル酸＝７８／２２モル比のランダム共重合物、分子量３．８万）２７質量％、及びプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート７３質量％の均一溶液。

（界面活性剤溶液）

　下記構造物１　３０質量％、及びメチルエチルケトン（ＭＥＫ）７０質量％の溶液

（重合開始剤Ｔ）

　２，４－ビス（トリクロロメチル）－６－[４－（Ｎ，Ｎジエトキシカルボニルメチル）－３－ブロモフェニル]－ｓ－トリアジン

Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002

　上記黒色層形成用組成物を洗浄したガラス基板上にスピンコートし、１００℃で１分間乾燥して溶媒を除去した後、窒素雰囲気下ＬＥＤランプ（波長４０５ｎｍ）を用いて８０ｍＪ／ｃｍ２のベタ露光を行い、さらに１２０℃で３分間ベークを行ってガラス板上に設けられた黒色層１（透光層なし、厚み２．４μｍ）を形成した。

（層（ａ）形成用組成物の調製）

　下記の組成となるように各成分をミキシングタンクに投入し、６０分間攪拌し、３０分間超音波分散機により分散し、塗布液とした。

―組成物（Ａ－１）―

Ｕ－１５ＨＡ　　　　　　　　　　　　　　　　　１．４質量部

下記化合物Ｃ３　　　　　　　　　　　　　　　　１．５質量部

Ａ－ＴＭＰＴ　　　　　　　　　　　　　　　　　１．７質量部

ＫＢＭ－４８０３　　　　　　　　　　　　　　　４．１質量部

イルガキュア１２７　　　　　　　　　　　　　　０．２質量部

下記化合物Ｐ　　　　　　　　　　　　　　　　　０．１質量部

下記化合物ＦＰ－２　　　　　　　　　　　　　　０．１質量部

シリカ粒子分散液ＰＡ－１　　　　　　　　　　３２．３質量部

エタノール　　　　　　　　　　　　　　　　　１２．７質量部

メチルエチルケトン　　　　　　　　　　　　　３３．２質量部

アセトン　　　　　　　　　　　　　　　　　　１２．７質量部

　Ｕ－１５ＨＡ、化合物Ｃ３、Ａ－ＴＭＰＴ、及びＫＢＭ－４８０３が硬化性化合物（ａ１）であり、焼成シリカ微粒子が粒子（ａ）である。

　それぞれ使用した化合物を以下に示す。

　Ｕ－１５ＨＡ（新中村化学工業（株）製）：ウレタンアクリレート

　Ａ－ＴＭＰＴ：多官能アクリレート（新中村化学工業（株）製）

　ＫＢＭ－４８０３：ラジカル反応性基以外の反応性基を有するシランカップリング剤（信越化学工業（株）製）

　イルガキュア１２７：光重合開始剤（ＢＡＳＦジャパン（株）製）

　化合物Ｐ：下記構造式で表される光酸発生剤(和光純薬（株）製)

　シリカ分散液ＰＡ－１：焼成シリカ微粒子（液相合成法、平均一次粒径：１７０ｎｍ、粒径の分散度（ＣＶ値）：３．３％、焼成後解砕し、表面シランカップリング剤処理を行ったもの）のＭＥＫ分散液（固形分濃度２０質量％）

Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003

Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004

Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005

（工程（１）　層（ａ）の塗工）

　仮支持体として１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（ＦＤ１００Ｍ、富士フイルム（株）製）上に、組成物（Ａ－１）をダイコーターを用いて２．８ｍｌ／ｍ2塗布し、３０℃で９０秒乾燥させた。このようにして層（ａ）を塗工した。

　（工程（２）　層（ａ）のプレ露光）

　酸素濃度が１．４体積％の雰囲気になるように窒素パージしながら、高圧水銀ランプ（Ｄｒ．ｈｏｎｌｅ　ＡＧ社製　型式：３３３５１Ｎ　部品番号：ＬＡＭＰ－ＨＯＺ　２００　Ｄ２４　Ｕ　４５０　Ｅ）を用いて層（ａ）側から照射量５.０ｍＪ／ｃｍ2、照度０．６０ｍＷで光照射し、硬化性化合物（ａ１）の一部を硬化させて層（ｃａ）を得た。なお、照射量の測定は、アイグラフィック社製　アイ紫外線積算照度計　ＵＶ　ＭＥＴＥＲ

　ＵＶＰＦ－Ａ１にＨＥＡＤ　ＳＥＮＳＥＲ　ＰＤ－３６５を取り付け、測定レンジ０．００にて測定した。

　（工程（３）　粘着フィルムの貼り合わせ）

　次いで、層（ｃａ）上に、藤森工業（株）製の保護フィルム（マスタックＴＦＢ　ＡＳ３－３０４）から剥離フィルムを剥離して得られる粘着フィルムを、粘着剤層（層（ｂ））が層（ｃａ）側になるように貼り合わせた。貼り合わせには、業務用ラミネーターＢｉｏ３３０（ＤＡＥ－ＥＬ　Ｃｏ．製）を使用し、速度１で実施した。

　なお、ここでの保護フィルムとは、支持体／粘着剤層／剥離フィルムから構成される積層体を指し、保護フィルムから剥離フィルムを剥がした、支持体／粘着剤層から構成される積層体が粘着フィルムである。

　使用した保護フィルムを以下に示す。

　・マスタックＴＦＢ　ＡＳ３－３０４（藤森工業（株）製　帯電防止機能付き光学用保護フィルム）（以下、「ＡＳ３－３０４」ともいう）

　支持体：ポリエステルフィルム（厚み３８μｍ）

　粘着剤層厚み：２０μｍ

　剥離フィルムを剥がした状態での波長２５０ｎｍ～３００ｎｍにおける最大透過率：０．１％未満

　透過率の測定は、島津製作所（株）製の紫外可視近赤外分光光度計ＵＶ３１５０を用いて行った。

　（工程（４）　硬化性化合物（ａ１）の層（ｂ）への浸透）

　粘着フィルムへの貼り合わせ後、２５℃の環境下で５分間静置し、硬化性化合物（ａ１）を層（ｂ）へ浸透させた。

　（工程（４－２）　層（ｃａ）の部分硬化）

　続いて、酸素濃度が０．０１体積％以下の雰囲気になるように窒素パージしながら１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、支持体の層（ｃａ）側とは反対側から照度１５０ｍＷ／ｃｍ２、照射量６００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して層（ｃａ）の一部を硬化させた。

　（工程（５）　仮支持体の剥離　積層体の作製）

　上記積層体から、仮支持体であるＦＤ１００Ｍを剥離角が１８０°になる方向に速度３０ｍ/ｍｉｎで剥離した。このようにして積層体１を得た。

　（工程（６）　黒色層と積層体の貼り合せ）

　上記黒色層１の表面と工程（５）で仮支持体を取り除いた積層体１の層（ｃａ）側を貼り合わせた。その後、貼り合わせた積層体を１４０℃で２分間加熱した。

　（工程（７）　層（ｃａ）の部分硬化）

　続いて、酸素濃度が０．０１体積％以下の雰囲気になるように窒素パージしながら１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、支持体の層（ｃａ）側から照度１５０ｍＷ／ｃｍ２、照射量６００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して層（ｃａ）の一部を硬化させた。

　（工程（８）　粘着フィルムの剥離）

　上記作製した積層体から粘着フィルム（マスタックＴＦＢ　ＡＳ３－３０４から剥離フィルムを剥がしたもの）を剥離した。

　（工程（９）　層（ｃａ）の硬化）

　続いて、酸素濃度が０．０１体積％以下の雰囲気になるように窒素パージしながら１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、層（ｃａ）の基材フィルムとは反対側から照度１５０ｍＷ／ｃｍ２、照射量６００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して層（ｃａ）を硬化させた。

　（工程（１０）　洗浄）

　続いて、粘着フィルムが貼り合わせてあった面にメチルイソブチルケトンを掛け流して粘着剤層の残渣を洗い流した。その後、２５℃で１０分乾燥し、さらに１８０℃で３０分間ポストベークを行って、表面に微細凹凸構造α（微細凹凸周期：１９０ｎｍ）が設けられた黒色層１ｂ（厚み２．５μｍ）を得た。微細凹凸周期は下記方法で測定した。

（測定方法）

　微細構造周期は、走査型電子顕微鏡写真にランダムに端から端まで直線を引き、その直線上にある隣接する凸部の頂点間の距離をｎ＝５０測定して平均値を算出し、１桁め（１０ｎｍ未満）の数値を四捨五入して求めた。

[製造例２：表面に微細凹凸構造を有しない黒色層の形成]

　上述の工程において、黒色層１の表面に微細凹凸構造を転写せずに、酸素濃度が０．０１体積％以下の雰囲気になるように窒素パージしながら１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて照度１５０ｍＷ／ｃｍ２、照射量６００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して黒色層１を硬化させた後、さらに１８０℃で３０分ポストベークを行って表面に微細凹凸構造を有しない黒色層２（透光部無し）をガラス基板上に形成した。

[製造例３：表面に微細凹凸構造βを有する黒色層３の形成]

　支持体として１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（ＦＤ１００Ｍ、富士フイルム（株）製）上にコロナ処理を施した後、ＵＶ硬化性樹脂（デクセリアルズ社製、製品名「ＳＫ１１００」）をバーコーターにより塗布した。引き続き、微細凹凸ピッチが平均して２３０ｎｍであり、凹部の深さが約２５０ｎｍである微細凹凸パターンを有する形状転写ロールにＵＶ硬化性樹脂の塗布層側を巻きかけながら、支持体側からＵＶ光を照射し、硬化層を得た。さらに、硬化層上に酸化タングステンのスパッタ層（厚さ２５ｎｍ）を設け離型層とした。これを鋳型フィルム１とした。

　得られた鋳型フィルム１の無機層上に、ＵＶ硬化性樹脂（デクセリアルズ社製、製品名

「ＳＫ１１００」）をダイコーターにより厚さ２μｍ（最大厚さ部分）になるよう塗布した。この塗布層側を、表面が平滑な離型ロールに巻きかけながら支持体側から１０ｋＪ／ｃｍ２の照射量で露光を行い、鋳型フィルム１の無機層上に、微細凹凸構造β（微細凹凸周期：２３０ｎｍ）を有する樹脂層を形成した。

　得られた樹脂層上にシアノアクリレート系接着剤を塗布し、製造例１で形成した黒色層１上に積層して１０分間静置して接着剤を硬化させ、鋳型フィルム１を剥離し、表面に微細凹凸構造βを有する黒色層３（厚み４．５μｍ）を得た。

（反射特性の評価）

　表面に微細凹凸構造αを有する黒色層１ｂ（製造例１）、表面に微細凹凸構造を転写せずに硬化した黒色層２ｂ（製造例２）および、表面に微細凹凸構造βを有する黒色層３（製造例３）を、それぞれ分光光度計”Ｖ－５５０２［日本分光（株）製］にアダプター”ＡＲＶ－４７４”を装着して、３８０～７８０ｎｍの波長領域において、入射角５°における出射角－５゜の鏡面反射率を測定した。得られた反射スペクトル（図７）から、４５０～６５０ｎｍの平均反射率、ならびに色味、すなわちＣＩＥ１９７６Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のＬ＊、ａ＊、ｂ＊値を求めた。

（黒色構造体の形成）

　上述した工程で、黒色層形成用組成物の塗膜を露光量８０ｍＪ／ｃｍ2でベタ露光する工程に代えて、同じ露光量で格子状にパターニング露光し、アルカリ現像して未露光部を除いた後ベークする以外は上述の製造例１と同様にして、ガラス基板上に、表面に微細凹凸構造を有する黒色層と空隙からなる透光部とを面積比で９０：１０の比率で有する黒色構造体を作製することができた。この黒色構造体を黒紙上に置き、明室下で観察したところ、良好な漆黒性を有するものであった。

[自発光画像表示装置の実装シミュレーション１]

　基板上に発光素子パッケージ（画素）が設けられ、屈折率１．４８の透明樹脂層で封止された画像表示パネルを想定し、その表面反射挙動についてシミュレーションを行った。

黒色構造体は透明樹脂層に埋め込まれて透明樹脂層によって透光部は充填されており、黒色構造体および透光部の視認側の空気界面は同一平面をなすものとした。透明樹脂層に入射し、透明樹脂層の黒色構造体が設けられた面と対向する表面で反射する光は全て正反射のみとし、全波長域で４％の反射率を有すると仮定した。

　また、黒色層の反射スペクトルは、上述した黒色層１ｂ、２ｂ、３のデータをそれぞれ用いた。透明樹脂層上に微細凹凸構造α又はβを設けた場合の反射スペクトルは、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）フィルム上に微細凹凸構造α又はβを設けたフィルムの反射スペクトルを利用した。

　日本工業規格（ＪＩＳ）　Ｚ　８７２０に記載された標準イルミナントＤ６５光源を観察者側からこれらの黒色構造体に向けて照射して得られる反射スペクトルをシミュレーションによって得て、得られたスペクトルをプログラムによりＬ＊値、ａ＊値、ｂ＊値に換算した結果を表１に示す。黒色層と透光部との面積比（黒色層／透光部）は５０／５０、７５／２５、９０／１０、９５／５と設定した。なお、黒色層と透光部との境界で生じる回折や反射の効果は無視するものとする。

　比較例１は、微細構造を有さない黒色層２ｂを用いた例である。

　実施例１～８は、微細構造αを有する黒色層１ｂを用いた例である。

　実施例９～１６は、微細構造βを有する黒色層３を用いた例である。

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006

　表面に微細凹凸構造が無く、単に黒色層と透光部のみで構成される黒色構造体を配置した場合（比較例１）に比べ、黒色層表面に微細凹凸構造を付与し、表面反射率を低減した黒色構造体（実施例１～１６）では、Ｌ＊値が２５．０以下となっており、特に微細構造αの場合には、Ｌ＊値が漆黒性の目安とされている２４．０以下を満たし、良好な漆黒性を与え得ることが分かる。

　また、黒色構造体における黒色層領域と透光部領域の面積比を種々変更した結果を比較すると、透光部領域の比率が低いほど良好な漆黒性を示すことが分かる。発光素子サイズが小さく高輝度な画素を有することで透光部が相対的に少ない画像表示パネルと組み合わせると本発明の効果が顕著に表れることが期待できる。

　さらに、黒色構造体において黒色層上のみでなく、透光部の視認側表面上にも微細凹凸構造を与えた場合（実施例５～８、実施例１３～１６）、透光部の視認側表面の反射成分が減少することで黒色構造体全体の反射率が低下し、観察者が視認する上での漆黒性はより高まる（Ｌ＊値がより小さくなる）ことが分かる。

　実施例１～８のように、微細凹凸構造が、バインダー樹脂層内に埋め込まれた平均一次粒径１００～２５０ｎｍの微粒子からなるモスアイ構造であると、可視光範囲内の反射率変化が小さく、反射色味がよりニュートラルな黒に近くなるため、観察者が視認する上での漆黒性はより高まる（ａ＊値、ｂ＊値がより±０に近くなる）ことがわかる。

［自発光画像表示装置の実装シミュレーション２］

　有機ＥＬパネル搭載のＳＡＭＳＵＮＧ社製ＧＡＬＡＸＹ　Ｓ　IVを分解し、円偏光板を剥離して、得られた有機ＥＬ表示パネルの平均正反射スペクトル（正反射含有）を測定した。この反射スペクトルデータを基板の反射スペクトルと想定し、その表面反射挙動について上記の実装シミュレーション１と同様にシミュレーションを行った。結果を表２に示す。

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007

　これらのシミュレーション結果は本発明の黒色構造体が自発光画像表示装置に組み込まれた際の効果を端的に示したものであり、実際には例えば発光素子や配線、これらが設けられる基板、透明樹脂層の反射率や各部材における散乱の影響も考慮しなければならないが、特に画像表示装置の視認側から入射する外光による表示コントラスト低下に本発明の黒色構造体が有用であることは当業者であれば十分に理解できるであろう。

　１　　黒色構造体

　２　　黒色層

　３　　微細凹凸構造

　４　　基材

　５　　視認側から入射する光

　６　　黒色層の表面反射光

　７　　透光部

　８　　光源から放射される光

　９　　透明樹脂層（封止層）

　１０　自発光画像表示パネル

　１１　形成用仮支持体

　１２　黒色層形成組成物の塗膜

　３１　層（ａ）

　３２　粒子（ａ２）

　３３　仮支持体

　３４　層（ｂ）

　３５　支持体

　３６　粘着フィルム

　３７　積層体

　ＵＶ　紫外線

Claims (11)


  1. 　視認側からの光線を吸収する黒色層と、視認側とは逆側から入射する光を透過する透光部とを同一面内に有する黒色構造体であって、

    　前記黒色層の視認側表面に、３８０ｎｍ以下の周期を持つ微細凹凸構造を有し、前記黒色層は、前記微細凹凸構造を有する面と反対側の面で基材に接合されている、黒色構造体。

  2. 　前記透光部が透明材料で充填されている請求項１の黒色構造体。

  3. 　前記黒色層の視認側表面と前記透明材料で充填されている前記透光部の視認側表面とが同一平面上にあり、前記黒色層上に設けられた前記３８０ｎｍ以下の周期を持つ微細凹凸構造と同じ微細凹凸構造が前記透光部の視認側表面上にも設けられている、請求項２の黒色構造体。

  4. 　前記微細凹凸構造が、バインダー樹脂層内に埋め込まれた平均一次粒径１００～２５０ｎｍの微粒子からなるモスアイ構造で構成されている、請求項１～３のいずれか１項の黒色構造体。

  5. 　自発光画像表示パネルと、黒色層と透光部を同一面内に有する黒色構造体とを含む自発光画像表示装置であって、

    　前記黒色層は、視認側表面に設けられた微細凹凸構造を有し、前記微細凹凸構造を有する面と反対側の面で画像表示パネルと対向しており、

    　前記透光部は自発光画像表示パネルの発光素子の上方に設けられている、自発光画像表示装置。

  6. 　前記自発光画像表示パネルの表面を、連続した透明層で被覆されたものであり、前記透明層の視認側表面に前記黒色構造体が設けられている、請求項５の自発光画像表示装置。

  7. 　前記黒色構造体の透光部が、透明材料で充填されている、請求項６の自発光画像表示装置。

  8. 　前記透明層と、前記透明材料で充填された透光部とが一体に形成されている、請求項７の自発光画像表示装置。

  9. 　前記黒色層の視認側表面と前記透光部の視認側表面とが同一平面上にあり、前記黒色層上に設けられた３８０ｎｍ以下の周期を持つ微細凹凸構造と同じ微細凹凸構造が前記透光部の視認側表面上にも設けられている、請求項８の自発光画像表示装置。

  10. 　前記微細凹凸構造が、バインダー樹脂層内に埋め込まれた平均一次粒径１００～２５０ｎｍの微粒子からなるモスアイ構造で構成されている、請求項５～９のいずれか１項の自発光画像表示装置。

  11. 　前記自発光画像表示パネルが、ＬＥＤアレイパネルである、請求項５～１０のいずれか１項の自発光画像表示装置。
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