WO2019093134A1 - ガス分離装置及びガス分離方法 - Google Patents

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separation membrane
housing
gas separation
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伸崇 児玉
雄大 中筋
岡田 治
正明 寺本
伸彰 花井
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住友化学株式会社
株式会社ルネッサンス・エナジー・リサーチ
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Definitions

  • the present invention relates to a gas separation apparatus and a gas separation method.
  • a separation membrane module in which a separation filter that selectively transmits a specific component is mounted in a housing (for example, 39654 (patent document 1), JP-A 2015-208714 (patent document 2), JP-A 2002-282640 (patent document 3), JP-A 7-80252 (patent document 4)).
  • the separation filter may be heated or cooled at the time of operation, at the start of operation, or at the time of operation stop.
  • Patent Documents 1 and 2 describe a separation membrane module in which a plurality of separation membrane elements provided with heating means around the periphery are disposed in a housing.
  • Patent Document 3 describes a gas separation module in which a gas separation filter is mounted in a housing, and describes that a heating source is provided on the outer periphery or inside of the housing to heat the gas separation filter.
  • Patent Document 4 describes a membrane module provided with a cooling jacket for cooling a liquid in contact with the pervaporation membrane.
  • the present invention provides a gas separation apparatus and a gas separation method capable of reducing the amount of energy required to maintain the temperature of the gas flowing in the separation membrane module at a predetermined temperature.
  • a separation membrane module comprising at least one gas separation membrane element in a housing, An enclosure for blocking outside air, A heat source unit for adjusting the temperature of the heat medium filling the inside of the housing; The gas separation device, wherein the housing contains at least two or more of the separation membrane modules inside.
  • the source gas flow pipe has a branch portion for distributing and supplying the source gas to each of the separation membrane modules,
  • the exhaust gas distribution pipe has a collecting part for collecting and discharging the exhaust gas discharged by each of the separation membrane modules,
  • a gas separation method using the gas separation device according to any one of [1] to [11], Adjusting the temperature of the heat medium to a predetermined temperature using the heat source unit; Supplying the raw material gas to the separation membrane module to perform a gas separation process.
  • the gas separation apparatus and gas separation method which concern on this invention can suppress the heat release amount of the gas which distribute
  • FIG. 1 It is a schematic perspective view which provided a partial notch part which shows an example of the gas separation apparatus of this invention. It is the general
  • (A) to (d) are schematic views showing an example of the arrangement of the gas separation membrane element in the housing. It is a schematic perspective view which provided the partially notched part which shows the other example of the gas separation apparatus of this invention.
  • the perspective view which provided the partially notched part which shows the outline of the gas separation apparatus 10 of this Embodiment in FIG. 1 is shown.
  • the gas separation apparatus 10 of the present embodiment supplies a source gas to the separation membrane module M provided with a gas separation membrane element, and permeates the gas separation membrane element that transmits the specific gas in the source gas; It is possible to separate and remove the non-permeate gas that has not permeated the gas separation element in the raw material gas.
  • the gas separation apparatus 10 of the present embodiment is A separation membrane module comprising at least one gas separation membrane element in a housing; An enclosure for blocking outside air, A heat source unit for adjusting the temperature of the heat medium filling the inside of the housing; The housing accommodates at least two or more of the separation membrane modules inside.
  • each of the raw material gas, the permeation gas that has permeated the gas separation membrane element in the separation membrane module M, and the non-permeation gas that has not permeated the gas separation membrane element flows into the separation membrane module M You can have piping to do.
  • the permeated gas flow piping 18 and the non-permeated gas flow piping 19 may be collectively referred to as an exhaust gas flow piping.
  • gas separation membrane element A well-known gas separation membrane element can be used as the gas separation membrane element provided in the separation membrane module M of the gas separation apparatus 10, and for example, spiral type, hollow fiber type, tube type, plate and frame type, monolithic type, etc. Can be mentioned.
  • the gas separation membrane element is not particularly limited as long as it includes, for example, a separation membrane which permeates and separates a specific gas from a source gas containing a plurality of types of gases.
  • Specific gases include inorganic gases (nitrogen, oxygen, etc.), combustible gases (hydrogen, methane, etc.), water vapor, and acid gases that show acidity (carbon dioxide, hydrogen sulfide, carbonyl sulfide, sulfur oxides (SO x ) And nitrogen oxides (NO x ), hydrogen halides such as hydrogen chloride, etc., and the like.
  • FIG. 2 is a schematic perspective view showing a spiral-shaped gas separation membrane element developed and provided with a partially cut portion.
  • the spiral type gas separation membrane element is A supply side flow passage member 3 through which a source gas containing a specific gas flows; A gas separation membrane 2 which selectively separates and transmits a specific gas contained in a source gas flowing through the supply side flow passage member 3; A permeation side flow passage member 4 through which a permeation gas containing a specific gas that has permeated the gas separation membrane 2 flows; A sealing portion for preventing mixing of the source gas and the permeation gas; And a central pipe 5 for collecting the permeating gas flowing through the permeating side flow path member 4;
  • a laminated body in which at least one or more of the supply side flow passage member 3, the gas separation membrane 2, and the permeation side flow passage member 4 are laminated can be provided with a wound body wound around the central pipe 5.
  • the wound body may have an arbitrary shape such
  • the gas separation membrane element 1 may further include a fixing member (not shown) such as an outer peripheral tape or a telescope prevention plate in order to prevent unwinding and winding collapse of the wound body.
  • a fixing member such as an outer peripheral tape or a telescope prevention plate in order to prevent unwinding and winding collapse of the wound body.
  • an outer wrap (reinforcing layer) may be provided at the outermost periphery of the wound body.
  • the supply side flow passage member 3 and the permeation side flow passage member 4 promote turbulent flow (surface renewal of the film surface) of the raw material gas and the permeated gas having permeated through the gas separation membrane 2 to form a membrane of the permeated gas in the raw material gas. It is preferable to have the function of increasing the permeation rate and the function of minimizing the pressure loss of the supplied source gas and the permeation gas that has permeated the gas separation membrane 2 as much as possible.
  • the supply side flow passage member 3 and the permeation side flow passage member 4 have a function as a spacer for forming a flow path of the source gas and the permeation gas, and a function to generate turbulent flow in the source gas and the permeation gas.
  • the shape of the unit cell of the mesh is preferably selected from, for example, the shape of a square, a rectangle, a rhombus, a parallelogram, or the like according to the purpose because the gas flow path changes depending on the shape of the mesh.
  • transmission side flow-path member 4 The material which has the heat resistance which can endure the temperature conditions where the gas separation apparatus 10 is used is preferable.
  • an acid gas separation membrane element for separating the acid gas from the raw material gas containing the acid gas can be used.
  • the gas separation membrane 2 used for the gas separation membrane element 1 a molecular sieving mechanism for separating specific molecules by utilizing the difference in size and shape of gas molecules contained in the source gas, a membrane of gas components contained in the source gas
  • a membrane material contains a dissolution / diffusion mechanism that separates a specific gas using the difference in solubility in material and the difference in diffusion coefficient in the membrane, and a carrier that reversibly reacts with a specific gas component contained in the source gas
  • the gas separation membrane element 1 is an acid gas separation membrane element for separating an acid gas from a source gas containing at least an acid gas
  • the gas separation membrane 2 is contained in the source gas flowing through the supply side flow path member 3
  • the gas can be permeable to the acid gas and can have gas selective permeability to other gases.
  • the gas separation membrane 2 is a separation membrane containing an acidic gas carrier that reacts reversibly with an acidic gas, in addition to the above-described dissolution and diffusion mechanism, the acid gas contained in the source gas and the membrane material
  • the high selective permeability of the acid gas can be realized by a facilitated transport mechanism that forms a reaction product with the acid gas carrier to promote permeation of the acid gas.
  • the acid gas is CO 2
  • the acid gas carrier CO 2 carrier
  • cesium carbonate Cs 2 CO 3
  • the symbol “ ⁇ ” in the reaction formula (1) indicates that this reaction is a reversible reaction.
  • the gas separation membrane 2 as an acid gas separation membrane, as shown in the above reaction formula (1), water is required for the reversible reaction of the acid gas and the acid gas carrier. Therefore, it is preferable that the gas separation membrane 2 have a gel-like hydrophilic resin composition layer containing a hydrophilic resin having a hydrophilic group such as a hydroxyl group or an ion exchange group.
  • the polymer forming the hydrophilic resin preferably has, for example, a structural unit derived from an acrylic acid alkyl ester, a methacrylic acid alkyl ester, a vinyl ester of a fatty acid, or a derivative thereof.
  • the hydrophilic resin more preferably contains a crosslinkable hydrophilic resin which exhibits high water retention because the molecular chains of the hydrophilic resin have a network structure by crosslinking. Since a large pressure difference is applied as a driving force for acid gas to permeate the gas separation membrane 2, a hydrophilic resin containing a crosslinkable hydrophilic resin is also used from the viewpoint of the pressure resistance required for the gas separation membrane 2. It is preferred to use.
  • the crosslinkable hydrophilic resin may be prepared by reacting a polymer exhibiting hydrophilicity with a crosslinking agent, or a copolymer of a monomer serving as a raw material of the polymer exhibiting hydrophilicity and a crosslinkable monomer It may be prepared by
  • the crosslinking agent or the crosslinking monomer is not particularly limited, and a conventionally known crosslinking agent or crosslinking monomer can be used.
  • As the crosslinking agent and the crosslinking method conventionally known methods can be adopted.
  • the acid gas carrier is a substance that reversibly reacts with the acid gas in the source gas.
  • the acidic gas carrier is present in the hydrophilic resin composition layer containing the hydrophilic resin in the gas separation membrane 2, and reversibly reacts with the acidic gas dissolved in water present in the hydrophilic resin composition layer. , Selectively permeate the acid gas.
  • the acidic gas carrier is preferably at least one carbonate, bicarbonate or hydroxide of an alkali metal selected from the group consisting of Na, K, Rb and Cs, and one or two of these are preferred. The above can be used.
  • the hydrophilic resin composition layer of the gas separation membrane 2 may contain, for example, an acid gas hydration reaction catalyst, a surfactant, and the like as an additive in addition to the above-described hydrophilic resin and acid gas carrier. .
  • the sealing portion is provided to prevent mixing of the source gas and the permeation gas, and can be formed, for example, by the permeation of the sealing material into the permeation side flow passage member 4 and the gas separation membrane 2 and curing. .
  • the sealing portion is generally at the center among the ends located at both ends in a direction parallel to the axis of the central tube 5 of the wound body, and the ends located at both ends in the direction orthogonal to the axis of the central tube 5. It can be provided at the end of the long side of the distance between the tube 5 and the end so as to form a so-called envelope.
  • the sealing part can use the material generally used as an adhesive agent, for example, an epoxy resin etc. can be used.
  • the central pipe 5 is a conduit for collecting the permeated gas that has permeated the gas separation membrane 2 and discharging it from the gas separation membrane element 1.
  • the central tube 5 is preferably a material having heat resistance that can withstand the temperature conditions in which the gas separation device 10 is used, and mechanical strength that can withstand the winding of the laminate.
  • the central pipe 5 has, on its outer peripheral surface, a plurality of holes 30 communicating the flow passage space of the permeation gas formed by the permeation side flow channel member 4 and the hollow space inside the central pipe 5. doing.
  • the separation membrane module M comprises at least one gas separation membrane element 1 in a housing 15.
  • FIG. 3 is a schematic perspective view showing the gas separation membrane element 1 with a partially developed portion.
  • FIG. 4 is a schematic view of a separation membrane module M in which the gas separation membrane element 1 is disposed in the housing 15.
  • the housing 15 can form a space for sealing the source gas flowing in the separation membrane module M.
  • the housing 15 may have, for example, a cylindrical member such as stainless steel, and a closing member for closing both axial ends of the cylindrical member (FIGS. 4A to 4D).
  • the closing member is not particularly limited as long as it can close both axial ends of the cylindrical member, and for example, a flange lid larger than the diameter of the cylindrical member provided with a sealing member such as an O-ring or a gasket (FIG. a) to (d) (see both ends of the separation membrane module M).
  • the housing 15 may have any cylindrical shape such as a cylindrical shape or a square cylindrical shape, but the gas separation membrane element 1 is preferably cylindrical since it is generally cylindrical.
  • the housing 15 has an inlet for raw material gas (portion communicating with the supply side end 31 shown in FIG. 3) and an outlet for permeated gas that has permeated the gas separation membrane 2 provided in the gas separation membrane element 1 (FIG. 3). (Part communicating with the discharge port 32), and an outlet of non-permeate gas which did not permeate the gas separation membrane 2 provided in the gas separation membrane element 1 (part communicating with the discharge side end 33 shown in FIG. 3) You can have Moreover, in order to prevent mixing of the raw material gas supplied to the supply side end 31 and the non-permeated gas which did not permeate through the gas separation membrane 2 provided in the gas separation membrane element 1 inside the housing 15 Partition can be provided.
  • the separation membrane module M may include at least one gas separation membrane element 1 in the housing 15, and preferably includes two or more gas separation membrane elements 1 in the housing 15.
  • the upper limit of the number of gas separation membrane elements 1 provided in the housing 15 is not particularly limited, it is preferably 100 or less in general.
  • 4 (a) shows an example in which one gas separation membrane element 1 is provided in the housing 15, and
  • FIG. 4 (b) shows an example in which two gas separation membrane elements 1 are provided in the housing 15,
  • FIG. 4C shows an example in which four gas separation membrane elements 1 are provided in the housing 15 and
  • FIG. 4D shows an example in which three gas separation membrane elements 1 are provided in the housing 15 There is.
  • the arrangement and number of the gas separation membrane elements 1 disposed in the housing 15 is, for example, an acid gas contained in a permeate gas permeating the gas separation membrane element 1 when the gas separation membrane element 1 is an acid gas separation membrane element It can be selected according to the recovery rate of
  • the gas separation membrane elements 1 When two or more gas separation membrane elements 1 are arranged in the housing 15, the gas separation membrane elements 1 may be arranged in series in the housing 15 (Fig. 4 (b), (c)), the housing 15 They may be arranged in parallel inside (FIG. 4 (d)), or they may be combined.
  • the raw material gases supplied to the respective gas separation membrane elements 1 may be supplied in parallel or may be supplied in series.
  • supplying the raw material gas in parallel means distributing at least the raw material gas and introducing it into a plurality of gas separation membrane elements, and supplying the raw material gas in series means at least from the gas separation membrane element 1 of the former stage It refers to introducing the discharged permeating gas and / or non-permeating gas into the gas separation membrane element 1 in the latter stage.
  • two gas separation membrane elements 1 are arranged in series in the housing 15, and source gases are supplied in parallel to the two gas separation membrane elements 1.
  • the raw material gas is supplied in parallel to the two gas separation membrane elements 1 from the inlet provided in the housing 15.
  • the permeated gas that has permeated the gas separation membrane 2 provided in each gas separation membrane element 1 is discharged from the two outlets for the permeated gas provided in the housing 15 and provided in each gas separation membrane element 1
  • the non-permeate gas that has not permeated the gas separation membrane 2 may be discharged from the non-permeate gas outlet provided in the housing 15.
  • the inlet of the source gas and the outlet of the non-permeate gas provided in the housing 15 may be provided for each gas separation membrane element 1 or may be shared by two gas separation membrane elements 1.
  • one inlet may be supplied with the raw material gas
  • an outlet for the non-permeate gas may be provided for each gas separation membrane element 1, and two outlets may be provided.
  • the raw material gas is supplied
  • An inlet may be provided for each gas separation membrane element 1, two inlets, and one non-permeate gas outlet.
  • the gas separation apparatus 10 includes a housing 11 for blocking external air, and the housing 11 can accommodate a plurality of separation membrane modules M inside.
  • the gas separation device 10 of the present embodiment is to arrange a plurality of separation membrane modules M accommodated in the housing 11 in an integrated manner. Therefore, for example, when it is necessary to perform gas separation processing on a large flow rate of raw material gas, the processing amount of the gas separation processing can be increased by a simple method of increasing the number of stacked separation membrane modules M.
  • the volume of the housing 15 is usually restricted, so that the gas separation can be performed by this method. It is difficult to increase the processing throughput.
  • the thickness (total thickness in the case of a multilayer structure) of the layers constituting the housing 11 is preferably 1.0 m or less, more preferably 0.6 m or less, and 0.3 m or less More preferable.
  • the shape of the housing 11 and the material forming the layers constituting the housing 11 are not particularly limited as long as they can block external air.
  • the shape of the housing 11 may be appropriately selected according to the size and the number of accumulations of the separation membrane module M, and any shape such as a rectangular solid shape, a cubic shape, or a cylindrical shape may be used. From the point of view, it is preferable to have a rectangular or cubic shape.
  • the material which can intercept the heat medium in case 11 from the open air can be used, for example, resin, tempered glass, ceramics, metal, wood, etc. are used. be able to.
  • the layer constituting the housing 11 preferably has a thermal resistance value of 0.1 m 2 ⁇ K / W or more, more preferably 1 m 2 ⁇ K / W or more, and usually 1,000 m 2 ⁇ K / W or less It is.
  • the thickness [m] of the layer constituting the casing 11 is the thermal resistance value of the layers constituting the casing 11.
  • the thermal conductivity is a value measured in accordance with JIS A 1412-2.
  • casing 11 at the time of thermal conductivity measurement is 23 +/- 1 degreeC.
  • a heat insulating material may be used.
  • the material which can be used as the heat insulating material preferably has a thermal conductivity of 1 W / (m ⁇ K) or less, more preferably 0.1 W / (m ⁇ K) or less, and usually 0.001 W / m. It is a value exceeding (m ⁇ K).
  • Specific examples of the heat insulating material include fiber aggregates made of natural fibers, synthetic fibers, mineral fibers (rock wool), glass fibers, etc., foams, non-woven fabrics, inorganic porous heat insulating materials, etc. .
  • casing 11 may be formed with the above-mentioned heat insulation material, and may cover the layer formed with materials other than the above-mentioned heat insulation material by the above-mentioned heat insulation material.
  • the case 11 has a multilayer structure, the case 11 is a laminate in which a plurality of layers formed of materials other than the above-described heat insulating material are laminated, and a plurality of layers formed of the above-described heat insulating material although it may be formed using at least one of a body, and a laminate formed by combining a layer formed of a material other than the above-described heat insulating material and a layer formed of the above-described heat insulating material, Preferably, at least one layer is a laminate formed of a heat insulating material.
  • a layer for preventing water from entering the inside of the layers constituting the housing 11 at the time of rainfall or snowfall may be included to ensure the desired strength.
  • a columnar or plate-shaped structure may be included as a material for maintaining the shape of the housing
  • casing 11 a columnar or plate-shaped structure may be included as a material for maintaining the shape of the housing
  • casing 11 a columnar or plate-shaped structure may be included.
  • the heat source unit 13 for adjusting the temperature of the heat medium in the housing 11 may be installed on the floor surface, the side wall surface, the ceiling surface, and the like of the housing 11.
  • the installation surface such as the floor surface, the side wall surface, and the ceiling surface on which the heat source unit 13 is installed in the housing 11 be formed of a laminate formed of different materials.
  • a metal layer having a large thermal conductivity is provided on the side in contact with the heat source portion 13, and heat conduction is performed on the side opposite to the side in contact with the heat source portion 13 of this metal layer, for example
  • it is a laminate having at least one layer of a material having a low ratio.
  • a metal material which makes a metal layer with a large thermal conductivity copper, aluminum, iron, stainless steel etc. can be mentioned, for example.
  • the housing 11 can be formed of a three-layered laminate in which three different materials are combined.
  • a laminate an aluminum panel, rock wool (for example, MG board 080 (manufactured by NICHIAS CORPORATION), etc.), and a plated steel plate may be laminated in this order. It can be disposed on the inner surface (the surface on the side in contact with the internal space of the housing 11).
  • a tress pipe made of, for example, copper, which is a heat source unit 13 described later The heat transfer to the heat medium (which will be described later) filling the internal space of the housing 11 can be efficiently performed.
  • the housing 11 can form an enclosed space.
  • the case 11 is provided with a through hole for arranging piping (the raw material gas flow pipe 17, the permeate gas flow pipe 18, the non-permeate gas flow pipe 19), etc.
  • a heat insulating material or a sealant is applied, filled, or affixed to a joint portion between the housing 11 and the pipe or a joint portion between a plurality of panels forming the housing 11, and the inside of the housing 11 It is preferable to suppress intrusion of external air into the space and leakage of the heat medium in the housing 11 to the outside of the housing 11.
  • the internal space of the housing 11 is filled with a heat medium, and this heat medium is used to maintain the temperature of the gas flowing in the separation membrane module M.
  • the heat medium in the housing 11 is preferably heated or cooled by the heat source unit 13 as described later.
  • the heat medium in the housing 11 is a fluid, and the heat medium is a gas such as air, nitrogen, helium, water vapor, carbon dioxide, an organic heat medium, or a liquid such as water or an organic medium. Although it may be used, it is preferable to use a gas, and it is more preferable to use air.
  • the separation membrane module M can be accumulated in the horizontal direction and the vertical direction.
  • the separation membrane module M is not provided to be grounded on the floor in the housing 11, but is provided by being held by the holding frame 12 or the like so that a space is formed between the separation membrane module M and the floor of the housing 11. Is preferred. Although details are omitted in FIG. 1, it is preferable that the holding frame 12 have a structure capable of supporting and fixing each separation membrane module M.
  • connection is provided in the housing 15 with the separation membrane module M adjacent in at least one of the horizontal direction, the vertical direction and the oblique direction. It is preferable to connect and fix each other at parts.
  • a material that suppresses heat conduction or heat transfer may be provided, and the holding frame 12 may be covered with a material that suppresses heat conduction or heat transfer.
  • a material which suppresses heat conduction or heat transfer for example, a mixed material of glass fiber and resin (for example, RESICAL K (manufactured by NICHIAS CORPORATION) or the like) can be used.
  • horizontal separation membrane module group five separation membrane modules M installed in the horizontal direction (hereinafter sometimes referred to as “horizontal separation membrane module group”) are stacked in five stages in the vertical direction.
  • An example of arrangement is shown.
  • the number of separation membrane modules M arranged in the horizontal direction and the number of stages of separation membrane module groups in the horizontal direction are not limited thereto, and the size of the inner space of the housing 11 and the size of the separation membrane modules M It can be selected accordingly.
  • the separation membrane module M From the point of integration efficiency of the separation membrane module M, it is preferable to integrate as many separation membrane modules M as possible in the housing 11 to reduce the heat dissipation area of the housing 11 (the area of the outer surface of the housing) From the viewpoint of heat retention efficiency in the housing 11, it is preferable that the housing 11 have an internal space as small as possible within the range in which the separation membrane module M to be accumulated can be accommodated. For example, when using a separation membrane module M having a diameter of 5 to 50 cm and a length of 0.5 to 5 m, it is preferable to provide 2 to 20 separation membrane modules M in the horizontal direction, and to have 2 to 20 stages in the vertical direction Is preferred.
  • the arrangement of the separation membrane modules M in the separation membrane module group in the horizontal direction is not particularly limited, but it is preferable that they be disposed in parallel with each other in order to increase the integration efficiency.
  • FIG. 1 shows an example in which one separation membrane module M is disposed in the axial direction of the separation membrane module M, two or more separation membrane modules M are connected in series in the axial direction of the separation membrane module M. It may be located at Further, FIG. 1 shows an example in which the separation membrane module M is disposed so that the axial direction of the separation membrane module M is parallel in both the horizontal direction and the vertical direction.
  • the axial directions of the separation membrane modules in the direction may be parallel to one another or may cross one another. Furthermore, as shown in FIG.
  • the separation membrane modules M may be arranged in a staggered manner.
  • Necessary piping which will be described later can be arranged, and separation membrane module M arranged in housing 11 can be performed in a range where maintenance of the separation membrane module M and piping connected thereto can be performed. It is preferable to set the distance between the separation membrane modules M small as long as possible. Thereby, the number of separation membrane modules M in the housing 11 can be increased and arranged as compared with the case where the distance between the separation membrane modules M is increased. Further, the arrangement of the separation membrane module M in the housing 11 is more preferably set so that the convection of the heat medium in the housing 11 is effectively generated.
  • the gas separation membrane element 1 in the separation membrane module M housed in the housing 11 is replaced at an appropriate timing according to the service life and the like. Therefore, the separation membrane module M itself may be detachably provided in the housing 11 so that the separation membrane module M can be replaced. Alternatively, the gas separation membrane element 1 in the housing 15 of the separation membrane module M may be replaced. The housing 15 may be removably mounted within the housing 11 or may be fixedly mounted. By replacing the lightweight gas separation membrane element 1 compared to the separation membrane module M, the burden of the replacement work of the gas separation membrane element 1 can be suppressed.
  • the arrangement of the separation membrane module M in the case 11 or the case 11 can be reduced so that the burden of replacement work can be reduced. It is preferable to set the shape of.
  • the housing 15 of the separation membrane module M comprises a cylindrical member and a closing member for closing both axial ends of the cylindrical member
  • the closing member of the housing 15 is removed to make the gas separation membrane element 1 a housing 15
  • the gas separation membrane element 1 may be attached and detached by inserting and removing in the axial direction of the cylindrical member.
  • only a part of the surface of the casing 11 that intersects with the axial direction of the cylindrical member may be removable so that the gas separation membrane element 1 can be inserted and removed in the axial direction.
  • a part of the surface removed from the housing 11 may be removed as a single panel, or may be split into two or more panels and removed in consideration of the ease of attachment and removal and transportation.
  • the external volume efficiency of the separation membrane module M accumulated in the housing 11 is 50% or less Is preferable, and 25% or less is more preferable.
  • the outer volume of the separation membrane module M is the outer volume of the body portion of the housing 15 which forms a space for disposing the gas separation membrane element 1, and the housing 15 is an axis of the tubular member and the tubular member.
  • the closing member is included at both ends of the direction, it is the outer volume of the tubular member.
  • the gas separation apparatus 10 can have a heat source unit 13 for adjusting the temperature of the internal space of the housing 11.
  • the heat source unit 13 has a heating unit for heating the heat medium of the housing 11, a cooling unit for cooling the heat medium of the housing 11, and a function of heating and cooling the heat medium of the housing 11.
  • a heating and cooling unit can also be mentioned.
  • the heat source unit 13 By providing the heat source unit 13, the heat medium that fills the internal space of the casing 11 is heated or cooled, and the housing 15 of the separation membrane module M disposed in the casing 11 or the gas separation membrane in the separation membrane module M The gas flowing through the element 1 and the separation membrane module M is heated or cooled to the temperature required for performing the gas separation process, and the gas flowing through the separation membrane module M during the gas separation process is intended Temperature can be maintained.
  • either one of the heating unit and the cooling unit may be provided as the heat source unit 13 in the housing 11, both the heating unit and the cooling unit can be used to heat and cool the heat medium in the housing 11.
  • the heating and cooling unit may be provided.
  • the heat source unit 13 is provided on the floor surface in the housing 11 in the gas separation device 10 illustrated in FIG. 1, an example in which the heat source unit 13 is provided on the floor surface in the housing 11 is illustrated.
  • the heat source unit 13 may be installed at any position inside the housing 11, and in addition to the floor surface shown in FIG. 1, on the side wall surface or ceiling surface of the housing 11, between adjacent separation membrane modules M It may be provided in the space between the floor surface, side wall surface or ceiling surface of the housing 11 and the separation membrane module M closest to these surfaces, or they may be combined arbitrarily.
  • the heat source unit 13 can be provided, for example, on the floor surface and the side wall surface in the housing 11.
  • the heat source unit 13 includes the outer wall surface of the housing 15 of the separation membrane module M and piping (raw material gas distribution piping 17, It is preferable to provide so as not to be in direct contact with the outer wall surface of the permeation gas circulation pipe 18 and the nonpermeation gas circulation pipe 19).
  • the heat source part 13 may be installed in the exterior of the housing 11, It may be provided both inside and outside the body 11. However, from the viewpoint of the amount of energy required to adjust the temperature of the heat medium in the housing 11, it is preferable to provide the inside of the housing 11.
  • the heat source unit 13 is provided between the separation membrane modules M adjacent to each other, the degree of integration of the separation membrane modules M may be reduced, and the size of the casing 11 may be increased, and the size of the gas separation apparatus 10 may be increased. Therefore, it is preferable to provide the heat source unit 13 on the floor surface, the side wall surface, and the ceiling surface of the housing 11 to make the gas separation apparatus 10 compact.
  • the heat source unit 13 is not particularly limited as long as it can adjust the gas flowing in the separation membrane module M to a target temperature.
  • the temperature of the heat medium in the housing 11 is usually maintained at 0 to 150 ° C. It is preferable to select the type, heat transfer area, arrangement and the like of the portion 13. Moreover, it is preferable to also select the heat medium in the housing
  • the heat source unit 13 When the heat source unit 13 is installed inside the housing 11, if, for example, a jacket heater, tress pipe or fin tube, resistance heating element, induction heating device, microwave irradiation, thermo cooler, etc., is used as the heat source unit 13. Well, they can be used alone or in combination.
  • the heat source unit 13 When the heat source unit 13 is installed outside the housing 11, for example, air adjusted to a predetermined temperature by a heat exchanger installed outside the housing 11, steam generated by a steam generator or the like, etc.
  • the heat medium is supplied to the inside of the case 11 using a blower or the like.
  • the heat medium in the internal space of the case 11 is supplied to the heat exchanger installed outside the case 11 using a blower or the like to obtain a predetermined temperature
  • the heat medium that has been adjusted and temperature-adjusted may be supplied to the housing 11 to circulate the heat medium in the housing 11 or the like, or these may be performed alone or in combination.
  • a medium to be circulated through the jacket heater, the tress pipe, the fin tube, the heat exchanger, etc. a liquid such as water or oil, or a gas such as water vapor or heated air can be used.
  • a process gas in the pretreatment and post-treatment steps of the source gas and / or the permeate gas and / or the non-permeate gas may be used, and the process gas as a heat source for adjusting the temperature of the medium,
  • the waste heat of the exhaust gas generated may be used, or the waste heat of the process gas in the pre-treatment and post-treatment steps may be used.
  • a tress pipe as the heat source unit 13
  • a plurality of tress pipes are connected to extend the tress pipe
  • fluid flowing in the tress pipe may leak. Therefore, it is preferable to select the length of the tress piping and the arrangement of the tress piping so as to reduce the number of connection portions of the tress piping as much as possible.
  • the tress pipes are preferably arranged such that the distance between adjacent tress pipes is 0.05 m or more and 0.3 m or less, for example, 0.1 m, and the tress pipes are preferably arranged on the same plane.
  • the tress piping is preferably made of copper having a high thermal conductivity, and the inner diameter is 6 mm or more and the thickness is preferably 2 mm or more.
  • the inner diameter can be 10 mm and the thickness 2 mm.
  • the steam supply port is a position where the condensed water is discharged by its own weight It is preferable to provide the Further, in order to discharge the condensed water without reducing the pressure in the tress piping, it is preferable to provide a steam trap at the outlet of the condensed water.
  • the heat source unit 13 be provided so as to be able to heat or cool by suppressing temperature unevenness of the heat medium in the case 11, but in order to reduce temperature unevenness in the case 11, the heat medium in the case 11 You may provide the fan etc. for making it flow.
  • the heat source portion 13 is provided on the floor surface and the side wall surface of the housing 11. It is preferable to provide along the line.
  • the gas separation apparatus 10 shown in FIG. 1 can be provided with a pipe for supplying a raw material gas to the separation membrane module M and a pipe for discharging a permeated gas and a non-permeate gas discharged from the separation membrane module M.
  • the gas separation apparatus 10 can have a source gas flow pipe 17, a permeate gas flow pipe (exhaust gas flow pipe) 18, and a non-permeate gas flow pipe (exhaust gas flow pipe) 19. These pipes are disposed, for example, through the lower part (floor side) of the housing 11 and inside and outside the housing 11. Note that, in FIG. 1, with respect to the branching unit 20 and the collecting unit 21 described later, only a part of the branching units and the collecting unit existing in the drawing are denoted by reference numerals for convenience of drawing.
  • the raw material gas flow pipe 17 can be used as a pipe for supplying the raw material gas from the outside of the housing 11 to the separation membrane module M housed inside the housing 11.
  • the raw material gas flow pipe 17 distributes and supplies the raw material gas to all of the separation membrane modules M in the housing 11 from one end (right side in FIG. 1) of the separation membrane module M in the axial direction.
  • the pipe for supplying can be provided with a branched portion 20.
  • the case where a part of the branch portion 20 of the raw material gas flow piping 17 is provided outside the housing 11 is shown, but as shown in FIG.
  • all of the branch portions 20 of the pipe 17 are provided inside the housing 11.
  • the connection part of the raw material gas distribution piping 17 and each separation membrane module M may be provided in the exterior of the housing
  • the bifurcated portion 20 and the connecting portion have a large undulation in the shape of the outer surface due to the presence of a flange or the like, and it is difficult to directly cover the heat source portion, which tends to be a cool spot or a hot spot.
  • the temperature of the gas flowing in the separation membrane module M fluctuates. It is preferable to suppress the occurrence of unevenness and unevenness.
  • the permeation gas flow piping 18 can be used as a piping for discharging the permeation gas from the separation membrane module M housed inside the housing 11 to the outside of the housing 11.
  • the permeate gas flow pipe 18 permeates the gas separation membrane 2 of the gas separation membrane element 1 of the raw material gas from the other axial end (left side in FIG. 1) of all the separation membrane modules M in the housing 11
  • it can have the collection part 21 which the piping which discharge
  • the gas separation apparatus 10 shown in FIG. 1 a case where a part of the collection part of the permeation gas circulation piping 18 is provided outside the casing 11 is shown. However, as shown in FIG. It is preferable to provide all 18 collecting parts 21 inside the case 11.
  • the connection between the permeation gas flow pipe 18 and each separation membrane module M may be provided outside the housing 11 but is preferably provided in the housing 11 as shown in FIG. Due to the presence of the flange or the like, the congregation portion 21 and the connection portion have a large undulation in the shape of the outer surface, and it is difficult to directly cover the heat source portion, and a cool spot or a hot spot is likely to occur.
  • the non-permeate gas flow piping 19 can be used as a pipe for discharging non-permeate gas from the separation membrane module M housed inside the housing 11 to the outside of the housing 11.
  • the non-permeate gas flow piping 19 can collect and discharge non-permeate gas that has not permeated the gas separation membrane 2 of the gas separation membrane element 1 among all the separation membrane modules M in the housing 11 among the raw material gases.
  • the gas separation apparatus 10 shown in FIG. 1 a case where a part of the collection part 21 of the non-permeate gas flow piping 19 is provided outside the housing 11 is shown, but as shown in FIG. It is preferable to provide all of the collecting portion 21 of the gas flow piping 19 inside the housing 11.
  • the connection between the non-permeate gas flow pipe 19 and each separation membrane module M may be provided outside the housing 11, but is preferably provided in the housing 11 as shown in FIG. Due to the presence of the flange or the like, the congregation portion 21 and the connection portion have a large undulation in the shape of the outer surface, and it is difficult to directly cover the heat source portion, and a cool spot or a hot spot is likely to occur.
  • the gas separation membrane 2 of the separation membrane module M is not permeated by arranging the collecting portion 21 and the connection portion in the casing 11 and heating or cooling the separation membrane module M together with the separation membrane module M in the casing 11 It is preferable to suppress the occurrence of fluctuations or unevenness in the temperature of the non-permeate gas.
  • the water vapor is transmitted to the gas flowing in the above piping (the raw material gas flow piping 17, the permeate gas flow piping 18 and the non-permeate gas flow piping 19).
  • the condensable component such as is included, the condensation of the condensable component can be suppressed.
  • the above-mentioned piping may have a condensate discharge part for discharging the condensate which the condensable ingredient condensed.
  • the condensate discharge part is installed at a position lower than the bottom surface of the lowermost separation membrane module M in the housing 11, and the condensate generated in the above piping is discharged to the condensate discharge part by its own weight It is preferable that the above-mentioned piping be provided with a slope. In the case where the condensate draining portion is not provided, the above-mentioned piping preferably penetrates the casing 11 at a position lower than the bottom surface of the lowermost separation membrane module M in the casing 11. In this case, it is preferable to provide a condensate discharge unit outside the gas separation device 10. The condensed water discharged from the condensate discharge part is preferably discharged to the outside continuously or intermittently.
  • the number and arrangement of the raw material gas distribution piping 17, the permeation gas distribution piping 18 and the non-permeation gas distribution piping 19 are the arrangement and the number of the separation membrane module M, and the arrangement and the number of the gas separation membrane element 1 provided in the separation membrane module M It may be selected according to Further, in the gas separation apparatus 10 shown in FIG. 1, one each of the raw material gas flow pipe 17, the permeated gas flow pipe 18 and the non-permeate gas flow pipe 19 is provided, and each pipe is all separation membrane modules in the housing 11.
  • the separation membrane modules M in the housing 11 are divided into groups, and the raw material gas distribution piping 17, the permeation gas distribution piping 18, and the non-permeation gas distribution piping 19 are divided into groups. A plurality of each may be provided.
  • pipes (the source gas flow pipe 17, the permeate gas flow pipe 18, and the non-permeate gas) that supply or discharge the gas in parallel to the plurality of separation membrane modules M accumulated in the housing 11
  • the flow piping 19 you may have piping other than these.
  • piping may be provided to supply the source gas in series to the plurality of separation membrane modules M accumulated in the housing 11. That is, a pipe may be provided to supply the permeable gas and / or the non-permeable gas discharged from the separation membrane module M in the housing 11 to another separation membrane module M in the housing 11.
  • FIG. 5 is a schematic perspective view with a partially cut away portion showing another example of the gas separation apparatus.
  • the gas separation device 10a shown in FIG. 5 is different from the gas separation device 10 shown in FIG. 1 in the structure of piping for supplying or discharging a gas in parallel to a plurality of separation membrane modules Ma accumulated in the housing 11. There is. Further, in the gas separation device 10a, two gas separation membrane elements 1 are arranged in series in the housing 15 of the separation membrane module Ma in the housing 11, as shown in FIG. 4 (b).
  • all of the branch parts 20a of the raw material gas distribution piping 17a, all of the collection parts 21a and 21b of the permeation gas distribution piping 18a and 18b, and the collection part 21a of the nonpermeate gas distribution piping 19a and 19b. , 21b are also arranged inside the housing 11, this is different from the gas separation device 10 shown in FIG.
  • FIG. 5 for the branching unit 20 a and the collecting units 21 a and 21 b, reference numerals are given only to some branching units and collecting units existing in the drawing for the convenience of drawing.
  • the source gas flow piping 17a is provided at the axial center of the separation membrane module Ma. Is provided. Further, permeable gas flow pipes 18a and 18b and non-permeable gas flow pipes 19a and 19b are provided at both axial ends of the separation membrane module Ma.
  • the source gas flow pipe 17a has a branch portion 20a, and the permeation gas flow pipes 18a and 18b and the non-permeate gas flow pipes 19a and 19b have a collecting portion 21a and 21b, respectively.
  • the description is the same as that of the reference numeral 18 and the non-permeate gas flow pipe 19.
  • the source gas flow piping 17a, the permeation gas flow pipings 18a and 18b, and the non-permeation gas flow piping 19a and 19b are disposed inside and outside the housing 11 so as to penetrate the lower portion (floor side) of the housing 11. The same applies to the description of the source gas flow pipe 17, the permeate gas flow pipe 18, and the non-permeate gas flow pipe 19.
  • all branch portions 20a of the raw material gas flow piping 17a, all collecting portions 21a and 21b of the permeation gas flow pipings 18a and 18b, and all collecting portions 21a of the non-permeation gas flow piping 19a and 19b 21 is different from the gas separation device 10 shown in FIG. 1 in that 21 b is provided inside the housing 11. Therefore, in the gas separation device 10a, all of the branch portions 20a, the aggregation portions 21a and 21b, and the connection portions described above are disposed in the housing 11, and heating or cooling is performed together with the separation membrane module M in the housing 11. By doing this, it is possible to further suppress the occurrence of fluctuation or unevenness in the temperature of the gas flowing through the gas separation membrane 2 of the separation membrane module M, as compared to the case where these are disposed outside the housing 11 .
  • the source gas is supplied from the source gas flow pipe 17a in parallel to the two gas separation membrane elements 1 in each separation membrane module Ma.
  • the permeated gas that has permeated the gas separation membranes 2 of the two gas separation membrane elements 1 in each separation membrane module Ma is discharged through the permeated gas flow pipes 18a and 18b, and the non-permeated gas that has not permeated the gas separation membrane 2 And the non-permeate gas flow piping 19a and 19b.
  • the gas separation device 10 may have a pressure adjustment unit.
  • the pressure adjustment unit can pressurize or depressurize the inside of the housing 11 when the heat medium that fills the inside of the housing 11 is water vapor. Thereby, the temperature of the water vapor which is a heat medium in the housing 11 can be adjusted.
  • the heat medium includes a condensable component such as water vapor
  • the condensed water discharged from the condensate discharge part is preferably discharged to the outside continuously or intermittently.
  • the gas separation device 10 may have a temperature measurement unit.
  • the temperature measurement unit functions in conjunction with the above-described heat source unit 13 in order to adjust the amount of heating and the amount of cooling provided to the heat medium in the housing 11.
  • the temperature measurement unit includes the heat medium in the housing 11, the gas in the separation membrane module M, the gas in the piping connected to the separation membrane module M, the inside or / and the surface of the layer forming the housing 11, the housing 11 at any position so that the temperature of at least one of the surface of the pipe provided inside 11, the surface of the housing 15 of the separation membrane module M, and the outside air of the outside of the housing 11 can be measured It can be installed and may be installed at one or more positions.
  • the temperature measurement unit is preferably installed at a position sufficiently away from the heat source unit 13 so as not to be directly affected by the temperature change of the heat source unit 13 .
  • the temperature measurement unit for measuring the temperature in the housing 11 includes, for example, the separation membrane module M and the housing at two places in the internal space near the central part of the floor surface of the housing 11 and the central part of the ceiling surface. It can be provided so as not to touch the body 11. Further, the temperature measurement unit for measuring the temperature of the raw material gas may be, for example, a part of the raw material gas distribution pipe 17 which passes through the housing 11 and the separation membrane module M in the housing 11. It can be provided at two places in the piping near the connection part.
  • the gas separation apparatus may have an initial temperature adjusting unit separately from the heat source unit 13.
  • the initial temperature adjustment unit is a gas flowing through the housing 15 of the separation membrane module M disposed in the housing 11 and the gas separation membrane element 1 in the separation membrane module M and the separation membrane module M before the gas separation processing starts. Etc. are adjusted to the temperature required when performing the gas separation process.
  • Etc. are adjusted to the temperature required when performing the gas separation process.
  • the initial temperature control unit may be the same as the heat source unit 13 described above, it is preferable to select one that does not increase the size of the housing 11.
  • a tress pipe installed on the outer wall surface of the separation membrane module M can be used as the initial temperature control unit.
  • the gas separation method of the present embodiment is A gas separation method using the above gas separation apparatus, comprising Adjusting the temperature of the heat medium that fills the casing 11 to a predetermined temperature using the heat source unit 13; Supplying a source gas to the separation membrane module M to perform a gas separation process.
  • the temperature adjustment step includes at least one of the step of heating the heat medium in the internal space of the housing 11 and the step of cooling the heat medium in the internal space of the housing 11, and may include both steps. Good.
  • the separation membrane module M including one or more gas separation membrane elements 1 in the housing 15 is accommodated in the housing 11 before the gas separation processing is started, and then the heat source unit 13 It is preferable to heat or cool the heat medium in the internal space of the body 11 to maintain the heat medium in the housing 11 at a target temperature. After the inside of the housing 11 reaches the target temperature and the temperature of the heat medium of the housing 11 becomes steady, the source gas containing CO 2 and water vapor is supplied to the source gas flow piping 17 for gas separation processing Can be started.
  • the temperature of the raw material gas supplied to the raw material gas distribution pipe 17 is controlled by a humidity control device that performs humidification or dehumidification selected from the group consisting of a heat exchanger, a gas-liquid separator, a compressor, a water addition device, a decompressor, etc. And humidity control are preferably performed.
  • the raw material gas supplied to the raw material gas distribution pipe 17 is distributed and supplied to the separation membrane modules M contained in the housing 11.
  • the supply side flow path member 3 of the gas separation membrane element 1 is continuously supplied from the supply side end 31 shown in FIG. 3 (arrow a in FIG. 3).
  • CO 2 contained in the flowing source gas passes through the gas separation membrane 2.
  • the permeated gas that has permeated the gas separation membrane 2 flows in the permeation side flow path member 4 and is supplied from the hole 30 to the central pipe 5.
  • the gas is continuously collected via an outlet 32 connected to the outlet side of the central pipe 5 and provided in the housing 15 (arrow b in FIG. 3), and supplied to the permeate gas flow piping 18.
  • the non-permeate gas which has not permeated the gas separation membrane 2 is continuously discharged from the discharge side end 33 of the separation membrane module M (arrow c in FIG. 3) and supplied to the non-permeate gas flow piping 19 .
  • CO 2 can be separated from the source gas.
  • the internal space of the housing 11 is shielded from the outside air outside the housing 11.
  • the medium can be efficiently heated or cooled to maintain the desired temperature.
  • a fixing portion for fixing the separation membrane modules M to the holding frame 12 for stacking, a connection portion for connecting the separation membrane modules M or each other and the piping with the separation membrane modules M, etc. May be provided.
  • a fixing portion and a connecting portion which are considered to be difficult to cover directly with a heat source such as a jacket heater are also provided in the housing 11.
  • the fixing part and the connection part attached to the separation membrane module M can be kept warm by the heat medium in the housing 11, so It is possible to suppress the occurrence of fluctuations or unevenness in the temperature of the gas flowing in the separation membrane module M by suppressing hot spots or cool spots generated in the membrane module M or the piping.
  • the separation membrane modules M integrated by the heat medium in the casing 11 In order to keep warm, it is possible to carry out gas separation processing of a large amount of raw material gas while suppressing hot spots and cool spots generated in each separation membrane module M and piping.
  • the permeation performance tends to be able to be improved.
  • the permeation performance tends to be able to be improved as the humidity of the raw material gas is higher.
  • the humidity of the source gas is determined by the balance between the amount of water vapor of the source gas and the temperature. Therefore, it is preferable to manage the temperature of the source gas accurately. As described above, by suppressing the hot spots and the cool spots generated in the separation membrane module M and the piping, it can be expected to suppress the occurrence of fluctuations and unevenness in the temperature of the gas flowing in the separation membrane module M. It can be expected that the gas separation performance can be stabilized.
  • Water vapor may condense in the area. Condensed water produced by condensation of the water vapor may reduce the membrane performance of the gas separation membrane element 1 and make it difficult to maintain stable gas separation performance.
  • the entire separation membrane module M accumulated in the housing 11 can be kept warm including the fixing portion and the connection portion, hot spots generated in the separation membrane module M and piping And cool spots can be suppressed to suppress fluctuations and unevenness in the temperature of the gas flowing in the separation membrane module M.
  • the gas separation device 10 of the present embodiment can also be expected to have an effect of improving energy efficiency particularly when the separation membrane modules M are accumulated at high density.
  • the heat source unit such as a heat jacket is provided on the outer wall surface of the separation membrane module M to integrate the separation membrane module M and the heat source unit and individually heat or cool the separation membrane module M
  • the separation membrane modules M can be accumulated and provided in the housing 11, and the heat medium in the housing 11 whose temperature is adjusted by the heat source unit 13.
  • the amount of heat release depends on the area of the outer surface of the housing 11. Therefore, when the separation membrane modules are integrated at a high density to such an extent that the area of the outer surface of the case 11 can be made smaller than the sum of the surface areas of the separation membrane modules M accumulated in the case 11 The energy efficiency can be enhanced by suppressing the energy required to maintain the temperature of the gas flowing in the separation membrane module M.
  • the conditions used for the calculation are as follows.
  • the outer surfaces of the separation membrane module, the housing, and the pipe are covered with a composite material including a heat insulating material, the overall heat transfer as a composite material of the examples and the comparative examples is easy to compare.
  • Composite materials with the same coefficient and thickness are applied.
  • -Separation membrane module M3 Tubular member: 23 cm in diameter, 5.5 m in length, stainless steel cylinder having a thickness of 0.6 cm
  • Closure member stainless steel plate having a diameter of 38 cm, a thickness of 4.1 cm (both ends of the tubular member)
  • -Separation membrane module M4 The separation membrane module is provided with a jacket so as to cover the outer surface of the tubular member, and the outer surface of the jacket and the closing member is covered with the composite material including the heat insulating material, except for the separation membrane module M1 and It is the same.
  • the diameters of the cylindrical member and the closing member become 1.5 times those of the separation membrane module M1.
  • Surface area 5.37 m 2 (the outer surface of the composite covering the outer surface of the jacket and the closure member)
  • Overall heat transfer coefficient of the composite material covering the outer surface of the jacket and the closing member 0.44 W / (m 2 ⁇ K)
  • Thickness of composite material covering outer surface of jacket and closing member 21 cm -Separation membrane module M5:
  • the separation membrane module is provided with a jacket so as to cover the outer surface of the cylindrical member, and the outer surface of the jacket and the closure member is covered with the composite material including a heat insulating material, except for the separation membrane module M2 and It is the same.
  • Integration form of separation membrane module Integration form (1)
  • Raw material gas distribution piping Diameter 11.40 cm, length 0.83 m 6.00 cm in diameter, 0.67 m in length
  • Permeable gas distribution piping diameter 11.40 cm, length 0.83 m 6.00 cm in diameter, 0.67 m in length
  • Non-permeate gas flow piping diameter 11.40 cm, length 0.83 m 6.00 cm in diameter, 0.67 m in length
  • Surface area 1.27 m 2 (outside surface area of all pipes) ⁇ Piping 2-
  • a jacket is provided to cover the outer surface of the pipe, and the outer surface of the jacket is the same as the pipe 1- (1) except that the outer surface is covered with a composite material including a heat insulating material.
  • the diameter of the pipe is 1.5 times that of the pipe 1- (1).
  • Integration form of separation membrane module Integration form (2)
  • a jacket is provided to cover the outer surface of the pipe, and the outer surface of the jacket is the same as the pipe 1-
  • the heat medium for maintaining the temperature of the gas flowing in the separation membrane module M and in the piping is air, and the separation membrane modules M use the holding frame without being in contact with each other. It was in the form of being accumulated without
  • the internal space of the housing is filled with air, and the heat source is provided in the housing, and the temperature of the air filling the internal space of the housing compensates for the amount of heat released from the housing.
  • Heating at the heat source unit is performed so as to be the same as the temperature of the source gas. In addition, the temperature in the case was assumed to be uniform throughout.
  • the outer volume of the separation membrane module was the outer volume of the tubular member.

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Abstract

ガス分離装置は、ハウジング内に少なくとも1つのガス分離膜エレメントを備えた分離膜モジュールと、外気を遮断するための筐体と、筐体内を満たす熱媒体の温度を調整するための熱源部とを備える。筐体は、その内部に分離膜モジュールを少なくとも2基以上収容している。

Description

ガス分離装置及びガス分離方法
 本発明は、ガス分離装置及びガス分離方法に関する。
 液体や気体等の原料流体から特定成分を分離するために、特定成分を選択的に透過する分離フィルタをハウジング内に装着した分離膜モジュールを用いることが知られている(例えば、特開2009-39654号公報(特許文献1)、特開2015-208714号公報(特許文献2)、特開2002-282640号公報(特許文献3)、特開平7-80252号公報(特許文献4))。分離膜モジュールでは、運転時や運転開始時、運転停止時に分離フィルタの加温又は冷却を行うことがある。
 例えば、特許文献1及び2には、周囲に加熱手段を設けた分離膜エレメントを、ハウジング内に複数配置した分離膜モジュールが記載されている。特許文献3には、ハウジング内にガス分離フィルタを装着したガス分離モジュールが記載されており、ハウジングの外周部又は内部に加熱源を設けて、ガス分離フィルタを加温することが記載されている。また、特許文献4には、浸透気化膜に接する液を冷却するための冷却ジャケットを設けた膜モジュールが記載されている。
特開2009-39654号公報 特開2015-208714号公報 特開2002-282640号公報 特開平7-80252号公報
 本発明は、分離膜モジュール内を流通するガスの温度を所定の温度に維持するために要するエネルギー量の低減が可能なガス分離装置及びガス分離方法を提供する。
 〔1〕 ハウジング内に少なくとも1つのガス分離膜エレメントを備えた分離膜モジュールと、
 外気を遮断するための筐体と、
 前記筐体の内部を満たす熱媒体の温度を調整するための熱源部と、を有し、
 前記筐体は、その内部に前記分離膜モジュールを少なくとも2基以上収容している、ガス分離装置。
 〔2〕 前記熱源部は、前記筐体の内部及び前記筐体の外部のうちの少なくとも一方に設けられている、〔1〕に記載のガス分離装置。
 〔3〕 前記筐体を構成する層は、少なくとも熱抵抗値が0.1m・K/W以上である、〔1〕又は〔2〕に記載のガス分離装置。
 〔4〕 前記筐体を構成する層のうち少なくとも1つの層をなす材料は、少なくとも熱伝導率が1W/(m・K)以下である、〔1〕~〔3〕のいずれかに記載のガス分離装置。
 〔5〕 前記分離膜モジュールは、前記ハウジング内に2基以上のガス分離膜エレメントを備える、〔1〕~〔4〕のいずれかに記載のガス分離装置。
 〔6〕さらに、前記分離膜モジュールに原料ガスを供給するための原料ガス流通配管と、前記分離膜モジュールから排出ガスを排出するための排出ガス流通配管とを備える、〔1〕~〔5〕のいずれかに記載のガス分離装置。
 〔7〕 前記原料ガス流通配管は、前記分離膜モジュールのそれぞれに前記原料ガスを分配して供給するための分岐部を有し、
 前記排出ガス流通配管は、前記分離膜モジュールのそれぞれが排出した前記排出ガスを集約して排出するための集合部を有し、
 前記分岐部及び前記集合部のうちの少なくとも一方は、前記筐体の内部に設けられている、〔6〕に記載のガス分離装置。
 〔8〕 前記ガス分離膜エレメントに供給される原料ガスは、少なくとも水蒸気を含む、〔1〕~〔7〕のいずれかに記載のガス分離装置。
 〔9〕 前記ガス分離膜エレメントは、親水性樹脂組成物層を備えるガス分離膜を有する、〔1〕~〔8〕のいずれかに記載のガス分離装置。
 〔10〕 前記親水性樹脂組成物層は、親水性樹脂、及び、酸性ガスと可逆的に反応する物質を含む、〔9〕に記載のガス分離装置。
 〔11〕 前記ガス分離膜エレメントは、スパイラル型ガス分離膜エレメントである、〔1〕~〔10〕のいずれかに記載のガス分離装置。
 〔12〕 〔1〕~〔11〕のいずれかに記載のガス分離装置を用いたガス分離方法であって、
 前記熱源部を用いて前記熱媒体の温度を所定温度に維持するように調整する温度調整工程と、
 前記分離膜モジュールに原料ガスを供給してガス分離処理を行う工程と、を有する、ガス分離方法。
 本発明に係るガス分離装置及びガス分離方法は、分離膜モジュール内を流通するガスの放熱量を抑制して、当該ガスの温度を維持するために要するエネルギー量を低減することが可能である。
本発明のガス分離装置の一例を示す、一部切欠き部分を設けた概略の斜視図である。 本発明のガス分離膜エレメントの一例を展開して示す、一部切欠き部分を設けた概略の斜視図である。 本発明のガス分離膜エレメントの一例を示す、一部展開部分を設けた概略の斜視図である。 (a)~(d)は、ハウジング内のガス分離膜エレメントの配置の一例を示す模式図である。 本発明のガス分離装置の他の例を示す、一部切欠き部分を設けた概略の斜視図である。
 <ガス分離装置>
 図1に、本実施の形態のガス分離装置10の概略を示す一部切欠き部分を設けた斜視図を示す。本実施の形態のガス分離装置10は、原料ガスを、ガス分離膜エレメントを備えた分離膜モジュールMに供給し、原料ガス中の特定ガスを透過させるガス分離膜エレメントを透過した透過ガスと、原料ガス中のガス分離エレメントを透過しなかった非透過ガスとを分離して取り出すことができる。
 本実施の形態のガス分離装置10は、
 ハウジング内に少なくとも1つのガス分離膜エレメントを備えた分離膜モジュールと、
 外気を遮断するための筐体と、
 前記筐体の内部を満たす熱媒体の温度を調整するための熱源部と、を有し、
 前記筐体は、その内部に前記分離膜モジュールを少なくとも2基以上収容している。
 ガス分離装置10は、原料ガス、分離膜モジュールM内のガス分離膜エレメントを透過した透過ガス、及び、ガス分離膜エレメントを透過しなかった非透過ガスのそれぞれが、分離膜モジュールM内に流通するための配管を有することができる。具体的には、筐体11内の分離膜モジュールMと接続される配管として、分離膜モジュールM内に備えられるガス分離膜エレメントに原料ガスを供給するための原料ガス流通配管17と、ガス分離膜エレメントに備えられるガス分離膜を透過した透過ガスを排出するための透過ガス流通配管(排出ガス流通配管)18と、ガス分離膜エレメントに備えられるガス分離膜を透過しなかった非透過ガスを排出するための非透過ガス流通配管(排出ガス流通配管)19と、を備えることができる。以下では、透過ガス流通配管18と非透過ガス流通配管19とをまとめて、排出ガス流通配管ということがある。
 以下、ガス分離装置10の各部について説明する。
 〔ガス分離膜エレメント〕
 ガス分離装置10の分離膜モジュールMに備えられるガス分離膜エレメントとしては、公知のガス分離膜エレメントを用いることができ、例えばスパイラル型、中空糸型、チューブ型、プレートアンドフレーム型、モノリス型等を挙げることができる。ガス分離膜エレメントは、例えば複数種のガスを含む原料ガスから、特定ガスを透過して分離する分離膜を含むものであれば特に限定されない。特定ガスとしては、無機ガス(窒素、酸素等)、可燃性ガス(水素、メタン等)、水蒸気、及び、酸性を示す酸性ガス(二酸化炭素、硫化水素、硫化カルボニル、硫黄酸化物(SO)、窒素酸化物(NO)、塩化水素等のハロゲン化水素等)等を挙げることができる。
 ガス分離膜エレメントとして、スパイラル型ガス分離膜エレメントを用いる場合を例に挙げて説明する。図2に、スパイラル型のガス分離膜エレメントを展開して示す、一部切欠き部分を設けた概略の斜視図を示す。スパイラル型のガス分離膜エレメントは、
 特定ガスを含む原料ガスが流れる供給側流路部材3と、
 供給側流路部材3を流れる原料ガスに含まれる特定ガスを選択的に分離して透過させるガス分離膜2と、
 ガス分離膜2を透過した特定ガスを含む透過ガスが流れる透過側流路部材4と、
 原料ガスと透過ガスとの混合を防止するための封止部と、
 透過側流路部材4を流れる透過ガスを収集する中心管5と、を有し、
 供給側流路部材3と、ガス分離膜2と、透過側流路部材4とをそれぞれ少なくとも1以上積層した積層体が、中心管5に巻回された巻回体を備えることができる。巻回体は、円筒状、角筒状等の任意の形状であってもよい。
 ガス分離膜エレメント1は、さらに、巻回体の巻戻しや巻崩れを防止するために、外周テープやテレスコープ防止板等の固定部材(図示せず)を備えていてもよく、ガス分離膜エレメント1にかかる内圧及び外圧による負荷に対する強度を確保するために、巻回体の最外周にアウターラップ(補強層)を有していてもよい。
 供給側流路部材3及び透過側流路部材4は、原料ガス及びガス分離膜2を透過した透過ガスの乱流(膜面の表面更新)を促進して、原料ガス中の透過ガスの膜透過速度を増加させる機能と、供給される原料ガス及びガス分離膜2を透過した透過ガスの圧力損失をできるだけ小さくする機能とを有していることが好ましい。供給側流路部材3及び透過側流路部材4は、原料ガス及び透過ガスの流路を形成するスペーサとしての機能と、原料ガス及び透過ガスに乱流を生じさせる機能とを備えていることが好ましいことから、網目状(ネット状、メッシュ状等)のものが好適に用いられる。網目の単位格子の形状は、網目の形状によりガスの流路が変わることから、目的に応じて、例えば、正方形、長方形、菱形、平行四辺形等の形状から選択されることが好ましい。供給側流路部材3及び透過側流路部材4の材質としては、特に限定されないが、ガス分離装置10が使用される温度条件に耐え得る耐熱性を有する材料が好ましい。
 ガス分離膜エレメント1としては、酸性ガスを含む原料ガスから酸性ガスを分離するための酸性ガス分離膜エレメントを用いることができる。ガス分離膜エレメント1に用いるガス分離膜2としては、原料ガスに含まれるガス分子のサイズ及び形状の違いを利用して特定の分子を分離する分子ふるい機構、原料ガスに含まれるガス成分の膜材への溶解度の差と膜中の拡散係数の差とを利用して特定ガスを分離する溶解拡散機構、原料ガスに含まれる特定のガス成分と可逆的に反応するキャリアを膜材中に含有させることで、特定ガスの透過を促進する促進輸送機構等を利用した分離膜を挙げることができる。特に、促進輸送機構を利用して特定ガスを分離する場合、ガス分離膜エレメント1は、後述するように親水性樹脂を用いたガス分離膜を有することが好ましい。
 ガス分離膜エレメント1が、少なくとも酸性ガスを含む原料ガスから酸性ガスを分離するための酸性ガス分離膜エレメントである場合、ガス分離膜2は、供給側流路部材3を流れる原料ガスに含まれる酸性ガスを選択的に透過させるために、酸性ガスが透過しやすく、他のガスが透過しにくいガス選択透過性を有することができる。ガス分離膜2が、酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアを含有する分離膜である場合には、上記した溶解拡散機構に加えて、原料ガスに含まれる酸性ガスと膜材中に含まれる酸性ガスキャリアとの反応生成物を形成して酸性ガスの透過を促進する促進輸送機構により、酸性ガスの高い選択透過性を実現することができる。
 下記反応式(1)は、酸性ガスがCOであり、酸性ガスキャリア(COキャリア)として炭酸セシウム(CsCO)を使用した場合における、COとCOキャリアとの反応を示している。なお、反応式(1)中の記号「⇔」は、この反応が可逆反応であることを示している。
  CO+CsCO+HO⇔2CsHCO     (1)
 上記反応式(1)に示すように、COとCOキャリアとの可逆反応には水分が必要である。すなわち、酸性ガスがCOであるガス分離膜2では、上記反応式(1)に示すように、膜材中の水分によって酸性ガスの透過量が変化し、膜材中の水分が高いほど酸性ガスの透過量が多くなる。
 酸性ガス分離膜としてのガス分離膜2では、上記反応式(1)に示すように、酸性ガスと酸性ガスキャリアとの可逆反応には水分が必要となる。そのため、ガス分離膜2は、水酸基やイオン交換基等の親水性基を有する親水性樹脂を含むゲル状の親水性樹脂組成物層を有することが好ましい。親水性樹脂を形成する重合体は、例えば、アクリル酸アルキルエステル、メタクリル酸アルキルエステル、脂肪酸のビニルエステル、又はそれらの誘導体に由来する構造単位を有していることが好ましい。
 親水性樹脂は、親水性樹脂の分子鎖同士が架橋により網目構造を有することで高い保水性を示す架橋型親水性樹脂を含むことがより好ましい。酸性ガスがガス分離膜2を透過するための推進力として大きな圧力差が印加されるため、ガス分離膜2に要求される耐圧強度の観点からも、架橋型親水性樹脂を含む親水性樹脂を用いることが好ましい。架橋型親水性樹脂は、親水性を示す重合体を架橋剤と反応させて調製してもよいし、親水性を示す重合体の原料となる単量体と架橋性単量体とを共重合させて調製してもよい。架橋剤又は架橋性単量体としては特に限定されず、従来公知の架橋剤又は架橋性単量体を使用することができる。架橋剤及び架橋方法は、従来公知の方法を採用することができる。
 酸性ガスキャリアは、原料ガス中の酸性ガスと可逆的に反応する物質である。酸性ガスキャリアをガス分離膜2に含有させることにより、酸性ガスを含む原料ガスを供給側流路部材3より供給されるガス分離膜2において、酸性ガスの透過を促進させることができる。酸性ガスキャリアは、ガス分離膜2における親水性樹脂を含む親水性樹脂組成物層に存在し、この親水性樹脂組成物層内に存在する水に溶解した酸性ガスと可逆的に反応することにより、酸性ガスを選択的に透過させる。酸性ガスキャリアとしては、Na,K,Rb,及びCsからなる群より選ばれる少なくとも1つのアルカリ金属の炭酸塩、重炭酸塩又は水酸化物であることが好ましく、これらのうち1種又は2種以上を用いることができる。
 ガス分離膜2の親水性樹脂組成物層には、上記した親水性樹脂、酸性ガスキャリアの他に、例えば酸性ガスの水和反応触媒や界面活性剤等が添加剤として含まれていてもよい。
 封止部は、原料ガスと透過ガスとの混合を防止するために設けられ、例えば透過側流路部材4及びガス分離膜2に封止材料が浸透して硬化することにより形成することができる。封止部は、通常、巻回体の中心管5の軸に平行な方向の両端に位置する端部、及び、中心管5の軸に直交する方向の両端に位置する端部のうち、中心管5と端部との距離が長い側の端部に設けられて、いわゆるエンベロープ状をなすことができる。封止部は、一般に接着剤として用いられる材料を用いることができ、例えば、エポキシ系樹脂等を用いることができる。
 中心管5は、ガス分離膜2を透過した透過ガスを収集して、ガス分離膜エレメント1から排出するための導管である。中心管5は、ガス分離装置10が使用される温度条件に耐え得る耐熱性を有し、積層体の巻き付けに耐え得る機械的強度を有する材料であることが好ましい。中心管5は、図3に示すように、その外周面に透過側流路部材4で形成される透過ガスの流路空間と中心管5内部の中空空間とを連通させる複数の孔30を有している。
 〔分離膜モジュール〕
 分離膜モジュールMは、ハウジング15内に、少なくとも1つのガス分離膜エレメント1を備えてなる。図3に、ガス分離膜エレメント1を示す、一部展開部分を設けた概略の斜視図を示す。図4に、ガス分離膜エレメント1をハウジング15内に配置した分離膜モジュールMの模式図を示す。
 ハウジング15は、分離膜モジュールM内を流通する原料ガスを封入するための空間を形成することができる。ハウジング15は、例えばステンレス等の筒状部材と、この筒状部材の軸方向両端を閉塞するための閉塞部材とを有していてもよい(図4(a)~(d))。閉塞部材は、筒状部材の軸方向両端を閉塞することができれば特に限定されず、例えば、Oリングやガスケット等の封止部材を備えた筒状部材の径よりも大きいフランジ蓋(図4(a)~(d)の分離膜モジュールMの両端を参照)であってもよい。ハウジング15は、円筒状、角筒状等の任意の筒状形状であってもよいが、ガス分離膜エレメント1は通常、円筒状であることから、円筒状であることが好ましい。
 ハウジング15は、原料ガス用の入口(図3に示す供給側端部31と連通する部分)、ガス分離膜エレメント1に備えられたガス分離膜2を透過した透過ガス用の出口(図3に示す排出口32と連通する部分)、及び、ガス分離膜エレメント1に備えられたガス分離膜2を透過しなかった非透過ガスの出口(図3に示す排出側端部33と連通する部分)を有することができる。また、ハウジング15の内部には、供給側端部31に供給される原料ガスと、ガス分離膜エレメント1に備えられたガス分離膜2を透過しなかった非透過ガスとの混合を防止するための仕切りを設けることができる。
 分離膜モジュールMは、ハウジング15内に少なくとも1つのガス分離膜エレメント1を備えていればよく、好ましくはハウジング15内に2以上のガス分離膜エレメント1を備える。ハウジング15内に備えられるガス分離膜エレメント1の数の上限値は特に限定されないが、通常100以下であることが好ましい。図4(a)に、ハウジング15内に1つのガス分離膜エレメント1を備えた例を示し、図4(b)に、ハウジング15内に2つのガス分離膜エレメント1を備えた例を示し、図4(c)に、ハウジング15内に4つのガス分離膜エレメント1を備えた例を示し、図4(d)に、ハウジング15内に3つのガス分離膜エレメント1を備えた例を示している。ハウジング15内に配置されるガス分離膜エレメント1の配列及び個数は、例えばガス分離膜エレメント1が酸性ガス分離膜エレメントである場合、ガス分離膜エレメント1を透過する透過ガス中に含まれる酸性ガスの回収率に応じて選択することができる。ここで、酸性ガスの回収率とは、下記式:
 酸性ガスの回収率=(透過ガス中の酸性ガスの流量/原料ガス中の酸性ガスの流量)×100
で算出される値である。
 ハウジング15内に2以上のガス分離膜エレメント1を配置する場合には、ハウジング15内にガス分離膜エレメント1を直列に配置してもよく(図4(b),(c))、ハウジング15内に並列に配置してもよく(図4(d))、これらを組み合わせてもよい。
 ハウジング15内に2以上のガス分離膜エレメント1を配置する場合、各ガス分離膜エレメント1に供給される原料ガスは、並列に供給されてもよく、直列に供給されてもよい。ここで、原料ガスを並列に供給するとは、少なくとも原料ガスを分配して複数のガス分離膜エレメントに導入することをいい、原料ガスを直列に供給するとは、少なくとも前段のガス分離膜エレメント1から排出された透過ガス及び/又は非透過ガスを、後段のガス分離膜エレメント1に導入することをいう。
 例えば、図4(b)に示すように、ハウジング15内に見かけ上、2つのガス分離膜エレメント1を直列に配置し、この2つのガス分離膜エレメント1に、原料ガスを並列に供給する場合には、ハウジング15に設けた入口から原料ガスを2つのガス分離膜エレメント1に並列に供給する。そして、各ガス分離膜エレメント1に備えられたガス分離膜2を透過した透過ガスを、ハウジング15に設けた透過ガス用の2つの出口からそれぞれ排出し、各ガス分離膜エレメント1に備えられたガス分離膜2を透過しなかった非透過ガスを、ハウジング15に設けた非透過ガス用の出口から排出すればよい。この場合、ハウジング15に設ける原料ガスの入口と非透過ガスの出口とは、ガス分離膜エレメント1毎にそれぞれ設けてもよく、2つのガス分離膜エレメント1で共有するようにしてもよい。あるいは、原料ガスが供給される入口を1つとし、非透過ガスの出口をガス分離膜エレメント1毎に設けて、出口を2つとしてもよく、これとは反対に、原料ガスが供給される入口をガス分離膜エレメント1毎に設けて、入口を2つとし、非透過ガスの出口を1つとしてもよい。
 〔筐体〕
 図1に示すように、ガス分離装置10は、外気を遮断するための筐体11を備え、筐体11は、その内部に複数の分離膜モジュールMを収容することができる。本実施の形態のガス分離装置10は、筐体11内に収容された複数の分離膜モジュールMを集積して配置するものである。そのため、例えば大流量の原料ガスに対してガス分離処理を行う必要がある場合、分離膜モジュールMの集積数を増やすという簡便な方法によって、ガス分離処理の処理量を増加させることができる。なお、ガス分離処理の処理量を増加させる方法として、分離膜モジュールM内に配置する分離膜エレメントを増やすことも考えられるが、通常ハウジング15の容積には制約があるため、この方法によってガス分離処理の処理量を増加させることは難しい。
 筐体11を構成する層の厚さ(多層構造の場合は総厚)は、1.0m以下であることが好ましく、0.6m以下であることがより好ましく、0.3m以下であることがさらに好ましい。筐体11の形状や、筐体11を構成する層をなす材料は、外気を遮断することができれば特に限定されない。筐体11の形状は、分離膜モジュールMの大きさや集積数に応じて適宜選定すればよく、直方体形状、立方体形状、円筒状形状等の任意の形状とすることができるが、集積効率を高める点からは直方体形状又は立方体形状であることが好ましい。
 筐体11を構成する層をなす材料としては、筐体11内の熱媒体を外気から遮断することができる材料を用いることができ、例えば、樹脂、強化ガラス、セラミックス、金属、木材等を用いることができる。筐体11を構成する層は、熱抵抗値が0.1m・K/W以上であることが好ましく、1m・K/W以上であることがより好ましく、通常1000m・K/W以下である。なお、筐体11を構成する層の熱抵抗値は、筐体11が一層構造である場合には、筐体11を構成する層の厚さ[m]を、筐体11を構成する層をなす材料の熱伝導率[W/(m・K)]で除した値(層の厚さ/層をなす材料の熱伝導率)である。筐体11が複数の層からなる多層構造である場合は、各層ごとに熱抵抗値を算出し、算出した各層の熱抵抗値の和を、筐体11をなす材料の熱抵抗値とする。なお、熱伝導率は、JIS A1412-2にしたがって測定された値である。なお、熱伝導率測定時の筐体11をなす材料の平均温度は23±1℃とする。
 筐体11内を満たす熱媒体が有する熱が、筐体11の外表面から放熱されることを抑制し、筐体11内の熱媒体の保温効率を高めるためには、断熱材料を用いることが好ましい。断熱材料として用いることができる材料は、熱伝導率が1W/(m・K)以下であることが好ましく、0.1W/(m・K)以下であることがより好ましく、通常0.001W/(m・K)を超える値である。断熱材料としては、具体的には、天然繊維、合成繊維、鉱物繊維(ロックウール)、ガラス繊維等で形成された繊維集積物、発泡体、不織布、無機多孔質保温材等を挙げることができる。
 筐体11を構成する層は、上記した断熱材料で形成されていてもよく、上記した断熱材料以外の材料で形成された層を、上記した断熱材料で覆ってもよい。また、筐体11が多層構造を有する場合、筐体11は、上記した断熱材料以外の材料で形成された層を複数積層した積層体、上記した断熱材料で形成された層を複数積層した積層体、及び、上記した断熱材料以外の材料で形成された層と上記した断熱材料で形成された層とを組み合わせて積層した積層体のうちの少なくとも1つを用いて形成されていてもよいが、少なくとも1つの層が断熱材料で形成されている積層体であることが好ましい。また、筐体11を形成するために用いられる積層体には、降雨や降雪時に筐体11を構成する層の内部に水が浸入することを防ぐための層や、筐体11の形状や機械的強度を確保するための層が含まれていてもよい。また、筐体11の形状を保持するための材料として、柱状又は板状の構造物を含むものであってもよい。
 後述するように、筐体11の床面、側壁面、天井面等には、筐体11内の熱媒体の温度を調整する熱源部13が設置される場合がある。この場合、筐体11のうち、熱源部13が設置される床面、側壁面、天井面等の設置面は、異なる材料で形成された積層体で形成されることが好ましい。具体的には、熱源部13と接する側に熱伝導率の大きい金属層を有し、この金属層の熱源部13と接する側とは反対側に、例えば断熱材料等の金属層よりも熱伝導率が小さい材料の層を少なくとも1層有する積層体であることが好ましい。熱伝導率の大きい金属層をなす金属材料としては、例えば、銅、アルミニウム、鉄、ステンレス等を挙げることができる。
 例えば、筐体11は、3つの異なる材料を組み合わせた三層構造の積層体で形成することができる。このような積層体として、アルミパネル、ロックウール(例えば、MGボード080(ニチアス株式会社製)等)、メッキ鋼板がこの順に積層された構造を挙げることができ、アルミパネル側を筐体11の内面(筐体11の内部空間と接する側の表面)に配置することができる。筐体11がアルミパネル、ロックウール、メッキ鋼板の三層構造の積層体である場合、アルミパネルにおける筐体11の内部空間と接する表面には、後述する熱源部13である例えば銅製のトレス配管を配置することにより、筐体11の内部空間を満たす熱媒体(後述)への熱の授受を効率よく行うことができる。
 筐体11は、密閉空間を形成できることが好ましい。例えば、筐体11に、配管(原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18、非透過ガス流通配管19)等を配置するための貫通孔を設けた場合や、筐体11が複数のパネルで構成される場合には、筐体11と配管との継ぎ目部や、筐体11をなす複数のパネル間の継ぎ目部に断熱材料や封止剤を塗布、充填又は貼付し、筐体11の内部空間への外気の侵入や、筐体11内の熱媒体が筐体11の外に漏れ出ることを抑制することが好ましい。
 筐体11の内部空間は熱媒体で満たされており、この熱媒体を、分離膜モジュールMの内部を流通するガスの温度を維持するために用いる。筐体11内の熱媒体は、後述するように熱源部13により加熱又は冷却することが好ましい。筐体11内の熱媒体は流体であり、熱媒体としては、空気、窒素、ヘリウム、水蒸気、二酸化炭素、有機系熱媒等の気体や、水、オイル等の有機系媒体等の液体を用いてもよいが、気体を用いることが好ましく、空気を用いることがより好ましい。
 図1に示すガス分離装置10では、例えば、筐体11内に設けられた保持枠12に分離膜モジュールMを設置することにより、水平方向及び鉛直方向に分離膜モジュールMを集積することができる。分離膜モジュールMは、筐体11内の床面に接地させて設けるのではなく、筐体11の床面との間に空間が形成されるように、保持枠12等に保持して設けることが好ましい。なお、図1には、詳細を省略して示しているが、保持枠12は、各分離膜モジュールMを支持し固定できる構造を有していることが好ましい。また、各分離膜モジュールMの筐体11内での位置を固定するために、水平方向、鉛直方向及び斜め方向のうちの少なくとも一方向に隣合う分離膜モジュールMを、ハウジング15に設けた接続部で互いに接続して固定することが好ましい。なお、筐体11の床面上に保持枠12を設置する際には、保持枠12から床面への伝熱を抑制するために、保持枠12と筐体11の床面との間に熱伝導や熱伝達を抑制する材料を設置してもよく、保持枠12を熱伝導や熱伝達を抑制する材料で被覆してもよい。熱伝導や熱伝達を抑制する材料としては、例えば、ガラス繊維と樹脂の混合材(例えば、レジサルK(ニチアス株式会社製)等)等を用いることができる。
 図1に示すガス分離装置10では、水平方向に分離膜モジュールMを5基設置したもの(以下、「水平方向の分離膜モジュール群」ということがある。)を、鉛直方向に5段積み重ねて配置した例を示している。水平方向に配置される分離膜モジュールMの数、及び、水平方向の分離膜モジュール群の段数は、これに限定されず、筐体11の内部空間の大きさ及び分離膜モジュールMの大きさに応じて適宜選択することができる。分離膜モジュールMの集積効率の点から、筐体11内に可能な限り多くの分離膜モジュールMを集積することが好ましく、筐体11の放熱面積(筐体の外表面の面積)を低減し筐体11内の保温効率の点から、集積する分離膜モジュールMが収容可能な範囲で可能な限り小さい内部空間を有する筐体11であることが好ましい。例えば、直径5~50cm、長さ0.5~5mの分離膜モジュールMを用いる場合、水平方向に分離膜モジュールMを2~20基備えることが好ましく、鉛直方向に2~20段とすることが好ましい。
 水平方向の分離膜モジュール群における分離膜モジュールMの配置は特に限定されないが、集積効率を高める点から互いに平行に配置されることが好ましい。図1には、分離膜モジュールMの軸方向に、1基の分離膜モジュールMを配置する例を示しているが、分離膜モジュールMの軸方向に、2基以上の分離膜モジュールMを直列に配置してもよい。また、図1には、水平方向及び鉛直方向のいずれにおいても、分離膜モジュールMの軸方向が平行となるように分離膜モジュールMを配置する例を示しているが、鉛直方向に隣合う水平方向の分離膜モジュール群の軸方向は、互いに平行であってもよく、互いに交差していてもよい。さらに、図1に記載のように、水平方向及び鉛直方向のいずれにおいても、分離膜モジュールMの軸方向が平行となるように分離膜モジュールMを配置する場合、分離膜モジュールMの軸方向に直交する断面において、分離膜モジュールMが千鳥状となるように配置してもよい。
 筐体11内に配置される分離膜モジュールMは、後述する必要な配管が配置可能であり、また、分離膜モジュールMとこれに接続されている配管の保守管理が可能となる範囲で、できる限り分離膜モジュールM間の距離を小さく設定して配置することが好ましい。これにより、分離膜モジュールM間の距離を大きくした場合に比較して、筐体11内の分離膜モジュールMの数を増加させて配置することができる。また、筐体11内での分離膜モジュールMの配置は、筐体11内の熱媒体の対流が効果的に生じるように設定することがより好ましい。
 筐体11に収容される分離膜モジュールM内のガス分離膜エレメント1は、その使用寿命等に応じて適宜のタイミングで交換される。そのため、分離膜モジュールM自体を筐体11に着脱自在に設けて、分離膜モジュールMを交換可能としてもよい。あるいは、分離膜モジュールMのハウジング15内のガス分離膜エレメント1を交換するようにしてもよい。ハウジング15は、筐体11内に着脱可能に取付けてもよく、固定して取付けてもよい。分離膜モジュールMに比較して軽量なガス分離膜エレメント1を交換することにより、ガス分離膜エレメント1の交換作業の負担を抑制することができる。筐体11内に分離膜モジュールM又はガス分離膜エレメント1を交換可能に取付けた場合には、交換作業の負担を軽減できるように、筐体11内における分離膜モジュールMの配置や筐体11の形状を設定することが好ましい。例えば、分離膜モジュールMのハウジング15が筒状部材と筒状部材の軸方向両端を閉塞するための閉塞部材からなる場合は、ハウジング15の閉塞部材を取り外して、ガス分離膜エレメント1をハウジング15の筒状部材の軸方向に抜き差しすることによりガス分離膜エレメント1を着脱してもよい。この場合、ガス分離膜エレメント1を軸方向に抜き差し可能となるように、筒状部材の軸方向と交差する筐体11の一部の面のみを取り外せるようにしてもよい。筐体11から取り外される一部の面は、1枚のパネルとして取り外されてもよく、着脱や運搬の簡便性を考慮して2枚以上のパネルに分割して取り外せるようにしてもよい。
 筐体11内の熱媒体の効果的な対流、及び、ガス分離膜エレメント1の交換作業の観点から、筐体11内に集積する分離膜モジュールMの外容積効率は、50%以下であることが好ましく、25%以下であることがより好ましい。外容積効率は、次式:
 外容積効率=(分離膜モジュールMの外容積/筐体11の外容積)×100
で算出される。但し、外容積効率が小さすぎると筐体11のサイズが大きくなりすぎ、分離膜モジュールMの集積効率が低下するため、外容積効率は5%以上であることが好ましい。ここで、分離膜モジュールMの外容積とは、ガス分離膜エレメント1を配置するための空間を形成するハウジング15の胴体部分における外容積であり、ハウジング15が筒状部材及び筒状部材の軸方向両端に閉塞部材を含む場合には、筒状部材の外容積である。
 〔熱源部〕
 ガス分離装置10は、筐体11の内部空間の温度を調整するための熱源部13を有することができる。熱源部13は、筐体11の熱媒体を加熱するための加熱部や、筐体11の熱媒体を冷却するための冷却部や、筐体11の熱媒体を加熱する機能と冷却する機能を併せ持つ加熱冷却部を挙げることができる。熱源部13を設けることにより、筐体11の内部空間を満たす熱媒体を加熱又は冷却し、筐体11内に配置された分離膜モジュールMのハウジング15や、分離膜モジュールM内のガス分離膜エレメント1及び分離膜モジュールM内を流通するガス等を、ガス分離処理を行う際に必要となる温度まで加温又は冷却するとともに、ガス分離処理中の分離膜モジュールM内を流通するガスを目的の温度に維持することができる。筐体11には、熱源部13として加熱部及び冷却部のうち一方を設けてもよいが、筐体11内の熱媒体に対して加熱及び冷却が行えるように、加熱部及び冷却部の両方を設けてもよいし、加熱冷却部を設けてもよい。
 図1に示すガス分離装置10では、熱源部13を筐体11内の床面上に設ける例を示している。熱源部13は、筐体11の内部の任意の位置に設置すればよく、図1に示す床面上の他、筐体11の側壁面上や天井面上、隣合う分離膜モジュールMの間、筐体11の床面、側壁面又は天井面と、これらの面に最も近接する分離膜モジュールMとの間の空間に設けてもよく、これらを任意に組み合わせてもよい。熱源部13は、例えば筐体11内の床面上及び側壁面上に設けることができる。なお、筐体11内の分離膜モジュール内を流通するガスの温度を維持しやすくするために、熱源部13は、分離膜モジュールMのハウジング15の外壁面や、配管(原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18、非透過ガス流通配管19)の外壁面に直接接することがないように設けることが好ましい。
 図1に示すガス分離装置10では、筐体11の内部に熱源部13を設ける例を示したが、これに限らず、熱源部13は、筐体11の外部に設置されてもよく、筐体11の内部及び外部の両方に設けてもよい。ただし、筐体11内の熱媒体の温度調整を行うために必要となるエネルギー量の観点から、筐体11の内部に設けることが好ましい。また、隣合う分離膜モジュールMの間に熱源部13を設けた場合、分離膜モジュールMの集積度が低下し、筐体11のサイズも大きくなってガス分離装置10のサイズが大きくなる可能性があるため、筐体11の床面上、側壁面上、天井面上に熱源部13を設けて、ガス分離装置10をコンパクト化することが好ましい。
 熱源部13としては、分離膜モジュールM内を流通するガスを目的とする温度に調整することができるものであれば特に限定されない。例えば、ガス分離装置10が酸性ガス分離膜エレメントを有する場合、筐体11内の熱媒体の温度は、通常0~150℃に保たれることが好ましいため、この温度を実現できるように、熱源部13の種類、伝熱面積、配置等を選定することが好ましい。また、筐体11内の熱媒体も、上記温度に応じて選定することが好ましい。
 熱源部13が筐体11の内部に設置される場合には、熱源部13として、例えば、ジャケットヒータ、トレス配管やフィンチューブ、抵抗発熱体、誘導加熱装置、マイクロ波照射、サーモクーラ等を用いればよく、これらは単独で又は組み合わせて用いることができる。熱源部13が筐体11の外部に設置される場合には、例えば、筐体11の外部に設置した熱交換器で所定の温度に調整した空気や蒸気発生器等で発生させたスチーム等の熱媒体をブロワ等を用いて筐体11内に供給する、ブロワ等を用いて筐体11の内部空間中の熱媒体を筐体11の外部に設置した熱交換器に供給して所定の温度に調整し、温度調整した熱媒体を筐体11に供給して、筐体11内の熱媒体を循環する等によって行えばよく、これらを単独で又は組み合わせて行えばよい。ジャケットヒータ、トレス配管、フィンチューブ、熱交換器等に流通させる媒体としては、水やオイル等の液体や、水蒸気や加熱空気等の気体を用いることができる。また、この媒体として、原料ガス及び/又は透過ガス及び/又は非透過ガスの前処理・後処理工程におけるプロセスガスを利用してもよく、媒体の温度を調整する熱源としてプロセスガス、プロセス中に発生する排ガスの廃熱を利用してもよく、前記前処理・後処理工程におけるプロセスガスの廃熱を用いてもよい。
 なお、熱源部13としてトレス配管を用いる場合、トレス配管を延長するために複数のトレス配管同士を接続すると、トレス配管内を流通する流体が漏洩する虞がある。そのため、トレス配管の接続部分が可能な限り少なくなるように、トレス配管の長さやトレス配管の配置を選定することが好ましい。また、トレス配管を施工する際には、トレス配管の曲げ工程でトレス配管に破損や破断等が発生することを回避するために、曲げ加工の少ないトレス配管を設置することが好ましい。トレス配管は、隣接するトレス配管同士の間隔が0.05m以上0.3m以下、例えば0.1m間隔となるように配置することが好ましく、トレス配管を同一平面上に配置することが好ましい。また、トレス配管は、熱伝導率が高い銅製であることが好ましく、内径が6mm以上であり、肉厚が2mm以上であることが好ましく、例えば内径10mm、肉厚2mmとすることができる。トレス配管内を流通する流体として水蒸気を用いる場合、水蒸気の供給口には水蒸気が凝縮することによって凝縮水が付着する虞があるため、水蒸気の供給口は、凝縮水が自重によって排出される位置に設けることが好ましい。また、トレス配管内の圧力を低下させることなく凝縮水を排出するために、凝縮水の排出口にはスチームトラップを設けることが好ましい。
 熱源部13は、筐体11内の熱媒体の温度ムラを抑制して加熱又は冷却できるように設けることが好ましいが、筐体11内の温度ムラを低減するために筐体11内の熱媒体を流動させるためのファン等を設けてもよい。筐体11内の熱媒体を効率的に加熱又は冷却し保温するとともに、筐体11内の熱媒体の温度ムラを低減する観点からは、筐体11の床面及び側壁面に熱源部13を沿わせて設けることが好ましい。
 〔配管〕
 図1に示すガス分離装置10は、分離膜モジュールMに原料ガスを供給するための配管や、分離膜モジュールMから排出された透過ガスや非透過ガスを排出するための配管を設けることができる。具体的には、ガス分離装置10は、原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管(排出ガス流通配管)18及び非透過ガス流通配管(排出ガス流通配管)19を有することができる。これらの配管は、例えば、筐体11下部(床面側)を貫通して筐体11の内部及び外部に配置される。なお、図1では、後述する分岐部20及び集合部21について、作図の都合上、図中に存在する一部の分岐部及び集合部についてのみ符号を付している。
 原料ガス流通配管17は、筐体11の外部から筐体11の内部に収容されている分離膜モジュールMに原料ガスを供給するための配管として用いることができる。原料ガス流通配管17は、分離膜モジュールMの軸方向の一端(図1中の右側)から、筐体11内のすべての分離膜モジュールMに原料ガスを分配して供給できるように、原料ガスを供給する配管が枝分かれした分岐部20を有することができる。
 図1に示すガス分離装置10では、原料ガス流通配管17の分岐部20の一部が筐体11の外部に設けられる場合を示しているが、後述する図5に示すように、原料ガス流通配管17の分岐部20のすべてを筐体11の内部に設けることが好ましい。また、原料ガス流通配管17と各分離膜モジュールMとの接続部も、筐体11の外部に設けてもよいが、図1に示すように筐体11内に設けることが好ましい。この分岐部20及び接続部は、フランジ等が存在することにより外表面の形状に起伏が大きく、熱源部で直接覆うことが難しく、クールスポットやホットスポットとなりやすい。そのため、この分岐部20及び接続部を筐体11内に配置して、筐体11内で分離膜モジュールMとともに加温又は冷却することにより、分離膜モジュールM内を流通するガスの温度に変動やムラが生じることを抑制することが好ましい。
 透過ガス流通配管18は、筐体11の内部に収容されている分離膜モジュールMから筐体11の外部に透過ガスを排出するための配管として用いることができる。透過ガス流通配管18は、筐体11内のすべての分離膜モジュールMの軸方向の他端(図1中の左側)から、原料ガスのうちガス分離膜エレメント1のガス分離膜2を透過した透過ガスを集約して排出できるように、透過ガスを排出する配管が合流する集合部21を有することができる。
 図1に示すガス分離装置10では、透過ガス流通配管18の集合部の一部が筐体11の外部に設けられる場合を示しているが、後述する図5に示すように、透過ガス流通配管18の集合部21のすべてを筐体11の内部に設けることが好ましい。また、透過ガス流通配管18と各分離膜モジュールMとの接続部も、筐体11の外部に設けてもよいが、図1に示すように筐体11内に設けることが好ましい。この集合部21及び接続部は、フランジ等が存在することにより外表面の形状に起伏が大きく、熱源部で直接覆うことが難しく、クールスポットやホットスポットとなりやすい。そのため、この集合部21及び接続部を筐体11内に配置して、筐体11内で分離膜モジュールMとともに加温又は冷却することにより、分離膜モジュールMのガス分離膜2を透過した透過ガスの温度に変動やムラが生じることを抑制することが好ましい。
 非透過ガス流通配管19は、筐体11の内部に収容されている分離膜モジュールMから筐体11の外部に非透過ガスを排出するための配管として用いることができる。非透過ガス流通配管19は、筐体11内のすべての分離膜モジュールMから、原料ガスのうちガス分離膜エレメント1のガス分離膜2を透過しなかった非透過ガスを集約して排出できるように、非透過ガスを排出する配管が合流する集合部21を有することができる。
 図1に示すガス分離装置10では、非透過ガス流通配管19の集合部21の一部が筐体11の外部に設けられる場合を示しているが、後述する図5に示すように、非透過ガス流通配管19の集合部21のすべてを筐体11の内部に設けることが好ましい。また、非透過ガス流通配管19と各分離膜モジュールMとの接続部も、筐体11の外部に設けてもよいが、図1に示すように筐体11内に設けることが好ましい。この集合部21及び接続部は、フランジ等が存在することにより外表面の形状に起伏が大きく、熱源部で直接覆うことが難しく、クールスポットやホットスポットとなりやすい。そのため、この集合部21及び接続部を筐体11内に配置して、筐体11内で分離膜モジュールMとともに加温又は冷却することにより、分離膜モジュールMのガス分離膜2を透過しなかった非透過ガスの温度に変動やムラが生じることを抑制することが好ましい。
 分岐部20、集合部21及び接続部を筐体11内に配置することにより、上記の配管(原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18及び非透過ガス流通配管19)を流通するガスに水蒸気等の凝縮性成分が含まれる場合、この凝縮性成分の凝縮を抑制することができる。また、上記の配管は、凝縮性成分が凝縮した凝縮液を排出するための凝縮液排出部を有していてもよい。凝縮液排出部は、筐体11内の最下段の分離膜モジュールMの底面よりも低い位置に設置し、凝縮液排出部には、上記配管内で発生した凝縮液がその自重によって排出されるように上記の配管に傾斜を設けることが好ましい。なお、凝縮液排出部を設けない場合には、筐体11内の最下段の分離膜モジュールMの底面よりも低い位置に、上記の配管が筐体11を貫通していることが好ましく、この場合、ガス分離装置10の外部に凝縮液排出部を設けることが好ましい。凝縮液排出部から排出される凝縮水は連続的又は間欠的に外部に排出されることが好ましい。
 原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18及び非透過ガス流通配管19の数、配置は、分離膜モジュールMの配置や数、分離膜モジュールM内に備えられるガス分離膜エレメント1の配置や数に応じて選定すればよい。また、図1に示すガス分離装置10では、原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18及び非透過ガス流通配管19をそれぞれ1つ設け、各配管が、筐体11内のすべての分離膜モジュールMに接続されている場合について説明したが、例えば、筐体11内の分離膜モジュールMをグループ分けし、グループ毎に原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18及び非透過ガス流通配管19をそれぞれ複数設けるようにしてもよい。
 図1に示すガス分離装置10では、筐体11内に集積された複数の分離膜モジュールMにガスを並列に供給又は排出する配管(原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18及び非透過ガス流通配管19)を示しているが、これら以外の配管を有していてもよい。例えば、筐体11内に集積された複数の分離膜モジュールMに原料ガスを直列に供給するための配管を設けるようにしてもよい。すなわち、筐体11内の分離膜モジュールMから排出された透過ガス及び/又は非透過ガスを、筐体11内の他の分離膜モジュールMに供給するための配管を設けてもよい。
 例えば、図5に示すような他のガス分離装置を用いてもよい。図5は、ガス分離装置の他の例を示す、一部切欠き部分を設けた概略の斜視図である。図5に示すガス分離装置10aは、筐体11内に集積された複数の分離膜モジュールMaにガスを並列に供給又は排出する配管の構造において、図1に示すガス分離装置10と特に異なっている。また、ガス分離装置10aでは、筐体11内の分離膜モジュールMaのハウジング15には、図4(b)に示すように、2つのガス分離膜エレメント1が直列に配置されている。さらに、ガス分離装置10aでは、原料ガス流通配管17aの分岐部20aのすべて、透過ガス流通配管18a、18bの集合部21a、21bのすべて、及び、非透過ガス流通配管19a、19bの集合部21a、21bのすべてを筐体11の内部に配置している点でも、図1に示すガス分離装置10と異なっている。なお、図5では、分岐部20a及び集合部21a,21bについて、作図の都合上、図中に存在する一部の分岐部及び集合部についてのみ符号を付している。
 図5に示すガス分離装置10aでは、分離膜モジュールMa内の2つのガス分離膜エレメント1のそれぞれに原料ガスを供給するために、分離膜モジュールMaの軸方向の中央部に原料ガス流通配管17aが設けられている。また、分離膜モジュールMaの軸方向の両端にはそれぞれ、透過ガス流通配管18a、18b及び非透過ガス流通配管19a、19bが設けられている。原料ガス流通配管17aが分岐部20aを有すること、透過ガス流通配管18a、18b及び非透過ガス流通配管19a、19bが集合部21a、21bを有することは、原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18及び非透過ガス流通配管19の説明と同様である。また、原料ガス流通配管17a、透過ガス流通配管18a、18b及び非透過ガス流通配管19a、19bが筐体11下部(床面側)を貫通して筐体11の内部及び外部に配置されることについても、原料ガス流通配管17、透過ガス流通配管18及び非透過ガス流通配管19の説明と同様である。
 ガス分離装置10aでは、原料ガス流通配管17aのすべての分岐部20a、透過ガス流通配管18a、18bの全ての集合部21a、21b、及び非透過ガス流通配管19a、19bのすべての集合部21a、21bが、筐体11の内部に設けられている点において、図1に示すガス分離装置10とは異なっている。そのため、ガス分離装置10aでは、これらの分岐部20a、集合部21a、21b、上記した接続部のすべてを筐体11内に配置して、筐体11内で分離膜モジュールMとともに加温又は冷却することにより、これらを筐体11の外部に配置する場合に比較して、分離膜モジュールMのガス分離膜2を流通するガスの温度に変動やムラが生じることをより一層抑制することができる。
 ガス分離装置10aでは、原料ガス流通配管17aから原料ガスが、各分離膜モジュールMa内の2つのガス分離膜エレメント1に並列に供給される。各分離膜モジュールMa内の2つのガス分離膜エレメント1のガス分離膜2を透過した透過ガスは、透過ガス流通配管18a、18bを通じて排出され、ガス分離膜2を透過しなかった非透過ガスは、非透過ガス流通配管19a、19bを通じて排出される。
 〔その他の装置〕
 ガス分離装置10は、圧力調整部を有していてもよい。圧力調整部は、筐体11内を満たす熱媒体が水蒸気である場合に、筐体11内を加圧又は減圧することができる。これにより、筐体11内の熱媒体である水蒸気の温度を調整することができる。また、熱媒体として水蒸気等の凝縮性成分を含む場合、筐体11内で凝縮した凝縮液を筐体11内から排出するための排出機構を有していることが好ましく、例えば、筐体11下部(床面側)を貫通して筐体11内から凝縮液を外部に排出する凝縮液排出部を設けることができる。凝縮液排出部から排出される凝縮水は連続的又は間欠的に外部に排出されることが好ましい。
 また、ガス分離装置10は、温度測定部を有していてもよい。温度測定部は、筐体11内の熱媒体に与える加熱量及び冷却量を調整するために、上記した熱源部13と連動して機能するものである。温度測定部は、筐体11内の熱媒体、分離膜モジュールM内のガス、分離膜モジュールMに接続されている配管内のガス、筐体11をなす層の内部又は/及び表面、筐体11の内部に設けられた配管の表面、分離膜モジュールMのハウジング15の表面、及び、筐体11の外部の外気のうちの少なくとも1つの温度を測定することができるように、任意の位置に設置することができ、1又は2以上の位置に設置してもよい。なお、筐体11内の熱媒体の温度を測定する場合、温度測定部は、熱源部13から十分に離れた位置に設置し、熱源部13の温度変化に直接影響されないようにすることが好ましい。
 筐体11内の温度を測定するための温度測定部は、例えば、筐体11の床面の中央部付近及び天井面の中央部付近の内部空間中の2箇所に、分離膜モジュールMや筐体11に接しないように設けることができる。また、原料ガスの温度を測定するための温度測定部は、例えば、原料ガス流通配管17のうち、筐体11を貫通する部分の配管内、及び、筐体11内の分離膜モジュールMとの接続部付近の配管内の2箇所に設けることができる。
 また、ガス分離装置は、熱源部13とは別に初期温度調整部を有していてもよい。初期温度調整部は、ガス分離処理開始前に、筐体11内に配置された分離膜モジュールMのハウジング15や、分離膜モジュールM内のガス分離膜エレメント1及び分離膜モジュールMを流通するガス等を、ガス分離処理を行う際に必要となる温度に調整するものである。初期温度調整部を設けることにより、ガス分離処理開始前に行われる上記した温度調整に要する時間を短縮することができる。初期温度調整部は、上記した熱源部13と同様のものを用いることができるが、筐体11のサイズが大きくならないものを選定することが好ましい。例えば、初期温度調整部として、分離膜モジュールMの外壁面に設置したトレス配管を用いることができる。
 <ガス分離方法>
 本実施の形態のガス分離方法は、
 上記のガス分離装置を用いたガス分離方法であって、
 熱源部13を用いて、筐体11を満たす熱媒体の温度を所定温度に維持するように調整する温度調整工程と、
 分離膜モジュールMに原料ガスを供給してガス分離処理を行う工程と、を有する。
 温度調整工程は、筐体11の内部空間の熱媒体を加熱する工程、及び、筐体11の内部空間の熱媒体を冷却する工程のうちの少なくとも一方を含み、両方の工程を含んでいてもよい。
 以下では、ガス分離装置10において、上記した酸性ガス用のスパイラル型ガス分離膜エレメントを用い、原料ガスから、酸性ガスとしてCOを分離する場合のガス分離方法を例に挙げて説明する。
 ガス分離装置10では、ガス分離処理が開始される前に、ハウジング15内に1以上のガス分離膜エレメント1を備えた分離膜モジュールMを、筐体11に収容した後、熱源部13によって筐体11の内部空間の熱媒体を加熱又は冷却し、筐体11内の熱媒体を目的とする温度に維持しておくことが好ましい。筐体11内が目的とする温度に達し、筐体11の熱媒体の温度が定常状態となった後に、COと水蒸気とを含む原料ガスを原料ガス流通配管17に供給してガス分離処理を開始することができる。原料ガス流通配管17に供給される原料ガスは、あらかじめ熱交換器、気液分離器、圧縮器、水分追加装置、減圧器等からなる群より選ばれる加湿又は除湿を行う調湿装置によって、温度の調節及び湿度の調節が行われていることが好ましい。
 原料ガス流通配管17に供給された原料ガスは、筐体11内に収容されている各分離膜モジュールMに分配して供給される。分離膜モジュールMでは、図3に示す供給側端部31から、ガス分離膜エレメント1の供給側流路部材3に連続的に供給され(図3の矢印a)、供給側流路部材3を流れる原料ガスに含まれるCOがガス分離膜2を透過する。ガス分離膜2を透過した透過ガスは、透過側流路部材4内を流れて、孔30から中心管5に供給される。中心管5の排出側に接続されハウジング15に設けられた排出口32を経て連続的に収集され(図3の矢印b)、透過ガス流通配管18に供給される。一方、ガス分離膜2を透過しなかった非透過ガスは、分離膜モジュールMの排出側端部33から連続的に排出され(図3の矢印c)、非透過ガス流通配管19に供給される。これにより、原料ガスから、COを分離することができる。
 上記のようなガス分離処理が行われている間、筐体11の内部空間は、筐体11の外部の外気から遮断された状態となっているため、熱源部13によって筐体11内の熱媒体を効率的に加熱又は冷却して目的の温度に維持することができる。
 分離膜モジュールMの集積には、集積用の保持枠12に分離膜モジュールMを固定するための固定部や、分離膜モジュールM同士又は分離膜モジュールMと配管とを接続するための接続部等が設けられることがある。本実施の形態のガス分離装置10では、ジャケットヒータ等の熱源部で直接覆うことが難しいとされる固定部や接続部も筐体11内に設けられている。そのため、ガス分離装置10では、集積されたすべての分離膜モジュールMに加え、分離膜モジュールMに取付けられる固定部や接続部も、筐体11内の熱媒体によって保温することができるため、分離膜モジュールMや配管に生じるホットスポットやクールスポットを抑制して、分離膜モジュールM内を流通するガスの温度に変動やムラが生じることを抑制することができる。
 特に、本実施の形態のガス分離装置10では、ガス分離膜エレメントを備えた分離膜モジュールMの集積数を増やした場合にも、筐体11内の熱媒体によって、集積された分離膜モジュールMを保温するため、各分離膜モジュールMや配管に生じるホットスポットやクールスポットを抑制しつつ、大量の原料ガスのガス分離処理を行うことができる。
 一般的に、ガス分離膜エレメントでは、原料ガスの温度が高いほど透過性能を向上できる傾向にある。また、促進輸送機構を利用したガス分離膜を含むガス分離膜エレメントでは、原料ガスの温度に加えて、原料ガスの湿度が高いほど透過性能を向上できる傾向にある。原料ガスの湿度は原料ガスの水蒸気量と温度とのバランスで決まる。そのため、原料ガスの温度を精度よく管理することが好ましい。上記のように、分離膜モジュールMや配管に生じるホットスポットやクールスポットを抑制することにより、分離膜モジュールM内を流通するガスの温度に変動やムラが生じることを抑制することが期待できるため、ガス分離性能を安定化できることが期待できる。
 例えば酸性ガス用のスパイラル型ガス分離膜エレメントでは、原料ガスがCO及び水蒸気を含み、ガス分離膜2に親水性樹脂が用いられるため、ガス分離処理において温度ムラが生じると、温度が低下した領域で水蒸気が凝縮するおそれがある。水蒸気が凝縮することによって生じた凝縮水は、ガス分離膜エレメント1の膜性能を低下させ、安定したガス分離性能を維持することを困難にする可能性がある。本実施の形態のガス分離装置10では、筐体11内に集積した分離膜モジュールM全体を、固定部や接続部も含めて保温することができるため、分離膜モジュールMや配管に生じるホットスポットやクールスポットを抑制して、分離膜モジュールM内を流通するガスの温度に変動やムラが生じることを抑制することができる。これにより、これら原料ガス、透過ガス及び非透過ガスに含まれる水蒸気が凝縮することを抑制し、ガス分離膜エレメント1の膜性能の低下を抑制し、安定したガス分離性能を維持することが期待できる。
 また、本実施の形態のガス分離装置10は、特に、分離膜モジュールMを高密度に集積する場合に、エネルギー効率を向上する効果も期待できる。例えば、分離膜モジュールMの外壁面にヒートジャケット等の熱源部を設けて、分離膜モジュールMと熱源部とを一体化し、分離膜モジュールMを個々に加熱又は冷却する場合、分離膜モジュールMの集積数の増加に伴って外気と接する表面積が増加して放熱面積が増えるため、各分離膜モジュールM内を流通するガスの温度を維持するために必要なエネルギーが大きくなる。これに対し、本実施の形態のガス分離装置10では、筐体11内に分離膜モジュールMを集積して設けることができ、熱源部13によって温度調整がなされる筐体11内の熱媒体の放熱量は、筐体11の外表面の面積に依存する。したがって、筐体11の外表面の面積を、筐体11内に集積される分離膜モジュールMの表面積の総和に比較して小さくすることができる程度に分離膜モジュールを高密度に集積する場合には、分離膜モジュールM内を流通するガスの温度を維持するために必要なエネルギーを抑制してエネルギー効率を高めることができる。
 以下に、集積した分離膜モジュールMを、筐体11内に収容した場合の放熱面積、放熱量及び外容積効率の計算結果(実施例1~5)と、筐体11内に収容しなかった場合の放熱面積及び放熱量の計算結果(比較例1~5)とを対比して示す。
 計算に際して用いた条件は以下のとおりである。なお、分離膜モジュール、筐体、及び配管の外表面が断熱材料を含む複合材料で覆われている場合、実施例と比較例とを比較しやすいように、それらの複合材料として、総括伝熱係数及び厚みが同じ複合材料を適用している。
 [分離膜モジュールのタイプ]
・分離膜モジュールM1:
  筒状部材:直径23cm、長さ1.6m、板厚0.6cmのステンレス製円筒
  閉塞部材:直径38cm、板厚4.1cmのステンレス製板(筒状部材の両端部)
  表面積:1.38m(筒状部材及び閉塞部材を含む)
  ガス分離膜エレメントの収容数:1基(図4(a)を参照)
・分離膜モジュールM2:
  筒状部材:直径23cm、長さ2.9m、板厚0.6cmのステンレス製円筒
  閉塞部材:直径38cm、板厚4.1cmのステンレス製板(筒状部材の両端部)
  表面積:2.32m(筒状部材及び閉塞部材を含む)
  ガス分離膜エレメントの収容数:2基(図4(b)を参照)
・分離膜モジュールM3:
  筒状部材:直径23cm、長さ5.5m、板厚0.6cmのステンレス製円筒
  閉塞部材:直径38cm、板厚4.1cmのステンレス製板(筒状部材の両端部)
  表面積:4.20m(筒状部材及び閉塞部材を含む)
  ガス分離膜エレメントの収容数:4基(図4(c)を参照))
・分離膜モジュールM4:
 分離膜モジュールは筒状部材の外表面を覆うようにジャケットが設けられており、当該ジャケット及び閉塞部材の外表面は断熱材料を含む複合材料で覆われていること以外は、分離膜モジュールM1と同じである。但し、筒状部材の外表面にジャケットが設けられることにより、筒状部材及び閉塞部材の直径が分離膜モジュールM1の1.5倍となる。
  表面積:5.37m(ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の外表面)
  ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の厚み:21cm
・分離膜モジュールM5:
 分離膜モジュールは筒状部材の外表面を覆うようにジャケットが設けられており、当該ジャケット及び閉塞部材の外表面は断熱材料を含む複合材料で覆われていること以外は、分離膜モジュールM2と同じである。但し、筒状部材の外表面にジャケットが設けられることにより、筒状部材及び閉塞部材の直径が分離膜モジュールM2の1.5倍となる。
  表面積:8.49m(ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の外表面)
  ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の厚み:21cm
・分離膜モジュールM6:
 分離膜モジュールは筒状部材の外表面を覆うようにジャケットが設けられており、当該ジャケット及び閉塞部材の外表面は断熱材料を含む複合材料で覆われていること以外は、分離膜モジュールM3と同じである。但し、筒状部材の外表面にジャケットが設けられることにより、筒状部材及び閉塞部材の直径が分離膜モジュールM3の1.5倍となる。
  表面積:14.74m(ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の外表面)
  ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  ジャケット及び閉塞部材の外表面を覆う複合材料の厚み:21cm
 [集積形態]
・集積形態(1):
  分離膜モジュールMの配列:水平方向に5基×鉛直方向に5段
  分離膜モジュールMの総数:25基
・集積形態(2):
  分離膜モジュールMの配列:水平方向に10基×鉛直方向に5段
  分離膜モジュールMの総数:50基
 [筐体]
・筐体M1-(1):
  筐体のサイズ:縦2.46m、横2.96m、高さ3.54m(直方体)
  筐体の外表面積:52.98m
  筐体を構成する層の厚み:21cm
  筐体を構成する層をなす材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  分離膜モジュールの集積形態:集積形態(1)
  収容する分離膜モジュールMのタイプ:分離膜モジュールM1
・筐体M2-(1):
  筐体のサイズ:縦3.76m、横2.96m、高さ3.54m(直方体)
  筐体の外表面積:69.89m
  筐体を構成する層の厚み:21cm
  筐体を構成する層をなす材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  分離膜モジュールの集積形態:集積形態(1)
  収容する分離膜モジュールMのタイプ:分離膜モジュールM2
・筐体M1-(2):
  筐体のサイズ:縦2.46m、横5.92m、高さ3.54m(直方体)
  筐体の外表面積:88.52m
  筐体を構成する層の厚み:21cm
  筐体を構成する層をなす材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  分離膜モジュールの集積形態:集積形態(2)
  収容する分離膜モジュールMのタイプ:分離膜モジュールM1
・筐体M2-(2):
  筐体のサイズ:縦3.76m、横5.92m、高さ3.54m(直方体)
  筐体の外表面積:113.13m
  筐体を構成する層の厚み:21cm
  筐体を構成する層をなす材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  分離膜モジュールの集積形態:集積形態(2)
  収容する分離膜モジュールMのタイプ:分離膜モジュールM2
・筐体M3-(2):
  筐体のサイズ:縦6.36m、横5.92m、高さ3.54m(直方体)
  筐体の外表面積:162.34m
  筐体を構成する層の厚み:21cm
  筐体を構成する層をなす材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  分離膜モジュールの集積形態:集積形態(2)
  収容する分離膜モジュールMのタイプ:分離膜モジュールM3
 [配管]
・配管1-(1)
  分離膜モジュールの集積形態:集積形態(1)
  原料ガス流通配管:直径11.40cm、長さ0.83m
           直径6.00cm、長さ0.67m
  透過ガス流通配管:直径11.40cm、長さ0.83m
           直径6.00cm、長さ0.67m
  非透過ガス流通配管:直径11.40cm、長さ0.83m
           直径6.00cm、長さ0.67m
  表面積:1.27m(全配管の外表面積)
・配管2-(1)
 配管の外表面を覆うようにジャケットが設けられており、当該ジャケットの外表面は断熱材料を含む複合材料で覆われていること以外は、配管1-(1)と同じである。但し、配管の外表面にジャケットが設けられることにより、配管の直径が配管1-(1)の1.5倍となる。
  表面積:7.85m(配管外表面のジャケットを覆う複合材料の外表面)
  配管の外表面を覆う複合材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  配管の外表面を覆う複合材料の厚み:21cm
・配管1-(2)
  分離膜モジュールの集積形態:集積形態(2)
  原料ガス流通配管:直径11.40cm、長さ1.67m
           直径6.00cm、長さ1.33m
  透過ガス流通配管:直径11.40cm、長さ1.67m
           直径6.00cm、長さ1.33m
  非透過ガス流通配管:直径11.40cm、長さ1.67m
           直径6.00cm、長さ1.33m
  表面積:2.54m(全配管の外表面積)
・配管2-(2)
 配管の外表面を覆うようにジャケットが設けられており、当該ジャケットの外表面は断熱材料を含む複合材料で覆われていること以外は、配管1-(2)と同じである。但し、配管の外表面にジャケットが設けられることにより、配管の直径が配管1-(2)の1.5倍となる。
  表面積:15.69m(配管外表面のジャケットを覆う複合材料の外表面)
  配管の外表面を覆う複合材料の総括伝熱係数:0.44W/(m・K)
  配管の外表面を覆う複合材料の厚み:21cm
 [条件]
 外気温を20℃とし、原料ガスを110℃の温度で分離膜モジュールMに供給したときの放熱量を、上記分離膜モジュールM及び配管の表面積及び総括伝熱係数と、各筐体及び各配管の外表面積及び総括伝熱係数とに基づいて算出した。その結果を表1に示す。
 なお、総括伝熱係数の算出にあたって、分離膜モジュールM内及び配管内を流通するガスの温度を維持するための熱媒体は空気とし、分離膜モジュールMは、互いに接することなく、保持枠を用いることなく集積されている形態とした。
 筐体を用いる場合には、筐体の内部空間は空気で満たされ、筐体内に熱源部を設けるものとし、筐体から放熱する熱量を補って、筐体の内部空間を満たす空気の温度が原料ガスの温度と同じとなるように熱源部での加熱を行うものとした。また、筐体内の温度は全体にわたって均一であるとした。
 また、筐体を用いずに各分離膜モジュールMの外表面を覆うジャケットを設けた場合には、ジャケット内を空気が流通しているものとし、ジャケットの外表面から放熱する熱量を補って、各分離膜モジュールM内に供給される原料ガスの温度を維持するように、ジャケット内に加熱した空気を供給するものとした。また、ジャケットの内部の温度は全体にわたって均一であるとした。
 外容積効率は、下記式:
 外容積効率=(分離膜モジュールの外容積/筐体の外容積)×100に基づいて算出した。なお、分離膜モジュールの外容積は、筒状部材の外容積とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 表1より、実施例1~5(集積した分離膜モジュールを筐体内に収容した場合)は、比較例1~5(集積した分離膜モジュールを外気に曝した場合)よりも放熱面積を低減し、放熱量を抑制することができることが予想できる。したがって、実施例1~5のように分離膜モジュールを集積して筐体内に収容した場合には、筐体を設けない場合に比較して、分離膜モジュール内を流通するガスの温度を維持するために必要なエネルギーを抑制することができると考えられる。
 1 ガス分離膜エレメント、2 ガス分離膜、3 供給側流路部材、4 透過側流路部材、5 中心管、10 ガス分離装置、10a ガス分離装置、11 筐体、12 保持枠、13 熱源部、15 ハウジング、17 原料ガス流通配管、17a 原料ガス流通配管、18 透過ガス流通配管、18a 透過ガス流通配管、18b 透過ガス流通配管、19 非透過ガス流通配管、19a 非透過ガス流通配管、19b 非透過ガス流通配管、20 分岐部、20a 分岐部、21 集合部、21a 集合部、21b 集合部、30 孔、31 供給側端部、32 排出口、33 排出側端部、M 分離膜モジュール、Ma 分離膜モジュール。

Claims (12)

  1.  ハウジング内に少なくとも1つのガス分離膜エレメントを備えた分離膜モジュールと、
     外気を遮断するための筐体と、
     前記筐体の内部を満たす熱媒体の温度を調整するための熱源部と、を有し、
     前記筐体は、その内部に前記分離膜モジュールを少なくとも2基以上収容している、ガス分離装置。
  2.  前記熱源部は、前記筐体の内部及び前記筐体の外部のうちの少なくとも一方に設けられている、請求項1に記載のガス分離装置。
  3.  前記筐体を構成する層は、少なくとも熱抵抗値が0.1m・K/W以上である、請求項1又は2に記載のガス分離装置。
  4.  前記筐体を構成する層のうち少なくとも1つの層をなす材料は、少なくとも熱伝導率が1W/(m・K)以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載のガス分離装置。
  5.  前記分離膜モジュールは、前記ハウジング内に2基以上のガス分離膜エレメントを備える、請求項1~4のいずれか1項に記載のガス分離装置。
  6.  さらに、前記分離膜モジュールに原料ガスを供給するための原料ガス流通配管と、前記分離膜モジュールから排出ガスを排出するための排出ガス流通配管とを備える、請求項1~5のいずれか1項に記載のガス分離装置。
  7.  前記原料ガス流通配管は、前記分離膜モジュールのそれぞれに前記原料ガスを分配して供給するための分岐部を有し、
     前記排出ガス流通配管は、前記分離膜モジュールのそれぞれが排出した前記排出ガスを集約して排出するための集合部を有し、
     前記分岐部及び前記集合部のうちの少なくとも一方は、前記筐体の内部に設けられている、請求項6に記載のガス分離装置。
  8.  前記ガス分離膜エレメントに供給される原料ガスは、少なくとも水蒸気を含む、請求項1~7のいずれか1項に記載のガス分離装置。
  9.  前記ガス分離膜エレメントは、親水性樹脂組成物層を備えるガス分離膜を有する、請求項1~8のいずれか1項に記載のガス分離装置。
  10.  前記親水性樹脂組成物層は、親水性樹脂、及び、酸性ガスと可逆的に反応する物質を含む、請求項9に記載のガス分離装置。
  11.  前記ガス分離膜エレメントは、スパイラル型ガス分離膜エレメントである、請求項1~10のいずれか1項に記載のガス分離装置。
  12.  請求項1~11のいずれか1項に記載のガス分離装置を用いたガス分離方法であって、
     前記熱源部を用いて前記熱媒体の温度を所定温度に維持するように調整する温度調整工程と、
     前記分離膜モジュールに原料ガスを供給してガス分離処理を行う工程と、を有する、ガス分離方法。
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