JP2022164529A - 放射線遮蔽材用焼結体、放射線遮蔽材及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】主として低エネルギーレベルの中性子、すなわち熱中性子及びそれ以下の低速中性子を効果的に遮蔽することができ、曲げ強度、ビッカース硬度などの物理特性に優れ、高機械加工強度が確保された放射線遮蔽材用焼結体を提供すること。【解決手段】ＬｉＦを９９wt.％～５wt.％の範囲で含み、ＭｇＦ２、ＣａＦ２、ＡｌＦ３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ３の内から選ばれた１種以上のフッ化物を１wt.％～９５wt.％の範囲で含み、相対密度が９２％以上、曲げ強度が５０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が１００以上の物理特性を備えた放射線遮蔽材用焼結体を提供する。【選択図】図８

Description

本発明は、熱中性子を含む放射線場において、熱中性子を含む低エネルギーの放射線を低減または除去し、人体、及び／又は機器類の被ばくを低減させることができる放射線遮蔽材用焼結体、放射線遮蔽材及びその製造方法に関する。
熱中性子を含む放射線場の例としては、例えば、近年注目されているがん治療法である“ホウ素中性子捕捉療法（Boron Neutron Capture Therapy：以下、ＢＮＣＴと称する）”における治療用放射線場を挙げることができる。

より詳細には、本発明は、例えば、このＢＮＣＴに使用される治療用ビームの中で治療に不要な、または有害な中性子などの放射線種を除去するため、及び／又は、この治療用ビームが治療範囲外へ漏洩することを防止するため、及び／又は、その治療範囲外へ漏洩したビームによって機器の故障や放射化を防止するため、及び／又は、同様に漏洩したビームや放射化による医療従事者の放射線被ばくを防止するため、に設置される放射線遮蔽材に好適な構造を有する放射線遮蔽材用焼結体、放射線遮蔽材及びその製造方法に関する。

放射線医療分野において、特定の元素の放射線遮蔽効果及び／又は同減速効果を利用する、新たな用途の開発が進みつつある。

ここで、本発明の用途に関連する“放射線”について解説する。“放射線”の種類は、大きく分けてアルファ（α）線、ベータ（β）線、ガンマ（γ）線、エックス（x）線及び中性子線があり、ここに列記されたものは、後に記されたものほど物質を透過する能力（透過力）が大きい。

一番透過力が大きい中性子線（以下、中性子と称する）は、保持するエネルギーレベルに応じてさらに分類されるが、この分類には諸説が存在する。
例えば、高エネルギー側の中性子を高速中性子、中程度のエネルギーレベルの中性子を熱外中性子、低エネルギー側の中性子を熱中性子とし、熱外中性子として、４０ｋｅＶ以下、あるいは、１０ｋｅＶ以下を規定する説がある。

本発明内容に関連する“日本中性子捕捉療法学会”では、後述する中性子捕捉療法に主に利用される熱外中性子のエネルギーレベルを、０．５ｅＶ以上、１０ｋｅＶ以下とし、高エネルギー側の高速中性子を１０ｋｅＶ以上、低エネルギー側の熱中性子を０．５ｅＶ以下、と規定している。ここでは、この学会のガイドラインに規定するエネルギーレベルに準拠することにする。

高エネルギー側の中性子、すなわち高速中性子や二次放射線として発生したγ線などが正常細胞に当たるとＤＮＡが傷つき、放射性貧血や白血球減少などの主として身体内部側に副作用を引き起こす。
さらには、照射後しばらくしてから晩期障害を生じ、直腸や膀胱に腫瘍ができて出血することがある。

他方、低エネルギー側の熱中性子を多量に浴びると、主としてビーム照射部とか、その近傍の皮膚に炎症が発生したり、照射後しばらくしてから同部において脱毛など、主として皮膚、皮下近傍の外皮部で副作用を引き起こすことがある。
近年、こうした副作用や晩期障害を極力生じさせないように、放射線をうまく使用する治療方法が研究されている。

中性子の特徴としては、その半減期が約１５分と短く、短時間で崩壊して電子とニュートリノを放出して陽子に変わることである。
また、中性子は電荷を持たず、このため原子核と衝突したときに吸収され易い。

このように中性子を吸収することを“中性子捕獲”または“中性子捕捉”と言い、この性質を利用した医療分野への応用例がＢＮＣＴであり、近年、特に注目されつつある最先端のがん治療法である。

このＢＮＣＴでは、まず悪性がんなどの腫瘍細胞と、注射や点滴によって体内に注入されたホウ素同位体^１０Ｂを含むホウ素薬剤とを反応させ、この腫瘍部分にホウ素化合物の反応生成物を形成しておく。
この反応生成物に、人体の健全部に影響の少ないエネルギーレベルの中性子（主として熱外中性子など、中程度のエネルギーレベルの中性子で構成されたものであることが望ましい）を、面照射し、“事前に、腫瘍部分に高濃度に偏析させておいたホウ素化合物”との間で、ごく微小な範囲内（細胞１個分に相当する範囲）だけに核反応を生じさせ、腫瘍細胞だけを死滅させる。

元来、がん細胞は、盛んに増殖する過程でホウ素をその腫瘍細胞内に取り込みやすく、ＢＮＣＴでは、この性質を利用して効果的に腫瘍部分だけを破壊する治療を行う。
健全部に影響の少ない中性子を使用し、照射ビームを、面形状で腫瘍部分を包含する大きさで照射する。

これによって、従来の放射線治療でのピンポイント照射と比べて、照射時間を飛躍的に短縮することができ、しかも、未照射部分（照射漏れ）を無くすことができる。
さらには、通常の放射線治療では照射回数（すなわち、治療日数）が２０日とか３０日など、毎日照射しても１カ月以上要するのに比べ、ＢＮＣＴにおける照射は、原則1回、多くても２回であり、しかも１回当りの照射時間は３０～６０分程度であり、治療時の患者の負担を顕著に軽減することができる。

このＢＮＣＴにおいて、患者の患部に当てる“照射ビーム”（中性子）としては、４０ｋｅＶ以下、望ましくは１０ｋｅＶ以下の熱外中性子を主とし、熱中性子以下の低エネルギーレベルの中性子が少量であること（目標値は、（熱中性子量）/（熱外中性子量）≦（１/２０））、しかも、高速中性子は混入していないものが望まれている。
また、その照射ビームの中性子束の中性子数は１×１０⁹（ｎ/ｃｍ²・ｓ）以上が求められている。

その理由は、照射後、高速中性子は、高速中性子のエネルギーを保持中に、身体の細胞内のＤＮＡを傷つけるとともに、身体の主な構成成分である体液（主成分は水分Ｈ_２Ｏと窒素Ｎ）により、急速に吸収・減速されて徐々に熱外中性子に変化し、さらには、熱中性子以下の低エネルギー中性子に変わるが、そのエネルギーの吸収過程で、γ線などの二次放射線を発生し、前記の高速中性子と同様に健全な細胞を傷つけるためである。

一方で、この吸収・減速過程で発生した熱中性子が患部に投与されたホウ素化合物中の^１０Ｂと反応してがん細胞を破壊する、所謂中性子捕捉反応を生じせしめるが、その際に、前記二次放射線が活発に発生した場合には、内部側の健全組織に副作用を生じさせることとなる。
他方、照射された熱中性子は外皮部において外皮組織と直ぐに反応して皮膚の炎症や脱毛などの副作用を生じさせることとなる。

最新のＢＮＣＴの方式としては、例えば、京都大学と住友重機械工業(株)らのグループが進めているものがある（非特許文献１及び非特許文献２）。
この方式は、既存の原子炉に附帯させず、中性子発生装置として専用のサイクロトロン方式の加速器を設けた治療専用の装置で構成される。
ここで、発生した中性子（主として高速中性子）を、安全に、かつ利用しやすいエネルギーレベルまで低減するためには、発生した中性子数を減らすことなく、利用しやすいエネルギーレベルまで低減するための適切な減速性能を有する減速体系を備えていることが必要となる。具体的には、減速材を適正な化学組成で構成することと、減速材の形状の確保が必要となる。

さらには、適切な遮蔽性能を有する遮蔽材を用いて減速体系の外側へ中性子が漏れ出ることを防止することも重要となる。
また、その治療用ビームの中で治療に不要な、または有害な中性子やγ線などを除去することも重要となる。

この京都大学らのグループの設備開発を主として担っている住友重機械工業(株)は、ＢＮＣＴ装置用の「減速体系及び減速材」に関して以下の特許を出願している（特許文献１：特許第５１１２１０５号）。
この特許文献１によると、減速体系の減速材は、中性子線の流れ方向の上流側から、減速材１はＰｂ、減速材２はＦｅ、減速材３はＡｌまたはＡｌＦ_３、減速材４はＣａＦ_２またはＣａＦ_２にＡｌＦ_３を混合したもの、となっている。

一方、日本国内２つ目の開発グループである筑波大学グループでは、その減速体系の減速材として、下記の特許文献２（特許第５８１３２５８号）などに示されるように、減速材１及び減速材２は京都大学グループと同じ、減速材３はＡｌ、減速材４はＭｇＦ_２焼結体が使用されることが記載され、減速材４は、京都大学グループと大きく異なっている。

また、特許文献１には、減速体系外への中性子の漏洩防止に関する記述もなされている。
具体的には、段落[００２２]に、「減速体系１の出射端側には、遮蔽材５が設けられる。遮蔽材５は、ＬｉＦ入りポリエチレンあるいは高密度ポリエチレンからなる第１の遮蔽層１０と、Ｐｂからなる第２の遮蔽層１１とを備える」と記載されている。減速体系１の出射端には、一般的には「コリメータ」と称される装置が配置される。

第１の遮蔽層１０は、主として放射線吸収断面積の大きな物質、すなわちＬｉＦ及び、またはポリエチレンを用いて熱中性子、熱外中性子などの比較的低エネルギーの中性子の装置系外への漏洩防止の役割を担っている。
第２の遮蔽層１１は、同段落に記載のとおり、「第２の遮蔽層１１は、主としてターゲット２から発生するγ線等を遮蔽する役割を果たすものである。」とされている。

［発明が解決しようとする課題］
ここで、問題となるのが、第１の遮蔽層１０の構成物質である。
ＬｉＦは、その主な構成元素であるリチウム（Ｌｉ）が自然界の中に存在する元素の中ではホウ素（Ｂ）、カドミウム（Ｃｄ）、カドリニウム（Ｇｄ）とともに、治療用ビームの主要な構成放射線となっている熱外中性子、熱中性子の内、治療に不必要な熱中性子に対して大きな吸収断面積を有している。

天然産のＬｉ（以下、「天然Ｌｉ」と称す）には⁶Ｌｉと⁷Ｌｉの２つの同位体が存在し、その存在比（すなわち、“天然存在比”）は、⁶Ｌｉが７．５atom％、⁷Ｌｉが９２．５atom％であることが知られている。
この内、⁶Ｌｉは熱中性子に対して大きな吸収断面積を有し、これが天然Ｌｉ及び同Ｌｉ化合物が熱中性子に対して高い遮蔽性能を有する要因となっている。

上記したＬｉ以外で、熱中性子などの比較的低エネルギーの中性子に対して大きな吸収断面積を有する元素としては、上記したＢ、Ｃｄ、Ｇｄがある。
ＢＮＣＴにおける照射ビームのような比較的低いエネルギーレベルの中性子を吸収する際に、Ｌｉの場合、二次放射線として、アルファ（α）線が発生する。このα線は人体にほとんど害を及ぼさない。
それに比べて、Ｂ、Ｃｄ、Ｇｄの場合は、いずれも人体に害を及ぼす虞が有るγ線を発生する可能性がある。γ線発生の可能性及び発生量はＢ、Ｃｄ、Ｇｄの順に増加していく。

ただし、Ｂに関しては、高速中性子などの高エネルギーの中性子を吸収すると、⁷Ｌｉと⁴Ｈｅと、二次放射線としてγ線（０．４７８ＭｅＶ：これを専門技術領域では、“即発ガンマ線”と称す）を発生する可能性が高いが、熱外中性子以下の低いエネルギーレベルの中性子を吸収する場合は、二次放射線としてのγ線の発生は少なく、⁷Ｌｉと⁴Ｈｅと、人体への影響が無いα線とを発生すると言われている。
この後者（“Ｈｅとα線を発生”）の反応が、予め患者の患部に投与した薬剤^１０Ｂの反応生成物による中性子吸収（捕捉）反応と称される、所謂「ＢＮＣＴ法の原理」となっている。

ちなみに、ＢＮＣＴの治療過程では、この中性子捕捉反応の推移を把握する方法として、前記“即発ガンマ線（０．４７８ＭｅＶ）”を、その場の観察用に測定する方法を採っている場合もある。
この場合には、治療用中性子線中に遮蔽材（例えば、Ｂ、またはＧｄ含有の遮蔽材）に起因する二次放射線としての“即発ガンマ線”が混入することを、場観察の外乱要因となることから避けなければならない。

天然産ホウ素の同位体には、^１０Ｂと^１１Ｂとが存在し、各々の存在比は、１９．９atom％と８０．１atom％（“２０atom％と８０atom％”、とする説もある）となっており、そのうち主として中性子吸収反応に係るのは^１０Ｂであり、この^１０Ｂの熱中性子に対する吸収断面積は、３，８３７barnsと大きい。

一方、⁶Ｌｉの吸収断面積は９４０barnsであり、^１０Ｂの吸収断面積の約（１／４）であり、天然存在比（^１０Ｂは１９．９atom％、⁶Ｌｉは７．５atom％）も加味すると、天然産同士の中性子吸収能力は、ＬｉはＢに比べて約１桁小さいと言える。

Ｂの同位体^１０Ｂを濃縮する技術は、同じ分野である“ＢＮＣＴ法の投与薬剤”用として、すでに確立されており、国内でも濃縮された（以下、「濃縮型」と称す）^１０Ｂが市販されている。また、濃縮型^１０Ｂは、ＢＮＣＴ用途に使用する場合は、特例措置を受け、法規制上の支障もなく、利用しやすいものとなっている。

また、Ｃｄの同位体に関しては、¹⁰⁶Ｃｄから¹¹⁶Ｃｄまでの８種類が知られており、その中でも¹¹²Ｃｄは、熱中性子に対する吸収断面積が、２,４５０barnsと大きく、遮蔽材として期待されている。¹¹²Ｃｄの天然存在比は、２４．１３atom％となっている。

また、Ｇｄの同位体に関しては、¹⁵²Ｇｄから¹⁶⁰Ｇｄまでが知られており、その中でも¹⁵⁷Ｇｄは、熱中性子に対する吸収断面積が２５４,０００barnsと極めて大きく、遮蔽材として期待されている。¹⁵⁷Ｇｄの天然存在比は、１５．６５atom％となっている。

上記⁶Ｌｉの存在比を高めたもの、すなわち⁶Ｌｉの濃縮したものを使用すれば遮蔽性能を高められる、と思いがちである。
例えば、下記の特許文献３（再表2018-181395（特願2018-517656））の明細書の段落[００５２]には、「天然での存在比は、⁷Ｌｉが９２．５atom％であるのに対し、⁶Ｌｉが７．５atom％である。そのうち、中性子線の遮蔽に寄与するのは⁶Ｌｉであるので、⁶Ｌｉが濃縮された⁶ＬｉＦを使用することによって、より高い効率で中性子線を遮蔽することができる。そのことから、ＬｉＦ焼結体は、⁶ＬｉＦ焼結体であることがより好ましい。以下、⁶ＬｉＦ焼結体について説明する。」と記載されている。

しかしながら、この⁶Ｌｉを濃縮したものは、「水爆用の核融合燃料の元原料」と成り得るものであり、また原爆の起爆装置や、「強化型原爆用原料」に利用可能なトリチウムも生産可能となる。
主な核保有国ではその濃縮技術を保有していると見込まれるが、我が国では平和利用といえども、その技術開発には種々の規制がかけられており、⁶Ｌｉの濃縮は、実現できていない。
例えば、日本原子力研究開発機構から投稿されている「核融合炉用燃料に関連してＬｉ同位体分離濃縮技術に関する内容」を記した非特許文献３に記載されているように、「⁶Ｌｉの濃縮については、現時点で、我が国では安定した量産技術の確立には至っていない」のが現状である。

また、⁶Ｌｉを濃縮した原料、製品などを、外国から輸入することも実質的には困難である。
例えば、濃縮技術を保有する米国では、他国への輸出に関して、国の規制対象品（米国商務省規制品リストの分類番号：１Ｃ２３３）となっている。
また、⁶Ｌｉを濃縮した原料、製品などを、我が国から他国へ輸出することも、安全保障上の問題があり、規制対象品（経済産業省：“貨物等省令”の“リスト規制”による）になっている。
このように⁶Ｌｉが濃縮された⁶ＬｉＦを安定的に確保することは、困難と言える。

従って、⁶Ｌｉ含有率が一定の天然由来のＬｉＦで高い遮蔽性能を得ようとすると、必然的にＬｉＦを高濃度の配合割合としながらも、高密度品を得る必要がある。
しかしながら、従来の焼結技術で、ＬｉＦ単味または他のフッ化物にＬｉＦを高濃度に配合した出発原料を焼結させると、ＬｉＦは他のフッ化物と比べて極めて低い加熱温度で、所謂“昇華現象”が活発に起こり、焼結過程で激しく気化して発泡する。
このため、ＬｉＦ単味または他のフッ化物にＬｉＦを高濃度に配合した出発原料から、緻密な溶融物、あるいは焼結体を得ることは困難であった。特に大形で、高密度な焼結体を得ることは不可能であった。

ＬｉＦ単味の焼結体の状態については、例えば、ＬｉＦ中のＬｉが⁶Ｌｉ、すなわち⁶Ｌｉ濃縮型の単味焼結体に関する密度などについて上記特許文献３に記載されている。
この特許文献３における、請求項３には、「前記⁶ＬｉＦ焼結体は、⁶ＬｉＦからなり、８３％以上９０％以下の相対密度を有し、外表面のクラック及び膨れが抑制された良好な外観を有する、… … … 」と記載されている。
しかしながら、相対密度が８３％以上、９０％以下では、実際には、取扱い時に極めて割れやすく、例えれば、“打設直後のコンクリートで、表面層がわずかに固化し始めたばかりの状態”に酷似し、極めて脆弱な焼結状態となっている。
このような脆弱な焼結体では、取扱い時に形状を維持することはできず、簡単に崩れたり、割れたりし、実用には適さない品質レベルのものとなる。

上記特許文献３に記載の焼結方法は、一般的には「放電プラズマ焼結（Spark Plasma Sintering、略してＳＰＳ）法」と称され、難焼結性の紛体材料の焼結に適した方法として知られている。
ＳＰＳ法で得られた焼結体は、例えば、ＳＰＳ焼結装置の製造企業である富士電波工機株式会社のホームページ中の解説書（非特許文献４：「[Spark Plasma Sintering（放電プラズマ焼結）]What’s SPS」）には、「通電初期の現象として、パルス通電・放電に伴う放電プラズマの発生は放電衝撃圧力とともにスパッタ作用で… … … 」、また、次の頁の図表「ＳＰＳプロセスの対象材料の代表例」の図中に、「（現象）の部分に、放電衝撃圧力の発生 局所的応力・スパッタ作用」また「ジュール熱の発生 局所的高温発生」とあり、焼結過程での応力発生・局所での高温発生が、この焼結法の原理として明記されている。

もう少し具体的に言うと、ＳＰＳ法で製造された焼結体には、焼結過程におけるスパーク放電による衝撃に伴う、大きな応力が発生しており、それが冷却後に焼結体の内部に残り、大きな残留応力を内在したものとなる。
しかも、不均一な焼結進行状態の焼結体となっている。このため、ＳＰＳ法焼結体は、耐衝撃性に著しく劣り、緻密さのばらつきが極めて大きなものとなる。

下記の非特許文献５には、“放電プラズマ焼結（ＳＰＳ）法によるセラミックス焼結の現状と将来性について”と題する解説文が記載されている。その中で、例えば、９５頁の右欄の項３．７「大形セラミックス材料の均質ＳＰＳ焼結技術」には、
「ＳＰＳ法では急速加熱・迅速焼結を特徴とするため、“大形化・均質焼結”は、加工技術・ノウハウ開発の代表的課題である。φ１５～５０mm以下程度の小片試料製作では比較的容易に均質化が得られるため、この種の問題は顕在化し難い。
しかしながら、φ１００～３５０mmの大形材料ではバラツキが生じる。材料の熱伝導率、粒子の再配列、均等プレス加圧負荷接触面積、周長などに起因し、偏荷重と偏熱現象が発生しやすく、迅速・均質焼結に困難さが伴う。… … … 」
とあり、前記の非特許文献３と同様に、ＳＰＳ法では成形サイズが大きくなると均質焼結が極めて困難になることが解説されている。

このように、ＳＰＳ法によれば、局所での高温発生があり、均一な焼結体とはなりにくいこと、また、焼結過程で応力が発生し、残留応力を生じて機械加工強度、とくに耐衝撃性が低下することとなる。

その結果、耐衝撃性を表わす指標となる曲げ強度が著しく低いものとなる。また、大形化した場合は、不均質な焼結体となり、密度のばらつきが発生し、機械加工強度にばらつきを生じ、部分的に強度の低い部分が生じやすくなる。

ＳＰＳ法は上記したように、“局所での高温発生があり、不均一な焼結過程になること”がその大きな短所であることから、少なくとも“このＬｉＦ主体の配合原料を、緻密化する焼結法”としては、まったく不向きな方法である、と言える。

さらに、ＳＰＳ法の場合、ＳＰＳ炉の炉材、電極、荷重プレス板などがすべて高純度カーボン（炭素：元素記号Ｃ）から成り、それらが焼結過程で加熱工程の間、ずっとワーク（この場合は、濃縮型⁶ＬｉＦ）と直接接触している状態となる。
焼結過程でＬｉＦは気化しやすいため、おのずとカーボンと気化したＦガスとが反応し、ＣＦ系の化合物を生成することとなる。この結果、ＳＰＳ法で焼成した焼結体は、純粋のＬｉＦの一部にＣＦ系の化合物が生成したものとなる。
このことは、遮蔽性能に大きな悪影響を与える。

さらに、焼結体の遮蔽性能は、その焼結体の相対密度が低くければ低いほど低下するため、上記特許文献３に記載の焼結体のような低密度では、極めて低い遮蔽性能となってしまう。
上記特許文献３に記載のような従来の焼結技術では、大きな寸法で、しかも取扱いが容易な高密度で、高い機械加工強度を有するＬｉ、またはＬｉが高濃度に含有される溶融物、あるいは焼結体などの塊状物を造ることはできない。

このように、特許文献３に記載の焼結体は、原料ソースの確保に関して大きな問題を抱えていることに加え、⁶ＬｉＦ焼結体の相対密度が８３％以上、９０％以下と著しく低く、かかる低密度の焼結体ではハンドリング時に割れたり、亀裂が入ったり、時には崩れることがあるなど、実用には全く適さない低品質レベルのものとなる。

しかも、かかる低密度の焼結体では、機械加工強度試験に必要な試験に供する試験片を採取（具体的には、切断用機器を用いて試験片を切り出し）する際に、亀裂が入ったり、崩れたりしてしまい、試験片の採取自体、不可能となる。従って、強度試験を行うことすらできず、ＪＩＳ規格に準拠した強度試験値を提示することはできていない。

さらに、⁶Ｌｉを減速体系の材料として使用した特許文献４（特表2018-514325号、特願2017-557373号）において、以下の記述がなされている。
この特許文献４の請求項１には、「前記ターゲットからの中性子は、前記減速部（すなわち、“減速体”）により熱外中性子エネルギー領域に減速され、前記減速部の材料は、ＰｂＦ_４、Ａｌ_２Ｏ_３、ＡｌＦ_３、ＣａＦ_２、又はＭｇＦ_２のうちの１種又は多種の組み合わせ材料と、前記ＰｂＦ_４、Ａｌ_２Ｏ_３、ＡｌＦ_３、ＣａＦ_２、又はＭｇＦ_２のうちの１種又は多種の組み合わせ材料であって、重量％が０．１～５％の⁶Ｌｉ元素を含有する材料とを混合して形成され、前記減速部の材料は、粉末焼結設備によって粉末焼結プロセスで粉末又は圧粉体からブロックとなり、… … … 」と記載されている。

さらに、この特許文献４の請求項２には、「前記ターゲットからの中性子は、前記減速部（すなわち、“減速体”）により熱外中性子エネルギー領域に減速され、前記減速部（すなわち、“減速体”）の材料は、ＬｉＦ、Ｌｉ_２ＣＯ_３、Ａｌ_２Ｏ_３、ＡｌＦ_３、ＣａＦ_２又はＭｇＦ_２のうちの１種又は多種の組み合わせ材料からなり、前記減速部の材料は、粉末焼結設備によって粉末焼結プロセスで粉末又は圧粉体からブロックとなり、… … … 」と記載されている。
このように、請求項１、２に記載の減速材の材料としては、いずれも「、ＡｌＦ_３、ＣａＦ_２又はＭｇＦ_２のうち … … … 」とあり、ＣａＦ_２とＭｇＦ_２とを混合する成分系とはなっていない。

また、⁶Ｌｉを減速体系の材料として使用しているが、上記したように⁶Ｌｉは本来、減速性能には乏しい。熱中性子のような低いエネルギーレベルの中性子を吸収（すなわち、遮蔽）する性能には優れるが、ターゲットで発生した、大半が高速中性子である高エネルギーレベルの中性子を減速する性能は著しく低い。
⁶Ｌｉ以外の他の混合化合物でわずかに減速され、⁶Ｌｉは、少量発生した熱外中性子と熱中性子とになったものを遮蔽する作用のみを発揮するものと考えられる。

減速部に、この⁶Ｌｉを混合すると、治療用の中性子量が減少し、治療用の中性子量の規定値（ＩＡＥＡガイドラインでは、熱外中性子量として１×１０⁹（ｎ/ｃｍ²・ｓ）以上が求められている）の確保が容易でなくなり、各ＢＮＣＴ開発チームにおいて、その規定値確保に苦慮する状況が続いているなかで、さらに減速部で⁶Ｌｉによる中性子の遮蔽を起こさせることは避けなければならない。

この⁶Ｌｉは中性子に対して上記した作用・効果を及ぼすことから、この⁶Ｌｉを減速部に使用する際は、著しく低濃度に制限すべきである。
しかるに、特許文献４に記載の実施例においては、⁶Ｌｉの明確な混合割合が全く示されていない。
さらに、この特許文献４には、“焼結条件（成形体、焼結温度条件など）”、“焼結体の品質”が明確には記載されておらず、特許文献４記載の発明は、実施化可能要件違反、明確性要件違反の可能性が極めて高い。

また、特許文献４には、その焼結方法に関して、[特許請求の範囲]では“焼結法”としか記載されていないが、上記した[発明を実施するための形態]の項で、“放電プラズマ焼結”と“ホットプレス焼結”の２つの方法が記述されている。
いずれも加熱焼結過程で加圧する方法であり、製造された焼結体の内部には、加圧による応力（すなわち、歪み）が残り、それが原因で焼結体は、たとえ高密度であったとしても脆く、割れ易いものとなる。

“ＢＮＣＴ用遮蔽材”では多種の大きさ・多様な形状のものが要求され、製造された焼結体の機械加工が欠かせず、特許文献４に記載された加圧焼結法で製造された焼結体は、低密度であったり、高密度であったとしても、内部に歪みが発生していて、機械加工時に割れやすく、この用途には適さない材料となる。

ＬｉＦを単味で焼結した希なケースは、下記の特許文献５（特開昭51-94098号、発明の名称「焼結弗化リチウム中性子遮蔽材料」）に記載されている。
特許文献５には、ＬｉＦ焼結体の寸法は、記載されておらず不明であるが、予備加熱工程の型の内径が３０mmとあり、そのあとの加熱下でのスパーク放電焼結でさらに収縮するため、焼結後の寸法はさらに小さくなり、いかにも極小型の焼結体を製造する方法に関する特許であると言える。また、この特許には、焼成した焼結体の機械加工強度に関する記載はなく不明である。

また、特許文献５では、ＬｉＦはじめＬｉ_２Ｏ、ＬｉＨ、Ｌｉ、Ｌｉ_２ＣＯ_３などのＬｉ系の金属、化合物を原料に、焼結助剤を使用して焼結法で理論密度９０％以上の焼結体を得るという内容になっている。

焼結体の大きさは記載されていないが、実施例に「焼成前に出発原料を１００mm×１００mm×１０mm（「１０mm」は「型枠の高さ」、と推測される）の内容積の型に充填し、約５００ｋｇ/cm2の圧力で成形する。」とあり、この成形体は焼成によって収縮することから、焼結体のサイズはこの型枠の内寸よりもかなり小さな寸法のものになる。

サイズが小さい場合、特に厚さがこの場合のように、数mmの薄い焼結体では、緻密化しやすく、高密度のものが得られやすくなる。
焼結体の厚さがおおよそ３０mmを超えると、焼結体の内部側と表層部との焼結速度の差が大きくなり、均一な緻密化が容易でなくなり、厚さ５０mmを超えるとさらに不均一となりやすく、高密度化は困難になってくる。

一方で、株式会社ニッカトーから、商品名「弗化リチウム」と称する、小形で薄板のタイル形状（カタログでは５０mm×５０mm×ｔ１０mmと１００mm×１００mm×ｔ１０mmの２種類）のＢＮＣＴ用の遮蔽材が市販されている。
これら製品の根拠となっている特許は、おそらくは、上記した特許文献５（特開昭51-94098号、発明の名称「焼結弗化リチウム中性子遮蔽材料」）に示された、日本化学陶業株式会社（現・株式会社ニッカトー）から古くに出願されたＬｉＦの焼結体に関するものと推測される。

上記の現在の製品は、小形で薄板状の形状から、中性子を用いる試験装置用に使用可能な遮蔽材と認められるが、実用のＢＮＣＴ装置は、例えば、サイクロトロン方式では、装置の上流側の加速器本体だけでも１５ｍ×９ｍ×高さ５ｍ程度の部屋に、ようやく収まる大きさであり、さらに、下流側の減速体系と照射治療系装置を収める部屋も上流側の部屋の約半分くらいの容積となっており、相当に大形の装置である。
そのため、遮蔽材としては大きな面積を有するものが必要とされており、例えば、数ｍ×数ｍの面積の部位を、１００mm×１００mmの正方形の板でつなぎ合わせて覆うことは、現実的には無理がある。

減速体系外周部の遮蔽材や、減速体系の下流端、すなわち患者の患部に向けて治療用の中性子線（以下、「治療用ビーム」と称す）を出射するための口（一般的に、「出射口」又は「照射口」と称され、その寸法は直径１００mmから２５０mm程度の丸い形状の開口部）を構成する部位には「コリメータ」と称する装置が配設されるが、上記した現状から、この「コリメータ」の構成材料としても、ＬｉＦ含有ポリエチレン製樹脂が用いられることが多くなっている。

ＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂の構成成分を見てみると、ポリエチレンは炭素Ｃと水素Ｈから成り、高エネルギーの高速中性子と熱外中性子に対しては遮蔽性能を有し、特に高速中性子に対しては顕著な遮蔽性能を有するが、熱中性子に対しては、ほとんど遮蔽性能を有していないことが分かる。

一方、ＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂中のＬｉＦは粉体状であり、含有される⁶Ｌｉは、熱中性子に対して優れた遮蔽性能を有しているが、熱外中性子に対してはわずかに遮蔽できる程度であり、高速中性子に対してはほとんど遮蔽することができない。

ＬｉＦ粉体は主として低エネルギーの熱中性子に対して遮蔽効果を発揮するが、ポリエチレン樹脂中に全体的に分散しているため、上記の高エネルギーの中性子が入射したばかりの部位に存在するＬｉＦは、その性能を十分に発揮することができない。
入射した高エネルギー中性子は、ポリエチレン樹脂による遮蔽、減速効果によって熱外中性子を経て熱中性子となるが、おおむね出射側に至ってからようやく、この熱中性子がＬｉＦにより遮蔽できることとなる。

このように、ＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂の中でのＬｉＦの遮蔽効果は、入射側では熱中性子が少ない分、有効に発揮させることができず、出射側ではポリエチレンで減速されて発生した熱中性子が多くなる分、有効に発揮させることができるようになる。しかしながら、熱中性子が多過ぎる場合には、遮蔽し切れない状態になる可能性もある。

このように、ＬｉＦの遮蔽効果は、熱中性子の量に左右され、ＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂中では、局所的となって非効率的なものとなりやすい。
このＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂の入射側では、入射ビーム中の熱中性子量は少なく、ＬｉＦによる熱中性子の遮蔽は間に合うが、出射側に近づく程ポリエチレンによる高速中性子のエネルギーの吸収が進行し、熱外中性子や熱中性子を生じてくることから、出射側では、ＬｉＦによる熱中性子の遮蔽は不十分となりやすい。

さらに、ＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂は、ポリエチレン樹脂にＬｉＦ粉体が混練された状態のものであり、ＬｉＦの分布にむらを生じやすく、また、気孔率がおおよそ２５～３０vol％もあり、気泡が大量に混入した状態となっており、遮蔽性能にむらを生じ易い。

このように、ＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂は、主としてその構造に起因して熱中性子に対する遮蔽性能に劣る欠点を有しているが、現在まで、これを超える熱中性子遮蔽性能を備えた遮蔽材が開発されていないため、やむなくＬｉＦ含有ポリエチレン樹脂が使用されているのが現状である。このため、必然的に中性子漏洩による諸問題が発生することとなっている。

ＬｉＦの中性子との反応性については、上記したように、本来、ＬｉＦはその中に含有する⁶Ｌｉに起因して熱中性子に対する吸収断面積は大きいが、その他のエネルギーレベルの中性子、例えば、高速中性子や熱外中性子に対する吸収断面積は小さい。
このため、ＢＮＣＴの治療用ビームをＬｉＦ単独で遮蔽すると、熱中性子は遮蔽されるが、熱外中性子と高速中性子はほとんど遮蔽されずに、透過してしまう。

換言すれば、治療に好適な熱外中性子はほとんど減衰されずに透過できるため、治療には好都合であるが、有害で除去したい高速中性子も遮蔽できずに透過してしまうことになる。
そのため、治療用ビーム中に高速中性子と熱中性子とが多く含まれている場合には、ＬｉＦだけでは十分な遮蔽性能を確保することはできず、高速中性子に特化した別の遮蔽材も併用することが必要となってくる。

さらには、ＢＮＣＴに関する国際原子力機関（ＩＡＥＡ）のガイドラインでは、ＢＮＣＴにおける治療用ビーム中の熱外中性子強度（熱外中性子数）は１×１０⁹（ｎ/ｃｍ²・ｓ）以上が望ましいと示されている。
この関連では、加速器、ターゲットでの中性子発生性能に加えて、減速体系周辺及びビーム出射口周辺でのビームの漏洩などが問題となってくる。

また、患者の患部に対してＢＮＣＴ装置から治療用ビームを照射する際に、例えば、上記特許文献１の京都大学方式の減速材４、あるいは上記特許文献２の筑波大学方式の減速材４、のビーム流れの下流側にビーム出射口があり、患者の患部とのあいだに隙間ができると、この隙間から治療用ビームの一部が周辺に漏洩することとなる。わずかな隙間であっても相当量の中性子の漏洩となり、大きな問題となってくる。

このように、減速体系外周部の遮蔽層、またはビーム出射口での遮蔽性能不足から、あるいはビーム出射口と患者患部との隙間などから治療用ビームが漏洩すると、患者はもとより医療従事者への被ばく、さらには周辺機器、部材の放射化、あるいは計測機器、送信機器類の放射線損傷による治療精度の低下を招くなど、人的、物的な被害を発生させるおそれが高い。
安全で、安定的な治療方法の確立には、これらの漏洩を防止することが重要課題となっている。

また、ＢＮＣＴ装置においては、治療時の患者の外皮部分における副作用発生阻止を目的に、治療用ビーム内の熱中性子を除去するため、ビームの流れを縦断するように熱中性子を選択的に吸収、遮蔽することができる性能を有する材料を設置する場合がある。
その材料としては、“ＬｉＦ粉含有のポリエチレン”、“カドミウム（Ｃｄ）”、“⁶Ｌｉ”が知られている。

その材料である“ＬｉＦ粉含有のポリエチレン”は上記したように、ＬｉＦが粉末状のため、ＬｉＦ粉に衝突して吸収、遮蔽される確率が低く、大半の熱中性子は熱中性子に対する吸収能がほとんど無いＬｉＦ粉周囲を取り囲むポリエチレンの層内を通過することとなり、熱中性子の遮蔽は不十分となってしまう。

また、“カドミウム（Ｃｄ）”は金属であり、板状のものを使用すれば高密度の遮蔽材で、しかも前述のようにＣｄは熱中性子に関する吸収係数が大きく、高い遮蔽性能を有するが、Ｃｄで遮蔽するとγ線を含む大量の二次放射線が発生し、しかも大量の二次放射線の発生に伴い、透過する治療用ビームのエネルギーが大きく減衰し、治療に必要な中性子束を確保することができなくなる。

さらには、このＣｄによる遮蔽で発生した人体に有害なγ線は、Ｐｂなどの放射線用遮蔽材を設置したとしてもすべてを遮蔽することはできず、治療用ビーム中にγ線などの二次放射線が混入することとなり、これも問題となる。

治療用ビーム中の熱中性子の除去を行う場合、γ線などの二次放射線が発生しない熱中性子遮蔽材を使用すべきであり、上記の熱中性子遮蔽材に代わる優れた性能を有する熱中性子遮蔽材の開発が切望されている。

また、この種、遮蔽材には、多岐に渡る用途があり、種々の大きさ、多様な形状のものが要求されるため、遮蔽材を焼結体で構成する場合、この焼結体には、各種の機械加工を施して遮蔽材を形成する必要が出てくる。
このため、係る焼結体には、高機械加工強度、すなわち、緻密で均質な、且つ歪みの少ない、換言すると、高密度、高ビッカース硬度、高曲げ強度のものが求められている。
しかも、焼き上がった段階で、大きな面積を有し、十分な厚さを有する形状のものが求められている。

ここで、今一度、ＢＮＣＴ装置、及び多目的用途用の中性子照射装置等において使用される遮蔽材の細分類された用途、各用途における課題を整理して列挙しておく。
（一） 減速体系外周部からの中性子漏洩防止用（この減速体系外周部には、減速体系側面部と治療用ビーム出射口周辺部（「コリメータ」部分）を含む）。
この箇所に使用される遮蔽材に求められる形状は、板形状、または塊状、または管形状である。
また、ある程度大きな体積の塊が得られるように、焼結体の段階では、とにかく大きな形状の塊状物を提供できることが課題。

（二） 治療用ビーム出射口と患者の患部との隙間からの治療用ビームの漏洩防止用。
出射口は、一般的に直径１００mm～２５０mm程度（ほとんどの場合、同直径は１００～１５０mm）の円形の開孔となっている。
他方、患者患部の外皮形状、大きさは、がん病巣の部位によって、大きく変化する。
例えば、頭部、後頸部、顔面、足のかかとなどによって、外皮形状、大きさは、大きく変化する。しかもその患部の外皮形状は個人差が大きい。

また、1回の治療におけるビームの照射時間は、３０～６０分程度であり、加えて、その照射時間の前後には治療前の段取り時間が必要なため、少なくともそれらの合計時間の間、静止を強いられる患者にとって、照射時間は、「はなはだ長時間」と感じられる長さである。
照射中に患者の姿勢が変化することも想定しなければならず、それにつれてビーム照射口と患者患部との隙間も変化してしまう。この変化する多様な形状となる隙間を、固定形状の遮蔽材で効率的に遮蔽するのは容易ではない。
この箇所に使用される遮蔽材の元材料となる焼結体の形状は、リング形状、または厚さ数１０mmの板形状になると見込まれる。

（三） ＢＮＣＴ装置、又は、その他の放射線発生装置（具体的には、例えば、原子炉とかＢＮＣＴ装置以外の加速器など）周辺の制御機器類の被爆防止用。
周辺の制御機器類は、漏洩した中性子などの高エネルギーの放射線に曝されると誤作動を生じたり、停止するなどの故障を起こすことが知られている。
このような制御機器類の放射線被爆による故障の発生を阻止することが望まれているが、これらの故障に対する有効な対策はとられていないのが現状である。

そこで、遮蔽材を用いて上記の機器類の故障しやすい部位、例えばセンサーとか、制御機器部分とか、配線部分とか、電気技術分野で言う所謂「弱電機器、配線類」部分を囲い、故障の発生を阻止することが課題となっている。
この用途の遮蔽材としては、大きな面積を有し、適度な厚さの板形状、リング形状、または管形状のものなどが求められており、焼結体の段階では、とにかく大きな形状の塊状物を提供できることが課題。

（四） 熱中性子遮蔽材としての用途。
上記したようにＢＮＣＴ装置の照射ビームはターゲットで発生した高エネルギーの中性子を各種の減速材を用いて減速し、治療に適する熱外中性子を主体にした中低エネルギーの中性子と、ターゲット以降の過程で種々発生した二次放射線とから成っている。
熱外中性子以外の中性子、二次放射線は、いずれも副作用を起こす虞が有り、治療には必要がなく、除去すべきものである。

知られている熱中性子遮蔽材（熱中性子フイルター）としては、例えば、上記したＣｄ（金属）を使用したものがある。
この遮蔽材により、熱中性子を除去することができるが、有害なγ線などの二次放射線が大量に発生する。
この遮蔽材までに発生していた二次放射線とともに放射線遮蔽材のＰｂ（金属）を用いてそれらの放射線を除去しようとしているが、Ｃｄ製遮蔽材（熱中性子フイルター）で二次放射線が多量に発生するため、放射線遮蔽は不十分となり、二次放射線が残った状態となる。

もう一つの遮蔽材は、前記特許文献４において、熱中性子フイルター１５として⁶Ｌｉ（金属）、放射線遮蔽体１６としてＰｂを用いたものが示されているが、⁶Ｌｉは前述のとおり安全保障上の問題がある。
この様な状況を踏まえ、顕著な熱中性子遮蔽性能を有し、しかもγ線などの人体に有害な二次放射線発生が著しく少ない熱中性子フイルターの開発が課題となっている。

（五） 多目的用途用の“加速器方式”または“原子炉方式”の熱中性子を主体とした低エネルギー中性子を使用する中性子照射装置用。
加速器方式の場合、ターゲットで発生した中性子（ほとんどの場合、発生した中性子は“高速中性子”である）は減速材で減速され、目的とするエネルギーレベルの中性子に制御される。
このターゲット、減速材を含めた装置部位を“減速体系”と称するが、この減速体系の周囲を漏洩防止用の“熱中性子遮蔽材”と“γ線遮蔽材”とで取り囲むことが行われている。

しかしながら、この減速体系の周囲に設置された両遮蔽材での遮蔽は不十分な場合が多く、熱中性子、γ線などの漏洩が生じている。
この減速体系の周囲に設置された両遮蔽材から漏洩する熱中性子を対象とした“遮蔽”が課題となっている。

以上、ＢＮＣＴ装置を中心に、遮蔽材に関する課題を記載してきたが、同装置以外にも同様の中性子遮蔽材に関する課題を有する他の施設として、さらに以下のものを挙げることができる。
（１） 低エネルギー中性子（冷中性子～熱中性子）を主として使用する“中性子実験施設”、
（２） “研究用原子炉”、
（３） “Ｊ-PARC”、
（４） “理化学研究所のRANS”、
（５） “青森のサイクロトロン方式中性子実験施設”

本発明者らは、上記したＢＮＣＴ装置開発の現状に鑑み、まず、熱中性子遮蔽性能に優れ、しかも安全保障上の問題の無い、天然産Ｌｉを高濃度に含有するフッ化物系原料を用い、高密度で高機械加工強度を有する大きな形状の塊状化物を製造することができる焼結方法の開発を検討した。
さらに、遮蔽性能の向上を目指し、フッ化物系原料に、ホウ素（Ｂ）、及び／又は、ガドリニウム（Ｇｄ）を含有する原料を加え、それらの混合原料を用いても、高密度で高機械加工強度を有する大きな形状の塊状化物を製造することができる焼結方法の開発も検討した。

その結果、これらにおける、主要課題は、次の３点にあることを突き止めた。
（イ）放射線用、なかでも中性子用遮蔽材として最も必要な性能は、まず、第１に、中性子の遮蔽性能を確保することであり、その性能確保のために，どのような組成配合、塊状化条件（特に、焼結体の密度レベル）にすべきか。
（ロ）中性子用遮蔽材を得るために必要な塊状化物（焼結体）の機械加工強度を如何に確保するか。
（ハ）中性子用遮蔽材に必要な焼結体の大きさ、形状を如何にして確保するか。

特許第5112105号 特許第5813258号 再表2018-181395号（特願2018-517656号） 特表2018-514325号（特願2017-557373号） 特開昭51-94098号

H．Tanaka et al.,Applied Radiation and Isotopes 69（2011）1642-1645 H．Tanaka et al.,Applied Radiation and Isotopes 69（2011）1646-1648 星野 毅、J.Plasma and Fusion Res.Vol.89,No.1 (2013) 3-10 富士電波工機株式会社のホームページ（http://sps.fde.co.jp/jp/whats1.html）中の解説書：「Spark Plasma Sintering（放電プラズマ焼結）What’s SPS」 鴇田正雄、「放電プラズマ焼結（ＳＰＳ）法によるセラミックス焼結の現状と将来像」、セラミックス、２０１４年２月、第４９巻、第２号、ｐp．９１～９６ H．Kumada、et al.,2020. Evaluation of the characteristics of the neutron beam of a linac-based neutron source for boron neutron capture therapy. Appli．Radiat．Isot．、165, 109246

課題を解決するための手段及びその効果

本発明は、上記した課題に鑑みなされたものであって、例えば、ＢＮＣＴ装置に使用される治療用ビームの中で治療に不要な、または有害な中性子などの放射線種を除去するため、及び/又は、この治療用ビームが治療範囲外へ漏洩することを防止するため、及び/又は、その治療範囲外へ漏洩したビームによって機器の故障や放射化を防止するため、及び/又は、同様に漏洩したビームや放射化による医療従事者の放射線被ばくを防止するため、に設置される放射線遮蔽材に好適な、緻密な構造を有し、高機械加工強度を有し、大きさ・形状を有する放射線遮蔽材用焼結体、放射線遮蔽材及びその製造方法を提供することを目的としている。

さらには、治療による患者の外皮近傍への副作用発生を阻止するために、前記「照射ビーム」中の熱中性子を照射前に低減、あるいは吸収するために使用されているカドミウム（Ｃｄ）に代わる新たな「熱中性子遮蔽材（熱中性子フイルター）」を提供することを目的としている。

前記「漏洩放射線」は、上記したように「減速体系（減速体系外周部及び出射口周辺部）から系外へ漏れ出る漏洩放射線」と「出射口（コリメータ）と患者との隙間から漏れ出る漏洩放射線」とに大別される。

この「漏洩放射線」を低減するためには、まずは優れた遮蔽性能を有する「遮蔽材」を開発する必要がある。
治療用に調整された中性子は、主として熱外中性子、熱中性子及び低速中性子（すなわち、冷中性子）で構成され、それ以外に減速材で減速しきれずに残った高速中性子などを含むものである。

「遮蔽材」に要求される特性としては、このような幅広いエネルギーレベルの中性子に対して効果的な遮蔽性能を有することである。
遮蔽性能の根源は上記したように、水素原子、窒素原子、⁶Ｌｉ、^１０Ｂ、¹¹²Ｃｄ、¹⁵⁷Ｇｄなどの特定の元素、または放射性同位体元素が有する特定のエネルギーレベルの中性子に対する吸収断面積の大きさに依存している。
このため、１種の遮蔽材で幅広いエネルギー範囲の中性子をすべて遮蔽することは困難である。

そこで、今回は、主として低エネルギーレベルの中性子、すなわち熱中性子及びそれ以下の低速中性子を効果的に確実に遮蔽することができる、いわゆる、「熱中性子遮蔽材」の開発に焦点を絞った。

上記したように、天然に存在するＬｉは、含有率７．５atom％の⁶Ｌｉと、同９２．５atom％の⁷Ｌｉの同位体を含み、この中の⁶Ｌｉが、熱中性子などの低いエネルギーレベルの中性子に対して大きな吸収断面積を有している。
⁶Ｌｉを実際に使用して「優れた遮蔽材」を得るには、高密度、高均質（高均質とは、密度のバラツキが小さく、残留歪みが皆無で、割れ亀裂などの欠陥が無いこと）で、機械加工強度が確保され、大きな形状のものを、安定的に、安価に製造できる方法の開発が必要である。

原料としては、危険物とか劇物でなく、取扱い上大きな問題がないこと、加熱・塊状化過程で安定していること、塊状化後の経年変化が皆無であることなども求められる。

さらには、その塊状物を、高均質で、機械加工強度が確保されたものとすることである。
「高均質」が必要な理由は、密度が高いほど中性子などの放射線に対する遮蔽性能は高くなり、且つ、密度のむらが少ないほど、遮蔽性能のむらが小さくなるためである。

また、遮蔽材としては多種の大きさ、多様な形状のものが求められるため、焼結体に機械加工を施すことが必須となる。焼結体に残留応力が残存していると、機械加工の際に、割れとか亀裂が発生し易い。

上記した主要課題、
（イ）中性子遮蔽性能確保のための要件、
（ロ）中性子遮蔽材用焼結体に必要な機械加工強度確保のための要件、
（ハ）中性子遮蔽材用焼結体に必要な大きさ・形状確保のための要件、
の３点に関し、その課題解決策を次のように検討した。

主要課題（イ）及び（ハ）に関しては、放射線、なかでも中性子用遮蔽材として必要な遮蔽性能は、図２の要因解析図に示すように、その遮蔽材の密度と大きさ（具体的には、“面積”と“厚さ”）と遮蔽性能の関係に帰することになる。

具体的には、減速体系の各減速材の周囲に配置して減速材から外部への漏洩防止用、およびＢＮＣＴ装置の、計測装置、制御装置への漏洩放射線の悪影響防止用のための遮蔽材は、ある程度の面積と厚さを有する板形状のものが求められることが想定される。
そのため、形状として板形状の遮蔽材には、遮蔽性能のほかに形状維持性能や装置としての制約条件などが重要視されることになる。

焼結体の厚さとしては、薄い方の限界は、遮蔽性能を確保することと、取扱いで割れや亀裂が生じないことの形状維持性能を確保するために、数mm以上、具体的には２mm以上必要であると認められた。

厚い方の限界は、ＢＮＣＴ装置の構造上の制約として、例えば、治療用ビーム照射口と患者患部の隙間での漏洩放射線防止用では、照射口から１００mmを超えると、治療用ビームのエネルギーロスが大きくなると認められ、１００mm以下が望ましいと判断された。

ただし、減速体系外周からの漏洩放射線の漏洩防止用の遮蔽材の場合、あくまでも求められる遮蔽性能が得られる厚さが求められ、遮蔽材の厚さの上限は無く、従って、この遮蔽材の厚さに関する制限条件は、“２mm以上”の下限のみとした。

上記目的を達成するために、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体（１）は、ＬｉＦを９９wt.％～５wt.％の範囲で含み、ＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物を１wt.％～９５wt.％の範囲で含み、相対密度が９２％以上、曲げ強度が５０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が１００以上の物理特性を備えていることを特徴としている。

まず、中性子遮蔽性能確保のために、主原料として、Ｌｉのフッ化物、すなわちフッ化リチウム（ＬｉＦ）を選んだ。
一般的に、ＬｉＦを単味（「単独」と同意語）で焼結することは困難とされていた。
従来、ＬｉＦは、ほとんどの場合、他の原料を主原料とし、ＬｉＦそれ自身の融点が低い特性を生かし、焼結技術領域で言う「焼結助剤（焼結反応を促進する助剤、の意味）」として、または「補助的原料」として使用されていた。

ＬｉＦ単味の原料を焼結すると、焼結過程で激しく気化し、フッ素ガスを発生（昇華現象を発生）し、焼結体は著しく発泡して内部に大きな空洞を生ずることとなる。
このため、低密度な焼結体となり、また大きさ面でも大形化することは不可能であり、目的とする特性は得られない。このように、⁶Ｌｉの濃度だけに頼った遮蔽性能の確保には限界がある。

そこで、本発明者らは、
（１）優れた遮蔽性能を得るのに必要なＬｉを、天然産のＬｉを基にしたＬｉＦ原料として確保すること、
（２）ＬｉＦは、難焼結性の代表的原料であるため、大形のものを、安定的に均質に焼結させるには、ＬｉＦ単味ではなく、他のフッ化物、例えば、ＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ及び／又はＹＦ_３の中から１種以上を選び、それらとＬｉＦとを混合して多元系フッ化物焼結体とすること、とした。

ここで、ＬｉＦに混合する物質として他のフッ化物を選んだ理由は、
ＬｉＦと同類のフッ化物であれば、焼結過程において固溶体を作りやすく、共晶点を生じて焼結温度の低温化が図られ、その結果、ＬｉＦなどのフッ化物の分解・気化（すなわち、昇華）現象が抑制され、発泡が阻止されて緻密な焼結体が得られやすくなると考察したためである。

ＬｉＦにＭｇＦ_２とＣａＦ_２を混合したＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系の場合を例に挙げて説明する。
図１に、ＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系の平衡状態図を示す。
この場合、ＬｉＦ５９．０mol％（すなわち、３５．７wt.％）、ＭｇＦ_２ １３．６mol％（４０．５wt.％）、ＣａＦ_２ ６．４mol％（２３．８wt.％）の混合割合の箇所（「Ｂ点」とする）が共晶点となっている。
このＢ点の融点温度は、各混合割合での融点温度を示す図中の等温線の中で最も低い値となっている。

このＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系は、所謂“共晶型の３成分系平衡状態図”であり、共晶点以下の温度ではすべての成分割合で固相、または固相と固溶体とが共存する状態である。
また、それ以上の温度では、すべて液相、または液相と固溶体の２相が共存する状態となる。

ＬｉＦ単味の焼結を考えると、経験則では「固相焼結における焼結温度のおおよその適正範囲は、ＬｉＦの融点（ｍｐ＝８４７℃）の８割程度、すなわち６７０～６８０℃程度」と推測される。
それに対して、上記の平衡状態図における共晶点の温度は６７２℃であり、上記のＬｉＦ単味焼結における、推定される適正な焼結温度６７０～６８０℃とほぼ同じ温度である。

この三元系での（固相焼結における）適正な焼結温度は、共晶点温度よりもはるかに低い（経験則では、共晶点温度よりも１割減あるいはそれ以上低い温度）と推測される。この温度は、ＬｉＦ単味での焼結温度と比べるとかなり低い焼結温度となり、ＬｉＦの分解・気化を抑えられる可能性が高い、と期待される。

ここで、高遮蔽性能を得ることを考慮し、ＬｉＦの混合割合が高く、しかもその融点温度が低く、容易に焼結反応が進行しやすい、上記三成分の混合割合を探るために、次のような操作を行った。

主原料であるＬｉＦ、１００mol％の下端の頂点（Ａ点）と前記共晶点（Ｂ点）を直線で結び、その直線を延長し、ＭｇＦ_２の頂点とＣａＦ_２の頂点を結ぶ線（稜線）との交点をＣ点とする。
このＡ-Ｃを結ぶ直線上で配合割合を変化させて焼結試験を行い、試験サンプルの品質性状を調べ、この用途に適する原料配合条件、焼結条件などを突き止めた。

試験の結果、ＬｉＦの混合割合が５wt.％～７０wt.％程度であれば、昇華現象をある程度抑制することができ、著しい発泡は抑えることができることが分かった。
しかしながら、二元系焼結法であっても、ＬｉＦの混合割合が７０wt.％を超えると、著しく発泡するようになり、この場合は単味原料の場合と同様に低密度となってしまった。

また、ＬｉＦの混合割合の下限値を５wt.％としたのは、５wt.％未満では遮蔽性能が低く、遮蔽材として用いるには不適と判断したためである。

本発明者らは、ＬｉＦと他のフッ化物（例えば、ＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ及び／又はＹＦ_３）から２種類以上を選択し、三元系以上の多元系焼結法で焼結すると、
ＬｉＦの混合割合が７０wt.％を超えても著しい発泡を抑えることが可能であることを見出した。

しかしながら、三元系以上の多元系焼結法であっても、ＬｉＦの混合割合が９９wt.％を超えると、ＬｉＦの加熱分解（昇華）によるＦの気化（フッ素ガスの発生）が激しくなり、焼結体が発泡してしまうこと、また、焼結炉内に在る金属系の部品とか部材が、そのフッ素ガスと反応して焼結炉内及び焼結体を汚染することが認められることがあった。
そのため、多元系化によるＬｉＦの加熱分解の抑制は、このＬｉＦ９９wt.％までが限界であると判断した。

三元系以上の多元系焼結法では、ＬｉＦ単味及びＬｉＦとその他のフッ化物から選ばれたものとの二元系焼結法と比べて共晶反応が促進され、焼結温度の低温化がさらに進み、ＬｉＦの混合割合が９９wt.％以下であれば、著しい発泡が抑えられることが判明した。
これらの試験結果から、ＬｉＦの混合割合は５wt.％～９９wt.％が適正な混合範囲であると定めた。

また、優れた遮蔽性能を発揮させるには、焼結体中の気泡や空隙などの放射線の遮蔽を阻害するものを極力減らすことが必要である。
気泡や空隙は、真密度状態の焼結体（すなわち、相対密度１００％）ではゼロであり、それらが増加するにつれて相対密度は低減する。

本発明者らは、調査により、相対密度が１００％から９５％程度までの間では、相対密度１００％と比べて遮蔽性能の差はあまり認められず、同９４％程度から遮蔽性能の差がわずかに表れ始め、同９２％程度から遮蔽性能の低下が認められ、同９０％以下では顕著に低下することを突き止めた。
そのため、相対密度は少なくとも９２％以上必要であり、望ましくは９４％以上であると判断した。

多元系焼結体の相対密度は、まず、各々の化合物の真密度にその配合比割合を乗じ、加算したその値（すなわち、加重平均値）を多元系焼結体の“真密度”とし、同焼結体の重量をその嵩体積で除して算出した“嵩密度”をその“真密度”で除す方法で算出した。

例えば、前述の三元系平衡状態図（図１）に基づく直線上の三元系焼結体の配合割合がＬｉＦ：９８．８wt.％、ＭｇＦ_２：０．８wt.％、ＣａＦ_２：０．４wt.％の場合、各化合物の真密度がＬｉＦ：２．６４０ｇ/cm^３、ＭｇＦ_２：３．１４８ｇ/cm^３、ＣａＦ_２：３．１８０ｇ/cm^３であることから、その配合割合を乗じ、加算した値は「２．６４６ｇ/cm^３」となる。

上記放射線遮蔽材用焼結体（１）によれば、中性子に対する吸収断面積が大きいＬｉを高濃度に含有し、放射線、なかでも低エネルギー中性子用に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。
しかも、高密度、高均質で、十分な機械加工強度を備え、大きな形状の優れた遮蔽材を、安定的に、安価に提供することができる。
このため、多種の大きさ、多様な形状の製品に対応することができる放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

なお、同位体⁶Ｌｉの濃度に関しては、⁶Ｌｉの濃縮型を用いた場合でも本願の方法で焼結すれば焼結体は十分な密度、機械加工強度などの物性値が得られ、且つ天然産Ｌｉ原料を用いた焼結体と比べてはるかに高度な中性子遮蔽性能を有するものとなることは確認することはできたが、上記したとおり、安全保障面の制限からＬｉのソースは天然産（天然産Ｌｉ中の⁶Ｌｉの存在比は７．５atom％）のものとした。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体（２）は、放射線遮蔽材用焼結体（１）に記載のＬｉＦを主相とする多元系フッ化物に対し、さらに、Ｂ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物が、ホウ素同位体^１０Ｂとして外掛けで、０．１～５wt.％の割合で添加され、相対密度が９２％以上、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が８０以上の物理特性を備えていることを特徴としている。

さらに、本願では、中性子に対する吸収断面積が大きいＬｉ、Ｌｉよりも同吸収断面積が大きいＢ（同位体^１０Ｂ）を高濃度に含有し、且つ、高密度、高均質で、十分な機械加工強度を備え、大きな形状の優れた遮蔽材を、安定的に、安価に提供することとした。

上記天然産のＬｉを基にしたＬｉＦ原料を主体とした多元系フッ化物焼結体だけでは、中性子遮蔽性能の向上には限界があるため、他の遮蔽性能発現物質として^１０Ｂを含有する原料を添加し、焼結体を構成することとした。
天然産のＢ中の^１０Ｂ存在比（これを専門分野では、「天然存在比」と称する）は、１９．９atom％であり、残りの８０．１atom％を安定相である^１１Ｂが占めている。

ホウ素化合物を、多元系フッ化物原料に外掛けで^１０Ｂとして０．１～５wt.％添加することとしたのは、０．１wt.％未満では、ホウ素化合物添加による遮蔽性能向上が認められず、一方、５wt.％を超える添加を行った場合、焼結体の密度が所定の値（９２％以上）を下回ることになり、５wt.％を大幅に超える添加を行うと、焼結体の密度はさらに下がり、焼結体の形状維持が困難になることが試験により確認されたためである。
試験結果からホウ素化合物添加の適正範囲を^１０Ｂとして０．１～５wt.％添加と定めた。

上記放射線遮蔽材用焼結体（２）によれば、Ｌｉよりも中性子に対する吸収断面積が大きいＢ（同位体^１０Ｂ）を高濃度に含有するため、さらに、中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体（３）は、放射線遮蔽材用焼結体（１）に記載のＬｉＦを主相とする多元系フッ化物に対し、さらに、Ｇｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物が、ガドリニウム同位体¹⁵⁷Ｇｄとして外掛けで、０．１～２wt.％の割合で添加され、相対密度が９２％以上、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が８０以上の物理特性を備えていることを特徴としている。

本願では、さらに、中性子に対する吸収断面積が大きいＬｉ、Ｌｉよりも同吸収断面積が大きいＧｄ（同¹⁵⁷Ｇｄ）を高濃度に含有し、且つ、高密度、高均質で、十分な機械加工強度を備え、大きな形状の優れた遮蔽材を、安定的に、安価に提供することとした。

ガドリニウム化合物を、多元系フッ化物原料に外掛けで¹⁵⁷Ｇｄとして０．１～２wt.％添加することとしたのは、０．１wt.％未満では、ガドリニウム化合物添加による遮蔽効果向上が認められず、一方、２wt.％を超える添加を行った場合、焼結体の密度が所定の値（９２％以上）を下回ることになり、さらに２wt.％を大幅に超える添加を行うと、焼結体の密度はさらに下がり、焼結体の形状維持が困難になることが試験により確認されたためである。
試験結果からガドリニウム化合物添加の適正範囲を¹⁵⁷Ｇｄとして０．１～２wt.％添加と定めた。

上記放射線遮蔽材用焼結体（３）によれば、Ｌｉよりも中性子に対する吸収断面積が大きいＧｄ（同¹⁵⁷Ｇｄ）を高濃度に含有するため、さらに、中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体（４）は、放射線遮蔽材用焼結体（１）に記載のＬｉＦを主相とする多元系フッ化物に対し、さらに、Ｂ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物が、ホウ素同位体^１０Ｂとして外掛けで、０．１～５wt.％の割合で添加され、さらに、Ｇｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物が、ガドリニウム同位体¹⁵⁷Ｇｄとして外掛けで、０．１～２wt.％の割合で添加され、相対密度が９２％以上、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が８０以上の物理特性を備えていることを特徴としている。

本願では、さらに、中性子に対する吸収断面積が大きいＬｉ、Ｌｉよりも同吸収断面積が大きいＢ（同位体^１０Ｂ）、及び、Ｇｄ（同¹⁵⁷Ｇｄ）を高濃度に含有し、且つ、高密度、高均質で、十分な機械加工強度を備え、大きな形状の優れた遮蔽材を、安定的に、安価に提供することとした。

焼結体が、必要な遮蔽性能を得るには、密度が高いことと、同位体⁶Ｌｉ、同⁶Ｌｉに加えて^１０Ｂ、及び¹⁵⁷Ｇｄの濃度が高いことが望ましい。

上記放射線遮蔽材用焼結体（４）によれば、Ｌｉよりも中性子に対する吸収断面積が大きいＢ（同位体^１０Ｂ）及び、Ｇｄ（同¹⁵⁷Ｇｄ）を高濃度に含有するため、さらに、中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

ここで、放射線に対する遮蔽性の向上を目的に、ＬｉＦを含む多元系フッ化物に^１０Ｂを含有するホウ素化合物、及び/又は、¹⁵⁷Ｇｄを含有するガドリニウム化合物を添加した場合の多元系焼結体の相対密度の算出方法について記述しておく。
焼結体の相対密度は、下記の（１）式に示すように、焼結体の重さを計測した“質量”を、外形寸法から算出される“嵩体積”で除して算出した“嵩密度”を、次に記述する方法で算出した“真密度”で除して算出する方法とした。

焼結体の相対密度（％）＝[嵩密度（ｇ/cm3）]×１００ / [真密度（ｇ/cm3）]・・・（１）

ただし、[真密度]の値は、多元系焼結体の各組成の密度の値を各組成の混合割合で加算し、算出する方法とした。
また、^１０Ｂを含有するホウ素化合物、及び/又は¹⁵⁷Ｇｄを含有するガドリニウム化合物を添加する場合は、^１０Ｂ及び¹⁵⁷Ｇｄの天然存在比（^１０Ｂの天然存在比は１９．９atom％、¹⁵⁷Ｇｄの天然存在比は１５．６５atom％）、又は^１０Ｂを濃縮した場合の濃縮比を元の元素（すなわち、Ｂ、又は、及びＧｄ）に割り戻し、各化合物の添加割合で加算し、算出する方法とした。
ちなみに、後述するように各[実施例]と[比較例]に関しては、上記方法で算出した[真密度]及び[相対密度]の値を表示している。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体（５）は、上記放射線遮蔽材用焼結体（１）～（４）のいずれかにおいて、放射線が中性子線であることを特徴としている。
上記放射線遮蔽材用焼結体（５）によれば、極めて中性子遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材（１）は、上記放射線遮蔽材用焼結体（１）～（５）のいずれかに機械加工が施されて形成されたものであることを特徴としている。
上記放射線遮蔽材用焼結体は、いずれも高機械加工強度が確保されており、上記放射線遮蔽材（１）によれば、所望形状の放射線遮蔽材を容易に得ることができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材（２）は、上記放射線遮蔽材（１）において、放射線照射場における、焼結体に機械加工が施されて形成された遮蔽材の厚さが１００mm以下で、遮蔽材から出射される熱中性子束（Ｎ1）を、遮蔽材に入射する熱中性子束（Ｎ0）で除した値、すなわち熱中性子減衰率（Ｎ1／Ｎ0）が１００分の１以下である熱中性子遮蔽性能を備えていることを特徴としている。

ＢＮＣＴ装置の構造上の制約として、例えば、治療用ビーム照射口と患者患部の隙間での漏洩放射線防止用では、照射口から１００mmを超えると、治療用ビームのエネルギーロスが大きくなると認められ、１００mm以下が望ましいと判断された。

上記放射線遮蔽材（２）によれば、治療用ビームのエネルギーロスが大きくならない薄さの遮蔽材でありながら、熱中性子遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）、
混錬した配合原料を一軸プレス成形機を用いて５ＭPa以上のプレス圧で成形する工程（一軸プレス成形工程）、
プレス成形品を冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機を用いて５ＭPa以上の水圧を掛けて成形する工程（ＣＩＰ成形工程）、
ＣＩＰ成形品を常圧大気雰囲気中で３５０～４７０℃の温度範囲で加熱して仮焼結を行う工程（仮焼結工程）、
仮焼結体を常圧大気雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中で４８０～５６０℃の温度範囲で加熱して焼結させる工程（一次焼結工程）、
引続き、前工程と同じ常圧、同雰囲気中で５７０～８００℃の温度範囲で加熱して焼結体を形成する工程（二次焼結工程）、
を備えていることを特徴としている。

一般的に、ＬｉＦを単味で焼結することは困難とされていた。
ＬｉＦ単味の原料を焼結すると、焼結過程で激しく気化し、フッ素ガスを発生（昇華現象を発生）し、焼結体は著しく発泡して内部に大きな空洞を生ずることとなる。
このため、低密度な焼結体となり、また大きさ面でも大形化することは不可能であり、目的とする特性は得られない。

遮蔽性を得る主たる要素であるＬｉＦが難焼結性である根本原因は、ＬｉＦが焼結過程の加熱によってＬｉとＦとが容易に分解し、Ｆの気化が進み、気泡が多数発生することにある。
この現象をよく観察すると、ＬｉとＦとが分解し始める温度が比較的低い温度であることが分かってきた。焼結温度がこの分解し始める温度を超える温度か、下回る温度かによって焼結体の緻密化の程度が決まると推測された。

本発明の発想の第一歩は、ＬｉＦと他のフッ化物、例えばＣａＦ_２、ＭｇＦ_２などとの２元系焼結法での共晶反応（フッ化物同士での二元系にすることで、共晶点が生じて単味原料での焼結温度よりも二元系焼結の方が焼結温度の低温化が図れること）を利用して焼結温度の低温化を図ることであった。

そこで、本発明者らが考案したのが、ＬｉＦ単味の原料を焼結するのではなく、ＬｉＦ原料と混合して焼結しやすいと見込まれる同じフッ化物系原料であるＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ及び／又はＹＦ_３から選ばれる1種以上のフッ化物とからなる多元系フッ化物原料を用いた焼結方法である。

上記した主要課題（ロ）に関しては、優れた遮蔽材を得るために必要な塊状物（焼結体）の機械加工強度の確保についてであるが、機械加工によって最適な形状の遮蔽材とする場合の、焼結体の機械加工強度の確保に及ぼす各種の要因は、図３に示すように、主には密度と残留応力と鉱物組織とによって支配される。
密度と鉱物組織が良好な状態では、端的には“残留応力”の大小如何によって定まる、と言える。

上記特許文献３の項で述べたように、「放電プラズマ焼結（ＳＰＳ）法」は残留応力が極めて大きくなること、また、「ホットプレス法やＨＩＰ法などの加圧焼結法」の場合でもＳＰＳ法と同様に大きな残留応力を生ずることが危惧された。

また、上記した多岐にわたる用途に使用される焼結体に必要な機械加工強度は、一方向の圧縮耐性を表す“ビッカース硬度”だけでなく、耐衝撃性の指標である“曲げ強度”を具備する必要がある。
また、この大形の塊状物（焼結体）を、安価に、安定的に、しかも上記したような高品質のものを得やすい製造方法は、焼結法であり、さらに詳細に述べれば常圧焼結法をベースに採用し、必要に応じて常圧焼結法で得た焼結体を、さらに加圧焼結する方法が望ましいと考えられた。
このため、本発明では、少なくとも一次焼結工程と二次焼結工程に関しては常圧焼結法を採用することにした。
このような焼結方法の研究により、焼結体内部の“残留応力”は皆無となり、機械加工強度の確保に関する心配はまったく無くなり、きわめて安定した良好なものとなった。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）によれば、放射線の遮蔽材、そのなかでも低エネルギー中性子用に優れた遮蔽材を提供することができる。
より具体的には、中性子に対する吸収断面積が大きいＬｉを高濃度に含有し、且つ、高密度の大形の塊状物を、安定的に安価に提供することができる。

さらには、その焼結体の均質性が高く、すなわち、密度のむらが少なく、且つ、残留応力が極めて少なく、機械加工強度の確保に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができ、多種の大きさ、形状の製品に容易に対応することができる放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（２）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
及び、そのホウ素（Ｂ）源として天然ホウ素原料及び、または同位体^１０Ｂを濃縮したホウ素原料からなるいずれも高純度のＢ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）を備え、
その他の後工程は、放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法と同様の工程を備えていることを特徴としている。

^１０Ｂを含有する原料として、例えば、（いずれも高純度の）酸化ホウ素（Ｂ_２Ｏ_３）、ホウ酸（Ｂ（ＯＨ）_３）、三ホウ酸リチウム（ＬｉＢ_３Ｏ_５）又は四ホウ酸リチウム（Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７）を使用し、多元系フッ化物原料とは別に、この^１０Ｂを含有するホウ素化合物についても、多元系フッ化物原料と同様の所定粒度まで微粉砕し、この後、^１０Ｂとして０．１～５wt.％添加（すなわち、多元系フッ化物原料に、外掛けでホウ素化合物を^１０Ｂとして０．１～５wt.％添加）し、所定時間混合し、さらに微粉砕した。この混合原料粉に、所定量の純水を添加し、所定時間混練したものを出発原料とした。

ここで、多元系フッ化物原料とホウ素化合物とを一旦個別に微粉砕し、その後一緒に混合し、さらに微粉砕した理由は、予備的に行った原料の微粉砕試験で、原料ごとに粉砕のされ方が異なることが確認されたためである。

多元系フッ化物原料にホウ素（Ｂ）を添加する場合に、^１０Ｂ濃縮型を使用することは技術的には何ら問題なく本願の焼結法にも使用できる。
また、ＢＮＣＴにおいて治療直前に患者に予め投与するホウ素薬剤は、いずれもこの^１０Ｂ濃縮型が使用されている。以前から安全保障上の規制からこのＢＮＣＴ用途は除外されており、使用には支障が無い状態である。

なお、本願の実施例においては、一例だけ^１０Ｂ濃縮型を使用し、その他のホウ素添加例は製品を海外へ輸出することを考慮してすべて天然産ホウ素原料を使用することにした。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（２）によれば、Ｌｉよりも中性子に対する吸収断面積が大きいＢ（同位体^１０Ｂ）を高濃度に含有するため、さらに、中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（３）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
及び、ガドリニウム（Ｇｄ）源が天然ガドリニウム原料からなる、いずれも高純度のＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）を備え、
その他の後工程は、放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法と同様の工程を備えていることを特徴としている。

本願では、さらに、遮蔽性能発現物質として¹⁵⁷Ｇｄを含有する原料を添加し、焼結する方法を考案した。天然産Ｇｄ中の¹⁵⁷Ｇｄの「天然存在比」は１５．６５atom％である。

¹⁵⁷Ｇｄを含有する原料として、例えば、（いずれも高純度の）酸化ガドリニウム（Ｇｄ_２Ｏ_３）、水酸化ガドリニウム（Ｇｄ（ＯＨ）_３）又はフッ化ガドリニウム（ＧｄＦ_３）を使用し、多元系フッ化物原料とは別に、この¹⁵⁷Ｇｄを含有するガドリニウム化合物についても、多元系フッ化物原料と同様の所定粒度まで微粉砕し、この後、¹⁵⁷Ｇｄとして０．１～２wt.％添加（すなわち、多元系フッ化物原料に、外掛けでガドリニウム化合物を¹⁵⁷Ｇｄとして０．１～２wt.％添加）し、所定時間混合し、さらに微粉砕した。
この混合原料粉に、所定量の純水を添加し、所定時間混練したものを出発原料とした。

ここで、多元系フッ化物原料とガドリニウム化合物とを一旦個別に微粉砕し、その後一緒に混合し、さらに微粉砕した理由は、予備的に行った原料の微粉砕試験で、原料ごとに粉砕のされ方が異なることが確認されたためである。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（３）によれば、Ｌｉよりも中性子に対する吸収断面積が大きいＧｄ（同¹⁵⁷Ｇｄ）を高濃度に含有するため、さらに、中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（４）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
及び、そのホウ素（Ｂ）源として天然ホウ素原料及び、または同位体^１０Ｂを濃縮したホウ素原料からなるいずれも高純度のＢ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物原料
及び、ガドリニウム（Ｇｄ）源が天然ガドリニウム原料からなる、いずれも高純度のＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）を備え、
その他の後工程は、放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法と同様の工程を備えていることを特徴としている。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（４）によれば、Ｌｉよりも中性子に対する吸収断面積が大きいＢ（同位体^１０Ｂ）及び、Ｇｄ（同¹⁵⁷Ｇｄ）を高濃度に含有するため、さらに、中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（５）は、上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（２）又は放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（４）において、
ＬｉＦとＬｉＦ以外のフッ化物とからなる多元系フッ化物原料に対し、前記ホウ素化合物原料を、ホウ素同位体^１０Ｂとして外掛けで、０．１～５wt.％の割合で添加することを特徴としている。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（５）によれば、さらに中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を安定的に安価に提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（６）は、上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（３）又は放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（４）において、
ＬｉＦとＬｉＦ以外のフッ化物とからなる多元系フッ化物原料に対し、前記ガドリニウム化合物を、天然ガドリニウム原料中のガドリニウム同位体¹⁵⁷Ｇｄとして外掛けで、０．１～２wt.％の割合で添加することを特徴としている。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（６）によれば、さらに中性子に対する遮蔽性能に優れた放射線遮蔽材用焼結体を安定的に安価に提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（７）は、上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）記載の二次焼結工程の後に、さらに、真空雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中、４５０～７００℃の温度範囲で、一軸成形圧０．０５ＭＰａ以上で加熱加圧成形する工程（ホットプレス工程）を備えていることを特徴としている。

最初の焼結から加圧法で行う場合は、焼結の進行度が焼結体の部位ごとに大きく異なり（例えば、塊状の外周部はその進行度が最も早く進み、一方、内部側はその進行度が最も遅く）、そのような状態のものに、一定の加圧力が各部位に荷かると、大きな残留応力発生の原因となる。
他方、一旦常圧焼結法で焼結した均質な焼結体は、引き続き加圧焼結を行っても、前記の最初の焼結から加圧法で行った場合のように、焼結体の内部に大きな残留応力が生ずることはなく、わずかな応力が生ずる程度で収まる。
これが、一旦常圧焼結したのち加圧焼結する場合の大きな利点となる。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（７）によれば、焼結体の均質性がさらに高まり、密度のむらがさらに少なく、且つ、残留応力が極めて少なく、機械加工強度が高められた優れた放射線遮蔽材用焼結体を提供することができ、多種の大きさ、多様な形状の製品に対応することができる放射線遮蔽材用焼結体を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（８）は、上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）～（７）のいずれかにおいて、放射線が、中性子線であることを特徴としている。

上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（８）によれば、放射線の遮蔽材、そのなかでも低エネルギー中性子用に優れた遮蔽材を提供することができる。

また、本発明に係る放射線遮蔽材の製造方法（１）は、上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）～（８）のいずれかに記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法によって製造された放射線遮蔽材用焼結体に、さらに機械加工を施すことによって、放射線遮蔽材を形成することを特徴としている。

上記放射線遮蔽材の製造方法（１）によれば、多種の大きさ、所望形状の放射線遮蔽材を容易に提供することができる。

ＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系平衡状態図と同三元系原料における原料配合割合の例を示す図である。 遮蔽材用焼結体製造工程と製品性能との関係を分析した要因解析図である。 焼結体の物性と機械加工に影響を及ぼす物理化学的要因との関係を示す関係図である。 多種のフッ化物原料、さらにホウ素系原料、又はガドリニウム系原料を添加する場合の製造工程を示すフローチャートである。 ＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系に添加するホウ素化合物としてＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７を採用し、小型焼結試験を行った結果を示すグラフである。 ＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系に添加するガドリニウム化合物としてＧｄ_２Ｏ_３を採用し、小型焼結試験を行った結果を示すグラフである。 小型焼結試験で得られた各種の焼結体を機械加工して得られた遮蔽材の遮蔽性能に関するシミュレーションを行った結果を示すグラフである。 実施例及び比較例における原料及び焼結条件と、焼結体の物性値、機械加工強度、中性子遮蔽性能などの評価結果を示す一覧表である。

以下、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体、放射線遮蔽材及びその製造方法の実施の形態を図面に基づいて説明する。
実施の形態に係る放射線遮蔽材用焼結体を製造するには、ＬｉＦを含む多元系フッ化物を原料とし、及び／又は同多元系フッ化物に^１０Ｂを含有するホウ素化合物を加えたものを原料とし、及び／又は同多元系フッ化物に¹⁵⁷Ｇｄを含有するガドリニウム化合物を加えたものを原料とする。

実施の形態に係る放射線遮蔽材用焼結体を製造するには、まず原料として高純度（純度９８．５wt.％以上）のＬｉＦ粉末と、いずれも高純度（純度９９．９wt.％以上）のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３から選ばれる1種以上のフッ化物粉末とを所定量計り採る。

原料の粉砕は、ボールミルとしてアルミナ製の回転用ミル（内径２８０mm、長さ４００mm）に、アルミナ製ボール（φ５mm：１８００ｇ、φ１０mm：１７００ｇ、φ２０mm：３０００ｇ、φ３０mm：２８００ｇ）を入れ、その中に微粉砕用原料を３０００ｇ投入し、所定時間回転させて粉砕する方式で行う。
他の粉砕方式、例えば“ビーズミル粉砕法”、“ダイナミックミル粉砕法”などと称される、アルミナ製などの媒体を被粉砕原料とともに撹拌して微粉砕する“媒体撹拌型微粉砕法”を使用してもよい。

この多元系フッ化物に、ホウ素化合物を添加する場合の工程フローを、図４に示している。
ホウ素化合物は、高純度（純度９９．５wt.％以上）のＢ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の中から選択して使用する。また、そのホウ素源は、天然ホウ素、及び／又は、天然ホウ素の同位体^１０Ｂを濃縮したものとする。
上記した多元系フッ化物原料と、添加するホウ素化合物原料とを、別個に下記の粉砕方式で２週間粉砕（一次粉砕）した後、各々所定量を計り採り、Ｖ型混合機を用いて一昼夜混合作業を実施する。
さらに、その混合した原料を下記の粉砕方式で1週間粉砕（二次粉砕）する。
個別に２週間粉砕した後の平均粒径は、原料の種類によらず、すべてメディアン径で８μm以下となった。
混合後、さらに1週間粉砕した後の平均粒径は、メディアン径で６μm以下となった。

上記した多元系フッ化物に、ガドリニウム化合物を添加する場合の工程フローは、上記のホウ素化合物添加の場合と同様に、図４により示される。
ガドリニウム化合物は、高純度（純度９９．９wt.％以上）のＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の中から選択して使用する。また、そのガドリニウム源は、天然ガドリニウムとする。
ホウ素化合物を添加する場合と同様に、上記多元系フッ化物原料と、添加するガドリニウム化合物原料とを、別個に下記の粉砕方式で２週間粉砕（一次粉砕）した後、各々所定量を計り採り、Ｖ型混合機を用いて一昼夜混合作業を実施した。
さらに、その混合した原料を下記の粉砕方式で1週間粉砕（二次粉砕）した。

これらの微粉砕原料に対して純水３wt.％を添加し、混練機を用いて１２時間混練したものを出発原料とした（原料配合工程）。
ここで、二次粉砕した後の混合原料に純水を添加したのは、後工程である、一軸プレス成形工程、ＣＩＰ成形工程、及び両成形工程間における成形体の形状維持のためである。
形状維持のためには、一般的には焼結助剤が使用されることが多いが、焼結助剤は焼結後に残留すると不純物となり、中性子遮蔽性能に大きな影響を及ぼす虞がある。そのため、ここでは純水を用いることとした。
形状維持のための適切な純水添加量の範囲は、予備試験により、１wt.％以上、５wt.％以下の範囲であることを突き止めた。さらに、２wt.％以上、４wt.％以下の範囲が、より望ましい範囲であることを突き止めた。

上記出発原料を木製の型枠に充填し、油圧方式の一軸プレス成形機を用いて、成形圧５ＭＰａ以上、望ましくは２０ＭＰａ以上で成形する（一軸プレス成形工程）。
ここで、一軸プレス成形を実施するのは、次のＣＩＰ工程との間、及び次のＣＩＰ工程内での成形体形状の維持を可能とするためである。
なお、この一軸プレス成形工程に用いる型枠と、その上方からプレス圧を加える押し板の形状を、平面視で角形、丸形、リング形状などにすることで成形体の平面視形状を各々の形状のものとすることができる。

さらには、例えば、平面視リング形状、断面視横凹形とすることで、上記した患者患部とＢＮＣＴ装置のビーム出射口との隙間を塞ぐのに好適な、平面視リング形状、断面視で内径側の厚さが薄く、外径側の厚さが厚い形状の焼結体とすることもできる。

プレス成形品をビニール袋に入れて密封し、内部の空気を吸引してビニール袋内の空気を抜き、再度密封したのち、そのビニール袋入りプレス成形品を冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の試料装填部にセットし、該試料装填部を閉じ、密封後、該試料装填部とビニール袋入りプレス成形品との間に上水を充填する。
その後、上記充填した上水に成形圧５ＭＰａ以上、望ましくは２０ＭＰａ以上の水圧を掛けて（すなわち、試料をビニール越しに加圧して）成形する。このことで、以下の工程間及び工程内でのプレス成形品の形状維持ができるようにする（ＣＩＰ成形工程）。

ＣＩＰ成形品を大気雰囲気中で、３５０～４７０℃の温度範囲で加熱して仮焼結を行う（仮焼結工程）。
この仮焼結工程では、主として元原料に含まれていた水分及び添加した純水の気化、蒸発及び原料粒子同士の固相反応を促進させる。
上記温度範囲としたのは、３５０℃未満の加熱では、上記の水分の気化、蒸発が遅くなりすぎ、一方、４７０℃を超える加熱では、固相反応が速くなり過ぎて水分の気化、蒸発が不十分となるためである。

次に、仮焼結体を常圧の大気雰囲気中、または常圧の不活性ガス雰囲気中で、４８０～５６０℃の温度範囲で加熱して焼結させる（一次焼結工程）。
４８０℃以上の加熱で固相反応を促進させ、５６０℃以下の加熱で原料の昇華反応を抑制する。
引続き（すなわち、「一旦冷却することなく、引続き加熱する」の意味）、前工程と同じ常圧、同じ雰囲気中で、５７０～８００℃の温度範囲で加熱して焼結体を形成する（二次焼結工程）。
この温度範囲とすることで、固溶体を生成させ、且つ過剰な焼結反応を抑制する。
必要に応じて前記二次焼結工程のあとに、焼結体（すなわち、上記常圧焼結して得た焼結体）を真空雰囲気中または不活性ガス雰囲気中で、４５０～７００℃の温度範囲で加熱しながら、成形圧０．０５ＭＰａ以上で加圧成形する（ホットプレス工程）。

このホットプレス工程で、加熱温度の範囲を４５０～７００℃としたのは、４５０℃未満の加熱では、焼結体の粘性が高くなり過ぎて粘性流動が遅くなり、熱間成形がスムーズにできないためであり、一方、７００℃を超える加熱では、焼結体と成形枠（モールド）とが激しく反応して熱間成形できないためである。
一軸成形圧を０．０５ＭＰａ以上としたのは、上記加熱状態における焼結体の粘性流動特性に合う成形圧とするためである。

さらに必要に応じて、上記焼結体（常圧焼結して得た焼結体、またはその常圧焼結して得た焼結体にさらにホットプレス工程を施して得た焼結体）に、機械加工を施す（機械加工工程）。
上記焼結体（常圧焼結して得た焼結体、又はその常圧焼結して得た焼結体にさらにホットプレス工程を施して得た焼結体、又はそれらの焼結体に機械加工を施したもの）を、中性子線用遮蔽材として使用する。

この焼結体単体での中性子線用遮蔽材の具体的用途は、前述の一つ目（減速体系外周部からの中性子の漏洩防止用）と三つ目（放射線発生装置周辺の制御機器類の誤作動及び故障防止用）の用途となる。

［小型焼結試験］
下記の実施例に先立ち予備試験として概略寸法が直径７５mm、厚さ６０mmの小型焼結体について、後述するモンテカルロ輸送解析による中性子遮蔽性能の評価を実施した。
ここで、小型焼結試験における焼結体の概略寸法を直径７５mm、厚さ６０mmにした理由は、この寸法であれば大型化した（一般的には、「スケールアップ」と称する）場合に、この小型焼結試験結果に近似した焼結試験結果となることを予め試験において把握したためである。
この評価結果から、成分系がＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系にホウ素化合物、又はガドリニウム化合物を添加した焼結体の熱中性子遮蔽性能は、ＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系焼結体と比べてさらに向上し、極めて優れた遮蔽性能を有するものであることが判明した。

このＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系にホウ素化合物を添加する場合、上記した４種のホウ素化合物、すなわち酸化ホウ素Ｂ_２Ｏ_３、ホウ酸Ｂ（ＯＨ）_３、三ホウ酸リチウムＬｉＢ_３Ｏ_５又は四ホウ酸リチウムＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７を個別に一定量添加し、焼結温度を４００℃から８００℃の温度範囲で変化させて焼結体を作製した。これら焼結体の相対密度の最大値と、その最大値となった焼結温度を調査した。
その結果、相対密度の最大値は、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７ ≒ＬｉＢ_３Ｏ_５ >Ｂ_２Ｏ_３ ≒Ｂ（ＯＨ）_３の順となった。

また、このＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系に添加するホウ素化合物として、最も適したものは、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７であることが判明した。
図５に示したように、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７を添加した焼結体は高密度である三元系と同等の良好な相対密度となることが判明した。
この様に、最も適したホウ素系の添加物は、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７とＬｉＢ_３Ｏ_５、その次に適したものはＢ_２Ｏ_３をはじめとしたその他のホウ素化合物であることが判明した。
ホウ酸リチウム系の２種のホウ素化合物と、その他のホウ素化合物２種との間に、焼結体の焼結性（具体的には、相対密度）に差異が生じた原因は、ホウ酸リチウム系のホウ素化合物の融点が約９００℃と焼結温度と比べて高温であり、焼結過程で気化・分解などが発生しない一方、酸化ホウ素Ｂ_２Ｏ_３、ホウ酸Ｂ（ＯＨ）_３の方は融点が低く、気化・分解が生じやすいためと推測された。

本来、ホウ素化合物の添加によって、遮蔽性能の根源である三元系のＬｉ元素量は添加割合に応じて薄められ、その分Ｌｉ由来の遮蔽性能は低下する。ところが、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７を添加した焼結体は、Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７由来のＬｉ元素により、“Ｌｉ元素の補充”が得られることとなり、遮蔽性能面での有利さも有することとなったと推測される。

また、ＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系にガドリニウム化合物を添加する場合についても同様に、上記した３種のガドリニウム化合物、すなわちＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３、又はＧｄＦ_３を個別に一定量添加して上記と同様に小型焼結試験を行った。
その結果の一例として、図６にＧｄ_２Ｏ_３を添加した場合を示した。
ガドリニウム化合物の添加によって三元系と同等の高密度な焼結体が得られ、良好な焼結性を呈した。また、種類の異なる個別の化合物添加による相対密度の値に明確な差は認められなかった。
この様な、ＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系、同三元系にホウ素化合物、又はガドリニウム化合物を添加した場合に関する予備的な小型焼結試験結果を踏まえて、次に、大型装置での実施例を実施することとした。

[実施例]
以下、本発明を実施例に基づいてさらに具体的に説明するが、これら実施例は単なる一例であって、本発明はこれら実施例に何ら限定されるものではない。

焼結体から採取した試料を用いて各種の特性評価試験を行った。焼結体の焼結条件及び焼結体の特性評価試験結果を図８に示す。
ここで、焼結体について行う特性評価試験方法を説明しておく。
機械加工強度の評価指数としては、曲げ強度、ビッカース硬度を採用した。
曲げ強度の準備試料は、ＪＩＳ Ｃ２１４１に準拠して作製した。試料寸法を４mm×４６mm×ｔ３mmとし、その上下二面を光学研磨しておいた。この準備試料に対し、３点曲げ試験をＪＩＳ Ｒ１６０１に準拠して実施した。
ビッカース硬度は、島津製作所製の商品名“Micro Hardness Tester ”を使用し、荷重１００ｇ、荷重時間５秒で圧子を押し付け、圧痕の対角長を測定し、下記の硬度換算を行った。
硬度＝０．18909×Ｐ/（ｄ）^２
ここで、Ｐ：荷重（Ｎ）、 ｄ：圧痕の対角線長さ（mm）

焼結体の曲げ強度、ビッカース硬度は、焼結体の密度（すなわち、相対密度）だけで定まるものではなく、具体的には、上記した図３に示したように「密度」に加えて「鉱物組織」、「残留応力」、「気泡」などの要因によって定まるものである。
そのため、成分系が異なれば、曲げ強度、ビッカース硬度の数値限定範囲が異なることとなる。ここでは、前者の方は同じフッ化物系化合物から成り、後者の方はフッ化物と他の化合物との混合物系であり、前者の同じフッ化物系同士の混合物の方が機械加工強度は高くなる傾向がみられた。

遮蔽性能の評価に関しては、従来からＢＮＣＴ関連の開発チームでは、粒子・重イオン輸送計算コード（「ＰＨＩＴＳ」と称す）を用いた
に記載のモンテカルロ輸送解析によって中性子発生装置の設計・製作と、施設の遮蔽性能評価を行っている。 焼結体に関する中性子遮蔽性能の評価については同じ解析手法で行うこととした。

図7に、上記した小型焼結試験で得られた各種の焼結体について、遮蔽性能に関するシミュレーションを実施した結果を示す。
具体的には、焼結体の組成・成分、相対密度などの特性値を入力し、焼結体の機械加工後の厚さ、すなわち中性子遮蔽材の厚さを変化させつつ、熱中性子が主体の照射ビーム（焼結体の入射点における熱中性子束が１．０Ｅ+０９：一定）を焼結体に入射させ、透過後の出射点における熱中性子束を比較する方法（[出射熱中性子束] / [入射熱中性子束]＝[熱中性子減衰率]）とした。遮蔽材として要求される熱中性子減衰率（１/１００）に達する焼結体厚さ（単位mm）が薄ければ薄い程、その焼結体の遮蔽性能が高いこととなる。

なお、焼結体の厚さの上限については、[課題を解決するための手段及びその効果]の欄に記述したように、「厚い方の限界は、ＢＮＣＴ装置の構造上の制約として、例えば、治療用ビーム照射口と患者患部の隙間での漏洩放射線防止用では、照射口から１００mmを超えると、治療用ビームのエネルギーロスが大きくなると認められ、１００mm以下が望ましいと判断された。
ただし、減速体系外周からの漏洩放射線の漏洩防止用の遮蔽材の場合、あくまでも求められる遮蔽性能が得られる厚さが求められ、遮蔽材の厚さの上限は無く、」であるが、患者患部近傍で使用することを前提とすると、厚さの上限は１００mmとなる。

したがって、要求される遮蔽性能（ここでは、熱中性子減衰率が１/１００となる焼結体厚さ（単位mm））は、１００mm以下に制限される。
以下の実施例、比較例に示すように成分系がＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系で、ＬｉＦ配合率が５wt.％の場合の遮蔽性能（すなわち、熱中性子減衰率が１/１００となる焼結体厚さ）がちょうど１００mmとなることから、ＬｉＦ配合率は５wt.％以上が求められる。

図８に示す各焼結体の“総合評価（◎：優、○：良好、△：難点あり、×：不合格）”は、上記した焼結体の密度及び機械加工強度の結果とシミュレーション計算の結果を基に総合的に評価したものである。
実施例中の成分系がＬｉＦ-ＭｇＦ_２-ＣａＦ_２三元系でＬｉＦ配合率が５０wt.％以上の焼結体の熱中性子遮蔽性能は、市販の遮蔽材商品の中で最も優れた中性子遮蔽性能を有すると評価されている“ポリチレン５０wt.％、ＬｉＦ粉体５０wt.％の混合物（以下、「ＬｉＦ＋ＰＥ」（比較材）と略す）”と比べても熱中性子遮蔽性能が高く（熱中性子減衰率が１/１００となる遮蔽材厚さが薄く）、極めて優れた遮蔽性能を有するものである。

[実施例１]
原料として高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９８．８wt.％、ＭｇＦ_２ ：０．８wt.％、ＣａＦ_２ ：０．４wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：４２０mm×４２０mm×ｔ１５０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約４２０mm×４２０mm×ｔ９０mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約４０６mm×４０６mm×ｔ８５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約３８９mm×３８９mm×ｔ８１mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４９０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６１０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、３６３mm×３６３mm×ｔ７６mmであった。

以下、[実施例]、[比較例]における仮焼結工程、一次焼結工程及び二次焼結工程の雰囲気ガスの圧力条件は、いずれも“常圧”とした。

焼結体の嵩密度は、概略寸法と重量とから、２．５１４ｇ/cm³と算出された。その相対密度は、組成比から計算される真密度が２．６４６ｇ/cm³であるため、９５．０％となった。
ここで言う“嵩密度”は、焼結体の外観が、平面視で正方形形状であるため、計測したその正方形の２辺と厚さから嵩体積を求め、別に計測した重さを前記嵩体積で除して求める方法を採用した。以下、同様に行った。

この焼結体から採取した試料を用いて各種の特性評価試験を行った。
その結果を図８に示す。
上記したとおり、遮蔽材用の焼結体に要求される遮蔽性能（ここでは、熱中性子減衰率が１/１００となる焼結体厚さ（単位mm））は、１００mm以下であるのに対し、本実施例の遮蔽性能は１５mmとなった。
現在使用されている遮蔽材の中で最も遮蔽性能が高い、と賞される“ＬｉＦ粉体５０wt.％とポリエチレン５０wt.％の混合物（以下、「ＬｉＦ＋ＰＥ」と略す）”の遮蔽性能が２５mmであることを考慮すると、本実施例１の遮蔽性能：１５mmは、「極めて優れた遮蔽性能」であることが分かる。また、焼結体の相対密度、機械加工強度などのその他の物理的特性に関しても良好なものであった。

なお、上記の「ＬｉＦ＋ＰＥ」の遮蔽性能：２５mmのシミュレーション計算の前提条件は、ＬｉＦ粉体がポリエチレン（樹脂）中に均一に分散し、且つ同粉体の粒度分布は一定と仮定するなど、遮蔽材として理想的な組織・構造であると仮定した値である。
通常、このようなポリエチレン樹脂の中にＬｉＦなどの無機材料の粉末を混練する場合は、粉末をより均一に分散させるために、表面活性剤などの分散剤を使用するものであるが、この遮蔽材用途では不純物汚染は厳禁であり、使用することが出来ない。
そのため、ＬｉＦ粉末はポリエチレン樹脂の中では、均一分散性に優れず、偏在していることが容易に類推される。このような偏在があるような場合、遮蔽性能が局所的にばらつくことから、全体の遮蔽性能は低下すると見込まれる。
したがって、実際の「ＬｉＦ＋ＰＥ」の遮蔽性能はここで用いた２５mmよりも大きい値（もう少し遮蔽性能が劣る）である可能性が極めて高い、と言える。

[実施例２]
原料として高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９０．０wt.％、ＭｇＦ_２：６．３wt.％、ＣａＦ_２ ：３．７wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７５mm×２７５mm×ｔ８９mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。

焼結体の嵩密度は、２．５８４ｇ/cm³と算出された。その相対密度は、組成比から計算される真密度が２．６９２ｇ/cm³であるため、９６．０％となった。

本実施例２の焼結体の遮蔽性能は１６mmと規格内（１００mm以下）であり、しかも、比較材である“「ＬｉＦ＋ＰＥ」”と比べても良好であり、優れた遮蔽性能を有するものであった。また、機械加工強度に関しても問題のない良好なものであった。

[実施例３]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：１８．９wt.％、ＣａＦ_２ ：１１．１wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２８９mm×２８９mm×ｔ９４mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７４mm×ｔ８８mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２５９mm×２５９mm×ｔ８５mmであった。
焼結体の相対密度は９６．９％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例４]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：２１．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：４９．８wt.％、ＣａＦ_２ ：２９．２wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：２５０mm×２５０mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約２５０mm×２５０mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２４２mm×２４２mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２２９mm×２２９mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２１７mm×２１７mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９８．８％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例５]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：５７．３wt.％、ＣａＦ_２ ：３３．７wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：４５０mm×４５０mm×ｔ１３０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約４５０mm×４５０mm×ｔ６０mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約４３１mm×４３１mm×ｔ５７．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４１０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約４０９mm×４０９mm×ｔ５４．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５１０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６３０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、３８８mm×３８８mm×ｔ４９mmであった。
焼結体の相対密度は、９７．２％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例６]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：５．３wt.％、ＭｇＦ_２ ：５９．７wt.％、ＣａＦ_２ ：３５．０wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４２０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６３０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９６．６％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例７]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：１８．９wt.％、ＣａＦ_２ ：１１．１wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を平面視で円形の木製の型枠（型寸法：φ５５０mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約φ５５０mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約φ５３１mm×ｔ９４mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約φ５０３mm×ｔ９０mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４８０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６１０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、φ４７７mm×ｔ８３mmであった。
この円盤形状の焼結体の相対密度は、９５．６％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例８]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：１８．９wt.％、ＣａＦ_２ ：１１．１wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を平面視でリング形状の木製の型枠（型寸法：外φ３５０mm×内φ１００mm×ｔ２００mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約外φ３５０mm×内φ１００mm×ｔ１２０mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約外φ３３７mm×内φ９６mm×ｔ１１１mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約外φ３１７mm×内φ９３mm×ｔ１０６mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、大気雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６１０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、外φ３００mm×内φ８８mm×ｔ１００mmであった。
このリング形状の焼結体の相対密度は、９６．２％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例９]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：１８．９wt.％、ＣａＦ_２ ：１１．１wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を５．５ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧５．５ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で３５０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４８０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き５８０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８３mmであった。

二次焼結後の焼結体の相対密度は９３．０％であり、規定の相対密度９２％を上回るもののやや低めの値であった。
そこで、この焼結体をホットプレス機を用いて真空雰囲気中で加熱し、５４０℃に０．２５Ｈｒ保持しながら加圧プレスで０．０５ＭＰａの荷重を掛けて熱間成形し、その荷重を止めてから加熱を止め、炉冷で規定のワーク取り出し温度１００℃以下になってから焼結体を取り出した。
このホットプレス後の焼結体の相対密度は９８．９％と良好であった。また、機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例１０]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２：１８．９wt.％、ＣａＦ_２：１１．１wt.％から成る多元系フッ化物と、ホウ素化合物として同位体^１０Ｂを９６％に濃縮した濃縮型ホウ素原料を使用した高純度のホウ酸（Ｂ（ＯＨ）_３）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、多元系フッ化物に対して同ホウ素化合物を^１０Ｂとして０．５wt.％添加（同ホウ酸を３．８５wt.％添加）し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を５．５ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧５．５ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９２mm×２９２mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６１０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８４mmであった。

二次焼結後の焼結体の相対密度は９２．４％であり、規定の相対密度９２％を上回るもののやや低めの値であった。
そこで、ホットプレス機を用いて真空雰囲気中で加熱し、５７０℃に０．２５Ｈｒ保持しながら加圧プレスで０．１０ＭＰａの荷重を掛けて熱間成形し、その荷重を止めてから加熱を止め、炉冷で規定のワーク取り出し温度１００℃以下になってから焼結体を取り出した。
このホットプレス後の焼結体の相対密度は９９．４％と良好であった。また、機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例１１]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：１８．９wt.％、ＣａＦ_２ ：１１．１wt.％から成る多元系フッ化物と、ホウ素化合物として天然ホウ素原料である高純度の四ホウ酸リチウム（Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、多元系フッ化物に対して同ホウ素化合物を同位体^１０Ｂとして１．０wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６４０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で１０時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９５．６％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例１２]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：１８．９wt.％、ＣａＦ_２ ：１１．１wt.％から成る多元系フッ化物と、ガドリニウム化合物として天然ガドリニウム原料である高純度の酸化ガドリニウム（Ｇｄ_２Ｏ_３）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、多元系フッ化物に対して同ガドリニウム化合物を同位体¹⁵⁷Ｇｄとして０．５２wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き７００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９４．０％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例１３]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：７０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：１８．９wt.％、ＣａＦ_２ ：１１．１wt.％から成る多元系フッ化物と、ガドリニウム化合物として天然ガドリニウム原料である高純度の酸化ガドリニウム（Ｇｄ_２Ｏ_３）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、多元系フッ化物に対して同ホウ素化合物を同位体¹⁵⁷Ｇｄとして１．５６wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き７００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で１０時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９５．５％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例１４]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：５．３wt.％、ＭｇＦ_２ ：５９．７wt.％、ＣａＦ_２ ：３５．０wt.％と、ホウ素化合物として天然ホウ素原料である高純度の四ホウ酸リチウム（Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７）と、ガドリニウム化合物として天然ガドリニウム原料である高純度の酸化ガドリニウム（Ｇｄ_２Ｏ_３）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、多元系フッ化物に対して同ホウ素化合物を同位体^１０Ｂとして１．５wt.％添加し、さらに同ガドリニウム化合物を同位体¹⁵⁷Ｇｄとして０．５２wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この混合原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４２０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き７００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で１０時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９４．３％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例１５]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：５７．３wt.％、ＣａＦ_２ ：３３．７wt.％と、ホウ素化合物として天然ホウ素原料である高純度の四ホウ酸リチウム（Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７）とを各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、前記多元系フッ化物に対して同ホウ素化合物を同位体^１０Ｂとして１．５wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４２０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６３０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で１０時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９５．２％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。

[実施例１６]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９．０wt.％、ＭｇＦ_２：５７．３wt.％、ＣａＦ_２：３３．７wt.％と、ガドリニウム化合物として天然ガドリニウム原料である高純度の酸化ガドリニウム（Ｇｄ_２Ｏ_３）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、多元系フッ化物に対してガドリニウム化合物を同位体¹⁵⁷Ｇｄとして０．５２wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４２０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、大気雰囲気中で、室温から５２０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き７００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で１０時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８１mmであった。
焼結体の相対密度は、９６．０％と算出された。また、焼結体の機械加工強度及び中性子遮蔽性能ともに良好であった。
なお、上記実施例では、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物を使用した例は挙げなかったが、これらフッ化物の使用は、当業者であれば、容易に想到するフッ化物の範囲であり、本件発明を構成する技術的思想の範囲内のものであることに変わりはない。

[比較例１]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：３．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：６１．１wt.％、ＣａＦ_２ ：３５．９wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６３０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８１mmであった。
焼結体の相対密度は、９６．７％と算出された。焼結体の機械加工強度は良好であったが、中性子遮蔽性能は著しく劣るものであった。

[比較例２]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：４．５wt.％、ＭｇＦ_２：６０．２wt.％、ＣａＦ_２：３５．３wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を２０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧２０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から５００℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６２５℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８１mmであった。

焼結体の相対密度は、９７．０％と算出された。焼結体の機械加工強度は良好であったが、中性子遮蔽性能は著しく劣るものであった。

[比較例３]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９１．５wt.％、ＭｇＦ_２：５．４wt.％、ＣａＦ_２：３．１wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を５ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧５ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４６０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き５６０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９１．２％と算出され、規定の値（９２％以上）を下回るものであった。焼結体の中性子遮蔽性能は良好であったが、機械加工強度が著しく劣るものであった。

[比較例４]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：１００wt.％を上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を４ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧４ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４８０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き５６０℃まで４時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で４時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９１．０％と算出され、規定の値（９２％以上）を下回るものであった。焼結体の中性子遮蔽性能は良好であったが、機械加工強度が著しく劣るものであった。

[比較例５]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９０．０wt.％、ＭｇＦ_２：６．３wt.％、ＣａＦ_２：３．７wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を４ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧４ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４５０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き５５０℃まで４時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で４時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９０．２％と算出され、規定の値（９２％以上）を下回るものであった。焼結体の中性子遮蔽性能は良好であったが、機械加工強度が著しく劣るものであった。

[比較例６]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９０．０wt.％、ＭｇＦ_２：６．３wt.％、ＣａＦ_２：３．７wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を４ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧４ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で３８０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９１mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４６０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き５７０℃まで４時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で４時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２．５mmであった。
焼結体の相対密度は、９０．７％と算出され、規定の値（９２％以上）を下回るものであった。焼結体の中性子遮蔽性能は良好であったが、機械加工強度が著しく劣るものであった。

[比較例７]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９０．０wt.％、ＭｇＦ_２：６．３wt.％、ＣａＦ_２：３．７wt.％を、上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を４ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧４ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９１mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４７０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き５７０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９１．０％と算出され、規定の値（９２％以上）を下回るものであった。焼結体の中性子遮蔽性能は良好であったが、機械加工強度が著しく劣るものであった。

[比較例８]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９０．０wt.％、ＭｇＦ_２：６．３wt.％、ＣａＦ_２：３．７wt.％と、ホウ素化合物として前記実施例１０に示した同位体^１０Ｂを９６％に濃縮した濃縮ホウ素原料を使用した高純度のホウ酸（Ｂ（ＯＨ）_３）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項に記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、前記多元系フッ化物に対して同ホウ素化合物を同位体^１０Ｂとして１．５wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を３ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧３ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９２mm×２９２mm×ｔ９５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で４００℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９１mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４８０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き５７０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８３mmであった。
焼結体の相対密度は、８９．５％と算出され、規定の値（９２％以上）を下回るものであった。焼結体の中性子遮蔽性能は良好であったが、機械加工強度が著しく劣るものであった。

[比較例９]
原料として、上記実施例１と同様に、高純度のＬｉＦ（天然産Ｌｉを使用）：９０．０wt.％、ＭｇＦ_２ ：６．３wt.％、ＣａＦ_２ ：３．７wt.％と、ガドリニウム化合物として天然ガドリニウム原料である高純度の酸化ガドリニウム（Ｇｄ_２Ｏ_３）とを、各々個別に上記した[発明を実施するための形態]の項で記述したボールミルを使用した方法で２週間粉砕し、前記多元系フッ化物に対して同ガドリニウム化合物を同位体¹⁵⁷Ｇｄとして０．５２wt.％添加し、混合後にさらに１週間粉砕し、この粉砕原料に純水を３wt.％添加し、混練したものを出発原料とした。

この出発原料を木製の型枠（型寸法：３００mm×３００mm×ｔ１８０mm）内に充填し、一軸プレス機を用いて、一軸プレス圧を１０ＭＰａ掛けて圧縮、成形した。
このプレス成形体（寸法：約３００mm×３００mm×ｔ１００mm）を厚手のビニール袋内に入れ、脱気、封入したものを冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機の成形部に装填した。
このプレス成形体が入った前記ビニール袋と前記ＣＩＰ機成形部との隙間に上水を満たし、その上水に成形圧１０ＭＰａの等方加圧を掛け、ＣＩＰ成形による成形体（寸法：約２９０mm×２９０mm×ｔ９４．５mm）を形成した。

このＣＩＰ成形体を仮焼結炉に入れ、大気雰囲気中で３９０℃、６時間の仮焼結を実施し、寸法：約２７４mm×２７５mm×ｔ９０．５mmの仮焼結体とした。
この仮焼結体を焼結炉に入れ、窒素ガス雰囲気中で、室温から４７０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持し（一次焼結）、引き続き６３０℃まで６時間掛けて一定速度で昇温させ、同温度で６時間保持した（二次焼結）。
この後、加熱を停止して１００℃まで自然冷却し（冷却時間は約一昼夜）、その後、焼結炉から取り出した。焼結状態は良好で、概略寸法は、２６０mm×２６０mm×ｔ８２mmであった。
焼結体の相対密度は、９０．５％と算出され、規定の値（９２％以上）を下回るものであった。焼結体の中性子遮蔽性能は良好であったが、機械加工強度が著しく劣るものであった。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（１）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該混合し、二次粉砕した配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）、
混錬した配合原料を一軸プレス成形機を用いて５ＭPa以上のプレス圧で成形する工程（一軸プレス成形工程）、
プレス成形品を冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機を用いて５ＭPa以上の水圧を掛けて成形する工程（ＣＩＰ成形工程）、
ＣＩＰ成形品を常圧大気雰囲気中で３５０～４７０℃の温度範囲で加熱して仮焼結を行う工程（仮焼結工程）、
仮焼結体を常圧大気雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中で４８０～５６０℃の温度範囲で加熱して焼結させる工程（一次焼結工程）、
引続き、前工程と同じ常圧、同雰囲気中で５７０～８００℃の温度範囲で加熱して焼結体を形成する工程（二次焼結工程）、
を備えていることを特徴としている。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（２）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
及び、そのホウ素（Ｂ）源として天然ホウ素原料及び、または同位体^１０Ｂを濃縮したホウ素原料からなるいずれも高純度のＢ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該混合し、二次粉砕した配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）、
混錬した配合原料を一軸プレス成形機を用いて５ＭPa以上のプレス圧で成形する工程（一軸プレス成形工程）、
プレス成形品を冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機を用いて５ＭPa以上の水圧を掛けて成形する工程（ＣＩＰ成形工程）、
ＣＩＰ成形品を常圧大気雰囲気中で３５０～４７０℃の温度範囲で加熱して仮焼結を行う工程（仮焼結工程）、
仮焼結体を常圧大気雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中で４８０～５６０℃の温度範囲で加熱して焼結させる工程（一次焼結工程）、
引続き、前工程と同じ常圧、同雰囲気中で５７０～８００℃の温度範囲で加熱して焼結体を形成する工程（二次焼結工程）、
を備えていることを特徴としている。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（３）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
及び、ガドリニウム（Ｇｄ）源が天然ガドリニウム原料からなる、いずれも高純度のＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該混合し、二次粉砕した配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）、
混錬した配合原料を一軸プレス成形機を用いて５ＭPa以上のプレス圧で成形する工程（一軸プレス成形工程）、
プレス成形品を冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機を用いて５ＭPa以上の水圧を掛けて成形する工程（ＣＩＰ成形工程）、
ＣＩＰ成形品を常圧大気雰囲気中で３５０～４７０℃の温度範囲で加熱して仮焼結を行う工程（仮焼結工程）、
仮焼結体を常圧大気雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中で４８０～５６０℃の温度範囲で加熱して焼結させる工程（一次焼結工程）、
引続き、前工程と同じ常圧、同雰囲気中で５７０～８００℃の温度範囲で加熱して焼結体を形成する工程（二次焼結工程）、
を備えていることを特徴としている。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（４）は、
高純度ＬｉＦ原料、
及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
及び、そのホウ素（Ｂ）源として天然ホウ素原料及び、または同位体^１０Ｂを濃縮したホウ素原料からなるいずれも高純度のＢ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物原料
及び、ガドリニウム（Ｇｄ）源が天然ガドリニウム原料からなる、いずれも高純度のＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物原料を、
各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
その後、当該混合し、二次粉砕した配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）、
混錬した配合原料を一軸プレス成形機を用いて５ＭPa以上のプレス圧で成形する工程（一軸プレス成形工程）、
プレス成形品を冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機を用いて５ＭPa以上の水圧を掛けて成形する工程（ＣＩＰ成形工程）、
ＣＩＰ成形品を常圧大気雰囲気中で３５０～４７０℃の温度範囲で加熱して仮焼結を行う工程（仮焼結工程）、
仮焼結体を常圧大気雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中で４８０～５６０℃の温度範囲で加熱して焼結させる工程（一次焼結工程）、
引続き、前工程と同じ常圧、同雰囲気中で５７０～８００℃の温度範囲で加熱して焼結体を形成する工程（二次焼結工程）、
を備えていることを特徴としている。

また、本発明に係る放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（６）は、上記放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（３）又は放射線遮蔽材用焼結体の製造方法（４）において、
ＬｉＦとＬｉＦ以外のフッ化物とからなる多元系フッ化物原料に対し、前記ガドリニウム化合物原料を、天然ガドリニウム原料中のガドリニウム同位体¹⁵⁷Ｇｄとして外掛けで、０．１～２wt.％の割合で添加することを特徴としている。

Claims (16)

1. ＬｉＦを９９wt.％～５wt.％の範囲で含み、ＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物を１wt.％～９５wt.％の範囲で含み、相対密度が９２％以上、曲げ強度が５０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が１００以上の物理特性を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体。
2. 請求項１に記載のＬｉＦを主相とする多元系フッ化物に対し、さらに、Ｂ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物が、ホウ素同位体^１０Ｂとして外掛けで、０．１～５wt.％の割合で添加され、相対密度が９２％以上、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が８０以上の物理特性を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体。
3. 請求項１に記載のＬｉＦを主相とする多元系フッ化物に対し、さらに、Ｇｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物が、ガドリニウム同位体¹⁵⁷Ｇｄとして外掛けで、０．１～２wt.％の割合で添加され、相対密度が９２％以上、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が８０以上の物理特性を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体。
4. 請求項１に記載のＬｉＦを主相とする多元系フッ化物に対し、さらに、Ｂ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物が、ホウ素同位体^１０Ｂとして外掛けで、０．１～５wt.％の割合で添加され、さらに、Ｇｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物が、ガドリニウム同位体¹⁵⁷Ｇｄとして外掛けで、０．１～２wt.％の割合で添加され、相対密度が９２％以上、曲げ強度が４０ＭＰａ以上、ビッカース硬度が８０以上の物理特性を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体。
5. 放射線が中性子線であることを特徴とする請求項１～４のいずれかの項に記載の放射線遮蔽材用焼結体。
6. 請求項１～５のいずれかの項に記載の放射線遮蔽材用焼結体に機械加工が施されて形成されたものであることを特徴とする放射線遮蔽材。
7. 放射線照射場における、焼結体に機械加工が施されて形成された遮蔽材の厚さが１００mm以下で、遮蔽材から出射される熱中性子束（Ｎ1）を、遮蔽材に入射する熱中性子束（Ｎ0）で除した値、すなわち熱中性子減衰率（Ｎ1／Ｎ0）が１００分の１以下である熱中性子遮蔽性能を備えていることを特徴とする請求項６記載の放射線遮蔽材。
8. 高純度ＬｉＦ原料、
   及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料を、
   各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
   その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
   さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
   その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）、
   混錬した配合原料を一軸プレス成形機を用いて５ＭPa以上のプレス圧で成形する工程（一軸プレス成形工程）、
   プレス成形品を冷間等方加圧成形（ＣＩＰ）機を用いて５ＭPa以上の水圧を掛けて成形する工程（ＣＩＰ成形工程）、
   ＣＩＰ成形品を常圧大気雰囲気中で３５０～４７０℃の温度範囲で加熱して仮焼結を行う工程（仮焼結工程）、
   仮焼結体を常圧大気雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中で４８０～５６０℃の温度範囲で加熱して焼結させる工程（一次焼結工程）、
   引続き、前工程と同じ常圧、同雰囲気中で５７０～８００℃の温度範囲で加熱して焼結体を形成する工程（二次焼結工程）、
   を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
9. 高純度ＬｉＦ原料、
   及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
   及び、そのホウ素（Ｂ）源として天然ホウ素原料及び、または同位体^１０Ｂを濃縮したホウ素原料からなるいずれも高純度のＢ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物原料を、
   各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
   その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
   さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
   その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）を備え、
   その他の後工程は、請求項８記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法と同様の工程を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
10. 高純度ＬｉＦ原料、
    及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
    及び、ガドリニウム（Ｇｄ）源が天然ガドリニウム原料からなる、いずれも高純度のＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物原料を、
    各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
    その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
    さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
    その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）を備え、
    その他の後工程は、請求項８記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法と同様の工程を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
11. 高純度ＬｉＦ原料、
    及び、いずれも高純度のＭｇＦ_２、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＫＦ、ＮａＦ、及び／又はＹＦ_３の内から選ばれた１種以上のフッ化物原料、
    及び、そのホウ素（Ｂ）源として天然ホウ素原料及び、または同位体^１０Ｂを濃縮したホウ素原料からなるいずれも高純度のＢ_２Ｏ_３、Ｂ（ＯＨ）_３、ＬｉＢ_３Ｏ_５又はＬｉ_２Ｂ_４Ｏ_７の内から選ばれたホウ素化合物原料
    及び、ガドリニウム（Ｇｄ）源が天然ガドリニウム原料からなる、いずれも高純度のＧｄ_２Ｏ_３、Ｇｄ（ＯＨ）_３又はＧｄＦ_３の内から選ばれたガドリニウム化合物原料を、
    各々個別に、微粉砕（一次粉砕）して各々の平均粒径をメディアン径で８μｍ以下とし、
    その後、これら一次粉砕した個別の原料を所定の割合で混合し、
    さらに微粉砕（二次粉砕）して平均粒径をメディアン径で６μｍ以下とし、
    その後、当該配合原料に純水を３wt.％添加し、混練する工程（原料配合工程）を備え、
    その他の後工程は、請求項８記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法と同様の工程を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
12. ＬｉＦとＬｉＦ以外のフッ化物とからなる多元系フッ化物原料に対し、前記ホウ素化合物原料を、ホウ素同位体^１０Ｂとして外掛けで、０．１～５wt.％の割合で添加することを特徴とする請求項９又は請求項１１記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
13. ＬｉＦとＬｉＦ以外のフッ化物とからなる多元系フッ化物原料に対し、前記ガドリニウム化合物を、天然ガドリニウム原料中のガドリニウム同位体¹⁵⁷Ｇｄとして外掛けで、０．１～２wt.％の割合で添加することを特徴とする前記請求項１０又は請求項１１記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
14. 請求項８記載の二次焼結工程の後に、さらに、真空雰囲気中または常圧不活性ガス雰囲気中、４５０～７００℃の温度範囲で、一軸成形圧０．０５ＭＰａ以上で加熱加圧成形する工程（ホットプレス工程）を備えていることを特徴とする放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
15. 放射線が、中性子線であることを特徴とする請求項８～１４のいずれかの項に記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法。
16. 請求項８～１５のいずれかの項に記載の放射線遮蔽材用焼結体の製造方法によって製造された放射線遮蔽材用焼結体に、さらに機械加工を施すことによって、放射線遮蔽材を形成することを特徴とする放射線遮蔽材の製造方法。
    
    

Images