WO2019074079A1

WO2019074079A1 - 中性子遮蔽性能を有する遮蔽接着剤

Info

Publication number: WO2019074079A1
Application number: PCT/JP2018/038006
Authority: WO
Inventors: 秀明薄; 日高古屋; 真樹高橋; 秀徳石川
Original assignee: 日本軽金属株式会社
Priority date: 2017-10-11
Filing date: 2018-10-11
Publication date: 2019-04-18
Also published as: HUE056513T2; CN111201575A; ES2904361T3; IL273903A; EP3693978A4; ES2899273T3; CN111183490A; EP3693977A4; SG11202003315VA; JP7194684B2; KR20200068693A; US20210189202A1; TW201923010A; TWI672708B; WO2019074078A1; US11062814B1; TWI686456B; EP3693978A9; EP3693978A1; US20210210237A1

Abstract

中性子遮蔽性能を有する構造体の接合部において中性子遮蔽性を付与することができる遮蔽性の接着剤を提供する。　本発明は、中性子遮蔽性能を有する遮蔽接着剤であって、フッ化リチウム純度が９９％以上であるフッ化リチウム粉末を含有する遮蔽接着剤である。前記遮蔽接着剤は、２液硬化型接着剤であって、その主成分がエポキシ樹脂であることが好ましい。前記遮蔽接着剤は、２液硬化型接着剤であって、その主成分としてエポキシ樹脂を含有し、その硬化成分として変性シリコーンを含有することができる。

Description

中性子遮蔽性能を有する遮蔽接着剤

　本発明は、中性子遮蔽性能を有する遮蔽接着剤に関する。

　近年、がん治療の手段として、ホウ素中性子捕捉療法（ＢＮＣＴ：Ｂｏｒｏｎ　Ｎｅｕｔｒｏｎ　Ｃａｐｔｕｒｅ　Ｔｈｅｒａｐｙ）の研究開発が急速に進んでいる。ホウ素中性子捕捉療法は、中性子線を利用した放射線治療である。まず、がん細胞に特異的に取り込まれるホウ素化合物を患者に投与する。次いで、ホウ素化合物が蓄積されたがん細胞に、所定の範囲のエネルギーに制御された中性子線を照射する。ホウ素化合物と中性子線が衝突するとα線が生じる。このα線によってがん細胞が死滅する。

　ホウ素中性子捕捉療法は、がん治療の手段として将来が期待されており、臨床試験段階に進みつつある。ホウ素中性子捕捉療法に使用される中性子線照射装置は、熱中性子線や熱外中性子線を利用して治療の効果を得るものであり、中性子線照射環境は、ある一定の幅のエネルギーを持つ放射線が混在する場でもある。

　中性子線照射装置に供する中性子線発生装置として、これまで、原子炉を利用する必要があった。ところが、近年、病院内設置型の小型の中性子発生装置が提案されつつある。この小型の中性子発生装置は、ベリリウムやリチウムのターゲットに加速器で加速させた陽子や重陽子を衝突させるものである。発生した中性子線は、従来型の設備よりも熱中性子や熱外中性子の割合が多く、これを減速材によって減速させ、人体に影響の小さい中性子線照射環境を提供する。

　中性子捕捉療法において中性子を照射する際は、特定の部位へ照射されるように、中性子遮蔽手段を設ける必要がある。中性子捕捉療法の効果を調べるため、マウス等の小型動物に中性子を照射する実験が行われている。フッ化リチウムの遮蔽板を使用して、ヒト以外の哺乳動物に対して中性子捕捉療法を適用した事例としては特許文献１があり、照射対象の深部に標的部位がある場合において正常組織に与える中性子を最低限に抑えるとともに、体内への中性子の深達性および到達性の減衰を緩和して照射対象の深部に位置する標的に十分な中性子を投与することを目的としている。

特開２００４－２３３１６８号公報

　しかしながら、これらの遮蔽方法では、照射対象となる生物体の形状や照射部位の大きさによって遮蔽体の取り付け容易性や遮蔽性に制約が生じる虞があるため、照射対象を立体的に遮蔽するとともに、中性子線の照射領域と非照射領域を簡単な構造で隔てる遮蔽手段が求められている。

　その遮蔽手段としては、照射対象である生物体を収納することができる、中性子線の遮蔽性能を有する箱型状の構造体が考えられる。このような箱型状の構造体は、複数の遮蔽板同士を接合して組み合わせることにより作製できる。その際の接合に接着剤を使用できる。しかし、外部から照射される中性子線は、接合部を貫通して内部に進入するため、接合部において中性子を遮蔽する機能を付与することが望ましい。そこで、本発明は、中性子遮蔽性能を有する構造体の接合部において中性子遮蔽性を付与することができる遮蔽性の接着剤を提供することを目的とする。

　本発明者らは、上述した課題を解決するために検討した結果、接着剤に特定組成の粉末を含有することにより、本発明を完成するに至った。具体的には、本発明は、以下のものを提供する。

　（１）本発明は、中性子遮蔽性能を有する遮蔽接着剤であって、前記遮蔽接着剤は、フッ化リチウム純度が９９％以上であるフッ化リチウム粉末を含有する、遮蔽接着剤である。

　（２）本発明は、前記フッ化リチウム粉末の平均粒度が２．４μｍ以上５．２μｍ以下である（１）に記載の遮蔽接着剤。

　（３）本発明は、前記遮蔽接着剤は、２液硬化型接着剤であって、その主成分がエポキシ樹脂である、（２）に記載の遮蔽接着剤である。

　（４）本発明は、前記遮蔽接着剤は、前記フッ化リチウム粉末を３０ｗｔ％以上６０ｗｔ％未満含有する、（３）に記載の遮蔽接着剤である。

　（５）本発明は、前記遮蔽接着剤は、２液硬化型接着剤であって、その主成分としてエポキシ樹脂を含有し、硬化剤として変成シリコーン樹脂を含有する、（２）に記載の遮蔽接着剤である。

　（６）本発明は、前記遮蔽接着剤は、前記フッ化リチウム粉末を３０ｗｔ％以上６７ｗｔ％以下含有する、（５）に記載の遮蔽接着剤である。

　（７）本発明は、前記遮蔽接着剤は、フッ化リチウム焼結体からなる遮蔽板の欠損部を修復するために使用される、または当該遮蔽板の接合部における間隙を充填するために使用される、（１）～（６）のいずれかに記載の遮蔽接着剤である。

　本発明に係る遮蔽接着剤は、複数の遮蔽板同士の接合に適用することにより、簡単な立体的構造の箱型状の構造体を提供することができる。本発明に係る遮蔽接着剤は、当該接着剤で接合した部位に中性子遮蔽を付与することができるので、構造体全体の中性子遮蔽性能を向上させることができる。

遮蔽接着剤が適用される箱型構造体の実施形態を示す模式図である。遮蔽接着剤が適用される箱型構造体の別の実施形態を示す模式図であり、（ａ）は、正面からの図であり、（ｂ）は、斜視図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する接合構造を説明するための模式図であり、（ａ）は、遮蔽板の端部が板厚方向に平坦状の接合面を備えた場合の接合構造を示す図であり、（ｂ）は、遮蔽板の端部が傾斜状の接合面を備えた場合の接合構造を示す図であり、（ｃ）は、遮蔽板の端部が凹凸状の接合面を備えた場合の接合構造を示す図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、平面図であり、（ｃ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｄ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する別の形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、平面図であり、（ｃ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｄ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する別の形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、平面図であり、（ｃ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｄ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する別の形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、平面図であり、（ｃ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｄ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する別の形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、平面図であり、（ｃ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｄ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する別の形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、平面図であり、（ｃ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｄ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図である。遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、正面図であり、（ｃ）は、右側面図であり、（ｄ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｅ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図であり、（ｆ）は、Ｃ－Ｃ線における断面図であり、（ｇ）は、内部構造を示す図である。遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、別の方向から示した斜視図であり、（ｃ）は、正面図であり、（ｄ）は、平面図であり、（ｅ）は、右側面図であり、（ｆ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、（ｇ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図であり、（ｈ）は、Ｃ－Ｃ線における断面図である。遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、別の方向から示した斜視図である。遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、別の方向から示した斜視図である。遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例を示す図であり、（ａ）は、斜視図であり、（ｂ）は、別の方向から示した斜視図である。遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例を示す斜視図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する別の形態例を示す図である。遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する接合構造を説明するための模式図であり、（ａ）は、平坦状の接合面を備えた端部による接合構造を示す図であり、（ｂ）は、傾斜状の接合面を備えた端部による接合構造を示す図であり、（ｃ）は、凹凸状の接合面を備えた端部による接合構造を示す図である。遮蔽接着剤を遮蔽板の修復に適用する実施形態例を説明するための図であり、（ａ）は、遮蔽板の角部の修復に適用する例であり、（ｂ）は、遮蔽板の表面の修復に適用する例であり、（ｃ）は、遮蔽板の接合部の間隙充填に適用する例である。遮蔽接着剤が適用された実施例の箱型構造体を説明するための図である。

　以下、本発明に係る遮蔽接着剤の実施形態について説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。

（遮蔽接着剤）
　本発明に係る遮蔽接着剤は、中性子遮蔽性能を有する遮蔽接着剤である。当該遮蔽接着剤により、遮蔽板の端部が接合されることが好ましい。遮蔽板の端部の表面（端面）に遮蔽接着剤を塗布し、端部を突き合わせることで、端部の接合構造を強固にすることができる。また、遮蔽板の端面の一部を粘着テープにより仮固定した後、当該端面の一部を接着剤により本固定してもよく、この場合、仮固定の面を着脱可能な開口面とすることができる。

　本発明に係る遮蔽接着剤は、フッ化リチウム粉末を３０ｗｔ％以上含有することが好ましい。このような接着剤は、遮蔽板同士を接着することに加え、遮蔽板同士の隙間を埋めるシール材として機能する。接着剤には、中性子遮蔽機能を有する６Ｌｉを含有するフッ化リチウムが混合されているため、遮蔽板同士の隙間を通して中性子線が進入するのを抑制する効果がある。

　遮蔽接着剤におけるフッ化リチウム粉末の含有量は、接着剤の粘度が低い場合、適度な塗布作業性および隙間への充填性が得られるような粘度にするため、また、より中性子遮蔽性能を高めるために、好ましくは４０ｗｔ％以上、より好ましくは５０ｗｔ％以上、さらに好ましくは６０ｗｔ％以上のフッ化リチウム粉末を含有させてもよい。

　本発明に係る遮蔽接着剤は、無機充填材を含まない、或いは含んでいて極微量であるエポキシ樹脂、シリコーン樹脂などの接着剤にフッ化リチウムを含有することができる。使用される既存の接着剤は、特に限定されない。エポキシ樹脂、シリコーン樹脂などの接着剤を使用できる。エポキシ系樹脂は、炭素、水素、酸素以外の元素の含有率が低いため、中性子線が照射されても放射化する割合が低い。そのため、放射線治療など医療現場での使用に適している。また、２液硬化型エポキシ樹脂は、主剤と硬化剤を混合して硬化させるため、粉末を添加する場合、主剤および硬化剤を別々に添加・混練してから両者を混合して反応硬化させることが可能であり、混練時間に余裕ができるため、作業性が向上する。また、適当な可使時間・硬化時間や粘度を有するものを選択することが可能である。粘度が低すぎると、塗布した間隙から流出しやすく、間隙充填性が低下するので、適度に粘度が高いものを使用することが好ましい。硬化時間が短いと、所望の形態に遮蔽板を組み立てる時間的な余裕が減るという問題がある。硬化時間が長いと、構造体の形状を保持し続ける時間が長くなり、仮固定を長時間行わなければならないという問題がある。

（箱型構造体）
　本発明に係る遮蔽接着剤が適用される箱型構造体は、中性子遮蔽性能を有するフッ化リチウムを含む複数の遮蔽板を有するとともに、前記遮蔽板の端部が突き合わされて接合されたものである。ここで、「中性子遮蔽性能」は、中性子線を遮蔽する性能をいう。本明細書においては、「中性子遮蔽」を「中性子線遮蔽」と記載することもある。また、本発明に係る遮蔽接着剤が適用される遮蔽板は、中性子遮蔽板を意味する。当該箱型構造体は、中性子遮蔽性能を有する複数の遮蔽板が箱型状に組み立てられたものであり、簡単な立体的構造から成っている。

　当該箱型構造体の外観を図１に示す。遮蔽板１，２等からなる６枚の遮蔽板を組み合せて、箱型構造体１０が形成されている。各遮蔽板は、互いの端部を突き合わせて、本発明に係る遮蔽接着剤により、端面同士が接合されている。図１に示す箱型構造体は、外面のすべてを遮蔽板で囲んだ実施形態例である。

　図２の（ａ）、（ｂ）に示す箱型構造体１０は、外面の一部に開口２０を設けた別の実施形態例である。遮蔽板１，２，３，４等からなる６枚の遮蔽板を箱状となるよう組み合わされて、箱型構造体が形成される。各遮蔽板の端部を突き合わさせて、遮蔽接着剤により、遮蔽板の端面同士が接合されている。図２の（ａ）、（ｂ）に示すように、遮蔽体２は、一部の辺が短いので、その部分に開口２０が形成される。

　当該箱型構造体の遮蔽板は、中性子遮蔽性能に優れるフッ化リチウム（ＬｉＦ）を含む材料で形成されている。外部から照射された中性子線は、箱型構造体の遮蔽板によって、その通過が抑制されるため、箱型構造体の内部まで到達する中性子線が低減し、箱型構造体の内部において中性子線が実質的に照射されない領域（非照射領域）を得ることができる。

　当該箱型構造体は、立方体や直方体などの３次元的形態であるので、立体的な中性子線遮蔽空間が形成され、一定以上の体積を有する小型動物であっても、容易に遮蔽空間内に収容することができる。

　遮蔽板の端部同士が遮蔽接着剤で接合されているので、端部同士の間における中性子線の通過が十分に抑制される。そのため、箱型構造体の内部に中性子線の遮蔽空間を形成することができる。

　中性子遮蔽性能を有する箱型構造体は、中性子遮蔽性能を有する複数の遮蔽板を組み合わせて接合しているから、簡単な立体的構造が得られる。組み合わせる遮蔽板の大きさや個数に応じて、箱型構造体の大きさを自在に調整することができる。

　また、中性子遮蔽板の端部において段差状または傾斜状の接合構造を設けることにより、端部同士の接合が容易となり、接合構造が安定化する効果が得られる。

　また、中性子線が遮蔽された空間内に生物体等を収納し、生物体等の全体を中性子線の照射されない状態で試験することができる。さらに、箱型構造体の一部を開放した構造とすることにより、生物体等の一部を遮蔽領域の外に出すことができて、その一部だけに中性子線照射することが可能になり、中性子線の照射対象や試験条件の適用範囲が広がる。

　この箱型構造体は、中性子線を照射して、その作用や影響を調べる分野に適している。マウス等の小型動物を用いる試験、放射線治療に関する照射試験などに使用することができる。また、箱型構造体の内部に仕切等を設けたり、複数の箱型構造体を併設することで、複数の照射体を同時に照射することができるため、照射試験の効率を向上させることができる。

（遮蔽板）

　本発明に係る遮蔽接着剤は、図３の（ａ）に示すように、板厚方向に平坦状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板２２,２３に適用することができる。また、当該遮蔽接着剤は、図３（ｂ）に示すように、傾斜状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板２４，２５に適用することができる。これらの遮蔽板は、端部同士が突き合わされて、遮蔽接着剤によって接合面が固定されるため、遮蔽板の組立体において強固な係合及び十分な中性子遮蔽性能が付与される。

　さらに、当該遮蔽接着剤は、図３の（ｃ）に示すように、段差状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板２６，２７に適用することができる。遮蔽板２６，２７の端部には、段差状となるように、凹状の部分（以下、「凹部」という。）または凸状の部分（以下、「凸部」という。）が設けられており、当該凹部と当該凸部とを嵌合して、遮蔽接着剤により接合面が固定される。この段差状の接合面を有する遮蔽板に遮蔽接着剤を適用した接合構造に関しては、図４～図９に示すように、種々の形態例がある。

　また、これらの遮蔽板を用いて箱型構造体の接合構造を形成した形態例を、図１７の（ａ）～（ｃ）に示す。図１７の（ａ）は、平坦状の接合面を備えた遮蔽板に遮蔽接着剤を適用した接合構造を示す図であり、図１７の（ｂ）は、傾斜状の接合面を備えた遮蔽板に遮蔽接着剤を適用した接合構造を示す図であり、図１７の（ｃ）は、段差状の凹状部及び凸状部からなる接合面に遮蔽接着剤を適用した接合構造を示す図である。

　また、本発明に係る遮蔽接着剤は、遮蔽板の一部が欠けた場合の修復に適用することができる。例えば、図１８の（ａ）は、遮蔽板２８の角部において欠けた部分２９を有する遮蔽体の例であり、図１８の（ｂ）は、遮蔽板２８の表面上において欠けた部分２９を有する遮蔽体の例である。それぞれの遮蔽体２８は、欠けた部分あるいは欠けた部分と同じ形状の部品が遮蔽接着剤によって遮蔽板の本体に接合されて、元の形状の遮蔽板に復元される。また、図１８の（ｃ）は、遮蔽板の合い欠き部の間隙が比較的大きい場合に、中性子線シール材と合わせて、構造的に強化するための充填材として用いる例である。

　図４の（ａ）～（ｄ）は、本発明に係る遮蔽接着剤が適用される遮蔽板に関する形態例を示す図であり、図４の（ａ）は、斜視図であり、図４（ｂ）は、平面図であり、図４（ｃ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、図４（ｄ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図である。図５～図９のそれぞれは、遮蔽板に関する別の形態例であって、図４の（ａ）～（ｄ）と同様に、各図の（ａ）が斜視図、各図の（ｂ）が平面図、各図の（ｃ）がＡ－Ａ線における断面図、各図の（ｄ）がＢ－Ｂ線における断面図である。

　図４は、遮蔽板の４辺において段差状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板の例である。図４の（ｃ）及び（ｄ）の断面図から分かるように、遮蔽板の上側３１の４辺長さがいずれも下側３２の４辺長さよりも短くなっている。その結果、図４の（ａ）のように、この遮蔽板は、４辺の端部に段差３３が形成された形状を有している。

　図５は、遮蔽板の４辺において段差状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板の別の例である。図５の（ｃ）及び（ｄ）の断面図から分かるように、遮蔽板の上側と下側では、４辺の長さが異なる。上側３１の４辺のうち２辺３１Ｓの長さは、その２辺に対応する下側３２の２辺よりも短い一方で、上側の他の２辺３１Ｌは、その２辺に対応する下側３２の２辺よりも長くなっている。その結果、図５の（ａ）のように、この遮蔽板は、４辺の端部に段差３３が形成された形状を有している。

　図６は、遮蔽板の３辺において段差状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板の例である。図６の（ｃ）及び（ｄ）の断面図から分かるように、遮蔽板の上側の４辺のうち、３辺の長さがその３辺に対応する下側の３辺の長さよりも短くなっている。その結果、図６の（ａ）のように、この遮蔽板は、３辺の端部に段差が形成された形状を有している。

　図７は、遮蔽板の２辺において段差状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板の例である。図７の（ｃ）及び（ｄ）の断面図から分かるように、遮蔽板の上側３１の４辺のうち、２辺の長さがその２辺に対応する下側３２の２辺の長さよりも短くなっている。その結果、図７の（ａ）のように、この遮蔽板は、２辺の端部に段差３３が形成された形状を有している。

　図８は、遮蔽板の２辺において段差状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板の別の例である。図８の（ｃ）及び（ｄ）の断面図から分かるように、遮蔽板の上側３１及び下側３２の４辺は、各長さが同じである一方で、４辺のうち２辺がそれぞれに対応する２辺と異なる位置に設けられている。その結果、図８の（ａ）のように、この遮蔽板は、２辺の端部に段差３３が形成された形状を有している。

　図９は、遮蔽板の１辺において段差状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板の例である。図９の（ｃ）及び（ｄ）の断面図から分かるように、遮蔽板の上側３１の４辺のうち、１辺の長さがその１辺に対応する下側３２の１辺の長さよりも短くなっている。その結果、図９の（ａ）のように、この遮蔽板は、１辺の端部に段差３３が形成された形状を有している。

　遮蔽板は、段差状の接合面を備えた上記の端部を有するものに限られない。図３の（ｂ）に示すような傾斜状の接合面を備えた端部を有する遮蔽板であって、同様に、４辺、３辺、２辺、１辺の各端部に傾斜状の接合面を備えた形状を有するものでもよい。

　図４～図９に示す遮蔽板の平面形状は、正方形であるが、それに限られない。図１６のように、長方形であってもよい。

　外部から照射された中性子線は、遮蔽板及びその接合部を通過する可能性がある。例えば、図３（ａ）に示すような接合部が面一的な接合面を有する場合は、接合部に進入した中性子線が通過して構造体の内部に進入する可能性がある。図３（ｂ）または（ｃ）に示すような傾斜状または凹凸状の接合面を有する場合は、遮蔽体の本体内を通過した中性子線が接合部を通過して内部に進入する可能性がある。それに対し、本発明に係る遮蔽接着剤は、接合部に十分な中性子遮蔽性が付与されるので、接合部において中性子線の通過を抑制することができ、遮蔽板からなる構造体全体の遮蔽性を向上させる効果が得られる。

　また、遮蔽板の端部が遮蔽接着剤で接合されることにより、遮蔽体からなる構造体は、安定に固定されて、機械的強度を高める効果を奏する。

（箱型構造体の面）
　本発明に係る遮蔽接着剤が適用される箱型構造体は、複数の面を有しており、少なくとも１つ以上の前記面が着脱可能であることが好ましい。箱型構造体を立体的に構成されているので、複数の外面を有している。これらの面が着脱可能な構造であるから、照射試験の準備や終了後の撤去などで箱型構造体を解体するのに便利である。また、箱型構造物において照射対象の生物体を出し入れする際も、その作業が容易になる。

　当該箱型構造体は、前記面の一部において開口部を設けることができる。箱型構造体の外部は中性子線が照射される環境下にあるから、当該開口部を通して照射対象の一部を外に出すことにより、その部分だけに照射することができる。例えば、試験用のマウスの足だけに中性子線を照射したい場合は、マウス本体を箱型構造体で立体的に覆い、マウスの足だけを箱型構造体の外部の照射環境に置くことができる。

（粘着テープによる接合）
　遮蔽板は、遮蔽接着剤による接合に加えて、粘着テープによって固定してもよい。あるいは、遮蔽板の端部同士を突き合わせた後、遮蔽板表面を粘着テープに貼付して遮蔽板を固定することによって、箱型構造体を仮に組み立てることができる。

　粘着テープで固定された箱型構造体は、必要な試験に利用された後、粘着テープを剥がして、解体することもできるし、あるいは、再度組立てることもできる。粘着テープに関しては、既存の製品であれば、特に限定されない。中性子線の照射による放射化の割合をなるべく少なくするためには、テープの基材に着色成分や無機フィラーなどを含まない無色透明テープや半透明テープを選択することが好ましい。テープ基材表面に付着する接着成分に関しては、ゴム系、アクリル系粘着剤など、特に限定されない。また、テープの基材の材質に関しては、セロハンやアセテートなど特に限定されない。

（箱型構造体の実施形態例）
　本発明に係る遮蔽接着剤が適用される箱型構造体は、上記の遮蔽板を組み合わせることにより、種々の形状及び構造のものが提供される。その形態例を図１０～図１５に示す。

　図１０の（ａ）～（ｇ）は、箱型構造体に係る実施形態例である。図１０の（ａ）は、斜視図であり、図１０の（ｂ）は、正面図であり、図１０の（ｃ）は、右側面図であり、図１０の（ｄ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、図１０の（ｅ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図であり、図１０の（ｆ）は、Ｃ－Ｃ線における断面図であり、図１０（ｇ）は、上部の遮蔽板４６を外した状態で箱型構造体の内部を示した図である。図１０の（ａ）～（ｃ）に示すように、６枚の遮蔽板４１，４２，４３，４４，４５，４６を組み合わせた箱型構造体であり、当該遮蔽板によって内部空間が完全に閉じられた構造を提供できる。遮蔽板４１，４２，４３，４４，４５，４６は、その端部が接合部で突き合わされて接合した構造を有している。箱型構造体の内部は、図１０の（ｇ）に示すように、段差状の接合構造の内側が凹部を有している。

　図１１の（ａ）～（ｈ）は、遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例である。図１１の（ａ）は、斜視図であり、図１１の（ｂ）は、別の方向から示した斜視図であり、図１１の（ｃ）は、正面図であり、図１１の（ｄ）は、平面図であり、図１１の（ｅ）は、右側面図であり、図１１の（ｆ）は、Ａ－Ａ線における断面図であり、図１１の（ｇ）は、Ｂ－Ｂ線における断面図であり、図１１の（ｈ）は、Ｃ－Ｃ線における断面図である。図１１の（ａ）～（ｅ）に示すように、５枚の遮蔽板４１，４２，４３，４４，４５を組み合わせた箱型構造体である。図１１の（ｆ）～（ｈ）に示すように、これらの遮蔽板は、端部に形成した接合構造を介して、互いに突き合わされて接合されている。また、箱型構造体の上部には１つの開口が設けられ、当該開口の周縁には遮蔽板の端部の接合部が外方へ突出して配置されたような構造を呈している。そのため、別の遮蔽板で当該開口を覆うときは、端面を密着させた接合構造が得られる。また、別の箱型構造体と組み合わせて、開口同士を連結することにより、直方体の箱型構造体を構成することも可能である。また、当該開口において、その一部を塞ぐように遮蔽板を取り付けた構造にしてもよい。

　図１２の（ａ）、（ｂ）は、遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例である。図１２の（ａ）は、斜視図であり、図１２の（ｂ）は、別の方向から示した斜視図である。図１２の（ａ）、（ｂ）に示すように、箱型開口部の上部と下部にそれぞれ開口が設けられた例である。当該開口の周縁には、図１０の箱型構造体と同様に、遮蔽板の端部の接合部が外方へ突出して配置されたような構造を呈している。それら以外は、図１０の箱型構造体と同様に、遮蔽板４１，４２，４３，４４は、その端部が接合部で突き合わされて接合した構造を有している。

　図１３の（ａ）、（ｂ）は、遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例を示す図であり、図１３の（ａ）は、斜視図であり、図１３の（ｂ）は、別の方向から示した斜視図である。図１３の（ａ）、（ｂ）に示すように、箱型開口部の上部と下部にそれぞれ開口が設けられた例である。当該開口の周縁には、図１１の箱型構造体と同様に、遮蔽板の端部の接合部が内方へ向かって配置されたような構造を呈している。それら以外は、図１０の箱型構造体と同様に、遮蔽板４１，４２，４３，４４は、その端部が接合部で突き合わされて接合した構造を有している。

　図１４の（ａ）、（ｂ）は、遮蔽接着剤が適用される箱型構造体に係る別の実施形態例である。図１４の（ａ）は、斜視図であり、図１４の（ｂ）は、別の方向から示した斜視図である。図１４の（ａ）、（ｂ）に示すように、箱型開口部の上部と下部にそれぞれ開口が設けられた例である。上部の当該開口の周縁には、図１０の箱型構造体と同様に、遮蔽板の端部の接合部が外方へ突出して配置されたような構造を呈している。下部の当該開口の周縁には、図１１の箱型構造体と同様に、遮蔽板の端部の接合部が内方へ向かって配置されたような構造を呈している。それら以外は、図１０の箱型構造体と同様に、遮蔽板４１，４２，４３，４４は、その端部が接合部で突き合わされて接合した構造を有している。

　図１０～図１４に示す遮蔽板の平面形状は、正方形であるが、それに限られない。図１５のように、長方形であってもよい。

（フッ化リチウム粉末材およびフッ化リチウム焼結体）
　フッ化リチウム（ＬｉＦ）を含有する材料に関して、Ｌｉは、^６Ｌｉと^７Ｌｉとの２つの安定同位体を含み、天然での存在比は、^７Ｌｉが９２．５ａｔｏｍ％であるのに対し、^６Ｌｉが７．５ａｔｏｍ％である。そのうち、中性子線の遮蔽に寄与するものは、^６Ｌｉであるので、^６Ｌｉが含有された^６ＬｉＦを使用することによって、より高い効率で中性子線を遮蔽することができる。また、フッ化リチウム含有材料からなる遮蔽板は、所定形状の端部構造とするため、フッ化リチウム粉末を用いて、成形および焼結したフッ化リチウム焼結体とすることが好ましい。本実施形態に係る遮蔽板の材質は、必要な中性子遮蔽性能に応じて^６Ｌｉの含有量を調整することができ、例えば、高い中性子遮蔽性能が必要な場合は^６Ｌｉが９５ａｔｏｍ％、ＬｉＦ純度が９９％以上からなるフッ化リチウム粉末材を選択したり、^６Ｌｉおよび^７Ｌｉの含有比率を適宜調整したフッ化リチウムを使用することができる。

　また、^６ＬｉＦを含むフッ化リチウム焼結体は、焼結助剤や複合材成分として他の無機化合物を混合させないでも得られる。そのため、本実施形態に係るフッ化リチウムからなる遮蔽板は、フッ化リチウム自体の純度が高いため、優れた中性子遮蔽性能を備えることができる。

（遮蔽接着剤に用いるフッ化リチウム粉末材）
　遮蔽接着剤に用いるフッ化リチウム粉末材は、遮蔽板の焼結に用いるフッ化リチウム粉末と同等のものが使用可能である。当該フッ化リチウム粉末を使用することによって、より少ない添加量で効率的に遮蔽性能を得ることができる。例えば、^６Ｌｉが９５ａｔｏｍ％、ＬｉＦ純度が９９％以上であるフッ化リチウム粉末材を用いることが好ましい。

　本実施形態に係るフッ化リチウム含有材料に関して、ＬｉＦの純度は、９９ｗｔ％以上であることが好ましい。遮蔽体の材料に金属成分（元素）等の不純物が多く混在していると、中性子線の照射によって不純物が放射化し、ガンマ線を放出する可能性がある。ＬｉＦ自体は、中性子線が照射されても、放射化は起こらない。よって、本実施形態に係るフッ化リチウム含有材料について、フッ化リチウム自体の純度が低かったり、焼結助剤や複合剤成分として他の無機化合物が混在していると、それら不純物や混合成分が放射化してガンマ線を放出する可能性があるので、純度の高いフッ化リチウムを用いることが望ましい。

　また、フッ化リチウムからなる製品を製造する手法として、単結晶育成法、融液から凝固させる方法、焼結法等が挙げられるが、低コストで品質の安定した製品を供給可能な点で焼結法が好ましい。

　単結晶育成法は、製造に際して高い制御精度を必要とするため、品質の安定度に劣り、製品価格は極めて高価なものとなる。加えて、得られた単結晶体は、所定の形状に加工するためのコストも高く、劈開性を有し、加工時のクラックを引き起こしやすい等の課題を有する。また、融液から凝固させる方法は、冷却時に温度制御を厳密に行う必要があり、かつ冷却に長時間を必要とするため、比較的大きなサイズの全体において均質で健全な固化物を得るのは難しい。

　フッ化リチウムの焼結体（以下、「ＬｉＦ焼結体」と記すこともある。）は、８６％以上９２％以下の相対密度を有することが好ましい。本実施形態において、相対密度とは、焼結体の密度をＬｉＦの理論密度（２．６４ｇ／ｃｍ^３）で除し、１００を掛けた値をいう。この相対密度範囲のフッ化リチウム焼結体は、焼結時の膨れやボイド・クラックの発生等が抑制され、切削加工性に優れるという利点がある。ＬｉＦ焼結体は、高密度化されていないため、切削加工性に優れるという利点がある。

　相対密度が小さすぎると、ＬｉＦ焼結体が十分な中性子遮蔽性能を有しない可能性がある。また、相対密度が小さすぎると、焼結体内部の空隙の割合が高く、機械的強度に劣ることが懸念される。

　これに対し、相対密度が大きすぎると、ＬｉＦ焼結体が十分な中性子遮蔽能を有するとはいえるものの、焼結体の緻密性が高いため、焼結体を加工する際、材料内部の残留応力が解放されることで、クラック等を生じることが懸念される。

　ＬｉＦ焼結体の厚さは、中性子線を好適に遮蔽できる厚さであれば、特に限定されるものではない。具体的に、ＬｉＦ焼結体の厚さは、焼結体の機械強度や端部加工時の加工性から２ｍｍ以上であることが好ましく、３ｍｍ以上であることがより好ましい。

　ＬｉＦ焼結体の厚さの上限は、特に限定されない。遮蔽板の小型化、軽量化を図る観点では、中性子線を好適に遮蔽できる範囲において、ＬｉＦ焼結体は、薄い方が好ましい。具体的に、ＬｉＦ焼結体の厚さは、８ｍｍ以下であることが好ましく、５ｍｍ以下であることがより好ましい。

（ＬｉＦ焼結体の製造方法）
　本実施形態に係るＬｉＦ焼結体の製造方法は、ＬｉＦ粉末と有機系成形助剤とを含有するＬｉＦ組成物を加圧し、プレス成形体を得る加圧工程と、このプレス成形体を６３０℃以上、８３０℃以下で焼成する焼成工程とを含む。また、焼成工程に先立ち、有機系成形助剤の脱脂のための予備焼成工程等を入れても良い。

　以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明する。本発明は、これらの説明により限定されるものではない。

（箱型構造体の製造）
　フッ化リチウム（ＬｉＦ）の焼結体からなり、長さ８０ｍｍ、幅４０ｍｍ、厚さ５ｍｍのベース板を作製した。この焼結体の相対密度は、８８．９～９１．３％の範囲にあった。このベース板の周縁において、長さ約２．５ｍｍの段差を形成する端部加工を行って、所定形状の端部構造を有する遮蔽板１Ａと遮蔽板２Ａを作製した。遮蔽板１Ａ及び２Ａは、周辺の３辺に段差を設けたものである。また、長さ８０ｍｍ、幅４０ｍ、厚さ５ｍｍのベース板を作製し、その周辺の４辺に長さ約２．５ｍｍの段差に設ける端部加工を施して、遮蔽板３Ａおよび３Ｂを作製した。同様に、長さ８０ｍｍ、幅４５ｍｍ、厚さ５ｍｍのベース板を作成し、その４辺に長さ約２．５ｍｍの段差を設ける端部加工を施して、遮蔽板４Ａを、さらに同様に、長さ８０ｍｍ、幅２５ｍｍ、厚さ５ｍｍのベース板を作成し、その３辺に長さ約２．５ｍｍの段差を設ける端部加工を施して、遮蔽板４Ｂを作成した。

　その後、遮蔽板１Ａ及び遮蔽板２Ａは、それぞれ２枚を長手方向の段差が設けられていない側面端部おいて接合するように突き合わせて、長さ８０ｍｍ、幅８０ｍｍの遮蔽板１Ｂ及び遮蔽板２Ｂを作製した。突き合わせて接合する際は、遮蔽接着剤を用いて固定した。これら遮蔽板１Ｂ、２Ｂ、３Ａ、３Ｂ、４Ａ及び４Ｂを組み合わせて、図１９に示すような箱型構造体を組み立てた。

（フッ化リチウムを含有する接着剤）
　中性子遮蔽機能を有する^６Ｌｉを９５ａｔｏｍ％含有するフッ化リチウム粉末（ＬｉＦ粉末）を、市販の接着剤と混合して遮蔽接着剤サンプルを調製し，遮蔽接着剤の性能を調べた。使用した接着剤（Ｓ１～Ｓ５）の種類、およびＬｉＦ粉末と接着剤との混合比（質量比）は、表１～表３に示すとおりである。表１では、平均粒度が３．８μｍであるＬｉＦ粉末を使用し、表２では、平均粒度が２．４μｍであるＬｉＦ粉末を使用し、表３では、平均粒度が５．２μｍであるＬｉＦ粉末を使用した。

　長さ４０ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの大きさのＬｉＦ焼結体からなる２枚の試験板を用意した。当該試験板の端部には段差が設けておらず、平坦状である。上記の試験板の長さ４０ｍｍの端面に、約３０ｍｇの試験用接着剤を塗布して突き合わせて接合し、隙間から溢れた余分な接着剤を除去した後、仮固定し、それぞれ使用説明書に記載の実用強度に達する時間まで放置して硬化させた。

　接着剤の性能に関しては、表１～表３に示すように、混練性、施工作業性、硬化後物性（剛性、耐熱性）、遮蔽性の観点によって評価を行い、その程度に応じて、良好（Ａ）、普通（Ｂ）、不適（Ｃ）の各評価基準で判定した。その結果は、表１～表３において「Ａ」、「Ｂ」および「Ｃ」の符号で表記したとおりである。表１～表３における「－」は、評価しなかった性能を示す。混練性や施工作業性が評価Ｃのサンプルについては、硬化後物性を評価しなかった。

　混練性は、接着剤とＬｉＦ粉末を所定の混合比率で混練したときに、両者が均一に混合されたペースト状の混合物が得られる程度を評価した性能である。接着剤の粘度が低いほど、また、ＬｉＦ粉末／接着剤の混合比が小さいほど、良好であると判定した。

＜平均粒度の測定方法＞
　ＬｉＦ粉末の粒度分布は、日機装株式会社製　マイクロトラック　ＭＴ３３００を使用し、粒子屈折率：１．３９、溶媒（水）屈折率：１．３３、粒子透過性：透過、粒子形状：非球形、外部分散：なし、内部分散：０～３分の各条件で測定した。測定により得られた５０％累積径μｍを平均粒度とした。

＜混練方法＞
　１液硬化型接着剤の場合は、樹脂製シート上に、接着剤を、ミクロスパチュラを用いて、所定量（２００ｍｇ）秤取した。別途、薬包紙を用いて秤取したフッ化リチウム粉末の所定量（２００ｍｇ）を、接着剤を滴下したスポットの近傍に移した後、小型の樹脂製ヘラを用いて、均一になるまで混練した。そして、その混練物をフッ化リチウム焼結体の接合部分に塗布した。

　２液硬化型接着剤の場合は、樹脂製シート上に、接着剤主剤及び接着剤硬化剤を、ミクロスパチュラを用いて、所定量（１００ｍｇ）を数ｃｍの間隔を置いて、別々に滴下した。別途、薬包紙を用いて秤取したフッ化リチウム粉末の所定量（１００ｍｇ）を、接着剤主剤のスポット及び接着剤硬化剤のスポットの近傍に移した後、接着剤主剤とフッ化リチウム粉末との混合物、及び接着剤硬化剤とフッ化リチウム粉末との混合物を、上記と同様のヘラを用いて別々に、均一になるまで混練する。その後、両者の混合物を一緒にして、上記と同様のヘラを用いて、均一になるまで混練した。そして、その混練物をフッ化リチウム焼結体の接合部分に塗布した。

　施工作業性は、ＬｉＦ粉末と接着剤を混練する際に、接着剤の硬化が速く進み過ぎて、均一混合が困難になったり、逆に、接着剤の粘度が低く、硬化にも時間がかかり場合は、長時間治具等で接合材を固定する必要が生じるので、適度な可使時間と硬化時間のバランスによって評価した。また、混合物が接合部位の間隙に容易に行き渡るかどうか、流れ出て目減りしない程度の充填性・保形性も考慮した。

　硬化後物性は、剛性と耐熱性について評価した。剛性については、接合した焼結体の接合線に対して垂直方向に幅約５ｍｍの短冊状に切断して得られた、長さ４０ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ５ｍｍの試験片について、手で折り曲げるように力を加え、接合部で界面剥離又は凝集破壊の発生の有無や、焼結体部分での破壊の有無を確認した。焼結体部分で破壊するものを評価Ａとした。通常の使用には問題ないが、接合部で破壊したものを評価Ｂとした。

　また、耐熱性については、電気乾燥機により上記の試験片を１００℃で１時間加熱し、加熱による接合部の変形がなく、かつ冷却した後に、加熱前の強度がほぼ保持されたものを評価Ａとした。

　遮蔽性については、必要とされる遮蔽レベルが用途により異なるため、表１において、使用した遮蔽接着剤におけるＬｉＦの含有量を相対値として記した。

　上記の観点で評価した結果を表１～表３に示す。表１は、平均粒度が３．８μｍであるＬｉＦ粉末を使用したものである。表１に示すように、混練性、施工作業性、硬化後物性について総合的に評価すると、サンプルＮｏ．１～Ｎｏ．３及びＮｏ．５～Ｎｏ．７で使用された２液硬化型エポキシ接着剤が好ましいことが分かった。遮蔽接着剤を塗布する施工面積が少ないときは、２液硬化型エポキシの速硬化型が好ましく、施工数及び施工面積が多いときは、２液硬化型エポキシが好ましいといえる。

　また、ＬｉＦ粉末の混合割合が３０％以上であっても良好な効果が得られた。サンプルＮｏ．９～Ｎｏ．１３は、２液型エポキシ／変成シリコーンの接着剤を用いた例である。混練性、施工作業性のうち、可使時間と硬化時間とのバランスは良好であった。しかし、混合比の低い条件では、粘度が低いため、充填性・保形性が少し不足しており、硬化後の剛性もＮｏ．１～Ｎｏ．３およびＮｏ．５～Ｎｏ．７に比べると少し劣っていた。

　サンプルＮｏ．１５、Ｎｏ．１６で使用された１液型変性シリコーンは、混練性、施工作業性が不適であったため、接合後の物性評価は行わなかった。

　表２は、平均粒度が２．４μｍであるＬｉＦ粉末を使用したものである。表２に示すように、混練性、施工作業性、硬化後物性について総合的に評価すると、サンプルＮｏ．１～Ｎｏ．３及びＮｏ．５～Ｎｏ．７で使用された２液硬化型エポキシ接着剤が好ましいことが分かった。遮蔽接着剤を塗布する施工面積が少ないときは、２液硬化型エポキシの速硬化型が好ましく、施工数及び施工面積が多いときは、２液硬化型エポキシが好ましいといえる。

　表３は、平均粒度が５．２μｍであるＬｉＦ粉末を使用したものである。表３に示すように、混練性、施工作業性、硬化後物性について総合的に評価すると、サンプルＮｏ．１～Ｎｏ．４及びＮｏ．６～Ｎｏ．９で使用された２液硬化型エポキシ接着剤が好ましいことが分かった。遮蔽接着剤を塗布する施工面積が少ないときは、２液硬化型エポキシの速硬化型が好ましく、施工数及び施工面積が多いときは、２液硬化型エポキシが好ましいといえる。

　また、ＬｉＦ粉末の混合割合が３０％以上であっても良好な効果が得られた。サンプルＮｏ．１１～Ｎｏ．１５は、２液型エポキシ／変成シリコーンの接着剤を用いた例である。混練性、施工作業性のうち、可使時間と硬化時間とのバランスは良好であった。しかし、混合比の低い条件では、粘度が低いため、充填性・保形性が少し不足しており、硬化後の剛性もＮｏ．１～Ｎｏ．３およびＮｏ．６～Ｎｏ．９に比べると少し劣っていた。

　サンプルＮｏ．１７、Ｎｏ．１８で使用された１液型変性シリコーンは、混練性、施工作業性が不適であったため、接合後の物性評価は行わなかった。

　１，２，３，４，５　　遮蔽板
　１０　　箱型構造体
　２０　　開口
　２１　　接合構造
　２２，２３，２４，２５，２６，２７，２８　　遮蔽板
　２９　　欠けた部分
　３１　　遮蔽板の上側
　３２　　遮蔽板の下側
　３３　　段差
　４１，４２，４３，４４，４５，４６　　遮蔽板
　５１，５２，５３，５４，５５，５６　　遮蔽板

Claims

　中性子遮蔽性能を有する遮蔽接着剤であって、前記遮蔽接着剤は、フッ化リチウム純度が９９％以上であるフッ化リチウム粉末を含有する遮蔽接着剤。
　前記フッ化リチウム粉末の平均粒度が２．４μｍ以上５．２μｍ以下である、請求項１に記載の遮蔽接着剤。
　前記遮蔽接着剤は、２液硬化型接着剤であって、その主成分がエポキシ樹脂である、請求項２に記載の遮蔽接着剤。
　前記フッ化リチウム粉末を３０ｗｔ％以上６０ｗｔ％未満含有する、請求項３に記載の遮蔽接着剤。
　前記遮蔽接着剤は、２液硬化型接着剤であって、その主成分としてエポキシ樹脂を含有し、硬化剤として変成シリコーン樹脂を含有する、請求項２に記載の遮蔽接着剤。
　前記フッ化リチウム粉末を３０ｗｔ％以上６７ｗｔ％以下含有する、請求項５に記載の遮蔽接着剤。
　フッ化リチウム焼結体からなる遮蔽板の欠損部を修復するために使用される、または当該遮蔽板の接合部における間隙を充填するために使用される、請求項１～６いずれか１項に記載の遮蔽接着剤。