WO2019163489A1 - 二次電池用積層体の製造方法 - Google Patents

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WO2019163489A1
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separator
adhesive material
secondary battery
electrode
laminate
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雅信 佐藤
大西　益弘
大士 古賀
慶一朗 田中
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日本ゼオン株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a laminate for a secondary battery.
  • Secondary batteries such as lithium ion secondary batteries are small and light, have high energy density, and can be repeatedly charged and discharged, and are used in a wide range of applications.
  • the secondary battery generally includes a battery member such as a positive electrode, a negative electrode, and a separator that separates the positive electrode and the negative electrode and prevents a short circuit between the positive electrode and the negative electrode.
  • the electrode before being immersed in the electrolyte and the separator are pressure-bonded to form a laminated body (hereinafter sometimes referred to as “secondary battery laminated body”), which is necessary.
  • secondary battery laminated body a laminated body
  • it may be cut to a desired size, or laminated, folded or wound.
  • the crimped electrode and the separator may be misaligned, which may cause problems such as generation of defects and reduced productivity.
  • a separator having an adhesive layer on the surface thereof is used to favorably bond an electrode and a separator in a secondary battery manufacturing process.
  • Patent Document 1 after forming a porous coating layer by applying a coating solution containing inorganic particles and a binder polymer on a porous substrate and drying the coating solution, A separator having a porous coating layer and an adhesive layer is produced on a porous substrate by applying a binder solution having a predetermined surface energy and contact angle on the surface and drying, and used for assembling a secondary battery.
  • a battery member having an adhesive layer such as a separator having an adhesive layer is stored in a rolled state until it is used to form a laminate for a secondary battery after the adhesive layer is formed.
  • an adhesive layer such as a separator having an adhesive layer
  • the battery members adjacent to each other through the adhesive layer may be stuck (blocked). And when battery members adhere, when the battery member which has an adhesion layer is drawn out from a roll and manufacturing the laminated body for secondary batteries, the operation
  • an object of the present invention is to provide a method capable of efficiently producing a laminate for a secondary battery in which an electrode and a separator are bonded together while ensuring the adhesive force between the electrode and the separator.
  • the present inventor has intensively studied for the purpose of solving the above problems. Then, the inventor makes the amount of the adhesive material formed on the bonding surface within a predetermined range and forms the adhesive material when manufacturing the laminated body for the secondary battery in which the electrode and the separator are bonded together. After that, if the electrode and the separator are bonded together without bringing other members into contact with the bonding surface on which the adhesive material is formed, the laminated body for the secondary battery can be efficiently obtained while ensuring the adhesive force between the electrode and the separator.
  • the present invention has been completed by finding that it can be produced.
  • this invention aims at solving the said subject advantageously, and the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention is for secondary batteries formed by bonding an electrode and a separator.
  • a method for manufacturing a laminate the step (A) of forming an adhesive material on at least one bonding surface of the electrode and the separator, and the bonding in which the adhesive material is formed after the step (A)
  • the step (C) of bonding wherein the formation amount of the adhesive material in the step (A) is 0.1 g / m 2 or more and 100 g / m 2 or less.
  • the “lamination start position” refers to a position where the bonding surface of the electrode and the bonding surface of the separator are brought into contact with each other when bonding the electrode and the separator.
  • the “formation amount of the adhesive material” refers to the amount of the adhesive material formed per unit area of the bonding surface, and the mass of the adhesive material formed on the bonding surface is defined as the bonding material. It can be calculated by dividing by the area of the bonding surface on which the material is formed. Note that the “area of the bonding surface” refers to the area of the portions that contact each other when the electrode and the separator are bonded together (that is, when one of the electrode and the separator is smaller than the other) The area of the bonding surface is equal to the area of the smaller bonding surface).
  • the adhesive material is preferably made of a polymer. If the adhesive material which consists of a polymer is used, an electrode and a separator can be adhere
  • the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention WHEREIN:
  • the said polymer contains the low Tg polymer whose glass transition temperature is 25 degrees C or less. If a polymer containing a low Tg polymer is used as an adhesive material, the adhesive strength between the electrode and the separator can be further increased.
  • the “glass transition temperature” can be measured according to JIS K7121.
  • the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention supplies the adhesive composition containing the said adhesive material and a solvent to the said bonding surface in the said process (A), and is used for the said adhesive composition.
  • the amount of coarse particles having a diameter of 10 ⁇ m or more is preferably 100 ppm or less. If the amount of coarse particles is not more than the above upper limit value, the energy density of the secondary battery produced using the secondary battery laminate can be increased.
  • the “amount of coarse particles” can be measured using the measuring method described in the examples of the present specification.
  • the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention WHEREIN: In the said process (A), the said adhesive material is formed in one place or more on a bonding surface, and the formation area of the said adhesive material is 1 place. is preferably 25 [mu] m 2 or more 250000Myuemu 2 hereinafter. If the formation area per location of the adhesive material is within the above range, the laminate for a secondary battery can be efficiently produced while the electrode and the separator are favorably bonded.
  • the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention forms the said adhesive material by the inkjet method in the said process (A). If the adhesive material is formed by the ink jet method, the electrode and the separator can be bonded more satisfactorily.
  • the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention is used when manufacturing the laminated body for secondary batteries formed by bonding an electrode (a positive electrode and / or a negative electrode) and a separator.
  • the secondary battery laminate produced using the method for producing a secondary battery laminate of the present invention produces a secondary battery such as a non-aqueous secondary battery (for example, a lithium ion secondary battery). Can be used.
  • the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention can be used especially suitably, when manufacturing the laminated body for secondary batteries continuously.
  • the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention is a method of bonding an electrode and a separator and manufacturing the laminated body for secondary batteries. Then, in the manufacturing method of the secondary battery laminate of the present invention, the electrodes and separators of at least one of the bonding step of the bonding material to form an amount of 0.1 g / m 2 or more 100 g / m 2 or less on the surface (A ), The step (B) of transporting the electrode and the separator to the bonding start position is performed without bringing other members into contact with the bonding surface on which the adhesive material is formed.
  • the step (C) for bonding the electrode and the separator is performed to produce a laminate for a secondary battery.
  • the battery member (electrode and / or Or separator) does not cause blocking.
  • the amount of the adhesive material formed is within a predetermined range, the electrode and the separator are sufficiently connected even when the battery member (electrode and / or separator) on which the adhesive material is formed is used for bonding as it is. Can be glued. Therefore, the laminated body for secondary batteries can be manufactured efficiently.
  • the laminate for a secondary battery produced by the production method of the present invention is one in which an electrode and a separator are bonded together via a bonding surface.
  • the electrode which is bonded to the separator to form the secondary battery laminate may be only the positive electrode, only the negative electrode, or both the positive electrode and the negative electrode.
  • the number of positive electrodes, negative electrodes, and separators included in the secondary battery laminate may be one. Two or more may be sufficient. That is, the structure of the laminate for a secondary battery manufactured using the manufacturing method of the present invention may be any of the following (1) to (6).
  • Separator / positive electrode / separator / negative electrode (6) Multiple positive and negative electrodes are separators (For example, “separator / negative electrode / separator / positive electrode / separator / negative electrode.. ./Separator/positive electrode”) Note that a laminate for a secondary battery having a plurality of electrodes and / or separators can be produced by repeatedly performing the steps (A) to (C) described above.
  • the electrode is not particularly limited, and for example, an electrode composed of an electrode base material formed by forming an electrode composite layer on one side or both sides of a current collector, or an electrode composite layer of an electrode base material An electrode obtained by further forming a porous film layer thereon can be used.
  • the current collector, the electrode mixture layer and the porous membrane layer are not particularly limited, and may be any collector that can be used in the field of secondary batteries, such as those described in JP2013-145663A.
  • An electrical conductor, an electrode mixture layer and a porous membrane layer can be used.
  • the porous membrane layer refers to a layer containing non-conductive particles as described in, for example, JP-A-2013-145663.
  • the electrode used for manufacture of the laminated body for secondary batteries may be wound by roll shape, and may be cut
  • the separator which consists of a separator base material, or the separator which forms a porous film layer in the single side
  • the separator substrate and the porous membrane layer are not particularly limited, and can be used in the field of secondary batteries such as those described in JP 2012-204303 A and JP 2013-145863 A, for example. Any separator substrate and porous membrane layer may be used.
  • the separator used for manufacture of the laminated body for secondary batteries may be wound by roll shape, and may be cut
  • the adhesive material for bonding the electrode and the separator is not particularly limited as long as it can bond the electrode and the separator and does not inhibit the battery reaction, and is used in the field of secondary batteries. Any adhesive material that has been described can be used. Especially, it is preferable to use the adhesive material which consists of a polymer as an adhesive material from a viewpoint of adhere
  • the polymer which comprises an adhesive material may be only one type, and may be two or more types.
  • the polymer that can be used as the adhesive material is not particularly limited, and is a fluorine-based polymer such as polyvinylidene fluoride, polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene (PVdF-HFP) copolymer; styrene- Conjugated diene polymers such as butadiene copolymer (SBR) and acrylonitrile-butadiene copolymer (NBR); hydrides of conjugated diene polymers; polymers containing (meth) acrylic acid alkyl ester monomer units ( Acrylic polymer); polyvinyl alcohol polymers such as polyvinyl alcohol (PVA); and the like.
  • “(meth) acrylic acid” means acrylic acid and / or methacrylic acid.
  • the shape of the adhesive material made of a polymer is not particularly limited, and may be particulate, non-particulate, or a combination of particulate and non-particulate. Also good.
  • the adhesive material made of a polymer is particulate, the particulate adhesive material may be a single-phase particle formed from a single polymer, or two or more different from each other. It may be a particle having a different phase structure formed by physically or chemically bonding the polymer.
  • the heterophasic structure a core-shell structure in which spherical particles are formed from a polymer having a central part (core part) and an outer shell part (shell part) different from each other; two or more polymers Side-by-side structure in which are arranged side by side.
  • the “core shell structure” includes not only a structure in which the shell part completely covers the outer surface of the core part but also a structure in which the shell part partially covers the outer surface of the core part.
  • the shell The part is a shell part that partially covers the outer surface of the core part.
  • the volume average particle diameter of the particulate adhesive material is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 0.15 ⁇ m or more, and 0 More preferably, it is 18 ⁇ m or more, preferably 5 ⁇ m or less, more preferably 3 ⁇ m or less, and further preferably 2 ⁇ m or less. If the volume average particle diameter of the particulate adhesive material is not less than the above lower limit value, the adhesive force between the electrode and the separator can be increased. Moreover, if the volume average particle diameter of the particulate adhesive material is not more than the above upper limit value, the energy density of the secondary battery produced using the secondary battery laminate can be increased.
  • the “volume average particle diameter” means a particle diameter at which the cumulative volume calculated from the small diameter side is 50% in the volume-based particle diameter distribution measured by the laser diffraction method.
  • the volume-average particle diameter of the polymer having the core-shell structure is preferably 0.1 ⁇ m or more, and preferably 0.15 ⁇ m or more. More preferably, it is 0.2 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or less, more preferably 3 ⁇ m or less, and further preferably 2 ⁇ m or less. If the volume average particle diameter of the adhesive material made of a polymer having a core-shell structure is not less than the above lower limit value, the adhesive force between the electrode and the separator can be increased.
  • the volume average particle diameter of the adhesive material made of the polymer having a core-shell structure is equal to or less than the above upper limit value, the energy density of the secondary battery produced using the secondary battery laminate can be increased.
  • the adhesive material made of the polymer having a core-shell structure is calculated from the smaller diameter side in the volume-based particle size distribution with respect to the volume average particle size (D50).
  • the ratio (D10 / D50) of the particle diameter (D10) at which the accumulated volume is 10% is preferably 0.5 or more and 1.0 or less, more preferably 0.55 or more and 1.0 or less, More preferably, it is 0.6 or more and 1.0 or less.
  • the adhesive force of an electrode and a separator can be improved.
  • the adhesive material made of the polymer having a core-shell structure is calculated from the smaller diameter side in the volume-based particle size distribution with respect to the volume average particle size (D50).
  • the ratio (D90 / D50) of the particle diameter (D90) at which the accumulated volume becomes 90% is preferably 1.5 or less, more preferably 1.45 or less, and 1.4 or less. Is more preferable.
  • D90 / D50 is not more than the above upper limit value, the adhesive force between the electrode and the separator can be increased.
  • the polymer having the core-shell structure has a core part diameter of 100% of the volume average particle diameter of the polymer having the core-shell structure.
  • they are 5% or more and less than 100%, More preferably, they are 10% or more and less than 100%, More preferably, they are 20% or more and less than 100%. If the diameter of the core part is not less than the above lower limit value, the particle shape can be kept good even after being supplied to the bonding surface, and the electrode and the separator can be adhered well.
  • the polymer constituting the adhesive material preferably contains a low Tg polymer having a glass transition temperature of 25 ° C. or lower. If the polymer constituting the adhesive material contains a low Tg polymer, the adhesive force between the electrode and the separator can be increased.
  • the glass transition temperature of the low Tg polymer is preferably ⁇ 120 ° C. or higher.
  • the polymer having the core-shell structure preferably has a glass transition temperature of the core portion higher than the glass transition temperature of the shell portion. If the glass transition temperature of the core part is higher than the glass transition temperature of the shell part, the electrode and separator are made to exhibit a sufficiently high adhesive force on the shell part while maintaining a good particle shape even after being supplied to the bonding surface. Can be bonded well.
  • the glass transition temperature of the core portion of the polymer having a core-shell structure is preferably ⁇ 40 ° C. or higher and 110 ° C. or lower, more preferably ⁇ 40 ° C. or higher and 60 ° C. or lower, and ⁇ 40 ° C. or higher and 25 ° C. or lower.
  • the glass transition temperature of the shell portion of the polymer having a core-shell structure is preferably ⁇ 40 ° C. or higher, more preferably ⁇ 35 ° C. or higher, still more preferably ⁇ 30 ° C. or higher, and 50 It is preferably at most 0 ° C, more preferably at most 40 ° C, further preferably at most 30 ° C, particularly preferably at most 25 ° C.
  • the polymer having a core-shell structure preferably has at least one glass transition temperature at 25 ° C. or lower.
  • the amount of the adhesive material formed on the bonding surface needs to be 0.1 g / m 2 or more and 100 g / m 2 or less, and is 0.1 g / m 2 or more and 50 g / m 2 or less. Is more preferably 0.1 g / m 2 or more and 10 g / m 2 or less, and further preferably 0.1 g / m 2 or more and 1 g / m 2 or less. If the formation amount of the adhesive material is 0.1 g / m 2 or more, the electrode and the separator can be sufficiently bonded. Moreover, if the formation amount of the adhesive material is 100 g / m 2 or less, the laminate for a secondary battery can be efficiently produced.
  • the amount of adhesive material formed on each bonded surface is 0.1 g / m 2.
  • the amount may be 100 g / m 2 or less.
  • the adhesive material can be supplied to the bonding surface in any state such as a solid state, a molten state, a state dissolved in a solvent, or a state dispersed in a solvent.
  • the adhesive material is preferably supplied in a state dissolved in a solvent or dispersed in a solvent, and more preferably supplied in a state dispersed in a solvent.
  • step (A) when the adhesive material is supplied to the bonding surface in a state dissolved in the solvent or dispersed in the solvent, that is, an adhesive composition containing the adhesive material and the solvent is applied to the bonding surface.
  • an adhesive composition containing the adhesive material and the solvent is applied to the bonding surface.
  • attachment For example, water, an organic solvent, and mixtures thereof can be used.
  • the solvent is preferably water and alcohol, and more preferably water.
  • the concentration of the adhesive material in the adhesive composition is preferably 1% by mass or more and 40% by mass or less, more preferably 1% by mass or more and 30% by mass or less, and more preferably 1% by mass or more and 15% by mass. More preferably, it is as follows. If the density
  • the viscosity of the adhesive composition is preferably 1 mPa ⁇ s or more and 50 mPa ⁇ s or less, more preferably 1 mPa ⁇ s or more and 40 mPa ⁇ s or less, and 1 mPa ⁇ s or more and 30 mPa ⁇ s or less. Is more preferable. If the viscosity of the adhesive composition is within the above range, the adhesive composition can be easily supplied to a desired position on the bonding surface to achieve a desired formation amount, so that the electrode and the separator are good. Can be adhered to.
  • “viscosity” refers to the value of static viscosity at a temperature of 20 ° C. measured using a Brookfield viscometer (B-type viscometer).
  • the surface tension of the adhesive composition is preferably 10 mN / m or more, more preferably 15 mN / m or more, further preferably 20 mN / m or more, and 72 mN / m or less. Is preferably 70 mN / m or less, and more preferably 65 mN / m or less. If the surface tension of the bonding composition is equal to or higher than the above lower limit value, the bonding composition can be supplied in a desired shape on the bonding surface to obtain a desired formation amount. Furthermore, it can manufacture efficiently.
  • the bonding composition can be supplied to a desired position on the bonding surface, and the electrode and the separator can be favorably bonded.
  • surface tension refers to a value measured in accordance with JIS K2241.
  • the amount of coarse particles having a diameter of 10 ⁇ m or more contained in the adhesive composition is preferably 100 ppm or less, more preferably 50 ppm or less, and even more preferably 10 ppm or less. If the amount of coarse particles is not more than the above upper limit value, the energy density of the secondary battery produced using the secondary battery laminate can be increased.
  • the coarse particles contained in the adhesive composition are usually made of a particulate adhesive material made of a polymer.
  • the formation of the adhesive material on the bonding surface is not particularly limited, and can be performed by using a method such as an inkjet method, a spray method, a dispenser method, a gravure coating method, or a screen printing method.
  • a method for forming the adhesive material is preferably an ink jet method.
  • the adhesive material may be formed on the entire bonding surface or only on a part of the bonding surface.
  • the adhesive material is not particularly limited, and is formed to have an arbitrary plan view shape such as a stripe shape, a dot shape, or a lattice shape. Can do.
  • the dot-shaped adhesive material may be uniformly disposed (formed) on the entire bonding surface, or arranged (formed) in a predetermined pattern such as a stripe shape, a dot shape, or a lattice shape.
  • the dot-shaped adhesive material may be arranged (formed) in a stripe shape.
  • the adhesive composition is applied in a desired pattern by an ink jet method from the viewpoint of easy formation and arrangement of the adhesive material. It is preferable to form an adhesive material.
  • the cross-sectional shape of the adhesive material is not particularly limited, and can be a convex shape, a concave-convex shape, or a concave shape.
  • the electrode and the separator it is a concave-convex shape. It is preferable.
  • the cross-sectional shape of the adhesive material can be changed, for example, by adjusting the drying conditions when the adhesive material is formed using the adhesive composition.
  • the formation area of the adhesive material formed on the bonding surface is preferably 25 ⁇ m 2 or more per location. , more preferably 50 [mu] m 2 or more, further preferably 100 [mu] m 2 or more, preferably 250000Myuemu 2 or less, more preferably 200000Myuemu 2 or less, still more preferably 100000 2 or less.
  • the formation area of the adhesive material per location is 25 ⁇ m 2 or more, the electrode and the separator can be sufficiently bonded. Moreover, if the formation area of the adhesive material per location is 250,000 ⁇ m 2 or less, the laminate for a secondary battery can be efficiently produced.
  • said formation area can be adjusted by changing the quantity, shape, and range which apply an adhesive material or an adhesive composition to a bonding surface. Specifically, for example, when forming an adhesive material by an inkjet method using an adhesive composition, the formation area is a gradation of discharge of the adhesive composition from the nozzles of the inkjet head (discharged at the same point). It can be adjusted by changing the number of times.
  • Step (B)> the electrode and the separator are transported to the bonding start position without bringing other members into contact with the bonding surface on which the adhesive material is formed. In this way, if other members are not brought into contact with the bonding surface on which the adhesive material is formed, problems such as blocking do not occur. Therefore, an adhesive material having excellent adhesiveness can be used, and a laminate for a secondary battery can be used. The body can be manufactured efficiently.
  • the conveyance of an electrode and a separator is not specifically limited, For example, it can carry out using arbitrary conveyance mechanisms, such as a roller, a belt conveyor, a manipulator, and an adsorption
  • the adhesive composition on the bonding surface may be dried during conveyance in the step (B).
  • drying is not particularly limited, and can be performed using a heating device such as a heater, a dryer, or a heat roller.
  • the temperature at the time of drying of the electrode and / or separator supplied with the adhesive composition is not particularly limited and is preferably 0 ° C. or higher, more preferably 10 ° C. or higher, and 15 ° C. More preferably, it is set to 200 ° C. or less, more preferably 150 ° C. or less, and further preferably 100 ° C. or less.
  • the drying rate can be sufficiently increased and the secondary battery laminate can be efficiently produced. Moreover, if the temperature at the time of drying shall be below the said upper limit, the shape of the adhesive material after drying can be made favorable, and an electrode and a separator can be adhere
  • the electrode and the separator are bonded through the bonding surface.
  • the bonding is not particularly limited, and can be performed, for example, by pressurizing and / or heating the laminated body of the electrode and the separator superimposed via the bonding surface.
  • step (C) the pressure applied to the laminate in step (C), the temperature at which the electrodes and the separator are bonded together, and the time for pressing and / or heating the laminate depend on the type and amount of the adhesive material used. Can be adjusted accordingly.
  • the manufacturing of the laminated body for secondary batteries using the manufacturing method of the laminated body for secondary batteries of this invention is not specifically limited, For example, it can carry out using the manufacturing apparatus 100 as shown in FIG. it can.
  • the manufacturing apparatus 100 shown in FIG. 1 includes a laminate for a secondary battery in which electrodes (positive electrode and negative electrode) and a separator are laminated in the order of “positive electrode / separator / negative electrode / separator” from the upper side to the lower side.
  • 200 is an apparatus for manufacturing 200.
  • the obtained secondary battery laminate 200 is cut into an appropriate size and then further overlapped before being used for manufacturing a secondary battery.
  • the manufacturing apparatus 100 is cut
  • the manufacturing apparatus 100 includes a plurality (nine in the illustrated example) of the conveying rollers 1, a plurality (three in the illustrated example) of the press rollers 2, and a plurality of (four in the illustrated example) adhesive material supply machines 60A. , 60B, 60C, 60D and a cutting machine 50 are further provided.
  • an oblique stripe shape as shown in FIG. 2 is applied to the surface of the negative electrode 11 (the upper surface in the illustrated example) that is fed from the negative electrode roll 10 and conveyed via the conveying roller 1.
  • An adhesive composition 61 containing an adhesive material is supplied from the adhesive material supply machine 60A so as to form a coating pattern (step (A)).
  • the angle formed with the direction orthogonal to the transport direction in plan view is ⁇ measured from the narrow angle side, and the arrangement pitch is P.
  • the width is W.
  • the negative electrode 11 supplied with the adhesive material and the separator 21 fed from the first separator roll 20 are conveyed to the bonding start position where the press roller 2 is positioned (step (B)), and are bonded by the press roller 2. (Step (C)).
  • the manufacturing apparatus 100 uses the transport roller 1 positioned between the adhesive material supply machine 60A and the press roller 2 as a heat roller, and the adhesive composition.
  • the product may be dried.
  • an oblique stripe-shaped coating pattern as shown in FIG. 2 is formed on the surface of the laminate of the negative electrode 11 and the separator 21 bonded together using an adhesive material on the negative electrode 11 side.
  • the adhesive composition 61 containing the adhesive material is supplied from the adhesive material supplier 60B (step (A)).
  • the laminate of the negative electrode 11 and the separator 21 supplied with the adhesive material and the separator 31 fed out from the second separator roll 30 are conveyed to the bonding start position where the press roller 2 is positioned (step (B)).
  • the press roller 2 step (C)).
  • the manufacturing apparatus 100 uses the conveying roller 1 positioned between the adhesive material supply machine 60B and the press roller 2 as a heat roller, and the adhesive composition.
  • the product may be dried.
  • the application of an oblique stripe shape similar to that shown in FIG. 2 is applied to the surface on the separator 31 side of the laminate of the negative electrode 11 and the separators 21 and 31 bonded together using an adhesive material.
  • Adhesive composition 61 containing an adhesive material is supplied from adhesive material supply machine 60C so as to form a pattern (step (A)).
  • the positive electrode 41 is placed on the separator 31 of the laminate of the negative electrode 11 and the separators 21 and 31 to which the adhesive material is supplied (step (B)) and bonded by the press roller 2.
  • the manufacturing apparatus 100 uses the conveying roller 1 positioned between the adhesive material supply machine 60C and the press roller 2 as a heat roller, and the adhesive composition.
  • the product may be dried.
  • the manufacturing apparatus 100 shows, for example in FIG. 2 with respect to the surface at the side of the positive electrode of the laminated body 200 for secondary batteries laminated
  • the adhesive composition 61 containing the adhesive material is supplied from the adhesive material supply machine 60D so that the application pattern of the diagonal stripe shape is the same as the above, the laminate 200 for the secondary battery is cut by the cutting machine 50. .
  • the laminate obtained by cutting the secondary battery laminate 200 with the cutting machine 50 is used for manufacturing a secondary battery after further overlapping.
  • the secondary battery manufacturing method using the secondary battery laminate includes the steps of manufacturing the secondary battery laminate using the above-described secondary battery laminate manufacturing method of the present invention, and a secondary battery manufacturing method.
  • a step of assembling a secondary battery using the laminate and the electrolytic solution (an assembling step).
  • the electrolytic solution an organic electrolytic solution in which a supporting electrolyte is dissolved in an organic solvent is usually used.
  • a lithium salt is used as the supporting electrolyte.
  • the lithium salt include LiPF 6 , LiAsF 6 , LiBF 4 , LiSbF 6 , LiAlCl 4 , LiClO 4 , CF 3 SO 3 Li, C 4 F 9 SO 3 Li, CF 3 COOLi, (CF 3 CO) 2 NLi , (CF 3 SO 2 ) 2 NLi, (C 2 F 5 SO 2 ) NLi, and the like.
  • LiPF 6 , LiClO 4 , and CF 3 SO 3 Li are preferable, and LiPF 6 is particularly preferable because it is easily dissolved in a solvent and exhibits a high degree of dissociation.
  • electrolyte may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios. Usually, the lithium ion conductivity tends to increase as the supporting electrolyte having a higher degree of dissociation is used, so that the lithium ion conductivity can be adjusted depending on the type of the supporting electrolyte.
  • the organic solvent used in the electrolytic solution is not particularly limited as long as it can dissolve the supporting electrolyte.
  • carbonates because they have a high dielectric constant and a wide stable potential region.
  • the lower the viscosity of the solvent used the higher the lithium ion conductivity tends to be, so the lithium ion conductivity can be adjusted depending on the type of solvent.
  • the concentration of the electrolyte in the electrolytic solution can be adjusted as appropriate.
  • the secondary battery is further laminated with additional battery members (electrodes and / or separators, etc.) as necessary with respect to the secondary battery laminate produced according to the method for producing a secondary battery laminate of the present invention.
  • the obtained laminate can be assembled according to need by winding or folding it into the battery container according to the shape of the battery, pouring the electrolyte into the battery container and sealing it.
  • an overcurrent prevention element such as a fuse or a PTC element, an expanded metal, a lead plate, etc. may be provided as necessary.
  • the shape of the secondary battery may be any of a coin type, a button type, a sheet type, a cylindrical type, a square type, a flat type, and the like.
  • ⁇ Glass transition temperature> According to JIS K7121, the measurement was carried out using a differential scanning calorimeter (DSC 6220SII, manufactured by Nanotechnology Co., Ltd.) at a measurement temperature of ⁇ 100 ° C. to 180 ° C. and a heating rate of 5 ° C./min.
  • DSC 6220SII differential scanning calorimeter
  • ⁇ Volume average particle size D50 and particle size distribution> The particle size distribution (volume basis) of the aqueous dispersion of the particulate polymer was measured with a laser diffraction type particle size distribution measuring device (manufactured by Shimadzu Corporation, product name “SALD-3100”).
  • the particle diameter at which the cumulative volume calculated from the small diameter side becomes 50% was defined as the volume average particle diameter (D50) of each particle. Further, using the measured particle size distribution, the particle diameter (D10) at which the cumulative volume calculated from the small diameter side becomes 10% and the particle diameter (D90) at which the cumulative volume calculated from the small diameter side becomes 90% are obtained, D10 / D50 and D90 / D50 were calculated.
  • D50 volume average particle diameter
  • D10 / D50 and D90 / D50 were calculated.
  • ⁇ Content of coarse particles The mass (B) of a nylon mesh having an average pore diameter of 10 ⁇ m was measured and set in a funnel. Thereto, 100 g of the adhesive composition was poured and filtered. Here, ion-exchanged water was poured, washed until it became cloudy, and dried in an oven at 90 ° C. for 60 minutes or more. After standing to cool, the mass (A) of the nylon mesh was measured and the amount of mesh residue was measured. The amount of mesh residue, that is, the amount of coarse particles having a particle diameter of 10 ⁇ m or more in the bonding composition was determined by the following formula.
  • Coarse particle content (ppm) (AB) / (C ⁇ D / 100) ⁇ 1000000
  • the formation area S 50 per one part of the adhesive material is determined by using a laser microscope (manufactured by Keyence Corporation, VR-3100), the major axis diameter x and minor axis of the dot-like adhesive material formed in a 2 mm 2 region.
  • ⁇ Dry adhesive strength> The positive electrode, the negative electrode, and the separator created in the examples and comparative examples were cut into a width of 10 mm and a length of 50 mm, respectively, and the positive electrode and the separator, and the negative electrode and the separator were laminated, and a roll with a temperature corresponding to a temperature of 70 ° C. and a load of 1 MPa. The laminate was pressed at 10 m / min with a press to obtain a test piece.
  • a cellophane tape was affixed on the surface of the electrode of the test piece with the current collector side of the electrode (positive electrode or negative electrode) facing down. At this time, a cellophane tape defined in JIS Z1522 was used. The cellophane tape was fixed on a horizontal test bench. And the stress when one end of the separator was pulled vertically upward at a pulling speed of 50 mm / min and peeled was measured. This measurement was performed three times for each of the laminate including the positive electrode and the separator, and the laminate including the negative electrode and the separator, for a total of 6 times, and the average value of the stress was obtained as the peel strength to determine the adhesion between the electrode and the separator. Evaluation was made according to the following criteria.
  • the shortest injection time during which the electrolyte did not spill during the injection was determined and evaluated according to the following criteria. It shows that it is excellent in electrolyte solution pouring property, so that the shortest pouring time is short.
  • the produced secondary battery was charged at a constant current and a constant voltage (CCCV) up to 4.3 V in an atmosphere at a temperature of 25 ° C.
  • CCCV constant voltage
  • the manufactured secondary battery was charged to 4.4 V by a constant current method of 0.5 C in an atmosphere at a temperature of 45 ° C., and charging / discharging to discharge to 3.0 V was repeated 200 cycles.
  • the charge / discharge capacity retention rate was determined.
  • High voltage cycle characteristic is 95% or more
  • B High voltage cycle characteristic is 90% or more and less than 95%
  • C High voltage cycle characteristic is less than 90%
  • Example 1 ⁇ Preparation of adhesive material>
  • a particulate first adhesive material made of a polymer having a core-shell structure a core part made of a polymer having a glass transition temperature of 108 ° C. and a glass transition temperature of ⁇ 17 ° C. partially covering the outer surface of the core part.
  • An aqueous dispersion of core-shell particles having a shell portion made of the above polymer was prepared.
  • an aqueous dispersion of styrene-butadiene copolymer (SBR) was prepared as a particulate second adhesive material made of a polymer having a single phase structure.
  • SBR styrene-butadiene copolymer
  • a 5% aqueous sodium hydroxide solution was added to the mixture containing the binder for the negative electrode mixture layer to adjust to pH 8, and then the unreacted monomer was removed by heating under reduced pressure. Then, it cooled to 30 degrees C or less, and obtained the water dispersion liquid containing the binder for desired negative mix layers.
  • 100 parts of artificial graphite (volume average particle diameter: 15.6 ⁇ m) as a negative electrode active material and a 2% aqueous solution of carboxymethylcellulose sodium salt (product name “MAC350HC” manufactured by Nippon Paper Industries Co., Ltd.) as a viscosity modifier are solidified.
  • the mixture was adjusted to a solid content concentration of 68% by mixing 1 part and ion-exchanged water corresponding to the minute, and further mixed at 25 ° C. for 60 minutes. Furthermore, after adjusting solid content concentration to 62% with ion-exchange water, it further mixed for 15 minutes at 25 degreeC.
  • 1.5 parts of the aqueous dispersion containing the binder for the negative electrode mixture layer and solid ion equivalent water and ion-exchanged water are added so that the final solid content concentration is 52%. Adjust and mix for an additional 10 minutes. This was defoamed under reduced pressure to obtain a slurry composition for a secondary battery negative electrode having good fluidity.
  • the obtained slurry composition for secondary battery negative electrode was applied on a copper foil having a thickness of 20 ⁇ m as a current collector by a comma coater so that the film thickness after drying was about 150 ⁇ m and dried. .
  • This drying was performed by conveying the copper foil in an oven at 60 ° C. at a speed of 0.5 m / min for 2 minutes. Thereafter, heat treatment was performed at 120 ° C. for 2 minutes to obtain a negative electrode raw material before pressing.
  • the negative electrode raw material before pressing was rolled with a roll press to obtain a negative electrode after pressing with a negative electrode mixture layer thickness of 80 ⁇ m.
  • the obtained slurry composition for a secondary battery positive electrode was applied with a comma coater onto an aluminum foil having a thickness of 20 ⁇ m as a current collector so that the film thickness after drying was about 150 ⁇ m and dried. .
  • This drying was performed by transporting the aluminum foil in an oven at 60 ° C. at a speed of 0.5 m / min for 2 minutes. Thereafter, heat treatment was performed at 120 ° C. for 2 minutes to obtain a positive electrode raw material.
  • the positive electrode provided with the positive electrode compound material layer was obtained by rolling the obtained positive electrode original fabric using a roll press machine.
  • a laminate for a lithium ion secondary battery was manufactured and cut with the manufacturing apparatus shown in FIG.
  • an adhesive material supply machine an inkjet type adhesive material supply machine including an inkjet head (manufactured by Konica, KM1024 (shear mode type)) was used.
  • the conveying speed was 10 m / min, and the adhesive composition was supplied in a stripe pattern ( ⁇ : 45 °, P: 200 ⁇ m, W: 30 ⁇ m) as shown in FIG.
  • the supplied adhesive composition was dried by using a heat roller as a part of the transport roller.
  • the adhesive material after drying was observed with the laser microscope, the adhesive material was a fine dot shape. That is, a plurality of minute dot-like adhesive materials are arranged in an oblique stripe pattern on the bonding surface.
  • the cross section was observed with a laser microscope and the average height (thickness) and maximum height (thickness) of the adhesive material were confirmed, the cross section had an uneven shape, the average height was 1 ⁇ m, and the maximum height The thickness was 3 ⁇ m.
  • the dry adhesive force of the laminated body for secondary batteries was evaluated. The results are shown in Table 1. ⁇ Manufacture of secondary batteries> Five cut laminates for a secondary battery were stacked and pressed at a temperature of 70 ° C.
  • Example 2 In the same manner as in Example 1 except that the adhesive composition was supplied in a dot-shaped coating pattern (diameter: 50 ⁇ m, distance between dots: 200 ⁇ m) during the production of the secondary battery laminate, the adhesive material and adhesive Composition, negative electrode, positive electrode, separator, laminate for secondary battery, and secondary battery were prepared or manufactured.
  • the adhesive material was in the form of minute dots. That is, there are a plurality of large dots formed by aggregating a plurality of minute dot-like adhesive materials on the bonding surface. Moreover, when the cross section of the adhesive material was observed with a laser microscope, the cross section had an uneven shape. Then, evaluation was performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.
  • Example 3 Adhesive material, adhesive composition, negative electrode, positive electrode, separator, secondary battery laminate, except that production conditions were changed as shown in Table 1 during production of the secondary battery laminate.
  • the body and the secondary battery were prepared or manufactured.
  • the adhesive material was in the form of minute dots. That is, a plurality of minute dot-like adhesive materials are arranged in an oblique stripe pattern on the bonding surface. When the cross section of the adhesive material was observed with a laser microscope, the cross section had a convex shape. Then, evaluation was performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.
  • Example 4 A particulate polymer having a single phase structure with a glass transition temperature of 15 ° C. is used as the first adhesive material, and a stripe shape ( ⁇ : 45 °, P: 400 ⁇ m, W: 30 ⁇ m) and the manufacturing conditions were changed as shown in Table 1, and at the time of manufacturing the secondary battery, five cut secondary battery laminates were stacked and pressed at a temperature of 40 ° C. and a pressure of 1 MPa for 5 seconds.
  • An adhesive material, an adhesive composition, a negative electrode, a positive electrode, a separator, a secondary battery laminate, and a secondary battery were prepared or manufactured in the same manner as in Example 1 except that the body was used.
  • the adhesive material was in the form of minute dots.
  • the adhesive composition is applied to a dot-like coating pattern with a gravure roll on one side (for separator 21) or both sides (for separator 31) of a polypropylene (PP) separator (product name “Celguard 2500”). 1 except that it is dried with hot air at a temperature of 70 ° C. (drying time: 6 seconds) and has no adhesive material feeders 60A to 60D and a heat roll.
  • the adhesive material was in the form of minute dots.

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Abstract

本発明は、電極とセパレータとを貼り合わせてなる二次電池用積層体を、電極とセパレータとの接着力を確保しつつ効率的に製造し得る方法を提供する。本発明の二次電池用積層体の製造方法は、電極およびセパレータの少なくとも一方の貼り合わせ面に接着材料を形成する工程（Ａ）と、工程（Ａ）の後、接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく、電極およびセパレータを貼り合わせ開始位置まで搬送する工程（Ｂ）と、工程（Ｂ）の後、貼り合わせ面を介して電極とセパレータとを貼り合わせる工程（Ｃ）とを含み、工程（Ａ）における接着材料の形成量が０．１ｇ／ｍ２以上１００ｇ／ｍ２以下である。

Description

二次電池用積層体の製造方法
　本発明は、二次電池用積層体の製造方法に関するものである。
　リチウムイオン二次電池などの二次電池は、小型で軽量、且つエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能という特性があり、幅広い用途に使用されている。そして、二次電池は、一般に、正極、負極、および、正極と負極とを隔離して正極と負極との間の短絡を防ぐセパレータなどの電池部材を備えている。
　ここで、二次電池の製造プロセスにおいては、電解液に浸漬する前の電極とセパレータとを圧着させて積層体（以下、「二次電池用積層体」と称することがある。）とし、必要に応じて所望のサイズに切断したり、積層、折畳または巻回したりすることがある。そして、当該切断、積層、折畳または巻回の際には、圧着された電極とセパレータとが位置ズレなどを起こし、不良の発生、生産性の低下といった問題を生じることがある。
　そこで、近年では、表面に接着層を有するセパレータを用いることにより、二次電池の製造プロセスにおいて電極とセパレータとを良好に接着させる技術が提案されている。具体的には、例えば特許文献１では、無機物粒子およびバインダー高分子を含むコーティング溶液を多孔性基材上に塗布して乾燥することにより多孔性コーティング層を形成した後、当該多孔性コーティング層の表面に所定の表面エネルギーおよび接触角を有するバインダー溶液を塗布して乾燥することにより、多孔性基材上に多孔性コーティング層および接着層を有するセパレータを製造し、二次電池の組み立てに用いている。
　また、一般に、接着層を有するセパレータ等の接着層を有する電池部材は、接着層を形成した後、二次電池用積層体の形成に用いられるまで、ロール状に巻き取った状態で保管されている（例えば、特許文献２参照）。
特表２０１４－５３４５７０号公報 特開２０１５－４１６０３号公報
　しかし、接着層を有する電池部材は、ロール状に巻き取った状態で保管すると、接着層を介して隣接する電池部材同士が膠着（ブロッキング）する虞がある。そして、電池部材同士が膠着すると、ロールから接着層を有する電池部材を繰り出して二次電池用積層体を製造する際に、膠着した電池部材同士を剥離する作業が必要になったり、接着層が剥離したりして、生産性が低下する。
　そこで、本発明は、電極とセパレータとを貼り合わせてなる二次電池用積層体を、電極とセパレータとの接着力を確保しつつ効率的に製造し得る方法を提供することを目的とする。
　本発明者は、上記課題を解決することを目的として鋭意検討を行った。そして、本発明者は、電極とセパレータとを貼り合わせてなる二次電池用積層体を製造するに当たり、貼り合わせ面に形成する接着材料の量を所定の範囲内にすると共に、接着材料を形成後、接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく電極とセパレータとを貼り合わせれば、電極とセパレータとの接着力を確保しつつ二次電池用積層体を効率的に製造できることを見出し、本発明を完成させた。
　即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、電極と、セパレータとを貼り合わせてなる二次電池用積層体の製造方法であって、前記電極および前記セパレータの少なくとも一方の貼り合わせ面に接着材料を形成する工程（Ａ）と、前記工程（Ａ）の後、前記接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく、前記電極および前記セパレータを貼り合わせ開始位置まで搬送する工程（Ｂ）と、前記工程（Ｂ）の後、前記貼り合わせ面を介して前記電極と前記セパレータとを貼り合わせる工程（Ｃ）とを含み、前記工程（Ａ）における前記接着材料の形成量が０．１ｇ／ｍ２以上１００ｇ／ｍ２以下であることを特徴とする。このように、工程（Ａ）において形成する接着材料の量を所定の範囲内にすると共に、工程（Ｂ）および工程（Ｃ）において接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく電極とセパレータとを貼り合わせれば、電極とセパレータとを十分に接着させつつ、接着材料を形成した電池部材（電極および／またはセパレータ）を一旦ロール状に巻き取って保管等する場合と比較し、二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
　ここで、本発明において、「貼り合わせ開始位置」とは、電極とセパレータとの貼り合わせに当たり、電極の貼り合わせ面とセパレータの貼り合わせ面とを当接させる位置を指す。また、本発明において、「接着材料の形成量」とは、貼り合わせ面の単位面積当たりに形成される接着材料の量を指し、貼り合わせ面上に形成された接着材料の質量を、当該接着材料が形成された貼り合わせ面の面積で割ることにより算出することができる。なお、「貼り合わせ面の面積」とは、電極とセパレータとを貼り合わせた際に互いに当接する部分の面積を指す（即ち、電極およびセパレータの一方が他方よりも小さい場合には、電極およびセパレータの貼り合わせ面の面積は、小さい側の貼り合わせ面の面積と一致する）。
　ここで、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記接着材料が重合体からなることが好ましい。重合体からなる接着材料を用いれば、電極とセパレータとを良好に接着させることができる。
　また、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記重合体が、ガラス転移温度が２５℃以下の低Ｔｇ重合体を含むことが好ましい。低Ｔｇ重合体を含む重合体を接着材料として使用すれば、電極とセパレータとの接着強度を更に高めることができる。
　なお、本発明において、「ガラス転移温度」は、ＪＩＳ Ｋ７１２１に従って測定することができる。
　更に、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記工程（Ａ）では、前記接着材料と溶媒とを含む接着用組成物を前記貼り合わせ面に供給し、前記接着用組成物に含まれている直径１０μｍ以上の粗大粒子の量が１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。粗大粒子の量が上記上限値以下であれば、二次電池用積層体を用いて作製した二次電池のエネルギー密度を高めることができる。
　ここで、本発明において、「粗大粒子の量」は、本明細書の実施例に記載の測定方法を用いて測定することができる。
　また、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記工程（Ａ）では、貼り合わせ面上の一箇所以上に前記接着材料を形成し、前記接着材料の形成面積が、一箇所当たり、２５μｍ２以上２５００００μｍ２以下であることが好ましい。接着材料の一箇所当たりの形成面積が上記範囲内であれば、電極とセパレータとを良好に接着させつつ、二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
　そして、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記工程（Ａ）において、前記接着材料の形成をインクジェット法により行うことが好ましい。インクジェット法により接着材料を形成すれば、電極とセパレータとを更に良好に接着させることができる。
　本発明によれば、電極とセパレータとの接着力を確保しつつ二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
二次電池用積層体の製造装置の一例の概略構成を示す説明図である。 接着用組成物の塗工パターンの一例を示す平面図である。
　以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
　ここで、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、電極（正極および／または負極）と、セパレータとを貼り合わせてなる二次電池用積層体を製造する際に用いられる。そして、本発明の二次電池用積層体の製造方法を用いて製造した二次電池用積層体は、非水系二次電池（例えば、リチウムイオン二次電池）などの二次電池を製造する際に用いることができる。
　なお、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、二次電池用積層体を連続的に製造する際に特に好適に用いることができる。
（二次電池用積層体の製造方法）
　本発明の二次電池用積層体の製造方法は、電極と、セパレータとを貼り合わせて二次電池用積層体を製造する方法である。そして、本発明の二次電池用積層体の製造方法では、電極およびセパレータの少なくとも一方の貼り合わせ面に接着材料を０．１ｇ／ｍ２以上１００ｇ／ｍ２以下の量で形成する工程（Ａ）を実施した後、接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく、電極およびセパレータを貼り合わせ開始位置まで搬送する工程（Ｂ）を実施し、更に、貼り合わせ面を介して電極とセパレータとを貼り合わせる工程（Ｃ）を実施して、二次電池用積層体を製造する。このように、接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく電極およびセパレータを貼り合わせ開始位置まで搬送して貼り合わせれば、接着材料が形成された電池部材（電極および／またはセパレータ）がブロッキングを起こすことがない。また、接着材料の形成量を所定の範囲内にすれば、接着材料が形成された電池部材（電極および／またはセパレータ）をそのまま貼り合わせに用いる場合であっても、電極とセパレータとを十分に接着させることができる。従って、二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
＜二次電池用積層体＞
　本発明の製造方法により製造される二次電池用積層体は、電極とセパレータとが貼り合わせ面を介して貼り合わされたものである。ここで、セパレータと貼り合わされて二次電池用積層体を構成する電極は、正極のみであってもよいし、負極のみであってもよいし、正極および負極の双方であってもよい。また、正極および負極の双方をセパレータと貼り合わせて二次電池用積層体とする場合、二次電池用積層体が有する正極、負極およびセパレータの数は、それぞれ、１つであってもよいし、２つ以上であってもよい。
　即ち、本発明の製造方法を用いて製造する二次電池用積層体の構造は、下記（１）～（６）の何れであってもよい。
（１）正極／セパレータ
（２）負極／セパレータ
（３）正極／セパレータ／負極
（４）正極／セパレータ／負極／セパレータ
（５）セパレータ／正極／セパレータ／負極
（６）複数の正極および負極がセパレータを介して交互に積層された構造（例えば、「セパレータ／負極／セパレータ／正極／セパレータ／負極・・・・・／セパレータ／正極」など）
　なお、複数の電極および／またはセパレータを有する二次電池用積層体は、上述した工程（Ａ）～（Ｃ）を繰り返し実施することにより製造することができる。
＜電極＞
　ここで、電極としては、特に限定されることなく、例えば、集電体の片面または両面に電極合材層を形成してなる電極基材からなる電極、或いは、電極基材の電極合材層上に多孔膜層を更に形成してなる電極を用いることができる。
　なお、集電体、電極合材層および多孔膜層としては、特に限定されることなく、例えば特開２０１３－１４５７６３号公報に記載のもの等、二次電池の分野において使用され得る任意の集電体、電極合材層および多孔膜層を使用し得る。ここで、多孔膜層とは、例えば特開２０１３－１４５７６３号公報に記載されているような非導電性粒子を含む層を指す。
　そして、二次電池用積層体の製造に用いられる電極は、ロール状に巻かれていてもよいし、予め切断されていてもよい。
＜セパレータ＞
　また、セパレータとしては、特に限定されることなく、例えば、セパレータ基材からなるセパレータ、または、セパレータ基材の片面または両面に多孔膜層を形成してなるセパレータを用いることができる。
　なお、セパレータ基材および多孔膜層としては、特に限定されることなく、例えば特開２０１２－２０４３０３号公報や特開２０１３－１４５７６３号公報に記載のもの等、二次電池の分野において使用され得る任意のセパレータ基材および多孔膜層を使用し得る。
　そして、二次電池用積層体の製造に用いられるセパレータは、ロール状に巻かれていてもよいし、予め切断されていてもよい。中でも、二次電池用積層体を効率良く連続的に製造する観点からは、セパレータとしては、ロール状に巻かれているものを用いることが好ましい。
＜接着材料＞
　更に、電極とセパレータとを接着させる接着材料としては、電極とセパレータとを接着可能であり、且つ、電池反応を阻害しないものであれば、特に限定されることなく、二次電池の分野において使用されている任意の接着材料を用いることができる。中でも、電極とセパレータとを良好に接着させる観点からは、接着材料としては、重合体からなる接着材料を用いることが好ましい。なお、接着材料を構成する重合体は、１種類のみであってもよいし、２種類以上であってもよい。
　ここで、接着材料として使用し得る重合体としては、特に限定されることなく、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニリデンフルオライド－ヘキサフルオロプロピレン（ＰＶｄＦ－ＨＦＰ）共重合体等のフッ素系重合体；スチレン－ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、アクリロニトリル－ブタジエン共重合体（ＮＢＲ）等の共役ジエン系重合体；共役ジエン系重合体の水素化物；（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位を含む重合体（アクリル系重合体）；ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等のポリビニルアルコール系重合体；などが挙げられる。
　なお、本発明において、「（メタ）アクリル酸」とは、アクリル酸および／またはメタクリル酸を意味する。
　そして、重合体よりなる接着材料の形状は、特に限定されることなく、粒子状であってもよいし、非粒子状であってもよいし、粒子状と非粒子状との組み合わせであってもよい。
　なお、重合体よりなる接着材料が粒子状である場合、当該粒子状の接着材料は、単一の重合体から形成された単一相構造の粒子であってもよいし、互いに異なる２つ以上の重合体が物理的または化学的に結合して形成された異相構造の粒子であってもよい。ここで、異相構造の具体例としては、球状の粒子であって中心部（コア部）と外殻部（シェル部）とが異なる重合体から形成されているコアシェル構造；２つ以上の重合体が並置された構造であるサイドバイサイド構造；などが挙げられる。なお、本発明において、「コアシェル構造」には、コア部の外表面をシェル部が完全に覆う構造の他、コア部の外表面をシェル部が部分的に覆う構造も含まれるものとする。そして、本発明では、外観上、コア部の外表面がシェル部によって完全に覆われているように見える場合であっても、シェル部の内外を連通する孔が形成されていれば、そのシェル部はコア部の外表面を部分的に覆うシェル部とする。
　また、重合体よりなる接着材料が粒子状である場合、当該粒子状の接着材料の体積平均粒子径は、０．１μｍ以上であることが好ましく、０．１５μｍ以上であることがより好ましく、０．１８μｍ以上であることが更に好ましく、５μｍ以下であることが好ましく、３μｍ以下であることがより好ましく、２μｍ以下であることが更に好ましい。粒子状の接着材料の体積平均粒子径が上記下限値以上であれば、電極とセパレータとの接着力を高めることができる。また、粒子状の接着材料の体積平均粒子径が上記上限値以下であれば、二次電池用積層体を用いて作製した二次電池のエネルギー密度を高めることができる。
　なお、本発明において、「体積平均粒子径」とは、レーザー回折法で測定された体積基準の粒子径分布において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径を表す。
　更に、粒子状の接着材料がコアシェル構造を有する重合体を含む場合、当該コアシェル構造を有する重合体の体積平均粒子径は、０．１μｍ以上であることが好ましく、０．１５μｍ以上であることがより好ましく、０．２μｍ以上であることが更に好ましく、５μｍ以下であることが好ましく、３μｍ以下であることがより好ましく、２μｍ以下であることが更に好ましい。コアシェル構造を有する重合体よりなる接着材料の体積平均粒子径が上記下限値以上であれば、電極とセパレータとの接着力を高めることができる。また、コアシェル構造を有する重合体よりなる接着材料の体積平均粒子径が上記上限値以下であれば、二次電池用積層体を用いて作製した二次電池のエネルギー密度を高めることができる。
　また、粒子状の接着材料がコアシェル構造を有する重合体を含む場合、コアシェル構造を有する重合体よりなる接着材料は、体積平均粒子径（Ｄ５０）に対する、体積基準の粒子径分布において小径側から計算した累積体積が１０％となる粒子径（Ｄ１０）の比（Ｄ１０／Ｄ５０）が、０．５以上１．０以下あることが好ましく、０．５５以上１．０以下であることがより好ましく、０．６以上１．０以下であることが更に好ましい。Ｄ１０／Ｄ５０が上記下限値以上であれば、電極とセパレータとの接着力を高めることができる。
　更に、粒子状の接着材料がコアシェル構造を有する重合体を含む場合、コアシェル構造を有する重合体よりなる接着材料は、体積平均粒子径（Ｄ５０）に対する、体積基準の粒子径分布において小径側から計算した累積体積が９０％となる粒子径（Ｄ９０）の比（Ｄ９０／Ｄ５０）が、１．５以下であることが好ましく、１．４５以下であることがより好ましく、１．４以下であることが更に好ましい。Ｄ９０／Ｄ５０が上記上限値以下であれば、電極とセパレータとの接着力を高めることができる。
　また、粒子状の接着材料がコアシェル構造を有する重合体を含む場合、当該コアシェル構造を有する重合体は、コア部の径が、コアシェル構造を有する重合体の体積平均粒子径１００％に対して、好ましくは５％以上１００％未満、より好ましくは１０％以上１００％未満、更に好ましくは２０％以上１００％未満である。コア部の径が上記下限値以上であれば、貼り合わせ面に供給された後も粒子形状を良好に保ち、電極とセパレータとを良好に接着することができる。
　更に、接着材料が重合体からなる場合、接着材料を構成する重合体は、ガラス転移温度が２５℃以下の低Ｔｇ重合体を含むことが好ましい。接着材料を構成する重合体が低Ｔｇ重合体を含有していれば、電極とセパレータとの接着力を高めることができる。なお、低Ｔｇ重合体のガラス転移温度は、－１２０℃以上であることが好ましい。
　なお、接着材料がコアシェル構造を有する重合体を含む場合、当該コアシェル構造を有する重合体は、コア部のガラス転移温度がシェル部のガラス転移温度よりも高いことが好ましい。コア部のガラス転移温度がシェル部のガラス転移温度よりも高ければ、貼り合わせ面に供給された後も粒子形状を良好に保ちつつシェル部に十分に高い接着力を発揮させて、電極とセパレータとを良好に接着することができる。
　そして、コアシェル構造を有する重合体のコア部のガラス転移温度は、－４０℃以上１１０℃以下であることが好ましく、－４０℃以上６０℃以下であることがより好ましく、－４０℃以上２５℃以下であることが更に好ましい。コア部のガラス転移温度が上記下限値以上であれば、貼り合わせ面に供給された後も粒子形状を良好に保つことができる。また、コア部のガラス転移温度が上記上限値以下であれば、電極とセパレータとを良好に接着することができる。
　また、コアシェル構造を有する重合体のシェル部のガラス転移温度は、－４０℃以上であることが好ましく、－３５℃以上であることがより好ましく、－３０℃以上であることが更に好ましく、５０℃以下であることが好ましく、４０℃以下であることがより好ましく、３０℃以下であることが更に好ましく、２５℃以下であることが特に好ましい。シェル部のガラス転移温度が上記下限値以上であれば、貼り合わせ面に供給された後も粒子形状を良好に保つことができる。また、シェル部のガラス転移温度が上記上限値以下であれば、電極とセパレータとを良好に接着することができる。
　ここで、コアシェル構造を有する重合体は、２５℃以下に少なくとも一つのガラス転移温度を有することが好ましい。
＜工程（Ａ）＞
　工程（Ａ）では、電極およびセパレータの少なくとも一方の貼り合わせ面に上述した接着材料を形成する。
　ここで、貼り合わせ面に形成する接着材料の量は、０．１ｇ／ｍ２以上１００ｇ／ｍ２以下であることが必要であり、０．１ｇ／ｍ２以上５０ｇ／ｍ２以下であることが好ましく、０．１ｇ／ｍ２以上１０ｇ／ｍ２以下であることがより好ましく、０．１ｇ／ｍ２以上１ｇ／ｍ２以下であることが更に好ましい。接着材料の形成量が０．１ｇ／ｍ２以上であれば、電極とセパレータとを十分に接着させることができる。また、接着材料の形成量が１００ｇ／ｍ２以下であれば、二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
　そして、工程（Ａ）において電極側の貼り合わせ面とセパレータ側の貼り合わせ面との双方に接着材料を形成する場合には、各貼り合わせ面において接着材料の形成量が０．１ｇ／ｍ２以上１００ｇ／ｍ２以下となるようにすればよい。
　なお、接着材料は、固体状態、溶融状態、溶媒に溶解させた状態または溶媒に分散させた状態などの任意の状態で貼り合わせ面へと供給することができる。中でも、接着材料は、溶媒に溶解させた状態または溶媒に分散させた状態で供給することが好ましく、溶媒に分散させた状態で供給することがより好ましい。
　そして、工程（Ａ）において接着材料を溶媒に溶解させた状態または溶媒に分散させた状態で貼り合わせ面に供給する場合、即ち、接着材料と溶媒とを含む接着用組成物を貼り合わせ面に供給する場合、接着用組成物の溶媒としては、特に限定されることなく、例えば、水、有機溶媒およびそれらの混合物を用いることができる。なお、有機溶媒としては、特に限定されることなく、シクロペンタン、シクロヘキサン等の環状脂肪族炭化水素類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類；エチルメチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル、γ－ブチロラクトン、ε－カプロラクトン等のエステル類；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル類；テトラヒドロフラン、エチレングリコールジエチルエーテル等のエーテル類：メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノメチルエーテル等のアルコール類；などが挙げられる。
　上述した中でも、二次電池用積層体を効率的に製造する観点からは、溶媒としては、水およびアルコールが好ましく、水がより好ましい。
　また、接着用組成物中の接着材料の濃度は、１質量％以上４０質量％以下であることが好ましく、１質量％以上３０質量％以下であることがより好ましく、１質量％以上１５質量％以下であることが更に好ましい。接着材料の濃度が上記範囲内であれば、二次電池用積層体を更に効率的に製造することができる。
　更に、接着用組成物の粘度は、１ｍＰａ・ｓ以上５０ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、１ｍＰａ・ｓ以上４０ｍＰａ・ｓ以下であることがより好ましく、１ｍＰａ・ｓ以上３０ｍＰａ・ｓ以下であることが更に好ましい。接着用組成物の粘度が上記範囲内であれば、貼り合わせ面上の所望の位置に接着用組成物を容易に供給し、所望の形成量とすることができるので、電極とセパレータとを良好に接着させることができる。
　なお、本発明において、「粘度」とは、ブルックフィールド粘度計（Ｂ型粘度計）を用いて測定された、温度２０℃での静的粘度の値を指す。
　また、接着用組成物の表面張力は、１０ｍＮ／ｍ以上であることが好ましく、１５ｍＮ／ｍ以上であることがより好ましく、２０ｍＮ／ｍ以上であることが更に好ましく、７２ｍＮ／ｍ以下であることが好ましく、７０ｍＮ／ｍ以下であることがより好ましく、６５ｍＮ／ｍ以下であることが更に好ましい。接着用組成物の表面張力が上記下限値以上であれば、接着用組成物を貼り合わせ面上に所望の形状で供給し、所望の形成量とすることができ、二次電池用積層体を更に効率的に製造することができる。また、接着用組成物の表面張力が上記上限値以下であれば、貼り合わせ面上の所望の位置に接着用組成物を供給し、電極とセパレータとを良好に接着させることができる。
　なお、本発明において、「表面張力」は、ＪＩＳ Ｋ２２４１に準拠して測定した値を指す。
　更に、接着用組成物に含まれている直径１０μｍ以上の粗大粒子の量は、１００ｐｐｍ以下であることが好ましく、５０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、１０ｐｐｍ以下であることが更に好ましい。粗大粒子の量が上記上限値以下であれば、二次電池用積層体を用いて作製した二次電池のエネルギー密度を高めることができる。なお、接着用組成物に含まれている粗大粒子は、通常、重合体よりなる粒子状の接着材料よりなる。
　そして、貼り合わせ面への接着材料の形成は、特に限定されることなく、例えば、インクジェット法、スプレー法、ディスペンサー法、グラビアコーティング法、スクリーン印刷法などの方法を用いて行うことができる。中でも、生産性および形成形状の自由度の高さの観点からは、接着材料の形成方法は、インクジェット法であることが好ましい。
　なお、接着材料は、貼り合わせ面の全面に形成してもよいし、貼り合わせ面の一部のみに形成してもよい。そして、貼り合わせ面の一部のみに接着材料を形成する場合、接着材料は、特に限定されることなく、ストライプ状、ドット状、格子状などの任意の平面視形状となるように形成することができる。中でも、二次電池用積層体を用いて二次電池を製造する際の電解液の注液性を高める観点からは、接着材料は、ドット状に形成することが好ましい。そして、ドット状の接着材料は、貼り合わせ面の全面に均一に配置（形成）してもよいし、ストライプ状、ドット状、格子状などの所定のパターンになるように配列させて配置（形成）してもよい。中でも、二次電池用積層体を用いて二次電池を製造する際の電解液の注液性を高める観点からは、ドット状の接着材料はストライプ状に配列させて配置（形成）することが好ましい。なお、微小なドット状の接着材料を所定のパターンに配列する場合には、接着材料の形成および配列のし易さの観点から、インクジェット法により接着用組成物を所望のパターンで塗工して接着材料を形成することが好ましい。
　また、接着材料の断面形状は、特に限定されることなく、凸形状、凹凸形状、凹形状とすることができ、中でも、電極とセパレータとを更に良好に接着させる観点からは、凹凸形状であることが好ましい。なお、接着材料の断面形状は、例えば、接着用組成物を用いて接着材料を形成する際の乾燥条件を調整することにより変更することができる。
　ここで、貼り合わせ面上の一箇所以上、好ましくは二箇所以上に接着材料を形成する場合、貼り合わせ面に形成する接着材料の形成面積は、一箇所当たり、２５μｍ２以上であることが好ましく、５０μｍ２以上であることがより好ましく、１００μｍ２以上であることが更に好ましく、２５００００μｍ２以下であることが好ましく、２０００００μｍ２以下であることがより好ましく、１０００００μｍ２以下であることが更に好ましい。一箇所当たりの接着材料の形成面積が２５μｍ２以上であれば、電極とセパレータとを十分に接着させることができる。また、一箇所当たりの接着材料の形成面積が２５００００μｍ２以下であれば、二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
　なお、上記の形成面積は、接着材料または接着用組成物を貼り合わせ面に塗工する量、形状および範囲を変更することで調整することができる。具体的には、形成面積は、例えば、接着用組成物を用いてインクジェット法により接着材料を形成する場合には、インクジェットヘッドのノズルからの接着用組成物の吐出の諧調(同じポイントに吐出した回数)を変更することで調整することができる。
＜工程（Ｂ）＞
　工程（Ｂ）では、接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく、電極およびセパレータを貼り合わせ開始位置まで搬送する。このように、接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させなければ、ブロッキング等の問題が生じないので、接着性に優れる接着材料を用いることができると共に、二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
　なお、電極およびセパレータの搬送は、特に限定されることなく、例えば、ローラ、ベルトコンベア、マニピュレーター、吸着バンドなどの任意の搬送機構を用いて行うことができる。中でも、二次電池用積層体の製造効率を更に高める観点からは、電極およびセパレータの少なくとも一方をローラを用いて搬送することが好ましい。
　また、工程（Ａ）において接着材料を接着用組成物として供給した場合には、工程（Ｂ）における搬送中に貼り合わせ面上の接着用組成物を乾燥させてもよい。ここで、乾燥は、特に限定されることなく、ヒーター、ドライヤー、ヒートローラなどの加熱装置を用いて行うことができる。なお、接着用組成物が供給された電極および／またはセパレータの乾燥時の温度は、特に限定されることなく、０℃以上とすることが好ましく、１０℃以上とすることがより好ましく、１５℃以上とすることが更に好ましく、２００℃以下とすることが好ましく、１５０℃以下とすることがより好ましく、１００℃以下とすることが更に好ましい。乾燥時の温度を上記下限値以上にすれば、乾燥速度を十分に高めて二次電池用積層体を効率的に製造することができる。また、乾燥時の温度を上記上限値以下にすれば、乾燥後の接着材料の形状を良好なものとし、電極とセパレータとを良好に接着させることができる。
＜工程（Ｃ）＞
　工程（Ｃ）では、貼り合わせ面を介して電極とセパレータとを貼り合わせる。ここで、貼り合わせは、特に限定されることなく、例えば、貼り合わせ面を介して重ね合わせた電極とセパレータとの積層体を加圧および／または加熱することにより行うことができる。
　なお、工程（Ｃ）において積層体に加える圧力、電極とセパレータとを貼り合わせる際の温度、並びに、積層体を加圧および／または加熱する時間は、使用する接着材料の種類および量等に応じて適宜調整することができる。
＜二次電池用積層体の製造装置の一例＞
　そして、本発明の二次電池用積層体の製造方法を用いた二次電池用積層体の製造は、特に限定されることなく、例えば図１に示すような製造装置１００を用いて行うことができる。
　ここで、図１に示す製造装置１００は、電極（正極および負極）並びにセパレータが上側から下側に向かって「正極／セパレータ／負極／セパレータ」の順で積層されてなる二次電池用積層体２００を製造する装置である。なお、この製造装置１００では、得られた二次電池用積層体２００は、適当なサイズに切断された後、更に重ね合わせてから二次電池の製造に用いられる。
　そして、製造装置１００は、負極１１をロール状に巻き取ってなる負極ロール１０と、セパレータ２１，３１をロール状に巻き取ってなる第一セパレータロール２０および第二セパレータロール３０と、予め切断された正極４１を収容する正極ストッカー４０とを備えている。また、製造装置１００は、複数（図示例では９つ）の搬送ローラ１と、複数（図示例では３組）のプレスローラ２と、複数の（図示例では４つ）の接着材料供給機６０Ａ，６０Ｂ，６０Ｃ，６０Ｄと、切断機５０とを更に備えている。
　この製造装置１００では、まず、負極ロール１０から繰り出されて搬送ローラ１を介して搬送される負極１１の表面（図示例では上側の表面）に対し、例えば図２に示すような斜めストライプ形状の塗工パターンとなるように、接着材料供給機６０Ａから接着材料を含む接着用組成物６１が供給される（工程（Ａ））。ここで、図２に示す斜めストライプ形状の塗工パターンは、平面視において、搬送方向に直交する方向との為す角度が狭角側から測定してθであり、配設ピッチがＰであり、幅がＷである。そして、接着材料が供給された負極１１および第一セパレータロール２０から繰り出されたセパレータ２１がプレスローラ２の位置する貼り合わせ開始位置まで搬送され（工程（Ｂ））、プレスローラ２により貼り合わされる（工程（Ｃ））。
　なお、接着材料供給機６０Ａから接着用組成物を供給する場合には、製造装置１００では、接着材料供給機６０Ａとプレスローラ２との間に位置する搬送ローラ１をヒートローラとし、接着用組成物を乾燥させてもよい。
　また、製造装置１００では、接着材料を用いて貼り合わされた負極１１とセパレータ２１との積層体の負極１１側の表面に対し、例えば図２に示すような斜めストライプ形状の塗工パターンとなるように、接着材料供給機６０Ｂから接着材料を含む接着用組成物６１が供給される（工程（Ａ））。そして、接着材料が供給された負極１１とセパレータ２１との積層体、および、第二セパレータロール３０から繰り出されたセパレータ３１がプレスローラ２の位置する貼り合わせ開始位置まで搬送され（工程（Ｂ））、プレスローラ２により貼り合わされる（工程（Ｃ））。
　なお、接着材料供給機６０Ｂから接着用組成物を供給する場合には、製造装置１００では、接着材料供給機６０Ｂとプレスローラ２との間に位置する搬送ローラ１をヒートローラとし、接着用組成物を乾燥させてもよい。
　更に、製造装置１００では、接着材料を用いて貼り合わされた負極１１とセパレータ２１，３１との積層体のセパレータ３１側の表面に対し、例えば図２に示すのと同様な斜めストライプ形状の塗工パターンとなるように、接着材料供給機６０Ｃから接着材料を含む接着用組成物６１が供給される（工程（Ａ））。そして、貼り合わせ開始位置において、接着材料が供給された負極１１とセパレータ２１，３１との積層体のセパレータ３１上に正極４１が載置され（工程（Ｂ））、プレスローラ２により貼り合わされる（工程（Ｃ））。
　なお、接着材料供給機６０Ｃから接着用組成物を供給する場合には、製造装置１００では、接着材料供給機６０Ｃとプレスローラ２との間に位置する搬送ローラ１をヒートローラとし、接着用組成物を乾燥させてもよい。
　そして、製造装置１００では、上側から下側に向かって「正極／セパレータ／負極／セパレータ」の順で積層されてなる二次電池用積層体２００の正極側の表面に対し、例えば図２に示すのと同様な斜めストライプ形状の塗工パターンとなるように、接着材料供給機６０Ｄから接着材料を含む接着用組成物６１を供給した後、切断機５０で二次電池用積層体２００を切断する。
　なお、切断機５０で二次電池用積層体２００を切断して得られる積層体は、更に重ね合わせてから二次電池の製造に用いられる。
（二次電池の製造方法）
　二次電池用積層体を用いた二次電池の製造方法は、上述した本発明の二次電池用積層体の製造方法を用いて二次電池用積層体を製造する工程と、二次電池用積層体と、電解液とを用いて二次電池を組み立てる工程（組み立て工程）とを含む。
＜組み立て工程＞
　ここで、電解液としては、通常、有機溶媒に支持電解質を溶解した有機電解液が用いられる。例えば、二次電池がリチウムイオン二次電池である場合には、支持電解質としては、リチウム塩が用いられる。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、ＬｉＣｌＯ４、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ、Ｃ４Ｆ９ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＣＯＯＬｉ、（ＣＦ３ＣＯ）２ＮＬｉ、（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉ、（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）ＮＬｉなどが挙げられる。なかでも、溶媒に溶けやすく高い解離度を示すので、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉが好ましく、ＬｉＰＦ６が特に好ましい。なお、電解質は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。通常は、解離度の高い支持電解質を用いるほどリチウムイオン伝導度が高くなる傾向があるので、支持電解質の種類によりリチウムイオン伝導度を調節することができる。
　更に、電解液に使用する有機溶媒としては、支持電解質を溶解できるものであれば特に限定されないが、例えば、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）等のカーボネート類；γ－ブチロラクトン、ギ酸メチル等のエステル類；１，２－ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン等のエーテル類；スルホラン、ジメチルスルホキシド等の含硫黄化合物類；などが好適に用いられる。また、これらの溶媒の混合液を用いてもよい。中でも、誘電率が高く、安定な電位領域が広いのでカーボネート類を用いることが好ましい。通常、用いる溶媒の粘度が低いほどリチウムイオン伝導度が高くなる傾向があるので、溶媒の種類によりリチウムイオン伝導度を調節することができる。
　なお、電解液中の電解質の濃度は適宜調整することができる。また、電解液には、既知の添加剤を添加してもよい。
　そして、二次電池は、本発明の二次電池用積層体の製造方法に従って製造した二次電池用積層体に対し、必要に応じて追加の電池部材（電極および／またはセパレータなど）を更に積層した後、得られた積層体を必要に応じて電池形状に応じて巻く、折るなどして電池容器に入れ、電池容器に電解液を注入して封口することにより組み立てることができる。なお、二次電池の内部の圧力上昇、過充放電等の発生を防止するために、必要に応じて、ヒューズ、ＰＴＣ素子等の過電流防止素子、エキスパンドメタル、リード板などを設けてもよい。また、二次電池の形状は、例えば、コイン型、ボタン型、シート型、円筒型、角形、扁平型など、何れであってもよい。
　以下、本発明について実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、特に断らない限り、質量基準である。
　実施例および比較例において、接着材料を構成する重合体のガラス転移温度、体積平均粒子径Ｄ５０および粒子径分布、接着用組成物の粘度、表面張力および直径１０μｍ以上の粗大粒子の含有量、電極とセパレータとのドライ接着力、並びに、二次電池の電解液注液性、出力特性およびサイクル特性は、下記の方法で測定および評価した。
＜ガラス転移温度＞
　ＪＩＳ Ｋ７１２１に準拠し、測定温度－１００℃～１８０℃、昇温速度５℃／分にて、示差走査熱量分析計（ナノテクノロジー社製、ＤＳＣ６２２０ＳＩＩ）を用いて測定した。
＜体積平均粒子径Ｄ５０および粒子径分布＞
　粒子状の重合体の水分散液について、レーザー回折式粒子径分布測定装置（島津製作所社製、製品名「ＳＡＬＤ－３１００」）により粒子径分布（体積基準）を測定した。そして、測定された粒子径分布において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径を各粒子の体積平均粒子径（Ｄ５０）とした。また、測定された粒子径分布を使用し、小径側から計算した累積体積が１０％となる粒子径（Ｄ１０）および小径側から計算した累積体積が９０％となる粒子径（Ｄ９０）を求め、Ｄ１０／Ｄ５０およびＤ９０／Ｄ５０を算出した。
＜粘度＞
　調製した接着用組成物について、ブルックフィールド粘度計（英弘精機株式会社製、ＤＶ１Ｍ）を使用し、温度２０℃での静的粘度を測定した。
＜表面張力＞
　調製した接着用組成物について、ＪＩＳ Ｋ２２４１に準拠し、表面張力測定装置（協和界面化学株式会社製、ＤＹ－７００）を使用し、温度２５℃における表面張力を測定した。
＜粗大粒子の含有量＞
　平均孔径１０μｍのナイロンメッシュの質量（Ｂ）を測定し、漏斗にセットした。そこに、接着用組成物１００ｇを注ぎ、ろ過した。ここに、イオン交換水を注ぎ、濁りがなくなるまで洗浄し、９０℃のオーブンで、６０分以上乾燥した。放冷後、ナイロンメッシュの質量（Ａ）を測定しメッシュ残渣量の測定を行った。メッシュ残渣量、即ち接着用組成物中の粒子径が１０μｍ以上の粗大粒子量は、下記式により求めた。
　粗大粒子の含有量（ｐｐｍ）＝（Ａ－Ｂ）／（Ｃ×Ｄ／１００）×１００００００
Ａ：メッシュ＋乾燥物の質量(ｇ)
Ｂ：メッシュの質量(ｇ)
Ｃ：ろ過した接着用組成物の質量(ｇ)
Ｄ：接着用組成物の全固形分濃度（％）
＜接着材料の１箇所あたりの形成面積＞
　接着材料の１箇所あたりの形成面積Ｓ５０は、レーザー顕微鏡（キーエンス社製、ＶＲ－３１００）を用いて、２ｍｍ２の領域に形成されているドット状の接着材料の長軸径ｘと短軸径ｙを測定し、ｚ＝（ｘ＋ｙ）／２を平均径として、各ドットの面積をＳ＝１／４πｚ２として算出し、５０個のドットの面積Ｓの平均値として算出した。
＜ドライ接着力＞
　実施例および比較例で作成した正極、負極、およびセパレータをそれぞれ１０ｍｍ幅、長さ５０ｍｍ幅に切り出し、正極とセパレータ、および、負極とセパレータを積層させ、温度７０℃、荷重１ＭＰａ相当の圧力のロールプレスで積層体を１０ｍ／分でプレスし、試験片とした。
　この試験片を、電極（正極または負極）の集電体側の面を下にして、電極の表面にセロハンテープを貼り付けた。この際、セロハンテープとしてはＪＩＳ Ｚ１５２２に規定されるものを用いた。また、セロハンテープは水平な試験台に固定しておいた。そして、セパレータの一端を鉛直上方に引張り速度５０ｍｍ／分で引っ張って剥がしたときの応力を測定した。
　この測定を、正極およびセパレータを備える積層体、並びに、負極およびセパレータを備える積層体でそれぞれ３回、合計６回行い、応力の平均値をピール強度として求めて、電極とセパレータとの接着性を下記の基準で評価した。ピール強度が大きいほど、接着性が高いことを示す。
　Ａ：ピール強度が３Ｎ／ｍ以上
　Ｂ：ピール強度が１Ｎ／ｍ以上３Ｎ／ｍ未満
　Ｃ：ピール強度が１Ｎ／ｍ未満
＜電解液注液性＞
　作製した二次電池用積層体を電池の外装としてのアルミ包材外装で包み、電解液（溶媒：エチレンカーボネート／ジエチルカーボネート／ビニレンカーボネート＝６８．５／３０／１．５（体積比）、電解質：濃度１ＭのＬｉＰＦ６）を注液時間を異ならせつつ空気が残らないように注入した。
　そして、注液の際に電解液が吹きこぼれない最短の注液時間を求め、下記の基準で評価した。最短の注液時間が短いほど、電解液注液性に優れていることを示す。
　Ａ：最短の注液時間が１００秒未満
　Ｂ：最短の注液時間が１００秒以上３００秒未満
　Ｃ：最短の注液時間が３００秒以上５００秒未満
　Ｄ：最短の注液時間が５００秒以上
＜出力特性＞
　作製した二次電池を、温度２５℃の雰囲気下で、４．３Ｖまで定電流定電圧（ＣＣＣＶ）充電した。その後、温度－１０℃の雰囲気下で、０．２Ｃの定電流法によって３．０Ｖまで放電した際の電気容量と、１Ｃの定電流法によって３．０Ｖまで放電した際の電気容量とを求めた。
　そして、電気容量の比（＝（１Ｃでの電気容量／０．２Ｃでの電気容量）×１００（％））で表される放電容量維持率を求めた。これらの測定を、二次電池５セルについて行い、各セルの放電容量維持率の平均値を、低温出力特性として、以下の基準で評価した。この値が大きいほど、出力特性に優れることを示す。
　Ａ：低温出力特性が８０％以上
　Ｂ：低温出力特性が７０％以上８０％未満
　Ｃ：低温出力特性が６０％以上７０％未満
　Ｄ：低温出力特性が６０％未満
＜サイクル特性＞
　作製した二次電池を、温度４５℃の雰囲気下で、０．５Ｃの定電流法によって４．４Ｖに充電し、３．０Ｖまで放電する充放電を、２００サイクル繰り返した。そして、２００サイクル終了時の電気容量と、５サイクル終了時の電気容量との比（＝（２００サイクル終了時の電気容量／５サイクル終了時の電気容量）×１００（％））で表される充放電容量維持率を求めた。これらの測定を、二次電池５セルについて行い、各セルの充放電容量維持率の平均値を、高電圧サイクル特性として、以下の基準で評価した。この値が大きいほど、サイクル特性に優れることを示す。
　Ａ：高電圧サイクル特性が９５％以上
　Ｂ：高電圧サイクル特性が９０％以上９５％未満
　Ｃ：高電圧サイクル特性が９０％未満
（実施例１）
＜接着材料の準備＞
　コアシェル構造を有する重合体からなる粒子状の第一の接着材料として、ガラス転移温度１０８℃の重合体よりなるコア部と、コア部の外表面を部分的に覆う、ガラス転移温度が－１７℃の重合体よりなるシェル部とを有するコアシェル粒子の水分散液を準備した。
　また、単一相構造の重合体からなる粒子状の第二の接着材料として、スチレン－ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）の水分散液を準備した。
　そして、接着材料を構成する重合体のガラス転移温度、体積平均粒子径Ｄ５０および粒子径分布を測定した。結果を表１に示す。
＜接着用組成物の調製＞
　固形分相当で、第二の接着材料の水分散液１０部と、第一の接着材料の水分散液１００部とを撹拌容器内で混合し、イオン交換水により希釈して、固形分濃度１０％の接着用組成物を得た。
　そして、接着用組成物の粘度、表面張力および直径１０μｍ以上の粗大粒子の含有量を測定した。結果を表１に示す。
＜負極の形成＞
　攪拌機付き５ＭＰａ耐圧容器に、１，３－ブタジエン３３部、イタコン酸３．５部、スチレン６３．５部、乳化剤としてドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム０．４部、イオン交換水１５０部および重合開始剤としての過硫酸カリウム０．５部を入れ、十分に攪拌した後、５０℃に加温して重合を開始した。重合転化率が９６％になった時点で冷却して反応を停止し、負極合材層用結着材（ＳＢＲ）を含む混合物を得た。上記負極合材層用結着材を含む混合物に、５％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨ８に調整後、加熱減圧蒸留によって未反応単量体の除去を行った。その後、３０℃以下まで冷却し、所望の負極合材層用結着材を含む水分散液を得た。
　次に、負極活物質としての人造黒鉛（体積平均粒子径：１５．６μｍ）１００部、粘度調整剤としてのカルボキシメチルセルロースナトリウム塩（日本製紙社製、製品名「ＭＡＣ３５０ＨＣ」）の２％水溶液を固形分相当で１部、およびイオン交換水を混合して固形分濃度６８％に調整した後、２５℃で６０分間さらに混合した。更に、イオン交換水で固形分濃度を６２％に調整した後、２５℃で１５分間更に混合した。得られた混合液に、上記の負極合材層用結着材を含む水分散液を固形分相当で１．５部、およびイオン交換水を入れ、最終固形分濃度が５２％となるように調整し、さらに１０分間混合した。これを減圧下で脱泡処理して流動性の良い二次電池負極用スラリー組成物を得た。
　得られた二次電池負極用スラリー組成物を、コンマコーターで、集電体である厚さ２０μｍの銅箔の上に、乾燥後の膜厚が１５０μｍ程度になるように塗布し、乾燥させた。この乾燥は、銅箔を０．５ｍ／分の速度で６０℃のオーブン内を２分間かけて搬送することにより行った。その後、１２０℃にて２分間加熱処理して、プレス前の負極原反を得た。このプレス前の負極原反をロールプレスで圧延して、負極合材層の厚みが８０μｍのプレス後の負極を得た。
＜正極の形成＞
　正極活物質としての体積平均粒子径１２μｍのＬｉＣｏＯ２を１００部と、導電材としてのアセチレンブラック（電気化学工業社製、製品名「ＨＳ－１００」）を２部と、結着材としてのポリフッ化ビニリデン（クレハ社製、製品名「＃７２０８」）を固形分相当で２部と、溶媒としてのＮ－メチルピロリドンとを混合して全固形分濃度を７０％とした。これらをプラネタリーミキサーにより混合し、二次電池正極用スラリー組成物を得た。
　得られた二次電池正極用スラリー組成物を、コンマコーターで、集電体である厚さ２０μｍのアルミ箔の上に、乾燥後の膜厚が１５０μｍ程度になるように塗布し、乾燥させた。この乾燥は、アルミ箔を０．５ｍ／分の速度で６０℃のオーブン内を２分間かけて搬送することにより行った。その後、１２０℃にて２分間加熱処理して、正極原反を得た。
　そして、得られた正極原反を、ロールプレス機を用いて圧延することにより、正極合材層を備える正極を得た。
＜セパレータの準備＞
　ポリプロピレン（ＰＰ）製のセパレータ（製品名「セルガード２５００」）を準備した。
＜二次電池用積層体の製造＞
　準備した接着用組成物、負極、正極およびセパレータを使用し、図１に示す製造装置でリチウムイオン二次電池用積層体を製造し、切断した。
　なお、接着材料供給機としては、インクジェットヘッド（コニカ製、KM1024(シアモードタイプ)）を備えるインクジェット方式の接着材料供給機を用いた。
　また、搬送速度は１０ｍ／分とし、接着用組成物は図２に示すストライプ形状（θ：４５°、Ｐ：２００μｍ、Ｗ：３０μｍ）の塗工パターンで供給し、その他の製造条件は表１に示す条件とした。
　なお、供給した接着用組成物は、搬送ローラの一部にヒートローラを用いることで乾燥した。そして、乾燥後の接着材料をレーザー顕微鏡で観測したところ、接着材料は、微小なドット状をしていた。即ち、貼り合わせ面には、微小なドット状の複数の接着材料が斜めストライプ状のパターンに配列されて存在していた。また、レーザー顕微鏡で断面を観察して接着材料の平均高さ(厚み)および最大高さ(厚み)を確認したところ、断面は凹凸形状をしており、平均高さは１μｍであり、最大高さは３μｍであった。
　そして、二次電池用積層体のドライ接着力を評価した。結果を表１に示す。
＜二次電池の製造＞
　切断した二次電池用積層体を５つ重ね合わせ、温度７０℃、圧力１ＭＰａで１０秒間プレスして重ね合わせ体とした。
　作製した重ね合わせ体を電池の外装としてのアルミ包材外装で包み、電解液（溶媒：エチレンカーボネート／ジエチルカーボネート／ビニレンカーボネート＝６８．５／３０／１．５（体積比）、電解質：濃度１ＭのＬｉＰＦ６）を注液した。その後、アルミ包材外装の開口を１５０℃のヒートシールで閉口して、容量８００ｍＡｈの積層型リチウムイオン二次電池を製造した。
　そして、二次電池の電解液注液性、出力特性およびサイクル特性を評価した。結果を表１に示す。
（実施例２）
　二次電池用積層体の製造時に、接着用組成物をドット形状の塗工パターン（直径：５０μｍ、ドット間の距離：２００μｍ）で供給した以外は実施例１と同様にして、接着材料、接着用組成物、負極、正極、セパレータ、二次電池用積層体および二次電池を準備または製造した。なお、接着材料は、微小なドット状をしていた。即ち、貼り合わせ面には、微小なドット状の複数の接着材料が集合してなる大きなドットが複数存在していた。また、レーザー顕微鏡で接着材料の断面を観察したところ、断面は凹凸形状をしていた。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。
（実施例３）
　二次電池用積層体の製造時に、製造条件を表１に示すように変更した以外は実施例１と同様にして、接着材料、接着用組成物、負極、正極、セパレータ、二次電池用積層体および二次電池を準備または製造した。なお、接着材料は、微小なドット状をしていた。即ち、貼り合わせ面には、微小なドット状の複数の接着材料が斜めストライプ状のパターンに配列されて存在していた。また、レーザー顕微鏡で接着材料の断面を観察したところ、断面は凸形状をしていた。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。
（実施例４）
　第一の接着材料として、ガラス転移温度１５℃の単一相構造の粒子状重合体を使用し、二次電池用積層体の製造時に、ストライプ形状（θ：４５°、Ｐ：４００μｍ、Ｗ：３０μｍ）および製造条件を表１に示すように変更し、二次電池の製造時に、切断した二次電池用積層体を５つ重ね合わせ、温度４０℃、圧力１ＭＰａで５秒間プレスして重ね合わせ体とした以外は実施例１と同様にして、接着材料、接着用組成物、負極、正極、セパレータ、二次電池用積層体および二次電池を準備または製造した。なお、接着材料は、微小なドット状をしていた。即ち、貼り合わせ面には、微小なドット状の複数の接着材料が斜めストライプ状のパターンに配列されて存在していた。また、レーザー顕微鏡で接着材料の断面を観察したところ、断面は凹凸形状をしていた。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。
（比較例１）
　セパレータとして、ポリプロピレン（ＰＰ）製のセパレータ（製品名「セルガード２５００」）の片面（セパレータ２１用）または両面（セパレータ３１用）に接着用組成物をグラビアロールでドット状の塗工パターンに塗工し、温度７０℃で熱風乾燥（乾燥時間：６秒）してなるものを使用し、接着材料供給機６０Ａ～６０Ｄおよびヒートロールを有さない以外は図１に示す製造装置と同様の構成を有する製造装置を使用して二次電池用積層体を製造した以外は実施例１と同様にして、接着材料、接着用組成物、負極、正極、セパレータ、二次電池用積層体および二次電池を準備または製造した。なお、接着材料は、微小なドット状をしていた。即ち、貼り合わせ面には、微小なドット状の複数の接着材料が集合してなる大きなドットが複数存在していた。また、レーザー顕微鏡で接着材料の断面を観察したところ、断面は凸形状をしていた。そして、実施例１と同様にして評価を行った。結果を表１に示す。
　なお、二次電池用積層体の製造時には、ロール状に巻き取ったセパレータがブロッキングを起こしていたため、剥離しながら製造を行った。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１より、実施例１～４では、電極とセパレータとの接着力を確保しつつ二次電池用積層体を効率的に製造することができる。一方、表１より、比較例１では、セパレータのブロッキングにより接着材料が剥離し、電極とセパレータとの接着力を十分に確保することができないと共に、二次電池用積層体を効率的に製造することができないことが分かる。
　本発明によれば、電極とセパレータとの接着力を確保しつつ二次電池用積層体を効率的に製造することができる。
１　搬送ローラ
２　プレスローラ
１０　負極ロール
１１　負極
２０　第一セパレータロール
３０　第二セパレータロール
２１，３１　セパレータ
４０　正極ストッカー
４１　正極
５０　切断機
６０Ａ，６０Ｂ，６０Ｃ，６０Ｄ　接着材料供給機
６１　接着材料
１００　製造装置
２００　二次電池用積層体

Claims (6)

  1. 　電極と、セパレータとを貼り合わせてなる二次電池用積層体の製造方法であって、
    　前記電極および前記セパレータの少なくとも一方の貼り合わせ面に接着材料を形成する工程（Ａ）と、
    　前記工程（Ａ）の後、前記接着材料が形成された貼り合わせ面に他の部材を接触させることなく、前記電極および前記セパレータを貼り合わせ開始位置まで搬送する工程（Ｂ）と、
    　前記工程（Ｂ）の後、前記貼り合わせ面を介して前記電極と前記セパレータとを貼り合わせる工程（Ｃ）と、
    を含み、
    　前記工程（Ａ）における前記接着材料の形成量が０．１ｇ／ｍ２以上１００ｇ／ｍ２以下である、二次電池用積層体の製造方法。
  2. 　前記接着材料が重合体からなる、請求項１に記載の二次電池用積層体の製造方法。
  3. 　前記重合体が、ガラス転移温度が２５℃以下の低Ｔｇ重合体を含む、請求項２に記載の二次電池用積層体の製造方法。
  4. 　前記工程（Ａ）では、前記接着材料と溶媒とを含む接着用組成物を前記貼り合わせ面に供給し、
    　前記接着用組成物に含まれている直径１０μｍ以上の粗大粒子の量が１００ｐｐｍ以下である、請求項１～３の何れかに記載の二次電池用積層体の製造方法。
  5. 　前記工程（Ａ）では、貼り合わせ面上の一箇所以上に前記接着材料を形成し、
    　前記接着材料の形成面積が、一箇所当たり、２５μｍ２以上２５００００μｍ２以下である、請求項１～４の何れかに記載の二次電池用積層体の製造方法。
  6. 　前記工程（Ａ）において、前記接着材料の形成をインクジェット法により行う、請求項１～５の何れかに記載の二次電池用積層体の製造方法。
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