WO2017195545A1 - 凹状パターンを有するモールドの作製方法、及びパターンシートの製造方法 - Google Patents

凹状パターンを有するモールドの作製方法、及びパターンシートの製造方法 Download PDF

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electroforming
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concave pattern
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小川　正太郎
宇佐　利裕
健一郎 玉木
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富士フイルム株式会社
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    • C25D1/10—Moulds; Masks; Masterforms

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a mold having a concave pattern and a method for producing a pattern sheet.
  • Micro-Needle® Array has been known as a new dosage form that can administer drugs such as insulin, vaccine (Vaccines) and hGH (human Growth Hormone) into the skin without pain.
  • the microneedle array is an array of biodegradable microneedles (also referred to as microneedles or microneedles) containing a drug. By affixing this microneedle array to the skin, each microneedle pierces the skin, the microneedle is absorbed in the skin, and the drug contained in each microneedle can be administered into the skin.
  • the microneedle array is also called a transdermal absorption sheet.
  • Patent Document 1 a mold having a plurality of conical recesses is prepared, the recesses are filled with needle raw materials, the filled raw materials are dried and solidified, and released from the mold. Manufacturing a needle array is disclosed.
  • Patent Document 1 discloses that a mold having a plurality of conical recesses may be formed by injection molding in which a mold is made of a resin melted in an original plate. However, no specific configuration is disclosed when injection molding is performed using an electroforming mold.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and an object thereof is to provide a method for producing a mold having a concave pattern using an electroforming mold, and a method for producing a pattern sheet using the mold. .
  • a method for producing a mold having a concave pattern includes a step of preparing an electroforming mold having a convex pattern, a mold having a first mold and a second mold, The step of fixing the electroforming mold to the first mold except for the end, and the electroforming mold by the first mold and the second mold except for the end of the electroforming mold and the region of the convex pattern in order to form the cavity.
  • the electroformed mold is fixed to the first mold by at least one of magnetic force and vacuum suction.
  • the resin is either a thermosetting resin or a silicone resin.
  • the electroforming mold has a shape in which the thickness of the end region is thicker than the thickness of the region other than the end region.
  • the resin in the cavity is cured by heating, and then the first mold and the second mold are opened, and the mold is released from the electroformed mold.
  • the electroforming mold is circular in plan view.
  • a flat surface is formed on the side where the first type electroforming mold is fixed, and a depression is formed on the side of the second mold cavity.
  • a method for producing a pattern sheet includes a step of producing a mold having a concave pattern by the above-described method for producing a mold having a concave pattern, and a supply for supplying a polymer solution to the concave pattern of the mold.
  • the polymer solution contains a water-soluble material.
  • a mold can be produced using an electroformed mold with high accuracy and excellent productivity.
  • a pattern sheet can be manufactured by this mold.
  • the mold manufacturing method of the present embodiment includes a step of preparing an electroforming mold having a convex pattern, a mold having a first mold and a second mold, and the first mold except for an end of the electroforming mold.
  • an injection step of filling the resin is a step of preparing an electroforming mold having a convex pattern, a mold having a first mold and a second mold, and the first mold except for an end of the electroforming mold.
  • the electroforming mold is created based on, for example, process diagrams shown in FIGS. 1 to 4.
  • a mother die 10 for preparing an electroforming mold is prepared.
  • a concave pattern 14 is formed that is an inverted shape of an electroforming mold having a convex pattern to be produced.
  • the concave pattern 14 is a state in which a plurality of concave portions 16 are arranged in an array.
  • the recess 16 is produced according to the shape of the electroforming mold to be produced. In the present embodiment, the recess 16 has a tapered shape from the first surface 12 toward the second surface 18.
  • examples of the tapered shape include a cone shape, a combination of a column shape and a cone shape, and a combination of a frustum shape and a cone shape.
  • a plurality of concave patterns 14 are formed on the first surface 12 of the mother die 10.
  • the mother die 10 is fixed to the cathode 20 used for the electroforming process.
  • the cathode 20 includes at least a shaft 22 and a cathode plate 24.
  • the mother die 10 is fixed to the cathode plate 24 at a position where the second surface 18 of the mother die 10 and the cathode plate 24 face each other.
  • a conductive treatment is performed on the mother die 10.
  • a metal film for example, nickel
  • a conductive ring 26 is provided on the outer periphery of the mother die 10.
  • the shaft 22 and the cathode plate 24 are made of a conductive member.
  • electroforming treatment refers to a treatment method in which a metal is deposited on the surface of the mother die 10 by electroplating.
  • the mother die 10 attached to the cathode 20 is immersed in the electroforming liquid 32.
  • the electroforming apparatus 30 that performs electroforming on the mother die 10 includes an electroforming tank 34 that holds an electroforming liquid 32, and an electroforming liquid 32 ⁇ / b> A that overflows from the electroforming tank 34.
  • a drain tank 36 to be received and a titanium case 40 filled with Ni pellets 38 are provided.
  • the cathode 20 with the mother die 10 attached is functioned as an electroforming apparatus 30 by immersing it in the electroforming liquid 32.
  • the electroforming liquid 32 for example, a liquid in which 400 to 800 g / L nickel sulfamate, 20 to 50 g / L boric acid, and a necessary additive such as a surfactant (for example, sodium lauryl sulfate) are mixed. Can be used.
  • the temperature of the electroforming liquid 32 is preferably 25 to 60 ° C.
  • a drain pipe 42 is connected to the drain tank 36, and a supply pipe 44 is connected to the electroforming tank 34.
  • the electroforming liquid 32 overflowed from the electroforming tank 34 to the drain tank 36 is recovered by the drain pipe 42, and the recovered electroforming liquid 32 is supplied from the supply pipe 44 to the electroforming tank 34.
  • the mother die 10 held by the cathode 20 is aligned at a position where the first surface 12 on which the concave pattern 14 is formed faces the titanium case 40 serving as the anode.
  • the cathode 20 is connected to the negative electrode, and the positive electrode is connected to the titanium case 40 serving as the anode.
  • a DC voltage is applied between the cathode 20 and the titanium case 40 while rotating the mother die 10 held by the cathode plate 24 around the shaft 22 at a rotation speed of 10 to 150 rpm.
  • the Ni pellets 38 are dissolved, and a metal film adheres to the concave pattern 14 of the mother die 10 attached to the cathode 20.
  • the cathode 20 to which the mother die 10 is attached is taken out from the electroforming tank 34 (not shown) as shown in FIG.
  • the electroforming mold 50 is peeled from the mother mold 10.
  • the electroformed mold 50 having the first surface 52 and the second surface 58 and having the convex pattern 54 on the first surface 52 can be obtained.
  • the convex pattern 54 is an inverted shape of the concave pattern 14 of the mother die 10.
  • FIG. 5 is a perspective view of an electroforming mold.
  • the convex pattern 54 is a state in which a plurality of convex portions 56 are arranged in an array.
  • the convex portion 56 has a tapered shape protruding from the first surface 52.
  • examples of the tapered shape include a cone shape, a combination of a column shape and a cone shape, and a combination of a frustum shape and a cone shape.
  • a plurality of convex patterns 54 are formed on the first surface 52 of the electroforming mold 50.
  • the height of the convex portion 56 is, for example, in the range of 0.2 mm to 2 mm, preferably 0.3 mm to 1.5 mm.
  • the height of the convex portion 56 is the distance from the first surface 52 to the tip of the convex portion 56.
  • the electroforming mold 50 is preferably circular in plan view.
  • the diameter of the electroforming mold 50 is preferably 200 to 300 mm.
  • the electroforming mold 50 is manufactured by supplying a current from the conductive ring 26. Therefore, as shown in FIG. 4, the end 60 of the electroformed mold 50 that contacts the conductive ring 26 has a different physical property (for example, thickness, or Surface roughness).
  • the electroformed mold 50 has end portions 60 having different physical properties, when the electroformed mold 50 is injection-molded using the electroformed mold 50, the electroformed mold 50 cannot be stably fixed. There is concern about accuracy.
  • a mold 70 including a first mold 72 and a second mold 74 is prepared.
  • a cavity 76 is formed in the mold 70 by clamping the first mold 72 and the second mold 74.
  • the cavity 76 means a space filled with resin.
  • the first mold 72 includes a suction plate 80 on a flat surface 78 as a device for fixing the electroforming mold 50.
  • the first mold 72 includes a suction pipe 82 that communicates with the suction plate 80 in gas.
  • the suction tube 82 is connected to a vacuum pump (not shown). By driving the vacuum pump, air can be sucked from the surface of the suction plate 80.
  • the suction plate 80 is made of, for example, a porous member. As a porous member, a metal sintered compact, resin, a ceramic, etc. can be mentioned, for example.
  • a depression 84 is formed on the cavity 76 side of the second mold 74.
  • a cavity 76 is formed by the flat surface 78 of the first mold 72 and a depression 84 (see FIG. 10) of the second mold 74 described later.
  • the second mold 74 is formed with a gate 86 communicating with the cavity 76.
  • the gate 86 serves as a resin injection port into the cavity 76 of the mold 70.
  • the gate 86 is in communication with an injection molding machine 88 that supplies resin to the mold 70.
  • the first mold 72 is a flat surface 78 on the side of the cavity 76 of the first mold 72 and outside the cavity 76 formed by the first mold 72 and the second mold 74. Is provided with a flank 90 which is inclined with respect to.
  • the first mold 72 and the second mold 74 are opened, and the electroforming mold 50 having the convex pattern 54 is placed on the first mold 72.
  • the second surface 58 of the electroforming mold 50 is vacuum-sucked to the suction plate 80 by sucking air with a vacuum pump through the suction pipe 82.
  • the electroforming mold 50 can be fixed to the first mold 72 except for the end portion 60 of the electroforming mold 50.
  • the electroforming mold 50 is fixed to the first mold 72 by vacuum suction
  • the present invention is not limited to this.
  • a magnet is provided in the first mold 72, so that the electroforming mold 50 can be fixed to the first mold 72 using magnetic force. Therefore, it is preferable to fix the electroforming mold 50 to the first mold 72 by at least one of vacuum adsorption and magnetic force.
  • the angle ⁇ formed by the flank 90 and the flat surface 78 is configured as an acute inclined surface, but is not limited thereto.
  • the angle ⁇ may be a right angle or an obtuse angle as long as contact between the end 60 of the electroforming mold 50 and the first mold 72 can be avoided.
  • the first mold 72 and the second mold 74 are clamped to form the cavity 76.
  • the electroforming mold 50 is clamped by the first mold 72 and the second mold 74 except for the end portion 60 of the electroforming mold 50 and the region of the convex pattern 54.
  • the end 60 of the electroforming mold 50 is not fixed to the first mold 72 by the flank 90, and the areas of the end 60 and the convex pattern 54 of the electroforming mold 50 are the same as the first mold 72.
  • the second mold 74 is not pinched.
  • the produced electroformed mold 50 can be fixed inside the mold 70 without processing the end portion 60 of the electroformed mold 50, injection molding with high productivity can be realized. .
  • the electroforming mold 50 can be stably fixed to the flat surface 78 of the first mold 72, it is possible to realize high-precision injection molding.
  • the end 60 of the electroforming mold 50 is an area inside from the outer edge of the electroforming mold 50, and is an area having different physical properties from other areas excluding the convex pattern 54 of the electroforming mold 50.
  • the end portion 60 has a thickness larger than the thickness of other regions.
  • the physical properties are not limited to the thickness.
  • the resin R is supplied from the injection molding machine 88 to the cavity 76 through the gate 86.
  • the resin R is filled in the cavity 76 while passing between the convex patterns 54 of the electroforming mold 50.
  • the resin R it is preferable to use a thermosetting resin or a silicone resin, and it is particularly preferable to use a silicone resin.
  • the first mold 72 and the second mold 74 that have been clamped are opened.
  • the first mold 72 and the second mold 74 are moved so as to be relatively separated from each other.
  • the second mold 74 has a recess 84 for forming a cavity 76.
  • the cured resin R is a mold 100 in which a concave pattern 102 (see FIG. 14) before release is formed.
  • the mold 100 may be referred to.
  • the first mold 72 is separated from the second mold 74 and moved to the stage for releasing the mold 100 from the electroforming mold 50.
  • the mold 100 is exposed except for the surface in contact with the electroforming mold 50 fixed to the first mold 72. Become. Therefore, when the mold 100 is released from the electroforming mold 50, the mold 100 can be easily released using the exposed surface of the mold 100.
  • the periphery of the mold 100 is first separated from the electroforming mold 50.
  • the peripheral portion of the mold 100 only needs to include at least two opposing sides when the mold 100 is viewed in plan, and may include all four sides.
  • the peripheral edge means a region from the outer periphery of the mold 100 to the concave pattern 102.
  • the periphery of the mold 100 is gradually separated from the electroforming mold 50.
  • the mold 100 is made of a silicone resin
  • the mold 100 has an elastic force. Therefore, when the periphery of the mold 100 is gradually separated, the mold 100 is stretched (elastic deformation).
  • the mold 100 that has been elastically deformed tends to return to its original shape, and thus the mold 100 contracts.
  • the mold 100 is released from the electroforming mold 50 by utilizing the shrinking force of the mold 100. By utilizing the force that the mold 100 is trying to shrink as a releasing force, an excessive force is not applied between the mold 100 and the convex pattern 54 of the electroformed mold 50, thereby suppressing defective release. Is possible.
  • the concave pattern 102 is a state in which a plurality of concave portions 104 are arranged in an array.
  • the convex pattern 54 is gradually damaged, so that it is necessary to replace the electroforming mold 50 with a new one when it is used about 1000 to 10,000 times.
  • the electroforming mold 50 can be replaced in a short time by stopping the driving of a vacuum pump (not shown) and reducing the suction force of the suction plate 80.
  • the electroforming mold 50 in which the end portion 60 is not processed is used, as a result, the electroforming mold 50 that is circular in plan view and suitable for the electroforming process is preferably used in the injection molding. It is done.
  • FIG. 15 shows a state where the mold 100 is prepared.
  • the mold 100 is manufactured by the above-described mold manufacturing method.
  • a mold 100 shown in FIG. 15 has a plurality of concave patterns 102.
  • the concave pattern 102 is a state in which a plurality of concave portions 104 are arranged in an array.
  • FIG. 16 is a diagram illustrating a process of supplying the polymer solution 112 to the concave pattern 102 of the mold 100.
  • a material of the polymer solution 112 that forms the pattern sheet 110 it is preferable to use a water-soluble material.
  • a resin polymer material of the polymer solution 112 used for manufacturing the pattern sheet 110 it is preferable to use a biocompatible resin.
  • resins include glucose, maltose, pullulan, sodium chondroitin sulfate, sodium hyaluronate, saccharides such as hydroxyethyl starch, proteins such as gelatin, and biodegradable polymers such as polylactic acid and lactic acid / glycolic acid copolymers. It is preferable to use it.
  • the pattern sheet 110 When the pattern sheet 110 is released from the mold 100, the pattern sheet 110 can be released using a base material (not shown), so that the pattern sheet 110 can be suitably used.
  • concentration varies depending on the material, it is preferable to set the concentration so that 10 to 50% by mass of the resin polymer is contained in the polymer solution 112 not containing the drug.
  • the solvent used for the polymer solution 112 may be volatile even if it is other than warm water, and alcohol such as ethanol can be used. And in the polymer solution 112, it is possible to dissolve together the medicine to be supplied into the body according to the application.
  • the polymer concentration of the polymer solution 112 containing the drug is preferably 0 to 30% by mass.
  • a water-soluble polymer such as gelatin or the like
  • a water-soluble powder may be dissolved in water, and a drug may be added after the dissolution.
  • a water-soluble polymer powder may be put in and dissolved. If it is difficult to dissolve in water, it may be dissolved by heating.
  • the temperature can be appropriately selected depending on the kind of the polymer material, but it is preferable to heat at a temperature of about 20 to 40 ° C. as necessary.
  • the viscosity of the polymer solution 112 is preferably 200 mPa ⁇ s or less, more preferably 50 mPa ⁇ s or less, in the case of a solution containing a drug.
  • a solution not containing a drug it is preferably 2000 mPa ⁇ s or less, more preferably 500 mPa ⁇ s or less.
  • the polymer solution 112 can be easily injected into the concave pattern 102 of the mold 100.
  • the viscosity of the polymer solution 112 can be measured with a capillary tube viscometer, a falling ball viscometer, a rotary viscometer, or a vibration viscometer.
  • the drug contained in the polymer solution 112 is not limited as long as it has a function as a drug.
  • Examples of the method of injecting the polymer solution 112 into the mold 100 include application using a spin coater.
  • FIG. 17 is a diagram illustrating a process of drying the polymer solution 112 to obtain a polymer sheet 114.
  • the polymer solution 112 supplied to the mold 100 can be dried by blowing air.
  • the polymer sheet 114 means a state after the polymer solution 112 is subjected to a desired drying process.
  • the moisture content of the polymer sheet 114 is set as appropriate.
  • the polymer sheet 114 is provided with a convex pattern 116, which will be described later, which is an inverted shape of the concave pattern 102.
  • FIG. 18 and 19 are views showing a state in which the polymer sheet 114 is released from the mold 100 to form the pattern sheet 110.
  • FIG. 20 is a diagram illustrating a process of cutting the pattern sheet 110 into individual pattern sheets 110A, 110B, 110C, and 110D.
  • the pattern sheet 110 released from the mold 100 is set in a cutting device (not shown), and the position for cutting the pattern sheet 110 is determined. Basically, the cutting position is determined so that each of the regions 116A, 116B, 116C, and 116D having the convex pattern 116 is present. As shown in FIG. 20, the pattern sheet 110 is cut into a plurality of individual pattern sheets 110A, 110B, 110C, and 110D.
  • the method of manufacturing the pattern sheet 110 using the mold 100 has been described, but the present invention is not limited to this.
  • an assembly mold in which the area of the concave pattern 102 is increased can be manufactured by bonding a plurality of molds 100.
  • a pattern sheet can also be manufactured using an assembly mold.
  • a pattern sheet having a large area can be produced by one production, and productivity can be improved.
  • the present invention is not limited to this.
  • the polymer solution 112 containing the drug is filled in the concave pattern 102 of the mold 100 and dried, and then the polymer solution 112 not containing the drug is filled in the concave pattern 102 of the mold 100 and dried to form two layers.
  • a structured polymer sheet 114 can be formed.
  • the mold 100 may be used only once for the first time and may be preferably disposable.
  • the pattern sheet 110 is used as a medicine, it is preferable to make it disposable in consideration of the safety of the manufactured pattern sheet 110 to the living body. Moreover, since it becomes unnecessary to wash
  • the convex pattern 116 (regions 116A, 116B, 116C, 116D) of the manufactured pattern sheet 110 refers to a state in which a plurality of convex portions 118 are arranged in an array at a predetermined number and position.
  • the convex portion 118 means a tapered shape on the tip side, and includes a cone shape and a multistage cone shape.
  • the multi-stage cone shape means a cone shape having side surfaces with different angles from the bottom surface to the tip.
  • the height of the convex portion 118 is in the range of 0.2 mm to 2 mm, and preferably 0.3 mm to 1.5 mm.
  • the manufactured pattern sheet 110 having the convex pattern 116 is a replica of the electroformed mold 50 having the convex pattern 54.
  • the convex pattern 116 of the pattern sheet 110 to be manufactured can be made a desired shape.

Abstract

精度良く、また優れた生産性を有する凹状パターンを有するモールドの作製方法、及びパターンシートの製造方法を提供する。モールドの作製方法は、凸状パターンを有する電鋳金型と、キャビティを形成する第１型と第２型とを有する型とを準備する工程と、電鋳金型の端部を除き第１型に電鋳金型を固定する工程と、キャビティを形成するため、電鋳金型の端部及び凸状パターンの領域を除き第１型と第２型とにより電鋳金型を挟圧する型締め工程と、キャビティに樹脂を充填する射出工程と、を有する。

Description

凹状パターンを有するモールドの作製方法、及びパターンシートの製造方法
　本発明は凹状パターンを有するモールドの作製方法、及びパターンシートの製造方法に関する。
　近年、痛みを伴わずにインシュリン（Insulin）及びワクチン（Vaccines）及びｈGH（human Growth Hormone）などの薬剤を皮膚内に投与可能な新規剤型として、マイクロニードルアレイ（Micro-Needle Array）が知られている。マイクロニードルアレイは、薬剤を含み、生分解性のあるマイクロニードル（微細針、又は微小針ともいう）をアレイ状に配列したものである。このマイクロニードルアレイを皮膚に貼付することにより、各マイクロニードルが皮膚に突き刺さり、これらマイクロニードルが皮膚内で吸収され、各マイクロニードル中に含まれた薬剤を皮膚内に投与することができる。マイクロニードルアレイは経皮吸収シートとも呼ばれている。
　上述のような微細なパターンを有するマイクロニードルアレイの製造方法として、種々の提案がなされている。特許文献１には、複数の錐体状の凹部を有するモールドを準備し、ニードルの原料を凹部に充填し、充填された原料を乾燥処理して固化し、モールドから離型することにより、マイクロニードルアレイを製造することが開示されている。
特開２０１３－０７４９２４号公報
　特許文献１には、複数の錐体状の凹部を有するモールドを、原版に溶融させた樹脂で型取りを行う射出成形で形成しても良いことが開示されている。しかしながら、電鋳金型を用いて射出成形する際の、具体的な構成について開示されていない。
　本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、電鋳金型を用いた凹状パターンを有するモールドの作製方法、及びこのモールドを用いたパターンシートの製造方法を提供することを目的とする。
　本発明の一態様によると、凹状パターンを有するモールドの作製方法は、凸状パターンを有する電鋳金型と、第１型と第２型とを有する型とを準備する工程と、電鋳金型の端部を除き第１型に電鋳金型を固定する工程と、キャビティを形成するため、電鋳金型の端部及び凸状パターンの領域を除き第１型と第２型とにより電鋳金型を挟圧する型締め(clamp)工程と、キャビティに樹脂を充填する射出工程と、を有する。
　好ましくは、第１型に電鋳金型を固定する工程において、電鋳金型は、磁力、及び真空吸着の少なくとも一方により第１型に固定される。
　好ましくは、樹脂が熱硬化性樹脂、及びシリコーン樹脂の何れかである。
　好ましくは、電鋳金型は、端部の領域の厚さが、端部の領域以外の領域の厚さより厚い形状を有する。
　好ましくは、射出工程の後、キャビティ内の樹脂を加熱することにより硬化し、次いで第１型と第２型とを開き、硬化された樹脂を電鋳金型から離型する離型工程を有する。
　好ましくは、電鋳金型は、平面視において円形である。
　好ましくは、第１型の電鋳金型を固定する側には平坦面が形成され、かつ第２型のキャビティの側には窪みが形成される。
　本発明の別の態様によると、パターンシートの製造方法は、上述の凹状パターンを有するモールドの作製方法により凹状パターンを有するモールドを作製する工程と、モールドの凹状パターンにポリマー溶解液を供給する供給工程と、ポリマー溶解液を乾燥させてポリマーシートとする乾燥工程と、ポリマーシートをモールドから離型するポリマーシート離型工程と、を含む。
　好ましくは、ポリマー溶解液が水溶性材料を含む。
　本発明によれば、精度良く、また優れた生産性で電鋳金型を用いてモールドを作製することができる。このモールドによりパターンシートを製造することができる。
電鋳金型の作製方法を示す工程図である。 電鋳金型の作製方法を示す工程図である。 電鋳金型の作製方法を示す工程図である。 電鋳金型の作製方法を示す工程図である。 電鋳金型の斜視図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 モールドの作製方法を示す工程図である。 パターンシートの製造方法を示す工程図である。 パターンシートの製造方法を示す工程図である。 パターンシートの製造方法を示す工程図である。 パターンシートの製造方法を示す工程図である。 パターンシートの製造方法を示す工程図である。 パターンシートの製造方法を示す工程図である。
　以下、添付図面にしたがって本発明の好ましい実施形態について説明する。本発明は以下の好ましい実施形態により説明される。本発明の範囲を逸脱すること無く、多くの手法により変更を行うことができ、本実施形態以外の他の実施形態を利用することができる。したがって、本発明の範囲内における全ての変更が特許請求の範囲に含まれる。
　ここで、図中、同一の記号で示される部分は、同様の機能を有する同様の要素である。また、本明細書中で、数値範囲を“　～　”を用いて表す場合は、“　～　”で示される上限、下限の数値も数値範囲に含むものとする。
　＜モールドの作製方法＞
　本発明の実施形態について、図１から図１４を参照して説明する。本実施形態のモールドの作製方法は、凸状パターンを有する電鋳金型と、第１型と第２型とを有する型とを準備する工程と、電鋳金型の端部を除き第１型に電鋳金型を固定する工程と、キャビティを形成するため、電鋳金型の端部及び凸状パターンの領域を除き第１型と第２型とにより電鋳金型を挟圧する型締め工程と、キャビティに樹脂を充填する射出工程と、を有する。
　モールドの作製に用いられる電鋳金型を準備する。電鋳金型は、例えば、図１から図４に示される工程図に基づいて作成される。図１に示されるように、電鋳金型を作製するための母型１０が準備される。母型１０の第１面１２には、作製したい凸状パターンを有する電鋳金型の反転形状である凹状パターン１４が形成されている。凹状パターン１４とは、複数の凹部１６がアレイ状に配列された状態である。凹部１６は作製したい電鋳金型の形状に応じて作製される。本実施形態では、凹部１６は、第１面１２から第２面１８に向けて先細りの形状を有している。例えば、先細りの形状として、錐体形状、柱形状と錐体形状との組み合わせ、錐台形状と錐体形状との組み合わせ等を挙げることができる。本実施形態では母型１０の第１面１２に、複数の凹状パターン１４が形成されている。
　図２に示されるように、電鋳処理に用いられる陰極２０に母型１０が固定される。陰極２０は、少なくともシャフト２２と陰極板２４とを備える。母型１０の第２面１８と陰極板２４とが対向する位置で、母型１０は陰極板２４に固定される。
　母型１０が樹脂材料で構成される場合、母型１０に対して導電化処理が行われる。蒸着、又はスパッターリング等により金属膜（例えば、ニッケル）が、母型１０の第１面１２、及び凹状パターン１４に製膜される。金属膜（不図示）に陰極板２４からの電流を供給するため、母型１０の外周部に導電リング２６が設けられる。シャフト２２と陰極板２４とは導電部材で構成される。ここで、電鋳処理とは、電気めっき法により母型１０の表面に金属を析出させる処理方法をいう。
　図３に示されるように、陰極２０に取り付けられた母型１０が電鋳液３２に浸漬される。図３に示されるように、母型１０に対して電鋳処理を行う電鋳装置３０は、電鋳液３２を保持する電鋳槽３４と、電鋳槽３４からオーバーフローした電鋳液３２Ａを受け入れるドレーン槽３６と、Ｎｉペレット３８が充填されたチタンケース４０と、を備える。母型１０を取り付けた陰極２０を電鋳液３２に浸漬することにより電鋳装置３０として機能する。電鋳液３２として、例えば、４００～８００ｇ／Ｌのスルファミン酸ニッケルと、２０～５０ｇ／Ｌのホウ酸と、界面活性剤（例えばラウリル硫酸ナトリウム）等の必要な添加物とを、混合した液を使用することができる。電鋳液３２の温度は２５～６０℃が好ましい。
　ドレーン槽３６に排水配管４２が接続され、電鋳槽３４に供給配管４４が接続される。電鋳槽３４からドレーン槽３６にオーバーフローした電鋳液３２は、排水配管４２により回収され、回収された電鋳液３２は、供給配管４４から電鋳槽３４に供給される。陰極２０に保持された母型１０は、凹状パターン１４の形成されている第１面１２が、陽極となるチタンケース４０に対向する位置に位置合わせされる。
　陰極２０を負電極に接続し、陽極となるチタンケース４０に正電極を接続する。陰極板２４に保持される母型１０を、シャフト２２を中心に１０～１５０ｒｐｍの回転速度で回転させながら、陰極２０とチタンケース４０との間に直流電圧が印加される。Ｎｉペレット３８が溶解し、陰極２０に取り付けられた母型１０の凹状パターン１４に金属膜が付着する。
　金属膜から構成される電鋳金型５０が母型１０に形成されると、図４に示されるように、母型１０を取り付けた陰極２０が電鋳槽３４（不図示）から取り出される。次いで、電鋳金型５０が母型１０から剥離される。第１面５２と第２面５８とを有し、第１面５２に凸状パターン５４を有する電鋳金型５０を得ることができる。凸状パターン５４は母型１０の凹状パターン１４の反転形状となる。
　図５は電鋳金型の斜視図である。図５に示されるように、凸状パターン５４は、複数の凸部５６がアレイ状に配列された状態である。本実施形態では、凸部５６は、第１面５２から突出する先細りの形状を有している。例えば、先細りの形状として、錐体形状、柱形状と錐体形状との組み合わせ、錐台形状と錐体形状との組み合わせ等を挙げることができる。本実施形態では電鋳金型５０の第１面５２に、複数の凸状パターン５４が形成されている。凸部５６の高さ、例えば、０．２ｍｍ以上２ｍｍ以下の範囲であり、好ましくは、０．３ｍｍ以上１．５ｍｍ以下である。凸部５６の高さは第１面５２から凸部５６の先端までの距離である。
　電鋳処理において、母型１０の第１面１２の上に均一の厚さの金属膜を形成するためには、電鋳金型５０が、平面視において円形であることが好ましい。電鋳金型５０の直径は２００～３００ｍｍであることが好ましい。
　上述したように電鋳金型５０は、導電リング２６から電流を供給することにより作製される。そのため、図４に示されるように、導電リング２６と接触する電鋳金型５０の端部６０が、電鋳金型５０の他の部分に比較して、異なる物理的性状（例えば、厚さ、又は表面粗さ）を有する場合がある。
　電鋳金型５０が物理的性状の異なる端部６０を有している場合、電鋳金型５０を用いて射出成形する際、電鋳金型５０を安定して固定できない等、作製される成形品の精度に懸念がある。
　また、物理的性状の異なる端部６０を電鋳金型５０から、切断等の加工により除去することも考えられる。しかしながら、加工の影響で電鋳金型５０が変形し、凸状パターン５４の高さ均一性等が損なわれる懸念がある。また、電鋳金型５０に加工を施すことにより、生産性が低下する懸念もある。
　作製された電鋳金型５０をそのまま利用することによる生産性の高い射出成形を達成しつつ、精度の良い射出成形が求められている。本発明者等は、作製された電鋳金型５０をそのまま利用する射出成形について鋭意検討し、本発明に至った。
　射出成形によるモールドの作製方法について、図６から図１４の工程図を参照して説明する。
　図６に示されるように、第１型７２と第２型７４とを含む型７０が準備される。第１型７２と第２型７４を型締めすることにより、型７０の内部にキャビティ７６が形成される。キャビティ７６とは、樹脂が充填される空間を意味する。
　第１型７２に電鋳金型５０が固定されるので、電鋳金型５０を固定する側は平坦面７８で構成される。第１型７２は、電鋳金型５０を固定する装置として、平坦面７８に吸着板８０を備えている。第１型７２は、その内部に吸着板８０と気体連通する吸引管８２を備えている。吸引管８２は図示しない真空ポンプと接続されている。真空ポンプを駆動することにより、吸着板８０の表面から空気を吸引することができる。吸着板８０は、例えば、多孔質部材で構成される。多孔質部材として、例えば、金属焼結体、樹脂、及びセラミック等を挙げることができる。
　第２型７４のキャビティ７６の側に窪み８４が形成されている。本実施形態では、第１型７２の平坦面７８と、後述する第２型７４の窪み８４（図１０参照）とによりキャビティ７６が形成される。第１型７２と第２型７４とを上述の構成することにより、後述するように、モールドの離型が容易となる。
　第２型７４にはキャビティ７６に連通するゲート８６が形成されている。ゲート８６が型７０のキャビティ７６への樹脂の注入口になる。ゲート８６は、型７０に樹脂を供給する射出成形機８８と連通される。
　図６に示されるように、第１型７２のキャビティ７６の側であって、かつ第１型７２と第２型７４とにより形成されるキャビティ７６の外側において、第１型７２は平坦面７８に対して傾斜する逃げ面９０を備えている。
　図７に示されるように、第１型７２と第２型７４とが型開(open)され、凸状パターン５４を有する電鋳金型５０が第１型７２に載置される。吸引管８２を介して真空ポンプにより空気を吸引することにより、電鋳金型５０の第２面５８が吸着板８０に真空吸着される。
　図７に示されるように、電鋳金型５０の端部６０が、第１型７２の逃げ面９０に位置しているので、電鋳金型５０の端部６０と第１型７２との接触を回避することができる。したがって、電鋳金型５０の端部６０を除き、電鋳金型５０を第１型７２に固定することが可能となる。
　本実施形態では、真空吸着により電鋳金型５０を第１型７２に固定する場合を例示したが、これに限定されない。例えば、吸着板８０に代えて、磁石を第１型７２に設けることにより、磁力を利用して電鋳金型５０を第１型７２に固定することもできる。したがって、電鋳金型５０を第１型７２に真空吸着、及び磁力の少なくとも一方により固定することが好ましい。
　本実施形態では、逃げ面９０と平坦面７８との成す角度θが鋭角の傾斜面として構成されているが、これに限定されない。電鋳金型５０の端部６０と第１型７２とが接触することを回避することができれば、角度θは直角でも、鈍角でも良い。
　図８に示されるように、キャビティ７６を形成するため、第１型７２と第２型７４とが型締めされる。型締めする際、電鋳金型５０の端部６０及び凸状パターン５４の領域を除き第１型７２と第２型７４とにより電鋳金型５０が挟圧される。
　本実施形態では、電鋳金型５０の端部６０が逃げ面９０により第１型７２に固定されず、かつ、電鋳金型５０の端部６０及び凸状パターン５４の領域が第１型７２と第２型７４とにより挟圧されない。
　したがって、電鋳金型５０の端部６０を加工することなく、作製された電鋳金型５０を型７０の内部に固定することができるので、生産性の高い射出成形を実現することが可能となる。また、電鋳金型５０を第１型７２の平坦面７８に安定して固定することができるので、精度の良い射出成形を実現することが可能となる。
　電鋳金型５０の端部６０は、電鋳金型５０の外縁から内側の領域であって、電鋳金型５０の凸状パターン５４を除く他の領域と物理的性状が異なる領域である。本実施形態においては、端部６０は、他の領域の厚さより大きな厚さを有している。なお、物理的性状は厚さに限定されない。
　図９に示されるように、樹脂Ｒが射出成形機８８からゲート８６を介してキャビティ７６に供給される。樹脂Ｒは電鋳金型５０の凸状パターン５４の間を通過しながら、キャビティ７６内に充填される。樹脂Ｒとしては、熱硬化性樹脂、又はシリコーン樹脂を用いることが好ましく、特に、シリコーン樹脂を用いることが好ましい。樹脂Ｒが型７０のキャビティ７６に充填されると、次いで、樹脂Ｒが加熱され、樹脂Ｒが硬化される。
　図１０に示されるように、電鋳金型５０から硬化された樹脂Ｒを離型するため、型締めされていた第１型７２と第２型７４とが型開きされる。型開きでは、第１型７２と第２型７４とが相対的に離間するように移動される。図１０に示されるように、第２型７４は、キャビティ７６を形成するための窪み８４を有している。硬化された樹脂Ｒは、離型前の凹状パターン１０２（図１４参照）が形成されたモールド１００である。以下、モールド１００と称する場合がある。
　図１１に示されるように、第１型７２は、第２型７４から分離され、電鋳金型５０からモールド１００を離型するためのステージへと移動される。本実施形態では、窪み８４を有する第２型７４がモールド１００から分離されるので、モールド１００は、第１型７２に固定された電鋳金型５０と接触する面を除き、露出されることになる。したがって、電鋳金型５０からモールド１００を離型する際、モールド１００の露出面を利用して容易に離型することが可能である。
　図１２に示されるように、モールド１００の周縁部を電鋳金型５０から最初に離間させる。モールド１００の周縁部は、モールド１００を平面視した際の対向する２辺を少なくとも含んでいれば良く、また、４辺の全てを含んでいても良い。周縁部とは、モールド１００の外周から凹状パターン１０２までの領域を意味する。
　図１３に示されるように、モールド１００の周縁部を徐々に電鋳金型５０から離間させる。モールド１００がシリコーン樹脂により作製される場合、モールド１００は弾性力を有するので、モールド１００の周縁部を徐々に離間させると、モールド１００が伸ばされた状態（弾性変形）となる。モールド１００の周縁部を更に電鋳金型５０から離間させると、弾性変形していたモールド１００は元の形状に戻ろうとするため、モールド１００は縮む。モールド１００の縮む力を利用することにより、モールド１００が電鋳金型５０から離型される。モールド１００が縮もうとする力を離型する力として利用することにより、モールド１００と電鋳金型５０の凸状パターン５４との間に無理な力が加わらないので、離型不良を抑制することが可能となる。
　図１４に示されるように、最終的には、モールド１００と電鋳金型５０の凸状パターン５４とは完全に離型され、凹状パターン１０２を有するモールド１００が作製される。凹状パターン１０２とは、複数の凹部１０４がアレイ状に配列された状態である。
　電鋳金型５０からモールド１００を繰り返して作製する場合、凸状パターン５４が徐々に傷むことから、１０００回から１００００回程度使用すると、新たな電鋳金型５０に交換する必要がある。本実施形態では、不図示の真空ポンプの駆動を停止し、吸着板８０の吸着力を低減することにより、電鋳金型５０を短時間に交換することができる。
　モールド１００の周縁部を電鋳金型５０から離間させる方法として、凹状パターン１０２の形成される面と反対の露出面であって、モールド１００の周縁部を吸引手段で吸引し、周縁部を吸引しながら吸引手段を電鋳金型５０から離間させる方法を挙げることができる。
　本実施形態では、端部６０を加工していない電鋳金型５０が用いられるので、結果として、平面視において円形で、電鋳処理に適した電鋳金型５０が射出成形において、好ましくは、用いられる。
　＜パターンシートの製造方法＞
　次に、上記の作製方法で作製されたモールド１００を用いて、パターンシートを製造する方法について説明する。図１５から図２０は、パターンシート１１０を製造する工程図である。
　＜ポリマー溶解液供給工程＞
　図１５は、モールド１００を準備した状態を示している。モールド１００は、上述のモールドの作製方法により製造される。図１５に示されるモールド１００は、複数の凹状パターン１０２を有している。凹状パターン１０２は、複数の凹部１０４がアレイ状に配列された状態である。
　図１６は、モールド１００の凹状パターン１０２にポリマー溶解液１１２を供給する工程を示す図である。
　パターンシート１１０を形成するポリマー溶解液１１２の材料としては、水溶性材料を用いることが好ましい。パターンシート１１０の製造に用いられるポリマー溶解液１１２の樹脂ポリマーの素材としては、生体適合性のある樹脂を用いることが好ましい。このような樹脂としては、グルコース、マルトース、プルラン、コンドロイチン硫酸ナトリウム、ヒアルロン酸ナトリウム、ヒドロキシエチルデンプンなどの糖類、ゼラチンなどのタンパク質、ポリ乳酸、乳酸・グリコール酸共重合体などの生分解性ポリマーを使用することが好ましい。パターンシート１１０をモールド１００から離型する際、基材（不図示）を用いてパターンシート１１０を離型することができるので、好適に利用することができる。濃度は材料によっても異なるが、薬剤を含まないポリマー溶解液１１２の中に樹脂ポリマーが１０～５０質量％含まれる濃度とすることが好ましい。また、ポリマー溶解液１１２に用いる溶媒は、温水以外であっても揮発性を有するものであればよく、エタノールなどのアルコールなどを用いることができる。そして、ポリマー溶解液１１２の中には、用途に応じて体内に供給するための薬剤を共に溶解させることが可能である。薬剤を含むポリマー溶解液１１２のポリマー濃度（薬剤自体がポリマーである場合は薬剤を除いたポリマーの濃度）としては、０～３０質量％含まれることが好ましい。
　ポリマー溶解液１１２の調製方法としては、水溶性の高分子（ゼラチンなど）を用いる場合は、水溶性粉体を水に溶解し、溶解後に薬剤を添加してもよいし、薬剤が溶解した液体に水溶性高分子の粉体を入れて溶かしてもよい。水に溶解しにくい場合、加温して溶解してもよい。温度は高分子材料の種類により、適宜選択可能であるが、必要に応じて、約２０～４０℃の温度で加温することが好ましい。ポリマー溶解液１１２の粘度は、薬剤を含む溶解液では２００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、より好ましくは５０ｍＰａ・ｓ以下とすることが好ましい。薬剤を含まない溶解液では２０００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、より好ましくは５００ｍＰａ・ｓ以下とすることが好ましい。ポリマー溶解液１１２の粘度を適切に調整することにより、モールド１００の凹状パターン１０２に容易にポリマー溶解液１１２を注入することができる。例えば、ポリマー溶解液１１２の粘度は、細管式粘度計、落球式粘度計、回転式粘度計、又は振動式粘度計で測定することができる。
　ポリマー溶解液１１２に含有させる薬剤は、薬剤としての機能を有するものであれば限定されない。特に、ペプチド、タンパク質、核酸、多糖類、ワクチン、水溶性低分子化合物に属する医薬化合物、又は化粧品成分から選択することが好ましい。
　ポリマー溶解液１１２をモールド１００に注入する方法としては、例えば、スピンコーターを用いた塗布を挙げることができる。
　モールド１００の凹状パターン１０２の凹部先端に、貫通孔を形成することが好ましい。凹状パターン１０２の凹部内のエアーを貫通孔から逃がすことができる。したがって、ポリマー溶解液１１２をモールド１００の凹部に入りやすくすることができる。また、この工程は、減圧状態で行うことが好ましい。
　［乾燥工程］
　図１７は、ポリマー溶解液１１２を乾燥させてポリマーシート１１４とする工程を示す図である。例えば、モールド１００に供給されたポリマー溶解液１１２に風を吹き付けることにより乾燥させることができる。ポリマーシート１１４とは、ポリマー溶解液１１２に所望の乾燥処理を施した後の状態を意味する。ポリマーシート１１４の水分量等は適宜設定される。なお、乾燥により、ポリマーの水分量が低くなりすぎると剥離しにくくなるため、弾力性を維持している状態の水分量を残存させておくことが好ましい。
　ポリマーシート１１４には凹状パターン１０２の反転形状である後述する凸状パターン１１６が形成される。
　［ポリマーシート離型工程］
　図１８及び１９は、ポリマーシート１１４をモールド１００から離型し、パターンシート１１０とした状態を示す図である。図２０は、パターンシート１１０を切断して、個別のパターンシート１１０Ａ、１１０Ｂ、１１０Ｃ及び１１０Ｄとする工程を説明する図である。
　モールド１００から離型したパターンシート１１０は、切断装置（不図示）にセットされ、パターンシート１１０を切断する位置が決定される。基本的には、凸状パターン１１６を有する領域１１６Ａ、１１６Ｂ、１１６Ｃ、１１６Ｄごとになるように切断位置が決定される。図２０に示されるように、パターンシート１１０を切断して、複数の個別のパターンシート１１０Ａ、１１０Ｂ、１１０Ｃ及び１１０Ｄとする。
　また、図１５から図２０においては、モールド１００を用いて、パターンシート１１０を製造する方法を説明したがこれに限定されない。例えば、複数のモールド１００を接合することにより、凹状パターン１０２の面積を大面積化した集合モールドを製作することができる。集合モールドを利用して、パターンシートを製造することもできる。
　集合モールドを用いてパターンシートの製造を行うことで、１回の製造で面積の大きいパターンシートの製造をすることができ、生産性を向上させることができる。
　なお、本実施形態では、ポリマー溶解液１１２をモールド１００の凹状パターン１０２に充填し、乾燥することによりポリマーシート１１４を形成する場合を説明したが、これに限定されない。
　例えば、薬剤を含むポリマー溶解液１１２をモールド１００の凹状パターン１０２に充填して乾燥し、その後、薬剤を含まないポリマー溶解液１１２をモールド１００の凹状パターン１０２に充填し、乾燥することにより二層構造のポリマーシート１１４を形成することができる。
　また、モールド１００の使用は、初回の１回限りの使用とし、使い捨てとすることが好ましい場合がある。パターンシート１１０が、医薬品として用いられる場合、製造されるパターンシート１１０の生体への安全性を考慮して、使い捨てとすることが好ましい。また、使い捨てとすることで、モールド１００を洗浄する必要がなくなるので、洗浄によるコストを下げることができる。特に、パターンシート１１０が、医薬品として用いられる場合には、高い洗浄性が求められるため、洗浄コストが高くなる。
　製造されるパターンシート１１０の凸状パターン１１６（領域１１６Ａ，１１６Ｂ，１１６Ｃ、１１６Ｄ）とは、複数の凸部１１８が、定められた数、及び位置にアレイ状に配列されている状態をいう。凸部１１８とは、先端側に先細りの形状を意味し、錐体形状、及び多段の錐体形状を含む。多段の錐体形状は、底面から先端に向けて角度の異なる側面を有する錐体形状を意味する。
　凸部１１８の高さは、０．２ｍｍ以上２ｍｍ以下の範囲であり、好ましくは、０．３ｍｍ以上１．５ｍｍ以下である。
　製造される凸状パターン１１６を有するパターンシート１１０は、凸状パターン５４を有する電鋳金型５０の複製である。電鋳金型５０の凸状パターン５４の形状、及び配置を所望の形状とすることにより、製造されるパターンシート１１０の凸状パターン１１６を所望の形状とすることができる。
１０　母型
１２　第１面
１４　凹状パターン
１６　凹部
１８　第２面
２０　陰極
２２　シャフト
２４　陰極板
２６　導電リング
３０　電鋳装置
３２　電鋳液
３２Ａ　電鋳液
３４　電鋳槽
３６　ドレーン槽
３８　ペレット
４０　チタンケース
４２　排水配管
４４　供給配管
５０　電鋳金型
５２　第１面
５４　凸状パターン
５６　凸部
５８　第２面
６０　端部
７０　型
７２　第１型
７４　第２型
７６　キャビティ
７８　平坦面
８０　吸着板
８２　吸引管
８４　窪み
８６　ゲート
８８　射出成形機
９０　逃げ面
１００　モールド
１０２　凹状パターン
１０４　凹部
１１０、１１０Ａ、１１０Ｂ、１１０Ｃ、１１０Ｄ　パターンシート
１１２　ポリマー溶解液
１１４　ポリマーシート
１１６　凸状パターン
１１６Ａ、１１６Ｂ、１１６Ｃ、１１６Ｄ　領域
１１８　凸部
Ｒ　樹脂
θ　角度

Claims (9)

  1. 　凸状パターンを有する電鋳金型と、第１型と第２型とを有する型とを準備する工程と、
    　前記電鋳金型の端部を除き前記第１型に前記電鋳金型を固定する工程と、
    　キャビティを形成するため、前記電鋳金型の端部及び前記凸状パターンの領域を除き前記第１型と前記第２型とにより前記電鋳金型を挟圧する型締め工程と、
    　前記キャビティに樹脂を充填する射出工程と、
    　を有する凹状パターンを有するモールドの作製方法。
  2. 　前記第１型に前記電鋳金型を固定する工程において、前記電鋳金型は、真空吸着、及び磁力の少なくとも一方により前記第１型に固定される請求項１に記載の凹状パターンを有するモールドの作製方法。
  3. 　前記樹脂が熱硬化性樹脂、及びシリコーン樹脂の何れかである請求項１又は２に記載の凹状パターンを有するモールドの作製方法。
  4. 　前記電鋳金型は、前記端部の領域の厚さが、前記端部の領域を除く領域の厚さより厚い形状を有する請求項１から３の何れか一項に記載の凹状パターンを有するモールドの作製方法。
  5. 　前記射出工程の後、前記キャビティ内の前記樹脂を加熱することにより硬化し、次いで前記第１型と前記第２型とを開き、硬化された前記樹脂を前記電鋳金型から離型する離型工程を有する請求項１から４の何れか一項に記載の凹状パターンを有するモールドの作製方法。
  6. 　前記電鋳金型は、平面視において円形である請求項１から５の何れか一項に記載の凹状パターンを有するモールドの作製方法。
  7. 　前記第１型の前記電鋳金型を固定する側には平坦面が形成され、かつ前記第２型の前記キャビティの側には窪みが形成される請求項１から６の何れか一項に記載の凹状パターンを有するモールドの作製方法。
  8. 　請求項１から７の何れか一項に記載の凹状パターンを有するモールドの作製方法により凹状パターンを有するモールドを作製する工程と、
    　前記モールドの前記凹状パターンにポリマー溶解液を供給する供給工程と、
    　前記ポリマー溶解液を乾燥させてポリマーシートとする乾燥工程と、
    　前記ポリマーシートを前記モールドから離型するポリマーシート離型工程と、
    　を含むパターンシートの製造方法。
  9. 　前記ポリマー溶解液が水溶性材料を含む請求項８に記載のパターンシートの製造方法。
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