WO2017208537A1 - 二次電池の製造方法 - Google Patents

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WO2017208537A1
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electrode
secondary battery
negative electrode
positive electrode
shape
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大塚　正博
徹 川合
昌史 樋口
拓也 見子
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株式会社村田製作所
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    • H01M4/0402—Methods of deposition of the material
    • H01M4/0404—Methods of deposition of the material by coating on electrode collectors

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a secondary battery.
  • the present invention relates to a method for manufacturing a secondary battery characterized by the production of at least one of a positive electrode and a negative electrode.
  • Secondary batteries which are so-called “storage batteries”, can be repeatedly charged and discharged, and are used in various applications.
  • secondary batteries are used in mobile devices such as mobile phones, smartphones, and notebook computers.
  • the secondary battery includes at least a positive electrode, a negative electrode, and a separator between them.
  • the positive electrode is composed of a positive electrode material layer and a positive electrode current collector
  • the negative electrode is composed of a negative electrode material layer and a negative electrode current collector.
  • a secondary battery has a laminated structure in which electrode constituent layers composed of a positive electrode and a negative electrode sandwiching a separator are stacked on each other.
  • the inventor of the present application has found that there is a problem to be overcome in the conventional method of manufacturing a secondary battery, and has found that it is necessary to take measures for that. Specifically, the present inventors have found that there are the following problems.
  • an electrode material layer 20 containing an electrode active material is formed on the metal sheet material 10 serving as an electrode current collector to obtain an electrode precursor 30, and then the electrode precursor 30 is cut out.
  • a plurality of electrodes 40 are obtained (see FIGS. 15A to 15C).
  • the remainder after cutting out was relatively large (see FIG. 15C), and it could never be said that the production efficiency was high.
  • the present invention has been made in view of such problems. That is, the main object of the present invention is to provide a method for manufacturing a secondary battery with higher manufacturing efficiency.
  • the inventor of the present application tried to solve the above-mentioned problem by addressing in a new direction rather than responding on the extension of the prior art. As a result, the inventors have reached an invention of a method for manufacturing a secondary battery in which the main object is achieved.
  • a method for manufacturing a secondary battery according to the present invention includes: Production of at least one of a positive electrode and a negative electrode Forming an electrode material layer on a metal sheet material to be an electrode current collector to obtain an electrode precursor, and performing cutting from the electrode precursor to form a plurality of electrodes, The cut-out shape of each of the plurality of electrodes is a non-rectangular shape.
  • the manufacturing efficiency can be further increased. More specifically, the “residue after cutting” can be reduced when cutting a plurality of electrodes from the electrode precursor.
  • the direction of “thickness” described directly or indirectly in this specification is based on the stacking direction of the electrode material constituting the secondary battery, that is, “thickness” is in the stacking direction of the positive electrode and the negative electrode. Corresponds to the dimensions.
  • the “plan view” used in the present specification is based on a sketch when the object is viewed from above or below along the thickness direction.
  • a secondary battery is obtained.
  • the “secondary battery” in the present specification refers to a battery that can be repeatedly charged and discharged. Therefore, the secondary battery obtained by the manufacturing method of the present invention is not excessively bound by its name, and for example, “electric storage device” can also be included in the object.
  • the secondary battery obtained by the production method of the present invention has an electrode assembly in which electrode constituent layers including a positive electrode, a negative electrode, and a separator are laminated.
  • the positive electrode and the negative electrode are stacked via a separator to form an electrode constituent layer, and an electrode assembly in which at least one electrode constituent layer is laminated is enclosed in an outer package together with an electrolyte.
  • the positive electrode is composed of at least a positive electrode material layer and a positive electrode current collector.
  • a positive electrode material layer is provided on at least one surface of the positive electrode current collector, and the positive electrode material layer contains a positive electrode active material as an electrode active material.
  • each of the plurality of positive electrodes in the electrode assembly may be provided with a positive electrode material layer on both surfaces of the positive electrode current collector, or may be provided with a positive electrode material layer only on one surface of the positive electrode current collector.
  • the positive electrode is preferably provided with a positive electrode material layer on both surfaces of the positive electrode current collector.
  • the negative electrode is composed of at least a negative electrode material layer and a negative electrode current collector.
  • a negative electrode material layer is provided on at least one surface of the negative electrode current collector, and the negative electrode material layer contains a negative electrode active material as an electrode active material.
  • each of the plurality of negative electrodes in the electrode assembly may be provided with a negative electrode material layer on both surfaces of the negative electrode current collector, or may be provided with a negative electrode material layer only on one surface of the negative electrode current collector.
  • the negative electrode is preferably provided with a negative electrode material layer on both sides of the negative electrode current collector.
  • the electrode active materials contained in the positive electrode and the negative electrode are materials directly involved in the transfer of electrons in the secondary battery, and are the main materials of the positive and negative electrodes responsible for charge / discharge, that is, the battery reaction. is there. More specifically, ions are brought into the electrolyte due to the “positive electrode active material included in the positive electrode material layer” and the “negative electrode active material included in the negative electrode material layer”, and the ions are interposed between the positive electrode and the negative electrode. Then, the electrons are transferred and the electrons are delivered and charged and discharged.
  • the positive electrode material layer and the negative electrode material layer are particularly preferably layers capable of occluding and releasing lithium ions.
  • the secondary battery obtained by the production method of the present invention corresponds to a so-called “lithium ion battery”, and the positive electrode and the negative electrode have layers capable of occluding and releasing lithium ions. .
  • the positive electrode active material of the positive electrode material layer is made of, for example, a granular material, and a binder (also referred to as a “binder”) is included in the positive electrode material layer for sufficient contact between the particles and shape retention. preferable. Furthermore, a conductive additive may be included in the positive electrode material layer in order to facilitate the transmission of electrons that promote the battery reaction.
  • the negative electrode active material of the negative electrode material layer is made of, for example, a granular material, and it is preferable that a binder is included for sufficient contact and shape retention between the particles, and smooth transmission of electrons that promote the battery reaction. In order to do so, a conductive aid may be included in the negative electrode material layer.
  • the positive electrode material layer and the negative electrode material layer can also be referred to as “positive electrode composite material layer” and “negative electrode composite material layer”, respectively.
  • the positive electrode active material is preferably a material that contributes to occlusion and release of lithium ions.
  • the positive electrode active material is preferably, for example, a lithium-containing composite oxide.
  • the positive electrode active material is preferably a lithium transition metal composite oxide containing lithium and at least one transition metal selected from the group consisting of cobalt, nickel, manganese, and iron. That is, in the positive electrode material layer of the secondary battery obtained by the production method of the present invention, such a lithium transition metal composite oxide is preferably contained as the positive electrode active material.
  • the positive electrode active material may be lithium cobaltate, lithium nickelate, lithium manganate, lithium iron phosphate, or a part of those transition metals replaced with another metal.
  • the positive electrode active material contained in a positive electrode material layer may be lithium cobaltate.
  • the binder that can be included in the positive electrode material layer is not particularly limited, but includes polyvinylidene fluoride, vinylidene fluoride-hexafluoropropylene copolymer, vinylidene fluoride-tetrafluoroethylene copolymer, and Mention may be made of at least one selected from the group consisting of polytetrafluoroethylene and the like.
  • the conductive auxiliary agent that can be included in the positive electrode material layer is not particularly limited, but carbon black such as thermal black, furnace black, channel black, ketjen black, and acetylene black, graphite, carbon nanotube, and vapor phase growth.
  • the binder of the positive electrode material layer may be polyvinylidene fluoride
  • the conductive additive of the positive electrode material layer may be carbon black.
  • the binder and conductive support agent of a positive electrode material layer may be a combination of polyvinylidene fluoride and carbon black.
  • the negative electrode active material is preferably a material that contributes to occlusion and release of lithium ions. From this point of view, the negative electrode active material is preferably, for example, various carbon materials, oxides, or lithium alloys.
  • Examples of various carbon materials of the negative electrode active material include graphite (natural graphite, artificial graphite), hard carbon, soft carbon, diamond-like carbon, and the like.
  • graphite is preferable in that it has high electron conductivity and excellent adhesion to the negative electrode current collector.
  • Examples of the oxide of the negative electrode active material include at least one selected from the group consisting of silicon oxide, tin oxide, indium oxide, zinc oxide, lithium oxide, and the like.
  • the lithium alloy of the negative electrode active material may be any metal that can be alloyed with lithium.
  • Al, Si, Pb, Sn, In, Bi, Ag, Ba, Ca, Hg, Pd, Pt, Te, Zn It may be a binary, ternary or higher alloy of a metal such as La and lithium.
  • a binary, ternary or higher alloy of a metal such as La and lithium.
  • Such an oxide is preferably amorphous in its structural form. This is because deterioration due to non-uniformity such as crystal grain boundaries or defects is less likely to be caused.
  • the negative electrode active material of a negative electrode material layer may be artificial graphite.
  • the binder that can be included in the negative electrode material layer is not particularly limited, but is at least one selected from the group consisting of styrene butadiene rubber, polyacrylic acid, polyvinylidene fluoride, polyimide resin, and polyamideimide resin. Can be mentioned.
  • the binder contained in the negative electrode material layer may be styrene butadiene rubber.
  • the conductive aid that can be included in the negative electrode material layer is not particularly limited, but carbon black such as thermal black, furnace black, channel black, ketjen black, and acetylene black, graphite, carbon nanotube, and vapor phase growth.
  • Examples thereof include at least one selected from carbon fibers such as carbon fibers, metal powders such as copper, nickel, aluminum and silver, and polyphenylene derivatives.
  • the component resulting from the thickener component for example, carboxymethylcellulose used at the time of battery manufacture may be contained in the negative electrode material layer.
  • the negative electrode active material and the binder in the negative electrode material layer may be a combination of artificial graphite and styrene butadiene rubber.
  • the positive electrode current collector and the negative electrode current collector used for the positive electrode and the negative electrode are members that contribute to collecting and supplying electrons generated in the active material due to the battery reaction.
  • a current collector may be a sheet-like metal member and may have a porous or perforated form.
  • the current collector may be a metal foil, a punching metal, a net or an expanded metal.
  • the positive electrode current collector used for the positive electrode is preferably made of a metal foil containing at least one selected from the group consisting of aluminum, stainless steel, nickel and the like, and may be, for example, an aluminum foil.
  • the negative electrode current collector used for the negative electrode is preferably made of a metal foil containing at least one selected from the group consisting of copper, stainless steel, nickel and the like, and may be, for example, a copper foil.
  • the separator used for the positive electrode and the negative electrode is a member provided from the viewpoint of preventing short circuit due to contact between the positive electrode and the negative electrode and maintaining the electrolyte.
  • the separator can be said to be a member that allows ions to pass while preventing electronic contact between the positive electrode and the negative electrode.
  • the separator is a porous or microporous insulating member and has a film form due to its small thickness.
  • a polyolefin microporous film may be used as the separator.
  • the microporous film used as the separator may include, for example, only polyethylene (PE) or only polyethylene (PP) as the polyolefin.
  • the separator may be a laminate composed of “a microporous membrane made of PE” and “a microporous membrane made of PP”.
  • the surface of the separator may be covered with an inorganic particle coat layer and / or an adhesive layer.
  • the surface of the separator may have adhesiveness.
  • the separator is not particularly limited by its name, and may be a solid electrolyte, a gel electrolyte, insulating inorganic particles or the like having the same function.
  • an electrode assembly including an electrode constituent layer including a positive electrode, a negative electrode, and a separator is enclosed in an exterior together with an electrolyte.
  • the electrolyte is preferably a “non-aqueous” electrolyte such as an organic electrolyte or an organic solvent (that is, the electrolyte is a non-aqueous electrolyte). preferable).
  • the electrolyte metal ions released from the electrodes (positive electrode and negative electrode) exist, and therefore, the electrolyte assists the movement of the metal ions in the battery reaction.
  • a non-aqueous electrolyte is an electrolyte containing a solvent and a solute.
  • a solvent containing at least carbonate is preferable.
  • Such carbonates may be cyclic carbonates and / or chain carbonates.
  • examples of the cyclic carbonates include at least one selected from the group consisting of propylene carbonate (PC), ethylene carbonate (EC), butylene carbonate (BC), and vinylene carbonate (VC). be able to.
  • chain carbonates include at least one selected from the group consisting of dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), ethyl methyl carbonate (EMC), and dipropyl carbonate (DPC).
  • DMC dimethyl carbonate
  • DEC diethyl carbonate
  • EMC ethyl methyl carbonate
  • DPC dipropyl carbonate
  • the combination of cyclic carbonate and chain carbonate may be used as a non-aqueous electrolyte, for example, the mixture of ethylene carbonate and diethyl carbonate is used.
  • a Li salt such as LiPF 6 and / or LiBF 4 is preferably used as LiPF 6 and / or LiBF 4 is preferably used.
  • the outer package of the secondary battery encloses the electrode assembly in which the electrode constituent layers including the positive electrode, the negative electrode, and the separator are laminated, but may be in a hard case form or a soft case form.
  • the exterior body may be a hard case type corresponding to a so-called “metal can” or a soft case type corresponding to a “pouch” made of a so-called laminate film.
  • the production method of the present invention is characterized by a method for producing an electrode.
  • it has a feature in cutting out an electrode when producing at least one of a positive electrode and a negative electrode.
  • the electrode precursor layer 30 is formed by forming the electrode material layer 20 on the metal sheet material 10 serving as the electrode current collector. And cutting out from the electrode precursor 30 to form a plurality of electrodes 40, and the cutting shape of each of the plurality of electrodes 40 is a non-rectangular shape.
  • non-rectangular shape in the present specification refers to a shape whose electrode shape in plan view is not normally included in the concept of a rectangular shape such as a square and a rectangle. It refers to a shape that is partially missing. Accordingly, in a broad sense, “non-rectangular shape” refers to a shape in which the electrode shape in plan view as viewed from above in the thickness direction is not square or rectangular, and in a narrow sense, the electrode shape in plan view is square or rectangular. It is pointed out that it has a shape partially cut away from the base (preferably a shape in which a corner portion of a square or a rectangle of the base is cut out).
  • the “non-rectangular shape” is based on a square / rectangular shape of the electrode in plan view, and a square, rectangular, semi-circular, semi-elliptical, circular / It may be a shape obtained by cutting out a part of an ellipse or a combination thereof from the base shape (particularly a shape obtained by cutting out a corner portion of the base shape) (see FIG. 1).
  • the “metal sheet material” in the present specification means a thin metal member in a broad sense, and in a narrow sense, a member corresponding to an electrode current collector of a manufactured secondary battery, The sheet-like metal member which exhibits electroconductivity is meant. Specific examples of such a metal sheet material include metal foil.
  • the manufacturing method of the secondary battery After preparing and preparing the positive electrode, the negative electrode, the electrolytic solution, and the separator, respectively (may be procured from a commercial product if necessary), the secondary battery is integrated by combining them. Obtainable.
  • a positive electrode material slurry is prepared.
  • the positive electrode material slurry is an electrode material layer raw material containing at least a positive electrode active material and a binder.
  • a positive electrode material slurry is applied to a metal sheet material (for example, aluminum foil) used as a positive electrode current collector, and is rolled by a roll press.
  • a positive electrode precursor that is, an electrode precursor is obtained.
  • the metal sheet material preferably has a long strip shape, and the positive electrode material slurry is applied to such a long metal sheet.
  • the area to be applied is preferably not applied to the entire area of the long metal sheet, but to the peripheral edge portions in both width directions of the metal sheet material.
  • the positive electrode material slurry in a similar long shape so as to be slightly smaller than the long metal sheet material.
  • the obtained positive electrode precursor (especially a positive electrode precursor that is long in a band shape) is stored by being wound in a roll or the like as needed, or is appropriately transported until it is used in the next step.
  • cutting is performed to obtain a plurality of positive electrodes from the positive electrode precursor (in the case of being wound in a roll, cutting is performed after unfolding).
  • the positive electrode precursor is subjected to mechanical cutting to cut out the positive electrode from the positive electrode precursor (particularly, “part where the positive electrode material slurry is applied”).
  • a so-called “punching operation” may be performed.
  • a plurality of desired positive electrodes can be obtained through the operations described above.
  • the production of the negative electrode is the same as the production of the positive electrode.
  • a negative electrode material slurry is prepared.
  • the negative electrode material slurry is an electrode material layer raw material containing at least a negative electrode active material and a binder.
  • Such negative electrode material slurry is applied to a metal sheet material (for example, copper foil) used as a negative electrode current collector, and is rolled by a roll press.
  • a negative electrode precursor that is, an electrode precursor is obtained.
  • the metal sheet material preferably has a long strip shape, and the negative electrode material slurry is applied to such a long metal sheet material.
  • the area to be applied is not applied to the entire area of the long metal sheet material, but to the peripheral edge portion in both width directions of the metal sheet material.
  • the obtained negative electrode precursor (particularly, a long negative electrode precursor) is stored by being rolled into a roll or the like as needed until it is used in the next step, or is appropriately transported. Then, in the next step, cutting is performed to obtain a plurality of negative electrodes from the negative electrode precursor (in the case of being wound in a roll, cutting is performed after unfolding).
  • the negative electrode is cut out from the negative electrode precursor (particularly, “part where the negative electrode material slurry is applied”) by subjecting the negative electrode precursor to mechanical cutting.
  • a so-called “punching operation” may be performed.
  • a plurality of desired negative electrodes can be obtained through the operations described above.
  • An electrolyte that is responsible for ion transfer between the positive electrode and the negative electrode when the battery is used is prepared (in the case of a lithium ion battery, a nonaqueous electrolyte is particularly prepared). Accordingly, a desired electrolyte is prepared by mixing such raw materials to be an electrolyte (in the production method of the present invention, the electrolyte may be a conventional electrolyte used in a conventional secondary battery, and therefore The raw materials may be those conventionally used in the production of secondary batteries.
  • the separator may be conventional, and therefore, a separator that is conventionally used as a secondary battery may be used.
  • the secondary battery can be obtained by integrally combining the positive electrode, the negative electrode, the electrolytic solution, and the separator prepared and prepared as described above.
  • a secondary battery can be obtained by stacking a plurality of positive electrodes and negative electrodes through a separator to form an electrode assembly and enclosing the electrode assembly together with an electrolyte in an exterior body.
  • the separator may be a laminate of sheets cut into sheets, or may be stacked in a ninety-nine shape and cut off excess. Furthermore, you may laminate
  • the present invention is particularly characterized in the production of the electrode for the production of the secondary battery as described above. More specifically, for the production of at least one of the positive electrode and the negative electrode, a cutting operation from the electrode precursor is performed in a “non-rectangular shape” to obtain a plurality of electrodes 40 (see FIGS. 2 and 3). In other words, the positive electrode precursor is cut out so that the cut shape of each of the plurality of positive electrodes is “non-rectangular”, and / or the cut shape of each of the plurality of negative electrodes is “non-rectangular”. Cut out from the negative electrode precursor. As shown in FIGS.
  • the plurality of electrodes be cut out so as to be adjacent to each other along the longitudinal direction of the electrode precursor 30 (that is, the longitudinal direction of the metal sheet material 10). .
  • the plurality of “non-rectangular shapes” to be cut out form a line along the longitudinal direction of the electrode precursor 30 or the metal sheet material 10.
  • the plurality of electrodes 40 to be cut out are preferably used for manufacturing the same battery. That is, it is preferable to manufacture a non-rectangular secondary battery in a plan view using a plurality of “non-rectangular” electrodes (positive electrode and negative electrode) to be cut out. It should be noted that “a plurality of“ non-rectangular ”electrodes (positive electrode / negative electrode)” to be cut out may be used not only for manufacturing the same battery but also for manufacturing separate batteries. Even in such a case, a non-rectangular secondary battery is preferably manufactured in a plan view.
  • the cut-out shapes of the plurality of electrodes are the same (that is, the same shape and / or the same planar view size). That is, for example, as shown in FIG. 4, the electrode precursor is cut out so as to obtain a plurality of the same “non-rectangular shape” (40).
  • the positive electrode precursor is cut out so that the cut out shapes of the plurality of positive electrodes are the same non-rectangular shape.
  • the negative electrode precursor is cut out so that the cut-out shapes of the plurality of negative electrodes are the same non-rectangular shape.
  • the shape between the positive electrode and the negative electrode is not necessarily the same as each other, it is preferably substantially the same shape or substantially the same shape when used for manufacturing the same secondary battery.
  • the positive electrode and the negative electrode incorporated in the secondary battery are generally slightly larger in negative electrode size. In that respect, the shape of the positive electrode and the shape of the negative electrode are flat. It is preferable that they are similar to each other in view).
  • each of the plurality of electrodes is cut out “complementarily”. Specifically, the cut shapes adjacent to each other in the cutout have a complementary relationship. This means that the electrode precursors are cut out so that adjacent cut shapes are complementary. That is, in the case of producing the positive electrode, it is preferable to cut out from the positive electrode precursor so that the cut out shapes of the plurality of positive electrodes are complementary to each other between the adjacent positive electrodes. In the case of production of the negative electrode, it is preferable to cut out from the negative electrode precursor so that the cut out shapes of the plurality of negative electrodes are complementary to each other between adjacent negative electrodes.
  • the complementary relationship is continuous in the longitudinal direction of the electrode precursor 30 (that is, the longitudinal direction of the metal sheet material 10).
  • “complementary” means that one of the adjacent cutout shapes and the other can complement each other in a plan view (a plan view as viewed from above in the thickness direction), and the space between them can be reduced. It means having a relationship (see FIG. 5).
  • “complementary” means a shape in which the individual notch portions can be filled with each other when the shapes are combined with each other (individual notch portions). Need not be completely filled, and have a geometrical relationship that can be at least partially filled with each other).
  • adjacent cutout shapes in a plan view may be partially cutout shapes having a mutually inverted arrangement relationship.
  • the “partially cut-out shape” is based on a rectangular shape (rectangular shape) as an electrode shape in a plan view, and another rectangular shape (sub-rectangle) having a smaller planar view size than the base shape. It has a cut-out shape (see FIG. 1).
  • each of the plurality of electrodes is cut out “point-symmetrically”. Specifically, in the cutout, the cutout shapes adjacent to each other have a point-symmetric relationship. This means that the electrode precursors are cut out so that adjacent cut shapes are point-symmetric. That is, in the case of producing a positive electrode, it is preferable to cut out from the positive electrode precursor so that the cut-out shapes of a plurality of positive electrodes have a point-symmetric morphological relationship between adjacent positive electrodes. In the case of production of the negative electrode, it is preferable to cut out from the negative electrode precursor so that the cut-out shapes of the plurality of negative electrodes have a point-symmetric morphological relationship between adjacent negative electrodes.
  • the point-symmetrical relationship is continuous in the longitudinal direction of the electrode precursor 30 (that is, the longitudinal direction of the metal sheet material 10).
  • point symmetry means that one of the adjacent cut-out shapes and the other have a point-symmetric relationship in plan view (a plan view as viewed from above in the thickness direction). (See FIG. 6). That is, in this specification, “having a point-symmetrical relationship” means that, as shown in FIG. 6, when one of adjacent cutout shapes is rotated by 180 ° about the center of symmetry, it overlaps the other and vice versa. Means an embodiment.
  • the point-symmetrical relationship is maintained so as to be continuous along the cutting direction.
  • the “point symmetry” aspect can correspond to an aspect in which the plurality of electrodes are cut out from the electrode precursor so that the cut out shapes of the electrodes are the same non-rectangular shape.
  • the shape having a point-symmetrical relationship is that the electrode shape in plan view is based on a rectangle (rectangle), and another rectangle (sub-rectangle) having a smaller size in plan view than the base shape is used as the base. The shape is cut out from the shape.
  • a plurality of electrodes are cut out so that each cut-out shape is a “combined rectangle”. Specifically, it is preferable to cut out such that a non-rectangular shape obtained by combining two squares having different shapes is obtained as a cut-out shape. That is, in the case of manufacturing the positive electrode, it is preferable to cut out the plurality of positive electrodes so that the cut shape is “a non-rectangular shape in which two quadrangles having different shapes are combined”. In the case of production of the negative electrode, it is preferable to cut out the plurality of negative electrodes so that the cut-out shape of the negative electrodes is “a non-rectangular shape in which two rectangles having different shapes are combined”.
  • non-rectangular shape combining two squares having different shapes refers to a shape in which two different squares and / or rectangles are arranged side by side in plan view. (See FIG. 7). Particularly preferably, as shown in FIG. 7, in a plan view, one square / rectangle and the other square / rectangle are combined so as to be partially shared on a side without overlapping each other. It is “rectangular”. As shown in FIG. 7, between “one square / rectangular” and “the other square / rectangular”, their short dimensions (for example, dimensions in the longitudinal direction of the metal sheet material) are substantially the same. May be the same.
  • the “non-rectangular shape” to be cut out may be a combination of squares having different sizes in plan view.
  • the “non-rectangular shape” is a combination of a relatively large rectangle and a relatively small rectangle sharing one side with each other, and crossing a half-division point on one side of the relatively large rectangle. It is preferable that a relatively small square is located at a position where there is no (see FIG. 7). In such a case, the connection location between the “relatively small square” and the “relatively large square” is 0% or more and 50% or less on the side of the “relatively large square” (the “shared” side).
  • the position may be 50% or more and 100% or less (the position of 0% corresponds to the point where the “shared” side intersects with the other side in the “relatively large square”. “Point“ a ”corresponds to 0% position).
  • Such a combination of squares of different sizes facilitates the design of a “non-rectangular” shape.
  • the above-mentioned “complementary relationship between adjacent cut shapes” and / or “point symmetry between adjacent cut shapes” It is easy to obtain the relationship.
  • each of the plurality of electrodes it is preferable to cut out each of the plurality of electrodes so that the current collector tab portion is included.
  • the metal sheet material 10 region (non-electrode material region) where the electrode material layer 20 is not provided is cut out so as to be included in the cut shape, thereby It is preferable to provide a current collector tab 45 on each of the plurality of electrodes 40. In such a case, it is particularly preferable that the position of the current collector tab portion is positioned at the same location in the cutout shape between the plurality of electrodes.
  • the position of the positive electrode current collector tab portion is the same in the cut out shape between the plurality of positive electrodes.
  • the position of the negative electrode current collector tab portion is the same in the cut out shape between the plurality of negative electrodes.
  • the current collector tab portion 45 is cut out so as to be positioned on the same non-rectangular side between the plurality of electrodes 40.
  • the current collector tab portion 45 is formed of the metal sheet. It is preferable that the cutting is performed in a form protruding in the short direction of the material 10 (that is, the short direction of the electrode precursor 30).
  • a separation distance between adjacent electrodes is set to “longitudinal direction of the metal sheet material” in the cut electrodes. It is smaller than “dimension along” (for example, “short dimension of electrode”). That is, in the longitudinal direction of the metal sheet material, the distance between adjacent electrodes (for example, “maximum distance dimension” or “average distance dimension”) is the size of each electrode to be cut out (for example, “electrode minimum dimension” or “electrode” It is preferably smaller than the average dimension ").
  • the “non-rectangular shape” (40) may have a chamfered form. Specifically, the portion corresponding to the “non-rectangular” corner may be cut out so as to be chamfered. Further, as shown in the drawing, the “non-rectangular shape” (40) may have a shape locally recessed inward in a plan view. Furthermore, the portion corresponding to the cut-out corner portion is not limited to an angular shape in a plan view, and may have a shape with R. By attaching R, it is possible to reduce the inconvenience that the electrode material layer collapses locally at the peripheral edge during cutting.
  • the above-mentioned “complementary relationship of the cut shape” and / or “point-symmetrical relationship of the cut shape” relate to the aspect in which the cut shapes are adjacent to each other along the longitudinal direction of the metal sheet material. Is not necessarily limited thereto.
  • the “complementary relationship of the cut shape” and / or “the point-symmetrical relationship of the cut shape” may be made for the cut shape adjacent along the short direction of the metal sheet material. That is, in the manufacturing method of the present invention, “non-rectangular” cutting may be performed in the manner shown in FIGS.
  • two electrodes are cut into a “non-rectangular shape” in the short direction of the metal sheet material 10, and the cut shape adjacent to the short direction as such. They have a complementary relationship and / or a point-symmetric relationship.
  • the production method of the present invention can be suitably carried out even when the electrode material layer is obtained by “intermittent coating”.
  • both the short side direction and the long side direction of the metal sheet material 10 are “ “Non-rectangular shapes” may be adjacent to each other.
  • the current collector tab portion 45 is cut out in a form protruding in the longitudinal direction of the metal sheet material 10 (that is, the longitudinal direction of the electrode precursor 30). be able to.
  • the present invention is not necessarily limited thereto.
  • the same effect can be obtained by using the “non-rectangular” electrode shape as described above.
  • the secondary battery obtained by the production method of the present invention can be used in various fields where power storage is assumed.
  • secondary batteries are used in the electrical / information / communication field where mobile devices are used (for example, mobile devices such as mobile phones, smartphones, notebook computers and digital cameras), home and small industrial applications.
  • power tools for example, power tools, golf carts, home / nursing / industrial robots
  • large industrial applications for example, forklifts, elevators, bay harbor cranes
  • transportation systems for example, hybrid vehicles, electric vehicles) , Buses, trains, electric assist bicycles, electric motorcycles, etc.
  • power system applications eg, fields such as various power generation, road conditioners, smart grids, general home storage systems
  • space and deep sea applications eg, Space probe, submersible survey ship, etc.

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Abstract

本発明では、正極および負極の少なくとも一方の電極の作製が、電極集電体となる金属シート材１０に電極材層２０を形成して電極前駆体３０を得ること、および、電極前駆体３０からの切出しを行って複数の電極４０を形成することを含んで成る二次電池の製造方法が提供される。特に、複数の電極４０の各々の切出し形状を非矩形状とする。

Description

二次電池の製造方法
　本発明は二次電池の製造方法に関する。特に、正極および負極の少なくとも一方の電極の作製に特徴を有する二次電池の製造方法に関する。
　二次電池は、いわゆる“蓄電池”ゆえに充電・放電の繰り返しが可能であり、様々な用途に用いられている。例えば、携帯電話、スマートフォンおよびノートパソコンなどのモバイル機器に二次電池が用いられている。
　二次電池は、正極、負極およびそれらの間のセパレータから少なくとも構成されている。正極は正極材層および正極集電体から構成され、負極は負極材層および負極集電体から構成されている。二次電池は、セパレータを挟み込んだ正極および負極から成る電極構成層が互いに積み重なった積層構造を有している。
特表２０１５－５３６０３６
　本願発明者は、従前の二次電池の製法では克服すべき課題があることに気付き、そのための対策を取る必要性を見出した。具体的には以下の課題があることを本願発明者は見出した。
　正極および負極のそれぞれの作製では、電極集電体となる金属シート材１０に電極活物質を含む電極材層２０を形成して電極前駆体３０を得た後、かかる電極前駆体３０から切出しを行って複数の電極４０を得る（図１５（ａ）～（ｃ）参照）。ここで、電極前駆体３０から複数の電極４０を切り出すに際しては、切り出した後の残余分が比較的大きくなってしまい（図１５（ｃ）参照）、製造効率が高いとは決していえなかった。
　本発明はかかる課題に鑑みて為されたものである。即ち、本発明の主たる目的は、製造効率がより高い二次電池の製造方法を提供することである。
　本願発明者は、従来技術の延長線上で対応するのではなく、新たな方向で対処することによって上記課題の解決を試みた。その結果、上記主たる目的が達成された二次電池の製造方法の発明に至った。
　本発明に係る二次電池の製造方法は、
　正極および負極の少なくとも一方の電極の作製が、
　電極集電体となる金属シート材に電極材層を形成して電極前駆体を得ること、および
　電極前駆体からの切出しを行って複数の電極を形成すること
を含んで成り、
　複数の電極の各々の切出し形状が非矩形状となっている。
　本発明に係る二次電池の製造方法では、製造効率をより高くすることができる。より具体的には、電極前駆体からの複数の電極の切出しに際して“切出し後の残余分”を減じることができる。
“非矩形状”（“一部切欠き形状”）を説明するための模式図 本発明の一実施形態に係る製造方法におけるプロセス態様を模式的に示した平面図 本発明の一実施形態に係る製造方法におけるプロセス態様を模式的に示した平面図 同一の“非矩形状”が複数得られるように切出しを行う態様を模式的に示した平面図 本発明の一実施形態における「相補的」を説明するための模式図 本発明の一実施形態における「点対称」を説明するための模式図 「互いに形状の異なる四角形を２つ組み合わせた非矩形状」を説明するための模式図 本発明の一実施形態に係る製造方法におけるプロセス態様を模式的に示した平面図（集電体タブ部を含めた切出し） 本発明の一実施形態に係る製造方法におけるプロセス態様を模式的に示した平面図（集電体タブ部を含めた切出し） 本発明の一実施形態に係る製造方法におけるプロセス態様を模式的に示した平面図（“非矩形状”のコーナー部分の面取りなど） 切出しの変更態様を模式的に示した平面図 切出しの変更態様を模式的に示した平面図 切出しの変更態様を模式的に示した平面図 本発明の一実施形態に係る製造方法におけるプロセス態様を模式的に示した平面図（間欠塗工を利用した電極材層形成） 従来技術の製造方法におけるプロセス態様を模式的に示した平面図
　以下では、本発明の一実施形態に係る二次電池の製造方法をより詳細に説明する。必要に応じて図面を参照して説明を行うものの、図面における各種の要素は、本発明の理解のために模式的かつ例示的に示したにすぎず、外観や寸法比などは実物と異なり得る。
　本明細書で直接的または間接的に説明される“厚み”の方向は、二次電池を構成する電極材の積層方向に基づいており、即ち、“厚み”は正極と負極との積層方向における寸法に相当する。また、本明細書で用いる「平面視」とは、かかる厚みの方向に沿って対象物を上側または下側からみた場合の見取図に基づいている。
　更に、本明細書で直接的または間接的に用いる“上下方向”および“左右方向”は、それぞれ図中における上下方向および左右方向に相当する。特記しない限り、同じ符号または記号は、同じ部材または同じ意味内容を示すものとする。
［本発明で製造される二次電池の構成］
　本発明の製造方法では二次電池が得られる。本明細書でいう「二次電池」とは、充電・放電の繰り返しが可能な電池のことを指している。従って、本発明の製造方法で得られる二次電池は、その名称に過度に拘泥されるものでなく、例えば“蓄電デバイス”なども対象に含まれ得る。
　本発明の製造方法で得られる二次電池は、正極、負極およびセパレータを含む電極構成層が積層した電極組立体を有して成る。正極と負極とはセパレータを介して積み重なって電極構成層を成しており、かかる電極構成層が少なくとも１つ以上積層した電極組立体が電解質と共に外装体に封入されている。
　正極は、少なくとも正極材層および正極集電体から構成されている。正極では正極集電体の少なくとも片面に正極材層が設けられており、正極材層には電極活物質として正極活物質が含まれている。例えば、電極組立体における複数の正極は、それぞれ、正極集電体の両面に正極材層が設けられていてよいし、あるいは、正極集電体の片面にのみ正極材層が設けられていてよい。二次電池のさらなる高容量化の観点でいえば正極は正極集電体の両面に正極材層が設けられていることが好ましい。
　負極は、少なくとも負極材層および負極集電体から構成されている。負極では負極集電体の少なくとも片面に負極材層が設けられており、負極材層には電極活物質として負極活物質が含まれている。例えば、電極組立体における複数の負極は、それぞれ、負極集電体の両面に負極材層が設けられていてよいし、あるいは、負極集電体の片面にのみ負極材層が設けられていてよい。二次電池のさらなる高容量化の観点でいえば負極は負極集電体の両面に負極材層が設けられていることが好ましい。
　正極および負極に含まれる電極活物質、即ち、正極活物質および負極活物質は、二次電池において電子の受け渡しに直接関与する物質であり、充放電、すなわち電池反応を担う正負極の主物質である。より具体的には、「正極材層に含まれる正極活物質」および「負極材層に含まれる負極活物質」に起因して電解質にイオンがもたらされ、かかるイオンが正極と負極との間で移動して電子の受け渡しが行われて充放電がなされる。正極材層および負極材層は特にリチウムイオンを吸蔵放出可能な層であることが好ましい。つまり、非水電解質を介してリチウムイオンが正極と負極との間で移動して電池の充放電が行われる非水電解質二次電池となっていることが好ましい。充放電にリチウムイオンが関与する場合、本発明の製造方法で得られる二次電池は、いわゆる“リチウムイオン電池”に相当し、正極および負極がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有している。
　正極材層の正極活物質は例えば粒状体から成るところ、粒子同士の十分な接触と形状保持のためにバインダー（“結着材”とも称される）が正極材層に含まれていることが好ましい。更には、電池反応を推進する電子の伝達を円滑にするために導電助剤が正極材層に含まれていてもよい。同様にして、負極材層の負極活物質は例えば粒状体から成るところ、粒子同士の十分な接触と形状保持のためにバインダーが含まれることが好ましく、電池反応を推進する電子の伝達を円滑にするために導電助剤が負極材層に含まれていてもよい。このように、複数の成分が含有されて成る形態ゆえ、正極材層および負極材層はそれぞれ“正極合材層”および“負極合材層”などと称すこともできる。
　正極活物質は、リチウムイオンの吸蔵放出に資する物質であることが好ましい。かかる観点でいえば、正極活物質は例えばリチウム含有複合酸化物であることが好ましい。より具体的には、正極活物質は、リチウムと、コバルト、ニッケル、マンガンおよび鉄から成る群から選択される少なくとも１種の遷移金属とを含むリチウム遷移金属複合酸化物であることが好ましい。つまり、本発明の製造方法で得られる二次電池の正極材層においては、そのようなリチウム遷移金属複合酸化物が正極活物質として好ましくは含まれている。例えば、正極活物質はコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リン酸鉄リチウム、または、それらの遷移金属の一部を別の金属で置き換えたものであってよい。このような正極活物質は、単独種として含まれてよいものの、二種以上が組み合わされて含まれていてもよい。あくまでも例示にすぎないが、本発明の製造方法で得られる二次電池では、正極材層に含まれる正極活物質がコバルト酸リチウムとなっていてよい。
　正極材層に含まれる得るバインダーとしては、特に制限されるわけではないが、ポリフッ化ビリニデン、ビリニデンフルオライド－ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ビリニデンフルオライド－テトラフルオロチレン共重合体およびポリテトラフルオロチレンなどから成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。正極材層に含まれる得る導電助剤としては、特に制限されるわけではないが、サーマルブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラックおよびアセチレンブラック等のカーボンブラック、黒鉛、カーボンナノチューブおよび気相成長炭素繊維等の炭素繊維、銅、ニッケル、アルミニウムおよび銀等の金属粉末、ならびに、ポリフェニレン誘導体などから選択される少なくとも１種を挙げることができる。例えば、正極材層のバインダーはポリフッ化ビニリデンであってよく、また、正極材層の導電助剤はカーボンブラックであってよい。あくまでも例示にすぎないが、正極材層のバインダーおよび導電助剤は、ポリフッ化ビニリデンとカーボンブラックとの組合せとなっていてよい。
　負極活物質は、リチウムイオンの吸蔵放出に資する物質であることが好ましい。かかる観点でいえば、負極活物質は例えば各種の炭素材料、酸化物、または、リチウム合金などであることが好ましい。
　負極活物質の各種の炭素材料としては、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛）、ハードカーボン、ソフトカーボン、ダイヤモンド状炭素などを挙げることができる。特に、黒鉛は電子伝導性が高く、負極集電体との接着性が優れる点などで好ましい。負極活物質の酸化物としては、酸化シリコン、酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛および酸化リチウムなどから成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。負極活物質のリチウム合金は、リチウムと合金形成され得る金属であればよく、例えば、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｂｉ、Ａｇ、Ｂａ、Ｃａ、Ｈｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｔｅ、Ｚｎ、Ｌａなどの金属とリチウムとの２元、３元またはそれ以上の合金であってよい。このような酸化物は、その構造形態としてアモルファスとなっていることが好ましい。結晶粒界または欠陥といった不均一性に起因する劣化が引き起こされにくくなるからである。あくまでも例示にすぎないが、本発明の製造方法で得られる二次電池では、負極材層の負極活物質が人造黒鉛となっていてよい。
　負極材層に含まれる得るバインダーとしては、特に制限されるわけではないが、スチレンブタジエンゴム、ポリアクリル酸、ポリフッ化ビニリデン、ポリイミド系樹脂およびポリアミドイミド系樹脂から成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。例えば、負極材層に含まれるバインダーはスチレンブタジエンゴムとなっていてよい。負極材層に含まれる得る導電助剤としては、特に制限されるわけではないが、サーマルブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラックおよびアセチレンブラック等のカーボンブラック、黒鉛、カーボンナノチューブおよび気相成長炭素繊維等の炭素繊維、銅、ニッケル、アルミニウムおよび銀等の金属粉末、ならびに、ポリフェニレン誘導体などから選択される少なくとも１種を挙げることができる。なお、負極材層には、電池製造時に使用された増粘剤成分（例えばカルボキシルメチルセルロース）に起因する成分が含まれていてもよい。
　あくまでも例示にすぎないが、負極材層における負極活物質およびバインダーは人造黒鉛とスチレンブタジエンゴムとの組合せになっていてよい。
　正極および負極に用いられる正極集電体および負極集電体は電池反応に起因して活物質で発生した電子を集めたり供給したりするのに資する部材である。このような集電体は、シート状の金属部材であってよく、多孔または穿孔の形態を有していてよい。例えば、集電体は金属箔、パンチングメタル、網またはエキスパンドメタル等であってよい。正極に用いられる正極集電体は、アルミニウム、ステンレスおよびニッケル等から成る群から選択される少なくとも１種を含んだ金属箔から成るものが好ましく、例えばアルミニウム箔であってよい。一方、負極に用いられる負極集電体は、銅、ステンレスおよびニッケル等から成る群から選択される少なくとも１種を含んだ金属箔から成るものが好ましく、例えば銅箔であってよい。
　正極および負極に用いられるセパレータは、正負極の接触による短絡防止および電解質保持などの観点から設けられる部材である。換言すれば、セパレータは、正極と負極と間の電子的接触を防止しつつイオンを通過させる部材であるといえる。好ましくは、セパレータは多孔性または微多孔性の絶縁性部材であり、その小さい厚みに起因して膜形態を有している。あくまでも例示にすぎないが、ポリオレフィン製の微多孔膜がセパレータとして用いられてよい。この点、セパレータとして用いられる微多孔膜は、例えば、ポリオレフィンとしてポリエチレン（ＰＥ）のみ又はポリエチレン（ＰＰ）のみを含んだものであってよい。更にいえば、セパレータは、“ＰＥ製の微多孔膜”と“ＰＰ製の微多孔膜”とから構成される積層体であってもよい。セパレータの表面が無機粒子コート層および／または接着層等により覆われていてもよい。セパレータの表面が接着性を有していてもよい。なお、本発明において、セパレータは、その名称によって特に拘泥されるべきでなく、同様の機能を有する固体電解質、ゲル状電解質、絶縁性の無機粒子などであってもよい。
　本発明の製造方法で得られる二次電池では、正極、負極およびセパレータを含む電極構成層から成る電極組立体が電解質と共に外装に封入されている。正極および負極がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有する場合、電解質は有機電解質・有機溶媒などの“非水系”の電解質であることが好ましい（すなわち、電解質が非水電解質となっていることが好ましい）。電解質では電極（正極・負極）から放出された金属イオンが存在することになり、それゆえ、電解質は電池反応における金属イオンの移動を助力することになる。
　非水電解質は、溶媒と溶質とを含む電解質である。具体的な非水電解質の溶媒としては、少なくともカーボネートを含んで成るものが好ましい。かかるカーボネートは、環状カーボネート類および／または鎖状カーボネート類であってもよい。特に制限されるわけではないが、環状カーボネート類としては、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）およびビニレンカーボネート（ＶＣ）から成る群から選択される少なくとも１種を挙げることができる。鎖状カーボネート類としては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）およびジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）から成る群から選択される少なくも１種を挙げることができる。あくまでも例示にすぎないが、非水電解質として環状カーボネート類と鎖状カーボネート類との組合せが用いられてよく、例えばエチレンカーボネートとジエチルカーボネートとの混合物が用いられる。また、具体的な非水電解質の溶質としては、例えば、ＬｉＰＦ６および／またはＬｉＢＦ４などのＬｉ塩が好ましく用いられる。
　二次電池の外装体は、正極、負極及びセパレータを含む電極構成層が積層した電極組立体を包み込むものであるが、ハードケースの形態であってよく、あるいは、ソフトケースの形態であってもよい。具体的には、外装体は、いわゆる“金属缶”に相当するハードケース型であってもよく、あるいは、いわゆるラミネートフィルムから成る“パウチ”に相当するソフトケース型であってもよい。
［本発明の製造方法の特徴］
　本発明の製造方法は、電極の作製法に特徴を有している。特に、正極および負極の少なくとも一方の電極の作製時における電極の切出しに特徴を有している。具体的には、正極および負極の少なくとも一方の電極の作製が、図２および図３に示すように、電極集電体となる金属シート材１０に電極材層２０を形成して電極前駆体３０を得ること、および、電極前駆体３０から切出しを行って複数の電極４０を形成することを含んで成り、複数の電極４０の各々の切出し形状を非矩形状とする。
　本明細書でいう「非矩形状」とは、平面視における電極形状が正方形および長方形といった矩形状の概念に通常含まれるものでない形状を指しており、特にそのような正方形・長方形から部分的に一部欠いた形状のことを指している。従って、広義には、「非矩形状」は、厚み方向にて上側から見た平面視の電極形状が正方形・長方形でない形状を指しており、狭義には、平面視の電極形状が正方形・長方形をベースにしつつも、それから部分的に一部切欠いた形状（好ましくはベースの正方形・長方形のコーナー部分が切欠かれた形状）となっていることを指している。あくまでも例示にすぎないが、「非矩形状」は、平面視における電極形状が正方形・長方形をベースとし、かかるベース形状よりも小さい平面視サイズの正方形、長方形、半円形、半楕円形、円形・楕円形の一部またはそれらの組合せ形状を当該ベース形状から切り欠いて得られる形状（特にベース形状のコーナー部分から切り欠いて得られる形状）であってよい（図１参照）。
　このような“非矩形状”が得られるように複数の電極の切出しを行うと、切出し後の残余分をより減じることができる。これは、二次電池の製造に最終的に使用されない“無駄部分”を少なくできる（特に、電極活物質の廃棄を少なくできる）ことを意味しており、二次電池の製造効率がより高くなる。また、そのように“無駄部分”を少なくできることは二次電池の低コスト製造にもつながる。
　更に、本明細書でいう「金属シート材」は、広義には、薄い金属部材を意味しており、狭義には、製造される二次電池の電極集電体に相当する部材であって、導電性を呈するシート状の金属部材を意味している。かかる金属シート材の具体例としては、例えば、金属箔を挙げることができる。
　まず、かかる本発明の製造方法の前提となる二次電池の一般的な製法について説明する。二次電池の製法では、正極、負極、電解液およびセパレータをそれぞれに作製・調製した後（必要に応じて市販品から調達してもよい）、それらを一体化して組み合わせることで二次電池を得ることができる。
（正極の作製）
　正極の作製では、まず、正極材スラリーを調製する。正極材スラリーは、正極活物質およびバインダーを少なくとも含む電極材層原料である。かかる正極材スラリーを正極集電体として用いられる金属シート材（例えば、アルミニウム箔）に塗布し、ロールプレス機で圧延する。これにより、正極前駆体、すなわち、電極前駆体が得られる。特に、金属シート材は、帯状に長い形状を有していることが好ましく、そのような長尺状の金属シートに対して正極材スラリーを塗布する。塗布するエリアは、長尺状の金属シートの全領域ではなく、金属シート材の両幅方向の周縁部分などには塗布しないことが好ましい。ある１つの好適な態様では、長尺状の金属シート材よりもひとまわり小さくなるように正極材スラリーを同様の長尺状に塗布することが好ましい。得られる正極前駆体（特に帯状に長い正極前駆体）は、次工程に供されるまで、必要に応じてロール状に巻かれるなどして保管されたり、適宜運搬などに付されたりする。そして、次工程では、正極前駆体から複数の正極を得るべく切り出しが行われる（ロール状に巻かれていた場合では展開した後で切り出しが行われる）。例えば、正極前駆体を機械的な切断に付すことによって正極前駆体（特に「正極材スラリーが塗布された部分」）から正極の切出しを行う。あくまでも例示にすぎないが、いわゆる“打ち抜き操作”を行ってよい。以上のような操作を経ることによって、所望の正極を複数得ることができる。
（負極の作製）
　負極の作製は、正極の作製と同様である。負極の作製では、まず、負極材スラリーを調製する。負極材スラリーは、負極活物質およびバインダーを少なくとも含む電極材層原料である。かかる負極材スラリーを負極集電体として用いられる金属シート材（例えば銅箔）に塗布し、ロールプレス機で圧延する。これにより、負極前駆体、すなわち、電極前駆体が得られる。特に、金属シート材は、帯状に長い形状を有していることが好ましく、そのような長尺状の金属シート材に対して負極材スラリーを塗布する。塗布するエリアは、長尺状の金属シート材の全領域ではなく、金属シート材の両幅方向の周縁部分などには塗布しないことが好ましい。ある１つの好適な態様では、長尺状の金属シート材よりもひとまわり小さくなるように負極材スラリーを同様の長尺状に塗布することが好ましい。得られる負極前駆体（特に帯状に長い負極前駆体）は、次工程に供されるまで、必要に応じてロール状に丸められるなどして保管されたり、適宜運搬などに付されたりする。そして、次工程では、負極前駆体から複数の負極を得るべく切り出しが行われる（ロール状に巻かれていた場合では展開した後で切り出しが行われる）。例えば、負極前駆体を機械的な切断に付すことによって負極前駆体（特に「負極材スラリーが塗布された部分」）から負極の切出しを行う。あくまでも例示にすぎないが、いわゆる“打ち抜き操作”を行ってよい。以上のような操作を経ることによって、所望の負極を複数得ることができる。
（電解質の調製）
　電池使用時にて正極・負極間のイオン移動を担うことになる電解質を調製する（リチウムイオン電池の場合、特に非水電解質を調製することになる）。よって、そのような電解質となる原料を混合して所望の電解質を調製する（本発明の製造方法において、電解質は常套の二次電池に使用される常套的な電解質であってよく、それゆえ、その原料も二次電池の製造に常套的に使用されるものを用いてよい）。
（セパレータの準備）
　本発明の製造方法において、セパレータは常套的なものであってよく、それゆえ、二次電池として常套的に使用されるものを用いてよい。
　二次電池は、以上のように作製・調製された正極、負極、電解液およびセパレータを一体的に組み合わせることによって得ることができる。特に、正極と負極とはセパレータを介して複数積み重ねて電極組立体を形成し、かかる電極組立体を電解質と共に外装体に封入することによって二次電池を得ることができる。なお、セパレータは枚葉にカットしたものを積層してよいし、あるいは、九十九状に積層して余剰分をカットしたものでもよい。更には電極をセパレータで個装したものを積層してもよい。
（本発明の特徴）
　本発明は、上述の如くの二次電池の製造につき、特に電極の作製に特徴を有している。より具体的には、正極および負極の少なくとも一方の電極の作製について、電極前駆体からの切出し操作を“非矩形状”に行い、複数の電極４０を得る（図２および図３参照）。つまり、複数の正極の各々の切出し形状が“非矩形状”となるように正極前駆体から切り出しを行い、および／または、複数の負極の各々の切出し形状が“非矩形状”となるように負極前駆体から切り出しを行う。なお、図２および図３に示すように、複数の電極が、その電極前駆体３０の長手方向（すなわち、金属シート材１０の長手方向）に沿って互いに隣接するように切出しを行うことが好ましい。換言すれば、切り出される複数の“非矩形状”は電極前駆体３０または金属シート材１０の長手方向に沿って列を成すような態様が好ましい。
　切り出される複数の電極４０は、同一電池の製造に用いられることが好ましい。つまり、切り出される複数の“非矩形状”の電極（正極・負極）を用いて、平面視にて非矩形状の二次電池を製造することが好ましい。なお、同一電池の製造に限らず、別個の電池製造に「切り出される複数の“非矩形状”の電極（正極・負極）」を用いてもよい。かかる場合であっても、平面視にて非矩形状の二次電池が好ましくは製造される。
　好ましくは、複数の電極のそれぞれの切出し形状を互いに同一（すなわち、同一形状および／または同一平面視サイズ）にする。つまり、例えば図４に示すように、同一の“非矩形状”（４０）が複数得られるように、電極前駆体からの切出しを行う。正極の作製の場合では、複数の正極の切出し形状が互いに同一の非矩形状となるように正極前駆体から切り出しを行う。負極の作製の場合では、複数の負極の切出し形状が互いに同一の非矩形状となるように負極前駆体から切り出しを行う。このような切り出しによって、複数の電極（正極・負極）を同一の二次電池の製造に好適に用いることができる。なお、正極の形状と負極との間の形状は、必ずしも互いに同一にする必要はないものの、同一の二次電池の製造に用いる場合では、実質的に同一形状または略同一形状にすることが好ましい（典型的には、二次電池の中に組み込まれる正極と負極とでは、僅かに負極サイズの方が大きいことが一般に多いので、その点でいえば、正極の形状と負極との形状は平面視にて互いに相似形となっていることが好ましい）。
　ある好適な態様では、複数の電極のそれぞれの切出しを“相補的”に行う。具体的には、切出しにおいて互いに隣接する切出し形状同士が相補的な関係を有するようにする。これは、電極前駆体において互いに隣接する切出し形状同士が相補的となるように切り出すことを意味している。つまり、正極の作製の場合では、複数の正極の切出し形状が隣接する正極間で互いに相補的となるように正極前駆体から切り出すことが好ましい。負極の作製の場合では、複数の負極の切出し形状が隣接する負極間で互いに相補的となるように負極前駆体から切り出すことが好ましい。双方の場合とも、電極前駆体３０の長手方向（すなわち、金属シート材１０の長手方向）において相補的な関係が連続する態様となることが好ましい。ここでいう「相補的」とは、平面視（厚み方向に上側から見た平面図）において隣接する切出し形状の一方とその他方とが互いに形状を補完し合ってそれらの間を詰めることができる関係を有することを意味している（図５参照）。図５に示す態様から分かるように、“相補的”は、互いに形状を組み合わせた場合、個々の切り欠き部分を相互に埋めることができる形状であることを意味している（個々の切り欠き部分を必ずしも完全に埋めるものでなくてよく、少なくとも部分的に互いに埋めることができる形状関係を有している）。
　このような“相補的”の場合、互いに隣接する切出し形状同士の間の“残余分”を減じ易くなり、電極作製の効率をより高くできる。例えば、図２および図３に示すように平面視（厚み方向に上側から見た平面図）において隣接する切出し形状が、互いに反転した配置関係を有する一部切欠き形状となっていてよい。図示する態様では、“一部切欠き形状”は、平面視における電極形状が長方形（矩形）をベースにして、かかるベース形状より小さい平面視サイズの別の長方形（サブ矩形）を当該ベース形状から切り欠いた形状となっている（図１参照）。
　ある好適な態様では、複数の電極のそれぞれの切出しを“点対称”に行う。具体的には、切出しにおいて互いに隣接する切出し形状同士が点対称な関係を有するようにする。これは、電極前駆体において互いに隣接する切出し形状同士が点対称となるように切り出すことを意味している。つまり、正極の作製の場合では、複数の正極の切出し形状が隣接する正極間で互いに点対称の形態関係を有するように正極前駆体から切り出すことが好ましい。負極の作製の場合では、複数の負極の切出し形状が隣接する負極間で互いに点対称の形態関係を有するように負極前駆体から切り出すことが好ましい。双方の場合とも、電極前駆体３０の長手方向（すなわち、金属シート材１０の長手方向）において点対称の関係が連続する態様となることが好ましい。ここでいう「点対称」とは、平面視（厚み方向に上側から見た平面図）において隣接する切出し形状の一方とその他方とが互いに点対称の関係を有していることを意味している（図６参照）。つまり、本明細書でいう「点対称の関係を有する」とは、図６に示すように、互いに隣接する切出し形状の一方を対称中心に１８０°回転させると、他方に重なり、その逆も同じである態様を意味している。
　かかる“点対称”の場合、互いに隣接する切出し形状の間の“残余分”を減じ易くなり、電極作製の効率をより高くできる。図２および図３に示す態様では、点対称の関係が切出し方向に沿って連続するように維持されている。図２および図３から分かるように、“点対称”の態様は特に複数の電極の切出し形状が互いに同一の非矩形状となるように電極前駆体から切り出しを行う態様にも相当し得る。図２および図３では、点対称の関係を有する形状は、平面視における電極形状が長方形（矩形）をベースにして、かかるベース形状より小さい平面視サイズの別の長方形（サブ矩形）を当該ベース形状から切り欠いた形状となっている。
　ある好適な態様では、各々の切出し形状が“組合せ四角形”となるように複数の電極の切り出しを行う。具体的には、互いに形状の異なる四角形を２つ組み合わせた非矩形状が切出し形状として得られるように切り出すことが好ましい。つまり、正極の作製の場合では、複数の正極の切出し形状が“互いに形状の異なる四角形を２つ組み合わせた非矩形状”となるように切り出すことが好ましい。負極の作製の場合では、複数の負極の切出し形状が“互いに形状の異なる四角形を２つ組み合わせた非矩形状”となるように切り出すことが好ましい。ここでいう「互いに形状の異なる四角形を２つ組み合わせた非矩形状」とは、平面視における形状が、互いに異なる２つの正方形および／または長方形を並設するように組み合わせた形状であることを指している（図７参照）。特に好ましくは、図７に示すように平面視にて一方の正方形・長方形と他方の正方形・長方形とが互いにオーバーラップすることなく、ある辺にて部分的に共有するように組み合わされた“非矩形状”となっている。なお、図７に示す態様のように、「一方の正方形・長方形」と「他方の正方形・長方形」との間では、それらの短手寸法（例えば金属シート材の長手方向における寸法）が互いに略同じであってよい。
　かかる“組合せ四角形”の場合、互いに隣接する切出し形状の間の“残余分”を減じ易くなり、電極作製の効率をより高くできる。また、種々の電池設置スペースに好適となる形状を二次電池が取り易くなり、形状自由度がより高い電池を得ることができる。
　例えば、切出しされる“非矩形状”は、平面視におけるサイズが互いに異なる四角形を組み合わせたものであってよい。具体的には、“非矩形状”は、相対的に大きい四角形と、相対的に小さい四角形とが互いに一辺を共有して組み合わされており、相対的に大きい四角形の一辺の半分割点をまたがない位置に相対的に小さい四角形が位置するものが好ましい（図７参照）。かかる場合、「相対的に小さい四角形」と「相対的に大きい四角形」との接続箇所は、「相対的に大きい四角形」の辺（前記の“共有”する一辺）における０％以上５０％以下の位置、あるいは、５０％以上１００％以下の位置であってよい（０％の位置は「相対的に大きい四角形」において前記“共有”する一辺が他辺と交わる点に相当し、図示する態様では“ａ点”が０％の位置に相当する）。かかるサイズの異なる四角形の組合せでは“非矩形状”の形状設計を行いやすく、特に、上述した「互いに隣接する切出し形状同士の相補的な関係」および／または「互いに隣接する切出し形状同士の点対称の関係」が得られ易くなる。
　ある好適な態様では、複数の電極のそれぞれの切出しを集電体タブ部が含まれるように行うことが好ましい。具体的には、図８および図９に示すように、電極材層２０が設けられていない金属シート材１０の領域（非電極材領域）が切出し形状に含まれるように切出しを行い、それによって、複数の電極４０のそれぞれに集電体タブ部４５を設けることが好ましい。かかる場合、特に、複数の電極間においては集電体タブ部の位置を切出し形状における同一箇所に位置付けることが好ましい。つまり、正極の作製の場合では、複数の正極の間で正極集電体タブ部（いわゆる“正極タブ”）の位置を切出し形状の同一箇所にすることが好ましい。負極の作製の場合では、複数の負極の間で負極集電体タブ部（いわゆる“負極タブ”）の位置を切出し形状の同一箇所にすることが好ましい。例えば、図８および図９に示す態様では、複数の電極４０間のそれぞれの非矩形状の同一辺に集電体タブ部４５が位置付けられるように切り出している。特に、図示する態様では、金属シート材１０の両幅方向の周縁部分に「電極材層２０が設けられていない金属シート材１０の領域」が存在するので、集電体タブ部４５が金属シート材１０の短手方向（すなわち、電極前駆体３０の短手方向）に突出する形態で切出しを行うことが好ましい。
　このような「電極材層２０が設けられていない金属シート材１０の領域」を含めた切出しでは、集電体タブ部まで考慮して効率の良い電極切り出しを行うことができるので、電極作製の効率をより高くできる。
　ある好適な態様では、切り出される複数の電極において、隣接する電極間の離隔距離（例えば“離隔距離の最大”あるいは“離隔距離の平均”）は、切り出される電極における「金属シート材の長手方向に沿った寸法」（例えば“電極の短手寸法”）よりも小さくなっている。つまり、金属シート材の長手方向において、隣接する電極間の離隔寸法（例えば“最大離隔寸法”あるいは“平均離隔寸法”）は、切り出される各電極の寸法（例えば、“電極最小寸法”あるいは“電極平均寸法”）よりも小さくなっていることが好ましい。
　以上、本発明の実施形態について説明してきたが、あくまでも典型例を例示したに過ぎない。従って、本発明はこれに限定されず、種々の態様が考えられることを当業者は容易に理解されよう。
　例えば、図１０に示すように“非矩形状”（４０）は面取りされた形態を有するものであってよい。具体的には、“非矩形状”のコーナーに相当する部分が面取りされるように切り出してよい。また、図示するように“非矩形状”（４０）は平面視にて内側に局所的に窪んだ形態を有していてもよい。更には、切出し形状のコーナー部に相当する部分は、平面視にて角張っているものに限らず、Ｒが付いた形態であってもよい。Ｒが付くことによって、切出し時に電極材層がその周縁エッジにて局所的に崩れるといった不都合を減じることができる。
　上述した「切出し形状の相補的な関係」および／または「切出し形状の点対称の関係」は、金属シート材の長手方向に沿って切出し形状が互いに隣接する態様に関連しているが、本発明は必ずしもそれに限定されない。「切出し形状の相補的な関係」および／または「切出し形状の点対称の関係」は、金属シート材の短手方向に沿って隣接する切出し形状について為されてもよい。つまり、本発明の製造方法では、図１１～図１３に示すような態様で“非矩形状”の切出しを行ってもよい。図１１～図１３に示される態様から分かるように、金属シート材１０の短手方向にて２つの電極が“非矩形状”に切り出されており、そのように短手方向に隣接する切出し形状同士が相補的な関係および／または点対称の関係を有している。
　また、本発明の製造方法は、電極材層が“間欠塗工”で得られる場合であっても好適に実施できる。具体的には、図１４に示すように、金属シート材１０上に間欠塗工を利用して電極材層２０を形成する場合、金属シート材１０の短手方向および長手方向の双方にて“非矩形状”を互いに隣接させてよい。特に、図示する形態から分かるように、“間欠塗工”の場合では、集電体タブ部４５が金属シート材１０の長手方向（すなわち、電極前駆体３０の長手方向）に突出する形態で切り出すことができる。
　更にいえば、上記では主として打ち抜き操作を行って複数の電極を切り出す態様について言及したが、本発明は必ずしもそれに限定されない。例えば、スクリーン印刷などの手法によって複数の電極を得る場合であっても、上記で説明した如くの“非矩形状”の電極形状にすることで同様の効果を得ることができる。
　本発明の製造方法で得られる二次電池は、蓄電が想定される様々な分野に利用することができる。あくまでも例示にすぎないが、二次電池は、モバイル機器などが使用される電気・情報・通信分野（例えば、携帯電話、スマートフォン、ノートパソコンおよびデジタルカメラなどのモバイル機器分野）、家庭・小型産業用途（例えば、電動工具、ゴルフカート、家庭用・介護用・産業用ロボットの分野）、大型産業用途（例えば、フォークリフト、エレベーター、湾港クレーンの分野）、交通システム分野（例えば、ハイブリッド車、電気自動車、バス、電車、電動アシスト自転車、電動二輪車などの分野）、電力系統用途（例えば、各種発電、ロードコンディショナー、スマートグリッド、一般家庭設置型蓄電システムなどの分野）、ならびに、宇宙・深海用途（例えば、宇宙探査機、潜水調査船などの分野）に利用することができる。
　１０　金属シート材
　２０　電極材層
　３０　電極前駆体
　４０　切出しされる電極（“非矩形状”）
　４５　集電体タブ部

Claims (8)

  1. 二次電池を製造するための方法であって、
    　正極および負極の少なくとも一方の電極の作製が、
    　電極集電体となる金属シート材に電極材層を形成して電極前駆体を得ること、および
    　前記電極前駆体からの切出しを行って複数の電極を形成すること
    を含んで成り、
    　前記複数の電極の各々の切出し形状を非矩形状とすることを特徴とする、二次電池の製造方法。
  2. 前記複数の電極のそれぞれの前記切出し形状が互いに同一であることを特徴とする、請求項１に記載の二次電池の製造方法。
  3. 前記切出しにおいて互いに隣接する前記切出し形状同士が相補的な関係を有することを特徴とする、請求項１または２に記載の二次電池の製造方法。
  4. 前記切出しにおいて互いに隣接する前記切出し形状同士が点対称な関係を有することを特徴とする、請求項１～３のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
  5. 互いに形状の異なる四角形を２つ組み合わせた前記非矩形状が前記切出し形状として得られるように前記切出しを行うことを特徴とする、請求項１～４のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
  6. 前記非矩形状は、相対的に大きい前記四角形と、相対的に小さい前記四角形とが互いに一辺を共有して組み合わされており、前記相対的に大きい前記四角形の前記一辺の半分割点をまたがない位置に前記相対的に小さい前記四角形が位置することを特徴とする、請求項５に記載の二次電池の製造方法。
  7. 前記電極材層が設けられていない前記金属シート材の領域が前記切出し形状に含まれるように前記切出しを行い、それによって、前記複数の電極のそれぞれに集電体タブ部を設けており、
    　前記複数の電極間では前記集電体タブ部の位置を前記切出し形状における同一箇所に位置付けることを特徴とする、請求項１～６のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
  8. 前記正極および前記負極がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層を有することを特徴とする、請求項１～７のいずれかに記載の二次電池。
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