WO2018168904A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2018168904A1
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intermediate film
layer
laminated glass
wedge angle
glass plate
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PCT/JP2018/009895
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博満 西野
浩二 木戸
祐輔 太田
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積水化学工業株式会社
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    • B32B2605/006Transparent parts other than made from inorganic glass, e.g. polycarbonate glazings

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • Laminated glass is generally excellent in safety because it has less scattering of glass fragments even if it is damaged by external impact. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between a pair of glass plates.
  • HUD head-up display
  • measurement information such as speed, which is driving data of a car, can be displayed on the windshield of the car.
  • the above HUD has a problem that the measurement information displayed on the windshield looks double.
  • Patent Document 1 discloses a laminated glass in which a wedge-shaped intermediate film having a predetermined wedge angle is sandwiched between a pair of glass plates.
  • the display of measurement information reflected by one glass plate and the display of measurement information reflected by another glass plate can be performed in the driver's field of view. Can be tied to one point. For this reason, it is hard to see the display of measurement information double, and it is hard to disturb a driver
  • the interlayer film Prior to the production of the laminated glass, the interlayer film is prepared to have a predetermined wedge angle in order to suppress double images.
  • the wedge angle of the interlayer film may greatly change during pressure bonding when producing a laminated glass. As a result, the double image may not be sufficiently suppressed.
  • an interlayer film for laminated glass used in laminated glass having one end and the other end on the opposite side of the one end, the thickness of the other end being the thickness of the one end
  • the thickness of the intermediate film is not uniformly increased from the one end to the other end, and the laminated glass intermediate film is used as an intermediate film before pressure bonding, and the following first, second, second 3.
  • the intermediate film after the final press-bonding is obtained through the steps 3, 4, and 5 in this order, and the intermediate film before the press-bonding and the intermediate film after the main press-bonding are respectively connected to the one end of the intermediate film.
  • intermediate layer glass (herein, the "interlayer film for a laminated glass” may be abbreviated as “intermediate layer”) is provided.
  • the intermediate film before pressure bonding is placed on the first glass plate from one surface side.
  • the first glass plate has the same size as the intermediate film before pressure bonding and a thickness of 2 mm.
  • the first glass plate is a float plate glass conforming to JIS 3202-2011.
  • the second glass plate is arranged such that one end of the second glass plate is aligned with one end of the intermediate film, and the surface direction of the second glass plate is the surface direction of the first glass plate. Placed on the other surface of the intermediate film in a perpendicular direction.
  • the second glass plate has the same size as the intermediate film before pressure bonding and a thickness of 2 mm.
  • the second glass plate is a float glass plate conforming to JIS 3202-2011.
  • Third step tilting and tilting the second glass plate while fixing the one end of the second glass plate to bring the surface of the second glass plate into contact with the other surface of the intermediate film
  • the second glass is brought into a state in which the weight of the second glass is balanced on the other surface of the intermediate film.
  • Pre-pressing is performed with a roll press at 240 ° C. and a linear pressure of 98 N / cm.
  • Final compression bonding is performed at 140 ° C. and a pressure of 1.3 MPa to obtain an intermediate film after final compression bonding.
  • the obtained intermediate film after the main pressure bonding is a state of a laminate in which the intermediate film after the main pressure bonding is disposed between the first glass plate and the second glass plate.
  • the maximum value of the change rate of the partial wedge angle obtained by the formula (X) is 15% or less.
  • the intermediate film is obtained when the intermediate film after the main pressure bonding is obtained through the first, second, third, fourth, and fifth steps in this order.
  • the third step and before the fourth step in the region from the position of the one end of the intermediate film to the central position between the one end and the other end, two or more points separated from each other.
  • the intermediate film is obtained when the intermediate film after the main pressure bonding is obtained through the first, second, third, fourth, and fifth steps in this order.
  • the intermediate film and the first It is an intermediate film for laminated glass which will be in the state which the glass plate of 2 contacted.
  • the intermediate film includes a layer having an elastic modulus G ′ at 23 ° C. of 4 MPa or more.
  • the intermediate film includes a layer having an elastic modulus G ′ at 23 ° C. of 4 MPa or more as a surface layer.
  • the interlayer film preferably contains a thermoplastic resin.
  • the interlayer film preferably contains a plasticizer.
  • the interlayer film includes a thermoplastic resin and a plasticizer with a content of 25 parts by weight or more and 45 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin.
  • a containing layer is a thermoplastic resin and a plasticizer with a content of 25 parts by weight or more and 45 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin.
  • the intermediate film includes a first layer and a second layer disposed on the first surface side of the first layer.
  • the first layer includes a polyvinyl acetal resin
  • the second layer includes a polyvinyl acetal resin
  • the polyvinyl acetal resin in the first layer The hydroxyl group content is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin in the second layer.
  • the first layer includes a polyvinyl acetal resin
  • the second layer includes a polyvinyl acetal resin
  • the first layer includes a plasticizer.
  • the second layer contains a plasticizer, and the content of the plasticizer in the first layer relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the first layer is The content of the plasticizer in the second layer is more than 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the intermediate film portion disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member are provided.
  • a laminated glass is provided in which the intermediate film portion is formed of the above-described intermediate film for laminated glass.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention is an interlayer film for laminated glass used for laminated glass.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has one end and the other end on the opposite side of the one end, and the thickness of the other end is larger than the thickness of the one end. In the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the thickness of the interlayer film does not increase uniformly from the one end to the other end.
  • the intermediate film for laminated glass according to the present invention is used as an intermediate film before pressure bonding, and the intermediate film after the main pressure bonding is obtained through the first, second, third, fourth, and fifth steps in this order. .
  • each partial wedge angle is measured at each point in the first region at intervals of 10 mm.
  • the average change rate of the partial wedge angle obtained by the above formula (X) is 10% or less. Since the interlayer film for laminated glass according to the present invention has the above-described configuration, the change in the partial wedge angle is suppressed during the production of the laminated glass using the interlayer film for laminated glass according to the present invention. Double images in laminated glass using an interlayer film for laminated glass can be suppressed.
  • FIG. 1A and 1B are a cross-sectional view and a front view schematically showing the interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • 2A and 2B are a sectional view and a front view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • FIG. 4 is a perspective view schematically showing a roll body on which the interlayer film for laminated glass shown in FIG. 1 is wound.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention (sometimes abbreviated as “intermediate film” in the present specification) is used for laminated glass.
  • the intermediate film according to the present invention has a single-layer structure or a two-layer structure.
  • the intermediate film according to the present invention may have a single-layer structure or a two-layer structure.
  • the intermediate film according to the present invention may have a two-layer structure, may have a structure of two or more layers, may have a structure of three layers, or may have a structure of three or more layers. You may have.
  • the interlayer film according to the present invention may be a single-layer interlayer film or a multilayer interlayer film.
  • the intermediate film according to the present invention has one end and the other end opposite to the one end.
  • the one end and the other end are end portions on both sides facing each other in the intermediate film.
  • the thickness of the other end is larger than the thickness of the one end.
  • the thickness does not increase uniformly from the one end to the other end of the intermediate film.
  • the intermediate film according to the present invention has a convex portion on the surface or a concave portion on the surface.
  • a first glass plate having the same size and thickness of 2 mm as the intermediate film according to the present invention is prepared.
  • the first glass plate is a float glass plate conforming to JIS 3202-2011.
  • a second glass plate having the same size and 2 mm thickness as the intermediate film according to the present invention is prepared.
  • the second glass plate is a float glass plate conforming to JIS 3202-2011.
  • the intermediate film according to the present invention is used as an intermediate film before pressure bonding, and the intermediate film after the main pressure bonding is obtained through the following first, second, third, fourth and fifth steps in this order.
  • the intermediate film before pressure bonding is placed on the first glass plate from one surface side.
  • the first glass plate has the same size as the intermediate film before pressure bonding and a thickness of 2 mm.
  • the first glass plate is a float glass plate conforming to JIS 3202-2011.
  • the second glass plate is arranged such that one end of the second glass plate is aligned with one end of the intermediate film, and the surface direction of the second glass plate is the surface direction of the first glass plate. Placed on the other surface of the intermediate film in a perpendicular direction.
  • the second glass plate has the same size as the intermediate film before pressure bonding and a thickness of 2 mm.
  • the second glass plate is a float glass plate conforming to JIS 3202-2011.
  • Third step tilting and tilting the second glass plate while fixing the one end of the second glass plate to bring the surface of the second glass plate into contact with the other surface of the intermediate film And the second glass is brought into a state in which the weight of the second glass is balanced on the other surface of the intermediate film.
  • Pre-pressing is performed with a roll press at 240 ° C. and a linear pressure of 98 N / cm.
  • Final compression bonding is performed at 140 ° C. and a pressure of 1.3 MPa to obtain an intermediate film after final compression bonding.
  • the obtained intermediate film after the main pressure bonding is a state of a laminate in which the intermediate film after the main pressure bonding is disposed between the first glass plate and the second glass plate.
  • each of the intermediate film before the pressure bonding and the intermediate film after the main pressure bonding from the one end of the intermediate film toward the other end, a position from 40 mm to a central position between the one end and the other end.
  • the average change rate of the partial wedge angle obtained by the following formula (X) is 10% or less. is there.
  • the average change rate of the partial wedge angle is obtained by calculating the change rate of the partial wedge angle at each point (first to nth points (n is an integer of 2 or more)) at intervals of 10 mm in the first area.
  • the average change rate of the partial wedge angle is obtained by averaging.
  • each partial wedge angle for each 10 mm interval in the first region is preferably 5% or less.
  • the average change rate of the partial wedge angles is: It means the average rate of change of n partial wedge angles.
  • the maximum value of the change rate of the partial wedge angle obtained from the above formula (X) is preferably 15% or less, more preferably 10% or less, and further preferably 5% or less.
  • the maximum value of the change rate of the partial wedge angle is: It means the largest value among the change rates of n partial wedge angles.
  • the rate of change of the partial wedge angle at the first to nth points is obtained by the following formulas (X1) to (Xn), respectively.
  • Rate of change in partial wedge angle at the first point (%)
  • Rate of change of partial wedge angle at second point (%)
  • Rate of change in partial wedge angle at the nth point (partial wedge angle at the nth point of the intermediate film after the main compression bonding ⁇ partial wedge angle at the nth point of the intermediate film before the compression bonding ) / (Partial wedge angle at the nth point of the intermediate film before pressure bonding)
  • the first point is the point located on the most end side among the points at intervals of 10 mm in the first region.
  • the nth point is the point located closest to the other end side among the points at intervals of 10 mm in the first region.
  • the first point is the point located closest to the one end among the points at intervals of 10 mm in the second region.
  • the nth point is the point that is located closest to the other end side among the points at intervals of 10 mm in the second region.
  • the first point is a point of 40 mm from the one end of the intermediate film toward the other end.
  • the second point is a point of 50 mm from the one end to the other end of the intermediate film.
  • the nth point is a point of (40 + 10 ⁇ (n ⁇ 1)) mm from the one end to the other end of the intermediate film.
  • N corresponds to the total number of points at which the partial wedge angle can be measured in each measurement in the first region and the second region.
  • the n-th point is the point that is located closest to the other end side among the points at intervals of 10 mm in the first region. is there.
  • the nth point selected each point (second point, third point,...) In turn every 10 mm from the first point.
  • the intermediate position between the one end and the other end of the intermediate film is selected within a range not exceeding the other end.
  • the nth point may coincide with a central position between the one end and the other end of the intermediate film, and the nth point is You may be located in the said one end side rather than the center position between the said one end and the said other end of the said intermediate film.
  • the nth point is not located on the other end side than the center position between the one end and the other end of the intermediate film.
  • the n-th point is the point that is located closest to the other end side among the points at intervals of 10 mm in the second region. is there.
  • the nth point selected each point (second point, third point,...) In turn every 10 mm from the first point.
  • the position of 40 mm from the other end of the intermediate film toward the one end is selected within a range not exceeding the other end.
  • the nth point may coincide with the center position between the one end and the other end of the intermediate film, and the nth point is You may be located in the said one end side rather than the position of 40 mm toward the said one end from the said other end of the said intermediate film.
  • the nth point is not located on the other end side than the position of 40 mm from the other end of the intermediate film toward the one end.
  • the average of the change rate of the partial wedge angle is obtained from the following formula (Y).
  • Average change rate of partial wedge angle (%) (Change rate of partial wedge angle at the first point + Change rate of partial wedge angle at the second point +... + Part at the nth point Change rate of wedge angle) / n Expression (Y)
  • n is an integer of 2 or more.
  • N is the total number of points at which the partial wedge angle can be measured.
  • a contact type thickness measuring instrument “TOF-4R” manufactured by Yamabun Electric Co., Ltd.
  • TOF-4R Yamabun Electric Co., Ltd.
  • the method for obtaining the partial wedge angle at the first point is as follows.
  • the thickness is measured at 41 points at intervals of 2 mm from the one end of the intermediate film before the pressure bonding to a position of 80 mm from the position of the one end toward the other end.
  • the thickness of the intermediate film before press-bonding (unit: ⁇ m) is the y-axis
  • a linear line is obtained by the method of least squares.
  • the method for obtaining the partial wedge angle at the second point is as follows.
  • the thickness is measured at 41 points at intervals of 2 mm from a position of 10 mm from the one end to the other end of the intermediate film before the pressure bonding to a position of 90 mm from the one end to the other end.
  • the partial wedge angles from the first to the nth points can be collectively expressed as follows. 41 points every 2 mm from the position (10 ⁇ A) mm from the one end to the other end of the intermediate film before the pressure bonding to the position (80 + 10 ⁇ A) mm from the one end to the other end.
  • the thickness is measured (A is an integer of 0 or more).
  • the distance from the position (10 ⁇ A) mm from one end (x 0 mm) to the thickness measurement point (unit: mm) from the position to the other end (unit: mm), and the thickness of the intermediate film before pressure bonding
  • a linear line is obtained by the method of least squares with (unit ⁇ m) as the y-axis.
  • a specific method for measuring the partial wedge angle at each point of every 10 mm interval of the intermediate film after the main pressure bonding The partial wedge angle is measured in the same manner as the partial wedge angle at each point of the intermediate film before the final press-bonding at every 10 mm interval.
  • a non-contact multilayer film thickness measuring instrument “OPTIGAUGE” manufactured by Lumetrics
  • the thickness of the intermediate film after the main press-bonding can be measured without changing the laminate.
  • the method for obtaining the partial wedge angle at the first point is as follows.
  • the thickness is measured at 41 points at intervals of 2 mm from the position of the one end of the intermediate film after the main compression bonding to the position of 80 mm from the one end toward the other end.
  • the thickness of the intermediate film after the main pressure bonding (unit: ⁇ m) is the y axis.
  • a linear line is obtained by the least square method.
  • the method for obtaining the partial wedge angle at the second point is as follows.
  • the thickness of the intermediate film after the main press-bonding is measured at 41 points every 2 mm from a position of 10 mm from the one end to the other end to a position of 90 mm from the one end to the other end.
  • the partial wedge angles from the first to the nth points can be collectively expressed as follows. 41 points every 2 mm from the position of (10 ⁇ A) mm from the one end to the other end of the intermediate film after the main press-bonding to the position of (80 + 10 ⁇ A) mm from the one end to the other end (A is an integer of 0 or more).
  • the distance (unit mm) from the position (10 ⁇ A) mm from one end to the other end (unit: mm) from the position (x 0 mm) to the other end of the intermediate film after the main compression bonding
  • a linear line is obtained by the method of least squares with the thickness (unit: ⁇ m) as the y-axis.
  • the intermediate film preferably includes a layer having an elastic modulus G ′ at 23 ° C. of 4 MPa or more, more preferably a layer of 8 MPa or more, and further preferably a layer of 20 MPa or more.
  • the elastic modulus G ′ at 23 ° C. of the layer is equal to or higher than the lower limit, the change of the partial wedge angle is more effectively suppressed during the production of the laminated glass, and the double image in the laminated glass is more effectively suppressed. be able to.
  • the intermediate film preferably includes a layer having a modulus of elasticity G ′ at 23 ° C.
  • the elastic modulus G ′ at 23 ° C. of the layer as the surface layer is not less than the above lower limit, the change of the partial wedge angle is more effectively suppressed during the production of the laminated glass, and the double image in the laminated glass is further enhanced. It can be effectively suppressed.
  • the elastic modulus G ′ at 23 ° C. of the layer whose elastic modulus G ′ at 23 ° C. is not less than the lower limit may be 55 Pa or less.
  • the intermediate film according to the present invention includes the following intermediate film (1):
  • the following interlayer film (2) is more preferable, and the following interlayer film (3) is more preferable.
  • the first, second, third, fourth and fifth steps are performed in this order to obtain the intermediate film after the main press-bonding.
  • the intermediate film and the second glass plate are in contact with each other at two or more points apart from each other.
  • the first, second, third, fourth and fifth steps are performed in this order to obtain the intermediate film after the main press-bonding.
  • the intermediate film and the second glass plate are in contact with each other at three or more points separated from each other.
  • the first, second, third, fourth and fifth steps are performed in this order to obtain the intermediate film after the main press-bonding.
  • the intermediate film and the second glass plate are in contact with each other at four or more points apart from each other.
  • An intermediate film (3) After the intermediate film before press-bonding and the second glass plate come into contact with each other at two or more locations, the entire intermediate film before press-bonding and the second glass plate are in surface contact before the press-bonding is completed. May be.
  • the separated distance (the intermediate film before press-bonding and the second glass plate are not in contact with each other)
  • the distance may be 1 ⁇ m or more, 1 mm or more, 10 mm or more, 1 cm or more, or 10 cm or more.
  • the above-mentioned distance is generally not 1 mm or more, and particularly 10 mm or more.
  • the distance where the intermediate film before the press-bonding and the second glass plate are not in contact is the distance per one point where they are not in contact.
  • the first, second, third, fourth, and fifth steps are performed in this order, after the third step and before the fourth step in obtaining the intermediate film after the main pressure bonding.
  • the intermediate film before pressure bonding and the second film are separated at two or more points apart from each other.
  • the glass plate may come into contact.
  • the location where the intermediate film before the press bonding and the second glass plate first contact each other may be one location.
  • the intermediate film before the press-bonding and the second glass plate may be brought into contact with each other at two or more positions apart from each other until the press-bonding is completed.
  • the intermediate film according to the present invention includes the following intermediate film (2): It is preferable that After the third step and before the fourth step, the first, second, third, fourth and fifth steps are performed in this order to obtain the intermediate film after the main press-bonding.
  • the intermediate film according to the present invention includes the following intermediate film (4):
  • the following interlayer film (5) is more preferable, and the following interlayer film (6) is more preferable.
  • the first, second, third, fourth and fifth steps are performed in this order to obtain the intermediate film after the main press-bonding.
  • the intermediate film before pressure bonding and the second glass plate are separated from each other 4
  • the first, second, third, fourth and fifth steps are performed in this order to obtain the intermediate film after the main press-bonding.
  • the intermediate film before pressure bonding and the second glass plate are separated from each other 3 An intermediate film (5) that does not come into contact at more than one location.
  • the interlayer film according to the present invention may have a shade region.
  • the shade area may be separated from the display corresponding area.
  • the shade region is provided for the purpose of preventing the driver during driving from feeling dazzled by, for example, sunlight or outdoor lighting.
  • the shade region may be provided to provide heat shielding properties.
  • the shade region is preferably located at the edge of the intermediate film.
  • the shade region is preferably strip-shaped.
  • a colorant or filler may be used to change the color and visible light transmittance.
  • the colorant or filler may be included only in a partial region in the thickness direction of the intermediate film, or may be included in the entire region in the thickness direction of the intermediate film.
  • the intermediate film according to the present invention has a display corresponding area corresponding to the display area of the head-up display, for example.
  • the display corresponding area is an area where information can be displayed favorably.
  • the visible light transmittance of the display corresponding region is preferably 80% or more, more preferably 88% or more, and still more preferably 90% or more.
  • the visible light transmittance of the display corresponding region is preferably higher than the visible light transmittance of the shade region.
  • the visible light transmittance of the display corresponding region may be lower than the visible light transmittance of the shade region.
  • the visible light transmittance of the display corresponding region is preferably 50% or more, more preferably 60% or more higher than the visible light transmittance of the shade region.
  • the visible light transmittance when the visible light transmittance changes in the intermediate film of the display corresponding region and the shade region, the visible light transmittance is measured at the center position of the display corresponding region and the center position of the shade region.
  • the visible light transmittance at a wavelength of 380 to 780 nm of the obtained laminated glass can be measured according to JIS R3211 (1998).
  • the display corresponding area preferably has a length direction and a width direction. Since the intermediate film is excellent in versatility, it is preferable that the width direction of the display corresponding region is a direction connecting the one end and the other end.
  • the display-corresponding region is preferably strip-shaped.
  • the intermediate film preferably has an MD direction and a TD direction.
  • the intermediate film is obtained by, for example, melt extrusion molding.
  • the MD direction is the flow direction of the intermediate film during the production of the intermediate film.
  • the TD direction is a direction orthogonal to the flow direction of the intermediate film at the time of manufacturing the intermediate film, and is a direction orthogonal to the thickness direction of the intermediate film. It is preferable that the one end and the other end are located on both sides in the TD direction.
  • the intermediate film has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the cross-sectional shape in the thickness direction of the display corresponding region is preferably a wedge shape.
  • FIG. 1A and 1B are a cross-sectional view and a front view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view taken along the line II in FIG. Note that the size and dimensions of the interlayer film in FIG. 1 and the drawings to be described later are appropriately changed from the actual size and shape for convenience of illustration.
  • FIG. 1A shows a cross section in the thickness direction of the intermediate film 11.
  • FIG. 1 (a) and the drawings to be described later for convenience of illustration, the thickness of each layer constituting the intermediate film and the intermediate film, and the wedge angle ( ⁇ ) are shown to be different from the actual thickness and wedge angle. ing.
  • the intermediate film 11 includes a first layer 1 (intermediate layer), a second layer 2 (surface layer), and a third layer 3 (surface layer). On the first surface side of the first layer 1, the second layer 2 is disposed and laminated. On the second surface side opposite to the first surface of the first layer 1, the third layer 3 is disposed and laminated. The first layer 1 is arranged between the second layer 2 and the third layer 3 and is sandwiched between them.
  • the intermediate film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11 is a multilayer intermediate film.
  • the intermediate film 11 has one end 11a and the other end 11b on the opposite side of the one end 11a.
  • the one end 11a and the other end 11b are opposite ends on opposite sides.
  • the cross-sectional shape in the thickness direction of the second layer 2 and the third layer 3 is a wedge shape.
  • the cross-sectional shape in the thickness direction of the first layer 1 is a rectangle.
  • the thicknesses of the second layer 2 and the third layer 3 are larger on the other end 11b side than on the one end 11a side. Therefore, the thickness of the other end 11b of the intermediate film 11 is larger than the thickness of the one end 11a. Therefore, the intermediate film 11 has a thin region and a thick region.
  • the intermediate film 11 has a region where the thickness increases from the one end 11a side to the other end 11b side. In the region where the thickness of the intermediate film 11 is increasing, the amount of increase in thickness is different from the one end 11a side to the other end 11b side.
  • the inclination of the other surface of the intermediate film 11 with respect to one surface of the intermediate film 11 is not constant throughout the intermediate film 11.
  • the intermediate film 11 actually has a concave portion or a convex portion on the surface, the concave portion or the convex portion is not shown in FIG. 1 because it is relatively small.
  • the intermediate film 11 has a display corresponding region R1 corresponding to the display region of the head-up display.
  • the intermediate film 11 has a surrounding region R2 next to the display corresponding region R1.
  • the intermediate film 11 has a shade region R3 apart from the display corresponding region R1.
  • the shade region R3 is located at the edge of the intermediate film 11.
  • the intermediate film may have a shape shown in FIG. 1A and may be a single layer, two layers, or four or more layers.
  • FIG. 4 is a perspective view schematically showing a roll body on which the interlayer film for laminated glass shown in FIG. 1 is wound.
  • the intermediate film 11 may be wound to form a roll body 51 of the intermediate film 11.
  • a roll body 51 shown in FIG. 4 includes a winding core 61 and an intermediate film 11.
  • the intermediate film 11 is wound around the outer periphery of the winding core 61.
  • FIGS. 2A and 2B are a sectional view and a front view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 2A is a cross-sectional view taken along the line II in FIG.
  • FIG. 2A shows a cross section in the thickness direction of the intermediate film 11A.
  • the intermediate film 11A shown in FIG. 2 includes the first layer 1A.
  • the intermediate film 11A has a single-layer structure including only the first layer 1A, and is a single-layer intermediate film.
  • the intermediate film 11A is the first layer 1A.
  • the intermediate film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 11A is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 11A has one end 11a and the other end 11b on the opposite side to the one end 11a.
  • the one end 11a and the other end 11b are opposite ends on opposite sides.
  • the thickness of the other end 11b of the intermediate film 11A is larger than the thickness of the one end 11a. Accordingly, the intermediate film 11A and the first layer 1A have a thin region and a thick region.
  • the intermediate film 11A has a region where the thickness increases from the one end 11a side to the other end 11b side. In the region where the thickness of the intermediate film 11A is increasing, the amount of increase in thickness is different from the one end 11a side to the other end 11b side. In the region where the thickness of the intermediate film 11A is increasing, the amount of increase in thickness is different from the one end 11a side to the other end 11b side.
  • the inclination of the other surface of the intermediate film 11A with respect to one surface of the intermediate film 11A is not constant throughout the intermediate film 11A.
  • the intermediate film 11A actually has a concave or convex portion on the surface, the concave or convex portion is not shown in FIG. 2 because it is relatively small.
  • the intermediate film 11A and the first layer 1A have portions 11Aa and 1Aa whose cross-sectional shape in the thickness direction is rectangular, and portions 11Ab and 1Ab whose cross-sectional shape in the thickness direction are wedge-shaped.
  • the intermediate film 11A has a display corresponding region R1 corresponding to the display region of the head-up display.
  • the intermediate film 11A has a peripheral region R2 next to the display corresponding region R1.
  • the intermediate film 11A has a shade region R3 apart from the display corresponding region R1.
  • the shade region R3 is located at the edge of the intermediate film 11A.
  • the intermediate film may have two or more layers in the shape shown in FIG.
  • the intermediate film preferably has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the intermediate film preferably has a portion where the thickness gradually increases from one end to the other end.
  • the cross-sectional shape in the thickness direction of the intermediate film is preferably a wedge shape. Examples of the cross-sectional shape in the thickness direction of the intermediate film include a trapezoid, a triangle, and a pentagon.
  • the intermediate film has a portion where the amount of increase in thickness increases from one end side to the other end side in the region where the thickness increases.
  • the intermediate film preferably has a portion where the wedge angle increases from one end side to the other end side in the region where the cross-sectional shape in the thickness direction is wedge-shaped.
  • the wedge angle ( ⁇ ) of the interlayer film can be appropriately set according to the mounting angle of the laminated glass.
  • the wedge angle ( ⁇ ) is the wedge angle of the entire interlayer film.
  • the wedge angle ( ⁇ ) of the interlayer film is preferably 0.1 mrad (0.00575 degrees) or more, more preferably 0.2 mrad (0.0115 degrees) or more.
  • the wedge angle ⁇ is equal to or greater than the lower limit, a laminated glass suitable for a vehicle such as a truck or a bus with a large windshield mounting angle can be obtained.
  • the wedge angle ⁇ of the interlayer film is preferably 2 mrad (0.1146 degrees) or less, more preferably 0.7 mrad (0.0401 degrees) or less. Further, when the wedge angle ⁇ is not more than the above upper limit, a laminated glass suitable for a vehicle such as a sports car with a small windshield mounting angle can be obtained.
  • the wedge angle ( ⁇ ) of the intermediate film is the straight line connecting the surface portion (first surface portion) on one side of the intermediate film between the maximum thickness portion and the minimum thickness portion in the intermediate film, and the maximum thickness portion in the intermediate film. And an inner angle at the intersection of a straight line connecting the other surface portion (second surface portion) of the intermediate film with the minimum thickness portion.
  • the maximum thickness portion for obtaining the wedge angle ⁇ is selected so that the required wedge angle ⁇ is maximized.
  • the thickness of the intermediate film is not particularly limited.
  • the thickness of the intermediate film indicates the total thickness of each layer constituting the intermediate film. Therefore, in the case of the multilayer intermediate film 11, the thickness of the intermediate film indicates the total thickness of the first layer 1, the second layer 2, and the third layer 3.
  • the maximum thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, further preferably 0.5 mm or more, particularly preferably 0.8 mm or more, preferably 3 mm or less, more preferably 2 mm or less, More preferably, it is 1.5 mm or less.
  • the intermediate film preferably has a minimum thickness in a region having a distance of 0X to 0.2X from one end to the inside, and has a maximum thickness in a region having a distance of 0X to 0.2X from the other end to the inside. . More preferably, the intermediate film has a minimum thickness in a region with a distance of 0X to 0.1X from one end to the inside, and a maximum thickness in a region with a distance of 0X to 0.1X from the other end to the inside. preferable. Preferably, the intermediate film has a minimum thickness at one end and the intermediate film has a maximum thickness at the other end.
  • the intermediate films 11 and 11A have a maximum thickness at the other end 11b and a minimum thickness at the one end 11a.
  • the intermediate film may have a uniform thickness portion.
  • the uniform thickness portion means that the thickness does not change more than 10 ⁇ m per 10 cm distance range in the direction connecting the one end and the other end of the intermediate film. Accordingly, the uniform thickness portion refers to a portion where the thickness does not change more than 10 ⁇ m per 10 cm distance range in the direction connecting the one end and the other end of the intermediate film. Specifically, the thickness uniform portion has no change in thickness in the direction connecting the one end and the other end of the intermediate film, or 10 cm in the direction connecting the one end and the other end of the intermediate film. This means a portion where the thickness changes at a distance of 10 ⁇ m or less per distance range.
  • the maximum thickness of the surface layer is preferably 0.001 mm or more, more preferably 0.2 mm or more, and further preferably 0.3 mm or more. , Preferably 1 mm or less, more preferably 0.8 mm or less.
  • the maximum thickness of the layer (intermediate layer) disposed between the two surface layers is preferably 0.001 mm or more, more preferably 0.1 mm. More preferably, it is 0.2 mm or more, preferably 0.8 mm or less, more preferably 0.6 mm or less, and still more preferably 0.3 mm or less.
  • the distance X between one end and the other end of the intermediate film is preferably 3 m or less, more preferably 2 m or less, particularly preferably 1.5 m or less, preferably 0.5 m or more, more preferably 0.8 m or more, Especially preferably, it is 1 m or more.
  • the interlayer film preferably contains a resin.
  • a resin As for the said resin, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the above resin includes a thermosetting resin and a thermoplastic resin.
  • the intermediate film preferably contains a resin (hereinafter sometimes referred to as “resin (0)”).
  • the interlayer film preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (0)). It is preferable that an intermediate film contains polyvinyl acetal resin (Hereinafter, it may be described as polyvinyl acetal resin (0).) As a thermoplastic resin (0).
  • the first layer preferably contains a resin (hereinafter sometimes referred to as resin (1)).
  • the first layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (1)).
  • the first layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (1)) as the thermoplastic resin (1).
  • the second layer preferably contains a resin (hereinafter sometimes referred to as resin (2)).
  • the second layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (2)).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (2)) as the thermoplastic resin (2). It is preferable that the said 3rd layer contains resin (Hereinafter, it may describe as resin (3).).
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter sometimes referred to as a thermoplastic resin (3)).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (3)) as the thermoplastic resin (3).
  • the resin (1), the resin (2), and the resin (3) may be the same or different. Since the sound insulation is further enhanced, the resin (1) is preferably different from the resin (2) and the resin (3).
  • the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be the same or different. Since the sound insulation is further enhanced, the thermoplastic resin (1) is preferably different from the thermoplastic resin (2) and the thermoplastic resin (3).
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different.
  • the polyvinyl acetal resin (1) is preferably different from the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3).
  • Each of the thermoplastic resin (0), the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be used alone or in combination of two or more. May be.
  • Each of the polyvinyl acetal resin (0), the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) may be used alone or in combination of two or more. May be.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, polyester resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, and polyvinyl alcohol resin. Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the polyoxymethylene (or polyacetal) resin is included in the polyvinyl acetal resin.
  • the resin is preferably a thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin is more preferably a polyvinyl acetal resin or a polyester resin, and further preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the polyvinyl acetal resin is preferably a polyvinyl butyral resin.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, and most preferably 2700 or more. Preferably it is 5000 or less, More preferably, it is 4000 or less, More preferably, it is 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used when manufacturing the said polyvinyl acetal resin is not specifically limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, more preferably 3 or 4. When the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is 3 or more, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low. 4 or 5 may be sufficient as the carbon number of the acetal group in the said polyvinyl acetal resin.
  • the aldehyde is not particularly limited. In general, aldehydes having 1 to 10 carbon atoms are preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, and benzaldehyde.
  • Propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferred, propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde is more preferred, and n-butyraldehyde is still more preferred.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, more preferably 35 mol% or less. is there.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 17 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, and further preferably 22 mol% or more.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 27 mol% or less, still more preferably 25 mol% or less, Particularly preferably, it is less than 25 mol%, most preferably 24 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is 28 mol% or less, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced. If the amount is 28 mol% or less, the sound insulation is further enhanced. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, more preferably 30 mol% or more, and still more preferably. It exceeds 31 mol%, more preferably 31.5 mol% or more, further preferably 32 mol% or more, and particularly preferably 33 mol% or more.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 38 mol% or less, more preferably 37 mol% or less, still more preferably 36.5 mol% or less, particularly preferably. Is 36 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2). From the viewpoint of further increasing the sound insulation, the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3). From the viewpoint of further improving sound insulation, the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 1 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 1 mol% or more. More preferably, it is 5 mol% or more, more preferably 9 mol% or more, particularly preferably 10 mol% or more, and most preferably 12 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 20 mol% or less.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 20 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.3 mol% or more, still more preferably 0.5 mol% or more, preferably Is 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 20 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, still more preferably 9 It is at least mol%, preferably at most 30 mol%, more preferably at most 25 mol%, further preferably at most 24 mol%, particularly preferably at most 20 mol%.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • Each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, and preferably 10 mol% or less. More preferably, it is 2 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 60 mol% or more, more preferably 63 mol% or more, and preferably 85 mol% or less. Preferably it is 75 mol% or less, More preferably, it is 70 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, and preferably 85 mol% or less. Preferably it is 80 mol% or less, More preferably, it is 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more. , Preferably 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization is obtained as follows. First, a value obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded with hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded with acetyl groups from the total amount of ethylene groups in the main chain is obtained. The obtained value is divided by the total amount of ethylene groups in the main chain to obtain the mole fraction. A value indicating the mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It can be calculated from the results measured by
  • the interlayer film according to the present invention preferably includes a plasticizer (hereinafter, sometimes referred to as a plasticizer (0)).
  • the first layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter may be referred to as a plasticizer (3)).
  • the intermediate film particularly preferably contains a plasticizer.
  • the layer containing the polyvinyl acetal resin preferably contains a plasticizer.
  • the plasticizer is not particularly limited.
  • a conventionally known plasticizer can be used as the plasticizer.
  • As for the said plasticizer only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. .
  • organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, decylic acid and benzoic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include ester compounds of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represents an organic group having 5 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. .
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH), and triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. More preferably, it includes an ate.
  • the interlayer film according to the present invention comprises a thermoplastic resin and the above-described heat. It is preferable to provide a layer containing a plasticizer with a content of 25 to 45 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the plastic resin.
  • the content of the plasticizer in the layer containing the thermoplastic resin and the plasticizer is more preferably 35 parts by weight or less, still more preferably 32 parts by weight or less, and particularly preferably 30 parts by weight or less.
  • the content of the plasticizer (0) relative to the polyvinyl acetal resin (0) is defined as the content (0).
  • the content (0) is preferably 25 parts by weight or more, more preferably 30 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably 60 parts by weight or less, and still more preferably 50 parts by weight or less.
  • the content of the plasticizer (0) is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further increased. Furthermore, when the content of the plasticizer (0) is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the change of the partial wedge angle is more effectively suppressed during the production of the laminated glass, and the double image in the laminated glass is further enhanced. It can be effectively suppressed.
  • the content (1) is defined as the content (1).
  • the content (1) is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, still more preferably 60 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably 90 parts by weight or less, still more preferably. Is 85 parts by weight or less, particularly preferably 80 parts by weight or less.
  • 100 parts by weight of the resin (2) (when the resin (2) is a thermoplastic resin (2), 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2); the resin (2) Is a polyvinyl acetal resin (2), the content of the plasticizer (2) relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (2) is defined as a content (2).
  • 100 parts by weight of the resin (3) (when the resin (3) is a thermoplastic resin (3), 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3); the resin (3) Is the polyvinyl acetal resin (3), the content of the plasticizer (3) relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (3) is defined as the content (3).
  • the content (2) and the content (3) are each preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, still more preferably 20 parts by weight or more, particularly preferably 24 parts by weight or more, and most preferably 25 parts by weight or more.
  • the content (2) and the content (3) are each preferably 45 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, still more preferably 35 parts by weight or less, particularly preferably 32 parts by weight or less, and most preferably 30 parts by weight or less.
  • the content (2) and the content (3) are equal to or higher than the lower limit, the flexibility of the intermediate film is increased and the handling of the intermediate film is facilitated.
  • the content (2) and the content (3) are not more than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content (1) is preferably greater than the content (2), and the content (1) is preferably greater than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1), and the difference between the content (3) and the content (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, and still more preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (1) are each preferably 80 parts by weight or less. More preferably, it is 75 weight part or less, More preferably, it is 70 weight part or less.
  • the intermediate film preferably contains a heat shielding material.
  • the first layer preferably contains a heat shielding material.
  • the second layer preferably includes a heat shielding material.
  • the third layer preferably contains a heat shielding material.
  • the said heat-shielding substance only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the heat-insulating substance preferably contains at least one component X of phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds, or contains heat-shielding particles. In this case, both the component X and the heat shielding particles may be included.
  • the intermediate film preferably includes at least one component X among a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, and an anthracocyanine compound.
  • the first layer preferably contains the component X.
  • the second layer preferably contains the component X.
  • the third layer preferably contains the component X.
  • the component X is a heat shielding material. As for the said component X, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the component X is not particularly limited.
  • component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracocyanine compounds can be used.
  • Examples of the component X include phthalocyanine, a derivative of phthalocyanine, naphthalocyanine, a derivative of naphthalocyanine, an anthocyanin, and an anthocyanin derivative.
  • the phthalocyanine compound and the phthalocyanine derivative preferably each have a phthalocyanine skeleton.
  • the naphthalocyanine compound and the naphthalocyanine derivative preferably each have a naphthalocyanine skeleton. It is preferable that each of the anthocyanin compound and the derivative of the anthracyanine has an anthracyanine skeleton.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, and naphthalocyanine derivatives. More preferably, it is at least one of phthalocyanine and phthalocyanine derivatives.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom and a phthalocyanine derivative containing a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight. Above, more preferably 0.005% by weight or more, still more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more.
  • the content of the component X is preferably 0.2% by weight in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the component X (first layer, second layer, or third layer). Below, more preferably 0.1% by weight or less, still more preferably 0.05% by weight or less, and particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • Thermal barrier particles The intermediate film preferably contains heat shielding particles.
  • the first layer preferably contains the heat shielding particles.
  • the second layer preferably includes the heat shielding particles.
  • the third layer preferably contains the heat shielding particles.
  • the heat shielding particles are heat shielding materials. By using heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked. As for the said heat-shielding particle, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the heat shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat shielding particles are preferably particles (metal oxide particles) formed of a metal oxide.
  • Infrared rays having a wavelength longer than 780 nm longer than visible light have a smaller amount of energy than ultraviolet rays.
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are released as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shielding particles By using the heat shielding particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shielding particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum doped zinc oxide particles (AZO particles), niobium doped titanium oxide particles, sodium doped tungsten oxide particles, cesium doped tungsten oxide particles, thallium doped tungsten oxide particles, rubidium doped tungsten oxide particles, tin doped indium oxide particles (ITO particles) And metal oxide particles such as tin-doped zinc oxide particles and silicon-doped zinc oxide particles, and lanthanum hexaboride (LaB 6 ) particles. Heat shielding particles other than these may be used.
  • Metal oxide particles are preferred because of their high heat ray shielding function, ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles or tungsten oxide particles are more preferred, and ITO particles or tungsten oxide particles are particularly preferred.
  • tin-doped indium oxide particles (ITO particles) are preferable, and tungsten oxide particles are also preferable because they have a high heat ray shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the “tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles. Specific examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, thallium-doped tungsten oxide particles, and rubidium-doped tungsten oxide particles.
  • cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3 .
  • the average particle diameter of the heat shielding particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is not less than the above lower limit, the heat ray shielding property is sufficiently increased.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shielding particles is increased.
  • the above “average particle diameter” indicates the volume average particle diameter.
  • the average particle diameter can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the content is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.1% by weight or more, still more preferably 1% by weight or more, and particularly preferably 1.5% by weight or more.
  • the content is preferably 6% by weight or less, more preferably 5.5% by weight or less, still more preferably 4% by weight or less, particularly preferably 3.5% by weight or less, and most preferably 3% by weight or less.
  • the content of the heat shielding particles is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the intermediate film preferably contains at least one metal salt (hereinafter sometimes referred to as metal salt M) among alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and magnesium salts.
  • the first layer preferably includes the metal salt M.
  • the second layer preferably contains the metal salt M.
  • the third layer preferably contains the metal salt M.
  • Use of the metal salt M makes it easy to control the adhesion between the interlayer film and a laminated glass member such as a glass plate or the adhesion between the layers in the interlayer film.
  • the said metal salt M only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the metal salt M preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one metal of K and Mg.
  • the metal salt M is an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, or a magnesium salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms. Is more preferable, and it is more preferably a carboxylic acid magnesium salt having 2 to 16 carbon atoms or a carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • Examples of the C 2-16 carboxylic acid magnesium salt and the C 2-16 carboxylic acid potassium salt include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, 2-ethylbutanoic acid. Examples include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate, and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K in the intermediate film containing the metal salt M or the layer containing the metal salt M (the first layer, the second layer, or the third layer) is preferably 5 ppm or more. Preferably it is 10 ppm or more, More preferably, it is 20 ppm or more, Preferably it is 300 ppm or less, More preferably, it is 250 ppm or less, More preferably, it is 200 ppm or less.
  • the total content of Mg and K is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the adhesion between the interlayer film and the glass plate or the adhesion between the layers in the interlayer film can be controlled even better.
  • the intermediate film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the ultraviolet shielding agent includes an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), UV screening agent having triazine structure (triazine compound), UV screening agent having malonate ester structure (malonic acid ester compound), UV screening agent having oxalic acid anilide structure (oxalic acid anilide compound) and benzoate structure Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing a metal atom include platinum particles, particles having platinum particles coated with silica, palladium particles, and particles having palladium particles coated with silica.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably not a heat shielding particle.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure, or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • the ultraviolet shielding agent is more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure or an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, and cerium oxide. Furthermore, the surface may be coat
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has a band gap energy of 5.0 eV or more, for example.
  • Examples of the ultraviolet screening agent having the benzotriazole structure include 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole (“TinvinP” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-t-butylphenyl) benzotriazole (“Tinvin 320” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) And “Tinuvin 326” manufactured by BASF, etc.) and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and may be an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the benzophenone structure include octabenzone (“Chimasorb 81” manufactured by BASF).
  • UV shielding agent having the triazine structure examples include “LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazin-2-yl) -5-[(hexyl). Oxy] -phenol (“Tinuvin 1577FF” manufactured by BASF) and the like.
  • UV screening agent having a malonic ester structure examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • 2- (p-methoxybenzylidene) malonate examples include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • Examples of commercially available ultraviolet screening agents having a malonic ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-tert-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl)- Oxalic acid diamides having an aryl group substituted on the nitrogen atom such as N ′-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide, 2-ethyl-2′-ethoxy-oxyanilide (“SlandorVSU” manufactured by Clariant)kind.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF). .
  • the content of the ultraviolet shielding agent and the content of the benttriazole compound in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer or third layer). Is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.2% by weight or more, still more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight or more.
  • the content of the ultraviolet shielding agent and the content of the benttriazole compound in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer or third layer). Is preferably 2.5% by weight or less, more preferably 2% by weight or less, still more preferably 1% by weight or less, and particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, a decrease in visible light transmittance after a lapse of time can be further suppressed.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more, thereby reducing the visible light transmittance after the passage of the intermediate film and the laminated glass. Remarkably suppressed.
  • the intermediate film preferably contains an antioxidant.
  • the first layer preferably contains an antioxidant.
  • the second layer preferably contains an antioxidant.
  • the third layer preferably contains an antioxidant. As for the said antioxidant, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, and phosphorus-based antioxidants.
  • the phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the antioxidant is preferably a phenolic antioxidant or a phosphorus antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, stearyl- ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2′-methylenebis- (4-ethyl-6) -T-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-t-butylphenyl) butane Tetrakis [methylene-3- (3 ′, 5′-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl-4-hydro) Loxy-5-t-butylphenol) butane, 1,3,5-trimethyl-2,4,6
  • Examples of the phosphorus antioxidant include tridecyl phosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenyl phosphite, trinonylphenyl phosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include “IRGANOX 245” manufactured by BASF, “IRGAFOS 168” manufactured by BASF, “IRGAFOS 38” manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical, and “ IRGANOX 1010 ".
  • a layer in 100% by weight of the interlayer film or containing an antioxidant.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more.
  • the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the intermediate film or 100% by weight of the layer containing the antioxidant.
  • the intermediate film, the first layer, the second layer, and the third layer are respectively coupled to a coupling agent, a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, and a dye as necessary.
  • a coupling agent e.g., a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, and a dye as necessary.
  • Additives other than metal salts such as adhesive strength modifiers, moisture-proofing agents, fluorescent brighteners and infrared absorbers may be included. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG.
  • the laminated glass 21 shown in FIG. 3 includes an intermediate film portion 11X, a first laminated glass member 22, and a second laminated glass member 23.
  • the intermediate film part 11X is disposed between the first laminated glass member 22 and the second laminated glass member 23, and is sandwiched.
  • the first laminated glass member 22 is disposed on the first surface of the intermediate film part 11X.
  • the second laminated glass member 23 is disposed on the second surface opposite to the first surface of the intermediate film portion 11X.
  • the intermediate film portion 11A is formed by the intermediate film 11 shown in FIG.
  • the intermediate film portion 11A includes a first layer 1X derived from the first layer 1, a second layer 2X derived from the second layer, and a third layer 3X derived from the third layer. .
  • the first layer 1 ⁇ / b> X is formed by the first layer 1.
  • the second layer 2X is formed by the second layer 2.
  • the third layer 3X is formed by the third layer 3.
  • the laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • the laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • Laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • the first laminated glass member and the second laminated glass member are respectively a glass plate or a PET (polyethylene terephthalate) film, and the intermediate film is the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable that at least one glass plate is included. It is particularly preferable that both the first laminated glass member and the second laminated glass member are glass plates.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, wire-containing plate glass, and green glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • the organic glass examples include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • Each thickness of the first laminated glass member and the second laminated glass member is not particularly limited, but is preferably 1 mm or more, and preferably 5 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 1 mm or more, and preferably 5 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the method for producing the laminated glass is not particularly limited.
  • a laminate is obtained by sandwiching the intermediate film between the first and second laminated glass members.
  • the first laminated glass member and the intermediate film and the second laminated glass member and the intermediate film are obtained by passing the obtained laminate through a pressing roll or putting it in a rubber bag under reduced pressure. Air remaining during the period is degassed.
  • pre-bonding is performed at about 70 to 110 ° C. to obtain a pre-bonded laminate.
  • the pre-pressed laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained.
  • the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the laminated glass is preferably laminated glass for buildings or vehicles, and more preferably laminated glass for vehicles.
  • the laminated glass can be used for other purposes.
  • the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like. Since the heat shielding property is high and the visible light transmittance is high, the laminated glass is suitably used for automobiles.
  • the laminated glass is a laminated glass that is a head-up display (HUD).
  • measurement information such as speed transmitted from the control unit can be displayed on the windshield from the display unit of the instrument panel. For this reason, the driver
  • n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization.
  • the degree of acetalization degree of butyralization
  • the degree of acetylation degree of acetylation
  • the hydroxyl group content were measured by a method based on JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • Example 1 Preparation of a composition for forming the first layer:
  • the following ingredients were blended and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the first layer.
  • Other components were added to the polyvinyl acetal resin.
  • Polyvinyl acetal resin (hydroxyl content 22 mol%, acetylation degree 13 mol%, acetalization degree 65 mol%) 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 60 parts by weight Tinuvin 326 (2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, “Tinvin 326” manufactured by BASF) 0.2 parts by weight BHT (2,6-di-t-butyl-p -Cresol) 0.2 parts by weight
  • the following blending components were blended and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the second layer and the third layer.
  • Other components were added to the polyvinyl acetal resin.
  • Polyvinyl acetal resin (hydroxyl content 30.5 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree 68.5 mol%) 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 38 parts by weight Tinuvin 326 (2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, “Tinvin 326” manufactured by BASF) 0.2 parts by weight BHT (2,6-di-t -Butyl-p-cresol) 0.2 parts by weight
  • Preparation of intermediate film before crimping The composition for forming the first layer and the composition for forming the second layer and the third layer were coextruded using a coextruder.
  • the intermediate film was heated to 100 ° C. to 150 ° C. and held within 5 minutes and returned to room temperature.
  • a first glass plate having the same size as the obtained intermediate film before pressure bonding and a thickness of 2 mm was prepared.
  • a second glass plate having the same size as the obtained intermediate film before pressure bonding and a thickness of 2 mm was prepared.
  • As the first glass plate and the second glass plate float plate glass conforming to JIS 3202-2011 was used. (First Step) On the first glass plate, the intermediate film before pressure bonding was placed from one surface side.
  • (second step) one end of the second glass plate is aligned with one end of the intermediate film before press-bonding on the intermediate film before press-bonding, and the surface direction of the second glass plate is set to the first 1 was placed on the other surface of the intermediate film before pressure bonding in a direction perpendicular to the glass plate surface direction.
  • the second glass was brought into contact with the other surface, and the weight of the second glass was balanced on the other surface of the intermediate film before the press bonding.
  • pre-pressing was performed by a roll press at 240 ° C.
  • (fifth step) final compression bonding was performed at 140 ° C. and a pressure of 1.3 MPa to obtain an intermediate film after final compression bonding.
  • the obtained intermediate film after the main pressure bonding is a state of a laminate in which the intermediate film after the main pressure bonding is disposed between the first glass plate and the second glass plate.
  • the intermediate film was obtained in the same manner as in Example 1 except that the following items were set as shown in Tables 1 and 2 below.
  • Example 2 to 9, 11 and Comparative Examples 1 to 4 and 6 the same type of ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 1 were added in the same amount as in Example 1 (100 parts by weight of polyvinyl acetal resin). 0.2 parts by weight).
  • interlayer films were extruded using differently shaped molds.
  • the following blending components were blended and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming a single-layer interlayer film.
  • Other components were added to the polyvinyl acetal resin.
  • Polyvinyl acetal resin (hydroxyl content 30.5 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree 68.5 mol%) 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 40 parts by weight Tinuvin 326 (2- (2′-hydroxy-3′-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, “Tinvin 326” manufactured by BASF) 0.2 parts by weight BHT (2,6-di-t -Butyl-p-cresol) 0.2 parts by weight
  • the composition for forming a single layer interlayer film was extruded using an extruder. After extruding the intermediate film, the intermediate film was heated to 100 ° C. to 150 ° C. and held within 5 minutes, and returned to room temperature.
  • the intermediate film was obtained in the same manner as in Example 10 except that the following items were set as shown in Table 3 below.
  • the blending amount of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin in the interlayer film The minimum thickness and the maximum thickness in the interlayer film, the average of the change rate of the partial wedge angle, the maximum value of the change rate of the partial wedge angle Number of contact points after and before the fourth step
  • Example 12 and Comparative Examples 5 and 7 the same type of ultraviolet shielding agent and antioxidant as in Example 10 were added in the same amount as in Example 10 (0.2% with respect to 100 parts by weight of polyvinyl acetal resin). Parts by weight).
  • interlayer films were extruded using differently shaped molds.
  • Elastic modulus measurement method A kneaded product of a composition for forming a layer or an intermediate film to be measured was prepared. The obtained kneaded material was press-molded at 150 ° C. with a press molding machine to obtain a resin film having a thickness of 0.35 mm. The obtained resin film was allowed to stand for 2 hours at 25 ° C. and a relative humidity of 30%. After standing for 2 hours, viscoelasticity was measured using “ARES-G2” manufactured by TA Instruments. As a jig, a parallel plate having a diameter of 8 mm was used. The measurement was performed under the condition that the temperature was decreased from 30 ° C. to ⁇ 50 ° C. at a temperature decrease rate of 3 ° C./min, and under the conditions of frequency 1 Hz and strain 1%.
  • the elastic modulus may be measured as follows.
  • the obtained interlayer film was stored for one month in an environment of room temperature 23 ⁇ 2 ° C. and relative humidity 25 ⁇ 5%, and then in the environment of room temperature 23 ° C. ⁇ 2 ° C., from the interlayer film to the second layer and the third layer
  • the second layer and the third layer are obtained by peeling the layer.
  • the obtained second layer and third layer were press-molded at 150 ° C. so that the thickness was 0.35 mm (150 ° C. for 10 minutes without pressure, 150 ° C. for 10 minutes with pressure).
  • a resin film may be produced.
  • the partial wedge angle was measured by the above-described method using “OPTIGUAGE” manufactured by Lumetrics.
  • Each partial wedge angle at each 10 mm interval in the first region from a position of 40 mm from the one end of the intermediate film toward the other end to a central position between the one end and the other end was measured.
  • each partial wedge at each point of the 10 mm interval in the second region from the position of 40 mm from the one end to the other end of the intermediate film to the position of 40 mm from the other end to the one end. The corner was measured.
  • the change rate of the partial wedge angle at each point was obtained from the above formula (X).
  • the largest value of the change rate of the partial wedge angle was set as the maximum value of the change rate of the partial wedge angle.
  • Double image The obtained laminated body was installed in the position of the windshield. Display information was reflected on the laminated glass from the display unit installed below the laminate, and the presence or absence of a double image was visually confirmed at a predetermined position (entire display corresponding region). Double images were judged according to the following criteria.
  • Double image is not confirmed
  • Double image is confirmed only slightly, but there is no effect on actual use
  • Does not correspond to the criteria of ⁇ and ⁇
  • the laminated glass using the interlayer films obtained in Examples 1 to 9 and 11 were confirmed to be excellent in sound insulation as a result of evaluating the sound insulation from sound transmission loss.

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Abstract

合わせガラスの作製時に部分楔角の変化を抑え、合わせガラスにおける二重像を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、一端と、前記一端よりも厚みが大きい他端とを有し、前記一端から前記他端にかけて前記中間膜の厚みが均一に増加しておらず、前記合わせガラス用中間膜を圧着前の中間膜として用いて、所定の工程を経て本圧着後の中間膜を得て、前記圧着前の中間膜及び前記本圧着後の中間膜のそれぞれにおいて、各部分楔角を測定したときに、下記式(X)により求められる部分楔角の変化率の平均が10%以下である。 部分楔角の変化率(%)=|(本圧着後の中間膜の部分楔角-圧着前の中間膜の部分楔角)/(圧着前の中間膜の部分楔角)|×100 ・・・式(X)

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
 本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
 合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
 また、自動車に用いられる上記合わせガラスとして、ヘッドアップディスプレイ(HUD)が知られている。HUDでは、自動車のフロントガラスに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させることができる。
 上記HUDでは、フロントガラスに表示される計測情報が、二重に見えるという問題がある。
 二重像を抑制するために、楔状の中間膜が用いられている。下記の特許文献1には、一対のガラス板の間に、所定の楔角を有する楔状の中間膜が挟み込まれた合わせガラスが開示されている。このような合わせガラスでは、中間膜の楔角の調整により、1つのガラス板で反射される計測情報の表示と、別のガラス板で反射される計測情報の表示とを、運転者の視野で1点に結ぶことができる。このため、計測情報の表示が二重に見え難く、運転者の視界を妨げにくい。
特表平4-502525号公報
 合わせガラスの製造前に、中間膜は、二重像を抑えるために、所定の楔角を有するように作製される。しかし、従来の中間膜では、合わせガラスを作製する際の圧着時に、中間膜の楔角が大きく変化することがある。結果として、二重像を十分に抑えることができないことがある。
 本発明の目的は、合わせガラスの作製時に部分楔角の変化を抑え、合わせガラスにおける二重像を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
 本発明の広い局面によれば、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜であって、一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きく、前記一端から前記他端にかけて前記中間膜の厚みが均一に増加しておらず、前記合わせガラス用中間膜を圧着前の中間膜として用いて、以下の第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得て、前記圧着前の中間膜及び前記本圧着後の中間膜のそれぞれにおいて、前記中間膜の前記一端ら他端に向けて40mmの位置から前記一端と前記他端との間の中央の位置までの第1の領域中の10mm間隔ごとの各地点で各部分楔角を測定したときに、下記式(X)により求められる部分楔角の変化率の平均が10%以下である、合わせガラス用中間膜(本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある)が提供される。
 部分楔角の変化率(%)=|(本圧着後の中間膜の部分楔角-圧着前の中間膜の部分楔角)/(圧着前の中間膜の部分楔角)|×100  ・・・式(X)
 第1の工程:圧着前の中間膜を一方の表面側から、第1のガラス板上に載せる。該第1のガラス板は、圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する。該第1のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。
 第2の工程:第2のガラス板を、前記第2のガラス板の一端を前記中間膜の一端に揃えてかつ前記第2のガラス板の面方向を前記第1のガラス板の面方向と直角方向にして、前記中間膜の他方の表面上に載せる。該第2のガラス板は、圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する。該第2のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。
 第3の工程:前記第2のガラス板の前記一端を固定しながら前記第2のガラス板を傾けて倒して、前記第2のガラス板の表面を前記中間膜の前記他方の表面に接触させ、かつ前記第2のガラスを前記中間膜の前記他方の表面上で前記第2のガラスの重さがつり合う状態にする。
 第4の工程:240℃及び98N/cmの線圧力のロールプレスにて予備圧着する。
 第5の工程:140℃及び1.3MPaの圧力にて本圧着して、本圧着後の中間膜を得る。得られる本圧着後の中間膜は、本圧着後の中間膜が前記第1のガラス板と前記第2のガラス板との間に配置された積層体の状態である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜の前記一端から前記他端に向けて40mmの位置から、前記他端から前記一端に向けて40mmの位置までの第2の領域中の10mm間隔ごとの各地点での各部分楔角を測定したときに、前記式(X)により求められる部分楔角の変化率の最大値が15%以下である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の前記第3の工程の後かつ前記第4の工程の前に、前記中間膜の前記一端の位置から前記一端と前記他端との間の中央の位置までの領域中で、離れた2箇所以上で、前記中間膜と前記第2のガラス板とが接触した状態になる合わせガラス用中間膜である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の前記第3の工程の後かつ前記第4の工程の前に、前記中間膜の前記一端の位置から前記他端の位置までの領域中で、離れた3箇所以上で、前記中間膜と前記第2のガラス板とが接触した状態になる合わせガラス用中間膜である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、23℃での弾性率G’が4MPa以上である層を備える。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、23℃での弾性率G’が4MPa以上である層を表面層として備える。
 前記中間膜は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。前記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂と、前記熱可塑性樹脂100重量部に対して25重量部以上、45重量部以下の含有量で可塑剤とを含む層を備える。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第1の層と、前記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層とを備える。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、前記第2の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、前記第2の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、前記第1の層が、可塑剤を含み、前記第2の層が、可塑剤を含み、前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に配置された中間膜部とを備え、前記中間膜部が、上述した合わせガラス用中間膜により形成されている、合わせガラスが提供される。
 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有し、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記一端から上記他端にかけて上記中間膜の厚みが均一に増加していない。本発明に係る合わせガラス用中間膜を圧着前の中間膜として用いて、上記の第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る。上記圧着前の中間膜及び上記本圧着後の中間膜のそれぞれにおいて、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて40mmの位置から上記一端と上記他端との間の中央の位置までの第1の領域中の10mm間隔ごとの各地点で各部分楔角を測定する。この測定において、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記式(X)により求められる部分楔角の変化率の平均が10%以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの作製時に部分楔角の変化を抑え、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおける二重像を抑えることができる。
図1(a)及び(b)は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図及び正面図である。 図2(a)及び(b)は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図及び正面図である。 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す断面図である。 図4は、図1に示す合わせガラス用中間膜が巻かれたロール体を模式的に示す斜視図である。
 以下、本発明の詳細を説明する。
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(本明細書において、「中間膜」と略記することがある)は、合わせガラスに用いられる。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、1層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、2層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよく、3層の構造を有していてもよく、3層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、単層の中間膜であってもよく、多層の中間膜であってもよい。
 本発明に係る中間膜は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有する。上記一端と上記他端とは、中間膜において対向し合う両側の端部である。本発明に係る中間膜では、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい。
 本発明に係る中間膜では、上記中間膜の上記一端から上記他端にかけて厚みが均一に増加していない。本発明に係る中間膜は、表面に凸部を有していたり、表面に凹部を有していたりする。
 本発明に係る中間膜と同じ大きさ及び厚み2mmの第1のガラス板を用意する。該第1のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。本発明に係る中間膜と同じ大きさ及び厚み2mmの第2のガラス板を用意する。該第2のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。本発明に係る中間膜を圧着前の中間膜として用いて、以下の第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る。
 第1の工程:圧着前の中間膜を一方の表面側から、第1のガラス板上に載せる。該第1のガラス板は、圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する。該第1のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。
 第2の工程:第2のガラス板を、上記第2のガラス板の一端を上記中間膜の一端に揃えてかつ上記第2のガラス板の面方向を上記第1のガラス板の面方向と直角方向にして、上記中間膜の他方の表面上に載せる。該第2のガラス板は、圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する。該第2のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。
 第3の工程:上記第2のガラス板の上記一端を固定しながら上記第2のガラス板を傾けて倒して、上記第2のガラス板の表面を上記中間膜の上記他方の表面に接触させ、かつ上記第2のガラスを上記中間膜の上記他方の表面上で上記第2のガラスの重さがつり合う状態にする。
 第4の工程:240℃及び98N/cmの線圧力のロールプレスにて予備圧着する。
 第5の工程:140℃及び1.3MPaの圧力にて本圧着して、本圧着後の中間膜を得る。得られる本圧着後の中間膜は、本圧着後の中間膜が上記第1のガラス板と上記第2のガラス板との間に配置された積層体の状態である。
 上記圧着前の中間膜及び上記本圧着後の中間膜のそれぞれにおいて、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて40mmの位置から上記一端と上記他端との間の中央の位置までの第1の領域(第1の測定領域)の10mm間隔ごとの各地点で各部分楔角を測定したときに、下記式(X)により求められる部分楔角の変化率の平均が10%以下である。
 部分楔角の変化率(%)=|(本圧着後の中間膜の部分楔角-圧着前の中間膜の部分楔角)/(圧着前の中間膜の部分楔角)|×100  ・・・式(X)
 本発明では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの作製時に部分楔角の変化を抑え、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスにおける二重像を抑えることができる。
 部分楔角の変化率の平均は、上記第1の領域中の10mm間隔ごとの各地点(第1~第nの地点(nは2以上の整数))で部分楔角の変化率をそれぞれ求め、該部分楔角の変化率を平均することにより求められる。
 合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑える観点からは、上記第1の領域中の10mm間隔ごとの各部分楔角の測定において、上記式(X)から求められる部分楔角の変化率の平均は、好ましくは5%以下である。
 第1~第nの地点(nは2以上の整数)まで部分楔角が測定され、n個の部分楔角の変化率が求められた場合に、上記部分楔角の変化率の平均は、n個の部分楔角の変化率の平均を意味する。
 本発明に係る中間膜の上記一端から上記他端に向けて40mmの位置から、上記他端から上記一端に向けて40mmの位置までの第2の領域(第2の測定領域)中の10mm間隔ごとの各地点で各部分楔角を測定する。この測定において、上記式(X)から求められる部分楔角の変化率の最大値は好ましくは15%以下、より好ましくは10%以下、更に好ましくは5%以下である。上記最大値が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑えることができる。
 第1~第nの地点(nは2以上の整数)まで部分楔角が測定され、n個の部分楔角の変化率が求められた場合に、部分楔角の変化率の最大値は、n個の部分楔角の変化率の中で、最も大きい値を意味する。
 具体的には、第1~第nの地点での部分楔角の変化率はそれぞれ、下記式(X1)~(Xn)により求められる。
 第1の地点での部分楔角の変化率(%)=|(本圧着後の中間膜の第1の地点での部分楔角-圧着前の中間膜の第1の地点での部分楔角)/(圧着前の中間膜の第1の地点での部分楔角)|×100  ・・・式(X1)
 第2の地点での部分楔角の変化率(%)=|(本圧着後の中間膜の第2の地点での部分楔角-圧着前の中間膜の第2の地点での部分楔角)/(圧着前の中間膜の第2の地点での部分楔角)|×100  ・・・式(X2)
 (式(X3)~式(Xn-1)は省略)
 第nの地点での部分楔角の変化率(%)=|(本圧着後の中間膜の第nの地点での部分楔角-圧着前の中間膜の第nの地点での部分楔角)/(圧着前の中間膜の第nの地点での部分楔角)|×100  ・・・式(Xn)
 上記第1の領域内で測定を行う場合に、第1の地点は、上記第1の領域中の10mm間隔ごとの地点の中で、最も上記一端側に位置する地点である。上記第1の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、上記第1の領域中の10mm間隔ごとの地点の中で、最も上記他端側に位置する地点である。上記第2の領域内で測定を行う場合に、第1の地点は、上記第2の領域中の10mm間隔ごとの地点の中で、最も上記一端側に位置する地点である。上記第2の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、上記第2の領域中の10mm間隔ごとの地点の中で、最も上記他端側に位置する地点である。
 第1の地点は、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて40mmの地点である。第2の地点は、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて50mmの地点である。第nの地点は、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて(40+10×(n-1))mmの地点である。
 nは、上記第1の領域内及び上記第2の領域内でのそれぞれの測定において、部分楔角を測定可能な地点の合計数に相当する。
 上記したように、上記第1の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、上記第1の領域中の10mm間隔ごとの地点の中で、最も上記他端側に位置する地点である。上記第1の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、第1の地点から10mm間隔ごとに順番に各地点(第2の地点、第3の地点、・・・)を選択したときに、上記中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置を、他端側に超えない範囲で選択される。上記第1の領域内で測定を行う場合に、第nの地点が、上記中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置と一致していてもよく、第nの地点が、上記中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置よりも上記一端側に位置していてもよい。上記第1の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、上記中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置よりも上記他端側に位置しない。
 上記したように、上記第2の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、上記第2の領域中の10mm間隔ごとの地点の中で、最も上記他端側に位置する地点である。上記第2の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、第1の地点から10mm間隔ごとに順番に各地点(第2の地点、第3の地点、・・・)を選択したときに、上記中間膜の上記他端から上記一端に向けて40mmの位置を、他端側に超えない範囲で選択される。上記第2の領域内で測定を行う場合に、第nの地点が、上記中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置と一致していてもよく、第nの地点が、上記中間膜の上記他端から上記一端に向けて40mmの位置よりも上記一端側に位置していてもよい。上記第2の領域内で測定を行う場合に、第nの地点は、上記中間膜の上記他端から上記一端に向けて40mmの位置よりも上記他端側に位置しない。
 第1~第nの地点(nは2以上の整数)まで部分楔角が測定された場合に、部分楔角の変化率の平均は下記式(Y)より求められる。
 部分楔角の変化率の平均(%)=(第1の地点での部分楔角の変化率+第2の地点での部分楔角の変化率+・・・+第nの地点での部分楔角の変化率)/n  ・・・式(Y)
 上記式(Y)において、nは2以上の整数である。また、nは、部分楔角を測定可能な地点の合計数である。
 次に、圧着前の中間膜及び本圧着後の中間膜のそれぞれについて、10mm間隔ごとの各地点で部分楔角の具体的な測定方法を説明する。
 圧着前の中間膜の10mm間隔ごとの各地点で部分楔角の具体的な測定方法:
 上記圧着前の中間膜の10mm間隔ごとの各地点で部分楔角を求める方法は、以下の通りである。
 上記圧着前の中間膜の10mm間隔ごとの各地点での部分楔角の測定に用いる測定機器としては、接触式厚み計測器「TOF-4R」(山文電気社製)等が挙げられる。
 第1の地点での部分楔角を求める方法は、以下の通りである。上記圧着前の中間膜の上記一端から、上記一端の位置から上記他端に向けて80mmの位置まで2mm間隔ごとの41地点で厚みを測定する。一端(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記圧着前の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第1の地点での部分楔角とする。
 第2の地点での部分楔角を求める方法は、以下の通りである。上記圧着前の中間膜の上記一端から上記他端に向けて10mmの位置から、上記一端から上記他端に向けて90mmの位置まで2mm間隔ごとの41地点で厚みを測定する。一端から20mmの位置(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記圧着前の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第2の地点での部分楔角とする。
 (第3の地点~第n-1の地点での部分楔角を求める方法は省略)
 第nの地点での部分楔角を求める方法は、以下の通りである。上記圧着前の中間膜の上記一端から上記他端に向けて(20-10×(n-1))mmの位置から、上記一端から上記他端に向けて(100-10×(n-1))mmの位置まで2mm間隔ごとの41地点で厚みを測定する。一端から(20-10×(n-1))mmの位置(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記圧着前の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第nの地点での部分楔角とする。
 また、第1~第nの地点までの各部分楔角はまとめて、以下のように表現することができる。上記圧着前の中間膜の上記一端から上記他端に向けて(10×A)mmの位置から、上記一端から上記他端に向けて(80+10×A)mmの位置まで2mmごとに41点の厚みを測定する(Aは0以上の整数)。一端から(10×A)mmの位置(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記圧着前の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第1~第nの各地点での部分楔角とする。
 本圧着後の中間膜の10mm間隔ごとの各地点で部分楔角の具体的な測定方法:
 上記本圧着後の中間膜の10mm間隔ごとの各地点で部分楔角は、上記本圧着前の中間膜の10mm間隔ごとの各地点で部分楔角と同様にして測定される。
 上記本圧着後の中間膜の10mm間隔ごとの各地点での部分楔角の測定に用いる測定機器としては、非接触多層膜厚測定器「OPTIGAUGE」(ルメトリクス社製)等が挙げられる。上記本圧着後における部分楔角の測定において、積層体のままで本圧着後の中間膜の厚みを測定することができる。
 第1の地点での部分楔角を求める方法は、以下の通りである。上記本圧着後の中間膜の上記一端の位置から、上記一端から上記他端に向けて80mmの位置まで2mm間隔ごとの41地点で厚みを測定する。一端(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記本圧着後の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第1の地点での部分楔角とする。
 第2の地点での部分楔角を求める方法は、以下の通りである。上記本圧着後の中間膜の上記一端から上記他端に向けて10mmの位置から、上記一端から上記他端に向けて90mmの位置まで2mm間隔ごとの41地点で厚みを測定する。一端から20mmの位置(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記本圧着後の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第2の地点での部分楔角とする。
 (第3の地点~第n-1の地点での部分楔角を求める方法は省略)
 第nの地点での部分楔角を求める方法は、以下の通りである。上記本圧着後の中間膜の上記一端から上記他端に向けて(20-10×(n-1))mmの位置から、上記一端から上記他端に向けて(100-10×(n-1))mmの位置まで2mm間隔ごとの41地点で厚みを測定する。一端から(20-10×(n-1))mmの位置(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記本圧着後の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第nの地点での部分楔角とする。
 また、第1~第nの地点までの各部分楔角はまとめて、以下のように表現することができる。上記本圧着後の中間膜の上記一端から上記他端に向けて(10×A)mmの位置から、上記一端から上記他端に向けて(80+10×A)mmの位置まで2mmごとに41点の厚みを測定する(Aは0以上の整数)。一端から(10×A)mmの位置(x=0mmの位置とする)から他端に向かって厚みの測定地点までの距離(単位mm)をx軸として、かつ上記本圧着後の中間膜の厚み(単位μm)をy軸として、最小二乗法により一次直線を得る。得られる一次直線とy=0の直線とのなす内角を、第1~第nの各地点での部分楔角とする。
 上記中間膜は、23℃での弾性率G’が4MPa以上である層を備えることが好ましく、8MPa以上である層を備えることがより好ましく、20MPa以上である層を備えることが更に好ましい。上記層の23℃での弾性率G’が上記下限以上であると、合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑えることができる。上記中間膜は、23℃での弾性率G’が4MPa以上である層を表面層として備えることが好ましく、8MPa以上である層を表面層として備えることがより好ましく、20MPa以上である層を表面層として備えることが更に好ましい。表面層である上記層の23℃での弾性率G’が上記下限以上であると、合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑えることができる。23℃での弾性率G’が上記下限以上である層の上記23℃での弾性率G’は、55Pa以下であってもよい。
 合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑える観点からは、本発明に係る中間膜は、以下の中間膜(1)であることが好ましく、以下の中間膜(2)であることがより好ましく、以下の中間膜(3)であることが更に好ましい。上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記中間膜の上記一端の位置から上記一端と上記他端との間の中央の位置までの領域中で、離れた2箇所以上で、上記中間膜と上記第2のガラス板とが接触した状態になる中間膜(1)。上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記中間膜の上記一端の位置から上記一端と上記他端との間の中央の位置までの領域中で、離れた3箇所以上で、上記中間膜と上記第2のガラス板とが接触した状態になる中間膜(2)。上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記中間膜の上記一端の位置から上記一端と上記他端との間の中央の位置までの領域中で、離れた4箇所以上で、上記中間膜と上記第2のガラス板とが接触した状態になる中間膜(3)。離れた2箇所以上で上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが接触した後、圧着完了までに、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板との全体が面接触してもよい。
 離れた複数の箇所で上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが接触する場合に、離れている距離(上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが接触していない距離)は、1μm以上であってもよく、1mm以上であってもよく、10mm以上であってもよく、1cm以上であってもよく、10cm以上であってもよい。表面がエンボス加工されている中間膜においては、上記離れている距離は、一般的に1mm以上にならず、特に10mm以上にはならない。上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが接触していない距離は、接触していない1箇所あたりの距離である。
 なお、上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記圧着前の中間膜の上記一端の位置から上記一端と上記他端との間の中央の位置までの領域中で、離れた2箇所以上で、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが接触する場合がある。この場合に、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが最初に接触する箇所は、1箇所であってもよい。圧着が進行し、かつ圧着完了までに、離れた2箇所以上で、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが接触すればよい。
 合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑える観点からは、本発明に係る中間膜は、以下の中間膜(2)であることが好ましい。上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記中間膜の上記一端の位置から上記他端の位置までの領域中で、離れた3箇所以上で、上記中間膜と上記第2のガラス板とが接触した状態になる中間膜(2)。離れた3箇所以上で上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが接触した後、圧着完了までに、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板との全体が面接触してもよい。
 合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑える観点からは、本発明に係る中間膜は、以下の中間膜(4)であることが好ましく、以下の中間膜(5)であることがより好ましく、以下の中間膜(6)であることが更に好ましい。上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記圧着前の中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置から上記他端の位置までの領域内で、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが、離れた4箇所以上で接触しない状態になる中間膜(4)。上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記圧着前の中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置から上記他端の位置までの領域内で、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが、離れた3箇所以上で接触しない状態になる中間膜(5)。上記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前に、上記圧着前の中間膜の上記一端と上記他端との間の中央の位置から上記他端の位置までの領域内で、上記圧着前の中間膜と上記第2のガラス板とが、離れた2箇所以上で接触しない状態になる中間膜(6)。
 本発明に係る中間膜は、シェード領域を有していてもよい。上記シェード領域は、表示対応領域と離れていてもよい。上記シェード領域は、例えば、太陽光線又は屋外照明等により、運転中のドライバーが眩しさを感じるのを防ぐことなどを目的として設けられる。上記シェード領域は、遮熱性を付与するために設けられることもある。上記シェード領域は、中間膜の縁部に位置することが好ましい。上記シェード領域は帯状であることが好ましい。
 シェード領域においては、色及び可視光線透過率を変えたりするために、着色剤又は充填剤を用いてもよい。着色剤又は充填剤は、中間膜の厚み方向の一部の領域にのみ含まれていてもよく、中間膜の厚み方向の全体の領域に含まれていてもよい。
 本発明に係る中間膜は、例えば、ヘッドアップディスプレイの表示領域に対応する表示対応領域を有する。上記表示対応領域は、情報を良好に表示させることができる領域である。
 表示をより一層良好にし、視野をより一層広げる観点からは、上記表示対応領域の可視光線透過率は好ましくは80%以上、より好ましくは88%以上、更に好ましくは90%以上である。上記表示対応領域の可視光線透過率は、上記シェード領域の可視光線透過率よりも高いことが好ましい。上記表示対応領域の可視光線透過率は、上記シェード領域の可視光線透過率よりも低くてもよい。上記表示対応領域の可視光線透過率は、上記シェード領域の可視光線透過率よりも、好ましくは50%以上高く、より好ましくは60%以上高い。
 なお、例えば、表示対応領域及びシェード領域の中間膜において、可視光線透過率が変化している場合には、表示対応領域の中心位置及びシェード領域の中心位置にて、可視光線透過率が測定される。
 分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3211(1998)に準拠して、得られた合わせガラスの波長380~780nmにおける上記可視光線透過率を測定することができる。なお、ガラス板として、厚み2mmのクリアガラスを用いることが好ましい。
 上記表示対応領域は、長さ方向と幅方向とを有することが好ましい。中間膜の汎用性に優れるので、上記表示対応領域の幅方向が、上記一端と上記他端とを結ぶ方向であることが好ましい。上記表示対応領域は、帯状であることが好ましい。
 上記中間膜は、MD方向とTD方向とを有することが好ましい。中間膜は、例えば、溶融押出成形により得られる。MD方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向である。TD方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向と直交する方向であり、かつ中間膜の厚み方向と直交する方向である。上記一端と上記他端とが、TD方向の両側に位置していることが好ましい。
 表示をより一層良好にする観点からは、中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することが好ましい。表示対応領域の厚み方向の断面形状が楔状であることが好ましい。
 以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
 図1(a)及び(b)は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図及び正面図である。図1(a)は、図1(b)中のI-I線に沿う断面図である。なお、図1及び後述する図における中間膜の大きさ及び寸法は、図示の便宜上、実際の大きさ及び形状から適宜変更している。
 図1(a)では、中間膜11の厚み方向の断面が示されている。なお、図1(a)及び後述の図では、図示の便宜上、中間膜及び中間膜を構成する各層の厚み、並びに楔角(θ)は、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。
 中間膜11は、第1の層1(中間層)と、第2の層2(表面層)と、第3の層3(表面層)とを備える。第1の層1の第1の表面側に、第2の層2が配置されており、積層されている。第1の層1の第1の表面とは反対の第2の表面側に、第3の層3が配置されており、積層されている。第1の層1は、第2の層2と第3の層3との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜11は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11は、合わせガラス用中間膜である。中間膜11は、多層中間膜である。
 中間膜11は、一端11aと、一端11aの反対側に他端11bとを有する。一端11aと他端11bとは対向し合う両側の端部である。第2の層2及び第3の層3の厚み方向の断面形状は楔状である。第1の層1の厚み方向の断面形状は矩形である。第2の層2及び第3の層3の厚みは、他端11b側のほうが一端11a側よりも大きい。従って、中間膜11の他端11bの厚みは一端11aの厚みよりも大きい。従って、中間膜11は、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。
 中間膜11は、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11は、厚みが増加している領域の中で、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量は異なる。中間膜11の一方の表面に対して、中間膜11の他方の表面の傾きが、中間膜11全体で一定ではない。中間膜11は実際には表面に凹部又は凸部を有するが、凹部又は凸部は比較的小さいので、図1では示されていない。
 中間膜11は、ヘッドアップディスプレイの表示領域に対応する表示対応領域R1を有する。中間膜11は、表示対応領域R1の隣に周囲領域R2を有する。
 中間膜11は、表示対応領域R1と離れて、シェード領域R3を有する。シェード領域R3は、中間膜11の縁部に位置している。
 中間膜は、図1(a)に示す形状で、単層であってもよく、2層であってもよく、4層以上であってもよい。
 図4は、図1に示す合わせガラス用中間膜が巻かれたロール体を模式的に示す斜視図である。
 中間膜11が巻かれて、中間膜11のロール体51とされてもよい。
 図4に示すロール体51は、巻き芯61と、中間膜11とを備える。中間膜11は、巻き芯61の外周に巻かれている。
 図2(a)及び(b)は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図及び正面図である。図2(a)は、図2(b)中のI-I線に沿う断面図である。図2(a)では、中間膜11Aの厚み方向の断面が示されている。
 図2に示す中間膜11Aは、第1の層1Aを備える。中間膜11Aは、第1の層1Aのみの1層の構造を有し、単層の中間膜である。中間膜11Aは、第1の層1Aである。中間膜11Aは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11Aは、合わせガラス用中間膜である。
 中間膜11Aは、一端11aと、一端11aとは反対側に他端11bとを有する。一端11aと他端11bとは対向し合う両側の端部である。中間膜11Aの他端11bの厚みは一端11aの厚みよりも大きい。従って、中間膜11A及び第1の層1Aは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。
 中間膜11Aは、一端11a側から他端11b側にかけて厚みが増加している領域を有する。中間膜11Aは、厚みが増加している領域の中で、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量は異なる。中間膜11Aは、厚みが増加している領域の中で、一端11a側から他端11b側にかけて厚みの増加量は異なる。中間膜11Aの一方の表面に対して、中間膜11Aの他方の表面の傾きが、中間膜11A全体で一定ではない。中間膜11Aは実際には表面に凹部又は凸部を有するが、凹部又は凸部は比較的小さいので、図2では示されていない。
 中間膜11A及び第1の層1Aは、厚み方向の断面形状が矩形である部分11Aa,1Aaと厚み方向の断面形状が楔状である部分11Ab,1Abとを有する。
 中間膜11Aは、ヘッドアップディスプレイの表示領域に対応する表示対応領域R1を有する。中間膜11Aは、表示対応領域R1の隣に周囲領域R2を有する。
 中間膜11Aは、表示対応領域R1と離れて、シェード領域R3を有する。シェード領域R3は、中間膜11Aの縁部に位置している。
 中間膜は、図2(a)に示す形状で、2層以上であってもよい。
 上記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することが好ましい。上記中間膜は、一端から他端に向かって、厚みが次第に大きくなる部分を有することが好ましい。中間膜の厚み方向の断面形状は、楔状であることが好ましい。中間膜の厚み方向の断面形状としては、台形、三角形及び五角形等が挙げられる。
 二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜は、厚みが増加している領域の中に、一端側から他端側にかけて厚みの増加量が大きくなる部分を有することが好ましい。二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である領域の中に、一端側から他端側にかけて楔角が大きくなる部分を有することが好ましい。
 二重像を抑制するために、合わせガラスの取付角度に応じて、中間膜の楔角(θ)を適宜設定することができる。楔角(θ)は、中間膜全体での楔角である。二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜の楔角(θ)は、好ましくは0.1mrad(0.00575度)以上、より好ましくは0.2mrad(0.0115度)以上である。また、上記楔角θが上記下限以上であると、トラックやバス等フロントガラスの取り付け角度が大きい車に適した合わせガラスを得ることができる。
 二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜の楔角θは、好ましくは2mrad(0.1146度)以下、より好ましくは0.7mrad(0.0401度)以下である。また、上記楔角θが上記上限以下であると、スポーツカー等フロントガラスの取り付け角度が小さい車に適した合わせガラスを得ることができる。
 上記中間膜の楔角(θ)は、中間膜における最大厚み部分と最小厚み部分との中間膜の一方側の表面部分(第1の表面部分)を結んだ直線と、中間膜における最大厚み部分と最小厚み部分との中間膜の他方側の表面部分(第2の表面部分)を結んだ直線との交点における内角である。
 なお、最大厚み部分が複数ある、最小厚み部分が複数ある、最大厚み部分が一定の領域にある、又は最小厚み部分が一定の領域にある場合には、楔角θを求めるための最大厚み部分及び最小厚み部分は、求められる楔角θが最も大きくなるように選択される。
 上記中間膜の厚みは特に限定されない。上記中間膜の厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、多層の中間膜11の場合には、該中間膜の厚みは、第1の層1と第2の層2と第3の層3との合計の厚みを示す。
 中間膜の最大厚みは好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、更に好ましくは0.5mm以上、特に好ましくは0.8mm以上であり、好ましくは3mm以下、より好ましくは2mm以下、更に好ましくは1.5mm以下である。
 一端と他端との間の距離をXとする。中間膜は、一端から内側に向かって0X~0.2Xの距離の領域に最小厚みを有し、他端から内側に向かって0X~0.2Xの距離の領域に最大厚みを有することが好ましい。中間膜は、一端から内側に向かって0X~0.1Xの距離の領域に最小厚みを有し、他端から内側に向かって0X~0.1Xの距離の領域に最大厚みを有することがより好ましい。中間膜は一端に最小厚みを有し、中間膜は他端に最大厚みを有することが好ましい。
 中間膜11,11Aは、他端11bに最大厚みを有し、一端11aに最小厚みを有する。
 上記中間膜は、厚み均一部位を有していてもよい。上記厚み均一部位とは、中間膜の上記一端と上記他端を結ぶ方向での10cmの距離範囲あたり、厚みが10μmを超えて変化していないことをいう。従って、上記厚み均一部位は、中間膜の上記一端と上記他端を結ぶ方向での10cmの距離範囲あたり、厚みが10μmを超えて変化していない部位をいう。具体的には、上記厚み均一部位は、中間膜の上記一端と上記他端を結ぶ方向で厚みが全く変化していないか、又は、中間膜の上記一端と上記他端を結ぶ方向での10cmの距離範囲あたり、厚みが10μm以下で変化している部位をいう。
 実用面の観点、並びに接着力及び耐貫通性を充分に高める観点からは、表面層の最大厚みは好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.2mm以上、更に好ましくは0.3mm以上であり、好ましくは1mm以下、より好ましくは0.8mm以下である。
 実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、2つの表面層の間に配置される層(中間層)の最大厚みは、好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.1mm以上、更に好ましくは0.2mm以上であり、好ましくは0.8mm以下、より好ましくは0.6mm以下、更に好ましくは0.3mm以下である。
 上記中間膜の一端と他端との距離Xは、好ましくは3m以下、より好ましくは2m以下、特に好ましくは1.5m以下であり、好ましくは0.5m以上、より好ましくは0.8m以上、特に好ましくは1m以上である。
 以下、多層の中間膜の各層、並びに単層の中間膜を構成する材料の詳細を説明する。
 (樹脂)
 中間膜は、樹脂を含むことが好ましい。上記樹脂は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。
 中間膜は、樹脂(以下、樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜は、熱可塑性樹脂(0)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、樹脂(以下、樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、樹脂(以下、樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、樹脂(以下、樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記樹脂(1)と上記樹脂(2)と上記樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記樹脂(1)は、上記樹脂(2)及び上記樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(1)と上記熱可塑性樹脂(2)と上記熱可塑性樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂(1)は、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)と上記ポリビニルアセタール樹脂(2)と上記ポリビニルアセタール樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(0)、上記熱可塑性樹脂(1)、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(0)、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。なお、ポリオキシメチレン(又はポリアセタール)樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。
 上記樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂又はポリエステル樹脂であることがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂であることが更に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス部材又は他の中間膜に対する本発明に係る中間膜の接着力がより一層高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール(PVA)をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に70~99.9モル%の範囲内である。
 上記ポリビニルアルコール(PVA)の平均重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より一層好ましくは1500以上、更に好ましくは1600以上、特に好ましくは2600以上、最も好ましくは2700以上であり、好ましくは5000以下、より好ましくは4000以下、更に好ましくは3500以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は3~5であることが好ましく、3又は4であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が3以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は4又は5であってもよい。
 上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1~10のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、n-ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは15モル%以上、より好ましくは18モル%以上であり、好ましくは40モル%以下、より好ましくは35モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは17モル%以上、より好ましくは20モル%以上、更に好ましくは22モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは30モル%以下、より好ましくは28モル%以下、より一層好ましくは27モル%以下、更に好ましくは25モル%以下、特に好ましくは25モル%未満、最も好ましくは24モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率が20モル%以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また28モル%以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、28モル%以下であると遮音性が更に一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは25モル%以上、より好ましくは28モル%以上、より好ましくは30モル%以上、より一層好ましくは31モル%を超え、更に好ましくは31.5モル%以上、更に好ましくは32モル%以上、特に好ましくは33モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは38モル%以下、より好ましくは37モル%以下、更に好ましくは36.5モル%以下、特に好ましくは36モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。
 上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.1モル%以上、より好ましくは0.3モル%以上、更に好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.1モル%以上、より一層好ましくは7モル%以上、更に好ましくは9モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは24モル%以下、特に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が0.1モル%以上、25モル%以下であると、耐貫通性に優れる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセチル化度は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは60モル%以上、より好ましくは63モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは75モル%以下、更に好ましくは70モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは47モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは80モル%以下、更に好ましくは75モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは55モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは75モル%以下、より好ましくは71モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
 なお、上記水酸基の含有率(水酸基量)、アセタール化度(ブチラール化度)及びアセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ASTM D1396-92による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率(水酸基量)、上記アセタール化度(ブチラール化度)及び上記アセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
 (可塑剤)
 中間膜の接着力をより一層高める観点からは、本発明に係る中間膜は、可塑剤(以下、可塑剤(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、可塑剤(以下、可塑剤(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、可塑剤(以下、可塑剤(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、可塑剤(以下、可塑剤(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、中間膜(各層)は、可塑剤を含むことが特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂を含む層は、可塑剤を含むことが好ましい。
 上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
 上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸、デシル酸及び安息香酸等が挙げられる。
 上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数4~8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
 上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
 上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
 上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数5~10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、pは3~10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数6~10の有機基であることが好ましい。
 上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
 合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑える観点からは、本発明に係る中間膜は、熱可塑性樹脂と、上記熱可塑性樹脂100重量部に対して25重量部以上、45重量部以下の含有量で可塑剤とを含む層を備えることが好ましい。この場合に、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む層における可塑剤の含有量は、より好ましくは35重量部以下、更に好ましくは32重量部以下、特に好ましくは30重量部以下である。
 上記中間膜において、上記樹脂(0)100重量部(上記樹脂(0)が熱可塑性樹脂(0)である場合には、上記熱可塑性樹脂(0)100重量部;上記樹脂(0)がポリビニルアセタール樹脂(0)である場合には、上記ポリビニルアセタール樹脂(0)100重量部)に対する上記可塑剤(0)の含有量を含有量(0)とする。上記含有量(0)は、好ましくは25重量部以上、より好ましくは30重量部以上であり、好ましくは100重量部以下、より好ましくは60重量部以下、更に好ましくは50重量部以下である。上記可塑剤(0)の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤(0)の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。さらに、上記可塑剤(0)の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの作製時に部分楔角の変化をより一層効果的に抑え、合わせガラスにおける二重像をより一層効果的に抑えることができる。
 上記第1の層において、上記樹脂(1)100重量部(上記樹脂(1)が熱可塑性樹脂(1)である場合には、上記熱可塑性樹脂(1)100重量部;上記樹脂(1)がポリビニルアセタール樹脂(1)である場合には、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)100重量部)に対する上記可塑剤(1)の含有量を含有量(1)とする。上記含有量(1)は、好ましくは50重量部以上、より好ましくは55重量部以上、更に好ましくは60重量部以上であり、好ましくは100重量部以下、より好ましくは90重量部以下、更に好ましくは85重量部以下、特に好ましくは80重量部以下である。上記含有量(1)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 上記第2の層において、上記樹脂(2)100重量部(上記樹脂(2)が熱可塑性樹脂(2)である場合には、上記熱可塑性樹脂(2)100重量部;上記樹脂(2)がポリビニルアセタール樹脂(2)である場合には、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)100重量部)に対する上記可塑剤(2)の含有量を含有量(2)とする。上記第3の層において、上記樹脂(3)100重量部(上記樹脂(3)が熱可塑性樹脂(3)である場合には、上記熱可塑性樹脂(3)100重量部;上記樹脂(3)がポリビニルアセタール樹脂(3)である場合には、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)100重量部)に対する上記可塑剤(3)の含有量を含有量(3)とする。上記含有量(2)及び上記含有量(3)はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上、特に好ましくは24重量部以上、最も好ましくは25重量部以上である。上記含有量(2)及び上記含有量(3)はそれぞれ、好ましくは45重量部以下、より好ましくは40重量部以下、更に好ましくは35重量部以下、特に好ましくは32重量部以下、最も好ましくは30重量部以下である。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも多いことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも多いことが好ましい。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上である。上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは80重量部以下、より好ましくは75重量部以下、更に好ましくは70重量部以下である。
 (遮熱性物質)
 上記中間膜は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第1の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第2の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第3の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Xと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
 成分X:
 上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分Xを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記成分Xは遮熱性物質である。上記成分Xは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記成分Xは特に限定されない。成分Xとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
 上記成分Xとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Xは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。
 遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
 上記中間膜100重量%中又は上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記成分Xの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
 遮熱粒子:
 上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第1の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第2の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第3の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子(金属酸化物粒子)であることが好ましい。
 可視光よりも長い波長780nm以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
 上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン(LaB)粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ITO粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式:Cs0.33WOで表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
 上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは0.01μm以上、より好ましくは0.02μm以上であり、好ましくは0.1μm以下、より好ましくは0.05μm以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
 上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置(日機装社製「UPA-EX150」)等を用いて測定できる。
 上記中間膜100重量%中又は上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の各含有量(特に酸化タングステン粒子の含有量)は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.1重量%以上、更に好ましくは1重量%以上、特に好ましくは1.5重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の各含有量(特に酸化タングステン粒子の含有量)は、好ましくは6重量%以下、より好ましくは5.5重量%以下、更に好ましくは4重量%以下、特に好ましくは3.5重量%以下、最も好ましくは3重量%以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
 (金属塩)
 上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも1種の金属塩(以下、金属塩Mと記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記金属塩Mの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Mは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記金属塩Mは、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択された少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、K及びMgの内の少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。
 また、上記金属塩Mは、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数2~16の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
 上記炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、2-エチル酪酸マグネシウム、2-エチルブタン酸カリウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム及び2-エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
 上記金属塩Mを含む中間膜、又は上記金属塩Mを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)におけるMg及びKの含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上であり、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。Mg及びKの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
 (紫外線遮蔽剤)
 上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾトリアゾール化合物)、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾフェノン化合物)、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤(トリアジン化合物)、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤(マロン酸エステル化合物)、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤(シュウ酸アニリド化合物)及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾエート化合物)等が挙げられる。
 上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
 上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
 上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば5.0eV以上のバンドギャップエネルギーを有する。
 上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2-(2’-ヒドロキシ-5’-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「TinuvinP」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-t-ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin320」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)、及び2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-アミルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin328」)等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
 上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン(BASF社製「Chimassorb81」)等が挙げられる。
 上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ADEKA社製「LA-F70」及び2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-[(ヘキシル)オキシ]-フェノール(BASF社製「Tinuvin1577FF」)等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、2-(p-メトキシベンジリデン)マロン酸ジメチル、テトラエチル-2,2-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロネート、2-(p-メトキシベンジリデン)-ビス(1,2,2,6,6-ペンタメチル4-ピペリジニル)マロネート等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(いずれもクラリアント社製)が挙げられる。
 上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-5-t-ブチルフェニル)シュウ酸ジアミド、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-フェニル)シュウ酸ジアミド、2-エチル-2’-エトキシ-オキシアニリド(クラリアント社製「SanduvorVSU」)などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
 上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2,4-ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンゾエート(BASF社製「Tinuvin120」)等が挙げられる。
 上記中間膜100重量%中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベントトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上、更に好ましくは0.3重量%以上、特に好ましくは0.5重量%以上である。上記中間膜100重量%中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベントトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは2.5重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.8重量%以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が0.2重量%以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
 (酸化防止剤)
 上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
 上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
 上記フェノール系酸化防止剤としては、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、ブチルヒドロキシアニソール(BHA)、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、ステアリル-β-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、2,2’-メチレンビス-(4-メチル-6-ブチルフェノール)、2,2’-メチレンビス-(4-エチル-6-t-ブチルフェノール)、4,4’-ブチリデン-ビス-(3-メチル-6-t-ブチルフェノール)、1,1,3-トリス-(2-メチル-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル)ブタン、テトラキス[メチレン-3-(3’,5’-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、1,3,3-トリス-(2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール)ブタン、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス(3,3’-t-ブチルフェノール)ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス(3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルベンゼンプロパン酸)エチレンビス(オキシエチレン)等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス(トリデシル)ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス(トリデシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(デシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、ビス(2,4-ジ-t-ブチル-6-メチルフェニル)エチルエステル亜リン酸、及び2,2’-メチレンビス(4,6-ジ-t-ブチル-1-フェニルオキシ)(2-エチルヘキシルオキシ)ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記酸化防止剤の市販品としては、例えばBASF社製「IRGANOX 245」、BASF社製「IRGAFOS 168」、BASF社製「IRGAFOS 38」、住友化学工業社製「スミライザーBHT」、並びにBASF社製「IRGANOX 1010」等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜100重量%中又は酸化防止剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は0.1重量%以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜100重量%中又は上記酸化防止剤を含む層100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は2重量%以下であることが好ましい。
 (他の成分)
 上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 (合わせガラス)
 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す断面図である。
 図3に示す合わせガラス21は、中間膜部11Xと、第1の合わせガラス部材22と、第2の合わせガラス部材23とを備える。中間膜部11Xは、第1の合わせガラス部材22と第2の合わせガラス部材23との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜部11Xの第1の表面に、第1の合わせガラス部材22が配置されている。中間膜部11Xの第1の表面とは反対の第2の表面に、第2の合わせガラス部材23が配置されている。中間膜部11Aは、図1に示す中間膜11により形成されている。中間膜部11Aは、第1の層1に由来する第1の層1Xと、第2の層に由来する第2の層2Xと、第3の層に由来する第3の層3Xとを備える。第1の層1Xは、第1の層1により形成されている。第2の層2Xは、第2の層2により形成されている。第3の層3Xは、第3の層3により形成されている。
 上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材がそれぞれガラス板又はPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルムであり、かつ上記中間膜が、上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材として、少なくとも1枚のガラス板を含むことが好ましい。上記第1の合わせガラス部材及び第2の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
 上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
 上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の各厚みは特に限定されないが、好ましくは1mm以上であり、好ましくは5mm以下である。上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは1mm以上であり、好ましくは5mm以下である。上記合わせガラス部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、好ましくは0.03mm以上であり、好ましくは0.5mm以下である。
 上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第1,第2の合わせガラス部材の間に、上記中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバックに入れて減圧吸引したりすることにより、第1の合わせガラス部材と中間膜及び第2の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70~110℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120~150℃及び1~1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
 上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。遮熱性が高くかつ可視光線透過率が高いので、上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
 上記合わせガラスは、ヘッドアップディスプレイ(HUD)である合わせガラスである。上記合わせガラスでは、コントロールユニットから送信される速度などの計測情報等を、インストゥルメンタル・パネルの表示ユニットから、フロントガラスに映し出すことができる。このため、自動車の運転者が視野を下げることなく、前方の視野と計測情報とを同時に視認することができる。
 以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
 用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数4のn-ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度(ブチラール化度)、アセチル化度及び水酸基の含有率はJIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ASTM D1396-92により測定した場合も、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
 (実施例1)
 第1の層を形成するための組成物の作製:
 以下の配合成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第1の層を形成するための組成物を得た。ポリビニルアセタール樹脂に対して、他の成分を添加した。
 ポリビニルアセタール樹脂(水酸基の含有率22モル%、アセチル化度13モル%、アセタール化度65モル%)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)60重量部
 Tinuvin326(2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール、BASF社製「Tinuvin326」)0.2重量部
 BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)0.2重量部
 第2の層及び第3の層を形成するための組成物の作製:
 以下の配合成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第2の層及び第3の層を形成するための組成物を得た。ポリビニルアセタール樹脂に対して、他の成分を添加した。
 ポリビニルアセタール樹脂(水酸基の含有率30.5モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度68.5モル%)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)38重量部
 Tinuvin326(2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール、BASF社製「Tinuvin326」)0.2重量部
 BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)0.2重量部
 圧着前の中間膜の作製:
 第1の層を形成するための組成物と、第2の層及び第3の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出した。実施例1では、中間膜を押出成形した後、中間膜を100℃~150℃に加熱して保持時間5分以内で保持し、常温に戻した。第2の層/第1の層/第3の層の積層構造を有する楔状の中間膜を作製した。なお、後述する実施例2~12及び比較例1~7で得られた中間膜は、一端に最小厚みを有し、他端に最大厚みを有する。
 本圧着後の中間膜を含む部分楔角測定用の積層体の作製:
 得られた圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する第1のガラス板を用意した。得られた圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する第2のガラス板を用意した。第1のガラス板及び第2のガラス板として、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスを用いた。(第1の工程)上記第1のガラス板上に、上記圧着前の中間膜を一方の表面側から載せた。次に、(第2の工程)上記圧着前の中間膜上に上記第2のガラス板の一端を上記圧着前の中間膜の一端に揃えてかつ上記第2のガラス板の面方向を上記第1のガラス板面方向と直角方向にして、上記圧着前の中間膜の他方の表面上に載せた。次に、(第3の工程)上記第2のガラス板の上記一端を固定しながら上記第2のガラス板を傾けて倒して、上記第2のガラス板の表面を上記圧着前の中間膜の上記他方の表面に接触させ、かつ上記第2のガラスを上記圧着前の中間膜の上記他方の表面上で上記第2のガラスの重さがつり合う状態にした。その後、(第4の工程)240℃及び98N/cmの線圧力のロールプレスにて予備圧着した。次に、(第5の工程)140℃及び1.3MPaの圧力にて本圧着して、本圧着後の中間膜を得た。得られた本圧着後の中間膜は、本圧着後の中間膜が上記第1のガラス板と上記第2のガラス板との間に配置された積層体の状態である。
 (実施例2~9,11及び比較例1~4,6)
 圧着前の中間膜の作製:
 下記の項目について、下記の表1,2に示すように設定したこと以外は実施例1と同様にして、中間膜を得た。
 第1の層を形成するための組成物と第2の層及び第3の層を形成するための組成物におけるポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の配合量
 中間膜における最小厚み、最大厚み、上記部分楔角の変化率の平均、上記部分楔角の変化率の最大値
 上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前の接触箇所数
 また、実施例2~9,11及び比較例1~4,6では、実施例1と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例1と同様の配合量(ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対して0.2重量部)で配合した。なお、実施例及び比較例はそれぞれ異なる形状の金型を用いて中間膜を押出成形した。
 本圧着後の中間膜を含む部分楔角測定用の積層体の作製:
 得られた圧着前の中間膜を用いて、実施例1と同様にして、本圧着後の中間膜を含む積層体を作製した。
 (実施例10)
 単層中間膜を形成するための組成物の作製:
 以下の配合成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、単層中間膜を形成するための組成物を得た。ポリビニルアセタール樹脂に対して、他の成分を添加した。
 ポリビニルアセタール樹脂(水酸基の含有率30.5モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度68.5モル%)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)40重量部
 Tinuvin326(2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール、BASF社製「Tinuvin326」)0.2重量部
 BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)0.2重量部
 単層中間膜の作製:
 単層中間膜形成するための組成物を、押出機を用いて押出した。中間膜を押出成形した後、中間膜を100℃~150℃に加熱して保持時間5分以内で保持し、常温に戻した。
 本圧着後の中間膜を含む部分楔角測定用の積層体の作製:
 得られた中間膜を用いて、実施例1と同様にして、本圧着後の中間膜を含む部分楔角測定用の積層体を作製した。
 (実施例12及び比較例5,7)
 圧着前の中間膜の作製:
 下記の項目について、下記の表3に示すように設定したこと以外は実施例10と同様にして、中間膜を得た。
 中間膜におけるポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する可塑剤の配合量
 中間膜における最小厚み、最大厚み、上記部分楔角の変化率の平均、上記部分楔角の変化率の最大値
 上記第3の工程の後かつ上記第4の工程の前の接触箇所数
 また、実施例12及び比較例5,7では、実施例10と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例10と同様の配合量(ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対して0.2重量部)で配合した。なお、実施例及び比較例はそれぞれ異なる形状の金型を用いて中間膜を押出成形した。
 (評価)
 (1)弾性率
 実施例1~9,11及び比較例1~4,6の圧着前の中間膜における第2,3の層、並びに、実施例10,12及び比較例5,7の圧着前の中間膜の23℃での弾性率を、以下のようにして測定した。
 弾性率の測定方法:
 測定する層又は中間膜を形成するための組成物の混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機で150℃でプレス成型して、厚みが0.35mmである樹脂膜を得た。得られた樹脂膜を25℃及び相対湿度30%の条件で2時間放置した。2時間放置した後に、TAインスツルメント社製「ARES-G2」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径8mmのパラレルプレートを用いた。3℃/分の降温速度で30℃から-50℃まで温度を低下させる条件、及び周波数1Hz及び歪み1%の条件で測定を行った。
 なお、弾性率の測定は、以下のようにして行われてもよい。得られた中間膜を室温23±2℃、相対湿度25±5%の環境下に1ヶ月保管した後に、室温23℃±2℃の環境下にて、中間膜から第2の層及び第3の層を剥離することで、第2の層及び第3の層を得る。得られた第2の層及び第3の層を、厚みが0.35mmとなるように150℃でプレス成型(加圧しない状態で150℃10分間、加圧した状態で150℃10分間)して樹脂膜を作製してもよい。
 (2)部分楔角の変化率
 圧着前の中間膜の部分楔角の測定:山文電気社製「TOF-4R」を用いて、上述した方法にて、部分楔角を測定した。
 本圧着後の中間膜の部分楔角の測定:ルメトリクス社製「OPTIGAUGE」を用いて、上述した方法にて、部分楔角を測定した。
 上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて40mmの位置から上記一端と上記他端との間の中央の位置までの上記第1の領域中の10mm間隔ごとの各地点で各部分楔角を測定した。また、上記中間膜の上記一端から上記他端に向けて40mmの位置から上記他端から上記一端に向けて40mmの位置までの上記第2の領域中の10mm間隔ごとの各地点で各部分楔角を測定した。
 上記第1の領域内での測定において、上記式(X)より、各地点での部分楔角の変化率を求めた。上記第1の領域内で測定において、上記式(Y)より、部分楔角の変化率の平均を求めた。
 上記第2の領域内での測定において、上記式(X)より、各地点での部分楔角の変化率を求めた。上記第2の領域内での測定において、部分楔角の変化率の値のうちの最も大きな値を、部分楔角の変化率の最大値とした。
 (3)二重像
 得られた積層体をフロントガラスの位置に設置した。積層体の下方に設置した表示ユニットから表示情報を合わせガラスに反射させ、所定の位置(表示対応領域の全体)で二重像の有無を目視で確認した。二重像を下記の基準で判定した。
 [二重像の判定基準]
 ○○:二重像が確認されない
 ○:二重像がごくわずかに確認されるが、実使用上影響がないレベル
 ×:○○及び○の判定基準に相当しない
 詳細及び結果を下記の表1~3に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
 なお、実施例1~9,11で得られた中間膜を用いた合わせガラスについて、音響透過損失により遮音性を評価した結果、遮音性に優れていることを確認した。
 1,1A,1X…第1の層
 1Aa…厚み方向の断面形状が矩形である部分
 1Ab…厚み方向の断面形状が楔状である部分
 2,2X…第2の層
 3,3X…第3の層
 11,11A…中間膜
 11X…中間膜部
 11a…一端
 11b…他端
 11Aa…厚み方向の断面形状が矩形である部分
 11Ab…厚み方向の断面形状が楔状である部分
 21…合わせガラス
 22…第1の合わせガラス部材
 23…第2の合わせガラス部材
 R1…表示対応領域
 R2…周囲領域
 R3…シェード領域
 51…ロール体
 61…巻き芯

Claims (13)

  1.  合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜であって、
     一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、
     前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きく、
     前記一端から前記他端にかけて前記中間膜の厚みが均一に増加しておらず、
     前記合わせガラス用中間膜を圧着前の中間膜として用いて、以下の第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得て、前記圧着前の中間膜及び前記本圧着後の中間膜のそれぞれにおいて、前記中間膜の前記一端から前記他端に向けて40mmの位置から前記一端と前記他端との間の中央の位置までの第1の領域中の10mm間隔ごとの各地点で各部分楔角を測定したときに、下記式(X)により求められる部分楔角の変化率の平均が10%以下である、合わせガラス用中間膜。
     部分楔角の変化率(%)=|(本圧着後の中間膜の部分楔角-圧着前の中間膜の部分楔角)/(圧着前の中間膜の部分楔角)|×100  ・・・式(X)
     第1の工程:圧着前の中間膜を一方の表面側から、第1のガラス板上に載せる。該第1のガラス板は、圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する。該第1のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。
     第2の工程:第2のガラス板を、前記第2のガラス板の一端を前記中間膜の一端に揃えてかつ前記第2のガラス板の面方向を前記第1のガラス板の面方向と直角方向にして、前記中間膜の他方の表面上に載せる。該第2のガラス板は、圧着前の中間膜と同じ大きさを有しかつ2mmの厚みを有する。該第2のガラス板は、JIS 3202-2011に準拠したフロート板ガラスである。
     第3の工程:前記第2のガラス板の前記一端を固定しながら前記第2のガラス板を傾けて倒して、前記第2のガラス板の表面を前記中間膜の前記他方の表面に接触させ、かつ前記第2のガラスを前記中間膜の前記他方の表面上で前記第2のガラスの重さがつり合う状態にする。
     第4の工程:240℃及び98N/cmの線圧力のロールプレスにて予備圧着する。
     第5の工程:140℃及び1.3MPaの圧力にて本圧着して、本圧着後の中間膜を得る。得られる本圧着後の中間膜は、本圧着後の中間膜が前記第1のガラス板と前記第2のガラス板との間に配置された積層体の状態である。
  2.  前記中間膜の前記一端から前記他端に向けて40mmの位置から、前記他端から前記一端に向けて40mmの位置までの第2の領域中の10mm間隔ごとの各地点での各部分楔角を測定したときに、前記式(X)により求められる部分楔角の変化率の最大値が15%以下である、請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
  3.  前記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の前記第3の工程の後かつ前記第4の工程の前に、前記中間膜の前記一端の位置から前記一端と前記他端との間の中央の位置までの領域中で、離れた2箇所以上で、前記中間膜と前記第2のガラス板とが接触した状態になる合わせガラス用中間膜である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  4.  前記第1、第2、第3、第4及び第5の工程をこの順で経て本圧着後の中間膜を得る際の前記第3の工程の後かつ前記第4の工程の前に、前記中間膜の前記一端の位置から前記他端の位置までの領域中で、離れた3箇所以上で、前記中間膜と前記第2のガラス板とが接触した状態になる合わせガラス用中間膜である、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5.  23℃での弾性率G’が4MPa以上である層を備える、請求項1~4のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6.  23℃での弾性率G’が4MPa以上である層を表面層として備える、請求項1~4のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7.  熱可塑性樹脂を含む、請求項1~6のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8.  可塑剤を含む、請求項1~7のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9.  前記中間膜は、熱可塑性樹脂と、前記熱可塑性樹脂100重量部に対して25重量部以上、45重量部以下の含有量で可塑剤とを含む層を備える、請求項1~8のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10.  第1の層と、
     前記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層とを備える、請求項1~9のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11.  前記第1の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
     前記第2の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
     前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い、請求項10に記載の合わせガラス用中間膜。
  12.  前記第1の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
     前記第2の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
     前記第1の層が、可塑剤を含み、
     前記第2の層が、可塑剤を含み、
     前記第1の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第1の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第2の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂100重量部に対する前記第2の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項10又は11に記載の合わせガラス用中間膜。
  13.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に配置された中間膜部とを備え、
     前記中間膜部が、請求項1~12のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜により形成されている、合わせガラス。
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