WO2019187941A1 - 固体電池用集電体タブ、集電体、および電極シート - Google Patents

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大田　正弘
拓哉 谷内
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本田技研工業株式会社
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to a current collector tab, a current collector, and an electrode sheet of a solid state battery.
  • lithium ion secondary batteries are widely used as secondary batteries having high energy density.
  • a lithium ion secondary battery has a structure in which a separator is present between a positive electrode and a negative electrode and a liquid electrolyte (electrolytic solution) is filled.
  • the solid secondary battery has a solid electrolyte layer as an electrolyte layer between the positive electrode and the negative electrode.
  • Solid batteries using solid electrolytes can solve the heat problem and can be increased in capacity and / or voltage by stacking, as compared to batteries using electrolytes. can do.
  • a battery made of a solid electrolyte is composed of a plurality of positive electrode, solid electrolyte, and negative electrode structures to form one battery cell. And the tab for current collection has extended from each positive electrode and negative electrode.
  • FIG. 1 shows a method for manufacturing a solid battery.
  • the current collector tab 2 extending from the positive electrode and the negative electrode extends from the end of the electrode / solid electrolyte 1 laminate of the battery cell 10.
  • the current collector tab for positive electrode and the current collector tab for negative electrode are sandwiched and collected by the current collector tab binding plate 3 from above and below.
  • the welding horn 4 is welded and bound to the cell electrode 5 to form a positive electrode terminal or a negative electrode terminal.
  • the present invention has been made in view of the above-described background art, and the object thereof is to suppress the occurrence of cracks in the electrode active material in the solid battery cell, and to separate the electrode sheet or laminate the electrode and the solid electrolyte.
  • An object of the present invention is to provide a current collector tab for a solid battery, a current collector, and an electrode sheet that can suppress delamination between layers.
  • the inventors of the present invention focused on the fact that bending stress is generated when the current collector tab converges in the method of manufacturing a solid battery. And when the stress relaxation part was provided in the collector tab of the positive electrode sheet or the negative electrode sheet, it discovered that the said subject could be solved and came to complete this invention.
  • the present invention is a current collector tab for a solid battery, and is a current collector tab for a solid battery having a stress relaxation portion in a bending region when binding the plurality of current collector tabs in a solid battery cell. is there.
  • the stress relaxation portion may have a corrugated shape.
  • the waveform shape may be a triangular wave shape.
  • the waveform shape may be a sawtooth waveform shape.
  • the wave shape may be a rectangular wave shape.
  • the waveform shape may be a sine wave shape.
  • the thickness of the current collector tab of the stress relaxation portion may be smaller than the thickness of the current collector tab of other portions.
  • the current collector tab may be a positive electrode current collector tab.
  • Another aspect of the present invention is a positive electrode current collector having the above-described solid battery current collector tab.
  • Another aspect of the present invention is a positive electrode sheet having the above-described current collector tab for a solid battery.
  • the current collector tab may be a negative electrode current collector tab.
  • Another aspect of the present invention is a negative electrode current collector having the solid battery current collector tab.
  • Another embodiment of the present invention is a negative electrode sheet having the above-described current collector tab for a solid battery.
  • the current collector tab for a solid battery according to the present invention has a bending that occurs when the current collector tab is converged by having a stress relaxation portion in a bending region when binding a plurality of current collector tabs in a solid battery cell. Stress can be relaxed. As a result, in the solid battery cell, it is possible to suppress the occurrence of cracks in the electrode active material, and to suppress separation in the electrode sheet or separation between the layers of the electrode and the solid electrolyte. Decrease and durability performance can be suppressed.
  • the presence of the stress relaxation portion can reduce the volume when the current collector tabs are bound. As a result, the volume of the entire solid battery is reduced, and the energy density of the battery can be improved.
  • a solid battery includes a solid battery cell and a battery case that houses the solid battery cell, and the solid battery cell includes a positive electrode, a negative electrode, and a solid electrolyte that exists between the positive electrode and the negative electrode. It has become.
  • FIG. 1 shows a solid battery cell 10 of a general solid battery.
  • the solid battery cell 10 is a laminate including a positive electrode, a negative electrode, and a solid electrolyte present between the positive electrode and the negative electrode, and the electrode / solid electrolyte of the battery cell 10.
  • the current collector tab 2 extending from the positive electrode and the negative electrode extends from the end of the laminated body 1.
  • the positive electrode and the negative electrode constituting the solid battery usually contain an active material and a solid electrolyte, and optionally contain a conductive additive, a binder, and the like.
  • the positive electrode and the negative electrode constituting the solid battery are selected from two types of materials that can constitute the electrode, and the charge / discharge potentials of the two types of compounds are compared, and the positive electrode and the negative electrode that have a noble potential, An arbitrary battery is formed by using a negative potential as a negative electrode.
  • Solid electrolyte The solid electrolyte constituting the solid battery is present between the positive electrode and the negative electrode, and conducts ionic conduction between the positive electrode and the negative electrode.
  • the solid electrolyte include oxide-based and sulfide-based solid electrolytes.
  • the current collector tab for the solid battery is connected to the positive or negative current collector foil and plays a role of current collection for the solid battery.
  • the present invention relates to a current collector tab for a solid battery, and the current collector tab for a solid battery according to the present invention has a stress relaxation portion in a bending region when a plurality of current collector tabs are bundled in a solid battery cell. It is characterized by.
  • the bending stress generated when the current collector tabs are converged can be relieved by having the stress relaxation portion in the bending region when bundling a plurality of current collector tabs.
  • the solid battery cell it is possible to suppress the occurrence of cracks in the electrode active material, and to suppress separation in the electrode sheet or separation between the layers of the electrode and the solid electrolyte. It is possible to suppress degradation and degradation of durability performance.
  • the presence of the stress relaxation portion can reduce the volume when the current collector tabs are bound. As a result, the volume of the entire solid battery is reduced, and the energy density of the battery can be improved.
  • the current collector tab for a solid battery of the present invention may be either a positive electrode current collector tab or a negative electrode current collector. The same effect can be exhibited in any case of the positive electrode and the negative electrode.
  • the current collector tab for a solid battery of the present invention is not particularly limited as long as it is used for a solid battery.
  • a metal foil having a thickness of about 10 to 500 ⁇ m can be exemplified.
  • the stress relaxation part in the current collector tab for a solid battery of the present invention is provided at least in a bending region when a plurality of current collector tabs are bound in a solid battery cell.
  • the stress relaxation part should just be provided at least in the bending area
  • FIG. 1 is a diagram showing a method for manufacturing a solid state battery.
  • a current collector that extends from the end of the laminate of the electrode / solid electrolyte 1 of the battery cell 10 and extends from each of the positive electrode and the negative electrode.
  • the tab 2 is sandwiched and collected by the current collector tab binding plate 3 in the vertical direction separately from the positive electrode and the negative electrode.
  • the stress relaxation portion is provided at least in a bending region when a plurality of current collector tabs are bundled in the solid battery cell to relieve the bending stress.
  • FIG. 2 is a view showing an electrode sheet according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2A is a sectional view of the electrode sheet
  • FIG. 2B is a top view of the electrode sheet.
  • the electrode sheet has a structure in which an active material mixture 6 is laminated on a current collector in which a current collector tab 2 extends.
  • the collector tab 2 for solid batteries of this invention has the stress relaxation part 21, as FIG.2 (b) shows.
  • the shape of the stress relaxation portion is not particularly limited as long as it can relieve the bending stress generated by the convergence of the current collector tab, but in the present invention, it is preferably a wave shape. Even if there is a difference in the stress applied to each electrode, it is possible to relieve various stresses because the current collecting tabs have a spring function. can do.
  • the form of the stress relaxation portion is a corrugated shape, for example, the shape shown in FIG. 3 is preferable as an embodiment.
  • FIG. 3 (a) shows a triangular waveform.
  • the triangular wave shape is preferable in that it can be folded to save space and improve the energy density.
  • Fig. 3 (b) shows a sawtooth waveform.
  • the saw shape is preferable in that the space can be folded and the energy density is improved.
  • FIG. 3C shows a rectangular wave shape. Since the rectangular wave shape is a shape that is easy to press, it is preferable in terms of improving mass productivity.
  • FIG. 3D shows a sinusoidal waveform. Since the sine wave shape is a shape that is easy to press, it is preferable in terms of improving mass productivity.
  • the thickness of the current collector tab of the stress relaxation portion is preferably smaller than the thickness of the current collector tab of other portions. When the thickness of the stress relaxation portion is small, it becomes easier to bend than other portions, and as a result, the stress can be relaxed.
  • the positive electrode current collector and the negative electrode current collector of the present invention have the above-described solid battery current collector tab of the present invention.
  • Other configurations are not particularly limited as long as the solid battery current collector tab of the present invention is provided.
  • Examples of the current collector include those formed of metal foil.
  • Examples of the metal include materials such as aluminum, stainless steel, and copper.
  • the region other than the current collector tab and the current collector tab of the present invention may be formed of a single foil, or It may be either a structure in which the tab of the present invention is connected to the outside of the region where the composition containing the substance is laminated.
  • the positive electrode sheet of the present invention is a sheet obtained by laminating a composition containing a positive electrode active material on a positive electrode current collector.
  • the electrode sheet for negative electrodes of this invention is a sheet
  • the positive electrode sheet and the negative electrode sheet of the present invention are characterized by having the above-described current collector tab for a solid battery of the present invention. Other configurations are not particularly limited as long as the solid battery current collector tab of the present invention is provided.

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Abstract

電極活物質のクラック発生を抑制するとともに、電極シート内の剥離または電極および固体電解質の積層体の層間の剥離を抑制できる、固体電池用集電体タブ、集電体、および電極シートを提供する。　正極シートまたは負極電極シートの集電体タブに、応力緩和部を設ける。具体的には、固体電池セルにおいて複数の前記集電体タブを結束する際の曲げ領域に、応力緩和部を有する固体電池用集電体タブとする。

Description

固体電池用集電体タブ、集電体、および電極シート
　本発明は、固体電池の集電体タブ、集電体、および電極シートに関する。
　従来、高エネルギー密度を有する二次電池として、リチウムイオン二次電池が幅広く普及している。リチウムイオン二次電池は、正極と負極との間にセパレータを存在させ、液体の電解質（電解液）が充填された構造を有する。
　リチウムイオン二次電池の電解液は、通常、可燃性の有機溶媒であるため、特に、熱に対する安全性が問題となる場合があった。そこで、有機系の液体の電解質に代えて、無機系の固体の電解質を用いた固体電池が提案されている（特許文献１参照）。
　固体二次電池は、正極および負極の間に、電解質層として固体の電解質層を有する。固体電解質による固体電池は、電解液を用いる電池と比較して、熱の問題を解消するとともに、積層により高容量化および／または高電圧化することができ、さらに、コンパクト化の要請にも対応することができる。
　通常、固体電解質による電池は、正極、固体電解質、負極の構成を、複数積層して１つの電池セルを構成する。そして、それぞれの正極および負極からは、集電用のタブが延出しておる。
　図１に、固体電池の製造方法を示す。図１（ａ）に示されるように、正極および負極から延出する集電体タブ２は、電池セル１０の電極・固体電解質１の積層体の端部から延出する。そして、図１（ｂ）に示されるように、正極用集電体タブ、負極用集電体タブは、集電体タブ結束板３により、上下方向から挟み込まれて押し集められる。続いて、図１（ｃ）に示されるように、溶接ホーン４により、セル電極５と溶接されて結束され、正極端子または負極端子を形成する。
　ここで、図１（ｂ）に示される破線領域では、集電体タブが収束する際に、電極・固体電解質１の積層体に曲げ応力が発生する。その結果、正極または負極の電極活物質にクラックが発生しする場合があった。また、正極または負極の電極シート内の剥離、あるいは、電極および固体電解質の積層体の層間の剥離が発生し、位置ずれが起こる場合があった。
特開２０００－１０６１５４号公報
　本発明は上記の背景技術に鑑みてなされたものであり、その目的は、固体電池セルにおいて、電極活物質のクラック発生を抑制するとともに、電極シート内の剥離または電極および固体電解質の積層体の層間の剥離を抑制できる、固体電池用集電体タブ、集電体、および電極シートを提供することにある。
　本発明者らは、固体電池の製造方法において、集電体タブが収束する際に曲げ応力が発生することに着目した。そして、正極シートまたは負極電極シートの集電体タブに、応力緩和部を設ければ、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
　すなわち本発明は、固体電池の集電体タブであって、固体電池セルにおいて複数の前記集電体タブを結束する際の曲げ領域に、応力緩和部を有する、固体電池用集電体タブである。
　前記応力緩和部は、波形形状であってもよい。
　前記波形形状は、三角波形状であってもよい。
　前記波形形状は、のこぎり波形状であってもよい。
　前記波形形状は、矩形波形状であってもよい。
　前記波形形状は、正弦波形状であってもよい。
　前記応力緩和部の集電体タブの厚みは、その他の部分の集電体タブの厚みよりも小さくてもよい。
　前記集電体タブは、正極用集電体タブであってもよい。
　また別の本発明は、上記の固体電池用集電体タブを有する正極用集電体である。
　また別の本発明は、上記の固体電池用集電体タブを有する正極用電極シートである。
　前記集電体タブは、負極用集電体タブであってもよい。
　また別の本発明は、上記の固体電池用集電体タブを有する負極用集電体である。
　また別の本発明は、上記の固体電池用集電体タブを有する負極用電極シートである。
　本発明の固体電池用集電体タブは、固体電池セルにおいて複数の集電体タブを結束する際の曲げ領域に応力緩和部を有することにより、集電体タブを収束させる際に発生する曲げ応力を緩和することができる。その結果、固体電池セルにおいて、電極活物質のクラック発生を抑制するとともに、電極シート内の剥離または電極および固体電解質の積層体の層間の剥離を抑制することができ、固体電池の入出力特性の低下や耐久性能低下を抑制することができる。
　また、応力緩和部の存在により、集電体タブ結束時の体積を小さくすることができ、その結果、固体電池全体の体積が小さくなり、電池のエネルギー密度を向上することができる。
固体電池の製造方法を示す図である。 本発明の一実施形態に係る電極シートを示す図である。 本発明の実施形態に係る応力緩和部を示す図である。
　以下、本発明の実施形態について、図面に基づいて説明する。ただし、以下に示す実施例は、本発明を例示するものであって、本発明は下記に限定されるものではない。
　＜固体電池＞
　通常、固体電池は、固体電池セルと、固体電池セルを収納する電池ケースとを備え、固体電池セルは、正極と、負極と、正極および負極の間に存在する固体電解質と、を備える積層体となっている。
　図１に、一般的な固体電池の固体電池セル１０を示す。図１（ａ）に示されるように、固体電池セル１０は、正極と、負極と、正極および負極の間に存在する固体電解質と、を備える積層体であり、電池セル１０の電極・固体電解質１の積層体の端部から、正極および負極から延出する集電体タブ２が延出する構造となっている。
　［正極および負極］
　固体電池を構成する正極および負極は、通常、活物質や固体電解質を含み、任意に、導電助剤や結着剤等を含む。通常、固体電池を構成する正極および負極は、電極を構成することのできる材料から２種類を選択し、２種類の化合物の充放電電位を比較して、貴な電位を示すものを正極に、卑な電位を示すものを負極に用いて、任意の電池を構成する。
　［固体電解質］
　固体電池を構成する固体電解質は、正極と負極との間に存在し、正極と負極との間のイオン伝導を行う。固体電解質としては、例えば、酸化物系や硫化物系の固体電解質を挙げることができる。
　［固体電池用集電体タブ］
　固体電池用集電体タブは、正極または負極の集電箔に連結し、固体電池の集電の役割を担う。本発明は、固体電池用集電体タブに関し、本発明の固体電池用集電体タブは、固体電池セルにおいて複数の集電体タブを結束する際の曲げ領域に、応力緩和部を有することを特徴とする。
　本発明においては、複数の集電体タブを結束する際の曲げ領域に応力緩和部を有することにより、集電体タブを収束させる際に発生する曲げ応力を緩和することができる。その結果、固体電池セルにおいて、電極活物質のクラック発生を抑制するとともに、電極シート内の剥離または電極および固体電解質の積層体の層間の剥離を抑制することができ、固体電池の入出力特性の低下および耐久性能の低下を抑制することができる。
　また、応力緩和部の存在により、集電体タブ結束時の体積を小さくすることができ、その結果、固体電池全体の体積が小さくなり、電池のエネルギー密度を向上することができる。
　（正極用・負極用）
　本発明の固体電池用集電体タブは、正極用集電体タブ、または負極用集電体のいずれであってもよい。正極、負極、いずれの場合であっても、同様の効果を発現することができる。
　（材質等）
　本発明の固体電池用集電体タブは、固体電池に用いられるものであれば、その材質等は特に限定されるものではない。本発明においては、例えば、厚さ１０～５００μｍ程度の金属箔等を挙げることができる。
　（応力緩和部）
　本発明の固体電池用集電体タブにおける応力緩和部は、固体電池セルにおいて複数の集電体タブを結束する際の曲げ領域に、少なくとも設けられる。応力緩和部は、固体電池セルにおいて複数の集電体タブを結束する際の曲げ領域に、少なくとも設けられていればよく、固体電池用集電体タブの全体に設けられていてもよい。
　図１は、固体電池の製造方法を示す図である。固体電池の製造においては、図１（ｂ）に示されるように、電池セル１０の電極・固体電解質１の積層体の端部から延出する、正極および負極のそれぞれから延出する集電体タブ２は、正極および負極それぞれ別に、集電体タブ結束板３により、上下方向から挟み込まれて押し集められる。
　このとき、図１（ｂ）において破線で示される領域の電極・固体電解質１の積層体には、集電体タブの収束により、曲げ応力が発生する。
　そこで、本発明の固体電池用集電体タブにおいては、応力緩和部を、固体電池セルにおいて複数の集電体タブを結束する際の曲げ領域に、少なくとも設けて曲げ応力を緩和する。
　図２は、本発明の一実施形態に係る電極シートを示す図である。図２（ａ）は、電極シートの断面図であり、図２（ｂ）は、電極シートの上面図である。
　図２（ａ）に示されるように、電極シートは、集電体タブ２が延出した集電体に、活物質合剤６が積層された構造を有する。そして、本発明の固体電池用集電体タブ２は、図２（ｂ）に示されるように、応力緩和部２１を有する。
　｛形態｝
　応力緩和部の形状は、集電体タブの収束により発生する曲げ応力を緩和できる形態であれば、特に限定されるものではないが、本発明においては、波形形状であることが好ましい。波形形状であれば、各電極にかかる応力に違いがある場合でも、各集電タブがバネの機能を有していることから、様々な応力を緩和させることが可能となり、十分に応力を緩和することができる。
　応力緩和部の形態を波形形状とする場合には、実施形態として、例えば、図３に示す形状とすることが好ましい。
　図３（ａ）は、三角波形状の波形形状である。三角波形状は、折り畳むことが可能であるため省スペース化でき、エネルギー密度が向上する点で好ましい。
　図３（ｂ）は、のこぎり波形状の波形形状である。のこぎり形状は、折り畳むことが可能である省スペース化でき、エネルギー密度が向上する点で好ましい。
　図３（ｃ）は、矩形波形状の波形形状である。矩形波形状は、プレス加工しやすい形状であるため、量産性が向上する点で好ましい。
　図３（ｄ）は、正弦波形状の波形形状である。正弦波形状は、プレス加工しやすい形状であるため、量産性が向上する点で好ましい。
　（厚み）
　応力緩和部の集電体タブの厚みは、その他の部分の集電体タブの厚みよりも小さいことが好ましい。応力緩和部の厚みが小さいことにより、他の部分よりも曲がりやすくなり、その結果、応力を緩和することが可能となる。
　＜正極用集電体・負極用集電体＞
　本発明の正極用集電体および負極用集電体は、上記の本発明の固体電池用集電体タブを有する。本発明の固体電池用集電体タブを有していれば、その他の構成は、特に限定されるものではない。
　集電体としては、例えば、金属箔により形成されているものが挙げられる。金属としては、例えば、アルミニウム、ステンレス、または銅等の材質が挙げられる。
　本発明の正極用集電体および負極用集電体は、集電体のタブ以外の領域と本発明の集電体タブとが、一枚の箔で形成されていても、あるいは、正極活物質を含む組成物が積層される領域の外側に、本発明のタブが連結される構造であっても、いずれでもよい。
　＜正極用電極シート・負極用電極シート＞
　本発明の正極用電極シートは、正極用集電体に正極活物質を含む組成物を積層したシートである。また、本発明の負極用電極シートは、負極用集電体に負極活物質を含む組成物を積層したシートである。本発明の正極用電極シートおよび負極用電極シートは、上記の本発明の固体電池用集電体タブを有することを特徴とする。本発明の固体電池用集電体タブを有していれば、その他の構成は、特に限定されるものではない。
　１０　　電池セル
　１　　　電極・固体電解質
　２　　　集電体タブ
　２１　　応力緩和部
　３　　　集電体タブ結束板
　４　　　溶接ホーン
　５　　　セル電極
　６　　　活物質合剤

Claims (13)

  1. 　固体電池の集電体タブであって、
    　固体電池セルにおいて複数の前記集電体タブを結束する際の曲げ領域に、応力緩和部を有する、固体電池用集電体タブ。
  2. 　前記応力緩和部は、波形形状である、請求項１記載の固体電池用集電体タブ。
  3. 　前記波形形状は、三角波形状である、請求項２記載の固体電池用集電体タブ。
  4. 　前記波形形状は、のこぎり波形状である、請求項２記載の固体電池用集電体タブ。
  5. 　前記波形形状は、矩形波形状である、請求項２記載の固体電池用集電体タブ。
  6. 　前記波形形状は、正弦波形状である、請求項２記載の固体電池用集電体タブ。
  7. 　前記応力緩和部の集電体タブの厚みは、その他の部分の集電体タブの厚みよりも小さい、請求項１から５いずれか記載の固体電池用集電体タブ。
  8. 　前記集電体タブは、正極用集電体タブである、請求項１～７いずれか記載の固体電池用集電体タブ。
  9. 　請求項１～７いずれか記載の固体電池用集電体タブを有する正極用集電体。
  10. 　請求項１～７いずれか記載の固体電池用集電体タブを有する正極用電極シート。
  11. 　前記集電体タブは、負極用集電体タブである、請求項１～７いずれか記載の固体電池用集電体タブ。
  12. 　請求項１～７いずれか記載の固体電池用集電体タブを有する負極用集電体。
  13. 　請求項１～７いずれか記載の固体電池用集電体タブを有する負極用電極シート。
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