WO2018212332A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス Download PDF

Info

Publication number
WO2018212332A1
WO2018212332A1 PCT/JP2018/019314 JP2018019314W WO2018212332A1 WO 2018212332 A1 WO2018212332 A1 WO 2018212332A1 JP 2018019314 W JP2018019314 W JP 2018019314W WO 2018212332 A1 WO2018212332 A1 WO 2018212332A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
laminated glass
layer
interlayer film
resin
weight
Prior art date
Application number
PCT/JP2018/019314
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
達矢 岩本
由貴 石川
晋治 河田
悠 坂本
Original Assignee
積水化学工業株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to KR1020197020329A priority Critical patent/KR20200010167A/ko
Application filed by 積水化学工業株式会社 filed Critical 積水化学工業株式会社
Priority to EP18801428.6A priority patent/EP3626689A4/en
Priority to CN201880025978.XA priority patent/CN110536875B/zh
Priority to CN202310276236.7A priority patent/CN116394604A/zh
Priority to KR1020247003617A priority patent/KR20240016463A/ko
Priority to US16/613,071 priority patent/US11396162B2/en
Priority to BR112019023108-0A priority patent/BR112019023108A2/pt
Priority to MX2019013235A priority patent/MX2019013235A/es
Priority to RU2019142121A priority patent/RU2019142121A/ru
Priority to JP2018537672A priority patent/JP6763955B2/ja
Publication of WO2018212332A1 publication Critical patent/WO2018212332A1/ja
Priority to ZA2019/06520A priority patent/ZA201906520B/en
Priority to US17/814,218 priority patent/US20220371305A1/en

Links

Images

Classifications

    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/10009—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the number, the constitution or treatment of glass sheets
    • B32B17/10036—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the number, the constitution or treatment of glass sheets comprising two outer glass sheets
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10605—Type of plasticiser
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10678—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer comprising UV absorbers or stabilizers, e.g. antioxidants
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10688—Adjustment of the adherence to the glass layers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10697—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer being cross-linked
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10706—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer being photo-polymerized
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10743—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer containing acrylate (co)polymers or salts thereof
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10761—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer containing vinyl acetal
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10788—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer containing ethylene vinylacetate
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/10807—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor
    • B32B17/10816—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor by pressing
    • B32B17/10825—Isostatic pressing, i.e. using non rigid pressure-exerting members against rigid parts
    • B32B17/10834—Isostatic pressing, i.e. using non rigid pressure-exerting members against rigid parts using a fluid
    • B32B17/10844—Isostatic pressing, i.e. using non rigid pressure-exerting members against rigid parts using a fluid using a membrane between the layered product and the fluid
    • B32B17/10853—Isostatic pressing, i.e. using non rigid pressure-exerting members against rigid parts using a fluid using a membrane between the layered product and the fluid the membrane being bag-shaped
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/10807—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor
    • B32B17/10816—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor by pressing
    • B32B17/10871—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor by pressing in combination with particular heat treatment
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/10807—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor
    • B32B17/1088—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor by superposing a plurality of layered products
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/06—Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
    • B32B27/08—Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/18—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/30—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/32—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising polyolefins
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F118/00—Homopolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an acyloxy radical of a saturated carboxylic acid, of carbonic acid or of a haloformic acid
    • C08F118/02—Esters of monocarboxylic acids
    • C08F118/04—Vinyl esters
    • C08F118/08—Vinyl acetate
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00—Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02—Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/10—Esters
    • C08F220/12—Esters of monohydric alcohols or phenols
    • C08F220/16—Esters of monohydric alcohols or phenols of phenols or of alcohols containing two or more carbon atoms
    • C08F220/18—Esters of monohydric alcohols or phenols of phenols or of alcohols containing two or more carbon atoms with acrylic or methacrylic acids
    • C08F220/1802—C2-(meth)acrylate, e.g. ethyl (meth)acrylate
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00—Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02—Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/10—Esters
    • C08F220/12—Esters of monohydric alcohols or phenols
    • C08F220/16—Esters of monohydric alcohols or phenols of phenols or of alcohols containing two or more carbon atoms
    • C08F220/18—Esters of monohydric alcohols or phenols of phenols or of alcohols containing two or more carbon atoms with acrylic or methacrylic acids
    • C08F220/1807—C7-(meth)acrylate, e.g. heptyl (meth)acrylate or benzyl (meth)acrylate
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00—Use of organic ingredients
    • C08K5/04—Oxygen-containing compounds
    • C08K5/10—Esters; Ether-esters
    • C08K5/11—Esters; Ether-esters of acyclic polycarboxylic acids
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
    • C08L23/18—Homopolymers or copolymers of hydrocarbons having four or more carbon atoms
    • C08L23/20—Homopolymers or copolymers of hydrocarbons having four or more carbon atoms having four to nine carbon atoms
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L91/00—Compositions of oils, fats or waxes; Compositions of derivatives thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L91/00—Compositions of oils, fats or waxes; Compositions of derivatives thereof
    • C08L91/06—Waxes
    • C08L91/08—Mineral waxes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/03—3 layers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/05—5 or more layers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/10—Properties of the layers or laminate having particular acoustical properties
    • B32B2307/102—Insulating
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2315/00—Other materials containing non-metallic inorganic compounds not provided for in groups B32B2311/00 - B32B2313/04
    • B32B2315/08—Glass
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2323/00—Polyalkenes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2329/00—Polyvinylalcohols, polyvinylethers, polyvinylaldehydes, polyvinylketones or polyvinylketals
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02T—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO TRANSPORTATION
    • Y02T30/00—Transportation of goods or passengers via railways, e.g. energy recovery or reducing air resistance

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • laminated glass is excellent in safety because the amount of glass fragments scattered is small even if it is damaged by an external impact. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between a pair of glass plates.
  • interlayer film for laminated glass examples include a single-layer interlayer film having a single-layer structure and a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • Patent Document 1 discloses a laminate (intermediate film) in which a sound insulation layer is located between at least two adhesive layers.
  • a laminated glass produced by sandwiching the laminate with a glass plate having a thickness of 2 mm and holding the laminate for 60 minutes under conditions of a temperature of 140 ° C. and a pressure of 1 MPa has the following performance.
  • the loss coefficient ⁇ at 20 ° C. and 2000 Hz measured by a damping test by the central vibration method of the laminated glass is 0.2 or more.
  • the ratio ⁇ / ⁇ of the loss coefficient ⁇ to the loss coefficient ⁇ at 20 ° C. and 2000 Hz measured by a damping test by the central vibration method is 0.70 or more. It is.
  • the sound insulation layer may contain an elastomer.
  • the sound insulation layer does not contain a plasticizer.
  • Patent Document 2 discloses an intermediate film in which a layer containing polyvinyl acetal and a layer containing polyolefin are laminated.
  • the following patent document 3 discloses an intermediate layer (intermediate film) disposed between two glass plates.
  • the resonance frequency f 2 of the second resonance mode obtained by measurement of mechanical impedance (MIM) at 20 ° C. is between 760 Hz and 1000 Hz.
  • the loss factor ⁇ 2 of the second resonance mode obtained by MIM under the same conditions is 0.25 or more.
  • an interlayer film including a layer using a thermoplastic component other than a polyvinyl acetal resin is known.
  • the laminated glass using this interlayer film may not have a sufficiently high sound insulation property.
  • the sound insulation at 6300 Hz can be effectively enhanced while effectively suppressing the decrease in the sound insulation at 3150 Hz, the quietness in the passenger compartment can be improved.
  • the objective of this invention is providing the intermediate film for laminated glasses which can raise effectively the sound insulation in 6300Hz, suppressing the fall of the sound insulation in 3150Hz effectively in a laminated glass.
  • Another object of the present invention is to provide a laminated glass using the interlayer film for laminated glass.
  • an interlayer film for laminated glass having a single-layer structure or a two-layer structure comprising a resin layer containing a resin and a plasticizer, the intermediate film having a width of 25 mm and a length
  • the resonance frequency X is 550 Hz or more and 740 Hz or less
  • the loss factor Y in the second order mode is 0.35 or more
  • the formula: Y> 0.0008X ⁇ 0.142 is satisfied (Hereinafter may be referred to as an interlayer film).
  • the said resin layer contains a thermoplastic resin or the hardened
  • the said resin layer contains a thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin is a thermoplastic elastomer.
  • thermoplastic elastomer is aliphatic polyolefin.
  • the said aliphatic polyolefin is a saturated aliphatic polyolefin.
  • the said plasticizer is plasticizers other than an organic ester plasticizer.
  • the said plasticizer is paraffin oil.
  • the said intermediate film is provided with the 1st layer and the 2nd layer arrange
  • the thickness of a said 1st layer is 0.25T or less.
  • the said intermediate film is provided with the 3rd layer arrange
  • a said 2nd layer contains a thermoplastic resin and a plasticizer
  • a said 3rd layer contains a thermoplastic resin and a plasticizer
  • the intermediate film uses a first glass plate having a thickness of 1.8 mm or more and 3 mm or less, and the first glass plate and the second glass plate are used. And is used to obtain a laminated glass.
  • the said intermediate film is arrange
  • the sum total of the thickness of a glass plate and the thickness of the said 2nd glass plate is 3.6 mm or more and 6 mm or less.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass described above are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass member are provided.
  • a laminated glass is provided in which the interlayer film for laminated glass is disposed.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention includes a resin layer containing a resin and a plasticizer.
  • a laminated glass interlayer film according to the present invention is disposed between two glass plates having a width of 25 mm, a length of 300 mm and a thickness of 2 mm to obtain a laminated glass, and the laminated glass is damped by the central vibration method of the laminated glass. The resonance frequency in the secondary mode is measured in the test.
  • the resonance frequency X is 550 Hz or more and 740 Hz or less
  • the loss coefficient Y in the second-order mode is 0.35 or more
  • the formula: Y> 0. 0008X-0.142 is satisfied. Since the interlayer film for laminated glass according to the present invention has the above-described configuration, in the laminated glass using the interlayer film for laminated glass according to the present invention, while effectively suppressing a decrease in sound insulation at 3150 Hz, The sound insulation at 6300 Hz can be effectively enhanced.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating an example of the relationship between the frequency of the laminated glass and the transmission loss.
  • interlayer film for laminated glass The interlayer film for laminated glass according to the present invention (hereinafter sometimes referred to as an interlayer film) has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the intermediate film according to the present invention includes a resin layer containing a resin and a plasticizer.
  • the intermediate film according to the present invention preferably includes a resin layer containing a resin other than the polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film according to the present invention is disposed between two glass plates having a width of 25 mm, a length of 300 mm, and a thickness of 2 mm to obtain a laminated glass, and the laminated glass is subjected to a damping test of the laminated glass by the central vibration method. And measure the resonance frequency in the secondary mode.
  • the resonance frequency X is 550 Hz or more and 740 Hz or less
  • the loss coefficient Y in the second-order mode is 0.35 or more, and the following formula (1) is satisfied.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-described configuration, in the laminated glass using the interlayer film according to the present invention, the sound insulation performance at 6300 Hz is effectively suppressed while the deterioration of the sound insulation performance at 3150 Hz is effectively suppressed. Can be effectively increased.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating an example of the relationship between the frequency of the laminated glass and the transmission loss.
  • the interlayer film according to the present invention can effectively improve the sound insulation performance at 6300 Hz in the vicinity of B in FIG. 5 while effectively suppressing the decrease in the sound insulation performance in the vicinity of A in FIG.
  • a thick glass plate is used to emphasize the quietness of the passenger compartment.
  • the sound insulation can be effectively improved.
  • it uses the thick glass plate whose thickness is 2 mm or more sound insulation can be improved effectively.
  • the glass plate used for the measurement of the resonance frequency and the loss factor is two clear glasses according to JIS R3202: 1996.
  • the resonance frequency and the loss factor are measured as follows.
  • the interlayer film is cut into a size of 25 mm in width and 300 mm in length.
  • Two glass plates (clear float glass, width 25 mm, length 300 mm, and thickness 2 mm) are prepared as the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • An interlayer film is sandwiched between two glass plates to obtain a laminate.
  • This laminated body is put in a rubber bag, deaerated at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, transferred to an oven while being deaerated, and further kept at 90 ° C. for 30 minutes and vacuum-pressed. Crimp.
  • the pre-pressed laminate is pressed for 20 minutes in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass.
  • the obtained laminated glass is stored in an environment of room temperature 23 ⁇ 2 ° C. and humidity 25 ⁇ 5%.
  • the obtained laminated glass is vibrated in a constant temperature bath at 20 ° C. with a vibration generator for a damping test (“Vibrator G21-005D” manufactured by KENKEN Co., Ltd.).
  • the vibration characteristics obtained therefrom are amplified by a mechanical impedance measuring device (“XG-81” manufactured by Rion), and the vibration spectrum is analyzed by an FFT spectrum analyzer (“FFT analyzer HP3582A” manufactured by Yokogawa Hewlett-Packard) Measure the resonance frequency and loss factor.
  • the resonance frequency X is preferably 580 Hz or more, more preferably 600 Hz or more, preferably 720 Hz or less, more preferably 680 Hz or less.
  • the loss factor Y is preferably 0.40 or more, more preferably 0.45 or more, preferably 0.70 or less, more preferably 0.60. It is as follows.
  • the glass transition temperature of the resin layer exists in a temperature range of ⁇ 10 ° C. to 10 ° C.
  • the resonance frequency X and the loss factor Y can easily satisfy the above preferable ranges, and the above equation (1) can be easily obtained. Can be met.
  • the glass transition temperature of the resin layer is in a temperature range of ⁇ 8 ° C. to 0 ° C.
  • the obtained interlayer film was immediately stored in an environment of room temperature 23 ⁇ 2 ° C. and humidity 25 ⁇ 5% for 12 hours, and “ARES-G2” manufactured by TA Instruments Co., Ltd.
  • the method of measuring viscoelasticity using is mentioned.
  • the glass transition temperature is measured under the condition that the temperature is lowered from 100 ° C. to ⁇ 50 ° C. at a temperature drop rate of 3 ° C./min, and under the conditions of frequency 1 Hz and strain 1%. It is preferable.
  • the respective layers may be peeled and the glass transition temperature of the measurement target layer may be measured.
  • the intermediate film according to the present invention may have a single-layer structure or a two-layer structure.
  • the intermediate film according to the present invention may have a two-layer structure, a three-layer structure, or a three-layer or more structure.
  • the intermediate film according to the present invention may have a one-layer structure including only the first layer.
  • the first layer is the resin layer.
  • the intermediate film according to the present invention includes a first layer and a second layer disposed on the first surface side of the first layer. And may be provided.
  • the first layer is the resin layer.
  • the intermediate film according to the present invention includes a first layer and a second layer disposed on the first surface side of the first layer. And a third layer disposed on the second surface side opposite to the first surface side of the first layer.
  • the first layer is the resin layer.
  • the resin layer is preferably not a surface layer in the interlayer film, and is preferably an interlayer in the interlayer film.
  • the resin layer may be a surface layer in the intermediate film.
  • the visible light transmittance of the interlayer film is preferably 70% or more, more preferably 80% or more, and still more preferably 85% or more.
  • the visible light transmittance is measured at a wavelength of 380 to 780 nm using a spectrophotometer (“U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech) in accordance with JIS R3211: 1998.
  • the visible light transmittance of the intermediate film may be measured by disposing an intermediate film between two clear glasses.
  • the intermediate film and the resin layer may not contain a colorant and may not contain carbon black.
  • the said intermediate film is arrange
  • the total of the thickness of the first glass plate and the thickness of the second glass plate is preferably 3.6 mm or more, more preferably 4 mm or more, and further preferably 4.2 mm or more. In this case, the quietness in the passenger compartment can be enhanced, and the sound insulation of the laminated glass can be effectively enhanced by the configuration of the present invention.
  • the sum of the thickness of the first glass plate and the thickness of the second glass plate is preferably 6 mm or less, more preferably 5 mm or less, and even more preferably 4.6 mm or less. In this case, the laminated glass can be reduced in weight.
  • the said intermediate film is arrange
  • the intermediate film uses a first glass plate having a thickness of 1.8 mm or more (preferably 2 mm or more, more preferably 2.1 mm or more), and the first glass plate and the second glass plate Arranged in between, it is preferably used to obtain laminated glass. In this case, the quietness in the passenger compartment can be enhanced, and the sound insulation of the laminated glass can be effectively enhanced by the configuration of the present invention.
  • the intermediate film has a thickness of 3 mm or less (preferably 2.6 mm or less, more preferably 2.3 mm or less), and the first glass plate and the second glass plate are used. Arranged in between, it is preferably used to obtain laminated glass. In this case, the laminated glass can be reduced in weight.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers.
  • the intermediate film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11 includes a first layer 1, a second layer 2, and a third layer 3.
  • On the first surface 1a side of the first layer 1, the second layer 2 is disposed and laminated.
  • the first layer 1 is an intermediate layer.
  • Each of the second layer 2 and the third layer 3 is a protective layer, and is a surface layer in the present embodiment.
  • the first layer 1 is arranged between the second layer 2 and the third layer 3 and is sandwiched between them. Therefore, the intermediate film 11 has a multilayer structure (second layer 2 / first layer 1 / third layer) in which the second layer 2, the first layer 1, and the third layer 3 are laminated in this order. Having
  • the 1st layer 1 is the said resin layer.
  • the second layer 2 may be the resin layer, and the third layer 3 may be the resin layer.
  • Other layers may be disposed between the second layer 2 and the first layer 1 and between the first layer 1 and the third layer 3, respectively.
  • the second layer 2 and the first layer 1 and the first layer 1 and the third layer 3 are preferably laminated directly.
  • Examples of the other layer include a layer containing an adhesive layer, polyethylene terephthalate and the like.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • An intermediate film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer intermediate film having a single-layer structure.
  • the intermediate film 11A is a first layer.
  • the intermediate film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11A is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11A itself is the resin layer.
  • the resin layer (may be the first layer) constituting the intermediate film according to the present invention
  • the details of the first layer, the second layer, and the third layer and the resin layer Details of each component contained in the first layer, the second layer, and the third layer will be described (which may be the first layer).
  • the resin examples include a thermosetting resin and a thermoplastic resin.
  • the resin may be a cured product obtained by curing a photocurable compound or a moisture curable compound.
  • a cured product obtained by curing the photocurable compound or moisture curable compound may be a thermoplastic resin.
  • the first layer includes a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (1)), or a photocurable compound or a moisture curable compound is cured. It is preferable to include a cured product (hereinafter sometimes referred to as cured product (1)).
  • the thermoplastic resin (1) and the cured product (1) are collectively referred to as a resin (1). As for the said resin (1), only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • thermoplastic resin in the thermoplastic resin layer and the first layer are each a thermoplastic elastomer.
  • the thermoplastic resin is a resin that softens when heated and exhibits plasticity and solidifies when cooled to room temperature.
  • the thermoplastic elastomer means, among thermoplastic resins, a resin that softens when heated and exhibits plasticity, and solidifies when cooled to room temperature (25 ° C.) and exhibits rubber elasticity.
  • the content of the thermoplastic elastomer is preferably 50% by weight or more, more preferably 60% by weight or more, and still more preferably 70% by weight. % Or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more. All of the thermoplastic resins in the thermoplastic elastomer layer may be the thermoplastic elastomer.
  • the inventors of the present invention have studied to improve the sound insulation of the laminated glass in an intermediate film having a layer using a resin. As a result, the present inventors have found a configuration that can improve the sound insulation of the laminated glass. As a result, the present inventors effectively suppressed a decrease in sound insulation at 3150 Hz in a laminated glass including an intermediate film including a layer using a resin component (such as a thermoplastic component) other than the polyvinyl acetal resin, The structure which can improve the sound-insulating property in 6300 Hz effectively was discovered.
  • a resin component such as a thermoplastic component
  • the inventors of the present invention have studied to improve the sound insulation of the laminated glass even in an intermediate film including a layer using a thermoplastic component other than the polyvinyl acetal resin. As a result, the present inventors can effectively suppress a decrease in sound insulation at 3150 Hz even in a laminated glass including an intermediate film including a layer using a resin component (such as a thermoplastic component) other than the polyvinyl acetal resin.
  • a resin component such as a thermoplastic component
  • thermoplastic resin (1) examples include aliphatic polyolefin, polystyrene, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, polyvinyl alcohol resin, polyvinyl acetate resin, and polyester resin. Is mentioned.
  • thermoplastic resin exemplified above can be made into a thermoplastic elastomer by adjusting the molecular structure and degree of polymerization of the resin.
  • the resin (1) in the resin layer is preferably a thermoplastic resin.
  • the resin layer may be a thermoplastic resin layer.
  • the thermoplastic resin is more preferably a polyvinyl acetal resin, a polyester resin or polyvinyl acetate, further preferably a polyester resin or polyvinyl acetate, and polyvinyl acetate. It is particularly preferred that
  • the photocurable compound or moisture curable compound is preferably a curable compound having a (meth) acryloyl group, and more preferably a (meth) acrylic polymer.
  • the resin is preferably a curable compound having a (meth) acryloyl group, and more preferably a (meth) acrylic polymer.
  • the (meth) acrylic polymer is preferably a polymer of a polymerizable composition containing a curable compound having a (meth) acryloyl group.
  • the polymerizable composition includes a polymerization component.
  • the polymerizable composition may contain a photoreaction initiator.
  • the said polymeric composition may contain the adjuvant for accelerating hardening reaction with a photoinitiator.
  • a typical example of the curable compound having the (meth) acryloyl group is a (meth) acrylic acid ester.
  • the (meth) acrylic polymer is preferably a poly (meth) acrylic acid ester.
  • the polymerization component includes (meth) acrylic acid ester having a cyclic ether structure, (meth) acrylic acid ester having an aromatic ring, and (meth) acrylic acid ester having a polar group. It is preferable that the acyclic (meth) acrylic acid ester having 6 or less carbon atoms in the side chain is included. By using these preferable (meth) acrylic acid esters, it is possible to improve both sound insulation and foam suppression performance in a balanced manner.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a cyclic ether structure include glycidyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate glycidyl ether, 3-hydroxypropyl (meth) acrylate glycidyl ether, and 4-hydroxybutyl acrylate glycidyl ether.
  • the (meth) acrylic acid ester having a cyclic ether structure is particularly preferably tetrahydrofurfuryl (meth) acrylate or cyclic trimethylolpropane formal acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an aromatic ring include benzyl acrylate and phenoxy polyethylene glycol acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a polar group include (meth) acrylic acid esters having a hydroxyl group, an amide group, an amino group, an isocyanate group, and the like as the polar group.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a hydroxyl group include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate and hydroxypropyl (meth) acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an amide group include N, N-dimethylaminopropyl (meth) acrylamide, N, N-dimethyl (meth) acrylamide, (meth) acryloylmorpholine, and N-isopropyl (meth) acrylamide. , And N-hydroxyethyl (meth) acrylamide.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an amide group or an amino group include N-dialkylaminoalkyl (meth) acrylamide and N, N-dialkylaminoalkyl (meth) acrylamide.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an isocyanate group include triallyl isocyanurate and derivatives thereof.
  • the (meth) acrylic acid ester may be a polyvalent carboxylic acid ester having a (meth) acryloyl group.
  • examples of the polyvalent carboxylic acid ester having a (meth) acryloyl group include 2-acryloyloxyethyl succinate.
  • the polymerization component is preferably a (meth) acrylic acid ester having a hydroxyl group, particularly 2-hydroxyethyl (meth) acrylate or hydroxypropyl (meth) acrylate. Preferably there is.
  • Examples of the acyclic (meth) acrylic acid ester having 6 or less carbon atoms in the side chain include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, and butyl (meth) acrylate. It is done.
  • the amount of the acyclic (meth) acrylic acid ester having 8 or more carbon atoms in the side chain is less than 20% by weight in 100% by weight of the polymerization component. Is preferred.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester include diethylene glycol monoethyl ether (meth) acrylate, isobornyl (meth) acrylate, 3-methoxybutyl (meth) acrylate, and 2-acryloyloxyethyl-2-hydroxy other than the above-described compounds.
  • the (meth) acrylic acid ester only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the (meth) acrylic polymer may be a homopolymer of the above (meth) acrylic acid ester or a copolymer of polymerization components containing the above (meth) acrylic acid ester.
  • the photoinitiator examples include 2-methyl-1- (4-methylthiophenyl) -2-morpholinopropan-1-one, 2-benzyl-2-dimethylamino-1- (4- Morpholinophenyl) -butanone-1,2- (dimethylamino) -2-[(4-methylphenyl) methyl] -1- [4- (4-morpholinyl) phenyl] -1-butanone, 2,4,6 -Trimethylbenzoyl-diphenyl-phosphine oxide, bis (2,4,6-trimethylbenzoyl) -phenylphosphine oxide, bis ( ⁇ 5-2,4-cyclopentadien-1-yl) -bis (2,6-difluoro -3- (1H-pyrrol-1-yl) -phenyl) titanium, 2-methyl-1- (4-methylthiophenyl) -2-morpholinopropane- -One, 2-benzyl-2-dimethylamino-1-one
  • auxiliary agent examples include triethanolamine, triisopropanolamine, 4,4′-dimethylaminobenzophenone (Michler ketone), 4,4′-diethylaminobenzophenone, 2-dimethylaminoethylbenzoic acid, and ethyl 4-dimethylaminobenzoate. Etc.
  • auxiliary agent examples include ethyl 4-dimethylaminobenzoate (n-butoxy), isoamyl 4-dimethylaminobenzoate, 2-ethylhexyl 4-dimethylaminobenzoate, 2,4-diethylthioxanthone, 2, 4-diisopropylthioxanthone and the like can be mentioned.
  • said adjuvant only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the auxiliary agents are benzyl dimethyl ketal, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone, benzoyl isopropyl ether, 4- (2-hydroxyethoxy) -phenyl (2-hydroxy-2-propyl) ketone, 2-hydroxy-2-methyl-1 -Phenylpropan-1-one or triphenylmethylium tetrakis (pentafluorophenyl) borate is preferred.
  • the content of the photoinitiator in 100% by weight of the polymerizable composition is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.1 parts by weight or more, preferably 10% by weight or less, more preferably 5%. % By weight or less.
  • content of the photoreaction initiator is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, photocurability and storage stability are further enhanced.
  • the polyvinyl acetate is preferably a polymer of a polymerizable composition containing vinyl acetate and the monomer having the functional group.
  • Examples of the monomer having a functional group include 3-methyl-3-buten-1-ol, ethylene glycol monovinyl ether, and isopropylacrylamide.
  • the weight average molecular weight of polyvinyl acetate is preferably 250,000 or more, more preferably 300,000 or more, still more preferably 400,000 or more, and particularly preferably 500,000 or more. From the viewpoint of improving interlayer adhesion, the weight average molecular weight of polyvinyl acetate is preferably 1.2 million or less, more preferably 900,000 or less.
  • the weight average molecular weight indicates a weight average molecular weight in terms of polystyrene measured by gel permeation chromatography (GPC).
  • the method for synthesizing the polyvinyl acetate by polymerizing the polymerizable composition is not particularly limited.
  • Examples of the synthesis method include a solution polymerization method, a suspension polymerization method, and a UV polymerization method.
  • the synthesis method of polyvinyl acetate is a solution polymerization method. Is preferred.
  • thermoplastic elastomer is preferably an aliphatic polyolefin or a styrene elastomer, and more preferably an aliphatic polyolefin.
  • the aliphatic polyolefin may be a saturated aliphatic polyolefin or an unsaturated aliphatic polyolefin.
  • the aliphatic polyolefin may be a polyolefin having a chain olefin as a monomer or a polyolefin having a cyclic olefin as a monomer. From the viewpoint of effectively enhancing the storage stability and sound insulation of the interlayer film, the aliphatic polyolefin is preferably a saturated aliphatic polyolefin.
  • Examples of the material of the aliphatic polyolefin include ethylene, propylene, 1-butene, trans-2-butene, cis-2-butene, 1-pentene, trans-2-pentene, cis-2-pentene, 1-hexene, trans -2-hexene, cis-2-hexene, trans-3-hexene, cis-3-hexene, 1-heptene, trans-2-heptene, cis-2-heptene, trans-3-heptene, cis-3-heptene 1-octene, trans-2-octene, cis-2-octene, trans-3-octene, cis-3-octene, trans-4-octene, cis-4-octene, 1-nonene, trans-2-nonene Cis-2-nonene, trans-3-nonene, cis-3-nonene, tran -4-
  • the aliphatic polyolefin preferably has a chain hydrocarbon group in the side chain.
  • the aliphatic polyolefin may be a modified aliphatic polyolefin from the viewpoint of improving interlayer adhesion.
  • the modified aliphatic polyolefin preferably has a carboxyl group, a carboxylic anhydride group, a hydroxyl group or an epoxy group.
  • the modified aliphatic polyolefin may have these groups in the side chain of the molecular chain or at the terminal.
  • the second layer may contain a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (2)).
  • a thermoplastic resin (2) a thermoplastic resin other than the thermoplastic resin of the first layer, and is a polyvinyl acetal resin.
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (3)).
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin other than the thermoplastic resin, and a polyvinyl acetal resin (hereinafter referred to as polyvinyl acetal). More preferably, it may be described as resin (3).
  • thermoplastic resins (2) and (3) examples include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin and polyvinyl alcohol resin, polyvinyl acetate resin, and polyester. Examples thereof include resins. Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less, still more preferably. It is 3500 or less, particularly preferably 3000 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the number of carbon atoms of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used when manufacturing the said polyvinyl acetal resin is not specifically limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, more preferably 3 or 4. When the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is 3 or more, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low.
  • the aldehyde is not particularly limited. In general, aldehydes having 1 to 10 carbon atoms are preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples thereof include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, formaldehyde, acetaldehyde and benzaldehyde.
  • the aldehyde is preferably propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde, more preferably propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde, and n-butyl. More preferably, it is an aldehyde. As for the said aldehyde, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, more preferably 35 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 17 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, still more preferably 22 mol% or more, preferably 28 mol% or less, more preferably. Is 27 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, and particularly preferably 24 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is equal to or higher than the lower limit, the mechanical strength of the interlayer film is further increased.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is 28 mol% or less, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, more preferably 30 mol% or more, and still more preferably. It is 31.5 mol% or more, more preferably 32 mol% or more, and particularly preferably 33 mol% or more.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 38 mol% or less, more preferably 37 mol% or less, still more preferably 36.5 mol% or less, particularly preferably. Is 36 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, still more preferably 9 It is at least mol%, preferably at most 30 mol%, more preferably at most 25 mol%, further preferably at most 24 mol%, particularly preferably at most 20 mol%.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • Each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 10 mol% or less, more preferably. Is 2 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably It is 80 mol% or less, More preferably, it is 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably Is 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization is determined as follows. First, a value obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded with hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded with acetyl groups from the total amount of ethylene groups in the main chain is obtained. The obtained value is divided by the total amount of ethylene groups in the main chain to obtain the mole fraction. A value indicating the mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method based on JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement according to ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It can be calculated from the results measured by
  • the resin layer includes a plasticizer.
  • the plasticizer in the said resin layer only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the first layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, sometimes referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, sometimes referred to as a plasticizer (3)).
  • the plasticizer in these layers only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • plasticizer examples include paraffin oil, organic ester plasticizer, and phosphate plasticizer.
  • organic ester plasticizer examples include monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters.
  • phosphoric acid plasticizer examples include organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • paraffin oil examples include naphthenic process oil, white mineral oil, mineral oil, paraffin wax, and liquid paraffin.
  • paraffin oils examples include “Diana Process Oil PW-90” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd., “Diana Process Oil PW-100” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd., and “Diana Process Oil PW-32” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd. It is done.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Xanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethy
  • organic ester plasticizer examples include diester plasticizers represented by the following formula (11).
  • R1 and R2 each represents an organic group having 5 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (11) are each preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizing effect may be low when the organic ester plasticizer is used.
  • the plasticizer in the first layer is preferably a plasticizer other than the organic ester plasticizer.
  • the resonance frequency X and the loss The coefficient Y can easily satisfy the above preferable range, and the above formula (1) can be easily satisfied. As a result, the effects of the present invention can be more effectively exhibited.
  • the plasticizer in the first layer is preferably paraffin oil. In this case, the sound insulation can be effectively improved.
  • the plasticizer in the first layer is preferably an organic ester plasticizer, and more preferably an adipic acid ester.
  • the resonance frequency X and the loss factor Y can easily satisfy the preferable range, and the equation (1) can be easily satisfied. As a result, the effects of the present invention can be more effectively exhibited.
  • the plasticizer in the first layer is an organic ester plasticizer.
  • the resonance frequency X and the loss factor Y can easily satisfy the preferable range, and the equation (1) can be easily satisfied. As a result, the effects of the present invention can be more effectively exhibited.
  • the plasticizer in the second layer and the plasticizer in the third layer are each an organic ester plasticizer.
  • it is a diester plasticizer represented by the above formula (11).
  • the plasticizer in the second layer and the plasticizer in the third layer are each triethylene glycol di-2-ethyl. It preferably contains hexanoate (3GO) or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH). From the viewpoint of effectively improving the adhesion between the glass plate and the interlayer film, it is more preferable to contain triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the resin (1) is defined as content (1).
  • the resin (1) is a thermoplastic resin (1)
  • 100 parts by weight of the resin (1) is 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1).
  • the content (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more, preferably 60 parts by weight or less, more preferably 50 parts by weight or less. .
  • sound insulation can be effectively improved as the said content (1) is more than the said minimum.
  • the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content (1) is preferably 20 parts by weight or more, more preferably 25 parts by weight or more, preferably 45 parts by weight. Below, more preferably 40 parts by weight or less.
  • the resonance frequency X and the loss factor Y can easily satisfy the preferable range, and can easily satisfy the formula (1). it can. As a result, the effects of the present invention can be more effectively exhibited.
  • the content (1) is preferably 30 parts by weight or more, more preferably 35 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight. Below, more preferably 90 parts by weight or less.
  • the resonance frequency X and the loss factor Y satisfy the above preferred ranges when the content (1) is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit.
  • the above formula (1) can be easily satisfied. As a result, the effects of the present invention can be more effectively exhibited.
  • the content (1) is preferably It is 15 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more, preferably 60 parts by weight or less, more preferably 50 parts by weight or less.
  • the resonance frequency X and the loss factor Y are The above preferable range can be easily satisfied, and the above formula (1) can be easily satisfied. As a result, the effects of the present invention can be more effectively exhibited.
  • the content of the plasticizer (2) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) is defined as content (2).
  • the content of the plasticizer (3) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3) is defined as content (3).
  • the content (2) and the content (3) are each preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, still more preferably 20 parts by weight or more, particularly preferably 24 parts by weight or more, and most preferably 25 parts by weight or more, preferably 45 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less.
  • the content (2) and the content (3) are equal to or higher than the lower limit, the flexibility of the intermediate film is increased and the handling of the intermediate film is facilitated.
  • the content (2) and the content (3) are not more than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the intermediate film may contain a heat shielding material (heat shielding compound).
  • the first layer may contain a heat shielding material.
  • the second layer may contain a heat shielding material.
  • the third layer may contain a heat shielding material.
  • the said heat-shielding substance only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the heat shielding material preferably contains at least one component X of phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds, or contains heat shielding particles. In this case, both the component X and the heat shielding particles may be included.
  • the intermediate film may contain at least one component X among a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, and an anthracocyanine compound.
  • the first layer may contain the component X.
  • the second layer may contain the component X.
  • the third layer may contain the component X.
  • the component X is a heat shielding material. As for the said component X, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the component X is not particularly limited.
  • component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds can be used.
  • Examples of the component X include phthalocyanine, a derivative of phthalocyanine, naphthalocyanine, a derivative of naphthalocyanine, anthracyanine, an anthracocyanine derivative, and the like.
  • the phthalocyanine compound and the phthalocyanine derivative preferably each have a phthalocyanine skeleton.
  • the naphthalocyanine compound and the naphthalocyanine derivative preferably each have a naphthalocyanine skeleton. It is preferable that each of the anthocyanin compound and the derivative of the anthracyanine has an anthracyanine skeleton.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, and naphthalocyanine derivatives. More preferably, it is at least one of phthalocyanine and phthalocyanine derivatives.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom and a phthalocyanine derivative containing a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight. Above, more preferably 0.005% by weight or more, still more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more.
  • the content of the component X is preferably 0.2% by weight in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the component X (first layer, second layer, or third layer). Below, more preferably 0.1% by weight or less, still more preferably 0.05% by weight or less, and particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • Thermal barrier particles The intermediate film may contain heat shielding particles.
  • the first layer may include the heat shielding particles.
  • the second layer may include the heat shielding particles.
  • the third layer may include the heat shielding particles.
  • the heat shielding particles are heat shielding materials. By using heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked. As for the said heat-shielding particle, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the heat shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat shielding particles are preferably particles (metal oxide particles) formed of a metal oxide.
  • Infrared rays having a wavelength longer than 780 nm longer than visible light have a smaller amount of energy than ultraviolet rays.
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are released as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shielding particles By using the heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shielding particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum doped zinc oxide particles (AZO particles), niobium doped titanium oxide particles, sodium doped tungsten oxide particles, cesium doped tungsten oxide particles, thallium doped tungsten oxide particles, rubidium doped tungsten oxide particles, tin doped indium oxide particles (ITO particles) And metal oxide particles such as tin-doped zinc oxide particles and silicon-doped zinc oxide particles, and lanthanum hexaboride (LaB 6 ) particles. Heat shielding particles other than these may be used.
  • Metal oxide particles are preferred because of their high heat ray shielding function, ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles or tungsten oxide particles are more preferred, and ITO particles or tungsten oxide particles are particularly preferred.
  • tin-doped indium oxide particles (ITO particles) are preferable, and tungsten oxide particles are also preferable because they have a high heat ray shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the “tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles. Specific examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, thallium-doped tungsten oxide particles, and rubidium-doped tungsten oxide particles.
  • cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3 .
  • the average particle diameter of the heat shielding particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is not less than the above lower limit, the heat ray shielding property is sufficiently increased.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shielding particles is increased.
  • the “average particle diameter” indicates a volume average particle diameter.
  • the average particle diameter can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the content of the heat-shielding particles is preferably 0.01 in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the heat-shielding particles (first layer, second layer, or third layer). % By weight or more, more preferably 0.1% by weight or more, further preferably 1% by weight or more, and particularly preferably 1.5% by weight or more.
  • the content of the heat shielding particles is preferably 6% by weight in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the heat shielding particles (first layer, second layer or third layer). In the following, it is more preferably 5.5% by weight or less, further preferably 4% by weight or less, particularly preferably 3.5% by weight or less, and most preferably 3% by weight or less.
  • the intermediate film may contain an alkali metal salt, an alkaline earth metal salt or a magnesium salt (hereinafter, these may be referred to as a metal salt M).
  • the first layer may contain the metal salt M.
  • the second layer may contain the metal salt M.
  • the third layer may contain the metal salt M.
  • Use of the metal salt M makes it easy to control the adhesion between the interlayer film and a laminated glass member such as a glass plate or the adhesion between the layers in the interlayer film.
  • the said metal salt M only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the metal salt M preferably contains Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr or Ba as a metal.
  • the metal salt contained in the intermediate film preferably contains a K salt or an Mg salt.
  • the metal salt M is an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, or a magnesium salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms. Is more preferable, and it is more preferably a carboxylic acid magnesium salt having 2 to 16 carbon atoms or a carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • the carboxylic acid magnesium salt having 2 to 16 carbon atoms and the carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms are not particularly limited. Examples of these include, for example, magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate. It is done.
  • the total content of Mg and K in the intermediate film containing the metal salt M or the layer containing the metal salt M (the first layer, the second layer, or the third layer) is preferably 5 ppm or more. Preferably it is 10 ppm or more, More preferably, it is 20 ppm or more.
  • the total content of Mg and K in the intermediate film containing the metal salt M or the layer containing the metal salt M (the first layer, the second layer, or the third layer) is preferably 300 ppm or less. Preferably it is 250 ppm or less, More preferably, it is 200 ppm or less.
  • the intermediate film may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the ultraviolet shielding agent includes an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), UV screening agent having triazine structure (triazine compound), UV screening agent having malonate ester structure (malonic acid ester compound), UV screening agent having oxalic acid anilide structure (oxalic acid anilide compound) and benzoate structure Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing a metal atom include platinum particles, particles in which the surface of the platinum particles is coated with silica, palladium particles, particles in which the surface of the palladium particles is coated with silica, and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably not a heat shielding particle.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure, or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • the ultraviolet shielding agent is more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure or an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, and cerium oxide. Furthermore, the surface may be coat
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has a band gap energy of 5.0 eV or more, for example.
  • Examples of the ultraviolet screening agent having the benzotriazole structure include 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole (“TinvinP” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-t-butylphenyl) benzotriazole (“Tinvin 320” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) And “Tinuvin 326” manufactured by BASF, etc.) and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and may be an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the benzophenone structure include octabenzone (“Chimasorb 81” manufactured by BASF).
  • UV shielding agent having the triazine structure examples include “LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazin-2-yl) -5-[(hexyl). Oxy] -phenol (“Tinuvin 1577FF” manufactured by BASF) and the like.
  • UV screening agent having a malonic ester structure examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • 2- (p-methoxybenzylidene) malonate examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • Examples of commercially available ultraviolet screening agents having the malonic ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-tert-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl)- Oxalic acid diamides having an aryl group substituted on the nitrogen atom such as N ′-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide, 2-ethyl-2′-ethoxy-oxyanilide (“SlandorVSU” manufactured by Clariant)kind.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF). .
  • the content of the ultraviolet screening agent is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0%. .2% by weight or more, more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight or more.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is preferably 2.5% by weight or less, more preferably 2%. % By weight or less, more preferably 1% by weight or less, particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, a decrease in visible light transmittance after a lapse of time is further suppressed.
  • the visible light transmittance after a period of the resin film and the glass plate-containing laminate is obtained because the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more. Can be remarkably suppressed.
  • the intermediate film may contain an antioxidant.
  • the first layer may contain an antioxidant.
  • the second layer may contain an antioxidant.
  • the third layer may contain an antioxidant. As for the said antioxidant, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, and phosphorus-based antioxidants.
  • the phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the antioxidant is preferably a phenolic antioxidant or a phosphorus antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, stearyl- ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2′-methylenebis- (4-ethyl-6) -T-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-t-butylphenyl) butane Tetrakis [methylene-3- (3 ′, 5′-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl-4-hydroxy-) 5-t-butylphenol) butane, 1,3,5-trimethyl-2,4,6-tris
  • Examples of the phosphorus antioxidant include tridecyl phosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenyl phosphite, trinonylphenyl phosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include “IRGANOX 245” manufactured by BASF, “IRGAFOS 168” manufactured by BASF, “IRGAFOS 38” manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., and Sakai Chemical Industry Examples thereof include “H-BHT” and “IRGANOX 1010” manufactured by BASF.
  • a layer in 100% by weight of the interlayer film or containing an antioxidant.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more.
  • the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the antioxidant.
  • Each of the intermediate film, the first layer, the second layer, and the third layer may contain other components as necessary.
  • the other components include a coupling agent, a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, a dye, an adhesive strength regulator (metal salt) between the laminated glass member and the layer in contact with the laminated glass member. Excluded), interlayer adhesion adjusting agent (excluding metal salts), moisture-proofing agent, fluorescent brightening agent, infrared absorber and the like.
  • a coupling agent a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, a dye, an adhesive strength regulator (metal salt) between the laminated glass member and the layer in contact with the laminated glass member.
  • an adhesive strength regulator metal salt between the laminated glass member and the layer in contact with the laminated glass member.
  • interlayer adhesion adjusting agent excluding metal salts
  • moisture-proofing agent excluding metal salts
  • the thickness of the intermediate film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently enhancing the penetration resistance and bending rigidity of the laminated glass, the thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, more Preferably it is 1.5 mm or less. When the thickness of the interlayer film is not less than the above lower limit, the penetration resistance and bending rigidity of the laminated glass are further increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further improved.
  • T be the thickness of the intermediate film (the thickness of the entire intermediate film).
  • the thickness of the resin layer and the first layer is preferably 0.035T or more, more preferably 0.0625T or more, still more preferably 0.1T or more, preferably 0.4T or less, more preferably 0.375T.
  • it is more preferably 0.25 T or less, particularly preferably 0.15 T or less.
  • Each thickness of the second layer and the third layer is preferably 0.3 T or more, more preferably 0.3125 T or more, still more preferably 0.375 T or more, preferably 0.97 T or less, more preferably 0. 9375T or less, more preferably 0.9T or less.
  • Each thickness of the second layer and the third layer may be 0.46875T or less, or 0.45T or less. Further, when the thicknesses of the second layer and the third layer are not less than the lower limit and not more than the upper limit, the rigidity and sound insulation of the laminated glass are further enhanced.
  • the total thickness of the second layer and the third layer is preferably 0.625 T or more, more preferably 0.75 T or more, still more preferably 0.85 T or more, preferably 0.97 T or less, more preferably 0.9375T or less, more preferably 0.9T or less. Further, when the total thickness of the second layer and the third layer is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the rigidity and sound insulation of the laminated glass are further enhanced.
  • the intermediate film may be an intermediate film having a uniform thickness or an intermediate film having a changed thickness.
  • the cross-sectional shape of the intermediate film may be rectangular or wedge-shaped.
  • the intermediate film may be wound, and the intermediate film may be a roll body.
  • the method for producing the interlayer film according to the present invention is not particularly limited.
  • Examples of the method for producing an interlayer film according to the present invention include a method of extruding a resin composition using an extruder in the case of a single-layer interlayer film.
  • a method for producing an interlayer film according to the present invention in the case of a multilayer interlayer film, for example, a method in which each layer is formed using each resin composition for forming each layer and then the obtained layers are stacked.
  • a method of laminating each layer by coextruding each resin composition for forming each layer using an extruder may be used.
  • a method of laminating after the plasma treatment or the corona treatment on the first layer is also mentioned. Further, in the method of laminating the first layer after the plasma treatment or the corona treatment, the resonance frequency X and the loss factor Y can easily satisfy the preferable range, and the formula (1) can be easily obtained. Can be satisfied. As a result, the effects of the present invention can be more effectively exhibited. Further, from the viewpoint of improving continuous productivity, a production method of extrusion molding is preferable.
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer.
  • the production efficiency of the intermediate film is excellent. Since the production efficiency of the intermediate film is excellent, it is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are contained in the second layer and the third layer. Since the production efficiency of the intermediate film is excellent, it is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition.
  • the intermediate film preferably has an uneven shape on at least one of the surfaces on both sides. More preferably, the intermediate film has a concavo-convex shape on both surfaces. It does not specifically limit as a method of forming said uneven
  • the embossing roll method is preferable because it can form a large number of concavo-convex embossments that are quantitatively constant.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • a laminated glass 31 shown in FIG. 3 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and the intermediate film 11.
  • the intermediate film 11 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11 a of the intermediate film 11.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11 b opposite to the first surface 11 a of the intermediate film 11.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 2 a of the second layer 2.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 3 a of the third layer 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • a laminated glass 31A shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an intermediate film 11A.
  • 11 A of intermediate films are arrange
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the intermediate film 11A.
  • the laminated glass which concerns on this invention is equipped with the 1st laminated glass member, the 2nd laminated glass member, and the intermediate film, and this intermediate film is the intermediate film for laminated glasses which concerns on this invention. It is.
  • the interlayer film is disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the first laminated glass member is preferably a first glass plate.
  • the second laminated glass member is preferably a second glass plate.
  • the laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminate including a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • Each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is a glass plate or a PET film, and the laminated glass is one of the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, and wire-containing plate glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, more preferably 1.8 mm or more, further preferably 2 mm or more, particularly preferably 2.1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less. Further, when the laminated glass member is a glass plate, the thickness of the glass plate is preferably 1 mm or more, more preferably 1.8 mm or more, further preferably 2 mm or more, particularly preferably 2.1 mm or more, preferably It is 5 mm or less, more preferably 3 mm or less, and still more preferably 2.6 mm or less. When the laminated glass member is a PET film, the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the manufacturing method of the said laminated glass is not specifically limited. First, an interlayer film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member to obtain a laminate. Next, for example, by passing the obtained laminate through a pressing roll or putting it in a rubber bag and sucking under reduced pressure, the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the intermediate film The remaining air is deaerated. Thereafter, pre-bonding is performed at about 70 to 110 ° C. to obtain a pre-bonded laminate. Next, the pre-pressed laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained. You may laminate
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said intermediate film and the said laminated glass can be used besides these uses.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably a vehicle or architectural interlayer film and a laminated glass, and more preferably a vehicle interlayer film and a laminated glass.
  • the intermediate film and the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like.
  • the interlayer film and the laminated glass are suitably used for automobiles.
  • the interlayer film is used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • Example 1 Preparation of a composition for forming the first layer: The following components were blended and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the first layer.
  • Aliphatic polyolefin (Absorter EP-1001 manufactured by Mitsui Chemicals; thermoplastic elastomer) 100 parts by weight 40 parts by weight of paraffin oil (“Diana Process Oil PW-90” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) 5 parts by weight of an adhesive strength regulator between the layer and the glass plate (“ARUFON UH-2041” manufactured by Toagosei Co., Ltd.) UV shielding agent (2- (2-hydroxy-3-tert-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • Antioxidant (2,6-di-t-butyl-p-cresol) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • composition for forming the obtained first layer was extruded using an extruder to produce a single-layer intermediate film (thermoplastic elastomer intermediate film, thickness 800 ⁇ m).
  • Laminated glass production (for sound insulation measurement): The obtained interlayer film was cut into a size of 25 mm in width and 300 mm in length. Two glass plates (clear float glass, width 25 mm, length 300 mm, and thickness 2 mm) were prepared as the first laminated glass member and the second laminated glass member. An interlayer film was sandwiched between two glass plates to obtain a laminate. This laminated body is put in a rubber bag, deaerated at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, transferred to an oven while being deaerated, and further kept at 90 ° C. for 30 minutes and vacuum-pressed. Crimped. The pre-pressed laminate was pressed for 20 minutes in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass.
  • Example 2 Preparation of interlayer film: Aliphatic polyolefin (“Absotemer EP-1001” manufactured by Mitsui Chemicals, Inc .; thermoplastic elastomer) was dissolved at 25% by weight with respect to toluene to obtain a toluene solution. To the toluene solution, 35 parts by weight of paraffin oil (“Diana Process Oil PW-32” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) was added to 100 parts by weight of Abssorter and stirred uniformly.
  • paraffin oil (“Diana Process Oil PW-32” manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) was added to 100 parts by weight of Abssorter and stirred uniformly.
  • this solution was apply
  • the obtained resin film having a thickness of 50 ⁇ m was overlapped to obtain a first layer having a thickness of 100 ⁇ m.
  • one surface of the first layer was irradiated with plasma, and immediately after that, a second layer having a thickness of 350 ⁇ m was bonded to the plasma irradiation surface.
  • Formulation composition of the second layer 100 parts by weight of polyvinyl acetal resin (1) (average degree of polymerization 1700, using n-butyraldehyde, degree of acetalization 68.5 mol%, hydroxyl group content 30.7 mol%, degree of acetylation 0.8 mol%) 37.5 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) UV shielding agent (2- (2-hydroxy-3-tert-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • Antioxidant (2,6-di-t-butyl-p-cresol) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • the other surface of the first layer was irradiated with plasma in the same manner, and a third layer having a thickness of 350 ⁇ m (the same composition as the second layer) was bonded.
  • a laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film was used.
  • Polyvinyl acetal resin (2) (average polymerization degree 3050, using n-butyraldehyde, acetalization degree 63.7 mol%, hydroxyl group content 24.2 mol%, acetylation degree 12.1 mol%) 60 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) UV shielding agent (2- (2-hydroxy-3-tert-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • Antioxidant (2,6-di-t-butyl-p-cresol) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • compositions for forming the second and third layers are formed in the same manner as in Example 2 except that the blending amount of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) is changed to 31.5 parts by weight. A composition for was obtained.
  • the composition for forming the first layer and the composition for forming the second layer and the third layer are coextruded using a coextrusion machine, whereby the second layer (thickness)
  • An intermediate film (thickness 800 ⁇ m) having a laminated structure of 350 ⁇ m) / first layer (thickness 100 ⁇ m) / third layer (thickness 350 ⁇ m) was produced.
  • a laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1 except that the above-described composition for forming each layer was used and an intermediate film was produced by the above-described method.
  • Comparative Example 2 An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 2 except that the blending amount of the plasticizer was set as shown in Table 2.
  • the temperature in the polymerization vessel was set to 60 ° C., 0.02 part by weight of tert-butyl peroxyneodecane as a polymerization initiator, 150 parts by weight of vinyl acetate monomer, 3-methyl-3-butene 1.5 parts by weight of -1-ol was added dropwise over 4 hours, and after completion of the addition, polymerization was performed for 2 hours to obtain a solution containing polyvinyl acetate. This solution was dried in an oven at 110 ° C. for 3 hours to obtain polyvinyl acetate (1).
  • Example 3 Production of the first layer: A mixture (a layer containing a cured product) containing 100 parts by weight of the (meth) acrylic polymer (1) obtained above and 15 parts by weight of a plasticizer (3GO) was prepared.
  • a PET film (1) (“Toyobo Ester Film E5100” manufactured by Toyobo Co., Ltd., thickness 50 ⁇ m) was prepared.
  • Production of second and third layers The following blending components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the second and third layers.
  • Polyvinyl acetal resin (3) (average polymerization degree 1700, using n-butyraldehyde, hydroxyl group content 31 mol%, butyralization degree 68 mol%, acetylation degree 1 mol%) 100 parts by weight 35 parts by weight of plasticizer (3GO) Metal salt M (Mg mixture) in an amount of 70 ppm in the resulting intermediate film UV shielding agent in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film (Tinuvin 326) Antioxidant (BHT) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • composition for forming the obtained 2nd, 3rd layer was extruded using the extruder, and the 2nd, 3rd layer was obtained.
  • Preparation of interlayer film The first layer was sandwiched between the fourth layer and the fifth layer to obtain a three-layer laminate. By placing the second layer and the third layer on the outside of this laminate, and laminating at 100 ° C. and speed setting 3 using a roll laminator (“GDRB316 A3” manufactured by Aco Brands Japan) An intermediate film having a structure of second layer / fourth layer / first layer / fifth layer / third layer was obtained.
  • GDRB316 A3 manufactured by Aco Brands Japan
  • a laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film was used.
  • Examples 4 to 8, Comparative Example 5 An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 3 except that the types and blending amounts of the blending components were set as shown in Tables 4 and 5 below.
  • the same type of UV shielding agent and antioxidant as in Example 3 were added in the same amount as in Example 3 (the amount in the second and third layers).
  • the same kind of Mg mixture as in Example 3 was blended in the same blending amount as in Example 3 (blending amount in the second and third layers).
  • Example 9 Preparation of a composition for forming the first layer: The following ingredients were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the first layer.
  • plasticizer bis (2-butoxyethyl) adipate (D931)
  • UV shielding agent in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • BHT Antioxidant
  • compositions for forming the second and third layers The following blending components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the second and third layers.
  • Polyvinyl acetal resin (3) (average polymerization degree 1700, using n-butyraldehyde, hydroxyl group content 31 mol%, butyralization degree 68 mol%, acetylation degree 1 mol%) 100 parts by weight 35 parts by weight of plasticizer (bis (2-butoxyethyl) adipate (D931)) Metal salt M (Mg mixture) in an amount of 70 ppm in the resulting intermediate film UV shielding agent in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film (Tinuvin 326) Antioxidant (BHT) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film
  • the composition for forming the first layer and the composition for forming the second and third layers are co-extruded by a co-extruder to obtain the second layer / first layer / third.
  • An intermediate film having a layer structure was obtained.
  • a laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film was used.
  • Example 10 An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 9 except that the types and blending amounts of the blending components were set as shown in Table 6 below. Further, in Example 10, the same type of ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 9 were blended in the same blending amounts as in Example 9 (blending amounts in the second and third layers). The same kind of Mg mixture as in Example 9 was blended in the same blending amount as in Example 9 (blending amount in the second and third layers).
  • Polyvinyl acetal resin (4) (using n-butyraldehyde, polymerization degree 1700) hydroxyl group content 34.5 mol%, butyralization degree 64.5 mol%, acetylation degree 1 mol%)
  • Comparative Example 6 An interlayer film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 9 except that the types and blending amounts of the blending components were set as shown in Table 6 below. Further, in Comparative Example 6, the same type of ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 9 were added in the same amount as in Example 9 (the amount in the first layer, in the second and third layers). The same kind of Mg mixture as in Example 9 is blended in the same amount as in Example 9 (blending amount in the first layer, blending in the second and third layers). Amount).
  • Polyvinyl acetal resin (5) (average polymerization degree 1700, using n-butyraldehyde, hydroxyl group content 30 mol%, butyralization degree 69 mol%, acetylation degree 1 mol%)
  • the obtained laminated glass was stored in an environment of room temperature 23 ⁇ 2 ° C. and humidity 25 ⁇ 5%.
  • the obtained laminated glass was vibrated in a constant temperature bath at 20 ° C. using a vibration generator for a damping test (“Vibrator G21-005D” manufactured by KENKEN Co., Ltd.).
  • the vibration characteristics obtained therefrom are amplified by a mechanical impedance measuring device (“XG-81” manufactured by Rion), and the vibration spectrum is analyzed by an FFT spectrum analyzer (“FFT analyzer HP3582A” manufactured by Yokogawa Hewlett-Packard) The resonant frequency and loss factor were measured.
  • the glass transition temperature was measured under the condition that the temperature was lowered from 100 ° C. to ⁇ 50 ° C. at a temperature drop rate of 3 ° C./min, and under the conditions of frequency 1 Hz and strain 1%. .
  • the obtained intermediate film was cut into a width of 500 mm and a length of 500 mm.
  • Two glass plates (clear float glass, width 500 mm, length 500 mm, and thickness 2 mm) were prepared as the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • An interlayer film was sandwiched between two glass plates to obtain a laminate.
  • This laminated body is put in a rubber bag, deaerated at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, transferred to an oven while being deaerated, and further kept at 90 ° C. for 30 minutes and vacuum-pressed. Crimped.
  • the pre-pressed laminate was pressed for 20 minutes in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass.
  • the obtained laminated glass was stored for 1 month in an environment of room temperature 23 ⁇ 2 ° C. and humidity 25 ⁇ 5%.
  • the sound transmission loss of the obtained laminated glass was measured by a method according to JIS A 1441-1, and from the sum S of the sound transmission loss values of 2500 Hz, 3150 Hz, 4000 Hz, 5000 Hz, and 6300 Hz close to A to B in FIG. Sound insulation was determined according to the following criteria.
  • Tables 1-6 Details and results are shown in Tables 1-6 below. In Tables 1, 2, 4 to 6 below, the description of blending components other than the resin, plasticizer, adhesive strength modifier and additive was omitted.
  • EA Ethyl acrylate (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.)
  • BzA benzyl acrylate (Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd., Biscoat # 160)
  • BA butyl acrylate (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.)
  • HEA 2-hydroxyethyl acrylate (manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd.)
  • CTFA cyclic trimethylolpropane formal acrylate (Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd., Biscoat # 200)
  • HPA Hydroxypropyl acrylate (manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd.)
  • IRGACURE 184 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethane-1-one (manufactured by BASF)
  • 3GO Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • ATBC Tributyl acety

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Joining Of Glass To Other Materials (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)

Abstract

合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有し、樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備え、前記中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して合わせガラスを得たときに、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数の測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ－０．１４２を満たす。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

　本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

　合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

　上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。

　下記の特許文献１には、少なくとも２つの接着層の間に遮音層が位置する積層体（中間膜）が開示されている。該積層体を厚さ２ｍｍのガラス板で挟んで、温度１４０℃、圧力１ＭＰａの条件で６０分間保持することにより圧着して作製した合わせガラスが、以下の性能を有する。該合わせガラスの中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数αは０．２以上である。該合わせガラスを１８℃で１ヶ月保持した後の合わせガラスについて、中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数βの損失係数αに対する比率β／αは０．７０以上である。上記遮音層は、エラストマーを含んでいてもよい。上記遮音層は、可塑剤を含まない。

　また、下記の特許文献２には、ポリビニルアセタールを含む層と、ポリオレフィンを含む層とが積層された中間膜が開示されている。

　また、下記の特許文献３には、２枚のガラス板の間に配置される中間層（中間膜）が開示されている。該中間層を備える合わせガラス用中間膜において、２０℃での機械インピーダンスの測定（ＭＩＭ）により求められる第２共振モードの共振振動数ｆ２は、７６０Ｈｚと１０００Ｈｚとの間である。同じ条件下でＭＩＭにより求められる第２共振モードの損失係数η２は０．２５以上である。

特開２０１６－１０８２２５号公報 ＷＯ２０１１／０１６４９４Ａ１ 特表２０１５－５２５１８５号公報

　特許文献１，２に記載されているように、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜が知られている。しかし、この中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性が十分に高くならないことがある。

　また、近年、自動車分野において、遮音性の向上のニーズが多様化している。軽量化を目的としてガラス板を薄くすると、コインシデンス周波数の高周波シフトにより、高周波数領域の遮音性が低下する。このため、ヤング率が高い遮音中間膜を用いることで、コインシデンス周波数の高周波シフトを抑制することが考えられる。また、高級車では車室内の静粛性を重視するために厚いガラス板が用いられている。しかしながら、ヤング率が高い遮音中間膜を用いると、コインシデンス周波数の低周波シフトにより中周波数領域での遮音性が低下しやすくなる。３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができれば、車室内の静粛性を良好にすることができる。従来、比較的厚いガラス板を用いた合わせガラスにおいては、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることが困難であるという問題がある。

　本発明の目的は、合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

　本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備え、前記中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して合わせガラスを得たときに、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数の測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ－０．１４２を満たす、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性エラストマーが、脂肪族ポリオレフィンである。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記脂肪族ポリオレフィンが、飽和脂肪族ポリオレフィンである。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記可塑剤が、有機エステル可塑剤以外の可塑剤である。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記可塑剤が、パラフィンオイルである。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、合わせガラス用中間膜全体の厚みをＴとしたとき、前記第１の層の厚みが０．２５Ｔ以下である。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備える。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、厚みが１．８ｍｍ以上３ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。

　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．６ｍｍ以上６ｍｍ以下である。

　本発明の広い局面では、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備える。本発明に係る合わせガラス中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して、合わせガラスを得て、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数を測定する。この測定において、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ－０．１４２を満たす。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図５は、合わせガラスの周波数と透過損失との関係の一例を示す図である。

　以下、本発明を詳細に説明する。

　（合わせガラス用中間膜）

　本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。

　本発明に係る中間膜は、樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備える。本発明に係る中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂を含む樹脂層を備えることが好ましい。

　本発明に係る中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して、合わせガラスを得て、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数を測定する。本発明に係る中間膜では、この測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ下記の式（１）を満たす。

　Ｙ＞０．０００８Ｘ－０．１４２　・・・（１）

　本発明に係る中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる。

　図５は、合わせガラスの周波数と透過損失との関係の一例を示す図である。本発明に係る中間膜では、図５のＡ付近での遮音性の低下を効果的に抑えつつ、図５のＢ付近での６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる。

　高級車では車室内の静粛性を重視するために厚いガラス板が用いられている。本発明では、厚みが１．８ｍｍ以上である厚いガラス板を用いても、遮音性を効果的に高めることができる。さらに、本発明では、厚みが２ｍｍ以上である厚いガラス板を用いても、遮音性を効果的に高めることができる。

　上記共振周波数及び上記損失係数の測定に用いられる上記ガラス板は、ＪＩＳ　Ｒ３２０２：１９９６に準拠した２枚のクリアガラスである。

　上記共振周波数及び上記損失係数は、具体的には、以下のようにして測定される。

　中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断する。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意する。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得る。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得る。得られた合わせガラスを室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で保管する。オートクレーブ完了から８週間後に、得られた合わせガラスを２０℃の恒温槽内でダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振する。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴアナライザー　ＨＰ３５８２Ａ」）により解析し、共振周波数と損失係数を測定する。

　本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記共振周波数Ｘは、好ましくは５８０Ｈｚ以上、より好ましくは６００Ｈｚ以上、好ましくは７２０Ｈｚ以下、より好ましくは６８０Ｈｚ以下である。

　本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記損失係数Ｙは、好ましくは０．４０以上、より好ましくは０．４５以上、好ましくは０．７０以下、より好ましくは０．６０以下である。

　遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂層のガラス転移温度が、－１０℃～１０℃の温度領域に存在することが好ましい。上記樹脂層のガラス転移温度が、－１０℃～１０℃の温度領域に存在すると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。

　遮音性を更により一層高める観点からは、上記樹脂層のガラス転移温度が、－８℃～０℃の温度領域に存在することが好ましい。

　上記ガラス転移温度を測定する方法として、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から－５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。２層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。

　本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。

　本発明に係る中間膜は、第１の層のみの１層の構造を有していてもよい。この場合に、第１の層が、上記樹脂層である。

　遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記樹脂層であることが好ましい。

　遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記樹脂層であることが好ましい。

　遮音性及び中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記樹脂層は、中間膜における表面層であってもよい。

　合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。

　上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ－４１００」）を用いて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０～７８０ｎｍにて測定される。

　上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。

　可視光線透過率を高めるために、上記中間膜及び上記樹脂層は、着色剤を含んでいなくてもよく、カーボンブラックを含んでいなくてもよい。

　上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．６ｍｍ以上、より好ましくは４ｍｍ以上、更に好ましくは４．２ｍｍ以上である。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは６ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、更に好ましくは４．６ｍｍ以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。

　上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記中間膜は、厚みが１．８ｍｍ以上（好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは２．１ｍｍ以上）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。記中間膜は、厚みが３ｍｍ以下（好ましくは２．６ｍｍ以下、より好ましくは２．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。

　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

　図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

　図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

　中間膜１１では、第１の層１が、上記樹脂層であることが好ましい。第２の層２が、上記樹脂層であってもよく、第３の層３が、上記樹脂層であってもよい。

　なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

　図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

　図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

　中間膜１１Ａでは、中間膜１１Ａ自体が、上記樹脂層である。

　以下、本発明に係る中間膜を構成する上記樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。

　（第１の層中の樹脂）

　上記樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。上記光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。

　上記第１の層（上記樹脂層）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物（以下、硬化物（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂（１）及び硬化物（１）を併せて、樹脂（１）と呼ぶ。上記樹脂（１）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　遮音性を効果的に高める観点からは、上記熱可塑性樹脂層及び第１の層中の上記熱可塑性樹脂はそれぞれ、熱可塑性エラストマーであることが好ましい。なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。

　上記熱可塑性樹脂層又は上記第１の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記熱可塑性エラストマーの含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記熱可塑性エラストマー層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記熱可塑性エラストマーであってもよい。

　本発明者らは、樹脂を用いた層を備える中間膜において、合わせガラスの遮音性を高めるための検討を行った。この結果、本発明者らは、合わせガラスの遮音性を高めることができる構成を見出した。この結果、本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分（熱可塑性成分等）を用いた層を備える中間膜を備える合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる構成を見出した。

　本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜においても、合わせガラスの遮音性を高めるための検討を行った。この結果、本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分（熱可塑性成分等）を用いた層を備える中間膜を備える合わせガラスにおいても、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる構成を見出した。

　上記熱可塑性樹脂（１）としては、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、及びポリエステル樹脂等が挙げられる。

　上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。

　遮音性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層中の樹脂（１）は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記樹脂層は、熱可塑性樹脂層であってもよい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂又はポリ酢酸ビニルであることがより好ましく、ポリエステル樹脂又はポリ酢酸ビニルであることが更に好ましく、ポリ酢酸ビニルであることが特に好ましい。

　光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。

　上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記硬化物を含む層における上記硬化物を効果的に形成するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、硬化反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。

　本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステルの使用により、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。

　上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３－メチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、γ－ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル－（メタ）アクリレート、２－｛１－［（テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル）オキシ］－２－メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルは、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートであることが好ましい。

　上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。

　上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、及びイソシアネート基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。

　水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、及びヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等が挙げられる。

　アミド基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、及びＮ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

　アミド基又はアミノ基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ－ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド、及びＮ，Ｎ－ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。

　イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。

　上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２－アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。

　本発明の効果を効果的に得る観点から、上記重合成分は、水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましく、特に、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートであることが好ましい。

　上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、及びブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。

　本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの配合量は、２０重量％未満であることが好ましい。

　上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス［４－（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２－アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。

　上記（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。

　上記光反応開始剤としては、具体的には、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウム、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、ベンジルジメチルケタール、４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル－（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－メチル－２－モルホリノ（４－チオメチルフェニル）プロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルホリノフェニル）ブタノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－［４－（１－メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ－ベンゾイル安息香酸メチル、４－フェニルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－４’－メチル－ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６－トリメチルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－［２－（１－オキソ－２－プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４－ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、１－クロロ－４－プロポキシチオキサントン、２－（３－ジメチルアミノ－２－ヒドロキシ）－３，４－ジメチル－９Ｈ－チオキサントン－９－オンメソクロリド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記助剤としては、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、４，４’－ジメチルアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、４，４’－ジエチルアミノベンゾフェノン、２－ジメチルアミノエチル安息香酸、及び４－ジメチルアミノ安息香酸エチル等が挙げられる。また、上記助剤としては、４－ジメチルアミノ安息香酸（ｎ－ブトキシ）エチル、４－ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４－ジメチルアミノ安息香酸２－エチルヘキシル、２，４－ジエチルチオキサンソン、２，４－ジイソプロピルチオキサンソン等が挙げられる。上記助剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記助剤は、ベンジルジメチルケタール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンゾイルイソプロピルエーテル、４－（２－ヒドロキシエトキシ）－フェニル（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、又はトリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートであることが好ましい。

　上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量部以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光硬化性及び保存安定性がより一層高くなる。

　本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。

　上記官能基を有するモノマーとしては、３－メチル－３－ブテン－１－オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。

　遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。

　上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。

　上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。

　中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。

　遮音性を効果的に高める観点から、上記熱可塑性エラストマーは、脂肪族ポリオレフィン又はスチレンエラストマーであることが好ましく、脂肪族ポリオレフィンであることがより好ましい。

　上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよい。中間膜の保存安定性、及び、遮音性を効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。

　上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、ｔｒａｎｓ－２－ブテン、ｃｉｓ－２－ブテン、１－ペンテン、ｔｒａｎｓ－２－ペンテン、ｃｉｓ－２－ペンテン、１－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－２－ヘキセン、ｃｉｓ－２－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－３－ヘキセン、ｃｉｓ－３－ヘキセン、１－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－２－ヘプテン、ｃｉｓ－２－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－３－ヘプテン、ｃｉｓ－３－ヘプテン、１－オクテン、ｔｒａｎｓ－２－オクテン、ｃｉｓ－２－オクテン、ｔｒａｎｓ－３－オクテン、ｃｉｓ－３－オクテン、ｔｒａｎｓ－４－オクテン、ｃｉｓ－４－オクテン、１－ノネン、ｔｒａｎｓ－２－ノネン、ｃｉｓ－２－ノネン、ｔｒａｎｓ－３－ノネン、ｃｉｓ－３－ノネン、ｔｒａｎｓ－４－ノネン、ｃｉｓ－４－ノネン、１－デセン、ｔｒａｎｓ－２－デセン、ｃｉｓ－２－デセン、ｔｒａｎｓ－３－デセン、ｃｉｓ－３－デセン、ｔｒａｎｓ－４－デセン、ｃｉｓ－４－デセン、ｔｒａｎｓ－５－デセン、ｃｉｓ－５－デセン、４－メチル－１－ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。

　遮音性を効果的に高める観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、側鎖に鎖状の炭化水素基を有することが好ましい。

　中間膜が多層構造の場合、層間接着力を向上させる観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、変性脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、カルボキシル基、無水カルボン酸基、水酸基又はエポキシ基等を有することが好ましい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、これらの基を分子鎖の側鎖に有していてもよく、末端に有していてもよい。

　（第２，第３の層中の熱可塑性樹脂）

　中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、第１の層の熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが更に好ましい。接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが更に好ましい。

　上記熱可塑性樹脂（２），（３）としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、及びポリエステル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％の範囲内である。

　上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

　上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６．５モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

　上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

　（可塑剤）

　上記樹脂層は可塑剤を含む。上記樹脂層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　遮音性を効果的に高める観点から、上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点から、上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点から、上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。これらの層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記可塑剤としては、パラフィンオイル、有機エステル可塑剤及びリン酸可塑剤等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。上記リン酸可塑剤としては、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

　上記パラフィンオイルとしては、ナフテン系のプロセスオイル、白色鉱油、ミネラルオイル、パラフィンワックス及び流動パラフィン等が挙げられる。

　上記パラフィンオイルの市販品としては、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ－９０」、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ－１００」及び出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ－３２」等が挙げられる。

　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３－ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

　構造式で示した場合に、上記有機エステル可塑剤としては、下記式（１１）で表されるジエステル可塑剤が挙げられる。

Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001

　上記式（１１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６～１０の有機基であることが好ましい。

　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

　上記第１の層の樹脂が熱可塑性エラストマーである場合、上記有機エステル可塑剤を用いると、可塑化効果が低いことがある。上記第１の層の熱可塑性樹脂として熱可塑性エラストマーを用いる場合、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤以外の可塑剤であることが好ましい。また、上記第１の層の熱可塑性樹脂として熱可塑性エラストマーを用いる場合に、上記第１の層中の可塑剤として、有機エステル可塑剤以外の可塑剤を用いると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

　上記第１の層の樹脂が熱可塑性エラストマー（特に、脂肪族ポリオレフィン）である場合には、上記第１の層中の可塑剤は、パラフィンオイルであることが好ましい。この場合には、遮音性を効果的に高めることができる。

　上記第１の層の樹脂がポリ酢酸ビニルである場合には、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤であることが好ましく、アジピン酸エステルであることがより好ましい。この場合には、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

　上記第１の層が光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物（特に（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物）を硬化させた硬化物を含む場合には、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤であることが好ましい。この場合には、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

　ガラス板と中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、有機エステル可塑剤であることが好ましく、上記式（１１）で表されるジエステル可塑剤であることがより好ましい。ガラス板と中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）を含むことが好ましい。ガラス板と中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。

　上記第１の層において、上記樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤の含有量を、含有量（１）とする。上記樹脂（１）が熱可塑性樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、熱可塑性樹脂（１）１００重量部である。遮音性を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。また、上記含有量（１）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

　上記第１の層の樹脂（熱可塑性樹脂）が熱可塑性エラストマーである場合には、上記含有量（１）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

　上記第１の層の樹脂（熱可塑性樹脂）がポリ酢酸ビニルである場合には、上記含有量（１）は、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下である。上記第１の層の樹脂としてポリ酢酸ビニルを用いる場合に、上記含有量（１）が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

　上記第１の層が光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物（特に（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物）を硬化させた硬化物を含む場合には、上記含有量（１）は、好ましくは１５重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。上記第１の層の樹脂として光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を用いる場合に、上記含有量（１）が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。

　上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

　（遮熱性物質）

　上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

　成分Ｘ：

　上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

　上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

　遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

　上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

　遮熱粒子：

　上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

　上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

　上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

　上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

　上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

　（金属塩）

　上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩又はマグネシウム塩（以下、これらを金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記金属塩Ｍは、金属として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ塩又はＭｇ塩を含むことが好ましい。

　また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩は特に限定されない。これらの例としては、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

　上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上である。上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

　（紫外線遮蔽剤）

　上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

　上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

　上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。

　上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

　上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

　上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

　上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

　上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

　上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

　上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

　上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下がより一層抑制される。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、樹脂膜及びガラス板含有積層体の期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

　（酸化防止剤）

　上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

　上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」等が挙げられる。

　中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

　（他の成分）

　上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、合わせガラス部材と該合わせガラス部材に接する層との接着力調整剤（金属塩を除く）、層間接着力調整剤（金属塩を除く）、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等が挙げられる。上記他の成分は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）

　上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

　中間膜の厚み（中間膜全体の厚み）をＴとする。上記樹脂層及び上記第１の層の厚みはそれぞれ、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記樹脂層及び上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。

　上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。

　上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。

　上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。また、中間膜は巻かれてもよく、中間膜は、ロール体とされてもよい。

　本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。また、中間膜の各層間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第１の層にプラズマ処理やコロナ処理をした後に積層する方法も挙げられる。また、上記第１の層にプラズマ処理やコロナ処理をした後に積層する方法では、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。また、連続的な生産性を高める観点からは、押出成形する製造方法が好ましい。

　上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。この場合には、中間膜の製造効率に優れる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

　上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

　（合わせガラス）

　図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

　中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

　図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

　図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

　中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

　このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

　上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。

　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。

　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、更に好ましくは２．６ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。

　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

　以下に実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

　（実施例１）

　第１の層を形成するための組成物の作製：

　以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。

　脂肪族ポリオレフィン（三井化学社製「アブソートマーＥＰ－１００１」；熱可塑性エラストマー）１００重量部

　パラフィンオイル（出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ－９０」）４０重量部　層とガラス板との間の接着力調整剤（東亞合成社製「ＡＲＵＦＯＮ　ＵＨ－２０４１」）５重量部

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２－（２－ヒドロキシ－３－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

　得られた第１の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、単層の中間膜（熱可塑性エラストマー中間膜、厚み８００μｍ）を作製した。

　合わせガラスの作製（遮音性測定用）：

　得られた中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

　（実施例２）

　中間膜の作製：

　脂肪族ポリオレフィン（三井化学社製「アブソートマーＥＰ－１００１」；熱可塑性エラストマー）をトルエンに対して２５重量％となるように溶解させて、トルエン溶液を得た。トルエン溶液にアブソートマー１００重量部に対してパラフィンオイル（出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ－３２」）３５重量部を添加して、均一になるように攪拌した。次に、この溶液をコーターを用いて乾燥後の厚みが５０μｍとなるように離型処理したＰＥＴフィルム上に塗布し、１２０℃で１時間乾燥させ、樹脂フィルムを得た。得られた厚み５０μｍの樹脂フィルムを重ね合わせて、厚み１００μｍの第１の層を得た。

　さらに、第１の層の一方の表面にプラズマを照射し、その直後にプラズマ照射面に、厚み３５０μｍの第２の層を貼り合わせた。

　第２の層の配合組成：

　ポリビニルアセタール樹脂（１）（平均重合度１７００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％）１００重量部

　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２－（２－ヒドロキシ－３－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

　次に、第１の層の他方の表面にも同様にプラズマを照射し、厚み３５０μｍの第３の層（第２の層と同様の配合組成）を貼り合わせた。

　第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

　得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

　（比較例１）

　以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。

　ポリビニルアセタール樹脂（２）（平均重合度３０５０、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６３．７モル％、水酸基の含有率２４．２モル％、アセチル化度１２．１モル％）

　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２－（２－ヒドロキシ－３－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

　第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：

　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）の配合量を３１．５重量部に変更したこと以外は、実施例２と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

　中間膜及び合わせガラスの作製：

　第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

　各層を形成するための上記組成物を用い、上記の方法にて中間膜を作製したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

　（比較例２）

　可塑剤の配合量を表２に示すように設定したこと以外は実施例２と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。

　（比較例３，４）

　可塑剤の配合量を表２に示すように設定したこと以外は比較例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。

　（（メタ）アクリル重合体（１）～（７）の合成）

　下記の表３に示すに示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１００μｍの重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。高圧水銀ＵＶランプを用いて、照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させた。（メタ）アクリル重合体（１）～（６）を可塑剤（３ＧＯ又はＡＴＢＣ）を含む混合物として得た。（メタ）アクリル重合体（７）は可塑剤を含まない硬化物として得た。

　（ポリ酢酸ビニル（１）の合成）

　還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー１００重量部と、３－メチル－３－ブテン－１－オール１．０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ－ブチルパーオキシネオデカネート０．０２重量部と、酢酸ビニルモノマー１５０重量部と、３－メチル－３－ブテン－１－オール１．５重量部とを、４時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニル（１）を得た。

　（ポリ酢酸ビニル（２）の合成）

　還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー２５０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ－ブチルパーオキシネオデカネート０．０６重量部を２．５時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニル（２）を得た。

　（実施例３）

　第１の層の作製：

　上記で得られた（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部と可塑剤（３ＧＯ）１５重量部とを含む混合物（硬化物を含む層）を用意した。

　第４，第５の層の作製：

　第４，第５の層として、ＰＥＴフィルム（１）（東洋紡社製「東洋紡エステルフィルム　Ｅ５１００」、厚み５０μｍ）を用意した。

　第２，第３の層の作製：

　以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。

　ポリビニルアセタール樹脂（３）（平均重合度１７００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率３１モル％、ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１モル％）１００重量部

　可塑剤（３ＧＯ）３５重量部

　得られる中間膜中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

　得られた第２，第３の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、第２，第３の層を得た。

　中間膜の作製：

　第１の層を第４の層と第５の層とで挟み込んで、３層積層体を得た。この積層体の外側に第２の層及び第３の層を配置して、ロールラミネーター（アコ・ブランズ・ジャパン社製「ＧＤＲＢ３１６　Ａ３」）を用いて、１００℃及び速度設定３でラミネートすることにより、第２の層／第４の層／第１の層／第５の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。

　得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

　（実施例４～８，比較例５）

　配合成分の種類及び配合量を下記の表４，５に示すように設定したこと以外は実施例３と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例４～８，比較例５では、実施例３と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例３と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例３と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例３と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。

　（実施例９）

　第１の層を形成するための組成物の作製：

　以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。

　ポリ酢酸ビニル（１）１００重量部

　可塑剤（アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）（Ｄ９３１））８０重量部

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

　第２，第３の層を形成するための組成物の作製：

　以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。

　ポリビニルアセタール樹脂（３）（平均重合度１７００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率３１モル％、ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１モル％）１００重量部

　可塑剤（アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）（Ｄ９３１））３５重量部

　得られる中間膜中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）

　得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）

　中間膜及び合わせガラスの作製：

　第１の層を形成するための組成物と、第２，第３の層を形成するための組成物とを共押出機により共押出しして、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。

　得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。

　（実施例１０）

　配合成分の種類及び配合量を下記の表６に示すように設定したこと以外は実施例９と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例１０では、実施例９と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例９と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例９と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例９と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。

　表６中の配合成分の詳細は以下の通りである。

　ポリビニルアセタール樹脂（４）（ｎ－ブチルアルデヒドを使用、重合度１７００）水酸基の含有率３４．５モル％、ブチラール化度６４．５モル％、アセチル化度１モル％）

　（比較例６）

　配合成分の種類及び配合量を下記の表６に示すように設定したこと以外は実施例９と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、比較例６では、実施例９と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例９と同様の配合量（第１の層中での配合量、第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例９と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例９と同様の配合量（第１の層中での配合量、第２，第３の層中での配合量）で配合した。

　表６中の配合成分の詳細は以下の通りである。

　ポリビニルアセタール樹脂（５）（平均重合度１７００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率３０モル％、ブチラール化度６９モル％、アセチル化度１モル％）

　フルオレン（添加剤）：９，９－ビス［４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン

　（評価）

　（１）共振周波数及び２次モードでの損失係数

　得られた中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得る。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で保管した。オートクレーブ完了から１ヶ月後に、得られた合わせガラスを２０℃の恒温槽内でダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴアナライザー　ＨＰ３５８２Ａ」）により解析し、共振周波数と損失係数を測定した。

　（２）ガラス転移温度

　得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１ヶ月保管した。保管直後に、室温２３±２℃の環境下にて、単層の場合は中間膜をそのまま用いた。多層の場合は中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することで得られた第１の層を用い、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製した。その後、この樹脂膜について、樹脂膜をＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から－５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定した。

　（３）遮音性

　得られた中間膜を幅５００ｍｍ及び長さ５００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅５００ｍｍ、長さ５００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で１ヶ月間保管した。

　得られた合わせガラスの音響透過損失をＪＩＳ　Ａ　１４４１－１に準拠した方法により測定し、図５のＡからＢに近い２５００Ｈｚ、３１５０Ｈｚ、４０００Ｈｚ、５０００Ｈｚ、６３００Ｈｚの音響透過損失の値の和Ｓから遮音性を下記の基準で判定した。

　［遮音性の判定基準］

　○：Ｓが２１０ｄＢ以上

　△：Ｓが２０５ｄＢ以上、２１０ｄＢ未満

　×：Ｓが２０５ｄＢ未満

　詳細及び結果を下記の表１～６に示す。なお、下記の表１，２，４～６では、樹脂、可塑剤、接着力調整剤及び添加剤以外の配合成分の記載は省略した。

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004

　（メタ）アクリル重合体（１）～（７）の合成時に用いた表３に示す成分の詳細は以下の通りである。

　ＥＡ：エチルアクリレート（日本触媒社製）

　ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）

　ＢＡ：アクリル酸ブチル（日本触媒社製）

　ＨＥＡ：アクリル酸２－ヒドロキシエチル（大阪有機化学工業社製）

　ＣＴＦＡ：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）

　ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）

　ＩＲＧＡＣＵＲＥ　１８４：２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン（ＢＡＳＦ社製）

　３ＧＯ：トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート

　ＡＴＢＣ：アセチルクエン酸トリブチル（田岡化学社製）

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007

　１…第１の層

　１ａ…第１の表面

　１ｂ…第２の表面

　２…第２の層

　２ａ…外側の表面

　３…第３の層

　３ａ…外側の表面

　１１…中間膜

　１１Ａ…中間膜（第１の層）

　１１ａ…第１の表面

　１１ｂ…第２の表面

　２１…第１の合わせガラス部材

　２２…第２の合わせガラス部材

　３１…合わせガラス

　３１Ａ…合わせガラス

Claims (15)


  1. 　１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、

    　樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備え、

    　前記中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して合わせガラスを得たときに、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数の測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ－０．１４２を満たす、合わせガラス用中間膜。

  2. 　前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。

  3. 　前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。

  4. 　前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである、請求項２又は３に記載の合わせガラス用中間膜。

  5. 　前記熱可塑性エラストマーが、脂肪族ポリオレフィンである、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。

  6. 　前記脂肪族ポリオレフィンが、飽和脂肪族ポリオレフィンである、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。

  7. 　前記可塑剤が、有機エステル可塑剤以外の可塑剤である、請求項１～６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

  8. 　前記可塑剤が、パラフィンオイルである、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

  9. 　第１の層と、

    　前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える、請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

  10. 　合わせガラス用中間膜全体の厚みをＴとしたとき、前記第１の層の厚みが０．２５Ｔ以下である、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。

  11. 　前記第１の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備える、請求項９又は１０に記載の合わせガラス用中間膜。

  12. 　前記第２の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、

    　前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む、請求項１１に記載の合わせガラス用中間膜。

  13. 　厚みが１．８ｍｍ以上３ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１～１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

  14. 　第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、

    　前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．６ｍｍ以上６ｍｍ以下である、請求項１～１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

  15. 　第１の合わせガラス部材と、

    　第２の合わせガラス部材と、

    　請求項１～１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、

    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
PCT/JP2018/019314 2017-05-19 2018-05-18 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス WO2018212332A1 (ja)

Priority Applications (12)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US16/613,071 US11396162B2 (en) 2017-05-19 2018-05-18 Intermediate film for laminated glass, and laminated glass
EP18801428.6A EP3626689A4 (en) 2017-05-19 2018-05-18 INTERMEDIATE FILM FOR LAMINATED GLASS, AND LAMINATED GLASS
CN201880025978.XA CN110536875B (zh) 2017-05-19 2018-05-18 夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃
CN202310276236.7A CN116394604A (zh) 2017-05-19 2018-05-18 夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃
KR1020247003617A KR20240016463A (ko) 2017-05-19 2018-05-18 접합 유리용 중간막 및 접합 유리
KR1020197020329A KR20200010167A (ko) 2017-05-19 2018-05-18 접합 유리용 중간막 및 접합 유리
BR112019023108-0A BR112019023108A2 (pt) 2017-05-19 2018-05-18 Película intermediária para vidro laminado, e vidro laminado
JP2018537672A JP6763955B2 (ja) 2017-05-19 2018-05-18 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
RU2019142121A RU2019142121A (ru) 2017-05-19 2018-05-18 Промежуточная пленка для ламинированного стекла и многослойное стекло
MX2019013235A MX2019013235A (es) 2017-05-19 2018-05-18 Pelicula intermedia para vidrio laminado, y vidrio laminado.
ZA2019/06520A ZA201906520B (en) 2017-05-19 2019-10-03 Intermediate film for laminated glass, and laminated glass
US17/814,218 US20220371305A1 (en) 2017-05-19 2022-07-21 Intermediate film for laminated glass, and laminated glass

Applications Claiming Priority (6)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017099867 2017-05-19
JP2017-099867 2017-05-19
JP2017-143120 2017-07-24
JP2017143120 2017-07-24
JP2018-017726 2018-02-02
JP2018017726 2018-02-02

Related Child Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
US16/613,071 A-371-Of-International US11396162B2 (en) 2017-05-19 2018-05-18 Intermediate film for laminated glass, and laminated glass
US17/814,218 Continuation US20220371305A1 (en) 2017-05-19 2022-07-21 Intermediate film for laminated glass, and laminated glass

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2018212332A1 true WO2018212332A1 (ja) 2018-11-22

Family

ID=64274508

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2018/019314 WO2018212332A1 (ja) 2017-05-19 2018-05-18 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Country Status (11)

Country Link
US (2) US11396162B2 (ja)
EP (1) EP3626689A4 (ja)
JP (2) JP6763955B2 (ja)
KR (2) KR20200010167A (ja)
CN (2) CN110536875B (ja)
BR (1) BR112019023108A2 (ja)
MX (1) MX2019013235A (ja)
RU (1) RU2019142121A (ja)
TW (1) TWI754056B (ja)
WO (1) WO2018212332A1 (ja)
ZA (1) ZA201906520B (ja)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2019151325A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
WO2019151326A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
WO2020031557A1 (ja) * 2018-08-09 2020-02-13 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JPWO2021002034A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07
WO2021002035A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2021002032A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
CN114127179A (zh) * 2019-07-16 2022-03-01 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜以及夹层玻璃

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2019147458A1 (en) 2018-01-23 2019-08-01 Eastman Chemical Company Novel polyesteramides, processes for the preparation thereof, and polyesteramide compositions
EP3901114A4 (en) * 2018-12-21 2022-08-31 Sekisui Chemical Co., Ltd. INTERLAYER FOR LAMINATED GLASS AND LAMINATED GLASS
CN111993722A (zh) * 2020-08-28 2020-11-27 中冶置业集团有限公司 一种低频单中空隔音复合玻璃
CN112011001B (zh) * 2020-09-09 2023-06-27 成都市宏港特种玻璃厂 一种高透明度声音屏蔽材料及弯制降噪玻璃

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2011016494A1 (ja) 2009-08-07 2011-02-10 株式会社クラレ ポリビニルアセタール積層体およびその用途
WO2013105657A1 (ja) * 2012-01-13 2013-07-18 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2014069593A1 (ja) * 2012-10-31 2014-05-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2015525185A (ja) 2012-05-22 2015-09-03 サン−ゴバン グラス フランス 振動音響減衰のための粘弾性プラスチック中間層及び該中間層を含むグレージングユニット
WO2016076340A1 (ja) * 2014-11-10 2016-05-19 株式会社クラレ 合わせガラス用中間膜および合わせガラス
WO2016158695A1 (ja) * 2015-03-31 2016-10-06 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2016158882A1 (ja) * 2015-03-27 2016-10-06 株式会社クラレ 合わせガラス用中間膜

Family Cites Families (20)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE69107117T2 (de) 1990-05-14 1995-09-21 Sekisui Chemical Co Ltd Zwischenlagen zur Verwendung in schallisolierenden Verbundgläsern.
DE4215141C1 (de) * 1992-05-08 1993-12-09 Hoechst Ag Polyvinylbutyrale mit verbesserter Thermostabilität und Lichtbeständigkeit
US6093471A (en) * 1999-02-08 2000-07-25 Solutia Inc. Polyvinyl butyral sheet
FR2808474B3 (fr) 2000-05-03 2002-05-31 Saint Gobain Vitrage Vitrage feuillete a proprietes de resistance mecanique et d'isolation acoustique
AU2003272213A1 (en) * 2002-08-12 2004-02-25 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Plasticized polyolefin compositions
JP2007070200A (ja) 2005-09-09 2007-03-22 Asahi Glass Co Ltd 合わせガラス
EP1772480B1 (en) 2005-10-06 2013-12-04 Henkel AG & Co. KGaA Reduction of transfer of vibrations
JP5121243B2 (ja) 2006-03-30 2013-01-16 Ｊｓｒ株式会社 ポリオレフィン系樹脂発泡体とその製造方法
JP4808169B2 (ja) 2007-02-27 2011-11-02 三井化学株式会社 合わせガラス中間膜および合わせガラス
US8729173B2 (en) 2007-03-23 2014-05-20 Tremco Incorporated Aqueous polymer dispersions modified with solvent-softened nanoparticles
CN102007082B (zh) 2008-04-23 2014-12-31 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃
FR2945765B1 (fr) * 2009-05-19 2011-06-24 Saint Gobain Procede de selection d'un intercalaire pour un amortisseur vibro-acoustique, intercalaire pour un amortisseur vibro-acoustique et vitrage comprenant un tel intercalaire.
CN102575080B (zh) 2009-08-07 2014-11-26 可乐丽股份有限公司 聚乙烯醇缩醛组合物、层叠体及其用途
EP2497789B1 (en) 2009-11-06 2014-04-02 Mitsui Chemicals, Inc. 4-methyl-1-pentene/ -olefin copolymer, composition comprising the copolymer and 4-methyl-1-pentene copolymer composition
FR2964100B1 (fr) * 2010-08-24 2015-10-16 Saint Gobain Procede de selection d'un intercalaire pour un amortissement vibro-acoustique, intercalaire et vitrage comprenant un tel intercalaire
KR101640356B1 (ko) 2012-09-25 2016-07-15 미쓰이 가가쿠 가부시키가이샤 올레핀 중합체의 제조 방법 및 올레핀 중합체
US20150158986A1 (en) 2013-12-06 2015-06-11 E.I. Du Pont De Nemours And Company Polymeric interlayer sheets and light weight laminates produced therefrom
KR102309449B1 (ko) * 2014-09-12 2021-10-07 세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤 합판유리용 중간막 및 합판유리
JP6690552B2 (ja) 2014-12-25 2020-04-28 日本ゼオン株式会社 ブロック共重合体水素化物および合わせガラス
US10350861B2 (en) * 2015-07-31 2019-07-16 Corning Incorporated Laminate structures with enhanced damping properties

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2011016494A1 (ja) 2009-08-07 2011-02-10 株式会社クラレ ポリビニルアセタール積層体およびその用途
WO2013105657A1 (ja) * 2012-01-13 2013-07-18 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2015525185A (ja) 2012-05-22 2015-09-03 サン−ゴバン グラス フランス 振動音響減衰のための粘弾性プラスチック中間層及び該中間層を含むグレージングユニット
WO2014069593A1 (ja) * 2012-10-31 2014-05-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2016076340A1 (ja) * 2014-11-10 2016-05-19 株式会社クラレ 合わせガラス用中間膜および合わせガラス
JP2016108225A (ja) 2014-11-10 2016-06-20 株式会社クラレ 積層体及び合わせガラス
WO2016158882A1 (ja) * 2015-03-27 2016-10-06 株式会社クラレ 合わせガラス用中間膜
WO2016158695A1 (ja) * 2015-03-31 2016-10-06 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Cited By (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US11267231B2 (en) 2018-02-02 2022-03-08 Sekisui Chemical Co., Ltd. Intermediate film for laminated glass, rolled body, and laminated glass
WO2019151326A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
WO2019151325A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
JPWO2019151326A1 (ja) * 2018-02-02 2020-12-03 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
JPWO2019151325A1 (ja) * 2018-02-02 2020-12-03 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
US11590737B2 (en) 2018-02-02 2023-02-28 Sekisui Chemical Co., Ltd. Intermediate film for laminated glass, rolled body, and laminated glass
JP7280830B2 (ja) 2018-08-09 2023-05-24 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JPWO2020031557A1 (ja) * 2018-08-09 2021-08-02 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2020031557A1 (ja) * 2018-08-09 2020-02-13 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2021002035A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2021002034A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
CN114072366A (zh) * 2019-07-02 2022-02-18 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃
WO2021002032A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JPWO2021002034A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07
JPWO2021002032A1 (ja) * 2019-07-02 2021-01-07
EP3995466A4 (en) * 2019-07-02 2023-07-26 Sekisui Chemical Co., Ltd. INTERMEDIATE FILM FOR LAMINATED GLASS AND LAMINATED GLASS
US11731399B2 (en) 2019-07-02 2023-08-22 Sekisui Chemical Co. Ltd. Interlayer film for laminated glass, and laminated glass
JP7372840B2 (ja) 2019-07-02 2023-11-01 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP7377109B2 (ja) 2019-07-02 2023-11-09 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
CN114127179A (zh) * 2019-07-16 2022-03-01 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜以及夹层玻璃
CN114127179B (zh) * 2019-07-16 2023-08-18 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜以及夹层玻璃

Also Published As

Publication number Publication date
EP3626689A4 (en) 2021-03-03
TWI754056B (zh) 2022-02-01
CN110536875B (zh) 2023-03-31
JP6763955B2 (ja) 2020-09-30
CN116394604A (zh) 2023-07-07
US20200198301A1 (en) 2020-06-25
RU2019142121A (ru) 2021-06-21
MX2019013235A (es) 2020-02-03
BR112019023108A2 (pt) 2020-05-26
EP3626689A1 (en) 2020-03-25
US20220371305A1 (en) 2022-11-24
KR20240016463A (ko) 2024-02-06
JP2019194153A (ja) 2019-11-07
ZA201906520B (en) 2021-01-27
TW201900579A (zh) 2019-01-01
US11396162B2 (en) 2022-07-26
JPWO2018212332A1 (ja) 2019-06-27
KR20200010167A (ko) 2020-01-30
CN110536875A (zh) 2019-12-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2018212332A1 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019151329A1 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP7060515B2 (ja) 樹脂膜及びガラス板含有積層体
WO2019151327A1 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019151328A1 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019151326A1 (ja) 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
JP7280830B2 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP7377109B2 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2021002032A1 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Legal Events

Date Code Title Description
ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2018537672

Country of ref document: JP

Kind code of ref document: A

121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 18801428

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 20197020329

Country of ref document: KR

Kind code of ref document: A

REG Reference to national code

Ref country code: BR

Ref legal event code: B01A

Ref document number: 112019023108

Country of ref document: BR

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2018801428

Country of ref document: EP

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2018801428

Country of ref document: EP

Effective date: 20191219

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 112019023108

Country of ref document: BR

Kind code of ref document: A2

Effective date: 20191104