WO2018189997A1 - 波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置 - Google Patents

波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置 Download PDF

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忠仁 古山
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    • H—ELECTRICITY
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    • H10H20/85—Packages
    • H10H20/851—Wavelength conversion means

Definitions

  • the present invention relates to a wavelength conversion member and a wavelength conversion element for converting the wavelength of light emitted from a light emitting diode (LED: Light Emitting Diode) or a laser diode (LD: Laser Diode), etc., and a light emitting device using them.
  • LED Light Emitting Diode
  • LD Laser Diode
  • next-generation light-emitting device that replaces fluorescent lamps and incandescent lamps
  • attention has been focused on light-emitting devices using LEDs and LDs from the viewpoint of low power consumption, small size and light weight, and easy light quantity adjustment.
  • a wavelength conversion member that absorbs part of light from the LED and converts it into yellow light is disposed on the LED that emits blue light.
  • a light emitting device is disclosed. This light emitting device emits white light that is a combined light of blue light emitted from the LED and yellow light emitted from the wavelength conversion member.
  • the wavelength conversion member As the wavelength conversion member, a material in which inorganic phosphor particles are dispersed in a resin matrix is conventionally used. However, when the wavelength conversion member is used, there is a problem that the resin matrix is discolored or deformed by light from the LED. Accordingly, a wavelength conversion member made of a completely inorganic solid in which a phosphor is dispersed and fixed in a glass matrix instead of a resin has been proposed (see, for example, Patent Documents 2 and 3).
  • the wavelength conversion member has a feature that a glass matrix as a base material is not easily deteriorated by heat or irradiation light from an LED, and problems such as discoloration and deformation hardly occur.
  • the output of LEDs and LDs used as light sources has increased for the purpose of increasing the power of light emitting devices. Accordingly, there is a problem that the temperature of the wavelength conversion member rises due to the heat of the light source or the heat emitted from the phosphor irradiated with the excitation light, and as a result, the emission intensity decreases with time (temperature quenching). In some cases, the temperature rise of the wavelength conversion member becomes significant, and the constituent material (glass matrix or the like) may be dissolved.
  • the present invention provides a wavelength conversion member, a wavelength conversion element, and a wavelength conversion member that can suppress a decrease in light emission intensity over time and dissolution of constituent materials when irradiated with high-power LED or LD light, and
  • An object is to provide a light emitting device using them.
  • the wavelength conversion member of the present invention is a wavelength conversion member containing inorganic phosphor particles and magnesium oxide particles, wherein the magnesium oxide particles are interposed between the inorganic phosphor particles, and the inorganic phosphor particles are It is characterized by being bound by magnesium oxide particles.
  • magnesium oxide particles are interposed between the inorganic phosphor particles.
  • the magnesium oxide particles are excellent in thermal conductivity as compared with glass or the like, the heat generated in the inorganic phosphor particles can be efficiently released to the outside. As a result, the temperature rise of the wavelength conversion member is suppressed and temperature quenching is less likely to occur.
  • Magnesium oxide particles also have excellent heat resistance, so they are difficult to dissolve even when irradiated with light from high-power LEDs and LDs, or suppress the occurrence of problems such as thermal cracks due to rapid temperature rise. There is also an advantage of being able to.
  • magnesium oxide particles have an advantage that they can be sintered at a lower temperature than ceramic particles such as aluminum oxide and zirconium oxide. Therefore, the baking temperature at the time of wavelength conversion member preparation can also be made low, and deterioration of the inorganic fluorescent substance powder at the time of baking can be suppressed.
  • the wavelength conversion member of the present invention preferably contains 3 to 80% inorganic phosphor particles and 20 to 97% magnesium oxide particles by mass%.
  • the average particle diameter of the magnesium oxide particles is preferably 0.01 to 10 ⁇ m. In this way, the denseness of the wavelength conversion member is improved and a heat conduction path is easily formed, so that heat generated in the inorganic phosphor particles can be released to the outside more efficiently.
  • the purity of the magnesium oxide particles is preferably 99% or more. In this way, the magnesium oxide particles can be sintered at a relatively low temperature.
  • the average particle diameter of the inorganic phosphor particles is preferably 1 to 50 ⁇ m.
  • the inorganic phosphor particles are preferably made of an oxide phosphor having a garnet structure. Since the oxide phosphor having a garnet structure is excellent in heat resistance, deterioration of the inorganic phosphor particles per se can be suppressed when irradiated with light from a high-power LED or LD.
  • (average particle diameter of magnesium oxide particles) / (average particle diameter of inorganic phosphor particles) is preferably 0.5 or less. In this way, the denseness of the wavelength conversion member is improved and a heat conduction path is easily formed, so that heat generated in the inorganic phosphor particles can be released to the outside more efficiently.
  • the wavelength conversion element of the present invention is characterized by comprising a laminate in which the above-described wavelength conversion member and a heat dissipation layer having a higher thermal conductivity than the wavelength conversion member are laminated. If it does in this way, since the heat generated in the wavelength conversion member can be transmitted to the heat dissipation layer, it becomes easy to suppress the temperature rise of the wavelength conversion member.
  • a heat radiation layer made of translucent ceramics can be used.
  • the translucent ceramic aluminum oxide ceramics, aluminum nitride ceramics, silicon carbide ceramics, boron nitride ceramics, magnesium oxide ceramics, titanium oxide ceramics, niobium oxide ceramics, oxidation At least one selected from zinc-based ceramics and yttrium oxide-based ceramics can be used.
  • a light-emitting device of the present invention is characterized by comprising the above-described wavelength conversion member and a light source that irradiates the wavelength conversion member with excitation light.
  • the light-emitting device of the present invention is characterized by comprising the above-described wavelength conversion element and a light source that irradiates the wavelength conversion element with excitation light.
  • the light source is preferably a laser diode. Since the wavelength conversion member and wavelength conversion element of the present invention are excellent in heat resistance and heat dissipation, it is easy to enjoy the effects of the present invention when a laser diode having a relatively high power is used as the light source.
  • a wavelength conversion member and a wavelength conversion element capable of suppressing a decrease in light emission intensity over time and dissolution of constituent materials when irradiated with light of a high-power LED or LD, and the above
  • the used light-emitting device can be provided.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of the wavelength conversion member of the present invention.
  • the wavelength conversion member 10 contains inorganic phosphor particles 1 and magnesium oxide particles 2.
  • the magnesium oxide particles 2 are interposed between the inorganic phosphor particles 1, and the inorganic phosphor particles 1 are bound by the magnesium oxide particles 2.
  • the inorganic phosphor particles 1 are not particularly limited as long as they emit fluorescence when incident excitation light is incident.
  • Specific examples of the inorganic phosphor particles 1 include, for example, oxide phosphors, nitride phosphors, oxynitride phosphors, chloride phosphors, acid chloride phosphors, sulfide phosphors, and oxysulfide phosphors. , Halide phosphors, chalcogenide phosphors, aluminate phosphors, halophosphate phosphors, and the like. These can be used individually or in mixture of 2 or more types.
  • the inorganic phosphor particles 1 are oxide phosphors, particularly oxide phosphors having a garnet structure (Y 3 Al 5 O 12 : Ce 3+ , Lu 3 Al 5 O 12 : Ce 3+ etc.). Preferably there is.
  • the average particle diameter (D 50 ) of the inorganic phosphor particles 1 is preferably 1 to 50 ⁇ m, particularly preferably 5 to 25 ⁇ m. If the average particle size of the inorganic phosphor particles 1 is too small, the emission intensity tends to decrease. On the other hand, if the average particle size of the inorganic phosphor particles 1 is too large, the emission color tends to be non-uniform.
  • the average particle diameter (D 50 ) of the magnesium oxide particles 2 is preferably 0.01 to 10 ⁇ m, particularly 0.05 to 5 ⁇ m, and particularly preferably 0.08 to 1 ⁇ m. By setting the average particle diameter in the above range, the magnesium oxide particles 2 can be sintered at a relatively low temperature.
  • the purity of the magnesium oxide particles 2 is preferably 99% or more, 99.9% or more, particularly 99.98% or more. By setting the purity of the magnesium oxide particles 2 in the above range, the magnesium oxide particles 2 can be sintered at a relatively low temperature.
  • the sintering temperature can be lowered by appropriately adjusting the average particle diameter and purity of the magnesium oxide particles 2. Specifically, it can be densely sintered even when fired at a relatively low temperature of 1000 to 1400 ° C., 1020 to 1250 ° C., or even less than 1050 to 1100 ° C.
  • Examples of the method for producing the magnesium oxide particles 2 include a synthesis method using a gas phase oxidation reaction, an underwater spark discharge method, and the like. Among them, the synthesis method by the gas phase oxidation reaction is preferable because high-purity magnesium oxide particles can be easily obtained. In addition, as a commercial item of a magnesium oxide particle, 50A, 2000A, etc. made from Ube Materials can be used.
  • (average particle diameter of the magnesium oxide particles 2) / (average particle diameter of the inorganic phosphor particles 1) is preferably 0.5 or less, 0.2 or less, 0.1 or less, and particularly preferably 0.05 or less. . In this way, the denseness of the wavelength conversion member 10 is improved and a heat conduction path is easily formed, so that the heat generated in the inorganic phosphor particles 1 can be released to the outside more efficiently.
  • the ratio of the inorganic phosphor particles 1 and the magnesium oxide particles 2 in the wavelength conversion member 10 is mass%, and is preferably 3 to 80% inorganic phosphor particles 1 and 20 to 97% magnesium oxide particles 2. More preferably, the particle 1 is 15 to 75%, the magnesium oxide particle 2 is 25 to 95%, and the inorganic phosphor particle 1 is 8 to 70%, and the magnesium oxide particle 2 is 30 to 92%. If the content of the inorganic phosphor particles 1 is too small (the content of the magnesium oxide particles 2 is too large), the light emission intensity of the wavelength conversion member 10 tends to decrease.
  • the content of the inorganic phosphor particles 1 is too large (the content of the magnesium oxide particles 2 is too small), it becomes difficult to form a heat conduction path composed of the magnesium oxide particles 2 in the wavelength conversion member 10. Heat generated in the body particles 1 is not easily released to the outside. Moreover, the binding property of the inorganic phosphor particles 1 is lowered, and the mechanical strength of the wavelength conversion member 10 is easily lowered.
  • the shape of the wavelength conversion member 10 is not particularly limited, but is usually a plate shape (rectangular plate shape, disk shape, etc.).
  • the thickness of the wavelength conversion member 10 is preferably selected as appropriate so that light having a target color can be obtained. Specifically, the thickness of the wavelength conversion member 10 is preferably 2 mm or less, 1 mm or less, and particularly preferably 0.8 mm or less. However, when the thickness of the wavelength conversion member 10 is too small, the mechanical strength tends to be lowered, and therefore, the thickness is preferably 0.03 mm or more.
  • the wavelength conversion member 10 can be manufactured by pre-molding a raw material powder in which the inorganic phosphor particles 1 and the magnesium oxide particles 2 are mixed at a predetermined ratio, and then firing.
  • organic components such as a binder and a solvent
  • an organic component is removed in a degreasing step (about 600 ° C.), followed by firing at the sintering temperature of the magnesium oxide particles 2, whereby a dense sintered body is easily obtained.
  • hole in the wavelength conversion member 10 can be made to shrink
  • polypropylene carbonate, polybutyl methacrylate, polyvinyl butyral, polymethyl methacrylate, polyethyl methacrylate, ethyl cellulose, nitrocellulose, polyester carbonate and the like can be used, and these can be used alone or in combination.
  • terpineol isoamyl acetate, toluene, methyl ethyl ketone, diethylene glycol monobutyl ether acetate, 2,2,4-trimethyl-1,3-pentadiol monoisobutyrate or the like can be used alone or in combination.
  • the paste may contain a sintering aid.
  • sintering aids include crystalline powders such as magnesium phosphate, zirconium phosphate, manganese oxide, barium oxide, yttrium oxide, and silicon oxide, and amorphous oxide powders such as silicic acid and phosphoric acid. Can be used.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of the wavelength conversion element of the present invention.
  • the wavelength conversion element 20 is composed of a laminate in which a wavelength conversion member 10 and a heat dissipation layer 3 having a higher thermal conductivity than the wavelength conversion member 10 are laminated.
  • heat generated by irradiating the wavelength conversion member 10 with excitation light is efficiently released to the outside through the heat dissipation layer 3. Therefore, it can suppress that the temperature of the wavelength conversion member 10 rises excessively.
  • the heat dissipation layer 3 has a higher thermal conductivity than the wavelength conversion member 10.
  • the heat conductivity of the heat radiation layer 3 is preferably 5 W / m ⁇ K or more, 10 W / m ⁇ K or more, and particularly preferably 20 W / m ⁇ K or more.
  • the thickness of the heat dissipation layer 3 is preferably 0.05 to 1 mm, 0.07 to 0.8 mm, particularly preferably 0.1 to 0.5 mm. If the thickness of the heat dissipation layer 3 is too small, the mechanical strength tends to decrease. On the other hand, if the thickness of the heat dissipation layer 3 is too large, the wavelength conversion element tends to increase in size.
  • the heat dissipation layer 3 a material made of translucent ceramics can be used. In this way, since excitation light or fluorescence can be transmitted, it can be used as a transmission type wavelength conversion element.
  • the total light transmittance at a wavelength of 400 to 800 nm of the heat-radiating layer made of a translucent ceramic is preferably 10% or more, 20% or more, 30% or more, 40%, particularly 50% or more.
  • the translucent ceramics include aluminum oxide ceramics, aluminum nitride ceramics, silicon carbide ceramics, boron nitride ceramics, magnesium oxide ceramics, titanium oxide ceramics, niobium oxide ceramics, zinc oxide ceramics and yttrium oxide ceramics. At least one selected from ceramics can be used.
  • the heat dissipation layer 3 is formed only on one main surface of the wavelength conversion member 10, but the heat dissipation layer 3 may be formed on both main surfaces of the wavelength conversion member 10. In this way, the heat generated in the wavelength conversion member 10 can be released to the outside more efficiently. Furthermore, the laminated body of four or more layers which laminated
  • the heat dissipation layer 3 may be a layer made of a metal such as Cu, Al, Ag, etc. in addition to the light-transmitting ceramic. If it does in this way, it can be used as a reflection type wavelength conversion element.
  • FIG. 3 is a schematic side view showing an embodiment of the light emitting device of the present invention.
  • the light emitting device according to the present embodiment is a light emitting device using a transmission type wavelength conversion member.
  • the light emitting device 30 includes a wavelength conversion member 10 and a light source 4.
  • the excitation light L0 emitted from the light source 4 is wavelength-converted by the wavelength conversion member 10 into fluorescence L1 having a longer wavelength than the excitation light L0. Further, part of the excitation light L0 passes through the wavelength conversion member 10. For this reason, the combined light L2 of the excitation light L0 and the fluorescence L1 is emitted from the wavelength conversion member 10.
  • the excitation light L0 is blue light and the fluorescence L1 is yellow light
  • white synthetic light L2 can be obtained.
  • the wavelength conversion element 20 described above may be used instead of the wavelength conversion member 10.
  • Examples of the light source 4 include LEDs and LDs. From the viewpoint of increasing the light emission intensity of the light emitting device 30, the light source 4 is preferably an LD capable of emitting high intensity light.

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Abstract

ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の溶解を抑制することが可能な波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれを用いた発光装置を提供する。　無機蛍光体粒子、及び、酸化マグネシウム粒子を含有する波長変換部材であって、無機蛍光体粒子間に酸化マグネシウム粒子が介在しており、かつ、無機蛍光体粒子が酸化マグネシウム粒子により結着されていることを特徴とする波長変換部材。

Description

波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置
　本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）やレーザーダイオード（ＬＤ：Laser Diode）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置に関する。
　近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の発光装置として、低消費電力、小型軽量、容易な光量調節という観点から、ＬＥＤやＬＤを用いた発光装置に対する注目が高まってきている。そのような次世代発光装置の一例として、例えば特許文献１には、青色光を出射するＬＥＤ上に、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材が配置された発光装置が開示されている。この発光装置は、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。
　波長変換部材としては、従来、樹脂マトリクス中に無機蛍光体粒子を分散させたものが用いられている。しかしながら、当該波長変換部材を用いた場合、ＬＥＤからの光により樹脂マトリクスが変色したり、変形するという問題がある。そこで、樹脂に代えてガラスマトリクス中に蛍光体を分散固定した完全無機固体からなる波長変換部材が提案されている（例えば、特許文献２及び３参照）。当該波長変換部材は、母材となるガラスマトリクスがＬＥＤからの熱や照射光により劣化しにくく、変色や変形といった問題が生じにくいという特徴を有している。
特開２０００－２０８８１５号公報 特開２００３－２５８３０８号公報 特許第４８９５５４１号公報
　近年、発光装置のハイパワー化を目的として、光源として用いるＬＥＤやＬＤの出力が上昇している。それに伴い、光源の熱や、励起光を照射された蛍光体から発せられる熱により波長変換部材の温度が上昇し、その結果、発光強度が経時的に低下する（温度消光）という問題がある。また、場合によっては、波長変換部材の温度上昇が顕著となり、構成材料（ガラスマトリクス等）が溶解するおそれがある。
　以上に鑑み、本発明は、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の溶解を抑制することが可能な波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置を提供することを目的とする。
　本発明の波長変換部材は、無機蛍光体粒子、及び、酸化マグネシウム粒子を含有する波長変換部材であって、無機蛍光体粒子間に酸化マグネシウム粒子が介在しており、かつ、無機蛍光体粒子が酸化マグネシウム粒子により結着されていることを特徴とする。
　本発明の波長変換部材においては、無機蛍光体粒子間に酸化マグネシウム粒子が介在している。ここで、酸化マグネシウム粒子はガラス等と比較して熱伝導性に優れているため、無機蛍光体粒子で発生した熱を効率良く外部に放出することができる。その結果、波長変換部材の温度上昇が抑制され、温度消光が生じにくくなる。また、酸化マグネシウム粒子は耐熱性にも優れるため、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合であっても溶解しにくい、あるいは、急激な温度上昇によるサーマルクラックといった不具合の発生を抑制することができるという利点もある。さらに、酸化マグネシウム粒子は、酸化アルミニウムや酸化ジルコニウム等のセラミック粒子と比較して低温で焼結可能であるという利点もある。そのため、波長変換部材作製時の焼成温度も低くすることができ、焼成時における無機蛍光体粉末の劣化を抑制することができる。
　本発明の波長変換部材は、質量％で、無機蛍光体粒子　３～８０％、及び、酸化マグネシウム粒子　２０～９７％を含有することが好ましい。
　本発明の波長変換部材において、酸化マグネシウム粒子の平均粒子径が０．０１～１０μｍであることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材の緻密性が向上して、熱伝導パスが形成されやすくなるため、無機蛍光体粒子で発生した熱をより一層効率良く外部に放出することができる。
　本発明の波長変換部材において、酸化マグネシウム粒子の純度が９９％以上であることが好ましい。このようにすれば、酸化マグネシウム粒子を比較的低温で焼結することが可能となる。
　本発明の波長変換部材において、無機蛍光体粒子の平均粒子径が１～５０μｍであることが好ましい。
　本発明の波長変換部材において、無機蛍光体粒子がガーネット構造を有する酸化物蛍光体からなることが好ましい。ガーネット構造を有する酸化物蛍光体は耐熱性に優れるため、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、無機蛍光体粒子自体の劣化を抑制することができる。
　本発明の波長変換部材において、（酸化マグネシウム粒子の平均粒子径）／（無機蛍光体粒子の平均粒子径）が０．５以下であることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材の緻密性が向上して、熱伝導パスが形成されやすくなるため、無機蛍光体粒子で発生した熱をより一層効率良く外部に放出することができる。
　本発明の波長変換素子は、上記の波長変換部材と、波長変換部材より高い熱伝導率を有する放熱層とが積層されてなる積層体からなることを特徴とする。このようにすれば、波長変換部材で発生した熱を放熱層に伝達することができるため、波長変換部材の温度上昇を抑制しやすくなる。
　本発明の波長変換素子において、放熱層として透光性セラミックスからなるものを使用することができる。
　本発明の波長変換素子において、透光性セラミックスとして、酸化アルミニウム系セラミックス、窒化アルミニウム系セラミックス、炭化ケイ素系セラミックス、窒化ホウ素系セラミックス、酸化マグネシウム系セラミックス、酸化チタン系セラミックス、酸化ニオビウム系セラミックス、酸化亜鉛系セラミックス及び酸化イットリウム系セラミックスから選択される少なくとも１種を使用することができる。
　本発明の発光装置は、上記の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする。
　本発明の発光装置は、上記の波長変換素子と、波長変換素子に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする。
　本発明の発光装置において、光源がレーザーダイオードであることが好ましい。本発明の波長変換部材及び波長変換素子は耐熱性及び放熱性に優れるため、光源として比較的ハイパワーであるレーザーダイオードを使用した場合に発明の効果を享受しやすい。
　本発明によれば、ハイパワーのＬＥＤやＬＤの光を照射した場合に、経時的な発光強度の低下や構成材料の溶解を抑制することが可能な波長変換部材及び波長変換素子、並びにそれらを用いた発光装置を提供することができる。
本発明の波長変換部材の一実施形態を示す模式的断面図である。 本発明の波長変換素子の一実施形態を示す模式的断面図である。 本発明の発光装置の一実施形態を示す模式的側面図である。
　以下、本発明の実施形態を図面を用いて説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。
　（波長変換部材）
　図１は、本発明の波長変換部材の一実施形態を示す模式的断面図である。波長変換部材１０は無機蛍光体粒子１と酸化マグネシウム粒子２を含有している。ここで、無機蛍光体粒子１間に酸化マグネシウム粒子２が介在しており、無機蛍光体粒子１が酸化マグネシウム粒子２により結着されている。
　無機蛍光体粒子１は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。無機蛍光体粒子１の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体等が挙げられる。これらは単独または２種以上を混合して使用することができる。なお後述するように、波長変換部材１０は無機蛍光体粒子１と酸化マグネシウム粒子２の混合粒子を焼結することにより作製されるため、無機蛍光体粒子１としては焼結時に熱劣化しないように耐熱性に優れるものが好ましい。そのような観点からは、無機蛍光体粒子１は酸化物蛍光体、特にガーネット構造を有する酸化物蛍光体（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ３＋等）であることが好ましい。
　無機蛍光体粒子１の平均粒子径（Ｄ５０）は１～５０μｍ、特に５～２５μｍであることが好ましい。無機蛍光体粒子１の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下しやすくなる。一方、無機蛍光体粒子１の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる傾向がある。
　酸化マグネシウム粒子２の平均粒子径（Ｄ５０）は０．０１～１０μｍ、特に０．０５～５μｍ、特に０．０８～１μｍであることが好ましい。平均粒子径を上記範囲とすることにより、酸化マグネシウム粒子２を比較的低温で焼結することが可能となる。
　酸化マグネシウム粒子２の純度は９９％以上、９９．９％以上、特に９９．９８％以上であることが好ましい。酸化マグネシウム粒子２の純度を上記範囲とすることにより、酸化マグネシウム粒子２を比較的低温で焼結することが可能となる。
　上記の通り、酸化マグネシウム粒子２の平均粒子径や純度を適宜調整することにより、焼結温度を低くすることが可能となる。具体的には、１０００～１４００℃、１０２０～１２５０℃、さらには１０５０～１１００℃未満の比較的低温で焼成しても緻密に焼結することができる。
　酸化マグネシウム粒子２の作製方法としては、気相酸化反応による合成法や、水中火花放電法等が挙げられる。なかでも、気相酸化反応による合成法は、高純度の酸化マグネシウム粒子が得られやすいため好ましい。なお、酸化マグネシウム粒子の市販品としては、宇部マテリアルズ製の５０Ａや２０００Ａ等を用いることができる。
　なお、（酸化マグネシウム粒子２の平均粒子径）／（無機蛍光体粒子１の平均粒子径）は０．５以下、０．２以下、０．１以下、特に０．０５以下であることが好ましい。このようにすれば、波長変換部材１０の緻密性が向上して、熱伝導パスが形成されやすくなるため、無機蛍光体粒子１で発生した熱をより一層効率良く外部に放出することができる。
　波長変換部材１０における無機蛍光体粒子１及び酸化マグネシウム粒子２の割合は、質量％で、無機蛍光体粒子１　３～８０％、酸化マグネシウム粒子２　２０～９７％であることが好ましく、無機蛍光体粒子１　１５～７５％、酸化マグネシウム粒子２　２５～９５％であることがより好ましく、無機蛍光体粒子１　８～７０％、酸化マグネシウム粒子２　３０～９２％であることがさらに好ましい。無機蛍光体粒子１の含有量が少なすぎる（酸化マグネシウム粒子２の含有量が多すぎる）と、波長変換部材１０の発光強度が低下しやすくなる。一方、無機蛍光体粒子１の含有量が多すぎる（酸化マグネシウム粒子２の含有量が少なすぎる）と、波長変換部材１０において酸化マグネシウム粒子２からなる熱伝導パスが形成されにくくなるため、無機蛍光体粒子１で発生した熱が外部に放出されにくくなる。また、無機蛍光体粒子１の結着性が低下して、波長変換部材１０の機械的強度が低下しやすくなる。
　波長変換部材１０の形状は特に限定されないが、通常は板状（矩形板状、円盤状等）である。波長変換部材１０の厚みは、目的とする色合いの光が得られるよう適宜選択することが好ましい。具体的には、波長変換部材１０の厚みは２ｍｍ以下、１ｍｍ以下、特に０．８ｍｍ以下であることが好ましい。但し、波長変換部材１０の厚みが小さすぎると機械的強度が低下しやすくなるため、０．０３ｍｍ以上であることが好ましい。
　波長変換部材１０は、無機蛍光体粒子１と酸化マグネシウム粒子２を所定の割合で混合した原料粉末を予備成型した後、焼成することにより製造することができる。ここで、原料粉末に結合剤や溶剤等の有機成分を添加してペースト状にした後、焼成してもよい。このようにすれば、グリーンシート成形等の方法を利用して、所望の形状の予備成型体が形成しやすくなる。この際、まず脱脂工程（６００℃程度）で有機成分を除去した後、酸化マグネシウム粒子２の焼結温度で焼成することにより、緻密な焼結体が得られやすくなる。また、１次焼成後に焼成温度±１５０℃でＨＩＰ（熱間静水圧プレス）処理を施しても良い。そうすることによって、波長変換部材１０内の空孔を収縮させて消滅させることができ、過剰な光の散乱を抑制することができる。
　結合剤としては、ポリプロピレンカーボネート、ポリブチルメタクリレート、ポリビニルブチラール、ポリメチルメタクリレート、ポリエチルメタクリレート、エチルセルロース、ニトロセルロース、ポリエステルカーボネート等が使用可能であり、これらを単独あるいは混合して使用することができる。
　溶剤としては、テルピネオール、酢酸イソアミル、トルエン、メチルエチルケトン、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタジオールモノイソブチレート等を単独または混合して使用することができる。
　ペースト中には、焼結助剤が含有されていてもよい。焼結助剤としては、例えば、リン酸マグネシウム、リン酸ジルコニウム、酸化マンガン、酸化バリウム、酸化イットリウム、酸化ケイ素等の晶質粉末や、ケイ酸系やリン酸系等の酸化物非晶質粉末を用いることができる。
　（波長変換素子）
　図２は、本発明の波長変換素子の一実施形態を示す模式的断面図である。波長変換素子２０は波長変換部材１０と、波長変換部材１０より高い熱伝導率を有する放熱層３とを積層させた積層体から構成されている。本実施形態では、波長変換部材１０に励起光が照射されることにより発生した熱は、放熱層３を通じて外部に効率良く放出される。よって、波長変換部材１０の温度が過度に上昇することを抑制することができる。
　放熱層３は、波長変換部材１０より高い熱伝導率を有している。具体的には、放熱層３の熱伝導率は５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、特に２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。
　放熱層３の厚みは０．０５～１ｍｍ、０．０７～０．８ｍｍ、特に０．１～０．５ｍｍであることが好ましい。放熱層３の厚みが小さすぎると、機械的強度が低下する傾向がある。一方、放熱層３の厚みが大きすぎると、波長変換素子が大型化する傾向がある。
　放熱層３としては透光性セラミックスからなるものを使用することができる。このようにすれば、励起光または蛍光を透過させることができるため、透過型の波長変換素子として使用することができる。透光性セラミックスからなる放熱層の波長４００～８００ｎｍにおける全光線透過率は１０％以上、２０％以上、３０％以上、４０％、特に５０％以上であることが好ましい。
　透光性セラミックスとしては、酸化アルミニウム系セラミックス、窒化アルミニウム系セラミックス、炭化ケイ素系セラミックス、窒化ホウ素系セラミックス、酸化マグネシウム系セラミックス、酸化チタン系セラミックス、酸化ニオビウム系セラミックス、酸化亜鉛系セラミックス及び酸化イットリウム系セラミックスから選択される少なくとも１種を使用することができる。
　本実施形態の波長変換素子２０は、波長変換部材１０の一方の主面のみに放熱層３が形成されているが、波長変換部材１０の両主面に放熱層３を形成してもよい。このようにすれば、波長変換部材１０で発生した熱をより一層効率よく外部に放出することができる。さらに、波長変換部材１０と放熱層３とを交互に積層させた４層以上の積層体であってもよい。
　なお、放熱層３としては透光性セラミックスからなるもの以外にも、Ｃｕ、Ａｌ、Ａｇ等の金属からなる層であってもよい。このようにすれば、反射型の波長変換素子として使用することができる。
　（発光装置）
　図３は、本発明の発光装置の一実施形態を示す模式的側面図である。本実施形態に係る発光装置は、透過型の波長変換部材を用いた発光装置である。図３に示すように、発光装置３０は、波長変換部材１０と光源４を備えている。光源４から出射された励起光Ｌ０は、波長変換部材１０により、励起光Ｌ０よりも波長の長い蛍光Ｌ１に波長変換される。また、励起光Ｌ０の一部は波長変換部材１０を透過する。このため、波長変換部材１０からは、励起光Ｌ０と蛍光Ｌ１との合成光Ｌ２が出射する。例えば、励起光Ｌ０が青色光であり、蛍光Ｌ１が黄色光である場合、白色の合成光Ｌ２を得ることができる。なお、波長変換部材１０の代わりに、上記で説明した波長変換素子２０を使用してもよい。
　光源４としては、ＬＥＤやＬＤが挙げられる。発光装置３０の発光強度を高める観点からは、光源４は高強度の光を出射できるＬＤを用いることが好ましい。
１　無機蛍光体粒子
２　酸化マグネシウム粒子
３　放熱層
４　光源
１０　波長変換部材
２０　波長変換素子
３０　発光装置

Claims (13)

  1. 　無機蛍光体粒子、及び、酸化マグネシウム粒子を含有する波長変換部材であって、
    　無機蛍光体粒子間に酸化マグネシウム粒子が介在しており、かつ、無機蛍光体粒子が酸化マグネシウム粒子により結着されていることを特徴とする波長変換部材。
  2. 　質量％で、無機蛍光体粒子　３～８０％、及び、酸化マグネシウム粒子　２０～９７％を含有することを特徴とする請求項１に記載の波長変換部材。
  3. 　酸化マグネシウム粒子の平均粒子径が０．０１～１０μｍであることを特徴とする請求項１または２に記載の波長変換部材。
  4. 　酸化マグネシウム粒子の純度が９９％以上であることを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  5. 　無機蛍光体粒子の平均粒子径が１～５０μｍであることを特徴とする請求項１～４のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  6. 　無機蛍光体粒子がガーネット構造を有する酸化物蛍光体からなることを特徴とする請求項１～５のいずれか一項に記載のセラミックス波長変換部材。
  7. 　（酸化マグネシウム粒子の平均粒子径）／（無機蛍光体粒子の平均粒子径）が０．５以下であることを特徴とする請求項１～６のいずれか一項に記載の波長変換部材。
  8. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の波長変換部材と、波長変換部材より高い熱伝導率を有する放熱層とが積層されてなる積層体からなることを特徴とする波長変換素子。
  9. 　放熱層が透光性セラミックスからなることを特徴とする請求項８に記載の波長変換素子。
  10. 　透光性セラミックスが、酸化アルミニウム系セラミックス、窒化アルミニウム系セラミックス、炭化ケイ素系セラミックス、窒化ホウ素系セラミックス、酸化マグネシウム系セラミックス、酸化チタン系セラミックス、酸化ニオビウム系セラミックス、酸化亜鉛系セラミックス及び酸化イットリウム系セラミックスから選択される少なくとも１種であることを特徴とする請求項９に記載の波長変換素子。
  11. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の波長変換部材と、波長変換部材に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする発光装置。
  12. 　請求項８～１０のいずれか一項に記載の波長変換素子と、波長変換素子に励起光を照射する光源とを備えてなることを特徴とする発光装置。
  13. 　光源がレーザーダイオードであることを特徴とする請求項１１または１２に記載の発光装置。
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