WO2017065234A1 - 殺菌装置 - Google Patents

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WO2017065234A1
WO2017065234A1 PCT/JP2016/080430 JP2016080430W WO2017065234A1 WO 2017065234 A1 WO2017065234 A1 WO 2017065234A1 JP 2016080430 W JP2016080430 W JP 2016080430W WO 2017065234 A1 WO2017065234 A1 WO 2017065234A1
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WO
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active oxygen
sterilization
irradiation
nozzle
supply unit
Prior art date
Application number
PCT/JP2016/080430
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English (en)
French (fr)
Inventor
東山　堅一
健太 冨永
裕二 平山
和希 芳原
Original Assignee
サントリーホールディングス株式会社
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Publication date
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    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00—Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24—Generating plasma
    • H05H1/48—Generating plasma using an arc
    • A—HUMAN NECESSITIES
    • A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61L—METHODS OR APPARATUS FOR STERILISING MATERIALS OR OBJECTS IN GENERAL; DISINFECTION, STERILISATION OR DEODORISATION OF AIR; CHEMICAL ASPECTS OF BANDAGES, DRESSINGS, ABSORBENT PADS OR SURGICAL ARTICLES; MATERIALS FOR BANDAGES, DRESSINGS, ABSORBENT PADS OR SURGICAL ARTICLES
    • A61L2/00—Methods or apparatus for disinfecting or sterilising materials or objects other than foodstuffs or contact lenses; Accessories therefor
    • A61L2/02—Methods or apparatus for disinfecting or sterilising materials or objects other than foodstuffs or contact lenses; Accessories therefor using physical phenomena
    • A61L2/14—Plasma, i.e. ionised gases
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B65—CONVEYING; PACKING; STORING; HANDLING THIN OR FILAMENTARY MATERIAL
    • B65B—MACHINES, APPARATUS OR DEVICES FOR, OR METHODS OF, PACKAGING ARTICLES OR MATERIALS; UNPACKING
    • B65B55/00—Preserving, protecting or purifying packages or package contents in association with packaging
    • B65B55/02—Sterilising, e.g. of complete packages
    • B65B55/04—Sterilising wrappers or receptacles prior to, or during, packaging
    • B65B55/10—Sterilising wrappers or receptacles prior to, or during, packaging by liquids or gases
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H2245/00—Applications of plasma devices
    • H05H2245/30—Medical applications
    • H05H2245/36—Sterilisation of objects, liquids, volumes or surfaces

Definitions

  • the present invention relates to a sterilizer. More specifically, the present invention relates to a sterilization apparatus that performs sterilization treatment by irradiating active oxygen and a sterilization method using the apparatus.
  • devices used for sterilization of foods and pharmaceuticals are often made of a metal such as stainless steel or aluminum from the viewpoint of corrosion resistance and durability.
  • the food sterilization apparatus described in Patent Document 1 performs sterilization by allowing high-temperature and high-pressure steam ejected from a nozzle to enter a hole that has been opened in advance, but the nozzle for steam ejection is made of stainless steel.
  • Patent Document 2 when a packaged food filled and sealed in a container such as a cup container or a bag-like container is heat sterilized by microwaves, heated and pressurized air of about 3000 hPa is supplied from a pipe at 130 to 150 ° C. It blows into a stainless steel outer box and microwaves the packaged food inside.
  • Patent Document 3 discloses a method in which a plasma jet is generated using a discharge in a fluid, the plasma jet is brought into contact with the surface of an object, and sterilization (disinfection) is performed by energy transfer from the plasma jet to the surface.
  • the plasma jet here is generated by aerial discharge in a working gas containing oxygen, preferably air, and the nozzle that irradiates this plasma jet is also metallic.
  • ROS reactive oxygen species
  • SO 2 ⁇ superoxide radical
  • H 2 O 2 hydrogen peroxide
  • HO. hydroxy radical
  • ROS reactive oxygen species
  • hydroxy radicals are obtained by the reaction of plasma electrons with water molecules.
  • active oxygens have an excellent bactericidal action due to their strong oxidizing action, but as their mechanism, the bactericidal effect is considered to be achieved by reacting bacteria present on the surface based on electronic reactivity. It has been.
  • Patent Document 3 In order to enhance the effect of the sterilization method of Patent Document 3, only a method of mixing a disinfectant substance into the working gas from which the plasma jet is generated is disclosed (see [0025] of Patent Document 3). ), More technology is needed.
  • An object of the present invention is to provide a sterilization apparatus having an excellent sterilization effect and a sterilization method using the apparatus.
  • a sterilization apparatus including an active oxygen irradiation unit that irradiates active oxygen and an irradiation table on which an object to be sterilized is placed, wherein the irradiation table is selected from the following (A), (B), and (C) The sterilizer characterized by satisfying 1 type or 2 types or more.
  • A It has an active oxygen shielding structure in at least one direction above, below, or in the horizontal direction of the object to be sterilized (B) made of resin and / or non-metal (C) installed in a closed space [ 2]
  • a method of sterilizing by generating plasma using an alternating current and irradiating active oxygen generated using the obtained plasma, at least in one direction above, below, or horizontally above the object to be sterilized A sterilization method comprising the step of disposing an active oxygen shielding structure in the sterilization.
  • a method of sterilizing by irradiating with active oxygen, the step of irradiating the chamber with active oxygen to sterilize the environment, and the resin and / or nonmetal in the chamber in which the environment sterilization is performed A sterilization method including a step of performing main sterilization by irradiating active oxygen to a sterilization target placed on a manufactured irradiation stand.
  • a sterilization method including an active oxygen irradiation step of irradiating active oxygen to a sterilization target and a step of aging the sterilization target after irradiation after the active oxygen irradiation step.
  • the sterilization apparatus of the present invention has an excellent effect of being excellent in sterilization effect. Moreover, since there is no residue of the chemical
  • FIG. 1 is a schematic view showing an example of an overall image of the sterilization apparatus of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic view showing the sterilization apparatus according to the embodiment A-1 of the present invention, and is a left side view (upper left view), a plan view (lower left view), and a front view (right view) of the irradiation table. The arrow in the figure indicates the traveling direction of the sterilization target.
  • FIG. 3 is a schematic view showing the sterilizing apparatus according to the embodiment A-2 of the present invention, and is a left side view (upper left view), a plan view (lower left view), and a front view (right view) of the irradiation table. The arrow in the figure indicates the traveling direction of the sterilization target.
  • FIG. 1 is a schematic view showing an example of an overall image of the sterilization apparatus of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic view showing the sterilization apparatus according to the embodiment A-1 of the present invention, and is a left side view (upper left view),
  • FIG. 4 is a schematic view showing the sterilizing apparatus according to the embodiment A-3 of the present invention, and is a left side view (upper left view), a plan view (lower left view), and a front view (right view) of the irradiation table.
  • the arrow in the figure indicates the traveling direction of the sterilization target.
  • FIG. 5 is a schematic view showing the sterilization apparatus according to the embodiment A-4 of the present invention, and is a left side view (upper left view), a plan view (lower left view), and a front view (right view) of the irradiation table.
  • the arrow in the figure indicates the traveling direction of the sterilization target.
  • FIG. 6 is a schematic view showing a sterilization apparatus according to aspect A-5 of the present invention, and is a left side view (upper left view), a plan view (lower left view), and a front view (right view) of an irradiation table.
  • the arrow in the figure indicates the traveling direction of the sterilization target.
  • FIG. 7 is a schematic view showing the sterilizing apparatus according to the embodiment A-6 of the present invention, and is a left side view (upper left view), a plan view (lower left view), and a front view (right view) of the irradiation table.
  • the arrow in the figure indicates the traveling direction of the sterilization target.
  • FIG. 8 is a schematic view showing one embodiment of the sterilization apparatus of the present invention.
  • FIG. 9 is a schematic view showing one embodiment of the sterilization apparatus of the present invention.
  • FIG. 10 is a schematic diagram illustrating one mode of a unit used in the aging process.
  • FIG. 11 is a schematic diagram illustrating one mode of a unit used in the aging process.
  • FIG. 12 is a diagram showing the location of the bacteria inside and outside the resin cap used in Test Example A-1.
  • FIG. 13 is a diagram showing the location where bacteria are attached to the resin cap used in Test Example A-1.
  • FIG. 14 is a view showing the state of the inner surface of the resin cap used in Test Example B-1.
  • FIG. 15 is a diagram showing the locations where bacteria are attached to the resin cap used in Test Example B-1 and Test Example C-1.
  • FIG. 16 is a diagram showing the relationship between the aging time due to standing and the sterilization value in Test Example C-1.
  • the sterilization apparatus of the present invention is a sterilization apparatus including an active oxygen irradiation unit that irradiates active oxygen and an irradiation table on which an object to be sterilized is placed, and the irradiation table is (A) above and below the object to be sterilized. 1 or 2 selected from: (B) made of resin and / or non-metal, and (C) installed in a closed space, having an active oxygen shielding structure in at least one horizontal direction It is characterized by satisfying more than seeds.
  • the sterilizer that satisfies (A) will be described as aspect A
  • the sterilizer that satisfies (B) will be described as aspect B
  • the sterilizer that satisfies (C) will be described as aspect C.
  • “sterilization” means that a living organism of microorganisms is destroyed or removed from the surface to be sterilized, and includes, for example, disinfection, sterilization, or sterilization.
  • the sterilization apparatus of aspect A is characterized in that a specific shielding structure is arranged on an irradiation table on which an object to be sterilized is placed.
  • a specific shielding structure is arranged on an irradiation table on which an object to be sterilized is placed.
  • Examples of the sterilization apparatus according to aspect A include the apparatuses according to aspects A-1 to A-6 depending on the position where the active oxygen shielding structure is disposed.
  • Aspect A-1 Sterilization apparatus in which the active oxygen shielding structure is disposed above the object to be sterilized.
  • A-2 Sterilization apparatus in which the active oxygen shielding structure is disposed in the horizontal direction of the object to be sterilized.
  • Sterilization device mode A-4 active oxygen shielding structure arranged below the object to be sterilized: Sterilization device mode A-5: active oxygen shielding structure arranged horizontally below the object to be sterilized A-5: Active oxygen shielding Sterilizer A-6 in which the structure is disposed above and horizontally in the sterilization object: Sterilizer in which the active oxygen shielding structure is disposed above, below, and horizontally in the sterilization object
  • FIG. 1 is an example of the whole image of the sterilizer of aspect A, and this invention is not limited to this example, and can take various aspects.
  • 2 to 7 show the detailed structure of the irradiation stand of embodiments A-1 to A-6. Further, the illustrated sterilization apparatus is only one aspect of the present invention and does not limit the present invention.
  • the sterilization apparatus of aspect A includes an alternating current supply unit A-1, a boosting unit A-2, a gas supply unit A-3, a nozzle A-4, a nozzle cooling unit A-5, and a nozzle.
  • a water vapor supply unit A-6 to the water vapor supply unit, a water supply unit A-7 to the water vapor supply unit, and an irradiation stand A-8 are provided.
  • the irradiation stand A-8 is provided with a shielding structure A-9. Yes.
  • the AC current supply unit A-1 is a plasma discharge charge generation source.
  • the supplied alternating current is not particularly limited, and examples thereof include those having a frequency of about 10 to 15 kHz and a voltage of about 200 to 500 V, and can be appropriately set according to a known technique. Further, the amperage of the alternating current is not particularly limited and can be appropriately adjusted according to the specifications of the supply device. For example, an alternating current of 11 A is used. In the aspect A, it is possible to use a direct current instead of the alternating current, but the alternating current is more preferable from the viewpoint of adjusting the voltage.
  • the boosting unit A-2 is connected to the alternating current supply unit A-1, and is a device that boosts the voltage of the alternating current supplied from the unit A-1. Any device capable of boosting can be used without any particular problem. Further, it may be integrated with the unit A-1.
  • the voltage after boosting is not particularly limited and is, for example, about 10 to 30 kV.
  • the gas supply unit A-3 is a device that supplies various gases to the nozzle A-4 and the water vapor supply unit A-6, and a known gas supply device can be used.
  • a carrier gas for generating plasma is supplied to the nozzle A-4.
  • the carrier gas air, oxygen, nitrogen, argon, helium, and a mixture thereof can be used, and it is preferable to use two kinds of air and oxygen.
  • the supply amount of the carrier gas is not set unconditionally depending on the size and shape of the nozzle A-4. For example, the aspect which supplies air at 6 L / min and oxygen at 3 L / min is illustrated.
  • air for mixing with water vapor necessary for generating active oxygen from plasma is supplied to the water vapor supply unit A-6.
  • the air supply amount to the water vapor supply unit A-6 is the same as the water-containing gas supply amount to the nozzle A-4.
  • a mode of supplying at 3 L / min is exemplified.
  • the air means that the relative humidity is about 0 to 10% by volume at 20 ° C.
  • Nozzle A-4 is a device that generates plasma and irradiates active oxygen, and is also referred to as an active oxygen irradiation unit.
  • the device is provided with an internal electrode and an external electrode, and an electric field can be generated by applying a boosted voltage from the boosting unit A-2 between both electrodes. Further, a coil may be connected to the internal electrode, and a larger electric field can be formed. The shape, size, etc. of the coil can be adjusted according to the common general technical knowledge of those skilled in the art.
  • the apparatus is provided with a gas supply port and an active oxygen irradiation port, and the gas supply port exists at an end opposite to the end where the active oxygen irradiation port exists.
  • a pipe from the gas supply unit A-3 is connected to the gas supply port, and plasma is generated when the carrier gas passes through the electric field generated as described above. Since the plasma generated in this way is also a fluid, it may be described as a plasma jet.
  • the active oxygen irradiation port has a tubular structure or a conical structure that tapers toward the outlet, and supplies water-containing gas from the water vapor supply unit A-6 to any part up to the outlet. The active oxygen is generated by reacting with the generated plasma and irradiated from the outlet of the active oxygen irradiation port.
  • a gas supply port is disposed at the upper end of the cylindrical structure, and the diameter of the cylindrical structure is lower at the lower end.
  • a structure in which an active oxygen irradiation port of a tubular structure having a small diameter is arranged is exemplified.
  • the cylindrical structure may form a layered structure.
  • the tube is not particularly limited as long as it is a current-carrying material, and those known in the technical field can be used.
  • the insulating material is not particularly limited, and those known in the technical field can be used.
  • the nozzle cooling unit A-5 is a device that supplies cooling water to the nozzle A-4, and a known cooling water supply device can be used. Since the nozzle A-4 generates heat when a high voltage is applied, it is preferably cooled. It is preferable to use cooling water having a temperature of about 5 ° C., for example, and it may be circulated between the nozzle A-4 and the cooling unit A-5. The flow rate of the cooling water can be appropriately adjusted so that the surface temperature of the nozzle A-4 is 25 ° C. or lower. The surface temperature of the nozzle A-4 can be measured using a contact thermometer.
  • the water vapor supply unit A-6 to the nozzle is a device that supplies water-containing gas to the nozzle A-4, and is connected to the active oxygen irradiation port of the nozzle A-4 as described above.
  • water supplied from the water supply unit A-7 is heated by a built-in heating wire to generate water vapor, and then the air supplied from the gas supply unit A-3
  • the mixture is supplied to nozzle A-4 as a water-containing gas.
  • the water supply unit A-7 may be integrated with the water vapor supply unit A-6.
  • the heating temperature of the heating wire can be appropriately adjusted according to the amount of water supplied, and for example, 300 ° C. is exemplified.
  • the amount of water supplied from the water supply unit A-7 can be adjusted according to the amount of water vapor necessary for the production of active oxygen.
  • saturated water vapor is added to the active oxygen-containing gas. From the viewpoint of containing more water than the amount, 0.5 mL / min or more is preferable, and 1.0 mL / min or more is more preferable. Moreover, although an upper limit is not set in particular, 6 mL / min or less is preferable and 5 mL / min or less is more preferable.
  • the water vapor thus obtained is mixed with the air supplied from the gas supply unit A-3 at a volume ratio (water vapor / air) of about 0.2 to 2.5 and supplied to the active oxygen irradiation port of the nozzle A-4.
  • the mixing volume ratio of water vapor and air can be changed, for example, by changing the amount of water supply described above, and the amount of water vapor included in the water-containing gas can be increased by increasing the water supply amount.
  • Examples of the mixing volume ratio of the plasma jet generated in the nozzle A-4 and the water-containing gas supplied from the water vapor supply unit A-6 [plasma jet / water-containing gas] are 0.8 to 2.6.
  • the irradiation table A-8 on which the object to be sterilized is placed is not particularly limited as long as the object to be sterilized can be placed except that the place where the active oxygen shielding structure A-9 is installed is different. For example, you may install on the conveyance rail. Moreover, it is preferable that the said target object can be mounted below normal temperature (40 degreeC) from a viewpoint which does not decompose
  • the active oxygen shielding structure A-9 (simply referred to as “shielding structure”) is installed in at least one direction above, below, or in the horizontal direction of the irradiation table A-8, and has a shape capable of suppressing natural diffusion of active oxygen. That's fine.
  • the shielding structure in each embodiment will be described with reference to FIGS.
  • the shielding structure is disposed above the sterilization target.
  • a shield structure is disposed or connected in the vicinity of the exit of the active oxygen irradiation port of the nozzle A-4, and a plate-shaped shield plate in which holes for passing active oxygen are cut is installed. Can do.
  • the size of the shielding plate can be adjusted as appropriate depending on the size of the sterilization object. From the viewpoint of confining the sterilization gas in the smallest possible space and increasing the amount of sterilization gas present per unit volume, for example, It is preferable to have an area equivalent to or larger than the projected area from above when placed on the irradiation table.
  • the sterilization is performed in a batch or continuous manner, for example, in an apparatus that is sterilized while being conveyed in one direction in a continuous manner, it is well known to cover the upper surface of the sterilization target along the traveling direction. It can be set as appropriate according to the technology.
  • the thickness is not particularly limited.
  • the size of the hole is preferably the same as the outlet of the active oxygen irradiation port from the viewpoint of confining the sterilizing gas in the smallest possible space and increasing the amount of the sterilizing gas present per unit volume.
  • the shielding structure is arranged in the horizontal direction (that is, the side surface direction) of the sterilization target.
  • the horizontal direction it depends on whether the sterilization is performed in a batch type or a continuous type, and in the case of the batch type, it means a direction surrounding a part or all of the periphery that is the side surface of the sterilization target,
  • the continuous type it means a wall surface that continuously shields the side surface along the traveling direction.
  • plate-like shielding walls are arranged or connected to the irradiation stand along one direction, preferably both sides, along the traveling direction.
  • the size of the shielding wall cannot be determined unconditionally depending on the size of the object to be sterilized.
  • it When placed, it preferably has an area equal to or larger than the projected area from the side surface, and is higher than the height of the object to be sterilized, preferably 1 to the height of the object to be sterilized. It is preferable to have twice the height.
  • the thickness is not particularly limited.
  • the shielding structure is disposed below the sterilization target.
  • a plate-shaped shielding plate is disposed or connected to the irradiation table below the table on which the object to be sterilized is placed.
  • the size of the shielding plate cannot be determined unconditionally depending on the size of the sterilization target, but the sterilization target can be placed from the viewpoint of confining the sterilization gas in the smallest possible space and increasing the amount of sterilization gas present per unit volume. What is necessary is just to have a magnitude
  • it can be appropriately set according to a known technique so as to cover the bottom surface of the conveyor belt on which the object to be sterilized is placed.
  • the thickness is not particularly limited.
  • the shielding structure is disposed below and in the horizontal direction of the object to be sterilized. Specifically, it is a structure in which the shielding structures of the above-described aspects A-2 and A-3 are combined, and they may be connected. For example, as is apparent from the front view of FIG. 5, the structure may be surrounded by a shielding structure except that the opening is above, and a concave structure or a groove-like structure is exemplified. In the said structure, since the retention of active oxygen is larger, the bactericidal effect is more remarkably improved.
  • the shielding structure is arranged above the sterilization target and in the horizontal direction. Specifically, it is a structure in which the shielding structures of the above-described aspects A-1 and A-2 are combined, and they may be connected. For example, as apparent from the front view of FIG. 6, the structure may be surrounded by a shielding structure except that the opening is below, and a lid-like structure or a dome-shaped structure is exemplified. In this structure, since the diffusion of active oxygen to the outside is suppressed, the bactericidal effect is more significantly improved.
  • the shielding structure is arranged above, below, and horizontally in the sterilization target object. Specifically, it is a structure in which the shielding structures of the above-described aspects A-1, A-2, and A-3 are combined, and they may be connected. For example, as is clear from the front view of FIG. 7, the entire periphery may be surrounded by a shielding structure, and a structure like a box with a lid is exemplified. In this structure, since the diffusion of active oxygen to the outside is suppressed, the bactericidal effect is more significantly improved.
  • the shielding structure is preferably made of resin and / or nonmetal from the viewpoint of further improving the sterilizing effect.
  • the shielding structure is made of resin and / or nonmetal means that not only the entire shielding structure is made of resin or nonmetal, or resin and nonmetal, but also part of the shielding structure is made of resin or nonmetal.
  • the resin is not particularly limited as long as it is a known resin.
  • olefin resins such as polyethylene (PE), polypropylene (PP), and ethylene-propylene copolymer; ethylene-vinyl acetate copolymer (EVA) Copolymer containing ethylene as a monomer component, such as ionomer resin, ethylene- (meth) acrylic acid copolymer, ethylene- (meth) acrylic acid ester (random, alternating) copolymer; polyethylene terephthalate (PET), polyethylene Polyester such as naphthalate (PEN), polybutylene terephthalate (PBT); acrylic resin; polyvinyl chloride (PVC); polyurethane; polycarbonate; polyphenylene sulfide (PPS); polyamide (nylon), wholly aromatic polyamide (aramid), etc.
  • PE polyethylene
  • PP polypropylene
  • EVA ethylene-vinyl acetate copolymer
  • EVA ethylene-vinyl acetate copolymer
  • PVC polyviny
  • Amide resins Ether ether ketone (PEEK); polyimides; polyetherimides; polyvinylidene chloride; ABS (acrylonitrile - butadiene - styrene copolymer); cellulose resin; silicone resin; fluorine resin and the like are preferable. Moreover, ceramics etc. are mentioned as a nonmetal.
  • the sterilization apparatus of aspect A may further have another known unit in addition to the above unit. Moreover, you may combine with a well-known chamber.
  • the irradiation stage having a specific active oxygen shielding structure is irradiated with active oxygen, whereby hydroxy radicals are more retained, and as a result, excellent bactericidal activity can be exhibited.
  • active oxygen is a fluid, even a three-dimensional structure can be sterilized, and an excellent effect that no residue remains on the edges and corners is achieved.
  • the present inventors have intensively studied to maximize its bactericidal effect, so that the oxidizing power of active oxygen is not lost by the surrounding environment. By doing so, it was found that the reduction of the bactericidal effect was suppressed. That is, in the sterilization apparatus of aspect B of the present invention, at least the irradiation table on which the object to be sterilized is made of resin and / or non-metal, thereby suppressing the oxidation reaction of the irradiation table itself. It is presumed that this is because the irradiated active oxygen reacts more while maintaining its oxidizing power. However, these assumptions do not limit the present invention.
  • the active oxygen in the embodiment B is not particularly limited, and, for example, one that generates plasma using an alternating current and generates the plasma is used.
  • the sterilization apparatus illustrated in FIG. 8 is a chamber sterilization apparatus including a chamber, and is merely an embodiment of the present invention and does not limit the present invention.
  • the chamber sterilizer of aspect B includes an alternating current supply unit B-1, a boosting unit B-2, a gas supply unit B-3, a nozzle B-4, a nozzle cooling unit B-5, Each unit includes a water vapor supply unit B-6 to the nozzle, a water supply unit B-7 to the water vapor supply unit, an irradiation table B-8 on which an object to be sterilized is placed, and a chamber B-9.
  • the alternating current supply unit B-1 is a plasma discharge charge generation source.
  • the supplied alternating current is not particularly limited, and examples thereof include those having a frequency of about 10 to 15 kHz and a voltage of about 200 to 500 V, and can be appropriately set according to a known technique. Further, the amperage of the alternating current is not particularly limited and can be appropriately adjusted according to the specifications of the supply device. For example, an alternating current of 11 A is used. In the aspect B, it is possible to use a direct current instead of the alternating current, but the alternating current is more preferable from the viewpoint of adjusting the voltage.
  • the boosting unit B-2 is connected to the alternating current supply unit B-1, and boosts the alternating current voltage supplied from the unit B-1. Any device capable of boosting can be used without any particular problem. Further, it may be integrated with the unit B-1.
  • the voltage after boosting is not particularly limited and is, for example, about 10 to 30 kV.
  • the gas supply unit B-3 is a device that supplies various gases to the nozzle B-4 and the water vapor supply unit B-6, and a known gas supply device can be used.
  • a carrier gas for generating plasma is supplied to the nozzle B-4.
  • the carrier gas air, oxygen, nitrogen, argon, helium, and a mixture thereof can be used, and it is preferable to use two kinds of air and oxygen.
  • the supply amount of the carrier gas is not set unconditionally depending on the size, shape, etc. of the nozzle B-4. For example, the aspect which supplies air at 6 L / min and oxygen at 3 L / min is illustrated.
  • air for mixing with water vapor necessary for generating active oxygen from plasma is supplied to the water vapor supply unit B-6.
  • the amount of air supplied to the water vapor supply unit B-6 is the same as the amount of water-containing gas supplied to the nozzle B-4.
  • a mode of supplying at 3 L / min is exemplified.
  • the air means that the relative humidity is about 0 to 10% by volume at 20 ° C.
  • the nozzle B-4 is a device that generates plasma and irradiates active oxygen, and is also referred to as an active oxygen irradiation unit.
  • the device is provided with an internal electrode and an external electrode, and an electric field can be generated by applying a boosted voltage from the boosting unit B-2 between both electrodes. Further, a coil may be connected to the internal electrode, and a larger electric field can be formed. The shape, size, etc. of the coil can be adjusted according to the common general technical knowledge of those skilled in the art.
  • the apparatus is provided with a gas supply port and an active oxygen irradiation port, and the gas supply port exists at an end opposite to the end where the active oxygen irradiation port exists.
  • a pipe from the gas supply unit B-3 is connected to the gas supply port, and plasma is generated when the carrier gas passes through the electric field generated as described above. Since the plasma generated in this way is also a fluid, it may be described as a plasma jet.
  • the active oxygen irradiation port has a tubular structure or a conical structure that tapers toward the outlet, and supplies water-containing gas from the water vapor supply unit B-6 to any part up to the outlet. The active oxygen is generated by reacting with the generated plasma and irradiated from the outlet of the active oxygen irradiation port.
  • a gas supply port is arranged at the upper end of the cylindrical structure, and the diameter is smaller than the diameter of the apparatus at the lower end.
  • a structure in which an active oxygen irradiation port having a tubular structure having the structure is arranged is illustrated.
  • the cylindrical structure may form a layered structure.
  • the tube is not particularly limited as long as it is a current-carrying material, and those known in the technical field can be used.
  • the insulating material is not particularly limited, and those known in the technical field can be used.
  • the nozzle cooling unit B-5 is a device that supplies cooling water to the nozzle B-4, and a known cooling water supply device can be used. Since the nozzle B-4 generates heat when a high voltage is applied, it is preferably cooled.
  • the cooling water preferably has a temperature of about 5 ° C., for example, and may be circulated between the nozzle B-4 and the cooling unit B-5. The flow rate of the cooling water can be appropriately adjusted so that the surface temperature of the nozzle B-4 is 25 ° C. or lower. The surface temperature of nozzle B-4 can be measured using a contact thermometer.
  • the water vapor supply unit B-6 to the nozzle is a device for supplying water-containing gas to the nozzle B-4, and is connected to the active oxygen irradiation port of the nozzle B-4 as described above.
  • water supplied from the water supply unit B-7 is heated by a built-in heating wire to generate water vapor, and then the air supplied from the gas supply unit B-3
  • the mixture is supplied to nozzle B-4 as a water-containing gas.
  • the water supply unit B-7 may be integrated with the water vapor supply unit B-6.
  • the heating temperature of the heating wire can be appropriately adjusted according to the amount of water supplied, and for example, 300 ° C. is exemplified.
  • the amount of water supplied from the water supply unit B-7 can be adjusted according to the amount of water vapor necessary for the production of active oxygen. From the viewpoint of containing more water than the amount, 0.5 mL / min or more is preferable, and 1.0 mL / min or more is more preferable. Moreover, although an upper limit is not set in particular, 6 mL / min or less is preferable and 5 mL / min or less is more preferable.
  • the water vapor thus obtained is mixed with the air supplied from the gas supply unit B-3 at a volume ratio (water vapor / air) of about 0.2 to 2.5 and supplied to the active oxygen irradiation port of the nozzle B-4. To do.
  • the mixing volume ratio of water vapor and air can be changed, for example, by changing the amount of water supply described above, and the amount of water vapor included in the water-containing gas can be increased by increasing the water supply amount.
  • Examples of the mixed volume ratio of the plasma jet generated in the nozzle B-4 and the water-containing gas supplied from the water vapor supply unit B-6 [plasma jet / water-containing gas] are 0.8 to 2.6.
  • Aspect B is characterized in that the irradiation table B-8 on which the object to be sterilized is placed is made of resin and / or nonmetal.
  • the irradiation table is made of resin and / or non-metal means that the entire irradiation table is not only made of resin or non-metal, or resin and non-metal, but part of the irradiation table is made of resin or non-metal.
  • covered with resin or nonmetal, or resin and nonmetal shall also be included.
  • the resin is not particularly limited as long as it is a known resin.
  • a resin having ozone resistance is preferable.
  • olefin resins such as polyethylene (PE), polypropylene (PP), and ethylene-propylene copolymer; ethylene-vinyl acetate copolymer (EVA), ionomer resin, ethylene- (meth) acrylic acid copolymer Copolymers, copolymers containing ethylene as a monomer component such as ethylene- (meth) acrylic acid ester (random, alternating) copolymers; polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polybutylene terephthalate (PBT), etc.
  • PE polyethylene
  • PP polypropylene
  • EVA ethylene-vinyl acetate copolymer
  • EVA ethylene-vinyl acetate copolymer
  • ionomer resin ethylene- (meth) acrylic acid copolymer Copolymers
  • copolymers containing ethylene as a monomer component such as
  • Acrylic resin Polyvinyl chloride (PVC); Polyurethane; Polycarbonate; Polyphenylene sulfide (PPS); Amide resin such as polyamide (nylon) and wholly aromatic polyamide (aramid); Polyetheretherketone (PEEK); Polyimi ; Polyetherimides; polyvinylidene chloride; ABS (acrylonitrile - butadiene - styrene copolymer); cellulosic resins; silicone resins; and fluorine resin can be used.
  • ceramics etc. are mentioned as a nonmetal.
  • the resin and nonmetal may be used in other units, and it is preferable that the nozzle B-4 has a resin and / or nonmetal part.
  • the temperature of the irradiation table is not particularly limited as long as an object to be sterilized can be placed, but it is preferable that the object can be placed at room temperature (40 ° C.) or less from the viewpoint of not decomposing hydroxy radicals at a high temperature.
  • the chamber B-9 may be an embodiment that includes at least the nozzle B-4 and the irradiation table B-8 in the unit, and the size and structure of the chamber B-9 can be appropriately set depending on the sterilization target. Moreover, it is preferable from a viewpoint of the oxidative power loss by reaction with a hydroxyl radical that the structural member of a chamber is resin and / or a non-metal like the irradiation stand.
  • the temperature in the chamber is not particularly set, and is 2 to 40 ° C., for example.
  • the chamber sterilizer of aspect B may further have another unit other than the unit.
  • the other unit include a shielding wall that prevents the diffusion of active oxygen.
  • the sterilization apparatus of aspect C is characterized in that the irradiation table is installed in a closed space.
  • the active oxygen exhibits the bactericidal action only when it comes into contact with the surface of the object to be sterilized, but the inventors of the present invention left the object after irradiation unirradiated with active oxygen, surprisingly, It was found that the bactericidal action was remarkably increased compared to the time immediately after irradiation.
  • the detailed mechanism is unknown, not only bacteria that die immediately upon irradiation with active oxygen, but also bacteria that do not lead to death and remain damaged, are left for a certain period of time. It is presumed that after weakening, it will eventually die and be more completely sterilized. In the present invention, it is described as “aging” to increase the bactericidal effect by irradiating with active oxygen and leaving it to stand. However, these assumptions do not limit the present invention.
  • the sterilization apparatus of aspect C includes an alternating current supply unit C-1, a boosting unit C-2, a gas supply unit C-3, a nozzle C-4, a nozzle cooling unit C-5, and a nozzle.
  • a water vapor supply unit C-6, a water supply unit C-7 to the water vapor supply unit, and an irradiation table C-8 are provided.
  • the active oxygen in the embodiment C is not particularly limited, and, for example, one that generates plasma using an alternating current and generates plasma is used.
  • the AC current supply unit C-1 is a plasma discharge charge generation source.
  • the supplied alternating current is not particularly limited, and examples thereof include those having a frequency of about 10 to 15 kHz and a voltage of about 200 to 500 V, and can be appropriately set according to a known technique. Further, the amperage of the alternating current is not particularly limited and can be appropriately adjusted according to the specifications of the supply device. For example, an alternating current of 11 A is used. In the aspect C, it is possible to use a direct current instead of the alternating current, but the alternating current is more preferable from the viewpoint of adjusting the voltage.
  • the boosting unit C-2 is connected to the alternating current supply unit C-1, and is a device that boosts the voltage of the alternating current supplied from the unit C-1. Any device capable of boosting can be used without any particular problem. Further, it may be integrated with the unit C-1.
  • the voltage after boosting is not particularly limited and is, for example, about 10 to 30 kV.
  • the gas supply unit C-3 is a device that supplies various gases to the nozzle C-4 and the water vapor supply unit C-6, and a known gas supply device can be used.
  • a carrier gas for generating plasma is supplied to the nozzle C-4.
  • the carrier gas air, oxygen, nitrogen, argon, helium, and a mixture thereof can be used, and it is preferable to use two kinds of air and oxygen.
  • the supply amount of the carrier gas is not set unconditionally depending on the size and shape of the nozzle C-4. For example, the aspect which supplies air at 6 L / min and oxygen at 3 L / min is illustrated.
  • air for mixing with water vapor necessary for generating active oxygen from plasma is supplied to the water vapor supply unit C-6.
  • the amount of air supplied to the water vapor supply unit C-6 is the same as the amount of water-containing gas supplied to the nozzle C-4.
  • a mode of supplying at 3 L / min is exemplified.
  • the air means that the relative humidity is about 0 to 10% by volume at 20 ° C.
  • the nozzle C-4 is a device that generates plasma and irradiates active oxygen, and is also referred to as an active oxygen irradiation unit.
  • the device is provided with an internal electrode and an external electrode, and an electric field can be generated by applying a boosted voltage from the boosting unit C-2 between both electrodes. Further, a coil may be connected to the internal electrode, and a larger electric field can be formed. The shape, size, etc. of the coil can be adjusted according to the common general technical knowledge of those skilled in the art.
  • the apparatus is provided with a gas supply port and an active oxygen irradiation port, and the gas supply port exists at an end opposite to the end where the active oxygen irradiation port exists.
  • a pipe from the gas supply unit C-3 is connected to the gas supply port, and plasma is generated when the carrier gas passes through the electric field generated as described above. Since the plasma generated in this way is also a fluid, it may be described as a plasma jet.
  • the active oxygen irradiation port has a tubular structure or a conical structure that tapers toward the outlet, and supplies water-containing gas from the water vapor supply unit C-6 to any part up to the outlet. The active oxygen is generated by reacting with the generated plasma and irradiated from the outlet of the active oxygen irradiation port.
  • a gas supply port is disposed at the upper end of the cylindrical structure, and the diameter of the nozzle C-4 is smaller than the diameter of the apparatus at the lower end.
  • a structure in which an active oxygen irradiation port having a tubular structure having the structure is arranged is illustrated.
  • the cylindrical structure may form a layered structure.
  • the tube is not particularly limited as long as it is a current-carrying material, and those known in the technical field can be used.
  • the insulating material is not particularly limited, and those known in the technical field can be used.
  • the nozzle cooling unit C-5 is a device that supplies cooling water to the nozzle C-4, and a known cooling water supply device can be used. Since the nozzle C-4 generates heat when a high voltage is applied, it is preferably cooled.
  • the cooling water preferably has a temperature of about 5 ° C., for example, and may be circulated between the nozzle C-4 and the cooling unit C-5. The flow rate of the cooling water can be appropriately adjusted so that the surface temperature of the nozzle C-4 is 25 ° C. or lower. The surface temperature of the nozzle C-4 can be measured using a contact thermometer.
  • the water vapor supply unit C-6 to the nozzle is a device for supplying water-containing gas to the nozzle C-4, and is connected to the active oxygen irradiation port of the nozzle C-4 as described above.
  • water supplied from the water supply unit C-7 is heated by a built-in heating wire to generate water vapor, and then the air supplied from the gas supply unit C-3
  • the mixture is supplied to the nozzle C-4 as a water-containing gas.
  • the water supply unit C-7 may be integrated with the water vapor supply unit C-6.
  • the heating temperature of the heating wire can be appropriately adjusted according to the amount of water supplied, and is exemplified by 180 ° C., for example.
  • the amount of water supplied from the water supply unit C-7 can be adjusted according to the amount of water vapor necessary for the production of active oxygen. From the viewpoint of containing more water than the amount, 0.5 mL / min or more is preferable, and 1.0 mL / min or more is more preferable. Moreover, although an upper limit is not set in particular, 6 mL / min or less is preferable and 5 mL / min or less is more preferable.
  • the water vapor thus obtained is mixed with the air supplied from the gas supply unit C-3 at a volume ratio (water vapor / air) of about 0.2 to 2.5 and supplied to the active oxygen irradiation port of the nozzle C-4. To do.
  • the mixing volume ratio of water vapor and air can be changed, for example, by changing the amount of water supply described above, and the amount of water vapor included in the water-containing gas can be increased by increasing the water supply amount.
  • Examples of the mixing volume ratio of the plasma jet generated in the nozzle C-4 and the water-containing gas supplied from the water vapor supply unit C-6 [plasma jet / water-containing gas] are 0.8 to 2.6.
  • the irradiation stand C-8 on which the sterilization target is placed can place the target at a room temperature (40 ° C.) or less from the viewpoint of not decomposing the irradiated hydroxy radical.
  • the material is not particularly limited as long as it is a known material, but it is preferable that a part or the whole of the irradiation table is made of resin and / or nonmetal.
  • the irradiation table C-8 is installed in the closed space, so that aging can be performed.
  • the closed space include those in which an irradiation table is formed by being covered with a shielding wall or the like, and a chamber or the like can be suitably used.
  • the active oxygen is irradiated to the irradiation stand installed in the closed space, the action of the active oxygen on the surface of the sterilization target is sufficiently exhibited and is completely sterilized. As a result, an excellent bactericidal activity is exhibited.
  • a sterilization method in which excellent sterilization activity can be obtained by using the sterilization apparatus of the aspect C will be described. Specifically, for example, a method of performing a step of irradiating the irradiated sterilization object for a specific time in an enclosed space after performing a step of irradiating with active oxygen generated using plasma is exemplified. be able to.
  • active oxygen irradiation step there is no particular limitation as long as the active oxygen is directly irradiated to the sterilization object by the sterilization apparatus of the above-described aspect C. You can refer to the section.
  • FIG. 10 after irradiation of active oxygen in a closed space, it is left still for a certain period of time.
  • active oxygen is present in the enclosed space.
  • a transport device that can intermittently transport the sterilization target, and specifically, for example, an irradiation table having a conveyor or the like is irradiated with active oxygen in a closed space. What is necessary is just to pause in order to leave the sterilization target after irradiation under the mouth, and after a fixed time has passed, the transport is resumed and a new sterilization target is transported under the active oxygen irradiation port.
  • a plurality of objects to be sterilized may be handled as one group, and irradiation of active oxygen may be performed while the group is transported. However, after the irradiation of active oxygen to the group is finished, the transport is stopped and aging is performed.
  • the stop time that is, the aging time is at least 4 seconds or more, preferably 30 seconds or more, more preferably 300 seconds or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is, for example, about 1800 seconds from the viewpoint of sterilization efficiency.
  • FIG. 11 after irradiating active oxygen in a closed space, aging is performed while transporting.
  • active oxygen By irradiating active oxygen with such a unit, active oxygen is present in the enclosed space.
  • a transport device that can continuously transport the sterilization target object.
  • the irradiation table having a conveyor or the like passes under the active oxygen irradiation port. After being irradiated with active oxygen, it may be transported at such a speed as to exist in the closed space until a predetermined time elapses.
  • the time during which the object to be sterilized continues in the closed space after irradiation with active oxygen is at least 4 seconds or more, preferably 30 seconds or more, more preferably 300 seconds or more.
  • the upper limit is not particularly limited, but is, for example, about 1800 seconds from the viewpoint of sterilization efficiency.
  • the speed of the transfer device is appropriately set in accordance with a known technique so that such a time is reached.
  • the sterilization target after irradiation with active oxygen while standing or transporting in the closed space, but once returned from the closed space, it is returned to the closed space again. Does not prevent aging.
  • the total aging time is preferably within the above range.
  • the sterilization apparatus of aspect C may further include other units in addition to the unit.
  • an apparatus having a plurality of nozzles may be used.
  • an apparatus having a configuration in which the nozzles are aligned along the traveling direction of the irradiation table is used. Can do.
  • each unit and piping are appropriately arranged so that the discharge, gas, and water vapor are supplied to each nozzle.
  • active oxygen is irradiated into the closed space, and it becomes possible to sufficiently kill the bacteria by aging the sterilization target and exhibit excellent sterilizing activity. It becomes possible.
  • active oxygen is a fluid, even a three-dimensional structure can be sterilized, and an excellent effect that no residue remains on the edges and corners is achieved.
  • the sterilization apparatus of the above-described aspects A, B, and C there is no particular limitation as long as the sterilization apparatus of the above-described aspects A, B, and C is used, and sterilization can be performed as a single apparatus or a combination apparatus of two or more.
  • the combination for example, in the case of the aspect A and the aspect B, an apparatus in which the irradiation table has an active oxygen shielding structure and is made of resin and / or non-metallic is exemplified.
  • the irradiation stand is installed in closed space, and the apparatus made from resin and / or nonmetallic is mentioned.
  • the active oxygen irradiated in the present invention is warm due to the discharge in the nozzle or the water-containing gas from the water vapor supply unit, and the temperature is about 50 to 80 ° C. Thereby, it is thought that the thermal load of the irradiated target object is small.
  • the temperature of active oxygen is the temperature which measured the temperature of the active oxygen in the exit of an active oxygen irradiation port using the thermocouple thermometer.
  • the temperature difference between the active oxygen and the surface of the sterilization target is preferably 10 ° C. or more, and more preferably 25 to 40 ° C., from the viewpoint of increasing radical reactivity.
  • the temperature of the surface of the sterilization object is a temperature obtained by measuring the sterilization object with a contact thermometer.
  • the irradiation speed can be adjusted depending on the gas supply amount and the shape of the active oxygen irradiation port, for example, 50000 mm / sec.
  • Irradiation time is not set unconditionally depending on the object, and is exemplified by 0.05 to 1 second, for example.
  • the total irradiation time is preferably within the above range.
  • the distance between the active oxygen irradiation port and the surface of the sterilization target is preferably 5 to 50 mm, for example.
  • the sterilization apparatus of the present invention is used for irradiating an object requiring sterilization with active oxygen.
  • the object include a container for food and drink, a cap for sealing the mouth of the container, a medical instrument, food and drink such as vegetables and meat, and the like.
  • the present invention also provides a sterilization method for sterilization by irradiation with active oxygen.
  • a device for irradiating active oxygen a method using the sterilization device of the present invention can be mentioned.
  • the sterilization apparatus of aspect A a method of generating plasma using an alternating current and sterilizing by irradiating active oxygen generated using the obtained plasma, above and below the object to be sterilized Or a disinfection method characterized in that the active oxygen shielding structure is arranged in at least one horizontal direction.
  • the sterilization method may be a method of providing an object to be sterilized batchwise and irradiating with active oxygen, or a method of providing continuum and irradiating with active oxygen to sterilize.
  • the conditions for generating active oxygen, the specifications of the active oxygen shielding structure, and the installation method are the same as those in the section of the sterilizer of aspect A.
  • an embodiment using the sterilization apparatus of the embodiment A of the present invention is preferable.
  • Examples of the sterilization method relating to the sterilization apparatus of aspect B include a sterilization method including the following step (A) and step (B).
  • a sterilization method including the following step (A) and step (B).
  • active oxygen For example, what generate
  • step (A) the chamber is irradiated with active oxygen to sterilize the environment in the chamber before the target object is sterilized.
  • Environmental sterilization is cleaning of the environment. Since active oxygen is used in the present invention, there is no need for rinsing off, leading to simplification of the process and improving productivity.
  • step (B) the object to be sterilized is placed on the irradiation table in the chamber in which the environmental sterilization in step (A) was performed, and sterilization is performed.
  • the specifications and usage of the sterilizer are as described in the section of the chamber sterilizer of aspect B.
  • step (A ′) organic substances are removed by washing the inside of the chamber with alkali.
  • NaOH can be preferably used as the alkali.
  • an embodiment using the chamber sterilization apparatus of the embodiment B of the present invention is preferable.
  • an active oxygen irradiation step of irradiating an object to be sterilized with active oxygen generated using plasma for example, an active oxygen irradiation step of irradiating an object to be sterilized with active oxygen generated using plasma, and a step of sterilizing by aging the irradiated sterilization object Including sterilization methods.
  • the conditions for generating active oxygen and the specifications and method of aging are in accordance with the section of the sterilizer of aspect C.
  • an embodiment using the sterilization apparatus of the embodiment C of the present invention is preferable.
  • the sterilization method of the present invention is used for irradiating an object requiring sterilization with active oxygen.
  • the object include a container for food and drink, a cap for sealing the mouth of the container, a medical instrument, food and drink such as vegetables and meat, and the like.
  • Test Example A-1 The effect of the presence or absence of the shielding structure of the irradiation stand in the sterilizer was examined. Specifically, the case where the resin cap (polyethylene material) is sterilized on the inner surface is the irradiation table shown in FIG. 5 in which the shielding structure is disposed below and laterally of the sterilization target, and the cap outer surface is sterilized. A comparative study was carried out as an irradiation stand without a shielding structure.
  • the active oxygen is irradiated for 0.2 seconds per one piece from a distance of 30 mm above the bacteria regardless of the location of the bacteria-fixed resin cap. They were collected in a sterile petri dish.
  • the use conditions of the sterilizer are as follows.
  • the surface temperature of the cap irradiation table surface temperature
  • AC current supply unit A-1 frequency 14 kHz, voltage 300 V, current 11
  • Boost unit A-2 Voltage after boost 20kV
  • Gas supply unit A-3 Air supply amount 6 L / min, oxygen supply amount 3 L / min (above, to nozzle A-4), air supply amount 3 L / min (to water vapor supply unit A-6)
  • Nozzle A-4 active oxygen irradiation temperature 51 ° C., irradiation speed 50000 mm / sec
  • Cooling unit A-5 Cooling water 5 ° C
  • Water supply unit A-7 Water supply amount 1.2 mL / min
  • ⁇ Measurement of bactericidal activity value> Remove the resin cap that has been irradiated with active oxygen or the resin cap that has been left in the sterilizer that is not irradiated with active oxygen and is filled with oxidizing gas from the sterile petri dish, and inject 5 mL of TSA liquid medium (BD Falcon). The cells were cultured at 35 ° C. suitable for microbial growth for 3 days. After culturing, the number of caps in which the medium became cloudy due to microbial growth was counted as positive, and the bactericidal activity value LRV (Log Reduction Value) was calculated by the most probable number method (MPN method). The results are shown in Table 1.
  • the “D” value indicating bactericidal activity represents the number of bacteria per cap as a common logarithm (LOG value), and the number of bacteria after treatment (LOG value) from the number of bacteria before treatment (LOG value). It is a value obtained by subtracting, and the greater the number, the higher the bactericidal activity.
  • Table 1 shows that the bactericidal action is improved when there is a shielding structure. This suggests that the bactericidal action is improved if a shielding structure is installed on the irradiation table.
  • Test Example B-1 The influence of the material of the irradiation stand in the sterilizer was examined. Specifically, if the irradiation table is made of resin when the inner surface of the resin cap (polyethylene) is sterilized, and the irradiating table is made of metal when the camp surface is coated with aluminum foil, a comparative study will be conducted. went.
  • AC current supply unit B-1 frequency 14 kHz, voltage 300 V, current 11
  • Boost unit B-2 Voltage after boost 20kV
  • Gas supply unit B-3 Air supply amount 6 L / min, oxygen supply amount 3 L / min (above, to nozzle B-4), air supply amount 3 L / min (to water vapor supply unit B-6)
  • Nozzle B-4 active oxygen irradiation temperature 51 ° C., irradiation speed 50000 mm / sec
  • Cooling unit B-5 Cooling water 5 ° C
  • Water supply unit B-7 Water supply amount 1.2 mL / min
  • ⁇ Measurement of bactericidal activity value> The resin cap subjected to active oxygen irradiation was taken out from the sterile petri dish, 5 mL of TSA liquid medium (manufactured by BD Falcon) was injected, and cultured at 35 ° C. suitable for the growth of microorganisms for 3 days. After culturing, the number of caps in which the medium became cloudy due to microbial growth was counted as positive, and the bactericidal activity value LRV (Log Reduction Value) was calculated by the most probable number method (MPN method). The results are shown in Table 2.
  • the “D” value indicating bactericidal activity represents the number of bacteria per cap as a common logarithm (LOG value), and the number of bacteria after treatment (LOG value) from the number of bacteria before treatment (LOG value). It is a value obtained by subtracting, and the greater the number, the higher the bactericidal activity.
  • Table 2 shows that the bactericidal action is improved when the material on the inner surface of the cap is made of resin. This suggests that the sterilization effect is improved if the irradiation table is made of resin or nonmetal.
  • Test Example C-1 The influence of the environment of the irradiation table (aging by standing) in the sterilizer was examined.
  • irradiation of active oxygen Using the sterilization apparatus shown in FIG. 9 (conveying part is FIG. 11), irradiation is performed for a total of 0.5 seconds from a distance of 30 mm above the resin cap to which active oxygen has been attached. Then, the cap was allowed to remain in the closed space for the time shown in FIG.
  • the use conditions of the used sterilizer were as follows, and the surface temperature (irradiation stand surface temperature) of the cap was 25 degreeC.
  • AC current supply unit C-1 frequency 13 kHz, voltage 350 V, current 11
  • a Boosting unit C-2 Voltage after boosting 20 kV
  • Gas supply unit C-3 air supply amount 6 L / min, oxygen supply amount 3 L / min (above, to nozzle C-4), air supply amount 3 L / min (to water vapor supply unit C-6)
  • Nozzle C-4 active oxygen irradiation temperature 51 ° C., irradiation speed 50000 mm / sec
  • Cooling unit C-5 Cooling water 5 ° C
  • Water supply unit C-7 Water supply amount 1.2 mL / min
  • Irradiation stand C-8 Conveyance speed 50cm / sec
  • the “D” value indicating bactericidal activity represents the number of bacteria per cap as a common logarithm (LOG value), and the number of bacteria after treatment (LOG value) from the number of bacteria before treatment (LOG value). It is a value obtained by subtraction. The larger the number, the higher the bactericidal activity.
  • Comparative Example C-1 and Examples C-2, C-3, and C-4 are approximate values, they are indicated by white symbols and broken lines in the figure.
  • Table 3 and FIG. 16 suggest that an excellent bactericidal effect is obtained when the standing time exceeds 300 seconds.
  • the sterilization apparatus of the present invention exhibits excellent sterilization activity, and is suitably used for sterilization of food and beverage products such as containers for foods and beverages, caps that seal the mouths of containers, medical instruments, vegetables and meat, etc. It is done.

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Abstract

活性酸素を照射する活性酸素照射ユニット及び殺菌対象物を載置する照射台を含んでなる殺菌装置であって、前記照射台が、（Ａ）殺菌対象物の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に活性酸素遮蔽構造を有する、（Ｂ）樹脂製及び／又は非金属製である、及び（Ｃ）閉鎖空間内に設置されている、から選ばれる１種又は２種以上を充足することを特徴とする、殺菌装置。本発明の殺菌装置は、優れた殺菌活性を示すものであり、例えば、飲食品の容器、容器の口部を封鎖するキャップ、医療器具、野菜や肉などの飲食品等の殺菌に好適に用いられる。

Description

殺菌装置
　本発明は、殺菌装置に関する。より詳しくは、活性酸素を照射して殺菌処理を行う殺菌装置及び該装置を用いた殺菌方法に関する。
　一般に、食品や医薬品等の殺菌に用いられる装置は、耐腐食性、耐久性の観点から、ステンレスやアルミ等の金属で構成されているものが多い。
　例えば、特許文献１に記載の食品殺菌装置は、ノズルから噴出された高温高圧蒸気を予め開けた穴に入り込ませて殺菌を行っているが、蒸気噴出に関するノズルはステンレスで構成されている。
　特許文献２では、カップ容器や袋状容器等の容器内に食品が充填・密封された包装食品をマイクロ波により加熱殺菌する際に、パイプから１３０～１５０℃で約３０００ｈＰａの加熱加圧空気をステンレス製の外箱内に吹き込んで、内部の包装食品のマイクロ波照射を行っている。
　一方で、食品又は飲料（飲食品）等の容器は、その内外面の殺菌が求められる。従来の殺菌方法として過酸化水素水や薬剤を用いる方法が知られているが、それらが残留するなど問題があることから、代替する技術の開発が検討されている。
　例えば、特許文献３には、流体中に放電を用いてプラズマ噴流を発生させ、対象物の表面に該プラズマ噴流を接触させて、プラズマ噴流から表面へのエネルギー伝達によって殺菌(消毒)を行う方法が開示されている。ここでのプラズマ噴流は、酸素を含む作動ガス、好ましくは空気内での空中放電によって発生させており、このプラズマ噴流を照射するノズルも金属性である。
特開２０１４－９７００４号公報 特開２０１０－１８９０３４号公報 特表２００９－５１９７９９号公報
　一般に、スーパーオキシドラジカル（・Ｏ２ －）、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）、ヒドロキシラジカル（ＨＯ・）等の活性酸素種（Ｒｅａｃｔｉｖｅ　Ｏｘｙｇｅｎ　Ｓｐｅｃｉｅｓ、ＲＯＳ）は、空気中においては主に酸素分子や水分から生成されており、例えば、ヒドロキシラジカルは、水分子にプラズマ電子が反応することにより得られることが知られている。また、これらの活性酸素は、その強い酸化作用により優れた殺菌作用を奏するが、そのメカニズムとしては、表面に存在する細菌を電子反応性に基づいて反応することにより殺菌効果が奏されると考えられている。
　しかしながら、特許文献３の殺菌方法では、その効果を高めるためには、消毒物質をプラズマ噴流発生元の作動ガス内に混合する方法が開示されているに過ぎず（特許文献３の[0025]参照）、更なる技術が求められている。
　本発明の課題は、殺菌効果に優れる殺菌装置及び該装置を用いた殺菌方法を提供することにある。
　本発明は、下記〔１〕～〔４〕に関する。
〔１〕　活性酸素を照射する活性酸素照射ユニット及び殺菌対象物を載置する照射台を含んでなる殺菌装置であって、前記照射台が下記（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）から選ばれる１種又は２種以上を充足することを特徴とする、殺菌装置。
（Ａ）殺菌対象物の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に活性酸素遮蔽構造を有する
（Ｂ）樹脂製及び／又は非金属製である
（Ｃ）閉鎖空間内に設置されている
〔２〕　交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させた活性酸素を照射して殺菌する方法であって、殺菌対象物の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に活性酸素遮蔽構造を配置して殺菌を行う工程を有する、殺菌方法。
〔３〕　活性酸素を照射して殺菌する方法であって、チャンバー内に活性酸素を照射して、環境殺菌を行う工程と、前記環境殺菌を行ったチャンバー内にある樹脂製及び／又は非金属製の照射台に載置した殺菌対象物に活性酸素を照射して、本殺菌を行う工程を有する、殺菌方法。
〔４〕　殺菌対象物に対し活性酸素を照射する活性酸素照射工程と、活性酸素照射工程後に照射後の殺菌対象物をエージングする工程を有する、殺菌方法。
　本発明の殺菌装置は殺菌効果に優れるという優れた効果を奏する。また、流体による殺菌のため、従来の殺菌に用いられた薬剤等の残留がないことから、工程の簡略化につながり、生産性を格段に向上することができる。
図１は、本発明の殺菌装置の全体像の一例を示す概略図である。 図２は、本発明の態様Ａ－１の殺菌装置を示す概略図であり、照射台の左側面図（左上図）、平面図（左下図）、及び正面図（右図）である。図中の矢印は、殺菌対象物の進行方向を示す。 図３は、本発明の態様Ａ－２の殺菌装置を示す概略図であり、照射台の左側面図（左上図）、平面図（左下図）、及び正面図（右図）である。図中の矢印は、殺菌対象物の進行方向を示す。 図４は、本発明の態様Ａ－３の殺菌装置を示す概略図であり、照射台の左側面図（左上図）、平面図（左下図）、及び正面図（右図）である。図中の矢印は、殺菌対象物の進行方向を示す。 図５は、本発明の態様Ａ－４の殺菌装置を示す概略図であり、照射台の左側面図（左上図）、平面図（左下図）、及び正面図（右図）である。図中の矢印は、殺菌対象物の進行方向を示す。 図６は、本発明の態様Ａ－５の殺菌装置を示す概略図であり、照射台の左側面図（左上図）、平面図（左下図）、及び正面図（右図）である。図中の矢印は、殺菌対象物の進行方向を示す。 図７は、本発明の態様Ａ－６の殺菌装置を示す概略図であり、照射台の左側面図（左上図）、平面図（左下図）、及び正面図（右図）である。図中の矢印は、殺菌対象物の進行方向を示す。 図８は、本発明の殺菌装置の一態様を示す概略図である。 図９は、本発明の殺菌装置の一態様を示す概略図である。 図１０は、エージング工程で用いるユニットの一態様を示す概略図である。 図１１は、エージング工程で用いるユニットの一態様を示す概略図である。 図１２は、試験例Ａ－１で用いた樹脂キャップ内外における菌付け箇所を示す図である。 図１３は、試験例Ａ－１で用いた樹脂キャップへの菌付け箇所を示す図である。 図１４は、試験例Ｂ－１で用いた樹脂キャップ内面の状態を示す図である。 図１５は、試験例Ｂ－１及び試験例Ｃ－１で用いた樹脂キャップへの菌付け箇所を示す図である。 図１６は、試験例Ｃ－１における静置によるエージング時間と殺菌値の関係を示す図である。
　本発明の殺菌装置は、活性酸素を照射する活性酸素照射ユニット及び殺菌対象物を載置する照射台を含んでなる殺菌装置であって、前記照射台が（Ａ）殺菌対象物の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に活性酸素遮蔽構造を有する、（Ｂ）樹脂製及び／又は非金属製である、及び（Ｃ）閉鎖空間内に設置されている、から選ばれる１種又は２種以上を充足することを特徴とする。以降、（Ａ）を充足する殺菌装置を態様Ａ、（Ｂ）を充足する殺菌装置を態様Ｂ、（Ｃ）を充足する殺菌装置を態様Ｃとして説明する。なお、本発明において、「殺菌」とは、微生物の生体を破壊又は殺菌対象表面から除去することを意味し、例えば、消毒、滅菌、又は除菌することを含むものである。
〔態様Ａ〕
　活性酸素種の電子反応は一過性であり、殺菌対象物の表面で瞬時に消失することが知られている。そこで、本発明者らはより殺菌効果を上げるべく活性酸素の持続性を種々検討したところ、驚くべきことに、活性酸素の照射量が同じでありながら、殺菌対象物に照射された活性酸素が自然拡散するのを抑制するように特定の遮蔽構造を照射台に配置することで、活性酸素による殺菌作用が顕著に増大することを見出し、態様Ａの本発明を完成するに至った。
　態様Ａの殺菌装置は、殺菌対象物が載置される照射台に特定の遮蔽構造が配置されていることに特徴を有する。遮蔽構造が設置されることにより殺菌効果が増大する理由としては、一概には説明できないが、活性酸素の酸化作用は瞬時に消失するものであるが、本発明では遮蔽構造により活性酸素が拡散されるのを抑制することで、プラズマから活性酸素を発生させる際に反応しなかった水蒸気も同時に拡散が抑制されるので、該水蒸気や水蒸気からなる結露に単位体積あたりの活性酸素がより多く含まれることになって、ひいては、単位体積あたりの活性酸素の保持量が増えることで殺菌作用が顕著に増大すると推定される。ただし、これらの推測は、本発明を限定するものではない。
　態様Ａの殺菌装置は、活性酸素遮蔽構造が配置される位置によって、例えば、態様Ａ－１～Ａ－６の装置が例示される。
態様Ａ－１：活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の上方に配置されている殺菌装置
態様Ａ－２：活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の水平方向に配置されている殺菌装置
態様Ａ－３：活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の下方に配置されている殺菌装置
態様Ａ－４：活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の下方と水平方向に配置されている殺菌装置
態様Ａ－５：活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の上方と水平方向に配置されている殺菌装置
態様Ａ－６：活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の上方、下方、及び水平方向のいずれにも配置されている殺菌装置
　前記した態様Ａ－１～Ａ－６の殺菌装置は、照射台の構造が異なる以外は、その他の構成要素は同じであり、詳しくは図１～７に基づいて説明する。なお、図１は、態様Ａの殺菌装置の全体像の一例であり、本発明は、本例に限定されず、種々の態様をとり得る。図２～７は、態様Ａ－１～Ａ－６の照射台の詳細構造を示すものである。また、前記図示した殺菌装置は、本発明の一態様に過ぎず本発明を限定するものではない。
　図１に示すように、態様Ａの殺菌装置は、交流電流の供給ユニットＡ－１、昇圧ユニットＡ－２、ガス供給ユニットＡ－３、ノズルＡ－４、ノズルの冷却ユニットＡ－５、ノズルへの水蒸気供給ユニットＡ－６、水蒸気供給ユニットへの水供給ユニットＡ－７、照射台Ａ－８の各ユニットを備えて構成され、照射台Ａ－８に遮蔽構造Ａ－９が設置されている。
　交流電流の供給ユニットＡ－１は、プラズマ放電の荷電発生源である。供給される交流電流としては、特に制限はなく、例えば、周波数が１０～１５ｋＨｚ、電圧が２００～５００Ｖ程度のものが例示され、公知技術に従って適宜設定することができる。また、交流電流のアンペア数も特に制限はなく、供給装置の仕様によって適宜調整することができ、例えば、１１Ａの交流電流が用いられる。態様Ａにおいては、交流電流の代わりに直流電流を用いることも可能であるが、電圧を調節する観点から、交流電流の方が好ましい。
　昇圧ユニットＡ－２は、交流電流の供給ユニットＡ－１と接続しており、ユニットＡ－１から供給された交流電流の電圧を昇圧する装置である。昇圧可能な装置であれば特に問題なく使用できる。また、ユニットＡ－１と一体化したものであってもよい。昇圧後の電圧としては、特に制限はなく、例えば、１０～３０ｋＶ程度である。
　ガス供給ユニットＡ－３は、ノズルＡ－４及び水蒸気供給ユニットＡ－６のそれぞれへ各種ガスを供給する装置であり、公知のガス供給装置を用いることができる。
　具体的には、ノズルＡ－４へは、プラズマ発生のためのキャリアガスを供給する。キャリアガスとしては、空気、酸素、窒素、アルゴン、ヘリウム、及びこれらの混合物を用いることができ、なかでも、空気と酸素の２種類を用いることが好ましい。キャリアガスの供給量は、ノズルＡ－４の大きさ、形状等によって一概には設定されない。例えば、空気を６Ｌ／ｍｉｎで、酸素を３Ｌ／ｍｉｎで供給する態様が例示される。
　また、水蒸気供給ユニットＡ－６へは、プラズマから活性酸素を生成する際に必要な水蒸気と混合するための空気を供給する。水蒸気に空気を混合して含水気体として用いることで、プラズマと水蒸気との混合が促進され、効率よく水蒸気からヒドロキシラジカルを生成することができる。水蒸気供給ユニットＡ－６への空気供給量はノズルＡ－４への含水気体供給量と同じであり、例えば、３Ｌ／ｍｉｎで供給する態様が例示される。なお、ここでの空気とは、相対湿度が２０℃において０～１０体積％程度のもののことを言う。
　ノズルＡ－４は、プラズマを発生して活性酸素を照射する装置であり、活性酸素照射ユニットともいう。装置には、内部電極及び外部電極が設けられており、両電極間に昇圧ユニットＡ－２からの昇圧された電圧をかけることで電界を発生させることが可能になる。また、内部電極にはコイルが接続されていてもよく、より大きな電界を形成することが可能となる。コイルの形状や大きさ等は当業者の技術常識に従って調整することができる。
　また、装置には、ガス供給口及び活性酸素照射口が設けられており、ガス供給口は活性酸素照射口が存在する端部とは反対側の端部に存在する。そして、ガス供給口にはガス供給ユニットＡ－３からの配管が接続されており、前記のようにして発生させた電界内をキャリアガスが通り抜けることで、プラズマが生成される。このようにして生成されたプラズマは、流体でもあることからプラズマ噴流と記載することもある。一方、活性酸素照射口は、管状構造又は出口に向かって先細になる円錐構造を有するものであって、出口に至るまでの何れかの部分に水蒸気供給ユニットＡ－６から含水気体を供給するための配管が接続されており、前記生成されたプラズマと反応して活性酸素が生成され、活性酸素照射口の出口から照射されることになる。
　ノズルＡ－４は、前記構成を有するのであればその形状や大きさは特に限定されず、例えば、筒状構造の上端部にガス供給口が配置され、下端部に当該筒状構造の径より小さい径を有する管状構造の活性酸素照射口が配置された構造が例示される。当該筒状構造は層状構造を形成していてもよく、例えば、キャリアガスが通り抜ける管の周囲に、コイルが形成され、必要により、該コイルの周囲に絶縁材料の層が更に形成される構造が例示される。管は通電素材であれば特に限定はなく、当該技術分野において公知のものを用いることができる。また、絶縁材料も特に限定はなく、当該技術分野において公知のものを用いることができる。
　ノズルの冷却ユニットＡ－５は、ノズルＡ－４に冷却水を供給する装置であり、公知の冷却水供給装置を用いることができる。ノズルＡ－４は高電圧がかかることによって発熱するため、冷却することが好ましい。冷却水は、温度が例えば５℃程度のものを用いることが好ましく、ノズルＡ－４と冷却ユニットＡ－５の間を循環させてもよい。冷却水の流量は、ノズルＡ－４の表面温度が２５℃以下となるように適宜調整することができる。なお、ノズルＡ－４の表面温度は接触式温度計を用いて測定することができる。
　ノズルへの水蒸気供給ユニットＡ－６は、ノズルＡ－４に含水気体を供給する装置であり、前記したようにノズルＡ－４の活性酸素照射口に接続されている。含水気体を供給するにあたっては、先ず、水供給ユニットＡ－７から供給された水を内蔵された電熱線により加熱して水蒸気を生成し、その後、ガス供給ユニットＡ－３から供給された空気と混合したものを、含水気体としてノズルＡ－４に供給している。ここで、水供給ユニットＡ－７は水蒸気供給ユニットＡ－６と一体化したものであってもよい。電熱線の加熱温度は供給される水の量によって適宜調整することができ、例えば、３００℃が例示される。また、水供給ユニットＡ－７から供給される水の量は、活性酸素の生成に必要な水蒸気量に応じて調節することが可能であるが、本発明においては、活性酸素含有気体に飽和水蒸気量以上の水分を含有させる観点から、０．５ｍＬ／ｍｉｎ以上が好ましく、１．０ｍＬ／ｍｉｎ以上がより好ましい。また、上限は特に設定されないが、６ｍＬ／ｍｉｎ以下が好ましく、５ｍＬ／ｍｉｎ以下がより好ましい。かくして得られた水蒸気をガス供給ユニットＡ－３から供給された空気と体積比（水蒸気／空気）で０．２～２．５程度で混合して、ノズルＡ－４の活性酸素照射口に供給する。水蒸気と空気の混合体積比は、例えば、上記した水の供給量を変動させることで変更することが可能であり、水供給量を増加すると含水気体に含ませる水蒸気量を増加させることが可能となる。ノズルＡ－４において生成されるプラズマ噴流と水蒸気供給ユニットＡ－６から供給される含水気体の混合体積比〔プラズマ噴流／含水気体〕としては、０．８～２．６が例示される。
　殺菌対象物を載置する照射台Ａ－８は、活性酸素遮蔽構造Ａ－９が設置される箇所が異なる以外は、殺菌対象物を載置できれば特に限定はない。例えば、搬送レール上に設置されていてもよい。また、ヒドロキシラジカルを高温により分解しない観点から、当該対象物を常温（４０℃）以下に載置できることが好ましい。
　活性酸素遮蔽構造Ａ－９（単に、遮蔽構造と記載する）は、照射台Ａ－８の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に設置され、活性酸素の自然拡散を抑制できる形状であればよい。各態様における遮蔽構造を図２～７を用いて説明する。
　図２の態様（態様Ａ－１）においては、遮蔽構造が殺菌対象物の上方に配置される。具体的には、例えば、遮蔽構造がノズルＡ－４の活性酸素照射口の出口付近に配置又は連結されており、活性酸素の通り道になる孔がくりぬかれた板状の遮蔽板を設置することができる。遮蔽板の大きさは殺菌対象物の大きさによって適宜調整することができるが、殺菌ガスをできる限り小さな空間に閉じ込め、単位体積あたりの殺菌ガス存在量を高める観点から、例えば、殺菌対象物を照射台に載置した際に、その上方からの投影面積と同等、もしくは同等以上の面積を有するものが好ましい。また、殺菌をバッチ式又は連続式で行うかによっても異なり、例えば、連続式で一方向に搬送されながら殺菌される装置においては、その進行方向に沿って殺菌対象物の上面を覆うように公知技術に従って適宜設定することができる。なお、厚みは特に限定されない。また、孔の大きさは、殺菌ガスをできる限り小さな空間に閉じ込め、単位体積あたりの殺菌ガス存在量を高める観点から、活性酸素照射口の出口と同等であることが好ましい。
　図３の態様（態様Ａ－２）においては、遮蔽構造が殺菌対象物の水平方向（即ち、側面方向）に配置される。ここで、水平方向としては、殺菌をバッチ式又は連続式で行うかによっても異なり、バッチ式の場合は、殺菌対象物の側面である周囲の一部又は全部を取り囲むような方向を意味し、連続式の場合は、その進行方向に沿って側面を連続して遮蔽する壁面を意味する。具体的には、例えば、連続して殺菌対象物が殺菌される際には、進行方向に沿って、その片側、好ましくは両側に板状の遮蔽壁が照射台に配置又は連結されている。遮蔽壁の大きさは殺菌対象物の大きさによって一概には決定できないが、殺菌ガスをできる限り小さな空間に閉じ込め、単位体積あたりの殺菌ガス存在量を高める観点から、殺菌対象物を照射台に載置した際に、その側面からの投影面積と同等もしくは同等以上の面積を有するものが好ましく、また、殺菌対象物の高さよりも高い壁、好ましくは殺菌対象物の高さに対して１～２倍の高さを有することが好ましい。なお、厚みは特に限定されない。
　図４の態様（態様Ａ－３）においては、遮蔽構造が殺菌対象物の下方に配置される。具体的には、例えば、殺菌対象物を載置する台の下方に、板状の遮蔽板が照射台に配置又は連結されている。遮蔽板の大きさは殺菌対象物の大きさによって一概には決定できないが、殺菌ガスをできる限り小さな空間に閉じ込め、単位体積あたりの殺菌ガス存在量を高める観点から、殺菌対象物を載置できる大きさを有するものであればよい。例えば、殺菌対象物を載置するコンベアベルトの底面をカバーできるように公知技術に従って適宜設定することができる。なお、厚みは特に限定されない。
　図５の態様（態様Ａ－４）においては、遮蔽構造が殺菌対象物の下方と水平方向に配置される。具体的には、前記した態様Ａ－２と態様Ａ－３の遮蔽構造が組み合わさった構造であり、それらが連結したものであってもよい。例えば、図５の正面から見た図より明らかなように、開口部が上方にある以外は遮蔽構造が囲む構造でよく、凹型構造や溝様構造が例示される。当該構造においては、活性酸素の滞留がより大きいため、殺菌効果がより顕著に向上する。
　図６の態様（態様Ａ－５）においては、遮蔽構造が殺菌対象物の上方と水平方向に配置される。具体的には、前記した態様Ａ－１と態様Ａ－２の遮蔽構造が組み合わさった構造であり、それらが連結したものであってもよい。例えば、図６の正面から見た図より明らかなように、開口部が下方にある以外は遮蔽構造が囲む構造でよく、蓋のような構造やドーム型構造が例示される。当該構造においては、活性酸素の外部への拡散が抑制されるので、殺菌効果がより顕著に向上する。
　図７の態様（態様Ａ－６）においては、遮蔽構造が殺菌対象物の殺菌対象物の上方、下方、及び水平方向のいずれにも配置される。具体的には、前記した態様Ａ－１と態様Ａ－２と態様Ａ－３の遮蔽構造が組み合わさった構造であり、それらが連結したものであってもよい。例えば、図７の正面から見た図より明らかなように、周囲全てが遮蔽構造で囲む構造でよく、蓋のある箱のような構造が例示される。当該構造においては、活性酸素の外部への拡散が抑制されるので、殺菌効果がより顕著に向上する。
　このように遮蔽構造が設置されるが、態様Ａにおいては、殺菌効果をより向上する観点から、遮蔽構造が樹脂及び／又は非金属製であることが好ましい。ここで、遮蔽構造が樹脂及び／又は非金属製であるとは、遮蔽構造全体が樹脂又は非金属、あるいは樹脂と非金属で構成されているだけでなく、遮蔽構造の一部が樹脂又は非金属、あるいは樹脂と非金属で構成されている場合や遮蔽構造の表面が樹脂又は非金属、あるいは樹脂と非金属で被覆されているような場合も含むものとする。樹脂としては、公知の樹脂であれば特に限定はないが、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン－プロピレン共重合体等のオレフィン系樹脂；エチレン－酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、アイオノマー樹脂、エチレン－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル（ランダム、交互）共重合体等のエチレンをモノマー成分とする共重合体；ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等のポリエステル；アクリル系樹脂；ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）；ポリウレタン；ポリカーボネート；ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）；ポリアミド（ナイロン）、全芳香族ポリアミド（アラミド）等のアミド系樹脂；ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）；ポリイミド；ポリエーテルイミド；ポリ塩化ビニリデン；ＡＢＳ（アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体）；セルロース系樹脂；シリコーン樹脂；フッ素樹脂等が好ましい。また、非金属としては、セラミックス等が挙げられる。
　なお、態様Ａの殺菌装置は前記ユニット以外に、他の公知のユニットを更に有するものであってもよい。また、公知のチャンバーと組み合わせてもよい。
　かくして、特定の活性酸素遮蔽構造を有する照射台に活性酸素が照射されることになって、ヒドロキシラジカルがより保持されることになり、ひいては優れた殺菌活性を示すことが可能になる。また、活性酸素が流体であることから、三次元的な構造のものでも殺菌することが可能であり、エッジや角に残渣が残らないという優れた効果が奏される。
〔態様Ｂ〕
　本発明者らは活性酸素の殺菌効果をより上げるべく種々検討したところ、該殺菌効果が細菌の存在する表面素材によって変化することが初めて分かり、態様Ｂの本発明を完成するに至った。
　一般に、ステンレスやアルミなどの金属は耐腐食性や耐久性が高いため殺菌装置の構成部材に汎用されている。一方で、活性酸素による殺菌効果はその酸化力に基づくことから、その殺菌効果を最大限に発揮させるために本発明者らが鋭意検討した結果、活性酸素の酸化力を周囲の環境によって損失しないようにすることで殺菌効果の低減が抑制されることを見出した。即ち、本発明の態様Ｂの殺菌装置においては、少なくとも殺菌対象物を載置する照射台を樹脂及び／又は非金属製とすることにより、照射台そのものの酸化反応を抑制することができることから、照射された活性酸素が酸化力を保持したままより多く反応するためであると推定される。ただし、これらの推測は、本発明を限定するものではない。
　態様Ｂにおける活性酸素としては特に限定はなく、例えば、交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させるものが用いられる。
　以下に、態様Ｂの殺菌装置を図８に基づいて詳細に説明する。なお、図８に記載の殺菌装置はチャンバーを含むチャンバー殺菌装置であり、本発明の一態様に過ぎず本発明を限定するものではない。
　図８に示すように、態様Ｂのチャンバー殺菌装置は、交流電流の供給ユニットＢ－１、昇圧ユニットＢ－２、ガス供給ユニットＢ－３、ノズルＢ－４、ノズルの冷却ユニットＢ－５、ノズルへの水蒸気供給ユニットＢ－６、水蒸気供給ユニットへの水供給ユニットＢ－７、殺菌対象物を載置する照射台Ｂ－８の各ユニットとチャンバーＢ－９を備えて構成される。
　交流電流の供給ユニットＢ－１は、プラズマ放電の荷電発生源である。供給される交流電流としては、特に制限はなく、例えば、周波数が１０～１５ｋＨｚ、電圧が２００～５００Ｖ程度のものが例示され、公知技術に従って適宜設定することができる。また、交流電流のアンペア数も特に制限はなく、供給装置の仕様によって適宜調整することができ、例えば、１１Ａの交流電流が用いられる。態様Ｂにおいては、交流電流の代わりに直流電流を用いることも可能であるが、電圧を調節する観点から、交流電流の方が好ましい。
　昇圧ユニットＢ－２は、交流電流の供給ユニットＢ－１と接続しており、ユニットＢ－１から供給された交流電流の電圧を昇圧する装置である。昇圧可能な装置であれば特に問題なく使用できる。また、ユニットＢ－１と一体化したものであってもよい。昇圧後の電圧としては、特に制限はなく、例えば、１０～３０ｋＶ程度である。
　ガス供給ユニットＢ－３は、ノズルＢ－４及び水蒸気供給ユニットＢ－６のそれぞれへ各種ガスを供給する装置であり、公知のガス供給装置を用いることができる。
　具体的には、ノズルＢ－４へは、プラズマ発生のためのキャリアガスを供給する。キャリアガスとしては、空気、酸素、窒素、アルゴン、ヘリウム、及びこれらの混合物を用いることができ、なかでも、空気と酸素の２種類を用いることが好ましい。キャリアガスの供給量は、ノズルＢ－４の大きさ、形状等によって一概には設定されない。例えば、空気を６Ｌ／ｍｉｎで、酸素を３Ｌ／ｍｉｎで供給する態様が例示される。
　また、水蒸気供給ユニットＢ－６へは、プラズマから活性酸素を生成する際に必要な水蒸気と混合するための空気を供給する。水蒸気に空気を混合して含水気体として用いることで、プラズマと水蒸気との混合が促進され、効率よく水蒸気からヒドロキシラジカルを生成することができる。水蒸気供給ユニットＢ－６への空気供給量はノズルＢ－４への含水気体供給量と同じであり、例えば、３Ｌ／ｍｉｎで供給する態様が例示される。なお、ここでの空気とは、相対湿度が２０℃において０～１０体積％程度のもののことを言う。
　ノズルＢ－４は、プラズマを発生して活性酸素を照射する装置であり、活性酸素照射ユニットともいう。装置には、内部電極及び外部電極が設けられており、両電極間に昇圧ユニットＢ－２からの昇圧された電圧をかけることで電界を発生させることが可能になる。また、内部電極にはコイルが接続されていてもよく、より大きな電界を形成することが可能となる。コイルの形状や大きさ等は当業者の技術常識に従って調整することができる。
　また、装置には、ガス供給口及び活性酸素照射口が設けられており、ガス供給口は活性酸素照射口が存在する端部とは反対側の端部に存在する。そして、ガス供給口にはガス供給ユニットＢ－３からの配管が接続されており、前記のようにして発生させた電界内をキャリアガスが通り抜けることで、プラズマが生成される。このようにして生成されたプラズマは、流体でもあることからプラズマ噴流と記載することもある。一方、活性酸素照射口は、管状構造又は出口に向かって先細になる円錐構造を有するものであって、出口に至るまでの何れかの部分に水蒸気供給ユニットＢ－６から含水気体を供給するための配管が接続されており、前記生成されたプラズマと反応して活性酸素が生成され、活性酸素照射口の出口から照射されることになる。
　ノズルＢ－４は、前記パーツを有するのであればその形状や大きさは特に限定されず、例えば、筒状構造の上端部にガス供給口が配置され、下端部に当該装置の径より小さい径を有する管状構造の活性酸素照射口が配置された構造が例示される。当該筒状構造は層状構造を形成していてもよく、例えば、キャリアガスが通り抜ける管の周囲に、コイルが形成され、必要により、該コイルの周囲に絶縁材料の層が更に形成される構造が例示される。管は通電素材であれば特に限定はなく、当該技術分野において公知のものを用いることができる。また、絶縁材料も特に限定はなく、当該技術分野において公知のものを用いることができる。
　ノズルの冷却ユニットＢ－５は、ノズルＢ－４に冷却水を供給する装置であり、公知の冷却水供給装置を用いることができる。ノズルＢ－４は高電圧がかかることによって発熱するため、冷却することが好ましい。冷却水は、温度が例えば５℃程度のものを用いることが好ましく、ノズルＢ－４と冷却ユニットＢ－５の間を循環させてもよい。冷却水の流量は、ノズルＢ－４の表面温度が２５℃以下となるように適宜調整することができる。なお、ノズルＢ－４の表面温度は接触式温度計を用いて測定することができる。
　ノズルへの水蒸気供給ユニットＢ－６は、ノズルＢ－４に含水気体を供給する装置であり、前記したようにノズルＢ－４の活性酸素照射口に接続されている。含水気体を供給するにあたっては、先ず、水供給ユニットＢ－７から供給された水を内蔵された電熱線により加熱して水蒸気を生成し、その後、ガス供給ユニットＢ－３から供給された空気と混合したものを、含水気体としてノズルＢ－４に供給している。ここで、水供給ユニットＢ－７は水蒸気供給ユニットＢ－６と一体化したものであってもよい。電熱線の加熱温度は供給される水の量によって適宜調整することができ、例えば、３００℃が例示される。また、水供給ユニットＢ－７から供給される水の量は、活性酸素の生成に必要な水蒸気量に応じて調節することが可能であるが、態様Ｂにおいては、活性酸素含有気体に飽和水蒸気量以上の水分を含有させる観点から、０．５ｍＬ／ｍｉｎ以上が好ましく、１．０ｍＬ／ｍｉｎ以上がより好ましい。また、上限は特に設定されないが、６ｍＬ／ｍｉｎ以下が好ましく、５ｍＬ／ｍｉｎ以下がより好ましい。かくして得られた水蒸気をガス供給ユニットＢ－３から供給された空気と体積比（水蒸気／空気）で０．２～２．５程度で混合して、ノズルＢ－４の活性酸素照射口に供給する。水蒸気と空気の混合体積比は、例えば、上記した水の供給量を変動させることで変更することが可能であり、水供給量を増加すると含水気体に含ませる水蒸気量を増加させることが可能となる。ノズルＢ－４において生成されるプラズマ噴流と水蒸気供給ユニットＢ－６から供給される含水気体の混合体積比〔プラズマ噴流／含水気体〕としては、０．８～２．６が例示される。
　態様Ｂでは、殺菌対象物を載置する照射台Ｂ－８が樹脂及び／又は非金属製であることに特徴を有する。ここで、照射台が樹脂及び／又は非金属製であるとは、照射台全体が樹脂又は非金属、あるいは樹脂と非金属で構成されているだけでなく、照射台の一部が樹脂又は非金属、あるいは樹脂と非金属で構成されている場合や照射台の表面が樹脂又は非金属、あるいは樹脂と非金属で被覆されているような場合も含むものとする。樹脂としては、公知の樹脂であれば特に限定はないが、例えば、オゾン耐性を有する樹脂が好ましい。具体的には、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン－プロピレン共重合体等のオレフィン系樹脂；エチレン－酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、アイオノマー樹脂、エチレン－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル（ランダム、交互）共重合体等のエチレンをモノマー成分とする共重合体；ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等のポリエステル；アクリル系樹脂；ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）；ポリウレタン；ポリカーボネート；ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）；ポリアミド（ナイロン）、全芳香族ポリアミド（アラミド）等のアミド系樹脂；ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）；ポリイミド；ポリエーテルイミド；ポリ塩化ビニリデン；ＡＢＳ（アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体）；セルロース系樹脂；シリコーン樹脂；フッ素樹脂などを用いることができる。また、非金属としては、セラミックス等が挙げられる。本発明においては、前記樹脂及び非金属が他のユニットにおいて使用されていてもよく、なかでも、ノズルＢ－４が樹脂及び／又は非金属製の部品を有することが好ましい。
　照射台の温度は、殺菌対象物を載置できれば特に限定はないが、ヒドロキシラジカルを高温により分解しない観点から、当該対象物を常温（４０℃）以下に載置できることが好ましい。
　チャンバーＢ－９は、前記ユニットのうち少なくともノズルＢ－４と照射台Ｂ－８を内部に含む態様であればよく、その大きさ及び構造は殺菌対象物によって適宜設定することができる。また、チャンバーの構成部材は、照射台と同様に全部又は一部が樹脂及び／又は非金属製であることが、ヒドロキシラジカルとの反応による酸化力損失の観点から好ましい。チャンバー内の温度は特に設定されず、例えば、２～４０℃である。
　なお、態様Ｂのチャンバー殺菌装置は前記ユニット以外に、他のユニットを更に有するものであってもよい。他のユニットとしては、活性酸素の拡散を防止する遮蔽壁等が例示される。
　かくして、態様Ｂのチャンバー殺菌装置から、活性酸素が樹脂及び／又は非金属製の照射台に向けて照射されるため、酸化力の損失が少なくなり、優れた殺菌活性を有するものである。また、活性酸素が流体であることから、三次元的な構造のものでも殺菌することが可能であり、エッジや角に残渣が残らないという優れた効果を奏するものである。
〔態様Ｃ〕
　態様Ｃの殺菌装置は、照射台が閉鎖空間内に設置されていることに特徴を有する。活性酸素は殺菌対象物表面に接触することで初めて殺菌作用が発揮されるが、本願発明者らが、照射後の対象物を活性酸素の非照射下でそのまま放置したところ、驚くべきことに、照射後直ぐの時点と比べて殺菌作用が顕著に増大することが分かった。その詳細なメカニズムは不明であるが、活性酸素の照射により、即死滅する菌だけではなく、死滅には至らず損傷されるに留まる菌も含まれており、それらが一定時間放置されることで弱体化して遂には死滅し、より完全に殺菌されることになると推定される。本発明では、このように、活性酸素を照射して放置することにより殺菌効果を増大させることを「エージング」すると記載する。ただし、これらの推測は、本発明を限定するものではない。
　以下に、態様Ｃの殺菌装置を図９に基づいて詳細に説明する。なお、図９に記載の殺菌装置は、態様Ｃの一態様に過ぎず本発明を限定するものではない。
　図９に示すように、態様Ｃの殺菌装置は、交流電流の供給ユニットＣ－１、昇圧ユニットＣ－２、ガス供給ユニットＣ－３、ノズルＣ－４、ノズルの冷却ユニットＣ－５、ノズルへの水蒸気供給ユニットＣ－６、水蒸気供給ユニットへの水供給ユニットＣ－７、照射台Ｃ－８の各ユニットを備えて構成される。
　態様Ｃにおける活性酸素としては特に限定はなく、例えば、交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させるものが用いられる。
　交流電流の供給ユニットＣ－１は、プラズマ放電の荷電発生源である。供給される交流電流としては、特に制限はなく、例えば、周波数が１０～１５ｋＨｚ、電圧が２００～５００Ｖ程度のものが例示され、公知技術に従って適宜設定することができる。また、交流電流のアンペア数も特に制限はなく、供給装置の仕様によって適宜調整することができ、例えば、１１Ａの交流電流が用いられる。態様Ｃにおいては、交流電流の代わりに直流電流を用いることも可能であるが、電圧を調節する観点から、交流電流の方が好ましい。
　昇圧ユニットＣ－２は、交流電流の供給ユニットＣ－１と接続しており、ユニットＣ－１から供給された交流電流の電圧を昇圧する装置である。昇圧可能な装置であれば特に問題なく使用できる。また、ユニットＣ－１と一体化したものであってもよい。昇圧後の電圧としては、特に制限はなく、例えば、１０～３０ｋＶ程度である。
　ガス供給ユニットＣ－３は、ノズルＣ－４及び水蒸気供給ユニットＣ－６のそれぞれへ各種ガスを供給する装置であり、公知のガス供給装置を用いることができる。
　具体的には、ノズルＣ－４へは、プラズマ発生のためのキャリアガスを供給する。キャリアガスとしては、空気、酸素、窒素、アルゴン、ヘリウム、及びこれらの混合物を用いることができ、なかでも、空気と酸素の２種類を用いることが好ましい。キャリアガスの供給量は、ノズルＣ－４の大きさ、形状等によって一概には設定されない。例えば、空気を６Ｌ／ｍｉｎで、酸素を３Ｌ／ｍｉｎで供給する態様が例示される。
　また、水蒸気供給ユニットＣ－６へは、プラズマから活性酸素を生成する際に必要な水蒸気と混合するための空気を供給する。水蒸気に空気を混合して含水気体として用いることで、プラズマと水蒸気との混合が促進され、効率よく水蒸気からヒドロキシラジカルを生成することができる。水蒸気供給ユニットＣ－６への空気供給量はノズルＣ－４への含水気体供給量と同じであり、例えば、３Ｌ／ｍｉｎで供給する態様が例示される。なお、ここでの空気とは、相対湿度が２０℃において０～１０体積％程度のもののことを言う。
　ノズルＣ－４は、プラズマを発生して活性酸素を照射する装置であり、活性酸素照射ユニットともいう。装置には、内部電極及び外部電極が設けられており、両電極間に昇圧ユニットＣ－２からの昇圧された電圧をかけることで電界を発生させることが可能になる。また、内部電極にはコイルが接続されていてもよく、より大きな電界を形成することが可能となる。コイルの形状や大きさ等は当業者の技術常識に従って調整することができる。
　また、装置には、ガス供給口及び活性酸素照射口が設けられており、ガス供給口は活性酸素照射口が存在する端部とは反対側の端部に存在する。そして、ガス供給口にはガス供給ユニットＣ－３からの配管が接続されており、前記のようにして発生させた電界内をキャリアガスが通り抜けることで、プラズマが生成される。このようにして生成されたプラズマは、流体でもあることからプラズマ噴流と記載することもある。一方、活性酸素照射口は、管状構造又は出口に向かって先細になる円錐構造を有するものであって、出口に至るまでの何れかの部分に水蒸気供給ユニットＣ－６から含水気体を供給するための配管が接続されており、前記生成されたプラズマと反応して活性酸素が生成され、活性酸素照射口の出口から照射されることになる。
　ノズルＣ－４は、前記パーツを有するのであればその形状や大きさは特に限定されず、例えば、筒状構造の上端部にガス供給口が配置され、下端部に当該装置の径より小さい径を有する管状構造の活性酸素照射口が配置された構造が例示される。当該筒状構造は層状構造を形成していてもよく、例えば、キャリアガスが通り抜ける管の周囲に、コイルが形成され、必要により、該コイルの周囲に絶縁材料の層が更に形成される構造が例示される。管は通電素材であれば特に限定はなく、当該技術分野において公知のものを用いることができる。また、絶縁材料も特に限定はなく、当該技術分野において公知のものを用いることができる。
　ノズルの冷却ユニットＣ－５は、ノズルＣ－４に冷却水を供給する装置であり、公知の冷却水供給装置を用いることができる。ノズルＣ－４は高電圧がかかることによって発熱するため、冷却することが好ましい。冷却水は、温度が例えば５℃程度のものを用いることが好ましく、ノズルＣ－４と冷却ユニットＣ－５の間を循環させてもよい。冷却水の流量は、ノズルＣ－４の表面温度が２５℃以下となるように適宜調整することができる。なお、ノズルＣ－４の表面温度は接触式温度計を用いて測定することができる。
　ノズルへの水蒸気供給ユニットＣ－６は、ノズルＣ－４に含水気体を供給する装置であり、前記したようにノズルＣ－４の活性酸素照射口に接続されている。含水気体を供給するにあたっては、先ず、水供給ユニットＣ－７から供給された水を内蔵された電熱線により加熱して水蒸気を生成し、その後、ガス供給ユニットＣ－３から供給された空気と混合したものを、含水気体としてノズルＣ－４に供給している。ここで、水供給ユニットＣ－７は水蒸気供給ユニットＣ－６と一体化したものであってもよい。電熱線の加熱温度は供給される水の量によって適宜調整することができ、例えば、１８０℃が例示される。また、水供給ユニットＣ－７から供給される水の量は、活性酸素の生成に必要な水蒸気量に応じて調節することが可能であるが、態様Ｃにおいては、活性酸素含有気体に飽和水蒸気量以上の水分を含有させる観点から、０．５ｍＬ／ｍｉｎ以上が好ましく、１．０ｍＬ／ｍｉｎ以上がより好ましい。また、上限は特に設定されないが、６ｍＬ／ｍｉｎ以下が好ましく、５ｍＬ／ｍｉｎ以下がより好ましい。かくして得られた水蒸気をガス供給ユニットＣ－３から供給された空気と体積比（水蒸気／空気）で０．２～２．５程度で混合して、ノズルＣ－４の活性酸素照射口に供給する。水蒸気と空気の混合体積比は、例えば、上記した水の供給量を変動させることで変更することが可能であり、水供給量を増加すると含水気体に含ませる水蒸気量を増加させることが可能となる。ノズルＣ－４において生成されるプラズマ噴流と水蒸気供給ユニットＣ－６から供給される含水気体の混合体積比〔プラズマ噴流／含水気体〕としては、０．８～２．６が例示される。
　殺菌対象物を載置する照射台Ｃ－８は、照射されるヒドロキシラジカルを分解しない観点から、当該対象物を常温（４０℃）以下に載置できることが好ましい。また、その素材は、公知のものであれば特に限定はないが、照射台の一部又は全体が樹脂及び／又は非金属で構成されていることが好ましい。
　また、態様Ｃにおいては、照射台Ｃ－８は閉鎖空間内に設置されていることから、これにより、エージングを行うことができる。閉鎖空間としては、例えば、照射台が遮蔽壁等により覆われて形成されているものが挙げられ、チャンバーなどを好適に用いることができる。
　このようにして、態様Ｃの殺菌装置においては、活性酸素が閉鎖空間内に設置された照射台に照射されるため、殺菌対象物表面での活性酸素の作用が十分に発揮されて完全に殺菌されることになり、優れた殺菌活性が奏されることになる。
　ここで、かかる態様Ｃの殺菌装置を用いることで、優れた殺菌活性が得られる殺菌方法について説明する。具体的には、例えば、プラズマを用いて発生させた活性酸素を照射する工程を行った後、照射した殺菌対象物を閉鎖空間内にて特定時間放置（エージング）する工程を行う方法を例示することができる。
　活性酸素を照射する工程（活性酸素の照射工程）では、前記した態様Ｃの殺菌装置にて殺菌対象物に活性酸素を直接照射すれば特に限定はなく、照射の詳細な仕方は、殺菌装置の項を参照することができる。
　エージング工程では、具体的には、活性酸素照射後、直ぐに、殺菌対象物を閉鎖空間内で静置してエージングを行う態様と、閉鎖空間内で搬送しながらエージングを行う態様が挙げられる。よって、本発明では、無菌状態で取り扱う観点から、図１０（静置する態様）又は図１１（搬送する態様）に記載した照射台を含むユニットを用いて行うことが好ましい。以下に、図１０及び図１１に基づいてエージング工程の詳細を説明する。
　図１０では、活性酸素の照射を閉鎖空間にて行った後、そのままの状態で一定時間静置する。このようなユニットで活性酸素を照射することで、閉鎖空間内には活性酸素が存在することになる。本態様においては、照射台が殺菌対象物を間欠的に搬送できるような搬送装置を用いることが好ましく、具体的には、例えば、コンベアー等を有する照射台が、閉鎖空間内において、活性酸素照射口下で照射後の殺菌対象物を静置するために一時停止し、一定時間経過後、搬送を再開して新たな殺菌対象物を活性酸素照射口下に搬送すればよい。複数の殺菌対象物を一グループとして扱い、そのグループを搬送しながら活性酸素の照射を行ってもよいが、当該グループに対する活性酸素の照射が終わった後は、搬送を停止してエージングを行う。停止時間、即ち、エージング時間は、少なくとも４秒以上、好ましくは３０秒以上、より好ましくは３００秒以上である。上限は特に限定はないが、殺菌効率の観点から、例えば、１８００秒程度である。
　図１１では、活性酸素の照射を閉鎖空間で行った後、搬送しながらエージングを行う。このようなユニットで活性酸素を照射することで、閉鎖空間内には活性酸素が存在することになる。本態様においては、照射台が殺菌対象物を連続的に搬送できるような搬送装置を用いることが好ましく、具体的には、例えば、コンベアー等を有する照射台が、活性酸素照射口下を通過して活性酸素が照射された後は、一定時間経過するまで閉鎖空間内に存在するような速度で搬送すればよい。活性酸素照射後に閉鎖空間内に殺菌対象物が居続ける時間、即ち、エージング時間は、少なくとも４秒以上、好ましくは３０秒以上、より好ましくは３００秒以上である。上限は特に限定はないが、殺菌効率の観点から、例えば、１８００秒程度である。このような時間となるよう、公知技術に従って搬送装置の速度を適宜設定する。
　なお、態様Ｃにおいては、活性酸素照射後の殺菌対象物を閉鎖空間内で静置又は搬送しながらエージングすることが好ましいが、一旦、閉鎖空間内から出たものを再度閉鎖空間内に戻してエージングすることを妨げない。その場合、エージング時間の合計は、前記した範囲内であることが好ましい。
　なお、態様Ｃの殺菌装置は前記ユニット以外に、他のユニットを更に有するものであってもよい。また、態様Ｃにおいては、複数のノズルを有する装置を用いてもよく、例えば、図１０又は１１に示すように、照射台の進行方向に沿ってノズルが整列するような構成の装置を用いることができる。この場合、各ノズルに前記したような放電やガス、水蒸気の供給があるよう、各ユニットや配管が適宜配置される。
　かくして、態様Ｃの殺菌装置を用いることにより、閉鎖空間内に活性酸素が照射され殺菌対象物をエージングすることで菌を十分に死滅させることが可能になって、優れた殺菌活性を示すことが可能になる。また、活性酸素が流体であることから、三次元的な構造のものでも殺菌することが可能であり、エッジや角に残渣が残らないという優れた効果が奏される。
　本発明においては、前記した態様Ａ、態様Ｂ、態様Ｃの殺菌装置を用いるのであれば特に限定はなく、これらを単独で又は２種以上組み合わせた装置として殺菌を行うことができる。組み合わせの具体例としては、例えば、態様Ａと態様Ｂの場合、照射台が活性酸素遮蔽構造を有し、かつ、樹脂製及び／又は非金属性である装置が例示される。また、態様Ｂと態様Ｃの場合、照射台が閉鎖空間内に設置されており、かつ、樹脂製及び／又は非金属性である装置が挙げられる。
　本発明において照射される活性酸素は、ノズル内での放電や水蒸気供給ユニットからの含水気体によって温かいものであり、温度は５０～８０℃程度である。これにより、照射された対象物の熱負荷は小さいものと考えられる。なお、活性酸素の温度とは、活性酸素照射口の出口における活性酸素の温度を熱電対温度計を用いて測定した温度のことである。
　また、活性酸素と殺菌対象物表面との温度差は、ラジカルの反応性を高める観点から、例えば、１０℃以上が好ましく、２５～４０℃がより好ましい。ここで、殺菌対象物表面の温度とは、殺菌対象物を接触式温度計にて測定した温度のことである。
　照射スピードは、ガスの供給量及び活性酸素照射口の形状によって調節することが可能であり、例えば、５００００ｍｍ／ｓｅｃが例示される。照射時間は、対象物によって一概には設定されず、例えば、０．０５～１秒が例示される。態様Ｃにおいて、複数のノズルから照射される場合には、合計照射時間が前記範囲内となることが好ましい。
　また、活性酸素照射口と殺菌対象物表面との距離は、例えば、５～５０ｍｍが好ましい。
　本発明の殺菌装置は、殺菌を要する対象物に活性酸素を照射するために使用される。対象物としては、例えば、飲食品の容器、容器の口部を封鎖するキャップ、医療器具、野菜や肉などの飲食品等が例示される。
　本発明はまた、活性酸素を照射して殺菌を行う殺菌方法を提供する。ここで、活性酸素を照射する装置として、本発明の殺菌装置を用いる方法が挙げられる。
　態様Ａの殺菌装置に関するものとしては、交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させた活性酸素を照射して殺菌する方法であって、殺菌対象物の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に活性酸素遮蔽構造を配置して行うことを特徴とする殺菌方法を提供する。前記殺菌方法は、殺菌対象物をバッチ式で提供して活性酸素を照射して殺菌する方法であっても、連続式で提供して活性酸素を照射して殺菌する方法であってもよい。活性酸素の発生条件や活性酸素遮蔽構造の仕様、設置方法は、態様Ａの殺菌装置の項に準ずる。
　上記殺菌方法を実施するに際しては、本発明の態様Ａの殺菌装置を用いる態様が好ましい。
　態様Ｂの殺菌装置に関する殺菌方法としては、下記工程（Ａ）及び工程（Ｂ）を含む殺菌方法が挙げられる。ここで、活性酸素としては特に限定はなく、例えば、交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させるものが用いられる。
工程（Ａ）：チャンバー内に活性酸素を照射して、環境殺菌を行う工程
工程（Ｂ）：工程（Ａ）の殺菌を行ったチャンバー内にある樹脂及び／又は非金属製の照射台に載置した殺菌対象物に活性酸素を照射して、本殺菌を行う工程
　工程（Ａ）では、チャンバー内に活性酸素を照射して、目的とする対象物の殺菌前に、チャンバー内の環境殺菌を行う。環境殺菌とは環境の洗浄のことであり、本発明では活性酸素を用いることから、リンスオフの必要がなく、工程の簡略化につながり、生産性を向上することができる。
　工程（Ｂ）では、工程（Ａ）の環境殺菌を行ったチャンバー内に、殺菌対象物を照射台に載置して殺菌を行う。殺菌装置の仕様や使用方法などは、態様Ｂのチャンバー殺菌装置の項に記載の通りである。
　また、前記方法においては、工程（Ａ）の前に、環境殺菌の効果をより高める観点から、更に工程（Ａ’）を含む態様も好ましい。
工程（Ａ’）：チャンバー内をアルカリで洗浄する工程
　工程（Ａ’）では、チャンバー内をアルカリで洗浄することにより有機物が除去される。アルカリとしてはＮａＯＨを好適に用いることができる。工程（Ａ’）と工程（Ａ）を行うことにより、環境殺菌がより効果的になる。
　上記殺菌方法を実施するに際しては、本発明の態様Ｂのチャンバー殺菌装置を用いる態様が好ましい。
　態様Ｃの殺菌装置に関する殺菌方法としては、例えば、プラズマを用いて発生させた活性酸素を殺菌対象物に照射する活性酸素照射工程、及び、照射した殺菌対象物をエージングすることで殺菌する工程を含む殺菌方法が挙げられる。活性酸素の発生条件やエージングの仕様、方法は、態様Ｃの殺菌装置の項に準ずる。
　上記殺菌方法を実施するに際しては、本発明の態様Ｃの殺菌装置を用いる態様が好ましい。
　本発明の殺菌方法は、殺菌を要する対象物に活性酸素を照射するために使用される。対象物としては、例えば、飲食品の容器、容器の口部を封鎖するキャップ、医療器具、野菜や肉などの飲食品等が例示される。
　以下、実施例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない。
試験例Ａ－１
　殺菌装置における照射台の遮蔽構造の有無の影響を検討した。具体的には、樹脂キャップ（素材ポリエチレン）の内面に菌付けした場合を遮蔽構造が殺菌対象物の下方と横方向に配置された図５に示す照射台とし、キャップ外面に菌付けした場合を遮蔽構造なしの照射台として比較検討を行った。
＜菌液の調製及び菌付けキャップ作製＞
　芽胞菌Ｂａｃｉｌｌｕｓ　ａｔｒｏｐｈａｅｕｓの菌液を用いて、各種濃度（２×１０３～２×１０８ＣＦＵ／ｍＬ濃度範囲において３水準）の菌液を調製した。得られた菌液を図１２に示すように樹脂キャップの内面又は外面に、図１３に示すように１個あたり１μＬ×３ｓｐｏｔで菌付けを行った（各濃度ｎ＝５）。なお、菌付けした樹脂キャップは２４時間滅菌シャーレ内に静置して乾燥したものを用いた。
＜活性酸素の照射＞
　図１に示す本発明の殺菌装置を用いて、菌付けした樹脂キャップの菌付け箇所に関わらず菌の上方３０ｍｍの距離から活性酸素を１個あたり０．２秒間照射し、照射後のキャップは滅菌シャーレに回収した。なお、殺菌装置の使用条件は次の通りである。キャップの表面温度（照射台表面温度）は２５℃であった。
（殺菌装置の使用条件）
交流電流の供給ユニットＡ－１：周波数１４ｋＨｚ、電圧３００Ｖ、電流１１Ａ
昇圧ユニットＡ－２：昇圧後の電圧２０ｋＶ
ガス供給ユニットＡ－３：空気供給量６Ｌ／ｍｉｎ、酸素供給量３Ｌ／ｍｉｎ（以上、ノズルＡ－４へ）、空気供給量３Ｌ／ｍｉｎ（水蒸気供給ユニットＡ－６へ）
ノズルＡ－４：活性酸素照射温度５１℃、照射スピード５００００ｍｍ／ｓｅｃ
冷却ユニットＡ－５：冷却水５℃
水蒸気供給ユニットＡ－６：電熱線３００℃、含水気体供給量４．５Ｌ／ｍｉｎ（プラズマ噴流／含水気体供給量（体積比）＝９／４．５）
水供給ユニットＡ－７：水供給量１．２ｍＬ／ｍｉｎ
＜殺菌活性値の測定＞
　活性酸素照射を行った樹脂キャップ又は活性酸素を照射せず酸化性ガスが充満する殺菌装置内に放置した樹脂キャップを滅菌シャーレから取出し、５ｍＬのＴＳＡ液体培地（ＢＤ　Ｆａｌｃｏｎ社製）を注入し、微生物の増殖に好適な３５℃で３日間培養した。培養後、微生物増殖により培地が濁ったキャップ個数を陽性としてカウントし、最確数法（ＭＰＮ法）により殺菌活性値ＬＲＶ（Ｌｏｇ　Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ　Ｖａｌｕｅ）を算出した。結果を表１に示す。なお、殺菌活性を示す「Ｄ」値とは、キャップ１個当たりの菌数を常用対数で表し（ＬＯＧ値）、処理前の菌数（ＬＯＧ値）から処理後の菌数（ＬＯＧ値）を減算した値のことであり、数が大きい程殺菌活性が高いことを示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１より、遮蔽構造がある場合に殺菌作用が向上することが分かる。これより、照射台に遮蔽構造を設置すれば殺菌作用が向上することが示唆される。
試験例Ｂ－１
　殺菌装置における照射台の素材の影響を検討した。具体的には、樹脂キャップ（素材ポリエチレン）の内面に菌付けした場合を照射台が樹脂製とし、キャンプ内面にアルミ箔を被覆した上に菌付けした場合を照射台が金属製として比較検討を行った。
＜菌液の調製及び菌付けキャップ作製＞
　芽胞菌Ｂａｃｉｌｌｕｓ　ａｔｒｏｐｈａｅｕｓの菌液を用いて、各種濃度（２×１０３～２×１０８ＣＦＵ／ｍＬ濃度範囲において３水準）の菌液を調製した。得られた菌液を図１４に示すように樹脂キャップの内面にアルミ箔の上から又は直接に、図１５に示すように１個あたり１μＬ×９ｓｐｏｔで菌付けを行った（各濃度ｎ＝５）。なお、菌付けした樹脂キャップは２４時間滅菌シャーレ内に静置して乾燥したものを用いた。
＜活性酸素の照射＞
　図８に示す本発明の殺菌装置を用いて、樹脂キャップの上方３０ｍｍの距離から活性酸素を１個あたり０．２秒間照射し、照射後のキャップは滅菌シャーレに回収した。なお、殺菌装置の使用条件は次の通りである。キャップの表面温度（照射台表面温度）は２５℃、チャンバーＢ－９内温度は２８℃であった。
（殺菌装置の使用条件）
交流電流の供給ユニットＢ－１：周波数１４ｋＨｚ、電圧３００Ｖ、電流１１Ａ
昇圧ユニットＢ－２：昇圧後の電圧２０ｋＶ
ガス供給ユニットＢ－３：空気供給量６Ｌ／ｍｉｎ、酸素供給量３Ｌ／ｍｉｎ（以上、ノズルＢ－４へ）、空気供給量３Ｌ／ｍｉｎ（水蒸気供給ユニットＢ－６へ）
ノズルＢ－４：活性酸素照射温度５１℃、照射スピード５００００ｍｍ／ｓｅｃ
冷却ユニットＢ－５：冷却水５℃
水蒸気供給ユニットＢ－６：電熱線３００℃、含水気体供給量４．５Ｌ／ｍｉｎ（プラズマ噴流／含水気体供給量（体積比）＝９／４．５）
水供給ユニットＢ－７：水供給量１．２ｍＬ／ｍｉｎ
＜殺菌活性値の測定＞
　活性酸素照射を行った樹脂キャップを滅菌シャーレから取出し、５ｍＬのＴＳＡ液体培地（ＢＤ　Ｆａｌｃｏｎ社製）を注入し、微生物の増殖に好適な３５℃で３日間培養した。培養後、微生物増殖により培地が濁ったキャップ個数を陽性としてカウントし、最確数法（ＭＰＮ法）により殺菌活性値ＬＲＶ（Ｌｏｇ　Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ　Ｖａｌｕｅ）を算出した。結果を表２に示す。なお、殺菌活性を示す「Ｄ」値とは、キャップ１個当たりの菌数を常用対数で表し（ＬＯＧ値）、処理前の菌数（ＬＯＧ値）から処理後の菌数（ＬＯＧ値）を減算した値のことであり、数が大きい程殺菌活性が高いことを示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２より、キャップ内面の素材が樹脂製の場合に殺菌作用が向上することが分かる。これより、照射台が樹脂又は非金属製であれば殺菌作用が向上することが示唆される。
試験例Ｃ－１
　殺菌装置における照射台の環境（静置によるエージング）の影響を検討した。
＜菌液の調製及び菌付けキャップ作製＞
　芽胞菌Ｂａｃｉｌｌｕｓ　ａｔｒｏｐｈａｅｕｓの菌液を用いて、各種濃度（２×１０３～２×１０８ＣＦＵ／ｍＬ濃度範囲において３水準）の菌液を調製した。得られた菌液を図１５に示すように樹脂キャップ（素材ポリエチレン）１個あたり１μＬ×９ｓｐｏｔで菌付けを行った（各濃度ｎ＝５）。なお、菌付けした樹脂キャップは２４時間滅菌シャーレ内に静置して乾燥したものを用いた。
＜活性酸素の照射＞
　図９（搬送部分は図１１）に示す殺菌装置を用いて、活性酸素を菌付けした樹脂キャップの上方３０ｍｍの距離から１個あたり合計で０．５秒間照射し、照射後のキャップが表３に示す時間、閉鎖空間内に存在するように静置し、その後、キャップは滅菌シャーレに回収した。なお、用いた殺菌装置の使用条件は次の通りであり、また、キャップの表面温度（照射台表面温度）は２５℃であった。
（殺菌装置の使用条件）
交流電流の供給ユニットＣ－１：周波数１３ｋＨｚ、電圧３５０Ｖ、電流１１Ａ
昇圧ユニットＣ－２：昇圧後の電圧２０ｋＶ
ガス供給ユニットＣ－３：空気供給量６Ｌ／ｍｉｎ、酸素供給量３Ｌ／ｍｉｎ（以上、ノズルＣ－４へ）、空気供給量３Ｌ／ｍｉｎ（水蒸気供給ユニットＣ－６へ）
ノズルＣ－４：活性酸素照射温度５１℃、照射スピード５００００ｍｍ／ｓｅｃ
冷却ユニットＣ－５：冷却水５℃
水蒸気供給ユニットＣ－６：電熱線１８０℃、含水気体供給量４．５Ｌ／ｍｉｎ（プラズマ噴流／含水気体供給量（体積比）＝９／４．５）
水供給ユニットＣ－７：水供給量１．２ｍＬ／ｍｉｎ
照射台Ｃ－８：搬送速度５０ｃｍ／ｓｅｃ
＜殺菌活性値の測定＞
　樹脂キャップを表３に記載の静置時間経過後に滅菌シャーレから取出し、５ｍＬのＴＳＡ液体培地（ＢＤ　Ｆａｌｃｏｎ社製）を注入し、微生物の増殖に好適な３５℃で３日間培養した。培養後、微生物増殖により培地が濁ったキャップ個数を陽性としてカウントし、最確数法（ＭＰＮ法）により殺菌活性値ＬＲＶ（Ｌｏｇ　Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ　Ｖａｌｕｅ）を算出した。結果を表３及び図１６に示す。なお、殺菌活性を示す「Ｄ」値とは、キャップ１個当たりの菌数を常用対数で表し（ＬＯＧ値）、処理前の菌数（ＬＯＧ値）から処理後の菌数（ＬＯＧ値）を減算した値のことであり、数が大きい程殺菌活性が高く、４．５Ｄ以上であれば食品容器の殺菌処理として問題ないことを示す。また、比較例Ｃ－１及び実施例Ｃ－２、Ｃ－３、Ｃ－４の結果は概算値であるので、図中では白抜き記号と破線で示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３及び図１６より、静置時間が３００秒を超えると優れた殺菌効果が得られることが示唆される。
　本発明の殺菌装置は、優れた殺菌活性を示すものであり、例えば、飲食品の容器、容器の口部を封鎖するキャップ、医療器具、野菜や肉などの飲食品等の殺菌に好適に用いられる。
Ａ－１　交流電流の供給ユニット
Ａ－２　昇圧ユニット
Ａ－３　ガス供給ユニット
Ａ－４　ノズル
Ａ－５　冷却ユニット
Ａ－６　水蒸気供給ユニット
Ａ－７　水供給ユニット
Ａ－８　照射台
Ａ－９　遮蔽構造
Ｂ－１　交流電流の供給ユニット
Ｂ－２　昇圧ユニット
Ｂ－３　ガス供給ユニット
Ｂ－４　ノズル
Ｂ－５　冷却ユニット
Ｂ－６　水蒸気供給ユニット
Ｂ－７　水供給ユニット
Ｂ－８　照射台
Ｂ－９　チャンバー
Ｃ－１　交流電流の供給ユニット
Ｃ－２　昇圧ユニット
Ｃ－３　ガス供給ユニット
Ｃ－４　ノズル
Ｃ－５　冷却ユニット
Ｃ－６　水蒸気供給ユニット
Ｃ－７　水供給ユニット
Ｃ－８　照射台

Claims (19)

  1. 　活性酸素を照射する活性酸素照射ユニット及び殺菌対象物を載置する照射台を含んでなる殺菌装置であって、前記照射台が下記（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）から選ばれる１種又は２種以上を充足することを特徴とする、殺菌装置。
    （Ａ）殺菌対象物の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に活性酸素遮蔽構造を有する
    （Ｂ）樹脂製及び／又は非金属製である
    （Ｃ）閉鎖空間内に設置されている
  2. 　活性酸素が、交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させたものである、請求項１記載の殺菌装置。
  3. 　活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の上方に配置されてなる、請求項１又は２記載の殺菌装置。
  4. 　活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の水平方向に配置されてなる、請求項１又は２記載の殺菌装置。
  5. 　活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の下方に配置されてなる、請求項１又は２記載の殺菌装置。
  6. 　活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の下方と水平方向に配置されてなる、請求項１又は２記載の殺菌装置。
  7. 　活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の上方と水平方向に配置されてなる、請求項１又は２記載の殺菌装置。
  8. 　活性酸素遮蔽構造が殺菌対象物の上方、下方、及び水平方向のいずれにも配置されてなる、請求項１又は２記載の殺菌装置。
  9. 　更に、チャンバーを含み、該チャンバー内に、活性酸素照射ユニット及び照射台を含んでなる、請求項１～８いずれか記載の殺菌装置。
  10. 　樹脂がオゾン耐性の樹脂である、請求項１～９いずれか記載の殺菌装置。
  11. 　活性酸素が、交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させたものである、請求項１～１０いずれか記載の殺菌装置。
  12. 　交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させた活性酸素を照射して殺菌する方法であって、殺菌対象物の上方、下方、又は水平方向の少なくとも一方向に活性酸素遮蔽構造を配置して殺菌を行う工程を有する、殺菌方法。
  13. 　活性酸素を照射して殺菌する方法であって、チャンバー内に活性酸素を照射して、環境殺菌を行う工程と、前記環境殺菌を行ったチャンバー内にある樹脂製及び／又は非金属製の照射台に載置した殺菌対象物に活性酸素を照射して、本殺菌を行う工程を有する、殺菌方法。
  14. 　環境殺菌の工程の前に、更に、チャンバー内をアルカリで洗浄する工程を含む、請求項１３記載の殺菌方法。
  15. 　活性酸素が、交流電流を用いてプラズマを発生させ、得られたプラズマを用いて発生させたものである、請求項１３又は１４記載の殺菌方法。
  16. 　殺菌対象物に対し活性酸素を照射する活性酸素照射工程と、活性酸素照射工程後に照射後の殺菌対象物をエージングする工程を有する、殺菌方法。
  17. 　エージング工程が、閉鎖空間内での静置工程、もしくは、閉鎖空間内での搬送工程の少なくともいずれか一つの工程を有する、請求項１５記載の殺菌方法。
  18. 　エージング工程が４秒以上である、請求項１５又は１６記載の殺菌方法。
  19. 　閉鎖空間内において活性酸素が存在していることを特徴とする、請求項１５～１７いずれかに記載の殺菌方法。
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