WO2016039470A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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laminated glass
interlayer film
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polyvinyl acetal
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章吾 吉田
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積水化学工業株式会社
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    • C08J2329/14—Homopolymers or copolymers of acetals or ketals obtained by polymerisation of unsaturated acetals or ketals or by after-treatment of polymers of unsaturated alcohols

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • Laminated glass is superior in safety even if it is damaged by an external impact and the amount of glass fragments scattered is small. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between a pair of glass plates.
  • Patent Document 1 As an example of the interlayer film for laminated glass, Patent Document 1 listed below has a low yellowing tendency, a high transmittance for UV-A rays and visible light, and a low transmittance for UV-B rays.
  • An interlayer film having a rate is disclosed.
  • This interlayer film contains polyvinyl acetal, a plasticizer, and an oxanilide type compound that is a UV absorber.
  • Patent Document 1 describes that the intermediate film may contain a HAS / HALS / NOR-HALS type non-aromatic light stabilizer.
  • Patent Document 2 discloses an intermediate film having high ultraviolet blocking characteristics and capable of maintaining optical quality over a long period of time.
  • This intermediate film includes a polymer layer.
  • the polymer layer includes a tungsten oxide agent and at least one of a molecule having a benzotriazole group and a polyvalent metal salt.
  • Patent Document 3 discloses an interlayer film that can enhance sound insulation in a high frequency range of a laminated glass over a wide temperature range.
  • the intermediate film is laminated on the first surface of the first layer including the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the second layer includes the polyvinyl acetal resin and the plasticizer.
  • a third layer that is laminated on a second surface opposite to the first surface of the first layer and includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the second and third layers.
  • the ratio of the thickness of the first layer to the total thickness of the second layer and the third layer is 0.14 or less.
  • the yellow index (YI) value of the end portion of the laminated glass may increase.
  • An object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that hardly causes voids at the end of the laminated glass and can suppress an increase in the YI value at the end of the laminated glass.
  • an interlayer film for laminated glass having a one-layer structure or a two-layer structure, wherein the interlayer film is a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, a hindered amine light stabilizer, and sulfur.
  • an interlayer film for laminated glass comprising an antioxidant having atoms and an antioxidant having a phenol skeleton which is different from the antioxidant having sulfur atoms.
  • the antioxidant having a sulfur atom has an alkyl group having 3 to 16 carbon atoms, or has a 2,6-di-t-butylphenol skeleton.
  • the hindered amine light stabilizer is more preferably a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group or an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom of a piperidine structure.
  • the interlayer film is an interlayer film for laminated glass having a structure of two or more layers, and includes a first layer and a first of the first layer. A second layer disposed on a surface side of the first layer, wherein the first layer includes the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, and the second layer includes the polyvinyl acetal resin and the plastic layer. Agent.
  • the interlayer film is an interlayer film for laminated glass having a structure of three or more layers, and is opposite to the first surface of the first layer.
  • a third layer disposed on the second surface side, wherein the third layer includes the polyvinyl acetal resin and the plasticizer.
  • the hindered amine light stabilizer, the antioxidant having the sulfur atom, and the antioxidant having the phenol skeleton are included in the same layer. .
  • the first layer includes the hindered amine light stabilizer, the antioxidant having the sulfur atom, and the antioxidant having the phenol skeleton. Including.
  • a layer having a high glass transition temperature among the first layer and the second layer includes the hindered amine light stabilizer, and other specific
  • a layer having a high glass transition temperature out of the first layer and the third layer includes the hindered amine light stabilizer.
  • the glass transition temperature of the first layer is 30 ° C. or lower.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin.
  • the interlayer film includes at least one first metal atom selected from the group consisting of an alkali metal, zinc, and aluminum.
  • the content of the first metal atom in the interlayer film is 150 ppm or less.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass described above are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has a one-layer structure or a structure of two or more layers, and the interlayer film has a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, a hindered amine light stabilizer, and an antioxidant having a sulfur atom. Since it contains an agent and an antioxidant having a phenol skeleton different from the above-mentioned antioxidant having a sulfur atom, it is difficult to generate voids at the end of the laminated glass using the interlayer film for laminated glass according to the present invention, In addition, an increase in the YI value can be suppressed at the end of the laminated glass.
  • FIG. 1 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an example of laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • FIG. 1 is a partially cutaway sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to an embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 1 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers.
  • the intermediate film 1 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 1 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 1 is opposite to the first layer 2, the second layer 3 disposed on the first surface 2 a side of the first layer 2, and the first surface 2 a of the first layer 2.
  • a third layer 4 disposed on the second surface 2b side.
  • the second layer 3 is laminated on the first surface 2 a of the first layer 2.
  • the third layer 4 is laminated on the second surface 2 b of the first layer 2.
  • the first layer 2 is an intermediate layer.
  • the second layer 3 and the third layer 4 are, for example, protective layers, and are surface layers in the present embodiment.
  • the first layer 2 is disposed between the second layer 3 and the third layer 4 and is sandwiched between them. Accordingly, the intermediate film 1 has a multilayer structure in which the second layer 3, the first layer 2, and the third layer 4 are arranged in this order. In the intermediate film 1, the second layer 3, the first layer 2, and the third layer 4 are laminated in this order.
  • the surface 3a opposite to the first layer 2 side of the second layer 3 is preferably a surface on which laminated glass members are laminated.
  • the surface 4a opposite to the first layer 2 side of the third layer 4 is preferably the surface on which the laminated glass member is laminated.
  • the other layer include a layer containing a thermoplastic resin such as polyvinyl acetal resin, and a layer containing polyethylene terephthalate.
  • the intermediate film 1 is composed of a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, a hindered amine light stabilizer, an antioxidant having a sulfur atom (first antioxidant), and an antioxidant having the sulfur atom.
  • an antioxidant having a phenol skeleton (hereinafter, sometimes referred to as “an antioxidant having a phenol skeleton”). That is, at least one of the first layer 2, the second layer 3, and the third layer 4 includes a polyvinyl acetal resin, includes a plasticizer, includes a hindered amine light stabilizer, and has a sulfur atom.
  • An antioxidant is included, and an antioxidant having a phenol skeleton is included.
  • at least two kinds of antioxidants are used.
  • FIG. 2 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to another embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 31 shown in FIG. 2 is a single-layer intermediate film having a single-layer structure.
  • the intermediate film 31 is a first layer.
  • the intermediate film 31 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 31 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 31 is different from a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, a hindered amine light stabilizer, an antioxidant having a sulfur atom (first antioxidant), and the above-mentioned antioxidant having a sulfur atom and a phenol skeleton. And an antioxidant (second antioxidant).
  • first antioxidant an antioxidant having a sulfur atom
  • second antioxidant an antioxidant having a sulfur atom and a phenol skeleton.
  • an antioxidant second antioxidant
  • the intermediate films 1 and 31 have the above-described configuration, it is difficult for voids to be generated at the end portions of the laminated glass using the intermediate films 1 and 31, and an increase in the YI value is suppressed at the end portions of the laminated glass. be able to.
  • the intermediate film 1 even if light is irradiated on the laminated glass using the intermediate film 1 for a long period of time or the laminated glass is exposed to a high temperature for a long period of time, it is difficult to form a void at the end of the laminated glass. it can. Furthermore, even if the laminated glass using the intermediate films 1 and 31 is exposed to a high temperature for a long time, an increase in the YI value can be suppressed.
  • gap is a recessed part of the intermediate film which the intermediate film lost toward the inner side in the edge part of a laminated glass. For example, the recess is formed by the intermediate film retracting inward.
  • the interlayer film may be a single-layer interlayer film including only the first layer, or may be a multilayer interlayer film for laminated glass including the first layer.
  • the intermediate film may be an intermediate film including at least the first layer and the second layer (this intermediate film may or may not include the third layer).
  • the intermediate film may include the first layer, the second layer, and the third layer.
  • the second layer 3 and the third layer 4 are laminated one by one on both surfaces of the first layer 2.
  • the second layer may be disposed on the first surface side of the first layer. Even if the second layer is disposed on the first surface side of the first layer and the third layer is not disposed on the second surface side of the first layer. Good. However, the second layer is disposed on the first surface side of the first layer, and the third layer is disposed on the second surface side of the first layer. It is preferable. By disposing the third layer on the second surface side of the first layer, the handleability of the intermediate film and the penetration resistance of the laminated glass are further enhanced.
  • the adhesiveness with respect to a laminated glass member etc. can be adjusted with the surface of the both sides of an intermediate film.
  • the adhesiveness with respect to the laminated glass member of the outer surface of the said 2nd layer of an intermediate film can be adjusted.
  • the intermediate film includes only a first layer containing a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, a hindered amine light stabilizer, an antioxidant having a sulfur atom, and an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the intermediate film includes a first layer and a second layer disposed on the first surface side of the first layer, and the first layer With or without a third layer disposed on the second surface side opposite the first surface of the layer, the intermediate film comprising a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, and a hindered amine light stable It is preferable to contain an agent, an antioxidant having a sulfur atom, and an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the hindered amine light stabilizer, the antioxidant having the sulfur atom, and the antioxidant having the phenol skeleton are contained in the same layer.
  • the first layer includes the hindered amine light stabilizer, the antioxidant having the sulfur atom, and the antioxidant having the phenol skeleton.
  • the configuration (2) includes the following configuration (2-1) and the following configuration (2-2), and is preferably the following configuration (2-1) or the following configuration (2-2).
  • the intermediate film satisfies the above configuration (1), the following configuration (2-1), or the following configuration (2-2).
  • the intermediate film includes a first layer and a second layer disposed on the first surface side of the first layer, and the first layer of the first layer is the first layer.
  • a third layer is not provided on the second surface side opposite to the surface, and the intermediate film comprises a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, a hindered amine light stabilizer, and an antioxidant having a sulfur atom. And an antioxidant having a phenol skeleton.
  • at least one of the first layer and the second layer contains a polyvinyl acetal resin, and at least one of the first layer and the second layer is included.
  • the intermediate film has a structure of two or more layers.
  • the intermediate film includes a first layer, a second layer disposed on the first surface side of the first layer, and the first surface of the first layer.
  • a third layer disposed on the second surface side opposite to the above, wherein the intermediate film comprises a polyvinyl acetal resin, a plasticizer, a hindered amine light stabilizer, and an antioxidant having a sulfur atom. And an antioxidant having a phenol skeleton.
  • At least one of the first layer, the second layer, and the third layer contains a polyvinyl acetal resin, and the first layer, the second layer, and At least one of the third layers includes a plasticizer, and at least one of the first layer, the second layer, and the third layer includes a hindered amine light stabilizer. And at least one of the first layer, the second layer, and the third layer contains an antioxidant having a sulfur atom, and the first layer, the second layer, and At least one of the third layers includes an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the intermediate film has a structure of three or more layers.
  • the intermediate film may satisfy the configuration (1) or the configuration (2).
  • the intermediate film preferably satisfies the configuration (2).
  • the intermediate film may satisfy the configuration (2-1) or the configuration (2-2). It is preferable that the intermediate film satisfies the configuration (2-2).
  • a layer having a high glass transition temperature contains the hindered amine light stabilizer from the viewpoint of effectively preventing voids at the edge of the laminated glass and effectively suppressing an increase in the YI value at the edge of the laminated glass.
  • the layer having a high glass transition temperature preferably contains the hindered amine light stabilizer
  • the first layer and the third layer Among them, the layer having a high glass transition temperature preferably contains the hindered amine light stabilizer.
  • a layer with a high glass transition temperature includes both the said 1st layer and the said 2nd layer. It is.
  • the layer having a high glass transition temperature includes both the first layer and the second layer. It is. Therefore, when the glass transition temperatures of the first layer and the second layer are the same, at least one of the first layer and the second layer has the hindered amine light stabilizer. It is preferable to include.
  • the intermediate film preferably includes the second layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the intermediate film preferably includes the third layer as a surface layer in the intermediate film.
  • the glass transition temperature of the second layer is preferably the first. It is higher than the glass transition temperature of one layer, preferably more than 25 ° C., more preferably 30 ° C. or more, still more preferably 33 ° C. or more, and particularly preferably 35 ° C. or more. From the viewpoint of effectively preventing voids at the edge of the laminated glass and effectively suppressing an increase in the YI value at the edge of the laminated glass, the glass transition temperature of the third layer is preferably the first.
  • the glass transition temperature of one layer preferably more than 25 ° C., more preferably 30 ° C. or more, still more preferably 33 ° C. or more, and particularly preferably 35 ° C. or more.
  • the upper limit of the glass transition temperature of the second layer and the third layer is not particularly limited. From the viewpoint of further improving the sound insulation of the interlayer film, the glass transition temperature of the second layer and the third layer may be 60 ° C. or less.
  • the first layer preferably contains a polyvinyl acetal resin, and preferably contains a plasticizer.
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin, and preferably contains a plasticizer.
  • the third layer when the intermediate film includes the third layer, the third layer preferably includes a polyvinyl acetal resin, A plasticizer is preferably included.
  • the third layer contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer, voids are less likely to occur at the edge of the laminated glass, and the increase in the YI value is further suppressed at the edge of the laminated glass. Can do.
  • the first layer and the second layer each contain a polyvinyl acetal resin and a plasticizer. It is preferable that the first layer, the second layer, and the third layer each include a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the first layer does not contain a hindered amine light stabilizer, an antioxidant having a sulfur atom, and an antioxidant having a phenol skeleton
  • the second layer is an oxidation having a hindered amine light stabilizer and a sulfur atom.
  • an antioxidant having a phenol skeleton and the third layer includes a hindered amine light stabilizer, an antioxidant having a sulfur atom, and an antioxidant having a phenol skeleton.
  • both the second layer and the third layer may contain a hindered amine light stabilizer, an antioxidant having a sulfur atom, and an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the first layer (including a single-layer intermediate film) constituting the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the details of the second layer and the third layer, and the first layer, Details of each component contained in the second layer and the third layer will be described.
  • the first layer preferably includes a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (1)).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (2)).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter sometimes referred to as a polyvinyl acetal resin (3)).
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different.
  • the said polyvinyl acetal resin (1), the said polyvinyl acetal resin (2), and the said polyvinyl acetal resin (3) only 1 type may respectively be used and 2 or more types may be used together.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, most preferably 2700 or more, preferably 5000 or less, More preferably, it is 4000 or less, More preferably, it is 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is 1500 or more, it is possible to prevent the appearance of the laminated glass from being deteriorated due to poor degassing.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used when manufacturing the said polyvinyl acetal resin is not specifically limited.
  • the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is preferably 3 to 5, and more preferably 3 or 4. When the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is 3 or more, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low.
  • the aldehyde is not particularly limited. In general, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used as the aldehyde.
  • Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, and benzaldehyde.
  • propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferable
  • propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde is more preferable
  • n-butyraldehyde is still more preferable.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably at least 17 mol%, more preferably at least 20 mol%, still more preferably at least 22 mol%, preferably at most 30 mol%. Is less than 27 mol%, more preferably 25 mol% or less.
  • the adhesive strength of the interlayer film is further increased.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is less than 27 mol%, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content of each hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, preferably 35 mol% or less, more preferably 32 mol. % Or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, still more preferably 9 It is at least mol%, preferably at most 30 mol%, more preferably at most 25 mol%, still more preferably at most 15 mol%.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • Each degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 10 mol% or less, more preferably. Is 2 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 80 mol% or less, more preferably It is 70 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 67 mol% or more, preferably Is 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization is the value obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded with hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded with acetyl groups from the total amount of ethylene groups of the main chain. It is a value indicating the mole fraction obtained by dividing by the percentage.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It can be calculated from the results measured by
  • the polyvinyl acetal resin (1) has an acetylation degree (a) of 8 mol% or less and an acetalization degree (a) of 70 mol%.
  • the polyvinyl acetal resin (A) as described above is preferable, or the polyvinyl acetal resin (B) having a degree of acetylation (b) exceeding 8 mol% is preferable.
  • the polyvinyl acetal resin (1) may be the polyvinyl acetal resin (A) or the polyvinyl acetal resin (B).
  • the degree of acetylation (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is 8 mol% or less, preferably 7.5 mol% or less, more preferably 7 mol% or less, still more preferably 6.5 mol% or less, particularly preferably. It is 5 mol% or less, preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, still more preferably 0.8 mol% or more, and particularly preferably 1 mol% or more.
  • the degree of acetylation (a) is not more than the above upper limit and not less than the above lower limit, the migration of the plasticizer can be easily controlled, and the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetalization (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is 70 mol% or more, preferably 70.5 mol% or more, more preferably 71 mol% or more, still more preferably 71.5 mol% or more, particularly preferably. It is 72 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably 83 mol% or less, still more preferably 81 mol% or less, and particularly preferably 79 mol% or less.
  • the acetalization degree (a) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (A) as the said acetalization degree (a) is below the said upper limit can be shortened.
  • the hydroxyl group content (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably 18 mol% or more, more preferably 19 mol% or more, still more preferably 20 mol% or more, particularly preferably 21 mol% or more, preferably 31.
  • the mol% or less more preferably 30 mol% or less, still more preferably 29 mol% or less, and particularly preferably 28 mol% or less.
  • the hydroxyl group content (a) is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the first layer is further increased.
  • the hydroxyl group content (a) is not more than the above upper limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetylation (b) of the polyvinyl acetal resin (B) exceeds 8 mol%, preferably 9 mol% or more, more preferably 9.5 mol% or more, still more preferably 10 mol% or more, particularly preferably. 10.5 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 26 mol% or less, and particularly preferably 24 mol% or less.
  • the acetylation degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetylation degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the degree of acetalization (b) of the polyvinyl acetal resin (B) is preferably 50 mol% or more, more preferably 53 mol% or more, still more preferably 55 mol% or more, particularly preferably 60 mol% or more, preferably 80 mol%. % Or less, more preferably 78 mol% or less, still more preferably 76 mol% or less, and particularly preferably 74 mol% or less.
  • the acetalization degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetalization degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the content (b) of the hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (B) is preferably 18 mol% or more, more preferably 19 mol% or more, still more preferably 20 mol% or more, particularly preferably 21 mol% or more, preferably 31.
  • the hydroxyl group content (b) is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the first layer is further increased.
  • the hydroxyl group content (b) is not more than the above upper limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the polyvinyl acetal resin (A) and the polyvinyl acetal resin (B) are each preferably a polyvinyl butyral resin.
  • the first layer (including a single-layer interlayer) preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter sometimes referred to as a plasticizer (3)).
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. . Of these, organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, and decylic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include ester compounds of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • GGH triethylene glycol di-2-ethylbutyrate
  • triethylene glycol di-2-ethylpropanoate More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • the content of the plasticizer (1) relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 40 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more. , Preferably 90 parts by weight or less, more preferably 85 parts by weight or less.
  • content (1) is not less than the above lower limit, the flexibility of the intermediate film is increased, and the handling of the intermediate film is facilitated.
  • content (1) is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further enhanced.
  • the content of (3) (hereinafter sometimes referred to as content (3)) is preferably 30 parts by weight or more, more preferably 35 parts by weight or more, preferably 44 parts by weight or less, more preferably 42 parts by weight. Less than parts by weight.
  • content (2) and the content (3) are each equal to or higher than the lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the content (2) and the content (3) are each not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the content (1) is preferably larger than the content (2) from the viewpoint of making it more difficult to form voids at the edge of the laminated glass, and the content (1) is preferably the content (3). It is preferable that there are more.
  • the absolute value of the difference between the content (1) and the content (2), and the content (1) and the content (3) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (1) and the content (2) and the absolute value of the difference between the content (1) and the content (3) are each preferably 50 parts by weight or less. is there.
  • the intermediate film contains a hindered amine light stabilizer in the entire intermediate film.
  • the first layer preferably contains a hindered amine light stabilizer.
  • the second layer preferably contains a hindered amine light stabilizer.
  • the third layer preferably contains a hindered amine light stabilizer.
  • the first layer preferably contains a hindered amine light stabilizer. As for the said hindered amine light stabilizer, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hindered amine light stabilizer examples include a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group, an alkoxy group, or a hydrogen atom is bonded to a nitrogen atom of a piperidine structure. From the viewpoint of making it more difficult to form voids at the edge of the laminated glass and further suppressing the increase in the YI value at the edge of the laminated glass, an alkyl group or an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure. A hindered amine light stabilizer is preferred.
  • the hindered amine light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure, and is a hindered amine light stabilizer in which an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure. It is also preferable that there is.
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which an alkyl group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure include TINUVIN 765, TINUVIN 622SF, and ADK STAB LA-52.
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure include TINUVIN XT850FF, TINUVIN XT855FF, and ADK STAB LA-81.
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which a hydrogen atom is bonded to a nitrogen atom of the piperidine structure include TINUVIN 770DF and Hostavin N24.
  • the molecular weight of the hindered amine light stabilizer is preferably 2000 or less, more preferably 1000. Hereinafter, more preferably 700 or less.
  • the content of the hindered amine light stabilizer is preferably 0.01 wt% or more, more preferably 0.05 wt% or more, preferably 0.5 wt% or less, More preferably, it is 0.3% by weight or less.
  • each content of the hindered amine light stabilizer is preferably 0.01% by weight or more. More preferably 0.05% by weight or more, preferably 0.5% by weight or less, more preferably 0.3% by weight or less.
  • the content of the hindered amine light stabilizer is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, voids are less likely to occur at the end of the laminated glass, and the increase in the YI value is further suppressed at the end of the laminated glass. Can do.
  • the first layer preferably contains an antioxidant, preferably contains an antioxidant having a sulfur atom, and preferably contains an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the second layer preferably contains an antioxidant, preferably contains an antioxidant having a sulfur atom, and preferably contains an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the third layer preferably contains an antioxidant, preferably contains an antioxidant having a sulfur atom, and preferably contains an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the intermediate film comprises an antioxidant having a sulfur atom and a phenol skeleton throughout the intermediate film. And an antioxidant.
  • the intermediate film contains an antioxidant having a phenol skeleton in the entire intermediate film.
  • the said antioxidant only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the antioxidant having a phenol skeleton is different from the antioxidant having the sulfur atom. Accordingly, in the present invention, at least two kinds of antioxidants are used.
  • an antioxidant having a phenol skeleton is used separately from the antioxidant having a sulfur atom and a phenol skeleton. It is preferable that the antioxidant having the phenol skeleton does not have a sulfur atom.
  • the first layer comprises an antioxidant having a sulfur atom and a phenol skeleton. It is preferable to contain the antioxidant which has.
  • antioxidant having a phenol skeleton examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylated hydroxyanisole (BHA), and 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol.
  • antioxidant having a sulfur atom examples include didodecyl 3,3′-thiodipropionate, 4,4′-thiobis (6-tert-butyl-m-cresol), 2,2′-thiodiethylbis [3 -(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], dialkylthiodipropionate compounds (dialkylthiodipropionates) such as dilauryl thiodipropionate, dimyristyl, distearyl and pentaerythritol tetra And ⁇ -alkyl mercaptopropionic acid ester compounds ( ⁇ -alkyl mercaptopropionic acid esters) of polyols such as ( ⁇ -dodecyl mercaptopropionate).
  • the above-mentioned antioxidant having a sulfur atom has 3 to 16 carbon atoms. It preferably has a certain alkyl group or a 2,6-di-t-butylphenol skeleton.
  • the antioxidant having a sulfur atom preferably has an alkyl group having 3 to 16 carbon atoms, and preferably has a 2,6-di-t-butylphenol skeleton.
  • the molecular weight of the antioxidant is preferably 200 or more, more preferably 300 or more, still more preferably 500 or more, and preferably 1500 or less.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more, preferably 2% by weight or less, more preferably 1.8% by weight or less.
  • each content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more, Preferably it is 2 weight% or less, More preferably, it is 1.8 weight% or less.
  • the hindered amine light stabilizer, the antioxidant having the sulfur atom, and the antioxidant having the phenol skeleton are contained in the same layer, the same layer (the antioxidant having the hindered amine light stabilizer and the sulfur atom)
  • the content of the light stabilizer / the total content of the antioxidant having a sulfur atom and the antioxidant having a phenol skeleton) is preferably 0.05 or more, more preferably 0.2 or more, preferably on a weight basis. Is 10 or less, more preferably 5 or less.
  • the antioxidant having the sulfur atom and the antioxidant having the phenol skeleton are contained in the same layer, the same layer (the hindered amine light stabilizer, the antioxidant having the sulfur atom, and the oxidation having the phenol skeleton).
  • the content of the antioxidant having the phenol skeleton relative to the content of the antioxidant having the sulfur atom is preferably 0.05 or more, more preferably 0.2 or more, preferably 100 or less, more preferably 10 or less on a weight basis.
  • the intermediate film preferably contains at least one first metal atom selected from the group consisting of alkali metals, zinc, and aluminum.
  • the intermediate film does not contain or contains an alkaline earth metal.
  • Each of the first metal atom and the alkaline earth metal is preferably contained in the second layer.
  • Each of the first metal atom and the alkaline earth metal is preferably contained in the third layer.
  • Use of the first metal atom and the alkaline earth metal makes it easy to control the adhesion between the laminated glass member and the interlayer film or the adhesion between the layers in the interlayer film.
  • Each of the first metal atom and the alkaline earth metal may be blended in the form of a metal salt (hereinafter sometimes referred to as a metal salt (M)).
  • M metal salt
  • the metal salt (M) preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the intermediate film preferably contains at least one metal of K and Mg.
  • the metal salt (M) is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms. More preferably, it is a carboxylic acid magnesium salt or a C 2-16 carboxylic acid potassium salt.
  • magnesium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms include, but are not limited to, for example, magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, 2-ethylbutanoic acid
  • magnesium, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate examples include magnesium, potassium 2-ethylbutanoate, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the content of the first metal atom in the intermediate film is each preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, still more preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, more preferably 200 ppm or less, particularly preferably 150 ppm or less.
  • the adhesiveness between the laminated glass member and the intermediate film or the adhesiveness between the layers in the intermediate film can be controlled better, and the laminated glass The increase in the YI value can be further suppressed at the end portion.
  • the content of the alkaline earth gold metal in the intermediate film, the content of the alkaline earth gold metal in the first layer, the alkaline earth gold in the second layer are each preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, still more preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less. More preferably, it is 200 ppm or less, and particularly preferably 150 ppm or less.
  • the content of the alkaline earth metal is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the adhesion between the laminated glass member and the interlayer film or the adhesion between each layer in the interlayer film can be controlled even better.
  • the rise in the YI value is further suppressed at the end.
  • Each of the first layer, the second layer, and the third layer is an ultraviolet shielding agent, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, a dye, an adhesive force adjusting agent, a moisture resistant agent, and a fluorescent whitening as necessary.
  • Additives such as an agent and an infrared absorber may be included. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the glass transition temperature of the first layer is preferably from the viewpoint of further improving the sound insulation performance of the laminated glass. 30 ° C. or lower, more preferably 20 ° C. or lower.
  • the glass transition temperature of the first layer is preferably ⁇ 15 ° C. or higher.
  • the thickness of the interlayer film for laminated glass according to the present invention is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the heat shielding property, the thickness of the intermediate film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, more preferably 1.5 mm or less. is there. When the thickness of the intermediate film is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further improved.
  • T is the thickness of the intermediate film.
  • the thickness of the first layer is Preferably it is 0.0625T or more, More preferably, it is 0.1T or more, Preferably it is 0.375T or less, More preferably, it is 0.25T or less.
  • the thicknesses of the second layer and the third layer are preferably Is 0.625T or more, more preferably 0.75T or more, preferably 0.9375T or less, more preferably 0.9T or less.
  • the bleeding out of a plasticizer can be suppressed as each thickness of a said 2nd layer and a said 3rd layer is more than the said minimum and below the said upper limit.
  • the intermediate film includes the second layer and the third layer.
  • the total thickness of the second layer and the third layer is preferably 0.625 T or more, more preferably 0.75 T or more, preferably 0.9375 T or less, more preferably 0.9 T or less. It is.
  • the bleed-out of a plasticizer can be suppressed as the total thickness of the second layer and the third layer is not less than the lower limit and not more than the upper limit.
  • the method for producing the interlayer film for laminated glass according to the present invention is not particularly limited.
  • Examples of the method for producing an interlayer film for laminated glass according to the present invention include a method of extruding a resin composition using an extruder in the case of a single-layer interlayer film.
  • a method for producing an interlayer film for laminated glass according to the present invention in the case of a multilayer interlayer film, after each layer is formed using each resin composition for forming each layer, for example, each layer obtained is The method of laminating
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer, and the second layer, the third layer, It is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are included, and it is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition.
  • FIG. 3 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an example of laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the intermediate film 1 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 1 a of the intermediate film 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on a second surface 1 b opposite to the first surface 1 a of the intermediate film 1.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 3 a of the second layer 3 of the intermediate film 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 4 a of the third layer 4 of the intermediate film 1.
  • the laminated glass which concerns on this invention is the 1st laminated glass member, the 2nd laminated glass member, and the intermediate
  • the intermediate film is the intermediate film for laminated glass of the present invention.
  • laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminate including a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, netted plate glass, and lined plate glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass substituted for inorganic glass.
  • the organic glass examples include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • the poly (meth) acrylic resin plate examples include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the method for producing the laminated glass is not particularly limited.
  • the intermediate film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member, passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure, and the first The air remaining between the laminated glass member, the second laminated glass member and the intermediate film is degassed. Thereafter, it is pre-adhered at about 70 to 110 ° C. to obtain a laminate.
  • the laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said intermediate film and the said laminated glass can be used besides these uses.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably a vehicle or architectural interlayer film and a laminated glass, and more preferably a vehicle interlayer film and a laminated glass.
  • the intermediate film and the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like.
  • the interlayer film and the laminated glass are suitably used for automobiles.
  • the interlayer film is used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • the degree of butyralization degree of acetalization
  • the degree of acetylation degree of acetylation
  • the content of hydroxyl groups were determined by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It was measured.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • TINUVIN 765 manufactured by BASF, NC (alkyl group) type, molecular weight 509)
  • TINUVIN XT850FF BASF, N-OR (alkoxy group) type, molecular weight 1000 or more
  • TINUVIN 770DF manufactured by BASF, NH (hydrogen atom) type, molecular weight 481)
  • BHT (2,6-di-t-butyl-p-cresol, molecular weight 220)
  • ADK STAB AO-40 (manufactured by ADEKA, antioxidant having phenol skeleton, molecular weight 383)
  • IRGANOX 1076 (manufactured by BASF, antioxidant having a phenol skeleton, molecular weight 531)
  • IRGANOX 1010 (manufactured by BASF, antioxidant having a phenol skeleton, molecular weight 1178)
  • IRGANOX PS800FL (manufactured by BASF, antioxidant containing sulfur atom, molecular weight 514)
  • Smither WX-R (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., sulfur atom-containing antioxidant, molecular weight 359)
  • IRGANOX 1035 (manufactured by BASF, antioxidant containing sulfur atom, molecular weight 643)
  • IRGASTAB FS 042 (manufactured by
  • composition X for forming the intermediate film 100 parts by weight of polyvinyl acetal resin (polyvinyl butyral (PVB) resin, polyvinyl alcohol (PVA) average polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree 69 mol%), plastic 40 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) as an agent, 0.2 part by weight of TINUVIN 765 (manufactured by BASF, NC (alkyl group) type, molecular weight 509), IRGANOX PS800FL (BASF, antioxidant containing sulfur atom, molecular weight 514) 0.2 part by weight, BHT (2,6-di-t-butyl-p-cresol, molecular weight 220) 0.2 part by weight, intermediate
  • the composition X for forming an intermediate film was obtained by mixing the magnesium content in the film with an amount of 100
  • Preparation of interlayer film The composition for forming the intermediate film was extruded using an extruder to produce a single-layer intermediate film (thickness 800 ⁇ m).
  • Laminated glass production The obtained intermediate film (single layer) was cut into a length of 8 cm and a width of 8 cm. Next, an intermediate film was sandwiched between two clear glasses (length 8 cm ⁇ width 8 cm ⁇ thickness 2.5 mm), held at 90 ° C. for 30 minutes with a vacuum laminator, and vacuum pressed to obtain a laminate. In the laminated body, the intermediate film portion protruding from the glass was cut off to obtain a laminated glass.
  • Examples 2 to 14 and Comparative Examples 1 to 4 An interlayer film and a laminated glass were produced in the same manner as in Example 1 except that the types of components contained in the interlayer film and the content of the components were set as shown in Tables 1 and 2 below.
  • composition X for forming the first layer Polyvinyl acetal resin (polyvinyl butyral (PVB) resin, polyvinyl alcohol (PVA) average polymerization degree 2300, hydroxyl group content 23 mol%, acetylation degree 12.5 mol%, acetalization degree 64.5 mol%) 100 weight Parts, 60 parts by weight of a plasticizer, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), TINUVIN 765 (manufactured by BASF, NC (alkyl group) type, molecular weight 509) 0.2 parts by weight And 0.2 part by weight of IRGANOX PS800FL (manufactured by BASF, antioxidant containing sulfur atom, molecular weight 514) and 0.2 weight of BHT (2,6-di-t-butyl-p-cresol, molecular weight 220)
  • PVB polyvinyl butyral
  • PVA polyvinyl alcohol
  • composition Y for forming the second layer and the third layer 100 parts by weight of polyvinyl acetal (PVA) resin (polyvinyl butyral (PVB) resin, polyvinyl alcohol (PVA) average polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree 69 mol%) And 40 parts by weight of a plasticizer, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), and an amount that makes the magnesium content 60 ppm in the intermediate film, The composition Y for forming the layer of was obtained.
  • PVA polyvinyl acetal
  • PVB polyvinyl butyral
  • PVA polyvinyl alcohol
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • Preparation of interlayer film By co-extruding the composition X for forming the first layer and the composition Y for forming the second layer and the third layer using a co-extruder, the second layer An intermediate film (thickness 800 ⁇ m) having a laminated structure of (thickness 350 ⁇ m) / first layer (thickness 100 ⁇ m) / third layer (thickness 350 ⁇ m) was produced.
  • Laminated glass production A laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film was used.
  • Example 16 to 29 and Comparative Examples 5 to 11 In the same manner as in Example 15 except that the types of ingredients contained in the first layer, the second layer, and the third layer and the contents of the ingredients were set as shown in Tables 3 and 4 below. A film and laminated glass were produced.
  • ⁇ At the end of the laminated glass, there is no gap, or the gap remains within a distance of 1 mm or less inward in the direction perpendicular to the edge having the end.
  • ⁇ Laminated glass In the end portion, the gap extends from the end portion to a distance exceeding 1 mm inward in the direction orthogonal to the end side having the end portion.
  • the initial YI value at the edge of the laminated glass was measured.
  • the laminated glass was heated at 100 ° C. for 4 weeks. After heating, the YI value after heating at the edge of the laminated glass was measured.
  • region of YI value was made into the area
  • the absolute value of the difference between the initial YI value and the YI value after heating was determined as ⁇ YI.
  • the ⁇ YI value was determined according to the following criteria.
  • the laminated glass is vibrated with a vibration generator for vibration testing (“Vibrator G21-005D” manufactured by KENKEN Co., Ltd.), and the vibration characteristics obtained therefrom are mechanical impedance measuring device (manufactured by Rion Co.
  • the vibration spectrum was analyzed with an FFT spectrum analyzer ("FFT analyzer HP3582A” manufactured by Yokogawa Hured Packard).

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Abstract

　合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有し、本発明に係る合わせガラス用中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、前記硫黄原子を有する酸化防止剤と異なりかつフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
　上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、黄変傾向が低く、ＵＶ－Ａ線及び可視光に対して高い透過率を有し、ＵＶ－Ｂ線に対して低い透過率を有する中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタールと、可塑剤と、ＵＶ吸収剤であるオキサニリド型化合物とを含む。また、特許文献１には、中間膜が、ＨＡＳ／ＨＡＬＳ／ＮＯＲ－ＨＡＬＳ型の非芳香族光安定剤を含んでいてもよいことが記載されている。
　下記の特許文献２には、紫外線ブロッキング特性が高く、光学的品質を長期にわたって維持することができる中間膜が開示されている。この中間膜はポリマー層を含む。上記ポリマー層は、酸化タングステン剤と、ベンゾトリアゾール基を有する分子及び多価金属塩の内の少なくとも１種とを含む。
　下記の特許文献３には、合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える。この中間膜では、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２，第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計厚みに対する比が０．１４以下である。また、特許文献３では、発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスが得られることが記載されている。
ＵＳ２０１２／００５２３１０Ａ１ ＵＳ２００９／００３５５８３Ａ１ ＷＯ２０１２／０４３８１６Ａ１
　従来の中間膜を用いた合わせガラスの端部において、空隙が生じることがある。この空隙は、合わせガラスに光及び熱等が付与されたときに特に生じやすい。この空隙は、合わせガラスの端部において中間膜が欠落した凹部である。この空隙は、特許文献３に記載されているような発泡に起因して生じる発泡生成物とは異なる。
　合わせガラスの端部において空隙が生じると、合わせガラスの外観が悪くなったり、中間膜とガラス板等との接着力が低くなったりする。
　また、従来の中間膜を用いて合わせガラスを作製すると、合わせガラスの端部のイエローインデックス（ＹＩ）値が上昇することがある。
　本発明の目的は、合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。
　本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、前記硫黄原子を有する酸化防止剤と異なりかつフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む、合わせガラス用中間膜が提供される。
　前記硫黄原子を有する酸化防止剤が、炭素数が３～１６であるアルキル基を有するか、又は、２，６－ジ－ｔ－ブチルフェノール骨格を有することが好ましい。前記ヒンダードアミン光安定剤が、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることがより好ましい。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜は、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、前記第１の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂と、前記可塑剤とを含み、前記第２の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂と、前記可塑剤とを含む。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜は、３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備え、前記第３の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂と、前記可塑剤とを含む。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記ヒンダードアミン光安定剤と、前記硫黄原子を有する酸化防止剤と、前記フェノール骨格を有する酸化防止剤とが同じ層に含まれている。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、前記ヒンダードアミン光安定剤と、前記硫黄原子を有する酸化防止剤と、前記フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層と前記第２の層とのうち、ガラス転移温度が高い層が、前記ヒンダードアミン光安定剤を含み、他の特定の局面では、前記第１の層と前記３の層とのうち、ガラス転移温度が高い層が、前記ヒンダードアミン光安定剤を含む。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層のガラス転移温度が、３０℃以下である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルブチラール樹脂である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜が、アルカリ金属、亜鉛及びアルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種の第１の金属原子を含む。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜における前記第１の金属原子の含有量が１５０ｐｐｍ以下である。
　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有し、中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、上記硫黄原子を有する酸化防止剤と異なりかつフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含むので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる。
図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、本発明の他の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
　（合わせガラス用中間膜）
　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
　図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
　図１に示す中間膜１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で並んで配置された多層構造を有する。中間膜１では、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で並んで積層されている。
　第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
　なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
　中間膜１は、中間膜１全体で、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤（第１の酸化防止剤）と、上記硫黄原子を有する酸化防止剤と異なりかつフェノール骨格を有する酸化防止剤（第２の酸化防止剤）（以下、「フェノール骨格を有する酸化防止剤」と記載することがある）とを含む。すなわち、第１の層２、第２の層３及び第３の層４の内の少なくとも１つの層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、可塑剤を含み、ヒンダードアミン光安定剤を含み、硫黄原子を有する酸化防止剤を含み、フェノール骨格を有する酸化防止剤を含む。中間膜１では、少なくとも２種の酸化防止剤が用いられている。
　図２は、本発明の他の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
　図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜３１は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤（第１の酸化防止剤）と、上記硫黄原子を有する酸化防止剤と異なりかつフェノール骨格を有する酸化防止剤（第２の酸化防止剤）とを含む。中間膜３１では、少なくとも２種の酸化防止剤が用いられている。
　中間膜１，３１では、上述した構成が備えられているので、中間膜１，３１を用いた合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる。中間膜１では、中間膜１を用いた合わせガラスに光が長期間照射されたり、合わせガラスが高温下に長期間晒されたりしても、合わせガラスの端部に空隙を生じ難くすることができる。さらに、中間膜１，３１を用いた合わせガラスが高温下に長期間晒されても、ＹＩ値の上昇を抑えることができる。なお、上記空隙は、合わせガラスの端部において、中間膜が内側に向かって欠落した中間膜の凹部である。例えば、中間膜が内側に後退することで、上記凹部が形成される。
　上記中間膜は、上記第１の層のみの単層の中間膜であってもよく、上記第１の層を含む多層の合わせガラス用中間膜であってもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層とを少なくとも備える中間膜（この中間膜は上記第３の層を備えるか又は備えていない）であってもよい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とを備えていてもよい。
　中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。多層の中間膜では、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の取扱い性、並びに合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。
　（構成（１））上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む第１の層のみを備えるか、又は、（構成（２））上記中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備えるか又は備えておらず、上記中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含むことが好ましい。
　上記構成（２）では、上記ヒンダードアミン光安定剤と、上記硫黄原子を有する酸化防止剤と、上記フェノール骨格を有する酸化防止剤とが同じ層に含まれていることが好ましい。上記構成（２）では、上記第１の層が、上記ヒンダードアミン光安定剤と、上記硫黄原子を有する酸化防止剤と、上記フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含むことが好ましい。
　上記構成（２）は、下記の構成（２－１）及び下記の構成（２－２）を含み、下記の構成（２－１）又は下記の構成（２－２）であることが好ましい。上記中間膜は、上記構成（１）、下記構成（２－１）又は下記構成（２－２）を満足する。
　（構成（２－１））中間膜が、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に第３の層を備えておらず、上記中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む。この場合に、例えば、上記第１の層及び上記第２の層の内の少なくとも１つの層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第１の層及び上記第２の層の内の少なくとも１つの層が、可塑剤を含み、上記第１の層及び上記第２の層の内の少なくとも１つの層が、ヒンダードアミン光安定剤を含み、上記第１の層及び上記第２の層の内の少なくとも１つの層が、硫黄原子を有する酸化防止剤を含み、上記第１の層及び上記第２の層の内の少なくとも１つの層が、フェノール骨格を有する酸化防止剤を含む。また、この場合に、中間膜は、２層以上の構造を有する。
　（構成（２－２））中間膜が、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層とを備え、上記中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む。この場合に、例えば、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の内の少なくとも１つの層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の内の少なくとも１つの層が、可塑剤を含み、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の内の少なくとも１つの層が、ヒンダードアミン光安定剤を含み、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の内の少なくとも１つの層が、硫黄原子を有する酸化防止剤を含み、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の内の少なくとも１つの層が、フェノール骨格を有する酸化防止剤を含む。また、この場合に、中間膜は、３層以上の構造を有する。
　上記中間膜は、上記構成（１）を満足していてもよく、上記構成（２）を満足していてもよい。上記中間膜は、上記構成（２）を満足することが好ましい。上記中間膜は、上記構成（２－１）を満足していてもよく、上記構成（２－２）を満足していてもよい。上記中間膜は、上記構成（２－２）を満足することが好ましい。
　合わせガラスの端部において空隙を効果的に生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を効果的に抑える観点からは、ガラス転移温度が高い層が、上記ヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましく、上記第１の層と上記第２の層とのうち、ガラス転移温度が高い層が、上記ヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましく、上記第１の層と上記第３の層とのうち、ガラス転移温度が高い層が、上記ヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましい。なお、上記第１の層と上記第２の層とのガラス転移温度が同じである場合に、ガラス転移温度が高い層には、上記第１の層と上記第２の層との双方が含まれる。従って、上記第１の層と上記第２の層とのガラス転移温度が同じである場合に、上記第１の層と上記第２の層との内の少なくとも一方が、上記ヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましい。また、上記第１の層と上記第２の層とのガラス転移温度が同じである場合に、ガラス転移温度が高い層には、上記第１の層と上記第２の層との双方が含まれる。従って、上記第１の層と上記第２の層とのガラス転移温度が同じである場合に、上記第１の層と上記第２の層との内の少なくとも一方が、上記ヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましい。
　上記中間膜は、上記第２の層を、中間膜における表面層として備えることが好ましい。上記中間膜は、上記第３の層を、中間膜における表面層として備えることが好ましい。
　合わせガラスの端部において空隙を効果的に生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を効果的に抑える観点からは、上記第２の層のガラス転移温度は、好ましくは上記第１の層のガラス転移温度よりも高く、好ましくは２５℃を超え、より好ましくは３０℃以上、更に好ましくは３３℃以上、特に好ましくは３５℃以上である。合わせガラスの端部において空隙を効果的に生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を効果的に抑える観点からは、上記第３の層のガラス転移温度は、好ましくは上記第１の層のガラス転移温度よりも高く、好ましくは２５℃を超え、より好ましくは３０℃以上、更に好ましくは３３℃以上、特に好ましくは３５℃以上である。上記第２の層及び上記第３の層のガラス転移温度の上限は特に限定されない。中間膜の遮音性をより一層高める観点から、上記第２の層及び上記第３の層のガラス転移温度は６０℃以下であってもよい。
　中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第１の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。また、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、中間膜が上記第３の層を備える場合に、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。また、上記第３の層がポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことにより、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。
　上記第１の層と上記第２の層とがそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とがそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。上記第１の層がヒンダードアミン光安定剤と硫黄原子を有する酸化防止剤とフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含まない場合に、上記第２の層が、ヒンダードアミン光安定剤と硫黄原子を有する酸化防止剤とフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含んでいてもよく、上記第３の層が、ヒンダードアミン光安定剤と硫黄原子を有する酸化防止剤とフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含んでいてもよく、更に、上記第２の層と上記第３の層との双方が、ヒンダードアミン光安定剤と硫黄原子を有する酸化防止剤とフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含んでいてもよい。
　以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する上記第１の層（単層の中間膜を含む）、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
　（ポリビニルアセタール樹脂）
　上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。特に、上記ポリビニルアルコールの平均重合度が１５００以上であると、脱気不良によって合わせガラスの外観が悪くなることを防ぐことができる。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
　上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２７モル％未満、更に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２７モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、好ましくは３５モル％以下、より好ましくは３２モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは１５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（ａ）が７０モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は７０モル％以上、好ましくは７０．５モル％以上、より好ましくは７１モル％以上、更に好ましくは７１．５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
　（可塑剤）
　上記第１の層（単層の中間膜を含む）は可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
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　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。
　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は好ましくは４０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは４４重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
　合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くする観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５０重量部以下である。
　（ヒンダードアミン光安定剤）
　合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えるために、上記中間膜は、中間膜全体で、ヒンダードアミン光安定剤を含む。上記第１の層は、ヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましい。上記第２の層はヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、ヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましい。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層のうち、上記第１の層がヒンダードアミン光安定剤を含むことが好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ヒンダードアミン光安定剤としては、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基、アルコキシ基又は水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤等が挙げられる。合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤が好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子に、アルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。
　上記ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＴＩＮＵＶＩＮ　７６５、ＴＩＮＵＶＩＮ　６２２ＳＦ及びアデカスタブ　ＬＡ－５２等が挙げられる。
　上記ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＴＩＮＵＶＩＮ　ＸＴ８５０ＦＦ、ＴＩＮＵＶＩＮ　ＸＴ８５５ＦＦ及びアデカスタブ　ＬＡ－８１等が挙げられる。
　上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＴＩＮＵＶＩＮ　７７０ＤＦ、及びＨｏｓｔａｖｉｎ　Ｎ２４等が挙げられる。
　合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記ヒンダードアミン光安定剤の分子量は好ましくは２０００以下、より好ましくは１０００以下、更に好ましくは７００以下である。
　上記ヒンダードアミン光安定剤を含む層１００重量％中、上記ヒンダードアミン光安定剤の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．０５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。また、上記第１の層１００重量％中、上記第２の層１００重量％中及び上記第３の層１００重量％中、上記ヒンダードアミン光安定剤の各含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．０５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。上記ヒンダードアミン光安定剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。
　（酸化防止剤）
　上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましく、硫黄原子を有する酸化防止剤を含むことが好ましく、フェノール骨格を有する酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましく、硫黄原子を有する酸化防止剤を含むことが好ましく、フェノール骨格を有する酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましく、硫黄原子を有する酸化防止剤を含むことが好ましく、フェノール骨格を有する酸化防止剤を含むことが好ましい。合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えるために、上記中間膜は、中間膜全体で、硫黄原子を有する酸化防止剤と、フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む。合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑える観点からは、上記中間膜は、中間膜全体で、フェノール骨格を有する酸化防止剤を含む。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　なお、フェノール骨格を有する酸化防止剤は、上記硫黄原子を有する酸化防止剤とは異なる。従って、本発明では、少なくとも２種の酸化防止剤が用いられる。上記硫黄原子を有する酸化防止剤がフェノール骨格を有する場合には、硫黄原子及びフェノール骨格を有する酸化防止剤とは別に、フェノール骨格を有する酸化防止剤が用いられる。上記フェノール骨格を有する酸化防止剤は、硫黄原子を有さないことが好ましい。
　合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記第１の層が、硫黄原子を有する酸化防止剤とフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含むことが好ましい。
　上記フェノール骨格を有する酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。
　上記硫黄原子を有する酸化防止剤としては、３，３’－チオジプロピオン酸ジドデシル、４，４’－チオビス（６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｍ－クレゾール）、２，２’－チオジエチルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］、チオジプロピオン酸ジラウリル、ジミリスチル、ジステアリル等のジアルキルチオジプロピオネート化合物（ジアルキルチオジプロピオネート類）及びペンタエリスリトールテトラ（β－ドデシルメルカプトプロピオネート）などのポリオールのβ－アルキルメルカプトプロピオン酸エステル化合物（β－アルキルメルカプトプロピオン酸エステル類）等が挙げられる。
　合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記硫黄原子を有する酸化防止剤が、炭素数が３～１６であるアルキル基を有するか、又は、２，６－ジ－ｔ－ブチルフェノール骨格を有することが好ましい。上記硫黄原子を有する酸化防止剤は、炭素数が３～１６であるアルキル基を有することが好ましく、２，６－ジ－ｔ－ブチルフェノール骨格を有することも好ましい。
　合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記酸化防止剤の分子量は好ましくは２００以上、より好ましくは３００以上、更に好ましくは５００以上、好ましくは１５００以下である。
　上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は好ましくは０．１重量％以上、好ましくは２重量％以下、より好ましくは１．８重量％以下である。また、上記第１の層１００重量％中、上記第２の層１００重量％中及び上記第３の層１００重量％中、上記酸化防止剤の各含有量は好ましくは０．１重量％以上、好ましくは２重量％以下、より好ましくは１．８重量％以下である。上記酸化防止剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。
　上記ヒンダードアミン光安定剤と、上記硫黄原子を有する酸化防止剤と、上記フェノール骨格を有する酸化防止剤とが同じ層に含まれる場合に、この同じ層（ヒンダードアミン光安定剤と硫黄原子を有する酸化防止剤とフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む層）において、上記ヒンダードアミン光安定剤の含有量に対する、上記硫黄原子を有する酸化防止剤及び上記フェノール骨格を有する酸化防止剤の合計の含有量（ヒンダードアミン光安定剤の含有量／硫黄原子を有する酸化防止剤及びフェノール骨格を有する酸化防止剤の合計の含有量）は、重量基準で、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．２以上、好ましくは１０以下、より好ましくは５以下である。
　上記硫黄原子を有する酸化防止剤と、上記フェノール骨格を有する酸化防止剤とが同じ層に含まれる場合に、この同じ層（ヒンダードアミン光安定剤と硫黄原子を有する酸化防止剤とフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む層）において、上記硫黄原子を有する酸化防止剤の含有量に対する、上記フェノール骨格を有する酸化防止剤の含有量（硫黄原子を有する酸化防止剤の含有量／フェノール骨格を有する酸化防止剤の含有量）は、重量基準で、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．２以上、好ましくは１００以下、より好ましくは１０以下である。
　（金属／金属塩）
　上記中間膜は、アルカリ金属、亜鉛及びアルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種の第１の金属原子を含むことが好ましい。上記中間膜は、アルカリ土類金属を含まないか、又は含む。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属はそれぞれ、上記第２の層に含まれることが好ましい。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属はそれぞれ、上記第３の層に含まれることが好ましい。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属の使用により、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属はそれぞれ、金属塩（以下、金属塩（Ｍ）と記載することがある）の状態で配合されてもよい。
　上記金属塩（Ｍ）は、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
　また、上記金属塩（Ｍ）は、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチルブタン酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
　上記中間膜が上記第１の金属原子を含む場合に、中間膜における上記第１の金属原子の含有量、上記第１の層におけるアルカリ金属の含有量、上記第２の層における上記第１の金属原子の含有量、並びに上記第３の層における上記第１の金属原子の含有量はそれぞれ、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下、特に好ましくは１５０ｐｐｍ以下である。上記第１の金属原子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御でき、合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇がより一層抑えられる。
　上記中間膜がアルカリ土類金属を含む場合に、中間膜におけるアルカリ土類金金属の含有量、上記第１の層におけるアルカリ土類金金属の含有量、上記第２の層におけるアルカリ土類金金属の含有量、並びに上記第３の層におけるアルカリ土類金金属の含有量はそれぞれ、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下、特に好ましくは１５０ｐｐｍ以下である。上記アルカリ土類金属の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御でき、合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇がより一層抑えられる。
　（他の成分）
　上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて紫外線遮蔽剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
　２層以上の構造又は３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜である場合に、合わせガラスの遮音性能をより一層良好にする観点からは、上記第１の層のガラス転移温度は好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下である。上記第１の層のガラス転移温度は、好ましくは－１５℃以上である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
　中間膜の厚みをＴとする。多層の中間膜の場合に、合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．３７５Ｔ以下、より好ましくは０．２５Ｔ以下である。
　合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
　合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、中間膜が上記第２の層と上記第３の層とを備える場合に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出しする方法が挙げられる。本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
　中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
　（合わせガラス）
　図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
　図３に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜である。
　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
　以下の実施例及び比較例で用いたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
　また、実施例及び比較例では、以下のヒンダードアミン光安定剤を用いた。
　ＴＩＮＵＶＩＮ　７６５（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｃ（アルキル基）型、分子量５０９）
　ＴＩＮＵＶＩＮ　ＸＴ８５０ＦＦ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－ＯＲ（アルコキシ基）型、分子量１０００以上）
　ＴＩＮＵＶＩＮ　７７０ＤＦ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｈ（水素原子）型、分子量４８１）
　また、実施例及び比較例では、以下の酸化防止剤を用いた。
　ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、分子量２２０）
　アデカスタブ　ＡＯ－４０（ＡＤＥＫＡ社製、フェノール骨格を有する酸化防止剤、分子量３８３）
　ＩＲＧＡＮＯＸ　１０７６（ＢＡＳＦ社製、フェノール骨格を有する酸化防止剤、分子量５３１）
　ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０（ＢＡＳＦ社製、フェノール骨格を有する酸化防止剤、分子量１１７８）
　ＩＲＧＡＮＯＸ　ＰＳ８００ＦＬ（ＢＡＳＦ社製、硫黄原子を有する酸化防止剤、分子量５１４）
　スミライザー　ＷＸ－Ｒ（住友化学工業社製、硫黄原子を有する酸化防止剤、分子量３５９）
　ＩＲＧＡＮＯＸ　１０３５（ＢＡＳＦ社製、硫黄原子を有する酸化防止剤、分子量６４３）
　ＩＲＧＡＳＴＡＢ　ＦＳ　０４２（ＢＡＳＦ社製、他の酸化防止剤、分子量５３８）
　ＩＲＧＡＮＯＸ　Ｅ２０１（ＢＡＳＦ社製、他の酸化防止剤、分子量４３１）
　（実施例１）
　中間膜（第１の層）を形成するための組成物Ｘの作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度６９モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部と、ＴＩＮＵＶＩＮ　７６５（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｃ（アルキル基）型、分子量５０９）０．２重量部と、ＩＲＧＡＮＯＸ　ＰＳ８００ＦＬ（ＢＡＳＦ社製、硫黄原子を有する酸化防止剤、分子量５１４）０．２重量部と、ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、分子量２２０）０．２重量部と、中間膜中でマグネシウムの含有量が１００ｐｐｍとなる量とを混合し、中間膜を形成するための組成物Ｘを得た。
　中間膜の作製：
　中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、単層の中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
　合わせガラスの作製：
　得られた中間膜（単層）を、縦８ｃｍ×横８ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦８ｃｍ×横８ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
　（実施例２～１４及び比較例１～４）
　中間膜に含まれる成分の種類及び成分の含有量を下記の表１，２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
　（実施例１５）
　第１の層を形成するための組成物Ｘの作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度２３００、水酸基の含有率２３モル％、アセチル化度１２．５モル％、アセタール化度６４．５モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部と、ＴＩＮＵＶＩＮ　７６５（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｃ（アルキル基）型、分子量５０９）０．２重量部と、ＩＲＧＡＮＯＸ　ＰＳ８００ＦＬ（ＢＡＳＦ社製、硫黄原子を有する酸化防止剤、分子量５１４）０．２重量部と、ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、分子量２２０）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。
　第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙの作製：
　ポリビニルアセタール（ＰＶＡ）樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度６９モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部と、中間膜中でマグネシウムの含有量が６０ｐｐｍとなる量とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙを得た。
　中間膜の作製：
　第１の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
　合わせガラスの作製：
　得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
　（実施例１６～２９及び比較例５～１１）
　第１の層、第２の層及び第３の層に含まれる成分の種類及び成分の含有量を下記の表３，４に示すように設定したこと以外は実施例１５と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
　（評価）
　（１）中間膜（第１の層、単層の中間膜）又は第１の層（多層の中間膜）のガラス転移温度
　実施例及び比較例における第１の層の各組成を有する混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、平均厚さが０．３５ｍｍの樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
　（２）第２の層及び第３の層（多層の中間膜）のガラス転移温度
　実施例及び比較例における第２の層及び第３の層の各組成を有する混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、平均厚さが０．３５ｍｍの樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
　（３）合わせガラスの端部における空隙の状態
　紫外線照射装置（スガ試験機社製「ＨＬＧ－２Ｓ」）を用いて、ＪＩＳ　Ｒ３２０５に準拠して、紫外線（石英ガラス水銀灯（７５０Ｗ））を、合わせガラスに２０００時間照射した。試験後に、合わせガラスの端部を観察し、合わせガラスの端部における空隙の状態を評価した。空隙の状態を下記の基準で判定した。
　［空隙の状態の判定基準］
　○：合わせガラスの端部において、空隙がないか、又は、端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって１ｍｍ以下の距離までに空隙が留まっている
　×：合わせガラスの端部において、端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって１ｍｍを超える距離までに空隙が至っている
　（４）合わせガラスの端部におけるΔＹＩ値
　分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ－４１００」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ７１０５に準拠して、得られた合わせガラスの透過法によるＹＩ値（黄色度、イエローインデックス）を測定した。
　合わせガラスの端部における初期のＹＩ値を測定した。次に、合わせガラスを１００℃で４週間加熱した。加熱後に、合わせガラスの端部における加熱後のＹＩ値を測定した。なお、ＹＩ値の測定領域は、端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって５ｍｍの距離までの領域とした。初期のＹＩ値と加熱後のＹＩ値との差の絶対値をΔＹＩとして求めた。ΔＹＩ値を下記の基準で判定した。
　［ΔＹＩ値の判定基準］
　○：ΔＹＩ値が４以下
　×：ΔＹＩ値が４を超える
　（５）遮音性
　合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー　ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
　結果を下記の表１～４に示す。なお、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は１００重量部である。遮音性の評価に関しては、全ての実施例１～２９において、遮音性に優れていた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　１…中間膜
　１ａ…第１の表面
　１ｂ…第２の表面
　２…第１の層
　２ａ…第１の表面
　２ｂ…第２の表面
　３…第２の層
　３ａ…外側の表面
　４…第３の層
　４ａ…外側の表面
　１１…合わせガラス
　２１…第１の合わせガラス部材
　２２…第２の合わせガラス部材
　３１…中間膜

Claims (14)

  1. 　１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    　中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、ヒンダードアミン光安定剤と、硫黄原子を有する酸化防止剤と、前記硫黄原子を有する酸化防止剤と異なりかつフェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む、合わせガラス用中間膜。
  2. 　前記硫黄原子を有する酸化防止剤が、炭素数が３～１６であるアルキル基を有するか、又は、２，６－ジ－ｔ－ブチルフェノール骨格を有する、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記ヒンダードアミン光安定剤が、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    　第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、
    　前記第１の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂と、前記可塑剤とを含み、
    　前記第２の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂と、前記可塑剤とを含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
    　前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備え、
    　前記第３の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂と、前記可塑剤とを含む、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記ヒンダードアミン光安定剤と、前記硫黄原子を有する酸化防止剤と、前記フェノール骨格を有する酸化防止剤とが同じ層に含まれている、請求項４又は５に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記第１の層が、前記ヒンダードアミン光安定剤と、前記硫黄原子を有する酸化防止剤と、前記フェノール骨格を有する酸化防止剤とを含む、請求項４～６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　前記第１の層と前記第２の層とのうち、ガラス転移温度が高い層が、前記ヒンダードアミン光安定剤を含む、請求項４～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備え、
    　前記第１の層と前記３の層とのうち、ガラス転移温度が高い層が、前記ヒンダードアミン光安定剤を含む、請求項４～８のいずか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　前記第１の層のガラス転移温度が３０℃以下である、請求項４～９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 　前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルブチラール樹脂である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 　中間膜が、アルカリ金属、亜鉛及びアルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種の第１の金属原子を含む、請求項１～１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  13. 　中間膜における前記第１の金属原子の含有量が１５０ｐｐｍ以下である、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
  14. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１～１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
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