WO2017057359A1 - 非水電解質二次電池、蓄電デバイス、その製造方法、および蓄電回路 - Google Patents

非水電解質二次電池、蓄電デバイス、その製造方法、および蓄電回路 Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a secondary battery, and in particular, to a positive electrode, a negative electrode, a separator, a nonaqueous electrolyte secondary battery including a nonaqueous electrolyte, an electricity storage device using the same, a manufacturing method thereof, and an electricity storage circuit.
  • nonaqueous electrolyte secondary batteries represented by lithium ion secondary batteries are widely used as power sources.
  • Patent Document 1 discloses a non-aqueous electrolyte secondary battery including a positive electrode, a negative electrode, a non-aqueous electrolyte, and a separator.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery containing at least one selected from the group consisting of cellulose, polyamideimide, polyimide and inorganic filler has been proposed.
  • non-aqueous electrolyte secondary battery it becomes possible to improve the heat resistance of the non-aqueous electrolyte secondary battery in a high-temperature environment exceeding 60 ° C. It is said that a nonaqueous electrolyte secondary battery that can be mounted can be obtained.
  • the present invention solves the above-mentioned problems, and can be used even when mounting on a substrate by reflow soldering at a higher temperature. It is an object to provide a water electrolyte secondary battery, an electricity storage device using the same, a manufacturing method thereof, and a highly reliable electricity storage circuit.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention is A positive electrode; A negative electrode, A separator interposed between the positive electrode and the negative electrode; A non-aqueous electrolyte, An exterior body containing the positive electrode, the negative electrode, the separator, and the non-aqueous electrolyte; A positive electrode terminal electrically connected to the positive electrode and drawn out of the exterior body; A non-aqueous electrolyte secondary battery comprising: a negative electrode terminal electrically connected to the negative electrode and drawn out of the exterior body,
  • the non-aqueous electrolyte includes a perfluoroalkanesulfonic acid imide salt,
  • the negative electrode includes a negative electrode active material having a lithium occlusion / release potential of 1.0 V (vs Li / Li + ) or more, The battery voltage is 1.0 V or less and 0 V or more.
  • the power storage device of the present invention is a power storage device in which the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present invention described above is mounted on a substrate, wherein the substrate includes a first electrode and a second electrode, The positive electrode terminal is soldered to the first electrode, and the negative electrode terminal is soldered to the second electrode.
  • the method for manufacturing the electricity storage device of the present invention includes: A method for manufacturing an electricity storage device according to the present invention described above, A step of soldering the positive electrode terminal included in the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present invention to the first electrode of the substrate by a reflow soldering method; A step of soldering the negative electrode terminal of the non-aqueous electrolyte secondary battery according to the present invention to the second electrode of the substrate by a reflow soldering method.
  • the power storage circuit of the present invention is characterized in that the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention described above and an electric double layer capacitor are connected in parallel.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention is electrically connected to the positive electrode, the negative electrode, the separator, the non-aqueous electrolyte, the exterior body that accommodates them, and the positive electrode, and is drawn out of the exterior body.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery comprising a positive electrode terminal and a negative electrode terminal electrically connected to the negative electrode and drawn out of the exterior body, (A) using a non-aqueous electrolyte containing a perfluoroalkanesulfonic acid imide salt as a non-aqueous electrolyte, (B) using a negative electrode containing a noble negative electrode active material having a lithium occlusion / release potential of 1.0 V (vs Li / Li + ) or more as a negative electrode; (C) Since the voltage as a secondary battery is 1.0 V or less and 0 V or more as a requirement, even when exposed to a high temperature exceeding 200 ° C., there is no deterioration in characteristics and high reliability A lithium ion secondary battery can be provided.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery can be reflow-mounted on the substrate in a state where charging / discharging is not performed (a state in which an electrolytic solution is injected), and then charging / discharging can be performed. After initial charging / discharging, it is possible to perform reflow mounting in a state where the battery voltage is lowered below a certain level by discharging to less than 0V.
  • perfluoroalkanesulfonic acid imide salts contained in the non-aqueous electrolyte include LiTFSI (lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide), LiFSI (lithium bis (fluorosulfonyl) imide, LiBETI (lithium bis (pentafluoroethyl). Sulfonyl) imide) and the like.
  • examples of the negative electrode active material having a lithium storage / release potential of 1.0 V (vs Li / Li + ) or more which is used as the negative electrode active material in the nonaqueous electrolyte secondary battery of the present invention, include, for example, LiNb 2 O 5. , LiNbO 3 , lithium titanium oxide having a spinel crystal structure, and the like.
  • examples of the lithium titanium oxide having a spinel crystal structure preferably used in the present invention include Li 4 Ti 5 O 12 .
  • the power storage device of the present invention is a power storage device in which the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present invention described above is mounted on a substrate, and the positive electrode terminal is soldered to the first electrode disposed on the substrate.
  • the negative electrode terminal is provided with a configuration in which the negative electrode terminal is soldered to the second electrode disposed on the substrate, but the power storage device of the present invention used is excellent in heat resistance as described above. To provide a highly reliable power storage device having no deterioration in characteristics even when the positive electrode terminal and the negative electrode terminal are bonded to the first electrode and the second electrode of the substrate by various soldering methods. Can do.
  • a method for manufacturing an electricity storage device according to the present invention is a method for manufacturing an electricity storage device according to the present invention described above, wherein the positive electrode terminal provided in the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present invention described above is connected to the first of the substrate.
  • the negative electrode is soldered to the electrode by the reflow soldering method to the second electrode of the substrate, but the nonaqueous electrolyte secondary battery used is excellent in heat resistance as described above. Even when a non-aqueous electrolyte secondary battery is mounted on a substrate using a reflow soldering method, the characteristics are not deteriorated.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery can be efficiently mounted on the substrate using a reflow soldering method, and a highly reliable power storage device having excellent heat resistance can be efficiently manufactured. .
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention having the above-described configuration and an electric double layer capacitor are connected in parallel, and the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention is As described above, since it has excellent heat resistance and little performance deterioration, when the non-aqueous electrolyte secondary battery and the electric double layer capacitor are connected in parallel, a storage circuit (that is, the non-aqueous electrolyte secondary battery and the electric The reliability of an electricity storage device in which a multilayer capacitor is connected in parallel is also greatly improved.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention is electrically connected to the positive electrode, the negative electrode, the separator, the non-aqueous electrolyte, the exterior body that accommodates them, and the positive electrode, and is drawn out of the exterior body.
  • the positive electrode which comprises the nonaqueous electrolyte secondary battery of this invention is formed by providing a positive electrode active material layer on a positive electrode electrical power collector, for example.
  • a positive electrode active material layer on a positive electrode electrical power collector.
  • an aluminum foil is used as the positive electrode current collector.
  • the layer is provided as a positive electrode active material layer. Thereby, a positive electrode is formed.
  • the negative electrode is formed, for example, by providing a negative electrode active material layer on a negative electrode current collector. Specifically, for example, an aluminum foil is used as the negative electrode current collector. Then, a mixture layer containing a noble material having a lithium occlusion / release potential of 1.0 V (vs Li / Li + ) or more is provided as an anode active material layer on an aluminum foil as a negative electrode current collector. Thereby, a negative electrode is formed.
  • an aluminum foil as the negative electrode current collector as described above.
  • copper foil is used as the negative electrode current collector, copper is dissolved and precipitated, and dendrites are generated, which may cause a short circuit of the battery.
  • the negative electrode contains a negative electrode active material (for example, Li 4 Ti 5 O 12 ) having a lithium occlusion / release potential of 1.0 V (vs Li / Li + ) or more, so that it can be activated during charging and discharging.
  • the substance and the aluminum foil are no longer alloyed with lithium, and the aluminum foil can be used as the negative electrode current collector.
  • the battery voltage can be reduced to 1.0 V or lower and 0 V or higher. become.
  • the positive electrode (layer) and the negative electrode (layer) are opposed to each other, and a separator (layer) is interposed between the positive electrode and the negative electrode, so that a short circuit due to contact between the electrodes is reliably prevented.
  • a material having heat resistance for example, a composition containing at least one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, cellulose, polyamideimide, polyimide, and inorganic filler can be used.
  • reflow soldering when a non-aqueous electrolyte secondary battery is to be mounted on a substrate by reflow soldering (hereinafter also simply referred to as “reflow soldering”), the non-aqueous electrolyte secondary battery is exposed to high temperature. For example, when performing reflow soldering at a reflow temperature of 260 ° C. as in the examples described later, the nonaqueous electrolyte secondary battery is heated to a high temperature exceeding 200 ° C., for example.
  • LiPF 6 and LiBF 4 are thermally decomposed at a relatively low temperature, but LiTFSI (lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide), LiFSI (lithium bis (fluoro) Perfluoroalkanesulfonic acid imide salts such as (sulfonyl) imide and LiBETI (lithium bis (pentafluoroethylsulfonyl) imide) have a high thermal decomposition temperature of 260 ° C. or higher and are difficult to thermally decompose.
  • LiTFSI lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide
  • LiFSI lithium bis (fluoro) Perfluoroalkanesulfonic acid imide salts such as (sulfonyl) imide
  • LiBETI lithium bis (pentafluoroethylsulfonyl) imide
  • PF 6 - or BF 4 - anion of the electrolyte such as, for example, very easily react in such a high temperature PVDF used as a binder in the electrode
  • PF 6 - or BF 4 - anion of the electrolyte such as, for example, very easily react in such a high temperature PVDF used as a binder in the electrode
  • a perfluoroalkanesulfonic acid imide salt such as LiTFSI, LiFSI, or LiBETI
  • TFSI ⁇ or FSI ⁇ that is an anion of the electrolyte hardly reacts with PVDF or the like used as a binder at a high temperature.
  • an electrolyte having a thermal decomposition temperature of 260 ° C. or higher for example, 1 mol / l of a perfluoroalkanesulfonic acid imide salt such as LiTFSI, LiFSI, or LiBETI, is used as an electrolytic solution in a solvent containing propylene carbonate or the like.
  • a perfluoroalkanesulfonic acid imide salt such as LiTFSI, LiFSI, or LiBETI
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery is formed on the substrate by reflow soldering at 260 ° C. or higher.
  • the fact is that it cannot be surface-mounted.
  • an electrolyte solution in which perfluoroalkanesulfonic acid imide salt such as LiTFSI, LiFSI, LiBETI, etc. is dissolved in an organic solvent is used as an electrolyte, it reacts by a nucleophilic reagent reaction at a high temperature. This is considered to be due to damage to the electrodes and the like due to the increase in properties and the addition of an electrochemical reaction.
  • an electrolytic solution in which a perfluoroalkanesulfonic acid imide salt such as LiTFSI, LiFSI, LiBETI or the like is dissolved in an organic solvent is used, and an electrochemical reaction and a thermal reaction are not caused at a high temperature.
  • a perfluoroalkanesulfonic acid imide salt such as LiTFSI, LiFSI, LiBETI or the like
  • an electrochemical reaction and a thermal reaction are not caused at a high temperature.
  • reflow is performed at 260 ° C., for example, in a state in which the electrolytic solution is injected and initial charge / discharge is not performed (battery voltage is 1.0 V or less, 0 V or more), and the nonaqueous electrolyte secondary battery is placed on the substrate.
  • battery voltage is 1.0 V or less, 0 V or more
  • surface mounting is performed on the substrate without degrading the characteristics of the nonaqueous electrolyte secondary battery (that is, non-charged on the substrate). It is possible to obtain an electricity storage device in which a water electrolyte secondary battery is reflow soldered.
  • the battery voltage was further reduced to a certain level (1) by discharging under conditions such that the final discharge voltage of the battery voltage was less than 0V.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery may also be deteriorated by performing surface mounting on a substrate by a reflow soldering method at 260 ° C., for example.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery can be surface-mounted on the substrate at a high temperature.
  • the battery voltage is not usually lowered below a certain level.
  • lithium ions are occluded / released between layers of d (002) plane such as graphite
  • it is thermally decomposed at a high temperature of, for example, 260 ° C. or more as in reflow.
  • the negative electrode active material having a lithium storage / release potential of 1.0 V (vs Li / Li + ) or more is used for the negative electrode, so that the battery voltage can be lowered to a certain level or less.
  • a reflow compatible battery that can perform a shipping inspection (initial charge / discharge).
  • Examples of the electrolyte preferably used in the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention include, for example, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, propylene carbonate, and ⁇ -butyrolactone, which are generally used in lithium ion secondary batteries.
  • Examples thereof include an electrolytic solution in which an electrolyte containing at least one of LiTFSI, LiFSI, and LiBETI is dissolved in an organic solvent selected from or mixed with these. From the viewpoint of boiling point, it is particularly preferable to use propylene carbonate and ⁇ -butyrolactone.
  • organic solvent or the ionic liquid selected from 1-ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate, 1-ethyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide, or a mixture thereof as the solvent
  • An electrolytic solution in which an electrolyte salt is dissolved can also be used.
  • the charge cut voltage when using the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention is 2.70 V, preferably 2.60 V, more preferably 2.50 V, and the discharge cut voltage is 1.25 V, preferably 1. It is desirable to set it to 50V, more preferably 1.80V.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery and an electric double layer are connected in parallel to have a further large current characteristic and a large capacity.
  • the electric double layer capacitor has a feature that performance degradation is extremely small because only a simple physical phenomenon occurs.
  • a nonaqueous electrolyte secondary battery has a material change due to an electrochemical reaction, unlike an electric double layer capacitor, and is likely to deteriorate in performance as compared with an electric double layer capacitor.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery of the present invention has little performance deterioration, when the nonaqueous electrolyte secondary battery of the present invention and the electric double layer capacitor are connected in parallel, the circuit connected in parallel is also dramatically improved. High reliability.
  • non-aqueous electrolyte secondary battery of the present invention is close to the electric double layer capacitor using a general organic solvent and the operating voltage range, so that the control circuit can be simplified, and it is necessary to consider the prevention of current backflow and the like. And the number of parts can be greatly reduced.
  • the present invention will be described in more detail with reference to examples of the present invention.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery satisfying the requirements of the present invention in Examples 1 to 13 in Table 1A and the non-aqueous electrolyte not satisfying the requirements of the present invention in Comparative Examples 1 to 11 in Table 1B A secondary battery was produced.
  • LCO lithium cobalt composite oxide
  • carbon carbon as a conductive agent
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • NMP N-methyl 2-pyrrolidone
  • This slurry was applied to both sides of an aluminum foil as a current collector so that the weight of the positive electrode mixture on one side was 8.11 mg / cm 2 and dried, and the packing density of the positive electrode layer was 3.3 g / cm 2.
  • the thickness was adjusted with a roll press so as to be 3, and the positive electrode was produced by cutting into a width of 8.5 mm and a length of 23.0 mm.
  • a spinel-type lithium titanium composite oxide represented by Li 4 Ti 5 O 12 as a negative electrode active material and PVDF as a binder are blended at a weight ratio of 95: 5 and mixed with NMP.
  • a slurry was prepared. This slurry was applied to both sides of an aluminum foil as a current collector so that the weight of the negative electrode mixture on one side was 5.30 mg / cm 2 and dried, and then the packing density of the negative electrode layer was 2.0 g / cm 2.
  • the thickness was adjusted with a roll press so as to be 3, and the negative electrode was produced by cutting into a width of 8.5 mm and a length of 34.0 mm.
  • Sample Nos. 1, 3, 5, 6, 9, 10 according to examples of the present invention, and 10, 11 as comparative examples were prepared by dissolving 1 mol / l LiTFSI in a mixed solvent of propylene carbonate, and a non-aqueous electrolyte solution Was made.
  • 1 mol / l LiFSI was dissolved in a mixed solvent of propylene carbonate to prepare a non-aqueous electrolyte solution.
  • 1 mol / l LiBETI was dissolved in a mixed solvent of propylene carbonate to prepare a nonaqueous electrolytic solution.
  • the non-aqueous electrolyte secondary batteries of Examples 1, 2, 5, 6, 7, 8, and 13 in Table 1A and the non-aqueous electrolytes of Comparative Examples 1, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, and 11 In the water electrolyte secondary battery, a separator containing aramid was used. In the nonaqueous electrolyte secondary batteries of Examples 3, 4, 9, 10, 11, and 12, and the nonaqueous electrolyte secondary battery of Comparative Example 2, a separator containing cellulose was used.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing the internal structure of a nonaqueous electrolyte secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • this nonaqueous electrolyte secondary battery 10 accommodates a battery element 1 including a positive electrode and a negative electrode, a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode, a battery element 1 and a nonaqueous electrolyte.
  • An exterior body (case) 2 made of aluminum, a sealing material 3 for sealing the opening of the exterior body 2, an aluminum lead 4 provided on the positive electrode and the negative electrode, and a lead wire 5 connected to the aluminum lead 4.
  • the lead wire 5 is made of Bi-containing Sn-plated copper wire.
  • the aluminum lead 4 to which the lead wire 5 was connected was provided on the positive electrode and the negative electrode manufactured as described above.
  • a battery is produced by winding the separator of each example shown in Table 1A and each comparative example shown in Table 1B (for example, air permeability 10 sec. 100 cc) between the positive electrode and the negative electrode. Element 1 was made.
  • this battery element 1 was impregnated in each of the electrolytes of the examples shown in Table 1A and the comparative examples shown in Table 1B.
  • a sealing material 3 made of isobutylene / isoprene rubber is disposed on the battery element 1, inserted into an exterior body (case) 2 made of aluminum, and caulked at the opening of the exterior body 2, thereby opening the exterior body 2. The part was sealed.
  • non-aqueous electrolyte secondary batteries samples of Examples 1 to 13 in Table 1A and samples of Comparative Examples 1 to 11 in Table 1B 10 as shown in FIG. 1 were produced.
  • each non-aqueous electrolyte secondary battery was The discharge capacity (discharge capacity before reflow) in that state (state before performing reflow mounting) was determined by calculation from the positive electrode, negative electrode, the active material used in them, and the type of electrolyte.
  • nonaqueous electrolyte secondary batteries of Examples 5 to 13 and Comparative Examples 3 to 11 were initially charged, and then discharged under the conditions (discharge current and discharge end voltage) shown in Tables 1A and 1B. went.
  • a substrate provided with a first electrode and a second electrode was prepared as a substrate.
  • each nonaqueous electrolyte secondary battery of the Example of Table 1A and each nonaqueous electrolyte secondary battery of the comparative example of Table 1B are made to pass through a reflow furnace by the reflow profile shown in FIG. 2, and a nonaqueous electrolyte secondary battery is passed.
  • Each non-aqueous electrolyte secondary battery was surface-mounted on the substrate by soldering the positive electrode terminal to the first electrode of the substrate and the negative electrode terminal to the second electrode of the substrate.
  • each nonaqueous electrolyte secondary battery was surface-mounted on a substrate by passing through a reflow furnace and performing soldering. Thereafter, the discharge capacity (discharge capacity after reflow) was measured.
  • the ratio of the discharge capacity after passing through the reflow furnace (discharge capacity after reflow) to the discharge capacity before passing through the reflow furnace (discharging capacity before reflow) (the discharge capacity after reflow) was determined from the following formula (1), and the characteristics of each nonaqueous electrolyte secondary battery were evaluated.
  • Capacity maintenance ratio after reflow (discharge capacity after reflow / discharge capacity before reflow) ⁇ 100 (1)
  • the battery voltage (open circuit voltage) is 1.0 V or less, 0 V or more
  • the non-aqueous electrolyte contains perfluoroalkanesulfonic acid imide salt (LiTFSI, LiFSI, LiBETI)
  • LiTFSI, LiFSI, LiBETI perfluoroalkanesulfonic acid imide salt
  • the nonaqueous electrolyte secondary batteries of Examples 1 to 13 having the requirement that the negative electrode contains a noble negative electrode active material having a lithium storage / release potential of 1.0 V (vs Li / Li + ) or higher. After that, even when mounted on the substrate, it was confirmed that it had a good capacity retention rate (capacity retention rate after reflow).
  • the storage circuit 30 according to the second embodiment is formed by connecting the nonaqueous electrolyte secondary battery 10 according to the embodiment of the present invention and the electric double layer capacitor 20 in parallel. .
  • non-aqueous electrolyte secondary battery 10 a non-aqueous electrolyte secondary battery having the requirements of the present invention as produced in the first embodiment is used.
  • an electrode in which a mixture layer containing a carbon material (for example, activated carbon) is provided as a positive electrode active material layer on an aluminum foil as a positive electrode current collector layer is used as a positive electrode, and a negative electrode current collector is used.
  • a laminate in which a mixture layer containing a carbon material (for example, activated carbon) on an aluminum foil as a body layer is provided as a negative electrode active material layer is used as a negative electrode, and a laminate formed by laminating a positive electrode and a negative electrode through a separator is formed with propylene carbonate.
  • the electric double layer capacitor 20 when the electric double layer capacitor 20 reaches a predetermined charging voltage, it is possible to provide a control circuit such as a bypass circuit that bypasses the current so as not to be charged any more. .
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery of the present invention is used as the nonaqueous electrolyte secondary battery 10, and as described in Embodiment 1 above, Since the non-aqueous electrolyte secondary battery 10 has little performance deterioration, the reliability is dramatically improved even in the storage circuit 30 in which the non-aqueous electrolyte secondary battery 10 and the electric double layer capacitor 20 are connected in parallel.
  • the present invention is not limited to the above embodiment, but relates to the constituent materials and forming methods of the positive electrode and the negative electrode constituting the nonaqueous electrolyte secondary battery, the material constituting the separator, etc. Various applications and modifications can be added.

Abstract

リフロー工程などの高温に対する耐性に優れた非水電解質二次電池、それを用いた蓄電デバイス、その製造方法、および信頼性の高い蓄電回路を提供する。　正極と、負極と、正極と負極の間に介在するセパレータと、非水電解液と、それらを収容する外装体と、正極と電気的に接続され、外装体の外部に引き出された正極端子と、負極と電気的に接続され、外装体の外部に引き出された負極端子とを備えた非水電解質二次電池において、非水電解液が、パーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を含み、負極が、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質を含み、電池電圧が１．０Ｖ以下、０Ｖ以上であるという要件を備えた構成とする。　基板に備えられた第１の電極および第２の電極に、非水電解質二次電池の正極端子および負極端子が、リフローはんだ付けされた蓄電デバイスに、本発明の非水電解質二次電池を適用する。

Description

非水電解質二次電池、蓄電デバイス、その製造方法、および蓄電回路
　本発明は、二次電池に関し、詳しくは、正極、負極、セパレータ、非水電解液を備えた非水電解質二次電池、それを用いた蓄電デバイス、その製造方法、および蓄電回路に関する。
　近年、携帯電話やノートパソコンなどの小型・軽量化が急速に進展しており、その駆動電源としての電池にはさらなる高容量化が要求されている。そしてこのような状況下において、リチウムイオン二次電池に代表される非水電解質二次電池が電源として広く利用されている。
　ところで、上述のような非水電解質二次電池として、例えば特許文献１には、正極、負極、非水電解液およびセパレータを備えた非水電解質二次電池であって、非水電解液がイオン液体を含み、負極は、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質を含み、かつ、実質的に導電助剤を含まず、セパレータが、ポリエチレンテレフタレート、セルロース、ポリアミドイミド、ポリイミドおよび無機フィラーからなる群より選ばれた少なくとも一種を含む非水電解質二次電池が提案されている。
　そして、この非水電解質二次電池によれば、６０℃を超える高温の環境下における非水電解質二次電池の耐熱性を向上させることが可能になり、リフロー方式のはんだ付けで基板上に表面実装可能な非水電解質二次電池を得ることができるとされている。
　しかしながら、近年、非水電解質二次電池が用途が広がるにつれて、使用時の温度条件や、基板への実装工程における温度条件も過酷になり、例えば、基板への実装工程において、２６０℃というような高温の条件でリフローはんだ付けが行われるようになっている。そのため、さらに高温への耐性に優れた非水電解質二次電池が望まれるに至っている。
特許第５４４７５１７号公報
　本発明は、上記問題点を解決するものであり、より高い温度でのリフロー方式のはんだ付けにより基板への実装が行われるような場合にも用いることが可能な、高温に対する耐性に優れた非水電解質二次電池、それを用いた蓄電デバイス、その製造方法、および信頼性の高い蓄電回路を提供することを目的とする。
　上記課題を解決するために、本発明の非水電解質二次電池は、
　正極と、
　負極と、
　前記正極と前記負極の間に介在するセパレータと、
　非水電解液と、
　前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記非水電解液を収容する外装体と、
　前記正極と電気的に接続され、前記外装体の外部に引き出された正極端子と、
　前記負極と電気的に接続され、前記外装体の外部に引き出された負極端子と
　を備えた非水電解質二次電池であって、
　前記非水電解液は、パーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を含み、
　前記負極は、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質を含み、
　電池電圧が１．０Ｖ以下、０Ｖ以上であること
　を特徴としている。
　また、本発明の蓄電デバイスは、上述の本発明にかかる非水電解質二次電池を基板に搭載した蓄電デバイスであって、前記基板が第１の電極と第２の電極を備えており、前記正極端子が、前記第１の電極にはんだ付けされ、前記負極端子が、前記第２の電極にはんだ付けされていることを特徴としている。
　また、本発明の蓄電デバイスの製造方法は、
　上述の本発明にかかる蓄電デバイスの製造方法であって、
　本発明にかかる非水電解質二次電池が備える前記正極端子を、前記基板の前記第１の電極にリフロー方式のはんだ付け方法によりはんだ付けする工程と、
　本発明にかかる非水電解質二次電池が備える前記負極端子を、前記基板の前記第２の電極にリフロー方式のはんだ付け方法によりはんだ付けする工程と
　を備えていることを特徴としている。
　また、本発明の蓄電回路は、上述の本発明の非水電解質二次電池と、電気二重層キャパシタとが並列接続されていることを特徴としている。
　本発明の非水電解質二次電池は、正極と、負極と、セパレータと、非水電解液と、それらを収容する外装体と、正極と電気的に接続され、外装体の外部に引き出された正極端子と、負極と電気的に接続され、外装体の外部に引き出された負極端子とを備える非水電解質二次電池において、
　（ａ）非水電解質としてパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を含む非水電解液を用いること、
　（ｂ）負極としてリチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質を含む負極を用いること、
　（ｃ）二次電池としての電圧が１．０Ｖ以下、０Ｖ以上であること
　を要件として備えているので、２００℃を超える高温にさらされた場合にも、特性の劣化のない信頼性の高いリチウムイオン二次電池を提供することが可能になる。
　なお、本発明においては、充放電をしない状態（電解液を注液した状態）で非水電解質二次電池を基板上にリフロー実装し、その後に、充放電をさせることも可能であり、また、初期充放電をした後、０Ｖ未満に放電させて、電池電圧を一定以下に下げた状態でリフロー実装することも可能である。
　また、２００℃を超える高温にさらされた場合にも、特性の著しい劣化を引き起こさないことから、例えば、高温のリフロー方式のはんだ付けにより基板上に表面実装することが可能になる。
　なお、非水電解質に含まれるパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩としては、例えば、ＬｉＴＦＳＩ（リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド）、ＬｉＦＳＩ（リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド、ＬｉＢＥＴＩ（リチウムビス（ペンタフルオロエチルスルホニル）イミド）などが挙げられる。
　また、本発明の非水電解質二次電池において負極活物質として用いられる、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質としては、例えば、ＬｉＮｂ2Ｏ5、ＬｉＮｂＯ3、スピネル型結晶構造のリチウムチタン酸化物などが挙げられる。なお、本発明において好ましく用いられるスピネル型結晶構造のリチウムチタン酸化物としては、例えば、Ｌｉ4Ｔｉ5Ｏ12などが挙げられる。
　また、本発明の蓄電デバイスは、上述の本発明にかかる非水電解質二次電池が、基板に搭載された蓄電デバイスであって、正極端子が、基板に配設された第１の電極にはんだ付けされ、負極端子が、基板に配設された第２の電極にはんだ付けされた構成を備えているが、用いられている本発明の蓄電デバイスが上述のように耐熱性に優れているため、その正極端子および負極端子が、種々のはんだ付け方法で基板の第１の電極および第２電極に接合されている場合にも、特性の劣化のない、信頼性の高い蓄電デバイスを提供することができる。
　また、本発明の蓄電デバイスの製造方法は、上述の本発明にかかる蓄電デバイスの製造方法であって、上述の本発明にかかる非水電解質二次電池が備える正極端子を、基板の第１の電極に、負極を基板の第２の電極にリフロー方式のはんだ付け方法によりはんだ付けするようにしているが、用いられている非水電解質二次電池が上述のように耐熱性に優れているため、リフロー方式のはんだ付け方法を用いて非水電解質二次電池を基板に実装した場合にも特性の劣化を引き起こすことがない。
　その結果、リフロー方式のはんだ付け方法を用いて非水電解質二次電池を効率よく基板に実装することが可能になり、耐熱性に優れ、信頼性の高い蓄電デバイスを効率よく製造することができる。
　また、本発明の蓄電回路は、上述のような構成を備えた本発明の非水電解質二次電池と、電気二重層キャパシタとが並列接続されており、本発明の非水電解質二次電池は上述の通り、耐熱性に優れ、性能劣化が少ないため、該非水電解質二次電池と電気二重層キャパシタとを並列接続した場合、構成される蓄電回路（すなわち、非水電解質二次電池と電気二重層キャパシタとを並列接続した蓄電デバイス）も信頼性が飛躍的に向上する。
本発明の一実施形態（実施形態１）にかかる非水電解質二次電池の内部構造を示す断面図である。 本発明の実施形態１にかかる非水電解質二次電池を製造する際のリフロー工程におけるリフロープロファイルを示す図である。 本発明の他の実施形態（実施形態２）にかかる蓄電回路の構成を示す図である。
　［実施形態１］
　本発明にかかる非水電解質二次電池について詳しく説明する前に、まず、本発明の非水電解質二次電池の構成の概要について説明する。
　本発明の非水電解質二次電池は、正極と、負極と、セパレータと、非水電解液と、それらを収容する外装体と、正極と電気的に接続され、外装体の外部に引き出された正極端子と、負極と電気的に接続され、外装体の外部に引き出された負極端子とを備えている。
　そして、本発明の非水電解質二次電池を構成する正極は、例えば、正極集電体上に正極活物質層を設けることにより形成される。
　具体的には、正極集電体として、例えばアルミニウム箔を用いる。そして、正極集電体であるアルミニウム箔上に、例えばＬｉＣｏＯ2やＬｉＣｏ1/3Ｎｉ1/3Ｍｎ1/3Ｏ2、ＬｉＦｅＰＯ4、ＬｉＭｎ2Ｏ4のようなリチウム複合酸化物を含む合剤層を正極活物質層として設ける。これにより正極が形成される。
　また、負極は、例えば、負極集電体上に負極活物質層を設けることにより形成される。
　具体的には、負極集電体として、例えばアルミニウム箔を用いる。そして、負極集電体であるアルミニウム箔上に、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な物質を含む合剤層を負極活物質層として設ける。これにより、負極が形成される。
　なお、負極集電体としては上述のようにアルミニウム箔を使用することが好ましい。負極集電体として銅箔を用いた場合には、銅の溶解析出が起こり、デンドライドが生成することにより電池がショートするおそれがある。　
　上述のように、負極が、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質（例えば、Ｌｉ4Ｔｉ5Ｏ12など）を含むことで、充放電時に活物質とアルミニウム箔がリチウム合金化しなくなり、負極集電体としてアルミウム箔を用いることが可能になる。そして、その結果、電池電圧を低くしても負極集電体の溶解析出が生じず、デンドライドの生成による電池のショートのおそれがなくなり、電池電圧を１．０Ｖ以下、０Ｖ以上にすることが可能になる。
　さらに、正極（層）と負極（層）を対向させ、正極と負極の間にセパレータ（層）を介在させることにより、電極間の接触による短絡が確実に防止されるように構成される。
　セパレータとしては耐熱性のある材料、例えば、ポリエチレンテレフタレート、セルロース、ポリアミドイミド、ポリイミドおよび無機フィラーからなる群より選ばれる少なくとも一種を含む組成のものを用いることができる。
　また、リフロー方式のはんだ付け（以下、単に「リフローはんだ付け」ともいう）により非水電解質二次電池を基板上に実装しようとすると、非水電解質二次電池は高温にさらされる。例えば、後述の実施例のように、リフローはんだ付けの方法でリフロー温度を２６０℃としてはんだ付けを行う場合、非水電解質二次電池は、例えば２００℃を超える高温にまで加熱される。したがって、リフローはんだ付けにより、非水電解質二次電池を基板上に表面実装可能にするためには、非水電解質二次電池を構成する電解質が２００℃を超える温度でも熱分解反応しないことが必要となる。
　ところで、非水電解質二次電池に用いられる電解質のうち、例えば、ＬｉＰＦ6やＬｉＢＦ4は比較的低温で熱分解するが、ＬｉＴＦＳＩ（リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド）、ＬｉＦＳＩ（リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド、ＬｉＢＥＴＩ（リチウムビス（ペンタフルオロエチルスルホニル）イミド）のようなパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩は、熱分解温度が２６０℃以上と高く、熱分解しにくいという特徴を有している。
　また、電解質としてＬｉＰＦ6やＬｉＢＦ4を用いた場合、例えばＰＦ6 -やＢＦ4 -などの電解質の陰イオンは、例えば電極にバインダーとして使用されるＰＶＤＦなどと高温時において非常に反応しやすいが、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩなどのパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を用いた場合には、電解質の陰イオンであるＴＦＳＩ-やＦＳＩ-が高温時にバインダーとして使用されるＰＶＤＦなどと反応しにくいという特徴を有している。
　したがって、プロピレンカーボネートなどを含む溶媒に、熱分解温度が２６０℃以上の電解質、例えば１ｍｏｌ／ｌのＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩなどのパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を溶解させたものを電解液として使用することにより、２６０℃でのリフローはんだ付けにより基板上に非水電解質二次電池を表面実装することが可能になる。
　しかし、このような製造方法においても、電池電圧が所定の高さ以上になると、電気化学的な反応も加わるために、２６０℃以上でのリフローはんだ付けによって、基板上に非水電解質二次電池を表面実装することはできないのが実情である。その理由は定かではないが、電解質として、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩなどのパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を有機溶媒に溶解した電解液を用いた場合であっても、高温時には求核試薬反応により反応性が高くなり、さらに電気化学的な反応が加わることで、電極などがダメージを受けることによるものと考えられる。
　これに対し、電解質として、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩなどのパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を有機溶媒に溶解した電解液を用い、かつ、高温時に電気化学的反応と熱的反応を生じさせないように、電池電圧を一定以下に低くした状態（すなわち、電池電圧を１．０Ｖ以下、０Ｖ以上とした状態）で、高温処理（２６０℃を超えるような高温でのリフロー）を行うようにした場合、特性の劣化を引き起こすことなく基板上に非水電解質二次電池を表面実装することが可能になる。
　そして、電解液を注液し、初期充放電を行わない状態（電池電圧が１．０Ｖ以下、０Ｖ以上の状態）で、例えば、２６０℃でリフローを行い、非水電解質二次電池を基板上に表面実装した後、当該非水電解質二次電池の初期充放電を行うことにより、非水電解質二次電池の特性の劣化を招くことなく、基板に表面実装すること（すなわち、基板上に非水電解質二次電池がリフローはんだ付けされた蓄電デバイスを得ること）が可能になる。
　また、電解液を注液し、初期充放電を行った後、さらに、電池電圧の放電終止電圧が０Ｖ未満となるような条件で放電させて、電池電圧を一定以下に低下させた状態（１．０Ｖ以下、０Ｖ以上とした状態）で出荷し、その後、例えば、２６０℃でのリフローはんだ付けの方法で基板上に表面実装を行うことによっても、非水電解質二次電池の劣化を招くことなく、非水電解質二次電池を高温で基板に表面実装することが可能になる。
　ところで、銅箔を負極集電体として用いた場合には、銅の溶解析出が起こり、デンドライドの生成により電池がショートするおそれがあるため、電池電圧を一定以下に下げることは通常行われない。
　また、グラファイトなどのｄ（００２）面の層間においてリチウムイオンの吸蔵・放出が行われる機構の場合には、リフロー時などのように、例えば２６０℃以上の高温になると熱分解してしまう。
　これに対し、本発明では、負極に、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質を用いることで、電池電圧を一定以下に低下させることが可能になり、出荷検査（初期充放電）を行うことができるリフロー対応電池を供給することが可能になる。
　本発明の非水電解質二次電池において用いるのが好ましい電解液としては、例えば、一般的にリチウムイオン二次電池で使用されているジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、プロピレンカーボネート、γ－ブチロラクトンなどから選択される、またはこれらを混合した有機溶媒に、ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩの少なくとも１種を含む電解質を溶解させた電解液などが挙げられる。沸点の観点から、特にプロピレンカーボネート、γ－ブチロラクトンを用いることが好ましい。
　また、溶媒として１－エチル－３－メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート、１－エチル－３メチルイミダゾリウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミドから選択される、またはこれらを混合したイオン液体に、上記有機溶媒や電解質塩を溶解させた電解液なども使用することができる。
　本発明の非水電解質二次電池の使用時の充電カット電圧は、２．７０Ｖ、好ましくは２．６０Ｖ、より好ましくは２．５０Ｖであり、放電カット電圧は、１．２５Ｖ、好ましくは１．５０Ｖ、より好ましくは１．８０Ｖとすることが望ましい。
　さらに、本発明の非水電解質二次電池と電気二重層キャパシタとを並列接続することで、大電流特性と大容量を兼ね備え、かつ、信頼性の高い蓄電回路（蓄電デバイス）を得ることができる。
　従来、非水電解質二次電池と電気二重層とを並列接続することで、さらなる大電流特性と大容量を兼ね備えることが知られている。電気二重層キャパシタは、単純な物理現象のみが起こっているため性能劣化が極めて少ないという特長を有している。一方、非水電解質二次電池は電気二重層キャパシタとは異なり、電気化学反応による物質変化があり、電気二重層キャパシタと比較すると性能劣化が生じやすいことが知られている。
　したがって、一般的な非水電解質二次電池と電気二重層キャパシタとを並列接続させた場合、非水電解質二次電池の性能劣化に従属して、並列接続させた回路も性能劣化する。
　これに対し、本発明の非水電解質二次電池は性能劣化が少ないため、本発明の非水電解質二次電池と電気二重層キャパシタとを並列接続させた場合、並列接続させた回路も飛躍的に信頼性が高くなる。
　また、本発明の非水電解質二次電池は、一般的な有機溶媒を使用する電気二重層キャパシタと使用電圧領域が近く、そのため制御回路が簡略化でき、電流の逆流防止などを考慮する必要がなく、部品点数を大幅に減少させることができる。
　以下に、本発明の実施例を示して、本発明をさらに詳しく説明する。
　なお、この実施例では、表１Ａにおける実施例１～１３の本発明の要件を満たす非水電解質二次電池と、表１Ｂにおける比較例１～１１の、本発明の要件を満たさない非水電解質二次電池を作製した。
　（正極の作製）
　正極活物質として組成式ＬｉＣｏＯ2で表されるリチウムコバルト複合酸化物（ＬＣＯ）と、導電剤としてのカーボンと、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とを重量比率で９０：７：３になるように配合して、Ｎ－メチル２－ピロリドン（ＮＭＰ）と混錬することにより、スラリーを作製した。このスラリーを、集電体としてのアルミニウム箔に片面の正極合剤重量が８．１１ｍｇ／ｃｍ2となるように両面に塗布し、乾燥させた後、正極層の充填密度が３．３ｇ／ｃｍ3となるようにロールプレスにて厚みを調整し、幅８．５ｍｍ、長さ２３．０ｍｍにカットすることで正極を作製した。
　（負極の作製）
　負極活物質としてのＬｉ4Ｔｉ5Ｏ12で表されるスピネル型のリチウムチタン複合酸化物と、結着剤としてのＰＶＤＦとを重量比率で９５：５になるように配合して、ＮＭＰと混錬することにより、スラリーを作製した。このスラリーを、集電体としてのアルミニウム箔に片面の負極合剤重量が５．３０ｍｇ／ｃｍ2となるように両面に塗布し、乾燥させた後、負極層の充填密度が２．０ｇ／ｃｍ3となるようにロールプレスにて厚みを調整し、幅８．５ｍｍ、長さ３４．０ｍｍにカットすることで負極を作製した。
　（非水系電解液の作製）
　本発明の実施例にかかる試料番号１，３，５，６，９，１０および比較例としての、１０，１１は、プロピレンカーボネートの混合溶媒に１ｍｏｌ／ｌのＬｉＴＦＳＩを溶解させ、非水系電解液を作製した。
　実施例２，４，７，８，１１，１２は、プロピレンカーボネートの混合溶媒に１ｍｏｌ／ｌのＬｉＦＳＩを溶解させ、非水系電解液を作製した。
実施例１３は、プロピレンカーボネートの混合溶媒に１ｍｏｌ／ｌのＬｉＢＥＴＩを溶解させ、非水系電解液を作製した。
　比較例１，３，４，５，６，７は、プロピレンカーボネートの混合溶媒に１ｍｏｌ／ｌのＬｉＰＦ6を溶解させ、非水系電解液を作製した。
　比較例２，８，９は、プロピレンカーボネートの混合溶媒に１ｍｏｌ／ｌのＬｉＢＦ4を溶解させ、非水系電解液を作製した。　
　表１Ａの実施例１，２，５，６，７，８，１３の非水電解質二次電池と、比較例１，３，４，５，６，７，８，９，１０，１１の非水電解質二次電池では、アラミドを含むセパレータを使用した。
　また、実施例３，４，９，１０，１１，１２の非水電解質二次電池と、比較例２の非水電解質二次電池では、セルロースを含むセパレータを使用した。
　（非水電解質二次電池の作製）
　図１は、本発明の実施例にかかる非水電解質二次電池の内部構造を示す断面図である。
　図１に示すように、この非水電解質二次電池１０は、正極および負極と、正極と負極の間に介在するセパレータとを含む電池要素１と、電池要素１および非水電解液とを収容するアルミニウムからなる外装体（ケース）２と、外装体２の開口を封止する封口材３と、正極と負極に設けられたアルミニウムリード４と、アルミニウムリード４に接続されたリード線５とを備えている。なお、リード線５には、Ｂｉ入りＳｎめっき被覆銅線が用いられている。
　次に、この非水電解質二次電池１０の製造方法について説明する。この非水電解質二次電池１０を製造するにあたっては、まず、上述のようにして作製した正極と負極に、リード線５が接続されたアルミニウムリード４を設けた。
　それから、この正極と負極の間に、表１Ａに示す各実施例、および表１Ｂに示す各比較例のそれぞれのセパレータ（例えば、透気度１０ｓｅｃ．１００ｃｃ）を介在させて捲回することにより電池要素１を作製した。
　次に、この電池要素１を、表１Ａに示す各実施例、および表１Ｂに示す各比較例のそれぞれの電解液に含浸させた。
　その後、電池要素１にイソブチエン・イソプレンゴムからなる封口材３を配設し、アルミニウムからなる外装体（ケース）２に挿入して、外装体２の開口部をかしめることにより外装体２の開口部を封口した。このようにして図１に示すような非水電解質二次電池（表１Ａの実施例１～１３の試料および表１Ｂの比較例１～１１の試料）１０を作製した。
　（非水電解質二次電池の初期充放電処理および容量の測定）
　実施例１～４の非水電解質二次電池および比較例１，２の非水電解質二次電池については、表１Ａ，表１Ｂに示すように、初期充放電は行わなかった。したがって、表１Ａ，表１Ｂの放電電流の欄、放電終止電圧での保持時間の欄もブランクとしている。なお、実施例１～４の非水電解質二次電池および比較例１，２の非水電解質二次電池の開回路電圧（電池電圧）は、表１Ａ，表１Ｂに示すとおりである。
　そして、上述のように初期充放電を行っていない、実施例１～４の非水電解質二次電池および比較例１，２の非水電解質二次電池については、各非水電解質二次電池を構成する正極、負極、それらに用いられている活物質や電解質の種類などからその状態（リフロー実装を行う前の状態）における放電容量（リフロー前の放電容量）を計算により求めた。
　また、実施例５～１３および比較例３～１１の各非水電解質二次電池については、初期充電を行い、その後、表１Ａ，表１Ｂに示す条件（放電電流および放電終止電圧）で放電を行った。
　それから、温度２５℃の雰囲気下で電流を２．０ｍＡとして定電流充電を行った後、電圧を２．７０Ｖとして充電電流が０．１０ｍＡになるまで定電圧充電を行った。その後、電流を２．０ｍＡとして電圧が１．８０Ｖになるまで定電流放電を行い、放電容量（リフロー前の放電容量）を測定した。
　その後、実施例５～１３および比較例３～１１の各電池について、それぞれの開回路電圧（電池電圧）となるように放電を行った。
　（リフロー実装（基板への実装））
　上述のようにして調製した表１Ａの実施例１～１３の非水電解質二次電池および表１Ｂの比較例１～１１の非水電解質二次電池を、以下に説明する方法で基板に表面実装した。
　まず、基板として、第１の電極と第２の電極を備えた基板を用意した。
　そして、表１Ａの実施例の各非水電解質二次電池および表１Ｂの比較例の各非水電解質二次電池を、図２に示すリフロープロファイルでリフロー炉を通過させ、非水電解質二次電池の正極端子を、基板の第１の電極に、負極端子を、基板の第２の電極にそれぞれはんだ付けすることにより、各非水電解質二次電池を基板上に表面実装した。
　（リフロー後の放電容量の測定とリフロー後の容量維持率）
　それから、リフロー炉を通過させて基板に表面実装した各非水電解質二次電池について、温度２５℃の雰囲気下で電流を２．０ｍＡとして各電池にて定電流充電を行った後、電圧を２．７０Ｖとして充電電流が０．１０ｍＡになるまで定電圧充電を行った。
　次いで、電流を２．０ｍＡとして電圧が１．８０Ｖになるまで定電流放電を行った後、リフロー炉を通過させてはんだ付けを行うことにより、各非水電解質二次電池を基板に表面実装した後、放電容量（リフロー後の放電容量）を測定した。
　そして、リフロー炉を通過させてはんだ付けを行う前の放電容量（リフロー前の放電容量）に対する、リフロー炉を通過させてはんだ付けを行った後の放電容量（リフロー後の放電容量）の比率（リフロー後の容量維持率）を下記の式（１）より求めて、各非水電解質二次電池の特性を評価した。
　リフロー後の容量維持率＝（リフロー後の放電容量／リフロー前の放電容量）×１００　　……（１）
　なお、実施例１～４の非水電解質二次電池および比較例１および２の非水電解質二次電池については、上述のように算出したリフロー前の放電容量と、実測したリフロー後の放電容量から、上記の式（１）でリフロー後の容量維持率を算出した。
　その結果を表１Ａおよび表１Ｂに示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表１Ａに示すように、電池電圧（開回路電圧）が１．０Ｖ以下、０Ｖ以上であって、非水電解液がパーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩（ＬｉＴＦＳＩ、ＬｉＦＳＩ、ＬｉＢＥＴＩ）を含み、かつ、負極が、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質を含むという要件を備えた、実施例１～１３の非水電解質二次電池は、リフロー工程を経て基板上に実装した場合にも、良好な容量維持率（リフロー後の容量維持率）を有していることが確認された。
　これに対し、
　（ａ）電解質として、比較的低温で熱分解するＬｉＰＦ6およびＬｉＢＦ4を用いた比較例１～９の非水電解質二次電池、
　（ｂ）開回路電圧（電池電圧）が１．８２３Ｖと、本発明の要件である１．０Ｖ以下の要件を満たさない比較例１０の非水電解質二次電池、および、
　（ｃ）開回路電圧（電池電圧）が１．０１２Ｖと、本発明の要件である１．０Ｖ以下の要件を満たさない比較例１１の非水電解質二次電池
　はいずれも、リフロー後の容量維持率がいずれも０％で、リフロー工程で大きなダメージを受け、非水電解質二次電池としての機能が損なわれてしまうことが確認された。
　［実施形態２］　
　この実施形態２では、本発明の非水電解質二次電池を用いた蓄電回路の構成について説明する。
　図３に示すように、この実施形態２にかかる蓄電回路３０は、本発明の実施形態にかかる非水電解質二次電池１０と、電気二重層キャパシタ２０とを並列接続することにより形成されている。
　非水電解質二次電池１０としては、上記実施形態１で作製したような本発明の要件を備えた非水電解質二次電池が用いられている。
　また、電気二重層キャパシタ２０としては、例えば、正極集電体層としてのアルミニウム箔上に炭素材料（例えば活性炭）を含む合剤層を正極活物質層として設けた電極を正極とし、負極集電体層としてのアルミニウム箔上に炭素材料（例えば活性炭）を含む合剤層を負極活物質層として設けた電極を負極とし、セパレータを介して正極と負極を積層してなる積層体を、プロピレンカーボネートに１ｍｏｌ／ｌのトリエチルメチルアンモニウムテトラフルオロボレートを溶解させた電解液とともに外包材に収容した構造、すなわち、例えば、図１の非水電解質電池１０の構造に準じる構造を有する電気二重層キャパシタを用いることができる。
　なお、電気二重層キャパシタの構成には特に制約はなく、公知の種々の構成のものから適宜選択して用いることが可能である。
　なお、本発明の蓄電回路３０においては、電気二重層キャパシタ２０が所定の充電電圧となったときに、それ以上充電しないように電流をバイパスさせるバイパス回路などの制御回路を設けることも可能である。
　上述のように構成された蓄電回路３０においては、非水電解質二次電池１０として、本発明の非水電解質二次電池が用いられており、上記実施形態１で説明したように、本発明の非水電解質二次電池１０は性能劣化が少ないため、該非水電解質二次電池１０と電気二重層キャパシタ２０とを並列接続してなる蓄電回路３０においても信頼性が飛躍的に向上する。
　なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、非水電解質二次電池を構成する正極および負極の構成材料や形成方法、セパレータを構成する材料などに関し、発明の範囲内において、種々の応用、変形を加えることが可能である。
　１　　　　　　電池要素
　２　　　　　　外装体（ケース）
　３　　　　　　封口材
　４　　　　　　アルミニウムリード
　５　　　　　　リード線
　１０　　　　　非水電解質二次電池
　２０　　　　　電気二重層キャパシタ
　３０　　　　　蓄電回路

Claims (4)

  1. 　正極と、
    　負極と、
    　前記正極と前記負極の間に介在するセパレータと、
    　非水電解液と、
    　前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記非水電解液を収容する外装体と、
    　前記正極と電気的に接続され、前記外装体の外部に引き出された正極端子と、
    　前記負極と電気的に接続され、前記外装体の外部に引き出された負極端子と
    　を備えた非水電解質二次電池であって、
    　前記非水電解液は、パーフルオロアルカンスルホン酸イミド塩を含み、
    　前記負極は、リチウム吸蔵・放出電位が１．０Ｖ（ｖｓ　Ｌｉ／Ｌｉ+）以上貴な負極活物質を含み、
    　電池電圧が１．０Ｖ以下、０Ｖ以上であること
    　を特徴とする非水電解質二次電池。
  2. 　請求項１記載の非水電解質二次電池を基板に搭載した蓄電デバイスであって、前記基板が第１の電極と第２の電極を備えており、前記正極端子が、前記第１の電極にはんだ付けされ、前記負極端子が、前記第２の電極にはんだ付けされていることを特徴とする蓄電デバイス。
  3. 　請求項２記載の蓄電デバイスの製造方法であって、
    　請求項１記載の非水電解質二次電池が備える前記正極端子を、前記基板の前記第１の電極にリフロー方式のはんだ付け方法によりはんだ付けする工程と、
    　請求項１記載の非水電解質二次電池が備える前記負極端子を、前記基板の前記第２の電極にリフロー方式のはんだ付け方法によりはんだ付けする工程と
    　を備えていることを特徴とする蓄電デバイスの製造方法。
  4. 　請求項１の非水電解質二次電池と、電気二重層キャパシタとが並列接続されていることを特徴とする蓄電回路。
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